BE702672A - - Google Patents

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BE702672A
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
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    • C07D241/00Heterocyclic compounds containing 1,4-diazine or hydrogenated 1,4-diazine rings
    • C07D241/36Heterocyclic compounds containing 1,4-diazine or hydrogenated 1,4-diazine rings condensed with carbocyclic rings or ring systems
    • C07D241/38Heterocyclic compounds containing 1,4-diazine or hydrogenated 1,4-diazine rings condensed with carbocyclic rings or ring systems with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atoms
    • C07D241/40Benzopyrazines
    • C07D241/44Benzopyrazines with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to carbon atoms of the hetero ring
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A01AGRICULTURE; FORESTRY; ANIMAL HUSBANDRY; HUNTING; TRAPPING; FISHING
    • A01NPRESERVATION OF BODIES OF HUMANS OR ANIMALS OR PLANTS OR PARTS THEREOF; BIOCIDES, e.g. AS DISINFECTANTS, AS PESTICIDES OR AS HERBICIDES; PEST REPELLANTS OR ATTRACTANTS; PLANT GROWTH REGULATORS
    • A01N57/00Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing organic phosphorus compounds
    • A01N57/02Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing organic phosphorus compounds having alternatively specified atoms bound to the phosphorus atom and not covered by a single one of groups A01N57/10, A01N57/18, A01N57/26, A01N57/34
    • A01N57/08Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing organic phosphorus compounds having alternatively specified atoms bound to the phosphorus atom and not covered by a single one of groups A01N57/10, A01N57/18, A01N57/26, A01N57/34 containing heterocyclic radicals
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07FACYCLIC, CARBOCYCLIC OR HETEROCYCLIC COMPOUNDS CONTAINING ELEMENTS OTHER THAN CARBON, HYDROGEN, HALOGEN, OXYGEN, NITROGEN, SULFUR, SELENIUM OR TELLURIUM
    • C07F9/00Compounds containing elements of Groups 5 or 15 of the Periodic Table
    • C07F9/02Phosphorus compounds
    • C07F9/547Heterocyclic compounds, e.g. containing phosphorus as a ring hetero atom
    • C07F9/645Heterocyclic compounds, e.g. containing phosphorus as a ring hetero atom having two nitrogen atoms as the only ring hetero atoms
    • C07F9/6509Six-membered rings
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Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 
 EMI1.1 
 



  '5r Déâé de j=.é=sr.rtiox d'esters phoephori" ' ¯, phosphonieuea ou xespa.:; 1;hionophoaphoriques ou -Jhoaphoniques" 
 EMI1.2 
 La présente invention se rapporte à 4c.ioeàveaux esters phosphoriques, phosphoniquee ou respectivement thionophosphori- ques ou -phosphoniques de 2-hydroxyquinoxlin nuoléairement substituées, possédant des propriétés insecticides et   acarioi-   des, ainsi qu'à un procédé de préparation de oes composés. 
 EMI1.3 
 



  Dans le brevet belge 11 556.870, on décria déjà des esters thiophosphoriques de N-méthylbenzazimides,ip06Bèdent une bonne activité contre les insectes suceurs ou   mordeurs,   en particulier contre les tétranyques tisserands. Les produits précités trouvent par conséquent un emploi comme agents anti- parasitaires. 

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 EMI2.1 
 



  En outre, par le brevet belge N* 592.836 on connaît .Aa ,,' . .f.i-j.-ttf.Mt .'.-.. bàïle 592.836 oonnai$¯±f" des esters quinxalino-2thi&ph08p&oriquea*à chaîne a YL T dg estera quinoxali.no-2""tb.108pt!or1quesà: " oha1ne ;>wô et cycliques. On obtient -ces produite parr.éaation àes.,2>à,,. dimercaptoquinoxalmes correspondantes avec des dihalogéfufias de ^....^.esters ou des monohalogënurea 'de dieatera a.aayi.w 4re r"vj-rhcsphoriques ou -thionophoephoriquee. 



  5 aDrés les indications du dernier brevet oité, 'cee oom- çfiaés 3e distinguent par une bonne aotivit insecticide et aricide; ils possèdent une activité particulièrement éà#µée " .., ..." 'tya les tétranyqu8s tisserands réai8ttS. La prépar¯ du 1¯' 'It, croup< précité de matières actives eat toutefois relat1Yèment difficile, du moine à l'échelle technique.. , 1,¯ -1,f-f,"" . "lent présentement de découvrir que, par une réaction . . aiJée. accompagnée de tràe bons rendements. on obtient de$; ester3 ?oophoriquee(ou phosphon1ques) ou'hionophosphortque8 (ou -nosphoaiquee) de qu1noxaline-(2). de. ccmst1 tution .. 1 ... >" . - F 4ntT2lo (I) ''''" 
 EMI2.2 
 
 EMI2.3 
 lorsqu'on fait réagir des 2-hydoy-es nueléalroitent 3ubstit'iéea de structure générale (II) ,< 
 EMI2.4 
 
 EMI2.5 
 - "".;;

   tt avec des halogénures d'esters phosphoriques# phosphoniquis, e thionophosphoriques (ou -phoephoniques) 'ëule (III - .-.;<, 
 EMI2.6 
 
 EMI2.7 
 Dans les formules précitées, R et R* représentent des restes alcoyle inférieurs ayant 1 à 4 atomes de carbone, ' peut 

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 en outre représenter aussi un reste   alooxy   inférieur ou phényle, :

   tandis que R" représente de l'hydrogène, des atomes d'halogène, des groupes nitro   @t/ou   alcoyle inférieurs,   k"'de     l'hydrogène, '   de'l'halogène, un alcoyle   inféri@@   ou un phényle, en l'occur- rence toutefois au moins un des   symbo@@   " et   @@     @@sédant   une signification autre que de l'hydrogène, X est un atome d'oxygène ou de soufre, Hal un atome d'halogène et l'indice n a la valeur 1 ou 2. 



   Ainsi qu'on l'a en outre découvert, les produits du procédé de structure générale (I) présentent des propriétés insecticides et acaricides puissantes. Ils possèdent aussi bien une action remarquable contre les insectes mordeurs que suceurs ainsi qu'une activité remarquable contre les tétranyques tisserands et les tiques. A cet égard, les composés préparables selon l'invention sont nettement supérieurs aux produits connus de constitution analogue et de méme genre d'activité; les premiers constituent donc un enrichissement véritable de la technique.   ltuent donc un enrichissement verltable de la tachnique.   



   Le procédé conforme à l'invention s'effectue conformément au schéma réactionnel suivant 
 EMI3.1 
 
Dans l'équation qui   précéda,   les symboles R, R', R", R"', X, Hal et n ont la signification déjà donnée plus haut. 



   De préférence R représente toutefois des restes alcoyle , inférieurs ayant   1 à 3   atomes de carbone, comme le reste méthyle, éthyle, n-propyle ou   isopropyle;     R'   représente de préférence un reste OR ou un groupe méthyle, éthyle, n- et isopropyle ou le reste phényle, R"   aurtout   de l'hydrogène, un groupe méthyle ou nitro ou un atome de chlore, tandis que   R"'représente,   en plus d'hydrogène, de préférence un méthyle, phényle, chlore ou brome;

   X représente surtout un atome de soufre et Hal un atome de 

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 chlore ou de brome, 
Les   2-hydroxyquinoxalines   substituées nécessaires à la mise en oeuvre du procédé selon l'invention comme mati ras premières sont en partie connues par la littérature. 0 peut aussi les préparer à   l'échelle   technique sans difficulté, par exemple par condensation des   o-phénylène   diamines nuoléairement substituées correspondantes avec des acides Ó-oxocarboxyliques appropriés ou leurs esters alcoylés en solution alcoolique,   suivant le schéma réactionnel suivant (V) :

     
 EMI4.1 
 
Dans les formules précitées, les symboles R" et n ont la même signification que celle donnée précédemment, tandis que RIV représente un reste   alooyle   inférieur, de préférence un méthyle ou éthyle, 
Pour l'obtention des dérivés halo-substituée en position 3, on envisage en outre l'halogénation direote de la 2-hydroxyqui- noxaline aveo du chlore ou du brome   élémentaire   
 EMI4.2 
 
Le procédé conforme à l'invention est de préférence exécuté ;

   en utilisant conjointement des solvants ou diluants appropriés. ! Comme tels on envisage pratiquement tous les solvants organiques inertes ou mélanges de ceux-ci, comme les hydrocarbures, par exemple essence, benzène, toluène,   chlorobenzène,   xylène, éthers, par exemple diéthyl- et dibutyl-éther, dioxane, en outre oéto- nes, par exemple aoétone, méthyléthyl-,   méthylisopropyl-   et méthylisobutylcétone. Pour   l'application   envisagée donnent! toutefois particulièrement   satisfaction   les alcools aliphatiques . à bas point d'ébullition, par exemple méthanol, éthanol, et 

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 aussi surtout les nitriles, par exemple acéto- et propionitrile, ainsi que la diméthylformamide.      



   En outre on effectue la réaction conforme au procédé de préférence en présenoe d'accepteurs   d'acide.   A cet effet on peut employer pratiquement   tous   les agents fixateurs d'acide usuels. 



  Les alooolatea et carbonates alcalins, comme le méthylate ou l'éthylate de potassium et de sodium, le carbonate de sodium et de potassium, en outre les amines aromatiques ou hétérocycliques tertiaires, par exemple   triéthylamine,   diméthylaniline ou pyridine, conviennent particulièrement bien, 
La température de réaction peut varier dans un intervalle étendu. En général on opère entre   20   et   120 C   (ou respectivement le point d'ébullition du mélange), de préférence à 40 - 80 C. 



   Les matières de départ à faire réagir conformément au      procédé, ainsi que lee substances auxiliaireo (agents fixateurs ; d'acide) sont en général employés en quantités etoechiométri- ques. Après réunion des constituants de départ, il est avanta- geux de poursuivre le chauffage du mélange, en vue de parfaire la réaction, pendant un temps prolongé (environ 1 à 3 heures), éventuellement sous agitation. On obtient par ce mode   opératoire   les produits du procédé avec des rendements remarquables et dans un état de pureté avantageux. 



   Les esters   phosphoriques(phosphoniques)   ou   thionophosphori-   ques (phosphoniques) des 2-hydroxyquinoxalines nucléairement substituées, obtenus conformément au procédé, se présentent en partie sous forme de cristaux incolores à point de fusion net, qui, si c'est nécessaire, peuvent aisément être purifiés   davan- '   tage par recristallisation à partir des solvants usuels ;   plupart du temps on obtient toutefois les produits sous forme   d'huiles de couleur jaune, visqueuses, insolubles dans l'eau, non distillables sans décomposition, qui néanmoins par une ;

   distillation dite "commençante",   c'eat-à-dire   par chauffage   ,   

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 prolongé Boue pression réduite à des températures modérément élevées, sont débarrassées des dernières portions volatiles et peuvent ainsi être purifiées. Pour mieux les caractériser on peut recourir à la détermination de   l'indice   de réfraction. 



   Ainsi qu'on l'a déjà signalé plus haut, les produits du procédé se distinguent par une activité insecticide et aoarioide remarquable. Ils n'ont en même temps qu'une faible toxicité pour! les animaux à sang chaud et qu'une faible   phytotoxicité.   L'ac- tion intervient rapidement et persiste longtemps. Pour cette raison les composés   préparables   conformément   à   l'invention peu- ' vent être employés avec succès dans la protection des plantes pour combattre les inseotes suceurs et mordeurs et les diptères,' de même que dans le secteur médico-vétérinaire contre les acariens (Acarina). 



   A la catégorie des insectes suceurs appartiennent essen- tiellement les pucerons (Aphidae) comme le puceron vert du pécher   (Myzue     pereioae),   le puceron noir du haricot (Doralis fabae), de l'avoine (Rhopalosiphum padi), du pois   (Macrosiphum     piei)   et de la pomme de terre (Macrosiphum   solanifolii),   en outre le puceron des galles du groseillier   (Cryptomyzus   korschelti), le puceron farineux du pommier (Sappaphis mali), le puceron farineux du prunier (Hyalopterus   arundinis)   et le puceron noir du cerisier (Myzue cerasi), en outre les   cochenil- .   les et les cochenilles farineuses (Coccina), par exemple la cochenille du lierre (Aspidiotus   hederae)

     et la cochenille de la cupule (Lecanium hesperidum) ainsi que la cochenille   farineu--   se (Pseudococcus maritimua); les thrips (Thysanoptera) comme l'Hercinothrips   femoralis   et les punaises,   pa   exemple la punaise de la betterave (Plasma quadrata),   du)coton   (Dysderous intermedius), des lits (Cimex lectularius), la punaise   prédatri-   ce (Rhodnius prolixus) et la punaise "Chaga" (Triatoma infestans), en outre les cicadelles, comme 1'Euscelis   bilobatua   et le      

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 Nephotettix bipunctatus. 



   Parmi les insectes mordeurs on mentionnera surtout les chenilles de papillons (Lepidoptera) comme la blatte du chou      (Plutella   maculipennis),   le bombyx poudreux ("Schwammspinner")   (Lymantria     dispar),   le Goldafter (Euproctis chrysorrhoea) et le bombyx à livrée (Malacosoma neustria), en outre la noctuelle du chou   (Mamestra   brassioae) et la noctuelle des semences (Agrotis   segetum),   la grande piéride du chou (Pieris brassicae), la phalène hiémale (Cheimatobia brumata), "l'enrouleur de chêne"   (Tortrix   viridana), le ver des armées   ("Heer     wurm")   (Laphygma frugiperda) et le ver de coton égyptien (Prodenia litura),

   en outre l'hyponomeute   (Hyponomeuta     padella),   la mite de la farine (Ephestia Kühniella) et la grande mite de la cire   (Galleria   mellonella). 



   En   ou-cre   on compte au nombre des insectes mordeurs les coléoptères (Coleoptera), par exemple le charançon du blé (Sitophilus granarius = Calandra granaria), le doryphore (Leptinotarsa decemlineata), le coléoptère de   l'oseille   (Gastro- physa viridula), du raifort   (Phaedon     cochleariae),   le charançon brillant du colza   (Meligethes   aeneus). de la framboise   (Byturus :

     tomentosus), du haricot cultivé (Bruchidius = Acanthoscelides        obtectus),   du lard (Dermestes frischi), du "Khapra"   (Trogoderma   granarium), le coléoptère brun-rouge de la farine de riz (Tribolium   oastaneum),   du mais (Calandra ou Sitophilus zeamais), du pain   (Stegobium   paniceum), la calandre commune de la farine (Tenebrio molitor) et le coléoptère plat des céréales   (Oxyzae-   philus   surinamensis),   tout comme aussi les espèces vivant dans le sol, par exemple le ver fil de fer (esp.

   Agriotes) et les vers blancs (Melolontha melolontha); les blattes comme la blatte allemande (Blatella germanioa), américaine   (Periplaneta   ameri- cana), de Madère (Lauoophaea ou Rhyparobia   madeirae),   orientale (Blatta   orientalis),   géante (Blaberus giganteus) et la blatte 

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 géante noire (Blaberus fusous) ainsi que l'Henschoutedenia   flexivitta;   en outre les orthoptères, par exemple le grillon (Gryllus domestious); les termites comme la termite du sol   (Retioulitermee   flavipes) et les hyménoptères comme les fourmis, par exemple la fourmi géante (Lasius niger). 



   Les diptères comprennent essentiellement les mouches comme la drosophile   (Drosophila   melanogaster), la mouche méditerra-   néerne   des fruits (Ceratitis oapitata), de cuisine (Muséa domes- tioa), la petite mouohe de cuisine (Fannia   oanioularis),   la mouche brillante (Phormia aegina) et la mouche à viande   (Calli..   phora erythrooephala) ainsi que le "piqueur de mollet" ("Waden-   steoher")   (Stomoxys oalcitrans); en outre les moustiques, par exemple les moustiques piqueurs comme le moustique de la fièvre jaune (Aedes aegypti), domestique (Oulex pipiens) et de la malaria (Anopheles   stephensi).   



   Au nombre des acariens (Acari) on compte particulièrement les tétranyques tisserands (Tetranychidae) comme le tétranyque du haricot (Tetranychus telarius = Tetranychus althaeae ou Tetranychus urticae), et les tétranyques   ti'sserands   des arbres fruitiers (Paratetranychus   piloeus =   Panonychus ulmi), les sarcoptes des galles, par exemple le sarcopte des galles du groseillier (Eriophyes ribis) et les Tarsonémides, par exemple l'aoare du jet végétatif (Hemitarsonemus latus) et l'acare du cyclamen (Tarsonemus pallidus); finalement les tiques comme la tique du ouir (Ornithodorus moubata). 



   Suivant l'application, les nouvelles matières actives peu- vent être converties en les formulations courantes telles que solutions,   émulsions,   suspensions, poudres, pâtes et granulats. 



   Ces formulations sont fabriquées de manière oonnue, par exemple par mélange des matières actives avec des agents de dilution, à savoir des solvants liquides et/ou des matières de support solides, éventuellement avec utilisation d'agents tensioactifs, 

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 c'est-à-dire des émulsifiants et/ou dispersants, en pouvant par exemple employer le cas échéant des solvants organiques en tant qu'auxiliaires de dissolution si l'on utilise de l'eau comme diluant.

   Comme solvants liquides on envisage essentiellement: . des solvants aromatiques (par exemple xylène, benzine), d s solvants aromatiques chlorés (par exemple des chlorobenzènes), des paraffines (par exemple des fractions de pétrole), de alcools (par exemple méthanol, butanol), des solvants fortement      polaires comme la   diméthylformamide   et le   diméthyleulfoxyde   ainsi que l'eau; comme matières de support solides :de la   fari-   ne de pierre naturelle (par exemple kaolins, argiles, talc,' craie) et de la farine de pierre synthétique (par exemple de la silice fortement dispersée, des silicates)} comme émulsifiants :

   des émulsifiants non ionogènes et anioniques comme les esters polyoxyéthylène-acide gras, les éthers polyoxyéthylène-alcool      gras, par exemple des alcoylaryl-polyglycol-éthers, des   alcoyl-   sulfonates et aryl-sulfonates, comme dispersants par exemple la lignine, les liqueurs résiduaires sulfitiques et la méthyl- .      cellulose. 



   Les matières actives conformes à l'invention peuvent se présenter dans les formulations en mélange avec d'autres matié- res   aotives   connues. 



   Les formulations contiennent en général entre 0,1 et 95% en poids de matière active, de préférence entre 0,5 et 90%. 



   Les concentrations de matière active peuvent varier dans un intervalle étendu. En général on utilise des concentrations de   0,00001%   à 20%, de préférence de 0,01 à   5.   



   Les matières actives peuvent être appliquées telles quelles,' sous forme de leurs formulations ou de formes d'application ' préparées à partir des précédentes, comme les solutions prêtes à l'emploi, les concentrés émulsifiables, les émulsions, les suspensions, les poudres à pulvériser, les pâtes, les poudres 

 <Desc/Clms Page number 10> 

 
 EMI10.1 
 solubles, les agents de poudrage et les granulats.

   L'appl1oa- tien se fait de manière conventionnelle, par exemple par arro- sage, pulvérisation, nébulisation, fumigation, épandage, poudra- ge,   gazéification,     L'activité   insecticide et acaricide remarquable des pro- duits du procédé ressort des exemples d'application suivante Exemple A Test de la drosophile   solvant : 3   parties en poids d'acétone 
 EMI10.2 
 émulsifinnt 1 partie en poids d'alooylarylpolyglyool-éther, 
Pour la préparation d'une formulation convenable de matière active, on mélange 1 partie en poids de matière active avec la quantité indiquée de solvant, qui contient la quantité . indiquée d'émulsifiant, puis on dilue le concentré avec de l'eau à la concentration désirée. 



   On place avec une pipette 1 cm3 de la préparation de   matiè-   re active sur un disque de papier-filtre d'un diamètre de 7 cm. 



  On le. place humide sur un verre dans lequel se trouvent 50 drosophiles (Drosophila melanogaster) et on le recouvre avec   une ;   plaque de verre. ' 
Après les temps indiqués, on détermine la mortalité en   .   



  En l'occurrence 100% signifie que toutes les mouches sont exter- minées, 0% signifiant qu'aucune mouche n'est tuée. 



   Les matières actives, les concentrations de matière active, les temps d'estimation et le degré d'extermination ressortent du tableau suivant t 

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   Tableau   1 (Insectes endommageant les plantes) 
 EMI11.1 
 matières actives concentration degré d'extermi- de matière nation en % active en % après 24 heures 0 (ce5 0)2P-S-CH 2-11, ogi Il):

  ) N, ' (connue) (0 H 0 P-0- 0,1 100 (0X0)Ù-0- , 0,01 100 o,01 0,ool 100 CH3 N 25,1 oel  2H5 4 , Ol 100 02H50" )) t3,003. 95 on, N CE 3 1fl4 -0- 0,1 100 otoi 02H50 0,001 100 00001 100 CN3 13 .(02H 50)2p cil 011 , (C2H50)2P"O- 3 0,1 100 \ CH3 N (0 0) P-0- E 3 011 2H5 2 N)yH 0,01 100 CH3 , 0,001 100 CE3 0 2 H 1 8 N CE3 oti o 2 H 5 0/ acini3 lOt h 0,01 100 Cil3 

 <Desc/Clms Page number 12> 

 
Tableau 1 (suite) (Insectes endommageant les plantes) 
 EMI12.1 
 matières actives concentration degré d'extermi- de matières nation en % active en gô après 24 heures (CHO)2P-0- % 0-- 0,1 100 (C2H50)2P-0:

  (<? 1 0,01 100 1 , N CH, CH3 (02H0)2'-0¯ /' 0,1 10(? (C2H50)2-0-" 0,1 100 .J'i-01 o101 loo 1 1 N 0,01 100 B' 1 01 - ' (CZHO)21-0. s i 091 100 (0zXo)Î-ofj 100 I / G1 0001 100 CH3 N h 0,01  2HS" N 01 x o' 0,1 100 ' Ù-0. 1' 0 1 0 2E 50 al otoi CH 3 ' al 0/01 CH, " S ( 01 1 0,1 100 0901 100 o 2 H 5 01 CH N 1 , Cx 0,01 100 S # (02H5o?2p-0-   I 0:1 100 (02H50)2:P-O- É ) ôl / N02 D,ol 100 

 <Desc/Clms Page number 13> 

   Exemple B'    Test du Myzus (activité de contact) solvant :

   3 parties en poids d'acétone 
 EMI13.1 
 émulsifiant t 1 partie en poids dalcoylaryl-polyglyool-dther 
Pour la préparation d'une formulation appropriée de matière active on mélange 1 partie   en   poids de matière active avec la quantité indiquée de solvant, qui confient la quantité indiquée   d'émulsifiant,   puis on dilue le concentré avec de l'eau à la concentration désirée, 
Avec la préparation de matière active on pulvérise jusqu'à gouttage des plantes de chou (Brassica oleracea) fortement      infestées par le puceron du pêcher (Myzus persicae). 



   Après les temps indiqués, on détermine le degré d'extermi- nation en %. En l'occurrence 100% signifie que tous les puce- rons sont tués, 0% signifiant qu'aucun puceron n'est tué.      



   Les matières actives, les concentrations de matière active, les temps d'estimation et les résultats ressortent du tableau   . suivant :    
Tableau 2   (Insectes endommageant   les plantes) 
 EMI13.2 
 matières actives concentration degré d'extermi- de matière nation en 5 active en $ après 24 heures 0 (aE0)Ù-S-aH-ùµ 0,1 100 {C2H0)2I' 1 0,01 40 bzz {connue) (c2x5o)P-o- v CH3 0,1 100 2 5 2 0,01 100 1 " 0,001 80 5,1 -0-\ 0,1 z.00 0 H 0 0' 100 2 5 0,001 ioo 3 N 0,001 

 <Desc/Clms Page number 14> 

 
Tableau 2  2 (suite)   Insectes endommageant les plantes) 
 EMI14.1 
 Banjos actives concentration degré d'extermi- de matière nation en % active en % après 24 heures C 2g5  2H5 "" S:

  ( Il , 0' 100 gaz P-o- 0,1 100 0,01 100 02H50 )! J 0,01 2 5 ' / 01001 70 CH 3 S oti c.' 'j,Y 0,1 100 02H50 , oeoi 100 N O,U01 a 2H 5 151 2-0- CH 0,1 100 C2H50 / p..p¯ i \ 3 otoi 100 2 5 N 0,001 99 (CH50PV"0- 3 oel 100 0101 100 N O , 0,001, t 100 CH 3 ......... i \ CH3 001 100 Cx50/ 0,01 100 2 5 , / 0,001 100 N C 3 ' CH3 OoH- 5-,, 8 2 , p g 0- i , \ CH..S 0 ,1 ioo ........ ?-0- 1 / f 0E5 0,1 100 050 0,01 100 2 5 N t 0,001 90 N 001 CH3 (C2H50)P-0- ' CH3 091 100 0,01 100 N , 0,001 100 , CH3 

 <Desc/Clms Page number 15> 

 
Tableau 2 (suite) (Insectes endommageant les plantes) 
 EMI15.1 
 matières activas concentration degré d'extermi- de matière nation en % active en % après 24 heures OH,O " cil 3 0 1? 8 m- 0- N y CE 0,21 ic /1'-o-e  ' 0,01 100 3 'l 1.,6 0,001 100 èE3 s (CO)-0-<'"Y 8,1 100 (C50)2:f>-O-(  , i3 100 ' ci 0,01 95 0 If (C;2H50)éLo:

  ( )Q 0,1 100  25  2  , D1 .D 3C B 0,01 Exemple C Test du   Tetranychue   solvant : 3 parties en poids d'acétone émulsifiant 1 partie en poids d'alcoylaryl-polyglycol-éther 
Pour la préparation d'une formulation de matière active convenable, on mélange 1 partie en poids de matière active avec la quantité indiquée de solvant, qui contient la quantité indi- quée d'émulsifiant, puis on dilue le concentré avec de   l'eau   à la concentration désirée. 



   Avec la formulation de matière active on pulvérise jusqu'à gouttage des plantes de haricot   (Phaseolus   vulgaris). ayant environ une hauteur de 10 à 30 cm. Ces plantes de haricot sont fortement infestées par tous les stades de développement du tétranyque tisserand du   haricot   (Tetranycbus telarius). 



   Après les temps indiquée, on   détermine   l'activité de la formulation de matière active en comptant les animaux tués. Le degré d'extermination ainsi obtenu est indiqué   en %.   100% signi- 

 <Desc/Clms Page number 16> 

 fie que tous les tétranyques tisserands sont exterminés, 0% signifiant qu'aucun tétranyque tisserand n'est tué. 



   Les matières actives, les concentrations de matière active, les temps d'estimation et les résultats ressortent du tableau 3 suivant :   Tableau    (tétranyques endommageant les plantes) 
 EMI16.1 
 matières actives concentration degré d'extermi- de matière nation en 96 active en % après 48 heures (CHO)2P-S-CH2-i '  ' 100 ri 1 r (connue) CH, :( "p-o- 7   t 100 100  2H5  p¯o¯ . . / 0,1 100 CH3 TJ -M CH3 8 01 N 01 091 ' -0-(é 0,1 100 o 2 H !) 0/ \ i 0,01 100 N C31   Les exemples suivants illustrent le procédé revendiqué : Exemple 1.   
 EMI16.2 
 



   On chauffe à reflux 43 g (0,3 mole) de   2-hydroxy-7-méthyl-     quinoxaline   conjointement avec la quantité équimolaire de   oarbo..   nate de potassium sec et finement tamisé dans 350 om3   d'acétoni-     trile   pendant 15 minute s tout en agitant, puis, à 65-70 c.

   on ajoute goutte à goutte 52 g de ohlorure do phosphate d'O,C- 

 <Desc/Clms Page number 17> 

   diéthyle   au mélange de   réaction.   On agite ce dernier encore 2 heures à 75 C, on le laisse alors refroidir, on ajoute au mélange   500   cm2 de benzène, on extrait par lavage les constitu- ante solubles par agitation plusieurs foie répétée avec de l'eau, on sèche la phase organique sur du sulfate de sodium et on évapore le solvant sous pression réduite, pour terminer avec "un début de distillation"   à   70 C et   0,1     mm   Hg.

   De cette manière on obtient   50   g (57% de la théorie) de phosphate d'O,O-diéthyle 0-[7-méthylquinoxalyle-(2)] sous forme d'huile de couleur   jau-        nâtre, non distillable sans décomposition, ayant un indice de réfraction nD27 =   1,5389.   



   Analyse : calculé pour C13H17N2O4P   (poids   moléc.   296,2) :  : N 9,44% P   10,45%,   trouvé :   9,44%     lOt29%.   



  Exemple 2, ' 
 EMI17.1 
 
De la même manière qu'à l'exemple   1,   on fait réagir 43 g (0,3 mole) de 2-hydroxy-7-méthyl-quinoxaline aveo 60 g d'une solution à 80% de chlorure de thionophosphate d'O,O-diméthyle pendant 5 heures à 50 C et l'on   obtient,   après traitement du mélange de la manière décrite à l'exemple 1, 50 g (59% de la théorie) de thionophosphate d'O,O-diméthyle 0-[7-méthylquino-   xalyl-(217   sous forme de cristaux blancs qui, recristallisés à partir de   ligrolne,   fondent   à   43 C. 



  Analyse : calculé pour   C11H13N@O3Ps   (poids moléculaire   284,3) :   
 EMI17.2 
 
<tb> N <SEP> 9,85% <SEP> P) <SEP> 10,90% <SEP> S <SEP> il,28%
<tb> 
<tb> trouvé <SEP> 9,76% <SEP> la,52$ <SEP> 10,93%
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 18> 

 Exemple 3. 
 EMI18.1 
 



   A partir de 43 g (0,3 mole) de 2-hydroxy-7-méthyl-quinoxa- line, on obtient par réaction aveo 36 g de oarbonate de potas- sium et de 66 g de chlorure de phénylthionophosphonate d'O- éthyle dans de l'acétonitrile, puis traitement du mélange comme à l'exemple 1, 82 g   (80%   de la théorie) de phénylthionophospho- nate d'O-éthyle 0-[7-méthylquinoxalyle-(2)] sous forme d'huile   indistillable   ayant un indice de réfraction nD25 = 1,6168. 



  Analyse : calculé pour C17H17N2O2PS (poids mol.   344,4)   : 
 EMI18.2 
 
<tb> N <SEP> 8,14% <SEP> P <SEP> 9,00% <SEP> 6 <SEP> 9,31%
<tb> 
<tb> trouvé <SEP> 7,50% <SEP> 9,95% <SEP> 10,19%
<tb> 
 
 EMI18.3 
 
On agite 56,3 g (0,25 mole) de 2-hydroxy-3-bromo-quinoxa- line dans 350 cm3 d'acétonitrile avec 30 g de   triéthylamine,   on ajoute goutte à goutte à oe mélange à 25 0 43 g de chlorure de phosphate   d'0,0-diéthyle,   on agite ensuite le mélange de réac- tion   encore .2   heures à la température de reflux et l'on opère ensuite comme indiqué à l'exemple 1. On obtient ainsi un résidu de couleur foncée qui, après repos prolongé, se solidifie en cristaux et qui, après   reoristallieation   à,partir de   ligrolne,   fond à 84 C.

   Le rendement s'élève à 69 g   (77%   de la théorie) de phosphate   d'0,0-diéthyle   0-[3-bromoquinoxalyle-(2)]. 



  Anal se: calculé pour C12H14BrN2O4P (poids mol. 361) : 
 EMI18.4 
 
<tb> N <SEP> 7,76% <SEP> P <SEP> 8,58%
<tb> 
<tb> trouvé <SEP> 8,04% <SEP> 8,59%
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 19> 

 
 EMI19.1 
 
Par réaction de 56,3 g de   2-hydroxy-3-bromo-quinoxaline'   avec 50 g de triéthylamine et de   47   g de chlorure de thionophos- phate   d'0,0-diéthyle   dans 350 cm3 d'aoétonitrile, de la manière décrite à l'exemple 4, on obtient 47 g de thionophosphate 
 EMI19.2 
 d'0,0-diéthyle 0-L''-bromoquinoxalyle-(2'. Recristallisé à par- tir de ligroïne, le composé fond à 77-79 0. 



  Analyse : calcule pour 02H1B,rI2P8 (poids mol. z s 
 EMI19.3 
 N 7s43% P 8,215 8 8,50 
 EMI19.4 
 
<tb> trouvé <SEP> 8,01% <SEP> 8,64% <SEP> Stol%
<tb> 
<tb> Exemple <SEP> 6.
<tb> 
 
 EMI19.5 
 



  De la même manière qu'aux exemples   4 et   5, on obtient à 
 EMI19.6 
 partir de 56t3 g de 2-hytroacy-.3-brama-quinoxaline par réaction avec 55 g de chlorure de phenylthionophoephonate d'O-êthyle et 36 g de carbonate de potassium dans de .'aaéton.trile, le phén;lthiorophasphanate d'O-éthyle Q-'3'-bromo,uino,aly.e-2,%' avec un rendement de 70 g (69% de la théorie) sous forme de 
 EMI19.7 
 sirop fonce.

   Un échantillon recristallied à partir d'un mélange benzène-éther de pétrole fond à 311..13,2 D, Analyse s calculé pour C16H14BrN202PS (poids MOI. 409) 
 EMI19.8 
 
<tb> N <SEP> 6,84% <SEP> P <SEP> 7,58%
<tb> 
<tb> trouvé <SEP> 6,69% <SEP> 8,34%
<tb> 
 
Les composes   suivante   peuvent être préparés comme les produits des exemples 1 à 6 :   ,   

 <Desc/Clms Page number 20> 

 
 EMI20.1 
 phosphate d'0,0-diéthyle 
 EMI20.2 
 0-L-phénylquinoxalyle-!2 rendement : 60% de la théorie;

   P.F. 63-64 Cd. 
 EMI20.3 
 
 EMI20.4 
 thionoohoophate d0,0-.diéthyle 0-!'3-phénylquinoxalyle- ( 2",' rendement : 60% de la   théore        
 EMI20.5 
 Analyse ! s calculé pour al$H9NOPB (poids mol. â74,4?.P..116 C 
 EMI20.6 
 
<tb> N <SEP> 7,48% <SEP> P <SEP> 8t27 <SEP> S <SEP> 8,56%
<tb> trouvé <SEP> 7,64% <SEP> 8,07% <SEP> 8,56%
<tb> 
 
 EMI20.7 
 
 EMI20.8 
 méthylthïonophosphonate d'O- éthyle p-3..phénylquiaou- lyle- (2)] rendement : 74% de la théorie 
 EMI20.9 
 Analyse ! calculé pour  1-H17N202PS (poids mol. 344t4)-P.P. 



  N8,14% ' P 8,99 S 9t3l% 127-128*0 
 EMI20.10 
 
<tb> trouve <SEP> 8,18% <SEP> 8,93% <SEP> 9,12
<tb> 
 
 EMI20.11 
 
 EMI20.12 
 éthylthionophosphonate d'O- éthyle li-'3-phénrlq,uirioxa- lyle- (2)] rendement :  1 66%   de la théorie      
 EMI20.13 
 Analyse t calculé pour  lsH19N202P3 (poids mol. 358,4).P.F. 74 
 EMI20.14 
 
<tb> N <SEP> 7,82% <SEP> P <SEP> 8,64% <SEP> S <SEP> 8,95%
<tb> 
<tb> trouvé <SEP> .7,82% <SEP> 8,68% <SEP> 8,98%
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 21> 

 
 EMI21.1 
 
 EMI21.2 
 phénylthionophosphonate d'O- éthyle 0-±$-phénylquinoxa-   lyle-(217   rendement !58% 
 EMI21.3 
 
<tb> Analyse <SEP> ! <SEP> calculé <SEP> pour <SEP> C22H19N2O2PS <SEP> (poids <SEP> mol. <SEP> 406,4).
<tb> 
<tb> 



  P. <SEP> F. <SEP> 92-93 C
<tb> 
<tb> N <SEP> 6,89% <SEP> P <SEP> 7,62 <SEP> 8 <SEP> 7,89%
<tb> 
<tb> trouvé <SEP> 6,95 <SEP> 7,65% <SEP> 7,95%
<tb> 
 
 EMI21.4 
 phosphate d'O,C-diéthyle 
 EMI21.5 
 ,0-3-méthlquinoxalyle-(2% rendement :77% de la théorie 
 EMI21.6 
 Analyse: calculé pour Cl3Hi?N'20°p (poids mol. 296,,)/P.F.55 C 
 EMI21.7 
 
<tb> N <SEP> 9,45% <SEP> P <SEP> 10,45%
<tb> 
<tb> trouvé <SEP> 9,67% <SEP> la,245
<tb> 
 
 EMI21.8 
 thionophosphate d'O,O-diéthyle 
 EMI21.9 
 4-L'3'-mëthylquinoxalyle-(2,% rendement :: 77% de la théorie 
 EMI21.10 
 Analy.se:

   calculé pour Cl3Hl,1N203FS (poids mol. 312,2)/n' 1,55588 
 EMI21.11 
 
<tb> N <SEP> 8,97% <SEP> P <SEP> 9,92% <SEP> S <SEP> 10,27%
<tb> 
<tb> trouvé <SEP> 8,52% <SEP> 10,15% <SEP> 10,00%
<tb> 
 
 EMI21.12 
 thionophosphate   d'0-méthyle   
 EMI21.13 
 0-loopropyle 0-47-méthylquinoxa-, lyle- (2)]    rendement : 53%   
 EMI21.14 
 Analyse ! calculé pour  1,Hl7N20,PS (poids mol. 31z,3)n23 1,5744' 
 EMI21.15 
 
<tb> P <SEP> 9,92' <SEP> S <SEP> 10,27%
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> trouve <SEP> 8,62% <SEP> 8,63%
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 22> 

 
 EMI22.1 
 
 EMI22.2 
 méthylthlonophosphonate à'0- , éthyle 0 '3'-méthylquinoxalyle- (2)] rendement :

   70% de la théorie 
 EMI22.3 
 E Analyae oalculé pour C12HN2PS (poids mol. 282,â)%F.P. ' i<i JH? ?0-71PG p lO,97 a llt'6 1 
 EMI22.4 
 
<tb> trouvé' <SEP> 11,87% <SEP> 12,13%
<tb> 
 
 EMI22.5 
 
 EMI22.6 
 éthylthionophosphonate diol éthyle 0-e-méthylquinoxalyle- (2)] rendement : 81% de la théorie 
 EMI22.7 
 Analyse! calculé pour Cl,H17N202PB (poids mol. 296,3)%n23 1.5779 
 EMI22.8 
 
<tb> N <SEP> 9,45% <SEP> P <SEP> 10,45% <SEP> S <SEP> 10,82%
<tb> 
<tb> trouvé <SEP> 9,06 <SEP> 10,73% <SEP> 11,12%
<tb> 
 
 EMI22.9 
   phénylthionophosphonate   d'C- 
 EMI22.10 
 éthyle 0-,3-méthy.guinoxaïyle- (2)] rendement :

  70% de la théorie 
 EMI22.11 
 Analyse! calculé pour CrflrN'202PS (poids mo1.344 ,4)/n, 1,5947 p 9,00,& 8 9,31% 
 EMI22.12 
 
<tb> prouvé <SEP> 0,53% <SEP> 0,49%
<tb> 
 
 EMI22.13 
   êthylthionophosphonate   d'O- 
 EMI22.14 
 éthyle O-L7-méthylquinoxalyle- (2)] rendement 1 85% de la théorie 
 EMI22.15 
 Analyset caloulé pour  1,R17N202PS (poids mo1.296,3if3 1,5801 
 EMI22.16 
 
<tb> N <SEP> 9,45% <SEP> P <SEP> 10,45% <SEP> S <SEP> 10,82%
<tb> 
<tb> trouvé <SEP> 9,08 <SEP> 11,05 <SEP> 11,62%
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 23> 

 
 EMI23.1 
   méthylthionophosphonate   d'O- 
 EMI23.2 
 éthyl 0-'j-méthylquinoxalyle- (2)]   ,   rendement 50% de la théorie 
 EMI23.3 
 Analyse! calculé pour C12H1SN202P5(P01dB mo1.282,3jfn24 1,5905 
 EMI23.4 
 
<tb> N <SEP> 9,92 <SEP> P <SEP> 11,97 <SEP> S <SEP> 11,

  36%
<tb> 
<tb> trouvé <SEP> 9,72 <SEP> 11,03% <SEP> 11,67%
<tb> 
 
 EMI23.5 
 
 EMI23.6 
 phosphate d'4,4-diéthy.e 0- ,', 7-diméthylquinoxlyle- 2,'      rendement : 79% de la théorie 
 EMI23.7 
 Analyse: calculé pour C14H19N204P(pOids mOl.310,)/n5 1,5418 
 EMI23.8 
 
<tb> N <SEP> 9,03 <SEP> P <SEP> 9,98%
<tb> 
<tb> trouvé <SEP> 9,06% <SEP> 10,26%
<tb> 
 
 EMI23.9 
 thionophosphate d'C,O-diéthyle 
 EMI23.10 
 O-;,7-diméthylquinoxalyle-(217 rendement : 91% de la théorie 
 EMI23.11 
 Analyse: calculé pour C14H19N20,PS(P01de moi.326,4)/nfl 1,5601 
 EMI23.12 
 
<tb> N <SEP> 8,54% <SEP> P <SEP> 9,49% <SEP> S <SEP> 9,83%
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> trouvé <SEP> 8,46% <SEP> 10,22 <SEP> 9,88%
<tb> 
 
 EMI23.13 
 thionophosphate d'O-méthyle 
 EMI23.14 
 0-isopropyle 0-','T-d.mëthylquinoxalyle-(217 rendement :

   72% de la théorie 
 EMI23.15 
 Analyse: calcule pour C14H19N20PS(POidB nol.526,4)/nfl 1,5668 
 EMI23.16 
 
<tb> ' <SEP> N <SEP> 8,58% <SEP> P <SEP> 9,49% <SEP> S <SEP> 9,83%
<tb> 
<tb> trouvé <SEP> 8,51% <SEP> 9,33% <SEP> 9,57%
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 24> 

 
 EMI24.1 
   méthylthionophoaphonate   d'O- 
 EMI24.2 
 éthyle O-;,7-d1méthylquioxa- lyle- (2)] rendement : 60% de la théorie 
 EMI24.3 
 Analyse! calcule pour  1,H1?N202PS(poids moi.2g6,3)jn 1,5878 
 EMI24.4 
 
<tb> N <SEP> 9,45% <SEP> P <SEP> 10,45% <SEP> S <SEP> 10,82%
<tb> 
<tb> trouvé <SEP> 9,39% <SEP> 10,06% <SEP> 10,78%
<tb> 
 
 EMI24.5 
   éthylthionophoephonate   d'O- 
 EMI24.6 
 éthyle O-p,7-diméthylquinoxa- lyle- (2)] rendement :95% de   la@théorie   
 EMI24.7 
 Analyse:

   calculé pour C14HlgN202PS(poida m41.310,4)%2 1,5?98 N ze 9,96% 8 lOt32% 
 EMI24.8 
 
<tb> trouvé <SEP> 8,69% <SEP> 11,03% <SEP> 10,97%
<tb> 
 
 EMI24.9 
   phénylthionopho&phonate   d'o- 
 EMI24.10 
 éthyle 0-47,7-diméthylquinoxa- lyle- (2)] rendement 81% de la théorie 
 EMI24.11 
 Analyse: calculé pour 018"19"20223(poide mol.358,4)/n2 1,5963 
 EMI24.12 
 
<tb> N <SEP> 7,82% <SEP> P <SEP> 8,64% <SEP> S <SEP> 8,95%
<tb> 
<tb> trouvé <SEP> 7,52% <SEP> 8,81% <SEP> 9,24%
<tb> 
 
 EMI24.13 
 phosphate d'0,0-diéthyle 
 EMI24.14 
 0'-nitro quinoxalyle- ( 2,%   rendement : 50%   
 EMI24.15 
 Analyse:

   calcule pour  12H14N,06P (poids mo1,327,2)/p.'. 93 0 N 12,84% P 9,46% 
 EMI24.16 
 
<tb> trouvé <SEP> 12,05% <SEP> 9,15%
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 25> 

 
 EMI25.1 
 thionophosphate   d'0,0-diéthyle   
 EMI25.2 
 0-6-nitx quinoxalyle- ( 2, rendement : 53% de la théorie 
 EMI25.3 
 Analyse: calculé pour C12H14N,05P6(POids mol.343,3)/P.F. 104 C 
 EMI25.4 
 
<tb> P <SEP> 9,02% <SEP> S <SEP> 9,34%
<tb> 
<tb> trouvé <SEP> 8,83% <SEP> 9,68%
<tb> 
 
 EMI25.5 
   phénylthionophosphonate d'O-   
 EMI25.6 
 éthyle O-Lb-n1troquinoxalyle- (2)] rendement :87% 
 EMI25.7 
 
<tb> Analyse: <SEP> calculé <SEP> pour <SEP> C16H14N3O4PS <SEP> (poids <SEP> mol. <SEP> 375,4)
<tb> P <SEP> 8,25
<tb> 
<tb> trouvé <SEP> 8,87
<tb> 
 
 EMI25.8 
 
 EMI25.9 
 th1onophoaphate d'0,0-diéthyl.e 0- ehlflroguinoxalyle-(2y' rendement :

   71% de la théorie 
 EMI25.10 
 Analyse: calculé pour C12H14C1N20,PS(pOids mo1.332,8);ns 1,5695 
 EMI25.11 
 
<tb> Cl <SEP> 10,65% <SEP> N <SEP> 8,42% <SEP> P <SEP> 9,33% <SEP> S <SEP> 9,64%
<tb> 
<tb> trouvé <SEP> 10,02% <SEP> 8,04% <SEP> 9,46% <SEP> 9,97%
<tb> 
 
 EMI25.12 
 phosphate d'O,O-diéthyle 
 EMI25.13 
 0-',8-dichloroquinoxalyle-(2% rendement :99% de la théorie 
 EMI25.14 
 Analyse: calculé pour C12H13C12N204P(poida ol.35l,1)/P.F.64 C 
 EMI25.15 
 
<tb> Cl <SEP> 20,19% <SEP> N <SEP> 7,98% <SEP> P <SEP> 8,82
<tb> 
<tb> trouvé <SEP> 18,91% <SEP> 7,52% <SEP> 9,85
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 26> 

 
 EMI26.1 
 thionophosphate d'O,O-diéthyle 
 EMI26.2 
 -,8-diehioroquinoxalyle-(2y rendement s   84   de la théorie 
 EMI26.3 
 Analyse: calculé pour 01,Hl,012N20 3?8(poîde mol.36?,2)/9.?159 Q Ci 19t3l% N 7,6;

   P 8,44 8 8e73% trouvé 18,6' 7t35% 9003% 8,95% 
 EMI26.4 
 thionophosphate   d'O-méthyle   0-isopropyle 0-[6,8-dichloro- 
 EMI26.5 
 quinoxalyle-(217    rendement : 71% de la théorie   
 EMI26.6 
 Analyse oalculé pour CIH13C1N23P8poide mol-367 # 2)/nD 25 li 56M. 



  Cl 19*31% N 7t63% P 8,44% 8 8t73% 
 EMI26.7 
 
<tb> trouvé <SEP> 19,91% <SEP> 8,19% <SEP> 8,37% <SEP> 8,34%
<tb> 
 
 EMI26.8 
 
 EMI26.9 
 méthylthionophoxphonate d0- éthyle 0 &,8-dichloroquinox- lyle- (2)] rendement :  54%   de la théorie 
 EMI26.10 
 Analyse : calculé pour  11HllC12N202PS(poide mol.537,2)/nfll,5452 , 01 21,03 N 8to, P 9,19S S 9,52fo 
 EMI26.11 
 
<tb> trouvé <SEP> 21,92% <SEP> 9,00% <SEP> 8,65% <SEP> 8,94%
<tb> 
 
 EMI26.12 
   éthylthionophosphonate   d'O- 
 EMI26.13 
 éthyle 0-,6,-dichloroquinoxa- lyle- (2)] rendement :   67%   de la théorie 
 EMI26.14 
 Analyse:

   calculé pour cZ213c12NGo2P8tpoids mo1.351,2)/n23 1,5521' 
 EMI26.15 
 
<tb> cl <SEP> 20,19% <SEP> N <SEP> 7,97% <SEP> P <SEP> 8,82% <SEP> S <SEP> 9,13%
<tb> 
<tb> trouvé <SEP> 20,96% <SEP> 7,95% <SEP> 9,10% <SEP> 8,78%
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 27> 

 
 EMI27.1 
 phénylthionophosphonate d'O- 
 EMI27.2 
 éthyle 0-,8-dichloroquinoxa-   lyle-(2)7   rendement :59% de la théorie 
 EMI27.3 
 Analyse: calculé pour 0 H ai N 0 PS(poids D 195989 
 EMI27.4 
 
<tb> Cl <SEP> 17,76% <SEP> P <SEP> 7,76% <SEP> N <SEP> 7,02% <SEP> S <SEP> 8,05%
<tb> 
<tb> trouvé <SEP> 17,95% <SEP> 8,19% <SEP> 7,23% <SEP> 8,07%
<tb> 
 
 EMI27.5 
 phosphate d'O,O-diéthyle 
 EMI27.6 
 0-, ?-d im é thyl gu 3.no xalyl e - ( 2,T rendement : 73% de la théorie 
 EMI27.7 
 Analyse:

   calculé pour  14H19N204P (poids mo1.310)fP.F' 8200 
 EMI27.8 
 
<tb> N <SEP> 9,03% <SEP> P <SEP> 9,98%
<tb> 
<tb> trouvé <SEP> 8,70 <SEP> 10,55%
<tb> 
 
 EMI27.9 
 
 EMI27.10 
 thionophosphate d'090-diéthyle 0-L7,7-dïméthylquïnoxalyle-(2)7 rendement ;: 67% de la théorie 
 EMI27.11 
 Analyse ! calculé pour  14RlgN20,PS(poida m01.'26,4)/n2 1,5469 
 EMI27.12 
 
<tb> N <SEP> 8,58% <SEP> P <SEP> 9,51% <SEP> S <SEP> 9,83%
<tb> 
<tb> trouvé <SEP> 7,83% <SEP> 10,03% <SEP> 10,14%
<tb> 
 
 EMI27.13 
 
 EMI27.14 
 méthylth1onophQaphorte d'O- éthyle 0-;,7-diméthylquinoxa- lyle- (2)] rendement :

    60%   de la théorie 
 EMI27.15 
 Analyses t calcule pour  15Hl7N202PS(poids mot.296)/2.?. 870C 
 EMI27.16 
 
<tb> N <SEP> 9,45% <SEP> P <SEP> 10,45 <SEP> S <SEP> 10,82%
<tb> 
<tb> trouvé <SEP> 9,74 <SEP> la,04$ <SEP> 10,42%
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 28> 

 
 EMI28.1 
 éthylthionophosphonate d'O- 
 EMI28.2 
 éthyle 0-±T,7-diméthylquinoxa-   lyle-(27'   rendement : 72% de la théorie 
 EMI28.3 
 
<tb> Analyser <SEP> calculé <SEP> pour <SEP> C14H19N2O2PS <SEP> (poids <SEP> mol. <SEP> 310,4)
<tb> 
 
 EMI28.4 
 N 9,03% P 9,99 8 la,35% 
 EMI28.5 
 
<tb> trouvé <SEP> 8,80% <SEP> 10,12% <SEP> 10,74%
<tb> 
 
 EMI28.6 
 
 EMI28.7 
 phényl'thionophoephonate d'O- éthyle 4-j,7-diméthylquinoxa-   lyle-(217   rendement 16% de la théorie 
 EMI28.8 
 Anal se:

   calculé pour C18H19N202PS(poids m01,358,4)/P.F. 76 0 
 EMI28.9 
 
<tb> N <SEP> 7,82% <SEP> P <SEP> 8,64% <SEP> S <SEP> 8,95
<tb> 
<tb> trouvé <SEP> 7,44% <SEP> 8,80% <SEP> 9,21%
<tb> 
 
 EMI28.10 
 phosphate   d'0,0-diéthyle   
 EMI28.11 
 0-;,5,7-triméthylquinoxalyle- (2)] rendement :62% de la théorie 
 EMI28.12 
 
<tb> Analyse <SEP> ! <SEP> calculé <SEP> pour <SEP> C15H21N204P(poide <SEP> mol. <SEP> 324)/nD27 <SEP> 1,5396
<tb> 
<tb> 
<tb> N <SEP> 8,64 <SEP> P <SEP> 9,55%
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> trouve <SEP> 8,68% <SEP> 9,36%
<tb> 
 
 EMI28.13 
 thionophosphate   d'0,0-diéthyle   
 EMI28.14 
 0-L3',5,7-triméthylquinoxalyle- (2)] rendement !:

   53% de la théorie 
 EMI28.15 
 Analyses  15H21N20,PS(poiàe mol. 340,4)/n ,. 1,5405 

 <Desc/Clms Page number 29> 

 
 EMI29.1 
 
 EMI29.2 
 éthylthionophoxphona%o d'O- éthyle 0-,'', 5 r ?-triméthylquino xalyle- (2)] rendement 41% de la théorie 
 EMI29.3 
 AnalY1 calculé pour C15H21N202PS(poida mo1.24,4i%u22 115672 N e,64 9,55 9,89% 
 EMI29.4 
 
<tb> trouvé <SEP> 8,25 <SEP> 9,97 <SEP> 10,09%
<tb> 
 
 EMI29.5 
 
 EMI29.6 
 phénylthionophoaphonate d' - éthyle 0-',5,7-triméthylq ino- xalyle- (2)] rendement : 42% de la théorie 
 EMI29.7 
 Analyse: calculé pour ClgH21N202PS{poida mol-372e4)/P.P- 74 C 
 EMI29.8 
 
<tb> N <SEP> 7,52% <SEP> P <SEP> 8,31 <SEP> S <SEP> 8,61%
<tb> 
<tb> trouvé <SEP> 7,33% <SEP> 8,56 <SEP> 8,93
<tb> 
 
 EMI29.9 
 phosphate d'0,0-diéthyle 
 EMI29.10 
 0-L'3'-phényl-5 , 7-.im thyl- quinoxaly.e-i 2, rendement :

   61% de la théorie 
 EMI29.11 
 Analyse: calculé pour 02e23 N204?(poide mo1.386,4)/P.F. 6100 
 EMI29.12 
 
<tb> N <SEP> 7,25% <SEP> P <SEP> 8,01%
<tb> 
<tb> trouvé <SEP> 7,32% <SEP> 8,01%
<tb> 
 
 EMI29.13 
 thionophosphate d'O,O-diéthyle 
 EMI29.14 
 0-'3-phényl-5,7-dimthyl- quinoxalyle-(2)7 rendement 70% de la théorie 
 EMI29.15 
 Analyse! calculé pour C20H2;N20;PS(poidS Biol.402,5)/r.F. 73*0 
 EMI29.16 
 
<tb> N <SEP> 6,96%' <SEP> P <SEP> 7,70% <SEP> S <SEP> 7,97
<tb> 
<tb> trouvé <SEP> 6,97% <SEP> 7,93% <SEP> 8,18%
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 30> 

 
 EMI30.1 
 
 EMI30.2 
 éthylth1onophoephonate d'O- éthyle O-;-phényl-5,7-dimétùyl- quinoxalyle-(2)7 rendement ::

   74% de la théorie 
 EMI30.3 
 aoui caloulé pour  20H2,N2/2PS(POids mol.,S6,4)/P.F. 78 0 N 7.25 P 8ïos% 8 8,50ù 
 EMI30.4 
 trouvé ?,33 8,'1 8,67% ' 
 EMI30.5 
   phénylthionophosphonate   d'O- 
 EMI30.6 
 éthyle 0-j-phényl-597-diméthylcu.noxalyle-(2,' rendement 43% de la théorie 
 EMI30.7 
 Analyse! calcula pour C24H23N20ZPS(poida mo1.434,5)/x.'.. 114*0 
 EMI30.8 
 
<tb> N <SEP> 6,45% <SEP> P <SEP> 7,13% <SEP> S <SEP> 7,38%
<tb> 
<tb> trouvé <SEP> 6,64% <SEP> 7,34% <SEP> 7,66%
<tb> 
 
 EMI30.9 
 phosphate d'O,O-diéthyle 
 EMI30.10 
 0--mé thyl-6 , -dichloro.- uinoxaly.e-(2,v' rendement : 59% de la théorie 
 EMI30.11 
 Analyse:

   calculé pour C1)H15C12N204P(poida mol.365)/P,F. 107*0 
 EMI30.12 
 
<tb> Cl <SEP> 19,42 <SEP> N <SEP> 7,67% <SEP> P <SEP> 8,48%
<tb> 
<tb> trouvé <SEP> 18,95% <SEP> 7,53 <SEP> agas%
<tb> 
 
 EMI30.13 
   thionophoephate   d'O,O-diéthyle 
 EMI30.14 
 0-47-méthyl-6te-dichloro- quinoxalyle.- 2.%   rendement !    t 85µÉ   de la théorie 
 EMI30.15 
 Analyse: calculé pour 15220P(pQis mo1.381,2)/n3 1,5838 
 EMI30.16 
 
<tb> N <SEP> 7,35% <SEP> P <SEP> 8,12 <SEP> S <SEP> 8,41%
<tb> 
<tb> trouvé <SEP> 7,52% <SEP> 8,09% <SEP> 8,35
<tb> 
 

 <Desc/Clms Page number 31> 

 
 EMI31.1 
 
 EMI31.2 
 4t ..",,..wpd...mt4 aa.-r,w...s - oaaF.,. t:r.ial ^tar' fv "-<I!. jar ..

   Jf ,, "'" tit5hopht"e d '0;. --' ""\'ie '''6''ét;1:6 ,8- AYtùO'r!'2'.27., - , , ;,a . f Jo.< ' *± "i' ' ? '" 
 EMI31.3 
 rendement : 57% de la théote- 
 EMI31.4 
 Analyse: calculé pour GlHî3Ql"2FS (.mti, 2 )/P. 8.91 G ci 2SJ7 1 ( 17""7r , r 4-7 1 'r trouvé 1% 82é ?,9, ,i.y 'c, 7'" 
 EMI31.5 
 
 EMI31.6 
 ",,'t< 
 EMI31.7 
 éthyl T "=e. d '0- éthyle tkyZâ,8.. dichloroqu oxalyle-(217 
 EMI31.8 
 rendes? 9 .a théorie 
 EMI31.9 
 Analyse: ca.¯ .... pour C-.H,eClNpO,,PS(:Ïmol,365,2)/P.F.57''C Cai, =-à >0"r <J15H15QizX0?S(koj,S65,2>/r,oe.57 c N 7,67% 8,48 &  ,78)b "'#"- trouvé 7,75% s,?0Ô' r192'::' 
 EMI31.10 
 
 EMI31.11 
 .

   Pué )aonat,-ë zou- éthylÀ é tàyl-6, 44 h 1917 >0" -e 
 EMI31.12 
 rendement : 9j% de la théor3 a 
 EMI31.13 
 Analyse: calculé pour CZ?HlSCliQPS rio1.413 ,P..103  ( '.*'.- f;' Cl 17,16 N 6,78%' 7,50% S 7,fi69G trouvé 16,53%" ' 6, 7 ' ,$,1,52% 7,95% 1 .'t

Claims (1)

  1. EMI32.1 lÎÎ' ' fiY: > #y'"'w'.. , , 1.'.- " A'- '"^-a k >lk . 1.= Prcs de prépa"r5çïon à µste±<i pa*o%iaB-.., phoniques oepeotlvema^t' '3r.kod ,1'' i t oni- que q t caraed en, ae..=.- y".=réa. 5Aal '7 - no-; EMI32.2 EMI32.3 z ¯ - - Il 4 " wvee es halogure8 d'a 1 . 1 4 1 1 > 1 1 - -1 - " -" * , 1 Î ZU,- rea;;.,;c,ivament;,'th1onophO 1 '5.. .,Il,, . q:
    *,f 1 > l , 1 ule's EMI32.4 EMI32.5 danz les # qui Drécèdtiat R-,"ét El", alcoyie llllliÏllailallÎl'àÉ.fé$ÙIÎ . 411l , en outre aussi un groupe &Xedlte il 61 or)$09,t.''tylet ! tandis que Re représente " " Ù .)15"' .1 .b<1 " "' ' ' " des groupes nitro et/ou alcoyle éri , %"'¯dB¯¯l 'hqµféne , de ,t Ç ilÙ restriction' mo1nfi z' ¯, A;¯, .... j ,,i#z,, ," 3ignifica'tioe,*,t:re uè A ÏÏÏÏÏÏ %Qme d'oxygène ou d'e Boutre, Bal- a et l' :tee n a la valeur 1 ou 2. ', " éj =jf" 2.- EBte1- PhoBPhar1cti.:...Ph "é¯ii rspeotement thi ono pho s phorÉoue *( -phU , , , ùà.ÀÀhé1àlÀ. i' EMI32.6 EMI32.7 dans laquellei# R', E a. s - 1 Il e ., lî,41 e. /lt 'À 1 1 donnée à la revendication 1# 3.- Agents inseotioidea et aaxr00iàie, caractérisa par une teneur en esters phosphoriqMSt ph eph0n:
    Lques ou ré' estive <Desc/Clms Page number 33> ment thionophosphoriques (-phosphoniques) selon la reverdica- tion 2.
    4. - Procédé pour combattre les insectes et les acariens, caractérisé en ce qu'on utilise des esters phosphoriques, phos- phoniques ou respectivement thionophosphoriques (-phosphoniques) selon la revendication 2 comme matières actives.
    5. - Procédé de préparation d'agents insecticides et acari- aides, caractérisé en ce qu'on utilise des esters phosphoriques, phosphoniques ou respectivement thionophosphoriques (-phospho- niques) selon la revendication 2 comme matières actives.
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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR2348221A1 (fr) * 1976-04-13 1977-11-10 Bayer Ag Nouveaux esters de o-quinoxalyle d'acide thionophosphonique, leur procede de preparation et leur application comme insecticides et acaricides

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR2348221A1 (fr) * 1976-04-13 1977-11-10 Bayer Ag Nouveaux esters de o-quinoxalyle d'acide thionophosphonique, leur procede de preparation et leur application comme insecticides et acaricides
US4134978A (en) 1976-04-13 1979-01-16 Bayer Aktiengesellschaft O-Alkyl-O-[8-chloro-quinoxal-2-yl]-thionoalkanephosphonic acid esters

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