BR112021015255A2 - Catalisador supressor de nox pobre, sistema de tratamento de emissões, e, método de tratamento de um gás de escape - Google Patents
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Abstract
catalisador supressor de nox pobre, sistema de tratamento de emissões, e, método de tratamento de um gás de escape. a presente invenção se refere a um catalisador supressor de nox pobre e seu uso em um sistema de tratamento de emissões para motores de combustão interna. o catalisador supressor de nox pobre compreende uma primeira camada para armazenar óxidos de nitrogênio (nox) sob condições de gás de escape pobre e liberar e/ou reduzir nox armazenado durante condições ricas de gás de escape e uma segunda camada, sendo que a dita segunda camada compreende uma primeira zona para oxidação de monóxido de carbono (co) e/ou hidrocarbonetos (hc), e uma segunda zona para oxidação de óxido nítrico (no), e um substrato que tem uma extremidade de entrada e uma extremidade de saída.
Description
1 / 40 CATALISADOR SUPRESSOR DE NOX POBRE, SISTEMA DE TRATAMENTO DE EMISSÕES, E, MÉTODO DE TRATAMENTO DE
[001] A invenção se refere a um catalisador supressor de NOx pobre, um método de tratamento de um gás de escape de um motor de combustão interna e a sistemas de emissão para motores de combustão interna que compreendem o catalisador supressor de NOx pobre.
[002] Os motores de combustão interna produzem gases de escape que contêm uma variedade de poluentes, incluindo óxidos de nitrogênio ("NOx"), monóxido de carbono e hidrocarbonetos não queimados, que são sujeitos à legislação governamental. Legislações nacionais e regionais cada vez mais rigorosas reduziram a quantidade de poluentes que podem ser emitidos por tais motores a diesel ou a gasolina. Os sistemas de controle de emissões são amplamente usados para reduzir a quantidade desses poluentes emitidos para a atmosfera e, tipicamente, alcançam eficiências muito altas quando alcançam sua temperatura de operação (tipicamente, 200°C e mais alta).
[003] Um componente de tratamento de gás de escape utilizado para limpar o gás de escape é o catalisador supressor de NOx pobre (LNT), também chamado na técnica de catalisador de adsorção de NOx (NAC). Os catalisadores de adsorção de NOx são projetados para adsorver NOx sob condições de escape pobres, liberar o NOx adsorvido sob condições ricas e reduzir o NOx liberado para formar N2. Um catalisador de adsorção de NOx inclui tipicamente um adsorvente de NOx para o armazenamento de NOx e um catalisador de oxidação/redução.
[004] O componente adsorvente de NOx é tipicamente um metal alcalino-terroso, um metal alcalino, um metal de terras raras ou combinações
2 / 40 dos mesmos. Estes metais são tipicamente encontrados sob a forma de óxidos. O catalisador de oxidação/redução é tipicamente um ou mais metais nobres, de preferência platina, paládio e/ou ródio. Tipicamente, a platina é incluída para realizar a função de oxidação e o ródio é incluído para executar a função de redução. O catalisador de oxidação/redução e o adsorvente de NOx são tipicamente carregados em um material de suporte como um óxido inorgânico para uso no sistema de escape.
[005] O catalisador de adsorção de NOx executa três funções. Primeiramente, o óxido nítrico reage com oxigênio para produzir NO2 na presença do catalisador de oxidação. Em seguida, o NO2 é adsorvido pelo adsorvente de NOx sob a forma de um nitrato inorgânico (por exemplo, BaO ou BaCO3 é convertido em Ba(NO3)2 no adsorvente de NOx). Finalmente, quando o motor é operado sob condições ricas, os nitratos inorgânicos armazenados se decompõem para formar NO ou NO2, que são então reduzidos para formar N2 pela reação com monóxido de carbono, hidrogênio, e/ou hidrocarbonetos (ou através de intermediários de NHX ou NCO) na presença do catalisador de redução. Tipicamente, os óxidos de nitrogênio são convertidos em nitrogênio, dióxido de carbono e água na presença de calor, monóxido de carbono, hidrogênio e hidrocarbonetos na corrente de escape.
[006] Publicação PCT Pedido de patente O documento WO 2004/076829 revela um sistema de purificação de gás de exaustão que inclui um catalisador de armazenamento de NOx disposto a montante de um catalisador de SCR. O catalisador de armazenamento de NOx inclui pelo menos um metal alcalino, alcalino-terroso, ou terras raras que é revestido ou ativado com pelo menos um metal do grupo da platina (Pt, Pd, Rh ou Ir). Um catalisador de armazenamento de NOx particularmente preferencial é ensinado como incluindo óxido de cério revestido com platina e, adicionalmente, platina como um catalisador oxidante em um suporte à base de óxido de alumínio. O documento EP 1027919 apresenta um material adsorvente de
3 / 40 NOx que compreende um material poroso de suporte, como alumina, zeólito, zircônia, titânia e/ou lantânio, e pelo menos 0,1%, em peso, de metal precioso (Pt, Pd e/ou Rh). A platina transportada em alumina é exemplificada.
[007] O documento US 2015/0336085 descreve um catalisador de armazenamento de óxido de nitrogênio composto de pelo menos dois revestimentos cataliticamente ativos sobre um corpo de suporte. O revestimento inferior contém óxido de cério e platina e/ou paládio. O revestimento superior, que é disposto acima do revestimento inferior, contém um composto de metal alcalino-terroso, um óxido misto e platina e paládio. Diz-se que o catalisador de armazenamento de óxido de nitrogênio é particularmente adequado para a conversão de NOx em gases de escape de um motor de queima magra, por exemplo, um motor a diesel, a temperaturas entre 200 e 500°C.
[008] Embora a função primária do catalisador supressor de NOx pobre seja controlar as emissões de NOx, a presença de metais nobres ou metais do grupo da platina significa que podem também ter a funcionalidade adicional de oxidar outros componentes do gás de escape, como hidrocarbonetos e monóxido de carbono. Um catalisador multifuncional desse tipo pode ser desejável em sistemas onde é vantajoso reduzir o número de catalisadores de gás de escape distintos. Além disso, os metais nobres ou os metais do grupo de platina utilizados em catalisadores supressores de NOx pobre são caros e, portanto, é desejável que esses materiais sejam utilizados de maneira tão eficaz quanto possível no tratamento de emissões de gases de escape. Alternativamente, reduzir a quantidade desses materiais caros (conhecido como "trifting") é desejável como um meio de reduzir os custos associados a esses catalisadores.
[009] Tal como acontece com qualquer sistema e processo automotivos, é desejável alcançar ainda mais melhorias nos sistemas de tratamento de gás de escape. Descobrimos uma nova composição catalisadora
4 / 40 de adsorção de NOx com atividade de oxidação de CO aprimorada. Descobriu-se, surpreendentemente, que essas características aprimoradas do catalisador são alcançáveis sem aumentar a quantidade de metais nobres ou do grupo da platina necessária.
[0010] Em um primeiro aspecto da invenção, é fornecido um catalisador supressor de NOx pobre, que compreende: uma primeira camada para armazenar óxidos de nitrogênio (NOx) sob condições pobres de gás de escape e liberar e/ou reduzir NOx armazenado durante condições ricas de gás de escape, sendo que a dita primeira camada compreende um ou mais metais do grupo platina, um material de armazenamento de NOx e um primeiro óxido inorgânico; uma segunda camada disposta na primeira camada, a dita segunda camada compreendendo uma primeira zona para oxidação de monóxido de carbono (CO) e/ou hidrocarbonetos (HC), e uma segunda zona para oxidação de óxido nítrico (NO); e um substrato que tem uma extremidade de entrada e uma extremidade de saída, sendo que a dita primeira camada está em contato direto com o substrato; a dita primeira zona compreendendo um ou mais metais nobres, um segundo óxido inorgânico, e um zeólito; a dita segunda zona sendo substancialmente isenta de zeólito e compreendendo um material de suporte e platina, paládio, ou uma mistura ou liga de platina e paládio; sendo que o material de armazenamento de NOx compreende céria dopado com ao menos um dopante selecionado dentre lantânio, neodímio ou óxidos metálicos dos mesmos.
[0011] Em um segundo aspecto da invenção, é fornecido um sistema de tratamento de emissão para tratar um fluxo de um gás de escape de
5 / 40 combustão que compreende o catalisador supressor de NOx pobre, conforme definido anteriormente neste documento, e um motor de combustão interna.
[0012] Em um terceiro aspecto da invenção, é fornecido um método de tratamento de um gás de escape de um motor de combustão interna que compreende colocar o gás de escape em contato com o catalisador supressor de NOx pobre, conforme definido anteriormente neste documento.
[0013] A Figura 1 mostra um catalisador de supressor de NOx pobre que tem uma primeira camada (3). A primeira camada funciona como uma camada de armazenamento de NOx. A primeira camada (3) está disposta sobre um substrato (4) que tem uma extremidade de entrada e uma extremidade de saída. O catalisador compreende adicionalmente uma segunda camada que compreende uma primeira zona (1) e uma segunda zona (2). A primeira zona (1) funciona como uma zona de oxidação para oxidar monóxido de carbono (CO) e/ou hidrocarbonetos (HC). A segunda zona (2) funciona como uma zona para oxidar óxido nítrico (NO). Definições
[0014] O termo revestimento washcoat é bem conhecido na técnica e se refere a um revestimento aderente que é aplicado a um substrato em geral durante a produção de um catalisador.
[0015] O acrônimo "MGP", conforme utilizado aqui, se refere a "metal do grupo da platina". O termo "metal do grupo da platina" se refere geralmente a um metal selecionado do grupo consistindo em rutênio, ródio, paládio, ósmio, irídio e platina, de preferência a um metal selecionado do grupo consistindo em rutênio, ródio, paládio, irídio e platina. Em geral, o termo "MGP" se refere, de preferência, a um metal selecionado do grupo consistindo em ródio, platina e paládio.
[0016] O termo "metal nobre", como usado aqui, se refere, de modo geral, a um metal selecionado a partir do grupo que consiste em rutênio,
6 / 40 ródio, paládio, prata, ósmio, irídio, platina e ouro. Em geral, o termo "metal nobre" se refere, de preferência, a um metal selecionado a partir do grupo que consiste em ródio, platina, paládio e ouro.
[0017] O termo "óxido misto" conforme usado na presente invenção se refere genericamente a uma mistura de óxidos em uma fase única, como é convencionalmente conhecido na técnica. O termo "óxido composto" como usado na presente invenção se refere genericamente a uma composição de óxidos que tem mais de uma fase, como é convencionalmente conhecido na técnica.
[0018] O termo "dopante", como usado aqui, significa que a terras raras pode estar presente na estrutura de retícula de um material, pode estar presente sobre a superfície do material, pode estar presente em poros no material, ou qualquer combinação dos itens acima.
[0019] A expressão "substancialmente isento(a) de", conforme usada aqui com referência a um material, significa que o material pode estar presente em uma quantidade pequena, como ≤ 5%, em peso, de preferência ≤ 2%, em peso, e com mais preferência ≤ 1%, em peso. A expressão "substancialmente isento de" abrange a expressão "não compreende".
[0020] O termo "carga" conforme utilizado aqui se refere a uma medição em unidades de g/pé3 sobre uma base em peso de metal.
[0021] O catalisador supressor de NOx pobre da invenção compreende: uma primeira camada para armazenar óxidos de nitrogênio (NOx) sob condições pobres de gás de escape e liberar e/ou reduzir NOx armazenado durante condições ricas de gás de escape, sendo que a dita primeira camada compreende um ou mais metais do grupo platina, um material de armazenamento de NOx e um primeiro óxido inorgânico; uma segunda camada disposta na primeira camada, a dita
7 / 40 segunda camada compreendendo uma primeira zona para oxidação de monóxido de carbono (CO) e/ou hidrocarbonetos (HC), e uma segunda zona para oxidação de óxido nítrico (NO); e um substrato que tem uma extremidade de entrada e uma extremidade de saída, sendo que a dita primeira camada está em contato direto com o substrato; a dita primeira zona compreendendo um ou mais metais nobres, um segundo óxido inorgânico, e um zeólito; a dita segunda zona sendo substancialmente isenta de zeólito e compreendendo um material de suporte e platina, paládio, ou uma mistura ou liga de platina e paládio; sendo que o material de armazenamento de NOx compreende céria dopado com ao menos um dopante selecionado dentre lantânio, neodímio ou óxidos metálicos dos mesmos.
[0022] De preferência, o material de armazenamento de NOx compreende céria dopado com neodímio ou com um óxido metálico do mesmo. O componente de neodímio pode ser qualquer sal, óxido, complexo ou outro composto que contenha neodímio, por exemplo, óxido de neodímio (III). Ele também pode ser de metal neodímio. A título de esclarecimento, essa lista de possíveis componentes contendo neodímio não é limitadora.
[0023] O dopante (por exemplo, neodímio) pode estar presente sobre a superfície da céria. O dopante (por exemplo, neodímio) pode, adicional ou alternativamente, ser incorporado ao material de armazenamento de NOx. Um exemplo do dopante (por exemplo, neodímio) que é incorporado ao material de armazenamento de NOx seria a substituição de átomos do material de armazenamento de NOx por neodímio, por exemplo, na estrutura de retícula da céria.
[0024] O material de armazenamento de NOx que compreende céria dopado com ao menos um dopante selecionado dentre lantânio, neodímio ou
8 / 40 óxidos metálicos dos mesmos, que está presente nos catalisadores da presente invenção, é vantajoso pelo fato de que armazena nenhum, ou substancialmente nenhum, NOx acima de uma dada temperatura, como acima de 180, 200, 250 ou 300°C, de preferência acima de cerca de 300°C. Isso é vantajoso porque uma corrente de escape rica não é, portanto, necessária para liberar e/ou converter NOx sob condições de "rodovia". Isto é especialmente preferencial quando a composição de catalisador de adsorção de NOx está presente a montante de um catalisador SCR ou SCRF™, uma vez que sob tais condições o catalisador SCR ou SCRF™ alcançará a conversão quantitativa de NOx. Além disso, este armazenamento de NOx baixo ou ausente em temperaturas acima de 180, 200, 250 ou 300°C, de preferência cerca de 300°C, significa que não haverá NOx armazenado quando o veículo for subsequentemente usado sob condições relativamente frias, por exemplo, sob condições de "cidade", que tem a vantagem adicional de reduzir o deslizamento de NOx sob tais condições frias.
[0025] O dopante (por exemplo, neodímio) pode estar presente na céria em qualquer quantidade, mas está, de preferência, presente em uma quantidade de cerca de 0,5 a 18% em mol, com mais preferência cerca de 1 a 16% em mol, ainda com mais preferência cerca de 2 a 12% em mol, expresso como uma% em mol de dopante (por exemplo, Nd) no material de armazenamento de NOx. Por exemplo, o componente dopante pode estar presente em cerca de 0,5, 1, 2, 4, 6, 8, 10, 11, 12, 14, 16 ou 18 mol%.
[0026] O material de armazenamento de NOx compreende, de preferência, cerca de 0,5 a 20%, em peso, com mais preferência cerca de 2,5 a 18,5%, em peso, de dopante (por exemplo, neodímio), expresso como uma%, em peso, de dopante no material de armazenamento de NOx. A porcentagem em peso refere-se à quantidade de dopante presente apenas na primeira camada.
[0027] O um ou mais metais do grupo de platina na primeira camada
9 / 40 é, de preferência, selecionado do grupo que consiste em paládio, platina, ródio, e misturas dos mesmos. Particularmente de preferência, o um ou mais metais do grupo da platina é uma mistura ou liga de platina e paládio, sendo que, de preferência, a razão entre platina e paládio é de 2:1 a 12:1 em uma base em p/p, e particularmente de preferência cerca de 5:1 em uma base em p/p.
[0028] O catalisador supressor de NOx pobre compreende, de preferência, o um ou mais metais do grupo da platina na primeira camada em uma carga de cerca de 10 a cerca de 110 g/pé3. De preferência, o um ou mais metais do grupo da platina na primeira camada estão presentes em uma carga de cerca de 35 a cerca de 90 g/pé3, de preferência cerca de 40 a cerca de 75 g/pé3, com mais preferência cerca de 50 a cerca de 70 g/pé3.
[0029] Descobriu-se, surpreendentemente, que o desempenho catalítico dos catalisadores supressores de NOx pobre da presente invenção não aumenta necessariamente mediante o aumento da carga (isto é, quantidade) do um ou mais metais do grupo da platina na primeira camada. Em vez disso, descobriu-se que os catalisadores de acordo com a invenção podem empregar "trifting" de metal do grupo da platina, de modo que uma carga mais baixa de metais do grupo da platina na primeira camada (isto é, armazenamento de NOx) pode ser usada enquanto ainda retém atividade catalítica aceitável – e, em alguns casos, melhora – apesar de uma quantidade mais baixa de metais do grupo da platina ser usada. Isto é contrário ao preconceito técnico na técnica, que aumentar a quantidade de metais do grupo da platina presentes deve aumentar a atividade catalítica, com a desvantagem de custos adicionados. Os catalisadores da presente invenção são, portanto, particularmente vantajosos pelo fato de que podem usar menores quantidades de metais do grupo platina caros, ao mesmo tempo em que retêm um desempenho catalítico aceitável. Os catalisadores da presente invenção podem também ser vantajosos pelo fato de que usam de modo mais eficiente uma
10 / 40 quantidade determinada de metais do grupo de platina no catalisador como um todo e, portanto, alcançam desempenho aprimorado em uma carga fixa de metal do grupo de platina em comparação com um catalisador convencional.
[0030] De preferência, o um ou mais metais do grupo da platina não compreendem ou consistem em ródio. Em outras palavras, a primeira camada é, de preferência, substancialmente isenta de ródio.
[0031] O um ou mais metais do grupo da platina geralmente estão em contato com o primeiro óxido inorgânico. De preferência, o um ou mais metais do grupo da platina são suportados sobre o primeiro óxido inorgânico. Dessa forma, o primeiro óxido inorgânico pode ser, de preferência, um material de suporte para o um ou mais metais do grupo da platina.
[0032] O primeiro óxido inorgânico é, de preferência, um óxido de elementos dos Grupos 2, 3, 4, 5, 13 e 14. O primeiro óxido inorgânico é, de preferência, um óxido de metal refratário selecionado do grupo consistindo em alumina, céria, magnésia, sílica, titânio, zircônia, nióbio, óxidos de tântalo, óxidos de molibdênio, óxidos de tungstênio e óxidos mistos ou óxidos compostos dos mesmos. De preferência, particularmente, o primeiro óxido inorgânico é alumina, céria ou óxido compósito de magnésia/alumina. Um óxido inorgânico especialmente preferencial é um óxido compósito de magnésia/alumina, opcionalmente compreendendo adicionalmente um componente contendo cério, por exemplo, céria. Em tais casos, a céria pode estar presente sobre a superfície do óxido composto de magnésia/alumina, por exemplo, como um revestimento.
[0033] Os primeiros óxidos inorgânicos preferenciais têm, de preferência, uma área superficial na faixa de 10 a 1500 m2/g, volumes de poros na faixa de 0,1 a 4 mL/g, e diâmetros de poros de cerca de 10 a 1000 ângstroms. Óxidos inorgânicos de grande área superficial, tendo uma área superficial maior que 80 m2/g, são particularmente preferenciais, por exemplo, céria ou alumina de grande área superficial.
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[0034] O um ou mais metais do grupo de platina é, de preferência, selecionado do grupo que consiste em paládio, platina, ródio, prata, ouro e misturas dos mesmos. Com particular preferência, o um ou mais metais do grupo da platina é uma mistura ou liga de platina e paládio, sendo que, de preferência, a razão entre platina e paládio é de 2:1 a 10:1 em uma base em peso, com especial preferência cerca de 5:1 em uma base em peso.
[0035] De preferência, o um ou mais metais do grupo da platina não compreendem ou consistem em ródio. De preferência, a primeira camada é substancialmente isenta de ródio. Em algumas modalidades, portanto, a primeira camada é, de preferência, substancialmente isenta de ródio. Isto pode ser vantajoso uma vez que o ródio pode afetar negativamente a atividade catalítica de outros metais catalíticos, como platina, paládio, ou misturas e/ou ligas dos mesmos.
[0036] Em catalisadores preferenciais da invenção, a primeira camada é substancialmente isenta de bário. As primeiras camadas particularmente preferenciais e os catalisadores supressores de NOx pobre são também substancialmente isentos de metais alcalinos, por exemplo, potássio (K) e sódio (Na).
[0037] Os catalisadores da invenção que não compreendem bário como um material de armazenamento de NOx podem ser particularmente vantajosos porque armazenam menos NOx em temperaturas acima de 180, 200, 250 ou 300°C, de preferência, cerca de 300°C do que um catalisador contendo bário comparável. Em outras palavras, os catalisadores da invenção que não compreendem bário como um material de armazenamento de NOx têm propriedades de liberação de NOx aprimoradas em temperaturas acima de 180, 200, 250 ou 300°C, de preferência, cerca de 300°C do que um catalisador contendo bário comparável. Tais catalisadores podem também ter tolerância ao enxofre aprimorada em relação a um catalisador contendo bário equivalente. Neste contexto, "tolerância aprimorada ao enxofre" significa que
12 / 40 os catalisadores nos quais o bário não está presente como um material de armazenamento de NOx são mais resistentes à sulfatação, podem ser termicamente dessulfatados a uma temperatura mais baixa, ou ambos, em comparação com um material de armazenamento de NOx contendo bário equivalente.
[0038] O substrato que tem uma extremidade de entrada e uma extremidade de saída é um monólito de fluxo passante ou um monólito de filtro de fluxo de parede, de preferência um monólito de fluxo passante. O substrato tem uma primeira face e uma segunda face definindo uma direção longitudinal entre elas. O substrato tem uma pluralidade de canais estendendo-se entre a primeira face e a segunda face. A pluralidade de canais se estende na direção longitudinal e fornecem uma pluralidade de superfícies internas (por exemplo, as superfícies das paredes que definem cada canal). Cada um dentre a pluralidade de canais tem uma abertura na primeira face e uma abertura na segunda face.
[0039] A primeira face está tipicamente em uma extremidade de entrada do substrato e a segunda face está em uma extremidade de saída do substrato.
[0040] Os canais podem ter uma largura constante e cada pluralidade de canais pode ter uma largura de canal uniforme.
[0041] De preferência, dentro de um plano ortogonal à direção longitudinal, o substrato tem de 100 a 500 canais por polegada quadrada, de preferência de 200 a 400. Por exemplo, na primeira face, a densidade de primeiros canais abertos e de segundos canais fechados é de 200 a 400 canais por polegada quadrada. Os canais podem ter seções transversais que são retangulares, quadradas, circulares, ovais, triangulares, hexagonais ou com outros formatos poligonais.
[0042] O substrato age como um suporte para reter material catalítico. Os materiais adequados para a formação do substrato incluem materiais
13 / 40 similares a cerâmica como cordierita, carbeto de silício, nitreto de silício, zircônia, mullita, espodumênio, sílica-alumina-magnésia ou silicato de zircônio, ou de metal refratário, poroso. Tais materiais e seu uso na fabricação de substratos monolitos porosos são bem conhecidos na técnica.
[0043] Deve ser observado que o substrato, por exemplo, o substrato monolítico de fluxo passante aqui descrito é um componente simples (isto é, um único bloco). Contudo, durante a formação de um sistema de tratamento de emissão, o substrato utilizado pode ser formado pela adesão em conjunto de uma pluralidade de canais ou pela adesão em conjunto de uma pluralidade de substratos menores, conforme descrito aqui. Tais técnicas são bem conhecidas na técnica, assim como os envoltórios e as configurações adequados do sistema de tratamento de emissão.
[0044] Em modalidades em que o catalisador supressor de NOx pobre compreende um substrato cerâmico, o substrato cerâmico pode ser produzido a partir de qualquer material refratário, por exemplo, alumina, sílica, óxido de titânio, céria, zircônia, magnésia, zeólitos, nitreto de silício, carbureto de silício, silicatos de zircônio, silicatos de magnésio, aluminossilicatos e metalo-aluminossilicatos (como cordierite e espodúmena), ou uma mistura ou óxido misto de quaisquer dois ou mais dos mesmos. Cordierita, um aluminossilicato de magnésio, e carbeto de silício, são particularmente preferenciais.
[0045] Em modalidades nas quais o catalisador supressor de NOx pobre compreende um substrato metálico, o substrato metálico pode ser produzido a partir de qualquer metal adequado, e em particular, metais e ligas de metal resistentes ao calor, como titânio e aço inoxidável, bem como ligas ferríticas contendo ferro, níquel, cromo e/ou alumínio em adição a outros metais.
[0046] O segundo óxido inorgânico é, de preferência, um óxido de elementos dos Grupos 2, 3, 4, 5, 13 e 14. O segundo óxido inorgânico é, de
14 / 40 preferência, um óxido de metal refratário selecionado do grupo consistindo em óxidos de alumina, céria, magnésia, sílica, óxido de titânio, zircônia, nióbio, óxidos de tântalo, óxidos de molibdênio, óxidos de tungstênio e óxidos mistos ou óxidos compostos dos mesmos. Particularmente preferencial, o segundo óxido inorgânico é alumina, céria ou um óxido compósito de magnésia/alumina. Um segundo óxido inorgânico especialmente preferencial é alumina dopada com um dopante, por exemplo, alumina dopada com lantânio ou alumina dopada com sílica, particularmente de preferência, alumina dopada com sílica.
[0047] O segundo óxido inorgânico pode ser um material de suporte do um ou mais metais nobres.
[0048] Os segundos óxidos inorgânicos preferenciais têm, de preferência, uma área superficial na faixa de 10 a 1500 m2/g, volumes de poros na faixa de 0,1 a 4 mL/g, e diâmetros de poros de cerca de 10 a 1000 ângstroms. Óxidos inorgânicos de grande área superficial, tendo uma área superficial maior que 80 m2/g, são particularmente preferenciais, por exemplo, céria ou alumina de grande área superficial.
[0049] O um ou mais metais nobres é, de preferência, selecionado do grupo que consiste em paládio, platina, ródio, prata, ouro e misturas dos mesmos. Particularmente preferencial, o um ou mais metais nobres é uma mistura ou liga de platina e paládio, de preferência sendo que a razão entre platina e paládio é de 1:10 a 10:1 em uma base em p/p, com mais preferência de cerca de 1:1 a cerca de 5:1 em uma base em p/p e, com especial preferência, de cerca de 2:1 em uma base em p/p.
[0050] De preferência, o um ou mais metais nobres não compreendem ou consistem em ródio. De preferência, a primeira zona é substancialmente isenta de ródio. Em algumas modalidades, portanto, a segunda camada é, de preferência, substancialmente isenta de ródio. Isto pode ser vantajoso uma vez que o ródio pode afetar negativamente a atividade catalítica de outros metais
15 / 40 catalíticos, como platina, paládio, ou misturas e/ou ligas dos mesmos.
[0051] O catalisador supressor de NOx pobre compreende, de preferência, o um ou mais metais nobres na primeira zona (isto é, a primeira zona da segunda camada) em uma carga de cerca de 10 a cerca de 110 g/pé3. De preferência, o um ou mais metais do grupo da platina na primeira camada estão presentes em uma carga de cerca de 35 a cerca de 90 g/pé3, com mais preferência cerca de 40 a cerca de 75 g/pé3, com mais preferência ainda cerca de 50 a cerca de 70 g/pé3, e particularmente de preferência cerca de 70 g/pé3.
[0052] A primeira zona compreende, ainda, um zeólito. O zeólito pode funcionar como um material adsorvente de hidrocarboneto.
[0053] O zeólito é tipicamente selecionado dentre um zeólito de aluminossilicato, um zeólito de aluminofosfato e um zeólito de silico- aluminofosfato. Por exemplo, o zeólito é tipicamente selecionado dentre um zeólito de aluminossilicato e um zeólito de aluminofosfato. É preferencial que o zeólito seja selecionado dentre um zeólito de aluminossilicato e um zeólito de silico-aluminofosfato. Com mais preferência, o zeólito é um zeólito de aluminossilicato.
[0054] Tipicamente, o zeólito é composto de alumínio, silício e/ou fósforo. O zeólito geralmente tem uma disposição tridimensional de SiO4, AIO4 e/ou PO4 que são unidos pelo compartilhamento de átomos de oxigênio. O zeólito pode ter uma estrutura aniônica. A carga da estrutura aniônica pode ser contrabalançada por cátions, como por cátions de elementos alcalinos e/ou alcalino-terrosos (por exemplo, Na, K, Mg, Ca, Sr e Ba), cátions de amônio e/ou prótons.
[0055] O zeólito tem, tipicamente, uma razão molar sílica/ alumina (SAR) de 10 a 200 (por exemplo, 10 a 40), como de 10 a 100, com mais preferência de 15 a 80 (por exemplo, 15 a 30). A SAR refere-se, de modo geral, a um zeólito de aluminossilicato ou um zeólito de silico- aluminofosfato.
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[0056] É preferencial que o zeólito seja um zeólito de poro médio (por exemplo, um zeólito que tem um tamanho de anel máximo de dez átomos tetraédricos) ou um zeólito de poro grande (por exemplo, um zeólito que tem um tamanho de anel máximo de doze átomos tetraédricos), particularmente de preferência, um zeólito de poro grande. Pode ser preferencial que o zeólito não seja um zeólito de poro pequeno (por exemplo, um zeólito que tem um tamanho de anel máximo de oito átomos tetraédricos).
[0057] Exemplos de zeólitos adequados ou tipos de zeólito incluem faujasita, clinoptilolita, mordenita, silicalita, ferrierita, zeólito X, zeólito Y, zeólito ultraestável Y, zeólito AEI, zeólito ZSM-5, zeólito ZSM-12, zeólito ZSM-20, zeólito ZSM-34, zeólito CHA, zeólito SSZ-3, zeólito SAPO-5, ofretita, um beta zeólito ou um zeólito CHA cobre. O zeólito é, de preferência, ZSM-5, um beta zeólito ou um zeólito Y, particularmente de preferência, um beta zeólito.
[0058] Cada um dos códigos de três letras anteriormente mencionados representa um tipo de estrutura de acordo com a "lUPAC Commission on Zeolite Nomenclature" e/ou com a "Structure Commission of the International Zeolite Association".
[0059] O zeólito pode compreender adicionalmente um metal de base. O metal de base pode ser selecionado do grupo que consiste em ferro (Fe), cobre (Cu), manganês (Mn), cromo (Cr), cobalto (Co), níquel (Ni) e estanho (Sn), bem como misturas de dois ou mais dos mesmos. É preferencial que o metal de base seja selecionado do grupo que consiste em ferro, cobre e cobalto, e com mais preferência ferro e cobre. Ainda mais preferencialmente, o metal de base é ferro.
[0060] Alternativamente, o catalisador de zeólito pode ser substancialmente isento de um metal base. Dessa forma, o catalisador de zeólito pode não compreender um metal de base. Em geral, é preferencial que o catalisador de zeólito não compreenda um catalisador de metal de base.
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[0061] O zeólito é, de preferência, substancialmente isenta de um metal do grupo da platina, como um metal do grupo da platina selecionado do grupo consistindo em rutênio (Ru), ródio (Rh), paládio (Pd), platina (Pt), e misturas de dois ou mais dos mesmos.
[0062] A quantidade total de zeólito na primeira zona é 0,05 a 3,00 g in-3, particularmente 0,10 a 2,00 g in-3, mais particularmente 0,2 a 1,0 g in-3. Por exemplo, a quantidade total de adsorvente de hidrocarboneto pode ser 0,8 a 1,75 g em-3, como 1,0 a 1,5 g em-3.
[0063] A primeira zona pode compreender adicionalmente um metal alcalino-terroso. A primeira zona compreende, tipicamente, uma quantidade eficaz de um metal alcalino-terroso para promover a oxidação de monóxido de carbono (CO) e/ou hidrocarbonetos (HCs). A primeira zona compreende, tipicamente, um metal alcalino-terroso, por exemplo bário (Ba).
[0064] O metal alcalino-terroso pode promover a oxidação de CO e/ou HCs (por exemplo, a atividade de oxidação a baixa temperatura de CO e/ou HCs pode ser melhorada), particularmente quando (i) o metal alcalino- terroso é combinado com certos segundos óxidos inorgânicos (que funcionam como materiais de suporte), como alumina dopada com dopante, especialmente alumina dopada com sílica, e/ou (ii) a região washcoat compreende um peso total de platina que é maior que ou igual ao peso total de paládio (por exemplo, a razão entre Pt: Pd em peso é ≥ 1:1).
[0065] O metal alcalino-terroso pode ser selecionado dentre magnésio (Mg), cálcio (Ca), estrôncio (Sr), bário (Ba) e uma combinação de dois ou mais dos mesmos. O metal alcalino-terroso é, de preferência, cálcio (Ca), estrôncio (Sr), ou bário (Ba), com mais preferência estrôncio (Sr) ou bário (Ba) e, com a máxima preferência, o metal alcalino-terroso é bário (Ba).
[0066] É geralmente preferencial que o metal alcalino-terroso seja disposto ou suportado sobre o segundo óxido inorgânico.
[0067] Tipicamente, a primeira zona compreende uma quantidade
18 / 40 total do metal alcalino-terroso de 0,07 a 3,75 mol pé-3, particularmente 0,1 a 3,0 mol pé-3, mais particularmente 0,2 a 2,5 mol pé-3 (por exemplo, 0,25 a 1,0 mol pé-3), como 0,3 a 2,25 mol pé-3, especificamente 0,35 a 1,85 mol pé-3, de preferência 0,4 a 1,5 mol pé-3, com mais preferência ainda 0,5 a 1,25 mol pé-3.
[0068] Em geral, a primeira zona compreende uma quantidade total de metal alcalino-terroso de 10 a 500 g pé-3 (por exemplo, de 60 a 400 g pé-3 ou de 10 a 450 g pé-3), particularmente, de 20 a 400 g pé-3, mais particularmente, de 35 a 350 g pé-3, como de 50 a 300 g pé-3, especificamente, de 75 a 250 g pé-3.
[0069] A primeira zona geralmente compreende uma quantidade de metal alcalino-terroso de 0,1 a 20% em peso, de preferência 0,5 a 17,5% em peso, com mais preferência 1 a 15% em peso, e com mais preferência ainda 1,5 a 12,5% em peso. A quantidade de metal alcalino-terroso pode ser de 1,0 a 8,0% em peso, como 1,5 a 7,5% em peso, particularmente 2,0 a 7,0% em peso (por exemplo 2,5 a 6,5% em peso ou 2,0 a 5,0% em peso). A quantidade de metal alcalino-terroso pode ser de 5,0 a 17,5% em peso, como 7,5 a 15% em peso, particularmente 8,0 a 14% em peso (por exemplo 8,5 a 12,5% em peso ou 9,0 a 13,5% em peso).
[0070] Tipicamente, a primeira zona compreende uma razão entre o peso do metal alcalino-terroso e o peso do metal nobre de 0, 25:1 a 20:1 (por exemplo, 0, 3:1 a 20:1). É preferencial que a razão entre a massa total do metal alcalino-terroso e a massa total do metal nobre seja 0,5:1 a 17:1, com mais preferência 1:1 a 15:1, particularmente 1,5:1 a 10:1, ainda com mais preferência 2:1 a 7,5:1e, com mais preferência ainda, 2,5:1 a 5:1.
[0071] A primeira zona pode compreender adicionalmente manganês (Mn). O manganês pode estar presente em uma forma elementar ou como um óxido.
[0072] A platina é cara e é frequentemente incluída em catalisadores de oxidação em quantidades relativamente grandes por sua atividade oxidante.
19 / 40 A inclusão de manganês (Mn) em combinação com platina (Pt) e/ou paládio (Pd) pode resultar em um aprimoramento na atividade de oxidação de NO ou permitir o uso de uma quantidade reduzida de metal nobre para alcançar um determinado nível de atividade de oxidação.
[0073] O manganês (Mn) é tipicamente disposto ou suportado no segundo óxido inorgânico. O manganês (Mn) pode ser disposto diretamente sobre ou é suportado diretamente pelo segundo óxido inorgânico (por exemplo, não há material de suporte interveniente entre o Mn e o segundo óxido inorgânico).
[0074] A primeira zona tem, tipicamente, uma carga total de manganês (Mn) de 5 a 500 g pés-3. É preferencial que a primeira zona tenha uma carga total de manganês (Mn) de 10 a 250 g pé-3 (por exemplo, de 75 a 175 g pé-3), com mais preferência, de 15 a 200 g pé-3 (por exemplo, de 50 a 150 g pé-3), com mais preferência ainda, de 20 a 150 g pé-3.
[0075] Tipicamente, a primeira zona compreende uma razão entre Mn:Pt em peso de ≤ 5:1, com mais preferência < 5:1.
[0076] Em geral, a primeira zona compreende uma razão entre Mn:Pt em peso de ≥ 0,2:1 (por exemplo ≥ 0,5:1), com mais preferência > 0,2:1 (por exemplo > 0,5:1).
[0077] A primeira zona pode compreender uma razão entre o peso total de manganês (Mn) e a platina de 5:1 a 0,2:1 (por exemplo, 5:1 a 1:2), de preferência, 4,5:1 a 1:1 (por exemplo, 4:1 a 1,1:1), com mais preferência, 4:1 a 1,5:1.
[0078] Quando a primeira zona compreende manganês, então, de preferência, o segundo óxido inorgânico, pode compreender, ou consistir essencialmente em, alumina opcionalmente dopada com um dopante (por exemplo, alumina dopada com sílica). Descobriu-se que a combinação de manganês (Mn), platina (Pt) e um material de suporte de alumina dopada, particularmente um material de suporte de alumina dopada com sílica, fornece
20 / 40 excelente atividade de oxidação e pode estabilizar a atividade de oxidação do catalisador de oxidação ao longo de seu ciclo de vida.
[0079] É geralmente preferencial que a primeira zona não compreenda tanto um metal alcalino-terroso como um manganês. Portanto, quando a primeira zona compreende manganês, é preferencial que a primeira zona não compreenda um metal alcalino-terroso. Quando a primeira zona compreende um metal alcalino-terroso, é preferencial que a primeira zona não compreenda manganês.
[0080] Quando a primeira zona compreende manganês, então a primeira zona tipicamente não compreende índio e/ou irídio, de preferência a primeira zona não compreende índio, irídio e/ou magnésio.
[0081] A segunda zona (isto é, a segunda zona da segunda camada) compreende um material de suporte e platina, paládio, ou uma mistura ou liga de platina e paládio. A segunda zona é para oxidar óxido nítrico (NO).
[0082] De preferência, a segunda zona compreende platina como o único metal catalítico. Ou seja, a segunda zona, de preferência, não compreende paládio e, de preferência, não compreende ródio.
[0083] A segunda zona compreende, de preferência, platina em uma carga de cerca de 10 a cerca de 110 g/pé3, de preferência cerca de 20 a cerca de 80 g/pé3, e particularmente de preferência cerca de 40 g/pé3 ou cerca de 70 g/pé3.
[0084] O material de suporte é, de preferência, um óxido de elementos dos grupos 2, 3, 4, 5, 13 e 14. O material de suporte é, de preferência, um óxido de metal refratário selecionado do grupo consistindo em alumina, céria, magnésia, sílica, titânio, zircônia, nióbio, óxidos de tântalo, óxidos de molibdênio, óxidos de tungstênio e óxidos mistos ou óxidos compostos dos mesmos. De preferência, particularmente, o material de suporte é alumina, céria ou óxido compósito de magnésia/alumina. Um material de suporte especialmente preferencial é alumina, por exemplo, gama-
21 / 40 alumina.
[0085] O material de suporte pode ser um material de suporte para platina, paládio ou mistura ou liga de platina e paládio.
[0086] Os materiais de suporte preferenciais têm, de preferência, uma área superficial na faixa de 10 a 1500 m2/g, volumes de poros na faixa de 0,1 a 4 mL/g, e diâmetros de poros de cerca de 10 a 1000 ângstroms. Óxidos inorgânicos de grande área superficial, tendo uma área superficial maior que 80 m2/g, são particularmente preferenciais, por exemplo, céria ou alumina de grande área superficial.
[0087] Os catalisadores supressores de NOx pobre da invenção pode compreender componentes adicionais que são conhecidos pelo versado na técnica. Por exemplo, as composições da invenção podem compreender adicionalmente ao menos um aglutinante e/ou ao menos um tensoativo. Quando um aglutinante está presente, são preferenciais os aglutinantes de alumina dispersíveis.
[0088] A primeira camada e/ou a segunda camada (isto é, a segunda camada compreendendo a primeira zona e a segunda zona) estão dispostas ou apoiadas sobre o substrato tendo uma extremidade de entrada e uma extremidade de saída.
[0089] Em geral, é preferencial que a primeira camada se estenda por um comprimento inteiro (isto é, substancialmente todo o comprimento) do substrato, particularmente todo o comprimento dos canais de um monólito de substrato. A primeira camada tipicamente tem um comprimento de 10 a 90% do comprimento do substrato (por exemplo, de 10 a 45%), de preferência de 15 a 75% do comprimento do substrato (por exemplo, de 15 a 40%), com mais preferência de 20 a 70% (por exemplo, de 30 a 65%, como de 25 a 45%) do comprimento do substrato, e ainda com mais preferência, de 25 a 65% (por exemplo, de 35 a 50%).
[0090] A primeira zona está disposta para entrar em contato com o
22 / 40 gás de escape em ou próximo à extremidade de entrada do substrato. Consequentemente, a primeira zona é, de preferência, disposta ou suportada a montante da segunda zona. De preferência, a primeira face está tipicamente em uma extremidade de entrada do substrato e a segunda face está em uma extremidade de saída do substrato.
[0091] Em uma disposição preferencial, a primeira camada é depositada sobre o substrato, a primeira zona é depositada sobre a primeira camada e a segunda zona é depositada sobre a primeira camada. De preferência, a segunda zona está disposta para entrar em contato com o gás de escape na extremidade de saída do substrato e após o contato do gás de escape com a primeira zona.
[0092] Uma parte ou porção da primeira zona pode estar em contato com a segunda zona, ou a primeira zona e a segunda zona podem ser separadas (por exemplo, por um vão). De preferência, no entanto, não há nenhuma, ou substancialmente nenhuma (isto é, menos que 10%, com mais preferência menos que 5% do comprimento axial da primeira camada) lacuna entre a primeira zona e a segunda zona. Particularmente de preferência, a primeira zona está em contato com a segunda zona.
[0093] A primeira zona pode se sobrepor à segunda zona. Dessa forma, uma porção de extremidade ou parte da primeira zona pode ser disposta ou suportada na segunda zona. A primeira zona pode se sobrepor completamente ou parcialmente à segunda zona. Quando a primeira zona se sobrepõe à segunda zona, é preferencial que a primeira zona se sobreponha apenas parcialmente à segunda zona (isto é, a superfície de topo mais externa da segunda zona não esteja completamente coberta pela primeira zona).
[0094] Alternativamente, a segunda zona pode se sobrepor à primeira zona. Dessa forma, uma porção de extremidade ou parte da segunda zona pode ser disposta ou suportada na primeira zona. A segunda zona geralmente se sobrepõe apenas parcialmente à primeira zona.
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[0095] É preferencial que a primeira zona e a segunda zona não se sobreponham substancialmente. É particularmente preferencial que a primeira zona e a segunda zona estejam em contato uma com a outra. Ou seja, é particularmente preferencial que a extremidade da primeira zona que é mais distante da extremidade de entrada do substrato esteja em contato com a extremidade da segunda zona que é mais distante da extremidade de saída do substrato.
[0096] Dessa forma, em uma modalidade preferencial da invenção, a primeira camada é depositada diretamente sobre o substrato que tem uma extremidade de entrada e uma extremidade de saída, a primeira zona é depositada diretamente sobre a primeira camada e se estende a partir da extremidade de entrada do substrato a menos que o comprimento axial da primeira camada, e a segunda zona é depositada diretamente sobre a primeira camada e se estende a partir da extremidade de saída do substrato a menos que o comprimento axial da primeira camada. Essa disposição é mostrada na Figura 1, na qual uma primeira camada 3 é depositada sobre um substrato 4, e uma primeira zona 1 se estende a partir da extremidade de entrada do substrato 4 e uma segunda zona 2 se estende a partir da extremidade de saída do substrato. Tanto a primeira zona 1 quanto a segunda zona 2 são depositadas diretamente na primeira camada 3.
[0097] Essa modalidade preferencial da invenção pode mostrar atividade oxidante vantajosa, particularmente em relação a NO, quando ela tem uma disposição que facilita o contato do gás de escape com a segunda zona (que compreende um material de suporte e platina, paládio, ou uma mistura ou liga de platina e paládio) pouco antes de o gás de escape sair do catalisador e depois de ter entrado em contato com a primeira camada (que compreende um ou mais metais do grupo platina, um material de armazenamento de NOx e um primeiro óxido inorgânico). Em tais disposições, após o gás de escape ter passado através ou sobre a primeira
24 / 40 camada, ele entra em contato com a segunda zona (isto é, uma zona para NÃO oxidante) antes de finalmente passar através da saída do catalisador.
[0098] Substratos para suporte de catalisadores supressores de NOx pobre destinados ao tratamento de um gás de escape de um motor a diesel são bem conhecidos na técnica. Métodos de preparo de washcoat e aplicação de washcoat sobre um substrato também são conhecidos na técnica (consulte, por exemplo, nosso WO 99/47260, WO 2007/077462 e WO 2011/080525).
[0099] O substrato tipicamente tem uma pluralidade de canais (por exemplo, para os gases de emissões fluírem através deles). Em geral, o substrato é um material cerâmico ou um material metálico.
[00100] É preferível que o substrato seja feito ou composto de cordierita (SiO2-AI2O3-MgO), carbureto de silício (SiC), liga de Fe-Cr-Al, liga de Ni-Cr-Al ou uma liga de aço inoxidável.
[00101] Tipicamente, o substrato é um monolito (também chamado na presente invenção como um substrato monolito). Tais monolitos são bem conhecidos na técnica. O substrato monolito pode ser um monolito de escoamento ou um monolito de filtragem.
[00102] Um monólito de escoamento compreende tipicamente um monólito em forma de colmeia (por exemplo, um monólito em forma de colmeia de metal ou cerâmica) que tem uma pluralidade de canais que se estendem através do mesmo, onde os canais são abertos em ambas as extremidades.
[00103] Um monolito de filtragem geralmente compreende uma pluralidade de canais de entrada e uma pluralidade de canais de saída, sendo que os canais de entrada são abertos em uma extremidade a montante (ou seja, do lado de entrada dos gases de escape) e são tampados ou vedados em uma extremidade a jusante (ou seja, do lado de saída dos gases de escape), os canais de saída são tampados ou vedados em uma extremidade a montante e são abertos em uma extremidade a jusante, e cada canal de entrada é separado
25 / 40 de um canal de saída por uma estrutura porosa.
[00104] Quando o monólito é um monólito de filtração, é preferencial que o monólito de filtração seja um filtro de fluxo de parede. Em um filtro de fluxo de parede, cada canal de entrada é alternadamente separado de um canal de saída por uma parede da estrutura porosa e vice versa. É preferencial que os canais de entrada e os canais de saída estejam dispostos em um arranjo de colmeia. Quando há uma disposição de colmeia, é preferencial que os canais vertical e lateralmente adjacentes a um canal de entrada sejam tampados em uma extremidade a montante e vice versa (isto é, os canais vertical e lateralmente adjacentes a um canal de saída são tampados em uma extremidade a jusante). Quando vistas a partir de qualquer extremidade, as extremidades alternativamente abertas e tampadas dos canais assumem a aparência de um tabuleiro de xadrez.
[00105] Em princípio, o substrato pode ser de qualquer formato ou tamanho. Entretanto, o formato e o tamanho do substrato são geralmente selecionados para otimizar a exposição dos materiais cataliticamente ativos no catalisador aos gases de escape. O substrato pode, por exemplo, ter uma forma tubular, fibrosa ou particulada. Exemplos adequados de substratos de suporte incluem um substrato do tipo cordierita em colmeia monolítica, um substrato do tipo SiC em colmeia monolítico, um substrato do tipo tecido de malha ou fibra em camadas, um substrato do tipo espuma, um substrato do tipo fluxo cruzado, um substrato do tipo malha de fio metálico, um substrato do tipo corpo poroso de metal, e um substrato do tipo partícula cerâmica.
[00106] O substrato pode ser um substrato eletricamente aquecível (isto é, o substrato eletricamente aquecível é um substrato que aquece eletricamente, em uso). Quando o substrato é um substrato eletricamente aquecível, o catalisador de oxidação da invenção compreende uma conexão de energia elétrica, de preferência ao menos duas conexões de energia elétrica, com mais preferência apenas duas conexões de energia elétrica. Cada
26 / 40 conexão de energia elétrica pode ser eletricamente conectada ao substrato eletricamente aquecível e a uma fonte de energia elétrica. O catalisador de oxidação pode ser aquecido por aquecimento Joule, através do qual uma corrente elétrica converte energia elétrica em energia térmica através de um resistor.
[00107] O substrato eletricamente aquecível pode ser usado para liberar qualquer NOx armazenado a partir da primeira região de washcoat. Dessa forma, quando o substrato eletricamente aquecível é ligado, o catalisador de oxidação será aquecido e a temperatura da primeira região de washcoat pode ser levada até a sua temperatura de liberação de NOx. Exemplos adequados de substratos eletricamente aquecíveis são descritos nos documentos US 4.300.956, US 5.146.743 e US 6.513.324.
[00108] Em geral, o substrato eletricamente aquecível compreende um metal. O metal pode ser eletricamente conectado à conexão de energia elétrica ou às conexões de energia elétrica.
[00109] Tipicamente, o substrato eletricamente aquecível é um substrato em colmeia eletricamente aquecível. O substrato eletricamente aquecível pode ser um substrato em colmeia eletricamente aquecível, em uso.
[00110] O substrato eletricamente aquecível pode compreender um substrato monólito eletricamente aquecível (por exemplo, um monólito metálico). O monólito pode compreender uma folha ou chapa metálica corrugada. A folha ou chapa metálica corrugada pode ser enrolada, bobinada ou empilhada. Quando a folha metálica corrugada é enrolada ou bobinada, ela pode então ser enrolada ou bobinada em uma bobina, em um formato espiral ou em um padrão concêntrico.
[00111] O metal do substrato eletricamente aquecível, o monolito metálico e/ou a lâmina ou folha metálica corrugada, podem compreender um aço ferrítico de alumínio, como Fecralloy™.
[00112] Alternativamente, a primeira camada e/ou a segunda camada
27 / 40 podem ser extrudadas para formar um substrato de fluxo passante ou de filtro.
[00113] Os catalisadores supressores de NOx pobre da invenção podem ser preparados por qualquer meio adequado. Por exemplo, a primeira camada pode ser preparada misturando-se o um ou mais metais do grupo platina, um material de armazenamento de NOx e um primeiro óxido inorgânico em qualquer ordem. A forma e a ordem de adição não são consideradas de importância crítica. Por exemplo, cada um dos componentes da primeira camada pode ser adicionado a qualquer outro componente ou componentes simultaneamente, ou pode ser adicionado sequencialmente em qualquer ordem. Cada um dos componentes da primeira camada pode ser adicionado a qualquer outro componente da primeira camada por impregnação, adsorção, troca iônica, umidade incipiente, precipitação, ou similares, ou por quaisquer outros meios comumente conhecidos na técnica.
[00114] A primeira zona pode ser preparada misturando-se o um ou mais metais nobres, um segundo óxido inorgânico e um zeólito em qualquer ordem. A forma e a ordem de adição não são consideradas de importância crítica. Por exemplo, cada um dos componentes da primeira zona pode ser adicionado a qualquer outro componente ou componentes simultaneamente, ou pode ser adicionado sequencialmente em qualquer ordem. Cada um dos componentes da primeira zona pode ser adicionado a qualquer outro componente da primeira zona por impregnação, adsorção, troca iônica, umidade incipiente, precipitação, ou similares, ou por quaisquer outros meios comumente conhecidos na técnica.
[00115] A segunda zona pode ser preparada misturando-se o material de suporte e platina, paládio, ou uma mistura ou liga de platina e paládio em qualquer ordem. A forma e a ordem de adição não são consideradas de importância crítica. Por exemplo, cada um dos componentes da segunda zona pode ser adicionado a qualquer outro componente ou componentes simultaneamente, ou pode ser adicionado sequencialmente em qualquer
28 / 40 ordem. Cada um dos componentes da segunda zona pode ser adicionado a qualquer outro componente da segunda zona por impregnação, adsorção, troca iônica, umidade incipiente, precipitação, ou similares, ou por quaisquer outros meios comumente conhecidos na técnica.
[00116] De preferência, o catalisador supressor de NOx pobre, como descrito acima, é preparado mediante a deposição do catalisador supressor de NOx pobre sobre o substrato com o uso de procedimentos de washcoat. Um processo representativo para o preparo do catalisador supressor de NOx pobre com o uso de um procedimento de revestimento washcoat é apresentado abaixo. Será entendido que o processo abaixo pode ser variado de acordo com as diferentes modalidades da invenção.
[00117] O washcoating é preferencialmente realizado através da preparação, primeiro, de uma pasta de partículas finamente divididas dos componentes do catalisador supressor de NOx pobre, conforme definido acima, em um solvente adequado, de preferência água, para formar uma pasta fluida. A pasta fluida contém preferencialmente entre 5 a 70 por cento em peso de sólidos, com mais preferência entre 10 a 50 por cento em peso. De preferência, as partículas são moídas ou sujeitas a um outro processo de fragmentação para assegurar que substancialmente todas as partículas sólidas tenham um tamanho de partícula menor que 20 mícrons em um diâmetro médio, antes da formação da pasta fluida. Componentes adicionais, como estabilizantes, aglutinantes, tensoativos ou promotores, podem também ser incorporados à pasta fluida como uma mistura de compostos ou complexos solúveis em água ou dispersíveis em água.
[00118] O substrato pode então ser revestido uma ou mais vezes com a pasta fluida de modo que a carga desejada do catalisador supressor de NOx pobre será depositada sobre o substrato.
[00119] De preferência, a primeira camada é suportada/depositada diretamente sobre o substrato metálico ou cerâmico. Por "diretamente sobre"
29 / 40 entende-se que não há camadas intervenientes ou subjacentes presentes entre a primeira camada e o substrato metálico ou cerâmico.
[00120] De preferência, a segunda camada (isto é, a primeira zona e a segunda zona) é depositada sobre a primeira camada. Particularmente, de preferência, a segunda camada é depositada diretamente sobre a primeira camada. Por "diretamente sobre" entende-se que não há camadas intervenientes ou subjacentes presentes entre a segunda camada e a primeira camada.
[00121] Dessa forma, em um catalisador supressor de NOx pobre preferencial da invenção, a primeira camada é depositada diretamente sobre o substrato metálico ou cerâmico, e a segunda camada é depositada sobre a primeira camada.
[00122] Uma ou mais camadas adicionais podem estar presentes em adição à primeira camada e à segunda camada, conforme descrito acima. Entretanto, de preferência nenhuma camada adicional está presente, isto é, o catalisador supressor de NOx pobre da presente invenção consiste, de preferência, na primeira camada, conforme descrito anteriormente neste documento, na segunda camada, conforme descrito anteriormente neste documento, e em um substrato que tem uma extremidade de entrada e uma extremidade de saída, conforme descrito anteriormente neste documento.
[00123] De preferência, no catalisador supressor de NOx pobre da presente invenção, a razão entre a carga em g/pé3 do um ou mais metais nobres na primeira zona e a carga em g/pé3 do um ou mais metais do grupo da platina na primeira camada situa-se entre cerca de 1:1,5 e cerca de 4:1, de preferência entre cerca de 1,5:1 e cerca de 1:0,8, e particularmente de preferência cerca de 1,33:1 e cerca de 1:1. Descobriu-se surpreendentemente que certas razões de cargas catalíticas de metal nos catalisadores da invenção resultam em desempenho aprimorado de oxidação de CO, particularmente quando há uma carga maior de um ou mais metais nobres na primeira zona do
30 / 40 que de um ou mais metais do grupo da platina na segunda zona. Este efeito inesperado permite a redução, ou "crescimento", da carga total de metais catalíticos nos catalisadores da invenção, enquanto ainda retém o desempenho catalítico aceitável.
[00124] Alternativamente, o desempenho de oxidação aprimorado pode ser obtido com o uso da mesma carga total de metais catalíticos, mas com as razões específicas de metais catalíticos entre a primeira zona (isto é, uma zona para oxidar monóxido de carbono (CO) e/ou hidrocarbonetos (HC)) e a primeira camada (isto é, uma camada para armazenar óxidos de nitrogênio (NOx) sob condições pobres de gás de escape e liberar e/ou reduzir NOx armazenado durante condições ricas de gás de escape). Dessa forma, onde a razão entre a carga em g/pé3 do um ou mais metais nobres na primeira zona e a carga em g/pé3 do um ou mais metais do grupo da platina na primeira camada situa-se entre cerca de 1:1,5 e cerca de 4:1, de preferência entre cerca de 1,5:1 e cerca de 1:0,8, e particularmente de preferência cerca de 1,33:1 e cerca de 1:1, o desempenho aprimorado de oxidação de CO é obtido para uma dada carga de metal catalítico total no catalisador em comparação com os catalisadores convencionais. Descobriu-se, surpreendentemente, que a distribuição dos metais catalíticos no catalisador supressor de NOx pobre tem a vantagem inesperada de que o desempenho catalítico do catalisador é aprimorado em relação a uma distribuição catalítica de metal convencional. Alternativamente, e de modo particularmente vantajoso, a distribuição dos metais catalíticos desta forma permite a "estriamento", isto é, a redução da quantidade total dos metais catalíticos caros que estão presentes, enquanto ainda retêm desempenho catalítico suficiente para satisfazer os padrões de controle de emissões atuais.
[00125] Um aspecto adicional da invenção é um sistema de tratamento de emissão para tratar um fluxo de um gás de escape de combustão proveniente de um motor de combustão interna que compreende o catalisador
31 / 40 supressor de NOx pobre, conforme definido anteriormente neste documento. Em sistemas preferenciais, o motor de combustão interna é um motor a diesel, de preferência, um motor a diesel para tarefas leves. O catalisador supressor de NOx pobre pode ser colocado em uma posição acoplada próxima ou na posição sob o piso.
[00126] O sistema de tratamento de emissão geralmente compreende adicionalmente um dispositivo de controle de emissões.
[00127] Os dispositivos de controle de emissão estão preferencialmente a jusante do catalisador supressor de NOx pobre.
[00128] Exemplos de um dispositivo de controle de emissões incluem um filtro de particulados de diesel (DPF), um supressor de NOx pobre (LNT), um catalisador de NOx pobre (LNC), um catalisador de redução catalítica seletiva (SCR), um catalisador de oxidação de diesel (DOC), um filtro de fuligem catalisado (CSF), um adsorvente de NOx passivo, um catalisador de diesel de partida a frio (dCSC™), um catalisador do filtro de redução catalítica seletiva (SCRF™), um catalisador de escape de amônia (ASC), um catalisador de partida a frio (dCSC™) e combinações de dois ou mais dos mesmos. Tais dispositivos de controle de emissões são todos bem conhecidos na técnica.
[00129] Alguns dos dispositivos de controle de emissões anteriormente mencionados têm substratos de filtragem. Um dispositivo de controle de emissões com um substrato de filtragem pode ser selecionado a partir do grupo que consiste em um filtro de particulados de diesel (DPF), um filtro de fuligem catalisado (CSF) e um catalisador do filtro de redução catalítica seletiva (SCRF™).
[00130] É preferencial que o sistema de tratamento de emissões compreenda um dispositivo de controle de emissões selecionado a partir do grupo que consiste em um supressor de NOx pobre (LNT), um catalisador de escape de amônia (ASC), um filtro de particulados de diesel (DPF), um
32 / 40 catalisador de redução catalítica seletivo (SCR), um filtro de fuligem catalisado (CSF), um catalisador de filtro de redução catalítica seletiva (SCRF™) e combinações de dois ou mais dos mesmos. Com mais preferência, o dispositivo de controle de emissões é selecionado do grupo que consiste em um filtro de particulados de diesel (DPF), um catalisador de redução catalítica seletiva (SCR), um filtro de fuligem catalisado (CSF), um catalisador do filtro de redução catalítica seletiva (SCRF™) e combinações de dois ou mais dos mesmos. Ainda mais preferencialmente, o dispositivo de controle de emissões é um catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) ou um catalisador do filtro de redução catalítica seletiva (SCRF™).
[00131] Quando o sistema de tratamento de emissões da invenção compreende um catalisador SCR ou um catalisador SCRF™, então o sistema de tratamento de emissões pode compreender adicionalmente um injetor para injetar um redutor nitrogenado, como amônia, ou um precursor de amônia, como ureia ou formiato de amônio, de preferência ureia, no gás de escape a jusante do catalisador supressor de NOx pobre e a montante do catalisador SCR ou do catalisador SCRF™.
[00132] Tal injetor pode estar ligado de maneira fluida a uma fonte (por exemplo, um tanque) de um precursor redutor nitrogenado. A dosagem controlada pela válvula do precursor para o gás de escape pode ser regulada por meio do gerenciamento do motor adequadamente programado e por retroinformação de circuito fechado ou circuito aberto fornecida pelos sensores que monitoram a composição dos gases de escape.
[00133] A amônia também pode ser gerada por aquecimento de carbamato de amônio (um sólido) e a amônia gerada pode ser injetada no gás de escape.
[00134] Alternativamente ou além do injetor, amônia pode ser gerada localmente (por exemplo, durante a regeneração rica de um LNT disposto a montante do catalisador SCR ou do catalisador SCRF™, por exemplo, um
33 / 40 catalisador supressor de NOx pobre da invenção). Dessa forma, o sistema de tratamento de emissão pode compreender adicionalmente um meio de gerenciamento de motor para enriquecer o gás de escape com hidrocarbonetos.
[00135] O catalisador SCR ou o catalisador SCRF™ pode compreender um metal selecionado do grupo que consiste em pelo menos um dentre Cu, Hf, La, Au, In, V, lantanídeos e metais de transição do grupo VIII (por exemplo, Fe), em que o metal é suportado em um óxido refratário ou peneira molecular. O metal é de preferência selecionado dentre Ce, Fe, Cu e combinações de quaisquer dois ou mais dos mesmos, e com mais preferência, o metal é Fe ou Cu.
[00136] O óxido refratário para o catalisador SCR ou o catalisador SCRF™ pode ser selecionado a partir do grupo que consiste em Al2O3, TiO2, CeO2, SiO2, ZrO2 e óxidos misturados contendo dois ou mais dos mesmos. O catalisador não zeólito pode também incluir óxido de tungstênio (por exemplo, V2O5/WO3/TiO2, WOx/CeZrO2, WOx/ZrO2 ou Fe/WOx/ZrO2).
[00137] É particularmente preferencial quando um catalisador SCR, um catalisador SCRF™ ou um washcoat do mesmo compreende pelo menos uma peneira molecular, como um zeólito de aluminossilicato ou um SAPO. A pelo menos uma peneira molecular pode ser uma peneira molecular de poros pequenos, médios ou grandes. Por "peneira molecular de poros pequenos" na presente invenção significa peneiras moleculares contendo um tamanho de anel máximo de 8, como CHA; por "peneira molecular de poros médios" na presente invenção significa uma peneira molecular contendo um tamanho de anel máximo de 10, como ZSM-5; e por "peneira molecular de poros grandes" na presente invenção significa uma peneira molecular tendo um tamanho de anel máximo de 12, como beta. Peneiras moleculares de poro pequeno são potencialmente vantajosas para uso nos catalisadores SCR.
[00138] No sistema de tratamento de emissões da invenção, as peneiras
34 / 40 moleculares preferenciais para um catalisador SCR ou um catalisador SCRF™ são peneiras moleculares de zeólito de aluminossilicato sintético selecionadas a partir do grupo que consiste em AEI, ZSM-5, ZSM-20, ERI incluindo ZSM-34, mordenita, ferrierita, BEA incluindo Beta, Y, CHA, LEV incluindo Nu-3, MCM-22 e EU-1, de preferência AEI ou CHA, e tendo uma razão entre sílica e alumina de cerca de 10 a cerca de 50, como de cerca de 15 a cerca de 40.
[00139] Em uma primeira modalidade de sistema de tratamento de emissão, o sistema de tratamento de emissão compreende o catalisador supressor de NOx pobre da invenção e um filtro de fuligem catalisado (CSF). O catalisador supressor de NOx pobre é tipicamente seguido (por exemplo, a montante de) pelo filtro de fuligem catalisado (CSF). Portanto, por exemplo, uma saída do catalisador supressor de NOx pobre é conectada a uma entrada do filtro de fuligem catalisado.
[00140] Uma segunda modalidade de sistema de tratamento de emissão se refere a um sistema de tratamento de emissão que compreende o catalisador supressor de NOx pobre da invenção, um filtro de fuligem catalisado (CSF) e um catalisador de redução catalítica seletiva (SCR).
[00141] O catalisador supressor de NOx pobre é tipicamente seguido (por exemplo, a montante de) pelo filtro de fuligem catalisado (CSF). O filtro de fuligem catalisado é tipicamente seguido (por exemplo, está a montante) do catalisador de redução catalítica seletiva (SCR). Um injetor redutor nitrogenado pode ser disposto entre o filtro de fuligem catalisado (CSF) e o catalisador de redução catalítica seletiva (SCR). Dessa forma, o filtro de fuligem catalisado (CSF) pode ser seguido por (por exemplo, estar a montante de) um injetor redutor nitrogenado, e o injetor redutor nitrogenado pode ser seguido pelo (por exemplo, estar a montante do) catalisador de redução catalítica seletiva (SCR).
[00142] Em uma terceira modalidade de sistema de tratamento de
35 / 40 emissão, o sistema de tratamento de emissão compreende o catalisador supressor de NOx pobre da invenção, um catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) e um filtro de fuligem catalisado (CSF) ou um filtro de partículas para motores a diesel (DPF).
[00143] Na terceira modalidade do sistema de tratamento de emissão, o catalisador supressor de NOx pobre da invenção é tipicamente seguido (por exemplo, está a montante) do catalisador de redução catalítica seletiva (SCR). Um injetor redutor nitrogenado pode ser disposto entre o catalisador de oxidação e o catalisador de redução catalítica seletiva (SCR). Dessa forma, o substrato monolítico catalisado pode ser seguido por (por exemplo, estar a montante de) um injetor redutor nitrogenado, e o injetor redutor nitrogenado pode ser seguido pelo (por exemplo, estar a montante do) catalisador de redução catalítica seletiva (SCR). O catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) é seguido (por exemplo, a montante) do filtro de fuligem catalisado (CSF) ou do filtro de partículas para motores a diesel (DPF).
[00144] Uma quarta modalidade de sistema de tratamento de emissões compreende o catalisador supressor de NOx pobre da invenção e um catalisador de filtro de redução catalítica seletiva (SCRF™). O catalisador supressor de NOx pobre da invenção é tipicamente seguido pelo (por exemplo, está a montante do) catalisador do filtro de redução catalítica seletiva (SCRF™).
[00145] Um injetor redutor nitrogenado pode ser disposto entre o catalisador supressor de NOx pobre e o catalisador do filtro de redução catalítica seletiva (SCRF™). Dessa forma, o catalisador supressor de NOx pobre pode ser seguido por (por exemplo, estar a montante de) um injetor redutor nitrogenado, e o injetor redutor nitrogenado pode ser seguido por (por exemplo, estar a montante do) catalisador do filtro de redução catalítica seletiva (SCRF™).
[00146] Quando o sistema de tratamento de emissão compreende um
36 / 40 catalisador de redução catalítica seletiva (SCR) ou um catalisador de filtro de redução catalítica seletiva (SCRF™), como na segunda à quarta modalidades do sistema de escape descritas anteriormente neste documento, um ASC pode estar disposto a jusante do catalisador de SCR ou do catalisador de SCRF™ (isto é, como um substrato monolítico separado), ou com mais preferência uma zona em uma extremidade a jusante ou final do substrato monolítico que compreende o catalisador de SCR pode ser usada como um suporte para o ASC.
[00147] Outro aspecto da invenção se refere a um veículo. O veículo compreende um motor de combustão interna, de preferência, um motor a diesel. O motor de combustão interna, de preferência, o motor a diesel, é acoplado a um sistema de tratamento de emissão da invenção.
[00148] É preferencial que o motor a diesel seja configurado ou adaptado para funcionar com combustível, e de preferência combustível diesel, compreendendo ≤ 50 ppm de enxofre, com mais preferência ≤ 15 ppm de enxofre, como ≤ 10 ppm de enxofre, e com mais preferência ainda ≤ 5 ppm de enxofre.
[00149] O veículo pode ser um veículo a diesel para tarefas leves (LDV), tal como definido pela legislação dos EUA ou europeia. Um veículo a diesel para tarefas leves tipicamente tem um peso de < 2840 Kg e, com mais preferência, de < 2610 Kg. Nos Estados Unidos, um veículo a diesel para tarefas leves (LDV) se refere a um veículo a diesel com um peso bruto ≤
8.500 libras (libras americanas). Na Europa, o termo veículo para tarefas leves (LDV) se refere a (i) veículos de passageiros que compreende não mais de oito lugares sentados além do lugar do condutor e com uma massa máxima não superior a 5 toneladas, e (ii) veículos destinados ao transporte de mercadorias com uma massa máxima não superior a 12 toneladas.
[00150] Alternativamente, o veículo pode ser um veículo a diesel para tarefas pesadas (HDV), como um veículo a diesel com um peso bruto > 8.500
37 / 40 libras (libras americanas), conforme definido na legislação dos EUA.
[00151] Um aspecto adicional da invenção é um método de tratamento de um gás de escape de um motor de combustão interna que compreende colocar em contato o gás de escape com o catalisador supressor de NOx pobre conforme descrito anteriormente neste documento ou o sistema de tratamento de emissões conforme foi descrito anteriormente neste documento. Em métodos preferenciais, o gás de escape é uma rica mistura de gás. Em outros métodos preferenciais, o gás de escape varia entre uma mistura de gás rica e uma mistura de gás enxuta.
[00152] Em alguns métodos preferenciais de tratamento de um gás de escape de um motor de combustão interna, o gás de escape está a uma temperatura de cerca de 150 a 300°C. Exemplos
[00153] A invenção será agora descrita por meio dos exemplos não limitadores apresentados a seguir. Materiais
[00154] Todos os materiais estão disponíveis comercialmente e foram obtidos junto a fornecedores conhecidos, exceto onde especificado em contrário. Preparação geral 1
[00155] 903 g de Nd(NO3)3 foram dissolvidos em 3583 g de água desmineralizada. 1850 g de uma alta área superficial CeO2 foram adicionados sob a forma de pó e a mistura foi agitada durante 60 minutos. A pasta fluida resultante foi secada por atomização em um secador por atomização no modo contracorrente (bocal de fonte de dois fluidos, com temperatura de entrada ajustada para 300°C e saída 110°C). O pó resultante foi coletado a partir do ciclone. O pó foi calcinado a 650°C durante 1 hora em um forno estático.
[00156] Uma série de catalisadores foi preparada de acordo com a Preparação de Exemplo abaixo. A carga do PGM (isto é, platina e paládio) na
38 / 40 camada inferior de armazenamento de NOx variou, enquanto a carga do PGM (isto é, platina e paládio) na zona superior de entrada de DOC foi mantida constante a 70 g/pés3. A carga de PGM na camada de armazenamento de NOx inferior é mostrada na Tabela 1 abaixo.
[00157] A razão Pt:Pd na camada de armazenamento de NOx foi mantida constante a 5:1.
[00158] A razão Pt:Pd na zona de DOC superior de entrada foi mantida constante a 2:1. Carga de PGM da camada de Razão de carga da zona de DOC superior de armazenamento de NOx (g/pés3) entrada: Carga de PGM da camada de armazenamento de NOx Catalisador 1 90 1:1,3 Catalisador 2 70 1:1 Catalisador 3 52,6 1,33:1 Catalisador 4 35 2:1 Catalisador 5 17,5 4:1 Tabela 1 Preparação do Exemplo (carga de PGM total: 120 g/pé3) Preparação de [Al2O3.CeO2.MgO.].Pt.Pd.CeO2Nd.Al2O3 – camada inferior
[00159] 1,24 g/pol3 [Al2O3.CeO2.MgO.] (preparado de acordo com a preparação geral 1 acima) foi transformado em uma pasta fluida com água destilada e, então, moído para reduzir o tamanho médio de partícula (d90 = 13- 15 µm). À pasta fluida, foram adicionados 43,5 g/pé3 de Pt como solução de nitrato e 9 g/pé3 de Pd como solução de nitrato e agitados até ficarem homogêneos. O Pt/Pd foi deixado adsorver no apoio por 1 hora. A essa pasta fluida foram adicionados 3 g/pol3 de CeO2Nd (preparação de acordo com a preparação geral 1 acima) seguido de 0,2 g/pol3 de aglutinante Al2O3 e 0,2%, em peso, de um modificador de reologia de hidroxietilcelulose. A pasta fluida resultante foi, então, agitada até ficar homogênea para formar um washcoat. Preparação de [Al2O3.SiO2).BaO.Pt.Pd.CeO2.Zeólito – Camada superior de entrada
[00160] 1,2 g/pol3 Al2O3(95%)-SiO2(5%) em pó foi misturado com água desionizada em uma pasta fluida, que foi, então, moída para reduzir o
39 / 40 tamanho médio de partícula (d50 = 4-6 µm, d90 = 13-19 µm). 100 g/pé3 de Ba como acetato de bário foram, então, adicionados à pasta fluida, seguido pela adição de 44 g/pé3 de Pt como solução de nitrato e 22 g/pé3 de Pd como solução de nitrato, e então agitados até ficarem homogêneos. A mistura foi então deixada em repouso durante 30 minutos para permitir que o PGM fosse adsorvido no suporte. Após isso, 0,3 g/pol3 de zeólito β (razão Si: Al = 40) foi adicionado juntamente com mais água destilada e 0,1 por cento em peso de um modificador de reologia de hidroxietilcelulose e agitado até se tornar homogêneo. Preparação de Al2O3.Pt.Pd – Camada superior de saída
[00161] 1,3 g/pol3 de γ-Al2O3 foi misturado com água desionizada em uma pasta fluida, que foi então moída para reduzir o tamanho médio de partícula (d50 = 5-7 µm, d90 <16 µm). A essa pasta fluida foram, então, adicionados 200 g/pé3 de ácido cítrico seguido de 44 g/pé3 de Pt como solução de nitrato e, então, agitados e, então, deixados em repouso durante 30 minutos para serem adsorvidos sobre o suporte. O pH do washcoat resultante foi então ajustado com o uso de amônia para pH 6,5 a 7. Mais água destilada foi então adicionada e 0,2 por cento em peso de um modificador de reologia de hidroxietilcelulose e agitado até ficar homogêneo. Resultados experimentais
[00162] Os catalisadores preparados de acordo com a Preparação de Exemplo foram envelhecidos hidrotermicamente a 800°C durante 16 h, em uma corrente gasosa consistindo em 10% de H2O, 20% de O2 e o N2 restante. O desempenho da conversão de CO foi avaliado em um teste transitório de desligamento de motor de 1,6 L. Os catalisadores foram precondicionados com um evento rico em 5 s a um λ = 0,95 em uma variedade de temperaturas de entrada de NSC (vide Tabela 2). A atividade catalítica foi medida como CO T50 como uma função da menor camada de armazenamento de NOx, teor de PGM.
40 / 40 Temperatura de ativação (°C) 180 200 225 250 275 Catalisador 1 166,5 155,6 147,5 143,8 143 Catalisador 2 159,7 147,4 135,9 137,4 139,2 Catalisador 3 158,7 144,6 138,2 134,7 138,1 Catalisador 4 168,7 154 142,3 138,2 138,5 Catalisador 5 201 172,4 156,6 153,8 154,2 Tabela 2
[00163] Pode ser visto a partir dos resultados na Tabela 2 que, em contraste com o preconceito técnico na técnica, o desempenho de oxidação de CO (conforme medido por CO T50) não aumenta com um aumento na carga de PGM total do catalisador. Em vez disso, em múltiplas condições de envelhecimento, os Catalisadores 2 e 3 (tendo uma carga de PGM de camada de armazenamento de NOx mais baixa de 70 e 52,6 g/pé3, respectivamente), têm desempenho de oxidação de CO superior ao do Catalisador 1, tendo uma carga de PGM de camada mais baixa de 90 g/pé3.
[00164] Portanto, foi surpreendentemente descoberto que os catalisadores aqui descritos podem alcançar desempenho catalítico comparável ou mesmo aprimorado em relação aos catalisadores que têm uma maior carga de PGM de camada de armazenamento de NOx (e total). Esse "crescimento" de PGM é vantajoso, uma vez que o mesmo desempenho pode ser obtido com o uso de níveis mais baixos de PGMs caros.
Claims (22)
1. Catalisador supressor de NOx pobre, caracterizado por compreender: uma primeira camada para armazenar óxidos de nitrogênio (NOx) sob condições pobres de gás de escape e liberar e/ou reduzir NOx armazenado durante condições ricas de gás de escape, sendo que a dita primeira camada compreende um ou mais metais do grupo platina, um material de armazenamento de NOx e um primeiro óxido inorgânico; uma segunda camada disposta na primeira camada, a dita segunda camada compreendendo uma primeira zona para oxidação de monóxido de carbono (CO) e/ou hidrocarbonetos (HC), e uma segunda zona para oxidação de óxido nítrico (NO); e um substrato que tem uma extremidade de entrada e uma extremidade de saída, sendo que a dita primeira camada está em contato direto com o substrato; a dita primeira zona compreendendo um ou mais metais nobres, um segundo óxido inorgânico, e um zeólito; a dita segunda zona sendo substancialmente isenta de zeólito e compreendendo um material de suporte e platina, paládio, ou uma mistura ou liga de platina e paládio; sendo que o material de armazenamento de NOx compreende céria dopado com ao menos um dopante selecionado dentre lantânio, neodímio ou óxidos metálicos dos mesmos.
2. Catalisador supressor de NOx pobre de acordo com a reivindicação 1, caracterizado por o material de armazenamento de NOx compreender céria dopado com neodímio ou um óxido metálico do mesmo.
3. Catalisador supressor de NOx pobre de acordo com a reivindicação 1 ou 2, caracterizado por o dito um ou mais metais do grupo da platina serem uma mistura ou liga de platina e paládio.
4. Catalisador supressor de NOx pobre de acordo com qualquer das reivindicações anteriores, caracterizado por o primeiro óxido inorgânico ser, de preferência, selecionado do grupo consistindo em óxidos de alumina, céria, magnésia, sílica, óxido de titânio, zircônia, nióbio, óxidos de tântalo, óxidos de molibdênio, óxidos de tungstênio e óxidos mistos ou óxidos compostos dos mesmos.
5. Catalisador supressor de NOx pobre de acordo com qualquer uma das reivindicações anteriores, caracterizado por um ou mais metais do grupo da platina na primeira camada estarem presentes em uma carga de cerca de 10 a cerca de 110 g/pés3.
6. Catalisador supressor de NOx pobre de acordo com qualquer uma das reivindicações anteriores, caracterizado por um ou mais metais do grupo da platina na primeira camada estarem presentes em uma carga de cerca de 35 a cerca de 90 g/pé3, de preferência, de cerca de 40 a cerca de 75 g/pé3, com mais preferência, de cerca de 50 a cerca de 70 g/pé3.
7. Catalisador supressor de NOx pobre de acordo com qualquer das reivindicações anteriores, caracterizado por o segundo óxido inorgânico compreender um óxido metálico refratário selecionado do grupo que consiste em alumina, sílica, óxido de titânio, zircônia, céria e um óxido misto ou composto de dois ou mais dos mesmos.
8. Catalisador supressor de NOx pobre de acordo com qualquer uma das reivindicações anteriores, caracterizado por a primeira zona compreender adicionalmente um metal alcalino-terroso, de preferência bário.
9. Catalisador supressor de NOx pobre de acordo com qualquer das reivindicações anteriores, caracterizado por o zeólito ser selecionado dentre um zeólito de poros pequenos, um zeólito de poros médios e um zeólito de poros grandes.
10. Catalisador supressor de NOx pobre de acordo com a reivindicação 9, caracterizado por o zeólito ser um zeólito de poros grandes que tem um tipo Framework que é BEA.
11. Catalisador supressor de NOx pobre de acordo com qualquer uma das reivindicações anteriores, caracterizado por a razão entre a carga em g/pé3 do um ou mais metais nobres na primeira zona e a carga em g/pé3 do um ou mais metais do grupo da platina na primeira camada situar-se entre cerca de 1:1,5 e cerca de 4:1.
12. Catalisador supressor de NOx pobre de acordo com qualquer uma das reivindicações anteriores, caracterizado por a razão entre a carga em g/pé3 do um ou mais metais nobres na primeira zona e a carga em g/pé3 do um ou mais metais do grupo da platina na primeira camada situar-se entre cerca de 1,5:1 e cerca de 1:0,8, de preferência cerca de 1,33:1 e cerca de 1:1.
13. Catalisador supressor de NOx pobre de acordo com qualquer uma das reivindicações anteriores, caracterizado por a segunda zona compreender platina.
14. Catalisador supressor de NOx pobre de acordo com qualquer uma das reivindicações anteriores, caracterizado por o material de suporte compreender um óxido metálico refratário selecionado do grupo que consiste em alumina, sílica, óxido de titânio, zircônio, céria e um óxido misto ou compósito de dois ou mais dos mesmos.
15. Catalisador supressor de NOx pobre de acordo com qualquer uma das reivindicações anteriores, caracterizado por a primeira camada ser depositada sobre o substrato que tem uma extremidade de entrada e uma extremidade de saída, a primeira zona é depositada sobre a primeira camada e a segunda zona é depositada sobre a primeira camada.
16. Catalisador supressor de NOx pobre de acordo com qualquer uma das reivindicações anteriores, caracterizado por a segunda zona estar disposta de modo a entrar em contato com o gás de escape na extremidade de saída do substrato e após o contato do gás de escape com a primeira zona e/ou a primeira camada.
17. Catalisador supressor de NOx pobre de acordo com qualquer uma das reivindicações anteriores, caracterizado por o substrato ser um monólito de fluxo passante ou um monólito de filtro.
18. Catalisador supressor de NOx pobre de acordo com qualquer uma das reivindicações anteriores, caracterizado por a primeira camada e/ou a segunda camada serem extrudadas para formar um substrato de fluxo passante ou de filtro.
19. Sistema de tratamento de emissões para tratar um fluxo de um gás de escape de combustão, caracterizado por compreender o catalisador supressor de NOx pobre conforme definido em qualquer uma das reivindicações 1 a 19 e um motor de combustão interna.
20. Sistema de tratamento de emissão de acordo com a reivindicação 19, caracterizado por o motor de combustão interna ser um motor a diesel.
21. Sistema de tratamento de emissão de acordo com a reivindicação 19 ou 20, caracterizado por compreender adicionalmente um sistema catalisador de redução catalítica seletiva, um filtro particulado, um sistema filtrante de redução catalítica seletiva, um adsorvente de NOx passivo, um sistema catalisador de três vias ou combinações dos mesmos.
22. Método de tratamento de um gás de escape de um motor de combustão interna, caracterizado por compreender fazer o gás de escape entrar em contato com o catalisador supressor de NOx pobre conforme definido em qualquer uma das reivindicações de 1 a 18 ou com o sistema de tratamento de emissões conforme definido em qualquer uma das reivindicações 19 a 21.
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