CN101013742A - 一种固态电解质染料敏化纳米晶太阳能电池及其制备方法 - Google Patents

一种固态电解质染料敏化纳米晶太阳能电池及其制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明属于太阳能电池技术领域，具体涉及一种基于丁二腈基固态电解质的染料敏化纳米晶太阳能电池及其制备方法。该太阳能电池中，在吸附光敏化剂的宽禁带半导体纳米晶膜的表面组装含有丁二腈基的固态电解质来代替液体电解质，有效地解决了电解质中溶剂的泄漏和封装问题，在不明显降低电池的光电转化效率的前提下，大幅度延长了电池的使用寿命和热稳定性。

Description

一种固态电解质染料敏化纳米晶太阳能电池及其制备方法
技术领域
本发明属于太阳能电池技术领域，具体涉及一种基于丁二腈基固态电解质的染料敏化纳米晶太阳能电池及其制备方法。
背景技术
随着现代科学技术的飞速发展，能源与环境已经成为21世纪迫切需要解决的关键问题之一。太阳能是取之不尽的绿色资源，是解决这个问题的最佳途径，世界各国纷纷竞相开展如何利用太阳能的研究，其中太阳能电池是其中重要的分支之一。据估计，每年太阳提供给地球的能量为3.2×1024J，大约相当于人类目前每年消耗能量的10000倍，如果以光电转换效率为10％的光电器件覆盖0.1％的地球表面，就足以满足目前全人类的能源需要。高效低成本太阳能电池的研制便是太阳能利用的重要途径之一。尽管目前占主流的太阳能电池是单晶硅、多晶硅、非晶硅太阳能电池，但是由于复杂的制备工艺和过高的生产成本限制了它在日常生活中的广泛应用。
在这样的背景条件下，由瑞士洛桑大学的Michael Grtzel教授发现的染料敏化纳米晶太阳能电池就应运而生，它主要由透明导电基片、多孔纳米晶TiO2薄膜、染料敏化剂、电解质和对电极组成。由于纳米晶膜具有非常大的比表面积，可以吸附大量的染料敏化剂，从而可以有效地吸收太阳光。目前，染料敏化纳米晶太阳能电池的电解质主要是含有I3 -/I2氧化还原电对的乙腈等有机溶剂，但是液体电解质存在着溶剂挥发和泄漏的问题，严重影响电池的长期稳定性。
为了彻底解决太阳能电池的稳定性，全固态电解质是最佳的选择。目前固态电解质主要采用P-型无机半导体、有机空穴传输材料、朔料晶，但是全固态电解质的电子和离子传导性急剧下降，效果并不理想。因此，如何提高固态电解质的染料敏化纳米晶太阳能电池的效率成为染料敏化纳米晶太阳能电池的重要发展方向。另外，一个太阳照射时地面温度可能超过60℃，当前有些电解质在室温下是固态但是超过60℃时变成液态，因此，固态电解质必须具有高的热稳定性。
发明内容
本发明的目的在于提供一种既能有效解决液态电解质泄漏问题，又可提高电池转化效率的固态电解质染料敏化纳米晶太阳能电池及其制备方法。
本发明提供的太阳能电池是一种基于丁二腈基固态电解质的染料敏化纳米晶太阳能电池。该固态电解质中，分子朔料晶——固态丁二腈能作为溶剂来溶解碘和碘盐，其朔料相的存在便于离子传输；通过加入无机纳米颗粒和含氟或碘或氮或氧的化合物使之胶凝化。该固态电解质在很宽的温度范围内不流动，具有较高的电导率和离子扩散系数，在不明显降低电池的光电转化效率的前提下，有效地解决了电解质中溶剂的泄漏问题。基于丁二腈基固态电解质的染料敏化纳米晶太阳能电池具有高效率、热稳定、长期稳定等优点。
本发明提出的染料敏化纳米晶太阳能电池，由吸附了光敏化剂的宽禁带半导体纳米晶膜的表面上组装上含有丁二腈基的凝胶的固态电解质，与镀铂层的导电玻璃一起组成夹心形状，其中所述的宽基带半导体染料敏化纳米晶膜为工作电极，镀铂层的导电玻璃为对电极，并用石蜡或热封胶进行封装，其结构如图1所示。
本发明中，宽禁带半导体纳米晶膜采用二氧化钛纳米晶膜，光敏化剂采用顺式-二硫氰酸根-二(4，4’-二羧酸-2，2’联吡啶)合钌cis-dithiocyanato bis(4，4’-dicarboxy-2，2’-bipyridine)ruthenium(简称N3染料)和顺式-二硫氰酸根-4，4’-二羧酸-2，2’联吡啶-4，4’-二壬基-2，2’联吡啶合钌cis-dithiocyanato4，4’dicarboxy-2，2’-bipyridine-4，4’dinonyl-2，2’-bipyridineruthenium(简称Z907染料)。
上述丁二腈基凝胶由丁二腈、无机纳米颗粒和含氟或碘或氮或氧的化合物组成，利用无机纳米颗粒和含氟或碘或氮或氧的化合物之间的氢键作用形成凝胶。其中，无机纳米颗粒选自二氧化硅、氧化锌、二氧化钛、氧化铝或氧化锆氧化物；含氟或碘或氮或氧的化合物选自含四氟硼酸根、六氟磷酸根、三氟磺酸根、醋酸根、高氯酸根、硝酸根、碘、氯或溴的离子液体或其它的无机物、有机物之一种。
上述导电玻璃可以采用掺氟的二氧化锡导电玻璃。
本发明的染料敏化纳米晶太阳能电池的制备方法如下：在经过染料敏化的宽禁带半导体纳米晶膜的表面上组装丁二腈基的凝胶的固态电解质，然后将镀铂的导电玻璃放在染料敏化的半导体纳米晶膜上，即构成夹心型染料敏化纳米晶太阳能电池，并用热封胶进行封装。
上述方法中，宽禁带半导体纳米晶膜采用纳米二氧化钛膜。
上述方法中，宽禁带半导体纳米晶膜的制备方法如下：将粒度为10-100纳米的二氧化钛胶体涂布在透明的导电基片上形成宽禁带纳米二氧化钛晶膜，在200-600℃下焙烧15分钟至12小时，冷却后重复操作直至得到1-50微米的宽禁带纳米二氧化钛晶膜。其中透明的导电基片采用掺氟的二氧化锡导电玻璃。
上述方法中，宽禁带半导体纳米晶膜的染料敏化如下：将宽禁带纳米二氧化钛晶膜放入于100-250℃下加热10-120分钟，然后冷却；当冷却到25-100℃时浸入到浓度为在10-5-10-3摩尔/升的N3或者Z907中敏化2-48小时。
上述方法中，制备电解质的步骤如下：将0.4-4克含氟或碘或氮或氧的化合物加入3g丁二腈中，混合均匀；再加入电解质组成成分I2和碘化物，其浓度分别为：I2的浓度为0.05-0.5摩尔/升，碘化物浓度为0.1-2.0摩尔/升。混合均匀，加入无机纳米颗粒，电解质迅速固化(凝胶化)，其中无机纳米颗粒质量含量为1-10％，其在较宽的温度范围内都保持固态，例如其在80℃的形态仍为固态。
上述方法中，所述氟或碘或氮或氧的化合物选自含四氟硼酸根、六氟磷酸根、三氟磺酸根、醋酸根、高氯酸根、硝酸根、碘或氯或溴离子的离子液体或其它的无机物、有机物之一种。无机纳米颗粒选自二氧化硅、氧化锌、二氧化钛、氧化铝和氧化锆氧化物之一种。碘化物选自碘化四丁基铵、碘化钠、碘化锂和咪唑碘盐之一种。
本发明的染料敏化纳米晶太阳能电池的光电化学测量按照传统的两电极体系测量，照射光源为五档可调的500W氙灯(Ushio Electric，Japan)或者1000W太阳能模拟器(1.5AM)(Oriel，USA)。光电流和光电压输出通过Keithley2400数字源表(美国Keithley公司)测量。
本发明主要利用分子朔料晶——固态丁二腈能作为溶剂来溶解碘和碘盐，通过无机纳米颗粒和含氟或碘或氮或氧的化合物之间的氢键作用使之胶凝化。基于丁二腈基固态电解质的染料敏化纳米晶太阳能电池具有高效率、热稳定、长期稳定等优点。例如，在20-80℃，基于丁二腈基固态电解质的染料敏化纳米晶太阳能电池的光电转换效率为5.0-5.3％；1000小时后，光电转化效率仍为原来的93％以上，而基于液态电解质的光电转换效率仅为原来的30％。
附图说明
图1本发明的染料敏化纳米晶太阳能电池结构示意图。
图2基于丁二腈基固态电解质的染料敏化纳米晶太阳能电池在不同温度下的光电流-光电压曲线。
图3归一化的基于丁二腈基固态电解质的染料敏化纳米晶太阳能电池稳定性。
图中标号：1为导电玻璃，2为二氧化钛纳米晶膜，3为染料，4为丁二腈基固态电解质，5为铂层，6为导电玻璃。
具体实施方式
实施例1：将1mL四氟硼酸1，3-二烷基咪唑盐加入3克丁二腈中，搅拌均匀。再加入碘和碘化四丁基铵，其中：碘浓度为0.1摩尔/升，碘化四丁基铵浓度为0.5摩尔/升。搅拌30分钟后，加入质量为7％的纳米二氧化硅颗粒，再搅拌并超声处理得到固态电解质。将一个二氧化钛纳米晶膜电极在3×10-4摩尔/升Z907染料的乙腈和丁醇溶液中浸泡12小时敏化。再将制备的固态电解质旋涂在染料敏化的二氧化钛纳米纳米晶膜上，然后将一片镀铂的ITO玻璃放在染料敏化的的纳米二氧化钛晶膜上，用夹子夹紧并用热封胶进行封装。在75mW/cm2的白光照射下，基于丁二腈基固态电解质的染料敏化纳米晶太阳能电池的光电转换效率在20℃下为5.0％，80℃下为5.3％(图2)。1000小时后，光电转化效率仍为原来的93％以上(图3)。
实施例2：将0.6克四氟硼酸钠加入3克丁二腈中，搅拌均匀。再加入碘和碘化钠，其中：碘浓度为0.1摩尔/升，碘化钠浓度为0.5摩尔/升。搅拌30分钟后，加入质量为7％的纳米氧化锌颗粒，再搅拌并超声处理得到固态电解质。将一个二氧化钛纳米晶膜电极在10-5摩尔/升N3染料的乙腈和丁醇溶液中浸泡12小时敏化。再将制备的固态电解质旋涂在染料敏化的二氧化钛纳米纳米晶膜上，然后将一片镀铂的ITO玻璃放在染料敏化的的纳米二氧化钛晶膜上，用夹子夹紧并用热封胶进行封装。在75mW/cm2的白光照射下，基于丁二腈基固态电解质的染料敏化纳米晶太阳能电池的光电转换效率在20℃下为4.0％，80℃下为4.5％。
实施例3：将1mL六氟磷酸1，3-二烷基咪唑盐加入3克丁二腈中，搅拌均匀。再加入碘和碘化锂，其中：碘浓度为0.1摩尔/升，碘化锂浓度为0.5摩尔/升。搅拌30分钟后，加入质量为7％的纳米二氧化钛颗粒，再搅拌并超声处理得到固态电解质。将一个二氧化钛纳米晶膜电极在10-3摩尔/升Z907染料的乙腈和丁醇溶液中浸泡12小时敏化。再将制备的固态电解质旋涂在染料敏化的二氧化钛纳米纳米晶膜上，然后将一片镀铂的ITO玻璃放在染料敏化的的纳米二氧化钛晶膜上，用夹子夹紧并用热封胶进行封装。在75mW/cm2的白光照射下，基于丁二腈基固态电解质的染料敏化纳米晶太阳能电池的光电转换效率在20℃下为4.2％，80℃下为4.6％。
实施例4：将0.8g三氟磺酸1，3-二烷基咪唑盐加入3克丁二腈中，搅拌均匀。再加入碘和碘化锂，其中：碘浓度为0.1摩尔/升，碘化锂浓度为0.5摩尔/升。搅拌30分钟后，加入质量为7％的纳米氧化铝颗粒，再搅拌并超声处理得到固态电解质。将一个二氧化钛纳米晶膜电极在3×10-4摩尔/升Z907染料的乙腈和丁醇溶液中浸泡12小时敏化。再将制备的固态电解质旋涂在染料敏化的二氧化钛纳米纳米晶膜上，然后将一片镀铂的ITO玻璃放在染料敏化的的纳米二氧化钛晶膜上，用夹子夹紧并用热封胶进行封装。在75mW/cm2的白光照射下，基于丁二腈基固态电解质的染料敏化纳米晶太阳能电池的光电转换效率在20℃下为4.1％，80℃下为4.5％。
实施例5：将1mL 1-甲基-3-丙基-咪唑碘盐加入3克丁二腈中，搅拌均匀。再加入碘和碘化锂，其中：碘浓度为0.1摩尔/升，碘化锂浓度为0.1摩尔/升。搅拌30分钟后，加入质量为7％的纳米二氧化硅颗粒，再搅拌并超声处理得到固态电解质。将一个二氧化钛纳米晶膜电极在3×10-4摩尔/升Z907染料的乙腈和丁醇溶液中浸泡12小时敏化。再将制备的固态电解质旋涂在染料敏化的二氧化钛纳米纳米晶膜上，然后将一片镀铂的ITO玻璃放在染料敏化的的纳米二氧化钛晶膜上，用夹子夹紧并用热封胶进行封装。在75mW/cm2的白光照射下，基于丁二腈基固态电解质的染料敏化纳米晶太阳能电池的光电转换效率在20℃下为5.1％，80℃下为5.5％。
实施例6：将0.8g高氯酸1，3-二烷基咪唑盐加入3克丁二腈中，搅拌均匀。再加入碘和碘化锂，其中：碘浓度为0.1摩尔/升，碘化锂浓度为0.5摩尔/升。搅拌30分钟后，加入质量为7％的纳米氧化铝颗粒，再搅拌并超声处理得到固态电解质。将一个二氧化钛纳米晶膜电极在5×10-4摩尔/升N3染料的乙腈和丁醇溶液中浸泡12小时敏化。再将制备的固态电解质旋涂在染料敏化的二氧化钛纳米纳米晶膜上，然后将一片镀铂的ITO玻璃放在染料敏化的的纳米二氧化钛晶膜上，用夹子夹紧并用热封胶进行封装。在75mW/cm2的白光照射下，基于丁二腈基固态电解质的染料敏化纳米晶太阳能电池的光电转换效率在20℃下为4.4％，80℃下为4.6％。
实施例7：将0.8g硝酸1，3-二烷基咪唑盐加入3克丁二腈中，搅拌均匀。再加入碘和碘化锂，其中：碘浓度为0.1摩尔/升，碘化锂浓度为0.5摩尔/升。搅拌30分钟后，加入质量为7％的纳米二氧化硅颗粒，再搅拌并超声处理得到固态电解质。将一个二氧化钛纳米晶膜电极在5×10-4摩尔/升N3染料的乙腈和丁醇溶液中浸泡12小时敏化。再将制备的固态电解质旋涂在染料敏化的二氧化钛纳米纳米晶膜上，然后将一片镀铂的ITO玻璃放在染料敏化的的纳米二氧化钛晶膜上，用夹子夹紧并用热封胶进行封装。在75mW/cm2的白光照射下，基于丁二腈基固态电解质的染料敏化纳米晶太阳能电池的光电转换效率在20℃下为4.3％，80℃下为4.6％。

Claims (9)

1、一种固态电解质染料敏化纳米晶太阳能电池，其特征在于在吸附了光敏化剂的宽禁带半导体纳米晶膜的表面组装上含有丁二腈基的凝胶的固态电解质，与镀铂层的导电玻璃一起组成夹心形状，其中所述宽禁带半导体染料敏化纳米晶膜为工作电极，镀铂层的导电玻璃为对电极。
2、根据权利要求1所述的染料敏化纳米晶太阳能电池，其特征在于宽禁带半导体纳米晶膜为二氧化钛纳米晶膜。
3、根据权利要求1或者2所述的染料敏化纳米晶太阳能电池，其特征在于所说的光敏化剂为N3或者Z907染料。
4、根据权利要求1所述的染料敏化纳米晶太阳能电池，其特征在于所说的丁二腈基凝胶由丁二腈、无机纳米颗粒和含氟或碘或氮或氧的化合物组成，利用无机纳米颗粒和含氟或碘或氮或氧的化合物之间的氢键作用形成凝胶。
5、根据权利要求4所述的染料敏化纳米晶太阳能电池，无机纳米颗粒选自二氧化硅、氧化锌、二氧化钛、氧化铝、氧化锆氧化物；含氟或碘或氮或氧的化合物选自含四氟硼酸根、六氟磷酸根、三氟磺酸根、醋酸根、高氯酸根、硝酸根、碘、氯、溴的离子液体或其它的无机物、有机物。
6、一种如权利要求1-5之一所述的染料敏化纳米晶太阳能电池的制备方法，其特征在于在经过染料敏化的宽禁带半导体纳米晶膜的表面上组装含有丁二腈基凝胶的固态电解质，然后将镀铂的导电玻璃放在染料敏化的半导体纳米晶膜上，用夹子夹紧，即构成夹心型染料敏化纳米晶太阳能电池，并用石蜡或热封胶进行封装。
7、根据权利要求6所述的染料敏化纳米晶太阳能电池的制备方法，其特征在于组装含有丁二腈基凝胶的固态电解质的步骤为：将含氟或碘或氮或氧的化合物与丁二腈混合，然后再加入I2和碘化物，搅拌均匀；最后加入无机纳米颗粒使之凝胶化；其中，所用碘化物选自碘化四丁基铵、碘化钠、碘化锂、咪唑碘盐之一种；加入的I2的为0.05-0.5摩尔/升，无机纳米颗粒的加入量为电解质质量的1-10％。
8、根据权利要求6所述的染料敏化纳米晶太阳能电池的制备方法，其特征在于所述宽禁带半导体纳米晶膜的制备步骤为：将粒度为1-50纳米的二氧化钛胶体涂布在透明的导电基片上形成宽禁带纳米二氧化钛晶膜，在200-600℃下焙烧15分钟至12小时，冷却后重复操作直至得到1-50微米的宽禁带纳米二氧化钛晶膜。
9、根据权利要求6所述的的染料敏化纳米晶太阳能电池的制备方法，其特征在于所述宽禁带半导体纳米晶膜的染料敏化的步骤为：将纳米二氧化钛晶膜放入烘箱中于100-250℃下加热10-120分钟，然后冷却；当冷却到25-100℃时浸入到浓度为在10-5-10-3摩尔/升的N3或者Z907染料中2-48小时敏化。
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