CH251648A - Process for manufacturing a microporous material, and material obtained according to this process. - Google Patents

Process for manufacturing a microporous material, and material obtained according to this process.

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CH251648A
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Gold Pritchett
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Pritchett & Gold
Limited E P S Company
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08JWORKING-UP; GENERAL PROCESSES OF COMPOUNDING; AFTER-TREATMENT NOT COVERED BY SUBCLASSES C08B, C08C, C08F, C08G or C08H
    • C08J9/00Working-up of macromolecular substances to porous or cellular articles or materials; After-treatment thereof
    • C08J9/26Working-up of macromolecular substances to porous or cellular articles or materials; After-treatment thereof by elimination of a solid phase from a macromolecular composition or article, e.g. leaching out

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Description

  

  Procédé de     fabrication    d'un     matériau        mieroporeux,    et matériau  obtenu selon ce procédé.    La     présente    invention comprend un pro  cédé de     fabrication    d'un matériau     micro-          poreux    et le matériau obtenu selon ce pro  cédé, matériau pouvant notamment être uti  lisé comme séparateur ou diaphragme, en  particulier entre les plaques. d'accumulateurs.  



       Les    qualités requises d'un séparateur  pour accumulateur électrique sont un haut  degré de     microporosité    (pour permettre une  diffusion maximum de     l'électrolyte    et un  libre mouvement des ions) et la résistance ou  ténacité nécessaire pour sa manipulation et  pour la     conservation    de sa forme à l'état  humide. En outre, le séparateur doit être  suffisamment inerte vis-à-vis de l'électrolyte  et avoir un certain degré de flexibilité. Le  séparateur devrait durer en exploitation au  moins aussi longtemps que les plaques d'accu  mulateur.  



  Dans un précédent brevet, il a été décrit  un procédé de fabrication d'un matériau po  reux par incorporation à du chlorure de poly  vinyle de fines particules d'une     substance     qui peut     ensuite    en être retirée, et d'un dis  solvant du chlorure de     polyvinyle,    la masse       obtenue    étant moulée sous la forme désirée,  le dissolvant éloigné, et la masse     traitée    pour       l'élimination    des particules, de manière à       laisser    des     micropores    dans le     chlorure    de       polyvinyle    solide.  



       Le    procédé faisant l'objet de     l'invention     est caractérisé par le fait qu'il comprend la         production    d'une masse plastique par mé  lange avec un polymère complexe     d'halogé-          nure    de vinyle et d'un autre composé     éthy-          lénique    - polymère complexe ne présentant  pas un changement de poids de plus de 5  lorsqu'il est     soumis    à l'état pulvérulent à  l'action, premièrement, d'une solution de 2  de bichromate de potassium dans de l'acide  sulfurique de densité<B>1,050</B> et, deuxièmement,  d'un acide sulfurique de densité<B>1,300,

  </B> pen  dant 72 heures à     GO     C - de fines parti  cules d'une substance     susceptible    d'être en  suite     retirée    de la masse en laissant     subsister     des     mieropores    dans celle-ci, et d'un dissol  vant du polymère complexe facilement     éli-          minable        agissant    comme plastifiant tempo  raire de     ce    dernier et n'ayant pas d'effet  nuisible sur lesdites particules, la masse ob  tenue étant     ensuite    mise en     forme,    le dissol  vant     éliminé,

      et le produit obtenu traité de  façon à     éliminer    lesdites     particules.     



  Les     polymères    utilisés sont     ceux    résul  tant de la polymérisation     conjointe        d'halogé-          nures    de     vinyle    avec d'autres     composés        éthy-          léniques    et     qui,    lorsqu'ils sont soumis à l'état  pulvérulent aux deux épreuves précitées, ne  marquent pas un changement de poids en  plus ou en moins dépassant 5 % après ces  épreuves.

   Les polymères complexes dont il  s'agit peuvent être par exemple     ceux    du chlo  rure de vinyle avec l'acétate de     vinyle,        l'acry-          late    d'éthyle et le chlorure de     vinylidène.         Pour éviter les     répétitions    dans la descrip  tion, les copolymères     qui        subissent    avec suc  cès les épreuves précitées de changement de  poids et sont par     conséquent    propres à l'em  ploi dans le procédé seront désignés dans la  suite -par     "polymères    complexes convena  bles".  



  Le     séparateur    de     bois,    très répandu, dure  normalement aussi longtemps     que    les pla  ques     d'accumulateur,    mais     il    se détériore par  fois prématurément et     limite    ainsi la vie de  l'accumulateur. Le but de l'invention est de  fournir un matériau     microporeux    pouvant  notamment être utilisé comme séparateur,  d'égales qualités     mais    de plus grande     dura-          bilité,    grâce à l'emploi de polymères com  plexes comme définis ci-avant.

   Le chlorure  de vinyle,     lorsqu'il    est polymérisé seul, est  très résistant à l'oxydation et aux acides, et  il fournit des     séparateurs    ayant une     durabi-          lité        pratiquement    illimitée dans l'accumula  teur.

   Comme il. n'est pas nécessaire que les       séparateurs    survivent de beaucoup aux pla  ques de     l'accumulateur,    dont la vie est limi  tée,     il    est logique de     choisir,    parmi les     co-          polymères    disponibles,     ceux        quï,    tout en étant       moins    résistants que le polymère de chlorure  de     vinyle    pur, sont cependant suffisamment  résistants pour avoir     une    vie probable dé  passant celle des plaques.

   Les polymères  complexes     satisfaisant    à     cette    condition peu  vent     être    considérés comme une modification  du     chlorure    de polyvinyle. La plus grande       solubilité    de beaucoup d'entre eux dans les  solvants organiques permet de les traiter plus  facilement, et     d'utiliser    dans le procédé des  solvants meilleur marché.

   Le degré de plasti  cité     interne    obtenu par la     présence    d'autres  groupes dans la molécule permet d'obtenir  les degrés de     flexibilité    désirés des produits  sans recourir à des agents plastifiants du type  phosphate de     tricrésyle.     



  Le procédé peut aussi comprendre l'addi  tion au mélange du polymère complexe con  venable, de l'agent formant les pores et du  solvant du     polymère    complexe, d'un liquide  compatible qui     n'exerce    par     lui-même    aucune  action     dissolvante    sur le polymère complexe,    ni ne cause de précipitation, mais agit comme  un diluant du solvant, modifiant la visco  sité de la masse.  



  Le polymère     complexe    peut être mélangé  avec de l'amidon ou de la     dextrine,.    qui peut  avoir été séchée au préalable et, si     nécessaire,          tamisée    pour en éloigner les grumeaux ou  les     particules    grossières, et avec un dissol  vant, tel que la     méthyl-éthyl-cétone,    qui agit       comme    un agent plastifiant temporaire du  polymère complexe;

   ce mélange peut être  effectué en vase clos muni d'un condenseur  à. reflux, la masse étant ensuite moulée, filée  ou     laminée    pour lui donner la forme voulue,  le dissolvant en étant évaporé et l'amidon ou       dextrine        éliminée.     



  La masse     plastique    peut être filée en  forme de bande, par exemple, à travers une  filière de forme convenable, la bande reçue  sur un     transporteur    à courroie se déplaçant  à. une vitesse telle que la bande     filée    ne soit  ni étirée et subséquemment rétrécie ni ondu  lée par suite d'une vitesse insuffisante. Le  matériau     terminé    peut être     exposé    à l'action  de la chaleur pour évaporer le solvant, qui  peut être récupéré.  



  L'amidon ou la     dextrine    peuvent être éli  minés par traitement avec de l'acide sulfu  rique à température élevée, lavage à l'eau et  séchage final; pour faciliter l'élimination de  l'amidon, on peut d'abord passer le matériau  formé, et dont le solvant a été éliminé, dans  de l'eau chaude afin de gonfler l'amidon qu'il  contient,     ensuite    dans de l'acide sulfurique  chaud pour éliminer l'amidon, puis dans l'eau  de lavage, la bande étant finalement séchée  à     environ    60  C et coupée à volonté.  



  Le traitement à l'eau chaude peut être  suivi ou remplacé par un     traitement    avec un  alcali     caustique.     



  Enfin, le matériau mis en forme peut  être traité avec un agent mouillant, tel       qu'une    huile     hautement    sulfonée, avant le  séchage final.  



       Exemple   <I>I:</I>  50 kg d'amidon de maïs, séché et tamisé  dans un     tamis    de 80 mailles, sont -mélangés      avec 15 kg d'un polymère complexe de chlo  rure de     vinyle    et     d'acétate    de     vinyle,    con  tenant 5 à<B>10%</B> d'acétate. Le polymère com  plexe, qui est sous la forme d'une poudre  non plastique, est mélangé avec l'amidon et  avec 16 kg de     méthyl-éthyl-cétone.     



  Le mélangeur est muni d'un couvercle et  d'un     condenseur    à reflux et     le    mélange est  fait à     température    ordinaire, soit 15 à 20  C  pendant     environ    deux heures. La masse est  rapidement transférée dans     un    récipient de  filage à     piston    hydraulique muni d'une  filière convenablement     dimensionnée.    La  bande     filée    tombe sur un transporteur à  courroie ayant une vitesse de 3     à,    6 mètres  par     minute,        afin.    de ne pas étirer la bande  ni l'onduler.

   Au bout     d'environ    2 mètres de       parcours    sur le     transporteur,    la bande peut  être suspendue sur des bâtons horizontaux et       placée    dans un     tunnel    au travers duquel  passe un courant d'air pour emporter le sol  -vaut     volatilisé    vers une installation de récu  pération. La chaleur peut être appliquée, de       préférence    au cours d'une phase ultérieure,  pour aider     l'élimination    du solvant de la  bande. La masse peut recevoir une addition  de<B>0,1%</B> de noir de fumée pour     faciliter     l'absorption de la chaleur.

   La bande formée  est ensuite passée pour une heure dans de  l'eau à 90  C qui gonfle l'amidon, puis pour       environ    une demi-heure dans de l'acide sul  furique à 3 % à environ 90  C, et enfin dans  de l'eau à environ 50  C pour enlever l'acide.  On procède finalement à un traitement de  plusieurs heures dans un agent     mouillant          puis    à un séchage à environ 60  C. Le dé  coupage aux dimensions désirées peut avoir  lieu soit à la fin du procédé, soit dans une  phase précédente convenable.

      <I>Exemple 11:</I>  En     utilisant    un polymère complexe de       chlorrure    de vinyle et     d'acrylate    d'éthyle,  un mélange convenable est     obtenu    avec 10 kg  de     cette    matière, 50 kg     d'amidon    de maïs  tamisé et 18 kg de     méthylcyclohexanone,    à  une température de 105  C. Après refroidis  sement à 80  C, la masse est filée d'un réci-         pient        injecteur        chaufféà    80  C.

   L'élimination  du solvant de la bande filée est faite conve  nablement     dans    un four à environ 90  C pour  une période de     uns    à trois heures, suivant  l'épaisseur de la bande et la     cpnstruction    du  four. Lorsque la bande est sèche, elle est  traitée pendant une heure à 100  C dans l'eau  et pendant une heure à 100  C     dans    l'acide  sulfurique à 5 %,     puis    lavée, traitée dans  un agent     mouillant    et séchée comme     pr6cé-          demment.     



       Il    faut noter que les granules d'amidon  gonflent considérablement lorsque la bande  est     immergée    dans l'eau     bouillante    pour un       certain    temps, et les dimensions de la bande  augmentent.

   Si le traitement à l'acide auquel  on procède ensuite est fait à une     température     suffisamment haute pour     permettre    au maté  riau de devenir     plastique,    la bande se rétré  cira lors de l'élimination de l'amidon et un       traitement    à l'acide à 100  C permettra à la  bande de revenir     approximativement    à ses di  mensions originales     dans        l'espace    d'une     demi-          heure    environ. Si un tel traitement à. l'acide  est prolongé     indûment,    il peut en résulter une       contraction    supplémentaire.

   On a trouvé qu'un  traitement de gonflage précédant la digestion  de l'amidon dans l'acide a un effet avanta  geux sur les qualités du matériau, lorsque  celui-ci est     utilisé    comme séparateur d'accu  mulateur. Si -de hautes qualités ne sont pas  exigées, le traitement de gonflage peut être  supprimé, et de cette suppression résultera une  résistance mécanique supérieure dans le cas  de certains polymères complexes. La période  de gonflage nécessaire pour obtenir les qua  lités les meilleures varie avec les différents  polymères complexes.  



  Un traitement     dans    de la soude     caustique     à 2 % à 80  C peut remplacer le traitement  à l'eau chaude ou lui succéder.  



  La dextrine peut être     substituée    à l'ami  don, en     utilisant    les mêmes proportions dans  le mélange, et le procédé ne diffère pas -de  celui utilisant     l'amidon        jusqu'après    l'élimina  tion du solvant. Ensuite, le traitement consiste  simplement à enlever la     dextrine    dans l'eau      chaude ou dans l'acide sulfurique chaud de  densité 1,020. Comme la dextrine ne gonfle  pas beaucoup     dans    l'eau chaude, la bande  n'augmente pas en :dimensions durant le trai  tement, et, par conséquent, les qualités du  matériau fini peuvent être un peu inférieures.

    Pour certaines     applications,    cela peut être sans  importance, et l'on peut tirer avantage de la  facilité avec laquelle la dextrine peut être  dissoute et     éliminée.     



       L'amidon    se prête bien pour donner la       microporosité    par son élimination ultérieure,  car n'importe quelle espèce particulière, telle  que l'amidon de maïs,     possède    une dimension  très uniforme des     particules,    et celles-ci ne  sont pas sérieusement affectées par les opéra  tions de mélange de 1a pâte et de fabrication  du matériau.  



  Au lieu d'acide sulfurique, pour l'élimina  tion de l'amidon, on peut employer une  enzyme, par exemple la diastase du malt. Dans  ce cas, après avoir éliminé le solvant, la bande  est traitée dans une solution de diastase à  <B>0,5%</B> à environ     60     C pendant 5 à 6 heures.  Ce traitement est     suivi    d'un lavage à l'eau, et  peut être précédé d'un gonflage préliminaire  de l'amidon dans l'eau bouillante.  



  Tandis qu'avec le chlorure dé polyvinyle,  il est nécessaire de mélanger la masse et de la       mettre    sous la forme voulue à température  élevée, de nombreux polymères complexes,  par exemple     ceux    contenant de l'acétate,  peuvent être mélangés et     mis    en forme à une  température beaucoup plus basse; on peut, en  outre, utiliser une gamme plus étendue de  dissolvants.

   Le solvant     permet;    au polymère  complexe de couler librement et d'enrober les  granules d'amidon et, bien que le produit soit  cassant après l'évaporation du solvant, il  acquiert un     certain    degré de flexibilité et de       ductilité    lorsque l'amidon ou la dextrine  est éliminée, et que le matériau devient       microporeux.    Le degré de plasticité interne       résutant    de la     présence        d'autres    groupes dans  la molécule     permet    d'obtenir le degré désiré  de flexibilité sans recourir à des agents plas  tifiants auxiliaires.

   Un solvant a l'avantage  d'agir comme     plastifiant        temporaire    par le    fait qu'il     disperse    et amollit le polymère  complexe pendant la production de la masse       plastique,    après quoi il est éloigné, la flexi  bilité du produit dépendant en partie de sa,  porosité et en partie de la flexibilité inhé  rente à la     nature    du     polymène    complexe uti  lisé.  



  Le     choix    du solvant est     guidé    par un cer  tain nombre de facteurs tels     que    son aptitude  à     disperser    et à amollir le polymère com  plexe de manière à produire une masse facile  'a travailler, et par sa capacité d'élimina  tion rapide et de récupération après filage ou       mise    en forme du     matériau.    Considérant que  les granules     d'amidon    sont à peu près sphé  riques, il est évident que le mélange sol  vant-polymère complexe devrait remplir les  vides entre les     granules    avec     suffisamment     d'excès pour lubrifier l'écoulement des gra  nules,

   et l'expérience a prouvé que     ceci    est  essentiel pour une opération     satisfaisante.    La  quantité de solvant qui doit être ajoutée au  mélange pour satisfaire à     cette    condition peut  être supérieure     à,    celle dont on a besoin pour  obtenir     une    solution du polymère complexe,  et dans un tel cas, le solvant supplémen  taire qui doit être ajouté pour obtenir une  masse facile à travailler peut     .être    considéré  comme     une,    forme de milieu de dispersion.

    Ce solvant supplémentaire peut en fait être  remplacé par un liquide     convenable    qui       n'exerce    par lui-même aucune action     solvante     sur le polymère complexe,     pourvu    qu'il ne  cause     pas    de     précipitation.    Ainsi, en prépa  rant la masse, on peut utiliser un mélange  de liquides, dont l'un au     moins    doit avoir  une action     solvante    sur le     polyniére    com  plexe,

       tandis        que'    les autres peuvent être des       non-dissolvants    convenables et agiront comme       diluants.    La     présence    de tels diluants mo  difie la viscosité de la solution de polymère  complexe,     affectant    ainsi la     viscosité    de la  masse.  



  Le xylène, par exemple, n'est pas un sol  vant des     polymères    complexes de     chloro-          acétate    de     vinyle    (bien qu'il exerce une cer  taine action de gonflement), mais il peut  être employé     utilement    comme diluant d'un      dissolvant tel     que    la     métliyle-éthyle-cétone.     Un mélange en parties     @à    peu près égales de       xylène    et de     méthyle-éthyle-cétone    produit  une masse plus ferme que la     métlhyle-éthyle-          cétone    seule,

   et la     bande    filée est     résistante     et facile à manipuler. En variant les propor  tions de solvant et de diluant, on peut obte  nir     toute    une gamme de     viscosités.     



       Exemple   <I>III:</I>  On mélange:       Amidon    de maïs     tamisé    50 kg  Polymère complexe de chlorure  et d'acétate de vinyle 15 kg       Méthyle-éthyle-cétone    9,5 kg  Xylène 8,5 kg       Le    mélange se fait à-     température    ordi  naire pendant deux     heures,    et la masse qui  en résulte est ensuite filée.  



  Après avoir     éliminé    la     méthyle-éthyle-          cétone    et le xylène par     application    de cha  leur, la     bande    est traitée de la manière dé  crite dans le premier exemple.  



  Les séparateurs en     bois,    bien qu'ils ne       donnent    pas toujours     satisfaction    quant à la  durabilité et à la     résistance    mécanique, sont       reconnus        -utiles    pour le     maintien    des pla  ques d'accumulateurs dans de bonnes condi  tions:

   On sait que     certaines    substances pré  sentes dans le bois peuvent contribuer     â    l'ac  tivité des plaques, et le bois du séparateur  peut être     considéré    comme     une    source de     cer-          taines    matières utiles aux plaques.

   La masse  complexe     microporeuse        constituant    le maté  riau selon l'invention peut contenir, lorsque       ce    matériau est     destiné    à     être        utilisé    comme  diaphragme ou séparateur, de la farine de       bois,        ce    qui abaisse le coût de la production  et alimente     l'aceumulatetr    en produits  ligneux.  



       Exemple   <I>IV:</I>  On mélange:  Amidon de     maïs        tamisé    50 kg  Polymère complexe de chlorure  et d'acétate de     vinyle    13,5 kg       Farine    de     bois   <B>0,75</B> kg       Méthyle-@éthyle-céton.e    16 kg    te mélange     est        effectué    à     15-20     C et  le procédé est poursuivi de la manière déjà.       décrite    dans l'exemple 1.  



       En.        variante,    les agents actifs     présents     dans le     bois,    de préférence les     corps    ligneux  que l'on peut obtenir des liqueurs résiduaires  de la fabrication des     pâtes    à papier au sul  fite, peuvent être séchés et ajoutés au mé  lange.  



  Le procédé de     fabrication    selon l'inven  tion permet     d'obtenir    un matériau micro  poreux     utilisable    comme séparateur simple  ment et économiquement, tandis que le pro  cédé de fabrication usuel de séparateurs de  caoutchouc     microporeux        nécessite    une     vulca-          nisation    et un traitement     préliminaire    com  pliqué avant le mélange avec l'amidon. Les       séparateurs    de caoutchouc     microporeux    sont  souvent cassants et difficiles à manipuler.  



  Le fait que l'on peut     produire    la section  voulue de matériau     microporeug    en lon  gueurs continues par     filage    est un grand  avantage au     point    de vue de la fabrication  massive économique, et le fait que le maté  riau de déchet ou défectueux peut être repris  et traité à nouveau est un autre avantage.



  Process for manufacturing a mieroporous material, and material obtained according to this process. The present invention comprises a process for manufacturing a microporous material and the material obtained according to this process, a material which can in particular be used as a separator or a diaphragm, in particular between the plates. accumulators.



       The required qualities of a separator for an electric accumulator are a high degree of microporosity (to allow maximum diffusion of the electrolyte and free movement of the ions) and the resistance or tenacity necessary for its handling and for the preservation of its shape at wet state. Furthermore, the separator should be sufficiently inert to the electrolyte and have a certain degree of flexibility. The separator should last in operation at least as long as the accumulator plates.



  In a previous patent, a process was described for manufacturing a porous material by incorporating fine particles of a substance into polyvinyl chloride which can then be removed therefrom, and a dissolvent for the chloride of polyvinyl, the resulting mass being molded into the desired shape, the solvent removed, and the mass treated for particle removal, so as to leave micropores in the solid polyvinyl chloride.



       The process forming the subject of the invention is characterized by the fact that it comprises the production of a plastic mass by mixing with a complex polymer of vinyl halide and of another ethylenic compound - complex polymer not showing a change in weight of more than 5 when subjected in the powder state to the action, firstly, of a solution of 2 of potassium dichromate in sulfuric acid of specific gravity <B > 1,050 </B> and, secondly, of a sulfuric acid of density <B> 1,300,

  </B> for 72 hours at GO C - fine particles of a substance capable of being subsequently removed from the mass leaving mieropores in it, and of a dissolving of the complex polymer easily removable, acting as a temporary plasticizer for the latter and having no harmful effect on said particles, the resulting mass then being shaped, the solvent removed,

      and the product obtained treated so as to remove said particles.



  The polymers used are those resulting from the joint polymerization of vinyl halides with other ethylenic compounds and which, when subjected in the powder state to the two aforementioned tests, do not show a change of. more or less weight exceeding 5% after these tests.

   The complex polymers in question can be, for example, those of vinyl chloride with vinyl acetate, ethyl acrylate and vinylidene chloride. To avoid repetitions in the description, those copolymers which successfully undergo the above weight change tests and are therefore suitable for use in the process will be referred to hereinafter as "suitable complex polymers".



  The widely used wood separator normally lasts as long as the accumulator plates, but sometimes deteriorates prematurely and thus limits the life of the accumulator. The aim of the invention is to provide a microporous material which can in particular be used as a separator, of equal qualities but of greater durability, by virtue of the use of complex polymers as defined above.

   Vinyl chloride, when polymerized on its own, is very resistant to oxidation and acids, and it provides separators with virtually unlimited durability in the accumulator.

   Like him. It is not necessary that the separators survive by long the plates of the accumulator, whose life is limited, it is logical to choose, among the available co-polymers, those which, while being less resistant than the polymer of pure vinyl chloride, are however strong enough to have a probable life exceeding that of the plates.

   Complex polymers satisfying this condition can be considered a modification of polyvinyl chloride. The greater solubility of many of them in organic solvents makes it easier to process them, and to use cheaper solvents in the process.

   The degree of internal plasticity obtained by the presence of other groups in the molecule allows the desired degrees of flexibility of the products to be obtained without resorting to plasticizers of the tricresyl phosphate type.



  The method may also comprise adding to the mixture of the suitable complex polymer, the pore-forming agent and the solvent for the complex polymer, a compatible liquid which does not by itself exert any dissolving action on the polymer. complex, nor does it cause precipitation, but acts as a diluent of the solvent, modifying the viscosity of the mass.



  The complex polymer can be mixed with starch or dextrin. which may have been previously dried and, if necessary, sieved to remove lumps or coarse particles, and with a solvent, such as methyl ethyl ketone, which acts as a temporary plasticizer of the complex polymer;

   this mixing can be carried out in a closed vessel fitted with a condenser. reflux, the mass then being molded, spun or rolled to give it the desired shape, the solvent being evaporated and the starch or dextrin removed.



  The plastic mass can be spun into a strip form, for example, through a suitably shaped die, the strip received on a belt conveyor moving through. a speed such that the spun strip is neither stretched and subsequently shrunk nor wavy due to insufficient speed. The finished material can be exposed to the action of heat to evaporate the solvent, which can be recovered.



  Starch or dextrin can be removed by treatment with sulfuric acid at elevated temperature, washing with water and final drying; to facilitate the removal of the starch, one can first pass the material formed, and from which the solvent has been removed, in hot water in order to swell the starch it contains, then in hot sulfuric acid to remove the starch, then in the washing water, the strip being finally dried at about 60 C and cut at will.



  Hot water treatment can be followed or replaced by treatment with caustic alkali.



  Finally, the shaped material can be treated with a wetting agent, such as a highly sulfonated oil, before final drying.



       Example <I> I: </I> 50 kg of corn starch, dried and sieved in an 80 mesh sieve, are mixed with 15 kg of a complex polymer of vinyl chloride and vinyl acetate , containing 5 to <B> 10% </B> acetate. The complex polymer, which is in the form of a non-plastic powder, is mixed with the starch and with 16 kg of methyl ethyl ketone.



  The mixer is fitted with a cover and a reflux condenser and the mixing is done at room temperature, 15 to 20 C for about two hours. The mass is quickly transferred to a hydraulic piston spinning vessel fitted with a suitably sized die. The spun strip falls onto a belt conveyor having a speed of 3-6 meters per minute, so. not to stretch or wave the tape.

   After about 2 meters of travel on the conveyor, the belt can be suspended on horizontal sticks and placed in a tunnel through which an air stream passes to carry the volatilized sol-worth to a recovery facility. Heat can be applied, preferably at a later stage, to help remove the solvent from the web. The mass can receive an addition of <B> 0.1% </B> carbon black to facilitate the absorption of heat.

   The band formed is then passed for one hour in water at 90 C which swells the starch, then for about half an hour in 3% sulfuric acid at about 90 C, and finally in water. water at about 50 C to remove the acid. Finally, a treatment is carried out for several hours in a wetting agent and then drying at about 60 ° C. Cutting to the desired dimensions can take place either at the end of the process or in a suitable preceding phase.

      <I> Example 11: </I> Using a complex polymer of vinyl chloride and ethyl acrylate, a suitable mixture is obtained with 10 kg of this material, 50 kg of sieved corn starch and 18 kg of methylcyclohexanone at a temperature of 105 ° C. After cooling to 80 ° C., the mass is spun from an injector container heated to 80 ° C.

   Removal of the solvent from the spun strip is conveniently done in an oven at about 90 ° C. for a period of one to three hours, depending on the thickness of the strip and the construction of the oven. When the strip is dry, it is treated for one hour at 100 ° C. in water and for one hour at 100 ° C. in 5% sulfuric acid, then washed, treated in a wetting agent and dried as above.



       It should be noted that the starch granules swell considerably when the strip is immersed in boiling water for some time, and the dimensions of the strip increase.

   If the next acid treatment is done at a temperature high enough to allow the material to become plastic, the tape will shrink during starch removal and 100 acid treatment. C will allow the tape to return to approximately its original dimensions in about half an hour. If such treatment to. the acid is prolonged unduly, it may result in further contraction.

   It has been found that a swelling treatment preceding the digestion of the starch in the acid has an advantageous effect on the qualities of the material, when the latter is used as a separator of the accumulator. If high grades are not required, the swelling treatment can be dispensed with, and this removal will result in higher strength in the case of some complex polymers. The inflation period required to obtain the best qualities varies with the different complex polymers.



  A treatment in 2% caustic soda at 80 ° C. can replace or succeed the treatment with hot water.



  The dextrin can be substituted for the friend, using the same proportions in the mixture, and the process does not differ from that using starch until after removal of the solvent. Then the treatment is simply to remove the dextrin in hot water or in hot sulfuric acid of density 1.020. Since dextrin does not swell much in hot water, the strip does not increase in size during processing, and therefore the qualities of the finished material may be somewhat inferior.

    For some applications this may be unimportant, and one can take advantage of the ease with which dextrin can be dissolved and removed.



       Starch lends itself well to impart microporosity by its subsequent removal, as any particular species, such as corn starch, has a very uniform particle size, and these are not seriously affected by particles. dough mixing and material making operations.



  Instead of sulfuric acid, for the removal of starch, an enzyme, for example malt diastase, can be employed. In this case, after removing the solvent, the strip is treated in <B> 0.5% </B> diastase solution at about 60 ° C for 5 to 6 hours. This treatment is followed by washing with water, and may be preceded by preliminary inflation of the starch in boiling water.



  While with polyvinylchloride it is necessary to mix the mass and shape it into the desired form at elevated temperature, many complex polymers, for example those containing acetate, can be mixed and shaped to. a much lower temperature; it is also possible to use a wider range of solvents.

   The solvent allows; the complex polymer to flow freely and coat the starch granules and, although the product is brittle after evaporation of the solvent, it acquires a certain degree of flexibility and ductility when the starch or dextrin is removed, and the material becomes microporous. The degree of internal plasticity resulting from the presence of other groups in the molecule allows the desired degree of flexibility to be achieved without resorting to auxiliary plasticizing agents.

   A solvent has the advantage of acting as a temporary plasticizer in that it disperses and softens the complex polymer during the production of the plastic mass, after which it is removed, the flexibility of the product depending in part on its porosity. and in part from the flexibility inherent in the nature of the complex polymene used.



  The choice of solvent is guided by a number of factors such as its ability to disperse and soften the complex polymer so as to produce an easy to work mass, and by its capacity for rapid removal and post recovery. spinning or shaping of the material. Considering that the starch granules are roughly spherical, it is evident that the complex sol-polymer mixture should fill the voids between the granules with enough excess to lubricate the flow of the granules,

   and experience has shown that this is essential for a satisfactory operation. The amount of solvent which must be added to the mixture to satisfy this condition may be more than that required to obtain a solution of the complex polymer, and in such a case the additional solvent which must be added to obtain a solution. an easy to work mass can be considered as one form of dispersing medium.

    This additional solvent can in fact be replaced by a suitable liquid which by itself exerts no solvent action on the complex polymer, provided that it does not cause precipitation. Thus, in preparing the mass, it is possible to use a mixture of liquids, at least one of which must have a solvent action on the complex polynomial,

       while the others may be suitable non-solvents and will act as diluents. The presence of such diluents changes the viscosity of the complex polymer solution, thereby affecting the viscosity of the mass.



  Xylene, for example, is not a solvent for complex polymers of vinyl chloroacetate (although it exerts some swelling action), but it can be usefully employed as a diluent of a solvent such as methyl ethyl ketone. A mixture of roughly equal parts of xylene and methyl-ethyl-ketone produces a firmer mass than methyl-ethyl-ketone alone,

   and the spun strip is strong and easy to handle. By varying the proportions of solvent and diluent, a whole range of viscosities can be obtained.



       Example <I> III: </I> The following are mixed: Sifted corn starch 50 kg Complex polymer of chloride and vinyl acetate 15 kg Methyl-ethyl-ketone 9.5 kg Xylene 8.5 kg The mixture is carried out at - ordinary temperature for two hours, and the resulting mass is then spun.



  After removing the methyl ethyl ketone and xylene by application of heat, the strip is treated as described in the first example.



  Wooden dividers, although they do not always give satisfaction with regard to durability and mechanical resistance, are known to be useful for keeping the battery plates in good condition:

   It is known that certain substances present in wood can contribute to the activity of the boards, and the wood of the separator can be considered as a source of certain materials useful for the boards.

   The microporous complex mass constituting the material according to the invention may contain, when this material is intended to be used as a diaphragm or separator, wood flour, which lowers the cost of production and supplies the aceumulatetr with wood products. .



       Example <I> IV: </I> The following are mixed: Sifted corn starch 50 kg Complex polymer of chloride and vinyl acetate 13.5 kg Wood flour <B> 0.75 </B> kg Methyl- @ ethyl-keton.e 16 kg the mixture is carried out at 15-20 C and the process is continued as already. described in Example 1.



       In. Alternatively, the active agents present in the wood, preferably the woody substances obtainable from the waste liquors from the manufacture of sulphite pulp, can be dried and added to the mixture.



  The manufacturing process according to the invention makes it possible to obtain a microporous material which can be used as a separator simply and economically, while the usual manufacturing process for microporous rubber separators requires vulcanization and complicated preliminary treatment before mixing with starch. Microporous rubber separators are often brittle and difficult to handle.



  The fact that the desired section of microporous material can be produced in continuous lengths by spinning is a great advantage from the point of view of economical mass production, and the fact that the waste or defective material can be taken up and processed. again is another plus.

 

Claims (1)

REVENDICgTION I: Procédé de fabrication de matériau micro poreux, caractérisé par le fait qu'il comprend la production d'une masse plastique obtenue par un mélange avec un polymère complexe d'halogénure de vinyle et d'un autre com posé éthylénique- polymère complexe ne pré sentant pas un changement de poids de plus de 5 % lorsqu'il est soumis à l'état pulvéru lent à l'action, CLAIM I: Process for manufacturing a microporous material, characterized by the fact that it comprises the production of a plastic mass obtained by mixing with a complex polymer of vinyl halide and another ethylenic compound-complex polymer not exhibiting a change in weight of more than 5% when subjected to the slow-acting powder state, premièrement, d'une solution de 2 % de bichromate de potassium dans de l'acide sulfurique de densité<B>1,050</B> et, deuxiè mement, d'un acide sulfurique de densité 1,300, pendant 72 heures à 60 C - de fines particules d'une substance susceptible d'être ensuite retirée de la masse en laissant subsis ter des micropores dans celle-ci, firstly, a 2% solution of potassium dichromate in sulfuric acid of density <B> 1.050 </B> and, secondly, of a sulfuric acid of density 1.300, for 72 hours at 60 C - fine particles of a substance which can then be removed from the mass leaving micropores in it, et d'un dissol vant du polymère complexe facilement élïmi- nable agissant comme plastifiant temporaire de ce dernier et n'ayant pas d'effet nuisible Sur lesdites partiëulës, la muse obtenue étant ensuite mise en forme, le dissolvant éliminé et le produit obtenu traité de. façon à éliminer lesdites particules. SOUS-REVENDICATIONS 1. and a solvent of the easily removable complex polymer acting as a temporary plasticizer of the latter and having no harmful effect on said particles, the muse obtained then being shaped, the solvent removed and the product obtained treated. of. so as to remove said particles. SUB-CLAIMS 1. Procédé selon la revendication I, carac térisé par le fait que le mélange formant la masse plastique comprend en outre un liquide qui, de lui-même, n'exerce aucune action dis solvante sur le polymère complexe et ne pro duit pas de précipitation, mais agit comme un diluant du solvant et modifie la viscosité du mélange. 2. Procédé selon la revendication I, carac térisé par le fait que la substance destinée à former- des pores est constituée par de l'ami don, le mélange étant effectué en un vase clos muni d'un condenseur à reflux, la masse étant ensuite mise sous forme voulue, le sol vant évaporé et l'amidon éliminé. 3. Process according to Claim I, characterized in that the mixture forming the plastic mass further comprises a liquid which, of itself, exerts no dissolving action on the complex polymer and does not produce precipitation, but acts as a diluent of the solvent and changes the viscosity of the mixture. 2. Method according to claim I, charac terized in that the substance intended to form pores consists of the friend don, the mixing being carried out in a closed vessel fitted with a reflux condenser, the mass being then brought into the desired form, the soil evaporated and the starch removed. 3. Procédé selon la revendication I, carac térisé en ce que la substance destinée à former des pores est constituée par de la dextrine. 4. Procédé selon la revendication I, carac térisé par le fait qu'il comprend le filage de la masse plastique à l'aide d'une filière pro pre à donner au produit filé la forme d'une bande, la réception de celle-ci sur un trans porteur à courroie se mouvant à une vitesse telle qu'il n'en résulte ni ondulation ni étirage et rétrécissement subséquent de la bande filée. 5. Process according to Claim I, characterized in that the substance intended to form the pores consists of dextrin. 4. Method according to claim I, charac terized in that it comprises the spinning of the plastic mass using a specific die to give the spun product the shape of a strip, the reception thereof. ci on a belt conveyor moving at such a speed that neither corrugation nor subsequent stretching and shrinking of the spun strip results. 5. Procédé selon la revendication I et la sous-revendication 2, caractérisé par le fait qu'il comprend le passage du matériau mis en forme et dont on a éliminé le solvant dans l'acide sulfurique à une température élevée pour éliminer l'amidon, puis dans de l'eau de lavage et enfin un séchage final. 6. Procédé selon la revendication T et la. Process according to claim I and sub-claim 2, characterized in that it comprises the passage of the shaped material from which the solvent has been removed in sulfuric acid at an elevated temperature in order to remove the starch, then in washing water and finally a final drying. 6. The method of claim T et la. sous-revendication 2, caractérisé par le fait qu'il comprend le passage du matériau mis en forme, et dont le solvant a été éliminé, pre mièrement dans de l'eau chaude, pour gonfler l'amidon qu'il contient, puis dans de l'acide sulfurique à 90 C pour éliminer l'ami don, et ensuite dans de l'eau de lavage, le =matériau étant finalement séché à environ 60 C et coupé. 7, Procédé selon la revendication I et la sous-revendication 2, caractérisé par le fait qu'il comprend le passage du matériau mis en forme et dont le dissolvant a été éliminé dans un alcali caustique à 80 C, puis dans de l'acide sulfurique à 90 C pour éliminer l'ami don, et ensuite dans de l'eau de lavage, le matériau étant finalement séché et coupé. 8. sub-claim 2, characterized in that it comprises the passage of the shaped material, and from which the solvent has been removed, firstly in hot water, in order to swell the starch which it contains, then in sulfuric acid at 90 C to remove the friend, and then in wash water, the material finally being dried at about 60 C and cut. 7, The method of claim I and sub-claim 2, characterized in that it comprises the passage of the shaped material and the solvent of which has been removed in caustic alkali at 80 C, then in acid sulfuric acid at 90 C to remove the friend don, and then in wash water, the material being finally dried and cut. 8. Procédé selon la revendication I, carac térisé par le fait qu'il comprend le traitement du matériau microporeux avec un agent de mouillage avant un séchage final. 9. Procédé selon la revendication I, carac térisé par le fait que le mélange formant la masse plastique comprend en outre de la farine -de bois. 10. Procédé selon la revendication I, carac térisé par le fait que le mélange formant la masse plastique comprend en outre des corps ligneux qui ont été obtenus à partir des liqueurs résiduaires de la fabrication des pâtes à papier au sulfite. 11. Procédé selon la revendication I, carac térisé par le fait que le mélange formant la masse plastique comprend du noir de fumée. Process according to Claim I, characterized in that it comprises treating the microporous material with a wetting agent before final drying. 9. The method of claim I, charac terized in that the mixture forming the plastic mass further comprises flour -de wood. 10. The method of claim I, charac terized in that the mixture forming the plastic mass further comprises woody bodies which have been obtained from the waste liquors from the manufacture of sulphite pulp. 11. The method of claim I, charac terized in that the mixture forming the plastic mass comprises carbon black. REVENDICATION 1T Matériau mieroporeux obtenu par le pro cédé suivant la revendication I. CLAIM 1T A mieroporous material obtained by the process according to claim I.
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