CN101096609B - 含有铁和锰以减少火花塞积碳的燃料组合物 - Google Patents

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Abstract

含有铁和锰以减少火花塞积碳的燃料组合物本发明涉及一种减少沉积物电导率的方法，该沉积物由包括含铁化合物的燃料燃烧后形成，所述方法包括向燃料中加入含锰化合物。

Description

含有铁和锰以减少火花塞积碳的燃料组合物
发明领域
[0001]本发明涉及通过利用含锰化合物以改进火花塞特性并减少燃料燃烧时在含铁化合物存在下的沉积物的电导率。
背景技术
[0002]二茂铁化合物在燃料中的使用是已知的。然而，由二茂铁形成的含铁沉积物可以在火花塞表面形成导电涂层，导致火花塞损坏。
[0003]现在非常需要一种燃料组合物，其中由于减少火花塞上形成的沉积物和/或减少火花塞沉积物的电导率而延长火花塞的寿命，结果导致火花塞不点火的减少。
发明概述
[0004]根据本发明，此处提供一种减少沉积物电导率的方法，该沉积物由包括含铁化合物的燃料燃烧后形成，所述方法包括向燃料中加入含锰化合物。
[0005]另外，此处提供包括燃料、二茂铁和三羰基·甲基环戊二烯基合锰的燃料组合物，二茂铁的量为每升燃料至多约35mg的铁。
[0006]本发明另外的目的和优点将在随后的说明书部分阐述，和/或可以由本发明的实践学习。本发明的目的和优点可以利用、特别是所附权利要求指出的要素及其组合而实现和达到。
[0007]人们可以理解到，所有上述的一般说明及其随后的详细说明仅为示范性和说明性的，并不用于限制本发明的权利要求。
                    实施方案的描述
[0008]本发明指向通过在燃料中利用有机金属化合物的组合来延长火花塞的寿命并减少燃烧产生的沉积物电导率。尤其是，该燃料包括至少两种有机金属化合物，其中至少两种有机金属化合物各自是不同的。一方面，燃料包括含铁化合物，例如而不局限于二茂铁，其中可以将含锰化合物提供给该燃料。另一方面，含锰化合物是或包括三羰基·环戊二烯基合锰或三羰基·甲基环戊二烯基合锰(MMT
Figure G061B0972120060822D000021
)。
[0009]有机金属化合物的非限制性实例包括具有有机基团和至少一个金属离子或原子的化合物。一方面，有机金属化合物中的有机基团包括但不限于醇、醛、酮、酯、酸酐、磺酸酯、膦酸酯、螯合物、酚盐、冠醚、环烷酸盐、羧酸、酰胺、乙酰基丙酮酸盐和它们的混合物。
[0010]有机金属铁化合物(例如二茂铁)用于增强辛烷值是已知的(U.S.专利号4,139,349，其公开内容在此全部引入作为参考)。二茂铁Fe(C6H5)2包括两个环戊二烯基环，在中心铁原子的相对的两侧键合，并形成有机金属夹层化合物。
[0011]二茂铁可以以任何想要的量或有效量存在于燃料组合物中。一方面，可以用每升燃料中约2mg～约35mg的铁，例如约5mg/升～约25mg/升，以及另外的实例为约10mg/升～约20mg/升处理燃料。
[0012]燃料组合物可以包括不同于二茂铁的有机金属化合物。一方面，有机金属化合物可以是含锰化合物。在含锰化合物的情况中，文献里存在大量单原子化合物，它包括三羰基·甲基环戊二烯基合锰、二茂锰和许多其它单锰有机金属化合物。还有双核金属如七氧化二锰(Mn2O7)、十羰基合锰(Mn2(CO)10)等。三核锰簇的实例是锰II柠檬酸盐(Mn3(C6H5O7)2)。
[0013]含锰有机金属化合物可以包括，例如三羰基合锰化合物。此类化合物在U.S.专利号Nos.4,568,357；4,674,447；5,113,803；5,599,357；5,944,858和欧洲专利No.466 512 B1中教导了，它们全部引入本发明作为参考。
[0014]可以使用的适合的三羰基合锰化合物包括，但不限于，三羰基·环戊二烯基合锰、三羰基·甲基环戊二烯基合锰、三羰基·二甲基环戊二烯基合锰、三羰基·三甲基环戊二烯基合锰、三羰基·四甲基环戊二烯基合锰、三羰基·五甲基环戊二烯基合锰、三羰基·乙基环戊二烯基合锰、三羰基·二乙基环戊二烯基合锰、三羰基·丙基环戊二烯基合锰、三羰基·异丙基环戊二烯基合锰、三羰基·叔丁基环戊二烯基合锰、三羰基·辛基环戊二烯基合锰、三羰基·十二烷基环戊二烯基合锰、三羰基·乙基甲基环戊二烯基合锰、三羰基·茚基合锰等，包括两种或多种此类化合物的混合物。一个实例是室温下为液体的三羰基·环戊二烯基合锰、例如三羰基·甲基环戊二烯基合锰、三羰基·乙基环戊二烯基合锰、三羰基·环戊二烯基合锰和三羰基·甲基环戊二烯基合锰的液体混合物、三羰基·甲基环戊二烯基合锰和三羰基·乙基环戊二烯基合锰的混合物等。
[0015]此类化合物的制备描述于文献如U.S.专利号2,818,417中，其中公开内容在此全部引入。
[0016]另外的非限制性含锰化合物实例包括非挥发性的含锰化合物，如双-环戊二烯基合锰、双-甲基环戊二烯基合锰、环烷酸锰、锰II的柠檬酸盐等，它们是水溶性的或有机可溶的。另外的实例包括非挥发性的嵌入聚合物和/或低聚有机基质中的含锰化合物，例如存在于从粗MMT
Figure G061B0972120060822D000031
柱蒸馏得到的重残渣中的那些。
[0017]当配制用于本发明的方法、组合物和系统的一个实施方案中的添加剂时，含锰化合物以任何想要或足够降低燃烧产生的产品(如火花塞沉积物)电导率的有效量使用，与仅用二茂铁处理以及别的一般延长火花塞寿命的燃料燃烧形成的沉积物相比。示范性的含锰化合物的处理比率可以是每升燃料小于或等于36mg的锰，例如每升燃料低于25mg的锰，和另一个实例是每升燃料约1～约20mg的锰。优选该含锰化合物是三羰基·甲基环戊二烯基合锰。
[0018]在发动机和/或火花塞操作的上下文中提及了术语“减少”。术语“减少”意味着相对于仅含有含铁化合物而不含有与含铁化合物组合燃烧的含锰化合物的类似系统操作的系统操作的减少，“减少”操作包括，但不限于不点火次数的减少和/或出现或产生在火花塞上的沉积物的电导率减少。
[0019]此处“燃料”优选是含烃燃料。“含烃燃料”意思是含烃的燃料，例如是但不局限于，用于燃料舱、船舶、电站锅炉、熔炉、工业燃烧锅炉的燃料油；和用于焚烧炉启动和/或燃烧平衡的废物油和液体化学品；合成燃料如气至液(GTL)、生物质至液(BTL)、煤至液(CTL)、油页岩衍生燃料、柴油燃料、生物柴油、生物柴油衍生燃料、喷气燃料、醇、醚类、煤油、低硫燃料、超低硫燃料、合成燃料，如Fischer-Tropsch燃料、液化石油气、来源于煤炭的燃料、来源于合成粗产品的燃料、焦油砂矿、油页岩、合成气、基因工程生物质燃料，如生物丁醇以及庄稼和其提取物、天然气、丙烷、丁烷、无铅内燃机汽油和航空汽油、所谓的重新配制的汽油和汽油，典型地含有汽油沸程烃和燃料-可溶性氧化调合剂，例如醇，如甲醇、乙醇、丙醇、丁醇和醚类和其它适合的含氧有机化合物。适用于本发明燃料的含氧产品包括甲醇、乙醇、正丙醇、异丙醇、正丁醇、异丁醇、叔丁醇、生物丁醇、较高碳数醇、混合醇、甲基特丁基醚、叔戊基甲基醚、乙基叔丁基醚和混合醚。当使用含氧化产品时，其通常在配制的汽油燃料中存在量低于约25体积％，例如提供氧含量在整个燃料范围内约0.5～约5体积％的量。这里的“含烃燃料”或”燃料”也意味着任何可以在火花塞、压缩电热塞点火发动机或其它内燃机中燃烧的燃料。
[0020]此处的“燃烧系统”和“装置”意思是，例如而非限定地，阿特金森循环发动机、转缸式发动机、雾化导向发动机、壁导向发动机和混合的壁/雾化导向的直接注射汽油(DIG)发动机、涡轮增压的DIG发动机、增压DIG发动机、均匀燃烧的DIG发动机、均匀/分层的DIG发动机、装配有压电注射器的每次注射具有多重燃料脉冲能力的DIG发动机、具有EGR的DIG发动机、具有贫NOx捕获剂的DIC发动机、具有贫NOx催化剂的DIG发动机、具有SN-CR NOx控制的DIG发动机、注射后具有对NOx控制的耗尽柴油燃料(燃烧后)的DIG发动机、配备了灵活燃料操作的DIG发动机(即汽油、乙醇、甲醇、生物质燃料、合成燃料、天然气、液化石油气(LPG)和它们的混合物)、常规和高级的进气口燃油式汽油发动机，该发动机有和没有高级的耗尽后处理系统能力，有和没有涡轮增压器，有和没有增压器，增压器/涡轮增压器并用，有和没有机载能力以传输助燃剂和改进排放，有和没有可变气门正时、汽油燃料匀质装药压缩点火(HCCI)发动机、柴油HCCI发动机、汽油HCCI-电双动力型发动机、柴油HCCI-电双动力型发动机、柴油-电双动力型汽车、汽油-电双动力型汽车、二冲程发动机、任何燃烧炉或燃烧装置、固定燃烧炉、废物焚烧炉、柴油燃料燃烧炉、柴油燃料发动机、汽车用柴油发动机、汽油燃料燃烧器、汽油燃料发动机、发电厂发电机、任何内部和外部燃烧设备、机器、发动机、涡轮发动机、喷气式发动机、锅炉、焚烧炉、气化燃烧炉、等离子燃烧系统、等离子弧、固定燃烧炉、可以燃烧或其中可以燃烧该燃料的设备、固定式发电机、汽油和柴油HCCI、增压发动机、涡轮增压发动机、汽油和柴油直接喷射式发动机、具有可变气门正时能力的发动机、稀空燃比燃烧的发动机、能钝化汽缸的发动机或任何其它内燃机等。含烃燃料燃烧系统受益于本发明公开的包括全部燃烧燃料的发动机。此处“燃烧系统”也意味着任何所有可以燃烧或其中可以燃烧含烃燃料的内燃装置、机器、发动机等。
[0021]一方面，燃烧系统可以包括含烃燃料。一方面，如果燃料包括二茂铁，则可以提供有效量的含锰化合物到燃烧系统和/或燃料中。作为选择，可以提供至少两种有机金属化合物到燃烧系统和/或燃料中。
[0022]在本发明的另一个实施方案中，提供提高燃料辛烷值(研究法辛烷值)的方法，包括向燃料中加入(a)含锰化合物，使每升燃料释放至多36毫克的锰，和(b)含铁化合物，使每升燃料中释放至多35毫克的铁，由此产生的燃料具有等于或大于6.0的辛烷值，在另一个实施方案中，RON大于7，和在又一个实施方案中RON大于8.0。
[0023]本发明的公开还提供了包括燃料、二茂铁、三羰基·甲基环戊二烯基合锰的燃料系统，二茂铁在每升燃料中的量为约1～约35毫克，并且燃烧系统能燃烧所述燃料。优选在该燃料系统中，三羰基·甲基环戊二烯基合锰的存在量为每升燃料约1～约36毫克的锰。
在本发明的一个实施方案中，所述的燃料系统是火花点火或压缩点火的或者所述的燃烧系统具有电热塞点火。
[0024]应理解，无论在说明书或权利要求中的任何地方，不论是单数或复数，由化学名称提及的反应物和组分被确定为在它们与由化学名称提及的其它物质或化学类型(例如基础燃料，溶剂等)接触前就存在。无论什么化学变化、相变和/或反应，即使有发生，发生在所得混合物或溶液或反应介质中的此类变化、相变和/或反应是依照本发明条件下由一起列举的反应物和/或组分产生的自然结果。因此该反应物与组分被确定为集合进行想要化学反应(如形成有机金属化合物)或形成想要组合物(如添加剂浓缩物或添加的燃料混合物)的因素。还可以认识到，添加剂组分可以加入或共混入或与各个基础燃料本身和/或作为形成预成形添加剂的组分组合和/或亚组合。因此，即使以下权利要求涉及物质组分和/或因素的现在时态(“包括”，“是”等)，提及的物质、组分或因素依然是它们第一次与一种或多种根据本发明的其它物质、组分和/或因素共混或混合之前的存在状态。事实是该物质、组分或因素通过此共混或混合操作过程中或其后立即的化学反应或相变已经失去了其最初的本性，因此它们对于准确了解和评价本发明和其权利要求在整体上是不准确的。
实施例
实施例1-电导率
[0025]配制三种样品燃料组合物(20mg Mn/每升的MMT
Figure G061B0972120060822D000061
形式的燃料；15mg Fe/每升的二茂铁形式的燃料；20mg Mn/每升的MMT
Figure G061B0972120060822D000062
形式的燃料和15mg Fe/每升的二茂铁形式的燃料)，并在Honda发电机，3.5HP/2kw发动机中燃烧。操作发动机以便火花塞达到152℃温度维持20分钟和166℃温度维持40分钟。重复该循环50次，总共操作50小时。发动机使用Pennzoil 10W-30发动机油。在试验了每一燃料组合物之后，将沉积物从火花塞上刮落下来并送到South West ResearchInstitute(San Antonio Texas USA)测试其导电特征。
[0026]导电率在单面交叉梳状电极(4.37cm2)上进行测量，复介质常数在30℃和330℃测量，AC频带宽度为约10～约30k赫兹。对于每个频率，包括电和离子的总电导率由测量的损耗因数E(介电常数矢量的虚数部分)得出。然后，针对样品在电极上的有效接触面积来校正电导率值。
[0027]一般低频测量接近材料的DC电导率，同时高频率测量接近离子电导率。
[0028]结果显示在表1中。
                      表1
金属    [mg金属/l]    温度    频率     电导率
                      ℃      Hz       pmho/cm
Fe      15            30      300      131
Fe      15            330     3000     790
Mn      20            30      300      1
Mn      20            330     3000     6
Fe/Mn   15/20         30      300      12
Fe/Mn   15/20         330     3000     74
[0029]在测试的燃料组合物之间沉积物的电导率的不同。沉积物电导率的顺序为Fe＞Mn/Fe＞Mn。含铁燃料产生具有最大的电导率的沉积物，大于使用含锰燃料观察到的电导率两个数量级。由同时含锰和铁燃料获得的沉积物的电导率大约低于仅使用含铁化合物获得的数值一个数量级。结果显示，含铁和含锰化合物的燃料组合物与仅包括含铁化合物的燃料组合物相比，减少了火花塞沉积物的电导率。
实施例2-发动机试验
[0030]在这部分的研究中，测量仅加入了二茂铁汽油和同时含有二茂铁和MMT
Figure G061B0972120060822D000071
汽油的汽车的累积里程。
[0031]最初，汽车在只混入了二茂铁的常规无铅汽油下运行。如果观察到点火问题，则改造汽车并在同时含有MMT
Figure G061B0972120060822D000072
和二茂铁的汽油下操作直到(a)遭遇与点火相关的问题，或(b)汽车积累至少双倍里程而没有与点火相关的问题。
[0032]每一发动机(2001 Lexus GS300-3.0升，1-6汽缸，24阀门；和2004 VW Jetta-2.0升，1-4汽缸，8阀门)在试验开始时重装。清洁进气阀和燃烧室并安装新的火花塞。在每一试验后以及在测试过程中在汽车制造厂家(OEM)推荐的换油间隔期换油。
[0033]在混合行驶周期(BMW Road Cycle：10％城市，20％郊区，70％公路)下，测量汽车在常规无铅汽油(常规无铅汽油添加U.S.EPALAC等级的汽油去垢添加剂)下的累积里程。汽车机载诊断(“OBD”)系统用来确定任何发动机不点火。当OBD系统检测部件故障，如火花塞不点火，仪表板上的故障指示灯(MIL)点亮，警示驱动器有问题。结果显示在表2中，其中PO300是检测的多汽缸不点火的工业标准码，PO304是汽缸4不点火的工业标准码。
                    表2
*P0300随机/多汽缸不点火检测
*P0304汽缸4不点火
[0034]在仅含二茂铁的燃料下运行的汽车，在10,000英里运行内设置与不点火相关的MIL光。在两种燃料添加剂组合下运行的汽车跑至少两倍于仅用二茂铁而无MIL照明工作的里程。事实上，铁+锰添加剂组合的里程试验是在没有故障或不点火的证据下终止的(在10,000和20,009英里)。
[0035]在整个全部说明书的许多地方，引用了许多美国专利、已出版的外国专利申请和已出版的技术论文。所有此列举的文献被专门地完全引入该发明，恰如此处提出的那样。
[0036]本说明书和所附的权利要求，除非另有说明，其所有表达数量的数字、百分数或比例，其它在说明书和权利要求中使用的数值，应理解为在一切情况下由术语“约”修饰。因此，除非相反地标明，阐述在下文说明书和所附权利要求书的数值参数是近似值，它们可以根据本发明想要设法获得的特性而变化。至少，不是作为企图限制将等同性原则应用到权利要求的范围，每一数值参数应该至少按照报导的有效数字和应用普通周边技术来解释。
[0037]人们注意到，例如说明书和所附权利要求中，单数形式“一”、“一个”和“该”包括复数指示物，除非特意地并直率地局限于一个指示物。因此，例如，提及“一种抗氧化剂”包括一种或多种不同的抗氧化剂。在这里使用的术语“包括”和它语法上的变化意指非限制的，以便于叙述列出的项目而不排除其它可以替代或加入到所列项目中的项目。
[0038]本发明允许考虑其实践中的变化。因此上述说明书不打算限制，并不应认为是限制为上文存在的特殊例证。确切地说，涉及的内容如随后权利要求所阐述，并且其等价物容许作为法律内容。
[0039]申请人不打算对公众奉献任何公开的实施方案，并且达到这样的程度，即任何公开的修饰或改变基本落入权利要求书的范围，它们应被认为是在等同性原则下本发明的组成部分。

Claims (10)

1.一种减少在火花塞上沉积物电导率的方法，该沉积物由包括含铁化合物的燃料燃烧形成，所述方法包括向燃料中加入含锰化合物。
2.根据权利要求1的方法，其中铁化合物包括二茂铁。
3.根据权利要求1的方法，其中含锰化合物选自环戊三羰基·二烯基合锰、三羰基·甲基环戊二烯基合锰、三羰基·二甲基环戊二烯基合锰、三羰基·三甲基环戊二烯基合锰、三羰基·四甲基环戊二烯基合锰、三羰基·五甲基环戊二烯基合锰、三羰基·乙基环戊二烯基合锰、三羰基·二乙基环戊二烯基合锰、三羰基·丙基环戊二烯基合锰、三羰基·异丙基环戊二烯基合锰、三羰基·叔丁基环戊二烯基合锰、三羰基·辛基环戊二烯基合锰、三羰基·十二烷基环戊二烯基合锰、三羰基·乙基甲基环戊二烯基合锰、三羰基·茚基合锰和它们的混合物。
4.根据权利要求1的方法，其中每升燃料使用约1～约36毫克的含锰化合物来处理燃料。
5.一种燃料组合物，包括
(a)燃料，
(b)二茂铁，其量为每升燃料至多约35mg的铁，和
(c)三羰基·甲基环戊二烯基合锰，
其中，与没有(b)和(c)的燃料组合物相比，所述燃料组合物减少在火花塞上沉积物电导率。
6.一种燃料系统，包括
(a)燃料，
(b)二茂铁，其量为每升燃料约1～约35mg的铁，
(c)三羰基·甲基环戊二烯基合锰，和
(d)能燃烧所述燃料的燃烧系统，
其中，与没有(b)和(c)的燃料组合物相比，所述燃料组合物减少在火花塞上沉积物电导率。
7.一种在燃烧包括含铁化合物燃料的发动机中延长火花塞寿命的方法，所述方法包括向燃料中加入含锰化合物。
8.一种在燃烧包括二茂铁燃料的发动机中减少发动机不点火的方法，所述方法包括向燃料中加入含锰化合物。
9.一种在燃烧包括二茂铁燃料的发动机中减少火花塞积碳的方法，所述方法包括向燃料中加入含锰化合物。
10.一种提高燃料的辛烷值(研究法辛烷值)的方法，包括向燃料中加入：(a)含锰化合物，使每升燃料释放至多36毫克的锰，和(b)含铁化合物，使每升燃料中释放至多35毫克的铁，由此获得的燃料具有增加到等于或大于6.0的研究法辛烷值。
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