CN101376854B - 模拟三维条件下气体水合物成藏过程的方法及装置 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种模拟三维条件下气体水合物成藏过程的方法及装置，主要是利用在高压反应器内室形成水合物来模拟气体水合物成藏过程，所述反应器内室被分成上、中、下三部分，中间部分为用于生成水合物的含水多孔介质填充区，上、下部分为自由空间；该方法包括：将实验气体从反应器下部引入反应器内室，使实验气体自下而上渗流经过多孔介质填充区，在多孔介质填充区内生成水合物，并将未反应的实验气体从反应器上部引出；通过测定气体在多孔介质中渗流过程中的流量变化来确定水合物形成速度。本发明的方法和装置，可模拟水合物形成的气运移和水运移两种形式，且可模拟水合物从成核诱导、水合物逐渐形成、水合物成藏、直至圈闭的整个过程。
Description
技术领域
本发明涉及一种模拟三维条件下气体水合物特别是天然气水合物成藏过程的方法及装置，属于资源领域。
背景技术
天然气水合物是由天然气和水在低温高压条件下形成的似冰状的白色固体物质，广泛分布于海洋陆棚及斜坡的沉积物中和陆地永久冻土带。因其天然气组分多以甲烷为主，故又称甲烷水合物。根据科学家初步预测，全球天然气水合物所含天然气中的有机碳为石油、天然气和煤等化石燃料所含有机碳总量的2倍，总资源量约为(1.8～2.1)×1016m3。我国海域和专属经济区有着广阔的天然气水合物资源前景，初步估算表明，我国南海陆坡和海槽沉积物中的水合物可以满足我国今后数百年的能源需求。天然气水合物的资源勘探与评价必须建立在对水合物成藏机理和分布规律认识的基础上。
有学者认为自然界水合物存在扩散型和渗漏型二类(参见文献[1]：Cathles L M，Chen D F.A compositional kinetic model of hydratecrystallization and dissolution.J.Geophys.Res.，2004，109，B08102；文献[2]：樊栓狮，刘锋，陈多福.海洋天然气水合物的形成机理探讨.天然气地球科学，2004，15(5)，524-530)。其中，渗漏型水合物埋藏浅，在海底有出露。而自然界中的天然气水合物大多为扩散型，以甲烷为主的烃类气体由微生物或热作用生成后，在合适温压条件下就地形成水合物，或通过向上运移的饱和水释放出气体形成水合物，或通过游离的气体向上运移形成水合物；即，有如下三种海洋沉积物中水合物形成模式：
(1)通过生物成因甲烷形成水合物：在水合物稳定区，生物成因甲烷生成后，在合适的温压条件下，与沉积物孔隙里的水结合，形成水合物，填充在孔隙中；
(2)通过向上运移的水释放出气体形成水合物(水运移)：在海底深层，以甲烷为主的气体溶解在海水里并达到饱和状态；在外界的影响下，深层流体向上迁移，在此过程中，压力的降低使得气体在海水里的溶解度降低，气体从海水里析出，析出的气体到达水合物稳定区，就会形成水合物；
(3)通过游离的气体向上运移形成水合物(气运移)：在海底，沉积物里或地表深层释放出许多气体，因为游离气体的密度比水和沉积物的密度小，在水合物稳定区，游离气体将向上运移；向上运移的气体有可能被不能透过的沉积层封盖，这些封盖层能够为游离气体提供空穴，然后这些气体在空穴里生成水合物。
目前水合物形成的研究主要针对于主体相系统，一般是从冰和气体的混合物合成水合物，或从搅拌的液态水和自由气中合成水合物，但不能代表海洋环境条件。对于含沉积物体系，由于沉积物无法搅拌，目前沉积物中水合物的生成过程的室内模拟实验中，大多通过气体与含水沉积物静态接触，缓慢生成水合物。这样生成水合物不仅速度慢，而且水合物主要是在气体和沉积物的交界处生成，与自然界的水合物形成模式存在较大差别。王玉彬等(文献[3]：王玉彬，樊栓狮，关进安，梁德青，冯自平.海底渗漏系统水合物生成过程实验模拟.天然气地球科学，2007，18，596-600)根据天然气水合物渗漏系统的形成特征，建立了海底渗漏系统水合物生成过程实验模拟装置，其中以CO2水合物为例，主要通过鼓泡方法进气，在砂层内、砂层下部及砂层上部的水相中均有水合物生成，以模拟在海水中裸露的水合物。而对于占大多数的以扩散型为主的天然气水合物的模拟还很少报道。对于真实的海底几百至几千米的水深下地层中(实验压力可达几十MPa)，以甲烷为主的天然气水合物的形成过程，不仅需要模拟水合物形成的气运移和水运移两种形式，同时需要模拟水合物从成核诱导、水合物逐渐形成、水合物成藏、直至圈闭的整个过程，当前的研究还缺乏有效的实验模拟手段。目前国内外有关天然气水合物成藏机理的研究还很不充分。
发明内容
本发明的主要目的在于提供一种模拟气体水合物特别是天然气水合物成藏过程的方法，主要是模拟三维条件下气体水合物的自然形成过程。
本发明的另一目的在于提供一种模拟气体水合物特别是天然气水合物成藏过程的装置，用于模拟三维条件下气体水合物的形成过程。
为了模拟气体水合物特别是天然气水合物的自然形成过程，本发明主要是采用通过测定气体在多孔介质中渗流过程中流量的变化来确定水合物形成速度，模拟水合物的形成过程。
一方面，本发明提供了一种模拟三维条件下气体水合物成藏过程的方法，该方法是利用在高压反应器内室形成水合物来模拟气体水合物成藏过程，所述反应器内室被分成上、中、下三部分，中间部分为用于生成水合物的含水多孔介质填充区，上、下部分为自由空间；该方法包括：
将实验气体从反应器下部引入反应器内室，使实验气体自下而上渗流经过多孔介质填充区，在多孔介质填充区内生成水合物，并将未反应的实验气体从反应器上部引出。
本发明的该方法中，可以通过测定气体在多孔介质中渗流过程中的流量变化来确定水合物形成速度。
本发明的模拟气体水合物成藏过程的方法，可以模拟水合物形成的气运移形式，即模拟游离气向多孔介质层扩散或渗透的供气方式；也可以模拟水合物形成的水运移形式，即模拟被实验气体饱和的水溶液运移到多孔介质中释放气体的供气方式。
根据本发明的一具体实施方案，本发明的方法是模拟通过游离气向多孔介质层扩散或渗透的供气方式形式水合物的过程，所述方法包括：
将游离实验气体充入反应器，使反应器上下自由空间气体压力达到实验压力，开始实验，使实验气体从反应器下部进入反应器内室、自下向上渗流经过多孔介质、再从反应器上部被引出；
单次实验过程中保持反应器上、下自由空间气体压力和压差恒定，测量实验过程中气体进出反应器的流量随时间的变化。
该方法中，可以根据气体进出反应器的流量变化情况判定在现有条件下形成水合物的情况。即，本发明的方法还可进一步包括根据气体进出反应器的流量变化情况判定在现有条件下水合物形成情况的步骤。
其中，当开始实验后从反应器上自由空间引出反应器的气体流量一直维持不变时，可以判定在现有条件下没有形成水合物；当开始实验后从反应器上自由空间引出反应器的气体流量降低时，可以判定在现有条件下有水合物形成。
更进一步，当有水合物形成时，本发明的方法还可以包括：
当从反应器上自由空间引出反应器的气体流量降低接近于流量计最低量程、流量计没有流量显示时，提高反应器下自由空间的气体压力从而提高上、下自由空间的压差，继续测量气体进出反应器的流量；
当提高压差，从反应器上自由空间引出反应器的气体流量大于流量计最低量程、流量计有流量显示时，继续实验；
当压差提高到足够大(例如大于上、下气室平均压力的15％，或者接近或等于上、下气室平均压力的20％或更高)，从反应器上自由空间引出反应器的气体流量仍低于流量计最低量程时，判定水合物圈闭已形成；
当在某一压差下从反应器上自由空间引出反应器的气体流量出现降低且降低至某值(不为0的数值，流量计有显示)后保持恒定而不再变化，判定在现有条件下水合物尚不足以圈闭。
根据本发明的另一具体实施方案，本发明的方法是模拟通过被气体饱和的水溶液运移到多孔介质中释放气体的供气方式形成水合物的过程，所述方法包括：
将被实验气体饱和的水溶液充满反应器内室，开始实验，将容置在一水罐内的被实验气体饱和的水溶液从反应器下部进入反应器内室、自下向上渗流经过多孔介质填充区、并从反应器上部引出后返回水罐；实验过程中保持水罐中气体压力和温度恒定，为保持水罐中气体压力恒定而向水罐中补充实验气体。该方法中，可以根据向水罐中补充实验气体的情况判定在现有条件下形成水合物的情况。即，本发明的方法还可进一步包括根据向水罐中补充实验气体的情况判定在现有条件下水合物形成情况的步骤。
其中，当开始实验后为保持水罐中气体压力恒定而向水罐中补充实验气体的量为零，判定在现有条件下没有形成水合物；当开始实验后为保持水罐中气体压力恒定而向水罐中补充实验气体的量大于零，判定在现有条件下有水合物形成。
更进一步，当有水合物形成时，还可进一步根据液体流量情况判断水合物的形成情况，其中：当向水罐中补充实验气体的总量不再变化，同时基本无液体进出反应器时，判定水合物圈闭已形成；当向水罐中补充实验气体的总量不再变化，同时仍有液体进出反应器时，判定在现有条件下水合物尚不足以圈闭。
本发明的方法中，还可以在反应器内建立温度梯度，也可在反应器内侧壁对称布置超声换能器(超声发射和接收器)，实验过程中可对多孔介质填充区中温度、电阻率和/或声波信号进行采集，实时监测水合物在反应器不同的高度、同一高度处不同角度、同一水平面不同半径处的三维生成和分布情况。
另一方面，本发明还提供了一种用于模拟三维条件下气体水合物成藏过程的装置，该装置包括：
高压反应器，该反应器内室分成上、中、下三部分，中间部分为用于生成水合物的含水多孔介质填充区，上、下部分为自由空间；
供气系统，该供气系统是用以将实验气体从反应器下部引入反应器内室，使实验气体渗流经过多孔介质填充区与多孔介质中的水反应生成水合物，并将未发生反应的实验气体从反应器上部引出。
根据本发明的具体实施方案，所述供气系统可以包括气循环系统和/或液循环系统。
所述气循环系统主要包括缓冲罐、循环压缩机和气罐，该气循环系统主要是用于模拟游离气向多孔介质层扩散或渗透的供气方式，更具体地说，该气循环系统是用以将所述实验气体从气罐引出后进入反应器，并将反应器上部自由空间内未反应的实验气体引出反应器后先进入缓冲罐，然后经过循环压缩机后再返回气罐。
所述液循环系统主要包括计量泵和高压水罐，该液循环系统主要是用于模拟被实验气体饱和的水溶液运移到多孔介质中释放气体的供气方式，更具体地说，该液循环系统是利用所述计量泵将高压水罐中的被实验气体饱和的水溶液引入反应器、流经多孔介质填充区、并从反应器上部引出后返回高压水罐；且高压水罐设有用以向高压水罐内补充气体的补气装置。
根据本发明的具体实施方案，在本发明的模拟三维条件下气体水合物成藏过程的装置中，还进一步包括测试系统以及温压控制系统；
所述测试系统包括：
①热电偶、超声换能器和/或电极，所述热电偶、超声换能器、电极的监测探头伸入反应器内，且所述超声换能器在高压反应器内侧壁对称布置，热电偶、超声换能器、电极主要是用于在实验过程中对多孔介质填充区中温度、电阻率和声波信号进行采集，实时监测水合物在反应器不同的高度、同一高度处不同角度、同一水平面不同半径处的三维生成和分布情况；以及
②设置在气循环系统中的用以测定进出反应器的气体流量的气体流量计、监测反应器上下自由空间压力的压力传感器、和反应器上下自由空间的差压变送器；和/或
设置在液循环系统中的液体流量计，用以测定液循环系统中的液体流量；和高压水罐的补气流量计，用以测定为保持水罐中气体压力恒定而向水罐中补充实验气体的量；
所述温压控制系统包括：
①用于在反应器内建立温度梯度的加热器和温控装置；和/或
②控制气循环系统和/或液循环系统温度的恒温水浴、和容置反应器的恒温空气浴；或者，
容置反应器、气循环系统和/或液循环系统的恒温室。
本发明的实验装置主要是为模拟三维条件下的气体水合物特别是天然气水合物的形成过程。本发明的反应器是三维反应器，反应器高径比一般为0.5～5，总体积大于10升，可模拟水合物在反应器内不同的高度、同一高度处不同角度、同一水平面不同半径处的三维生成和分布情况。具体实施时，反应器还可包括两个多孔塞，所述两个多孔塞将反应器内室分成上、中、下三部分。反应器侧壁及上下端布置多个孔眼，用于引入测试系统和温压控制系统的监测探头。另外，反应器应耐受气体水合物生成压力和温度，本发明中最好要求反应器能耐受0～40MPa的压力以及-30℃～40℃的温度(本发明装置中的其他部件如高压水罐优选也能耐受该压力和温度)。
本发明的方法和装置中，所述多孔介质可以包括：石英砂、硅胶、海底沉积物、活性炭、硅藻土、石棉、膨润土、分子筛、白土、活性氧化铝、硅酸铝以及陶瓷等多孔介质中的一种或多种。
本发明中，所述多孔介质中所含的用于生成水合物的水，以及液循环系统中高压水罐内的水溶液，可以是各种可以生成水合物的含水物质，例如：纯水，或含盐、含醇、含水合物抑制剂或表面活性剂的水溶液，或天然海水等。
本发明的方法和装置，可以适用于模拟单一气体的水合物形成过程，也可以适用于模拟双组分或更多组分的混合气体、天然气的水合物形成过程。本发明的方法可适用的可生成水合物的气体包括，但不限于以下物质中的一种或多种：甲烷、乙烷、丙烷、二氧化碳、氮气、硫化氢或其混合物，也可以是丁烷或戊烷与上述小分子气体(例如甲烷、乙烷或氮气等)的混合气体，也可以是地层游离气、伴生气等天然气。
综上所述，利用本发明的装置和方法，可以模拟三维条件下水合物形成的气运移和水运移两种形式，同时还可以模拟水合物从成核诱导、水合物逐渐形成、水合物成藏、直至圈闭的整个过程。应用本发明的装置和方法，可以通过测定气体在多孔介质中渗流过程中的流量变化来确定水合物形成速度，还可进一步根据气体消耗量的变化对水合物生成情况进行判断，更进一步还可以对多孔介质填充区中温度、电阻率和声波信号进行采集，实时监测水合物在反应器不同的高度、同一高度处不同角度、同一水平面不同半径处的三维生成和分布情况。本发明的装置和方法可用于考察真实地层条件下的气体水合物成藏过程，对于研究天然气水合物的成藏机理和分布规律具有重要意义。
附图说明
图1为显示本发明的水合物藏形成过程模拟实验流程示意图。
图2显示实施例1中的水合物成藏过程中甲烷的消耗量(标准状况下)随时间的变化。
图3显示实施例1和实施例2中热电偶在反应器(高压釜)中的分布情况。
图4显示实施例1中的水合物成藏过程中反应器内不同位置点的温度变化。
图5显示实施例2中向气罐内补气总量随时间的变化。
图6显示实施例2中的水合物成藏过程中反应器内不同位置点的温度变化。
具体实施方式
以下结合具体实施方式和具体实施例对本发明做进一步的详细说明，旨在帮助阅读者更好地理解本发明的技术实质和所能产生的有益效果，不能理解为对本发明实施范围的任何限定。
请参见图1所示，本发明提供的一种模拟三维条件下气体水合物形成过程的实验装置主要包括：
(1)反应器1：该反应器1为本发明装置的核心部分，该反应器1的耐压范围0～40MPa，耐温范围-30℃～40℃。三维反应器高径比一般为0.5～5，总体积大于10升。其中，两个多孔塞5将反应器1的内室分成三个部分，中间部分为多孔介质填充区，主要用于模拟海底沉积层，上、下部分为两个自由空间(应用时中间部分可根据所模拟的沉积层厚度适当调整，可尽量高一些，以保证较大的反应空间)。多孔塞5的主要作用是支撑填充在两多孔塞间的中间部分的多孔介质，多孔塞的机械强度可根据实验压力及介质重量而定。多孔塞上均匀开设多个孔，以方便气体和液体的流通，本发明中，根据多孔介质的尺寸及实验要求，多孔塞的开孔率可选择为30％～80％，孔直径及孔间距按开孔率及多孔塞尺寸计算，更进一步，为防止多孔介质从多孔塞孔中漏出，上多孔塞的下方及下多孔塞的上方均可铺设多孔筛网。上、下两个自由空间根据实验目标的不同，可以充高压实验气体，也可以充高压实验液体例如海水等。为在多孔介质填充区建立起温度梯度，以模拟海底沉积层的真实地温梯度，在反应器1的下部自由空间内配置有加热器和温控装置6。本发明中，在高压反应器1的侧壁及上、下端还布置有若干孔眼，用于测试系统以及温压控制系统的各种监测探头的引入，这些探头包括：用于测量温度分布和变化的热电偶2，在反应器1内侧壁对称布置的超声换能器(超声发射和接收器)3，探测水合物生成点和生成量的电极4等的监测探头。
(2)气循环系统：该气循环系统主要包括气罐7、循环压缩机8和缓冲罐9；该气循环系统是用以将所述实验气体从气罐7引出后进入反应器1、自下向上渗流经过多孔介质填充区，并将反应器1上部自由空间内未反应的实验气体引出反应器1后先进入缓冲罐9，然后经过循环压缩机8再返回气罐7，从而形成气循环。
(3)液循环系统(水循环系统)：该液循环系统主要包括计量泵10和高压水罐11；该液循环系统是利用所述计量泵10将高压水罐11中的被实验气体饱和的水溶液引入反应器1、流经多孔介质填充区、并从反应器上部引出后返回高压水罐11，从而形成液循环；并且，高压水罐11还设有用以向高压水罐11内补充气体的补气装置。
(4)测试系统：该测试系统主要是通过温度和压力传感器测定各部件的温度和压力，还可辅助采用超声技术和电阻率法在线监测反应器内水合物的生成和分布情况，测算天然气水合物的饱和度变化，以及采用流量计、差压变送器测算气体在多孔介质中渗流过程中流动阻力的变化和气体消耗量；具体地说，该测试系统主要包括：设置在气循环系统中的用于测定反应器1进出口气体流量的气体流量计、监测反应器1上下自由空间气体压力的压力传感器、以及反应器1上下自由空间的差压变送器；设置在液循环系统中的用以测定进出反应器1的液体流量的液体流量计、以及高压水罐11的补气流量计；所述测试系统还包括：热电偶2、超声换能器(超声发射和接收器)3、电极4，所述热电偶2、超声换能器3、电极4的探头伸入反应器内，热电偶2主要用于测量反应器内温度分布和变化，超声换能器3在高压反应器1内侧壁对称布置，用于超声发射和接收，电极4是用于探测反应器内水合物生成点和生成量，本发明通过设置热电偶2、超声换能器3和/或电极4，可采用热、电和/或超声技术在线监测反应器内水合物的生成情况。
(5)温压控制系统：该温压控制系统主要包括温度控制系统和压力控制系统，温度控制系统主要通过热电偶和低温箱控制气体水合物三维成藏装置的温度，压力控制系统主要通过自动泵和背压阀等控制反应器1及水罐11内气体压力。其中，优选采用恒温室12，即将整个实验装置(包括反应器1，以及气循环系统和/或液循环系统)放置于低温恒温室12中；也可以采用几个分别的控温单元，例如，将高压反应器1及相关管线和测试仪表放置于恒温空气浴中，而液循环系统则采用恒温水浴，反应器1前气循环系统的管线采用盘管形式，以水浴恒温；另外，在反应器内还可设有加热器和温控装置6，以在反应器内建立温度梯度。
此外，本发明的模拟三维条件下气体水合物形成过程的实验装置还包括必要的管线(管路)和开关阀门等。
本发明中，还可以通过数据自动采集系统和计算机对测试系统和温压控制系统的参数进行自动采集，并通过计算机自动处理。
本发明的实验装置，可以用于模拟海底气体水合物的真实形成情况，其中考虑了两种供气方式：一种是模拟水合物形成的气运移形式，即模拟游离气向多孔介质层扩散或渗透的供气方式；另一种是模拟水合物形成的水运移形式，即模拟被实验气体饱和的水溶液运移到多孔介质中释放气体的供气方式。
模拟水合物形成的气运移形式所用到的装置主要包括上述的反应器1、气循环系统(包括气罐7、循环压缩机8和缓冲罐9)以及相关的测试系统和温压控制系统，模拟水合物形成的气运移形式所对应的模拟实验方法可包括以下步骤：
首先将温控系统设定到某指定温度(实验温度)，然后将含水多孔介质装填到反应器1中，含水饱和度通常为5％～100％，具体由模拟的实际地层条件或实验条件而定。并对含水多孔介质进行适当的压实处理，压实程度可以根据实际地层条件及介质孔隙度要求等而确定。
再将气罐7中的高压气体从反应器1的下部缓慢引入反应体系，保持反应器1上下气室的压差不能太大，防止多孔介质层的移动，上下气室的压差大小一般低于上、下气室平均压力的20％，约几KPa至一千KPa，具体可由气相介质类型及实验要求而定。上、下气室的压力模拟海底的实际环境而定。
当反应器1上、下自由空间(气室)气体压力达到实验指定值后，启动实验，即，打开三维反应器1的顶阀，启动循环压缩机8，气循环系统开始工作，使气体在多孔介质中缓慢渗流。气体流速由多孔介质孔隙条件、实验压力及所模拟的实际地层情况而定。
实验过程中通过稳压阀保持反应器1上、下气室压力和压差恒定，测量上、下气室气体流量随时间的变化。实验过程中同时通过对多孔介质层中温度、电阻率和/或声波信号的采集，实时监测水合物在反应器的不同高度、同一高度处不同角度、同一水平面不同半径处的三维生成和分布情况。
当开始实验后上下气室气体流量一直维持不变时，表明在现有条件下没有形成水合物。
当开始实验后上气室气体流量出现减小，表示有水合物形成。有水合物形成时，当上气室气体流量降低并接近于流量计最低量程(流量计没有流量显示)时，适当提高下气室的压力，即提高上下气室压差。
当提高压差，上气室的流量计有流量显示时，继续上述实验。当压差增加到足够大，例如大于上、下气室平均压力的15％，或者约为上、下气室平均压力的20％，上气室的气体流量仍低于最低量程，表明水合物“圈闭”已形成，可通过热电阻、电阻率和/或声波信号的采集分析水合物的分布情况。气体流量计的量程范围可由实验条件确定。
当在某一压差下，从开始实验后，上气室气体流量出现降低，且降低至某值后保持恒定，流量不再变化，表明水合物的生成量总量较少，在现有条件下水合物尚不足以圈闭。
上述模拟实验过程中，通过上、下气体流量计指示的瞬时流量差、累计流量差可以获得由于水合物形成导致的气体消耗量的变化，由此确定水合物形成速度及形成量。同时也可以通过不断提高的压差计算气体在多孔介质中渗流过程中流动阻力的变化，判断水合物的形成量，模拟水合物圈闭的形成过程。
模拟水合物形成的水运移形式所用到的装置主要包括上述的反应器1、液循环系统(计量泵10、高压水罐11)以及相关的测试系统和温压控制系统，模拟水合物形成的水运移形式所对应的模拟实验方法可参考前述模拟水合物形成的气运移形式的实验步骤设计。该模拟实验过程中，在高压水罐11中被高压气体饱和的水溶液通过计量泵10压入反应器1的下部自由空间，通过下多孔塞5渗入多孔介质层，直到反应器的上部自由空间充满水，然后打开反应器顶阀，使水循环系统连通，启动实验。实验过程中溶液流速由多孔介质孔隙条件、实验压力及所模拟的实际地层情况而定。实验过程中保持水罐11中气体压力和温度恒定，为保持水罐11中气体压力恒定而根据需要向水罐11中补充气体，且在高压水罐上方设置有气体流量计，可以计量由于水罐11内气体消耗引起的气体补充的流量。向罐中补气的速度即为水合物生成过程的气体转化速率。实验过程中通过对沉积物中温度、电阻率和声波信号的采集，实时监测水合物在反应器不同的高度、同一高度处不同角度、同一水平面不同半径处的三维生成和分布情况。
当实验条件不足以使水合物形成时，反应器1中没有气体消耗，高压水罐11中的气体压力保持恒定，高压水罐11中气体流量计(补气流量计)的流量没有变化。
当实验条件足以使水合物形成时，由于被高压气体饱和的水在通过反应器1时，水中的气体在反应器1中形成水合物而被消耗掉，流回水罐11中的水不再饱和，因此在水罐11中部分高压气体溶入水相中以维持饱和状态，致使水罐11中的压力降低，需要由外部气体的补充以保持恒定的实验压力，向水罐11中补气的速度即为水合物生成过程的气体转化速率。
有水合物生成时，反应器1中，随着水合物的不断形成，多孔介质中的孔隙减少，恒定压力下计量泵10的流量将变小。当水罐11中压力保持不变不再补气，同时计量泵10的流量降为基本没有显示时，表明水合物“圈闭”已形成；当水罐11中压力保持不变不再补气，但计量泵10仍有流量显示时，表明在现有条件下水合物尚不足以圈闭。
本发明中，为在沉积层建立起温度梯度，在具体实施过程中，在高压三维反应器1下部自由空间内配置有加热器和温控装置6，模拟海底沉积层的真实地温梯度，考核地温梯度条件下的游离气向多孔介质层扩散或渗透或被气体饱和的水溶液运移到多孔介质中释放气体的三维空间内水合物成藏过程。实际应用中，主要是在反应器底部使用所述加热器提供热源模拟地层温度，多孔介质中的温度梯度则可主要由加热器的热传导及温控系统的制冷传热而建立。
本发明可适用于模拟各种多孔介质中气体水合物的生成，所述的多孔介质可以为：石英砂、硅胶、海底沉积物、活性炭，也可以是硅藻土、石棉、膨润土、分子筛、白土、活性氧化铝、硅酸铝或陶瓷等多孔介质。用于生成水合物的含水样品可以是各种可以生成水合物的含水物质，例如：纯水，含盐、含醇、含水合物抑制剂或表面活性剂的水溶液。本发明的方法，可以适用于单一气体的水合物成藏过程模拟，也可以适用于双组分或更多组分的混合气体、天然气的水合物成藏过程模拟。本发明的方法可适用的可生成水合物的气体可以包括，但不限于以下物质中的一种或多种：甲烷、乙烷、丙烷、二氧化碳、氮气、硫化氢或其混合物，也可以是丁烷或戊烷与上述小分子气体(例如甲烷、乙烷或氮气等)的混合气体，也可以是地层游离气、伴生气等天然气。
实施例1：气体向多孔介质层扩散的三维条件下水合物成藏模拟
请参见图1所示，本实施例中的模拟实验装置主要包括高压反应器(反应釜)1，本实施例中，反应器1的内径为500mm，高度为1.0m，高径比为2，总体积约196L；本实施例中的模拟实验装置还包括气罐7、循环压缩机8、缓冲罐9，以及相关测试系统、温压控制系统，均放置于低温恒温室12中，将低温恒温室12的温度调节至设定的实验温度4℃。然后将含水多孔介质填充至反应器1中，多孔介质选用80～100目石英砂，含水饱和度为60％，并根据实验压力进行压实处理，多孔介质填充区高度约800mm。当低温恒温室的温度达到设定温度后，将反应器内抽真空，之后打开三维反应器1下部阀门，缓慢进实验气体(本实施例中为甲烷)，直至反应器1上、下气室的压力达到实验压力值6.8MPa和7.0MPa(该值大于当前温度下的水合物平衡生成压力)。进气过程中保持三维反应器1上下气室的压差在0.2MPa范围内。本实施例中，反应器温度是在进气的过程中降温。进气时，由于进气速度很慢，气体在反应器的下部自由空间可以很快达到与反应器的温度平衡。待反应器1上下气室压力达到实验压力后，启动循环压缩机8，使实验气体在三维反应器1中的多孔介质中缓慢渗流，实验过程中通过稳压阀、背压阀保持三维反应器1上、下气室压力分别为6.8MPa和7.0MPa，压差恒定为0.2MPa。反应器1上方及下方各安装一流量计，测量反应器进口、出口处的气体流量随时间的变化。
上、下气体流量计指示的瞬时流量差可作为当前气体转化为水合物的速度，上、下气体流量计的累计流量差为气体转化为水合物的总量。图2中列出了甲烷气体水合物形成过程中甲烷的消耗量(累积消耗率)随时间的变化。开始阶段，上、下气体流量计的数值相等，由于体系处于降温阶段，水合物尚未形成，处于诱导阶段，时间约140余分钟，随后有水合物生成，甲烷气体因此而消耗，上气室的压力在背压阀的作用下，维持反应器中上气室的压力恒定，排出的气体流量因此而减小，随着水合物的不断生成，形成速度有增加的趋势，穿越多孔介质的气体大多被消耗，上气室流量计的流量逐渐减少，并接近于流量计的最小刻度，此时，提高下气室的压力至7.2MPa，使上下气室的压差为0.4MPa，以增加气体的流量。同样可以发现，上气室的流量逐渐减少，一方面是由于气体的消耗引起，另一方面是由于水合物大面积形成，多孔介质中的孔隙逐渐被水合物占据而引起。当气体流量接近于最小刻度时，则继续增加下气室的压力，使气体能够穿越孔隙逐渐减少的多孔介质层。当压差增加到1.2MPa后，仅有少量水合物继续形成，并逐渐没有流量显示，当继续提高压差至1.3MPa仍没有气体流量，表明水合物“圈闭”已形成。
本实施例中，还在实验过程中通过不同角度与方位的热电偶测量了沉积物中温度的分布，图3中示出了热电偶的在高压釜中的分布情况，图3中序号1～8代表各个热电偶位置，其在反应器内深度(所测位置点到多孔介质层上端的距离)及半径请参见下表。
图4示出了图3中各热电偶位置点的温度变化情况，图4中T1表示在图3中序号为1的热电偶位置点的温度，T2表示在图3中序号为2的热电偶位置点的温度，依次类推，……T8表示在图3中序号为8的热电偶位置点的温度。可以看出，在实验开始阶段，由于处于降温阶段，水合物尚未形成，各测点的温度均降低。当水合物开始形成时，由于水合物形成为放热过程，各曲线出现拐点，局部的温度开始升高。但随着水合物形成量的减少以及水合物形成速率的下降，各测点的温度大都从最高点缓慢降下来。
实验过程中电阻率的变化则可由多孔介质(沉积物)中分布的电极探测水合物生成点和生成量，同时通过反应器内侧壁对称布置超声换能器(超声发射和接受器)，采集声波信号，检测反应器内水合物的生成情况。本实施例中，当未生成水合物时，测得多孔介质层高度
处(从上多孔塞板计)中心点的声速为1760m/s，当生成水合物后，声速变为3824m/s。由此可实时监测水合物在反应器不同的高度、同一高度处不同角度、同一水平面不同半径处的三维生成和分布情况，确定水合物的饱和度变化。
为在沉积层建立起温度梯度，在具体实施过程中，还可在高压反应器1下部自由空间内配置有加热器和温控装置6，以模拟海底沉积层的真实地温梯度，考核地温梯度条件下的气体向多孔介质层扩散的三维条件下水合物成藏过程。
实施例2：被甲烷气体饱和的水溶液运移到多孔介质中释放气体的三维水合物成藏模拟
采用图1中所示的装置，主要包括三维高压反应器1(反应器1结构尺寸同实施例1)、计量泵10、高压水罐11，以及相关测试系统、温压控制系统。将各部件置于低温恒温室12中，设置恒温室12温度为4℃，当反应器1及高压水罐11等中的温度约为14℃时，将高压实验气体(甲烷)通入高压水罐11，打开高压水罐11中的搅拌装置，使实验气体溶于水，并达到饱和。将多孔介质填充至三维反应器1中，多孔介质选用80～100目石英砂，并进行压实处理。抽真空后，打开三维反应器1下部阀门，启动计量泵10，在高压水罐11中被高压气体饱和的水压入反应器1的下部自由空间，通过多孔塞5渗入多孔介质层，并充满反应器1的上部自由空间，然后打开顶阀，使水循环系统连通，由计量泵10使液体在高压水罐11、反应器1之间循环，开始实验计时。实验过程中保持水罐中气体温度恒定，高压水罐11中的搅拌一直处于开启状态以保证进入反应器1的液体始终饱和，压力的恒定则通过补充气体完成，并始终保持为7.0MPa，补充的气体量由气体流量计测得。
补气总量随时间的变化曲线列于图5中，由图5可以看出，在初始的一段时间，由于水合物没有形成，水罐11中的水保持饱和状态，补气量为一水平直线。当反应器1中有水合物生成时，则消耗了液相中溶解的气体，流回高压水罐11的水处于欠饱和状态，高压水罐11上方的气体在搅拌的作用下继续溶解以达到饱和，致使高压水罐11的压力有所降低，为保证高压水罐11的压力始终保持恒定值，高压水罐11上方不断补充新鲜气体，补充的气体量由气体流量计测得。向罐中补气的速度即为水合物生成过程的气体转化速率。
实验过程中通过不同角度与方位的热电偶测量沉积物(多孔介质层)中温度的分布，由沉积物中分布的电极在线检测水合物生成点和生成量，通过超声发射和接受器采集声波信号，检测反应器内水合物的生成情况，实时监测水合物在反应器不同的高度、同一高度处不同角度、同一水平面不同半径处的三维生成和分布情况，测定水合物的饱和度变化。热电偶在高压釜反应器中的分布如图3所示，图6示出了热电偶所测各位置点的温度变化情况。约13小时后，高压水罐11中的气体不再消耗，同时计量泵10的流量降为基本没有显示，认为水合物“圈闭”形成。
Claims (6)
1.一种模拟三维条件下气体水合物成藏过程的方法，该方法利用一种装置，该装置包括：
高压反应器，该反应器包括两个多孔塞，所述两个多孔塞将反应器内室分成上、中、下三部分，中间部分为用于生成水合物的含水多孔介质填充区，上、下部分为自由空间；所述反应器能耐受0～40MPa的压力以及-30℃～40℃的温度；反应器高径比0.5～5，总体积大于10升；所述反应器侧壁及上下端布置多个用于引入监测探头的孔眼；
供气系统，该供气系统是用以将实验气体从反应器下部引入反应器内室，使实验气体渗流经过多孔介质填充区与多孔介质中的水反应生成水合物，并将未发生反应的实验气体从反应器上部引出；
该装置还包括测试系统以及温压控制系统：
所述测试系统包括：
①热电偶、超声换能器和/或电极，所述热电偶、超声换能器、电极的监测探头伸入反应器内，且所述超声换能器在高压反应器内侧壁对称布置；以及
②设置在气循环系统中的用以测定进出反应器的气体流量的气体流量计、监测反应器上下自由空间压力的压力传感器、和反应器上下自由空间的差压变送器；和/或
设置在液循环系统中的液体流量计和高压水罐的补气流量计；
所述温压控制系统包括：
①用于在反应器内建立温度梯度的加热器和温控装置；和/或
②控制气循环系统和/或液循环系统温度的恒温水浴、和容置反应器的恒温空气浴；或者，
容置反应器、气循环系统和/或液循环系统的恒温室；
所述模拟三维条件下气体水合物成藏过程的方法是利用在高压反应器内室形成水合物来模拟气体水合物成藏过程；该方法包括：
将实验气体从反应器下部引入反应器内室，使实验气体自下而上渗流经过多孔介质填充区，在多孔介质填充区内生成水合物，并将未反应的实验气体从反应器上部引出；
通过测定气体在多孔介质中渗流过程中的流量变化来确定水合物形成速度；
并且，该方法是模拟通过游离气向多孔介质层扩散或渗透的供气方式形成水合物的过程；或者，该方法是模拟通过被气体饱和的水溶液运移到多孔介质中释放气体的供气方式形成水合物的过程；其中：
模拟通过游离气向多孔介质层扩散或渗透的供气方式形成水合物的过程包括：将游离实验气体充入反应器，使反应器上下自由空间气体压力达到实验压力，开始实验，使游离实验气体从反应器下部进入反应器内室、自下向上渗流经过多孔介质、再从反应器上部被引出；单次实验过程中保持反应器上、下自由空间气体压力和压差恒定，测量实验过程中气体进出反应器的流量随时间的变化，根据气体进出反应器的流量变化情况判定在现有条件下形成水合物的情况；
模拟通过被气体饱和的水溶液运移到多孔介质中释放气体的供气方式形成水合物的过程包括：将被实验气体饱和的水溶液充满反应器内室，开始实验，将容置在一水罐内的被实验气体饱和的水溶液从反应器下部进入反应器内室、自下向上渗流经过多孔介质填充区、并从反应器上部引出后返回水罐；实验过程中保持水罐中气体压力和温度恒定，为保持水罐中气体压力恒定而向水罐中补充实验气体，根据向水罐中补充实验气体的情况判定在现有条件下形成水合物的情况。
2.根据权利要求1所述的方法，该方法是模拟通过游离气向多孔介质层扩散或渗透的供气方式形成水合物的过程，该方法还包括：
当开始实验后从反应器上自由空间引出反应器的气体流量降低至小于流量计最低量程时，提高反应器下自由空间的气体压力从而提高上、下自由空间的压差，继续测量气体进出反应器的流量。
3.根据权利要求1所述的方法，该方法还包括：
在反应器内建立温度梯度，和/或在反应器内侧壁对称布置超声换能器，并对多孔介质填充区中温度、电阻率和/或声波信号进行采集，实时监测水合物在反应器不同的高度、同一高度处不同角度、同一水平面不同半径处的三维生成和分布情况。
4.根据权利要求1所述的方法，其中，
所述多孔介质包括：石英砂、硅胶、海底沉积物、活性炭、硅藻土、石棉、膨润土、分子筛、白土、活性氧化铝、硅酸铝以及陶瓷中的一种或多种；
所述多孔介质中所含的用于生成水合物的水为：纯水，或含盐、含醇、含水合物抑制剂或表面活性剂的水溶液，或天然海水；
所述实验气体包括：甲烷、乙烷、丙烷、二氧化碳、氮气、硫化氢或其混合物，丁烷或戊烷与小分子气体甲烷、乙烷或氮气的混合气体，地层游离气，或伴生气。
5.一种用于实现权利要求1～4任一项所述模拟三维条件下气体水合物成藏过程的方法的装置，该装置包括：
高压反应器，该反应器包括两个多孔塞，所述两个多孔塞将反应器内室分成上、中、下三部分，中间部分为用于生成水合物的含水多孔介质填充区，上、下部分为自由空间；所述反应器能耐受0～40MPa的压力以及-30℃～40℃的温度；反应器高径比0.5～5，总体积大于10升；所述反应器侧壁及上下端布置多个用于引入监测探头的孔眼；
供气系统，该供气系统是用以将实验气体从反应器下部引入反应器内室，使实验气体渗流经过多孔介质填充区与多孔介质中的水反应生成水合物，并将未发生反应的实验气体从反应器上部引出；
该装置还包括测试系统以及温压控制系统：
所述测试系统包括：
①热电偶、超声换能器和/或电极，所述热电偶、超声换能器、电极的监测探头伸入反应器内，且所述超声换能器在高压反应器内侧壁对称布置；以及
②设置在气循环系统中的用以测定进出反应器的气体流量的气体流量计、监测反应器上下自由空间压力的压力传感器、和反应器上下自由空间的差压变送器；和/或
设置在液循环系统中的液体流量计和高压水罐的补气流量计；
所述温压控制系统包括：
①用于在反应器内建立温度梯度的加热器和温控装置；和/或
②控制气循环系统和/或液循环系统温度的恒温水浴、和容置反应器的恒温空气浴；或者，
容置反应器、气循环系统和/或液循环系统的恒温室。
6.根据权利要求5所述的装置，其中，所述供气系统包括气循环系统和/或液循环系统；
所述气循环系统包括缓冲罐、循环压缩机和气罐，该气循环系统是用以将所述实验气体从气罐引出后进入反应器，并将反应器上部自由空间内未反应的实验气体引出反应器后先进入缓冲罐，然后经过循环压缩机后再返回气罐；
所述液循环系统包括计量泵和高压水罐，该液循环系统是利用所述计量泵将高压水罐中的被实验气体饱和的水溶液引入反应器、流经多孔介质填充区、并从反应器上部引出后返回高压水罐；且高压水罐设有用以向高压水罐内补充气体的补气装置。
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