CN100374185C - 一种空气中低浓度有机污染物的净化方法及其净化装置 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种空气中低浓度有机污染物的净化方法，包括如下步骤和工艺条件：将含有低浓度有机物的空气按0.15～1.5m3/h的流速循环通过光催化剂流动床1～4小时，在气流的作用下，负载型光催化剂处于“沸腾”状态；同时向流动床开启紫外光照射，空气中的有机污染物吸附在催化剂表面进行光催化反应，随着空气不断循环，光催化反应连续循环进行，将有机污染物降解消除。本发明还提供了一种空气中低浓度有机污染物的净化装置。该净化方法处理效率高，实施简单便捷；该净化装置中光、催化剂、反应物能充分接触，大大提高了光量子效率，使气相有机物的光催化降解具有较高的效率，并且更容易进行光催化剂的装卸操作。
Description
技术领域
本发明涉及空气净化技术领域，具体是指一种空气中低浓度有机污染物的净化方法及其净化装置。
背景技术
随着人类生产活动范围的日益扩大，导致出现了越来越严重的环境污染。特别是挥发性有机化合物对环境的污染非常严重，已经广泛地存在于水体、土壤和空气中。这些挥发性有机化合物大多数对人体有毒，通过光化学反应还可以破坏大气臭氧层，对大气环境和人体健康产生严重的负面影响。其中，羰基化合物是一类主要的挥发性有机污染物，甲醛、乙醛等低分子量羰基化合物是室内的主要污染物，对人体毒害非常大，并且被认为具有致癌作用。
目前，人们正在研究通过光催化降解净化空气中的有机污染物。但是在低浓度挥发性有机化合物的气固相光催化降解中，由于气相中有机化合物浓度通常较低，因而降解反应物与光催化剂接触机会较小，导致光催化降解的效率低下，当气相中有机化合物浓度低到一定程度时甚至不能有效降解，因而使得低浓度有机污染物的完全净化需要很长的反应时间。因此，要真正实现典型室内污染浓度水平的有毒挥发性有机化合物的有效光催化降解，必须保证降解的有机污染物与光催化剂具有充分的接触。为此，目前已有研究第一步通过吸附剂先吸附浓缩低浓度气相有机化合物，然后第二步再通过解吸，第三步在高浓度下光催化降解有机污染物，以达到降解消除空气中低浓度的有毒有机化合物，然而这种技术操作烦琐复杂，组合工艺的成本相对也很大，因此不适合实际应用。此外，对于气-固相光催化反应来说，有效的光催化反应空间应当同时存在光、反应底物和光催化剂。也就是说光在整个反应器中的分布越均匀越好，因为未被光辐照的催化剂是无效的，而当局部光催化剂被过度辐照时，也仅是有少部分光能最终引发光催化反应，而大部分光能则以热辐射等形式损耗掉，从而导致光量子效率很低。
发明内容
本发明的目的就是为了解决上述现有技术中存在的不足之处，提供一种空气中低浓度有机污染物的净化方法及其净化装置。该净化方法处理效率高，实施简单便捷；该净化装置中光、催化剂、反应物能充分接触，大大提高了光量子效率，使气相有机物的光催化降解具有较高的效率，并且更容易进行光催化剂的再生装卸操作。
本发明的目的通过如下技术方案实现：所述一种空气中低浓度有机污染物的净化方法包括如下步骤和工艺条件：将含有低浓度有机物的空气按0.15～1.5m3/h的流速循环通过光催化剂流动床1～4小时，在气流的作用下，负载型光催化剂处于“沸腾”状态；同时向流动床开启紫外光照射，空气中的有机污染物吸附在催化剂表面进行光催化反应，随着空气不断循环，光催化反应连续循环进行，从而将有机污染物降解消除。
为了更好地实现本发明，所述空气中的有机物含量为60～600ppb；所述有机物包括羰基化合物，所述羰基化合物包括甲醛、乙醛、丙醛或丙酮中的一种或一种以上混合物；所述空气湿度范围为4～13.5mg/m3，氧气浓度范围为5～80％；所述负载型光催化剂包括TiO2/SiO2负载型光催化剂或TiO2/粘土/SiO2复合负载型光催化剂；所述光催化剂比表面积大小为300～800m2/g，负载量为2～15％；所述紫外光照射主波长为365纳米。
所述TiO2/SiO2负载型光催化剂通过下述方法制备而成：
第一步将钛酸丁酯滴加到剧烈搅拌的醋酸溶液中，得到钛酸丁酯∶醋酸∶水按摩尔比计为1∶5～20∶30～50的白色浆状物，继续搅拌得到透明溶胶，将此溶胶继续搅拌2～4小时后，得到半透明凝胶溶液；
第二步将硅胶在上述半透明凝胶溶液中进行2～10次浸渍包膜，每次浸渍包膜后，将硅胶在70～90℃下烘干1～2小时，得到光催化剂前驱体，所述硅胶与TiO2的质量比为85～98∶2～15；
第三步将光催化剂前驱体于300～650℃下煅烧2～8小时，即得所述TiO2/SiO2负载型光催化剂。
所述TiO2/粘土/SiO2复合负载型光催化剂通过下述方法制备而成：
第一步将钛酸丁酯滴加到剧烈搅拌的醋酸溶液中，得到钛酸丁酯∶醋酸∶水按摩尔比计为1∶5～20∶30～50的白色浆状物，搅拌2～4小时后，在剧烈搅拌的条件下将事先充分溶涨12～36小时后的0.1～20％的粘土(200目蒙脱石)悬浮溶液加入，继续搅拌得到混合溶胶，将此溶胶继续搅拌2～4小时后，得到混合凝胶溶液；
第二步将硅胶在上述混合凝胶溶液中进行2～10次浸渍包膜，每次浸渍包膜后，将硅胶在70～90℃下烘干1～2小时，得到光催化剂前驱体，所述硅胶与TiO2/粘土的质量比为85～98∶2～15；
第三步将光催化剂前驱体于300～650℃下煅烧2～8小时，即得所述TiO2/粘土/SiO2复合负载型光催化剂。
TiO2由于既有较高的光催化活性，又具有抗光腐蚀，而且便宜、易得，在酸碱条件下稳定难溶以及无毒等突出的优点而被广泛研究。但目前国内广泛使用的TiO2纳米粉光催化剂(如商业P25TiO2)存在一些不足，例如，在使用过程中，存在易聚集以及难以分离和回收等，这些问题都限制了TiO2的应用发展。此外，由于空气中有机污染物浓度一般很低，直接使用TiO2纳米粉时催化效率也较低。本发明选择合适的具有吸附性能的载体硅胶将这些较低浓度的污染物富集，为光催化剂提供一个较高浓度的催化环境，因而有利于提高空气中低浓度有机污染物的催化效率。上述制备方法中，采用硅胶作载体是因为紫外光能够穿透过硅胶而不影响紫外光的穿透性，并且多孔硅胶具有较大的比表面积和较强的吸附性能，选取合适的粒径固载化后在流动床反应器中具有较好的流动性。而且在制备溶胶凝胶时用醋酸来代替常用的HCl或HNO3具有一定的优点。在醋酸介质中，钛酸丁酯水解速度慢，条件容易控制，在体系中生成了多聚物，如Ti(OH)x(OAC)y、Ti(OC4H9)x(OAC)y、TinO2n-(x+y)/2(OH)x(OC4H9)y等，可以形成稳定均质的凝胶。
在气固相光催降解反应中，反应气体的流速对光催化降解反应有重要的影响。实验发现，甲醛和乙醛受流速的影响相类似，而丙醛和丙酮受流速的影响相类似，在0.15～1.5m3/h范围内降解去除率较好，但当流速超出上述范围时，四种化合物的降解去除率都显著降低。
根据异相光催化原理，水分的存在对光催化反应也有重要影响。实验发现，在4～13.5mg/m3范围内，反应物的降解去除率较为稳定；超出这一范围，则由于水分子代替反应物分子占据催化剂的表面活性点，导致光催化降解效率降低。
根据异相光催化原理，氧气作为一种反应物和光生电子捕获剂，在异相光催化反应中必不可少，对光催化反应具有重要的影响。实验发现，氧气含量为零时，四种羰基化合物的光催化降解效率很低，当氧气含量达5％时，光催化降解效率大大提高，但当氧气浓度超过80％时，光催化降解效率几乎不受氧气浓度影响。
所述一种空气中有机物的净化装置是一种连续循环流动床光催化反应器，采用三层柱状反应器，最内层是石英U型管，所述石英U型管内同轴放置光源紫外灯，外层和中层之间设置有冷却水夹套，所述石英U型管与中层之间为光催化剂流动床层，所述反应器的底部开有气体入口，顶端开有气体出口，反应器的下部有冷却水入口，反应器的上部有冷却水出口，在所述光催化剂流动床层的下部固定有多孔砂芯，其上支撑有负载型光催化剂，在光催化剂流动床层的上部固定有玻璃纤维层。
所述U型管采用石英玻璃管，外层和中层采用普通硬质玻璃。
本发明与现有技术相比，具有以下优点和有益效果：
1、在本发明的净化装置中，光、催化剂、反应物能够充分接触，大大提高了光量子效率，使低浓度气相有机物的光催化降解具有较高的效率；并且连续循环流动床反应器更容易进行光催化剂的装卸操作，使催化剂再生过程更为方便。
2、本发明的净化方法和净化装置能够将空气中的多种低浓度有机污染物同时降解为无毒化合物。
3、本发明将高活性纳米TiO2或者纳米TiO2/clay和高吸附性载体硅胶SiO2有机结合，制备出高活性、高吸附性的光催化剂，在光催化降解过程中使低浓度的有机化合物一边原位吸附富集一边原位光催化降解，使得吸附富集有机污染物的光催化剂可以不断原位再生，因此不但简化了操作，而且大大提高了光催化使用寿命和光催化降解的效率。
附图说明
图1为本发明一种空气中有机物的净化装置的结构示意图；
图2为TiO2纳米粉体的X-射线衍射分析图谱；
图3为硅胶和纳米TiO2/硅胶催化剂的电镜照片；
图4为混合羰基化合物的浓度与光照时间的关系图。
具体实施方式
下面结合实施例及附图对本发明作进一步详细的描述，但本发明的实施方式不限于此。
实施例1
如图1所示，本发明所述一种空气中低浓度有机污染物的净化装置是一种连续循环流动床光催化反应器，采用一个三层柱状玻璃反应器，最内层是U型石英玻璃管1，外层和中层是普通硬质玻璃，在U型石英玻璃管1内同轴放置光源紫外灯7，外层和中层之间的夹层为冷却水夹套4，U型石英玻璃管1与中层之间的空间为光催化剂流动床层5，反应器的底部有反应气入口8，顶端有反应气出口2，反应器的下部有冷却水入口6，反应器的上部有冷却水出口10，在光催化剂流动床层5的下部固定了一个多孔砂芯9，支撑负载型光催化剂，在光催化剂流动床层5的上部固定了一层玻璃纤维层3，以防止负载型光催化剂随气流流出，反应空气循环地通过光催化剂流动床多次进行接触光催化反应。负载型光催化剂可以采用TiO2/SiO2负载型光催化剂或TiO2/粘土/SiO2复合负载型光催化剂。
实施例2
TiO2/SiO2复合负载型光催化剂通过下述方法制备而成：
第一步将钛酸丁酯滴加到剧烈搅拌的醋酸溶液中，得到钛酸丁酯∶醋酸∶水按摩尔比计为1∶5∶30的白色浆状物，继续搅拌得到透明溶胶，将此溶胶继续搅拌2小时后，得到半透明凝胶溶液；
第二步将一定量的硅胶(经过稀硝酸处理和双蒸水洗涤，并在120℃下进行了2小时干燥)加入上述半透明凝胶溶液中进行2次浸渍包膜，每次浸渍包膜后，将硅胶在70℃下烘干2小时，得到光催化剂前驱体；
第三步将光催化剂前驱体于450℃下煅烧4小时，即得所述TiO2/SiO2负载型光催化剂(催化剂的负载量为15％，则相应的负载体硅胶为85％)。
实施例3
TiO2/SiO2复合负载型光催化剂通过下述方法制备而成：
第一步将钛酸丁酯滴加到剧烈搅拌的醋酸溶液中，得到钛酸丁酯∶醋酸∶水按摩尔比计为1∶10∶40的白色浆状物，继续搅拌得到透明溶胶，将此溶胶继续搅拌3小时后，得到半透明凝胶溶液；
第二步将一定量的硅胶(经过稀硝酸处理和双蒸水洗涤，并在120℃下进行了2小时干燥)加入上述半透明凝胶溶液中进行5次浸渍包膜，每次浸渍包膜后，将硅胶在80℃下烘干1.5小时，得到光催化剂前驱体；
第三步将光催化剂前驱体于300℃下煅烧8小时，即得所述TiO2/SiO2负载型光催化剂(催化剂的负载量为10％，则相应的负载体硅胶为90％)。
实施例4
TiO2/SiO2复合负载型光催化剂通过下述方法制备而成：
第一步将钛酸丁酯滴加到剧烈搅拌的醋酸溶液中，得到钛酸丁酯∶醋酸∶水按摩尔比计为1∶20∶50的白色浆状物，继续搅拌得到透明溶胶，将此溶胶继续搅拌4小时后，得到半透明凝胶溶液；
第二步将一定量的硅胶(经过稀硝酸处理和双蒸水洗涤，并在120℃下进行了2小时干燥)加入上述半透明凝胶溶液中进行10次浸渍包膜，每次浸渍包膜后，将硅胶在90℃下烘干1小时，得到光催化剂前驱体；
第三步将光催化剂前驱体于650℃下煅烧2小时，即得所述TiO2/SiO2负载型光催化剂(催化剂的负载量为2％，则相应的负载体硅胶为98％)。
如图2所示，对本发明制备的TiO2纳米粉末进行X-射线衍射分析。本发明制备的TiO2属于锐钛矿型，根据Scherrer公式计算得到TiO2的平均粒径为15.1nm。如图3所示，为了解硅胶的表面形态和纳米TiO2/硅胶的表面负载状态，利用扫描电子显微镜对硅胶的表面以及纳米TiO2/硅胶催化剂反应前后的表面进行了观察。硅胶的表面是粗糙不平的(图3a)，但包膜负载后，TiO2纳米粒子均匀地包覆在硅胶的表面，并且硅胶的表面被TiO2纳米粒子完全覆盖，几乎没有团聚现象，表面TiO2纳米粒子的平均颗粒尺寸为10nm左右(图3b)。作为对比，对在相同制备条件和煅烧条件下制备的TiO2纳米粉末也进行了扫描电子显微镜观察，发现有部分团聚，并且颗粒尺寸比负载时稍大，在17nm左右(图3d)，这与扫描电镜的结果基本一致。上述结果说明以硅胶为载体，通过负载处理，抑制了晶体生长，减少了纳米粒子的团聚，得到均匀分布、小颗粒的纳米TiO2膜。反应前TiO2/硅胶催化剂和光催化反应48小时后TiO2/硅胶催化剂(图3c)的表面形态几乎没有什么变化。
以N2为吸附气体采用BET法测定了硅胶、TiO2纳米粉末和纳米TiO2/硅胶光催化剂(TiO2负载量为4.7％)的比表面积，测定结果为：硅胶、TiO2纳米粉末、反应前纳米TiO2/硅胶光催化剂以及光催化反应48小时后TiO2/硅胶催化剂的比表面积分别为389m2/g、82m2/g、353m2/g和343m2/g。结果说明，硅胶通过负载包膜后，比表面积稍稍降低了一点，可能是因为硅胶上的部分纳米微孔被纳米TiO2阻塞或覆盖。另外，在本发明制得的负载型光催化剂同样具有较大的比表面积，并且反应前后变化不大，负载型光催化剂的比表面积比TiO2纳米粉末大得多，所以负载型催化剂都具有很好的吸附性能。
实施例5
TiO2/粘土/SiO2复合负载型光催化剂通过下述方法制备而成：
第一步将钛酸丁酯滴加到剧烈搅拌的醋酸溶液中，得到钛酸丁酯∶醋酸∶水按摩尔比计为1∶15∶40的白色浆状物，搅拌3小时后，在剧烈搅拌的条件下将事先充分溶涨24小时后的10％的粘土(200目蒙脱石)悬浮溶液加入，继续搅拌得到混合溶胶，将此溶胶继续搅拌2小时后，得到混合凝胶溶液；
第二步将硅胶在上述混合凝胶溶液中进行6次浸渍包膜，每次浸渍包膜后，将硅胶在80℃下烘干2小时，得到光催化剂前驱体，所述硅胶与TiO2/粘土的质量比为90∶10；
第三步将光催化剂前驱体于600℃下煅烧5小时，即得所述TiO2/粘土/SiO2复合负载型光催化剂。
实施例6
TiO2/粘土/SiO2复合负载型光催化剂通过下述方法制备而成：
第一步将钛酸丁酯滴加到剧烈搅拌的醋酸溶液中，得到钛酸丁酯∶醋酸∶水按摩尔比计为1∶5∶30的白色浆状物，搅拌4小时后，在剧烈搅拌的条件下将事先充分溶涨36小时后的20％的粘土(200目蒙脱石)悬浮溶液加入，继续搅拌得到混合溶胶，将此溶胶继续搅拌4小时后，得到混合凝胶溶液；
第二步将硅胶在上述混合凝胶溶液中进行10次浸渍包膜，每次浸渍包膜后，将硅胶在90℃下烘干1小时，得到光催化剂前驱体，所述硅胶与TiO2/粘土的质量比为98∶2；
第三步将光催化剂前驱体于300℃下煅烧8小时，即得所述TiO2/粘土/SiO2复合负载型光催化剂。
实施例7
TiO2/粘土/SiO2复合负载型光催化剂通过下述方法制备而成：
第一步将钛酸丁酯滴加到剧烈搅拌的醋酸溶液中，得到钛酸丁酯∶醋酸∶水按摩尔比计为1∶20∶50的白色浆状物，搅拌2小时后，在剧烈搅拌的条件下将事先充分溶涨12小时后的0.1％的粘土(200目蒙脱石)悬浮溶液加入，继续搅拌得到混合溶胶，将此溶胶继续搅拌3小时后，得到混合凝胶溶液；
第二步将硅胶在上述混合凝胶溶液中进行2次浸渍包膜，每次浸渍包膜后，将硅胶在70℃下烘干2小时，得到光催化剂前驱体，所述硅胶与TiO2/粘土的质量比为85∶15；
第三步将光催化剂前驱体于650℃下煅烧2小时，即得所述TiO2/粘土/SiO2复合负载型光催化剂。
实施例8
空气中有机物的净化方法包括如下步骤和工艺条件：
第一步将含有低浓度(60ppb)甲醛的空气(空气湿度为4mg/m3，氧气浓度为5％)按0.15m3/h的流速循环由反应器底部的入口进入反应器，并通过光催化剂流动床层(光催化剂床层填充TiO2/SiO2负载型光催化剂，负载型光催化剂粒径大小为20目，光催化剂比表面积大小为300m2/g，TiO2的负载量为15％)反应1小时，在气流的作用下，负载型光催化剂处于“沸腾”状态；
第二步同时向流动床开启365nm紫外光照射，甲醛在TiO2/SiO2负载型光催化剂表面进行光催化反应，随着空气不断循环，光催化反应连续循环进行，降解率达到100％。
实施例9
空气中有机物的净化方法包括如下步骤和工艺条件：
第一步将含有低浓度(600ppb)甲醛、乙醛、丙醛和丙酮的空气(空气湿度为9.5mg/m3，氧气浓度为80％)按1.5m3/h的流速循环由反应器底部的入口进入反应器，并通过光催化剂流动床层(光催化剂床层填充TiO2/SiO2负载型光催化剂，负载型光催化剂粒径大小为60目，光催化剂比表面积大小为600m2/g，TiO2的负载量为10％)反应4小时，在气流的作用下，负载型光催化剂处于“沸腾”状态；
第二步同时向流动床开启365nm紫外光照射，甲醛、乙醛、丙醛和丙酮在TiO2/SiO2负载型光催化剂剂表面进行光催化反应，随着空气不断循环，光催化反应连续循环进行，降解率达到96％。
实施例10
空气中有机物的净化方法包括如下步骤和工艺条件：
第一步将含有低浓度(300ppb)甲醛和丙酮的空气(空气湿度为13.5mg/m3，氧气浓度为30％)按0.5m3/h的流速循环由反应器底部的入口进入反应器，并通过光催化剂流动床层(光催化剂床层填充TiO2/SiO2负载型光催化剂，负载型光催化剂粒径大小为100目，光催化剂比表面积大小为800m2/g，TiO2的负载量为2％)反应3小时，在气流的作用下，负载型光催化剂处于“沸腾”状态；
第二步同时向流动床开启365nm紫外光照射，甲醛和丙酮醛在TiO2/SiO2负载型光催化剂表面进行光催化反应，随着空气不断循环，光催化反应连续循环进行，降解率达到93％。
比较实施例：混合羰基化合物的光催化降解动力学
实验时，在本发明所述净化装置中装入5g光催化剂(TiO2/粘土/SiO2复合负载型光催化剂)，从进样口注入分别600ppm的反应混合物(含甲醛、乙醛、丙醛和丙酮液体反应混合物)，光催化降解反应是在空气介质和湿度0.4mg/m3条件下进行的。不同光照时间时光催化降解的结果如图4所示，四种羰基化合物都容易被光催化降解，并且降解容易程度为丙醛＞丙酮＞乙醛＞甲醛。在2小时光照时间内乙醛和甲醛降解去除率都高达80％以上，其中丙酮和丙醛高达99％以上。
Claims (7)
1.一种空气中低浓度有机污染物的净化方法，包括如下步骤和工艺条件：将含有低浓度有机污染物的空气按0.15～1.5m3/h的流速循环通过光催化剂流动床1～4小时，在气流的作用下，负载型光催化剂处于“沸腾”状态；同时向流动床开启紫外光照射，空气中的有机污染物吸附在催化剂表面进行光催化反应，随着空气不断循环，光催化反应连续循环进行，将有机污染物降解消除；所述低浓度有机污染物含量为60～600ppb。
2.根据权利要求1所述的一种空气中低浓度有机污染物的净化方法，其特征在于，所述有机污染物包括羰基化合物，所述羰基化合物包括甲醛、乙醛、丙醛或丙酮中的一种或一种以上混合物。
3.根据权利要求1所述的一种空气中低浓度有机污染物的净化方法，其特征在于，所述空气湿度范围为4～13.5mg/m3，氧气浓度范围为5～80％。
4.根据权利要求1所述的一种空气中低浓度有机污染物的净化方法，其特征在于，所述负载型光催化剂包括TiO2/SiO2负载型光催化剂或TiO2/粘土/SiO2复合负载型光催化剂，所述负载型光催化剂比表面积大小为300～800m2/g，负载量为2～15％。
5.根据权利要求1所述的一种空气中低浓度有机污染物的净化方法，其特征在于，所述紫外光照射主波长为365纳米。
6.根据权利要求4所述的一种空气中低浓度有机污染物的净化方法，其特征在于，所述TiO2/SiO2负载型光催化剂通过下述方法制备而成：
第一步 将钛酸丁酯滴加到剧烈搅拌的醋酸溶液中，得到钛酸丁酯∶醋酸∶水按摩尔比计为1∶5～20∶30～50的白色浆状物，继续搅拌得到透明溶胶，将此溶胶继续搅拌2～4小时后，得到半透明凝胶溶液；
第二步将硅胶在上述半透明凝胶溶液中进行2～10次浸渍包膜，每次浸渍包膜后，将硅胶在70～90℃下烘干1～2小时，得到光催化剂前驱体，所述硅胶与TiO2的质量比为85～98∶2～15；
第三步将光催化剂前驱体于300～650℃下煅烧2～8小时，即得所述TiO2/SiO2负载型光催化剂。
7.根据权利要求4所述的一种空气中低浓度有机污染物的净化方法，其特征在于，所述TiO2/粘土/SiO2复合负载型光催化剂通过下述方法制备而成：
第一步将钛酸丁酯滴加到剧烈搅拌的醋酸溶液中，得到钛酸丁酯∶醋酸∶水按摩尔比计为1∶5～20∶30～50的白色浆状物，搅拌2～4小时后，在剧烈搅拌的条件下将事先充分溶涨12～36小时后的0.1～20％的粘土悬浮溶液加入，继续搅拌得到混合溶胶，将此溶胶继续搅拌2～4小时后，得到混合凝胶溶液；
第二步将硅胶在上述混合凝胶溶液中进行2～10次浸渍包膜，每次浸渍包膜后，将硅胶在70～90℃下烘干1～2小时，得到光催化剂前驱体，所述硅胶与TiO2/粘土的质量比为85～98∶2～15；
第三步将光催化剂前驱体于300～650℃下煅烧2～8小时，即得所述TiO2/粘土/SiO2复合负载型光催化剂。
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