CN101678265A - 用于从含水和二氧化碳的天然气生产纯化天然气的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种用于从包含水和二氧化碳的原料天然气生产纯化天然气的方法，所述方法包括以下步骤：(a)从原料天然气中脱除水，以获得贫含水和含有二氧化碳的天然气；(b)使步骤(a)中获得的天然气与包含金属有机骨架的固体吸附剂接触，以脱除至少部分二氧化碳，从而获得纯化天然气。

Description

用于从含水和二氧化碳的天然气生产纯化天然气的方法
技术领域
本发明涉及用于从含水和二氧化碳的天然气生产纯化天然气的方法。
背景技术
许多天然气井生产所谓的“酸气”，即含有酸性化合物例如二氧化碳和/或硫化合物例如H2S、硫化物、二硫化物和噻吩的天然气。酸性化合物的总量通常太高，使得天然气不适合直接使用。根据天然气的预期用途，经常必须脱除酸性化合物。
通常要求二氧化碳浓度低于50ppmv。此外，销售气体的规格通常提及硫化合物的总浓度低于10ppmv或甚至低至小于4ppmv。
用于从天然气中脱除二氧化碳的方法是本领域中已知的，和通常基于物理和/或化学吸收。
物理吸收法的实际情况是硫化氢和/或二氧化碳的脱除通常伴随不希望的有价值烃的脱除。
化学吸收法通常能够不太费力地脱除二氧化碳和/或硫化氢。然而，它们的实际情况是产生大量的废物。
在天然气含有其它污染物、特别是硫污染物例如硫化氢的情况下，固体床吸附法通常与液体吸收法组合使用，以脱除这些硫污染物。固体床吸附法通常适合于吸附相对少量、特别是低于0.5％的酸性化合物。吸附大量酸性化合物需要使用非常大的吸附剂床。大的固体吸附剂床需要相对更多的再生时间，和需要不成比例的大量再生气。
因此，本领域中仍然需要从天然气中脱除二氧化碳从而获得纯化气体物流的简单和有效的方法。
具体实施方式
为此，本发明提供用于从包含水和二氧化碳的原料天然气生产纯化天然气的方法，所述方法包括以下步骤：
(a)从原料天然气中脱除水，以获得贫含水和含有二氧化碳的天然气；
(b)使步骤(a)中获得的天然气与包含金属有机骨架的固体吸附剂接触，以脱除至少部分二氧化碳，从而获得纯化天然气。
如欧洲专利申请EP-A-1,674,555中所述，包含金属有机骨架的固体吸附剂之前已经在使包括含甲烷的气体混合物的甲烷与其它组分分离中使用。EP-A-1,674,555中描述的待纯化的气体混合物(如实施例中所示)不含水和不含任何硫污染物。已经发现包含二氧化碳的天然气物流中水的存在导致金属有机骨架材料劣化，和因此包含金属有机骨架的吸附剂将不适合于纯化包含水和硫化氢和/或二氧化碳的天然气。
本发明能够纯化包含水和二氧化碳的天然气，其中在第一步骤中脱除水以获得贫含水但仍然含有二氧化碳的天然气物流，和在第二步骤中脱除二氧化碳，从而获得纯化天然气。
通过在使天然气与包含金属有机骨架的固体吸附剂接触之前脱除水，可以减少或甚至完全阻止金属有机骨架的劣化。本发明方法仅利用两个步骤，提供从包含水和硫化氢的天然气生产纯化天然气的简单和有效的方法。因为在第一步骤中仅需要脱除水和在第二步骤中仅需要脱除硫化氢和/或二氧化碳，因此两个步骤都可以在相对小的装置中进行。
此外，两个步骤都可以独立优化，在各步骤中能够最优脱除污染物。这使得整个过程更有效，和能够以多种方式操作所述过程。此外，通过按要求设计两个步骤，确保了进一步的过程优化。
作为替代，两个步骤可以容纳于单个装置中，从而降低资本开支和装置的操作复杂性。
天然气是用于源自天然气井的轻质烃和任选其它气体(氮、二氧化碳、氦)的混合物的通用术语。天然气的主要组分是甲烷。此外，通常存在乙烷、丙烷和丁烷。在一些情况下，也可能存在(少)量较重的烃。
适合地，原料天然气包含10ppmv-2v/v％的水，优选50ppmv-2v/v％的水，这构成了相当大量的水。
原料天然气优选包含的二氧化碳量为总原料天然气的1ppmv-40vol％，更优选1ppmv-30vol％。通常希望将纯化天然气中的二氧化碳浓度降低至低于50ppmv的水平，特别是在其中打算将纯化天然气处理成液化天然气(LNG)的情况下。本发明方法能够生产具有如此低浓度二氧化碳的纯化天然气。
原料气可能还含有硫化氢(H2S)，优选为总原料天然气的1ppmv-20vol％，更优选0.1-10vol％。通常希望降低纯化天然气中H2S浓度至低于10ppmv、或甚至低于5ppmv的水平。本发明方法能够生产具有如此低浓度硫化氢的纯化天然气。
在步骤(a)中，从原料天然气中脱除水。步骤(a)可以利用任意适合的脱水方式进行，包括二醇脱水、与氯化钙接触、膜系统或与固体干燥剂例如二氧化硅、二氧化硅凝胶、氧化铝、二氧化硅-氧化铝、活性碳或分子沸石接触。优选地，利用固体干燥剂、特别是包含一种或多种以下材料的固体干燥剂完成脱水：沸石、二氧化硅凝胶、活性氧化铝、活性碳、氯化钙、氯化钡和氯化锂。
在优选实施方案中，步骤(a)通过使包含水的天然气与分子沸石接触进行。分子沸石是具有能够允许某些物种进入或通过的开孔的固体吸附剂。在一些种类的沸石中，开孔适合地定义为孔径，而在其它种类中，开孔适合地定义为笼状结构的开孔。具有5
Figure G2008800159133D00031
或更小的平均开孔(孔径)的沸石是优选的。特别优选平均开孔为3-4的分子沸石。通常，这些沸石的容量高于更大孔的沸石，而同时吸附大部分水并允许其它组分通过。
在步骤(a)中，脱除大量的水。优选脱除的水量为60-100％，更优选80-100％，和仍然更优选90-100％。非常适合地，步骤(a)中获得的天然气含有小于1v/v％、更优选小于100ppmv、甚至更优选小于50ppmv的水。
在步骤(b)中，使步骤(a)中获得的贫含水的天然气与包含金属有机骨架的吸附剂接触，从而将二氧化碳和任选的硫化氢从天然气转移至吸附剂。步骤(b)的实施温度可以在宽范围内变化，和适合地为0-80℃，优选10-60℃，和更优选在环境温度下。步骤(b)的实施压力适合地为1-150bara，更优选1-100bara。
优选地，金属有机骨架包含至少一种金属离子和至少一种双齿有机化合物，其中双齿有机化合物连接至金属离子上。
适合地，金属离子是选自元素周期表第Ia、IIa、IIIa、IVa至VIIIa和Ib至VIb族的金属的离子。关于本文使用的周期表及其族，参考之前的元素周期表的I UPAC版本，例如Handbook of Chemistry andPhysics(CRC Press)第68版中描述的。在那些金属中，特别提及Mg、Ca、Sr、Ba、Sc、Y、Ti、Zr、Hf、V、Nb、Ta、Cr、Mo、W、Mn、Re、Fe、Ru、Os、Co、Rh、Ir、Ni、Pd、Pt、Cu、Ag、Au、Zn、Cd、Hg、Al、Ga、In、Tl、Si、Ge、Sn、Pb、As、Sb和Bi，更优选Zn、Cu、Ni、Pd、Pt、Ru、Rh和Co。最优选的金属是Zn和Cu。
本文提及的双齿有机化合物是包含至少一个能够与金属离子形成至少两个配位键的官能团的化合物。特别适合的双齿有机化合物是选自以下的化合物：-COOH、-CS2H、-NO2、-B(OH)2、-SO3H、-Si(OH)3、-Ge(OH)3、-Sn(OH)3、-Si(SH)4、-Ge(SH)4、-Sn(SH)3、-PO3H、-AsO3H、-AsO4H、-P(SH)3、-As(SH)3、-CH(RSH)2、-C(RSH)3、-CH(RNH2)2、-C(RNH2)3、-CH(ROH)2、-C(ROH)3、-CH(RCN)2和-C(RCN)3，其中R优选具有1-5个碳原子的亚烷基或芳基。
在特别优选的金属有机骨架中，金属离子是Zn2+，和双齿有机化合物是对苯二甲酸。该金属有机骨架称为“MOF-5”。对于包含金属有机骨架的吸附剂的制备，参考欧洲专利EP-A-1,674,555。
已经发现MOF-5当与硫化氢接触时显示出劣化。因此，在天然气包含硫化氢的情况下，优选使用的吸附剂不含MOF-5作为金属有机骨架。
使用包含金属有机骨架的吸附剂的优点是该吸附剂的BET比表面积明显高于例如沸石分子筛的BET比表面积。适合地，包含金属有机骨架的吸附剂的BET比表面积为至少500m2/g，优选至少1000m2/g，和更优选至少2000m2/g。本文提及的BET比表面积是使用标准方法DIN 66131测定的BET比表面积。
通常，步骤(b)产生纯化天然气和包含负载有二氧化碳和任选还有硫化氢的金属有机骨架的固体吸附剂。应理解所述方法优选按连续模式进行，这将包括使负载的吸附剂再生。
二氧化碳和任选的硫化氢在包含金属有机骨架材料的吸附剂上的吸附可以通过在高温或低压下使所述材料与解吸气物流接触而逆转。因此，二氧化碳和任选的硫化氢从吸附剂转移至解吸气，产生含大量二氧化碳和任选还含有硫化氢的解吸气。适合的解吸气是例如惰性气体或烃类气体。用于本发明的目的，优选使用烃类物流、特别是步骤(b)中获得的部分纯化天然气作为解吸气。
优选地，步骤(b)利用两个或更多个吸附剂床进行。通常，至少一个吸附剂床处于吸附模式，和至少一个吸附剂床处于解吸模式。根据实际情况，可以组合2、3、4或甚至更多个吸附剂床的组合，1个处于吸附模式，其余的处于解吸模式的不同阶段。
本文提及的纯化天然气是其中二氧化碳和任选的硫化氢的浓度已经降低至可被天然气的预期目的接受的水平的天然气。优选地，纯化天然气包含的二氧化碳水平低于50ppmv，和如果适用，硫化氢水平低于10ppmv。纯化天然气可以以已知方式进一步处理，例如通过催化或非催化燃烧以生产合成气、发电、产生热量或动力、或用于生产液化天然气(LNG)、或用于家庭用途。本发明的优点是产生的纯化天然气包含非常低水平的污染物、特别是二氧化碳和硫化氢，使得能够在无需脱除硫污染物的附加步骤的条件下生产LNG。如此获得的LNG除天然气外通常具有非常低浓度的污染物。

Claims (10)

1.一种用于从包含水和二氧化碳的原料天然气生产纯化天然气的方法，所述方法包括以下步骤：
(a)从原料天然气中脱除水，以获得贫含水和含有二氧化碳的天然气；
(b)使步骤(a)中获得的天然气与包含金属有机骨架的固体吸附剂接触，以脱除至少部分二氧化碳，从而获得纯化天然气。
2.权利要求1的方法，其中原料天然气还含有硫化氢。
3.权利要求1或2的方法，其中在步骤(a)中，通过使原料天然气与沸石分子筛接触而脱除水，优选开孔为
Figure A2008800159130002C1
或更小、更优选开孔为
Figure A2008800159130002C2
的沸石分子筛。
4.权利要求1-3任一项的方法，其中贫含水的天然气含有至多100ppmv的水，优选至多50ppmv的水。
5.权利要求1-4任一项的方法，其中所述金属有机骨架包含至少一种金属离子和至少一种双齿有机化合物，其中所述双齿有机化合物连接至所述金属离子上。
6.权利要求5的方法，其中所述金属离子是Zn2+，和所述双齿有机化合物是对苯二甲酸。
7.权利要求1-6任一项的方法，其中所述金属有机骨架的BET比表面积为至少500m2/g，优选至少1000m2/g，更优选至少2000m2/g。
8.权利要求1-7任一项的方法，其中原料天然气中二氧化碳的分压为0.1-30bar，优选0.1-10bar。
9.权利要求8的方法，其中在步骤(b)中获得含硫化氢和/或二氧化碳的金属有机骨架吸附剂材料，和所述方法还包括以下步骤：
(c)在使得硫化氢和/或二氧化碳从金属有机骨架吸附剂材料转移至解吸气的条件下，通过使所述吸附剂材料与解吸气接触使含硫化氢和/或二氧化碳的金属有机骨架吸附剂材料再生，以获得再生的吸附剂材料和富含硫化氢和/或二氧化碳的气体物流，其中步骤(c)在比步骤(b)低的压力下或在比步骤(b)高的温度下进行。
10.权利要求1-10任一项的方法，其中冷却所述纯化天然气以形成液化天然气。
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