CN101253641A - 集成微型燃料电池装置 - Google Patents

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Abstract

一种微型燃料电池以及在衬底(12)上形成该微型燃料电池的方法，从三维的燃料/氧化剂的互换中获得能量。所述燃料电池包括：多个在该衬底(12)上形成的多孔基座(17)，其中各多孔基座(17)包含阳极(68)及围绕在该阳极(68)周围的阴极(70)；以及电解质(60)，该电解质(60)填充该阳极(68)和该阴极(70)之间的腔体。所述阴极(70)可接触周围的空气，并且该阳极(68)具有用于接收燃料的通道(30)。可通过刻蚀所述电解质(60)的腔体所述阳极(68)和阴极(70)，或通过形成沟槽(58，66)而形成每个阳极(68)和阴极(70)，其中位于阳极和阴极之间的各沟槽(66)被填充电解质(60)。

Description

集成微型燃料电池装置
技术领域
本发明主要涉及微型燃料电池，并更具体地讲，涉及集成于硅上的微型燃料电池装置。
背景技术
可再充电电池是蜂窝电话和各种其它便携电子设备的最主要的电源。存储于这些电池中的能量是有限的。取决于存储材料的能量密度(Wh/L)，其化学特性，以及电池的体积。例如，对于具有250Wh/L能量密度的锂离子蜂窝电话电池，10cc电池可存储2.5Wh的能量。根据蜂窝电话的使用情况可供电几小时至几天。而充电总是需要电源插座。使用可这种电池的主要的不便之处是有限的存储能量和频繁的再充电。因此对于蜂窝电话电源需要有能提供更长持续时间，方便再充电的解决方案。一种可满足此需要的途径是使用带可再充电电池的混合电源，和对电池进行点充的方法。对用于电池再充电的能量转换设备的重要的考虑因素包括功率密度，能量密度，维度以及能量转换效率。
能量收集方法，例如太阳能电池，利用环境温度波动的热电发电器，以及利用自然振动的压电发电器都是对电池进行点充的比较理想的电源。然而，由于这些方法产生的能量很小，通常只有几毫瓦，并且需要庞大的体积以产生足够的能量来满足所需的几百毫瓦，因此对于蜂窝电话类应用没有吸引力。
另一种途径是装载高能量密度的燃料，并将该燃料能源转换为高效的电能用以对电池进行再充电。具有高能量密度的放射性同位素燃料已被研发出来用于便携式电源。然而，这种方法提供的功率密度较低，并且使用放射性材料还涉及安全性的问题。对于远程传感型的应用来说它是一种比较理想的电源，但对于蜂窝电话电源来说并非如此。在其它的各种能量转换技术中，最理想的是燃料电池技术，因其较高的的能量转换效率，以及经过验证的可使其微型化的可行性。
具有有源控制系统的燃料电池以及高工作温度的燃料电池，诸如有源控制直接甲醇或甲酸燃料电池(DMFC或DFAFC)，重整氢燃料电池(RHFC)，以及固体氧化物燃料电池(SOFC)都是复杂的系统，并且很难将其微型化至蜂窝电话应用所需的2到5cc的体积。而无源吸气氢燃料电池，无源DMFC或DFAFC，以及生物燃料电池是比较理想的适用于此类蜂窝电话应用的系统。但是，除了微型化问题之外，还有其它的问题，包括：为氢燃料电池提供氢，无源DMFC或DFAFC的寿命和能量密度，以及生物燃料电池的寿命、能量密度和功率密度。
传统的DMFC或DFAFC的设计包含用于各电池的平面叠层。个别电池可随后被堆叠用以提供更高的功率，冗余度和可靠性。这些层通常包含石墨，碳或碳复合材料，聚合物材料，钛和不锈钢之类的金属，以及陶瓷。叠层的功能区域一般在边界处受到用于将结构螺栓连接在一起的通孔，和燃料与沿着电池和位于电池之间的氧化剂的通道的限制。此外，平面叠层仅从燃料/氧化剂在交叉部区域中(x和y坐标)的交互作用获得能量。
要设计与当前蜂窝电话电池体积(10cc-2.5Wh)相同的燃料电池/蓄电池混合电源，需要具有高功率密度和效率的、体积更小的蓄电池和燃料电池，以实现其总体的能量密度高于该单个蓄电池的能量密度。例如，对于4-5cc(1-1.25Wh)蓄电池要满足蜂窝电话的峰值需要，则燃料电池应当占用1-2cc，燃料占去剩余的体积。该燃料电池的输出功率应当为0.5W或更高，使其能够在合理的时间对蓄电池进行充电。大多数对小型燃料电池的开发是将传统燃料电池微型化至小体积，而最终的系统对于蜂窝电话应用仍然过于庞大。利用平面燃料电池结构中的传统硅处理方法，已公开了一些微型燃料电池开发行为，并且有些案例中利用了多孔硅(用以增加表面面积和功率密度)。参见示例，U.S.Patent/Application Numbers 2004/0185323，2004/0058226，6,541,149，and 2003/0003347。然而，吸气平面型氢燃料电池的功率密度通常在50-100mW/cm2范围内。要产生500mW的功率，需要5cm2或更大的有源区。单个电池的工作电压在0.5-0.7V范围内。需要将至少4至5个电池串联连接以得到燃料电池2-3V的工作电压，以通过DC-DC转换至4V电压，对锂电池进行充电。因此，采用传统平面燃料电池的方法不能满足用于蜂窝电话的燃料电池/蓄电池混合电源中对燃料电池的1-2cc的体积的要求。
因此，期望提供集成在硅、玻璃、陶瓷或聚合物衬底的、从三维的燃料/氧化剂的互换中获得能量的微型燃料电池装置。而且，从后面本发明的详细描述以及后附的权利要求，在结合附图以及背景技术的情况下，本发明的其它期望特点及特性是显而易见的。
发明内容
本发明涉及一种微型燃料电池以及其在衬底上形成该微型燃料电池的方法，其中，从三维的燃料/氧化剂的互换中获得能量。所述燃料电池包括：多个在该衬底上形成的多孔基座，其中各多孔基座包含阳极及围绕在该阳极周围的阴极；以及电解质，该电解质填充该阳极和该阴极之间的腔体。所述阴极可接触周围的空气，并且该阳极具有用于接收燃料的通道。所述阳极和阴极可通过刻蚀所述电解质的腔体或通过形成沟槽而形成，其中位于阳极和阴极之间的各沟槽被电解质填充。
附图说明
以下将结合附图对本发明进行描述，其中，相同的附图标记表示相同部件，以及
图1-7是根据本发明示例性实施例制备的层的局部剖视图；
图8是根据本发明示例性实施例的多个燃料电池的局部剖视图；
图9是沿图8的9-9线得到的局部剖面的顶视图；
图10-13是根据本发明第二示例性实施例制备的层的局部剖视图，图12是沿图11的12-12线得到的；
图14是根据本发明第二示例性实施例的多个燃料电池的局部剖面侧视图；
图15是根据本发明第三示例性实施例的多个燃料电池的局部剖面侧视图；
图16是根据本发明第四示例性实施例的多个燃料电池的局部剖面侧视图。
具体实施方式
以下本发明的详细描述仅用于示例而并非限定本发明或本发明的应用与使用。而且，不应受到出现在前述本发明的背景技术或以下本发明的详细描述中的任意理论的约束。
在高纵横比的微气孔内部制备各微型燃料电池为燃料(阳极)与氧化剂(阴极)之间的质子交换提供较高的表面面积。在这些小的维度上，需要对阳极，阴极，电解质和集流体进行精确的排列以防止电池短路。排列可以通过集成电路处理中使用的半导体处理方法实现。功能性电池也可被装配于陶瓷，玻璃或聚合物衬底。
在三维中利用光刻方法制备的平行的微型燃料电池包括在小体积中具有所需功率密度的燃料电池，其中光刻方法通常用于半导体集成电路处理中。电池可被并联或串联以提供所需的输出电压。功能性燃料电池被装配在衬底中的微型多孔阵列(形成为基座)中。阳极/阴极离子交换发生在三维空间，其中该阳极和阴极区域由绝缘体分隔。多孔金属导体被用于该阳极与阴极以进行气体扩散，以及也进行电流的收集。电催化剂淀积在与电解质接触的多孔金属壁上。腔体中包含质子传导电解质。在这样小的维度中，表面张力保持液态的电解质在腔体中；然而，腔体也可在顶部被盖住。可选地，该腔体可被用以保持住电解质的多孔基质(结构)填充。
如果有缺陷(包括裂纹或漏洞)穿过燃料电池的电解质，燃料和氧化剂就会互相混合从而导致燃料在催化剂上方被氧化。在平面堆叠式燃料电池的设计中，这是严重的可靠性问题，并且也是微型燃料电池的制备过程中的成品率问题。在具有上千个并联的微型燃料电池的3D微型燃料电池设计中，由各个电池承载的电流小。如果一个电池失效，仅会使在并联堆叠的其它电池承载的电流有小幅增加而不会对它们的性能造成不利影响。然而，对这种设计，如果在电解质中有裂纹或漏洞，则燃料和氧化剂仍会互相混合而导致燃料在催化剂上方被氧化，这是可靠性的问题而且也影响燃料的利用率。为了防止这些问题的发生，可通过在电解质盖罩下方放置热塑性聚合物材料而引入自愈机制。如果有气体互相混合而导致微型燃烧，则温度会升高，热塑性聚合物会熔化并将缝隙处填满绝缘体。虽然在叠层中受到影响的微型燃料电池将会失效，但它不会产生安全问题或通过燃烧降低燃料的效率。
通过以下附图对几个可能的设计和处理方法进行示例性说明。图1-8是在硅、玻璃或陶瓷衬底上利用半导体工艺制备燃料电池的方法。参照图1，钛薄层14淀积于衬底12上，为随后的金属化层提供附着力，也可作为电气背板(用于I/O连接，电流迹线)。薄层14的厚度范围可在10-1000A，但较佳为100A，也可以使用钛以外的其它金属，如钽，钼，钨，铬。金层16淀积于层14之上是因为其好的导电性，也是由于它是贵金属更适宜在燃料电池工作过程的氧化中降低气压。层16的厚度范围可在100A-1um，但较佳为1000A。层16也可使用金以外的其它金属，如铂，银，钯，钌，镍，铜。
多金属层18包含两种金属的合金，如：银/金，铜/银，镍/铜，铜/钴，镍/锌以及镍/铁，并且厚度范围在100-500um，但较佳为200um，淀积于层16之上。多金属层18随后被湿蚀刻以移除其中一种金属，留下多孔的材质。多孔金属层也可通过其它方法形成，例如模板自组装生长或溶胶-凝胶方法。介电层20淀积于层18之上，且阻挡层22在介电层上本领域的公知方式被图案化。
参照图2-图4，利用化学蚀刻，未受阻挡层22保护的介电层20被移除。随后，在阻挡层22被移除后，未受介电层20保护的多金属层18被移除，从而形成多孔基座17，该多孔基座17包含中心阳极和围绕在该阳极周围且与其被腔体分开的同心阴极。或者，阳极和阴极可通过模板法同时地形成。这里所说的同心是指具有共同中心的结构，但阳极，腔体以及阴极壁也可以是任意形式而不限于圆。
侧壁24随后被利用用于阳极和阴极的燃料电池反应的电催化剂通过洗涂(wash coat)或一些其它淀积方法，例如CVD，PVD或电化学方法进行涂覆(参见图5)。其后，层14和层16被蚀刻下降至衬底12，并且，在盖罩层28在电解质材料26之上形成之前(参见图7)，电解质材料26被置于腔体(参见图6)。或者，电解质材料26可包含，例如全氟磺酸(Nafion)，磷酸，或离子液体电解质。
当湿化时，全氟磺酸在室温具有非常好的离子导电性(0.1S/cm)。电解质材料也可作为质子传导离子液体，如双三氟甲磺酰基和咪唑的混合物，乙基铵硝酸盐，二甲基铵硝酸盐的甲基铵硝酸盐，乙基铵硝酸盐和咪唑的混合物，乙基铵硫酸氢盐和咪唑的混合物，氟磺酸和三氟甲磺酸。使用液体电解质时，腔体需要被盖住以防止电解质漏出。
接下来，通过化学蚀刻(干法或湿法)方法在衬底12上形成通孔或腔体30。其后，利用化学或物理蚀刻方法，通孔30穿过层14和层16延伸至多金属层18。
图8和图9说明以参照图1-图7所描述的方式制备邻近的燃料电池。硅衬底12或包含微型燃料电池的衬底被放置于结构32之上，用于向腔体30输送氢气。例如，结构32可包含形成在陶瓷材料上的一腔体或腔体系列(如：管道或通道)。氢气随后进入腔体30之上的多金属层18的氢气部分34。由于氢气部分34被介电层20罩盖，氢气停留在该部分34内。氧化剂部分36向周围空气是开放的，空气(包括氧气)可以进入氧化剂部分36。
当腔体18填充电解质材料后，在阳极(氢气供给)和阴极(空气呼吸)区域之间形成物理阻挡。气体歧管被装至底部封装衬底中，用以向所有阳极区域供给氢气。由于顶部28被盖住，使其如同死端阳极馈送构造燃料电池。
图10-13说明本发明另一实施例，其中用于电气互连的金属层54形成在衬底52上。厚多孔金属56淀积于金属层54上，其被图案化及蚀刻以形成平行的通道58。通道58随后被电解质60填充。或者，通道在被电解质60填充之前可先被多孔绝缘基质62填充。填充有电解质60的通道58被绝缘体材料64罩盖。可在绝缘体材料64下方结合热塑性聚合物材料61以实现自愈机制，如前所述，通过填补缝隙以防止如果电解质材料中有裂纹或空洞而使得阳极和阴极气体混合。一般垂直于平行的通道58蚀刻多个通道66，并将其填充致密的绝缘体，例如聚合物、电介质或陶瓷材料，该绝缘体也可分开阳极68与阴极70区域以防止气体的混合。金属化层72淀积于阳极部分68的顶部，阳极部分68连接至多孔金属化层，在其下方是燃料电池的阳极。互连和导电迹线被布置穿过绝缘层66。如果需要可放置气体防渗层于阳极金属层顶部以防止氢气从顶部表面泄漏。
衬底随后被回蚀以形成通孔74(参见图13)，以暴露阳极多孔区域，从而提供气体(燃料)从底部的进口。
参照图14，本发明另一示例性实施例的局部剖视图，包括在腔体内部的多孔金属侧壁生长的碳纳米管38，以及电催化剂淀积于该碳纳米管之上。电解质填充于该腔体的内部。碳纳米管38的存在是通过改善燃料电池的整体性能以改进气体分布，电流收集以及增加三相点接触(阳极或阴极气体，电解质以及电极)面积。碳纳米管38的生长过程包括：在硅上淀积多孔金属，蚀刻该多孔金属中的腔体，催化剂金属淀积于该腔体内部的该多孔金属，随后是该碳纳米管通过CVD工艺和电催化剂淀积的生长。电解质随后填充于该腔体的内部，然后被罩盖住以保护电解质。利用前面描述的相同方法进行阳极和阴极的接触以及气体连接。
参照图15，本发明又一示例性实施例的局部剖视图，包括多孔金属层18内部的腔体32。底部上的腔体30允许空气通过以进入氧化剂部分36。多孔金属层18包括空心碳纳米管42，该空心碳纳米管42生长于在其周围形成的腔体内部。空心碳纳米管42以及腔体的内壁在与电解质接触的外部表面44和侧壁40上被催化。氢气从腔体32流入空心碳纳米管42。空心碳纳米管42被衬底12或催化剂金属印刷材料46阻挡在底部，碳纳米管42是从该处生长。此设备的制备方法包含：在衬底上淀积底部金属膜，随后对其图案化从而形成阳极和阴极互连以及电流收集I/O’s(输入/输出)。厚多孔金属膜形成在硅晶片之上，随后对其蚀刻以在多孔金属中形成腔体从而形成微型燃料电池。在衬底表面上的腔体的底部，催化剂金属淀积于阳极接触区的顶部，以在腔体内部的生长垂直碳纳米管。碳纳米管生长后，腔体内部的金属壁以及碳纳米管的外部表面被电催化剂涂覆，且该腔体被填充质子传导电解质材料。在此生长过程中，值得注意的是要避免碳纳米管与金属壁的电接触以防止电池产生电短路。利用电解质材料对碳纳米管进行彻底的涂覆可避免此问题。在腔体填充电解质材料之后，以致密绝缘体材料罩盖腔体，且平面化碳纳米管的末端，以打开供氢气流动的导管。盖罩连接至衬底的顶部，该罩盖具有到氢气供给处的入口连接。在此微型燃料电池设计中，碳纳米管与氢气馈送管作为阳极。衬底随后从背面被蚀刻至以形成阴极气体供给通道的厚度。
参照图16，本发明又一示例性实施例，包括多孔金属纳米线作为阳极集流体48并用于阳极气体供给。该制备方法与上一部分描述的方法类似。此外，可在腔体内部从纳米线沿其长度方向生长碳纳米管，且电催化剂淀积于内部腔体壁(阴极)、纳米线以及碳纳米管(阳极)上。碳纳米管的放置有利于阳极气体更好的扩散并提供更多三相点接触(阳极气体，电解质和电催化剂或电极)面积，从而改善微型燃料电池的整体性能。
虽然在前述本发明的详细描述中提出了至少一个示例性实施例，应当理解还有大量的变体存在。还应当理解的是该示例性实施例或其它示例性实施例仅用于示例，而非意在以任何方式限制本发明的范围、应用性或构造。前述详细描述为本领域技术人员实现本发明的示例性实施例提供了捷径，应当理解在不偏离如后附权利要求提出的本发明范围的情况下，可对示例性实施例中描述的组件功能或构造进行各种改变。

Claims (20)

1.一种燃料电池，包含：
衬底；
形成在所述衬底上的多个多孔基座，每个基座具有第一侧面及第二侧面；
安置于所述多个多孔基座的每个中的电解质；
与每个基座的所述第一侧面邻近且可与周围空气接触的第一部分；
与每个基座的所述第二侧面邻近的第二部分；以及
用于向所述第二部分供给燃料的通道。
2.如权利要求1所述的燃料电池，其中，所述多孔基座的四个侧面上的沟槽限定该多孔基座。
3.如权利要求1所述的燃料电池，其中，所述多孔基座包含同心结构，所述同心结构包括：
阳极；
围绕所述阳极的阴极；以及
安置于所述阳极与所述阴极之间的电解质。
4.如权利要求1所述的燃料电池，进一步包括金属互连，所述金属互连形成在所述衬底与所述阳极之间以用于互连所述阳极，以及形成在所述衬底与所述阴极之间以用于互连所述阴极。
5.如权利要求1所述的燃料电池，其中，所述电解质包含质子传导离子液体和全氟磺酸之一。
6.如权利要求2所述的燃料电池，其中，所述沟槽中的两个沟槽位于所述多孔基座的相对的侧面上，并且填充有多孔绝缘基质。
7.如权利要求6所述的燃料电池，其中，位于相对的侧面上的所述两个沟槽包括电解质。
8.如权利要求6所述的燃料电池，其中，位于相对的侧面上的所述两个沟槽被绝缘材料罩盖。
9.如权利要求6所述的燃料电池，其中，另外两个沟槽填充有绝缘体。
10.如权利要求8所述的燃料电池，其中，所述绝缘材料包含热塑性材料。
11.如权利要求10所述的燃料电池，其中，所述热塑性材料可以流动以密封所述电解质中的缺陷。
12.如权利要求1所述的燃料电池，其中，所述阴极与所述电解质之间的表面面积大于所述阳极与所述电解质之间的表面面积。
13.如权利要求3所述的燃料电池，进一步包括：从所述阳极形成的第一多个纳米管以及从所述阴极形成的第二多个纳米管，所述第一与第二多个纳米管通过所述电解质彼此分开。
14.一种形成燃料电池的方法，包括：
在衬底上形成多孔层；
在所述多孔层中形成多个腔体，所述腔体的每个具有与所述衬底邻近的第一末端，第二末端，以及形成阴极的侧壁；
从所述衬底在所述腔体中生长多个纳米管，每个纳米管形成阳极；
在所述多个纳米管的每个与所述侧壁之间安置电解质；以及
形成用于将燃料供应到位于所述第二末端的所述纳米管的结构。
15.如权利要求14所述的方法，进一步包括从所述第一多个纳米管的每个生长第二多个纳米管。
16.一种用来制造燃料电池的方法，包括：
在衬底之上淀积多金属层；
从所述多金属层蚀刻至少一种金属而从其形成多孔金属层；
形成所述多孔金属的一部分，以使得中心阳极部分和同心阴极部分被同心腔体分开；
可任选地，用多孔绝缘基质填充所述同心腔体；
用电解质填充所述同心腔体；以及
罩盖所述中心阳极部分和所述同心腔体。
17.如权利要求16所述得方法，其中填充所述同心腔体的步骤包括：
用包含质子传导离子液体和全氟磺酸之一的电解质填充所述同心腔体。
18.如权利要求16所述的方法，进一步包括：
从所述阳极和所述阴极的每个形成多个纳米管并且由所述电解质分开。
19.一种用来制造燃料电池的方法，包括：
在衬底上形成多孔金属；
蚀刻所述多孔金属以在其中形成第一多个平行通道，所述平行通道具有侧壁；
用电催化剂涂覆所述侧壁；
可任选地，用多孔绝缘基质填充所述通道；
用电解质填充所述通道；
用绝缘体罩盖所述通道；
蚀刻所述多孔金属，以与所述第一多个通道成一定角度地形成第二多个平行通道，以形成多个阳极和多个阴极；
用绝缘体填充所述第二多个平行通道；以及
蚀刻所述衬底，以提供用于向所述多个阳极供给燃料的多个通孔。
20.如权利要求16所述的方法，其中填充所述通道的步骤包括：
用包含质子传导离子液体和全氟磺酸之一的电解质填充所述通道。
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