CH141417A - Process for the production of shaped objects consisting of graphite or graphite and carbon, with a graphite content of at least 80% and a density above 1.6. - Google Patents

Process for the production of shaped objects consisting of graphite or graphite and carbon, with a graphite content of at least 80% and a density above 1.6.

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CH141417A
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graphite
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heated
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Inventor
The Roessler Hasslache Company
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Roessler & Hasslacher Chemical
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Description

  

  Verfahren zur Herstellung von aus Graphit oder Graphit und Kohlenstoff bestehenden,  geformten Gegenständen, mit einem Graphitgehalt von mindestens 80 % und einer  Dichte über 1,6.    Die Erfindung betrifft ein Verfahren  zur Herstellung von aus Graphit oder Gra  phit und Kohlenstoff bestehenden, geform  ten Gegenständen, zum Beispiel Elektroden,  mit 80% oder mehr Graphitgehalt und einer  Dichte über 1,6, durch Wärmebehandlung  von aus zerkleinertem Graphit und     kohlen-          etoffhaltigen    Bindemitteln bestehenden Ge  mischen in Pressformen und besteht im we  sentlichen darin, dass Luft und andere nicht  kondensierbare Gase aus dem Gemisch vor  der in der Form erfolgenden Wärmebehand  lung durch im Gemisch selbst erfolgende  Verdampfung verhältnismässig leicht zu ver  flüchtigender,

   in dem Gemisch vorhandener  Stoffe entfernt werden, welche Operation in  geschlossenen, nur den Abzug von Gasen zu  lassenden Behältern erfolgt.  



  Die Erfindung ist in erster Linie eine  weitere Ausbildung des im Patent     Nr.    121436    beschriebenen Verfahrens, das, kurz gesagt,  wie folgt verläuft. Ungefähr 80 % zerklei  nerter Graphit wird mit 20% eines zerklei  nerten Bindemittels von geeigneten Eigen  schaften, zum Beispiel mit Hartpech ver  mischt und dann in einer Stahlform gepresst,  die mit Füllung auf geeignete Temperaturen  erhitzt wird, um das als Bindemittel wir  kende Pech zu zersetzen. Den Gasen wird  freier Abzug aus der Form gestattet; die  Ausdehnung der plastischen Mischung in der       Foren    während der Erhitzung wird aber  durch mechanische Mittel verhindert.

   Nach  dem das Bindemittel zersetzt ist, kann der  erhaltene Gegenstand auf höhere Tempera  turen erhitzt werden, um die Wärmebehand  lung oder selbst die     Graphitierung    des er  zeugten Kohlenstoffes     ohneVerformung,    Aus  dehnung     oderRissbildung    in den Gegenständen  zu beenden. Dieses Verfahren besitzt grosse Be-      deutung für die Herstellung von Gegen  ständen aus Graphit- und Kohlenstoff, bei  spielsweise Elektroden, die eine Dichte über  1,f, grosse mechanische Festigkeit und hohe  elektrische Leitfähigkeit haben sollen.  



  Zur Durchführung dieses Verfahrens war  es bisher üblich, das Gemisch von zerklei  nertem Graphit und Bindenittel in eine  Form zu bringen und diese solange zu er  hitzen, bis das Gemisch die erforderliche  Presstemperatur angenommen hatte. Ein der  artiges Arbeiten war erfolgreich, wenn es  sich um die Herstellung kleiner Gegenstände  handelte. Handelte es sieh aber um die Her  stellung von Gegenständen, deren Durchmes  ser grösser als 20 oder 25 cm war, so traten  Schwierigkeiten auf.  



  Das Gemisch von Graphit mit dem Bin  demittel ist vor dem Pressen ein     verhältnis-          nässig    schlechter Wärmeleiter. Es ist deshalb  viel Zeit und eine verhältnismässig hohe     Ten-          peratursteigerung    erforderlich, um den In  halt der Form auf die Presstemperatur zu  bringen, falls es sich um die Herstellung  grosser     Gegenstände    handelt.

   Das ist ein  Nachteil, weil las Bindemittel in den Teilen  des Gemisches, die in der Nähe der erhitz  ten Wandungen der Form liegen, bei langer  Erhitzung auf die Presstemperatur häufig  übermässig erhitzt wird, was seine Plastizi  tät und Bindekraft herabsetzt und auch zur  Zersetzung des Bindemittels in beachtlichem  Umfange durch Überbitzung führt, was vor  dem Pressen aber vermieden werden nuss.  



  Es ist ferner zur Herstellung von aus  Graphit und Kohlenstoff bestehenden Ge  genständen mit grosser mechanischer Festig  keit und hoher Dichte meistens erforderlich,  ausserordentlich hohe Drucke anzuwenden,  die über 1400 kg pro cm2 liegen. Bei An  wendung niedrigerer Drucke besitzen die Er  zeugnisse gewöhnlich nicht die geforderten  Eigenschaften.  



  Es wurde nun gefunden, dass die Not  wendigkeit, derartig hohe Drucke anzuwen  den, selbst wenn das Gemisch ausserhalb  der Form auf die Presstemperatur erhitzt  oder während des Erhitzens in der Form    gerührt oder bewegt wird, darauf zurück  zuführen ist oder jedenfalls dadurch     beein-          flusst    wird, dass im Gemisch von Graphit  und Bindemittel     Lufttaschen    vorhanden sind,  die bei der Herstellung des     Gemisches    in  Berührung mit der Atmosphäre entstehen.  Diese absorbierte Luft scheint die Neigung  zu haben, die Enderzeugnisse ausserordent  lich porös zu machen, so dass sie nicht die  geforderten Eigenschaften besitzen. wenn  man nicht sehr grosse Drucke beim Pressen  des erhitzten Gemisches anwendet.

   Die An  wendung derartig hoher Drucke ist aber nicht  erforderlich, wenn man gemäss der Erfindung  arbeitet und das Gemisch von Graphit und  Bindemittel unter Bedingungen zur Pres  sung vorbereitet und erhitzt, bei denen eine  übermässige Berührung dieses Gemisches mit  der Atmosphäre, die Einverleibung von Luft  in das Gemisch und damit auch eine über  mässige Zersetzung des Bindemittels     wäh-          iend    der Erhitzung vermieden wird. Beachtet  man diese Vorschrift so gelingt es, Gegen  stände mit hohen Dichten von 1,7 bis 1,9  oder mehr mit verhältnismässig niedrigen  Drucken, wie 250 kg pro cm' oder weniger,  ja selbst mit     Druelzeii    von     .15    kg pro cm=  herzustellen.  



  Als Bindemittel, die zur Herstellung von       Crraphit-Kohlengegenständen    mit hoher  Dichte gemäss der Erfindung geeignet sind,  bilden während der Erhitzung Dämpfe oder  flüchtige Stoffe. Die Anwesenheit dieser  Dämpfe ist, wenn nicht durch übermässiges       Kracken    bei hohen Temperaturen     -Wa.sser-          stoff,    Methan oder ähnliche Gase erzeugt  werden, während des     Pressvorganges    nicht  schädlich, wahrscheinlich deshalb, weil diese  Dämpfe verhältnismässig leicht     kondensier-          bar    oder im Bindemittel beim Pressen löslich  sind.

   Diese Dämpfe werden gemäss der Er  findung dazu benutzt, eingeschlossene Luft  aus den zu verarbeitenden Gemischen zu ent  fernen und eine übermässige Berührung der  Gemische mit Luft während der Erhitzung  zu verhindern, indem diese in einem ge  schlossenen Behälter durchgeführt wird, der  nur den Abzug von Gasen     zulässt.    Eine über-      mässige Berührung des zu verarbeitenden Ge  misches von Graphit und Bindemittel mit  Luft muss während der Herstellung der Ge  genstände von Beginn der Erhitzungsperiode  an bis zur Beendigung des Pressens verhin  dert werden.  



  Benzol, Xylol oder andere Kohlenwasser  stoffe oder ähnliche Stoffe, die verhältnis  mässig leicht hondensierbar und löslich unter  den     Bedingungen    beim Pressen sind, können  in das Mischgefäss oder in die Form einge  führt werden, damit sie durch Verflüchti  gung, falls erforderlich, die     Austreibung     nicht kondensierbarer Gase unterstützen.  



  Die Erhitzung     kann    unter Umständen in  der Form selbst durchgeführt werden; in  diesem Fall ist es erforderlich, Einrichtun  gen zu verwenden, die eine Bewegung des  Gemisches während der Erhitzung ermögli  chen, damit die Erhitzung schnell vor sich  geht; es ist ferner erforderlich, für die     nög-          lichst    vollständige Abwesenheit von Luft  Sorge zu tragen. Es wäre auch möglich, das  Gemisch im Behälter oder in der Form durch  eingesetzte Heizrohre zu erhitzen, die     gege-          lenenfalls    elektrisch beheizt werden.

   In die  sem Fall kann man auf ein Durchrihren des  Gemisches verzichten, vorausgesetzt, lass kein  Teil des Gemisches soweit von der Wärme  quelle enifernt ist dass übermässig viel Zeit  erforderlich ist, damit er auf     Presstempera-          tur    kommt. Es muss in allen Fällen dafür  Sorge getragen werden, lass die nicht     hon-          densierbaren    Gase entweichen können: dabei  muss man aber einen übermässigen Verlust  an flüchtigen Stoffen aus dem Bindemittel  vermeiden. Vor dem Pressen müssen die  Heizkörper entfernt und die Presskolben ein  gesetzt werden, ohne dass das Gemisch über  mässig lange mit Luft in Berührung kommt.  



  Die Erfindung ist nicht auf eine beson  dere Methode zum Erhitzen des Gemisches  beschränkt. Beispielsweise kann das Gemisch       selbst        nach    geeigneter Isolierung als Wider  stand für einen elektrischen Strom von ge  eigneter Spannung und Stromstärke ausge  bildet sein.  



  Es empfiehlt sich aber in den meisten    Fällen, das Gemisch in einem Mischgefäss  ohne Berührung mit Luft zu erhitzen und  erst das erhitzte Gemisch in die Pressform  einzubringen. Während dieser Beförderung  des Gemisches aus dem Mischgefäss in die  Form muss eine übermässige Berührung     mi     Luft verhindert werden.  



  Ein zur Durchführung des Verfahrens  gemäss der Erfindung     besonders    geeignete  Bindemittel wird erhalten, wenn man han  delsüblichen Steinkohlenpech in einem offe  nen Gefäss auf Temperaturen bis ungefähr  350   C solange erhitzt, bis der Schmelz  punkt den Peches zwischen 1G0-210   C  liegt. Unter Schmelzpunkt des Peches ist die  Temperatur zu verstehen, bei der die Ecken  kleiner Pechstücke rund werden und die  Wandungsflächen kleiner Kapillaren, in de  nen das Pech erhitzt wird, an der Berüh  rungsstelle anfeuchten.  



  Es ist auch möglich, den Graphit mit  unbehandeltem, handelsüblichen Pech zu ver  mischen und dann dieses Gemisch beispiels  weise in einem Rührkessel zu erhitzen, bis  das Pech im Gemisch die zur Herstellung  von Graphit-Kohlenstoffgegenständen von  gewünschter Dichte erforderlichen     Eigen-          sehaften    besitzt. Dabei muss dafür Sorge ge  tragen werden, lass eingeschlossene Luft aus       dein    Gemisch während der Erhitzung, die       dein        Pressvorgang    vorhergeht entfernt wird.

         uni    zu verhindern. dass Teile dieses     Gemi-          seltes    überhitzt werden; es muss ferner darauf  geachtet werden, dass während der Beförde  rung dieses Gemisches in die     Pressform        eine.     übermässige Berührung mit Luft nicht statt  findet.  



  Die     Optimaltemperaturen    während des  Pressens; hängen von der Härte des Peches  ab; sie können beispielsweise zwischen 250  und 150   C liegen. Besonders vorteilhaft  sind Temperaturen zwischen 280 und 350   C.  Bei Temperaturen weit unter<B>300'</B> C er  schwert das Bindemittel, wahrscheinlich in  folge zu hoher Viskosität, den     Pressvorgang     mehr oder weniger. Im allgemeinen werden  jedoch bei jeder Art des     Bindemittels    die  besten Ergebnisse bei     Presstemperaturen    er-      zielt, die zu einer gewissen Zersetzung des       Bindemittels    oder zur Erzeugung flüchtiger  Dämpfe führen und die im allgemeinen min  destens 50 oder 100' C über dem Schmelz  punkt des Bindemittels liegen.  



  Obgleich es zur Erzielung guter Ergeb  nisse notwendig ist, das Gemisch vor dem  Pressen auf eine Temperatur zu erhitzen, bei  der verhältnismässig leicht     kondensierbare     Dämpfe erzeugt werden, ist es doch erforder  lich, übermässige Verluste an flüchtiger Sub  stanz aus dem Bindemittel zu vermeiden.  Wenn die Verluste an flüchtigen Stoffen  zu gross sind, wird der Schmelzpunkt des  zurückbleibenden Bindemittels höher und  dann ist die Entfernung der Luft aus dem  Gemisch schwieriger; auch leidet die Bild  samkeit des Gemisches.  



  Die Mengenverhältnisse zwischen Binde  mittel und Graphit im Gemisch können ver  schieden sein. Je grösser der Anteil des Bin  demittels im Gemisch ist, desto niedriger  kann die Presstemperatur sein und desto we  niger Schwierigkeit entsteht durch einge  schlossene Lufttaschen; das Enderzeugnis  hat dann aber eine niedrigere Dichte. In an  derer Beziehung ist es bei geringeren Men  gen Bindemittel im Gemisch wichtiger, den  Einschluss von Luft oder das Vorhandensein  von Lufttaschen zu vermeiden; dann ist  nicht soviel Freiheit für den Bereich der  Presstemperatur vorhanden, aber die Ender  zeugnisse besitzen eine höhere Dichte.

   Mit  andern Worten, ist es wesentlich, bei Her  stellung von Gegenständen, die einen hohen  Druck erfordern und wenig Bindemittel ent  halten, die Anwesenheit von Lufttaschen  oder andern nicht kondensierbaren oder un  löslichen Gasen im Gemisch vor dem Pres  sen zu vermeiden.  



  Ein besonders geeignetes Gemisch be  steht aus ungefähr 20% Hartpech und un  gefähr 80% Graphit. Das Enderzeugnis  enthält dann weniger als 20% Kohlenstoff  und mehr als 80% Graphit.  



  In der Zeichnung ist ein Ausführungs  beispiel einer Vorrichtung zur Ausübung ies  erfindungsgemässen Verfahrens dargestellt.    1 ist die mit Wärmeisolierung und elek  trischer Beheizung 2 ausgerüstete Misch  kammer, 3 sind die Stromzuführungen, 4  ist die durch eine Seitenwand des Mischge  fässes 1 hindurchgehende Welle, die im La  ger 8 innen im Mischgefäss gelagert ist. Die  Welle 4 ist mit Rührarmen 7 ausgerüstet,  die sich bis ungefähr an den Mantel des  Mischgefässes erstrecken. Zum Drehen der  Welle 4 dient der Handgriff 5. Die ganze  Mischtrommel ruht auf Zapfen 9, die ihre  Drehung zwecks Entleerung ermöglichen.  Die Füllung und die Entleerung der Trom  mel erfolgt durch eine Öffnung im Trommel  mantel, die mit einer Drosselkammer 10 ver  sehen ist.

   Ein Flansch 11 ermöglicht die       Verbindung    der Trommel mit einem Deckel  l2, der der Form 13 entspricht und diese  abdeckt, wenn sie aus der Trommel gefüllt  wird. Während des Mischens, wenn die Öff  nung der Trommel nach oben zeigt, kann  durch     geeignete    Einrichtungen am Flansch  11, die nicht dargestellt sind, ein Verschluss  durch Flüssigkeit oder in anderer Weise vor  gesehen sein, der das Entweichen von Luft  und Dämpfen aus den Mischgefäss zulässt.  aber den Eintritt: von Luft     verhindert.     



  Bei Anwendung dieser Vorrichtung zur  Herstellung von     Gemischen    für Elektroden  wird eine geeignete Menge eines     Graphit-          Pechgemisches    aus beispielsweise<B>80%</B> G     ra-          phit,    von einer     ?!N)    Maschen     entsprechenden     Feinheit, und     20%    Hartpech, von einer 100  Maschen entsprechenden Feinheit, in die  Trommel gebracht.

   Die Trommelöffnung  wird mit einem     geeigneten        Flüssigkeitsver-          schluss        verbunden,    der das Entweichen von  Gasen und Dämpfen aus dem     Mischgefä    ss       zulä,sst,    aber den Eintritt von Luft verhin   < lert. Unter langsamem Drehen der Welle I  wird das Gemisch erwärmt bis die erforder  liche     Presstemperatur    erreicht ist. Falls er  forderlich, wird diese Erwärmung solange  fortgesetzt, bis die im Gemisch vorhandenen  Taschen aus nicht     kondensierbaren    Gasen  möglichst vollständig oder jedenfalls soweit  erforderlich durch die aus dem Bindemittel  entwickelten Dämpfe entfernt sind.

   Nachdem      diese Dämpfe die Luft oder die andern nicht  kondensierbaren Gase ausgetrieben haben,  was durch einfache Probeentnahme festge  stellt werden kann, wird die Erhitzung zum  Stillstand gebracht und das Mischgefäss um  180   gedreht, so dass die Öffnung nach un  ten weist. Während die Drosselklappe 10 ge  schlossen ist, wird der Deckel 12 der Form  mit dem Flansch 11 des Mischgefässes ver  bunden. Die Drosselklappe wird dann ge  öffnet, damit das Gemisch schnell in die  Form hineinfallen     kann,    die vorher auf die  gleiche Temperatur wie das Gemisch erhitzt  worden ist.  



  In     manchen    Fällen ist es wünschenswert,  dass in der Form vor der Füllung mit dem  erhitzten Gemisch eine Atmosphäre von ver  hältnismässig leicht kondensierbarem Dampf,  beispielsweise Benzoldampf, vorhanden ist;  dies kann erreicht werden indem beispiels  weise kurz vor der Füllung der Form Ben  zoltropfen in die erhitzte Form eingebracht  werden. In andern Fällen hat es sich als  zweckmässig erwiesen, zwischen der Form  und dem Mischgefäss beim Füllen eine dichte  Verbindung zu haben und die Form direkt  vor der Füllung unter verminderten Druck  zu setzen. In allen Fällen wird jedoch da  für Sorge getragen, dass während der Fül  lung der Form möglichst wenig Luft an das  Gemisch gelangt.  



  Nachdem das Gemisch in die Form ge  füllt worden ist, wird diese in eine hydrau  lische Presse eingesetzt und die erforderliche  Pressung ausgeführt. Das Verfahren geht  dann in der gleichen Weise weiter, wie in  meiner früheren Anmeldung beschrieben ist,  indem das in der Form gepresste Gut     ne-          ehanisch    daran gehindert wird, sich auszu  dehnen, bis die Wärmebehandlung soweit       fortgeschritten    ist, dass das Bindemittel  durch Karbonisierung in eine starre Masse       umgewandelt    ist.

   Der fertig     wärmebehandelte     Gegenstand kann dann einer beliebigen     zu-          sätzliehen    Wärmebehandlung unterworfen  und, falls es sich um die Herstellung     von     Gegenständen aus reinem Graphit handelt    auf Graphitierungstemperaturen erhitzt wer  den.  



  Unter gewissen Bedingungen kann es  empfehlenswert sein, die gepresste Mischung  aus der Form vor der Verkokung des Binde  mittels zu entfernen. Dann ist es erforderlich,  die Form und auch den Inhalt auf eine Tem  peratur wesentlich unterhalb der     Erwei-          chungstemperatur    des Peches oder Binde  mittels abzukühlen, bevor der gepresste Ge  genstand aus der Form entfernt wird, weil  er sonst verformt würde, sich ausdehnen und  Risse erhalten könnte. Derartig geformte  Gegenstände, die bei einer geeigneten Tem  peratur aus der Form entfernt werden, kön  nen unbegrenzt lange     aufbewahrt    werden.  Zur nachträglichen     Wärmebehandlung    muss  man sie aber wieder in Formen hineinbrin  gen, die ein Zerfallen verhindern.



  Process for the production of shaped objects consisting of graphite or graphite and carbon, with a graphite content of at least 80% and a density above 1.6. The invention relates to a method for the production of graphite or graphite and carbon existing, shaped objects, for example electrodes, with 80% or more graphite content and a density of 1.6, by heat treatment of crushed graphite and carbon etoffhaltigen binders existing mixtures in molds and consists essentially of the fact that air and other non-condensable gases from the mixture before the heat treatment taking place in the mold are relatively easily volatilized by evaporation in the mixture itself,

   substances present in the mixture are removed, which operation takes place in closed containers that can only be vented to allow gases.



  The invention is primarily a further embodiment of the method described in Patent No. 121436 which, briefly, proceeds as follows. Approximately 80% crushed graphite is mixed with 20% of a crushed binder of suitable properties, for example with hard pitch, and then pressed in a steel mold that is heated to suitable temperatures with the filling in order to decompose the pitch acting as a binding agent . The gases are allowed to vent freely from the mold; the expansion of the plastic mixture in the forums during the heating is prevented by mechanical means.

   After the binder is decomposed, the obtained article can be heated to higher temperatures to complete the heat treatment or even the graphitization of the carbon produced without deformation, expansion or cracking of the articles. This process is of great importance for the production of objects made of graphite and carbon, for example electrodes, which should have a density greater than 1, f, great mechanical strength and high electrical conductivity.



  To carry out this process, it has hitherto been customary to bring the mixture of crushed graphite and binding agent into a mold and heat it until the mixture has reached the required pressing temperature. Such work was successful when it came to making small objects. However, when it came to the manufacture of objects whose diameter was greater than 20 or 25 cm, difficulties arose.



  The mixture of graphite with the binder is a relatively poor conductor of heat before pressing. A lot of time and a relatively high increase in temperature are therefore required to bring the contents of the mold to the pressing temperature if large objects are to be manufactured.

   This is a disadvantage because the binder in the parts of the mixture that are near the heated walls of the mold is often excessively heated when heated to the pressing temperature for a long time, which reduces its plasticity and binding power and also causes the binder to decompose leads to a considerable extent through overbiting, but this must be avoided before pressing.



  Furthermore, for the production of objects made of graphite and carbon with great mechanical strength and high density, it is usually necessary to use extremely high pressures, which are above 1400 kg per cm2. When using lower pressures, the products usually do not have the required properties.



  It has now been found that the need to use such high pressures, even if the mixture is heated to the pressing temperature outside the mold or stirred or agitated in the mold during heating, is due to this or is at least influenced by it that there are air pockets in the mixture of graphite and binder, which arise in contact with the atmosphere during the preparation of the mixture. This absorbed air seems to have a tendency to make the end products extraordinarily porous, so that they do not have the required properties. if one does not use very large pressures in pressing the heated mixture.

   The use of such high pressures is not necessary if one works according to the invention and the mixture of graphite and binder is prepared and heated for pressing under conditions in which excessive contact of this mixture with the atmosphere, the incorporation of air into the Mixture and thus an excessive decomposition of the binder during heating is avoided. If one observes this rule, it is possible to produce objects with high densities of 1.7 to 1.9 or more with relatively low pressures, such as 250 kg per cm 'or less, even with a pressure of 15 kg per cm =.



  As binders which are suitable for the manufacture of high-density crraphite-carbon objects according to the invention, vapors or volatile substances form during heating. The presence of these vapors is not harmful during the pressing process, unless excessive cracking at high temperatures - hydrogen, methane or similar gases are generated - probably because these vapors are relatively easily condensable or in the binding agent during pressing are soluble.

   According to the invention, these vapors are used to remove trapped air from the mixtures to be processed and to prevent excessive contact of the mixtures with air during heating by being carried out in a closed container that only allows gases to be extracted allows. Excessive contact of the mixture of graphite and binding agent to be processed with air must be prevented during the manufacture of the objects from the beginning of the heating period until the end of the pressing.



  Benzene, xylene or other hydrocarbons or similar substances that are relatively easily condensable and soluble under the conditions during pressing can be introduced into the mixing vessel or into the mold so that, if necessary, the expulsion cannot be condensed by evaporation Support gases.



  The heating can possibly be carried out in the mold itself; in this case it is necessary to use facilities that allow movement of the mixture during heating so that the heating is fast; it is also necessary to ensure the complete absence of air as possible. It would also be possible to heat the mixture in the container or in the mold by inserting heating tubes, which are optionally heated electrically.

   In this case you can dispense with stirring the mixture, provided that no part of the mixture is left so far away from the heat source that an excessive amount of time is required for it to come to the pressing temperature. In all cases, care must be taken to allow the non-condensable gases to escape: in doing so, however, one must avoid excessive loss of volatile substances from the binding agent. Before pressing, the heating elements must be removed and the pressing pistons inserted without the mixture coming into contact with air for a long time.



  The invention is not limited to any particular method of heating the mixture. For example, even after suitable insulation, the mixture can be formed as a resistance for an electric current of suitable voltage and current strength.



  In most cases, however, it is advisable to heat the mixture in a mixing vessel without coming into contact with air and to first bring the heated mixture into the mold. During this transport of the mixture from the mixing vessel into the mold, excessive contact with the air must be prevented.



  A binder which is particularly suitable for carrying out the method according to the invention is obtained if commercially available hard coal pitch is heated in an open vessel to temperatures of up to about 350 ° C. until the melting point of the pitch is between 1G0-210 ° C. The melting point of the pitch is understood to be the temperature at which the corners of small pieces of pitch become round and the wall surfaces of small capillaries, in which the pitch is heated, moisten at the point of contact.



  It is also possible to mix the graphite with untreated, commercially available pitch and then to heat this mixture, for example, in a stirred tank until the pitch in the mixture has the properties required for the production of graphite-carbon objects of the desired density. Care must be taken to let trapped air out of your mixture during the heating that precedes your pressing process.

         uni to prevent. that parts of this muddle are overheated; it must also be ensured that during the conveying of this mixture into the mold a. excessive contact with air does not take place.



  The optimal temperatures during pressing; depend on the hardness of the pitch; they can be between 250 and 150 ° C., for example. Temperatures between 280 and 350 ° C. are particularly advantageous. At temperatures far below <B> 300 '</B> C, the binding agent makes the pressing process more or less difficult, probably as a result of excessively high viscosity. In general, however, the best results are obtained with each type of binder at pressing temperatures which lead to some decomposition of the binder or to the generation of volatile vapors and which are generally at least 50 or 100 ° C. above the melting point of the binder.



  Although it is necessary to achieve good results to heat the mixture before pressing to a temperature at which relatively easily condensable vapors are generated, it is necessary to avoid excessive losses of volatile substance from the binder. If the volatiles losses are too great, the melting point of the remaining binder will be higher and then the removal of air from the mixture will be more difficult; the image quality of the mixture also suffers.



  The proportions between binder and graphite in the mixture can be different. The greater the proportion of the binder in the mixture, the lower the pressing temperature can be and the less difficulty arises from enclosed air pockets; the end product then has a lower density. In other respects it is more important to avoid the inclusion of air or the presence of air pockets with smaller quantities of binder in the mixture; then there is not so much freedom for the range of the pressing temperature, but the end products have a higher density.

   In other words, it is essential to avoid the presence of air pockets or other non-condensable or insoluble gases in the mixture prior to pressing when producing objects that require high pressure and contain little binder.



  A particularly suitable mixture consists of about 20% hard pitch and about 80% graphite. The end product then contains less than 20% carbon and more than 80% graphite.



  The drawing shows an exemplary embodiment of a device for carrying out the method according to the invention. 1 is the mixing chamber equipped with thermal insulation and electrical heating 2, 3 are the power supplies, 4 is the shaft passing through a side wall of the Mischge barrel 1, which is stored in the La ger 8 inside the mixing vessel. The shaft 4 is equipped with stirring arms 7 which extend approximately to the jacket of the mixing vessel. The handle 5 is used to rotate the shaft 4. The entire mixing drum rests on pins 9, which enable it to be rotated for the purpose of emptying. The filling and emptying of the Trom mel takes place through an opening in the drum shell, which is seen with a throttle chamber 10 ver.

   A flange 11 enables the drum to be connected to a lid 12 which corresponds to the mold 13 and covers it when it is filled from the drum. During mixing, when the opening of the drum points upwards, suitable devices on the flange 11, which are not shown, can be provided with a closure by liquid or in some other way, which allows air and vapors to escape from the mixing vessel . but entry: prevented by air.



  When using this device for the production of mixtures for electrodes, a suitable amount of a graphite pitch mixture of, for example, 80% graphite, of a fineness corresponding to?! N) mesh, and 20% hard pitch, of a fineness corresponding to 100 meshes, brought into the drum.

   The drum opening is connected to a suitable liquid seal that allows gases and vapors to escape from the mixing vessel, but prevents the entry of air. While slowly turning the shaft I, the mixture is heated until the required pressing temperature is reached. If necessary, this heating is continued until the pockets of non-condensable gases present in the mixture have been removed as completely as possible or at least as far as necessary by the vapors developed from the binder.

   After these vapors have expelled the air or the other non-condensable gases, which can be determined by simply taking a sample, the heating is stopped and the mixing vessel is turned 180 so that the opening points downwards. While the throttle valve 10 is closed ge, the lid 12 of the mold with the flange 11 of the mixing vessel is connected ver. The throttle valve is then opened to allow the mixture to quickly fall into the mold, which has previously been heated to the same temperature as the mixture.



  In some cases it is desirable that an atmosphere of relatively easily condensable vapor, for example benzene vapor, is present in the mold before it is filled with the heated mixture; This can be achieved by, for example, introducing drops of benzene into the heated mold shortly before the mold is filled. In other cases it has proven to be useful to have a tight connection between the mold and the mixing vessel during filling and to put the mold under reduced pressure directly before filling. In all cases, however, care is taken to ensure that as little air as possible gets into the mixture while the mold is being filled.



  After the mixture has been filled into the mold, it is inserted into a hydraulic press and the required pressing is carried out. The process then continues in the same way as is described in my earlier application, in that the material pressed in the mold is prevented from expanding until the heat treatment has progressed so far that the binding agent is converted into a rigid mass is converted.

   The finished heat-treated object can then be subjected to any additional heat treatment and, if objects are made from pure graphite, heated to graphitization temperatures.



  Under certain conditions it may be advisable to remove the pressed mixture from the mold before the binding agent cokes. Then it is necessary to cool the mold and also the contents to a temperature well below the softening temperature of the pitch or bandage before the pressed object is removed from the mold, because otherwise it would be deformed, expand and crack could. Objects shaped in this way, which are removed from the mold at a suitable temperature, can be stored indefinitely. For subsequent heat treatment, however, they have to be put back into molds that prevent them from disintegrating.

 

Claims (1)

PATENTANSPRUCH: Verfahren zur Herstellung von aus Gra phit oder Graphit und Kohlenstoff bestehen den, geformten Gegenständen mit einem Graphitgehalt von mindestens 80% und einer Dichte über 1,6 durch Wärmebehandlung von aus zerkleinertem Graphit und kohlen stoffhaltigen Bindemitteln bestehenden Ge mischen in Pressformen, dadurch gekenn zeichnet dass Luft und andere nicht konden- sierbare Gase aus dem Gemisch von, der in der Form erfolgenden Wärmebehandlung durch im Gemische selbst erfolgende Ver dampfung verhältnismässig leicht zu ver flüchtigender, in dem (xeinisch vorhandener Stoffe entfernt werden, welche Operation in geschlosseilen, PATENT CLAIM: A process for the production of graphite or graphite and carbon consists of molded objects with a graphite content of at least 80% and a density of more than 1.6 by heat treatment of mixtures of crushed graphite and carbon-containing binders in compression molds, thereby identified indicates that air and other non-condensable gases from the mixture of, the heat treatment taking place in the mold by evaporation taking place in the mixture itself is relatively easy to volatilize, in which (xeinisch existing substances are removed, which operation in closed ropes, nur den Abzug von Gasen zulassenden Behältern erfolgt. UNI TERANSPRüCHE I. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dai3 die Verdampfung der in dem Gemisch vorhandenen ver hältnismässig leicht zu verfliiciitigendeii Stoffe und damit die Entfernung der Luft und anderen nicht kondensi-erbaren Gasen vor dein Formen des Gemisches vorgenommen wird. 2. only containers that allow gases to be withdrawn. UNIVERSAL CLAIMS I. A method according to patent claim, characterized in that the evaporation of the relatively easily condensable substances present in the mixture and thus the removal of air and other non-condensable gases is carried out before the mixture is formed. 2. Verfahren nach Patentanspruch lind Un teranspruch 1, dalureh gekennzeichnet, dass die Entfernung der Luft und an deren, nicht kondensierbaren Gase durch Verdampfung verhältnismässig leicht zu verflüchtigender, in dem Bindemittel vor handener Stoffe erfolgt. 3. Verfahren nach Patentanspruch und Un teranspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Entfernung der Luft und an dern nicht kondensierbaren Gase durch Verdampfung verhältnimässig leicht ver flüchtigender, aus dem Bindemittel er zeugter Stoffe erfolgt. 4. Method according to patent claim and sub-claim 1, characterized in that the air and other non-condensable gases are removed by evaporation of substances present in the binder that are relatively easily volatilized. 3. The method according to patent claim and un teran claim 1, characterized in that the removal of the air and other non-condensable gases by evaporation of relatively easily volatile substances produced from the binder takes place. 4th Verfahren nach Patentanspruch und Un teranspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Verdampfung der zu verflüch tigenden Bestandteile durch Erwärmung des Gemisches unter Abschluss gegen Luft erfolgt. 5. Verfahren nach Patentanspruch und Un teranspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die vorbehandelte Mischung unter Abschluss gegen Luft in die zur Pres sung dienende Form gebracht wird. G. Verfahren nach Patentanspruch und Un teranspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die vorbehandelte Mischung unter Abschluss gegen Luft in die zur Pres sung dienende Form gebracht wird, die erhitzt und mit verflüchtigenden Dämp fen angefüllt ist. 7. Method according to patent claim and sub-claim 1, characterized in that the evaporation of the constituents to be volatilized takes place by heating the mixture and sealing it against air. 5. The method according to patent claim and un teran claim 1, characterized in that the pretreated mixture is brought into the form used for pressing under seal against air. G. The method according to claim and sub-claim 1, characterized in that the pretreated mixture is brought into the form used for pressing, which is heated and filled with volatilizing vapors. 7th Verfahren nach Patentanspruch und Un teranspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die vorbehandelte Mischung unter Abschluss gegen Luft in die zur Pres sung dienende Form gebracht wird, die erhitzt und mit verflüchtigenden Dämp fen gleicher Art wie die zur Austrei bung der nicht kondensierbaren Gase aus der Mischung verwendeten angefüllt ist. B. Verfahren nach Patentanspruch und Un teranspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die vorbehandelte Mischung unter Abschluss gegen Luft in die zur Pres sung dienende Form gebracht wird, die erhitzt und mit verflüchtigenden Dämp fen ähnlicher Art wie zur Austreibung der nicht kondensierbaren Gase aus der Mischung verwendeten angefüllt ist. 9. A method according to patent claim and sub-claim 1, characterized in that the pretreated mixture is brought into the form used for pressing while sealing against air, which is heated and with volatilizing vapors of the same type as that to expel the non-condensable gases from the mixture used is filled. B. The method according to patent claim and Un teran claim 1, characterized in that the pretreated mixture is brought into the form serving for the pres solution, which is heated and with volatilizing vapors of a similar type as to expel the non-condensable gases from the mixture used is filled. 9. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass die mit der Mi schung angefüllte Form vor und wäh rend des Pressens gegen Luft abgeschlos sen gehalten wird. 10. Verfahren nach Patentanspruch und Un teranspruch 9, dadurch gekennzeichnet, dass die mit der Mischung angefüllte Form vor und während des Pressens unter verminderten Luftdruck gesetzt wird. 11. A method according to claim, characterized in that the form filled with the mixture is kept closed against air before and during the pressing. 10. The method according to claim and un teran claim 9, characterized in that the mold filled with the mixture is placed under reduced air pressure before and during the pressing. 11. Verfahren nach Patentanspruch und Un teranspruch 1, dadurch gekennzeichnet, lass Gemische aus mindestens 80% Gra phit mit an flüchtiger Substanz armen Hartpech als Bindemittel auf oberhalb des Schmelzpunktes des Peches liegende Temperaturen bis zur Austreibung der nicht kondensierbaren Gase erhitzt und dann nach Füllung der Form gepresst und in der Form einer Wärmebehand lung bis zur Erzielung eines starren Kör pers unterworfen werden, bei der me chanisch eine Ausdehnung der Formlänge verhindert wird. 12. Verfahren nach Patentanspruch und Un teranspruch 11, dadurch gekennzeichnet, dass die Gemische vor Füllung der Form auf Temperaturen erhitzt werden, wel che mindestens 50 oberhalb des Schmelzpunktes des Bindemittels liegen. 13. A method according to patent claim and sub-claim 1, characterized in that mixtures of at least 80% graphite with hard pitch low in volatile substances as a binder are heated to temperatures above the melting point of the pitch until the non-condensable gases are expelled and then pressed after the mold has been filled and in the form of a heat treatment until a rigid body is achieved, in which an expansion of the mold length is prevented mechanically. 12. The method according to claim and un teran claim 11, characterized in that the mixtures are heated to temperatures before filling the mold, wel che are at least 50 above the melting point of the binder. 13. Verfahrennach Patentanspruch und Un teranspruch 12, dadurch gekennzeichnet, dass die erhaltenen Formlinge nachträg- lich zwecks Graphitierung des in ilm@,n enthaltenen Kohlenstoffes erhitzt wcrdeii. i1-. Verfahren nach Patentanspruch und ITIi- tera.nsprucli 1, dadurch gekennzeichn-I: Method according to patent claim and sub-claim 12, characterized in that the moldings obtained are subsequently heated for the purpose of graphitizing the carbon contained in ilm @, n. i1-. Method according to patent claim and ITIi- tera.nsprucli 1, characterized by: t, dass die zur Austreibung der nicht hon- densierbaren Dämpfe aus der Mischung vor dem Formen erforderliche Wärme- behandlung möglichst kurz und niedrig gehalten wird, um eine übermässige 7er- setzung des Bindemittels zu vermeiden. That the heat treatment required to drive the non-condensable vapors out of the mixture before molding is kept as short and low as possible in order to avoid excessive degradation of the binding agent.
CH141417D 1928-06-01 1929-05-31 Process for the production of shaped objects consisting of graphite or graphite and carbon, with a graphite content of at least 80% and a density above 1.6. CH141417A (en)

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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE1021514B (en) * 1952-01-30 1957-12-27 Graphitwerk Kropfmuehl Ag Molded bodies made of carbon for atomic purposes

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* Cited by examiner, † Cited by third party
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DE1021514B (en) * 1952-01-30 1957-12-27 Graphitwerk Kropfmuehl Ag Molded bodies made of carbon for atomic purposes

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