CN101404340A - 具有较长寿命的薄电池 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及具有较长寿命的薄电池。本发明的薄电池包括阳极材料和阴极材料，所述阳极材料和阴极材料作为浆料被涂敷在其间的一个或多个隔离纸层上。该电池还包括水电解质溶液、粘结剂和添加剂。阴极浆料还包括至少部分为碳纳米管的导电材料。本发明的薄电池包括阳极材料和阴极材料，所述阳极材料和阴极材料作为浆料被涂敷在其间的一个或多个隔离纸层上。该电池还包括水电解质溶液、粘结剂和添加剂。阴极浆料还包括至少部分为碳纳米管的导电材料。导电材料还包括碳的一种或多种其它同素异形体，例如碳粉，如石墨粉末。

Description

具有较长寿命的薄电池
技术领域
本发明涉及一种薄电池，所述薄电池包括阳极材料和阴极材料以及电解质，阳极材料和阴极材料作为浆料被涂敷在其间的一个或多个隔离纸层上。阴极浆料还包括导电材料。
背景技术
电池的基础部件是具有连接到外电路的端子的电极、保持电极分离并防止电极短路的隔板、携带由于在电极处发生的化学反应所产生的带电离子的电解质和容纳活性化学物质并将电极保持在适当位置的外壳。
在电池中发生的化学反应包括氧化和还原反应(氧化还原反应)。电池分为两大类，即液态电池(即“湿”电池)，其中电解质为液态或湿的，和固态电池(即“干”电池)，其中电解质为固态。所有的电池都是利用相似的过程产生电能；然而，材料和构造的变化产生不同类型的电池。甚至传统的利用Zn/MnO2作为电极的电池通常被称为干电池，即便它们需要水溶剂电解质而不是真正干的。
电池通常用它们构造中的电解质的类型来分类。有三种常见的分法：酸性、弱酸性和碱性。电解质的不同例子为诸如硫酸的酸、诸如氯化铵和氯化锌的盐、以及诸如氢氧化钠或氢氧化钾的碱。电解质溶液例如可以包括作为主成分的ZnCl2和作为其它成分的添加剂，例如在锌/二氧化锰电池中的粘结剂。电解质溶液中的添加剂包括将电极材料粒子粘结到电极浆料的粘结剂。粘结剂例如为聚乙烯醇(PVA)。
除了酸、弱酸和碱电解质之外，电解质还可能是有机溶液。例如Li电池不适合工作在酸性或碱性环境中。它们主要工作在固态或有机离子液态环境中。
薄膜电池和柔性(flexible)电池可以通过印制到纸、塑料或其它种类的薄箔上而制成，本文中的薄膜电池应理解为任何形状或大小的“层状结构的电池”。
由于它们相对较小的厚度，薄膜电池的能量储存和载流容量是低的，但是这些性质也取决于它们的面积并且可以做得足以满足所期望的应用。它们具有独特的性质使它们区别于常规的电池，并且实际上该容量对于很多应用仍是足够。薄膜电池在例如作为消费产品和微小尺寸应用的电源方面具有广泛的应用。薄膜电池是柔性的，并且还适合用于给智能卡和射频认证(RFID)标签供电。
电池中的阳极材料可以是例如Cu、Pb、Ni、Fe、Cr、Zn、Al、Mg或Li，而阴极可以是例如铁酸盐、氧化铁、氧化亚铜、氧化铜、氧化高钴、二氧化锰、二氧化铅、氧化银、羟基氧化镍、二氧化镍、过氧化银、高锰酸或溴酸盐。例如碳/锌电池“干”电池使用锌阳极、二氧化锰阴极、以及溶于水中的氯化铵和/或氯化锌的电解质。
电极由阴极和阳极形成。薄膜电池中的阳极材料例如可以由包含阳极活性材料和具有添加剂的电解质溶液的浆料组成，阴极材料可以由包含阴极活性材料和具有添加剂的电解质溶液的浆料组成。涂敷阴极浆料和阳极浆料的涂敷方法是例如涂覆或印刷。
在阳极浆料和阴极浆料中添加导电材料。导电材料可以为碳粉，例如石墨粉末、煤烟或碳黑或它们的组合，其在阳极浆料中的含量为大约1-5％，在阴极浆料中的含量为5-20％(由于MnO2导电性不够)。
电极连接到集电体(collector)材料，并且整个产品被封装覆盖。封装外壳可以是例如聚丙烯、聚乙烯、聚酯或其它已知的覆盖材料。集电体材料形成为具有在层之外的端子，该端子与外电路连接。集电体材料可以是导电的碳墨、碳膜或其它化学上惰性但有用于此目的的足够导电性的材料。
申请人的较早的申请FI20070584作为现有技术。
高容量电池需要大量的必须容纳在电极之间的电解质。电池中的电解质和电极材料越多，电池的容量就越大。因此，给定相同的化学组成，小电池的容量比大电池小，尽管它们产生相同的开路电压。
可是，如果电池太湿，例如电池中含有太多的电解质溶液，它的自放电率快，这最终降低电池的寿命。因此为了防止电解质的泄漏，外壳应当具有低的水蒸气渗透性。电解质的泄漏会大大缩短电池的寿命。在许多电池中，电池中一定的潮湿水平(moisture level)是电池具有较长的闲置寿命(shelf life)所必须的要求。
层状结构“薄”电池因此应当具有对于水蒸气具有低渗透性而对于形成在电池内部的气体具有高渗透性的壳以避免电池寿命的缩短。由于这个原因具有通风通道的金属箔被用作传统电池中的壳材料。
但是金属箔无法用于柔性(软)电池，因为金属不是柔性材料。因此不同的聚合物外壳被用于柔性薄电池。为了避免电解质的蒸发，力图努力寻找用于外壳的最好的可能的聚合物材料，但是找寻的结果都不让人满意。
碳纳米管(CNT)是碳的同素异形体形成为具有显著性能的石墨碳的分子尺度的管。单壁碳纳米管是将一张单个原子厚度的石墨烯片(称为石墨烯)卷绕成具有纳米级别的直径的无缝圆柱体。这导致长度对直径比超过10000的纳米结构。这种圆柱形的碳分子在光学和其它材料科学领域方面具有新颖的性质。它们呈现出非凡的强度和独特的电性质，并且是热的良导体。它们属于已知的最刚性、最坚固的纤维，并且具有显著的电子特性和许多其它独特的性能。由于这些原因它们吸引了巨大的学术和工业关注，每年都有数以千记的关于纳米管的论文被发表。然而，商业应用的发展相当缓慢，主要是因为优质纳米管的高生产成本。
有两种主要的纳米管类型：单壁纳米管(SWNT)和多壁纳米管(MWNT)。多壁纳米管(MWNT)由卷绕在它们自身上以形成管状的多层石墨组成。
最新研究表明，由单层碳原子构成的碳纳米管的微小的管状结构能够增加电池的容量。Physical Review Letters的现期刊物中公开的研究成果表明小型管能够储存相当于石墨的两倍的能量，石墨是当前在许多可再充电锂电池中用作电极的碳的形态。在电池的电极处发生的还原和氧化反应产生电子流，该电子流产生和储存能量。它们的能量保存潜能的后续测试利用电化学和核磁共振波谱仪来进行，该测试揭露了约为石墨的两倍的电存储容量。在解释时，科学家们注意到管的开放的两端促进了锂原子到其内部的扩散。在锂电池中，碳管在例如以下的出版物中被提出作为新的可选方案。
韩国专利申请20040026207给出了用于锂硫电池的这样一种电池溶液。该锂硫电池的阴极活性材料包括具有硫导电材料的复合凝聚物(complexagglomerate)，该硫导电材料在表面上包含硫粒子，在该表面上附着有导电材料粒子。所述导电材料选自由碳黑、石墨、碳纤维、碳纳米管、活性碳、通过加热焦炭或沥青产生的碳、金属粉末、金属化合物或其混合物组成的组中。
韩国专利申请20040092140中给出了另一种这样的电池溶液。提供具有碳纳米管的微电池以防止退化现象并明显增加电池的使用寿命和稳定性。所述微电池包括阴极、阳极和电解质，其中阳极包括通过诸如化学气相淀积(CVD)的淀积工艺在阳极电流上形成的碳纳米管。特别地，通过在基板上放置金属，涂敷诸如镍的催化金属来生长碳纳米管，接着任选地进行等离子体处理或催化剂清洁处理来形成阳极电流集电体。在电解质中使用固体聚合物。阴极包括锂金属氧化物。
另一篇文献是日本公开JP7014582。它涉及一种内阻减小的非水电解质电池。它的电池电极包括二氧化锰或锂过渡金属氧化物作为正极活性材料，并且添加了含有碳纳米管的含碳材料或含有包括金属离子的碳纳米管的含碳材料作为正极电导性给予剂(giving agent)。
本发明的目的在于一种具有较长寿命的改进的薄的且柔性的湿电池，其解决了上述现有技术中电解质挥发的问题。
发明内容
本发明的薄电池包括阳极材料和阴极材料，阳极材料和阴极材料作为浆料被涂敷在其间的一个或多个隔离纸层上。所述电池还包括水电解质溶液(aqueouselectrolyte solution)、粘结剂和添加剂。阴极浆料还包括至少部分为碳纳米管的导电材料。
所述导电材料另外可以包括碳的一种或多种其它同素异形体，例如碳粉，如石墨粉末。
优选地，所述薄电池是酸性或碱性薄电池。
优选地，所述导电材料还包括碳的一种或多种其它同素异形体。
优选地，所述导电材料还包括碳石墨粉末。
优选地，所述阳极材料也包括导电材料。
优选地，活性阴极材料是MnO2，活性阳极材料是Zn，电解质是ZnCl2。
优选地，所述电解质溶液含有聚乙烯醇(PVA)和其它添加剂作为粘结剂。
优选地，所述碳纳米管的内径为1-50nm，优选为5-20nm，并且管长为5-50μm，优选为10-25μm。
优选地，所述导电材料中碳纳米管的量为5-100％，优选为20-40％。
优选地，所述碳纳米管为多壁型碳纳米管。
在本发明中发现当在利用水电解质溶液的湿电池中使用碳纳米管时会出现令人惊奇的效果。如前面的背景技术所述，电解质的泄漏会急剧缩短电池的寿命，特别是在一般的酸性和碱性湿电池中。由于当下碳纳米管材料是十分昂贵的材料，仅仅因为其导电性能并不能促使利用碳纳米管，因为像普通石墨粉末的其他材料同样有用。期望纳米管使电池寿命更长的效果能够证明并推动碳纳米管在使用水电解质溶液的碱性和酸性薄电池中的应用。
当根据本发明在酸性或碱性湿电池中引入碳纳米管时，电池的寿命明显增加。除了纳米管的其它确认的性质之外，纳米管具有储存更多电解质溶液的高容量，所述性质即它的低密度(对于固态1.3-1.4g/cm3，而普通石墨密度大于2.0g/cm3)以及对于多壁纳米管(MWNT)，它的高金属导电性。测试显示这是存在纳米管的结果。能够储存更多电解质溶液的性质的原因在于纳米管吸收内部的水分，并且仅在需要时才释放电解质。
低密度和高导电性使得薄的且柔性的电池正常工作而不增加电池的重量和内阻。碳纳米管的管状结构具有储存更多电解质溶液的性质，因而相比于阴极浆料中只使用碳粉作为导电粒子，这给予了电池更长的寿命。碳的总量(碳粉+碳纳米管)将与先前溶液中保持相同，即一部分碳粉被碳纳米管代替。
最重要的是不仅在阴极浆料中具有导电材料，而且阳极材料通常也包括一些导电材料。类似地，更为重要的是不仅在阴极浆料中用碳纳米管替代一部分碳石墨粉末，而且如果需要也用碳纳米管代替阳极浆料中的导电材料。
测试表明碳纳米管至少在薄电池中工作非常优秀，其中活性阴极材料优选为二氧化锰(MnO2)、活性阳极材料为锌(Zn)，且电解质为氯化锌(ZnCl2)。电解质溶液通过公知的方式含有聚乙烯醇(PVA)和其它添加剂作为粘结剂。
被测的碳纳米管的内径为5-15nm，管长为10-20μm。但是对本领域技术人员来说显而易见的是本发明的效果并不局限于这些所测试的尺寸。导电材料的碳纳米管的量适当地为例如5-100％，优选为20-40％。所测试的碳纳米管为多壁型碳纳米管。
下面借助于在以下例子中描述的一些测试来示出本发明的效果。
具体实施方式
借助于以下组成的电池来测试本发明的发明效果。
测试中使用的电池构造：
电解质：ZnCl2
阴极活性材料：MnO2
阳极活性材料：Zn
隔板：纸
封装材料：聚合物膜
集电体：导电墨
粘结剂：PVA和添加剂
导电材料：石墨粉末和不同量的碳纳米管
例子1-4
通过在隔离纸上涂敷阳极和阴极浆料来制备测试电池。包括活性阳极材料的阳极浆料和包括ZnCl2电解质的水电解质溶液、PVA粘结剂和其它添加剂被涂敷在隔离纸上。包括相似电解质溶液的阴极浆料涂敷在另一个隔离纸上。涂敷了阳极和阴极浆料的层然后被层叠在一起，其中阳极层和阴极层在外部，电解质位于它们中间。之后，阳极集电体材料被添加在产品的阳极侧上，阴极集电体材料被添加在产品的阴极侧上。最后封装材料被添加在产品的两侧以在产品周围形成封装。所使用的封装材料是聚合物膜。
对电池进行了四个不同的测试，其中一部分碳粉材料被碳纳米管材料代替。第一个是现有技术测试，其仅仅包括碳粉作为阴极浆料中的导电材料。在其他三个测试中，阴极浆料中碳粉的20％、40％和60％分别被碳纳米管材料代替。
使用的碳纳米管材料是商业Timesnano材料的产品号为M1208的多壁碳纳米管，其纯度＞95％，内径＝5-15nm，管长10-20μm，比表面积(SSA)＞40m2/g。
碳粉是来自的产品号为15553、粒度(粒子的96％)＜0.01mm的石墨。
测试结果如下表所示：
测试号  碳粉(g)  碳纳米管(g)  碳纳米管的百分比 电解质溶液(g) 容量(mAh)(3个月) 容量(mAh)(更长的时间)
1  1.5  0  0 8.4  62  9
2  1.2  0.3  20％ 9.5  69  21
3  0.9  0.6  40％ 11.8  73  31
4  0.6  0.9  60％ 15.1  75  31
从结果清楚可见具有碳纳米管的电池能够在更长的时间内保持更高的容量。电池的闲置寿命随碳纳米管百分比的增加而增加。结果还显示，电池含有的碳纳米管越多，能够存储的电解质溶液也越多，这是纳米管吸收电解质溶液但是仍然能保持电池相当“干”的明确指示。相当“干”的电池使得自放电减少。
根据该表，使用总碳量的40％的纳米管是最佳的；其后差异不再显著。
在3个月的储存时间后，含有40％的碳纳米管的电池的容量比不含碳纳米管的电池容量高约20％。从该结果中同样显而易见的是在更长的储存时间之后，差异变得更大。

Claims (10)

1、一种薄电池，包括阳极材料和阴极材料，以及水电解质溶液、粘结剂和添加剂，所述阳极材料和阴极材料作为浆料被涂敷在其间的一个或多个隔离纸层上，该阴极浆料还包括导电材料，其特征在于所述导电材料包括碳纳米管。
2、如权利要求1所述的薄电池，其特征在于它是酸性或碱性薄电池。
3、如权利要求1或2所述的薄电池，其特征在于所述导电材料还包括碳的一种或多种其它同素异形体。
4、如权利要求3所述的薄电池，其特征在于所述导电材料还包括碳石墨粉末。
5、如权利要求1-4任一所述的薄电池，其特征在于所述阳极材料也包括导电材料。
6、如权利要求1-5任一所述的薄电池，其特征在于活性阴极材料是MnO2，活性阳极材料是Zn，电解质是ZnCl2。
7、如权利要求1-6任一所述的薄电池，其特征在于所述电解质溶液含有聚乙烯醇(PVA)和其它添加剂作为粘结剂。
8、如权利要求1-7任一所述的薄电池，其特征在于所述碳纳米管的内径为1-50nm，优选为5-20nm，并且管长为5-50μm，优选为10-25μm。
9、如权利要求1-8任一所述的薄电池，其特征在于所述导电材料中碳纳米管的量为5-100％，优选为20-40％。
10、如权利要求1-9任一所述的薄电池，其特征在于碳纳米管为多壁型碳纳米管。
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