CN101567226A - 含有内部氢/氚吸纳体结构的燃料棒和组件 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种含有内部氢/氚吸纳体结构的燃料棒和组件。用于核反应堆的燃料组件(16)包含燃料棒(48)，所述燃料棒含有通过弹簧装置等装备(64)保持在适当位置的核燃料芯块(62)和末端塞子(56，58)，其中空心气体吸收体结构(80)也位于燃料棒(48)内，其中吸收体结构(80)的至少一个表面涂覆有催化剂材料(83)，所述催化剂材料吸收和保留氢和氚中的至少一种。

Description

含有内部氢/氚吸纳体结构的燃料棒和组件
技术领域
本发明涉及燃料棒组件和这样的组件中的燃料棒，其中燃料棒含有位于燃料棒内的内部氢/氚“吸纳体”结构，例如在底部附近。“吸纳体”或“吸收体”结构对于吸收和保留任何氢(H)或氚(原子量为3的气态氢同位素，H3或H3-放射β射线)是有效的，并将其保留在燃料棒内部，以降低可能的氢或氚的释放和燃料棒的劣化。氚一直是气体，直到被“吸纳体”结构吸收并形成氢化物。
发明背景
核反应堆的各种部件均承受侵蚀，例如被运行期间产生的各种气体、同位素等所水化和/或氧化。在一些情形中，可能损害燃料棒的内部。在特殊的情形中，这可引起燃料棒的潜在劣化。
在典型的核反应堆如压水反应堆(PWR)中，例如在WestinghouseEletric Co.brochure，Ready to Meet Tomorrow’s Power Generation Requirements Today，2007中，堆芯包括大量的燃料组件，每个都由多个狭长燃料棒构成。每个燃料棒均含有裂变材料，例如二氧化铀(UO2)或二氧化钚(PUO2)，或混合物，一般是固体受压核燃料芯块的堆垛体形式。燃料棒组合成阵列，组织所述阵列以在堆芯中提供足以支持高速核裂变的中子通量并由此以热量的形式释放大量能量。通常从下冷却剂增压室泵送冷却剂例如水通过堆芯以提取在堆芯中产生的部分热量，用于产生有用功。根据堆芯的所需尺寸和反应堆的尺寸，燃料组件在尺寸和设计上不同。
核反应堆在燃料循环的开始具有足够过量的反应性以允许持续特定时间的运行，一般约为6-18个月。由于反应堆的运行是稍微超临界的，所以必需抵消在循环开始时提供的过大反应性。设计了抵消起始过大反应性的多种方法，包括在反应堆堆芯中插入控制棒，以及例如在燃料中加入中子吸收元件。这样的中子吸收体被称为“可燃毒物”，包括例如硼、钆、镉、钐、铒和铕的化合物。这些可燃毒物吸收初始的过量中子，而(在最好的情形中)不产生新的或另外的中子或者因中子吸收而转变为新的毒物。
已知具有含硼化合物的混合物或其它可燃毒物的核燃料的烧结芯块。参见例如美国专利3349152和3520958(分别属于watanabe等人和Versteeg等人)。最近，在美国专利7139360B2(Lahoda)中，含有多个燃料芯块的燃料棒，其中多于二分之一的棒具有金属氧化物、金属碳化物或金属氮化物的燃料芯块中的至少一种，以及含硼的可燃毒物以含有过量的中子。美国专利4587087(Radford等)涉及可燃毒物涂层，其中固体核燃料基材被可燃毒物层涂覆并被包封在末端堵塞的燃料棒中。
关于对氧化、腐蚀和水化的防护，Rudling等在美国专利6512806B2中教导了用二氧化锆(ZrO2)和氮化锆(ZrN)中的至少一种涂覆燃料棒自身，即锆合金。此外，Davies在美国专利5434897中利用具有三层覆层的燃料棒，其中所述层有助于在覆层内部的气体混合，使得任何进入的蒸汽都将促进蒸汽和氢的混合。燃料棒在其末端被末端塞子密封，所述塞子在其顶部具有螺旋状构件以抑制芯块柱状物的轴向移动。
在覆层附近的任何氢都会通过形成氢化物引起机械损伤。如果存在氚(H3)，则它可以因通过覆层管并进入冷却水中而形成“剂量(dose)”问题。一旦进入冷却剂，则难以去除/分离，因为其在物理上和化学上均与普通氢几乎相同，即在水分子中。所述氚会随任何反应堆水/蒸汽废物流排到外面。如果气体在棒的内部，则因氢或氚而处于风险的结构是燃料棒覆层。尽管总是在燃料棒内部产生H3，然而氢也可以在燃料棒中形成，或在燃料棒制造期间被引入或封入。因而，需要解决这些问题的方案。
本发明的主要目的是提供解决氢和氚污染与劣化的潜在问题的燃料棒的组件和单个燃料棒。
本发明的目的还是寻找用于核电站环境的氚和氢的吸收体/吸附体。
发明内容
通过提供具有顶部和底部的燃料棒满足了上述需要和实现了上述目的，其中燃料棒由覆层材料制成，并含有多个核燃料芯块，包括顶部燃料芯块和底部燃料芯块，燃料棒含有密封燃料棒和核燃料芯块的顶部末端塞子和底部末端塞子；其中分隔装置(通常为弹簧)位于顶部末端塞子和顶部燃料芯块之间，且其中至少一个空心气体吸收体结构位于燃料棒内部，所述至少一个空心气体吸收体结构具有与燃料棒内表面隔开的外表面，并具有至少一个涂覆有催化剂的内表面，所述催化剂吸收并保留氢和氚中的至少一种。
还通过提供包含多个燃料棒的燃料组件满足了上述需要和实现了上述目的，其中每个所述燃料棒均具有顶部和底部，每个燃料棒均由覆层材料制成并在其中含有多个核燃料芯块，包括顶部燃料芯块和底部燃料芯块，燃料棒含有密封所述多个燃料棒和核燃料芯块的顶部末端塞子和底部末端塞子，其中弹簧装置位于顶部末端塞子和顶部燃料芯块之间，且空心气体吸收体结构位于末端塞子和燃料芯块之间，处在与弹簧装置相对的燃料棒末端，所述空心气体吸收体具有与至少一个燃料棒的内表面隔开的外表面，并具有至少一个涂覆有催化剂的内表面，所述催化剂吸收并保留氢和氚中的至少一种。
优选地，该气体吸收体结构将含有陶瓷或耐热金属如锆，而且所述催化剂涂层将选自Ni、Pd、Cu、金属U及它们的混合物。将燃料组件和包含的燃料棒及气体吸收体结构置于通常高于相关的底部反应堆冷却剂增压室的容积中。
附图说明
在以下详细描述中，将参考所附的非限定性附图，其中：
图1是现有技术PWR核反应堆的一个实施方案的部分截面且部分正面的纵向视图，包括底部反应堆冷却剂增压室，所述底部反应堆冷却剂增压室具有位于冷却剂增压室上方的容积中的多个燃料组件；
图2是图1反应堆中的现有技术核燃料组件之一的纵向视图，为清楚起见以部分剖开且部分断开方式显示；
图3最好地显示了本发明，该图是燃料棒的一个实施方案的放大节略纵向轴截面视图，所述燃料棒可以用于图2的组件，显示了底部气体吸收体结构和顶部弹簧装置，其中可以反向使用所述燃料棒，即将气体吸收体结构置于顶部；以及
图4(A)和4(B)显示了气体吸收体结构的不同的非限定性实施方案，一个具有五个侧面和进/出气孔，而另一个具有简单柱状结构。
具体实施方式
现在参照附图1，其仅以举例的方式显示了很多合适的现有技术反应堆类型之一，即压水核反应堆(PWR)，用数字10总体表示。PWR10包括反应堆压力容器12，其容纳由多个狭长燃料组件16构成的核反应堆堆芯14。出于简化目的，图1显示了相对少的燃料组件16。实际上，堆芯14由大量燃料组件构成。
与反应堆容器12向内径向隔开的是通常为圆筒状的堆芯吊篮(barrel)18，而在吊篮18内是隔挡结构20。隔挡结构20围绕反应堆堆芯14的燃料组件16。典型地，隔挡结构20由通过螺钉(未示出)连接在一起的隔挡板22制成。反应堆堆芯14和隔挡结构20位于上堆芯板24和下堆芯板26之间，而所述上堆芯板24和下堆芯板26被堆芯吊篮18支撑。
反应堆压力容器12的上端被可移动封头28气密密封，在该封头上安装有多个控制棒驱动机构30。同样，为简单计，仅显示了很多控制棒驱动机构30中的少数几个。每个驱动机构30选择性地将棒簇控制组件机构32定位在一些燃料组件16的上方和内部。
在反应堆堆芯14的燃料组件16中进行的核裂变过程产生热量，在PWR运行期间通过冷却剂流体(如具有可溶硼的轻水)经过堆芯14的循环带走所述热量。更具体地，典型地泵送冷却剂流体使其通过多个冷却剂入口喷嘴34(图1中仅显示了其一)进入反应堆压力容器12中。
冷却剂流体通过冷却剂入口喷嘴34进入反应堆容器，并向下流经在反应堆容器12和堆芯吊篮18(和堆芯吊篮上的热护罩38)之间限定的环形区域36，直至到达反应堆容器12的底部反应堆冷却增压室27，所述冷却剂在冷却增压室27中转向180度后向上流过下堆芯板26然后向上流过反应堆堆芯14。继续向上流过反应堆堆芯14的燃料组件16。然后，冷却剂穿过上堆芯板24，并通过出口喷嘴40离开反应堆容器。
通过从燃料组件16到流体的热能传递将冷却剂流体加热到反应堆的运行温度。然后，热的冷却剂流体通过伸出堆芯吊篮18的多个出口喷嘴40(图1中仅显示了其一)离开反应堆容器12。因此，燃料组件16赋予冷却剂流体的热能被来自压力容器12的流体带走。
如上简述，反应堆堆芯14由许多狭长燃料组件16构成。转向图2，每个燃料组件16(属于PWR中所用类型)基本上包括下端结构或底部喷嘴42，其支撑着位于下堆芯板26(如图1所示)上的组件，以及多个纵向延伸的导向管或套管44，其从底部喷嘴42向上突出。组件16还包括多个横向支撑网格46，所述网格沿导向套管44的长度在轴向间隔开并与其连接。网格46横向间隔并支撑处于有组织阵列形式的多个燃料棒48。此外，组件16具有位于其中心的仪器用(instrumentation)管50和连接至导向套管44的上端的上端结构或顶部喷嘴52。采用这样的部件设置，燃料组件16形成了能够方便操作而不损害组件部件的整体单元。
如图3所示，燃料组件16的每个燃料棒48(图2所示)具有通常相同的构造，使得每个均包括狭长的空心覆层管54，该覆层管具有顶部末端塞子56和底部末端塞子58，所述塞子与管54的相对末端相连并将其密封，在其中限定出以60概示的密封腔室。多个核燃料芯块62(一般为固体圆形平柱(flat puck)形式)通常以端对端邻接的排列或堆垛形式位于腔室60中，并通过弹簧等装备/装置64保持在适当位置，所述弹簧等装备/装置64处在腔室60内并通常在顶部芯块70和顶部末端塞子56之间。显示出底部芯块72在燃料棒48的底部74附近。重新参见图2中的现有技术结构，新的内部吸收体结构将处在总体表示为81的位置处。
从图3中可见，在燃料棒的顶部73处显示了顶部末端塞子56，并在燃料棒的底部74处显示了底部末端塞子58，可在这里设置空心气体吸收体结构80使其位于底部末端塞子58和底部燃料芯块72之间。气体吸收体结构80的外表面82与燃料棒48的内表面86、覆层管54以间距84隔开。空心气体吸收体结构将含有、浸渍有或涂覆有催化材料，理想地如图4A-4B中的点83所示，所述催化材料对于“吸纳”/吸收氢和氚是有效的。当然，催化剂将会覆盖所有表面(为简便而未示出)。内部结构80保持空心，但也可以在内表面含有催化剂。
主要通过棒内的残留湿气与锆合金内部覆层管54表面的反应在燃料棒内部气体中产生氢：
2H2O+Zr＝2H2+ZrO2
另一潜在氢源是内部异常含氢材料的污染。潜在氚源是与硼的中子吸收反应和核燃料中的三重裂变反应。氚在被吸纳结构吸收之前为气体，在该吸纳结构中其形成氢化物。如果氚逃逸出燃料棒，则它可能以气体存在于溶液中，或者因辐解作用而能够以滴定水的形式成为束缚在水分子中。
空心气体吸收体结构80将优选包含锆，优选锆合金，但也可以是耐高于约300℃温度的任何金属或金属合金，或高温陶瓷，例如包含硅的高温陶瓷。催化剂“吸纳体”/吸收体选自允许氢和氚与气体吸收体结构反应的催化材料，优选地，其选自Ni、Pd、Cu、金属U以及它们的混合物。气体吸收体结构外表面82和燃料棒内表面86之间的间距84将为约0.01英寸至0.003英寸(0.254-0.076cm)，所述间距允许气体流与催化剂的良好接触。气体吸收体结构的壁厚88(图3(A)所示)将为约0.013英寸至0.023英寸(0.330-0.584cm)。
气体吸收体结构的孔隙结构确保气体与催化剂的良好接触并到达该结构的内部，该孔隙结构优选为至少约99体积％的致密度或甚至更高。这将提供足够的强度以承受燃料芯块的重量。
仅以说明而非限制性方式，在图4(A)和图4(B)中显示了气体吸收体结构80的几个实施方案。这些结构80可以具有各种形状以提供任选的表面面积，例如图4(A)的五边形结构，或简单地将其加工成图4(B)的管状结构。它们可以在其侧面中/贯穿其侧面具有各种形状的小开口89，所述开口穿透侧面以允许气体90(如箭头所示)进入内部容积，该容积比结构周围的环形容积91更大。在具有较高孔隙结构的其它情形中，可以允许气体90渗透/扩散穿过结构的侧面到达内部。
设计内部氢/氚“吸纳体”结构80，以便吸收和保留气体90例如氢气和氚同位素气体以抑制例如在覆层管54的底部壁74处的任何潜在细裂纹或裂口(如92所示)。优选地，催化剂还将在结构80内，以避免可能的污染材料接触内部覆层，并且是因为与气体90的较弱限制的流通。然而，在一些情形中，可能期望在结构80的外表面上或者内表面和外表面上具有催化材料。
作为例子：由锆锡合金4或ZIRLO的小型空心“吸纳体”管开始，所述管具有低于约0.01的体积孔隙％的孔隙率(99体积％致密度)，将涂层施加到管表面(ID和OD)上，其将作为催化剂增强氢气到“吸纳体”管中的吸收。发现接触的氢扩散进入固体金属基体中并与管中的锆化学反应形成锆的氢化物，所述锆的氢化物以固相形式在“吸纳体”管的金属基质中析出。有效地，氢气转化为固相，并保持为固相。这并非气相保留机构。管的末端是开放的，并提供用于使棒内部气体流入管ID的流路。与末端塞子和燃料芯块的固定(seating)接触不足以排除气流，但在一些设计中，可以存在提供较少阻滞进入的槽或孔，这具有相同的预期结果。
尽管出于说明目的描述了本发明的特定实施方案，然而本领域技术人员清楚，可以对本发明的细节做出很多改变，而不背离如所附权利要求限定的本发明。

Claims (16)

1.具有顶部和底部的燃料棒，其中燃料棒由覆层材料制成，并含有多个核燃料芯块，包括顶部燃料芯块和底部燃料芯块，燃料棒含有密封燃料棒和核燃料芯块的顶部末端塞子和底部末端塞子；其中分隔装置位于顶部末端塞子和顶部燃料芯块之间，而其中至少一个空心气体吸收体结构位于燃料棒内部，所述至少一个空心气体吸收体结构具有与燃料棒内表面隔开的外表面，而且气体吸收体结构的至少内表面涂覆有催化剂，所述催化剂吸收并保留氢和氚中的至少一种。
2.权利要求1的燃料棒，其中气体吸收体结构包含锆，且分隔装置是弹簧。
3.权利要求1的燃料棒，其中气体吸收体是锆合金。
4.权利要求1的燃料棒，其中气体吸收体是陶瓷。
5.权利要求1的燃料棒，其中所述气体吸收体结构的内表面涂覆有选自Ni、Pd、Cu、金属U及它们的混合物的催化剂。
6.权利要求1的燃料棒，其中所述气体吸收体结构的外表面涂覆有选自Ni、Pd、Cu、金属U及它们的混合物的催化剂。
7.包含多个燃料棒的燃料棒组件，每个燃料棒均具有顶部和底部，每个燃料棒均由覆层材料制成并在其中含有多个核燃料芯块，包括顶部燃料芯块和底部燃料芯块，燃料棒含有密封所述多个燃料棒和核燃料芯块的顶部末端塞子和底部末端塞子，其中弹簧装置位于顶部末端塞子和顶部燃料芯块之间，空心气体吸收体结构位于末端塞子和燃料芯块之间，处在与弹簧装置相对的燃料棒末端，所述空心气体吸收体结构具有与至少一个燃料棒的内表面隔开的外表面，并且所述气体吸收体结构的至少内表面涂覆有催化剂，所述催化剂吸收并保留氢和氚中的至少一种。
8.权利要求7的燃料棒组件，其中所述气体吸收体结构包含锆。
9.权利要求7的燃料棒组件，其中所述气体吸收体是锆合金。
10.权利要求7的燃料棒组件，其中所述气体吸收体是陶瓷。
11.权利要求7的燃料棒组件，其中所述气体吸收体结构的内表面涂覆有选自Ni、Pd、Cu、金属U及它们的混合物的催化剂。
12.权利要求7的燃料棒组件，其中所述气体吸收体结构的外表面涂覆有选自Ni、Pd、Cu、金属U及它们的混合物的催化剂。
13.权利要求7的燃料棒组件，其中所述气体吸收体结构的内表面和外表面均涂覆有选自Ni、Pd、Cu、金属U及它们的混合物的催化剂。
14.权利要求7的燃料棒组件，其中所述气体吸收体结构具有约0.330cm到0.584cm的壁厚，并具有至少约99体积％的致密度。
15.权利要求7的燃料棒组件，其中所述气体吸收体结构是管状。
16.权利要求7的燃料棒组件，其中所述气体吸收体结构具有穿过其侧面的开口。
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