BE633760A - - Google Patents

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BE633760A
BE633760A BE633760DA BE633760A BE 633760 A BE633760 A BE 633760A BE 633760D A BE633760D A BE 633760DA BE 633760 A BE633760 A BE 633760A
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emi
acid addition
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Publication of BE633760A publication Critical patent/BE633760A/fr

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C209/00Preparation of compounds containing amino groups bound to a carbon skeleton
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C213/00Preparation of compounds containing amino and hydroxy, amino and etherified hydroxy or amino and esterified hydroxy groups bound to the same carbon skeleton
    • C07C213/02Preparation of compounds containing amino and hydroxy, amino and etherified hydroxy or amino and esterified hydroxy groups bound to the same carbon skeleton by reactions involving the formation of amino groups from compounds containing hydroxy groups or etherified or esterified hydroxy groups
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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    • C07C253/00Preparation of carboxylic acid nitriles

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Acyclic And Carbocyclic Compounds In Medicinal Compositions (AREA)

Description

       

  CIBA SOCIÉTÉ ANONYME

  
Faisant l'objet de trois premières demandes de brevet déposées aux Etats-Unis d'Amérique les 18 Juin 1962, 26 décembre 1962

  
 <EMI ID=1.1> 

  

 <EMI ID=2.1> 


  
dans laquelle "hal" représente un halogène d'ur. poids

  
 <EMI ID=3.1> 

  
 <EMI ID=4.1> 

  
 <EMI ID=5.1> 

  
sels do ces composén et de mélanges de coux-ci.

  
 <EMI ID=6.1> 

  
 <EMI ID=7.1>   <EMI ID=8.1>  agents sédatifs ou tranquillisants dépend toutefois largement du patient et ne peut pu.? Être exactement déterminée de prise abord. 

  
Dans des études du comportement effectuées sur des singes qui ont été soumis à l'évaluation simul-

  
 <EMI ID=9.1> 

  
(2)-amine de formule 
 <EMI ID=10.1> 
 <EMI ID=11.1> 

  

 <EMI ID=12.1> 


  
 <EMI ID=13.1> 

  
 <EMI ID=14.1> 

  
 <EMI ID=15.1> 

  
 <EMI ID=16.1> 

  
y toutefois celui d'un acide carboxylique organique, surtout d'un acide carboxylique aliphatique, en particulier

  
 <EMI ID=17.1> 

  
xylique inférieur comme l'acide acétique ou l'acide

  
 <EMI ID=18.1>   <EMI ID=19.1> 

  
réduit alors la double liaison aliphatique par hydrogénation catalytique. On introduit alors dans l'atome de

  
 <EMI ID=20.1> 

  
 <EMI ID=21.1> 

  
de la cétone avec un halogénure de méthyle, un groupe méthyle ou, si c'est nécessaire, doux groupes méthyles.

  
 <EMI ID=22.1>   <EMI ID=23.1> 

  
d'acides, par exemple un mélange d'acide acétique et d'acide sulfurique. Lors de cette réaction, il se forme

  
 <EMI ID=24.1>   <EMI ID=25.1> 

  
place par de l'hydrogène un groupe fonctionnel Y, et,

  
 <EMI ID=26.1> 

  
l'hydrogène en présence d'un catalyseur métallique comme le nickel Raney ou le palladium, ou avec de 1' hydrogène naissant ou à l'aide d'une réduction électrolytique.

  
L'élimination éventuellement nécessaire d'un

  
 <EMI ID=27.1> 

  
nière usuelle. Il y a lieu de citer ici nurtout le grou-

  
 <EMI ID=28.1> 

  
re. Un groupe hydroxyle peut être éliminé, par exemple,

  
 <EMI ID=29.1>  avec de l'hydrogène activé catalytiquement dans des

  
 <EMI ID=30.1> 

  
remplacé par de l'hydrogène, par exemple par hydrogénation catalytique, par exemple avec de l'hydrogène en présence d'un catalyseur métallique, par exemple d'un catalyseur au palladium, en présence d'une base convenable comme le carbonate de sodium ou de potassium. On peut cependant aussi transformer d'abord le groupe hydroxyle d'une manière usuelle on un atome d'halogène, par exemple on un atome de chlore, et remplacer ensuite

  
 <EMI ID=31.1> 

  
réaction ci-dessus sont connues ou peuvent, lorsqu'elles sont nouvelles, être obtenues suivant des méthodes usuelles. C'est ainsi qu'on peut faire réagir, par exem-

  
 <EMI ID=32.1>  nitrate d'acétyle, de préférence en présence d'un acide acétique, surtout on présence de l'acide acétique proprement dit. Si l'on fait réagir lu matière de départ qui vient d'être mentionnée sur un halogénure de nitro-

  
 <EMI ID=33.1> 

  
so-propano.

  
Suivant les conditions et les substances de départ qui sont choisies pour la réaction, on obtient

  
 <EMI ID=34.1> 

  
posés peuvent être transformés en les composés libres d'une manière connue en soi, leu sela d'addition acides, par exemple, par réaction sur un agent basique. Par

  
 <EMI ID=35.1>   <EMI ID=36.1> 

  
la méthionine, le tryptophane, la lysine ou l'urRinine. Dans ce cas, il peut se former des sels mono- ou polyvalents. Les sels peuvent aussi servir à la purification ou A l'identification des bases libres.

  
L'invention concerne également les formes d'exécution du procédé dana lesquelles on part d'un composé obtenu comme produit intermédiaire à un stade quelconquo du procédé et effectue les phases encore

  
 <EMI ID=37.1> 

  
l'un quelconque de ses stades, ou bien dans lesquelles une substance de départ est formée dans les conditions de la réaction ou est utilisée sous la forme d'un hydrate ou d'un sel. De préférence, on utilise des substances de départ telles et procède de manière telle qu'on obtienne les substances finales qu'on a fait ressortir particulièrement au début.

  
 <EMI ID=38.1> 

  
cieux peuvent être utilisés comme médicaments sous la forme de préparations pharmaceutiques renfermant ces composée conjointement avec des matières de support pharmaceutiques, organiques ou inorganiques, solides ou liquides, qui sont appropriées pour une administration  par voie entérale, par exemple par voie orale, ou pour une administration par voie parentérale. Pour la formation de ces matières de support, on envisage des substances ne réagissant pas sur les nouveaux composés, comme par exemple l'eau, la gélatine, le lactose, l'amidon, le stéarate de magnésium, le talc, deu huiles vé-gétales, des alcolla benzyliquea, des gommes, des poly-

  
 <EMI ID=39.1> 

  
pients connus. Les préparations pharmaceutiques peuvent se présenter, par exemple, à l'état de comprimés, de dragées, de capsules, ou sous forme liquide à l'état de solutions, de suspensions ou d'émulsions. Le cas échéant, elles sont stérilisées et/ou renferment des substances auxiliaires telles que des agents de conservation, de

  
 <EMI ID=40.1> 

  
des sels servant à faire varier la pression osmotique, ou des tampons. Elles peuvent aussi renfermer encore d'autres substances thérapeutiquement précieuses.

  
On obtient ces préparations par mélange, dis-

  
 <EMI ID=41.1> 

  
tière de support pharaaceutiquement utilisable. Dans ce cas, la quantité du composé actif par rapport au support peut varier dans de larges limites. Les préparations renferment avantageusement au plus des quantités égales de la substance active et du support. En général, la majeure partie des préparations est toutefois constituée par la matière de support. Les nouvelles prépara-

  
 <EMI ID=42.1> 

  
de préférence de 5 à 40 % de la substance active. Des formes préférées pour l'administration par voie orale sont, par exemple, des comprimés, des capsules ou des dragées. Ces derniers peuvent pur exemple, par unité de dosage individuelle, renfermer de l'ordre de 0,01 g à

  
 <EMI ID=43.1> 

  
0,15 g environ de matière active, de préférence sous la forme d'un sel d'addition acide phormaceutiquement uti-lisable, par exemple sous la forme d'un chlorhydrate, d'un sulfate, d'un phosphate, d'un tartrate, d'un ma-

  
 <EMI ID=44.1> 

  
préparations administrables par voit orale peuvent également se présenter soue une forme telle qu'elles posaèdent un effet anorétique prolongé. 0'est ainsi qu'on peut, par exemple, préparer des comprimés renfermant la substance active incorporée dans un noyau en cire possédant une absorption prolongée dans le tronçon intestinal intérieur et renfermant, autour du noyau, un mélange de granulations renfermant la substance active conjointe-

  
 <EMI ID=45.1> 

  
te dans l'estomac. Les capsules pour l'obtention d'un effet prolongé peuvent renfermer des pilules microsco-

  
 <EMI ID=46.1> 

  
ce active avec des enrobages présentant une vitesse de décomposition différente.

  
D'autres formes d'application sont, par exemple, des' élixirs ou des solutions administrables par voie parentérale. Ces dernières sont également préparées d'une manière usuelle.

  
L'invention concerne également, à titre de produits industriels nouveaux, les composés obtenus par la mise en oeuvre du procédé défini ci-dessus :

  
L'invention est décrite plus en détail dans les exemples non-limitatifs qui suivent, dans lesquels les températures sont indiquées en degrés centigrades. 

  
EXEMPLE 1

  
 <EMI ID=47.1> 

  
froidissant et en agitant, 1,76 g de cyanure de sodium et traite le mélange formé, tout en agitant, par une

  
 <EMI ID=48.1> 

  
sulfurique. A cette solution acide, on ajoute assez rapidement 7 g d'un mélange de l-(2-chloro-5-méthyl-  phényl)-2-méthyl-propanol-(2) et de 1-(5-ohloro-2méthyl-phényl)-2-méthyl-propanol-(2). La température monte alors spontanément. On chauffe ensuite le mélange

  
 <EMI ID=49.1> 

  
ensuite pondant deux heures à cette température. On le verse ensuite dans de l'eau glacée, neutralise par addition de carbonate de sodium et extrait à l'éther. On lave la phase organique avec de l'eau, sèche et évapore. Le résidu, qui renferme un mélange des deux composés N-formylés, est chauffé pendant 90 minutes au bain de

  
 <EMI ID=50.1> 

  
d'acide chlorhydrique. Par refroidissement, il cristallise un mélange du chlorhydrate de 1-(2-chloro-5-méthyl-

  
 <EMI ID=51.1> 

  

 <EMI ID=52.1> 


  
 <EMI ID=53.1>  
 <EMI ID=54.1> 
 <EMI ID=55.1>  

  
 <EMI ID=56.1> 

  
 <EMI ID=57.1> 

  
 <EMI ID=58.1> 

  
 <EMI ID=59.1> 

  
 <EMI ID=60.1> 

  
On sépare la phase organique par décantation, la sèche sur du sulfate de magnésium et l'évaporé. On distille

  
 <EMI ID=61.1>   <EMI ID=62.1> 

  

 <EMI ID=63.1> 


  
 <EMI ID=64.1>   <EMI ID=65.1> 

  
mère de formule 

  

 <EMI ID=66.1> 


  
 <EMI ID=67.1> 

  
chlorhydrique à une solution éthérée de cette basa, on obtient le chlorhydrate correspondant fondant à 260-261*.

  
 <EMI ID=68.1> 

  
 <EMI ID=69.1>  d'acide sulfurique, puis ensuite, pas trop rapidement,

  
 <EMI ID=70.1> 

  
La température monte alors spontanément. Lorsque l'addition est terminée, on chauffe le mélange pendant 30 mi-

  
 <EMI ID=71.1> 

  
res et verse ensuite dans de l'eau glacée. On neutralise ensuite le mélange aqueux par addition de carbonate de sodium et l'extrait à l'éther. On lave l'extrait éthéré avec de l'eau, le sèche et l'évapore. Le résidu, qui

  
 <EMI ID=72.1> 

  
 <EMI ID=73.1> 

  
hexanormale d'acide ohlorhydrique. Le chlorhydrate désiré de la l-(2-chloro-5-méthyl-phényl)-2-méthyl-propyl-

  
(2)-amine est obtenu en évaporant Je solvant sous pres*ion réduite et en séchant le résidu. Il fond à 297-299*.

  
La matière de départ est obtenue comme suit :

  
A une solution de 565 g de 2-chloro-5-méthyl-

  
 <EMI ID=74.1> 

  
on ajoute 4.000 g de glace, puis, au cours de 15 minutes,

  
 <EMI ID=75.1> 

  
d'eau,, conjointement avec de la glace pilée pour maintenir la température entre zéro et 5[deg.]. On neutralise avec

  
 <EMI ID=76.1> 

  
l'aide de carbonate de sodium. Suivant les indications fournies dans la publication intitulée "Organic Synthe-

  
 <EMI ID=77.1> 
1.250 g de sulfate de cuivre, une solution de cyanure <EMI ID=78.1>   <EMI ID=79.1> 

  
la solution de sel de diazonium qui est décrite ci-dessus. Après avoir continué à agiter pendant 30 minutes, on laisse la température monter à la température ambiante. On laisse alors reposer pendant plusieurs heures, chauf-

  
 <EMI ID=80.1> 

  
nique, la sèche et l'évapore, puis distille le résidu, ce qui fait qu'on obtient le 2-chloro-5-méthyl-benzonitrile.

  
 <EMI ID=81.1> 

  
en agitant, 100 g du nitrilo indiqué ci-dessus. On chauf-

  
 <EMI ID=82.1> 

  
à reflux, porte ensuite à 190[deg.] et agite pendant 2 heures à cette température. On verse le mélange dans de l'eau glacée et sépare par filtration l'acide 2-chloro-5méthyl-benzoïque brut, puis le recristallise dans de l'éthanol. On place 85 g de ce produit dans la cartouche d'un extracteur Soxhlet. Dans le ballon de l'extracteur, se trouvent 20 grammes d'hydrure de lithium et d'alumi-

  
 <EMI ID=83.1> 

  
jusqu'à ce que la cartouche soit complètement extraite. On ajoute alors à froid de l'eau avec précaution, sépare la solution éthérée, la sèche et l'évapore, puis purifie par distillation l'alcool 2-chloro-5-méthyl-benzylique' obtenu. 

  
Tout en refroidissant, on ajoute lentement

  
 <EMI ID=84.1> 

  
 <EMI ID=85.1> 

  
chauffe pendant 30 minutes au bain de vapeur et verse ensuite dans de l'eau. On sépare la phase toluénique, la sèche et l'évaporé, puis distille le résidu. On ob- 

  
 <EMI ID=86.1> 

  
 <EMI ID=87.1> 

  
 <EMI ID=88.1> 

  
l'addition, la température s'élève. On agite le mélange pendant 30 minutes sans poursuivre le chauffage, refroidit ensuite et dilue avec 75 car d'eau. On extrait à l'éther, lave l'extrait éthéré avec une solution aqueuse hexanormale d'acide chlorhydrique, sèche sur du sulfate de magnésium et évapore. Le résidu fournit par distilla-

  
 <EMI ID=89.1> 

  
refroidissant à-reflux, on fait bouillir pendant 6 heu-

  
 <EMI ID=90.1> 

  
nol à 95 % et de 10,4 car d'acide sulfurique, dilue en-

  
 <EMI ID=91.1> 

  
la solution organique avec de l'eau, puis avec une so-

  
 <EMI ID=92.1> 

  
veau avec de l'eau, sèche ensuite sur du sulfate de magnésium et évapore. Le résidu fournit par distillation

  
 <EMI ID=93.1> 

  
agitant, on ajoute goutte-à-goutte 13,2 g de cet ester

  
 <EMI ID=94.1> 

  
duit de Grignard préparé à partir de 4,5 g de magnésium,

  
 <EMI ID=95.1> 

  
fait bouillir le mélange réactionnel à reflux pendant

  
6 heures, le laisse ensuite reposer pendant une nuit à la température ambiante et le décompose ensuite en ajoutant une solution saturée de chlorure d'ammonium. On sépare la solution organique par décantation, la sèche sur du sulfate de magnésium et l'évapore. Le 1-(2-chloro-5méthyl-phényl)-2-méthyl-propanol-(2) désiré est purifié par distillation.

  
A une solution de 2,82 g de cyanure de sodium

  
 <EMI ID=96.1> 

  
 <EMI ID=97.1> 

  
effectue la réaction suivant l'exemple 3 et chauffe pendant 90 minutes au bain de vapeur le dérivé N-tormylé  obtenu avec 32 car d'une solution aqueuse hexanormale 

  
 <EMI ID=98.1> 

  
2-méthyl-phényl)-2-méthyl-propyl-(2)-amine obtenu après

  
 <EMI ID=99.1> 

  
La matière de départ est obtenue d'une manière . analogue à celle de l'exemple 3, en partant de la 5-chloro-2-méthyl-aniline.

  
EXEMPLE 5 

  
 <EMI ID=100.1> 

  
fermant 0,05 g de chlorhydrate de l-(2-chloro-5-méthyl-

  
 <EMI ID=101.1> 

  
Ingrédients (pour 10.000 comprimés) : 

  

 <EMI ID=102.1> 
 

  
 <EMI ID=103.1> 

  
active, la gomme adragante et 1.000 g de lactose. On ajoute ensuite le reste du lactose et l'amidon de mais, puis granule en ajoutant l'alcool. On broie la granule. tion et la passe en même temps à travers un tamis (N* 4 de la norme américaine) et sèche à l'air, puis broie à nouveau et passe en même temps à travers un tamis (N* 2 de la norme américaine). On mélange la granulation broyée avec le talc et le stéarate de magnésium, puis,

  
 <EMI ID=104.1> 

  
primés d'un poids de 0,2 g.

  
 <EMI ID=105.1> 

  
On peut préparer comme suit des comprimés d'une durée d'action prolongée qui sont constitués par un noyau renfermant 0,067 g do chlorhydrate de 1-(5-chloro-

  
 <EMI ID=106.1> 

  

 <EMI ID=107.1> 


  
On fait fondre la cire de Carnauba et l'alcool etéarylique et y ajoute la substance active finement

  
 <EMI ID=108.1> 

  
persion unitaire. On fait couler la masse fondue sur un tambour de refroidissement, rassemble les flocons qui se sont formés et passe à travers un tamis (Ne 12 de la norme américaine). On ajoute alors le stéarate de magnésium et fabrique par pressage, sur une machine

  
 <EMI ID=109.1> 

  

 <EMI ID=110.1> 


  
On mélange le chlorhydrate de 1-(5-chloro-2- 

  
 <EMI ID=111.1> 

  
dans l'alcool, pour former une granulation que l'on

  
 <EMI ID=112.1> 

  
ricaine), sèche et tamise à nouveau de la même manière.  Avec la machine de Maneaty-Dry-Cota, on fabrique par

  
 <EMI ID=113.1> 

  
des noyaux décrits ci-dessus. Le poids global des com-

  
 <EMI ID=114.1> 



  CIBA LIMITED COMPANY

  
The subject of the first three patent applications filed in the United States of America on June 18, 1962, December 26, 1962

  
 <EMI ID = 1.1>

  

 <EMI ID = 2.1>


  
wherein "hal" represents a halogen of ur. weight

  
 <EMI ID = 3.1>

  
 <EMI ID = 4.1>

  
 <EMI ID = 5.1>

  
salts of these compounds and mixtures thereof.

  
 <EMI ID = 6.1>

  
 <EMI ID = 7.1> <EMI ID = 8.1> sedating or tranquilizing agents, however, largely depend on the patient and cannot be. Be exactly determined to take first.

  
In behavioral studies carried out on monkeys which were subjected to simul-

  
 <EMI ID = 9.1>

  
(2) -amine of formula
 <EMI ID = 10.1>
 <EMI ID = 11.1>

  

 <EMI ID = 12.1>


  
 <EMI ID = 13.1>

  
 <EMI ID = 14.1>

  
 <EMI ID = 15.1>

  
 <EMI ID = 16.1>

  
y however that of an organic carboxylic acid, especially of an aliphatic carboxylic acid, in particular

  
 <EMI ID = 17.1>

  
lower xylic acid such as acetic acid or

  
 <EMI ID = 18.1> <EMI ID = 19.1>

  
then reduces the aliphatic double bond by catalytic hydrogenation. We then introduce into the atom of

  
 <EMI ID = 20.1>

  
 <EMI ID = 21.1>

  
ketone with a methyl halide, a methyl group or, if necessary, mild methyl groups.

  
 <EMI ID = 22.1> <EMI ID = 23.1>

  
acids, for example a mixture of acetic acid and sulfuric acid. During this reaction, it forms

  
 <EMI ID = 24.1> <EMI ID = 25.1>

  
hydrogen places a functional group Y, and,

  
 <EMI ID = 26.1>

  
hydrogen in the presence of a metal catalyst such as Raney nickel or palladium, or with nascent hydrogen or by means of electrolytic reduction.

  
The possible elimination of a

  
 <EMI ID = 27.1>

  
usual niere. It is appropriate to quote here above all the group

  
 <EMI ID = 28.1>

  
re. A hydroxyl group can be removed, for example,

  
 <EMI ID = 29.1> with catalytically activated hydrogen in

  
 <EMI ID = 30.1>

  
replaced by hydrogen, for example by catalytic hydrogenation, for example with hydrogen in the presence of a metal catalyst, for example of a palladium catalyst, in the presence of a suitable base such as sodium carbonate or potassium. However, it is also possible to first convert the hydroxyl group in the usual way to a halogen atom, for example to a chlorine atom, and then replace

  
 <EMI ID = 31.1>

  
above reaction are known or can, when new, be obtained according to usual methods. This is how we can react, for example

  
 <EMI ID = 32.1> acetyl nitrate, preferably in the presence of an acetic acid, especially in the presence of acetic acid proper. If the starting material just mentioned is reacted with a nitro- halide

  
 <EMI ID = 33.1>

  
so-propano.

  
Depending on the conditions and the starting substances chosen for the reaction, one obtains

  
 <EMI ID = 34.1>

  
posed can be converted into the free compounds in a manner known per se, their acid addition salt, for example, by reaction with a basic agent. Through

  
 <EMI ID = 35.1> <EMI ID = 36.1>

  
methionine, tryptophan, lysine or urRinine. In this case, mono- or polyvalent salts can be formed. The salts can also be used for purification or identification of free bases.

  
The invention also relates to the embodiments of the process in which one starts with a compound obtained as an intermediate product at any stage of the process and carries out the remaining phases.

  
 <EMI ID = 37.1>

  
any of its stages, or in which a starting material is formed under the reaction conditions or is used in the form of a hydrate or a salt. Preferably, such starting substances are used and the procedure is such that the final substances which have been particularly emphasized at the beginning are obtained.

  
 <EMI ID = 38.1>

  
These compounds can be used as medicaments in the form of pharmaceutical preparations comprising these compounds together with pharmaceutical carrier materials, organic or inorganic, solid or liquid, which are suitable for enteral administration, for example orally, or for administration. parenteral administration. For the formation of these carrier materials, substances which do not react with the new compounds, such as, for example, water, gelatin, lactose, starch, magnesium stearate, talc, two vegetable oils, are envisaged. gétales, alcolla benzylique, gums, poly-

  
 <EMI ID = 39.1>

  
known pients. The pharmaceutical preparations can be presented, for example, in the form of tablets, dragees, capsules, or in liquid form in the form of solutions, suspensions or emulsions. Where appropriate, they are sterilized and / or contain auxiliary substances such as preservatives,

  
 <EMI ID = 40.1>

  
salts used to vary the osmotic pressure, or buffers. They may also contain still other therapeutically valuable substances.

  
These preparations are obtained by mixing, dissolving

  
 <EMI ID = 41.1>

  
pharaaceutically usable support material. In this case, the amount of the active compound relative to the support can vary within wide limits. The preparations advantageously contain at most equal amounts of the active substance and of the carrier. In general, however, the major part of the preparations consists of the carrier material. The new preparations

  
 <EMI ID = 42.1>

  
preferably from 5 to 40% of the active substance. Preferred forms for oral administration are, for example, tablets, capsules or dragees. The latter may for example, per individual dosage unit, contain of the order of 0.01 g to

  
 <EMI ID = 43.1>

  
About 0.15 g of active material, preferably in the form of a phormaceutically uti-readable acid addition salt, for example in the form of a hydrochloride, a sulfate, a phosphate, a tartrate, of a ma-

  
 <EMI ID = 44.1>

  
Orally administrable preparations may also be in such a form as to have a prolonged anoretic effect. Thus it is possible, for example, to prepare tablets containing the active substance incorporated in a wax core having a prolonged absorption in the inner intestinal tract and containing, around the core, a mixture of granulations containing the combined active substance -

  
 <EMI ID = 45.1>

  
te in the stomach. The capsules for obtaining a prolonged effect may contain microsco-

  
 <EMI ID = 46.1>

  
this activates with coatings having a different decomposition rate.

  
Other forms of application are, for example, elixirs or parenterally administrable solutions. The latter are also prepared in the usual manner.

  
The invention also relates, as new industrial products, to the compounds obtained by carrying out the process defined above:

  
The invention is described in more detail in the non-limiting examples which follow, in which the temperatures are indicated in degrees centigrade.

  
EXAMPLE 1

  
 <EMI ID = 47.1>

  
cooling and stirring, 1.76 g of sodium cyanide and treats the mixture formed, while stirring, with a

  
 <EMI ID = 48.1>

  
sulfuric. To this acidic solution, 7 g of a mixture of 1- (2-chloro-5-methyl-phenyl) -2-methyl-propanol- (2) and 1- (5-ohloro-2methyl- phenyl) -2-methyl-propanol- (2). The temperature then rises spontaneously. The mixture is then heated

  
 <EMI ID = 49.1>

  
then laying for two hours at this temperature. It is then poured into ice-cold water, neutralized by adding sodium carbonate and extracted with ether. The organic phase is washed with water, dried and evaporated. The residue, which contains a mixture of the two N-formyl compounds, is heated for 90 minutes in a bath of

  
 <EMI ID = 50.1>

  
hydrochloric acid. On cooling, it crystallizes a mixture of 1- (2-chloro-5-methyl- hydrochloride).

  
 <EMI ID = 51.1>

  

 <EMI ID = 52.1>


  
 <EMI ID = 53.1>
 <EMI ID = 54.1>
 <EMI ID = 55.1>

  
 <EMI ID = 56.1>

  
 <EMI ID = 57.1>

  
 <EMI ID = 58.1>

  
 <EMI ID = 59.1>

  
 <EMI ID = 60.1>

  
The organic phase is separated by decantation, dried over magnesium sulfate and evaporated. We distill

  
 <EMI ID = 61.1> <EMI ID = 62.1>

  

 <EMI ID = 63.1>


  
 <EMI ID = 64.1> <EMI ID = 65.1>

  
formula mother

  

 <EMI ID = 66.1>


  
 <EMI ID = 67.1>

  
hydrochloric acid to an ethereal solution of this base, the corresponding hydrochloride is obtained, melting at 260-261 *.

  
 <EMI ID = 68.1>

  
 <EMI ID = 69.1> of sulfuric acid, then then, not too quickly,

  
 <EMI ID = 70.1>

  
The temperature then rises spontaneously. When the addition is complete, the mixture is heated for 30 minutes.

  
 <EMI ID = 71.1>

  
res and then poured into ice water. The aqueous mixture is then neutralized by adding sodium carbonate and extracted with ether. The ethereal extract is washed with water, dried and evaporated. The residue, which

  
 <EMI ID = 72.1>

  
 <EMI ID = 73.1>

  
hexanormal hydrochloric acid. The desired 1- (2-Chloro-5-methyl-phenyl) -2-methyl-propyl- hydrochloride

  
(2) -amine is obtained by evaporating the solvent under reduced pressure and drying the residue. It melts at 297-299 *.

  
The starting material is obtained as follows:

  
Has a solution of 565 g of 2-chloro-5-methyl-

  
 <EMI ID = 74.1>

  
4.000 g of ice are added, then, over the course of 15 minutes,

  
 <EMI ID = 75.1>

  
of water, together with crushed ice to maintain the temperature between zero and 5 [deg.]. We neutralize with

  
 <EMI ID = 76.1>

  
using sodium carbonate. According to the indications given in the publication entitled "Organic Synthe-

  
 <EMI ID = 77.1>
1.250 g of copper sulfate, cyanide solution <EMI ID = 78.1> <EMI ID = 79.1>

  
the diazonium salt solution which is described above. After continuing to stir for 30 minutes, the temperature is allowed to rise to room temperature. It is then left to stand for several hours,

  
 <EMI ID = 80.1>

  
Nicotinates, dries it and evaporates it, then distills the residue, which gives 2-chloro-5-methyl-benzonitrile.

  
 <EMI ID = 81.1>

  
with stirring, 100 g of the nitrilo indicated above. We heat

  
 <EMI ID = 82.1>

  
at reflux, then brought to 190 [deg.] and stirred for 2 hours at this temperature. The mixture is poured into ice water and the crude 2-chloro-5methyl-benzoic acid is separated by filtration, then recrystallized from ethanol. 85 g of this product are placed in the cartridge of a Soxhlet extractor. 20 grams of lithium aluminum hydride are in the extractor flask.

  
 <EMI ID = 83.1>

  
until the cartridge is completely extracted. Water is then carefully added in the cold, the ethereal solution is separated, dried and evaporated, then the 2-chloro-5-methyl-benzyl alcohol obtained is purified by distillation.

  
While cooling, slowly add

  
 <EMI ID = 84.1>

  
 <EMI ID = 85.1>

  
heat for 30 minutes in a steam bath and then pour into water. The toluene phase is separated, dried and evaporated, then the residue is distilled. We ob-

  
 <EMI ID = 86.1>

  
 <EMI ID = 87.1>

  
 <EMI ID = 88.1>

  
addition, the temperature rises. The mixture is stirred for 30 minutes without further heating, then cooled and diluted with 75 µl of water. Extracted with ether, the ethereal extract washed with a hexanormal aqueous solution of hydrochloric acid, dried over magnesium sulfate and evaporated. The residue supplied by distillation

  
 <EMI ID = 89.1>

  
cooling to reflux, boil for 6 hours

  
 <EMI ID = 90.1>

  
95% nol and 10.4 because of sulfuric acid, diluted en-

  
 <EMI ID = 91.1>

  
the organic solution with water, then with a so-

  
 <EMI ID = 92.1>

  
veal with water, then dry over magnesium sulfate and evaporate. The residue provides by distillation

  
 <EMI ID = 93.1>

  
stirring, 13.2 g of this ester are added dropwise

  
 <EMI ID = 94.1>

  
Grignard milk prepared from 4.5 g of magnesium,

  
 <EMI ID = 95.1>

  
boils the reaction mixture under reflux for

  
6 hours, then leave it to stand overnight at room temperature and then decompose it by adding a saturated solution of ammonium chloride. The organic solution is separated by decantation, dried over magnesium sulfate and evaporated. The desired 1- (2-chloro-5methyl-phenyl) -2-methyl-propanol- (2) is purified by distillation.

  
Has a solution of 2.82 g of sodium cyanide

  
 <EMI ID = 96.1>

  
 <EMI ID = 97.1>

  
performs the reaction according to Example 3 and heats the N-tormyl derivative obtained in a steam bath for 90 minutes with 32 because of a hexanormal aqueous solution

  
 <EMI ID = 98.1>

  
2-methyl-phenyl) -2-methyl-propyl- (2) -amine obtained after

  
 <EMI ID = 99.1>

  
The starting material is obtained in one way. analogous to that of Example 3, starting from 5-chloro-2-methyl-aniline.

  
EXAMPLE 5

  
 <EMI ID = 100.1>

  
closing 0.05 g of 1- (2-chloro-5-methyl- hydrochloride

  
 <EMI ID = 101.1>

  
Ingredients (for 10,000 tablets):

  

 <EMI ID = 102.1>
 

  
 <EMI ID = 103.1>

  
active, tragacanth and 1,000 g of lactose. The rest of the lactose and the corn starch are then added, then granulated by adding the alcohol. We crush the granule. tion and passes it at the same time through a sieve (N * 4 of the American standard) and air-dry, then grinds again and at the same time passes through a sieve (N * 2 of the American standard). The ground granulation is mixed with talc and magnesium stearate, then

  
 <EMI ID = 104.1>

  
award-winning weighing 0.2 g.

  
 <EMI ID = 105.1>

  
Long-acting tablets which consist of a core containing 0.067 g of 1- (5-chloro-hydrochloride) can be prepared as follows.

  
 <EMI ID = 106.1>

  

 <EMI ID = 107.1>


  
The carnauba wax and etearyl alcohol are melted and the active substance is finely added.

  
 <EMI ID = 108.1>

  
unitary persion. The melt is poured onto a cooling drum, the flakes which have formed are collected and passed through a sieve (Ne 12 of the American standard). The magnesium stearate is then added and produced by pressing, on a machine

  
 <EMI ID = 109.1>

  

 <EMI ID = 110.1>


  
The hydrochloride of 1- (5-chloro-2-

  
 <EMI ID = 111.1>

  
in alcohol, to form a granulation which is

  
 <EMI ID = 112.1>

  
rican), dry and sieve again in the same way. With the Maneaty-Dry-Cota machine, we manufacture by

  
 <EMI ID = 113.1>

  
of the cores described above. The overall weight of com-

  
 <EMI ID = 114.1>


    

Claims (1)

<EMI ID=115.1> <EMI ID = 115.1> <EMI ID=116.1> <EMI ID = 116.1> et de leur* "la d'addition acide., dane lesquels "hal". représente un halogène d'un poids atomique compris entre and their * "acid addition rate., in which" hal "represents a halogen of an atomic weight between <EMI ID=117.1> <EMI ID = 117.1> intérieur ou un halogène, ou de mélanges de ceux-ci, caractérisé par le fait que dans des N-acyl-l-(x-halo- interior or a halogen, or mixtures thereof, characterized in that in N-acyl-1- (x-halo- <EMI ID=118.1> <EMI ID = 118.1> <EMI ID=119.1> <EMI ID = 119.1> indiquée ci-dessus, on transforme le groupe N-acylaminogène en un groupe aminogène N-non-substitué et, si on shown above, the N-acylaminogen group is converted into an N-unsubstituted amino group and, if we le désire, qu'on transforme un sel d'addition acide obtenu en le composé libre ou en un autre sel d'addition acide, et/ou, si on le désire, qu'on transforme un composé libre obtenu en un sel d'addition acide, et/ou, si desired, converting an acid addition salt obtained into the free compound or another acid addition salt, and / or, if desired, converting a free compound obtained into a salt of acid addition, and / or, if on le désire, qu'on scinde en les différents composants we want it, that we split into the different components un mélange d'isomères obtenu. a mixture of isomers obtained. Le présent procédé peut encore être caractérisé par les points suivants : The present process can be further characterized by the following points: 1) Dans un l-Y-l-(x-halogéno-y-méthyl-z-R, - 1) In a 1-Y-1- (x-halo-y-methyl-z-R, - <EMI ID=120.1> <EMI ID = 120.1> un groupe NO2 ou un groupe NO, et Y représente de l'hy-drogène ou un groupe hydroxyle libre ou réactivement an NO2 group or an NO group, and Y represents hydrogen or a free or reactive hydroxyl group <EMI ID=121.1> <EMI ID = 121.1> nogène N-non-substitué, et, si c'est nécessaire, remplace un groupe fonctionnel Y par de l'hydrogène et, si on le désire, transforme un sel d'addition acide obtenu en le composé libre ou en un autre sel d'addition acide, et/ou, si on le désire, transforme un composé libre ob- tenu en un sel d'addition acide, et/ou, si on le désire, scinde en les différents composants un mélange d'isomè- res obtenu. N-unsubstituted nogen, and, if necessary, replaces a functional group Y with hydrogen and, if desired, converts an acid addition salt obtained into the free compound or into another salt of 'acid addition, and / or, if desired, convert a free compound obtained into an acid addition salt, and / or, if desired, split into the different components a mixture of isomers obtained. . 2) On part de substances de départ, dans les- 2) We start from starting substances, in the- <EMI ID=122.1> <EMI ID = 122.1> nate. nate. 3) On part de substances de départ, dans lesquelles le groupe N-acyle est le reste acyle d'un acide carboxylique. 3) We start with starting substances, in which the N-acyl group is the acyl residue of a carboxylic acid. 4) On part de substances de départ, dana les- 4) We start from starting substances, in the <EMI ID=123.1> <EMI ID = 123.1> aminogène. aminogenic. 5) On par-, d'un composé obtenu comme produit intermédiaire à un Htade quelconque du procédé et effectue les phases encore manquantes dudit procédé. 5) We use a compound obtained as an intermediate product at any stage of the process and carry out the still missing phases of said process. 6) On forme une substance de départ dans les conditions de la réaction. 6) A starting material is formed under the reaction conditions. <EMI ID=124.1> correspondant, avec un cyanure métallique ou un nitrile organique, suivant la méthode de Ritter, en une N-acylamine qu'on hydrolyse simultanément. <EMI ID = 124.1> corresponding, with a metal cyanide or an organic nitrile, according to the method of Ritter, into an N-acylamine which is hydrolyzed simultaneously. 9) On part de substances de départ dans les- 9) We start with starting substances in the- <EMI ID=125.1> <EMI ID = 125.1> 10) On part de substances de départ dans lesquelles "hal" est du chlore. 10) We start with starting substances in which "hal" is chlorine. 11) On part de composée dans lesquels le reste. phényle porte en position 2 un atome de chlore et en poaition 3 un groupe méthyle. 11) We start from compounds in which the remainder. phenyl carries in position 2 a chlorine atom and in poaition 3 a methyl group. 12) On part de composée dans lesquels le reste phényle porte en position 2 un groupe méthyle et en po,sition 5 un atome de chlore. 12) The starting point is a compound in which the phenyl residue carries in position 2 a methyl group and in position 5 a chlorine atom. 13) On part d'un mélange des composés indiqués sous 11) et 12), dont les composants ne se distinguent que par l'échange des restes en position 2 et 5 du noyau phényle. 13) The starting point is a mixture of the compounds indicated under 11) and 12), the components of which are distinguished only by the exchange of the residues in position 2 and 5 of the phenyl ring. II.- A titre de produits industriels nouveaux! II.- As new industrial products! 14) Lee composés obtenus par la mise en oeuvre 14) The compounds obtained by the implementation <EMI ID=126.1> <EMI ID = 126.1> <EMI ID=127.1> <EMI ID = 127.1> phényl)-propyl-(2)-amines de formule phenyl) -propyl- (2) -amines of the formula <EMI ID=128.1> <EMI ID = 128.1> dans laquelle "hal" représente un halogène d'un poids <EMI ID=129.1> in which "hal" represents a halogen of a weight <EMI ID = 129.1> l'hydrogène, un alcoyle inférieur ou un halogène d'un poida atomique compris entre 19 et 80, ainsi que les mélanges de tels composée. hydrogen, lower alkyl or halogen with an atomic weight of between 19 and 80, as well as mixtures of such compounds. <EMI ID=130.1> <EMI ID = 130.1> indiqués sous 15). indicated under 15). <EMI ID=131.1> <EMI ID = 131.1> propyl-(2)-amines de formule propyl- (2) -amines of the formula <EMI ID=132.1> <EMI ID = 132.1> dans laquelle "hal" représente un atome d'halogène d'un poida atomique compris entre 19 et 80. in which "hal" represents a halogen atom with an atomic weight of between 19 and 80. <EMI ID=133.1> <EMI ID = 133.1> indiqués sous 17). indicated under 17). <EMI ID=134.1> <EMI ID = 134.1> <EMI ID=135.1> <EMI ID = 135.1> 20) Les sels d'addition acides dea composés indiqués sous 19). 20) The acid addition salts of the compounds indicated under 19). <EMI ID=136.1> <EMI ID = 136.1> propyl-(2)-amine. propyl- (2) -amine. 22) Les sels d'addition acides du composé indiqué sous 21). 23) La 2-méthyl-l-(5-chloro-2-méthyl-phényl)- 22) The acid addition salts of the compound indicated under 21). 23) 2-Methyl-1- (5-chloro-2-methyl-phenyl) - <EMI ID=137.1> <EMI ID = 137.1> 24) Les sels d'addition acides du composé indiqué sous 23). 24) The acid addition salts of the compound indicated under 23). 25) Un mélange des composés indiqués sous 21) et 23). 25) A mixture of the compounds indicated under 21) and 23). 26) Les sela d'addition acides des mélangea indiquée sous 25). 26) The acid addition salts of the mixtures indicated under 25). <EMI ID=138.1> <EMI ID = 138.1> exemples. examples. 28) Les sels d'addition acides, pharmaceutiquement utilisables, des composés indiqués sous 15). 28) The acid addition salts, which can be used, of the compounds indicated under 15). 29) Les sels d'addition acides, pharmaceutiquement utilisables, des composés indiqués sous 17). 29) The acid addition salts, which can be used, of the compounds indicated under 17). 30) Les sels d'addition acides pharmaceutiquement utilisables, des composés indiqués sous 19). 30) The pharmaceutically usable acid addition salts of the compounds indicated under 19). 31) Les sels d'addition acides, pharmaceutiquement utilisables, du composé indiqué sous 21). 31) The acid addition salts, which can be used, of the compound indicated under 21). 32) Les sels d'addition acides, pharmaceutique- 32) Acid addition salts, pharmaceutical- <EMI ID=139.1> <EMI ID = 139.1> 33) Les sels d'addition acides, pharmaceutiquement utilisables, des mélanges indiqués sous 25). 33) Acid addition salts, which can be used, of the mixtures indicated under 25). 34) Les préparations pharmaceutiques renfermant, conjointement avec une matière de support pharmaceuti- 34) Pharmaceutical preparations comprising, together with a pharmaceutical carrier material <EMI ID=140.1> <EMI ID = 140.1> propyl-(2)-amines de formule <EMI ID=141.1> dans laquelle "hal" représente un halogène d'un poids propyl- (2) -amines of the formula <EMI ID = 141.1> in which "hal" represents a halogen of a weight <EMI ID=142.1> <EMI ID = 142.1> l'hydrogène, un alcoyle inférieur ou un halogène d'un poids atomique compris entre 19 et 80, ou des mélangea de tels composés, ou des sels d'addition acides, pharmaceutiquement utilisables, de ces composés ou mélanges de composés. hydrogen, lower alkyl or halogen having an atomic weight of between 19 and 80, or mixtures of such compounds, or acidic, pharmaceutically usable addition salts of these compounds or mixtures of compounds. 35) Les préparations pharmaceutiques renfermant, conjointement avec une matière de support pharma- 35) Pharmaceutical preparations containing, together with a pharmaceutical carrier material <EMI ID=143.1> <EMI ID = 143.1> propyl-(2)-amines de formule propyl- (2) -amines of the formula <EMI ID=144.1> <EMI ID = 144.1> dans laquelle "hal" représente un atome d'halogène d'un poids atomique compris entre 19 et 80, ou les sels d'addition acides, pbarmeceutiquement utilisables, des- dites aminea. wherein "hal" represents a halogen atom having an atomic weight of between 19 and 80, or the acid addition salts, pharmaceutically usable, of said aminea. 36) Les préparations pharmaceutiques renfermant, conjointement avec une matière de support pharmaceutique, des 2-méthyl-l-(x-chloro-y-méthyl-phényl)- 36) Pharmaceutical preparations containing, together with a pharmaceutical carrier material, 2-methyl-1- (x-chloro-y-methyl-phenyl) - <EMI ID=145.1> <EMI ID = 145.1> <EMI ID=146.1> <EMI ID = 146.1> ou des sels d'addition acides, pharmaceutiquement utilisables, desdites aminés. Les préparations pharmaceutiques renfer- or pharmaceutically usable acid addition salts of said amines. Pharmaceutical preparations contain <EMI ID=147.1> <EMI ID = 147.1> tiquement utilisable, de celle-ci. tically usable, of it. <EMI ID=148.1> <EMI ID = 148.1> conjointement avec une matière de support pharmaceuti- together with a pharmaceutical carrier material <EMI ID=149.1> <EMI ID = 149.1> <EMI ID=150.1> <EMI ID = 150.1> ment utilisable, de celle-ci. usable, of it. 39) Lee préparations pharmaceutiques renfermant, conjointement avec une matière de support pharma- 39) Pharmaceutical preparations comprising, together with a pharmaceutical carrier material <EMI ID=151.1> <EMI ID = 151.1> acide, pharmaceutiquement utilisable, de ce mélange. pharmaceutically usable acid of this mixture.
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