CN101566569B - 一种通过特征参量鉴别多种荧光光谱混叠物质的系统和方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种通过特征参量鉴别多种荧光光谱混叠物质的系统和方法。现有技术中经过采样、预处理、检测和人工筛选的方式来鉴别两个荧光光谱混叠物质的方法存在着效率低下,鉴别费用较高和准确性受人员主观因素影响等问题。本发明的通过特征参量鉴别多种荧光光谱混叠物质的系统以及方法先测量需鉴别荧光光谱混叠的物质的三维荧光光谱,提取平均值、标准差、相关系数、边际分布、原点矩和混合中心矩等几种比对特征参量α1;再计算对应参量的差值比C,以判定用于基准数据库的敏感特征参量β;存储物质种类名称和对应敏感特征参量β至基准数据库;接着测量需鉴别物质的三维荧光光谱并提取比对特征参量α2;然后依据所提取的比对特征参量α2和所获取的基准敏感特征参量β计算出需鉴别物质的相关度R;获取相关度值最大的物质名称以及对应的特征参量;最后输出相关度最大的物质名称、对应特征参量和相关度值,如此可高效、低成本和高准确度的进行两种荧光光谱混叠物质的鉴别,从而有利于快速、准确地进行荧光光谱混叠物质的现场种类鉴别检测。
Description
技术领域
本发明涉及光谱混叠物质的鉴别技术,特别涉及一种通过特征参量鉴别多种荧光光谱混叠物质的系统和方法。
背景技术
荧光技术是一种新兴的检测手段,它能快速有效地对荧光物质检测,不过,由于很多荧光物质结构相似,造成其光谱重叠严重,用荧光技术对它们进行直接检测,存在着很大的问题:传统的二维荧光光谱数据解析,是依据荧光光谱里特定波长位置的波长峰值大小不同来鉴别不同的物质的,这种方法在面对光谱区别明显的物质时,效果较好,然而,随着越来越多的光谱混叠物质同时出现,传统的二维荧光光谱鉴别解析法不能适应实际的需要,解决光谱混叠物质的分辨问题。
因此,三维荧光光谱因为含有更多的信息量和丰富的数据算法,成为研究人员的研究热点。三维荧光光谱的多组分解析算法可以较好地解决这一问题,研究人员用它们能够得到较为理想的定量定性结果。可随之也带来了一个难题,那就是这些方法需要大量的三维光谱数据进行分析,其中可能还包含对鉴别物质作用不大的信息,使得仪器测量的硬件成本和体积上升,分析时间耗费严重,从而造成了信息冗余和时间的浪费,不利于光谱混叠多组分物质的现场鉴别:以现有技术中的PARAFAC为例,它被认定为最稳定和最有效的多组分三维光谱解析算法,其主要原理是基于三线性分解理论,前提是数据在三个方向呈线性。计算过程可以称为交替最小二乘(ALS)算法,损失函数是残差平方和(SSR),可写成:
主要三维数据阵分解步骤如下:
步骤1.确定体系中的主组分数N;
步骤2.随机初始化载荷矩阵A、B;
步骤3.按下式计算载荷矩阵C的第k行:
c′k=((ATA))о((BTB))-1 diagm(ATX..kB) k=1,2,…,K (2)
步骤4.按下式计算载荷矩阵A:
步骤5.按下式计算载荷矩阵B:
步骤6.A,B逐列归一化;
步骤7.重复3~6步,直到收敛(迭代收敛准则为:SSR<1×10-6)。从以PARAFAC为例的三维光谱化学计量学解析算法可以看出,这种技术方法尽管能够得到精度良好的解析结果,然而分析大量的矩阵和数据所带来的时间和信息冗余,使得它不利于三维荧光光谱的现场鉴别。
发明内容
本发明的目的在于解决传统的三维荧光光谱解析法带来的信息冗余和时间浪费,提供一种通过特征参量提取鉴别多种荧光光谱混叠物质的系统和方法,通过所述系统和方法可方便准确快速地鉴别出多种荧光光谱混叠物质的种类。
为实现上述目的,本发明提供一种通过特征参量鉴别多种荧光光谱混叠物质的系统,其包括:测量提取模块,用于通过荧光测量仪器来测量多种物质的三维荧光光谱,并提取其中的比对特征参量α1;计算和判定模块,用于分别计算多种物质的三维荧光光谱的比对特征参量的差值比C,并将差值比C大于预先设定阈值的比对特征参量设为三维荧光光谱混叠物质的敏感特征参量β;存储模块,用于存储多个荧光光谱混叠物质的种类名和敏感特征参量β至基准数据库;测量处理模块,用于提取需鉴别物质的比对特征参量α2;查询获取模块,用于依据测量处理模块所提取的需鉴别物质的比对特征参量α2在基准数据库种查询与其相关度最大的敏感特征参量;计算模块,用于计算需鉴别物质的比对特征参量与相关度最大的敏感特征参量的相关度值R,当其值大于预先设定的阈值时则需要鉴别物质的种类名称;输出模块,根据计算模块的结果输出所需要鉴别物质的种类名称和对应的敏感特征参量β,并输出相关度数据。
在上述通过特征参量鉴别多种荧光光谱混叠物质的系统中,三维荧光光谱的三维坐标分别为激发波长、发射波长和荧光强度;该测量提取模块和计算判定模块包括荧光测量仪器和处理单元,该荧光测量仪器用于测量需鉴别多种荧光光谱混叠物质的荧光光谱,该处理单元依据测得的三维荧光光谱提取比对特征参量α1,计算差值比C、判定敏感特征参量β;提取的比对特征参量包括光谱的平均值、标准差、相关系数、原点矩和混合中心矩;该计算模块分别计算每种物质比对特征参量α1的差值比C;该计算模块中,用于计算需鉴别物质的比对特征参量α2与敏感特征参量β的相关度值R,符合预先设定的阈值要求(大于95%)时,输出对应的鉴别物质名称。
本发明还提供一种通过特征参量鉴别多种荧光光谱混叠物质的方法,其包括以下步骤:测量提取步骤,通过荧光测量仪器来测量多种物质的三维荧光光谱,并提取其中的比对特征参量α1;计算和判定步骤,分别计算多种物质的三维荧光光谱同一比对特征参量的差值比C,并将差值比C大于预先设定阈值的比对特征参量设为三维荧光光谱混叠物质的敏感特征参量β;存储步骤,存储多个荧光光谱混叠物质的种类名和敏感特征参量β至基准数据库;测量处理步骤,提取需鉴别物质的比对特征参量α2;查询获取步骤,依据测量处理模块所提取的需鉴别物质的比对特征参量α2在基准数据库种查询与其相关度最大的敏感特征参量;计算步骤,用于计算需鉴别物质的比对特征参量α2与相关度最大的敏感特征参量β的相关度值R,当其值大于预先设定的阈值时则判定为需要鉴别物质的种类名称;输出步骤,根据计算模块的结果输出所需要鉴别物质的种类名称和对应的敏感特征参量β,并输出相关度R的数据。在上述的通过特征参量鉴别两个荧光光谱混叠物质的方法中,该三维荧光光谱的三维坐标分别为激发波长,发射波长和荧光强度;比对特征参量α1和α2包括三维荧光光谱的平均值、标准差、相关系数、边际分布、原点矩和混合中心矩;判定出的敏感特征参量β均来自以上比对特征参量,在实际使用中,可以根据实际分析的需要,使用其中的一种或几种,以便达到分析速度和精度方面不同的要求。
与现有技术中通过传统的三维荧光光谱解析法带来的效率低下、鉴别成本高和时间耗费大相比,本发明的通过特征参量鉴别多种荧光光谱混叠物质的系统和方法先测量需鉴别荧光光谱混叠物质的三维荧光光谱,提取平均值、标准差、相关系数、边际分布、原点矩和混合中心矩等几种比对特征参量α1;再计算不同物质之间各参量的差值比C,判定用于基准数据库的敏感特征参量β;继而存储各个物质的名称和对应敏感特征参量β至基准数据库;接着测量需鉴别物质的三维荧光光谱,提取比对特征参量α2;然后依据所提取的比对特征参量α2和之前所获取的敏感特征参量β计算出需鉴别物质的相关度R;之后获取相关度R最大的物质名称以及对应的比对特征参量α2;最后输出获取的物质名称、比对特征参量α2和相关度值R,通过该系统和方法,可高效、低成本和高准确度的进行两种荧光光谱混叠物质的鉴别,从而有利于快速、准确地进行荧光光谱混叠物质的现场种类鉴别检测。
附图说明
图1为本发明的通过特征参量鉴别多种荧光光谱混叠物质的系统的实施例的方框图。
图2为本发明的通过特征参量鉴别多种荧光光谱混叠物质的方法的流程图。
具体实施方式
以下将对本发明的通过特征参量鉴别多种荧光光谱混叠物质的系统和方法结合附图作进一步的详细描述。为了更好的体现本发明,在本实施例中仅以色氨酸和酪氨酸两种物质的鉴别为例进行说明,但本领域技术人员应该熟知,根据本发明的技术思想可以实现多种荧光光谱混叠物质的鉴别和测量。
参见图1,本发明的特征参量鉴别多种荧光光谱混叠物质的系统1具有测量提取模块10、计算和判定模块11;系统2具有存储模块20、测量处理模块21、查询获取模块22、计算模块23和输出模块24。以下对通过特征参量鉴别多种荧光光谱混叠物质(以色氨酸和酪氨酸为例)的系统的构件进行详细说明。
测量提取模块10用于测量色氨酸和酪氨酸三维荧光光谱,提取平均值、标准差、相关系数、边际分布、原点矩和混合中心矩等比对特征参量α1。
在本实施例中,需鉴别的荧光光谱混叠物质为色氨酸和酪氨酸,荧光测量仪器100为美国产的型号为LS-55的三维荧光光度计,通过所述仪器测得色氨酸和酪氨酸的三维荧光光谱,再由提取单元101处理得到色氨酸和酪氨酸三维荧光光谱的平均值、标准差、相关系数、边际分布、原点矩和混合中心矩。从表1中明显看到,色氨酸和酪氨酸的三维荧光光谱平均值、标准差、原点矩、混合中心矩的差值百分比分别为330.37%、102.86%、329.16%、329.63%,也就是说,从色氨酸和酪氨酸混叠的光谱中,我们可以提取出这些能明显分辨两种物质的特征参数,从而做出鉴别;同时,表1中色氨酸和酪氨酸的边际分布、相关系数值差值百分比仅为10.61%和2.40%,也就是说,几乎不能用这两个指标作为分辨该两种混叠物质的依据。因此,对于能明显分辨色氨酸和酪氨酸的比对特征参量,即平均值、标准差、原点矩和混合中心矩,我们称之为色氨酸和酪氨酸的敏感特征参量β,用它们作为分辨两种混叠物质的依据。
表1色氨酸和酪氨酸的平均三维荧光特征参数及对比
计算和判定模块11用于计算色氨酸和酪氨酸对应特征参量的差值比C,并根据差值比C的数值进行敏感特征参量的筛选:对任意物质同一种对比特征参量,物质1的参量值为A,物质2参量值为B,则差值比C是由两种物质该参量值的差取绝对值(|A-B|),再将其除以其中数值小的参量D(D=min(A,B))而得到的,公式为C=|A-B|/D;本发明将同一参量的差值比大于50%的,即判定为敏感特征参量β,也就是可以用其作为鉴别两种物质效果较好的参量;反之,如果同一参量的差值比小于50%,则认为利用该参量难以将混叠的色氨酸和酪氨酸鉴别出来,因此不能作为其敏感特征参量β。在实例中,如表1所示,六个比对特征参量的差值比分别是:平均值差值比为330.37%,标准差差值比为102.86%,相关系数差值比为2.40%,边际分布差值比为10.61%,原点矩差值比为329.16%,混合中心矩差值比为329.63%。根据以上的敏感特征参量β的阈值判定原则,从色氨酸和酪氨酸混叠的光谱中,平均值、标准差、原点矩和混合中心矩这四个比对特征参量的差值比均大于50%,也就是说利用这四个比对特征参量能够明显分辨出混叠的色氨酸和酪氨酸这两种物质,因此可以将这四种比对特征参量作为色氨酸和酪氨酸鉴别系统和方法的敏感特征参量β;而相关系数和边际分布的差值比仅为2.40%和10.61%,均小于50%,也就是说,不能用这两种比对特征参量作为分辨色氨酸和酪氨酸的依据,因此将其排除在敏感特征参量β之外。
存储模块20用于存储色氨酸和酪氨酸的种类名以及敏感特征参量β至基准数据库200。所述敏感特征参量即为上述计算和判定模块11计算得到的结果,包括色氨酸和酪氨酸三维荧光光谱的平均值、标准差、原点矩和混合中心矩。
测量处理模块21用于测量需鉴别物质(色氨酸、酪氨酸其中之一)的三维荧光光谱,并提取被测量物质的比对特征参量α2,所述测量处理模块21包括荧光测量仪器210和处理单元211,所述荧光测量仪器210用于测量需鉴别物质的三维荧光光谱,所述处理单元211依据所述荧光测量仪器210测得的三维荧光光谱提取比对特征参量α2,所述比对特征参量α2即为色氨酸或酪氨酸需鉴别的平均值、标准差、原点矩和混合中心矩。
在本实施例中,需鉴别的物质以测量提取模块10中使用的色氨酸原样为例,荧光测量仪器210为美国产的型号为LS-55的三维荧光光度计,通过所述仪器测得色氨酸的三维荧光光谱,处理单元211处理得到需鉴别的物质即色氨酸三维荧光光谱的平均值、标准差、原点矩和混合中心矩,其中,平均值为25.99、标准差为24.7、原点矩为8.89、混合中心矩为8.84。
查询获取模块22,用于在基准数据库200中查询与测量处理模块211所提取的比对特征参量α2相同或最接近的敏感特征参量β并获取其对应的物质种类及参量数值。在本实施例中,查询获取模块22在基准数据库200中查询到与测量处理模块21所提取的比对特征参量α2相同的敏感特征参量β,即平均值、标准差、原点矩和混合中心矩四种敏感特征参量,并获取了其所对应的物质种类-色氨酸以及特征参量数值(平均值为25.99、标准差为24.7、原点矩为8.89、混合中心矩为8.84)。
计算模块23,用于依据测量处理模块21所提取的比对特征参量α2和查询获取模块22所获取的敏感特征参量β计算出需鉴别物质与基准库中物质的相关度R,本发明所设定的相关度R的阈值为95%,即当R>95%,就可以判定为与基准库中所存储敏感特征参量β相对应的物质。在本实施例中,所述计算模块23先分别计算出色氨酸敏感特征参量β与比对特征参量α2的相关度(100%)、标准差比(100%)、原点矩比(100%)和混合中心矩比(100%),根据判定原则,预先设定的相关度阈值为95%,几个比对特征参量α2与敏感特征参量β的相关度值均大于95%,满足阈值设定条件,可以进入输出模块24。
输出模块24,用于输出查询获取模块22所获取的物质种类,并输出计算模块23所计算出的相关度R。在本实施例中,输出模块24输出的物质种类为色氨酸,相关度R为100%。
在本实施例中,所需鉴别物质使用的是色氨酸原样,因此需鉴别处色氨酸的比对特征参量α2与基准库中色氨酸的敏感特征参量β的相关度为100%,在实际测量中,不会出现如此吻合的情况,往往会存在实验误差,因此本发明设定了需鉴别物质的比对特征参量α2与对应物质的敏感特征参量β的相关度值只需满足阈值设定条件(大于95%)即可。
参见图2,是本发明通过特征参量鉴别多种荧光光谱混叠物质的方法说明。首先,步骤1中,测量需鉴别荧光光谱混叠的多种物质的三维荧光光谱,提取平均值、标准差、相关系数、边际分布、原点矩和混合中心矩等几种比对特征参量α1。在本实施例中,需鉴别的荧光光谱混叠物质为色氨酸和酪氨酸,通过美国产的型号为LS-55的三维荧光光度计,得到色氨酸和酪氨酸的三维荧光光谱数据。
之后是步骤2,根据步骤1测量的三维荧光光谱数据,提取平均值、标准差、相关系数、边际分布、原点矩和混合中心矩等几种比对特征参量α1,再计算提取出的该两种物质的特征参量的差值比C:对任意物质同一种对比特征参量,物质1的参量值为A,物质2参量值为B,则差值比C是由两种物质该参量值的差取绝对值(|A-B|),再将其除以其中数值小的参量D(D=min(A,B))而得到的,公式为C=|A-B|/D;在本实施例中,提取到色氨酸和酪氨酸的特征参数为:平均值25.99和6.04,标准差24.70和12.17,相关系数0.29和0.30,边际分布(267,369)和(258,317),原点矩8.89和2.07,混合中心矩8.84和2.06。
接着继续步骤3,判定用于基准数据库的敏感特征参量β:步骤2得到的差值比大于50%的,即判定为敏感特征参量β;反之,如果不同物质的同一参量的差值比小于50%,则认为利用该参量难以将混叠的两种物质鉴别出来,因此不能作为其敏感特征参量β。在本发明的实施例中,如表1所示,比对特征参量α1的差值比分别是:平均值差值比为330.37%,标准差差值比为102.86%,相关系数差值比为2.40%,边际分布差值比为10.61%,原点矩差值比为329.16%,混合中心矩差值比为329.63%。根据以上的敏感特征参量β的阈值判定原则,从色氨酸和酪氨酸混叠的光谱中,平均值、标准差、原点矩和混合中心矩这四个参量的差值比均大于50%,也就是说利用这四个参量能够明显分辨出混叠的色氨酸和酪氨酸这两种物质,因此可以将这四种参量作为色氨酸和酪氨酸鉴别系统和方法的敏感特征参量β;而相关系数值和边际分布差值比仅为2.40%和10.61%,也就是说,几乎不能用该指标作为分辨该两种混叠物质的依据。
接着继续步骤4,存储色氨酸和酪氨酸的种类名称和敏感特征参量β(步骤3中计算和判定出来的平均值、标准差、原点矩和混合中心矩)至基准数据库。
接着继续步骤5,测量需鉴别物质的三维荧光光谱,并提取比对特征参量α2。在本实施例中,需鉴别的物质为色氨酸,通过美国产的型号为LS-55的三维荧光光度计,得到色氨酸的三维荧光光谱数据。
接着继续步骤6,根据步骤5测量的色氨酸的三维荧光光谱数据,提取平均值、标准差、原点矩和混合中心矩等几种比对特征参量α2,提取到比对特征参量α2为:平均值25.99、标准差24.7、原点矩8.89、混合中心矩8.84。
接着继续步骤7,依据所提取的比对特征参量α2和所存储的敏感特征参量β计算出需鉴别物质与基准库中物质的相关度R,本发明所设定的相关度R的阈值为95%,即当R>95%,就可以判定为与基准库中所存储敏感特征参量β相对应的物质。在本实施例中,计算得出提取的比对特征参量α2和所存储的色氨酸的敏感特征参量β相关度R为100%。
接着继续步骤8,从存储的基准库中,获取相关度最大的物质名称以及对应的特征参量值。在实施例中,相关度最大的物质名称是色氨酸,对应特征参量值为平均值25.99、标准差24.7、原点矩8.89、混合中心矩8.84。
接着继续步骤9,输出相关度最大的物质名称、对应特征参量和相关度值。在本实施例中,输出的物质种类为色氨酸,对应特征参量是平均值25.99、标准差24.7、原点矩8.89、混合中心矩8.84,相关度为100%。
综上所述,本发明先测量需鉴别荧光光谱混叠的多种物质的三维荧光光谱,提取平均值、标准差、相关系数、边际分布、原点矩和混合中心矩等几种比对特征参量α1;再计算对应参量的差值比C,判定用于基准数据库的敏感特征参量β;继而存储物质种类名称和对应的敏感特征参量β的一种或几种至基准数据库;接着测量需鉴别物质的三维荧光光谱,并提取需鉴别比对特征参量α2;然后依据比对特征参量α2和基准敏感特征参量β计算出需鉴别物质的相关度R;之后获取相关度最大的物质名称以及对应的特征参量;最后输出相关度最大的物质名称、对应特征参量和相关度值,如此可高效、低成本和高准确度的进行多种荧光光谱混叠物质的鉴别,从而有利于快速、准确地进行荧光光谱混叠物质的现场种类鉴别检测。
本发明的以上实施例仅以色氨酸和酪氨酸为例进行了混叠物质三维荧光光谱鉴别的说明,但可以理解的是,在不脱离本发明精神和范围下本领域技术人员可以对其进行任意的改变。
Claims (11)
1.一种通过特征参量鉴别多种荧光光谱混叠物质的系统,包括:
测量提取模块,用于通过荧光测量仪器来测量多种物质的三维荧光光谱,并提取其中的比对特征参量α1;
计算和判定模块,用于分别计算多种物质的三维荧光光谱同一比对特征参量的差值比C,并将差值比C大于预先设定阈值的比对特征参量设为三维荧光光谱混叠物质的敏感特征参量β;
存储模块,用于存储多个荧光光谱混叠物质的种类名和敏感特征参量β至基准数据库;
测量处理模块,用于提取需鉴别物质的比对特征参量α2;
查询获取模块,用于依据测量处理模块所提取的需鉴别物质的比对特征参量α2在基准数据库中查询与其相关度最大的敏感特征参量;
计算模块,用于计算需鉴别物质的比对特征参量α2与相关度最大的敏感特征参量β的相关度值R,当其值大于预先设定的阈值时则判定为需要鉴别物质的种类名称;
输出模块,根据计算模块的结果输出所需要鉴别物质的种类名称和对应的敏感特征参量β,并输出相关度R的数据。
2.根据权利要求1所述的系统,其中需鉴别物质的比对特征参量为平均值、标准差、边际分布、相关系数、原点距和混合中心距中的一种或几种。
3.根据权利要求1所述的系统,其中计算和判定模块中的多种物质的三维荧光光谱同一比对特征参量的差值比C是通过对同一比对特征参量的差取绝对值|A-B|,再将其除以其中数值小的参量D=min(A,B)而得到的,公式为C=|A-B|/D。
4.根据权利要求1所述的系统,其中计算和判定模块中预先设定阈值为50%。
5.根据权利要求1所述的系统,其中计算模块中预先设定的阈值为95%。
6.根据权利要求1所述的系统,其中需鉴别的荧光光谱混叠物质为色氨酸和酪氨酸。
7.一种通过特征参量鉴别多种荧光光谱混叠物质的方法,其包括以下步骤:
测量提取步骤,通过荧光测量仪器来测量多种物质的三维荧光光谱,并提取其中的比对特征参量α1;
计算和判定步骤,分别计算多种物质的三维荧光光谱同一比对特征参量的差值比C,并将差值比C大于预先设定阈值的比对特征参量设为三维荧光光谱混叠物质的敏感特征参量β;
存储步骤,存储多个荧光光谱混叠物质的种类名和敏感特征参量β至基准数据库;
测量处理步骤,提取需鉴别物质的比对特征参量α2;
查询获取步骤,依据测量处理模块所提取的需鉴别物质的比对特征参量α2在基准数据库中查询与其相关度最大的敏感特征参量;
计算步骤,用于计算需鉴别物质的比对特征参量α2与相关度最大的敏感特征参量β的相关度值R,当其值大于预先设定的阈值时则判定为需要鉴别物质的种类名称;
输出步骤,根据计算模块的结果输出所需要鉴别物质的种类名称和对应的敏感特征参量β,并输出相关度R的数据。
8.根据权利要求7所述的方法,其中需鉴别物质的比对特征参量为平均值、标准差、边际分布、相关系数、原点距和混合中心距中的一种或几种。
9.根据权利要求7所述的方法,其中计算和判定步骤中的多种物质的三维荧光光谱同一比对特征参量的差值比C是通过对同一比对特征参量的差取绝对值|A-B|,再将其除以其中数值小的参量D=min(A,B)而得到的,公式为C=|A-B|/D。
10.根据权利要求7所述的方法,其中计算和判定步骤中预先设定阈值为50%。
11.根据权利要求7所述的方法,其中计算步骤中预先设定的阈值为95%。
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