CN100487351C - 管壳式热交换器及利用此交换器生产(甲基)丙烯酸的方法 - Google Patents

管壳式热交换器及利用此交换器生产(甲基)丙烯酸的方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种用于热交换的具有最小可能长度的管壳式热交换器，它能获得壳方流体的均匀分配并基本上消除了强加于壳方的结构限制。此管壳式热交换器配置一个设置了不少于两个隔板的环形导管，所述隔板兼作导入和排放壳方流体的膨胀节并允许将所述壳方流体的流道分隔成导入部分和排放部分，此交换器在所述壳方流体的流道内有不设置热传递管组的部位。这就避免了由于壳方的结构制约而不得不使设备进行不必要的扩大的作法，能使壳方流体形成均匀流动。

Description

管壳式热交换器及利用此交换器生产(甲基)丙烯酸的方法
技术领域
本发明涉及一种管壳式热交换器，更具体地说，涉及用于管壳式反应器的管壳式热交换器，此反应器用于催化气相氧化反应。本发明还涉及一种生产(甲基)丙烯酸的方法，其特征是采用用于催化气相氧化反应器的管壳式热交换器。
背景技术
如丙烯酸和甲基丙烯酸等那样容易聚合的物质是用于生产的有用原料并且是大规模化学工厂大量生产的化学物质。一般来说，(甲基)丙烯酸是通过使如丙烯，丙烷，异丁烯，丙烯醛或2—甲基丙烯醛等原料气在氧化催化剂存在下与一种含分子氧的气体进行催化气相氧化反应来制造的。此催化气相氧化是一种能产生大量热的放热反应。如果任其自行进行，会使催化剂寿命缩短，甚至产生爆炸的危险，并导致产品的收率及选择性的变化。因此，在生产(甲基)丙烯酸时，为确保有大的热交换表面积而使用在其中装有多个反应管的管壳式反应器；从引起催化气相氧化反应的观点来看，反应管被催化剂所填装并向反应管供应原料气；还有，使吸收反应热的热传递介质在此反应器中循环，以便将在此反应器中产生的反应热带走。
就这种催化气相氧化反应中用的管壳式热交换器来说，为了有效地消除因壳方和支承于其上的反应器管方的温度差产生的热膨胀而引起的结构制约，日本专利2749957提出了一种构想：借助一兼用作膨胀节的环形导管导入和排出壳方流体。图9(a)是上述专利在公报中揭示的此管壳式热交换器的纵向剖视图，图9(b)是沿图9(a)中A—A’线剖取的剖视图。用该管壳式热交换器上管板和下管板907分隔开的壳体901有用一环形导管903覆盖着的外周缘。壳方流体经导入喷嘴913导入导入部分配器915，并横向单程通过制作成热传递管的管组919和进行热交换，然后经用作排放器921的分配器、环形导管排放部911及排放喷嘴917排出。环形导管903的上、下部波纹管903a和903b紧密地接近着上、下管板907，隔板905产生流道以便将壳方流体从导入部909导入排放部911。在环形导管903的内部的、壳方流体不导入的部分内安放支承件935来牢固地在形式上支承此环形导管。环形导管903被置于形成在反应部分940之上的冷却部分950内。
但是，与邻近壳体的隔板905的那部分相比，由于无数的热传递管导致壳体的中心部分出现大压力降。为了使壳方流体能流向壳体的中心部分，必须使紧邻该隔板的分配器部分确保大压力降，并使壳方流体循环泵具有大压头。在具有大内径壳体的热交换器中，难以确保流体流动的均匀性变得特别明显，而且近几年来已成为大规模扩大工业生产亦即是扩大设备规模的巨大障碍。为了在所述结构的使用中获得高效、均匀的热传递作用使壳方流体流动均匀分配。除了谈及可通过调整该分配器中的孔数及孔的尺寸外，在任何地方均没有谈到施行这种认识的具体方法。
置于环形导管903内的隔板905用于形成壳方流体的流道，因此要求防止该流体经放置隔板处泄漏。但是，由于配置环形导管的目的就是要吸收壳方和管方两方的热膨胀，因此环形导管本身要膨胀和收缩。在壳方流体经隔板泄漏时会引起传热效率降低。
因此本发明的一个目的是提供一种管壳式热交换器，它能自行适应设备的增大，明显地消除对壳方的结构限制并且确保壳方流体的均匀分配。
本发明的另一个目的是提供一种管壳式热交换器，此管壳式热交换器不会使壳方流体经置于环形导管内的隔板泄漏。
本发明还有的另一个目的是提供一种管壳式热交换器，它能良好地应用于一种管壳式反应器，尤其能很好地用于该反应器要求配置的急冷部分，此部分在生产(甲基)丙烯酸的工艺过程中用作反应部分，它还能保证壳方流体流动分配均匀，并提供一种使用此交换器生产(甲基)丙烯酸的方法。
发明内容
为了实现上述目的，本发明者致力于研究管壳式热交换器及用它来生产(甲基)丙烯酸的方法，从而完成了本发明。
具体地说，上述蕴涵的本发明任务已经通过一环形导管来实现了，此导管兼作壳方流体的导入和排放的膨胀节，而且在此壳方流体流道上还有不设置热传递管组的部位。本发明的任务还通过将本管壳式热交换器装到供生产(甲基)丙烯酸中的催化气相氧化反应用的管壳式反应器中而被完成。
本发明的管壳式热交换器，不在其管方中央部位排设热传递管组，并设置一个至少有两个隔板的环形导管，该导管能兼作导入和排放壳方流体的膨胀节，并能将壳方流体的流道分隔成导入部分和排放部分，因此本热交换器能够排除因壳方的结构限制而必须的扩大部分或设备，并确保壳方流体均匀流动。
热交换器有壳方，沿与壳体轴线垂直的方向上设置的屏蔽板将壳体分隔开，在此交换器用作催化气相氧化反应的反应器时，此反应器就可允许将分隔开的壳方部分用作反应部分和急冷部分，而该急冷部分由赋予本发明特征的管壳式热交换器形成，这样使用本发明是有利的。除了已列举的效果外，此结构还具有防止急冷部分毁于下面要详细介绍的自动氧化现象的效果。
附图说明
图1(a)是示意性侧视图，它展示作为本发明管壳式热交换器的主要构件的热传递部分的一个标准截面，此部分有一处或多处没有热传递管组并且配置有导入和排出壳方流体用的一环形导管，图1(b)是沿图1(a)的A—A’线的横剖面，准确地说是，沿垂直于热传递管轴线方向剖切的横剖面示意图，用来以标准截面形式展示用于壳方流体的一部分流道实施方案方式的一个典型实例，其中允许不形成热传递管组。图1(b)所示管壳式热交换器内部的菱形形状以标准截面表明允许热传递管存在的区域。
图2(c)—(n)表示沿图1(a)的A—A’线的横剖面，准确地说是，垂直于热管轴线方向剖切的横剖面示意图，用来以标准截面表明一处或多处不允许热传递管存在的实施方案方式的多个典型实例。图2(c)—(n)中的该热交换器的内部菱形形状以标准截面表明允许热传递管存在的区域。
图3是展示适合本发明的隔板的纵向剖面，该隔板兼作膨胀节并由四个构件构成。图3(a)是展示一个隔板件301和三个间隙闭合件303、305及307的纵截面，在它们组装之前处于单独分开的状态。图3(b)是沿图3(a)的A—A’线剖切的横剖面，图3(c)是展示该隔板件和间隙闭合件组装后的完整的隔板的纵向剖视图；图3(d)是沿图3(c)的A—A’线剖切的横截面。
图4是展示适合本发明的隔板的纵向剖视图，此隔板兼作膨胀节并由11个构件构成。图4(a)是展示一个隔板件和10个间隙闭合件的纵向剖视图，展示这些件在组装之前处于单独、分开的状态；图4(b)是沿图4(a)的A—A’线剖切的横截面；图4(c)是一个展示该隔板件和间隙闭合件组装后的完整的隔板的纵向剖视图；图4d是沿图4c的A-A’线剖切的横截面。
图5是用来说明在配置在本发明用的所述壳体中的分配器一行孔中“相对喷嘴的部分”和一“邻近隔板的部分”的图。
图6(a)—(d)均是图，它们每个均表示本发明设计的管壳式热交换器内的壳方流体用分配器实施方案的一个变化模式，亦即是简图，其以标准截面表示在该分配器中形成的孔口部分具有允许壳方流体流入和流出的多个孔列的方式，也展示以不同间隔插入相邻孔列之间的多个区域的方式，不同孔列内的孔数是变化的。
图7中展示在测量本说明书中所用一工作实例的管侧温度时实际使用的位置。图7(a)是一横截面图，它用来展示在沿此热交换器壳体半径方向的一截面中测量用的位置①—④；图7(b)是一个横截面图，它用来展示在沿此热交换器壳体轴线方向的一截面中测量用的位置A—C。
图8是一示意横截面图，它以标准截面表示在均由此隔板限定的每个小部分内的四个区域(区域1—4)，及表示在此工作实施例中的管壳式热交换器内的流体入口中心和出口中心，其中用于壳方流体的各单个分配器的孔部在规格上是一样的，并且沿圆周方向相对流体的入口或出口中心横向对称。图8(b)是示意图，它展示图8(a)所示热传递管组。在图8(b)中的该热交换器内部的菱形形状以标准截面表明允许有热传递管存在的区域。
图9是示意图，图中以标准截面展示了在热交换器部分即传统管壳式热交换器主体结构中使用的环形导管，此管道用于导入和导出壳方流体。图9(a)是配置有导入和排出用的环形导管的管壳式反应器的纵截面图，图9(b)是沿图9(a)的A-A’线剖切的截面。图9(b)中的该管壳式热交换器内部的菱形形状以标准截面表明允许热传递管存在的区域。
具体实施方式
根据本发明第一方面的管壳式热交换器配置有一个环形导管，此导管至少配置两个隔板，该隔板兼作导入和排放壳方流体用的膨胀节并且允许将该壳方流体流道分隔成流入部分和流出部分。由于在用于壳方流体的流道内有不放置热传递管组的地方，此热交换器能消除对壳方结构方面的制约并确保该壳方流体流均匀分配。
下文参照附图叙述本管壳式热交换器。图1(a)是管壳式热交换器的纵截面图，在壳方流体用流道内有不放置热传递管组的地方。图1(b)和图2(c)—(n)是沿图1(a)中A—A’线剖切的截面，亦即是垂直于此热传递管轴线方向的示意性剖面，这些标准剖面用来说明在壳方流体用流道内不允许排放热传递管组的部分的实施方式的各个典型实例。图2(c)—(n)中所示管壳式热交换器内部的菱形形状指明了允许有热传递管的范围。
图1(a)—(b)是表明在其管组的中心部分中不放置热传递管的一种管壳式热交换器的图，其为本发明完成的在壳方流体流道内某处不放置热传递管组的一个实例。以上管板和下管板107限定的壳体101具有用环形管道103覆盖的外周缘。壳方流体经过导入喷嘴113并借助分配器115导入，沿热传递管119构成的管组单程流动的时候，与此管组进行热交换，在此之后经过分配器121、环形导管排放部111、及排放喷嘴117排出。在环状导管103中，壳方流体通过一个用来将导入喷嘴113和环形导管导入部109连接起来的连接部分108，从导入喷嘴113导入壳体101。与导入喷嘴113连接的连接部分108通常被设计得有逐步扩大的直径，以便促使在壳体内的壳方流体的流动均匀分布。在壳体内由多个热传递管119形成的管组的中央部位中允许没有热传递管组119的部分存在。将环状导管排放部111设置在壳方流体的出口侧，并以连接部分118来与排放喷嘴117连接。该连接部分118朝排放喷嘴117逐步减缩其直径来进一步促使在壳体内的壳方流体流的均匀分布。此结构与连接部分108相似。
图2(c)—(n)用来表明没有热传递管组的地方。所介绍的这部分并不需要特别限定为在这里介绍的结构，但仅要求其结构方便壳方流体朝此中心流入和/或从此中心流出。具体来说，为了保证该流体流分布均匀，优选在此管组的中央部分不要布放热传递管组，并特别优选在此中央部位和在许多从外周朝此中心引导的直线部位上如图2(c)—(g)所示结构那样不布置管组。当给定的结构在管组中心部位含有不设置热传递管组的区域120时，能够得到以下现象，即，使壳方流体在该壳体体内流过时仅有相当小的压力降，这是因为数个相交于壳体中心部位的热传递管与邻近隔板105的部位之间的压差已被降低的缘故。所以，即使该壳方流体流过壳体的中心时，在邻近置于该环形导管内的隔板的部分内的压力降也能变得相当小，因此用于此壳方流体的循环泵的压头也无需增大。另外，能确保所讨论的均匀性的结构，在使用大内径的壳体的热交换器内，能够获得特别明显的效果，并且能对当前的朝扩大规模即扩大设备规模发展的工业生产工艺的趋势有极大贡献。按照上述方式设置用于连接导入喷嘴和环形导管导入部分的连接部分108及设置用于连接排放喷嘴和环形导管排放部分的连接部分118，能更加有效地进一步促进此壳体内的壳方流体流的均匀分配。
在管方不设置热传递管组部分的总截面积优选占该壳体截面积的0.25—10％，最好为0.5—5％。这里所说的“不设置管组的部分总截面积”是指内接在没有设置热传递管组的连续部位的空白处的假想圆或四边形的总面积，其条件是：管组外周部分不包括在不设置热传递管组的部分中。术语“壳体截面积”是根据壳体内径但除去环形导管后计算的。允许不设置热传递管的部分120可以在多处设置。如果此不设置热传递管组部分的总面积小于该壳体总面积的0.25％，其缺点在于，会使在中心部分处的压力降变大，即使如后边要专门介绍的那样去调整分配器中的孔的数量和大小也难以获得保证壳方流体流的均匀分布。相反，如果此总面积超过10％，这种超出会带来壳体直径加大以便用来放置所需数量的热传递管，从而导致有关运作不经济。此不设置热传递管组的地方也可以是留作空白空间。任选，这一部分可以用作安置能够均匀地调整流体流率的一圆桶的位置。
无需对隔板105的形状特殊限定，但是仅需要它能将环形导管分隔成壳方流体的导入部分和排出部分就行。管壳式热交换器配置一个有不少于两个隔板的环形导管，将该隔板设计成兼作为导入和排放该壳方流体的膨胀节，并且能将壳方流体流道分隔成导入部分和排出部分。在上述热交换器的情况下，至少一个隔板最好由不少于四个的构件构成。由于这种管壳式热交换器依靠导入壳方流体来获得与管组的必须的热交换，而且在该反应器运行和暂停时壳方流体产生大温度差，该环形导管特别需要一种减轻热膨胀的机构，即需要一种用作膨胀节的机构。因此，在该隔板中，由于一块板不能够将其整个表面全部焊接在环形导管的内部，有时候在导入部分内的壳方流体有可能经过隔板与该环形导管之间的间隙由壳体内部进入排放部分。由于此隔板内的这种泄漏导致热传递效率降低，必须将隔板内的流体泄漏量减至最小。因此，本发明已设计了如图3所示那样的一种隔板，它至少由四个构件即隔板301、上间隙闭合件303和下间隙闭合件305及侧间隙闭合件307构成。此结构可以减少泄漏。就这种隔板的结构来说，与在壳方流体的流道内是否有不设置热传递管组的部分存在无关。
本发明的第二方面涉及一种管壳式热交换器，它设置了至少配设两个隔板的一个环形导管，将该隔板设计成能作为导入和排出壳方流体的膨胀节并能将所述流体的流道分隔成导入部分和排出部分，此热交换器至少有一个由不少于四个构件构成的隔板。如图3(a)所示，该环形管道的截面具有一下部、一侧部和一上部。当这些部分热膨胀时，由于允许此膨胀至少沿三个方向进行，所以使此截面尺寸方面有变化。在隔板由少于四个构件构成时，通过此隔板的上、下和侧部中的任何一个或这些构件的任意组合泄漏是不可避免的。如图4所示，此泄漏可通过置于该隔板401对侧的间隙闭合件403、405、和407以及件409来更有效地防止，件409能够闭合在一部分上的上部间隙闭合件403和下部间隙闭合件405以及在所配置的另一部分上的侧部间隙闭合件407之间的间隙。在此情况下其构件的数目为11。如果构件数量超过11，就会直接导致其结构复杂而且实际上不会使防漏效果有实质增加。无需对隔板数量特别加以限制，只要使每个环形导管的隔板数超过两个就可以。在下面会专门讲到的分配器孔口部分的圆心角(.)被设置得小于180°时，可以在不少于四个的位置处安置该隔板。泄漏量可以通过在6-8处安放隔板来减至最小。因此，6-8处的范围表明有明显的优点。当隔板被置于不少于四个的位置上时，不包括导入部分和排放部分的环形导管道优选被设计得有充满壳方流体的能力，具体来说例如设计得有一带状板将此环形导管和壳体的内部分隔开，以便设置排流孔。如果隔板的数量大过8，则超过的数量几乎不会产生防漏效果成比例的增加。
该环形导管配设有导入喷嘴113和排放喷嘴117，每个喷嘴均分别穿过连接部108、118的中间。连接部108及118与该环形导管连接处的截面积优选为该连接部分与导入喷嘴113和排放喷嘴117连接处的截面积的1.1-5.0倍，最好为1.2-4.0倍。如果与环形导管连接处的截面积小于与导入喷嘴连接处的截面积的1.1倍时，缺点是会导致难以获得包括在此环形导管内流动在内的壳方流体流的均匀分布。如果相反前者截面积超过后者截面积的5.0倍，这种超过明显表明对该流体流均匀分布没有适宜增加的作用。无需将该连接部分与环形导管连接处的截面形状限定为圆，而可以从各种多边形、椭圆形及不确定形状中任意选取。此外，连接部分118和108的突出部的宽度“a’”优选为图1(a)所示壳体101与排放喷嘴117之间距离“a”的0.05-0.80，更优选为0.07-0.75倍。优选这一范围的理由是这样可绝对获得壳方流体流的均匀分布。
该分配器拥有多个能穿过壳方流体的孔列从而可在壳体内得到壳方流体流的均匀分配。在需要时，可对该孔的数量和/或大小进行调整。分配器对壳体内周的比可以用“孔列的中心角”来表示，术语“孔列的中心角”是指如图1和8所示出的由参与构成导入部分或排放部分的两个隔板形成的角(θ)。孔列中心角的范围为90-140°，优选为100-130°，并且与此隔板邻近的部分的孔比率对在此孔列中对着该喷嘴的部分的孔比率的比值范围为0.9-0.1，优选范围为0.8-0.2。如果孔列的中心角小于90°，缺点是会使流体流很难朝该隔板外部均匀流动。相反，如果超过140°，这种超出会导致流体难以朝中心部分均匀流动。如果邻近该隔板的部分的孔比率对在此孔列中的喷嘴相对的部分的孔比率的比值超过0.9，这种超过会使该流体难以均匀地朝中心部分流动。相反，如果该比值小于0.1，缺点是会使此隔板的分配器内的压力降更大，因而需要更高的泵送循环壳方流体的压头。在本文中使用的术语“喷嘴相对的部分”及“邻近隔板的部分”如在图5中所示，是指导入喷嘴或排放喷嘴的相对部分，它们由相对该导入喷嘴或排放喷嘴中心沿此环形导管的导入部分或排放部分的圆周方向侧向对称的长度形成，并将此长度对称部分分成四等分，而且在该隔板的导入或排放喷嘴侧形成此环形导管的导入或排放部分。所述“孔比率的比值”可用下面的公式计算：
孔比率的比值＝(在邻近隔板的部分中的孔的面积)/(在与该喷嘴相对的部分中的孔的面积)。
例如，在一个如图6所示将环形导管和壳体的内部隔开的分配器601那样的板件中，孔比率用相邻孔列中心之间的间隔(P)、在每孔列内的孔部603的数量、以及此孔部的孔宽(W)和/或孔长(L)来调整。
各孔列中相邻孔列之间的中心间隔(P)可以是一样的但也可以不一样。P大体上在50-500mm之间，优选在70-450mm之间，最好在90-400mm之间。如果相邻孔列之间的中心间隔(P)小于50mm，那会造成孔部难以制作的缺点，这还与其形状有关。相反，如果中心间隔(P)超过500mm，这会难以使该流体流均匀分配。
在各孔列中的孔部数量可以一样也可以不一样，只要不小于1就行。
在孔部中的孔宽(W)为相邻孔列之间中心间隔(P)的2％-50％，优选为4％-40％，最好为6％-30％。如果孔宽小于中心间隔(P)的2％，就会因加大了无孔部分的面积而难以得到流体流的均匀分配。相反，如果其大于50％，相邻孔列就彼此重叠，这就会有难以得到流体流均匀分配的缺点。
孔部的形状可以从圆形、长方形、橢圆、矩形及其适合的组合中任意选择。孔部的大小可以任选。参看图6，无需使所有孔部的尺寸都一样。
孔的长度(L)是孔宽度(W)的0.2-20倍，优选为0.5-17倍，最好为0.7-15倍。如果孔的长度(L)比孔宽度(W)的0.2倍小或比其20倍大，均会使孔部不能相对导入部分和/或排放部分均匀地分布，由此难以获得基本上均匀的接触。
此外，在壳体内部可配置一个构件来维持壳方流体与热传递管均匀接触。一般说在壳体内周面与热传递管组外周之间有数十毫米的测量间隙。在大多数情况下，与通过该管组的压力降相比，壳方流体趋于经过此间隙流动，由于经过间隙从导入部分通过排放部分的压力降是小的。这一现象在热传递管数量大时，即在该壳体内径大时趋于明显。这一事实意味着：即使环形导管和孔部使导入和/或排放基本上均匀也不再能在此壳体内保持均匀性。因此，当壳体内径大时，上述的间隙可以用如挡板那样的一种构件来修整。对这样的构件其数量和形状无关紧要，只要求它具有这样的功能，即，防止壳方流体经热传递管组外周缘与壳体内周缘之间的间隙流出，其条件是，不妨碍此壳方流体在此壳体内部从导入部分经过全部热传递管流到排放部分的均匀流动。在这里如图1所示，用四块隔板将环形导管分为一个导入部分，一个排放部分及不对导入或排放起任何作用的两个区域，上述的功能可以通过在此壳体内部，即，相应于不对导入或排放起任何作用的区域处至少放置一个挡板来获得。
在本发明的第一和二方面中，同时用作导入和排放壳方流体的膨胀节的环形导管可被用于任何款型管壳式热交换器，只要是将它用来导入和排放壳方流体就行。当用于容纳许多热传递管的壳体部分被如用屏蔽分开成为多个子设计部件如反应部分、冷却部分、及急冷部分时，这种环形导管可结合入反应部分和急冷部分，其条件是，与此设计方案无关。由于环形导管的这种结合导致允许壳方流体垂直地流动，此热交换器可以无需采用沿此交换器长度方向另外设置的挡板，并可以自行减缩为有最小的、热交换用的可能长度的热交换器。当隔板由不少于四个构件构成时，由于避免了环形导管内的壳方流体的泄漏，所以此环形导管有使热交换器更高效的优点。
无需将能在本发明中使用的管壳式热交换器限制为上述的那些实施例。虽然图1表明了使壳方流体从壳体下部向上部流动的向上流动方式，但流动方向可以自各种方向中任意选定，也可以在壳方和管方加以组合。虽然图1展示了一种立式管壳式热交换器，当然本发明也可用于卧式的管壳式热交换器。
对除了参与构成此管壳式热交换器的环形导管结构之外的因素(构件及其单独的结构)来说，本领域迄今已知的那些因素可被广泛使用，不用对之加以特别限制。
此外，本发明的管壳式热交换器可被应用于需要管壳式热交换器的所有应用场合，这完全由于可以获得壳方流体流的均匀分布及基本上消除了对壳方的结构限制，及获得要求用于热交换的可能的最短长度。在有氧化催化剂存在的条件下，通过使原料气体如丙烯、异丁烯、丙烷、丙烯醛或2—甲基丙稀醛与含氧分子的气体进行催化气相氧化反应来生产(甲基)丙烯酸时，催化气相氧化反应产生大量的热。如果让这样大量产生的热自行存在，就会使催化剂的使用寿命缩短、有产生爆炸的危险、及使产品的收率和选择性发生变化。本发明的管壳式热交换器可用作进行催化气相氧化反应並产生大量热的管壳式反应器，其优点在于能够最大程度地有效利用此管壳式热交换器的固有特征。
除了用作上面提到的进行催化气相氧化反应的管壳式反应器外，本发明的管壳式热交换器还可用作供催化气相氧化反应(指下文所列工作实例)用的管壳式反应器的部件。具体地说，在催化气相氧化反应用的这种管壳式反应器中，它有用屏蔽隔成反应部分和急冷部分的壳体内部，所述急冷部分可以配置本发明的管壳式热交换器的热交换机构或装置结构。
下面介绍本发明的生产(甲基)丙烯酸的方法，其特征在于在用于催化气相氧化反应的管壳式反应器中使用本发明第一或第二方面提供的管壳式热交换器。最好，此方法的特桌在于在进行催化气相氧化反应的反应器中利用本发明的上述管壳式热交换器。此生产方法可使用两个或更多个那样的反应器。更具体地说，在氧化催化剂存在下，使诸如丙烯、丙烷、异丁烯或2—甲基丙烯醛一类的原科进行催化气相氧化反应来生产(甲基)丙稀酸的方法的特征是，在进行催化气相氧化反应工艺中，在产生大量热的催化气相氧化反应阶段的管壳式反应器的反应部分和/或急冷部分中，使用本发明的管壳式热交换器。
下文将通过将利用含异丁烯气体的催化气相氧化反应的两步骤反应生产甲基丙烯酸工艺的第一步反应作为工作实例，具体介绍本发明的生产甲基丙烯酸方法的优选模式，在此方法中利用本发明的管壳式热交换器作为催化气相氧化反应反应器。
作为在用于本发明生产方法的催化气相氧化反应阶段的管壳式反应器，它可以具有用屏蔽分隔成反应部分和急冷部分的壳体内部；在壳方流体以向上流动的方式被利用时，相当于反应部分的反应管的下部分可以被用于催化气相氧化反应的催化剂填装；相当于急冷部分的反应管上部可以留作空管。无需将管壳式反应器的应用具体地限制为这一种模式。此管方的流体可以用向下流动方式来使用。在这种情况下，由反应管下部分形成的急冷部分可以被一种不会对这有关反应起作用的填料填装起来。无需对急冷部分的应用特别限定为这一种方式。
通过根据本发明生产方法的两步催化气相氧化反应工艺的第一步反应，从含异丁烯的气体生产含2-甲基丙烯醛气体是用下述反应器来进实现的，它是一种管壳式热交换器，其壳体内部用屏蔽分隔成反应部分和急冷部分，含异丁烯的气体被导入填装着用于第一阶段催化气相氧化反应的催化剂的反应管的下部，使该气体在反应管下部(反应部分)内进行催化气相氧化反应，由此而产生含2-甲基丙烯醛气体，并在反应器的连续的上部(急冷部分)使该气体冷却。而要急冷的原因是，因为2-甲基丙烯醛有容易自氧化的性质，当在反应器和/或其管道中经受第一步骤的反应温度时，可能出现的不仅是收率下降，而且还能导致爆炸性燃烧反应。在此时，在急冷部分中通过将本发明第一方面的管壳式热交换器用作管壳式反应器，由此而通过整个反应管的所述壳方流体大体上均匀並使该流体大体上沿与反应管轴线垂直的方向流动，热交换能被有效地进行，因此含2-甲基丙烯醛的温度在十分短暫的一段时间内被降至规定值。通过将本发明第二方面的管壳式热交换器作为管壳式反应器，由于其隔板至少有四个构件构成，即使在隔板由于温度变化而产生热收缩时也能防止壳方流体经此隔板漏泄，而且在防止壳方流体泄漏的同时也能够减少应力。当然，本发明的管壳式反应器可以用作第一步骤的反应和/或第二步骤的反应器及急冷部分。
在本发明通过异丁烯、叔丁醇、或甲基-叔丁基醚的催化气相氧化两步骤反应生产甲基丙烯酸中，在反应器中的反应管用催化剂填装时，例如，在用含异丁烯气体原料的气相氧化反应生产2-甲基丙烯醛中通常用作第一步骤催化剂的氧化催化剂可以被使用。由于相同的特征，第二步骤中的催化剂无须特别加以限制，而且可以采用通常在通过主要是含2-甲基丙烯醛的反应气体的气相氧化来生产甲基丙烯酸中使用的氧化催化剂，所述反应气体是在两步骤催化气相氧化反应工艺方法的第一步骤中获得的。
作为第一步骤催化剂的具体实例，其组份可用通式Moa-Wb-Bic-Fed-Ae-Bf-Cg-Dh-Ox来表示，其中Mo、W及Bi分别代表鉬、钨和铋，Fe是铁，A代表镍和/或钴，B代表从下列元素中选出的至少一种：碱金属、碱土金属及铊，C代表从下列元素中选出的至少一种：磷、碲、锑、锡、铈、铅、铌、锰及锌，D是从下列元素组中选出的至少一种：硅、铝、钛、及锆，O是指氧，a、b、c、d、e、f、g、h及x分别代表Mo，W，Bi，Fe，A，B，C，D及O的原子数目，在a被固定为12时，数目范围b＝0-10，c＝0.1-10，d＝0.1-20，e＝2-20，f＝0.001-10，g＝0-4，h＝0-30是令人滿意的，x是由单个元素的氧化状态固定的数值。这种催化剂可被优选使用。
无需对第二步骤催化剂进行特别限制，但是仅要求它由一种或多种含鉬和磷的氧化物作为其主要组份。磷钼酸类的杂多酸或其金属盐是优选的。用通式Moa-Pb-Ac-Bd-Ce-Df-Ox代表的组份可以优选用作具体实例(其中Mo和P分别是鉬和磷，A是从下列元素中选出的至少一种元素：砷、銻、鍺、鉍、鋯、及硒，B是从下列元素中选出的至少一种元素：铜、铁、铬、镍、锰、钴、锡、银、锌、钯、铑、及碲，C是从下列元素中选出的至少一种元素：钒、钨及铌，D是下列元素中选出的至少一种：碱金属、碱土金属及铊，O是指氧，a、b、c、d、e、f、及x分别代表Mo，P，A，B，C，D及O的原子数目，在a被固定为12时，数目范围b＝0.5-4，c＝0-5，d＝0-3，e＝0-4，f＝0.01-4是令人滿意的，x是由单个元素的氧化状态固定的数值)。
此外，在使丙烯通过催化气相氧化两步骤反应生产丙烯酸时，本发明允许采用通常在用含丙烯原料气体气相氧化反应生产丙烯醛中使用的氧化催化剂作为充填反应器反应管的催化剂。作为不需要进行特别限制的第二步骤催化剂，是在催化气相氧化两步骤工艺中前一步骤得到的、主要含丙烯醛的反应气体经过气相氧化生产丙烯酸中通常使用的氧化催化剂。
作为第一步骤催化剂的具体实例，其组份可用通式Moa-Bib-Fec-Ad-Be-Cf-Dg-Ox来表示(其中的Mo.Bi及Fe分别代表鉬、鉍及铁，A代表从下列元素中选出的至少一种：镍和鈷，B代表从下列元素中选出的至少一种：碱金属和铊，C代表从下列元素中选出的至少一种：磷、鈮、錳、铈、碲、钨、銻及铅，D代表从下列元素中选出的至少一种：硅、铝、鋯及鈦，O代表氧，a、b、c、d、e、f、g及x分别表示Mo、Bi、Fe、A、B、C、D、及O的原子数目，在a被固定为12时，数目范围b＝0.1-10，c＝0.1-10，d＝2-20，e＝0.001-5，f＝0-5，g＝0-30是令人满意的，假定x为单个元素的氧化状态固定的数值)，可以列出这些，但不排它。
作为第二步骤催化剂的催化剂具体实例，其组份可用下列的通式Moa-Vb-Wc-Cud-Ae-Bf-Cg-Ox来表示(其中Mo代表钼，V代表釩，W代表钨，Cu代表铜，A代表从下列元素中选出的至少一种：銻、鉍、锡、铌、钴、铁、镍和铬，B代表从下列元素中选出的至少一种：碱金属、碱土金属及铊，C代表从下列元素中选出的至少一种：硅、铝、锆及铈，O代表氧；a、b、c、d、e、f、g及x分别表示Mo、V、W、Cu、A、B、C、及O的原子数目，在a被固定为12时，数目范围b＝2-14，c＝0-12，d＝0.1-5，e＝0-5，f＝0-5，g＝0-20是令人滿意的，及x为由单个元素的氧化状态固定的数值)，可以列出这些，但其它的也可以使用。
无需对催化剂的形状特别加以限制。它可以是球状、柱状或圆柱形。例如，催化剂可用如受压成型(carring molding)、挤出成型、及压片成型(tabletting moulding)那样的工艺来成形。此外，通过将催化物质沉积于难熔载体上获得的催化剂是有用的。
丙烯或异丁烯与氧分子的催化气相氧化反应也可以在本领域公知方法所用的条件下进行。在用丙烯的情况下，例如，其在原料气体中的体积浓度范围为3-15％，分子氧与丙烯的比率范围为1-3，原料气体的其余部分包括氮气、水蒸汽、碳的氧化物、及丙烷等。
可以将空气有利地作为供应氧分子的来源。也可以根据要求使用富氧空气和纯氧。可以用单通道或循环的方法来供应氧分子。
在介绍的上述实施方案模式中，优选反应部分中的反应温度范围为250-450℃，反应压力范围在正常压与5个大气压之间，空速的范围为500-3000hr-1(STP)。
在异丁烯催化气相氧化反应中，在原料气体中异丁烯的体积浓度范围为1-10％，分子氧对异丁烯的体积浓度范围为3-20％，蒸气的体积浓度范围为0-60％，原料气体的其余部分为氮气、水蒸汽、碳的氧化物等。虽然空气可以有利地作为供应氧分子的来源，也可以根据要求使用富氧空气和纯氧。
在上面介绍的实施方案模式中，优选反应部分中的反应温度范围为250-450℃，反应压力范围在正常压与5个大气压之间，空速的范围为300-5000hr-1(STP)。
上面的实例已经介绍了通过利用催化气相氧化反应器生产甲基丙烯酸的方法，本发明结构的基本要素为在反应器中用屏蔽分隔开而形成的急冷部分。当然分隔形成的反应部分也可以成为本发明结构的基本实质精神。例如：通过用屏蔽将反应部分分成数段并改变相邻段之间的壳方流体的温度使反应收率提高。在这种情况下，虽然在不同段中的壳方流体流动的方向可任意选择，但是为了最大减少流体通过屏蔽泄漏，优选将导入流体的位置在各段中应是一样的。
在反应部分中的原料气体和壳方流体在上述的沿垂直方向流动的地方可以形成平行流动或反向流动。在这种情况下，壳方流体可向下或向上流动。当盘环式挡板被用在壳方时，为了最大减少相邻腔之间的壳方流体泄漏，优选将挡板被设定得使该反应部的壳方流体出口部可以在急冷部和反应部之间形成连接部即屏蔽部。通过使壳方流体在反应部中以向上流动方式前进可有利于安装设备。当盘环式挡板被用在反应部分中并将本发明的结构用在急冷部分中时，就优选在下部形成反应部分在上部则形成急冷部分的结构。
通过使用如上所述构成的管壳式反应器，本发明的生产方法就能够在公知的反应系统中以公知的催化剂从苯或丁烷作原料气体生产顺丁烯二酸酐，或能够在公知的反应系统中以公知的催化剂从二甲苯和/或萘作原料气体生产邻苯二甲酸酐。
在本发明的这生产方法中，本领域公知的任何流体均可在反应部分和急冷部分两者的任何一个中作为在如上所述构成的管壳式反应器中循环的壳方流体。熔融的盐、硝石及苯基醚型热传递介质即如道氏热载体那样的有机热传递介质是可以利用的实例。
实施例
下面，结合工作实施例具体介绍本发明。在这里引用的所有工作实施例和比较实施例中，一个隔板为如图3所示那样由四个构件组成。
实施例1
将热交换器做成催化气相氧化反应器的壳方，反应器被屏蔽分成一个反应部分和一个急冷部分。在此热交换器中，空气在其管方通过，熔融的盐则在壳方中通过。对急冷部分反应管内部的温度进行测量。对此急冷部分内的热交换器的规格及流体的状况说明如下。
管方
热传递管的外直径                  29.6mm
可提供的热传递管长度              650mm
热传递管的数量                    7500
空气流率                          200Nm3/min
空气急冷部分入口温度              300℃
壳方
熔融盐的流率                      200m3/h
急冷部分内熔融盐入口温度          280℃
壳体内径                          3600mm
不设置热传递管组的中央部分的直径(“直径”意指该空处的内接圆柱的直径，测量直径为300mm的、并有沿壳体轴向方向的长度的圆柱置于该壳体中央部分。)360mm
沿从外周面朝该中心的方向的、不设置热传递管组的长条形区域的宽度和数量(“宽度”意指相应于内接不设置热传递管组的长条形区域的矩形的宽度。形成管组的角度每个定为120°，该长条形区域是空的)
                                               15mm，3列
不设置热传递管组的部位总面积相对于该壳体截面积的百分比1.7％
在壳体内的挡板                                 无
环形导管的高度(沿热传递管的轴向长度)(此环形导管设置在壳体沿轴向的中心部位，相对于提供的热传递管长度而言。)      400mm
环形导管的宽度(壳体径向的长度)                 100mm
环形导管的中心角(：参看图8)                    120°
在壳方的导入喷嘴和排放喷嘴间的连接部分(其入口和出口有相同的规格)
喷嘴直径                                          250mm
邻接环形导管的连接部分的高度(管的轴向的长度)      300mm
邻接环形导管的连接部分的宽度(壳体圆周方向的长度)  400mm
连接部凸起的宽度(壳体径向的长度)                  100mm
孔口部分(出口和入口有相同规格，而且在圆周方向、以流体的入口或出口作为中心侧向对称，並被分成四个区域，参看图8)
各区域共同的
  管的轴向长度                 550mm
  孔口形状                     圆形
  孔的直径                     25mm
区域1(流体的入口和出口部分)
  孔列之间的中心间隔           60mm
  孔数/孔列                    10
  孔列数                       6
区域2
  孔列之间的中心间隔           70mm
  孔数/孔列                    8
  孔列数                       8
区域3
  孔列之间的中心间隔           80mm
  孔数/孔列                    6
  孔列数                       4
区域4
  孔列之间的中心间隔           100mm
  孔数/孔列                    4
  孔列数                       6
在急泠部分出口处的空气温度为288℃。此管方温度测量结果和借助于模拟与实施例1有同样条件和规格的热交换器的检验结果均展示于下面的表1。所示数据为具有很高精度的测量值。通过如下面所示的在急冷部分中更改流体的条件和热交换器规格实行摸拟的结果展示于表2。
实施例2
相对实施例1的改变处记录下：
管方
热传递管数                     21000
空气流率                       550Nm3/min
壳方
  熔融盐流率                   500mm3/h
  壳体内径                     6000mm
不设置热传递管组的中央部位的直径(直径测量值为550mm的内圆柱，其有管的轴向长度，置于中央部分。)  600mm
不设置热传递管组部位的总面积相对于该壳体截面积的百分率1.4％
环形导管的宽度(壳体径向的长度)                      300mm
壳方的导入喷嘴和排放喷嘴之间的连接部分(入口和出口有相同的规格)
循环管的直径                                        350mm
邻接环形导管的连接部分的高度(管的轴向长度)          350mm
邻接环形导管的连接部分的宽度(壳体圆周方向的长度)    500mm
连接部凸起的宽度(壳体径向的长度)                    100mm
孔口部分
区域1
  孔的列数                         10
区域2
  孔的列数                         12
区域3
  孔的列数                         8
区域4
  孔的列数                         10
实施例3
相对实施例2的改变之处记录如下：
在壳方的导入喷嘴和排放喷嘴之间的连接部分(出口和入口有相同的规格)
邻接环形导管的连接部分的高度(管轴向的长度)         350mm
邻接环形导管的连接部分的宽度(壳体圆周方向的长度)        350mm
实施例4
相对实施例2的改变之处记录如下：
壳方
  环形导管的中心角(θ)                  90°
  孔口部分
区域1
  孔的列数                             8
区域2
  孔的列数                             10
区域3
  孔的列数                             5
区域4
  孔的列数                             7
实施例5
相对于实施例2的改变处记录如下：
壳方
  环形导管的中心角(θ)                  140°
  孔口部分
区域1
  孔的列数                             12
区域2
  孔的列数                             14
区域3
  孔的列数                             9
区域4
  孔的列数                             12
实施例6
相对于实施例2的改变处记录如下：
  孔口部分
区域1
  孔列之间的中心间隔            69mm
  孔数/孔列                     7
  孔的列数                      12
区域2
  孔列之间的中心间隔            69mm
  孔数/孔列                     7
  孔的列数                      11
区域3
  孔列之间的中心间隔            69mm
  孔数/列数                     7
  孔的列数                      11
区域4
  孔列之间的中心间隔            69mm
  孔数/孔列                     7
  孔的列数                      11
比较实施例1
相对实施例1的改变处记录如下：
壳方
  没有设置热传递管组的中央部位的直径       不适用
  在从外周缘部朝中心的方向的、没有设置热传递管组的长条形部分的宽度                                         不适用
  在从外周缘部朝中心的方向的、不设置热传递管组的长条形部分的数量                                           不适用
不设置热传递管组的部位的总截面积相对于壳体横截面积的百分率0％
比较实施例2
相对实施例2的改变之处记录如下：
  没有设置热传递管组的中央部位的直径       不适用
  在从外周缘部朝中心的方向的、没有设置热传递管组的长条形部分的宽度                                         不适用
  在从外周缘部朝中心的方向的、没有设置热传递管组的长条部分的数量                                           不适用
不设置热传递管组部位的总面积是壳体横截面积的百分率0％
在表1和2中指出的测量位置①-④代表图7(a)中所示热交换器壳体径向的截面图上的①-④，这两表中的A、B及C代表图7(b)所示热交换器的管的轴向的截面图中的A-C的相交线的位置。
表1  测量/计算的管方温度(℃)
 
测量位置 在实施例1中的测量值 在实施例1中的计算值
①-A 291 293
①-B 287 287
①-C 287 287
②-A 293 292
②-B 290 289
②-C 289 287
③-A 293 292
③-B 289 290
③-C 287 289
④-A 293 294
④-B 290 289
④-C 288 288
出口处温度 288 288
表2
计算的管方温度(℃)
Figure C02146988D00231

Claims (2)

1、一种配设一个环形导管的管壳式热交换器，该环形导管设置不少于两个的隔板，其中所述隔板兼用作导入和排放壳方流体的膨胀节并能将用于所述壳方流体的流道分隔成导入部分和排放部分，至少一个所述隔板包括不少于四个的构件，此交换器在所述壳方流体的流道内包括不具有热传递管组的部位，其中在流道内不具有热传递管组的部分的总截面积占壳体截面积的0.25—10％，其中所述环形导管具有下列特征中的至少一项：
(i)所述环形导管配置有用于所述壳方流体的一个导入喷嘴和一个排放喷嘴，连接部(108，118)与该环形导管连接处的截面积为该连接部与导入喷嘴和排放喷嘴连接处的截面积的1.1-5.0倍；
(ii)配置于壳体内的分配器具有多列用于使壳方流体通过的孔，所述孔列的中心角在90—140°之间，在相邻该隔板处的这部分的孔比率与相对该喷嘴的所述孔列部分的孔比率之比值在0.9-0.1之间。
2、一种生产(甲基)丙烯酸的方法，其特征在于，使用如权利要求1所述的管壳式热交换器作为催化气相氧化的管壳式反应器。
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