CN101737615A - 用于气体储存的热学控制设备 - Google Patents

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Abstract

一种用于在深冷温度储存气体如氢气的设备。该氢气在处于深冷温度的储存容器中储存，通过热交换器设备维持低温，该设备提供挥发性液体在所储存氢气中的接近均匀的分布。

Description

用于气体储存的热学控制设备
发明领域
本发明涉及用于在深冷温度储存气体，尤其是氢气的设备，其中周期性地从贮藏库取出气体。更具体地说，本发明涉及通过热交换器装置提供对所储存气体的热学控制，该热交换器装置在向气体储存容器充气期间提供有效和自循环的低温制冷机理。
发明背景
氢在工业和商业领域中的应用扩展使对有效储存氢的需求更大。氢作为舰船和汽车应用的燃料选项时更是如此，这时必须将氢储存在运载工具本身，而且必须能容易地从燃料站取用。
目前最普遍的储存和运输方法包括在200-800巴压力的液氢或压缩氢气。虽然液氢提供最高的可能密度，但是制造成本高，因为这要求温度低至20K，使用约47MJ/kg H2。常规的200巴压力的压缩气体的密度相对较低。要获得相当于70％的液氢储存容量，要求在300K时约800巴的压力。作为折衷，可以使用液氮作为冷却剂，在例如77K的深冷温度下以80-100巴的中等压力储存氢气。但是，这通常要求持续制冷，而且可能消耗显著量的液氮。
还已知在例如77K的深冷温度下使用物理吸附型吸附剂，从而在中等压力提供更高的储存容量。本发明方法进一步利用通过氢提取和应用时的解吸附提供的制冷，从而维持深冷温度。结果是，只需要在容器中存在少量液氮与氢储存介质发生密切热接触，就能在不使用期间维持需要的低温。根据本发明，在80-100巴产生贮藏条件所需要的制冷和压缩总能量约为17MJ/kg氢。显著低于生产液氢所需要的约47MJ/kg的能量，而且略低于在不使用吸附剂材料时在200巴和77K条件下以可比密度储存氢所需要的能量。
本发明人发现，使用新颖的热交换器设备将不仅在充入氢气期间、而且将在储存以及该气体的随后应用期间显著改善该系统的热效率。
发明概述
在本发明的一种实施方式中，描述了一种热交换器，其包括：含有挥发性液体的储存器，该储存器具有至少一个用于输入所述挥发性液体的装置和至少一个用于排出蒸气的装置；流体连接装置；至少一个热交换元件，其位于所述储存器下方，其中，所述储存器与所述流体连接装置流体连通，而且所述至少一个热交换元件与所述流体连接装置和所述储存器流体连通。
在本发明的另一种实施方式中，描述了一种储存容器，其包括：容器装置，其具有流体输入装置和蒸气输出装置；热交换器装置，其包括含有挥发性液体的储存器；流体连接装置，和至少一个位于所述储存器下方的热交换元件，其中，所述储存器与所述流体连接装置流体连通，而且所述至少一个热交换元件与所述流体连接装置和所述储存器流体连通。
在本发明的进一步的实施方式中，描述了一种用于储存气体的设备，其包括：储存容器，其中含有物理吸附型吸附剂；热交换器装置，其包括含有挥发性液体的储存器，该储存器具有流体输入装置和蒸气输出装置；流体连接装置，和至少一个位于所述储存器下方的热交换元件，其中，所述储存器与所述流体连接装置流体连通，而且所述至少一个热交换元件盘管与所述流体连接装置和所述储存器流体连通；至少一个用于输入所述气体的装置和至少一个用于抽取所述气体的装置。
在本发明的又一种实施方式中，描述了一种在以升高的压力和深冷温度储存气体的方法，该方法包括：储存容器，其中含有物理吸附型吸附剂材料；如本文所述的挥发性液体容器和热交换器；其中，至少周期性地抽取所述气体，所述气体在储存期间维持在深冷温度。
附图简要说明
该图表示具有内部热交换和液体低温储存器的储存容器设备。
发明详述
本发明提供储存气体尤其是氢气的装置，该气体不仅在充入储存容器期间而且在储存该气体期间都处于深冷温度下，其中，周期性地从储存容器抽取该气体的一部分。热交换器设备将通过保证挥发性液体(例如液体冷冻剂)在热交换器设备的至少一个热交换元件中的接近均匀的分布而提供所储存气体的持续冷却。在共同转让人于2007年5月2日提交的在先美国专利申请序列第60/798804号和PCT申请PCT/US2007/010542中描述了该储存装置以及提供并维持的低温制冷，这些文献的内容通过参考结合于此。
用氢气之类的气体充入低温吸附储存容器之后，热交换器设备通过自流平分布的热交换盘管设备持续提供低温控制。
在充气期间将氢气之类的气体引入储存容器时，必须将两种热能来源移出才能获得含有约77K氢的稳定加压储存容器。第一种来源是必须从氢气、以及可能的贮藏容器内部材料移出的能量，因为它们的温度大于77K。这还可以包括将氢从室温冷却至77K时由正氢向仲氢转化所释放的能量。这种转化能量可以在用冷氢充入储存容器之前从外部移出，或者可以在合适催化剂材料的帮助下在储存容器内部移出。
第二种来源是物理吸附材料吸附氢时释放的能量(吸附热)。要求尽可能快地移出这种热能，而没有向贮藏容器不必要地引入附加质量。
参见附图，图中所示的热交换器设备包括挥发性液体(例如液氮)的顶部储存器10，在将氢充入该系统期间，通过输入装置输送管线2保持该储存器充满液氮供应(由未示出的水平检测器显示)。中央供应管流体连接装置12连接至挥发性液体储存器10的底部，该装置12将液氮供应至氢储存容器1的底部，在该底部附连由三个热交换器盘管16表示的热交换元件14。这些三个盘管16在底部附连至供应盘管14，在顶部连接至挥发性液体储存器19的底部。这种独特设备的优点是，能向热交换元件盘管16提供液氮连续流，而在盘管中加热和沸腾的液氮通过自调节的自然循环输送返回到挥发性液体储存器10。一般来说，因为移出热能而在盘管中导致的沸腾将产生两相(液-蒸气)混合物返回到挥发性液体储存器。
该两相混合物将在挥发性液体储存器10中自然分离，单相液体将供应回到供应盘管14中，而单相气体将通过用于移出氮气的通风口6(蒸气排出装置)排出。这种自调节循环促进通过盘管16的有效均匀的热传导，只要存在沸腾和热能移出就能持续进行该自调节循环。注意在供应盘管14内部也可能存在少量沸腾，但是，沸腾量将小得多，因为其表面积与三个盘管16相比有所减小。这种减少的沸腾量可以通过在供应盘管14周围引入少量绝热而进一步减少。供应盘管14中的少量沸腾不会影响上述总体循环模式。
该挥发性液体优选是低温液体。为了本发明的目的，该挥发性液体可以是液态或者是气态和液态的混合物。可以使用液氮之外的低温液体，包括氧/氮或氩的混合物用于低温制冷流体。可以使用任选的其他挥发性液体(例如烃、LNG、液态空气等)代替液氮，该挥发性液体容器可以在不同压力下运行。为了本文揭示内容的目的，液态空气定义为氧和氮的任意混合物。而且，可以使用其他制冷剂，例如经历从液体向蒸气的相变的材料。一般来说，使用备选制冷剂时，操作温度范围可以是约30-250K，但是更优选约为50-150K。最佳操作温度一般取决于具体的吸附剂材料以及这些材料的最优化和开发。
通过输送管线4将氢充入储存容器1之后，仍然需要在储存和周期性取出氢期间维持该储存容器的温度。如待审查的专利申请PCT/US2007/010542中所述，本发明的热交换和储存器机理结合了必要的“挥发性液体容器”。本发明提供的该附加特征使得能够在应用期间放空液体储存器的，而在该储存容器中保持基本均匀分布的冷却效果。这种效果通过按图中所示设置挥发性液体储存器位于该储存容器的上部区域中的紧凑型容器中而实现。该储存容器的大部分通过热交换盘管冷却，这些盘管成其容积比挥发性液体储存器的容积小得多(挥发性液体储存器的容积至少是热交换盘管容积的约2倍)。在储存期间，将液氮部分蒸发以维持储存容器中的低温条件时，挥发性液体储存器、供应盘管和热交换器盘管的排列保证了这些盘管中的均匀液氮分布。
热交换元件是能够通过与其周围环境的热传导至少部分地蒸发挥发性液体的任何装置。图中所示为三个盘管，但是可以对热交换盘管的数量和排列进行改进，事实上可以不是盘管或者甚至为圆形。不要求它们是同心盘管，而是可以为在水平或垂直方向以规则距离间隔的独立管/导管/盘管。盘管上可以装有翼片，或者可以将盘管埋入任何其他类型的强化热传导介质例如金属泡沫材料中。
整个容器可以为任何形状和取向。挥发性液体储存器可以居中或者位于容器上部区域中的任何位置。本文的重要设计标准是，挥发性液体储存器位于流体连接装置和供应盘管的上方。而且，还可以在气体储存容器中结合真空隔绝装置(图中18)。
图中显示为物理吸附材料的吸附材料可以选自各种物理吸附型材料或者各种材料的组合。它们的形状和结构可以是粉末、球粒、或单块之类的固体结构形式。这些材料可以与高热导率材料密切混合，从而加强通过吸附剂质量的热传导。
可以使用宽范围的吸附剂材料，包括物理吸附剂材料，其包括高表面积碳，例如KOH或热活化的碳，碱金属夹入、分层的纳米层叠或鱼骨状石墨碳，碳纳米构形如纳米管、纳米角、纳米洋葱，Buckminster富勒烯“巴基球(buckball)”以及它们的金属装饰或异质取代的类似物；结晶微孔材料例如沸石、粘土和ALPO-4以及它们的杂原子取代的类似物；中孔性硅石，例如MCM系列以及它们的杂原子类似物；高表面积有机金属或有机骨架材料；以及其他晶体，例如某些六氰基高铁酸盐材料，以及非晶态的高表面积材料。
优选的材料包括：高表面积碳例如Anderson Development Corporation提供的AX-21TM和Kansai Coke Corporation提供的MAXSORB；和有机金属骨架材料例如密歇根大学的Omar Yaghi教授开发的MOF-177、IRMOF-1(MOF-5)和IRMOF-20。另外，可以有利地使用吸附剂材料的组合，从而优化储存容量和解吸附的制冷效果。这种组合可以包括物理吸附剂材料以及其他吸附剂材料例如金属氢化物，甚至非吸附剂热传导材料例如金属或石墨。
封闭在储存容器中的物理吸附剂材料的量(或体积)一般是可用的最大量。没有被吸附剂材料占据的空间量一般包括吸附剂材料为球粒或珠粒形式时存在的间隙空间。对于球粒或珠粒，间隙空间约为可用容积的33％。或者，可以制造完全占据空间的吸附剂材料(例如单块型结构)，这时间隙空间少得多。根据本发明，对所述物理吸附剂材料上吸附的氢以及间隙空间中存在的氢的相对量进行最优化，使得该系统的储存容量最大化同时提供充分制冷并使总体系统的成本最小化。
为了说明目的，考虑了A.G.Wong-Foy，A.J.Matzger和0.M.Yaghi的《微孔金属-有机物骨架材料中的异常H2饱和吸收(Exceptional H2 SaturationUptake in Microporous Metal-Organic Frameworks)》，J.Am.Chem.Soc.128，第3494-3495页(2006)中讨论类型的有机金属骨架材料(MOF)。MOF-177的性能显示了物理吸附材料适用于氢储存的吸附特性。在约80巴和77K的条件下，MOF-177将吸附约32千克/立方米。考虑晶体间隙空间中储存的气体时，该储存容量增加至约49千克/立方米氢。如果由于吸附剂材料的堆积特征存在进一步的储存系统空隙量，对于33％堆积空隙量，则有效储存容量将进一步降低至约43千克/立方米。物理吸附型材料的吸附/解吸附特征一般保证氢解吸附时仅压力有所降低而且温度发生相关的适度降低。温度降低是解吸附热产生的致冷的直接结果。
氢可以在从低于大气压至几千psi或以上的压力范围下储存。
待储存的气体可以是能够被吸附在物理吸附型材料上的任何气体，例如甲烷。
液氮可以在从低于大气压至几百psi或以上的压力范围下引入和储存。液氮压力在从初始冷却和热量移出至储存和应用氢的期间各不相同。可以在氮管道上引入合适的压力控制阀，包括氮气排放管线上的背压控制阀(从而维持升高的压力)。另外，可以在氮气排放口上引入止回阀从而允许压力在抽取氢和冷却期间因为解吸附而下降，并由此允许温度下降。
虽然已经就其具体实施方式描述了本发明，但是本发明的许多其他形式和改进对本领域技术人员而言是显而易见的。本发明所附权利要求一般应理解为覆盖所有这些落在本发明范围之内的显而易见的形式和改进。

Claims (12)

1.一种用于储存气体的设备，该设备包括：储存容器，所述储存容器中含有物理吸附型吸附剂；热交换器装置，其包括含有挥发性液体的储存器，该储存器具有流体输入装置和蒸气输出装置；流体连接装置，和至少一个位于所述储存器下方的热交换元件，其中，所述储存器与所述流体连接装置流体连通，所述至少一个热交换元件与所述流体连通装置和所述储存器流体连通；至少一个用于输入所述气体的装置和至少一个用于取出所述气体的装置。
2.如权利要求1所述的设备，其特征在于，所述挥发性液体是选自氮、氩、以及氧和氮的混合物的液体冷冻剂。
3.如权利要求1所述的设备，其特征在于，所述挥发性液体是选自烃、液化天然气和液态空气的制冷剂。
4.如权利要求1所述的设备，其特征在于，所述流体连接装置是管道。
5.如权利要求1所述的设备，其特征在于，所述热交换元件是能够至少部分蒸发挥发性液体的装置。
6.如权利要求5所述的设备，其特征在于，所述热交换元件选自管、导管和盘管。
7.如权利要求6所述的设备，其特征在于，所述盘管在水平或垂直方向上以规则距离间隔。
8.如权利要求1所述的设备，其特征在于，所述储存器的挥发性液体容积是所述热交换元件的容积的至少两倍。
9.如权利要求1所述的设备，其特征在于，所述储存器与所述气体和所述吸附剂材料处于密切热传导关系。
10.如权利要求1所述的设备，其特征在于，所述物理吸附型材料选自下组：高表面积碳，KOH或热活化的碳，碱金属夹入、分层的纳米层叠或鱼骨状石墨碳，选自纳米管、纳米角、纳米洋葱的碳纳米构型，Buckminster富勒烯以及它们的金属装饰或异质取代的类似物；晶体微孔材料例如沸石、粘土和ALPO-4以及它们的杂原子取代的类似物；中孔性硅石，选自MCM系列和它们的杂原子类似物；高表面积金属-有机或有机骨架材料；以及它们的混合物。
11.如权利要求1所述的设备，其特征在于，所述气体在10-500巴的压力下储存。
12.如权利要求1所述的设备，其特征在于，所述挥发性液体容器含有温度为30-250K的挥发性液体。
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