CN100544535C - 发光元件及其制造方法，以及利用该发光元件的发光器件 - Google Patents

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Abstract

本发明的目的在于提供一种发光元件和发光器件，其中在一对彼此相对设置的电极之间堆叠有多个电致发光层，之间插入电荷发生层，从而其中电荷发生层可通过溅射法形成于电致发光层上而不会损害该电致发生层。对于电致发光层来说，使用了不易被蚀刻的材料作为最靠近在电致发光层上通过溅射法形成的电荷发生层的层。特别是，使用了苯并噁唑衍生物和吡啶衍生物。

Description

发光元件及其制造方法，以及利用该发光元件的发光器件
技术领域
本发明涉及一种发光元件和制造该发光元件的方法，以及利用该发光元件的发光器件。
背景技术
利用发光材料的发光元件具有形状薄、重量轻、响应速度快、低直流电压驱动等等特点，预期将被应用于下一代平板显示器中。其中发光元件设置成矩阵型的发光器件与常规的液晶显示器相比具有广阔视角和高可视性的优越性。
发光元件的发光机制如下：通过向一对中间插有电致发光层的电极施加电压，使从阴极注入的电子和从阳极注入的空穴在电致发光层中的发光中心内重组形成分子激子，当该分子激子回到基态时释放能量而发光。受激单态和受激三重态是已知的激发态，据信通过这两种状态都能发光。
对于这种发光元件来说，在提高材料性质方面存在许多问题。因而，人们从事于改进元件结构、开发材料之类的工作以克服这些缺点。
曾报道了一种作为元件结构之一的发光元件，其结构中多个发光单元堆叠在一起，并被阳极和阴极之间的电荷发生层分隔开，所述阳极和阴极彼此相对设置以便当发出高亮度光时能实现较长的寿命(专利文件1和非专利文件1)。电荷发生层具有注入载流子的功能，并需要包括高度透光的材料。
[专利文件1]
日本专利公开说明书No：2003-45676
[非专利文件1]
Toshio Matsumoto，Takeshi Nakada，Jun Endo，Koichi Mori，Norihumi Kawamura，Akira Tokoi，和Junji Kido，IDW’03，pp.1285-1288。
发明公开内容
[本发明所解决的问题]
在专利文件1和非专利文件1中，用一种高度透光的透明导电膜作为电荷发生层。然而，其问题在于当透明导电膜，典型的是氧化铟锡(ITO)，通过溅射法形成于电致发光层上时，会损坏(溅射损坏)电致发光层。此外，当透明导电膜通过蒸镀法形成时，所形成的电极的透射率和电阻率降低，这种方式较不可取。因此，希望提供一种发光元件和发光器件，其电极可以通过溅射法形成于电致发光层上但不会损坏该电致发光层。
鉴于上述问题，本发明的一个目的在于提供一种制造发光元件的方法，其可以降低由于溅射成膜过程对电致发光层的损害。本发明还有一个目的在于提供一种发光元件和发光器件，其中降低了由于溅射成膜过程造成的损害。
[解决问题的手段]
根据本发明的发光元件包括多个(至少两个)电致发光层以及一或多个(至少一个)电荷发生层，位于第一电极和第二电极之间。所述电致发光层和电荷发生层交替堆叠，并且每个电致发光层都包括一层含有不易受到淀积过程中的等离子溅射蚀刻的材料的层。而且，所述电致发光层和电荷发生层堆叠，使得电致发光层中含有不易被蚀刻的材料的层在形成电荷发生层之前形成。
即在电致发光层中，作为与通过溅射法形成于该电致发光层上的电荷发生层相接触的层，应使用不易受到淀积过程中的等离子溅射蚀刻的材料。更具体来说，当第一电极形成于第二电极之前时，在电荷发生层的第一电极侧上面形成了含有苯并噁唑衍生物或吡啶衍生物的层以便与电荷发生层相接触。
在本说明书的下文中，对于发光元件的一对电极来说，先形成的电极被称为第一电极，后形成的电极被称为第二电极。
通式(1)表示了本发明中使用的苯并噁唑衍生物的结构。
[通式(1)]
Figure C200580012658D00061
(其中Ar为芳基，R1到R4各自独立地为氢、卤素、氰基、具有1到10个碳原子的烷基、具有1到10个碳原子的卤代烷基、或具有1到10个碳原子的烷氧基。或者，R1到R4为取代或未取代的芳基，或者取代或未取代的杂环基团)
通式(2)表示了本发明中使用的吡啶衍生物的结构。
[通式(2)]
Figure C200580012658D00062
(其中两个X可以具有相同的结构也可以是不同的结构，R1到R8各自独立地为氢、卤素、氰基、具有1到10个碳原子的烷基、具有1到10个碳原子的卤代烷基、或具有1到10个碳原子的烷氧基。或者，R1到R8为取代或未取代的芳基，或者取代或未取代的杂环基团)
根据本发明的发光元件包括第一电极、第二电极、以及被所述第一电极和第二电极之间的电荷发生层分隔开的多个堆叠的电致发光层。除了可以实际获得发光的层(发光层)之外，还可以加入含有高度载流子(电子、空穴)传输材料的层、含有高度载流子注入材料的层等等以形成各电致发光层。
例如，当阴极为第一电极而阳极为第二电极时，用不易被蚀刻的材料作为最接近电荷发生层的电致发光层的空穴注入或空穴传输层。特别是，当使用苯并噁唑衍生物时，例如，含有除苯并噁唑衍生物之外的四氰基喹啉并二甲烷(tetracyano-quinodimethan)(以下称为TCQn)、FeCl3、富勒烯(以下称为C60)和四氟四氰基喹啉并二甲烷(以下称为F4TCNQ)中任何一种或多种材料的层可形成于电荷发生层的第一电极侧上面，以与电荷发生层相接触。
此外，例如，当阳极为第一电极而阴极为第二电极时，用不易被蚀刻的材料作为最接近电荷发生层的电致发光层的电子注入或电子传输层。特别是，当使用苯并噁唑衍生物时，除苯并噁唑衍生物之外，含有碱金属、碱土金属、和过渡金属中任何一种或多种材料的层可形成于电荷发生层的第一电极侧上面，以与电荷发生层相接触。
即使当使用由溅射法形成的透明导电膜，例如氧化铟锡(ITO)、含硅的氧化铟锡、或含2至20％氧化锌(ZnO)的氧化铟，作为电荷发生层时，通过上述结构也可以抑制对电致发光层的溅射损害。因此，可使用更多的材料来形成电荷发生层。
在本发明中，即使当使用通过溅射法形成的透明导电膜作为第二电极时，通过形成含有不易被淀积过程中的等离子溅射所蚀刻的材料的层以作为电致发光层中与第二电极相接触的层，也可以抑制对电致发光层的溅射损害。
值得注意的是，根据本发明的发光器件不限于有源矩阵类型，也可以为无源矩阵类型的发光器件。同样，本发明也可应用于只包括一层电致发光层的发光元件。
[发明效果]
如上所述，根据本发明，可以获得一种制造发光元件的方法，其中当电荷发生层或第二电极通过溅射法形成于电致发光层上时，可以降低对电致发光层的损害。而且，该方法可以提供一种发光元件和发光器件，其中由于溅射成膜过程造成的缺陷得以抑制。因此，可以使用更多种的材料作为形成于电致发光层上的电荷发生层。
附图简述
在附图中：
图1是表示根据本发明的发光元件的图解；
图2是表示根据本发明的发光元件的图解；
图3是表示根据本发明的发光元件的图解；
图4是表示根据本发明用于获得白色发光的发光器件的图解；
图5A和5B是表示利用根据本发明的发光元件的发光器件实施例图解；
图6是表示亮度-电流密度特征的图表；
图7是表示电流效率-亮度特征的图表；
图8是表示亮度-电压特征的图表；
图9是表示电流-电压特征的图表；
图10A到10G是表示利用根据本发明的发光器件的电子装置实施例图解；
图11A和11B是表示根据本发明用于获得白色发光的发光器件图解；
图12是表示根据本发明的发光器件的等效电路；
图13是表示根据本发明的发光器件的等效电路；
图14是表示根据本发明的发光器件的等效电路。
实施本发明的最佳方式
尽管在下文中是参考附图对本发明的实施方式进行详细说明的，但应当明白本发明并不仅限于下面的说明，本领域技术人员显然可以做出各种变化和改进，除非这些变化和改进背离了本发明的实质和范围。因而，本发明不应当仅限于下文所述的实施方式。
根据本发明的发光元件结构将参考图1进行说明。图1示意性地表示了一种根据本发明的发光元件结构。根据本发明的发光元件108形成于衬底100上，包括多个堆叠设置在第一电极101和第二电极105之间的电致发光层，其间插有电荷发生层103。注意衬底100和发光元件108之间实际上具有各种层和半导体元件。
第一电极101和第二电极105中的一个相当于阳极，另一个相当于阴极。在本发明中，在电致发光层102中，最靠近形成于电致发光层102上的电荷发生层103的层106包含有不易受到淀积过程中的等离子溅射蚀刻的材料，例如苯并噁唑衍生物或吡啶衍生物。特别是，当第一电极101为阳极而第二电极105为阴极时，与电荷发生层103最接近的层106除苯并噁唑衍生物之外，还包含有碱金属、碱土金属和过渡金属中的任何一种或多种材料，使得层106在使用苯并噁唑衍生物的情况下具有电子注入性质。
另一方面，当第一电极101为阴极而第二电极105为阳极时，与电荷发生层103最接近的层106除苯并噁唑衍生物之外，还包含有TCQn、FeCl3、C60、和F4TCNQ中的任何一种或多种材料，使得层106在使用苯并噁唑衍生物的情况下具有空穴注入性质。
另外，当用溅射法形成第二电极105时，如同电荷发生层103那样，利用上述材料作为离第二电极105最近的层107可以实现抑制对电致发光层的损害的效果。特别是，通过将本发明应用于第二电极用透明导电膜制成的顶部发光式元件和第一电极与第二电极用透明导电膜制成的双重发光式元件中，可以抑制由于溅射损害造成的缺陷。
电致发光层(102)104至少包括发光层和含有不易受到淀积过程中的等离子溅射蚀刻的材料的层106(107)。除所述发光层和层106(107)之外，可适当地加入空穴注入层、空穴传输层、空穴阻断层、电子传输层、电子注入层等等来构建所述电致发光层102(104)，并且所述含有不易被蚀刻的材料的层也可以用作这些层。电致发光层102(104)可具有单层构造或多层的堆叠层构造。
作为本发明的第一种结构，含有不易受到淀积过程中的等离子溅射蚀刻的材料的层包括以下通式(1)所表示的苯并噁唑衍生物，并且该层设置成与电荷发生层相接触。
[通式(1)]
Figure C200580012658D00101
(其中Ar为芳基，R1到R4各自独立地为氢、卤素、氰基、具有1到10个碳原子的烷基、具有1到10个碳原子的卤代烷基、或具有1到10个碳原子的烷氧基。或者，R1到R4为取代或未取代的芳基，或者取代或未取代的杂环基团)
作为包含在通式(1)所表示的苯并噁唑衍生物中的具体材料，给出了结构式(3)到(5)所表示的材料。
[通式(3)]
Figure C200580012658D00102
[通式(4)]
Figure C200580012658D00103
[通式(5)]
Figure C200580012658D00111
作为本发明的另一种结构，含有不易受到淀积过程中的等离子溅射蚀刻的材料的层包括以下通式(2)所表示的吡啶衍生物，并且该层设置成与电荷发生层相接触。
[通式(2)]
Figure C200580012658D00112
(其中两个X可以具有相同的结构也可以是不同的结构，R1到R8各自独立地为氢、卤素、氰基、具有1到10个碳原子的烷基、具有1到10个碳原子的卤代烷基、或具有1到10个碳原子的烷氧基。或者，R1到R8为取代或未取代的芳基，或者取代或未取代的杂环基团)
作为包含在通式(2)所表示的吡啶衍生物中的具体材料，给出了结构式(6)到(9)所表示的材料。
[通式(6)]
[通式(7)]
Figure C200580012658D00122
[通式(8)]
Figure C200580012658D00131
[通式(9)]
Figure C200580012658D00132
在根据本发明的发光元件中，通过电致发光层102和104中载流子重组而生成的光同时从第一电极101和第二电极105中向外部发出。也就是说，两个电极都用透明导电膜形成。
可用已知的材料作为电致发光层102和104，也可以使用任何低分子量的材料和高分子量的材料。形成电致发光层102和104的材料可以只包括有机化合物材料，或者除了有机化合物之外包括部分无机化合物材料。
下面将给出在本发明中构成形成于电极对之间的电致发光层102和104的、用于空穴注入层、空穴传输层、发光层或电子传输层的具体材料。
作为形成空穴注入层的空穴注入材料，卟啉化合物是其中有效的有机化合物，可以使用酞菁(下文中称为H2-Pc)、酞菁铜(下文中称为Cu-Pc)等等。此外，可以使用通过对导电性高分子量化合物进行化学掺杂而获得的材料，例如掺有聚苯乙烯磺酸酯(下文中称为PSS)的聚乙撑二氧噻吩(下文中称为PEDOT)等等。还可以使用含有苯并噁唑衍生物的材料以及TCQn、FeCl3、C60、和F4TCNQ中的任何一种或多种材料。
作为形成空穴传输层的空穴传输材料，合适的有芳族胺化合物(即，具有苯环-氮键的化合物)。作为广泛使用的材料，可以给出例如，N，N’-双(3-甲基苯基)-N，N’-二苯基-[1，1’-二苯基]-4，4’-二胺(下文中称为TPD)，及其衍生物4，4’-双[N-(1-萘基)-N-苯基-氨基]-联苯(下文中称为α-NPD)、星爆芳族胺化合物如4，4’，4”-三(N-咔唑基)-三苯胺(下文中称为TCTA)、4，4’，4”-三(N，N-二苯基-氨基)-三苯胺(下文中称为TDATA)、以及4，4’，4”-三(N-(3-甲基苯基)-N-苯基-氨基)-三苯胺(下文中称为MTDATA)等等。
作为形成发光层的发光材料，特别有效的是，金属配合物如三(8-羟基喹啉)铝(下文中称为Alq3)、三(4-甲基-8-羟基喹啉)铝(下文中称为Almq3)、双(10-羟苯并[h]-羟基喹啉)铍(下文中称为BeBq2)、双(2-甲基-8-羟基喹啉)-(4-羟基-联苯基)-铝(下文中称为BAlq)、双[2-(2-羟苯基)-苯并噁唑]锌(下文中称为Zn(BOX)2)、双[2-(2-羟苯基)-苯并噻唑]锌(下文中称为Zn(BTZ)2)、以及各种荧光颜料。
当发光层通过加入客体材料形成时，可以用喹吖啶酮、二乙基喹吖啶酮(下文中称为DEQD)、二甲基喹吖啶酮(下文中称为DMQD)、红荧烯、苝、香豆素、香豆素545T(下文中称为C545T)、DPT、Co-6、PMDFB、BTX、ABTX、DCM、DCJT、以及三重态发光材料(磷光材料)如三(2-苯基吡啶)铱(下文中称为Ir(ppy)3)、2，3，7，8，12，13，17，18-八乙基-21H、23H-卟啉-铂(下文中称为PtOEP)作为所述客体材料。
作为形成电子传输层的电子传输材料，适当的是具有喹啉骨架或苯并喹啉骨架的金属配合物，如上述Alq3、Almq3、和BeBq2，以及作为混合配体配合物的BAlq。可以采用具有噁唑配体的金属配合物如Zn(BOX)2、或具有噻唑配体的配合物如Zn(BTZ)2。而且，除了金属配合物之外，还可以采用噁二唑衍生物，例如2-(4-联苯基)-5-(4-叔丁基苯基)-1，3，4-噁二唑(下文中称为PBD)以及1，3-双[5-(对叔丁基苯基)-1，3，4-噁二唑-2-基]苯(下文中称为OXD-7)，或者三唑衍生物，如3-(4-叔丁基苯基)-4-苯基-5-(4-联苯基)-1，2，4-三唑(下文中称为TAZ)、和3-(4-叔丁基苯基)-4-(4-乙基苯基)-5-(4-联苯基)-1，2，4-三唑(下文中称为p-EtTAZ)。
作为形成电子注入层的电子注入材料，特别是绝缘薄膜，通常使用的有，例如，碱金属卤化物如LiF或CsF，碱土金属卤化物如CaF2，或碱金属氧化物如Li2O。另外，碱金属配合物如乙酰丙酮锂(缩写：Li(acac))，和8-羟基喹啉-锂(缩写：Liq)也很有效。
也可以使用含有苯并噁唑衍生物以及碱金属、碱土金属和过渡金属中的任何一种或多种的材料。
图1表示了一种包括两个电致发光层的结构；然而，所述结构不仅限于此，也可以采用包括三层或更多层的结构。堆叠的电致发光层不必要具有相同的构造，也可以堆叠由不同材料构成的电致发光层。
[实施方案1]
在本实施方案中，将参考图2说明一个实施例，其中第一电极为阳极，第二电极为阴极。
首先，发光元件的第一电极201形成于衬底200上。注意该第一电极201在本实施方案中起着阳极的作用。将透明导电膜ITO用作形成该第一电极201的材料，通过溅射法形成，膜厚度为110nm。
接着，电致发光层202形成于所述用作阳极的第一电极201上。本实施方案中的电致发光层202具有空穴注入层211、空穴传输层212、发光层213、电子传输层214和电子注入层215的堆叠结构。
将上面形成有第一电极201的衬底固定在商用真空蒸镀系统的衬底支架上，让具有第一电极201的表面朝下。然后，将酞菁铜(下文中称为Cu-Pc)放入所述真空蒸镀系统内的蒸汽源中，从而利用电阻加热方法通过蒸镀形成膜厚度为20nm的空穴注入层211。可以使用已知的空穴注入材料作为形成该空穴注入层211的材料。
利用高度空穴传输材料形成空穴传输层212。可以采用已知的空穴传输材料作为形成空穴传输层212的材料。在本实施方案中，通过同样的方法用4，4’-双[N-(1-萘基)-N-苯基-氨基]-联苯(下文中称为α-NPD)形成膜厚度为40nm空穴传输层212。
接着，形成发光层213。通过空穴和电子在发光层213中的重组生成光。在本实施方案中，作为形成发光层213的材料，使用了作为宿主材料的三(8-羟基喹啉)铝(下文中称为Alq3)和作为客体材料的二甲基喹吖啶酮(下文中称为DMQD)，通过共蒸镀，使得DMQD的含量占1重量％，形成了膜厚度为40nm的发光层213。
然后形成电子传输层214。可以使用已知的电子传输材料作为形成该电子传输层214的材料。在本实施方案中，采用Alq3通过蒸镀形成了膜厚度为20nm的电子传输层214。
接着形成电子注入层215。用通式(1)所表示的苯并噁唑衍生物形成电子注入层215。该步骤可以促进电子从电荷发生层或电极注入电致发光层中，并抑制由于形成电荷发生层或电极造成的对电致发光层的损害。特别是，利用通式(1)所表示的苯并噁唑衍生物，形成了含有苯并噁唑衍生物和碱金属、碱土金属、以及过渡金属中的任何一种或多种的层，以便提高电子注入性质。在本实施方案中，利用下面结构式(3)表示的4，4’-双(5-甲基苯并噁唑-2-基)茋和作为碱金属的Li通过共蒸镀，使得Li的含量占1重量％，形成了膜厚度在20nm的电子注入层215。
[通式(3)]
Figure C200580012658D00161
这样，通过堆叠空穴注入层211、空穴传输层212、发光层213、电子传输层214和电子注入层215(一层含有不易受到淀积过程中的等离子溅射蚀刻的材料的层)形成了电致发光层202之后，通过溅射法形成电荷发生层203。优选该电荷发生层203包括发光材料，在本实施方案中，通过溅射法在所述电致发光层202上形成了ITO(10nm)从而得到电荷发生层203。
电致发光层204形成于所述电荷发生层203上。该电致发光层204可以通过与上述电致发光层202同样的方式形成。在本实施方案中，形成了作为空穴注入层216的Cu-Pc(20nm)，作为空穴传输层217的α-NPD(40nm)，作为发光层218的含1重量％DMQD的Alq3(40nm)，作为电子传输层219的Alq3(20nm)，以及作为电子注入层220(一层含有不易受到溅射淀积过程中的等离子蚀刻的材料的层)的含1重量％Li的苯并噁唑衍生物(20nm)。
然后，在形成了电致发光层204之后，通过溅射法形成膜厚度为110nm的ITO，作为用作阴极的第二电极205。
在本实施方案中所制造的发光元件中，在电致发光层中，形成了离电荷发生层最近的层，以便含有不易受到淀积过程中的等离子溅射蚀刻的材料。因而，可以减小淀积过程中由溅射造成的对电致发光层的损害。注意除了采用苯并噁唑衍生物的情况之外，利用吡啶衍生物的情况也能够获得相同的优点。
为了证实在电致发光层中，当最靠近由溅射法形成的透明导电膜的层含有不易被蚀刻的材料时，可以减小对电致发光层的损害，做了一个试验。
在作为第一电极的ITO上，形成了作为空穴注入层的Cu-Pc(20nm)，作为空穴传输层的α-NPD(40nm)，作为发光层的含1重量％DMQD的Alq3(40nm)，以及作为电子传输层的Alq3(20nm)。然后，利用作为碱金属的Li和结构式(3)所表示的4，4’-双(5-甲基苯并噁唑-2-基)茋(20nm)形成电子注入层，使得Li的含量占1重量％。之后，通过溅射法形成ITO(110nm)。在该试验中制成的元件称为元件1。
[对比实施例1]
作为对比实施例1，制造了一种元件，其中在电致发光层中，最靠近由溅射法形成的透明导电膜的层中不使用不易受到淀积过程中等离子溅射蚀刻的材料。
在作为第一电极的ITO上，形成了含有1重量％Li的结构式(3)所表示的4，4’-双(5-甲基苯并噁唑-2-基)茋(20nm)作为电子注入层，作为电子传输层的Alq3(20nm)，作为发光层的含1重量％DMQD的Alq3(40nm)，作为空穴传输层的α-NPD(40nm)，以及作为空穴注入层的Cu-Pc(20nm)。之后，通过溅射法形成ITO(110nm)。在该对比实施例中制成的元件称为元件2。
[对比实施例2]
作为对比实施例2，制造了一种元件，其中在电致发光层中，最靠近由溅射法形成的透明导电膜的层中不使用不易受到淀积过程中等离子溅射蚀刻的材料。本对比实施例中制造的元件通过与对比实施例1中的相同元件制造方式形成，直到形成α-NPD，并形成作为空穴注入层的膜厚度为40nm的Cu-Pc。之后，通过溅射法形成ITO(110nm)。在该对比实施例中制成的元件称为元件3。
图6表示了元件1、2和3的亮度-电流密度特征，图7表示了其电流效率-亮度特征，图8表示了其亮度-电压特征，而图9表示了其电流-电压特征。从图6至9明显可以看出，与元件2和3相比，元件1具有较优越的元件特征。
实施方案1中制造的发光元件的结构包括元件1的结构。这证实了实施方案1中制造的发光元件通过利用不易受到淀积过程中等离子溅射蚀刻的材料，也具有防止对发光层的溅射损害的优点。
[实施方案2]
在本实施方案中，将参考图3说明一个实施例，其中第一电极为阴极，第二电极为阳极。
首先，发光元件的第一电极301形成于衬底300上。注意该第一电极301在本实施方案中起着阴极的作用。将透明导电膜ITO用作材料，通过溅射法形成了膜厚度为110nm的第一电极301。
接着，电致发光层302形成于所述用作阴极的第一电极301上。本实施方案中的电致发光层302具有电子注入层311、电子传输层312、发光层313、空穴传输层314和空穴注入层315的堆叠结构。
在第一电极301上，利用高度电子注入材料形成电子注入层311。可以采用已知的电子注入材料作为形成电子注入层311的材料。在本实施方案中，采用了苯并噁唑衍生物和作为碱金属的Li通过共蒸镀，使得Li含量占1重量％，形成了膜厚度为20nm的电子注入层311。
然后形成电子传输层312。可以采用已知的电子传输材料作为形成电子传输层312的材料。在本实施方案中，采用了Alq3，通过蒸镀形成了厚度为20nm的电子传输层312。
接着，形成发光层313。通过空穴和电子在发光层313中的重组生成光。在本实施方案中，在形成发光层313的材料当中，使用了作为宿主材料的Alq3和作为客体材料的DMQD，通过共蒸镀，使得DMQD的含量占10重量％，形成了膜厚度为40nm的发光层313。
然后利用高度空穴传输材料形成空穴传输层314。可以使用已知的空穴传输材料作为形成该空穴传输层314的材料。在本实施方案中，通过蒸镀形成了膜厚度为40nm的α-NPD。
接着形成空穴注入层315。用通式(1)所表示的苯并噁唑衍生物形成空穴注入层315。该步骤可以促进空穴从电荷发生层或电极注入电致发光层中，并抑制由于形成电荷发生层或电极造成的对电致发光层的损害。特别是，利用通式(1)所表示的苯并噁唑衍生物，形成了含有苯并噁唑衍生物和TCQn、FeCl3、C60、以及F4TCNQ中的任何一种或多种的层，以便提高空穴注入性质。在本实施方案中，通过共蒸镀形成了膜厚度为20nm的含有下面结构式(3)所表示的4，4’-双(5-甲基苯并噁唑-2-基)茋和TCQn的层。
[通式(3)]
这样，通过堆叠电子注入层311、电子传输层312、发光层313、空穴传输层314和空穴注入层315形成了电致发光层302之后，通过溅射法形成电荷发生层303。优选该电荷发生层303包括发光材料，在本实施方案中，通过溅射法在所述电致发光层302上形成了ITO(10nm)从而得到电荷发生层303。
电致发光层304形成于所述电荷发生层303上。该电致发光层304可以通过与上述电致发光层302同样的方式形成。在本实施方案中，形成了作为电子注入层316的含1重量％Li的苯并噁唑衍生物(20nm)，作为电子传输层317的Alq3(20nm)，作为发光层318的含1重量％DMQD的Alq3(40nm)，作为空穴传输层319的α-NPD(40nm)，以及作为空穴注入层320的含有苯并噁唑衍生物和TCQn的层(20nm)。
然后，在形成了电致发光层304之后，通过溅射法形成膜厚度为110nm的ITO，作为用作阳极的第二电极305。
在本实施方案中所制造的发光元件中，在电致发光层中，形成了离电荷发生层最近的层，以便含有不易受到淀积过程中的等离子溅射蚀刻的材料。因而，可以减小成膜时由于淀积过程中溅射造成的对电致发光层的损害。注意除了采用苯并噁唑衍生物的情况之外，利用吡啶衍生物的情况也能够获得相同的优点。
[实施方案3]
在本实施方案中，将参考图4和图11A到14描述采用实施方案1和2中制成的发光元件的发光器件。
在利用堆叠有多个电致发光层的发光元件的发光器件中，例如，当想获得白色发光时，通常可以在每个发光元件中按相同的顺序堆叠用于第一种色彩的电致发光层(例如发红光的电致发光层)，用于第二种色彩的电致发光层(例如发绿光的电致发光层)，和用于第三种色彩的电致发光层(例如发蓝光的电致发光层)。但是，当所有发光元件具有相同的堆叠结构时，白色发光需要从全部发光元件中获得，而难以根据光的干涉效应和各层的电阻差进行控制以获得无色的白光。也就是说，必须严格控制各层的厚度等等，以获得预期的发光颜色。而且，性质随着时间的改变根据各发光材料而有所不同，因而，在一定时间后发出的光不再是白色，有时候某种颜色的发光会很突出。当所有元件具有相同的堆叠结构时，不可能处理性质随时间的改变而造成的发光颜色改变。
因此，在本实施方案中，每个发光元件采用如图4和图11所示的堆叠结构来获得白色发光。在图4和图11A中，三个发光元件(501、502和503)形成于衬底之上，并且这三个发光元件构成一个像素。在每个发光元件中，电致发光层堆叠在第一电极551上，之间插入电荷发生层552，而第二电极553作为顶层形成。
用于第一种颜色的电致发光层511、用于第二种颜色的电致发光层512和用于第三种颜色的电致发光层513以如此顺序堆叠在发光元件501中；用于第二种颜色的电致发光层521、用于第三种颜色的电致发光层522和用于第一种颜色的电致发光层523以如此顺序堆叠在发光元件502中；用于第三种颜色的电致发光层531、用于第一种颜色的电致发光层532和用于第二种颜色的电致发光层533以如此顺序堆叠在发光元件503中。如上所述，使每个发光元件的电致发光层的堆叠顺序不同以便整个像素能获得白色发光，甚至当在每个发光元件中不能获得白色发光时也如此。发光元件501中强烈地发出第一种颜色，发光元件502中强烈地发出第二种颜色，而发光元件503中强烈地发出第三种颜色。
在有源矩阵类型的情况下由于每个发光元件可以被独立地驱动，因而可以处理每个发光材料随时间的性质变化，使白光可以发出更长的时间。
例如，当第一种发光颜色由于随时间的改变而变得显著时，如图11B所示，流向从中强烈发出第一种颜色的第一发光元件的电流通过第一控制器561减小，流向从中强烈发出第二种发光颜色的第二发光元件的电流通过第二控制器562增大，而流向从中强烈发出第三种发光颜色的第三发光元件的电流通过第三控制器563增大，从而保持整体上发白光。如上所述，控制器用于改变流向各个发光元件的电流量，使得可以控制整个像素的发光颜色。
图4表示了当第二电极为阳极的情况，然而，也可以采用第二电极为阴极的结构。此外，本实施方案表示了白色发光的情况，但本发明也可以应用于想要发出预期颜色的光的情况。尽管本实施方案表示了堆叠三层电致发光层的实例，但所述结构并不仅限于此，当堆叠两层或更多层时可以获得同样的优点。特别是，三个发光元件中每个都堆叠有三层电致发光层时，可以形成一个像素，如本实施方案中的情况，两个发光元件中每个都堆叠有两层电致发光层时，可以形成一个像素，或者一个发光元件中堆叠有三或多层电致发光层时，可以形成一个像素。或者，两个发光元中每个都堆叠有三层电致发光层时，可以形成一个像素，或者四个发光元中每个都堆叠有三层电致发光层时，可以形成一个像素。
此外，每个发光元件中的电致发光层的膜厚度可以有所不同。例如，在本实施方案中，第一种颜色的每个发光层511、523和532的膜厚度可以有所不同。结果，发光颜色的特征在每个发光元件中有所不同，这样可以将一种颜色引入预期的发光颜色中。
值得注意的是，为了改变应用于同一像素中各发光元件上的电流量，可以采用改变电源线路电势的方法，或者用以提供相同电源线路电势并改变来自于源极线路驱动电路的信号的方法。
图12表示了一种发光器件的等效电路，其中与同一个像素中的各发光元件电连接的电源线路是独立的，并且可以改变加到各发光元件上的电势。
在图12中，三个发光元件分别设置在每个像素1101R、1101G和1101B中，传输供给发光元件的电势的电源线路独立地提供给三个发光元件。因此，电源电路1106可以向各个发光元件分别提供独立的电势，并因而可以独立地控制三个发光元件的发光。
此外，各个像素连接着源极线路驱动电路1104和栅极线路驱动电路1105，并由来自源极线路驱动电路1104和栅极线路驱动电路1105的信号控制。
由于各发光元件随着时间的改变而造成的发光颜色的改变可以利用监视器的发光元件计算出，或者根据发光元件的发光时间结果和预先测定的发光元件的衰减特性来计算。将通过监视器电路1108计算得出的随时间的改变水平输入电源电路1106中，从而确定提供给各发光元件的电势。
控制器1107用于控制源极线路驱动电路1104、栅极线路驱动电路1105以及电源电路1106。值得注意的是只有电源电路1106可以用于提供多个电势，而控制器1107可用于控制源极线路驱动电路1104和栅极线路驱动电路1105。
如上所述，一个像素中的三个发光元件的亮度可以进行独立控制。此外，在图12中，可以分别为像素1101R提供红色滤色器，为像素1101G提供绿色滤色器，为像素1101B提供蓝色过滤器，使发光器件也可以用作显示器。利用根据本发明的发光器件，可以抑制颜色随着时间的改变而改变，并实现较长寿命的高亮度。因而，即使当该发光器件用作显示器时，也可获得抑制了颜色随时间改变而改变并实现较长寿命的高亮度显示器。
图13表示了一种发光器件的等效电路，其中提供了相同的电源线路电势，并且从源极线路驱动电路1204提供给像素的视频信号发生改变。
在图13中，在每个像素1201R、1201G和1201B中分别提供三个发光元件，并且传输供给发光元件的电势的电源线路共同提供给三个发光元件。因而，从电源电路1206供给各发光元件的电势具有相同的电势。
在图13中，每个像素连接着源极线路驱动电路1204和栅极电路驱动电路1205，并由来自源极线路驱动电路1204和栅极线路驱动电路1205的信号控制。
此外，各发光元件的亮度通过来自源极线路驱动电路1204提供的视频信号进行控制。通过改变视频信号，当第一TFT1211通过来自栅极线路驱动电路1205的信号打开时，施加给第二TFT1212的栅极的电压改变，使由电源线路提供给发光元件的电流量发生改变。
由于各发光元件随时间的改变造成的发光颜色的变化可以利用监视器的发光元件计算出，或者根据发光元件的发光时间结果和预先测定的发光元件的衰减特性来计算。将通过监视器电路1208计算得出的随时间的改变水平输入电源电路1206中，从而确定提供给各发光元件的电势。
控制器1207用于控制源极线路驱动电路1204、栅极线路驱动电路1205以及电源电路1206。值得注意的是只有电源电路1206可以用于提供多个电势，而控制器1207可用于控制源极线路驱动电路1204和栅极线路驱动电路1205。
如上所述，一个像素中的三个发光元件的亮度可以进行独立的控制。此外，在图13中，可以分别为像素1201R提供红色滤色器，为像素1201G提供绿色滤色器，为像素1201B提供蓝色过滤器，使发光器件也可以用作显示器。利用根据本发明的发光器件，可以抑制颜色随着时间的改变而改变，并实现较长寿命的高亮度。因而，即使当该发光器件用作显示器时，也可获得抑制了颜色随时间改变而改变并实现较长寿命的高亮度显示器。
而且，本发明不仅可以应用于有源矩阵类型的发光器件中，也可以用于无源矩阵类型的发光器件中。图14表示了一种等效电路，其中本发明应用于无源矩阵类型的发光器件中。
在图14，每个像素1301R、1301G和1301B包括三个发光元件。每个发光元件根据来自源极线路驱动电路1304和栅极线路驱动电路1305的信号控制。此外，各发光元件的亮度通过来自源极线路驱动电路1304提供的电流值确定。由源极驱动电路1304提供的电流值通过电源电路1306和控制器1307控制。电源电路1306用于根据发光元件随时间的变化水平来确定施加给发光元件的电流量，所述变化水平通过监视电路1308计算得到。
如上所述，一个像素中的三个发光元件的亮度可以进行独立的控制。此外，在图14中，可以分别为像素1301R提供红色滤色器，为像素1301G提供绿色滤色器，为像素1301B提供蓝色过滤器，使发光器件也可以用作显示器。利用根据本发明的发光器件，可以抑制颜色随着时间的改变而改变，并实现较长寿命的高亮度。因而，即使当该发光器件用作显示器时，也可获得抑制了颜色随时间改变而改变并实现较长寿命的高亮度显示器。
[实施方案4]
在本实施方案中，将参考图5A和5B描述在像素部分具有根据本发明的发光元件的发光器件。图5A是表示发光器件的顶视图，图5B是沿图5A的A-A’线的横截面视图。虚线标出的附图标记801表示驱动电路部分(源极侧驱动电路)，802表示像素部分，803表示驱动电路部分(栅极侧驱动电路)。此外，附图标记804表示密封衬底，805表示密封材料，被该密封材料805围住的内部为空间807。
附图标记808表示用于传输输入到源极侧驱动电路801和栅极侧驱动电路803的信号的导线，导线808接收来自作为外部输出端子的FPC 809(柔性印刷电路)的视频信号、时钟信号、起始信号、复位信号等等。这里只表示了FPC，然而，印刷线路版(PWB)可以连接着该FPC。说明书中的发光器件不仅包括发光器件主体本身，还包括FPC或PWB连接的发光器件。
接着，将参考图5B说明横截面结构。驱动电路部分和像素部分形成于元件衬底810上，这里表示了作为驱动电路部分的源极侧驱动电路801和像素部分802。
源极侧驱动电路801由其中组合有n通道型TFT 823和p通道型TFT 824的CMOS电路形成。形成驱动电路的TFT可以由已知的CMOS电路、PMOS电路或NMOS电路构成。尽管本实施方案表示了一种驱动电路形成于衬底上的驱动器集成形式，但集成形式不是必需提供的，驱动电路可以设置在衬底外部而不是衬底上。
像素部分802由多个像素构成，每一个都包括开关TFT 811、电流控制TFT 812以及与该电流控制TFT 812的漏极电连接的第一电极813。注意形成了绝缘层814以覆盖该第一电极813的边缘部分。这里绝缘层814采用正型光敏丙烯酸树脂膜形成。
为了提高覆盖率，形成绝缘层814的上边缘部分或下边缘部分以形成具有曲率的曲面。例如，当正型光敏丙烯酸树脂用作绝缘层814的材料时，优选仅该绝缘层814的上边缘部分具有有曲率半径(0.2到3μm)的曲面。作为绝缘层814，可以采用通过光辐射后变得不溶于蚀刻剂的负型材料，以及通过光辐射后变得可溶于蚀刻剂的正型材料中的任何一种。
在第一电极813上，形成了第一电致发光层815、电荷发生层816、第二电致发光层817以及第二电极818。第一电致发光层815和第二电致发光层817利用蒸汽掩模蒸镀或用喷墨法形成。电荷发生层816通过喷溅法形成，第二电极818采用透明导电膜形成。该发光元件819的结构可以例如，具有与实施方案1或2中所示电致发光层同样的结构。
而且，密封衬底804利用密封材料805连接着元件衬底810，以形成一种结构，其中发光元件819设置在由元件衬底810、密封衬底804和密封材料805围成的空间中。空间807用填料填充，其可以用惰性气体(如氮气或氩气)或密封材料填充。
密封材料805优选使用环氧基的树脂，并且希望这些材料尽量不允许潮气或氧气透过。此外，作为用于密封衬底804的材料，除了玻璃衬底和石英衬底之外，还可以使用包括FRP(玻璃纤维强化塑料)、PVF(聚氟乙烯)、聚酯薄膜(mylar)、聚酯、丙烯酸等的塑料衬底。
如上所述，可以获得具有根据本发明的发光元件的发光器件。在本实施方案中，堆叠了两个电致发光层，然而，也可以堆叠三或更多层。
[实施方案5]
在本实施方案中，将描述部分包括利用了根据本发明的发光元件所制成的发光器件的各种电子装置。
利用根据本发明形成的发光器件而制造的电子装置包括摄像机、数码相机、眼镜式显示器、导航系统、声音复制装置(例如车载音响或音频设备)、个人电脑、游戏机、个人数字助理(例如移动计算机、手机、便携游戏机、或电子书)、装有记录介质的图像复制装置(特别是装有能够复制记录介质如数字多用光碟(DVD)并显示图像的显示器的装置)。图10A到10G表示了这些电子装置的特殊实例。
图10A是一种显示器，其包括框架主体2001、支架2002、显示部分2003、扬声器部件2004、视频输入端子2005等等。该显示器的显示部分2003利用根据本发明的发光器件制造而成。该显示器包括所有用于显示信息的装置，例如用于个人电脑的装置、用于接收TV广播的装置、用于显示广告的装置等等。
图10B是一种个人电脑，其包括主体2201、框架主体2202、显示部分2203、键盘2204、外连接端口2205、鼠标2206等等。该个人电脑的显示部分2203利用根据本发明发光器件制造而成。
图10C是一种移动计算机，其包括主体2301、显示部分2302、开关2303、操作键2304、红外端口2305等等。该移动计算机的显示部分2302利用根据本发明发光器件制造而成。
图10D是一种装有记录介质(特别是DVD复制装置)的便携式图像复制装置，其包括主体2401、框架主体2402、显示部分A 2403、显示部分B 2404、记录介质(如DVD)读取部分2405、操作键2406、扬声器部分2407等等。该显示部分A 2403主要用于显示图像信息，而显示部分B 2404主要用于显示特征信息。该便携式图像复制装置的显示部分A 2403和显示部分B 2404利用根据本发明发光器件制造而成。装有记录介质的便携式图像复制装置还包括家庭游戏机等等。
图10E是一种眼镜式显示器，其包括主体2501、显示部分2502和镜架部分2503。该眼镜式显示器的显示部分2502利用根据本发明发光器件制造而成。
图10F是一种摄像机，其包括主体2601、显示部分2602、框架主体2603、外连接端口2604、遥控接收部分2605、图像接收部分2606、电池2607、声音输入部分2608、操作键2609、目镜2610等等。该摄像机的显示部分2602利用根据本发明发光器件制造而成。
图10G是一种手机，其包括主体2701、框架主体2702、显示部分2703、声音输入部分2704、声音输出部分2705、操作键2706、外连接端口2707、天线2708等等。该手机的显示部分2703利用根据本发明发光器件制造而成。
利用根据本发明的发光元件可以提供当发出高亮度光时能实现较长寿命的发光元件和发光器件，并且几乎不会由于溅射损伤造成缺陷。

Claims (14)

1.一种发光元件，包括：
第一发光层，
在所述第一发光层上的含有苯并噁唑衍生物的第一层，
在所述含有苯并噁唑衍生物的第一层上并与其接触的电荷发生层；
在所述电荷发生层上的第二发光层；以及
在所述第二发光层上的含有苯并噁唑衍生物的第二层。
2.根据权利要求1所述的发光元件，进一步包括在所述含有苯并噁唑衍生物的第二层上的电极。
3.一种发光元件，包括：
至少两个发光层；
至少一个电荷发生层；以及
至少一个含有苯并噁唑衍生物的层，
其中所述电荷发生层形成于各个发光层之间，在所述含苯并噁唑衍生物的层之上并与其接触。
4.根据权利要求3的发光元件，其中所述电荷发生层通过溅射法形成。
5.根据权利要求1和3中任何一项的发光元件，其中所述电荷发生层为透明导电膜。
6.利用根据权利要求1和3中任何一项的发光元件的发光器件。
7.一种制造发光元件的方法，包括步骤：
形成第一发光层；
在所述第一发光层上形成含有苯并噁唑衍生物的第一层；
在所述含有苯并噁唑衍生物的层上并与其接触形成电荷发生层；
在所述电荷发生层上形成第二发光层；以及
在所述第二发光层上形成含有苯并噁唑衍生物的第二层。
8.根据权利要求7的制造发光元件的方法，其中所述电荷发生层通过溅射法形成。
9.根据权利要求7的制造发光元件的方法，进一步包括在所述含有苯并噁唑衍生物的第二层上通过溅射法形成电极的步骤。
10.根据权利要求7的制造发光元件的方法，其中所述电荷发生层为透明导电膜。
11.一种发光器件，包括
在一个像素中的第一发光元件和第二发光元件，
其中所述第一和第二发光元件各自包括：
第一发光层和第二发光层，其中所述第一发光层和第二发光层分别包含发射不同颜色光的发光材料；
在所述第一发光层和第二发光层之间的含有苯并噁唑衍生物的层；以及
于所述含有苯并噁唑衍生物的层和第二发光层之间形成的电荷发生层，所述电荷发生层与所述含有苯并噁唑衍生物的层接触；
其中所述第一和第二发光层的堆叠顺序在各个第一和第二发光元件中有所不同。
12.根据权利要求11的发光器件，其中所述第一和第二发光元件各自进一步包括第三发光层。
13.根据权利要求11的发光器件，其中所述发光器件具有控制装置用以独立地控制流到第一和第二发光元件的电流量。
14.根据权利要求11的发光器件，其中所述电荷发生层为透明导电膜。
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