CH629679A5 - Procede d'oxydation catalytique de particules constituant la fumee des gaz de combustion. - Google Patents
Procede d'oxydation catalytique de particules constituant la fumee des gaz de combustion. Download PDFInfo
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Description
La présente invention concerne un procédé d'oxydation catalytique de particules constituant la fumée des gaz émis par exemple par les chaudières à charbon ou les moteurs à combustion.
Les gaz provenant des chaudières et des moteurs à combustion contiennent souvent des particules finement divisées d'hydrocarbures et/ou de carbone et/ou d'autres matières solides qui s'échappent sous forme de fumée. La fumée d'un moteur Diesel peut comprendre des particules solides/liquides, des agrégats solides en chaîne où des particules sphériques ayant un diamètre entre 100 et 800 Â se lient aux sulfates liquides, aux hydrocarbures liquides et aux hydrocarbures gazeux. Les particules solides/liquides comprennent généralement des particules de carbone qui adsorbent des hydrocarbures liquides, parfois appelées aromatiques polynucléaires, et les agrégats solides en chaîne sont généralement composés de composés organiques à poids moléculaire élevé et/ou de sulfates inorganiques.
Trois types différents de fumée sont habituellement observées qui sortent du tuyau d'échappement d'un moteur Diesel, notamment la fumée blanche, la fumée noire et la fumée bleue. La fumée blanche est produite pendant l'accélération du moteur et provient de la condensation de la vapeur d'eau sur les particules (c'est-à-dire les hydrocarbures, etc., indiqués précédemment) se trouvant dans les gaz d'échappement, de sorte qu'un léger brouillard est formé. La fumée noire est obtenue lorsque le moteur s'est échauffé et contient une proportion relativement élevée de particules de carbone. Dans la fumée bleue se trouve un peu de carbone, avec une proportion relativement élevée d'hydrocarbures gazeux tels que les aldéhydes. Environ 90% des particules constituant la fumée ont des dimensions maximales intérieures à 1 jx, ce qui est dans les limites des dimensions des particules respirables, et la dimension maximale des 10% restants des particules constituant la fumée est inférieure à 4 (jl.
Le but de la présente invention est de réduire la quantité de fumée se trouvant dans les déchets gazeux en mettant en œuvre une oxydation catalytique des particules constituant la fumée dans ces gaz.
A cet effet, le procédé selon l'invention est caractérisé en ce qu'on fait passer les particules entraînées dans un courant gazeux contenant de l'oxygène au travers d'un catalyseur disposé de façon à gêner le passage en ligne droite des particules de sorte que, premièrement, la probabilité de contact entre les particules et le catalyseur est augmentée et, deuxièmement, une turbulence est communiquée au gaz pour augmenter la probabilité de contact entre les particules et le catalyseur.
L'oxydation catalytique des particules de carbone se produit à environ 400° C, alors que la température de combustion normale de ces particules est de 700-800°C. Pour des particules d'hydrocarbures, l'oxydation catalytique se produira à des températures supérieures à 200° C. Etant donné que la présence d'un catalyseur permet une oxydation des particules constituant la fumée dans un gaz à une température plus faible que la température normale à laquelle la combustion se produit, peu ou aucun chauffage des gaz d'échappement provenant d'un moteur à combustion ne devrait être nécessaire, lorsqu'on désire effectuer l'oxydation catalytique de particules quelconques constituant la fumée dans le gaz. Par exemple, un moteur Diesel fonctionne à environ 400° C lorsqu'il fonctionne à puissance moyenne ou à pleine puissance, de sorte qu'aucun préchauffage des gaz d'échappement sortant du moteur Diesel ne serait nécessaire avant de les faire passer sur un catalyseur pour éliminer les particules constituant la fumée du gaz par oxydation catalytique, à condition que ce catalyseur se trouve près du moteur. De préférence, le catalyseur doit se trouver dans la tubulure d'échappement, où un certain nombre de ces catalyseurs doivent être prévus, un à chaque orifice.
Un catalyseur pour réaliser l'oxydation des particules constituant la fumée dans un gaz comprend de préférence une matière catalytique appliquée sur un support. Ce catalyseur sur support se trouve dans une unité de purification catalytique au travers de laquelle le gaz passera pour venir en contact avec le catalyseur. Lorsqu'on utilise une telle unité de purification catalytique, on a trouvé que son efficacité pour oxyder les particules d'un courant gazeux passant au travers de celle-ci est remarquablement accrue si une turbulence est créée dans le courant gazeux au moins au moment où il passe au travers ou au-dessus du catalyseur.
La matière catalytique dans l'unité de purification catalytique peut être appliquée sur un support tel qu'il crée une turbulence dans le courant de gaz au moins pendant le contact avec le catalyseur.
Le catalyseur peut comprendre un ou plusieurs métaux du groupe platine Pt, Pd, Ru, Ir et Os ou un ou plusieurs alliages contenant un ou plusieurs de ces métaux, où un composé intermétallique comprenant un métal du groupe platine est un métal ordinaire de base.
Un revêtement réfractaire, appelé couche de fond, peut être prévu entre le support et le catalyseur.
Le matériau de la couche de fond peut contenir un ou plusieurs oxydes choisis dans le groupe comprenant les oxydes des métaux de transition et des métaux des groupes la, Ila et Illa et Illb (y compris les éléments des terres rares) et Va du tableau périodique (en utilisant le tableau périodique de Fisher Scientific Co. 5-70210).
De préférence, le matériau de la couche de fond comprend un ou plusieurs éléments du groupe comprenant l'alumine, l'oxyde de béryllium, la zircone, la magnésie, l'oxyde de tantale, la silice, l'oxyde de titane, l'oxyde d'hafnium, l'oxyde de thorium et un oxyde des
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terres rares tel que l'oxyde de cérium et des combinaisons de ces composés.
On a trouvé qu'un moyen efficace pour créer une turbulence dans un courant gazeux consiste à utiliser comme support pour le catalyseur un fil réfractaire poreux entrelacé ou orienté au hasard ou un treillis ou une feuille ondulée perforée qui a été tendue. On a également découvert que la turbulence est créée ou au moins favorisée lorsque le catalyseur est porté par des pastilles qui sont disposées au hasard ou par tout autre support de catalyseur. Outre qu'il supporte le catalyseur lui-même, le support agit également comme filtre pour filtrer les particules constituant la fumée réelle qui sont alors ultérieurement oxydées par catalyse. Si on le désire, le gaz d'échappement peut passer au travers d'un dispostiif pour initier la turbulence avant de pénétrer dans le catalyseur. Ce dispositif peut être une chambre à turbulence habituelle. Il est admis qu'en pratique les particules constituant la fumée sont forcées pour venir en contact avec les surfaces du catalyseur — et y adhérer — où elles sont oxydées catalytiquement avec tous les hydrocarbures adsorbés et autres matières oxydables. En outre, le catalyseur est, de préférence, choisi de sorte que, pendant l'oxydation, un minimum de S03 est produit par oxydation du S02 présent dans le gaz d'échappement.
Le support métallique peut être réalisé en tout métal ordinaire ou un métal du groupe platine ou un alliage contenant un métal du groupe platine. Selon une autre possibilité, on peut utiliser du Kanthal ou un alliage contenant du fer et du chrome tel que Fecralloy.
Les pastilles peuvent être en une matière réfractaire ou métallique. Les matières réfractaires ou autres convenant pour les pastilles de support peuvent être l'une quelconque des matières suivantes: silice poreuse, par exemple celle vendue sous la désignation commerciale Silocel, charbon de bois granulaire, alumine « ou y, aluminosilicate naturel ou synthétique, magnésie, terre à diatomées, bauxite, oxyde de titane, oxyde de zirconium, calcaire, silicate de magnésium, carbure de silicium, carbones activés et inactivés. Les pastilles peuvent avoir une forme régulière ou irrégulière telle que tubes capillaires, tiges, billes, pièces rompues ou tuiles, etc.
De préférence, un revêtement d'oxyde réfractaire doit être appliqué sur un support réfractaire et métallique, ce revêtement étant appelé couche de fond, intercalée entre la surface du support et le catalyseur. Les couches d'oxydes réfractaires préférées sont les éléments de la famille de l'alumine y ou activées.
La couche de fond peut être préparée en faisant précipiter un gel d'alumine hydratée et, ensuite, sécher et calciner pour exprimer l'eau d'hydratation et obtenir de l'alumine y active. Un oxyde de métal réfractaire actif particulièrement préféré est obtenu en séchant et calcinant à des températures entre 400 et 800° C un mélange précurseur de phases d'alumine hydratée, prédominant sous forme cristalline trihydratée, c'est-à-dire contenant plus de 50% en poids de la composition totale d'alumine hydratée, de préférence 65 à 95% en poids d'une ou plusieurs formes trihydratées de gibbsite, bayerite et norstrandite déterminées par diffraction aux rayons X. On préfère utiliser la qualité d'alumine hydratée MH170 de British Aluminium Co. et de la transformer en alumine activée en séchant et en faisant cuire comme il est décrit ci-dessus.
D'autres procédés de préparation et d'application d'un revêtement de fond sont décrits dans la demande de brevet du Royaume-Uni No 32920/77.
La couche de fond comprend une structure poreuse qui lui donne une grande surface entre 50 et 500 m2/g d'alumine sur laquelle le catalyseur peut être déposé sous la forme d'un revêtement continu ou discontinu.
Un arrangement préféré est celui où le catalyseur est le palladium et où la couche de fond contient de l'oxyde de tantale ou de l'oxyde de cérium. Selon une autre possibilité, le catalyseur peut être un alliage de palladium et de platine contenant jusqu'à 75% en poids de platine.
Les essais décrits dans l'exemple suivant montrent le rendement du procédé de la présente invention pour réduire la quantité de fumée dans les gaz d'échappement d'un moteur Diesel.
Un moteur du type Lister à un cylindre couplé à un générateur de 3,5 kW agissant comme charge était utilisé pour les essais. Avec une charge de 2,75 kW couplée au moteur, la fumée émise par le moteur indiquait 4,5 sur l'échelle Bosch de la densité de fumée. Un conteneur rempli de pastilles était disposé dans la tubulure du moteur Diesel de telle façon que les gaz d'échappement du moteur passent au-dessus des pastilles. Celles-ci sont constituées par de l'alumine a avec un catalyseur d'alliage de platine/palladium 50/50 présent sous la forme d'un revêtement sur les pastilles. Les pastilles avaient un diamètre de 0,31 cm et une longueur d'environ 0,31 cm. Avec le conteneur empli de pastilles, la fumée émise par le moteur indiquait 1,9 sur l'échelle Bosch. En augmentant de 10% la charge des pastilles dans le conteneur, la fumée émise par le moteur était réduite davantage, jusqu'à indiquer 1,5 sur l'échelle Bosch. Lorsque le moteur fonctionnait avec une charge couplée de 2,7 kW, la vitesse spatiale était de 80000 volumes de catalyseur par heure et le volume de catalyseur était de 11.
Avec le moteur Diesel fonctionnant au ralenti, la température du gaz d'échappement était inférieure à 400°C. Sous ces conditions, on a trouvé que les particules formant la fumée étaient collectées sur les pastilles. On a également trouvé que, lorsque le moteur Lister, avec le conteneur de pastilles disposé dans sa tubulure, tournait au ralenti, il fallait 1 h avant que la densité de la fumée émise par le moteur augmente de façon notable. Lorsqu'on permettait alors au moteur de fonctionner à pleine puissance, la totalité des particules constituant la fumée qui avait été collectée sur les pastilles était éliminée par oxydation catalytique.
Un second essai a été mis en œuvre avec un catalyseur différent disposé dans la tubulure du moteur du type Lister. Une structure de fil de 2,54 (a de Fecralloy de 10,16 cm de diamètre et 15,25 cm de longueur était utilisé comme support. Une couche de fond consistant essentiellement en alumine était appliquée sur le support avec une couche de catalyseur comprenant 7,5% Rh/Pt en poids. La charge de catalyseur était d'environ 60 g/28,13 dm3 de support.
Le moteur Lister fonctionnait à 3000 tr/min avec une vitesse spatiale de 8000 volumes de catalyseur par heure. La température du gaz d'échappement passant sur le catalyseur, le poids des particules présentes dans le gaz d'échappement avant et après avoir passé sur le catalyseur étaient mesurés. Les résultats sont indiqués dans le tableau 1.
Tableau 1
Particules
Température CQ
A l'entrée
(g/h)
A la sortie (g/h)
% de réduction
250
19,8
16,8
15
300
21,6
19,9
8
400
25,4
22,1
13
450
35,8
28,4
21
500
19,4
14,2
27
550
30,4
24,1
21
600
35,3
27,5
22
650
25,6
14,8
42
Un autre essai a été mis en œuvre pour étudier l'influence du volume sur le rendement de la limitation des particules et les résultats sont donnés dans le tableau 2.
La température du gaz était maintenue à 360°C et la quantité de particules présentes dans le gaz était de 19,5 g/h. Les catalyseurs étaient revêtus de la manière décrite dans le second essai, mais avec deux rapports différents. Les surfaces étaient maintenues constantes à 82 mm de diamètre et 106 mm de diamètre.
5
10
15
20
25
30
35
40
45
50
55
60
65
629679 4
Tableau 2
Volume
(I)
% de réduction diamètre 82 mm
% de réduction diamètre 106 mm
Vitesse spatiale par heure
0,27
9,4
12,4
250000
0,38
11,6
16,9
178000
0,48
18,9
23,8
141000
0,56
24,8
28,4
120500
0,74
35,6
43,8
91216
0,84
48,2
53,7
80350
0,93
52,1
61,4
72500
1,21
62,1
68,5
55785
On préfère que, lorsqu'un moteur Diesel fonctionne à pleine puissance, la différence de pression, qui est la différence de la pression du courant de gaz d'échappement avant le passage au travers d'une unité de purification catalytique et après qu'il a passé au travers d'une telle unité, soit inférieure à 10,16 mm de mercure.
Des essais similaires ont été mis en œuvre en utilisant un moteur Diesel du type Perkins 4236 fonctionnant à une vitesse de 2200 tr/ min avec un catalyseur disposé dans la tubulure d'échappement, et les résultats sont indiqués dans le tableau 3. Le catalyseur est constitué par 1600 g de fil de Fecralloy (12TM) sur lequel on a appliqué un revêtement de fond d'alumine y stabilisée par du baryum et appliquée au fil en une densité de 0,12 g/g de fil. La matière catalytique était consitutée par 7,5% Rh/Pt et le poids total était de 3 g-
Tableau 3
% de la puissance totale
100%
50%
20%
Hydrocarbures adsorbés sur
les particules pénétrant dans
l'unité de catalyseur, mesurés
en grammes par heure
20
15
160
Hydrocarbures adsorbés sur
des particules sortant du cata
lyseur, mesurés en grammes
par heure
3
0
3
La quantité d'hydrocarbures adsorbés était mesurée en collectant les particules du gaz d'échappement sur un filtre pendant une période de temps prédéterminée. Ensuite, le filtre était chauffé sur une balance thermogrammétrique jusqu'à ce que la perte de poids cesse, ce qui signifiait que tous les constituants volatils avaient été brûlés.
Finalement, le résidu était analysé et les résultats obtenus sont indiqués dans le tableau 3.
35 Un autre essai a été mis en œuvre sur le moteur Diesel Perkins 4236 fonctionnant à 1400 tr/min en utilisant le même catalyseur et les résultats sont donnés dans le tableau 4.
Tableau 4
% de la puissance totale
100%
50%
20%
Hydrocarbures adsorbés sur
les particules pénétrant dans
l'unité de catalyseur, mesurés
en grammes par heure
10
15
105
Hydrocarbures adsorbés sur
des particules sortant du cata
lyseur, mesurés en grammes
par heure
4
4
5
Les essais ont montré que le présent procédé permet une élimination jusqu'à 80% des hydrocarbures adsorbés (aromatiques polynucléaires) et jusqu'à 40% des particules d'hydrocarbures des gaz d'échappement d'un moteur Diesel.
55 Bien que le procédé ait été décrit en référence à la diminution de la quantité de particules constituant la fumée d'un moteur Diesel, il n'est pas limité à ceux-ci et peut également être appliqué à des moteurs à essence, des moteurs à gaz et aux turbines.
R
Claims (10)
1. Procédé d'oxydation catalytique de particules constituant la fumée des gaz de combustion, caractérisé en ce qu'on fait passer les particules entraînées dans un courant gazeux contenant de l'oxygène au travers d'un catalyseur disposé de façon à gêner le passage en ligne droite des particules de sorte que, premièrement, la probabilité de contact entre les particules et le catalyseur est augmentée et, deuxièmement, une turbulence est communiquée au gaz pour augmenter la probabilité de contact entre les particules et le catalyseur.
2. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que le catalyseur est porté par un support réalisé en une matière réfractaire poreuse, un fil métallique entrelacé, orienté au hasard ou un treillis; une feuille métallique ou en matière réfractaire perforée ou une feuille métallique ondulée qui a été tendue.
2
REVENDICATIONS
3. Procédé selon la revendication 2, caractérisé en ce que la matière réfractaire est sous forme de pastilles.
4. Procédé selon l'une des revendications 2 ou 3, caractérisé en ce que la matière réfractaire est de la silice poreuse ou du charbon de bois granulaire, de l'alumine a ou y, des aluminosilicates naturels ou synthétiques, de la magnésie, de la terre à diatomées, de la bauxite, de l'oxyde de titane, de la zircone, du calcaire, du silicate de magnésium, du carbure de silicium, des carbones activés ou inactivés.
5. Procédé selon l'une des revendications 1 à 4, caractérisé en ce que le support de catalyseur est revêtu d'un revêtement d'oxyde réfractaire.
6. Procédé selon la revendication 5, caractérisé en ce que le revêtement d'oxyde réfractaire est de l'alumine y.
7. Procédé selon l'une des revendications 1 à 6, caractérisé en ce que le catalyseur est un métal du groupe platine, un mélange ou un alliage contenant un métal du groupe platine, ou un composé intermétallique comprenant un métal du groupe platine et un métal ordinaire.
8. Procédé selon la revendication 7, caractérisé en ce que le catalyseur est un alliage de 7,5% Rh/Pt.
9. Procédé selon l'une des revendications 1 à 8, caractérisé en ce qu'on utilise un dispositif pour mettre le courant gazeux dans un état de turbulence avant le passage au travers de l'unité de catalyseur.
10. Procédé selon l'une des revendications 1 à 9, caractérisé en ce que le courant gazeux est un gaz d'échappement provenant d'un moteur à combustion interne.
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