BE897391A - MULTIFUNCTIONAL ADDITIVE FOR LUBRICATING OILS, ITS PREPARATION METHOD AND LUBRICATING COMPOSITION CONTAINING THIS ADDITIVE - Google Patents

MULTIFUNCTIONAL ADDITIVE FOR LUBRICATING OILS, ITS PREPARATION METHOD AND LUBRICATING COMPOSITION CONTAINING THIS ADDITIVE Download PDF

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BE897391A
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E Colombo
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Agip Petroli
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Abstract

Composition lubrifiante caractérisée par le fait qu'elle comprend une quantité plus grande d'huile de graissage et une quantité plus faible d'un additif constitué par un composé organique ayant un poids moléculaire compris entre environ 300 et environ 1200,qui contient dans sa molécule au moins un groupement de formule (I) dans laquelle X vaut 1 ou 2, et les liaisons des carbones autres que celles reliées au groupe thiocyanique sont reliées aux radicaux alkyle ou aux radicaux alkylester d'acide carboxylique ou de l'acide carbonique.Lubricating composition characterized in that it comprises a larger amount of lubricating oil and a smaller amount of an additive consisting of an organic compound having a molecular weight of between approximately 300 and approximately 1200, which contains in its molecule at least one group of formula (I) in which X is 1 or 2, and the bonds of carbons other than those linked to the thiocyanic group are linked to alkyl radicals or to alkylester radicals of carboxylic acid or carbonic acid.

Description

       

   <Desc/Clms Page number 1> 
 



   MEMOIRE DESCRIPTIF déposé à l'appui d'une demande de 
BREVET D'INVENTION formée par 
Société dite :
AGIP PETROLI S. p. A. pour : "Additif multifonctionnel pour huiles lubrifiantes, son procédé de préparation et compositions lubrifiantes contenant cet additif" Priorité d'une demande de brevet en Italie déposée le 28 juillet 1982, sous le NO 22603A/82 au nom de ASSORENI Inventeur : Edilberto COLOMBO 

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Additif multifonctionnel pour huiles lubrifiantes, son   procédé   de préparation et compositionslubrifiantescontenant cet additif. 



   La présente invention concerne un additif sans cendre multifonctionnel pour huiles lubrifiantes. 



   La présente invention concerne également le procédé de préparation de cet additif et les compositions d'huileslubrifiantesqui contiennent cet additif. 



   Le problème de la détérioration des huiles lubrifiantes exige de bien étudier leur formulation. 



   C'est parce que leur détérioration conduit à la formation de produits qui sont corrosifs vis-à-vis des surfaces métalliques avec lesquels les huiles lubrifiantes viennent en contact. 



   Dans ces dernières années, il est devenu de pratique courante d'incorporer dans les huiles lubrifiantes des additifs qui sont capables d'empêcher la détérioration de l'huile et la formation de dépôts nuisibles. Ces additifs sont classés généralement en groupes selon leur effet sur l'amélioration de l'huile lubrifiante. 



   Ainsi, les additifs d'un groupe empêchent la corrosion et stabilisent l'huile lubrifiante vis-à-vis de la   dégradation   par voie oxydante. Un autre groupe comprend des inhibiteurs de corrosion gui s'opposent aux propriétés corrosives des produits de dégradation de l'huile lubrifiante, ou passiventla surface métallique contre l'action corrosive desdits produits de dégradation. Un autre groupe comprend des agents anti-usure qui permettent d'éviter le contact métal-métal entre les surfaces métalliques en mouvement. 



   Plusieurs additifs sont souvent nécessaires afin de donner à l'huile lubrifiante un certain nombre de propriétés, et ceci est un inconvénient aussi bien pour des questions de prix que pour des questions de compatibilité mutuelle entre les additifs. Donc, la recherche classique est orientée 

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 EMI3.1 
 vers le développement de ce que l'on appelle des additifs multifonctionnelscapables de donner aux huiles lubrifiantes plusieurs propriétés désirables. Ainsi par exemple, le brevet US n  2 619 464 décrit des compositions d'huiles lubrifiantes contenant un   alkylmonothiocyanate   pour donner une résistance à l'oxydation et empêcher la corrosion.

   Le brevet US   n  2   719 126 décrit des polysulfures-thiodiazoles utilisés comme   antioxydantset   comme additifs anti-usure pour les huiles lubrifiantes. 



   Il a été toutefois découvert que les caractéristiques anti-oxydantes et anti-usures des additifs connus ne donnent pas toujours entièrement satisfaction. Il existe également un certain intérêt à ce que ces additifs, en plus desdites    caractéristiques, emnèchent   aussi la corrosion et la formation de pâtes de plomb. 



   Par conséquent, un objet de la présente invention est un additif multifonctionnel sans cendre pour huiles lubrifiantesqui donne un effet anti-oxydant et anti-usure maximum. et empêche la corrosion induite par le soufre et ses dérivés et la formation de pâtesde plomb. 



   Un autre objet de la présente invention est un procédé pour préparer ledit additif. 



   Un autre objet de la présente invention est la fourniture de compositions d'huileslubrifiantescontenant cet additif. 



   D'autres objets de l'invention apparaîtront au fur et à mesure de la description et des exemples expérimentaux donnés plus loin. 



   Plus particulièrement, l'additif multifonctionnel sans cendre selon la présente invention est un composé organique ayant un poids moléculaire compris entre environ 300 et environ 1200, et contenant dans sa molécule au moins un groupement de ce genre ayant comme formule : 

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 EMI4.1 
 dans laquelle x vaut 1 ou 2, et les liaisons des carbones autres nue celles reliées auxgroupesthiocyanique, sont reliées à des radicaux alkyle ou à des radicaux alkylester d'acide carboxylique ou de l'acide carbonique. 



   De préférence, l'additif de la présente invention est liquide à la température ordinaire   (20-25 C)   et a un poids moléculaire compris entre 400 et 1000. 



   Le procédé de préparation de l'additif de la présente invention consiste à faire réagir du mono ou du dichlorure de soufre avec un composé hydrocarboné ayant au moins une double liaison oléfiniaue dans sa molécule, ou avec un ester alkylique d'acide carboxylique ou de l'acide carbonique, ayant au moins une double liaison oléfinique, pour obtenir un produit intermédiaire   sulfochloré.   puis à faire réagir ce produit intermédiaire avec un thiocyanate de métal alcalin ou d'ammonium. 



   Les hydrocarbures insaturés qui peuvent être utilisés comprennent les oléfines linéaires ou ramifiées en général et. en particulier les oligomères de propylène, de butène et d'isobutène et les alpha-oléfines en   C 4-C 24'Dans   la réaction avec le mono ou le dichlorure de soufre, des hydrocarbures terpéniques peuvent aussi être utilisés ainsi que les esters alkyliques des acides carboxyliques ou de l'acide carbonique qui ont au moins une liaison   oléfinique   insaturée telle que les dérivés d'acide oléique, l'huile de jujube, l'huile de lard et les esters carboniques insaturés tels que les allylalkylcarbonates et   oléylalkylcarbonates.   



   La sulfochloration consiste à traiter les composés insaturés susmentionnés avec des chlorures de soufre et, en 

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 EMI5.1 
 mono ou le dichlorure de soufre. La réaction comprend l'addition de l'agent de'sulfochloration au composé insaturé, la réaction véritable elle-même et la purification finale. Selon la réactivité du composé insaturé, la réaction peut être conduite soit dans la masse, soit dans un solvant inerte à une température comprise entre   0   et   1000C,   de préférence entre 20 et   80 C   pendant une durée comprise entre 1 et 10 heures. 



   Le produit intermédiaire sulfochloré obtenu de cette façon peut être représenté schématiquement par la formule suivante : 
 EMI5.2 
 dans laquelle x vaut 1 ou 2. La quantité de chlorure de soufre utilisée dans la réaction est au moins égale à la auantité stoechiométrique pour former le produit intermédiaire. 



   La réaction entre le produit intermédiaire sulfochloré et le sulfocvanure du métal alcalin ou d'ammonium peut être effectuée soit dans la masse dans des conditions homogènes ou hétérogènes, soit dans un solvant non réactif approprié à une température comprise entre 0 et   200oC,   pendant une durée allant de 1 à 10 heures. En ce qui concerne la proportion des réactifs au moins une mole de sulfocyanure est utilisée par atome-gramme de chlore dans le produit intermédiaire sulfochloré. A cause de ses nombreux effets et de l'absence de cendre, l'additif de la présente invention obtenu de cette façon peut être appliqué dans les domaines les plus variés dans lesquels l'effet du lubrifiant est nécessaire.

   Ainsi, il peut être utilisé dans les huiles pour moteurs, dans les fluides de transmission et les fluides 

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 hydrauliques, dans les huiles d'usinage des métaux, etc. à une concentration comprise entre   O,   1 et 10% en poids, et de préférence entre 0, 3 et 3% en poids. 



   En particulier, l'additif de la présente invention peut être ajouté à un large domaine de lubrifiants comprenant des hydrocarbures d'origine minérale ou synthétique, des esters d'acide carboxylique, des polyglycols, des polyoléfines, des esters alkyliques d'acidescarbonique et/ ou phosphorique et leurs mélanges en toutes proportions. 



  L'additif peut être dissous dans l'huile en présence. d'autres agents tels que dispersants, détergents,   antioxy-   dants, additifs abaissant le point d'écoulement, produits améliorant l'indice de viscosité, agents anti-usure, additifs d'extrême pression, émulsifiants anti-mousse, etc. 



   L'utilisation de l'additif est particulièrement approprié dans la formulation des huiles de moteur dans lesquelles plus que dans d'autres, son effet multiple est complètement utilisé. Des exemples non limitatifs de ces formulations sont indiqués dans le tableau ci-après : 
 EMI6.1 
 
<tb> 
<tb> 15W/50 <SEP> 15W/40 <SEP> 15 <SEP> W/50 <SEP> SAE <SEP> 30 <SEP> 
<tb> Huile <SEP> minérale <SEP> (% <SEP> en <SEP> poids) <SEP> 76 <SEP> 79,1 <SEP> 60,5 <SEP> 91,9
<tb> Base <SEP> ester <SEP> (% <SEP> en <SEP> poids)--15Ensemble <SEP> détergent-dispersant-inhibiteur
<tb> (% <SEP> en <SEP> poids) <SEP> 10 <SEP> 11, <SEP> 9 <SEP> 9,5 <SEP> 8, <SEP> 1
<tb> Polymère <SEP> améliorant <SEP> l'indice <SEP> de <SEP> viscosité
<tb> (% <SEP> en <SEP> poids) <SEP> 14 <SEP> 9 <SEP> 15
<tb> 
 
Les constituants peuvent être différents pour diverses formulations. 



   L'additif de la présente invention donne un effet anti-oxydant, empêche la corrosion due au soufre et à ses dérivés, empêche la formation de pâte de plomba et manifeste des propriétés anti-usure. 



   La présente invention est illustrée par les exemples descriptifs et non limitatifs ci-après. 

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  EXEMPLE 1
On ajoute lentement, tout en agitant, 67,5 g   (O,   5 mole) de monochlorure de soufre à 224 g (1 mole) de   l-hexadécène.   La réaction est effectuée sous une atmosphère d'azote à la température ordinaire pendant une durée de 3,5 heures jusqu'à ce que l'indice d'acide du mélange tombe à environ 3 mg KOH/g. On fait ensuite passer un courant d'azote dans le mélange réactionnel jusqu'à ce que l'acidité tombe à une valeur de l'ordre de 0,3 mg KOH/g. 



   On ajoute 60,6 g (0, 75 mole) de sulfocyanure de sodium à 200 g du produit intermédiaire ainsi obtenu, contenant 24 g de chlore (0, 68 atome-gramme). On chauffe le mélange réactionnel à   160-170'stout   en agitant et dans une atmosphère inerte et on maintient ces conditions pendant 7 heures. Après refroidissement, le chlorure de sodium sous-produit de la réaction est filtré en utilisant un auxiliaire de filtration. L'additif de la présente invention est alors obtenu sous la forme d'un liquide visqueux brun soluble dans l'huile à la température ordinaire. 



   L'additif obtenu dans l'exemple 1 augmente la stabilité de l'huile dégraissage   vis-à-vis-de   l'oxydation. 



   Afin d'évaluer cette caractéristique, un essai d'oxydation est utilisé dans lequel on fait barboter de l'air selon le procédé IP 48 modifié. 



   Les paramètres de l'essai sont les suivants température   175 C,   débit d'air 50 ml/minute, durée 48 heures, présence de ruban de cuivre et de ruban de fer. 



   Le tableau suivant montre les indices de viscosité en cst à   40 C   des échantillons avant et après l'essai d'oxydation et les variations en pourcent de la viscosité des échantillons ainsi traités. A titre comparatif, l'essai est également effectué avec un additif   thiodiazolepoysulfure   du commerce.

   Les résultats sont indiqués dans le tableau cidessous : 

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 EMI8.1 
 
<tb> 
<tb> Initial <SEP> Final
<tb> V40oC <SEP> (cst) <SEP> V40 C(cst) <SEP> #V <SEP> (%)
<tb> Huile <SEP> SN <SEP> 450 <SEP> telle <SEP> quelle <SEP> 85 <SEP> 170 <SEP> lOO
<tb> Additif <SEP> de <SEP> l'exemple <SEP> 1 <SEP> (0, <SEP> 3%) <SEP> 85 <SEP> 94,3 <SEP> lu, <SEP> 9 <SEP> 
<tb> Additif <SEP> de <SEP> l'exemple <SEP> 1 <SEP> (1%) <SEP> 85 <SEP> 94,2 <SEP> 10,8
<tb> Additif <SEP> du <SEP> ccmmerce <SEP> (0, <SEP> 3%) <SEP> 85 <SEP> 99,6 <SEP> 17,2
<tb> Additif <SEP> du <SEP> commerce <SEP> (1%) <SEP> 85 <SEP> 103,0 <SEP> 21,2
<tb> 
 
L'additif de l'exemple 1 règle et empêche la corrosion du cuivre par le soufre et ses dérivés. 



   En outre, ayant un point de classification élevé dans l'essai ASTM D 130, cet additif améliore celui d'un composé sulfochloré contenant du soufre actif, tel que le composé obtenu comme produit intermédiaire dans l'exemple 1 ci-dessus. 



   Les résultats des essais sont les suivants : 
 EMI8.2 
 
<tb> 
<tb> Classification
<tb> Additif <SEP> de <SEP> l'exemple <SEP> 1 <SEP> (1% <SEP> en <SEP> poids) <SEP> lb
<tb> Produit <SEP> intermédiaire <SEP> de <SEP> l'exemple <SEP> 1 <SEP> (5% <SEP> en <SEP> poids) <SEP> 4c
<tb> Additif <SEP> + <SEP> produit <SEP> intermédiaire <SEP> (5 <SEP> + <SEP> 0,3% <SEP> en <SEP> poids) <SEP> 2a
<tb> Additif <SEP> + <SEP> produit <SEP> intermédiaire <SEP> (5 <SEP> + <SEP> 1% <SEP> en <SEP> poids) <SEP> Ib
<tb> 
 
L'additif de l'exemple 1 empêche la formation de pâtesde plomb. 



   Cette propriété est évaluée en utilisant un filtre à point de plomb sur un    moteurpalfettae  
Une formulation deSAE 30 unigrade contenant 8, 1% 
 EMI8.3 
 en poids d'un ensemble détergent-dispersant-inhibiteur (sulfonate de zinc-polyisobuténylsuccinimidedithiophosphate), qui augmente la formation des pâtes de plomb, est utilisée comme référence. Les résultats d'essai sur le moteur, ont été obtenus après 30 heures, sont les suivants 
 EMI8.4 
 
<tb> 
<tb> quiMérite
<tb> Formulation <SEP> SAE <SEP> 30 <SEP> 84
<tb> Formulation <SEP> SAE <SEP> 30 <SEP> + <SEP> 0, <SEP> 3% <SEP> d'additif <SEP> de
<tb> l'exemple <SEP> 1 <SEP> 98
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 9> 

 
L'additif de l'exemple 1 a de bonnes propriétés anti-usure à l'examen tribologique. 



   Sous ce rapport, on donne les résultats des propriétés obtenues sur la machine   LFW-1   en utilisant la méthode ASTM D 2714-68 et sur la machine d'abrasion à 4 billes en utilisant des billes d'acier, et fonctionnant dans les conditions suivantes : 
 EMI9.1 
 
<tb> 
<tb> Vitesse <SEP> angulaire <SEP> 126 <SEP> rad/s
<tb> Charge <SEP> 40 <SEP> da <SEP> N
<tb> Température <SEP> de <SEP> l'huile <SEP> 750C
<tb> Durée <SEP> de <SEP> l'essai <SEP> 1 <SEP> heure
<tb> 
 
Les résultats suivants concernent l'usure en mm en utilisant l'huile SN 450 telle que et l'huile SN 450 contenant 1% en poids d'additif de l'exemple 1. A titre de comparaison, les résultats sont donnés pour une composition d'huile SN 450 contenant 1% en poids d'additif du commerce   thiodiazolepolysu1fure.   
 EMI9.2 
 
<tb> 
<tb> 



  LFW-1 <SEP> Macnine <SEP> a'aorasion <SEP> a
<tb> usure <SEP> (nm) <SEP> 4 <SEP> billes
<tb> diamètre <SEP> usé <SEP> (mm)
<tb> SN <SEP> 450 <SEP> 2, <SEP> 96 <SEP> 1, <SEP> 26 <SEP> 
<tb> SN <SEP> 450 <SEP> + <SEP> 1 <SEP> d'additif <SEP> de <SEP> l'exemple <SEP> 1 <SEP> 1,03 <SEP> 0,50
<tb> SN <SEP> 450 <SEP> + <SEP> 1% <SEP> d'additif <SEP> du <SEP> commerce <SEP> 1,40 <SEP> 0,65
<tb> 
 EXEMPLE 2
37,9 g (0,46 mole) de sulfocyanure de sodium sont ajoutés à 200 g d'huile de jujube    sulfochlorépar   le même procédé que celui utilisé dans la préparation du produit intermédiaire de l'exemple 1, et contenant 15 g de chlore (0,42 atome-gramme). 



   La réaction est effectuée comme dans l'exemple 1, jusqu'à ce que l'additif soit obtenu sous la forme d'un liquide très visqueux soluble dans l'huile. 



  EXEMPLE 3
D'une façon analogue aux exemples précédents, 38,8 g (0,47 mole) de sulfocyanure de sodium sont ajoutés à 300 g   d'allyloléylcarbonate sulfochloré   contenant 15, 3 g de chlore (0, 43 atome-gramme). En opérant comme dans l'exemple 1, 

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 l'additif est obtenu sous la forme d'un liquide visqueux brun sombre soluble dans l'huile. 



   La propriété de l'additif obtenu dans les exemples 2 et 3 est similaire à celle de l'additif obtenu dans l'exemple   1.  



   <Desc / Clms Page number 1>
 



   DESCRIPTIVE MEMORY filed in support of a request for
PATENT OF INVENTION formed by
So-called company:
AGIP PETROLI S. p. A. for: "Multifunctional additive for lubricating oils, its preparation process and lubricating compositions containing this additive" Priority of a patent application in Italy filed on July 28, 1982, under NO 22603A / 82 in the name of ASSORENI Inventor: Edilberto COLOMBO

 <Desc / Clms Page number 2>

 
Multifunctional additive for lubricating oils, its preparation process and lubricating compositions containing this additive.



   The present invention relates to a multifunctional ashless additive for lubricating oils.



   The present invention also relates to the process for the preparation of this additive and the lubricating oil compositions which contain this additive.



   The problem of deteriorating lubricating oils requires careful study of their formulation.



   This is because their deterioration leads to the formation of products which are corrosive towards metallic surfaces with which the lubricating oils come into contact.



   In recent years it has become common practice to incorporate additives in lubricating oils which are capable of preventing deterioration of the oil and the formation of harmful deposits. These additives are generally classified into groups according to their effect on the improvement of the lubricating oil.



   Thus, the additives of a group prevent corrosion and stabilize the lubricating oil against degradation by the oxidative route. Another group includes corrosion inhibitors which oppose the corrosive properties of the degradation products of the lubricating oil, or passivate the metal surface against the corrosive action of said degradation products. Another group includes antiwear agents which prevent metal-to-metal contact between moving metal surfaces.



   Several additives are often necessary in order to give the lubricating oil a certain number of properties, and this is a drawback both for reasons of price and for questions of mutual compatibility between the additives. So classical research is oriented

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 EMI3.1
 towards the development of so-called multifunctional additives capable of giving lubricating oils several desirable properties. For example, US Patent No. 2,619,464 describes lubricating oil compositions containing an alkylmonothiocyanate to provide resistance to oxidation and prevent corrosion.

   US Patent No. 2,719,126 describes polysulfide-thiodiazoles used as antioxidants and as antiwear additives for lubricating oils.



   However, it has been discovered that the antioxidant and anti-wear characteristics of known additives are not always entirely satisfactory. There is also a certain interest in these additives, in addition to said characteristics, also preventing corrosion and the formation of lead pastes.



   Consequently, an object of the present invention is an ashless multifunctional additive for lubricating oils which gives a maximum antioxidant and antiwear effect. and prevents corrosion induced by sulfur and its derivatives and the formation of lead pastes.



   Another object of the present invention is a process for preparing said additive.



   Another object of the present invention is the supply of lubricating oil compositions containing this additive.



   Other objects of the invention will become apparent as the description and experimental examples given below.



   More particularly, the ashless multifunctional additive according to the present invention is an organic compound having a molecular weight of between approximately 300 and approximately 1200, and containing in its molecule at least one group of this kind having as formula:

 <Desc / Clms Page number 4>

 
 EMI4.1
 in which x is equal to 1 or 2, and the bonds of carbons other than those linked to esthiocyanic groups, are linked to alkyl radicals or to alkylester radicals of carboxylic acid or carbonic acid.



   Preferably, the additive of the present invention is liquid at ordinary temperature (20-25 C) and has a molecular weight between 400 and 1000.



   The process for the preparation of the additive of the present invention consists in reacting mono or sulfur dichloride with a hydrocarbon compound having at least one olefinic double bond in its molecule, or with an alkyl ester of carboxylic acid or of carbonic acid, having at least one olefinic double bond, to obtain a sulfochlorinated intermediate product. then reacting this intermediate product with an alkali metal or ammonium thiocyanate.



   Unsaturated hydrocarbons which can be used include linear or branched olefins in general and. in particular the oligomers of propylene, butene and isobutene and the C 4 -C 4 alpha-olefins 24 ′. In the reaction with sulfur mono or dichloride, terpene hydrocarbons can also be used as well as the alkyl esters of carboxylic acids or carbonic acid which have at least one unsaturated olefinic bond such as oleic acid derivatives, jujube oil, bacon oil and unsaturated carbonic esters such as allylalkylcarbonates and oleylalkylcarbonates.



   Sulfochlorination consists in treating the abovementioned unsaturated compounds with sulfur chlorides and, in

 <Desc / Clms Page number 5>

 
 EMI5.1
 mono or sulfur dichloride. The reaction includes adding the sulfochlorination agent to the unsaturated compound, the actual reaction itself and the final purification. Depending on the reactivity of the unsaturated compound, the reaction can be carried out either in the bulk, or in an inert solvent at a temperature between 0 and 1000C, preferably between 20 and 80C for a time between 1 and 10 hours.



   The sulfochlorinated intermediate product obtained in this way can be represented schematically by the following formula:
 EMI5.2
 in which x is equal to 1 or 2. The quantity of sulfur chloride used in the reaction is at least equal to the stoichiometric quantity to form the intermediate product.



   The reaction between the sulfochlorinated intermediate product and the sulfocvanide of the alkali metal or ammonium can be carried out either in the mass under homogeneous or heterogeneous conditions, or in an appropriate non-reactive solvent at a temperature between 0 and 200oC, for a period ranging from 1 to 10 hours. As regards the proportion of reactants at least one mole of sulfocyanide is used per gram atom of chlorine in the sulfochlorinated intermediate product. Because of its numerous effects and the absence of ash, the additive of the present invention obtained in this way can be applied in the most varied fields in which the effect of the lubricant is necessary.

   Thus, it can be used in engine oils, in transmission fluids and fluids

 <Desc / Clms Page number 6>

 hydraulic, in metalworking oils, etc. at a concentration between 0.1 and 10% by weight, and preferably between 0.3 and 3% by weight.



   In particular, the additive of the present invention can be added to a wide range of lubricants comprising hydrocarbons of mineral or synthetic origin, carboxylic acid esters, polyglycols, polyolefins, alkyl esters of carbonic acids and / or phosphoric and their mixtures in all proportions.



  The additive can be dissolved in the oil present. other agents such as dispersants, detergents, antioxidants, additives lowering the pour point, viscosity index improving products, antiwear agents, extreme pressure additives, anti-foaming emulsifiers, etc.



   The use of the additive is particularly suitable in the formulation of motor oils in which, more than in others, its multiple effect is completely used. Nonlimiting examples of these formulations are indicated in the table below:
 EMI6.1
 
<tb>
<tb> 15W / 50 <SEP> 15W / 40 <SEP> 15 <SEP> W / 50 <SEP> SAE <SEP> 30 <SEP>
<tb> Mineral oil <SEP> <SEP> (% <SEP> by <SEP> weight) <SEP> 76 <SEP> 79.1 <SEP> 60.5 <SEP> 91.9
<tb> Base <SEP> ester <SEP> (% <SEP> in <SEP> weight) - 15Set <SEP> detergent-dispersant-inhibitor
<tb> (% <SEP> in <SEP> weight) <SEP> 10 <SEP> 11, <SEP> 9 <SEP> 9,5 <SEP> 8, <SEP> 1
<tb> Polymer <SEP> improving <SEP> the <SEP> index of <SEP> viscosity
<tb> (% <SEP> in <SEP> weight) <SEP> 14 <SEP> 9 <SEP> 15
<tb>
 
The constituents may be different for various formulations.



   The additive of the present invention gives an antioxidant effect, prevents corrosion due to sulfur and its derivatives, prevents the formation of lead paste and manifests anti-wear properties.



   The present invention is illustrated by the following descriptive and nonlimiting examples.

 <Desc / Clms Page number 7>

 



  EXAMPLE 1
67.5 g (0.5 mole) of sulfur monochloride are added slowly with stirring to 224 g (1 mole) of l-hexadecene. The reaction is carried out under a nitrogen atmosphere at room temperature for a period of 3.5 hours until the acid number of the mixture drops to about 3 mg KOH / g. A stream of nitrogen is then passed through the reaction mixture until the acidity drops to a value of the order of 0.3 mg KOH / g.



   60.6 g (0.75 mole) of sodium sulfocyanide are added to 200 g of the intermediate product thus obtained, containing 24 g of chlorine (0.68 gram atom). The reaction mixture is heated to 160-170 'with stirring and in an inert atmosphere and these conditions are maintained for 7 hours. After cooling, the sodium chloride by-product of the reaction is filtered using a filter aid. The additive of the present invention is then obtained in the form of a viscous brown oil-soluble liquid at ordinary temperature.



   The additive obtained in Example 1 increases the stability of the degreasing oil against oxidation.



   In order to evaluate this characteristic, an oxidation test is used in which air is bubbled according to the modified IP 48 process.



   The parameters of the test are as follows temperature 175 C, air flow 50 ml / minute, duration 48 hours, presence of copper tape and iron tape.



   The following table shows the viscosity indices in cst at 40 ° C. of the samples before and after the oxidation test and the percent variations in the viscosity of the samples thus treated. By way of comparison, the test is also carried out with a commercial thiodiazolepoysulfide additive.

   The results are shown in the table below:

 <Desc / Clms Page number 8>

 
 EMI8.1
 
<tb>
<tb> Initial <SEP> Final
<tb> V40oC <SEP> (cst) <SEP> V40 C (cst) <SEP> #V <SEP> (%)
<tb> Oil <SEP> SN <SEP> 450 <SEP> as <SEP> which <SEP> 85 <SEP> 170 <SEP> lOO
<tb> Additive <SEP> of <SEP> example <SEP> 1 <SEP> (0, <SEP> 3%) <SEP> 85 <SEP> 94.3 <SEP> read, <SEP> 9 < SEP>
<tb> Additive <SEP> of <SEP> example <SEP> 1 <SEP> (1%) <SEP> 85 <SEP> 94.2 <SEP> 10.8
<tb> Additive <SEP> to <SEP> ccmmerce <SEP> (0, <SEP> 3%) <SEP> 85 <SEP> 99.6 <SEP> 17.2
<tb> Additive <SEP> of <SEP> trade <SEP> (1%) <SEP> 85 <SEP> 103.0 <SEP> 21.2
<tb>
 
The additive of Example 1 regulates and prevents corrosion of the copper by sulfur and its derivatives.



   In addition, having a high classification point in the ASTM D 130 test, this additive improves that of a sulfochlorinated compound containing active sulfur, such as the compound obtained as an intermediate product in Example 1 above.



   The results of the tests are as follows:
 EMI8.2
 
<tb>
<tb> Classification
<tb> Additive <SEP> of <SEP> example <SEP> 1 <SEP> (1% <SEP> in <SEP> weight) <SEP> lb
<tb> Intermediate <SEP> product <SEP> of <SEP> example <SEP> 1 <SEP> (5% <SEP> in <SEP> weight) <SEP> 4c
<tb> Additive <SEP> + <SEP> intermediate product <SEP> <SEP> (5 <SEP> + <SEP> 0.3% <SEP> in <SEP> weight) <SEP> 2a
<tb> Additive <SEP> + <SEP> intermediate <SEP> product <SEP> (5 <SEP> + <SEP> 1% <SEP> in <SEP> weight) <SEP> Ib
<tb>
 
The additive of Example 1 prevents the formation of lead paste.



   This property is assessed using a lead point filter on a palfettae engine
A formulation of SAE 30 unigrade containing 8,1%
 EMI8.3
 by weight of a detergent-dispersant-inhibitor assembly (zinc sulfonate-polyisobutenyl succinimidedithiophosphate), which increases the formation of lead pastes, is used as a reference. The engine test results, were obtained after 30 hours, are as follows
 EMI8.4
 
<tb>
<tb> who Deserves
<tb> Formulation <SEP> SAE <SEP> 30 <SEP> 84
<tb> Formulation <SEP> SAE <SEP> 30 <SEP> + <SEP> 0, <SEP> 3% <SEP> of additive <SEP>
<tb> example <SEP> 1 <SEP> 98
<tb>
 

 <Desc / Clms Page number 9>

 
The additive of Example 1 has good anti-wear properties on tribological examination.



   In this report, we give the results of the properties obtained on the LFW-1 machine using the ASTM D 2714-68 method and on the 4-ball abrasion machine using steel balls, and operating under the following conditions :
 EMI9.1
 
<tb>
<tb> Velocity <SEP> angular <SEP> 126 <SEP> rad / s
<tb> Load <SEP> 40 <SEP> da <SEP> N
<tb> Temperature <SEP> of <SEP> the oil <SEP> 750C
<tb> Duration <SEP> of <SEP> the test <SEP> 1 <SEP> hour
<tb>
 
The following results relate to the wear in mm using the oil SN 450 such as and the oil SN 450 containing 1% by weight of additive of example 1. By way of comparison, the results are given for a composition SN 450 oil containing 1% by weight of thiodiazolepolysulfide commercial additive.
 EMI9.2
 
<tb>
<tb>



  LFW-1 <SEP> Macnine <SEP> a'aorasion <SEP> a
<tb> wear <SEP> (nm) <SEP> 4 <SEP> balls
<tb> worn <SEP> diameter <SEP> (mm)
<tb> SN <SEP> 450 <SEP> 2, <SEP> 96 <SEP> 1, <SEP> 26 <SEP>
<tb> SN <SEP> 450 <SEP> + <SEP> 1 <SEP> of additive <SEP> of <SEP> example <SEP> 1 <SEP> 1.03 <SEP> 0.50
<tb> SN <SEP> 450 <SEP> + <SEP> 1% <SEP> of additive <SEP> from <SEP> trade <SEP> 1.40 <SEP> 0.65
<tb>
 EXAMPLE 2
37.9 g (0.46 mole) of sodium sulfocyanide are added to 200 g of sulfochlorinated jujube oil by the same process as that used in the preparation of the intermediate product of Example 1, and containing 15 g of chlorine ( 0.42 gram-atom).



   The reaction is carried out as in Example 1, until the additive is obtained in the form of a very viscous liquid soluble in oil.



  EXAMPLE 3
In a similar manner to the previous examples, 38.8 g (0.47 mole) of sodium sulfocyanide are added to 300 g of sulfochlorinated allyloleylcarbonate containing 15.3 g of chlorine (0.43 gram-atom). By operating as in Example 1,

 <Desc / Clms Page number 10>

 the additive is obtained in the form of a viscous dark brown liquid soluble in oil.



   The property of the additive obtained in Examples 2 and 3 is similar to that of the additive obtained in Example 1.


    

Claims (9)

REVENDICATIONS 1. Composition lubrifiante caractérisée par le fait qu'elle comprend une quantité plus grande d'huile de graissage et une quantité plus faible d'un additif constitué par un composé organique ayant un poids moléculaire compris entre environ 300 et environ equi contient dans sa molécule au moins un groupement de formule : EMI11.1 dans laquelle x vaut 1 ou 2jet les liaisons des carbones autres que celles reliées au groupe thiocyanique sont reliées aux radicaux alkyle ou aux radicaux alkylester d'acide carboxylique ou de l'acide carbonique.  CLAIMS 1. Lubricating composition characterized by the fact that it comprises a larger amount of lubricating oil and a smaller amount of an additive consisting of an organic compound having a molecular weight of between approximately 300 and approximately equi contains in its molecule at least one group of formula:  EMI11.1  in which x is 1 or 2jet the bonds of carbons other than those linked to the thiocyanic group are linked to alkyl radicals or to alkylester radicals of carboxylic acid or carbonic acid. 2. Composition selon la revendication 1, caractérisée par le fait que l'additif a un poids moléculaire compris entre 400 et 1000.  2. Composition according to Claim 1, characterized in that the additive has a molecular weight of between 400 and 1000. 3. Composition selon la revendication 1, caractérisée par le fait qu'elle contient une quantité de l'additif comprise entre O, 1 et 10% en poids.  3. Composition according to claim 1, characterized in that it contains an amount of the additive of between 0.1 and 10% by weight. 4. Composition selon la revendication 3, caractérisée par le fait que la quantité dudit additif est comprise entre 0,3 à 3% en poids.  4. Composition according to claim 3, characterized in that the amount of said additive is between 0.3 to 3% by weight. 5. Procédé pour la préparation de l'additif pour des compositions lubrifiantes selon la revendication 1, caractérisé par le fait qu'il consiste à faire réagir du mono ou du dichlorure de soufre avec un composé hydrocarboné contenant dans sa molécule au moins une double liaison oléfinique, ou avec un ester alkylique d'un acide carboxylique ou de l'acide carbonique qui comprend au moins une double liaison oléfiniquepour obtenir un produit intermédiaire sulfochloré qu'on fait ensuite réagir avec un thiocyanate d'un métal alcalin ou d'ammonium. <Desc/Clms Page number 12>  5. Process for the preparation of the additive for lubricating compositions according to claim 1, characterized in that it consists in reacting mono or sulfur dichloride with a hydrocarbon compound containing in its molecule at least one double bond olefinic, or with an alkyl ester of a carboxylic acid or carbonic acid which comprises at least one olefinic double bond to obtain a sulfochlorinated intermediate product which is then reacted with a thiocyanate of an alkali metal or ammonium.  <Desc / Clms Page number 12>   6. Procédé selon la revendication 5, caractérisé par le fait que l'hydrocarbure insaturé est choisi parmi les oléfines linéaires ou ramifiées, les oligomères de propylène, de butène et d'isobutène, les. alpha-oléfines en C4-C24 et les hydrocarbures terpéniques.  6. Method according to claim 5, characterized in that the unsaturated hydrocarbon is chosen from linear or branched olefins, oligomers of propylene, butene and isobutene, them. C4-C24 alpha-olefins and terpene hydrocarbons. 7. Procède selon la revendication 5, caractérisé par le fait que les esters des acides carboxyliques ou de l'acide carbonique sont choisis parmi les dérivés de l'acide céique, l'huile de jujube, l'huile de lard, les allylalkylcarbonates et les oléylalkylcarbonates.  7. Method according to claim 5, characterized in that the esters of carboxylic acids or of carbonic acid are chosen from derivatives of ceic acid, jujube oil, bacon oil, allylalkylcarbonates and oleylalkylcarbonates. 8. Procédé selon la revendication 5, caractérisé par le fait que dans la préparation du produit intermédiaire sulfochloré, la température de réaction est comprise entre 0 et 1000C et, de préférence, entre 20 et 800C, et que la durée de la réaction est comprise entre 1 et 10 heures.  8. Method according to claim 5, characterized in that in the preparation of the sulfochlorinated intermediate product, the reaction temperature is between 0 and 1000C and, preferably, between 20 and 800C, and that the reaction time is included between 1 and 10 hours. 9. Procédé selon la revendication 5, caractérisé par le fait que la réaction entre le produit intermédiaire sulfochloré et le thiocyanate de métal alcalin ou le thiocyanate d'ammonium est effectuée à une température comprise entre 0 et 2000C pendant une durée comprise entre 1 et 10 heures.  9. Method according to claim 5, characterized in that the reaction between the sulfochlorinated intermediate product and the alkali metal thiocyanate or ammonium thiocyanate is carried out at a temperature between 0 and 2000C for a period between 1 and 10 hours.
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