CN101743247B - 利用等离子体增强化学气相沉积来制造高机械性能的极低k膜的硅前驱物 - Google Patents

利用等离子体增强化学气相沉积来制造高机械性能的极低k膜的硅前驱物 Download PDF

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Abstract

提供一种在基板上沉积低介电常数膜的方法。此低介电常数膜是利用包含使一种或多种有机硅化合物与成孔剂反应后,再对所沉积膜进行后处理而于膜中产生孔的方法来沉积的。此一种或多种有机硅化合物包括具有Si-Cx-Si或-Si-O-(CH2)n-O-Si-通式的化合物。在此所提供的低介电常数膜包括在后处理之前和之后均含有Si-Cx-Si键的膜。此低介电常数膜具有良好的机械力和黏性,以及期望的介电常数。

Description

利用等离子体增强化学气相沉积来制造高机械性能的极低K膜的硅前驱物
发明背景 
发明领域
本发明实施方式大致涉及集成电路的制造,详言之,本发明的实施方式涉及一种沉积用于集成电路的低介电常数膜的方法。 
相关技术的说明 
自从数十年前引入集成电路之后,集成电路的尺寸就显著缩小。从那时起,集成电路大致依循每两年尺寸缩减一半(一般称作摩尔定律(Moor’s Law))的趋势发展,这意味着芯片上的器件数目每两年增加一倍。如今的制造厂已能常规生产特征尺寸为90nm甚至65nm的器件,而未来的制造厂将能生产特征尺寸更小的器件。 
器件尺寸持续缩减,也造成低介电常数(k)值膜的需求持续增加,因为必须降低相邻金属线间的电容耦合方能进一步降低集成电路上的器件尺寸。特别是,需要具有低介电常数,低于约4.0的绝缘体。具有低介电常数的绝缘体的实例包括旋涂玻璃、掺氟的硅玻璃(FSG)、掺碳的氧化物和聚四氟乙烯(PTFE),此均为市面有售的。 
近来,已研发出k值小于约3.0,甚至小于约2.5的低介电常数有机硅膜。用来发展低介电常数有机膜的方法是从一种包括有机硅化合物及一含有热不稳定物种或挥发性基团的化合物的气体混合物来沉积出此膜,接着后处理该沉积出的膜以移除该沉积膜中的热不稳定物种或挥发性基团(如,有机基团)。自沉积膜中移除热不稳定物种或挥发性基团在膜中产生出纳米尺寸的空洞,其降低膜的介电常数,因为空气的介电常数大约为1。 
虽然已研发出上述具有想要的介电常数的低介电常数有机硅膜,但一些这类低介电常数膜的机械性质不如预期,例如较差的机械强度,造成膜容易在后续半导体处理过程中受到损害。可能损害低介电常数膜的半导体处理步骤包括用来图案化此低介电常数膜的等离子体型蚀刻处理。此外,自此介电膜上移除光刻胶或底部抗反射涂层(BRAC)的灰化处理和湿蚀刻处理也可能损害该膜。 
因此,亟需一种用来制造具有改良机械性能和可耐受后续基板处理步骤损害的低介电常数膜的方法。 
发明概述 
本发明大致提供用来沉积低k膜的方法。在一种实施方式中,此方法包括引入一种或多种有机硅化合物到腔室中,其中该一种或多种有机硅化合物包括具有以下通式结构的化合物: 
Figure G2008800243561D00021
其中每一R1具有CnH2n+1、OCnH2n+1或CmH2m-1的通式,其中m是1至3,n是0至3,且R2选自由(CH2)a、C=C、c≡c、C6H4、C=O、(CF2)b及其组合所组成的群组,其中a和b独立地为1至4,或是具有如下通式结构: 
其中每一R3具有CnH2n+1、OCnH2n+1或CmH2m-1的通式,其中m是1至3,n是0至3,且c和d独立地为1至4。此方法也包括向腔室中引入成孔剂(pyrogen)并在RF功率存在下将该一种或多种有机硅化合物和成孔剂反应,以在腔室中于基板上沉积一低k膜。之后,对此低k膜施以后处理,以基本上移除此低k膜上的成孔剂。后处理可包括UV、电子束或热退火处理。此经后处理的低k膜包含Si-Cx-Si键。 
在另一种实施方式中,一种沉积低k膜的方法包括引入一种或多种有机硅化合物到腔室中,其中该一种或多种有机硅化合物包含具有以下通式结构的化合物: 
Figure G2008800243561D00023
其中每一R5具有CnH2n+1、OCnH2n+1或CmH2m-1的通式,其中m是1至3,n是0至3,且e为1至3或是具有如下通式结构 
Figure G2008800243561D00031
其中每一R6具有CnH2n+1、OCnH2n+1或CmH2m-1的通式,其中m是1至3,n是0至3,且f为1至4。此方法也包括向腔室中引入成孔剂并在有RF功率下将该一种或多种有机硅化合物和成孔剂反应,以于该腔室中在一基板上沉积一低k膜。之后,对此低k膜施以后处理,以基本上移除此低k膜上的成孔剂。此后处理可包括UV、电子束或热退火处理。 
在其它的实施方式中,一种沉积低k膜的方法包括引入一种或多种有机硅化合物到一腔室中,其中该一种或多种有机硅化合物包含二(三乙氧硅基)甲烷,引入一成孔剂一到该腔室中,在有RF功率存在下使此一种或多种有机硅化合物与该成孔剂反应,以在该腔室中于基板上沉积一低k膜,接着对此低k膜施以后处理,以基本上移除此低k膜上的成孔剂。 
附图简单说明 
通过参照附图来详细描述优选的实施方案,本发明的上述目的和其它优点将会变得更加显而易见,其中: 
图1是本发明一实施方式的流程图。 
图2是本发明另一实施方式的流程图。 
图3示出依据本发明一实施方式的一种或多种有机硅化合物与成孔剂的流速。 
图4是由本发明一实施方式所提供的经过后处理的低介电常数膜的FTIR。 
详细说明 
本发明提供一种沉积低介电常数(k)膜的方法。此低介电常数膜包含硅、 氧和碳。此膜也包含纳米尺寸的孔。此低介电常数膜的介电常数约为3.0或更小,较佳是约2.5或更小,更佳是在约2.0至2.5之间,例如在约2.0至2.2之间。此低介电常数膜也具有至少约6Gpa的弹性系数。例如,此低介电常数膜可做为金属间介电层。以下将参照图1简述依据本发明一实施方式的一种用来沉积低介电常数膜的方法。 
图1为总结本发明一实施方式的工艺流程图。在步骤102中,将一种或多种有机硅化合物引入至一腔室中。此一种或多种有机硅化合物包含具有通式结构-Si-Cx-Si-的化合物,其中x介于1至4之间,或是具有通式结构-Si-O-(CH2)n-O-Si-的化合物,其中n介于1至4之间。在步骤104中,引入一成孔剂到腔室内。在步骤106中,在RF功率存在下使该一种或多种有机硅化合物与该成孔剂反应,以沉积一低k膜在该腔室内的一基板上。在步骤108中,对此低k膜施以后处理,以基本上移除此低k膜上的成孔剂。 
引入有此一种或多种有机硅化合物与成孔剂的腔室可以是一种等离子体增强化学气相沉积(PECVD)腔室。可利用恒定射频(RF)功率、脉冲式RF功率、高频RF功率、双频RF功率或其组合来产生沉积步骤中所用的等离子体。可用的PECVD腔室的实例为PRODUCER 
Figure G2008800243561D00041
腔室(购自美商应用材料公司)。但是,也可使用其它腔室来沉积此低k膜。 
回到步骤102,具有通式结构-Si-Cx-Si-的化合物包括具有以下结构的化合物: 
Figure G2008800243561D00042
其中每一R1具有CnH2n+1、OCnH2n+1或CmH2m-1的通式结构,其中m是1至3且n是0至3,且R2选自由(CH2)a、C=C、c≡c、C6H4、C=O、(CF2)b及其组合所组成的群组,其中a和b为1至4,和通式结构: 
Figure G2008800243561D00043
其中每一R3具有CnH2n+1、OCnH2n+1或CmH2m-1的通式结构,其中m是1 至3,n是0至3,且c和d独立地为1至4。如此所定义的,R基团或其它独立选择的基团的数目可以相同或是与其它基团不同。在一些实施方式中,R1和R3独立地选自由CH3、OCH3、OC2H5、C=CH2、H和OH组成的群组。 
具有通式结构: 
Figure G2008800243561D00051
的化合物的实例为二(三乙氧硅基)甲烷(C13H32O6Si2)。 
具有通式结构: 
Figure G2008800243561D00052
的化合物的实例为四甲基-1,3-二硅酰基环丁烷(C6H16Si2)。 
具有通式结构-Si-Cx-Si-的其它化合物包括具有以下结构的化合物: 
Figure G2008800243561D00053
其中每一R5具有CnH2n+1、OCnH2n+1或CmH2m-1的通式,其中m是1至3,n是0至3,且e为1至3。这类化合物的实例为四甲基-2,5-二硅-1-氧环戊烷四甲基二硅呋喃(C6H16OSi2)。在某些实施方式中,每一R5独立地选自由CH3、OCH3、OC2H5、C=CH2、H和OH组成的群组。 
具有-Si-O-(CH2)n-O-Si-的通式结构的一种或多种有机硅化合物可包含具有如下结构的化合物: 
其中每一R6具有CnH2n+1、OCnH2n+1或CmH2m-1的通式,其中m是1至3,n是0至3,且f为1至4。此类化合物的实例为二(三甲基硅氧基)乙烷 (C8H22O2Si2)。在某些实施方式中,每一R6独立地选自由CH3、OCH3、OC2H5、C=CH2、H和OH组成的群组。 
透过使用此包含Si-Cx-Si键的有机硅化合物和所述的反应条件,可在后处理(post-treatment)之前和之后获得包含Si-Cx-Si键的低介电常数膜(其中x介于1至4之间)。视所用的有机硅化合物,膜也可包含有Si-O-Si键。较佳是包含有Si-Cx-Si键的膜,因为已观察到相较于具有较多Si-CH3键的膜来说,具有高Si-Cx-Si/Si-CH3比例的膜具有提高的耐灰化性、黏性和热传导性。 
此一种或多种有机硅化合物也可包括不含上述通式结构的有积硅化合物。举例来说,此一种或多种有机硅化合物可包括甲基二乙氧硅烷(methyldiethoxysilane,MDEOS)、四甲基环四硅氧烷(tetramethylcyclotetrasiloxane,TMCTS)、八甲基环四硅氧烷(octamethylcyclopentasiloxane,OMCTS)、三甲基硅烷(trimethylsilane,TMS)、五甲基环戊硅氧烷、六甲基环三硅氧烷、二甲基二硅氧烷、四甲基二硅氧烷、六甲基二硅氧烷(hexamethyldisiloxane,HMDS)、1,3-二(硅亚甲基)二硅氧烷、二(1-甲基二硅氧基)甲烷、二(1-甲基二硅氧基)丙烷、六甲氧基二硅氧烷(hexamethoxydisiloxane,HMDOS)、二甲基二甲氧基硅烷(dimethyldimethoxysilane,DMDMOS)或二甲氧甲乙烯基硅烷(dimethoxymethylvinylsilane,DMMVS)。 
回到步骤104,成孔剂是包含热不稳定基团的化合物。此热不稳定机团可以是环状基团,例如不饱和环状有机基团。术语“环状基团”在此指环结构。此环结构包含的原子数目可少至只有3个原子。例如,这些原子可包括碳、氮、氧、氟及其组合。此环状基团可包括一或多个单键、双键、三键及其任何组合。举例来说,此环状基团可包括一种或多种芳香性类、芳基类、苯基类、环己烷、环己二烯类、环庚二烯类及其组合。此环状基团也可以是二环或三环。在一实施方式中,此环状基团与线性或分支的官能团键连。此线性或分支的官能团较佳是包含烷基或乙烯烷基,且具有1至20个碳原子。此线性或分支的官能团也可包括氧原子,如在酮、醚和酯类中一样。此成孔剂可包括一环状碳氢化合物。某些可使用的成孔剂的实例包括降冰片二烯(norborndiene,BCHD),双环(2,2,1)庚-2,5-二烯)、α-松油烯(α-terpinene,ATP)、乙烯基环己烷(VCH)、苯乙酸酯(phenylacetate)、丁二烯(butadiene)、异戊二烯、环己二烯、1-甲基-4-(1- 甲乙基)苯(对异丙基甲苯(cymene))、3-蒈烯(3-carene)、茴香酮(fenchone)、柠檬烯(limonene)、环戊烯氧化物、乙烯-1,4-二噁基醚(vinyl-1,4-dioxinyl ether)、乙烯呋喃醚、乙烯-1,4-二噁英、乙烯呋喃、呋喃甲酸甲酯(methyl furoate)、甲酸呋喃酯(furyl formate)、乙酸呋喃酯(furyl acetate)、呋喃醛(furaldehyde)、二呋喃酮(difuryl ketone)、二呋喃醚(difuryl ether)、二糠基醚(difurfuryl ether)、呋喃(furan)和1,4-二噁英(1,4-dioxin)。 
如步骤106所示,此一种或多种有机硅化合物和成孔剂在RF功率下反应,以沉积低k膜在腔室中的基板上。一种或多种成孔剂也可和一种或多种有机硅化合物反应。成孔剂和一种或多种有机硅化合物反应沉积出内含热不稳定基团的膜。对膜施以后处理,如步骤108所述,将导致成孔剂和/或膜中的热不稳定基团分解和演变,而于膜中形成纳米尺寸的孔隙。 
可将一种或多种有机硅化合物以介于约10mgm至约5000mgm之间的流速引入至腔室中。成孔剂以介于约10mgm至约5000mgm的流速引入至腔室中。任选地,也可以介于约0sccm至约10000sccm的流速在腔室中引入氧化气体,例如O2、N2O、CO2或其组合,并使该氧化气体与该一种或多种有机硅化合物和成孔剂反应。也可以介于约10sccm至约10000sccm的流速在腔室中引入稀释剂或载气,例如氦气、氩气或氮气。 
以上以及通篇所提及的流速都是以具有两隔离处理区的300mm腔室(如,PRODUCER腔室,购自美商应用材料公司)为标准而订的。因此,每一基板处理区所经受的流速是引入腔室中流速的一半。 
虽然在步骤102和104中,一种或多种有机硅化合物和成孔剂是依序引入到腔室中,但也可同时引入此两种反应物到腔室内。然而,在一种较佳实施方式中,该一种或多种有机硅化合物是在成孔剂之前引入到腔室中。该实施方式中,以第一流速引入该一种或多种有机硅化合物,然而提高至第二流速。成孔剂则是以第三流速引入,之后提高到第四流速。该一种或多种有机硅化合物提高至第二流速,然后该成孔剂提高至第四流速。 
图2为依据本发明一种实施方式来沉积低k膜的方法得流程图,其中一种或多种有机硅化合物是在成孔剂之前被引入到腔室内。在步骤201中,先将基板放在能够执行PECVD的腔室内的基板支架上。在步骤203中,经由腔室内的气体分配版(例如,喷头),将包含有一种或多种有机硅化合物和非必要的一 种或多种氧化气体的气体混合物引入到腔室中。在电极(例如,喷头)上施加射频(RF)功率,以在腔室内提供等离子体处理条件。气体混合物在腔室内于RF功率下反应,沉积包括对其下方层具强黏合力的氧化硅层的初始层。 
在步骤205中,以介于约100mg/min/sec到约5000mg/min/sec之间的增加速率,较佳是,在RF功率下,以介于约1000mg/min/sec到约2000mg/min/sec间的增加流速调高该一种或多种有机硅化合物的流速,以沉积第一过渡层直到达到预定的有机硅化合物气体混合物为止。执行此调高流速的条件使得气体分配板上的DC偏压小于60伏,较佳是小于30伏,以避免出现因等离子体而诱发的损坏(plasma induced damage,PID)。 
在步骤207中,在保持预定有机硅化合物气体混合物恒定的同时,经过气体分配板将具有包括成孔剂的组合物的气体混合物引入到腔室内。在步骤209中,以介于约100mg/min/sec到约5000mg/min/sec之间的增加速率,将成孔剂的流速调高。较佳是,以介于约200mg/min/sec到约1000mg/min/sec间的增加速率调高成孔剂流速,以沉积第二过渡层直到达到预定的最终气体混合物为止。 
在步骤211中,在RF功率下,让此预定的最终气体混合物(即,具有包含有该一种或多种有机硅化合物和成孔剂的组合物的最终气体混合物)在腔室内反应,以沉积出最终层(即,低k膜)。一旦完成沉积后,即中止RF功率。在中止RF功率期间,例如通过不打开腔室的节流阀来维持腔室内的压力不变。不受理论限制,一般认为将有机硅化合物与成孔剂化合物两者的调高速率分隔开来,可使制程更为稳定,产生具有较少缺陷(如,增加颗粒(particle adders))的介电膜。 
在步骤213中,对低k膜施以后处理,以基本上移除低k膜内的成孔剂。 
图3示出一种或多种有机硅化合物和成孔剂的流速随时间变化的关系。如图2步骤203所述,将具有包括一种或多种有机硅化合物与非必要的一种或多种氧化气体的组成的气体混合物引入至腔室中,以沉积初始层。此初始层的沉积时间可在约1秒至约10秒间。 
之后,如图2的步骤205所述,提高该一种或多种有机硅化合物的流速以沉积第一过渡层,直到达到预定的有机硅化合物气体混合物为止。此第一过渡层的沉积时间可在约1秒至约10秒间。 
在保持预定有机硅化合物气体混合物恒定的同时,将具有包括一种或多种成孔剂的组成的气体混合物引入到腔室内,并提高该一种或多种成孔剂的流速,以沉积第二过渡层,直到达到预定的最终气体混合物为止,如图2的步骤209所述。第二过渡层的沉积时间可在约1秒至约180秒间。 
在RF功率下,使具有包括一种或多种有机硅化合物和成孔剂的组成的预定的最终气体混合物在腔室内反应,以沉积出最终层(其为低k膜),如图2的步骤211所述。最终层的沉积时间可在约15秒至约180秒间。 
一般认为如图2、3所述的用来沉积低k膜的开始顺序改善低k膜与基板上其下方层之间的黏合力,通过改善低k膜与其下方层之间的界面处的低k膜的碳含量与孔隙度的控制来在此下方层上沉积低k膜。 
回到图1的步骤106,在一种或多种有机硅化合物和成孔剂反应以在腔室中于基板上沉积低k膜期间,此基板温度通常维持在约100℃至约400℃间。腔室压力可介于约1Torr和约20Torr间,且基板支架与腔室喷头间的距离介于约200密耳和约1500密耳间。可使用介于约0.14W/cm2和约2.8W/cm2间的功率密度,其为可供300mm基板使用的介于约100W和约2000W间的RF功率水平。此RF功率是以介于约0.01MHz至约300MHz间的频率来供应,例如以约13.56MHz的频率来供应。也可利用混频方式来提供此RF功率,例如约13.56MHz的高频率与约350kHz的低频率。此RF功率可为循环或脉冲的以减少加热基板的机会并提高所沉积膜中的孔隙度。此RF功率也可以是连续的或不连续的。 
待沉积出低介电膜后,对此膜施以后处理,如上述步骤108所述。可使用的后处理包括电子束(e-束)处理、紫外(UV)处理、热退火处理(在没有电子束处理和/或UV处理的情形下)及其组合。 
可使用的UV后处理条件的实例包括介于约1Torr和约10Torr间的腔室压力,以及基板支架的温度在约350℃到约500℃之间。此UV辐射可由任何UV源来提供,例如汞微波弧灯、脉冲式氖气闪灯、或高频UV发光二极管阵列。例如,此UV辐射的波长可在约170nm和约400nm之间。可使用的UV腔室与处理条件的细节描述于2005年5月9日提交且共同转让的美国专利申请系列号11/124,908中,其全文并入做为参考。美商应用材料公司的NanoCureTM腔室是商业出售的可供UV后处理的腔室。 
可使用的电子束的条件的实例包括介于约200℃至约600℃间的腔室温度,例如,介于约350℃至约400℃间。电子束的能量可以从约0.5keV到约30keV间。暴露剂量可为约1μC/cm2和约400μC/cm2之间。腔室压力可在约1mTorr和约100mTorr间。腔室中的气体环境可以是以下任何气体:氮气、氧气、氢气、氩气、氮气与氢气的混合、氨气、氙气或这些气体的任何组合。电子束电流可介于约0.15mA至约50mA之间。可执行电子束处理约1分钟至约15分钟。虽然可使用任一电子束装置,可使用的示例性的电子束腔室为美商应用材料公司提供的EBkTM电子束腔室。 
热退火后处理的实例包括在约200℃至约500℃的基板温度间,于一腔室内退火膜约2秒至约3小时的时间,较佳是约0.5至约2小时。可以约100至约10,000sccm的流速将诸如氦气、氢气、氮气或其混合物引入到腔室中。将腔室压维持在约1mTorr和约10Torr间。较佳的基板间距在约300密耳至约800密耳间。 
本发明实施方式可透过以下实施例来阐述。实例中的基板为300毫米的基板。低介电膜是在美商应用材料公司的产品PRODUCER
Figure G2008800243561D00101
腔室内沉积而成。 
实施例1
在约7.5Torr的腔室压、约300℃的温度下在基板上沉积低k膜。间距为300密耳,且RF功率为300瓦、13.56MHz。并使用下列流速的处理气体:200mgm的二(三乙氧硅)甲烷、300mgm的降冰片二烯(norborndiene)、1500mgm的氦气。以UV对沉积膜进行后处理。后处理之后,膜的折射率为1.3702、介电常数为2.44、弹性系数为9.1Gpa、硬度为1.2Gpa且收缩率为9.8%。 
实施例2
在约7.5Torr的腔室压、约225℃的温度下在基板上沉积低k膜。间距为400密耳,且RF功率为450瓦、13.56MHz。并使用下列流速的处理气体:500mgm的二(三乙氧硅)甲烷、2000mgm的α-松油烯(α-terpinene)、500mgm的甲基二乙氧硅烷、50sccm的氧气及3500sccm的氦气。以UV对沉积膜进行后处理。后处理之后,膜的折射率为1.3443、介电常数为2.51、弹性系数为11.1Gpa、硬度为1.6Gpa且收缩率为15.7%。 
图4示出对经后处理的实施例1低k膜上所执行的FTIR分析结果。FTIR分析显示于后处理后,由有机硅化合物二(三乙氧硅)甲烷所提供的Si-C-Si键 (Si-C-Si峰出现在1630cm-1)仍保留在低k膜中,此低k膜具有想要的Si-C-Si网状结构。 
另外也发现使用具有Si-C-Si键的前驱物来获得具有较高Si-C-Si/SiCH3比例的膜,也会导致膜在后处理后具有较小尺寸的孔(相较于具有类似介电常数及低Si-C-Si/SiCH3比例的膜而言)。想要具有较小孔的膜,因为这类膜的机械强度较佳,比较不容易在膜进一步处理时受损(相较于孔隙度较大的膜来说)。 
认识到在此所提供的有机硅化合物可用在不含成孔剂的气体混合物(用来化学气相沉积低k膜)中。但是,虽然预期从包含所述有机硅化合物且不含成孔剂的气体混合物中沉积出来的膜具有改良的机械强度(相较于从包含其它有机硅化合物且不含成孔剂的气体混合物中沉积出来的膜来说),一般而言,纳入成孔剂可提供膜想要的约2.4或更小的低k常数。 
虽然已参考前述实施方式对本发明进行了描述,但是,很明显的,根据前面的描述,许多替代性变化和变体对于本领域技术人员来说是显而易见的。因此,本发明包含所有落入所附权利要求的精神和范畴之内的这样的替代性变化和变体。 

Claims (4)

1.一种沉积低介电常数膜的方法,包括:
引入一种或多种有机硅化合物到一腔室中,其中该一种或多种有机硅化合物包含具有以下通式结构的化合物:
Figure FDA00002136011600011
其中每一R5具有CnH2n+1、OCnH2n+1或CmH2m-1的通式,其中m是1至3,n是0至3,且e为1至3;
引入一成孔剂到该腔室;
在RF功率下,使该一种或多种有机硅化合物与该成孔剂反应,以在该腔室内的一基板上沉积低介电常数膜;且之后
对该低介电常数膜施加后处理,以移除该低介电常数膜上的成孔剂。
2.如权利要求1所述的方法,其中该经后处理的低介电常数膜包含Si-Cx-Si键,其中x是1至4。
3.如权利要求1所述的方法,其中该一种或多种有机硅化合物包含四甲基-2,5-二硅-1-氧环戊烷。
4.如权利要求1所述的方法,其中该引入一种或多种有机硅化合物到一腔室中的步骤包括以第一流速引入该一种或多种有机硅化合物并调高该第一流速到第二流速,该引入一成孔剂到该腔室内的步骤包括以第三流速引入该成孔剂并调高该第三流速至第四流速,且在该成孔剂流速被调高至该第四流速之前,调高该一种或多种有机硅化合物的流速至该第二流速。
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