CH321109A - Process for the preparation of bistriazinylaminostilbene compounds - Google Patents

Process for the preparation of bistriazinylaminostilbene compounds

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CH321109A
CH321109A CH321109DA CH321109A CH 321109 A CH321109 A CH 321109A CH 321109D A CH321109D A CH 321109DA CH 321109 A CH321109 A CH 321109A
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Heinrich Dr Haeusermann
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Geigy Ag J R
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  Verfahren     zur        Herstellung    von     Bistriazinylaminostilbenverbindungen       Die vorliegende Erfindung betrifft     eül     Verfahren zur Herstellung     von        geit        WaSserlös-          liehen,    blau     fluoreszierenden        Bistriazinyl-          aminostilbenv        erbindungen,

          welehe    dank ihrer       guten    Affinität zu     Cellulose    und ihrer hohen       Fluoreszenzintensität    eine verbesserte maxi  male Aufhellung ergeben.  



       4,4-'-Bistria.zinjamino-stilben-2.,2''-distulfon-          säulren    bzw. ihre wasserlöslichen Salze, welche  an den     Triazinringen    noch durch mindestens  eine und vorzugsweise zwei gegebenenfalls     or-          ganiseh        substituierte        Aminogruppen    substi  tuiert sind,

   haben dank ihrer v     iolettstiehig-          blauen    bis blauen Fluoreszenz und ihrer     guten     Affinität zu     Cellulose    als optische     Aufhel-          lungsmittel    in der Textil- und Papierindustrie  sowie in der Hauswäsche eine grosse Bedeu  tung erlangt.

   Vom Verbraucher werden an       diese    Verbindungen je nach     Verwendungs-          zweek    heute ganz bestimmte Anforderungen       bezüglieh        Wasserlöslichkeit,    Affinität zur  Faser, Farbton des     Fluoreszenzlichtes,        Nass-          eclit.lieit    auf der Faser usw. gestellt.

   Die sei  fensparende     Textilausrüstungsindustrie    v er  langt beispielsweise gut     wasserlösliche,    sehr  Substantive und gut     nasseehte        Aufhellungs-          mittel,    die Seifen- und     Waschmittelinduatrie     dagegen als Zusätze zu für die Hauswäsche  bestimmten Reinigungsmitteln solche optischen  Aufheller, die bei     wiederholter        Wäsehe    keine  unerwünschte     Verfärbung    auf den     Textilien     ergeben.

   Immer ist- jedoch eine möglichst         grosse,    maximale Aufhellung     erwünscht,    damit  auch stärker vergilbte     Ware    noch wirksam  aufgehellt werden kann. Da nämlich die     4,4'-          Bistriazinylaminostilben    - 2,2'-     disulfonsätuen     in Substanz eine gelbe     Eigenfarbe    aufwei  sen, wird bei Konzentrationserhöhung auf der  Faser zum Zwecke der Kompensation eines  stärkeren Gelbstichs der Ware im Tageslicht  durch das blaue     Fluoreszenzlicht    bald ein  Punkt erreicht, wo die sichtbar werdende  gelbe Eigenfarbe die Steigerung des Weiss  gehalts verunmöglicht.

   Für eine gegebene Sub  stanzmenge ist der erreichbare maximale Auf  hellungseffekt eines solchen wasserlöslichen,  optischen     Aufhellungsmittels    im umgekehrten  Verhältnis abhängig von der Eigenfarbe und  im direkten Verhältnis abhängig von der       Fluoreszenzintensität,    dem Farbton des     Fluo-          reszenzlichtes    und der     Substantivität    der Ver  bindung bei den     Anwendungsbedingungen.     



  Gegenstand des vorliegenden Patentes ist  nun ein Verfahren zur Herstellung von gut  wasserlöslichen, intensiv blau fluoreszierenden,  sehr     gut        celluloseaffinen    neuen     Bistriazinyl-          aminostilbenverbindumgen,        dädureh    gekenn  zeichnet., dass man auf     4,4'-Bis-[4,6-dihalo.oen-          1,        3,5-tiiaziny1-(2)-amino]        -stilben-2,        2'-disiLlfon-          säuren    bzw.

   ihre Salze in wässeriger     Lösung     bei     Gegenwart.        mineralsäureabsttnnpfender     Mittel stufenweise in beliebiger Reihenfolge  2     Mol    eines primären aromatischen     Amins         der     Benzolreilie,    welches     nichtionogene        Ring-          substituenten    enthalten kann, und 2     1M1    eines  sekundären     Alkyläthanolamins    derart einwir-         ken    lässt, dass symmetrische Verbindungen der  allgemeinen Formel  
EMI0002.0008     
    entstehen,

   worin R einen     aliphatischen    Koh  lenwasserstoffrest mit 1 bis 2     Kohlenstoffato-          men    und A einen gegebenenfalls     nichtiono-          gen    - vorzugsweise durch Chlor,     Alkyl-    oder       Alkoxy        gruppen    -     substituierten        Phenylrest     bedeuten.  



  Die Kondensation der     4,4'-Bis-[4;6-dihalo-          gen-1,3,5    -     triazinyl    - (2) -     amino]        -stilben-\3,2'-di-          sulfonsäuren    kann nach an sieh bekannten Me  thoden in der wässerigen Lösung der Alkali  salze bei 10 bis 50  C in erster Stufe und bei  90 bis 100  C in     zweiter    Stufe geschehen.

   Als  primäre aromatische Amine der     Benzolreihe     kommen beispielsweise     Aminobenzol,    2- und  besonders     3-Methyl    -1-     aminobenzol,        3-Chlor-          1-        aminobenzol,    2- oder     -1-    und besonders       3-Methoxy-l-aminobenzol,        2-Atho-xy-l-amino-          benzol,    4 -     Plienoxy    -1-     aminobenzol,        2,5-Di-          et    -1-     aminobenzol,

      3 -     Methoxy    -     -1-        me-          m        -hyl          thyl    -1-     aminobenzol    in Betracht..

   Zweck  mässig kondensiert man zuerst bei 10 bis 50  C  in Gegenwart der     erforderlichen    Menge Na  triumacetat,     Natriumbicarbonat    oder     Na-          triumcarbonat    als     mineralsäurebindende    Mit  tel 2     Mol    des aromatischen Amins und dann  bei 90 bis     1d10     C     '?;        Mol    des     aliphatischen     Amins, wobei als säurebindendes Mittel ein       Aminüberschuss        verwendet    werden kann.  



  Die neuen Verbindungen können in  Form ihrer leicht isolierbaren, mehr oder we  niger gelb gefärbten     Alkalisalze    erhalten  werden, welche nach dem Trocknen verhält  nismässig gut wasserlöslich sind, eine     gute     Affinität. zu     Cellulosefasern    in wässeriger wie  auch in waschaktiven     alkalischen    Lösungen  und gegenüber vergleichbaren     MonoätIianol-          amin-,        Diäthanolamin-    und     Morpholinverbin-          dimgen    einen verbesserten maximalen Bleich-         effekt    aufweisen.

   Gegenüber den zuletzt ge  nannten Verbindungen weisen sie überdies  eine bessere Wasserlöslichkeit     auf.    Sie sind  dank ihrer Löslichkeitseigenschaften sowohl  in der     Textilausrüstungsindustrie    wie auch  in der     Waschmittelindustrie    sehr gut brauch  bar.  



  Die folgenden Beispiele     veranschaulichen     die Erfindung. Die Teile sind darin als Ge  wichtsteile verstanden und die Temperaturen  in     Celsiusgraden    angegeben.  



       Beispiel-   <I>1</I>       1'8,5    Teile     Cyanurchlorid    werden in 120  Teilen     Aeeton    gelöst -und in eine Mischung  von 200 Teilen Eis und 200 'Teilen Wasser  eingetragen.

   Die erhaltene     Cyanurchlorid-          Suspension    wird bei 0 bis 5  in üblicher Weise  mit einer     Lösung    von 20;7 Teilen     4,4'-diamino-          stilben-2"2'-disulfonsaurem    Natrium in 200  Teilen Wasser und einer Lösung von 5,3 Tei  len     Natriumcarbonat    bei PH 5-6 unter gutem  Rühren     umgesetzt.    Die Lösung des so erhal  tenen     Natriumsalzes    der     4,4'-Bis-[4,6-dichlor-          1,        3,5-tiia.ziny]-        (\?.)        -amino]        -stilben-2,

  2'-disulfon-          säure    wird bei 15 bis 215  mit 9,3 Teilen Anilin       verrührt    und durch langsame. Zugabe einer  Lösung von 5,3 'Teilen     Natriumcarbonat    in  25 Teilen Wasser ein     pH    von 6,5, bis 7,5 auf  rechterhalten.

   Nachdem kein Anilin mehr  nachgewiesen werden kann, lässt man langsam  so viel     N-1Iethylä.thanolamin        zutropfen,    bis  das Reaktionsgemisch     Phenolphthalein    rötet,  erhitzt dann allmählich auf 90 bis 95      und     rührt. 11/2 Stunden bei dieser Temperatur  nach, wobei immer mit     N-1letliyl-monoäthauol-          amin    die     phenolphthaleinalkalische    Reaktion  aufrechterhalten wird.

   Es werden im ganzen      15 bis 20 Teile     N-ONTethyl-äthanolamin    benö  tigt, Das Aceton wird während des     Aufhei-          zens    am absteigenden Kühlen     abdestilliert.     Durch     Aussalzen    mit 75     Teilen        Kochsalz    wird  das entstandene     4,4'-bis-[4-phenylamino-'6-(ss-          oxy        äthyl    -     methylamino)        -1,3,5    -     triazinyl    -(2)  amino]-st.ilben-2,2'-disulfonsaure Natrium ab  geschieden.

   Das     Produkt    wird mit     5prozen-          tiger    Kochsalzlösung gewaschen und im Va  kuum bei 70 bis     90     getrocknet. Die neue       Stilbenverbindung    bildet ein gelbliches Pul  ver, das in Wasser löslich ist. Eine wässerige  Lösung des Produktes     zeigt    im Tageslicht eine  blaue     Fluoreszenz.     



  Werden farblose bis schwach gelblich aus  sehende     Cellulosematerialien    mit einer sol  chen wässerigen Lösung behandelt, so     ersehei-          nen    die so behandelten Materialien im Tages  licht viel heller als vor der Behandlung.

   Dank  seiner hohen maximalen     Aufhellung    eignet  sieh das Produkt besonders für die     Textil-          ausrüstung.       Verwendet man im. vorstehenden Beispiel  an Stelle der 9,3 Teile Anilin 10,7 Teile 3  Toluidin, 10,7 Teile     m-T'oluidin,    12,75 Teile       m-Chloranilin,    12,3 Teile     m-Anisidin,    12,3  Teile     a-Anisidin    oder 12:,1 'Teile     p-Xylidin,    so  erhält man Verbindungen mit. ganz ähnlichen  Eigenschaften.

           Beispiel   <I>2</I>  71 Teile     4,4'-bis-[4,6-dichlor-1,3,5-triazinyl-          (2)-amino]-stilben-2:;2'-disulfonsaures    Natrium  werden in     1500    Teile Wasser bei 5 bis 10  im  Verlaufe von 30 Minuten mit 18 Teilen     N-          Äthyl-monoäthanolamin    versetzt. Das Gemisch  wird nun 5 Stunden bei 30 bis     40'     nachge  rührt und durch langsames Eintropfen einer  Lösung. von 11 Teilen     Natriumcarbonat    in  50 Teilen Wasser schwach alkalisch gegen       Brillantgelbpapier    gehalten.

   Nun gibt man  24,6 Teile     p-hlethoxy-anilin    zu     und    erhöht  die Temperatur auf 90 bis     9,5 .    Bei dieser=  Temperatur wird 4 Stunden nachgerührt und       mit        Sololösung        15        %        lackmusneutral        gehalten.     Am Schluss wird so viel     15prozentige    Soda  lösung zugegeben,

   bis das Gemisch Phenol-         phthalein    rötet und dann mit 150 Teilen Koch  salz     ausgesalzen.    Nach dem     Wasehen    mit     5-          prozentiger    Sole wird das Produkt bei 70 bis  90  im Vakuum getrocknet.

   Man erhält so  das     Dinatriumsalz    der     4,4'-Bis-[4-(p-methoxy-          phenylamino)-6-        (N-äthyl        -,ss    -     oxyäthylamino)           1,3,5-triazinylL(2)-amino]-stilben-2,2!-disulfon-          säure    als gelbliches,     wasserlösliehes    Pulver. In  wässeriger Lösung zeigt die Verbindung eine  blaue und in alkoholischer Lösung eine vio  lette     'Tagesliehtfluoreszenz.    Diese Verbindung  eignet sich vorzüglich als Zusatz zu Wasch  flotten für Weisswäsche.  



  Etwas stärker, jedoch     rotstichiger    fluores  zierende Produkte erhält man, wenn in     diesem          Ausführungsbeispiel    die     24;6    Teile     p-Anisidin     durch     18;6    'Teile Anilin oder     24g6    'Teile m  Anisidin ersetzt werden.     Letztere        Verbindun-          gen        eignen    sich wieder speziell für die Textil  ausrüstung.  



  <I>Beispiel 3</I>  71 Teile des     Dinatriumsälzes    der     4,4'-Bis-          [;4,@6,-diehlor-1,I3;5-triazinyl        (2.)-amino]-stilben-          2        ,2'-disulfonsäure,    gelöst in     15i00        'Teilen    Was  ser, werden bei 15. bis     25     mit     27,4        ,Teilen        3-          Methoxy-4-methylanilin        gut    verrührt, bis das  Amin     verschwunden    ist.

       !Die    frei werdende  Salzsäure wird durch allmähliche Zugabe einer  Lösung von 10;6     Teilen        calc.Soda    in 50     Teilen     Wasser     fortlaufend    neutralisiert. Nachdem  kein freies Amin mehr nachgewiesen werden  kann, gibt man 18 Teile     hT-:Nlethyl-mono-          äthanol.amin    zu, erwärmt     langsam    auf 90 bis  95  und rührt 11/2 Stunden bei dieser Tem  peratur nach.

   Durch Zugabe     von.        15prozen-          tiger        Sodalösung    wird das Gemisch stets  schwach     phenolphthalein-alkalisch        gehalten.     Das     Reaktionsprodukt    wird, wie in den Bei  spielen 1 und. 2,     isoliert,    gewaschen     und    ge  trocknet.

   Man erhält so das     Dinatriumsalz     der     4,4'-Bis-[4-(3,-methoxy    - 4 -     metihylphenyl-          amino)-6-(N-methyl    -     f!-        oxyäthylaniirlo)-1,3,5-          triazinyl-(2)-        amino]-stilben-2,.2'-disulfonsäure     als gelbliches,     wasserlösliches    Pulver.

   Das  Produkt besitzt ähnliche     Eigenschaften        wie     die nach Beispiel 1     erhältlichen        Verb'i1dungen"         Ebenfalls sehr wertvolle Produkte werden  erhalten, wenn man in diesem Beispiel die  27,4 'Teile     3-Methoxy-4-methylanilin    ersetzt  durch 28,3 Teile     3=Chlor-4-methylanilin    oder  28,3 Teile     3-Chlor-2-methylanilin.       <I>Beispiel 4</I>       3,5,5    Teile des     Dinatriumsalzes    der     4,4-          Bis-        [4;

  6-diehlor        -1,3i,5    -     triazinyl-(2,)-amino]-          stilben-2,2'-disulfonsäure    werden in     1000    Tei  len Wasser bei 15 bis     20     unter gutem Rühren  verteilt und im Verlaufe von einer Stunde  mit einer Lösung von     15;95    Teilen     p-Anisidin-          chlorhydrat    versetzt.

   Durch     Zugabe    von 15  prozentiger     Natriumcarbonatlösung    wird die       frei    werdende     Salzsäure        neutralisiert.    An  schliessend rührt man die schwach gelbliche       Suspension    bei     2:5    bis     35     und     lackmus-neu-          traler    Reaktion so lange nach, bis kein freies       p-Anisidin    mehr nachgewiesen werden kann.  Es werden     -64        Voliunteile    15prozentige     .Soda:          lösung    verbraucht.

   Nun     gibt    man 9 Teile N  Methyl-monoäthanolamin zu     und    kondensiert.,  wie in Beispiel 3 angegeben,     11/2    Stunden bei  90 bis     95     bei schwach     phenolphthalein-alka-          lischer        Reaktion.    Durch     Aussahen,    Waschen  und 'Trocknen erhält man das     4,4'-bis-[4-(p-          methoxy    -     phenylamino.)-'6-(N-methyl    -     ss    -     oxy-          äthylamino)-1,

          3y        5-triazinyl-    (2)     -amino    ]     -stilben-          2,2'-disulfonsaure    Natrium als gelbes, wasser  lösliches -Pulver. Dieses Produkt     eignet    sich  dank seiner     neutralen    Weissnuance vorzüglich  als     Aufhellungsmittel    in Waschflotten für  Weisswäsche.  



  Verbindungen- mit. ähnlichen Eigenschaften       werden    erhalten, wenn man in diesem Bei  spiel die 15,95 Teile     p-Anisidin-chlorhydrat     ersetzt durch 22,15 Teile     p-Aminodiphenyl-          äther-chlorhydrat    oder 17,35 Teile     o-Phene-          tidin-chlorhydrat.     



  <I>Beispiel 5</I>  Ersetzt man im Beispiel 1 die 9,3 Teile  Anilin durch 15 Teile     p-Aminoacetanilid,    so  erhält man das     Natriumsalz    der     4,4'-Bis-[2-          (p-acetylaminophenylamino)    - 4 -     (,B-oxyäthyl-          methylamino)-triazinyl    - (6) -     amino]    -     st,ilben-          2,2'-disulfonsäure    als gelbes Pulver. Auch    diese Verbindung eignet sich sehr gut zum  Aufhellen von     Cellulosefasern,    trotzdem die  Verbindung eine geringere maximale Aufhel  lung gibt, als das nach Beispiel 1 hergestellte  Präparat.

      Die erfindungsgemässen Verbindungen kön  nen wie folgt verwendet werden:       a)    Weisse     Baumwollpopeline    wird in einem  Bade, das 0,005 g des nach Beispiel 1 erhält.  liehen 4,4' -bis-     [4-phenjamino-@6-(fl'-oxyäthyl-          methylamino)    -     1,,3y5        t.riazinyf-(2)-amino]-stil-          ben-2,2'-disulfonsauren        Natriums    und 2 g  Glaubersalz im Liter enthält, bei einem Flot  tenverhältnis von 1:30 15     Minuten    bei 40   behandelt. Nach dem Spülen und 'Trocknen  besitzt der so behandelte Stoff im Tageslicht  ein viel, weisseres Aussehen als vor der Be  handlung.

      b) 1 Teil Weisswäsche, wie zum Beispiel  Kissenanzüge, Leintücher usw., wird in 10  Teilen einer Waschflotte, welche 8 g pro  Liter eines handelsüblichen, Seifen und Per  borat enthaltenen Waschmittels, das     0,031/o     des nach Beispiel 4 erhältlichen     4,4'-bis-[4-(p-          methoxyphenylamino        )-6-.        (,ssssoxv        ä.thyl    -     methyl-          amino)-1,3,5-triazinvl-(2)-amino]        -st-ilben-2,?'-          disulfonsa.uren    Natriums enthält, 30 Minuten  bei Kochtemperatur gewaschen, gespült. und  getrocknet.

   Man erhält eine blendend weisse  Wäsche, die keinen     umangenehmen    Rotstich  aufweist.



  Process for the preparation of bistriazinylaminostilbene compounds The present invention relates to a process for the preparation of completely water-soluble, blue fluorescent bistriazinylaminostilbene compounds,

          which, thanks to their good affinity for cellulose and their high fluorescence intensity, result in improved maximum brightness.



       4,4 -'- Bistria.zinjamino-stilbene-2., 2 '' - distulfonic acids or their water-soluble salts, which are also substituted on the triazine rings by at least one and preferably two optionally organically substituted amino groups,

   Thanks to their violet blue to blue fluorescence and their good affinity for cellulose, they have become very important as optical brighteners in the textile and paper industry as well as in household laundry.

   Depending on the intended use, consumers nowadays place very specific requirements on these compounds with regard to solubility in water, affinity to the fiber, color tone of the fluorescent light, wet eclipse on the fiber, etc.

   The textile finishing industry, which saves energy, requires, for example, readily water-soluble, very nouns and whitening agents with good moisture content, while the soap and detergent industry, on the other hand, uses optical brighteners as additives to cleaning agents intended for household laundry, which do not result in any undesired discolouration on the textiles after repeated washing.

   However, the greatest possible lightening is always desired, so that even more yellowed goods can still be effectively lightened. Since the 4,4'-bistriazinylaminostilbene - 2,2'-disulfonic acid in substance have a yellow intrinsic color, a point is soon reached when the concentration on the fiber is increased to compensate for a stronger yellow tint of the goods in daylight due to the blue fluorescent light. where the yellow intrinsic color that becomes visible makes it impossible to increase the white content.

   For a given amount of substance, the achievable maximum lightening effect of such a water-soluble, optical lightening agent is inversely dependent on the intrinsic color and directly related to the fluorescence intensity, the hue of the fluorescent light and the substantivity of the compound under the conditions of use.



  The present patent now relates to a process for the preparation of readily water-soluble, intensely blue-fluorescent, very cellulose-affine new bistriazinyl aminostilbene compounds, which are marked. That one is based on 4,4'-bis- [4,6-dihalo.oen- 1, 3,5-thiiaziny1- (2) -amino] -stilbene-2, 2'-disilfonic acids or

   their salts in aqueous solution in the presence. Mineral acid separators gradually in any order 2 mol of a primary aromatic amine of the benzene series, which may contain nonionic ring substituents, and 2 1M1 of a secondary alkylethanolamine can act in such a way that symmetrical compounds of the general formula
EMI0002.0008
    arise

   where R is an aliphatic hydrocarbon radical with 1 to 2 carbon atoms and A is an optionally nonionic phenyl radical, preferably substituted by chlorine, alkyl or alkoxy groups.



  The condensation of the 4,4'-bis- [4; 6-dihalogen-1,3,5-triazinyl- (2) -amino] -stilbene- \ 3,2'-disulfonic acids can be carried out according to known methods Me methods in the aqueous solution of the alkali salts at 10 to 50 C in the first stage and at 90 to 100 C in the second stage.

   The primary aromatic amines of the benzene series are, for example, aminobenzene, 2- and especially 3-methyl -1-aminobenzene, 3-chloro-1- aminobenzene, 2- or -1- and especially 3-methoxy-l-aminobenzene, 2-etho- xy-l-aminobenzene, 4 - Plienoxy -1- aminobenzene, 2,5-Di- et -1- aminobenzene,

      3 - methoxy - -1- me- m -ethyl thyl -1- aminobenzene into consideration.

   Appropriately, condensation is first carried out at 10 to 50 C in the presence of the required amount of sodium acetate, sodium bicarbonate or sodium carbonate as the mineral acid-binding agent, 2 mol of the aromatic amine and then at 90 to 1d10 C '; Mole of the aliphatic amine, it being possible to use an excess of amine as acid-binding agent.



  The new compounds can be obtained in the form of their easily isolable, more or less yellow-colored alkali salts which, after drying, are moderately water-soluble and have a good affinity. to cellulose fibers in aqueous as well as in detergent alkaline solutions and compared to comparable monoethanolamine, diethanolamine and morpholine compounds have an improved maximum bleaching effect.

   Compared to the compounds mentioned last, they also have better water solubility. Thanks to their solubility properties, they are very useful both in the textile finishing industry and in the detergent industry.



  The following examples illustrate the invention. The parts are understood as parts by weight and the temperatures are given in degrees Celsius.



       Example- 1'8.5 parts of cyanuric chloride are dissolved in 120 parts of acetone and introduced into a mixture of 200 parts of ice and 200 parts of water.

   The resulting cyanuric chloride suspension is at 0 to 5 in the usual way with a solution of 20; 7 parts of 4,4'-diamino-stilbene-2 "2'-disulphonic acid sodium in 200 parts of water and a solution of 5.3 parts Sodium carbonate reacted at pH 5-6 with thorough stirring. The solution of the sodium salt of 4,4'-bis- [4,6-dichloro-1, 3,5-tiia.ziny] - (\ ?.) - amino] -stilbene-2,

  2'-disulfonic acid is stirred at 15 to 215 with 9.3 parts of aniline and slowly. Addition of a solution of 5.3 parts of sodium carbonate in 25 parts of water to maintain a pH of 6.5 to 7.5.

   After no more aniline can be detected, enough N-1Iethylä.thanolamin is slowly added dropwise until the reaction mixture phenolphthalein reddened, then heated gradually to 90 to 95 and stirred. After 11/2 hours at this temperature, the phenolphthalein-alkaline reaction is always maintained with N-1letliyl-monoethauolamine.

   A total of 15 to 20 parts of N-ON-ethyl-ethanolamine are required. The acetone is distilled off during the heating process with descending cooling. The resulting 4,4'-bis- [4-phenylamino-'6- (ss-oxy-ethyl-methylamino) -1,3,5-triazinyl- (2) amino] -st.ilbene is salted out with 75 parts of common salt -2,2'-disulfonic acid sodium separated from.

   The product is washed with 5 percent sodium chloride solution and dried at 70 to 90 in vacuo. The new stilbene compound forms a yellowish powder that is soluble in water. An aqueous solution of the product shows a blue fluorescence in daylight.



  If colorless to pale yellow looking cellulose materials are treated with such an aqueous solution, the materials treated in this way appear much lighter in daylight than before the treatment.

   Thanks to its high maximum brightness, the product is particularly suitable for textile finishing. If you use the. above example instead of 9.3 parts of aniline 10.7 parts of 3 toluidine, 10.7 parts of m-toluidine, 12.75 parts of m-chloroaniline, 12.3 parts of m-anisidine, 12.3 parts of α-anisidine or 12: '1' part of p-xylidine, compounds with are obtained. very similar properties.

           Example <I> 2 </I> 71 parts of 4,4'-bis [4,6-dichloro-1,3,5-triazinyl- (2) -amino] -stilbene-2:; 2'-disulfonic acid sodium 18 parts of N-ethyl-monoethanolamine are added in 1500 parts of water at 5 to 10 in the course of 30 minutes. The mixture is then stirred for 5 hours at 30 to 40 'and a solution is slowly added dropwise. kept weakly alkaline against brilliant yellow paper by 11 parts of sodium carbonate in 50 parts of water.

   24.6 parts of p-halooxy-aniline are now added and the temperature is increased to 90 to 9.5. At this temperature = the mixture is stirred for 4 hours and kept 15% litmus-neutral with solo solution. At the end, enough 15 percent soda solution is added

   until the phenol phthalein mixture turns red and then salted out with 150 parts of common salt. After washing with 5 percent brine, the product is dried at 70 to 90 in vacuo.

   The disodium salt of 4,4'-bis [4- (p-methoxyphenylamino) -6- (N-ethyl-, ss-oxyäthylamino) 1,3,5-triazinylL (2) -amino] - is thus obtained stilbene-2,2! -disulfonic acid as a yellowish, water-soluble powder. In aqueous solution the compound shows a blue and in alcoholic solution a purple daylight fluorescence. This compound is particularly suitable as an additive to washing liquors for white laundry.



  Somewhat stronger, but more red-tinged fluorescent products are obtained if, in this exemplary embodiment, the 24.6 parts of p-anisidine are replaced by 18.6 parts of aniline or 24.6 parts of m anisidine. The latter connections are again especially suitable for textile finishing.



  <I> Example 3 </I> 71 parts of the disodium salt of 4,4'-bis [; 4, @ 6, -diehlor-1, I3; 5-triazinyl (2.) -amino] -stilbene-2, 2'-disulfonic acid, dissolved in 15,000 parts of water, are stirred well at 15 to 25 with 27.4 parts of 3-methoxy-4-methylaniline until the amine has disappeared.

       The hydrochloric acid released is continuously neutralized by gradually adding a solution of 10; 6 parts of calcium carbonate in 50 parts of water. After no more free amine can be detected, 18 parts of hT-: Nlethyl-mono- äthanol.amin are added, slowly heated to 90 to 95 and stirred for 11/2 hours at this temperature.

   By adding. The mixture is always kept slightly alkaline in phenolphthalein with a 15 percent soda solution. The reaction product is, as in the case of 1 and. 2, isolated, washed and dried.

   The disodium salt of 4,4'-bis [4- (3, -methoxy-4-methylphenyl-amino) -6- (N-methyl-f! -Oxyäthylaniirlo) -1,3,5-triazinyl- is obtained in this way. (2) -amino] -stilbene-2, .2'-disulfonic acid as a yellowish, water-soluble powder.

   The product has similar properties to the compounds obtainable according to Example 1 "Likewise, very valuable products are obtained if the 27.4 parts of 3-methoxy-4-methylaniline in this example are replaced by 28.3 parts of 3 = chlorine- 4-methylaniline or 28.3 parts of 3-chloro-2-methylaniline. <I> Example 4 </I> 3.5.5 parts of the disodium salt of 4,4-bis [4;

  6-diehlor -1,3i, 5 - triazinyl- (2,) - amino] - stilbene-2,2'-disulfonic acid are distributed in 1000 parts of water at 15 to 20 with good stirring and over the course of an hour with a A solution of 15.95 parts of p-anisidine chlorohydrate was added.

   The hydrochloric acid released is neutralized by adding 15 percent sodium carbonate solution. The pale yellowish suspension is then stirred at 2: 5 to 35 and a litmus-neutral reaction until no more free p-anisidine can be detected. -64 parts by volume of 15% soda: solution are used.

   9 parts of N-methylmonoethanolamine are now added and the mixture is condensed, as indicated in Example 3, for 11/2 hours at 90 to 95 with a weak phenolphthalein-alkaline reaction. The 4,4'-bis- [4- (p-methoxy-phenylamino.) - '6- (N-methyl-ss-oxy-ethylamino) -1, is obtained by looking out, washing and drying

          3y 5-triazinyl- (2) -amino] -stilbene-2,2'-disulfonic acid sodium as a yellow, water-soluble powder. Thanks to its neutral white nuance, this product is ideal as a lightening agent in washing liquors for white laundry.



  Connections with. Similar properties are obtained if in this example the 15.95 parts of p-anisidine chlorohydrate are replaced by 22.15 parts of p-aminodiphenyl ether chlorohydrate or 17.35 parts of o-phenetidine chlorohydrate.



  <I> Example 5 </I> If the 9.3 parts of aniline in Example 1 are replaced by 15 parts of p-aminoacetanilide, the sodium salt of 4,4'-bis [2- (p-acetylaminophenylamino) -4 is obtained - (, B-oxyäthylmethylamino) -triazinyl - (6) - amino] - st, ilbene-2,2'-disulfonic acid as a yellow powder. This compound is also very suitable for lightening cellulose fibers, despite the fact that the compound gives a lower maximum whitening than the preparation produced according to Example 1.

      The compounds according to the invention can be used as follows: a) White cotton poplin is added to a bath containing 0.005 g of that according to Example 1. borrowed 4,4'-bis [4-phenjamino- @ 6- (fl'-oxyäthylmethylamino) -1,, 3y5 t.riazinyf- (2) -amino] -stilbene-2,2'-disulfonic acids Sodium and 2 g of Glauber's salt per liter, treated with a liquor ratio of 1:30 15 minutes at 40. After rinsing and drying, the fabric treated in this way looks much whiter in daylight than before the treatment.

      b) 1 part of white laundry, such as pillow suits, sheets, etc., is in 10 parts of a wash liquor containing 8 g per liter of a commercial detergent containing soaps and perborate, which is 0.031 / o of the 4.4 'available in Example 4 -bis- [4- (p-methoxyphenylamino) -6-. (, ssssoxv ä.thyl - methylamino) -1,3,5-triazinvl- (2) -amino] -st-ilben-2,? '- disulfonsaure contains sodium, washed for 30 minutes at boiling temperature, rinsed. and dried.

   The result is dazzling white laundry that does not have an unpleasant red tinge.

 

Claims (1)

PATEN TANSPRTJCH Verfahren zur Herstellung von fluoreszie renden Ditriazinylaminostilbenverbind'ungen, dadurch gekennzeichnet, dass man auf 4,4'- Bis- [4,6=dillalogen-1,3,5-triaziluvl-(2')-amino]- stilben-2,2'-dislulfonsäuren bzw. ihre Salze in wässeriger Lösung bei Gegenwart minera.l- säureabstumpfender Mittel stufenweise in be liebiger Reihenfolge 2 -,Hol. PATEN TANSPRTJCH Process for the preparation of fluoreszie-generating ditriazinylaminostilbene compounds, characterized in that 4,4'-bis [4,6 = dillalogen-1,3,5-triaziluvl- (2 ') - amino] - stilbene- 2,2'-dislulfonic acids or their salts in aqueous solution in the presence of mineral.l- acid-deadening agents, stepwise in any order 2-, Hol. eines primären aromatischen Amins der Benzolreihe, welches nichtionogene Ringsubstituenten enthalten kann, und 2 2tIol eines sekundären Ally1- äthanola.mins derart einwirken lässt, dass sym metrische Verbindungen der allgemeinen Formel EMI0005.0001 entstehen, worin R einen. a primary aromatic amine of the benzene series, which can contain nonionic ring substituents, and 2 2tIol of a secondary Ally1- äthanola.mins can act in such a way that symmetrical compounds of the general formula EMI0005.0001 arise, where R is a. a.liphatischen Koh lenwasserstoffrest mit 1 his 2 Kohlenstoff atomen und A einen gegebenenfalls nichtiono- gen substituierten Phenylrest bedeuten. a.liphatic Koh lenwasserstoffrest with 1 to 2 carbon atoms and A is an optionally non-ionically substituted phenyl radical. UNTERANSPRÜCHE 1, Verfahren gemäss Patentanspruch, ge kennzeichnet durch die Verwendung eines primären Alkoxyphenylamins als primäres Amin der Benzolreihe. 2, Verfahren gemäss Patentanspruch und Unteransprzteh 1, gekennzeichnet durch die Verwendung von N-Methyläthanolamin als sekundäres Alkyläthanolamin. SUBClaims 1, method according to claim, characterized by the use of a primary alkoxyphenylamine as the primary amine of the benzene series. 2, method according to patent claim and sub-claim 1, characterized by the use of N-methylethanolamine as the secondary alkylethanolamine.
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