CH254187A - Elément cristallin synthétique et procédé pour sa fabrication. - Google Patents

Elément cristallin synthétique et procédé pour sa fabrication.

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CH254187A
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Linde Air Prod Co
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C30CRYSTAL GROWTH
    • C30BSINGLE-CRYSTAL GROWTH; UNIDIRECTIONAL SOLIDIFICATION OF EUTECTIC MATERIAL OR UNIDIRECTIONAL DEMIXING OF EUTECTOID MATERIAL; REFINING BY ZONE-MELTING OF MATERIAL; PRODUCTION OF A HOMOGENEOUS POLYCRYSTALLINE MATERIAL WITH DEFINED STRUCTURE; SINGLE CRYSTALS OR HOMOGENEOUS POLYCRYSTALLINE MATERIAL WITH DEFINED STRUCTURE; AFTER-TREATMENT OF SINGLE CRYSTALS OR A HOMOGENEOUS POLYCRYSTALLINE MATERIAL WITH DEFINED STRUCTURE; APPARATUS THEREFOR
    • C30B11/00Single-crystal growth by normal freezing or freezing under temperature gradient, e.g. Bridgman-Stockbarger method
    • C30B11/04Single-crystal growth by normal freezing or freezing under temperature gradient, e.g. Bridgman-Stockbarger method adding crystallising materials or reactants forming it in situ to the melt
    • C30B11/08Single-crystal growth by normal freezing or freezing under temperature gradient, e.g. Bridgman-Stockbarger method adding crystallising materials or reactants forming it in situ to the melt every component of the crystal composition being added during the crystallisation
    • C30B11/10Solid or liquid components, e.g. Verneuil method

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Description


      Elément        cristallin    synthétique et procédé pour sa     fahrication.       La     présente    invention comprend un élé  ment cristallin synthétique formé en ma  jeure partie au moins d'alumine, et qui est  caractérisé en ce qu'il est constitué par une  tige     monocristalline    venue de croissance,  ayant une longueur     supérieure    à 25 mm, une  section droite pratiquement circulaire et un  diamètre maximum non supérieur à 4,75 mm,  cette limitation     dudit,diamètre        conférant.    au  dit élément une résistance notable à la frac  ture (par rupture ou par fissure     spontanée,

  ou     sous l'effet du travail mécanique de meu  lage par exemple). L'invention comprend  également un procédé pour la fabrication d'un  tel élément par fusion de la matière consti  tutive pulvérisée, à l'aide d'une flamme à  haute température et agrégation de la ma  tière fondue sur un support, tout en aug  mentant progressivement la .distance     entre     cette flamme et le support.

   Ce procédé est  caractérisé en ce qu'on augmente     cette    dis  tance à une vitesse telle, et en     ce    qu'on règle,  d'une part, l'apport de     matière        constitutive     pulvérisée et, d'autre part, la grandeur de la  flamme de façon telle que le cristal croisse  sous forme d'une     tige        relativement    mince de  section droite pratiquement     circulaire    ayant  un diamètre maximum non supérieur à  4,75 mm. Cet élément peut être, par exemple,  en spinelle synthétique.  



  Le brevet américain No 1004505, de Ver  neuil, décrit. la     1::        rication    de     boules    de corin  don synthétique de relativement grand dia-    mètre, par fusion de poudre d'alumine dans  une flamme oxhydrique, et par     agrégation    de  l'alumine fondue sur un support approprié  qui est graduellement abaissé et éloigné de  la flamme. Une mince base d'alumine partielle  ment fondue est tout d'abord formée sur le  support et, après qu'elle a     atteint    une lon  gueur de 19 mm ou moins, l'intensité de la  flamme, ainsi que la vitesse avec laquelle on  ajoute l'alumine sont augmentées avec pour  résultat que la boule est graduellement agran  die jusqu'à son diamètre final d'environ  18 mm.

   Des boules de saphir blanc sont ob  tenues par     agrégation    d'alumine     pratiquement     pure. Des rubis     synthétiques    peuvent être ob  tenus par croissance à partir d'alumine con  tenant de     petites        quantités    d'oxyde de chrome,  et du saphir bleu peut être obtenu à partir  d'alumine     contenant    du fer et du titane. La  boule terminée -se rompt soit spontanément  lors de son enlèvement du support, soit lors  qu'on entaille la couronne avec un outil     porte-          diamant    ou     lorsqu'on    la pince.

   La rupture  a lieu selon le plan contenant l'axe optique  et l'axe de     croissance,    et ceci est essentiel  pour que les     opérations    ultérieures de tra  vail soient     satisfaisantes.    Des. demi-boules de  corindon ont été     pendant    longtemps     utilisées     comme matière première pour la fabrication  de pivots en pierre synthétique, qui sont fa  briqués à     partir    des     demi-boules    par     des    opé  rations connues de sciage, de meulage et de  polissage.

   Ces opérations sont longues, p6ni-           bles    et peu avantageuses du fait     qu'une    quan  tité     telle        de    matière première doit être enle  vée au cours     du        travail;    que,     dans    les condi  tions les plus favorables, le poids du nombre  total d'ébauches de pivots. obtenues constitue       seulement    le 15      %    environ du poids de la       demi-bôuIe    à     partir    de laquelle elles ont été       fabriquées.     



  Cet inconvénient et     d'autres    encore, sont       évités        dans    les     éléments-cristallins    conformes  à     l'invention,        lesquels    se présentent sous  forme de     tiges        minces,        constituées    par des       monocristaux    de     corindon        synthétique,    par  exemple, qui ne se fracturent pas par fissure  ou par     rupture,        soit    spontanément,

   soit lors  qu'on les touche avec une     scie    -ou une meule.       Il        est        clair    que de     telles    tiges sont bien     su-          périeures        aux    grosses     boules,,car    les     ébauches     de pivots peuvent être     produites    approxima  tivement à<B>la</B> grandeur voulue à     partir    de     ces          tiges,

          simplement    en coupant celles-ci en tran  ches au moyen d'un     dispositif        coupeur    appro  prié tel     -qu'une    scie circulaire revêtue -de pou  dre de diamant.

   De plus, les tiges peuvent       croître        jusqu'à    n'importe quel diamètre dé  siré n'excédant pas 4,75 mm, pour     fournir     des     ébauches    de pivots de     différentes    gros  seurs avec un     minimum    de travail de coupe  et de     meulage.        Les    rendements en     ébauches     de pivots obtenues grâce aux tiges de corin  don conformes à     l'invention.    sont     d'environ     <B>50%</B>     en-poids    et,

   avec une     sélection    appro  priée des     tiges.,        .ce    rendement peut être     élevé     à<B>70%.</B> De grandes économies- de travail et  de     frais        d'outillage    sont réalisées en     utilisant     de     telles    tiges     comme    matière première.  



  Le     dessin        annexé    représente, à titre       d'exemples,    deux     formes    d'exécution de l'élé  ment     cristallin    selon l'invention, et une forme  d'exécution d'un     appareil    servant à la mise  en     #uvre    du procédé que     .comprend    l'inven  tion.     -          Fig.    1 est une     coupe        verticale    schémati  que de la forme     d'exécution    dudit appareil.

         'ii.    2 est une vue     par-dessous    du brû  leur représenté sur- la     fig.    1.  



       Fig.    3 est une vue en perspective d'une  première     forme-        d'exécution    de l'élément cris-         tallin    selon l'invention,     constituée    par une       tige    de     corindon        synthétique.     



       Fig.    4 est une vue en perspective d'une  seconde forme d'exécution de cet élément,       constituée        également    par une tige de corindon.  



       Comme        représenté    sur la fi-. 1. de l'oxy  gène est amené par un conduit 11 à l'inté  rieur d'un     distributeur    de poudre 13 renfer  mant un récipient 15     pourvu    d'un tamis 16.

    Les     constituants    de la gemme à l'état de pou  dre,     tels    que de la ' poudre     d'alumine    pure       lorsqu'il    s'agit de faire des     tiges    de saphir  blanc, ou de la poudre d'alumine contenant  un faible pourcentage d'une matière colorante  telle que.de l'oxyde de élimine     pour    des tiges  de rubis, ou     de    titane pour des     tiges    de sa  phir     bleu,    sont passés au tamis -en     sortant    du  récipient 15,

   et cela grâce au fait que l'on  frappe par     intermittence    au-     moyen-    d'un     Mar-          teau    19 une enclume 17 solidaire de ce réci  pient: La     poudre        ainsi    passée au     tamis    est  conduite par l'oxygène dans le passage cen  tral 21 d'un     brzleur        vertical    23. Du gaz     com-          bustble    tel que de l'hydrogène; par exemple,  est fourni au     brûleur    23 par un conduit 25  débouchant dans une .chambre de     distribution     annulaire 26.

   De .cette chambre 26, le gaz  combustible passe à     l'extrémité        inférieure    du       brûleur;    par     l'intermédiaire        ,d'un--    pluralité de       passages    27 disposés dans une zone entourant  le passage central 21.

   Le courant d'oxygène  chargé de poudre qui     s'écoule        verticalement     au     centre    par le passage 21, et les courants  d'hydrogène adjacents circulant     verticalement     dans les passages 27 disposés     autour    de 21,  se mélangent à la sortie du     brûleur    et, après  allumage, produisent une légère flamme     ver-          ticale    avec une extrémité aiguë.

       Cette    flamme  fond la matière -en poudre devant     constituer     la gemme, qui s'agrège sur le haut d'un pié  destal en céramique 28 porté par un support  vertical 29, pour former ainsi une     mince    tige  30     .coaxiale    avec le brûleur 23. On ne sait pas  de façon certaine si la poudre fond avant ou  après dépôt sur le support.

   Bien que     l'appa-          reil    décrit     ci-dessus    soit, d'une façon géné  rale, semblable     aux    appareils bien     connus     pour la     formation    de     boules    selon le procédé      de Verneuil, 1e brûleur 23 est considérable  ment plus . petit que dans les brûleurs usuels  pour la formation de boules, et il est cons  truit pour produire une flamme avec une       tète    beaucoup plus     peinte;    ce qui facilite la  formation     d'une    tige allongée plutôt que  d'une boule.  



  Au fur et à mesure -que la     mince    tige de  corindon synthétique<B>30</B> augmente de lon  gueur, elle est     graduellement-déplacée    en di  rection     verticale    et     vers.    le bas, pour     l'éloigner     du     brûleur    23, et cela grâce à un     pignon    denté  31 coopérant avec une crémaillère     @32    disposée  sur le côté du support 29. Ce     déplacement    a.

    lieu à une     vitesse        telle    que la distance entre  le brûleur et l'extrémité supérieure de la tige  en train de croître soit constante et     que    le  diamètre     désiré    de la tige soit obtenu. Le pi  gnon 31 peut être actionné soit manuellement.  soit par un entraînement mécanique appro  prié; tel qu'un moteur électrique par exem  ple.

   Le mouvement relatif entre la flamme  et la tige pourrait aussi être effectué en dé  plaçant le brûleur pour- l'éloigner de la     tige.     Tout au long de la période de croissance,  l'extrémité supérieure de la tige 30 en train  de croître est     renfermée    à l'intérieur d'une       petite    enveloppe cylindrique ou foyer 33, en  métal -ou en     matière    céramique résistant à la  chaleur, qui est emmanchée autour de l'ex  trémité inférieure du brûleur 23.  



  L'appareil et le procédé que l'on vient de  décrire pour la formation par croissance de  tiges de corindon sont également utilisables  pour la formation d'autres sortes<B>dé</B> tiges en  gemme synthétique,     telles    que, par exemple,  des tiges de spinelle, que l'on fait croître à  partir d'une     matière    en poudre comprenant  de 8 à 28% de magnésie, le solde étant pra  tiquement de l'alumine seulement.  



  Les tiges de corindon synthétique (colo  rées ou non colorées) sortant de l'appareil  décrit ci-dessus sont longues, minces, prati  quement     cylindriques    e t     monocristallines.     Elles ont une surface périphérique     d'appa-          rernce    givrée, et cela sur toute leur     étendue;     par suite de la     présence    de projections de pe  tits cristaux.     Ls        surfaces    givrées donnent à    des objets vus à travers de telles tiges une  apparence     brumeuse,        ce    qui     -permet    de les con  sidérer comme étant translucides.

   Des -tiges  continues d'environ 90 cm de long ont été       produites,    et de plus grandes longueurs sont  réalisables, -car elles .dépendent seulement de  la grandeur de l'appareil.  



  Si le diamètre des tiges de corindon dé  passe 4,75 mm, elles se fracturent presque in  variablement par rupture longitudinale ou par  fissure; soit spontanément, soit lorsqu'on les  touche avec une scie ou une roue à meuler  pour les travailler,     ce    qui les rend impropres  du point de vue commercial. L'inventeur a  trouvé que, de façon tout à fait inattendue,  un diamètre de 4,75 mm constitue une limite.

    La plupart des tiges d'un tel diamètre ou  d'un diamètre légèrement     inférieur    sont ré  sistantes à la fracture, soit par rupture, soit  par fissure, spontanée ou lors d'un travail ,de  coupe ou de meulage exercée sur     elles.    De  plus, lorsque le diamètre décroît, la     tendance     à la fracture décroît également, de sorte que,  dans un     groupe    de tiges de différents     .dia.-          mètres        n'exédant    pas 4,75 mm, la majeure  partie d'entre elles gardent leur forme origi  nelle.

   Pour des diamètres de 3 mm     environ     et moins, 85 à<B>90%</B> des tiges ne se     fracturent     pas.     Des    tiges de 'Corindon     résistantes    à la  fracture ont été réalisées avec des diamètres  de l'ordre de 0,6 mm, et on ne voit pas de  raison qui empêcherait de réaliser     des    tiges  de plus petit diamètre encore, en réduisant  les dimensions de l'appareil -et la vitesse  d'amenée de la poudre.

   Une     série    d'ébauches  de pivots en gemme peut être obtenue sous  forme de disques cylindriques, par coupe  transversale de telles tiges de corindon résis  tantes à la fracture,     brutes    ou après que     ces     tiges ont été     meulées,    et cela avec une grande  économie de     matière    première, de temps et  de frais d'outillage par comparaison avec les  procédés.

   connus pour la taille d'ébauches à  partir de boules en gemme     synthétique.    Il  est visible qu'avec les     tiges    obtenues comme  il a été décrit, l'axe de     croissance.longitu-          dinal    original se trouve encore à l'intérieur  de la périphérie de chaque tige après son           usinage;    et une     partie    de l'axe de     croissance     original se     trouve    à     l'intérieur    de la périphé  rie de chaque ébauche de gemme obtenue par  coupe d'une telle tige.

   Des     tiges    qui sont       sélectionnées    pour     Pusinage    par meulage de  leur surface périphérique, ont     de    préférence  une longueur     supérieure    à 7,5 cm;     cette    lon  gueur est généralement     supérieure    à 15<B>cm.</B>  



  D'ordinaire, une tige de corindon     est    ob  tenue par croissance -avec un diamètre prati  quement     uniforme    sur toute sa longueur, en       admettant    une petite     tolérance    de 1/4 de mm  par exemple; comme représenté par la     tige     35 sur la     fig.    3.

   Lorsque l'on désire     obtenir     une     tige        présentant    une     variation        d'épaisseur          telle    que la tige 37 représentée sur la     fig.    4,  le débit de la poudre et celui du gaz sont soit,       augmentés,    soit     diminués    après     qu'une    partie  de la tige a été obtenue par croissance avec  la longueur et le     diamètre    désirés, -pour pro  duire     une    partie de plus,

   grand     diamètre    ou  de plus petit     diamètre.     



  La     plupart    des     tiges    de     corindon        synthé-          tique    .conformes à l'invention sont suffisam-    ment exemptes     @de    taches et de bulles pour  pouvoir     être    considérées comme claires et ho  mogènes au point de vue commercial.     Dans     une procédure d'examen standard, une tige  de corindon est     recouverte    d'un. fluide d'im  mersion, approprié, par exemple de iodure de  méthylène, et est     examinée    avec un micro  scope     d'un    pouvoir     grossissant    de 20 à 40.

   Des  tiges de     corindon    montrant,     lors    de cet exa  men, un nombre suffisamment faible de ta  cher -et de bulles, sont     considérées        comme     étant claires et homogènes et peuvent être       sélectionnées    pour être     travaillées.    Par -con  tre, la mince base initialement formée     dans     le procédé usuel selon lequel -on     forme    une  boule par croissance,

   est en grande partie un  aggloméré     polycristallin.    Bien qu'une petite  partie de     cette    base puisse     être        monocristal-          line,    beaucoup de bulles et d'inclusions la ren  dent inutilisable, et cette     partie        unicristal-          linë    présente rarement une longueur de plus  de 6 mm.

   Le tableau     suivant        indique        quel-          ques        propriétés    physiques de tiges de corin  don     synthétique    conformes à     l'invention.     
EMI0004.0068     
  
    Saphir <SEP> blanc <SEP> Rubis
<tb>  Résistance <SEP> à <SEP> la <SEP> traction
<tb>  kg/cm@ <SEP> _ <SEP> 4,560-.-.-10,500
<tb>  Module <SEP> d'élaeticité
<tb>  kg/cm2 <SEP> 3,5-4,65 <SEP> <I>y</I> <SEP> 10<B>6</B> <SEP> 2,8-4,9 <SEP> <I>y</I> <SEP> 10s
<tb>  Module <SEP> de <SEP> rigidité
<tb>  kg/cm2 <SEP> 1,4-1,96 <SEP> X <SEP> 10s
<tb>  Densité <SEP> - <SEP> 4,0 <SEP> 4,

  0
<tb>  Dureté-MOHS <SEP> 9 <SEP> 9       Les nouvelles     tiges    de corindon résistan  tes à la     fracture    dont     il    vient     d'être        question     permettent non seulement de surmonter les  difficultés rencontrées jusqu'ici dans     l'indus:

  -          trie    de la     fabrication    des pivots en gemme,  mais, en     raison    de leur grandeur et de leur  forme     inusuelles,    elles. ouvrent un domaine       entièrement        nouveau    à l'emploi     @de    cristaux  de     corindon    durs et     résistants    à l'usure.  Ainsi, par exemple, de telles     tiges    de corin-    don peuvent être très     utiles    comme     guides-fil     dans l'industrie     textile.  

Claims (1)

  1. REVENDICATION I: Elément cristallin synthétique formé en majeure partie au moins d'alumine, caracté- risé en ce qu'il est constitué par une-tige monocristalline venue de croissance, ayant une longueur -supérieure à 25 mm, -une section droite pratiquement circulaire et un diamètre maximum:
    non supérieur à 4,75- mm, cette limitation dudit diamètre conférant audit élément une résistance notable à la fracture. SOUS-REVENDICATIONS 1. Élément cristallin, selon la revendica tion I, .caractérisé en ce qu'il présente un dia mètre pratiquement uniforme sur toute sa longueur.
    2. Élément cristallin selon la revendica- t.ion I, caractérisé en ce qu'il présente au moins deux parties de diamètre différent. 3. Élément cristallin selon la revendica tion I, caractérisé en ce que son diamètre maximum n'excède pas 3;2 mm: 4. Élément cristallin selon la revendica tion I, caractérisé en -ce qu'il est constitué pratiquement entièrement par de l'alumine pure.
    5. Élément cristallin selon la revendica tion I, caractérisé en ce qu'il est constitué par de l'alumine contenant une petite quantité d'oxyde @de chrome.
    REVENDICATION Il: Procédé pour la fabrication d'un élément selon la revendication I, par fusion de la ma tière constitutive pulvérisée, à l'aide d'une flamme à haute température et -agrégation de la matière fondue sur un support, tout en ,LUgmentant progressivement la distance entre cette flamme et le support,
    caractérisé en ce qu'on augmente cette distance à une vitesse telle, et en ce qu'on règle, d'une part, l'apport de matière constitutive pulvérisée et,
    d'autre part. la grandeur de la flamme de façon telle que le cristal croisse sous forme d'une tige relativement mince de section droite prati- quethent circulaire ayant un d1amétre inaxi- muni non supérieur à 4,75 mm. SOUS=REVENDICATIONS 6.
    Procédé selon la revendication II. ca- ractérisé en ce que la flamme est dirigée vers le bas en direction du support, dans une di rection pratiquement verticale, et en ce qu'on provoque un mouvement relatif entre cette flamme et ce support, également dans une direction pratiquement verticale. 7.
    Procédé selon la revendication II, ca ractérisé en ce qu'on dirige la matière .consti- tutive pulvérisée vers le support en l'amenant en suspension dans un courant d'oxygène s'écoulant verticalement en direction du bas dans un canal central, et en ce qu'on dirige simultanément une pluralité de courants de combustible gazeux vers ce support, de façon qu'ils entourent ce courant d'oxygène central,
    puis se mélange avec lui en produisant une flamme présentant une extrémité aiguë et en ce qu'on provoque un mouvement relatif vertical entre cette flamme et ce support. 8.
    Procédé selon la revendication II, ca ractérisé en ce que la matière pulvérisée est constituée par de la poudre d'alumine prati- quement pure. 9.
    Procédé selon la revendication II, ca ractérisé en ce que la matière pulvérisée est constituée par,de la poudre d'alumine conte nant une petite quantité d'oxyde de chrome. 10. Procédé selon la revendication II, ca ractérisé en ce que la matière pulvérisée est constituée par de la poudre d'alumine conte nant de 8 à 28 % de magnésie.
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