CN101292139B - 产生原子和分子的低杂质强离子束的共振方法 - Google Patents

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Abstract

本发明包括用于产生以前不能以有用强度产生的高强度各种所需正和负分子和原子离子束的紧凑经济装置。另外，本发明提供与所需离子经常同时发射的伴随背景的基本拒斥。本发明的原理为共振离子转移，其中利用共振和非共振过程之间的能量差异增强或减弱粒子电荷改变过程。这种新的源技术与以下领域有关：加速器质谱分析，分子离子注入、定向中性束的产生和在磁场内产生离子束中和所需电子。具有商业重要性的一个例子是癸硼烷分子B10H14的电离，其中在癸硼烷分子和砷原子之间发生几乎完美的电离共振匹配。

Description

产生原子和分子的低杂质强离子束的共振方法
本申请要求2005年5月20日提交的美国临时序列号60/683016和2005年7月20日提交的美国专利申请序列号11/185141的优先权，本文引入它们的公开内容作为参考。 
发明领域
加速器质谱分析、同位素测定年代、高能半导体注入、低能半导体离子注入、分子束注入、团粒束电离、癸硼烷电离、同量异位粒子拒斥。 
发明背景 
要被描述的技术在科学研究的若干领域和工业中有重要应用。这些包括分子离子注入、定向中性束的产生、在磁场内产生离子束中和所需要的低能电子、在加速器质谱分析(AMS)测量过程中减弱不想要的同量异位素。下面将简要描述这类方法： 
半导体工业中的分子离子注入 
极浅结的形成需要能量在几百电子伏特和3keV之间的离子束。尽管商业生存能力要求高射束电流实现有用的生产率，但提取和传输这类低能离子束的困难相当大。基本问题是在离子束内引入和保持足够数量的空间-电荷中和电子或负离子以避免束“放大”。自第二次世界大战和曼哈顿计划起就众所周知，传统的中和方法涉及电子的产生，通过用残余气体分子冲击束粒子在离子束空间电荷阱内部电离分子来产生电子。不幸地是，这种方法在低的粒子速度下变得无效，必须使用其它技术。 
Yamada等在1993年作出了避免这个问题的重要建议，并记载在杂志 Nuclear Instruments and Methods第79卷223页中。Yamada的建议是如果有用离子的单电荷分子团粒被取代成有用原子种类的单独原子，则会大大减少低能注入的问题。Jacobson等在IEEE Conference Report“IIT2000”中描述的一种这种分子代替使用电离的分子癸硼烷(B10H14 +)，其从合适的离子源提取得到，并加速到比仅仅由单独B+原子组成的注入离子束 所用大约十一倍的动能。例如，在500eV硼原子的注入过程中，母癸硼烷离子将被加速到5.5keV的能量；一种能允许分子离子通过现代注入机容易输送的能量。显然，与使用常规硼注入相比，使用电荷收集时的测量的注入剂量被增大10倍，造成空间电荷力被相应减小。 
为了证实这种方法对于半导体制造的有用性，若干工作者演示了用于实际设备构造的癸硼烷注入。A.Perel在IEEE Conference Report“IIT2000”的304页上报道的一个例子进行二次离子质谱分析(SIMS)测量，以确定团粒注入到硅内后硼原子的深度分布。Perel的数据表明，在常规注入的硼原子和具有相同速度的分子B10H14 +注入的深度分布之间没有明显差别。 
Horsky在美国专利6452338和6686595中描述了基本没有癸硼烷分子结构离解时使用电子束用于电离癸硼烷的方法和装置。另外，Vella在美国专利6573510 B1中描述了用于能产生单电荷癸硼烷离子的双室电荷交换源的方法和装置。 
在本公开中，描述了用于产生单电荷分子癸硼烷离子的另一高效电离方法。方法使用众所周知的分子或原子离子之间的共振电荷交换现象，其中进入的主离子束被引导通过包含要被电离和加速的团粒分子或原子的区域。尽管直接应用是产生高的单电荷癸硼烷离子电流，但也能预料到涉及其它原子和分子物种的应用对于低能注入所需其它束增长的需要变得重要。 
使这种过程比Horsky和Vella的上述装置更有吸引力的特征包括：(1)使用共振过程时，更高的带电癸硼烷的电流变得可用；(2)由于相互作用的选择性共振特性，应产生较小的无用团背景。 
加速器质谱分析(AMS) 
提出可应用AMS技术检测稀有稳定放射性同位素如10Be、14C、26Al、36Cl和129I的方法的许多作者详细描述了AMS。这类描述包括Purser的美国专利4037100，Purser，K.H.，Litherland，A.E.和Gove，H.E.在杂志NuclearInstruments and Methods 162卷637页(1979)上的题目为“Ultra-sensitive particle identification systems based upon electrostaticaccelerators”的文章。这些出版物指出，使用AMS时，与元素稳定同位素的浓度相比，许多稀有放射性核的检测极限的比例在10-14和10-16之间是 常规的。这些比例表明，与使用常规质谱分析相比，超过六个数量级的更大敏感度是可能的。 
在这种低丰度下检测放射性原子的中心问题在于高的母元素束电流是必需的。例如，对于放射性原子浓度低于10-16(与母元素的原子数相比)的单原子检测，需要母元素的毫安束。另外，这种束应尽可能纯，具有低含量的分子和同量异位原子污染物。 
对于AMS测量，本发明探索了允许增强或减弱特定元素物种的共振和非共振方法之间的差别。例如，穿过包含铯原子的单元的Cs-离子束将转移电荷到Cs原子，要比到不相同的原子有效地多。因此，依靠可能存在的其它不相同原子，可以提取在单元内形成的固定负性铯离子。 
目前，大多数AMS仪器使用溅射源产生负离子；这种源已由R.Middleton在Nuclear Instruments and Methods 214卷214页(1983)中记载的“A Negative Ion Cesium Sputter Ion Source”描述。通常，这些源的负离子的产率随负离子的质量快速降低，而且随降低电子亲合势而下降。按照Norskov J.K.等在Physical Review B，19卷5661页(1979)上的“Secondary Ion Emission in Sputtering”中提供的结果，产生的负离子相对于溅射的中性原子的比例ε用下面的式给出： 
ε∝e-β(φ-A)√M..............(1) 
其中β为与所述Norskov和Lundquivst的有关的常数。 
Φ为溅射表面的功函。 
A为溅射物种的电子亲合势。 
M为溅射物种的质量。 
从方程式1可看出，对于重离子，来自溅射源的负离子的产率往往大大低于碳-具有大的电子亲合势的轻原子的产率。因此，尽管负离子相当普遍存在，但对于电子亲合势小的那些物种来说，溅射源的离子产生速度可能低到束对于许多测量无用。 
使用本发明的近共振转移，上述溅射障碍不再是形成弱结合负离子束的限制。另外，两个配偶子的精确相等电子亲合势对于有效电荷转移不再是必需的，这在下文中讨论。 
中性束技术 
日益重要的一类注入涉及能量接近百万电子伏特的离子。这种高能注 入增长的一个原因是晶体管微型化。随着时间的过去，单独晶体管变得更小和在更靠近在一起，而且在低得多的电压下工作。这些变化导致元件之间电容的增加，这可能导致单独电路之间的寄生电流耦合，会使电路不稳定。为了避免这些不合需要的效应，通常有用的是引入能使晶体管电路彼此之间以及寄生电流可能流过的下面衬底电绝缘的屏障。通过在有源电路下方注入低电阻率层产生这种衬底绝缘。通常，这种过程需要的能量在0.8-3.0MeV的范围内，并要求使用与常规注入或者复杂射频无线电频率加速器安装中使用的那些高的加速电压。 
一类商业高能注入机使用直流电压和产生能量在百万电子伏特范围内的离子的串联加速原理。在这种过程中，负离子从接地被加速到正端子，其中通过从负离子去除电子而将进入的带负电荷的离子的电荷转变成正极性。下面的加速阶段将这些正离子返回到地电位。 
不幸地是，用于必需的负离子产生的横截面往往是小的，正是串联型加速系统的这种局限性经常限制了束电流强度。避免这个问题的一个方法是使用所需离子的中性束，其没有加速地漂移通过百万伏特直流串联构造的第一段。中性束输送中性粒子到高电压端，在那里通过在离子穿过合适的充气光电管或箔时除去一个或多个电子将电荷转变成正极性。有效地，这种过程在正极性端子内形成正离子，并从正端子被加速回到地电位，在途中获得能量。这种安排的重要性在于具有～MeV能量的离子的束强度可被大大提高-经常多至一个量级。 
Tomski进行了产生这种中性束的11B束中和研究，并报道在他在1997年提交到多伦多大学的MSc论文中。这项工作的特点在于分子用于中和定向硼离子的快速束。使这些离子通过充满有机分子苯甲醚(C7H8O)的低压蒸汽的单元。苯甲醚的作用在于硼的电离势为8.29eV，苯甲醚提供对硼的几乎完美的共振-电离匹配。测量三种材料的横截面，三种材料为水(电离势12.612eV)、2，2-二甲砜基丙烷(10.85eV)和苯甲醚(8.21eV)。测量的10keV下B+到B0的横截面以10-15cm2为单位计，为水-2.1+/-0.2；2，2-二甲砜基丙烷-2.7+/-0.2；苯甲醚-5.9+/-0.6，表明接近共振效应。 
共振相互作用下的背景 
尽管不打算有范围方面的限制，但正原子或正分子和中性原子或中性 分子之间的电荷转移反应可写为： 
Y0+X+→Y+i+X0......................(1) 
在这种反应中，最初为中性目标原子Y0一部分的电子被转移到移动的带电轰击粒子X+上，使原来带电的X+变成电中性，原来的固定原子Y0带正电荷即Y+。这里，X和Y粒子可为原子或分子。使用的惯例是X+指进入的轰击粒子原子或分子，启动反应，Y0是目标原子或分子。但是，应记住，在快速中性束产生过程中，进入的正离子X+也可被转变成中性电荷，以使先前聚焦的定向快速离子被转变成定向中性粒子束。另外，相同类型的共振相互作用可用于在负离子和中性粒子之间产生共振电荷交换。 
估计这种相互作用的横截面的主要控制参数是中性目标原子Y0的电离势或电子亲合势和不带电的轰击粒子原子X0的那些之间的能差ΔE。当ΔE小时，由方程式1描述的反应的横截面会大，导致高的共振电荷转移概率。 
这种效应的物理原理在于当原子或分子彼此穿过时，两种粒子的波函数变得耦合，引起粒子之间的电子振动。当两种粒子之间的电子结合能差异小时并且当相对速度低时，这种过程的横截面变大。这些是共振或近共振电子转移的前提。相反，对于两个粒子每一个的电子结合能大大不同的那些情况，共振条件将不再是主要的，电子转移横截面较小。 
本领域那些技术人员能认识到，上述双原子体系为调谐到相同频率的一对弱耦合振子的原子类似物。对于两个弱耦合相同振动体的情况，众所周知，振动从第一个被转移到第二个。当第一个的所有能量被转移到第二个时，过程反转，能量转移回到第一振动体。按照这种方式，能量在两个部件之间来回无限转移。对于原子体系，电子在两个原子或分子X和Y之间振动，如果ΔE小，电子转移的“交换”频率变大。当对分开电子变得被捕获在一个或另一个部件上时，导致进入的带电粒子强度的约50％的产率被转移到另一个同伴上。设计利用这种效应的离子源使产生正和负离子束的领域可用。 
描述这种共振电荷转移过程的详细理论由H.S.W.Massey和H.B.Gilbody在书“Electronic and Ionic Impact Phenomena”，牛津大学版，第4卷2579页(1974)中提供；还由Sakabe，S.和Yazukazu，I.的“Cross Sections for Resonant Transfer Between Atoms and theirPositive Ions”，Atomic and Nuclear Data Tables49卷257-314页(1991) 提供。在基原子相同的那些情况下，或当粒子不同并且电子结合能大致相同时，共振电荷转移的概率是相当大的，即使对于大的冲击参数值。对近共振电子转移的横截面变化的有用和校正估计已由Litherland等在题目为“Ion reactions for isobar separation in accelerator massspectrometry”的论文中公开，并出版在杂志Nuclear Instruments andMethods B 204卷323-327页(2003)中。 
另外，从上述Litherland文献中注意到，两个配偶子的精确相等的电离势对于有效电荷转移不是必需的。可从不确定性原理大致预测共振电离的横截面的大小，不确定性原理显示，如果乘积ΔE×Δt为h/2π，则横截面将是高的。这里，Δt为D/v，其中v为快离子的速度，D为分子的“大小”。例如，如果进入As+离子的D为1纳米，平动能E为10keV，则ΔE大小为107meV。但是，本领域那些技术人员能认识到，D不会被很好地定义，共振横截面将不会急剧变化，但当差异电离能增加时会平缓下降。当ΔE大于上述估计大小几倍时，仍可期望有用的共振电离。 
尽管形成机理到现在还不清楚，但在用于核研究的负重离子产生知识中有一个已知的例子，其说明了不同负原子离子之间的上述电荷转移机理。当使He-离子束在能允许任何已产生的Ca-离子作为独立离子束被提取的几何结构中通过中性钙原子蒸汽时进行测量，表明测量的Ca-束强度(～1微安)令人吃惊地高。最终，认为结果有奇特性。细节由H.K.Purser记载在题目为“Development made at the Rochester Tandem Laboratory”的论文中，该论文在K.Chapamn编辑和Florida State University出版的Proceedings of the SNEAP Conference，Tallahassee Florida，6页(1972)中。由于实验目标是产生高能Ca-离子用于核物理测量，因此1微安的离子电流已经足够，未努力增加超过这个值的输出电流。但是，最近，当认识到He-的电子亲合势为～0.078eV和Ca的电子亲合势现在为～0.022eV时，高产生速度的原因变得清楚；气相中初级He-离子和中性Ca原子之间的共振电荷交换增强了Ca-产生的横截面。 
尽管不打算限制范围，但这种共振过程用途的一个重要例子是用慢的砷原子束电离癸硼烷。如上所述，有效转移的关键是癸硼烷的电离势必须接近激发束的电离势。按照经验，精确测量B10H14的电离势为9.88+/-0.03eV。与该电离势匹配的最相近原子粒子是砷As，其具有几乎完全相同的电离势-9.815eV。另外，As的第一激发态在131.9meV(毫电子伏特) 处，或离具有测量的癸硼烷分子电离势的共振仅仅30meV。两个基态之间电离势的差异ΔE仅仅～80meV，因而可在最低能量处期望强共振。对于能量为10keV的进入As+离子，计算的癸硼烷的相互作用的横截面为2.77×10-15cm2；对于能量为1keV的As+离子，共振效应甚至更显著，计算的交换横截面为-3.94×10-15cm2-大致原子水平上的面积。 
这种共振电离过程的重要特征在于，由于天然量子机械频率是清楚和狭窄的，因此这种反应是选择性的，并预计将很少有来自其它癸硼烷构型的离解背景产物；预料大多数衰变粒子为氢。然而，本领域那些技术人员能认识到，高能的进入砷离子将偶尔与癸硼烷分子迎面撞击，粉碎它产生粒子背景，所述粒子背景将不得不使用低分辨率磁偏转或交叉场速度过滤来从带电癸硼烷束中被去除。 
使上述过程对于产生单电荷癸硼烷如此有吸引力的粒子方面为：首先，在As和癸硼烷之间有紧密的电离能匹配；其次，在良好形成的离子束中容易产生20-30mA的As+电流。通过升高癸硼烷源室到高于所需最终注入能～11倍的电势，安排癸硼烷离子被加速到注入所需的任何能量来调整硼注入的所需能量。例如，为了使用注入能为3keV的原子产生硼注入，将升高癸硼烷源到～33keV的电势。实际上，进入的As+离子将进入能量接近1keV的癸硼烷单元或判断何种能量最适合使电荷交换共振最大化；但是，不能预计到这种能量将是关键参数。 
显然，为了利用共振效应和在高强度下产生所有离子，需要具有一定范围电子亲合势的各种原射线束。本领域那些技术人员能认识到，已进行许多实验使用稀有气体原子如氦、氖、氩、氪和氙来产生低强度束，并且能使用这些原子气体和它们相关的离子束很好地建立离子共振转移过程。但是，以前未产生高强度束(大于1毫安？)。显然，对于大多数其它原子，需要更多的研究。当需要更多研究确定原子和分子两者的电离势时，本领域技术人员将会显而易见地发现已存在能被可靠地产生并且强度可能被认为能用作“原射线束”的大量分子和原子的离子物种。 
附图简述 
为了更好地理解本发明，参考本文引入作为参考的附图： 
图1图示了沿入射原离子射线束方向定向所需引出束的几何结构的工作细节。 
图2图示了引出离子的发射方向与入射原离子射线束方向成直角的引出几何结构的工作细节。 
详述 
参考图，首先是图1，其中显示了原离子射线束101进入单元102并通过单元内包含的气体或蒸汽103。可使用负或正离子作为原离子射线束101，其可为原子或分子的。在单元102内，样品103以气体或蒸汽形式保持在合适的蒸汽压下。如果需要，可使用合适的加热器或冷冻机需要温度控制。选择原离子射线束物种101使得离子物种101的电子亲合势或电离势大约等于构成要被转换成负或正离子的气体或蒸汽103的原子或分子的电子亲合势或电离势。使用引出光学系统从与原离子射线束进入并形成为合适离子束107的单元的一侧的相反侧纵向引出得到的离子106，引出光学系统的设计和运行对于本领域那些技术人员来说是众所周知的。 
在使用As+作为原射线束电离癸硼烷的情况下，预计横截面为大约3.5x10-15cm2。如果调整癸硼烷的完整厚度为～1015/cm2，则当砷离子通过单元时将有约三次As+离子与癸硼烷分子的共振电荷交换碰撞。利用通过引出槽108穿透到源箱的电场实现源箱内形成的癸硼烷离子的引出。还可通过在源箱内引入小的电场或通过使用由交错电磁场诱导的离子运动产生ExB漂移来增强引出，这是本领域技术人员众所周知的。 
如图2所示，在一些情况下，以与原离子射线束201入射方向成直角引出所需离子将更方便。用进入的原粒子束轰击已被升到正电势的单元202中心的蒸汽或气体样品。气体内产生的离子通过引导所需带电离子到引出光学系统区域的合适电场远离进入的原离子束运动。沿单元或交错ExB场排列的宽度延伸的几伏特/cm的梯度电场应允许离子的有效引出。当离子到达引出孔204时，它们被加速并形成为定向的离子束。如果需要，可通过一系列的等电势面或从穿透孔204的加速场的边缘在单元202内引入合适的电场。 
或者，可使用图1和2的装置形成中性束。例如，电离的原射线束101进入单元102并通过单元内包含的气体或蒸汽103。气体或蒸汽的电子被转移到原离子射线束106，借此将电离束转变成中性束。得到的中性束106然后通过引出槽108离开单元102。在一种具体实施方案中，与苯甲醚目标分子一起使用硼的电离束。 

Claims (31)

1.一种在不包括氦、氖、氩、氪或氙稀有气体原子的目标原子或分子系综内产生用于带电粒子束内的所需物种离子的方法，其中所述带电粒子束的电流超过200微安，所述方法包括用具有高速原子或分子的正或负离子的入射束穿过所述系综，其中所述入射束中的离子的电离势或电子亲合势不超过需要在所述系综内产生的所述所需物种的离子电离势或电子亲合势的500meV。
2.权利要求1的方法，其中所需物种离子具有正或负极性。
3.权利要求1的方法，还包括在所述系综的整个体积内提供电场。
4.权利要求1的方法，包括提供所述所需物种离子的ExB漂移。
5.权利要求3的方法，其中基本沿原子或分子离子的所述入射束方向提供所述电场。
6.权利要求3的方法，其中基本以原子或分子离子的所述入射束方向成直角提供所述电场。
7.权利要求1的方法，其中要被电离的所述目标分子包括癸硼烷，所述入射束中的离子包括单电荷砷原子。
8.一种在目标原子或分子系综内产生用于带电粒子束内的所需物种离子的方法，其中所述带电粒子束的电流超过5毫安，所述方法包括用具有高速原子或分子的正或负离子的入射束穿过所述系综，其中所述入射束中的离子的电离势或电子亲合势不超过需要在所述系综内产生的所述所需物种的离子电离势的500meV。
9.权利要求8的方法，其中所需物种离子具有正或负极性。
10.权利要求8的方法，还包括在所述系综的整个体积内提供电场。
11.权利要求8的方法，包括提供所述所需物种离子的ExB漂移。
12.权利要求10的方法，其中基本沿原子或分子离子的所述入射束方向提供所述电场。
13.权利要求10的方法，其中基本以原子或分子离子的所述入射束方向成直角提供所述电场。
14.一种从不包括氦、氖、氩、氪或氙稀有气体原子的目标原子或分子组中产生电流超过200微安的定向电离的原子或分子束的装置，以组合的方式包括：
适合容纳目标原子或分子的所述组的单元；
通过引导电离的原子或分子的原射线束通过所述单元从位于所述单元内的所述目标原子或分子除去电子来电离所述目标原子或分子的装置，其中所述原射线束中的电离的原子或分子的电离势不超过需要在所述单元内产生的离子电离势的500meV，和
在所述目标原子或分子的所述电离后引出所述电离的目标原子或分子并将所述引出的电离的目标原子或分子转换成所述定向电离的原子或分子束的装置。
15.权利要求14的装置，其中位于所述单元内的所述目标分子包括癸硼烷。
16.权利要求14的装置，其中所述原射线束包括砷离子。
17.权利要求14的装置，其中所述原射线束的所述原子或分子与所述目标原子或分子不是同一物种。
18.权利要求14的装置，其中所述单元为温度控制的。
19.一种从目标原子或分子组中产生电流超过5毫安的定向电离的原子或分子束的装置，以组合的方式包括：
适合容纳目标原子或分子的所述组的单元；
通过引导电离的原子或分子的原射线束通过所述单元从位于所述单元内的所述目标原子或分子除去电子来电离所述目标原子或分子的装置，其中所述原射线束中的电离的原子或分子的电离势不超过需要在所述单元内产生的离子电离势的500meV，和
在所述目标原子或分子的所述电离后引出所述电离的目标原子或分子并将所述引出的电离的目标原子或分子转换成所述定向电离的原子或分子束的装置。
20.权利要求19的装置，其中位于所述单元内的所述目标分子选自氦、氖、氩、氪和氙。
21.权利要求19的装置，其中位于所述单元内的所述目标分子包括癸硼烷。
22.权利要求19的装置，其中所述原射线束包括砷离子。
23.权利要求19的装置，其中所述原射线束的所述原子或分子与所述目标原子或分子不是同一物种。
24.权利要求19的装置，其中所述单元为温度控制的。
25.一种从目标原子或分子组中产生电流超过200微安的带负电原子或分子的定向束的装置，以组合的方式包括：
适合容纳目标原子或分子的所述组的单元；
通过引导带负电原子或分子的原射线束通过所述单元向位于所述单元内的所述目标原子或分子增加电子以产生目标离子的装置，其中所述原射线束中的所述带负电的原子或分子的电子亲合势不超过所述目标离子电子亲合势的500meV，和
在所述增加电子到所述目标原子或分子后引出所述目标离子并将所述引出的电离的原子和分子转换成所述离子束的装置。
26.一种产生单电荷粒子等价电流超过200微安的定向中性原子或分子束的装置，以组合的方式包括：
适合容纳目标原子或分子的所述组的单元；
中和带电粒子束中原子或分子的装置，其中所述带电粒子束被引导通过所述单元，以及将位于所述单元内的所述目标原子或分子的电子增加到所述带电粒子束，借此形成所述中性原子或分子束，其中所述带电粒子束中的电离的原子或分子的电离势不超过所述单元内目标原子或分子的电离势的500meV。
27.权利要求26的装置，其中所述带电粒子束包括硼，位于所述单元内的分子包括苯甲醚。
28.权利要求26的装置，其中所述带电粒子束的所述原子或分子与位于所述单元内的原子或分子不是同一物种。
29.一种利用目标原子或分子的系综产生单电荷粒子等价电流超过200微安的所需物种的中性原子或分子定向束的方法，包括用具有所述所需物种的高速原子或分子的离子的入射束通过所述系综，其中所述入射束中的离子的电离势或电子亲合势不超过所述目标原子或分子的电离势的500毫电子伏特。
30.权利要求29的方法，其中所述入射束包括硼，所述目标分子包括苯甲醚。
31.权利要求29的方法，其中所述入射束的所述原子或分子与所述目标原子或分子不是同一物种。
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