CH370803A - Process for the preparation of dimethylaminopropyloxybenzenes - Google Patents

Process for the preparation of dimethylaminopropyloxybenzenes

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CH370803A
CH370803A CH1337962A CH1337962A CH370803A CH 370803 A CH370803 A CH 370803A CH 1337962 A CH1337962 A CH 1337962A CH 1337962 A CH1337962 A CH 1337962A CH 370803 A CH370803 A CH 370803A
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CH
Switzerland
Prior art keywords
group
unsaturated
preparation
alkoxy
benzenes
Prior art date
Application number
CH1337962A
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German (de)
Inventor
Rudolf Dr Hiltmann
Wolfgang Prof Dr Wirth
Fritz Prof Dr Mietzsch
Original Assignee
Bayer Ag
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C231/00Preparation of carboxylic acid amides
    • C07C231/12Preparation of carboxylic acid amides by reactions not involving the formation of carboxamide groups

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

  

  
 



  Verfahren zur Herstellung von Dimethylaminopropyloxybenzolen
Es wurde gefunden, dass man zu neuen therapeutisch wertvollen Stoffen gelangt, wenn man solche   ,-Dimethylaminopropyloxybenzole    herstellt, die in 2-Stellung des Benzolringes einen Alkoxy- oder Aralkoxyrest und ausserdem in 4-, 5- oder 6-Stellung einen ungesättigten, gegebenenfalls halogenierten Alkylrest enthalten. Als Beispiele für   Alkoxy-oder    Aralkoxyreste seien die Methoxy-, Athoxy-, Isopropyloxy-, N-Propyloxy- und Benzyloxygruppen, als Beispiele für ungesättigte, gegebenenfalls halogenierte Alkylreste die Allyl-, Propenyl-, Methallyl-, Crotyl-,   ss-Bromallyl und    y-Chlorallylgruppe genannt.



   Es sind zwar aus den deutschen Patentschriften Nrn. 224160, 443182, 446606 und 563259 eine Reihe verwandter Stoffe bekannt, die anstelle der y Dimethylaminopropyloxygruppe eine andere Dialkylaminoalkoxygruppe, vorzugsweise die Diäthylamino äthoxygruppe, besitzen. Sie sind als Uterusmittel verwendbar. Demgegenüber zeigen die bisher noch nicht beschriebenen erfindungsgemäss hergestellten [y-Dimethylamino-propyloxy]-benzole eine zentraldämpfende Wirksamkeit ähnlich dem   3-Chlor-lO-[y-di-    methylamino-propyl]-phenothiazin, besitzen jedoch gegenüber diesem eine erhöhte allgemeine Verträglichkeit.



   Das erfindungsgemässe Verfahren zur Herstellung der [y-Dimethylamino-propyloxy]-benzole ist dadurch gekennzeichnet, dass man   1-Oxy-2-alkoxy (oder    -aralkoxy)-benzole, die in 4-, 5- oder 6-Stellung einen ungesättigten, gegebenenfalls halogenierten   Al-    kylrest tragen, in Gegenwart säurebindender Mittel mit einem 1,3-Dihalogen-propan umsetzt und in dem so erhaltenen Produkt durch Umsetzung mit Dimethylamin das in der Propyloxygruppe y-ständige Halogen durch die   Dimethylaminogmppe    ersetzt.



   Als säurebindende Mittel lassen sich z. B. Alkalihydroxyde oder Alkalialkoholate verwenden. Die Umsetzung erfolgt zweckmässig in einem Lösungsmittel, wie z. B. einem Alkanol, unter Erwärmen.



   Die erhaltenen Verbindungen sind in der Form der freien Basen unter vermindertem Druck gut destillierbare, bei Zimmertemperatur flüssige oder verhältnismässig niedrig schmelzende Stoffe, die mit zahlreichen organischen und anorganischen Säuren leicht wasserlösliche und grösstenteils gut kristallisierte Salze bilden.



   Die nach vorliegendem Verfahren herstellbarcn Dialkylaminoalkyloxybenzole, die einen ungesättigten Alkylrest enthalten, sind den bekannten vergleichbaren Verbindungen in ihrer pharmakologischen Wirkung überlegen. Dies geht aus den folgenden Vergleichsversuchen hervor, für welche die nachstehenden Verbindungen herangezogen wurden:   (I)    Verfahrensprodukt von folgender Formel:
EMI1.1     
 (II) Gravitol:
EMI1.2     
  
EMI2.1     

Unsere Ergebnisse sind folgende:
Toxizität
In folgender Tabelle ist die Toxizität   Dl o    (= Dosis letalis, bei der   509/o    der Tiere innerhalb von 4 Tagen sterben) angegeben.



   Tabelle    D1,,    in mg/kg
Maus sbk. Maus i. v.   Ratte p. o.   



     (1)    400 85 600    (11)    125 40 150  (III) 125 35 400  (IV) 85 25 100
In Tierversuchen über die sedative Wirkung der erfindungsgemäss erhältlichen Verbindungen auf das Zentralnervensystem (Test an der schiefen Ebene und Motilitätstest) sowie bei klinischen Versuchen mit der elektroenzephalographischen Methode zeigten die vorstehend genannten Verbindungen I bis IV hervorragende und den bisher verwendeten Produkten überlegene Eigenschaften. Versuche über die Uteruswirkung bei Kaninchen nach Magnus bestätigten ferner die vorteilhaften Eigenschaften der vorliegenden Produkte.



   Beispiel
Zu einer Lösung von 2,8 g Natrium in 200   cm3    Alkohol gibt man 20 g 5-Propenyl-guajakol. Diese Lösung tropft man unter Rühren in eine auf 600 angewärmte Mischung aus 100 g   1,3-Dibrom-propan    und 150 cm Alkohol und kocht sie anschliessend 12 Stunden am Rückflusskühler. Danach destilliert man den Alkohol und überschüssiges   1,3-Dibrom-    propan im Vakuum ab und nimmt den Rückstand in Äther auf. Nach dem Abtrennen des Natriumbromids wäscht man die ätherische Lösung mit   100/auger    Natronlauge und Wasser. Nach dem Verjagen des ethers destilliert man den Rückstand im Vakuum, wobei 22 g   1-(,-Brompropyloxy)-2-meth-    oxy-5-propenyl-benzol mit   KPS    =   178-184     übergehen.

   Diese Menge wird mit einem Überschuss an alkoholischer Dimethylaminlösung 2 Stunden rückfliessend gekocht, der Alkohol verjagt und der Rückstand mit verdünnter Natronlauge versetzt. Man nimmt die ausgeschiedene Base in Äther auf, trocknet die Ätherlösung mit Kaliumcarbonat und destilliert nach dem Verjagen des ethers den Rückstand im Vakuum, wobei 15,4 g   l-(,-Dimethylamino-pro-    pyloxy)-2-methoxy-5-propenyl-benzol mit Kp3 = 159   bis 162" übergehen; Hydrochlorid, F = 1660.      



  
 



  Process for the preparation of dimethylaminopropyloxybenzenes
It has been found that new therapeutically valuable substances are obtained if dimethylaminopropyloxybenzenes are prepared which contain an alkoxy or aralkoxy radical in the 2-position of the benzene ring and also an unsaturated, optionally halogenated, radical in the 4-, 5- or 6-position Contain alkyl radical. Examples of alkoxy or aralkoxy radicals are the methoxy, ethoxy, isopropyloxy, N-propyloxy and benzyloxy groups, and examples of unsaturated, optionally halogenated alkyl radicals are the allyl, propenyl, methallyl, crotyl, ss-bromoallyl and called y-chlorallyl group.



   A number of related substances are known from German Patent Nos. 224160, 443182, 446606 and 563259 which, instead of the y dimethylaminopropyloxy group, have another dialkylaminoalkoxy group, preferably the diethylamino ethoxy group. They can be used as uterine remedies. In contrast, the [γ-dimethylamino-propyloxy] -benzenes produced according to the invention, which have not yet been described, show a central damping activity similar to 3-chloro-10- [γ-dimethylamino-propyl] -phenothiazine, but have an increased general compatibility with this.



   The process according to the invention for the preparation of the [y-dimethylamino-propyloxy] -benzenes is characterized in that 1-oxy-2-alkoxy (or -aralkoxy) -benzenes which in the 4-, 5- or 6-position are an unsaturated, Carry optionally halogenated alkyl radical, reacted in the presence of acid-binding agents with a 1,3-dihalopropane and in the product thus obtained, by reaction with dimethylamine, the halogen in the propyloxy group is replaced by the dimethylaminogmppe.



   As acid-binding agents, for. B. use alkali hydroxides or alkali alcoholates. The reaction is conveniently carried out in a solvent, such as. B. an alkanol, with heating.



   In the form of the free bases, the compounds obtained are readily distillable under reduced pressure, are liquid at room temperature or have a relatively low melting point and with numerous organic and inorganic acids form readily water-soluble and mostly well crystallized salts.



   The dialkylaminoalkyloxybenzenes which can be prepared by the present process and which contain an unsaturated alkyl radical are superior to the known comparable compounds in their pharmacological action. This can be seen from the following comparative tests, for which the following compounds were used: (I) Process product of the following formula:
EMI1.1
 (II) Gravitol:
EMI1.2
  
EMI2.1

Our results are as follows:
toxicity
The following table shows the toxicity Dl o (= lethal dose at which 509 / o of the animals die within 4 days).



   Table D1 ,, in mg / kg
Mouse sbk. Mouse i. v. Rat p. O.



     (1) 400 85 600 (11) 125 40 150 (III) 125 35 400 (IV) 85 25 100
In animal experiments on the sedative effect of the compounds obtainable according to the invention on the central nervous system (test on the inclined plane and motility test) as well as in clinical experiments with the electroencephalographic method, the abovementioned compounds I to IV showed excellent properties and superior properties to the products previously used. Tests on the uterine effect in rabbits according to Magnus also confirmed the advantageous properties of the present products.



   example
20 g of 5-propenyl-guaiacol is added to a solution of 2.8 g of sodium in 200 cm3 of alcohol. This solution is added dropwise, with stirring, to a mixture of 100 g of 1,3-dibromopropane and 150 cm of alcohol, warmed to 600, and then boiled for 12 hours on the reflux condenser. The alcohol and excess 1,3-dibromopropane are then distilled off in vacuo and the residue is taken up in ether. After the sodium bromide has been separated off, the ethereal solution is washed with 100% sodium hydroxide solution and water. After the ether has been driven off, the residue is distilled in vacuo, with 22 g of 1 - (, - bromopropyloxy) -2-methoxy-5-propenylbenzene with KPS = 178-184 passing over.

   This amount is refluxed for 2 hours with an excess of alcoholic dimethylamine solution, the alcohol is driven off and the residue is mixed with dilute sodium hydroxide solution. The precipitated base is taken up in ether, the ether solution is dried with potassium carbonate and, after the ether has been driven off, the residue is distilled in vacuo, with 15.4 g of l - (, - dimethylamino-propyloxy) -2-methoxy-5-propenyl -benzene with bp3 = 159 to 162 "pass over; hydrochloride, F = 1660.

 

Claims (1)

PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von [r-Dimethylamino- propyloxy]-benzolen, die in 2-Stellung des Benzolringes eine Alkoxy- oder Aralkoxygruppe und in 4-, 5- oder 6-Stellung einen ungesättigten, gegebenenfalls halogenierten Alkylrest enthalten, dadurch gekennzeichnet, dass man 1-Oxy-2-alkoxy (oder -aralkoxy)-benzole, die in 4-, 5- oder 6-Stellung einen ungesättigten, gegebenenfalls halogenierten Alkylrest tragen, in Gegenwart säurebindender Mittel mit einem 1,3-Dihalogen-propan umsetzt und in dem so erhaltenen Produkt durch Umsetzung mit Dimethylamin das in der Propyloxygruppe,-ständige Halogen durch die Dimethylaminogruppe ersetzt. PATENT CLAIM A process for the preparation of [r-dimethylaminopropyloxy] benzenes which contain an alkoxy or aralkoxy group in the 2-position of the benzene ring and an unsaturated, optionally halogenated alkyl radical in the 4-, 5- or 6-position, characterized in that 1-Oxy-2-alkoxy (or aralkoxy) -benzenes which carry an unsaturated, optionally halogenated alkyl radical in the 4-, 5- or 6-position, in the presence of acid-binding agents with a 1,3-dihalopropane and converted into the product thus obtained is replaced by the dimethylamino group in the propyloxy group by reaction with dimethylamine.
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