CN101111304A - 无燃烧器的自热重整装置混合器 - Google Patents

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Abstract

公开一种用于混合轻质烃进料、蒸汽进料和含氧气流以形成进料混合物的混合装置。在进料混合物通过后续与有活性的部分氧化/重整催化剂接触转化为合成气之前，进料混合物的自燃被阻止。

Description

无燃烧器的自热重整装置混合器
相关申请的交叉引用：本申请要求2004年12月14日递交、序列号为60/635,792的美国临时申请的优先权。上述临时申请的公开通过引用被整体包括在本文中。
发明背景
轻质烃通过与氧和/或诸如水的含氧化合物的反应被转化成合成气。例如，天然气进料可以通过与含氧气体的反应被转化成合成气。
当通常以蒸汽形式存在的水被用于氧化(也被称为“重整(reforming)”)轻质烃进料时，水向产物混合物贡献氧和氢两者。氢的贡献以及随后由残留水引起的产物CO变换(shift conversion)产生具有相对高的氢对CO比率的合成气。因此，氢的产生有利于轻质烃的蒸汽重整。使用水重整轻质烃是吸热的。必须加热以维持反应温度。反应器设计的特征在于包含重整催化剂并工作在高温下的传热管道系统。
利用二氧化碳的轻质烃的重整通常只连同副产物CO2的再循环一起完成。二氧化碳向产物混合物提供碳和氧两者，但不提供氢。所以，在从其他方式下为副产物损失的物质中回收碳值和氧值时，CO2重整是有用的。所述的合成气产物富含一氧化碳。当连同蒸汽重整一起进行时，CO2重整具有减少产物合成气中H2对CO比率的作用。
利用分子氧对轻质烃进行的部分氧化向产物混合物贡献氧，但不是氢或碳。它产生具有这样的H2对CO比率的合成气，所述H2对CO比率低于蒸汽重整的H2对CO比率而高于CO2重整的H2对CO比率。因此，利用分子氧对轻质烃进行部分氧化良好地适应于生产用于费歇尔-托罗普希合成和甲醇合成的合成气。
部分氧化反应是放热的。该反应的放热性质引出了“自热”重整的概念。在自热重整中，原料的部分氧化提供了提高产物温度所需的热量中的大部分。氧化产物成为产物流的一部分，如果所述氧化产物在反应环境外部形成，则会损失在烟道气中。无需高热传递设备达到高反应温度的能力进一步加强了进料与燃料的协合作用(synergy)。高温有利于轻质烃向产物CO的转化。
达到高的碳效率(carbon efficiency)和热效率的需求已经导致了重整和部分氧化(也被称为“POX”)工艺的组合。
在一种组合中，轻质烃首先被蒸汽部分重整，然后被氧化性气体部分氧化。这种组合在氨生产工业和甲醇生产工业中被广泛采用。然而，这种蒸汽重整与部分氧化的组合需要在初段(蒸汽)重整装置中使用昂贵的热传递装置。
在第二种组合中，轻质烃进料被预热并在存在蒸汽的情况下部分燃烧。然后，部分燃烧产物在催化剂上经过，在该催化剂上发生蒸汽重整和变换反应。然而，在该组合中，轻质烃的无催化的部分燃烧需要使用相对大量的蒸汽以避免在重整催化剂上的积碳。当部分燃烧产物在重整催化剂上经过时，所述的蒸汽又引起CO的过量变换。生成的合成气产物的氢对CO比率超出费歇尔托罗普希合成的最优值。为了调节此比率并改进碳效率，有必要将产生的过量的CO2再循环至反应器入口。然而，二氧化碳再循环通常是昂贵的。
在第三种组合中，蒸汽重整和部分氧化反应同时发生在单一催化剂上，获得与上述反应顺序发生时相同的产物混合物。通过以超过燃烧速率的速率混合并递送进料至催化剂表面，进料混合物的燃烧被避免。
在美国专利6,447,745中描述了一种达到超速混合并递送进料至催化剂位点处的装置。这样的装置仍然必须在费歇尔托罗普希规模上被商业化。通过使用空气代替相对纯的氧气作为氧化性气体，可以大大地减轻对这样的超速混合的需求。例如，如在专利6,344,491中描述的，当使用空气作为氧化性气体时，有可能延长自燃滞后时间至几百毫秒。
发明内容
本发明涉及一种装置，该装置混合轻质烃、蒸汽和空气，并将所述混合物递送至有活性的催化剂。本发明还涉及用于优化所述混合装置的空气和/或氧注入喷嘴的尺寸和取向的方法。本发明的所述装置和方法良好地适应于与序列号为10/924,174、公开号为2005/0063899和序列号为10/923,931、公开号为2005/0066577的美国专利申请中所描述的装置和方法一起使用，上述两个美国专利申请通过引用被整体包括在本文中。
在优选的实施方案中，所述方法以单程(on a once-through basis)无再循环的方式在高温和升高的压力进行。这些条件通常利用倾向于自热和自燃的进料混合物。优选地，天然气与具有含氧气体的蒸汽混合物的混合在所述三种组分的气体混合物接触惰性固体材料之前完成。
在本发明的一些实施方案中，通过在高气体速度下进行混合、通过均匀地分布开口以及通过提供适于所述混合区的轴向长度来实现均匀混合。
在本发明优选的实施方案中，天然气、蒸汽和含氧气体的混合物以足够低的速度接触有活性的催化剂，以阻止高压损失和催化剂侵蚀。在本发明的一些实施方案中，所述三种组分的气体混合物在膨胀区中被减速。优选地，所述膨胀的混合物既不形成大尺度湍流涡流(macroturbulent eddy)，也不引起大的空隙体积(void volume)和相关的长持续时间的减速时期。
附图简述
图1是图示混合器的第一对称性实施方案的轴向截面的示意图。
图1A和1B是图示混合器的第一对称性实施方案的横向截面的示意图。
图2是图示混合器的第二对称性实施方案的轴向截面的示意图。
图2A是图示混合器的第二对称性实施方案的横向截面的示意图。
图3是图示混合器的第一非对称性实施方案的轴向截面的示意图。
图4是图示混合器的第一对称性实施方案的示意图，该示意图进一步图示惰性固体区和有活性的催化剂区的入口部分。
图5图示对非对称性混合器实施方案的计算流体力学分析结果。
图6图示对对称性混合器实施方案的计算流体力学分析结果。
图7是针对特定反应器配置和进料气体组合物的温度对时间的图。
详述
如本文中所使用的，术语“均相反应”是指C2+烃类的引燃(ignition)和/或分解。
首先参照图1，本发明的混合器的第一对称性实施方案以轴向截面被图示。图1更具体地图示所述混合器的含氧气体入口部分。内管100具有多个开口110和气体入口120。管壳130具有多个开口180。内管100和管壳130之间的空间形成环状空间140。气体入口170被设置为位于或接近环状空间140的顶端部分。具有气体入口160的夹套(jacket)150围绕管壳130的至少一部分。在本发明的一些实施方案中，含氧气体进料被传递通过气体入口120进入内管100，并且通过开口110进入环状空间140。在本发明的一些实施方案中，含氧气体还被传递进入气体入口160，并且被传递通过开口180进入环状空间140。在本发明的一些实施方案中，天然气和蒸汽的混合物通过气体入口170进入环状空间140。如本文中所使用的，术语“对称性”指这样的混合器，在所述混合器中含氧气体的注入相对于天然气和蒸汽流的中线是对称的。也即，图1所示的实施方案被认为是对称的，因为天然气和蒸汽流轴向通过环状空间140，含氧气体从与气流方向垂直的两侧注入环状空间140。
图1A和1B图示内管100和管壳130的横向截面视图。在图1A中，开口110和180是对齐的。在图1B中，开口110和130是相互错开(offset)的。
图2图示本发明的混合器的第二对称性实施方案。如图2所示，具有多个开口210和气体入口220的内管200以轴向截面示出。在本发明的一些实施方案中，天然气和蒸汽混合物通过气体入口220进入内管200。管壳230围绕内管200，形成环状空间240。环状空间240具有位于或接近环状空间240顶端的气体入口250。在本发明的一些实施方案中，含氧气体被传递通过气体入口250进入环状空间240，通过开口210并进入内管200。
参照图2A，示出显示包括开口210的内管200和管壳230的横向截面图。
现在参照图3，示出所述混合器的第一非对称性实施方案。具有多个开口310和气体入口320的内管300以轴向截面示出。管壳330围绕内管300，由此形成环状空间340。气体入口350被设置为位于或接近环状空间340的顶端部分。在本发明的一些实施方案中，天然气和蒸汽混合物通过气体入口350进入环状空间340。在本发明的一些实施方案中，含氧气体通过气体入口320进入内管300，并且通过开口310进入环状空间340。
现在参照图4，本发明的混合器的对称性实施方案被图示为处于无燃烧器自热反应器的上游并且以流体的方式连接到(fluidly connected to)所述无燃烧器自热反应器，所述混合器良好地适应于与所述无燃烧器自热反应器一起使用。具有多个开口110和气体入口120的内管100被具有多个开口180的管壳130所围绕，由此形成环状空间140。气体入口170被设置为位于或接近环状空间140的顶端部分。具有两个气体入口160的夹套150围绕管壳130的一部分。内管100终止于渐缩的锥形末端部分190。
在或大约在内管100末端的高度(如点D所示)，管壳130向外稍微张开。点D与点E之间的区域被称为膨胀区(expansion zone)，在此膨胀区中可用于气体的体积增加，由此允许气体速度减慢。在可替换的实施方案中，如图4中点C与点D之间所示，内管的直径可被减小，也导致用于气体的体积扩大。可以理解，可以使用其中管壳或内管分别更快或更慢地张开或渐缩的各种配置来达到所期望的扩大的体积以及气体速度的减小。如图4中的实施方案所示，内管100没有气体出口，并且被注入内管100的气体必须通过开口110并进入环状空间140。
如图4所图示，在点E和点F之间的是惰性固体材料区。所述的惰性固体材料阻止在所述膨胀区和有活性的部分氧化/重整催化剂之间的辐射热传递。多种已知的惰性固体可被用在该惰性固体材料区中。在优选的实施方案中，惰性固体材料被随机地填充，并且是能够被暴露于超过2200的温度而无实质性的化学或物理降解的催化惰性陶瓷制品(ceramic)。
仍参照图4，有活性的催化剂区被示出为开始于点F。注意到，在图4中仅示出自热反应器的有活性的催化剂区的入口部分。
在本发明的一些实施方案中，天然气和蒸汽混合物被预混合并注入气体入口170。在本发明优选的实施方案中，天然气和蒸汽混合物实质上已经充分生成轴向流，即，在达到点A之前仅有非实质量的回流或涡流。含氧气体通过气体入口120被注入内管100。含氧气体通过开口110并进入环状空间140，在所述环状空间140中，天然气和蒸汽混合物接触并开始与含氧气体混合。在本发明中有用的含氧气体包括空气、富氧空气和氧。含氧气体还通过气体入口160中的一个或两个进入夹套150，通过开口180并进入环状空间140，在所述环状空间140中该含氧气体也与天然气和蒸汽混合物接触。当含氧气体通过开口110和180时，天然气和蒸汽与含氧气体的混合开始，并且随着混合物流过环状空间140并流过膨胀区而继续。在本发明优选的实施方案中，天然气、蒸汽和含氧气体在与点E处的惰性固体材料接触前被基本上均匀地混合。
在优选的实施方案中，内管100和管壳130的直径被选择为在膨胀区的入口处(即点D处)产生至少约为100英尺每秒的速度，更优选地至少约为300英尺每秒的速度。在优选的实施方案中，内管100的长度被选择为产生至少为约10毫秒的混合时间，更优选地至少约为30毫秒，但通常不大于约200毫秒的混合时间。
在本发明的可替换实施方案中，在含氧气体注入的长度上，天然气、蒸汽和含氧气体的流量(flow volume)可被增加，以部分地或全部地抵消随递增的含氧气体注入而造成的速度增加。
在一些实施方案中可以使用开口110和180直接相冲(impingement)或相对的方式。然而，在优选的实施方案中，开口110和180是相互错开的。
在优选的实施方案中，与轻质烃进料混合的蒸汽量为轻质烃进料中轻质烃部分体积的约2％和约160％之间。更优选地，蒸汽量为22％-36％。混合装置中的压力被维持在0psig至300psig，更优选为100psig至200psig。从含氧气体与轻质烃(例如天然气)的最终混合到接触催化剂的时间持续长度少于约1000毫秒，更优选少于约300毫秒。
惰性固体材料阻止从有活性的催化剂区到天然气、蒸汽和含氧气体混合物的热辐射。在一些实施方案中，惰性固体材料还可以提供曲折的通道(passage)，由此阻止对流换热。
在优选的实施方案中，当天然气、蒸汽和含氧气体的混合物接触有活性的催化剂的表面时，它的速度不超过100英尺/秒，所述的催化剂位于部分氧化和重整段的顶端(如图4中的点F所示)。更优选地，该速度不超过45英尺/秒。
在本发明中的再一方面，提供了用于优化连接含氧气体与天然气和蒸汽混合物的开口的尺寸和位置的方法以及其他工艺条件。图5-6图示通过计算流体力学分析所获得的流型(flow pattern)。在图5-6中，彩色图形的上部分对应于在开口前、含氧气体注入前的气流。所述开口被仿真为沿着混合器的环状空间的混合区，含氧气体通过所述开口被仿真为进入所述环状空间。膨胀区也在该彩图的下部分被图示。在图5和图6中的每幅图中，应参照左手边的指示气体速度的刻度。负的速度指示回流。
图5图示其中曾使用非对称性混合器配置的一种计算流体力学过程的结果。如从图5中可以看到的，相当数量的负向流区域(由两个最深的蓝色区指示)曾发展为导致不足和不充分的混合。
相反，图6图示针对对称性混合器配置的计算液体力学结果。如从图6中可以看到的，不曾发展成负向流。
虽然已经以有限数量的实施方案对本发明进行了描述，但是这些特定的实施方案不是要限制如本文中以其他方式描述和要求保护的本发明的范围。存在着对所描述实施方案的修改和变化。例如，含氧气体可以沿混合器的整个长度(即通过整个预部分氧化体积)而非仅仅如附图中所图示的通过其上部被注入天然气和蒸汽混合物中。因此，不满足在一套工艺条件下的选择准则的材料可以在另一套工艺条件下被用于本发明的实施方案中。采用额外的部件可能导致以其他方式无法获得的有益属性。此外，尽管所述工艺被描述成包括一个或更多个步骤，但是应该理解，除非另有说明，否则这些步骤可以以任何顺序或序列实施。这些步骤可以被组合或者分开。最后，无论在描述数字时是否使用了词语“约”或“大概”，本文中公开的任何数字均应被理解为是大约的。所附权利要求书打算覆盖所有落入本发明范围内的这样的变化和修改。

Claims (37)

1.一种混合装置，所述装置用于混合轻质烃进料、蒸汽进料以及含氧气流以形成进料混合物，其中，在所述进料混合物通过后续与有活性的部分氧化/重整催化剂接触转化为合成气之前，所述进料混合物的自燃被阻止。
2.如权利要求1的装置，包括：
内管，所述内管具有多个通过所述内管壁的开口；
管壳，所述管壳围绕所述内管，由此在所述内管与所述管壳之间建立环状空间，所述管壳在所述管壳壁中具有多个开口；以及
围绕所述管壳的全部或部分的夹套，
其中含氧气体被送入所述内管和所述夹套，并且，所述轻质烃进料和蒸汽进料被送入所述管壳。
3.如权利要求1的装置，包括：
内管，所述内管具有多个通过所述内管壁的开口；以及
管壳，所述管壳围绕所述内管，由此在所述内管和所述管壳之间建立环状空间；
其中含氧气体被送入所述内管，并且，所述轻质烃进料和蒸汽进料被送入所述管壳。
4.如权利要求1的装置，包括：
内管，所述内管具有多个通过所述内管壁的开口；以及
围绕所述内管的管壳；
其中含氧气体被送入所述管壳，并且，所述轻质烃进料和蒸汽进料被送入所述内管。
5.如权利要求2的装置，其中所述内管和管壳被调整尺寸以在所述环状空间中实现在约30英尺/秒和约900英尺/秒之间的气体速度。
6.如权利要求3的装置，其中所述内管和管壳被调整尺寸以在所述环状空间中实现在约30英尺/秒和约900英尺/秒之间的气体速度。
7.如权利要求4的装置，其中所述内管和管壳被调整尺寸以在所述环状空间中实现在约30英尺/秒和约900英尺/秒之间的气体速度。
8.如权利要求2的装置，其中在所述环状空间中的所述气体速度在约40英尺/秒和约400英尺/秒之间。
9.如权利要求3的装置，其中在所述环状空间中的所述气体速度在约40英尺/秒和约400英尺/秒之间。
10.如权利要求4的装置，其中在所述环状空间中的所述气体速度在约40英尺/秒和约400英尺/秒之间。
11.如权利要求2的装置，还包括所述内管和管壳下游的膨胀区。
12.如权利要示3的装置，还包括所述内管和管壳下游的膨胀区。
13.如权利要示4的装置，还包括所述内管和管壳下游的膨胀区。
14.如权利要求11的装置，还包括惰性固体材料以阻止在所述膨胀区和所述有活性的部分氧化/重整催化剂之间的辐射热传递。
15.如权利要求12的装置，还包括惰性固体材料以阻止在所述膨胀区和所述有活性的部分氧化/重整催化剂之间的辐射热传递。
16.如权利要求13的装置，还包括惰性固体材料以阻止在所述膨胀区和所述有活性的部分氧化/重整催化剂之间的辐射热传递。
17.如权利要求2的装置，其中预混合的蒸汽和轻质烃混合物轴向通过在所述内管和所述管壳之间的所述环状空间，并且进一步，其中所述预混合的蒸汽和轻质烃在接触所述内管或所述管壳的最上部第一开口之前已经充分生成轴向流。
18.如权利要求3的装置，其中预混合的蒸汽和轻质烃混合物轴向通过在所述内管和所述管壳之间的所述环状空间，而且，其中所述预混合的蒸汽和轻质烃在接触所述内管的最上部第一开口之前已经充分生成轴向流。
19.如权利要求4的装置，其中预混合的蒸汽和轻质烃混合物轴向通过所述内管，而且，其中所述预混合的蒸汽和轻质烃在接触最上部第一开口的所述内管之前已经充分生成轴向流。
20.如权利要求2的装置，其中所述内管和所述管壳的直径被配制为在所述环状空间中提供在约100英尺/秒和约400英尺/秒之间的轴向气体速度。
21.如权利要求3的装置，其中所述内管和所述管壳的直径被配制为在所述环状空间中提供在约100英尺/秒和约400英尺/秒之间的轴向气体速度。
22.如权利要求4的装置，其中所述内管的直径被配制为在所述内管中提供在约100英尺/秒和约400英尺/秒之间的轴向气体速度。
23.如权利要求2、3或4中任一项的装置，其中在气体混合物暴露于起催化作用的部分氧化和重整步骤的催化剂之前，天然气、蒸汽以及含氧气体共存于混合汽态且无均相反应发生。
24.如权利要求2、3或4中任一项的装置，所述装置在约50psig和约600psig之间的压力操作。
25.如权利要求2、3或4中任一项的装置，所述装置在约50psig和约200 psig之间的压力操作。
26.如权利要求2、3或4中任一项的装置，所述装置在约600和约1200之间的温度操作。
27.如权利要求2、3或4中任一项的装置，所述装置在约850和约1050之间的温度操作。
28.如权利要求14、15或16中任一项的装置，其中所述惰性固体材料包括随机填充的惰性固体。
29.如权利要求14、15或16中任一项的装置，其中所述惰性固体材料是能够被暴露于超过2200的温度而无物理或化学降解的催化惰性陶瓷制品。
30.一种用于优化如权利要求2所述装置的所述内管和所述管壳的所述开口的尺寸和取向的方法，包括，针对多个开口尺寸和取向，利用计算流体力学来估计在所述混合装置中的所述含氧气体和天然气及蒸汽气体混合物的气体速度分量的步骤。
31.一种用于优化如权利要求3所述装置的所述内管和所述管壳的所述开口的尺寸和取向的方法，包括，针对多个开口尺寸和取向，利用计算流体力学来估计在所述混合装置中的所述含氧气体和天然气及蒸汽气体混合物的气体速度分量的步骤。
32.一种用于优化如权利要求4所述装置的所述内管的所述开口的尺寸和取向的方法，包括，针对多个开口尺寸和取向，利用计算流体力学来估计在所述混合装置中的所述含氧气体和天然气及蒸汽气体混合物的气体速度分量的步骤。
33.一种用于优化如权利要求2所述装置的所述内管和所述管壳的所述开口的尺寸和取向的方法，包括，针对多个开口尺寸和取向，利用已知的工程相关性来估计在所述混合装置中的所述含氧气体和天然气及蒸汽气体混合物的气体速度分量的步骤。
34.一种用于优化如权利要求3所述装置的所述内管和所述管壳的所述开口的尺寸和取向的方法，包括，针对多个开口尺寸和取向，利用已知的工程相关性来估计在所述混合装置中的所述含氧气体和天然气及蒸汽气体混合物的气体速度分量的步骤。
35.一种用于优化如权利要求4所述装置的所述内管的所述开口的尺寸和取向的方法，包括，针对多个开口尺寸和取向，利用已知的工程相关性来估计在所述混合装置中的所述含氧气体和天然气及蒸汽气体混合物的气体速度分量的步骤。
36.如权利要求1的装置，其中所述含氧气体是空气或富氧空气。
37.如权利要求1的装置，其中所述进料混合物和装置配制是这样的，即，使得在所述进料混合物接触所述有活性的催化剂之前无均相反应发生。
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