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Eléments combustibles pour réacteurs nucléaires.
La présente invention se rapporte à la fabrication d'élé- ments combustibles pour réacteurs nucléaires et en particulier à la fabrication d'éléments ;ombustibles pour réacteurs nucléaires du type à dispersion qui comprennent une gangue d'un matérieu céra- mique non fissile fritté (tel que l'oxyde de béryllium) contenant une dispersion de particules d'un matériau combustible fissile céramique tritté (tel que le bioxyde d'uranium).
Ces éléments combustibles peuvent être obtenus sous la forme de barreaux par extrusion et frittage ultérieur d'un mélange
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plastique du matériau de gangue en poudre. Les particules du maté- riau combustible fissile sont ajoutées au mélange et mélangées avec celui-ci avant l'extrusion.
. De tels produits extrudés frittés comprennent des parti- cules du matériau combustible fissile à nu à la surface du barreau et ne conviennent pas directement pour être utilisés tels quels dans un réacteur nucléaire comme éléments combustible parce que,les produits de fission formés dans les particules de matériau combusti- ble fissile à la surface du barreau pendant l'irradiation dans un réacteur nucléaire, peuvent s'échapper dans l'agent de refroidisse- ment du réacteur et le contaminer.
Pour pouvoir être utilisés comme éléments combustibles dans un réacteur nucléaire, ces barreaux doivent dès lors être munis d'un revêtement d'un matériau céramique non fissile sur leurs surfaces longitudinales et leurs faces d'about. Les barreaux peuvent être munis d'un tel revêtement sur leurs surfaces longitu- dinalès par co-extrusion du barreau et d'un matériau de revêtement mais en pareil cas, les faces d'abcut des barreaux obtenus ne seront pas revêtues.
Suivant l'invention, un procédé pour appliquer un revê- tement céramique sur les faces d'extrémité non revêtues d'un bar- reau d'élément combustible pour réacteur nucléaire du type à disper- sion qui comprend une gangue d'un matériau céramique non fissile fritté contenant en dispersion des particules d'un matériau céra- mique fissile fritté et comporte un revêtement d'un matériau céra- mique non fissile fritté sur sa surface longitudinale est caracté- risé en ce qu'on presse à chaud un embout en matériau céramique fritte en forme de plaque, cet embout étant constitué du même maté- riau céramique que le matériau de gangue du barreau d'élément combustible en contact avec chacune des faces d'about non revêtues du barreau,
un disque de poudre pressée à froid non frittée du même matériau céramique que l'embout et le matériau de gangue du
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barreau et contenant un fondant étant interposé entre les embouts et les faces d'about du barreau. ,
Un fondant approprié comprend une composition de verre telle qu'un mélange de poudres de dioxyde de silicium, d'oxyde d'aluminium et d'oxyde de magnésium.
On obtient une amélioration du scellement en éliminant les particules de matériau fissile des faces d'atout du barreau par décapage dans de l'acide. L'amélioration du scellement est obtenue par la pénétration du matériau de l'embout dans les trous initiale- ment occupés par le matériau fissile et par élimination du matériau fissile d'une région vulnérable à l'oxydation.
Un procédé conforme à l'invention sera décrit ci-après à titre d'exemple avec référence aux dessins annexés, dans lesquels; la Fig. 1 est une vue en élévation en coupe longitudina- le d'un barreau d'élément combustible pour réacteur nucléaire du type à dispersion ; et la Fig. 2 est une vue en élévation en coupe longitudinale d'un appareil destiné à l'exécution du procédé de l'invention.
Sur la Fig. 1 du dessin, un barreau d'élément combustible pour réacteur nuc éaire du type à dispersion 1 comprend, par exem- ple, une gangue d'oxyde de béryllium fritté 2 contenant en disper- sion des particules 3 de bioxyde d'uranium fritté.
Un tel barreau de combustible peut être obtenu par ex- trusion et frittage ultérieur d'un mélange plastique de poudre d'oxyde de béryllium mélangée avec de l'eau pour assurer la plasti- cité, un liant organique pour donner de la résistance au barreau extrudé vert et un librifiant tel que la glycérol pour faciliter le passage du produit extrudé au travers de la filière d'extrusion.
Les particules de bioxyde d'uranium 3 sont ajoutées et mélangées au mélange avant l'extrusion. Le barreau 1 est muni d'un revêtement 4 d'oxyde de béryllium ne comprenant pas de combustible, par co- extrusion de la gangue comprenant du combustible et d'un matériau
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de revêtement, mais en pareil cas, les faces d'about 5 du bar- reau 1 ne seront pas revêtues. Afin de sceller les faces d'extré- mité 5 du barreau 1, un embout en béryllium fritté 6 est pressé à chaud en contact avec chacune des faces d'about 5 du barreau 1.
Un disque d'oxyde de béryllium pressé à froid non fritté 7 conte- nant un fondant tel qu'une composition de verre fait d'un mélange de poudres de dioxyde de silicium, d'oxyde d'aluminium et d'oxyde de magnésium est interposé entre chaque embout 6 et la face d'about 5 correspondante du barreau 1.
Le pressage à chaud de l'embout 6 pour sceller les faces d'extrémité 5 du barreau 1 est exécuté enutilisant l'appareil re- présenté sur la Fig. 2. L'appareil de la Fig. 2 comprend un four tubulaire entouré de molybdène comportant un tube de doublageen alumine 9. Le four 8 est supporté par un bloc de base 10 comportant une cavité 11 qui reçoit l'extrémité inférieure du tube de doublage 9. L'extrémité inférieure du tube de doublage 9 est scellée dans un élément annulaire 12 par un anneau en caoutchouc au silicone 13.
Une plaque 14 fixée sur l'élément annulaire 12 par des boulons 15 et des écrous à oreilles 16 est scellée sur l'élément annulaire 12 par un anneau en caoutchouc au silicone 17 et comporte un bossage central 18 qui fait saillie au travers de l'élément annulaire 12 dans l'extrémité inférieure du tube de doublage . e barreau de combustible 1 est placé dans un manchon 19 en alumine, d'une manière lâche, éntre des plateaux supérieur et inferieur 20 et 21 en alumine.
Le plateau inférieur 21 est prévu dans l'extrémité supérieure d'un tube en alumine 22 qui est monté sur la face d'extrémité supérieure du bossage 18 de la plaque 14. Le plateau supérieur 20 est disposé dans l'extrémité inférieure d'un tube en alumine 23 qui fait saillie verticalement vers le haut au travers du tube de doublage 9 et est pourvu d'un tube de prolongement 24 en acier inoxydable qui fait saillie hors de l'extrémité supérieure du tube de doublage 9. L'ex- trémité supérieure du tube de prolongement en acier inoxydable 24 a
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une forme conique fermée et un scellement à soufflet tubulaire flexi- ble 25 réunit le tube de prolongement en acier inoxydable 24 et l'extrémité supérieure du tube de doublage 9.
Le barreau de com- bustible est introduit entre les plateaux 20 et 21par un système à levier comprenant un bras de levier 26 qui pivote sur un support 27 et porte un poids 28. Une conduite d'entrée de gaz 29 est prévue à l'extrémité supérieure du tube de prolongement en acier inoxydable 24 et une conduite de sortie de gaz 30 est prévue au travers du bossage central 18 de la plaque 14.
Lorsqu'on utilise l'appareil de la Fig. 2 pour appliquer un embout sur un barreau dé combustible 1 tel que représenté sur la Fig. 1, la barreau de combustible 1 et les embouts 6 sont tout d'abord ,:-:parés par meulage des faces d'about 5 du barreau 1 et des faces d'about correspondantes des embouts 6. Le barreau de combustible 1 est alors décapé dans de l'acide nitrique à 50 volu- mes % pour éliminer les particules de bioxyde d'uranium 3 des - @ faces d'about 5 du barreau 1, en laissant vides des cavités 31 qui étaient précédemment occupées par des particules de bioxyde d'uranium 3.
Les disques 7 sont préparés par pressage à froid d'un mélange de poudre d'oxyde de béryllium contenant 25% en poids d'un fondant formé d'une'bouillie aqueuse peu épaisse ayant comme composition 62% en poids de bioxyde de silicium, 20% en poids d'oxyde d'aluminium et 18% en poids d'oxyde de magnésium. Des disques du même diamètre que celui du barreau 1 et de 0,040 pouce (1 mm) d'épaisseur sont utilisés. Le barreau 1, les embouts 6 et les disques 7 sont assemblés et placés dans le manchon en alumine 19, les faces qui entrent en contact avec les embouts 6, dès disques 7 et du barreau 1 ayant préalablement été revêtues d'une mince suspension d'oxyde de béryllium dans l'eau. L'appareil est assemblé, avec le manchon 19 aligné verticalement entre les plateaux en alu- mine 20 et 21.
On s'assure que la longueur du barreau 1 plus les embouts 6, est supérieure à la longueur du manchon en alumine 19 .
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afin que les embouts soient poussés contre les faces d'about 5 du barreau 1 entre les plateaux 20 et 21.
Le pressage à chaud est effectué à 1450 C dans de l'hy- drogène pendant 1 heure à une pession d'environ 2000 livres/pouce carré (140 kg/cm2), de l'hydrogène étant admis dans l'appareil par la conduite d'entrée de gaz 29 et retiré par la conduite de sortie de gaz 30. Après enlèvement du barreau de combustible de l'appareil, les embouts 6 sont meulés au même diamètre que le corps du barreau 1.
Des essais effectuas sur des barreaux de combustible munis d'embouts par le procédé de l'invention montrent qu'une intégrité élevée de scellement est réalisée. On n'observe aucune rupture du scellement après des essais de cyclage thermique inten- sifs à partir de la température ambiante jusqu'à 600 C, à raison. de 100 C par heure, et pendant un chauffage continu à 800 C dans de l'air pendant 4 jours. En découpant des barreaux de combustible munis d'embouts par le procédé de l'invention, on a constaté qu'un bon joint est formé entre l'embout 6 et le matérieu de gangue (oxyde de béryllium) des barreaux et qu'une pénétration complète et un remplissage des cavités 31 dans les faces d'about du barreau de combustible se produisent.
REVENDICATIONS.
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Fuel elements for nuclear reactors.
The present invention relates to the manufacture of fuel elements for nuclear reactors and in particular to the manufacture of fuel elements for dispersion type nuclear reactors which comprise a matrix of a sintered non-fissile ceramic material ( such as beryllium oxide) containing a dispersion of particles of a sintered ceramic fissile combustible material (such as uranium dioxide).
These fuel elements can be obtained in the form of bars by extrusion and subsequent sintering of a mixture.
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plastic of the powder matrix material. Particles of the fissile fuel material are added to the mixture and mixed with it prior to extrusion.
. Such sintered extrudates comprise particles of the exposed fissile combustible material on the surface of the rod and are not directly suitable for use as such in a nuclear reactor as fuel elements because, the fission products formed in the particles of fuel. Fissile combustible material on the surface of the rod during irradiation in a nuclear reactor, can escape into the reactor coolant and contaminate it.
In order to be able to be used as fuel elements in a nuclear reactor, these bars must therefore be provided with a coating of a non-fissile ceramic material on their longitudinal surfaces and their end faces. The bars can be provided with such a coating on their longitudinal surfaces by co-extrusion of the bar and a coating material, but in such a case the abcut faces of the bars obtained will not be coated.
According to the invention, a method for applying a ceramic coating to the uncoated end faces of a dispersion type nuclear reactor fuel bar which comprises a matrix of a ceramic material. sintered non-fissile ceramic material dispersed in particles of a sintered fissile ceramic material and having a coating of a sintered non-fissile ceramic material on its longitudinal surface is characterized in that a hot-pressed end piece of sintered ceramic material in the form of a plate, this end piece being made of the same ceramic material as the matrix material of the fuel element bar in contact with each of the uncoated end faces of the bar,
a disc of cold pressed, unsintered powder of the same ceramic material as the tip and matrix material of the
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bar and containing a flux being interposed between the end pieces and the end faces of the bar. ,
A suitable flux comprises a glass composition such as a mixture of silicon dioxide, aluminum oxide and magnesium oxide powders.
Improved sealing is achieved by removing particles of fissile material from the trump faces of the bar by acid etching. Improved sealing is achieved by penetrating the tip material into the holes initially occupied by the fissile material and by removing the fissile material from a region vulnerable to oxidation.
A process in accordance with the invention will be described below by way of example with reference to the accompanying drawings, in which; Fig. 1 is a longitudinal sectional elevation view of a fuel element rod for a dispersion type nuclear reactor; and Fig. 2 is a longitudinal sectional elevation view of an apparatus for carrying out the method of the invention.
In Fig. 1 of the drawing, a fuel element rod for a dispersion type nuclear reactor 1 comprises, for example, a sintered beryllium oxide matrix 2 containing dispersed particles 3 of sintered uranium dioxide.
Such a fuel rod can be obtained by extrusion and subsequent sintering of a plastic mixture of beryllium oxide powder mixed with water to ensure plasticity, an organic binder to give strength to the rod. green extrusion and a liberating agent such as glycerol to facilitate passage of the extruded product through the extrusion die.
The uranium 3 dioxide particles are added and mixed into the mixture before extrusion. The bar 1 is provided with a coating 4 of beryllium oxide not comprising fuel, by co-extrusion of the gangue comprising fuel and a material.
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coating, but in such a case the end faces 5 of the bar 1 will not be coated. In order to seal the end faces 5 of the bar 1, a sintered beryllium end piece 6 is hot pressed into contact with each of the end faces 5 of the bar 1.
An unsintered cold pressed beryllium oxide disc 7 containing a flux such as a glass composition made from a mixture of powders of silicon dioxide, aluminum oxide and magnesium oxide is interposed between each end piece 6 and the corresponding end face 5 of the bar 1.
The hot pressing of the end piece 6 to seal the end faces 5 of the bar 1 is carried out using the apparatus shown in FIG. 2. The apparatus of FIG. 2 comprises a tubular furnace surrounded by molybdenum comprising an alumina lining tube 9. The furnace 8 is supported by a base block 10 comprising a cavity 11 which receives the lower end of the lining tube 9. The lower end of the lining tube liner 9 is sealed in an annular member 12 by a silicone rubber ring 13.
A plate 14 secured to the annular member 12 by bolts 15 and wing nuts 16 is sealed to the annular member 12 by a silicone rubber ring 17 and has a central boss 18 which protrudes through it. annular element 12 in the lower end of the lining tube. The fuel rod 1 is placed in an alumina sleeve 19 loosely between upper and lower alumina plates 20 and 21.
The lower plate 21 is provided in the upper end of an alumina tube 22 which is mounted on the upper end face of the boss 18 of the plate 14. The upper plate 20 is disposed in the lower end of a alumina tube 23 which protrudes vertically upwardly through liner tube 9 and is provided with an extension tube 24 of stainless steel which projects out of the upper end of liner tube 9. The former top end of 24A stainless steel extension tube
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a closed conical shape and flexible tubular bellows seal 25 connects the stainless steel extension tube 24 and the upper end of the liner tube 9.
The fuel rod is introduced between the plates 20 and 21 by a lever system comprising a lever arm 26 which pivots on a support 27 and carries a weight 28. A gas inlet pipe 29 is provided at the end. top of the stainless steel extension tube 24 and a gas outlet line 30 is provided through the central boss 18 of the plate 14.
When using the apparatus of FIG. 2 to apply a tip to a fuel rod 1 as shown in FIG. 1, the fuel rod 1 and the end pieces 6 are first of all: -: trimmed by grinding the end faces 5 of the bar 1 and the corresponding end faces of the end pieces 6. The fuel bar 1 is then pickled in 50 volume% nitric acid to remove the uranium dioxide particles 3 from the end faces 5 of the bar 1, leaving empty cavities 31 which were previously occupied by the dioxide particles uranium 3.
The discs 7 are prepared by cold pressing of a mixture of beryllium oxide powder containing 25% by weight of a flux formed of a shallow aqueous slurry having as composition 62% by weight of silicon dioxide, 20% by weight of aluminum oxide and 18% by weight of magnesium oxide. Discs of the same diameter as that of bar 1 and 0.040 inch (1 mm) thick are used. The bar 1, the end pieces 6 and the discs 7 are assembled and placed in the alumina sleeve 19, the faces which come into contact with the end pieces 6, from the discs 7 and from the bar 1 having previously been coated with a thin suspension of beryllium oxide in water. The apparatus is assembled, with the sleeve 19 aligned vertically between the aluminum plates 20 and 21.
It is ensured that the length of the bar 1 plus the end caps 6 is greater than the length of the alumina sleeve 19.
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so that the end pieces are pushed against the end faces 5 of the bar 1 between the plates 20 and 21.
The hot pressing is carried out at 1450 C in hydrogen for 1 hour at a pressure of about 2000 pounds / square inch (140 kg / cm2), with hydrogen being admitted into the apparatus through the line. gas inlet 29 and withdrawn through the gas outlet pipe 30. After removing the fuel rod from the device, the end pieces 6 are ground to the same diameter as the body of the bar 1.
Tests carried out on fuel rods fitted with end caps by the method of the invention show that a high seal integrity is achieved. No breakage of the seal was observed after intensive thermal cycling tests from room temperature up to 600 ° C., and rightly so. of 100 C per hour, and during continuous heating at 800 C in air for 4 days. By cutting fuel rods fitted with end pieces by the method of the invention, it was found that a good seal is formed between the end piece 6 and the matrix material (beryllium oxide) of the bars and that a penetration complete and filling of the cavities 31 in the end faces of the fuel rod occurs.
CLAIMS.
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