CH495950A - 1-Phenoxy-2-hydroxy-3-tert.-butylamino propanes - beta-adrenolytics, hypotensives - Google Patents

1-Phenoxy-2-hydroxy-3-tert.-butylamino propanes - beta-adrenolytics, hypotensives

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CH495950A CH876668A CH876668A CH495950A CH 495950 A CH495950 A CH 495950A CH 876668 A CH876668 A CH 876668A CH 876668 A CH876668 A CH 876668A CH 495950 A CH495950 A CH 495950A
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Abstract

(A) Cmpds. (I) R = CN or (3-6C) alkinyloxy (B) Salts of (I). beta-Adrenolytics and hypotensives. Dose 1-300 mg. (p.o.), 0.1-25 mg. (parent). (a) + Me3CNHCONHCMe3 Z = or -CHOHCH2Hal. (b) + HalCMe (c) (III) + H2NCMe3 (d) By deprotection of an O- or N-protected deriv. of (I), e.g. an O- or N-acyl or benzyl deriv. (e) (f) (g) (I) (R=NH2) (I) (R=CN).

Description

  

  
 



   Verfahren zur Herstellung von neuen racemischen oder optisch aktiven 1-Nitrilophenoxy- oder 1-Alkinyloxyphenoxy-2-hydroxy-3-tert.-butylaminopropanen und deren Salzen
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von neuen   l-Phenoxy-2-hydroxy-3-tert.-butylaminopro-    panen der Formel I
EMI1.1     
 in der R eine Nitrilgruppe (-C N) oder eine Alkinyloxygruppe mit 3 bis 6 Kohlenstoffatomen (vorzugsweise in 2-Stellung) bedeutet, sowie von deren physiologisch verträglichen Salzen, mit therapeutisch wertvollen Eigenschaften an Warmblütern. Die neuen Verbindungen werden erfindungsgemäss in folgender Weise hergestellt:
Umsetzung eines Epoxyds oder eines Halogenhydrins der Formeln   IIa    bzw.

  IIb
EMI1.2     
 in denen Hal ein Halogen darstellt, mit N,N'-Di-tert.butylharnstoff bei Temperaturen zwischen 150 und 2200 C in der Schmelze oder in einem inerten hochsiedenden Lösungsmittel.



   Die Ausgangsverbindungen sind zum Teil bereits bekannt, zum Teil können sie nach üblichen Verfahren gewonnen werden, wobei man dann meistens von Verbindungen der Formel III
EMI1.3     
 in der Kt Wasserstoff oder ein Kation (beispielsweise ein Alkalimetallion) bedeutet, ausgeht. Die Epoxyde der Formel   IIa    lassen sich aus den Verbindungen der
Formel III leicht durch Umsetzung mit Epichlorhydrin herstellen.



   Die Verbindungen der Formel I besitzen an der  -CHOH-Gruppierung ein asymmetrisches Kohlenstoff atom und kommen daher in Form von Racematen wie auch von optisch aktiven Antipoden vor. Die optisch aktiven Verbindungen können erhalten werden, indem man entweder von optisch aktiven Ausgangsverbindun gen ausgeht oder die erhaltenen Racemate auf übliche
Weise, beispielsweise mittels Dibenzoyl- oder -toluyl weinsäure oder 3-Bromcampher-8-sulfonsäure, in ihre optischen Antipoden spaltet.



   Die erhaltenen Verbindungen der Formel I können gewünschtenfalls in üblicher Weise in ihre physiologisch verträglichen Säureadditionssalze überführt werden. Für die Salzbildung geeignete Säuren sind beispielsweise Salzsäure, Bromwasserstoffsäure, Schwefelsäure,   Methanol    sulfonsäure, Maleinsäure, Essigsäure, Oxalsäure, Milchsäure, Weinsäure und 8-Chlortheophyllin.



   Die Verbindungen der Formel I bzw. deren physiologisch verträglichen Säureadditionssalze haben wertvolle therapeutische, insbesondere ss-adrenolytische Eigenschaften und können daher beispielsweise zur Behandlung oder Prophylaxe von Erkrankungen der   Herzkranzgefässe    und zur Behandlung von Herzarrhythmien, insbesondere von Tachycardien, an Menschen eingesetzt werden. Auch die blutdrucksenkenden Eigen  schaften der Verbindungen sind therapeutisch interessant.



   Therapeutisch wertvoll sind dabei insbesondere die Substanzen, bei denen der Rest R in 2-Stellung steht.



  Als besonders wirksam hat sich das   1-(2'-Nitrilophen-    oxy)-2-hydroxy-3-tert.-butylaminopropan der Formel
EMI2.1     
 herausgestellt. Diese Verbindung hat sich sowohl bezüglich der bradycardischen Eigenwirkung als auch bezüglich der isoproterenolantagonistischen Wirkung    [Isoproterenol= 1-(3',4'-Dihydroxyphenyl)-1-    hydroxy-2-isopropylaminoäthan] im Tierexperiment an Meerschweinchen als wesentlich wirksamer und auch weniger toxisch erwiesen als das bekannte
1-(1   '-Naphthoxy)-2-hydroxy-3    -isopropyl aminopropan.



  Überdies tritt die bradycardische Wirkung schon bei sehr niedrigen Dosen ein und lässt sich durch höhere Dosierung nicht mehr über einen bestimmten Grenzwert hinaus steigern, was auf ein Fehlen der uner   wünschten    cardiodepressiven Komponente der bradycardischen Eigenwirkung hindeutet. Die Verbindung zeigt zudem eine starke antiarrhythmische Wirkung bei   Strophantin-G-Intoxikationen    und eine gute orale Resorption.



   Eine bevorzugte Verbindung stellt auch das    1 -(2'-Propargyloxyphenoxy)-2-hydroxy-   
3-tert.-butylaminopropan dar.



   Als Einzeldosis der erfindungsgemäss erhältlichen Verbindungen der Formel I werden 1-300 mg (0,016 bis 5 mg/kg), vorzugsweise 15-100 mg (0,25-1,66 mg/kg) für die orale Anwendung und 0,1-25 mg   (0,002    bis 0,4 mg/kg) für die parenterale Anwendung am Menschen vorgeschlagen.



   Die galenische Verarbeitung der Verbindungen der Formel I zu den üblichen Anwendungsformen wie Lösungen, Emulsionen, Tabletten, Dragees oder Depotformen kann in bekannter Weise unter Heranziehung der dafür gebräuchlichen galenischen Hilfsstoffe erfolgen. Die erfindungsgemäss erhältlichen Verbindungen können auch in Kombination mit anderen   pharmako-    dynamisch   wirksamen    Stoffen wie beispielsweise herzoder kreislaufwirksamen Sympathicomimetica oder Coronardilatatoren, angewendet werden.



   Die folgenden Beispiele erläutern die Erfindung, ohne sie zu beschränken:
Beispiel 1   
1 -(2'-Nitrilophenoxy)-2-hydroxy-
3-tert.-butylaminopropan. HCl   
2,56 g (0,01 Mol) 1 -(2'-Nitrilophenoxy)-2-hydroxy3-brompropan werden in 20 ml Tetralin mit 3,44 g (0,02 Mol) N,N'-Di-tert.-butylharnstoff zwei Stunden auf 2000 C erhitzt. Nach Abkühlen werden 20 ml Äther zugegeben und die organische Phase wird mit verdünnter   HCl    ausgeschüttelt. Nach Abtrennung der wässrigen Phase wird diese mit NaOH alkalisch gestellt.



  Die ausfallenden basischen Anteile werden in Äther aufgenommen, die   Ätherlösung    abgetrennt und über MgSO4 getrocknet. Der   Äther    wird abdestilliert, der verbleibende Rückstand (1,5 g) in wenig Äther gelöst und filtriert. Dem Filtrat wird ätherische   HC1    zugesetzt, wobei das Hydrochlorid ausfällt. Es wird abgesaugt und zweimal aus wenig Äthanol umkristallisiert.



   Ausbeute: 0,4 g, Fp. 159 bis 1630 C.



   Beispiel 2    1 -(2'-Nitrilophenoxy)-2-hydroxy   
3-tert.-butylaminopropan    HC1   
4,8 g (0,025 Mol)   1-(2'-Nitrilophenoxy)-2,3-epoxy-    propan werden mit 8,6 g (0,05 Mol) N,N'-Di-tert.-butylharnstoff in 30 ml Tetralin eine Stunde lang auf 1900 C erhitzt. Nach dem Abkühlen wird mit verdünnter HCI ausgeschüttelt und die saure wässrige Phase abgetrennt.



  Man wäscht mit Äther nach und stellt mit Natronlauge alkalisch. Dabei scheiden sich die basischen Anteile als Niederschlag ab, der in Äther aufgenommen wird.



  Die   Ätherlösung    wird mit MgSO4 getrocknet; anschlie ssend wird der Äther abdestilliert. Der Rückstand wird aus Essigester/Petroläther umkristallisiert. Die Base wird in Äthanol gelöst, mit ätherischer Salzsäure versetzt und das ausfallende Hydrochlorid isoliert. Nach einer Umkristallisation aus Alkohol hat es einen Schmelzpunkt von 161 bis   1630 C.   



   Analog werden erhalten:
1   -(2'-Propargyloxyphenoxy)-2-hydroxy-3    -tert. butylaminopropan-oxalat, Fp.   132-1340    C
1 -(3'-Nitrilophenoxy)-2-hydroxy-3-tert.



     butylarninopropan-oxalat,    Fp.   154-1570    C    1-(4'-Nitrilophenoxy)-2-hydroxy-3    -tert.    butylaminopropan HC1, Fp. 187-1890 C.   



   Beispiel 3    (-) - 1 -(2'-Nitrilophenoxy)-2-hydroxy-   
3-tert.-butylaminopropan   HCl     (Darstellung durch Racematentrennung):
24,8 g (0,1 Mol)   1-(2'-Nitrilophenoxy)-2-hydroxy-      3-tert.-butylaminopropan    (racemisch) werden in 100 ml absolutem Methanol gelöst und mit einer Lösung von 38,6 g (0,1 Mol) (-)-Di-p-toluyl-weinsäure in 150 ml absolutem Methanol vereinigt. Nach mehrstündigem Stehen bei Raumtemperatur wird die Lösung filtriert und drei Tage bei 200 C stehengelassen. Das langsam auskristallisierende Di-p-toluyltartrat wird sodann abgesaugt und nochmals in gleicher Weise umkristallisiert.



  Es werden 18,2 g   (-)-1-(2'-Nitrilophenoxy)-2-hydroxy-      3-tert.-butylaminopropan-di-p-toluyltartrat    vom Fp. 135 bis 1370 C (Zersetzung) erhalten.

 

     [a]u20      90,50    (in Methanol).



   6 g dieses Tartrates werden in 100 ml   Äther    und 50 ml NaOH geschüttelt. Die organische Phase wird abgetrennt und über   MgSO4    getrocknet. Nach Filtration wird ätherische   HC1    zugegeben, wobei Kristallisation eintritt. Es werden 2,4 g Hydrochlorid vom Fp. 161 bis 1640 C gewonnen.



      [a]D = +14,70 (in Methanol).   



   Aus der Mutterlauge (methanolisch) des oben genannten Di-p-toluyltartrates kann nach Verdampfen des Methanols im Vakuum der rechtsdrehende Antipode erhalten und durch Behandlung mit NaOH die Base gewonnen werden. Sie lässt sich mit Hilfe von ätherischer HC1 aus ätherischer Lösung als Hydrochlorid fällen. 



  
 



   Process for the preparation of new racemic or optically active 1-nitrilophenoxy- or 1-alkynyloxyphenoxy-2-hydroxy-3-tert-butylaminopropanes and their salts
The invention relates to a process for the preparation of new 1-phenoxy-2-hydroxy-3-tert.-butylaminopropanes of the formula I.
EMI1.1
 in which R denotes a nitrile group (-C N) or an alkynyloxy group with 3 to 6 carbon atoms (preferably in the 2-position), as well as their physiologically acceptable salts, with therapeutically valuable properties in warm-blooded animals. According to the invention, the new compounds are prepared in the following manner:
Implementation of an epoxide or a halohydrin of the formula IIa or

  IIb
EMI1.2
 in which Hal represents a halogen, with N, N'-di-tert-butylurea at temperatures between 150 and 2200 C in the melt or in an inert high-boiling solvent.



   Some of the starting compounds are already known, and some can be obtained by customary processes, in which case compounds of the formula III
EMI1.3
 in which Kt is hydrogen or a cation (for example an alkali metal ion). The epoxies of the formula IIa can be derived from the compounds of
Easily produce formula III by reaction with epichlorohydrin.



   The compounds of the formula I have an asymmetric carbon atom on the -CHOH group and therefore occur in the form of racemates as well as optically active antipodes. The optically active compounds can be obtained either by starting from optically active starting compounds or by customizing the racemates obtained
Way, for example by means of dibenzoyl or toluyl tartaric acid or 3-bromocamphor-8-sulfonic acid, splits into their optical antipodes.



   The compounds of the formula I obtained can, if desired, be converted into their physiologically tolerated acid addition salts in the customary manner. Acids suitable for salt formation are, for example, hydrochloric acid, hydrobromic acid, sulfuric acid, methanol, sulfonic acid, maleic acid, acetic acid, oxalic acid, lactic acid, tartaric acid and 8-chlorotheophylline.



   The compounds of the formula I or their physiologically acceptable acid addition salts have valuable therapeutic, especially β-adrenolytic properties and can therefore be used, for example, for the treatment or prophylaxis of diseases of the coronary arteries and for the treatment of cardiac arrhythmias, in particular tachycardias, in humans. The antihypertensive properties of the compounds are also of therapeutic interest.



   Substances in which the radical R is in the 2-position are particularly valuable therapeutically.



  1- (2'-Nitrilophenoxy) -2-hydroxy-3-tert-butylaminopropane of the formula has proven to be particularly effective
EMI2.1
 exposed. This compound has proven to be significantly more effective and also less toxic in animal experiments with guinea pigs, both with regard to its own bradycardic effect and with regard to the isoproterenol antagonistic effect [isoproterenol = 1- (3 ', 4'-dihydroxyphenyl) -1-hydroxy-2-isopropylaminoethane] than the known
1- (1'-naphthoxy) -2-hydroxy-3-isopropyl aminopropane.



  In addition, the bradycardic effect occurs even at very low doses and can no longer be increased beyond a certain limit value with higher doses, which indicates a lack of the undesired cardiodepressive component of the bradycardic intrinsic effect. The compound also shows a strong antiarrhythmic effect in strophantine-G intoxications and good oral absorption.



   A preferred compound is also 1 - (2'-propargyloxyphenoxy) -2-hydroxy-
3-tert-butylaminopropane.



   The single dose of the compounds of the formula I obtainable according to the invention is 1-300 mg (0.016 to 5 mg / kg), preferably 15-100 mg (0.25-1.66 mg / kg) for oral use and 0.1-25 mg (0.002 to 0.4 mg / kg) are suggested for parenteral use in humans.



   The pharmaceutical processing of the compounds of the formula I into the customary use forms such as solutions, emulsions, tablets, coated tablets or depot forms can be carried out in a known manner using the pharmaceutical auxiliaries customary for this purpose. The compounds obtainable according to the invention can also be used in combination with other pharmacodynamically active substances such as, for example, cardiac or circulatory sympathomimetics or coronary dilators.



   The following examples illustrate the invention without restricting it:
example 1
1 - (2'-nitrilophenoxy) -2-hydroxy-
3-tert-butylaminopropane. HCl
2.56 g (0.01 mol) of 1 - (2'-nitrilophenoxy) -2-hydroxy3-bromopropane are dissolved in 20 ml of tetralin with 3.44 g (0.02 mol) of N, N'-di-tert.- butylurea heated to 2000 C for two hours. After cooling, 20 ml of ether are added and the organic phase is extracted with dilute HCl. After the aqueous phase has been separated off, it is made alkaline with NaOH.



  The precipitating basic components are taken up in ether, the ether solution separated and dried over MgSO4. The ether is distilled off, the remaining residue (1.5 g) is dissolved in a little ether and filtered. Ethereal HC1 is added to the filtrate, and the hydrochloride precipitates. It is filtered off with suction and recrystallized twice from a little ethanol.



   Yield: 0.4 g, m.p. 159 to 1630 C.



   Example 2 1 - (2'-Nitrilophenoxy) -2-hydroxy
3-tert-butylaminopropane HC1
4.8 g (0.025 mol) of 1- (2'-nitrilophenoxy) -2,3-epoxypropane are mixed with 8.6 g (0.05 mol) of N, N'-di-tert-butylurea in 30 ml Tetralin heated to 1900 C for one hour. After cooling, it is extracted by shaking with dilute HCl and the acidic aqueous phase is separated off.



  It is rewashed with ether and made alkaline with sodium hydroxide solution. The basic components separate out as a precipitate, which is absorbed in the ether.



  The ether solution is dried with MgSO4; the ether is then distilled off. The residue is recrystallized from ethyl acetate / petroleum ether. The base is dissolved in ethanol, ethereal hydrochloric acid is added and the precipitating hydrochloride is isolated. After recrystallization from alcohol, it has a melting point of 161 to 1630 C.



   Analogously the following are obtained:
1 - (2'-propargyloxyphenoxy) -2-hydroxy-3-tert. butylaminopropane oxalate, m.p. 132-1340 C
1 - (3'-nitrilophenoxy) -2-hydroxy-3-tert.



     butyl aminopropane oxalate, m.p. 154-1570 C 1- (4'-nitrilophenoxy) -2-hydroxy-3-tert. butylaminopropane HC1, m.p. 187-1890 C.



   Example 3 (-) - 1 - (2'-Nitrilophenoxy) -2-hydroxy-
3-tert-butylaminopropane HCl (representation by racemate separation):
24.8 g (0.1 mol) of 1- (2'-nitrilophenoxy) -2-hydroxy-3-tert-butylaminopropane (racemic) are dissolved in 100 ml of absolute methanol and mixed with a solution of 38.6 g (0 , 1 mol) (-) - Di-p-toluyl-tartaric acid combined in 150 ml of absolute methanol. After standing for several hours at room temperature, the solution is filtered and left to stand at 200 ° C. for three days. The slowly crystallizing di-p-toluyl tartrate is then filtered off with suction and recrystallized again in the same way.



  18.2 g of (-) - 1- (2'-nitrilophenoxy) -2-hydroxy-3-tert-butylaminopropane-di-p-toluyl tartrate with a melting point of 135 ° to 1370 ° C. (decomposition) are obtained.

 

     [a] u20 90.50 (in methanol).



   6 g of this tartrate are shaken in 100 ml of ether and 50 ml of NaOH. The organic phase is separated off and dried over MgSO4. After filtration, ethereal HCl is added, whereupon crystallization occurs. 2.4 g of hydrochloride with a melting point of 161 to 1640 ° C. are obtained.



      [a] D = +14.70 (in methanol).



   The dextrorotatory antipode can be obtained from the mother liquor (methanolic) of the abovementioned di-p-toluyl tartrate after evaporation of the methanol in vacuo and the base can be obtained by treatment with NaOH. It can be precipitated as hydrochloride from an ethereal solution with the help of ethereal HC1.

 

Claims (1)

PATENTANSPRUCH PATENT CLAIM Verfahren zur Herstellung von neuen racemischen oder optisch aktiven l-Nitrilophenoxy- oder l-Alkinyl- oxyphenoxy-2-hydroxy-3 -tert.-butylaminopropanen der Formel 1 EMI3.1 in der R eine Nitrilgruppe (-C N) oder eine Alkinyloxygruppe mit 3 bis 6 Kohlenstoffatomen bedeutet, dadurch gekennzeichnet, dass man ein Epoxyd oder ein Halogenhydrin der Formeln IIa bzw. IIb EMI3.2 wobei Hal ein Halogen darstellt, in der Schmelze oder in einem hochsiedenden inerten Lösungsmittel bei Temperaturen zwischen 150 und 2200 C mit N,N'-Di-tert.butylharnstoff umsetzt. Process for the preparation of new racemic or optically active l-nitrilophenoxy or l-alkynyl oxyphenoxy-2-hydroxy-3-tert.-butylaminopropanes of the formula 1 EMI3.1 in which R denotes a nitrile group (-C N) or an alkynyloxy group with 3 to 6 carbon atoms, characterized in that an epoxide or a halohydrin of the formulas IIa or IIb EMI3.2 where Hal represents a halogen which reacts with N, N'-di-tert-butylurea in the melt or in a high-boiling inert solvent at temperatures between 150 and 2200 ° C. UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass sich R in 2-Stellung befindet. SUBCLAIMS 1. The method according to claim, characterized in that R is in the 2-position. 2. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man die Verbindungen der Formel I in ihre physiologisch verträglichen Säureadditionssalze überführt. 2. The method according to claim, characterized in that the compounds of the formula I are converted into their physiologically acceptable acid addition salts. 3. Verfahren nach Patentanspruch oder Unteranspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass man die racemischen Verbindungen mittels optisch aktiver Säuren in die diastereomeren Salze überführt und diese durch fraktionierte Kristallisation aufspaltet. 3. The method according to claim or dependent claim 2, characterized in that the racemic compounds are converted into the diastereomeric salts by means of optically active acids and these are split up by fractional crystallization. 4. Verfahren nach Unteranspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass man als optisch aktive Säure (-)-Dip-toluylweinsäure einsetzt. 4. The method according to dependent claim 3, characterized in that the optically active acid (-) - dip-toluyltartaric acid is used.
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