CH683517A5 - Verfahren und Verwendung von UV-Licht zum oxidativen Abbau von in Wasser enthaltenen organischen Substanzen. - Google Patents
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Description
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Beschreibung
Die Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Verwendung von UV-Licht zum oxidativen Abbau von in Wasser enthaltenen organischen Substanzen sowie die Anwendung des Verfahrens zur Wasseraufbereitung.
Bei der Aufbereitung von Wasser, insbesondere Trinkwasser, das durch unsubstituierte oder haloge-nierte und/oder aminierte und/oder nitrierte gesättigte oder ungesättigte aliphatische, alicyclische, aromatische und/oder heterocyclische organische Verbindungen verunreinigt ist, wurden bisher, zum Abbau oder zur Entfernung dieser Verbindungen, verschiedene Verfahren angewendet. Die hier betrachteten, aus dem Wasser zu entfernenden Verunreinigungen liegen im Trinkwasser in Mengen von bis zu 100 ppm und in Abwässern in Mengen von typisch 500 ppm bis 5000 ppm vor.
Die betreffenden organischen Verbindungen, bzw. die meisten davon, können bis zu einer bestimmten Konzentrationsgrenze an Aktivkohle adsorbiert und so aus dem Wasser entfernt werden.
Flüchtige organische Verbindungen können auch durch Ausblasen mittels Luft oder inerten Gasen aus dem Wasser entfernt werden. Anschliessend müssen die dabei anfallenden Gasgemische ihrerseits getrennt bzw. gereinigt werden, wozu neben der Adsorption an Aktivkohle auch selektive Waschverfahren verwendbar sind.
Nachteilig ist bei diesen Trennverfahren, dass die Wiederaufbereitung der Aktivkohle oder ihre Entsorgung bzw. die Entsorgung der bei der Wiederaufbereitung der Aktivkohle zurückgewonnenen organischen Verbindungen sowohl ökonomisch als auch ökologisch schwierig und/oder kostspielig ist.
Neben diesen Trennverfahren werden auch Abbauverfahren verwendet, die beispielsweise auf der Einwirkung von Ozon und/oder Wasserstoffperoxid bei alkalischen pH-Werten und/oder Photolyse von Ozon oder Wasserstoffperoxid beruhen. Bei diesen Abbauverfahren werden die abbaubaren organischen Verbindungen bzw. die Zwischenprodukte ihres Abbaus durch das intermediär auftretende OH-Radikal angegriffen, wobei der Angriffsmechanismus beispielsweise eine Wasserstoffabstraktion oder eine Halogensubstitution ist.
Nachteilig ist bei diesen Trennverfahren, dass teure Chemikalien verwendet werden, die ausserdem aggressiv und deshalb relativ gefährlich sind. Auch ist die Wirksamkeit dieser Trennverfahren in manchen Fällen vom pH abhängig.
Zudem können gewisse anorganische Verbindungen wie beispielsweise Nitrat-Ionen bei den photo-lytischen Abbauverfahren die Lichtabsorption durch das Oxidationsreagens zufolge innerer Filtereffekte abschwächen und damit den oxidativen Abbau beeinträchtigen. Andere Anionen wie beispielsweise Hy-drogencarbonat-Ionen sind als Abfang-Reagentien für OH "-Radikale wirksam, und die dabei entstehenden sekundären Radikale besitzen eine geringere Reaktivität und sind deshalb bei der Oxidation von im Wasser als Verunreinigungen auftretenden organischen Verbindungen nur beschränkt einsetzbar.
Es ist bekannt, dass elektromagnetische Strahlung, deren Wellenlänge kleiner ist als etwa 210 nm, von Wasser wirksam absorbiert wird. Bekanntlich erfolgt dabei eine Homolyse des Wassermoleküls in ein Wasserstoffatom und ein OH'-Radikal aufgrund der elektronischen Anregung des Wassermoleküls, während mit sehr energiereicher Strahlung, deren Wellenlänge kleiner ist als etwa 120 nm, über die Homolyse hinaus eine Photoionisation des Wassermoleküls erfolgt.
Beim oxidativen Abbau von in Wasser enthaltenen organischen Substanzen und insbesondere bei der Wasseraufbereitung stellt sich also die Aufgabe, die gewünschten OH'-Radikale im Wasser mit hoher Ausbeute zu erzeugen und auf die Verunreinigungen einwirken zu lassen.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäss dadurch gelöst, dass zum oxidativen Abbau von in Wasser enthaltenen organischen Substanzen eine UV-Strahlung im Spektralbereich zwischen 210 nm und 120 nm und vorzugsweise zwischen etwa 160 nm und etwa 200 nm verwendet wird. Die UV-Strahlung bewirkt nämlich im betreffenden Spektralbereich nur eine Homolyse des Wassermoieküls in ein Wasserstoffatom und ein OH'-Radikal, also keine Ionisation des Wassermoleküls, wobei die Bindungen des Wassermoleküls so gespalten werden, dass kein solvatisiertes Elektron e-. [HaO]n erzeugt wird.
Ein erfindungsgemässes Verfahren zum oxidativen Abbau von in Wasser enthaltenen organischen Substanzen ist gekennzeichnet durch die Bestrahlung des die organischen Substanzen enthaltenden Wassers mit einer UV-Strahlung, deren Wellenlänge zwischen 120 nm und 210 nm und vorzugsweise zwischen etwa 160 nm und etwa 200 nm liegt.
Vorzugsweise wird die Erfindung bei der Wasseraufbereitung angewendet, insbesondere zur Beseitigung von Mikroorganismen und/oder von organischen Verbindungen im aufzubereitenden Wasser. Die dabei zu entfernenden organischen Substanzen können im Wasser gelöst oder suspendiert oder disper-giert sein.
Vorteilhaft ist beim erfindungsgemässen Verfahren und bei der erfindungsgemässen Verwendung der UV-Strahlung im Spektralbereich zwischen 210 nm und 120 nm, dass der oxidative Abbau der im Wasser enthaltenen organischen Substanzen auf sehr wirtschaftliche Weise erfolgt, weil kein Photokatalysator oder Oxydationsmittel (ausser gegebenenfalls Sauerstoff in seiner natürlich vorkommenden Molekülform O2) zugegeben wird. Die Kosten von Zusatzstoffen entfallen also, wie auch die Kosten der Einhaltung von Sicherheitsvorschriften bezüglich der Emissionen und Immissionen von Zusatzstoffen (dies im Gegensatz zu den bekannten Verfahren, bei denen wie bereits erwähnt teure Chemikalien verwendet werden, die ausserdem aggressiv und deshalb relativ gefährlich sind).
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Vorteilhaft ist zudem, dass die Wirkung der UV-Strahlung im Spektralbereich zwischen 210 nm und 120 nm auf den oxidativen Abbau der im Wasser enthaltenen organischen Substanzen im wesentlichen vom pH-Wert unabhängig ist und auch von den meist vorhandenen Nitrat-Ionen nicht gestört wird.
Folglich ist bei der Anwendung der Erfindung noch vorteilhaft, dass der dazu benötigte apparative Aufwand im Vergleich zum Aufwand bei Anwendung der bekannten Verfahren gerfng ist.
Im Zusammenhang mit der Erfindung verwendbare intensive Strahlungsquellen für den Spektralbereich zwischen etwa 210 nm und etwa 120 nm sind bekannt und beispielsweise in EP 0 254 111, EP 0 312 732, EP 0 363 832 sowie im Vortrag von U. Kogelschatz am «9th International Symposium on Plasma Chemistry» in Pugnochiuso, Italien, 4.-8. September 1898, beschrieben (der genannte Vortrag ist zur Veröffentlichung in «Pure and Applied Chemistry» vorgesehen).
Im Zusammenhang mit der Erfindung verwendbare, für die Bestrahlung relativ dünner optischer Schichten ausgelegte photochemische Reaktoren sind ebenfalls bekannt, insbesondere aus EP 0 254 111 sowie dem genannten Vortrag von U. Kogelschatz. Im übrigen sind aus dem Buch von A. Braun, M.-T. Maurette und E. Oliveros «Technologie photochimique» [Presses Polytechniques Romandes, Lausanne (1986)] sowie aus Publikationen von A. Braun wie zum Beispiel «Technical Development and Industriai Prospects of Preparative Photochemistry» in «Photocatalysis and Environment» [Herausgeber M. Schiavello, Kluwer Academic Publishers, Dordrecht (1988), Seiten 601-622] photochemische Reaktoren bekannt, die gewünschte relativ dünne optische Schicht durch Überlauf als Fallfilm zu erzeugen, der dann entlang einer Strahlungsquelle der beispielsweise in EP 0 254 111 beschriebenen Art geführt werden kann. Die geeigneten, relativ dünnen optischen Schichten weisen typisch eine Schichtdicke von etwa 0,1 mm bis etwa 5 mm auf.
Mit dem erfindungsgemässen Verfahren und der erfindungsgemässen Verwendung der UV-Strahlung im Spektralbereich zwischen 210 nm und 120 nm konnten unter anderem Nitrotoluole, Chlorphenole, Chloralkene, Chloralkane restlos aus den behandelten wässrigen Lösungen eliminiert werden. Die dabei entstandenen Zwischenprodukte wie Chinone, Hydrochinone, Mukonsäuren, Oxalsäure, Essigsäure, Ameisensäure und dergleichen wurden im gleichen Verfahren und im Endeffekt vollständig zu Kohlensäure abgebaut.
Dabei wurde noch festgestellt, dass die Homolyse des Wassermoleküls in ein Wasserstoffatom und ein OH'-Radikal durch die Einwirkung von UV-Strahlung im Spektralbereich zwischen 210 nm und 120 nm von den bekannten mineralischen Verbindungen, die im Wasser gelöst sind, und insbesondere von den meist vorhandenen Nitrat-Ionen nicht oder nur geringfügig beeinflusst wird.
Es ist möglich, den Abbau der im Wasser enthaltenen organischen Substanzen durch Begasung des Reaktors mit Druckluft oder Sauerstoff zu beschleunigen, was aber nicht so zu verstehen ist, dass eine solche Begasung für den Erfolg des Abbaus unerlässlich ist.
Die Temperatur hat praktisch keinen Einfluss auf die erreichte Abbaugeschwindigkeit. Zwischen den Resultaten, die bei Temperaturen von 30°C, 50°C und 70°C erreicht wurden war innerhalb der Messfehlergrenzen nur ein sehr geringer Einfluss der Temperatur feststellbar.
BEISPIEL 1
Eine wässrige Lösung von 750 ml p-Chlorphenol (10-2 M) wurde in einem geschlossenen Kreislauf mittels einer Pumpe zwischen einem röhrenförmigen photochemischen Reaktor und einem Speicher umgewälzt. Während der Dauer des Experiments wurde die Lösung im Speicher unter atmosphärischem Druck mit Sauerstoff gesättigt und im photochemischen Reaktor mit einer Xenon-Plasma-Strahlungsquelle von 150 W elektrischer Leistung bestrahlt. Die Wellenlänge der von dieser Strahlungsquelle emittierten Strahlung betrug 172 nm + 12 nm. Mit Hilfe eines Thermostats wurde die behandelte Lösung auf 30°C gehalten. Während der Bestrahlung wurden aus dem Speicher Proben entnommen und mittels Hochdruck-Flüssigchromatographie auf den Gehalt an p-Chlorphenol und mit einem speziellen Analysator auf die Gesamtkonzentration an gelöstem organischem Material analysiert.
Die Resultate sind in der nachfolgenden Tabelle I angegeben. In der ersten Spalte der Tabelle I ist die Zeitdauer t (min) der Bestrahlung in Minuten angegeben. In der zweiten Spalte der Tabelle I ist das prozentuale Verhältnis C/Co (% p-CIPh) der momentanen zur anfänglichen Konzentration an p-Chlorphenol in der analysierten Lösung angegeben. In der dritten Spalte der Tabelle I ist das prozentuale Verhältnis C/Co (% Total) der momentanen zur anfänglichen Konzentration an gesamtem gelöstem organischem Material in der analysierten Lösung angegeben.
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Tabelle I
t (min)
C/Co (% p-CIPh)
C/Co (% Total)
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88
20
25
78
30
15
63
40
8
49
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-
33
70
-
26
80
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90
-
18
100
-
15
200
_
—
Aus Tabelle I ist ersichtlich, dass die Gesamtkonzentration an gelöstem organischem Material nach etwa 40 min halbiert und nach etwa 200 min innerhalb der Messfehlergrenzen nicht mehr nachweisbar war, während der Gehalt an p-Chlorphenol nach etwa 10 min halbiert und nach etwa 60 min innerhalb der Messfehlergrenzen nicht mehr nachweisbar war.
BEISPIEL 2
Es wurde dasselbe Experiment wie im Beispiel 1 durchgeführt, jedoch mit einer Anfangskonzentration von p-Chlorphenol von 5.10-4 M und einer Temperatur von 30°C.
Die Resultate sind in der nachfolgenden Tabelle II angegeben. In allen drei Spalten der Tabelle II sind die gleichen Grössen wie in Tabelle I angegeben.
Tabelle II
t (min)
C/Co (% p-CIPh)
C/Co (% Total)
10
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96
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25
78
30
15
63
40
8
49
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4
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60
-
32
70
-
28
80
-
13
90
-
11
100
-
14
120
-
11
140
—
_
Aus Tabelle II ist ersichtlich, dass sich innerhalb der Messfehlergrenzen gegenüber Beispiel 1 keine Änderung der Abbaugeschwindigkeit nachweisen liess.
BFISPIEL 3
Es wurde dasselbe Experiment wie im Beispiel 2 durchgeführt, jedoch bei einer Temperatur von 70°C.
Die Resultate sind in der nachfolgenden Tabelle III angegeben. In allen drei Spalten der Tabelle III sind die gleichen Grössen wie in Tabelle I angegeben.
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Tabelle III
t (min)
C/Co (% p-CIPh)
C/Co (% Total)
10
48
96
20
25
87
30
12
74
40
5
57
50
4
47
60
-
30
70
-
24
80
-
19
90
-
12
100
-
10
120
—
—
Aus Tabelle III ist ersichtlich, dass sich innerhalb der Messfehlergrenzen gegenüber Beispiel 2 praktisch keine Änderung der Abbaugeschwindigkeit nachweisen liess.
BEISPIEL 4
Es wurde dasselbe Experiment wie im Beispiel 2 durchgeführt, die Lösung im Speicher wurde jedoch während der Dauer des Experiments unter atmosphärischem Druck mit Luft gesättigt.
Die Resultate sind in der nachfolgenden Tabelle IV angegeben. In allen drei Spalten der Tabelle IV sind die gleichen Grössen wie in Tabelle I angegeben.
Tabelle IV
t (min)
C/Co (% p-CIPh)
C/Co (% Total)
10
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95
20
16
88
30
6
83
40
2
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-
68
60
-
60
70
-
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-
35
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-
20
120
-
12
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-
8
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-
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_
5
Aus Tabelle IV ist ersichtlich, dass sich innerhalb der Messfehlergrenzen gegenüber Beispiel 2 keine Änderung der Abbaugeschwindigkeit von p-Chlorphenol nachweisen liess. Die Abbaugeschwindigkeit des gesamten Gehalts an organischem Material ist jedoch sichtlich verlangsamt.
BEISPIEL 5
Es wurde dasselbe Experiment wie im Beispiel 4 durchgeführt, jedoch unter Beigabe von 5.10-4 M Natriumnitrat zur wässrigen Lösung von p-Chlorphenol.
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Die Resultate sind in der nachfolgenden Tabelle V angegeben. In allen drei Spalten der Tabelle V sind die gleichen Grössen wie in Tabelle I angegeben.
Tabelle V
t (min)
C/Co (% p-CIPh)
C/Co (% Total)
10
49
85
20
19
82
30
8
77
40
4
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-
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-
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-
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-
23
120
-
15
140
-
14
180
-
10
Aus Tabelle V ist ersichtlich, dass sich innerhalb der Messfehlergrenzen gegenüber Beispiel 4 praktisch keine Änderung der Abbaugeschwindigkeit nachweisen liess.
Claims (10)
1. Verfahren zum oxidativen Abbau von in Wasser enthaltenen organischen Substanzen, gekennzeichnet durch die Bestrahlung des die organischen Substanzen enthaltenden Wassers mit UV-Strahlung, deren Wellenlänge im Bereich von 120 nm bis 210 nm liegt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Wellenlänge der UV-Strahlung im Bereich von 160 nm bis 200 nm liegt.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die organischen Substanzen im Wasser gelöst oder suspendiert oder dispergiert sind.
4. Anwendung des Verfahrens nach Anspruch 1 zur Wasseraufbereitung.
5. Anwendung nach Anspruch 4 zur Beseitigung von Mikroorganismen im aufzubereitenden Wasser.
6. Anwendung nach Anspruch 4 zur Beseitigung von organischen Verbindungen im aufzubereitenden Wasser.
7. Verwendung von UV-Strahlung, deren Wellenlänge im Bereich von 120 nm bis 210 nm liegt, zum oxidativen Abbau von in Wasser enthaltenen organischen Substanzen.
8. Verwendung nach Anspruch 7 bei der Wasseraufbereitung.
9. Verwendung nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, dass die Wellenlänge der UV-Strahlung im Bereich von 160 nm bis 200 nm liegt.
10. Verwendung nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, dass die organischen Substanzen im Wasser gelöst oder suspendiert oder dispergiert sind.
6
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| CH296190A CH683517A5 (de) | 1990-09-12 | 1990-09-12 | Verfahren und Verwendung von UV-Licht zum oxidativen Abbau von in Wasser enthaltenen organischen Substanzen. |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| CH296190A CH683517A5 (de) | 1990-09-12 | 1990-09-12 | Verfahren und Verwendung von UV-Licht zum oxidativen Abbau von in Wasser enthaltenen organischen Substanzen. |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| CH683517A5 true CH683517A5 (de) | 1994-03-31 |
Family
ID=4245534
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| CH296190A CH683517A5 (de) | 1990-09-12 | 1990-09-12 | Verfahren und Verwendung von UV-Licht zum oxidativen Abbau von in Wasser enthaltenen organischen Substanzen. |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| CH (1) | CH683517A5 (de) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US9933503B2 (en) | 2012-09-11 | 2018-04-03 | Koninklijke Philips N.V. | Measurement of magnetic resonance rheology transducer vibrations using navigators |
| US11286179B2 (en) | 2017-02-23 | 2022-03-29 | Merck Patent Gmbh | Flow-through fluid purification device and means for accommodating a radiation source |
| US11565949B2 (en) | 2017-02-23 | 2023-01-31 | Merck Patent Gmbh | Flow-through fluid purification device |
-
1990
- 1990-09-12 CH CH296190A patent/CH683517A5/de not_active IP Right Cessation
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US9933503B2 (en) | 2012-09-11 | 2018-04-03 | Koninklijke Philips N.V. | Measurement of magnetic resonance rheology transducer vibrations using navigators |
| US11286179B2 (en) | 2017-02-23 | 2022-03-29 | Merck Patent Gmbh | Flow-through fluid purification device and means for accommodating a radiation source |
| US11565949B2 (en) | 2017-02-23 | 2023-01-31 | Merck Patent Gmbh | Flow-through fluid purification device |
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