Elément cristallin synthétique et procédé pour sa fahrication. La présente invention comprend un élé ment cristallin synthétique formé en ma jeure partie au moins d'alumine, et qui est caractérisé en ce qu'il est constitué par une tige monocristalline venue de croissance, ayant une longueur supérieure à 25 mm, une section droite pratiquement circulaire et un diamètre maximum non supérieur à 4,75 mm, cette limitation dudit,diamètre conférant. au dit élément une résistance notable à la frac ture (par rupture ou par fissure spontanée,
ou sous l'effet du travail mécanique de meu lage par exemple). L'invention comprend également un procédé pour la fabrication d'un tel élément par fusion de la matière consti tutive pulvérisée, à l'aide d'une flamme à haute température et agrégation de la ma tière fondue sur un support, tout en aug mentant progressivement la .distance entre cette flamme et le support.
Ce procédé est caractérisé en ce qu'on augmente cette dis tance à une vitesse telle, et en ce qu'on règle, d'une part, l'apport de matière constitutive pulvérisée et, d'autre part, la grandeur de la flamme de façon telle que le cristal croisse sous forme d'une tige relativement mince de section droite pratiquement circulaire ayant un diamètre maximum non supérieur à 4,75 mm. Cet élément peut être, par exemple, en spinelle synthétique.
Le brevet américain No 1004505, de Ver neuil, décrit. la 1:: rication de boules de corin don synthétique de relativement grand dia- mètre, par fusion de poudre d'alumine dans une flamme oxhydrique, et par agrégation de l'alumine fondue sur un support approprié qui est graduellement abaissé et éloigné de la flamme. Une mince base d'alumine partielle ment fondue est tout d'abord formée sur le support et, après qu'elle a atteint une lon gueur de 19 mm ou moins, l'intensité de la flamme, ainsi que la vitesse avec laquelle on ajoute l'alumine sont augmentées avec pour résultat que la boule est graduellement agran die jusqu'à son diamètre final d'environ 18 mm.
Des boules de saphir blanc sont ob tenues par agrégation d'alumine pratiquement pure. Des rubis synthétiques peuvent être ob tenus par croissance à partir d'alumine con tenant de petites quantités d'oxyde de chrome, et du saphir bleu peut être obtenu à partir d'alumine contenant du fer et du titane. La boule terminée -se rompt soit spontanément lors de son enlèvement du support, soit lors qu'on entaille la couronne avec un outil porte- diamant ou lorsqu'on la pince.
La rupture a lieu selon le plan contenant l'axe optique et l'axe de croissance, et ceci est essentiel pour que les opérations ultérieures de tra vail soient satisfaisantes. Des. demi-boules de corindon ont été pendant longtemps utilisées comme matière première pour la fabrication de pivots en pierre synthétique, qui sont fa briqués à partir des demi-boules par des opé rations connues de sciage, de meulage et de polissage.
Ces opérations sont longues, p6ni- bles et peu avantageuses du fait qu'une quan tité telle de matière première doit être enle vée au cours du travail; que, dans les condi tions les plus favorables, le poids du nombre total d'ébauches de pivots. obtenues constitue seulement le 15 % environ du poids de la demi-bôuIe à partir de laquelle elles ont été fabriquées.
Cet inconvénient et d'autres encore, sont évités dans les éléments-cristallins conformes à l'invention, lesquels se présentent sous forme de tiges minces, constituées par des monocristaux de corindon synthétique, par exemple, qui ne se fracturent pas par fissure ou par rupture, soit spontanément,
soit lors qu'on les touche avec une scie -ou une meule. Il est clair que de telles tiges sont bien su- périeures aux grosses boules,,car les ébauches de pivots peuvent être produites approxima tivement à<B>la</B> grandeur voulue à partir de ces tiges,
simplement en coupant celles-ci en tran ches au moyen d'un dispositif coupeur appro prié tel -qu'une scie circulaire revêtue -de pou dre de diamant.
De plus, les tiges peuvent croître jusqu'à n'importe quel diamètre dé siré n'excédant pas 4,75 mm, pour fournir des ébauches de pivots de différentes gros seurs avec un minimum de travail de coupe et de meulage. Les rendements en ébauches de pivots obtenues grâce aux tiges de corin don conformes à l'invention. sont d'environ <B>50%</B> en-poids et,
avec une sélection appro priée des tiges., .ce rendement peut être élevé à<B>70%.</B> De grandes économies- de travail et de frais d'outillage sont réalisées en utilisant de telles tiges comme matière première.
Le dessin annexé représente, à titre d'exemples, deux formes d'exécution de l'élé ment cristallin selon l'invention, et une forme d'exécution d'un appareil servant à la mise en #uvre du procédé que .comprend l'inven tion. - Fig. 1 est une coupe verticale schémati que de la forme d'exécution dudit appareil.
'ii. 2 est une vue par-dessous du brû leur représenté sur- la fig. 1.
Fig. 3 est une vue en perspective d'une première forme- d'exécution de l'élément cris- tallin selon l'invention, constituée par une tige de corindon synthétique.
Fig. 4 est une vue en perspective d'une seconde forme d'exécution de cet élément, constituée également par une tige de corindon.
Comme représenté sur la fi-. 1. de l'oxy gène est amené par un conduit 11 à l'inté rieur d'un distributeur de poudre 13 renfer mant un récipient 15 pourvu d'un tamis 16.
Les constituants de la gemme à l'état de pou dre, tels que de la ' poudre d'alumine pure lorsqu'il s'agit de faire des tiges de saphir blanc, ou de la poudre d'alumine contenant un faible pourcentage d'une matière colorante telle que.de l'oxyde de élimine pour des tiges de rubis, ou de titane pour des tiges de sa phir bleu, sont passés au tamis -en sortant du récipient 15,
et cela grâce au fait que l'on frappe par intermittence au- moyen- d'un Mar- teau 19 une enclume 17 solidaire de ce réci pient: La poudre ainsi passée au tamis est conduite par l'oxygène dans le passage cen tral 21 d'un brzleur vertical 23. Du gaz com- bustble tel que de l'hydrogène; par exemple, est fourni au brûleur 23 par un conduit 25 débouchant dans une .chambre de distribution annulaire 26.
De .cette chambre 26, le gaz combustible passe à l'extrémité inférieure du brûleur; par l'intermédiaire ,d'un-- pluralité de passages 27 disposés dans une zone entourant le passage central 21.
Le courant d'oxygène chargé de poudre qui s'écoule verticalement au centre par le passage 21, et les courants d'hydrogène adjacents circulant verticalement dans les passages 27 disposés autour de 21, se mélangent à la sortie du brûleur et, après allumage, produisent une légère flamme ver- ticale avec une extrémité aiguë.
Cette flamme fond la matière -en poudre devant constituer la gemme, qui s'agrège sur le haut d'un pié destal en céramique 28 porté par un support vertical 29, pour former ainsi une mince tige 30 .coaxiale avec le brûleur 23. On ne sait pas de façon certaine si la poudre fond avant ou après dépôt sur le support.
Bien que l'appa- reil décrit ci-dessus soit, d'une façon géné rale, semblable aux appareils bien connus pour la formation de boules selon le procédé de Verneuil, 1e brûleur 23 est considérable ment plus . petit que dans les brûleurs usuels pour la formation de boules, et il est cons truit pour produire une flamme avec une tète beaucoup plus peinte; ce qui facilite la formation d'une tige allongée plutôt que d'une boule.
Au fur et à mesure -que la mince tige de corindon synthétique<B>30</B> augmente de lon gueur, elle est graduellement-déplacée en di rection verticale et vers. le bas, pour l'éloigner du brûleur 23, et cela grâce à un pignon denté 31 coopérant avec une crémaillère @32 disposée sur le côté du support 29. Ce déplacement a.
lieu à une vitesse telle que la distance entre le brûleur et l'extrémité supérieure de la tige en train de croître soit constante et que le diamètre désiré de la tige soit obtenu. Le pi gnon 31 peut être actionné soit manuellement. soit par un entraînement mécanique appro prié; tel qu'un moteur électrique par exem ple.
Le mouvement relatif entre la flamme et la tige pourrait aussi être effectué en dé plaçant le brûleur pour- l'éloigner de la tige. Tout au long de la période de croissance, l'extrémité supérieure de la tige 30 en train de croître est renfermée à l'intérieur d'une petite enveloppe cylindrique ou foyer 33, en métal -ou en matière céramique résistant à la chaleur, qui est emmanchée autour de l'ex trémité inférieure du brûleur 23.
L'appareil et le procédé que l'on vient de décrire pour la formation par croissance de tiges de corindon sont également utilisables pour la formation d'autres sortes<B>dé</B> tiges en gemme synthétique, telles que, par exemple, des tiges de spinelle, que l'on fait croître à partir d'une matière en poudre comprenant de 8 à 28% de magnésie, le solde étant pra tiquement de l'alumine seulement.
Les tiges de corindon synthétique (colo rées ou non colorées) sortant de l'appareil décrit ci-dessus sont longues, minces, prati quement cylindriques e t monocristallines. Elles ont une surface périphérique d'appa- rernce givrée, et cela sur toute leur étendue; par suite de la présence de projections de pe tits cristaux. Ls surfaces givrées donnent à des objets vus à travers de telles tiges une apparence brumeuse, ce qui -permet de les con sidérer comme étant translucides.
Des -tiges continues d'environ 90 cm de long ont été produites, et de plus grandes longueurs sont réalisables, -car elles .dépendent seulement de la grandeur de l'appareil.
Si le diamètre des tiges de corindon dé passe 4,75 mm, elles se fracturent presque in variablement par rupture longitudinale ou par fissure; soit spontanément, soit lorsqu'on les touche avec une scie ou une roue à meuler pour les travailler, ce qui les rend impropres du point de vue commercial. L'inventeur a trouvé que, de façon tout à fait inattendue, un diamètre de 4,75 mm constitue une limite.
La plupart des tiges d'un tel diamètre ou d'un diamètre légèrement inférieur sont ré sistantes à la fracture, soit par rupture, soit par fissure, spontanée ou lors d'un travail ,de coupe ou de meulage exercée sur elles. De plus, lorsque le diamètre décroît, la tendance à la fracture décroît également, de sorte que, dans un groupe de tiges de différents .dia.- mètres n'exédant pas 4,75 mm, la majeure partie d'entre elles gardent leur forme origi nelle.
Pour des diamètres de 3 mm environ et moins, 85 à<B>90%</B> des tiges ne se fracturent pas. Des tiges de 'Corindon résistantes à la fracture ont été réalisées avec des diamètres de l'ordre de 0,6 mm, et on ne voit pas de raison qui empêcherait de réaliser des tiges de plus petit diamètre encore, en réduisant les dimensions de l'appareil -et la vitesse d'amenée de la poudre.
Une série d'ébauches de pivots en gemme peut être obtenue sous forme de disques cylindriques, par coupe transversale de telles tiges de corindon résis tantes à la fracture, brutes ou après que ces tiges ont été meulées, et cela avec une grande économie de matière première, de temps et de frais d'outillage par comparaison avec les procédés.
connus pour la taille d'ébauches à partir de boules en gemme synthétique. Il est visible qu'avec les tiges obtenues comme il a été décrit, l'axe de croissance.longitu- dinal original se trouve encore à l'intérieur de la périphérie de chaque tige après son usinage; et une partie de l'axe de croissance original se trouve à l'intérieur de la périphé rie de chaque ébauche de gemme obtenue par coupe d'une telle tige.
Des tiges qui sont sélectionnées pour Pusinage par meulage de leur surface périphérique, ont de préférence une longueur supérieure à 7,5 cm; cette lon gueur est généralement supérieure à 15<B>cm.</B>
D'ordinaire, une tige de corindon est ob tenue par croissance -avec un diamètre prati quement uniforme sur toute sa longueur, en admettant une petite tolérance de 1/4 de mm par exemple; comme représenté par la tige 35 sur la fig. 3.
Lorsque l'on désire obtenir une tige présentant une variation d'épaisseur telle que la tige 37 représentée sur la fig. 4, le débit de la poudre et celui du gaz sont soit, augmentés, soit diminués après qu'une partie de la tige a été obtenue par croissance avec la longueur et le diamètre désirés, -pour pro duire une partie de plus,
grand diamètre ou de plus petit diamètre.
La plupart des tiges de corindon synthé- tique .conformes à l'invention sont suffisam- ment exemptes @de taches et de bulles pour pouvoir être considérées comme claires et ho mogènes au point de vue commercial. Dans une procédure d'examen standard, une tige de corindon est recouverte d'un. fluide d'im mersion, approprié, par exemple de iodure de méthylène, et est examinée avec un micro scope d'un pouvoir grossissant de 20 à 40.
Des tiges de corindon montrant, lors de cet exa men, un nombre suffisamment faible de ta cher -et de bulles, sont considérées comme étant claires et homogènes et peuvent être sélectionnées pour être travaillées. Par -con tre, la mince base initialement formée dans le procédé usuel selon lequel -on forme une boule par croissance,
est en grande partie un aggloméré polycristallin. Bien qu'une petite partie de cette base puisse être monocristal- line, beaucoup de bulles et d'inclusions la ren dent inutilisable, et cette partie unicristal- linë présente rarement une longueur de plus de 6 mm.
Le tableau suivant indique quel- ques propriétés physiques de tiges de corin don synthétique conformes à l'invention.
EMI0004.0068
Saphir <SEP> blanc <SEP> Rubis
<tb> Résistance <SEP> à <SEP> la <SEP> traction
<tb> kg/cm@ <SEP> _ <SEP> 4,560-.-.-10,500
<tb> Module <SEP> d'élaeticité
<tb> kg/cm2 <SEP> 3,5-4,65 <SEP> <I>y</I> <SEP> 10<B>6</B> <SEP> 2,8-4,9 <SEP> <I>y</I> <SEP> 10s
<tb> Module <SEP> de <SEP> rigidité
<tb> kg/cm2 <SEP> 1,4-1,96 <SEP> X <SEP> 10s
<tb> Densité <SEP> - <SEP> 4,0 <SEP> 4,
0
<tb> Dureté-MOHS <SEP> 9 <SEP> 9 Les nouvelles tiges de corindon résistan tes à la fracture dont il vient d'être question permettent non seulement de surmonter les difficultés rencontrées jusqu'ici dans l'indus:
- trie de la fabrication des pivots en gemme, mais, en raison de leur grandeur et de leur forme inusuelles, elles. ouvrent un domaine entièrement nouveau à l'emploi @de cristaux de corindon durs et résistants à l'usure. Ainsi, par exemple, de telles tiges de corin- don peuvent être très utiles comme guides-fil dans l'industrie textile.
Synthetic crystalline element and process for its manufacture. The present invention comprises a synthetic crystalline element formed in at least a major part of alumina, and which is characterized in that it consists of a single-crystal rod coming from growth, having a length greater than 25 mm, a straight section. practically circular and a maximum diameter not greater than 4.75 mm, this limitation of said diameter conferring. to the said element a notable resistance to fracture (by rupture or by spontaneous cracking,
or under the effect of mechanical grinding work for example). The invention also comprises a process for the manufacture of such an element by melting the pulverized constituent material, using a high temperature flame and aggregating the molten material on a support, while increasing. gradually the .distance between this flame and the support.
This process is characterized in that this distance is increased at such a speed, and in that, on the one hand, the input of pulverized constituent material and, on the other hand, the size of the flame are regulated. such that the crystal grows as a relatively thin rod of substantially circular cross section having a maximum diameter of not more than 4.75 mm. This element can be, for example, synthetic spinel.
U.S. Patent No. 1004505, to Ver neuil, describes. 1 :: rication of balls of synthetic corinus of relatively large diameter, by melting alumina powder in an oxyhydrogen flame, and by aggregating the molten alumina on a suitable support which is gradually lowered and removed from the flame. A thin base of partially molten alumina is first formed on the support and, after it has reached a length of 19 mm or less, the intensity of the flame, as well as the rate at which alumina are increased with the result that the ball is gradually enlarged to its final diameter of about 18 mm.
Balls of white sapphire are obtained by aggregation of practically pure alumina. Synthetic rubies can be obtained by growing from alumina containing small amounts of chromium oxide, and blue sapphire can be obtained from alumina containing iron and titanium. The completed ball breaks either spontaneously when it is removed from the support, or when the crown is notched with a diamond-holder tool or when it is clamped.
The rupture takes place along the plane containing the optical axis and the growth axis, and this is essential for subsequent working operations to be satisfactory. Of. Corundum half balls have long been used as a raw material for the manufacture of synthetic stone pivots, which are made from half balls by known sawing, grinding and polishing operations.
These operations are long, laborious and not very advantageous because such a quantity of raw material must be removed during the work; that, under the most favorable conditions, the weight of the total number of pivot blanks. obtained constitutes only about 15% of the weight of the half-bôuIe from which they were made.
This and other drawbacks are avoided in the crystalline elements according to the invention, which are in the form of thin rods, constituted by single crystals of synthetic corundum, for example, which do not fracture by cracking or by rupture, either spontaneously,
either when touched with a saw - or a grinding wheel. It is clear that such rods are much superior to large balls, because the pivot blanks can be produced to approximately <B> the </B> desired size from these rods,
simply by cutting these into slices by means of a suitable cutting device such as a circular saw coated with diamond powder.
In addition, the rods can grow to any desired diameter not exceeding 4.75mm, to provide pivot blanks of various coarse sizes with minimal cutting and grinding work. Yields of pivot blanks obtained using corin don rods in accordance with the invention. are approximately <B> 50% </B> by weight and,
with proper selection of rods., this yield can be as high as <B> 70%. </B> Great savings- in labor and tooling costs are realized by using such rods as raw material.
The accompanying drawing shows, by way of examples, two embodiments of the crystalline element according to the invention, and one embodiment of an apparatus for carrying out the process which .comprend l 'invention. - Fig. 1 is a diagrammatic vertical section of the embodiment of said apparatus.
'ii. 2 is a view from below of the burner shown in FIG. 1.
Fig. 3 is a perspective view of a first embodiment of the crystalline element according to the invention, constituted by a rod of synthetic corundum.
Fig. 4 is a perspective view of a second embodiment of this element, also constituted by a corundum rod.
As shown in fi-. 1. Oxygen is brought through a conduit 11 to the interior of a powder distributor 13 containing a receptacle 15 provided with a sieve 16.
The constituents of the gem in the powder state, such as pure alumina powder when it comes to making white sapphire rods, or alumina powder containing a small percentage of a coloring matter such as oxide of eliminates for ruby stems, or titanium for stems of its blue phir, are passed through a sieve out of the container 15,
and this is thanks to the fact that one strikes intermittently by means of a Hammer 19 an anvil 17 integral with this receptacle: The powder thus passed through the sieve is carried by the oxygen into the central passage 21 a vertical burner 23. Combustible gas such as hydrogen; for example, is supplied to the burner 23 by a duct 25 opening into an annular distribution chamber 26.
From this chamber 26, the fuel gas passes to the lower end of the burner; by means of a plurality of passages 27 arranged in an area surrounding the central passage 21.
The stream of powder-laden oxygen which flows vertically at the center through passage 21, and the adjacent hydrogen streams flowing vertically in passages 27 arranged around 21, mix at the outlet of the burner and, after ignition, produce a slight vertical flame with a sharp end.
This flame melts the powder material to constitute the gem, which aggregates on the top of a ceramic pedestal 28 carried by a vertical support 29, to thus form a thin rod 30 .coaxial with the burner 23. It is does not know for sure whether the powder melts before or after deposition on the support.
Although the apparatus described above is generally similar to well known apparatus for ball forming according to the Verneuil process, the burner 23 is considerably more. smaller than in the usual ball-forming burners, and it is designed to produce a flame with a much more painted head; which facilitates the formation of an elongated rod rather than a ball.
As the thin rod of synthetic <B> 30 </B> corundum increases in length, it is gradually displaced vertically and towards. the bottom, to move it away from the burner 23, and this thanks to a toothed pinion 31 cooperating with a rack @ 32 disposed on the side of the support 29. This movement a.
take place at such a rate that the distance between the burner and the upper end of the growing rod is constant and the desired diameter of the rod is obtained. The pin 31 can be operated either manually. either by an appropriate mechanical drive; such as an electric motor for example.
The relative movement between the flame and the rod could also be effected by moving the burner away from the rod. Throughout the growing period, the upper end of the growing rod 30 is enclosed within a small cylindrical shell or hearth 33, of heat-resistant metal or ceramic material, which is fitted around the lower end of the burner 23.
The apparatus and method just described for the formation by growth of corundum rods can also be used for the formation of other kinds of synthetic gem rods, such as, for example , spinel stems, which are grown from a powdered material comprising 8-28% magnesia, the balance being almost alumina only.
The synthetic corundum rods (colored or not colored) coming out of the apparatus described above are long, thin, practically cylindrical and monocrystalline. They have a peripheral surface of frosted appearance, and this over their entire extent; due to the presence of projections of small crystals. The frosted surfaces give objects seen through such rods a hazy appearance, which allows them to be regarded as translucent.
Continuous rods about 90 cm long have been produced, and longer lengths are achievable, as they depend only on the size of the apparatus.
If the diameter of the corundum rods exceeds 4.75 mm, they fracture almost invariably by longitudinal rupture or by cracking; either spontaneously or when touched with a saw or grinding wheel in order to work them, making them commercially unsuitable. The inventor has found that, quite unexpectedly, a diameter of 4.75 mm is a limitation.
Most rods of such a diameter or of a slightly smaller diameter are resistant to fracture, either by breaking or cracking, spontaneously or during working, cutting or grinding exerted on them. In addition, as the diameter decreases, the tendency to fracture also decreases, so that in a group of rods of different diameters not exceeding 4.75 mm, most of them retain their original shape.
For diameters of approximately 3 mm and less, 85 to <B> 90% </B> of the rods will not fracture. Fracture resistant corundum rods have been produced with diameters of the order of 0.6 mm, and no reason can be seen which would prevent the production of rods of even smaller diameter, by reducing the dimensions of the 'apparatus and the powder feed speed.
A series of gem pivot blanks can be obtained in the form of cylindrical discs, by cross-cutting such fracture-resistant corundum rods, unworked or after these rods have been ground, and this with a great saving in material. first, time and tooling costs compared to the processes.
known for cutting blanks from synthetic gem balls. It is visible that with the stems obtained as described, the original longitudinal growth axis is still inside the periphery of each stem after it has been machined; and part of the original growth axis is within the periphery of each gem blank obtained by cutting such a stem.
Rods which are selected for machining by grinding their peripheral surface are preferably greater than 7.5 cm in length; this length is generally greater than 15 <B> cm. </B>
Usually, a corundum rod is obtained by growth - with a practically uniform diameter over its entire length, allowing a small tolerance of 1/4 mm for example; as represented by the rod 35 in FIG. 3.
When it is desired to obtain a rod having a variation in thickness such as the rod 37 shown in FIG. 4, the flow rate of the powder and that of the gas are either, increased or decreased after part of the rod has been obtained by growth with the desired length and diameter, to produce a part more,
large diameter or smaller diameter.
Most synthetic corundum rods according to the invention are sufficiently free of spots and bubbles to be considered clear and commercially homogeneous. In a standard examination procedure, a corundum rod is covered with a. immersion fluid, suitable, for example of methylene iodide, and is examined with a microscope with a magnification power of 20 to 40.
Corundum rods showing, during this examination, a sufficiently low number of price and bubbles, are considered to be clear and homogeneous and can be selected for processing. By -con tre, the thin base initially formed in the usual process according to which -on forms a ball by growth,
is largely a polycrystalline agglomerate. Although a small portion of this base may be single crystal, many bubbles and inclusions render it unusable, and this single crystal portion is seldom more than 6mm in length.
The following table indicates some physical properties of synthetic corin donation rods in accordance with the invention.
EMI0004.0068
Sapphire <SEP> white <SEP> Ruby
<tb> Resistance <SEP> to <SEP> the <SEP> traction
<tb> kg / cm @ <SEP> _ <SEP> 4,560 -.-.- 10,500
<tb> Elaeticity <SEP> module
<tb> kg / cm2 <SEP> 3.5-4.65 <SEP> <I> y </I> <SEP> 10 <B> 6 </B> <SEP> 2.8-4.9 < SEP> <I> y </I> <SEP> 10s
<tb> Modulus <SEP> of <SEP> rigidity
<tb> kg / cm2 <SEP> 1.4-1.96 <SEP> X <SEP> 10s
<tb> Density <SEP> - <SEP> 4.0 <SEP> 4,
0
<tb> Hardness-MOHS <SEP> 9 <SEP> 9 The new fracture-resistant corundum rods just discussed not only overcome the difficulties encountered so far in the industry:
- sort of the manufacture of gem pivots, but, due to their unusual size and shape, they. open up an entirely new area for the use of hard, wear-resistant corundum crystals. Thus, for example, such corindon rods can be very useful as yarn guides in the textile industry.