CN101735110B - 利用喷射环流反应器制备有机异氰酸酯的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种利用喷射环流反应器制备有机异氰酸酯的方法,包括以下步骤:准备喷射环流反应器、气液分离器和停留设备;将有机伯胺溶解在惰性有机溶剂中配成溶液,通入上液相喷嘴;气态光气通入上气相喷嘴;将惰性有机溶剂通入下液相喷嘴,通过下气相喷嘴补充气态光气反应,反应后的物料从出料口离开通入气液分离器,经分离得到的液相流股引入停留设备中,反应至溶液变澄清,即获得有机异氰酸酯。本发明使用喷射环流反应器能改善原料间的混合效率,降低有机异氰酸酯生产中溶剂回收和光气回收的能耗,降低异氰酸酯生产成本和提高异氰酸酯生产能力。本发明采用的喷射环流反应器结构简单,降低固体物堵塞的危险;易于密封,减少光气泄漏的危险。
Description
技术领域
本发明涉及一种连续制备有机异氰酸酯的方法,尤其涉及一种利用射环流反应器制备有机异氰酸酯的方法。
背景技术
环流反应器(Loop Reactor),是其内部流体有规则地循环流动而得名,是近20年来在强化鼓泡反应器的基础上发展起来的。环流反应器具有良好的传热、传质效果,容易密封,适合易燃、易爆、有毒的物料反应。环流反应器内部流型规整,它既适合处理量大的高粘度物料,又有利于气-液、液-液、气-液-固之间的均相和非均相反应。例如专利CN 1660762A利用环流反应器合成均苯三甲酸,专利CN 101050190A利用环流反应器生产芥酸酰胺,在专利CN 1458135A中利用环流反应器制备山梨醇。
把射流泵的原理应用在环流反应器的喷嘴上,从而实现了无机械搅拌情况下,达到物料的全混作用,该反应器被称之为喷射环流反应器。喷射环流反应器中引入了喷嘴,在反应器内形成一个高能量区域,利用反应流体的喷射动能和流体的循环流动来搅动反应物料,而不是用机械搅拌,所以它具有结构简单、造价低、能耗低、易大型化、操作方便等优点,广泛应用于化学工业。
研究论文“液体喷射环流反应器的研究(I)——‘DSD酸’合成中非水介质法氧化过程的应用”(周明昊,张军,王宏梅,孙兰梅,龙飞,染料工业,2001.6,38(3):30~31)中,在直径为149mm的液体喷射环流反应器热模装置中对“DSD酸”合成中非水介质法氧化过程进行了研究。与釜式反应器相比,反应时间由5小时缩短至25分钟,目的产物的含量由52%提高至97%,耗碱量降低了50%,能耗降低了20%。
聚氨酯材料具有改性方便、易加工成型、施工简便等特性,极其广泛地应用于各种绝热、防震、隔音、垫材、包装和轻度结构等领域。异氰酸酯是聚氨酯工业的重要单体原料,由伯胺光气化法反应制备异氰酸酯的方法在专利中被多次报道,并已经在工业上大规模进行,其制备过程中发生的主反应如下:
有机伯胺与光气反应生成氨基甲酰氯是一个快速强放热反应,反应过程好坏极大程度上取决于混合效果。反应物料要快速混合均匀,防止有机胺局部过剩发生副反应。同时,反应产生的氨基甲酰氯和胺的盐酸盐会以固体形式析出,可能堵塞反应器。氨基甲酰氯以及有机异氰酸酯会和有机胺反应生成脲,造成产品异氰酸酯收率降低。
为了使副产物和固体形成降至最低,一般将有机伯胺和过量的光气各自溶解于惰性有机溶剂中,在混合设备中进行快速混合。混合设备基本可分为动态混合器和静态混合器。已知的混合设备尤其包括喷嘴,如环隙喷嘴(DE 1792660)、环孔喷嘴(DE 3744001)、文丘里混合喷嘴(DE-B 1175666)等。
由于已知的方法多采用高度稀释的反应物,并且控制光气很高的过量率,以减少副反应的发生。高过量率的光气一方面会带来操作上的危险,另一方面增加光气回收系统的处理量;而采用大量溶剂稀释反应物会给溶剂回收系统增加很大的能耗。并且,现有喷射反应器一些不合理的设计,在反应器内部存在死区和移动部件,会增加光气泄漏和固体物堵塞的危险,影响反应器操作的稳定性和安全性。另外值得注意的是,一些喷射反应器复杂的设计、制造、使用和控制,增大了产品的生产成本。
发明内容
本发明的目的在于克服现有技术中存在的光气泄漏、固体物易堵塞设备、溶剂循环量大或光气的过量程度高的不足,提供一种密封性好、不易出现固体物堵塞现象、溶剂循环量减小及光气的过量程度降低的利用喷射环流反应器制备有机异氰酸酯的方法。
本发明的技术方案概述如下:
一种利用喷射环流反应器制备有机异氰酸酯的方法,包括以下步骤:
(1)准备喷射环流反应器、气液分离器和停留设备,所述喷射环流反应器包括外筒,与外筒同轴心安装的导流筒,所述导流筒底部设置有1个下部进料喷嘴,所述下部进料喷嘴包括内部的下液相喷嘴和外部的下气相喷嘴,所述下气相喷嘴通过喉管与扩散管连接,所述下液相喷嘴和所述下气相喷嘴为同轴环隙结构,在所述导流筒的上部和所述外筒上部的环隙中均匀设置有2~10个上部进料喷嘴,所述上部进料喷嘴包括内部的上液相喷嘴和外部的上气相喷嘴,所述上气相喷嘴通过喉管与扩散管连接,所述上液相喷嘴和所述上气相喷嘴为同轴环隙结构,在所述外筒的底部设置有排渣口,出料口设置在所述外筒的上部;
(2)将有机伯胺溶解在惰性有机溶剂中配成质量浓度为5%~50%的溶液,较好地选10%~20%,通入所述上液相喷嘴;气态光气通入所述上气相喷嘴;控制有机伯胺中所含氨基与光气的摩尔比为1∶1~5,优选1∶1.5~3;
(3)将惰性有机溶剂通入所述下液相喷嘴,按原料有机伯胺中所含氨基与光气的摩尔比为1∶1~5,优选1∶1.5~3的比例通过所述下气相喷嘴补充气态光气;
(4)在60~200℃,绝对压力为0.5~2.5MPa反应,物料平均停留时间小于10min;
(5)反应后的物料从所述出料口离开通入所述气液分离器,经分离得到的液相流股引入所述停留设备中,在100~200℃,绝对压力为0.5~2.5MPa下反应至溶液变澄清,即获得有机异氰酸酯粗品。将有机异氰酸酯粗品经过脱除过量的光气、产生的氯化氢、分离精制,得到高纯度的有机异氰酸酯。
最好在导流筒内部或在导流筒与外筒的环隙中设置有整流元件。整流元件为规整填料或多层筛板。
导流筒与外筒的内径之比优选0.3~0.8∶1。
上液相喷嘴与导流筒的内径之比优选1∶10~40,下液相喷嘴与导流筒的内径之比优选1∶10~40。
下液相喷嘴出口与喉管下端之间的距离优选为下液相喷嘴出口内径的1~2倍,上液相喷嘴出口与喉管上端之间的距离优选为上液相喷嘴出口内径的1~2倍。
外筒的长径比优选为1.5~10∶1。
导流筒的长径比优选为1.5~10∶1。
停留设备为搅拌釜式反应器、管式反应器、塔式反应器、闪蒸器或静态混合器。
惰性有机溶剂选自于氯苯、邻二氯苯、对二氯苯、三氯苯、氯代甲苯、氯代二甲苯、氯代乙苯、一氯联苯、α-氯化萘、β-氯化萘,对苯二甲酸二烷基酯或邻苯二甲酸二乙酯中至少一种。
快速有效的混合对于伯胺光气化法生产有机异氰酸酯是至关重要的。本发明使用喷射环流反应器中采用同轴环隙喷嘴,其内部液相喷嘴形成的液相射流对气体具有强烈的卷吸破碎作用,能改善原料间的混合效率,可以使用较高浓度的反应原料,进而减少反应体系的溶剂循环量;降低光气的过量程度,降低有机异氰酸酯生产中溶剂回收和光气回收的能耗,降低异氰酸酯生产成本和提高异氰酸酯生产能力。同时,本发明采用的喷射环流反应器结构简单,大大降低固体物堵塞的危险;易于密封,减少光气泄漏的危险。
附图说明
图1为喷射环流反应器结构示意图;
图2为喷射环流反应器上部进料喷嘴布置示意图;
图3为喷射环流反应器中上部进料喷嘴的局部放大图。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施例对本发明作进一步的说明。
实施例1(本发明的实施例仅说明本发明实施的具体情况并不限定本发明。)
一种利用喷射环流反应器制备有机异氰酸酯的方法,包括以下步骤:
(1)准备喷射环流反应器、气液分离器和停留设备,喷射环流反应器包括外筒1,与外筒同轴心安装的导流筒2,导流筒底部设置有1个下部进料喷嘴4,下部进料喷嘴包括内部的下液相喷嘴和外部的下气相喷嘴,下气相喷嘴通过喉管与扩散管连接,下液相喷嘴和下气相喷嘴为同轴环隙结构,在导流筒的上部和外筒上部的环隙中均匀设置有4个上部进料喷嘴3,上部进料喷嘴包括内部的上液相喷嘴7和外部的上气相喷嘴8,上气相喷嘴通过喉管9与扩散管10连接,上液相喷嘴和上气相喷嘴为同轴环隙结构,在外筒的底部设置有排渣口6,出料口5设置在外筒的上部;在导流筒与外筒的环隙中设置有整流元件,整流元件为金属丝网规整填料;导流筒与外筒的内径之比为0.6∶1;上液相喷嘴与导流筒的内径之比为1∶10,下液相喷嘴与导流筒的内径之比为1∶10;下液相喷嘴出口与喉管下端之间的距离为下液相喷嘴出口内径的1.5倍,上液相喷嘴出口与喉管上端之间的距离为上液相喷嘴出口内径的1.5倍;外筒的长径比为10∶1;导流筒的长径比为10∶1;
(2)将有机伯胺1,6-己二胺(HDA)溶解在惰性有机溶剂三氯苯中配成质量浓度为10%的溶液A通入上液相喷嘴;气态光气B通入上气相喷嘴;控制有机伯胺中所含氨基与光气的摩尔比为1∶1.5;
(3)将惰性有机溶剂三氯苯C通入下液相喷嘴,按原料有机伯胺中所含氨基与光气的摩尔比为1∶3的比例通过下气相喷嘴补充气态光气B;
(4)在140~160℃,绝对压力为1.4~1.5MPa反应,物料平均停留时间为6min;
(5)反应后的物料从出料口离开进入气液分离器,经分离得到的液相流股引入管式反应器中,在140~160℃,绝对压力为0.5~0.6MPa下反应至溶液变澄清,即获得有机异氰酸酯粗品。将有机异氰酸酯粗品经过脱除过量的光气、产生的氯化氢、分离精制,得到高纯度的有机异氰酸酯。
实施例2
一种利用喷射环流反应器制备有机异氰酸酯的方法,包括以下步骤:
(1)准备喷射环流反应器、气液分离器和停留设备,喷射环流反应器包括外筒(外筒的长度为460mm,内径为280mm);与外筒同轴心安装的导流筒(导流筒的长度为300mm,内径为200mm),导流筒底部设置有1个下部进料喷嘴,下部进料喷嘴包括内部的下液相喷嘴(内径为6.0mm,外径为10.0mm)和外部的下气相喷嘴,下气相喷嘴通过喉管与扩散管连接(扩散管出口处的直径为24.0mm,下气相喷嘴的内径与喉管内径相同均为16.0mm,喉管的长度为15.0mm,下液相喷嘴出口与喉管下端之间的距离为10mm),下液相喷嘴和下气相喷嘴为同轴环隙结构;在导流筒的上部和外筒上部的环隙中均匀设置有4个上部进料喷嘴,上部进料喷嘴包括内部的上液相喷嘴(内径d1为6.0mm,外径d2为10.0mm)和外部的上气相喷嘴,上气相喷嘴通过喉管与扩散管连接(扩散管出口处的直径为24.0mm,上气相喷嘴的内径与喉管内径d3相同均为16.0mm,喉管的长度L3为15.0mm,上液相喷嘴出口与喉管上端之间的距离L1为10mm),上液相喷嘴和上气相喷嘴为同轴环隙结构,在外筒的底部设置有排渣口,出料口设置在外筒的上部;在导流筒内设置有整流元件,整流元件为多层筛板;
(2)将质量比为80/20的2,4-甲苯二胺和2,6-甲苯二胺的混合物溶解在惰性有机溶剂氯苯中配成质量浓度为20%的溶液,温度为100~110℃,通入上液相喷嘴;气态光气通入上气相喷嘴;控制有机伯胺中所含氨基与光气的摩尔比为1∶2;
(3)将惰性有机溶剂氯苯通入下液相喷嘴,按原料有机伯胺中所含氨基与光气的摩尔比为1∶1.5的比例通过下气相喷嘴补充气态光气;
(4)在90~120℃,绝对压力为1.5~1.7MPa反应,物料平均停留时间为4min;
(5)反应后的物料从出料口离开通入气液分离器,经分离得到的液相流股引入光气化塔中,在150~170℃,绝对压力为1.0~1.2MPa下反应至溶液变澄清,即获得甲苯二异氰酸酯粗品。将甲苯二异氰酸酯粗品经过脱除过量的光气、产生的氯化氢、分离精制,可得产品甲苯二异氰酸酯,产率为97.3%。
实施例3
一种利用喷射环流反应器制备有机异氰酸酯的方法,包括以下步骤:
(1)准备喷射环流反应器、气液分离器和停留设备,喷射环流反应器包括外筒,与外筒同轴心安装的导流筒,导流筒底部设置有1个下部进料喷嘴,下部进料喷嘴包括内部的下液相喷嘴和外部的下气相喷嘴,下气相喷嘴通过喉管与扩散管连接,下液相喷嘴和下气相喷嘴为同轴环隙结构,在导流筒的上部和外筒上部的环隙中均匀设置有2个上部进料喷嘴,上部进料喷嘴包括内部的上液相喷嘴和外部的上气相喷嘴,上气相喷嘴通过喉管与扩散管连接,上液相喷嘴和上气相喷嘴为同轴环隙结构,在外筒的底部设置有排渣口,出料口设置在外筒的上部;导流筒与外筒的内径之比为0.3∶1;上液相喷嘴与导流筒的内径之比为1∶40,下液相喷嘴与导流筒的内径之比为1∶40;下液相喷嘴出口与喉管下端之间的距离为下液相喷嘴出口内径的2倍,上液相喷嘴出口与喉管上端之间的距离为上液相喷嘴出口内径的2倍;外筒的长径比为5∶1;导流筒的长径比为5∶1;
(2)将有机伯胺1,5-萘二胺(NDA)溶解在惰性有机溶剂氯代乙苯中配成质量浓度为5%的溶液,通入上液相喷嘴;气态光气通入上气相喷嘴;控制有机伯胺中所含氨基与光气的摩尔比为1∶1;
(3)将惰性有机溶剂氯代乙苯通入下液相喷嘴,按原料有机伯胺中所含氨基与光气的摩尔比为1∶5的比例通过下气相喷嘴补充气态光气;
(4)在60~100℃,绝对压力为0.5~0.7MPa反应,物料平均停留时间5min;
(5)反应后的物料从出料口离开进入气液分离器,经分离得到的液相流股引入静态混合器中,在180~200℃,绝对压力为0.5~0.6MPa下反应至溶液变澄清,即获得有机异氰酸酯粗品。将有机异氰酸酯粗品经过脱除过量的光气、产生的氯化氢、分离精制,得到高纯度的有机异氰酸酯。
实施例4
一种利用喷射环流反应器制备有机异氰酸酯的方法,包括以下步骤:
(1)准备喷射环流反应器、气液分离器和停留设备,喷射环流反应器包括外筒,与外筒同轴心安装的导流筒,导流筒底部设置有1个下部进料喷嘴,下部进料喷嘴包括内部的下液相喷嘴和外部的下气相喷嘴,下气相喷嘴通过喉管与扩散管连接,下液相喷嘴和下气相喷嘴为同轴环隙结构,在导流筒的上部和外筒上部的环隙中均匀设置有10个上部进料喷嘴,上部进料喷嘴包括内部的上液相喷嘴和外部的上气相喷嘴,上气相喷嘴通过喉管与扩散管连接,上液相喷嘴和上气相喷嘴为同轴环隙结构,在外筒的底部设置有排渣口,出料口设置在外筒的上部;导流筒与外筒的内径之比为0.8∶1;上液相喷嘴与导流筒的内径之比为1∶20,下液相喷嘴与导流筒的内径之比为1∶20;下液相喷嘴出口与喉管下端之间的距离为下液相喷嘴出口内径的1.2倍,上液相喷嘴出口与喉管上端之间的距离为上液相喷嘴出口内径的1.2倍;外筒的长径比为1.5∶1;导流筒的长径比为1.5∶1;
(2)将有机伯胺1-氨基-3,3,5-三甲基-5-氨甲基环己烷(IPDA)溶解在摩尔比为1∶1的邻二氯苯和对二氯苯混合溶剂中配成质量浓度为50%的溶液,通入上液相喷嘴;气态光气通入上气相喷嘴;控制有机伯胺中所含氨基与光气的摩尔比为1∶5;
(3)将摩尔比为1∶1的邻二氯苯和对二氯苯混合溶剂通入下液相喷嘴,按原料有机伯胺中所含氨基与光气的摩尔比为1∶1的比例通过下气相喷嘴补充气态光气;
(4)在160~200℃,绝对压力为2.3~2.5MPa反应,物料平均停留时间3min;
(5)反应后的物料从出料口离开进入气液分离器,经分离得到的液相流股引入闪蒸器中,在160~200℃,绝对压力为2.3~2.5MPa下反应至溶液变澄清,即获得有机异氰酸酯粗品。将有机异氰酸酯粗品经过脱除过量的光气、产生的氯化氢、分离精制,得到高纯度的有机异氰酸酯。
实施例5
一种利用喷射环流反应器制备有机异氰酸酯的方法,包括以下步骤:
(1)准备喷射环流反应器、气液分离器和停留设备,喷射环流反应器包括外筒,与外筒同轴心安装的导流筒,导流筒底部设置有1个下部进料喷嘴,下部进料喷嘴包括内部的下液相喷嘴和外部的下气相喷嘴,下气相喷嘴通过喉管与扩散管连接,下液相喷嘴和下气相喷嘴为同轴环隙结构,在导流筒的上部和外筒上部的环隙中均匀设置有6个上部进料喷嘴,上部进料喷嘴包括内部的上液相喷嘴和外部的上气相喷嘴,上气相喷嘴通过喉管与扩散管连接,上液相喷嘴和上气相喷嘴为同轴环隙结构,在外筒的底部设置有排渣口,出料口设置在外筒的上部;导流筒与外筒的内径之比为0.7∶1;上液相喷嘴与导流筒的内径之比为1∶30,下液相喷嘴与导流筒的内径之比为1∶30;下液相喷嘴出口与喉管下端之间的距离与下液相喷嘴出口内径相等,上液相喷嘴出口与喉管上端之间的距离与上液相喷嘴出口内径相等;外筒的长径比为4∶1;导流筒的长径比为4∶1;
(2)将有机伯胺双(4-氨基环己基)甲烷(H12MDA)溶解在惰性有机溶剂一氯联苯中配成质量浓度为30%的溶液,通入上液相喷嘴;气态光气通入上气相喷嘴;控制有机伯胺中所含氨基与光气的摩尔比为1∶3;
(3)将惰性有机溶剂一氯联苯通入下液相喷嘴,按原料有机伯胺中所含氨基与光气的摩尔比为1∶2的比例通过下气相喷嘴补充气态光气;
(4)在100~120℃,绝对压力为1.0~1.2MPa反应,物料平均停留时间为9min;
(5)反应后的物料从出料口离开进入气液分离器,经分离得到的液相流股引入温度分别为100~110℃、110~120℃、120~140℃的3个串联的搅拌釜式反应器中,在绝对压力为0.6~0.7MPa下反应至溶液变澄清,即获得有机异氰酸酯粗品。将有机异氰酸酯粗品经过脱除过量的光气、产生的氯化氢、分离精制,得到高纯度的有机异氰酸酯。
作为原料的有机伯胺可以是任何脂肪族伯胺、环脂肪族伯胺、芳香族伯胺,包括单胺、二胺、多胺和/或其混合物。除上实施例选用的以外,还可以选用2,2-双(4-氨基环己基)丙烷、1,3,5-三氨基-2,4,6-三异丙基环己烷、苯胺、2,4-甲苯二胺(TDA)、4,4’-二氨基二苯基甲烷(MDA)、由苯胺/甲醛缩合法制得的二苯基甲烷系列的多胺混合物或4,4’,4”-三氨基三苯基甲烷替代本实施例中的双(4-氨基环己基)甲烷(H12MDA)进行反应。
本实施例中的惰性有机溶剂还可以采用氯代甲苯、氯代二甲苯、α-氯化萘、β-氯化萘,对苯二甲酸二烷基酯或邻苯二甲酸二乙酯中至少一种替代。
Claims (9)
1.一种利用喷射环流反应器制备有机异氰酸酯的方法,其特征是包括以下步骤:
(1)准备喷射环流反应器、气液分离器和停留设备,所述喷射环流反应器包括外筒,与外筒同轴心安装的导流筒,所述导流筒底部设置有1个下部进料喷嘴,所述下部进料喷嘴包括内部的下液相喷嘴和外部的下气相喷嘴,所述下气相喷嘴通过喉管与扩散管连接,所述下液相喷嘴和所述下气相喷嘴为同轴环隙结构,在所述导流筒的上部和所述外筒上部的环隙中均匀设置有2~10个上部进料喷嘴,所述上部进料喷嘴包括内部的上液相喷嘴和外部的上气相喷嘴,所述上气相喷嘴通过喉管与扩散管连接,所述上液相喷嘴和所述上气相喷嘴为同轴环隙结构,在所述外筒的底部设置有排渣口,出料口设置在所述外筒的上部;
(2)将有机伯胺溶解在惰性有机溶剂中配成质量浓度为5%~50%的溶液,通入所述上液相喷嘴;气态光气通入所述上气相喷嘴;控制有机伯胺中所含氨基与光气的摩尔比为1∶1~5;
(3)将惰性有机溶剂通入所述下液相喷嘴,按原料有机伯胺中所含氨基与光气的摩尔比为1∶1~5的比例通过所述下气相喷嘴补充气态光气;
(4)在60~200℃,绝对压力为0.5~2.5MPa反应,物料平均停留时间小于10min;
(5)反应后的物料从所述出料口离开通入所述气液分离器,经分离得到的液相流股引入所述停留设备中,在100~200℃,绝对压力为0.5~2.5MPa下反应至溶液变澄清,即获得有机异氰酸酯。
2.根据权利要求1所述的利用喷射环流反应器制备有机异氰酸酯的方法,其特征是在所述导流筒内部或所述导流筒与外筒的环隙中设置有整流元件,所述整流元件为规整填料或多层筛板。
3.根据权利要求1所述的利用喷射环流反应器制备有机异氰酸酯的方法,其特征是所述导流筒与外筒的内径之比为0.3~0.8∶1。
4.根据权利要求1所述的利用喷射环流反应器制备有机异氰酸酯的方法,其特征是所述上液相喷嘴与导流筒的内径之比为1∶10~40,所述下液相喷嘴与导流筒的内径之比为1∶10~40。
5.根据权利要求1所述的利用喷射环流反应器制备有机异氰酸酯的方法,其特征是所述下液相喷嘴出口与喉管下端之间的距离为下液相喷嘴出口内径的1~2倍,所述上液相喷嘴出口与喉管上端之间的距离为上液相喷嘴出口内径的1~2倍。
6.根据权利要求1所述的利用喷射环流反应器制备有机异氰酸酯的方法,其特征是所述外筒的长径比为1.5~10∶1。
7.根据权利要求1所述的利用喷射环流反应器制备有机异氰酸酯的方法,其特征是所述导流筒的长径比为1.5~10∶1。
8.根据权利要求1所述的利用喷射环流反应器制备有机异氰酸酯的方法,其特征是所述停留设备为搅拌釜式反应器、管式反应器、塔式反应器、闪蒸器或静态混合器。
9.根据权利要求1所述的利用喷射环流反应器制备有机异氰酸酯的方法,其特征是所述惰性有机溶剂选自于氯苯、邻二氯苯、对二氯苯、三氯苯、氯代甲苯、氯代二甲苯、氯代乙苯、一氯联苯、α-氯化萘、β-氯化萘,对苯二甲酸二烷基酯或邻苯二甲酸二乙酯中至少一种。
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