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Les préparations qui contiennent des substances possédant une radio-activité naturelle ou artificielle trouvent de multiples emplois bien connus.
Leur utilisation à l'état libre est dangereuse à cause des con- taminations incontrôlables qui peuvent en résulter et une réglementation très stricte existe à leur sujet. On les a donc toujours présentés sous une forme qui empêche toute perte accidentelle de matière. Les produits à émanation doivent également être présentés de manière à rendre impossi- ble l'évasion de l'émanation dans l'espace. Les préparations qui répondent à ces exigences sont dénommées dans ce qui suit "à substances radio-actives emprisonnées", par opposition aux préparations dites "libres". Les prépa- rations à substances radio-actives emprisonnées peuvent être manipulées avec moins de danger et les règles de protection à leur sujet sent moins strictes que pour les préparations libres.
Il est connu depuis longtemps d'enfermer les substances radio- actives naturelles dans de petits récipients scellés en verre ou en une autre matière. On en fait évidemment de même pour les préparations à radio - activité artificielle. Ces préparations enfermées dans leur récipient ont le grand inconvénient de constituer des centres de sources rayonnantes qui conviennent mal lorsqu'il s'agit de réaliser des surfaces rayonnantes à champ de rayonnement homogène. La répartition d'un grand nombre de sources rayonnantes d'intensité plus faible dans une surface n'est qu'un palliatif, car elle ne permet pas de créer un champ à rayonnement vraiment homogène et ,d'intensité uniforme. Pratiquement, il est très malaisé d'obtenir une répartition uniforme des sources et cela pour des raisons très diverses.
On peut se contenter d'en citer une seule, la difficulté de les fixer exactement à l'endroit voulu.
Il est compréhensible que divers moyens ont déjà été proposés pour remédier à ces inconvénients. Ainsi, on a préconisé de disperser des substances radio-actives dans des supports convenables tels que métaux, matières artificielles solides ou malléables et de façonner les supports selon des techniques appropriées. On a aussi pensé à répartir de cette manière dans un support des matières inactives et à les activer ensuite dans une pile atomique ou par un cyclotron. On a ainsi obtenu des préparations contenant des isotopes radio-actifs tels que du phosphore-32 ou du cobalt-60 Ces procédés ne s'appliquent cependant qu'à des substances radio-actives bien déterminées et ne peuvent être d'un usage général.
Certains des procédés comprennent des opérations qui doivent être effectuées à haute température, par exemple en vue de répartir la substance radio-active dans un métal liquide, solidifié ensuite et façonné par après au laminoir.
La plupart de ces procédés ne permettent pas de réaliser des préparations à substances radio-actives emprisonnées qui puissent être utilisées sans courir le risque d'en perdre des fractions pouvant se détacher. Tel est notamment le risque couru avec les préparations dans lesquelles un isotope radio-actif est réparti dans des substances malléables, mises en forme par pétrissage. Ces préparations ne peuvent donc pas être considérées comme co ntenant la substance radio-active sous forme emprisonnée.
D'autre part, il a été proposé d'adsorber des émanations de radium, donc des substances radio-actives sous forme de gaz, par de l'hydrate de silice colloïdal, mais dans ce cas on n'obtient pas non plus une préparation répondant à l'expression "à substance emprisonnée".
La présente invention se rapporte à une préparation à substance radio-active emprisonnée dans laquelle celle-ci est répartie de façon homogène et fixe, qui s'obtient de manière très simple et peut facilement recevoir la forme désirée.
La préparation radio-active suivant l'invention comprend en can- binaison une substance à radio-activité naturelle ou artificielle dispersée de façon homogène dans une autre substance capable de la retenir, et une matière solide formant le support façonné dans laquelle la seconde substance
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retenant la première est englobée et répartie uniformément.
Dans cette préparation, la substance radio-active est donc subdivisée en de très petites particules et celles-ci sont réparties de façon homogène dans toute la préparation et fixées à demeure par le support. Il en résulte que la substance radio-active est emprisonnée dans la préparation; elle ne peut s'en détacher et quitter la place qui lui a été imposée dans la répartition.
Le choix des substances radio-actives dépend de l'usage auquel on destine les préparations. Suivant le cas, on désire disposer de sources émettant des rayonnements purs ou combinés,soit des rayons alpha, bêta ou gamma, soit des mélanges de rayons bêta et gamma. Les éléments et isotopes radio-actifs offrent une grande variété de substances de durée de vie différente avec des radiations, de genre, de dureté et d'intensité différentes, notamment depuis qu'il est devenu possible d'utiliser des substances artificiellement radio-actives. Parmi celles-ci, certaines émettent un rayonnement bêta pur, tandis que d'autres émettent simult ané- ment des rayons bêta et des rayons gamma. Les premiers peuvent facilement être absorbés, avantageusement même par la matière formant le support de la préparation.
L'effet d'écran ainsi produit peut être renforcé par un enrobage de la préparation dans une couche de matière formant le support.
Il est donc facile d'obtenir des préparations émettant uniquement des rayons gamma.
Les préparations suivant l'invention qui émettent des rayons alpha peuvent notamment être utilisées industriellement pour la dissipation de l'électricité statique qui se forme par exemple sur des objets qui se frottent, dont l'un est animé par rapport à d'autres d'un mouvement à grande vitesse. Cette dissipation peut être importante dans les industries utilisant des bandes de transport ou des courroies ainsi que dans les industries du textile.
Les préparations à rayons bêta et/ou gamma trouvent de nombreux emplois et sont susceptibles de remplacer avantageusement des installations pour la production de rayons X, à cause de leur simplicité d'emploi et de leur indépendance des dispositifs de production de courant électrique.
Ces préparations sont moins volumineuses et peuvent être appliquées à des endroits difficilement accessibles aux installations de production de rayons X. Pour ne citer que quelques emplois industriels à titre d'exempies, il faut mentionner pour les préparations à rayons bêta la mesure et le contrôle de l'épaisseur de produits fabriqués sous forme de bandes continues dans les industries du papier et des matières synthétiques ou dans le laminage de tôles minces. Les préparations émettant des rayons gamma trouvent de nombreux emplois dans l'essai non destructif des matériaux, de la structure des métaux et des soudures, ainsi que dans l'industrie du pétrole et pour l'indication du degré de remplissage de récipients.
Comme substance capable de retenir la substance radio-active, on choisit avantageusement une matière solide organique ou inorganique à surface active, agissant par adsorption, par échange d'ions, aussi par absorption, ou par une combinaison de ces moyens. Cette substance sera dénommée dans ce qui suit "adsorbant", ou encore "adsorbant chargé" si elle porte sa charge de substance radio-active, quel que soit le processus mis en oeuvre pour la rétention de la¯substance radio-active.
L'adsorbant est utilisé sous forme d'une fine poudre dont la dimension des particules est de l'ordre compris entre 10-1 et 10-3 mm.
Les substances du genre de l'alumine, gel de silice, kieselguhr, charbon actif, zéolithe, permutite et résines artificielles poreuses conviennent particulièrement comme adsorbants dans le sens indiqué.
La matière solide formant support est une matière synthétique thermo-durcissable ou thermo-plastique employée à l'état liquide ou plasti-
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que avant la polymérisation finale, par exemple une résine artificielle
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à base d 'esters ¯pqlyYinyllaues ou poly acryliques ou a base de polystyrène
Ces résines sont avantageusement utlilsées sous forme de produits commerciaux partiellement polymérisés, présentés à l'état d'une émulsion ou d'une solution, dans laquelle l'adsorbant chargé est mis et maintenu en suspension homogène pendant la polymérisation finale. Celle-ci se pro- duit sous l'effet d'un agent de polymérisation et/ou, éventuellement, sous l'effet d'une modification de température.
Pendant le laps de temps où la matière se présente à l'état plastique pétrissable, elle est façonnée pour donner à la préparation la forme sous laquelle elle se présentera après le durcissement complet. Suivant l'utilisation prévue, on donne à la matière de support la forme de feuilles d'épaisseur voulue, ou la forme de sphérules, perles, fils, bâtonnets, etc. Par découpage des feuilles au format désiré et des fils ou bâtonnets en pièces de longueur voulue, on obtient la préparation radio-active en unités ayant une activité déterminée, répartie de façon uniforme dans toute la préparation.
Comme les particules radio-actives sont fixées à demeure dans la préparation, celle-ci peut être manipulée facilement sans le moindre danger de perte de substance radio-active. Elle sera conservée dans des récipients, capsules et autres, qui assurent la protection nécessaire contre le rayonnement émis par la préparation.
Il est facile d'obtenir, suivant l'invention, des préparations radio-actives d'une intensité de rayonnement calculée d'avance et possédant les propriétés rayonnantes désirées. Dans ce but on peut, indépendamment du choix de la substance radio-active, varier la quantité de substance active constituant la charge de l'adsorbant, ou la proportion entre l'adsorbant et la matière formant le support fixe, ou encore l'épaisseur de la préparation façonnée.
Comme la quantité de substance radio-active est choisie environ cent fois plus petite que celle de l'adsorbant et comme d'autre part la quantité de support est choisie au moins dix fois plus grande que celle de l'adsorbant, une répartition statistiquement uniforme de la substance active dans le support est assurée, comme on s'est rendu compte au moyen de mesures du rayonnement à différents endroits de la préparation. Le fait d'exécuter la répartition de la substance active en deux stades contribue à l'obtention de préparations montrant partout la même activité de rayonnement.
L'invention comprend plusieurs modes d'obtention des préparations à substances radio-actives emprisonnées décrites ci-dessus. Suivant un premier mode, on disperse d'abord de façon homogène une substance radioactive dans un adsorbant et on répartit ensuite celui-ci dans une matière liquide ou plastique partiellement polymérisée qui constitue après le façonnage et la transformation dans son état de polymérisation finale, la matière solide formant le support.
Un autre mode d'exécution de l'invention comprend la répartition d'un adsorbant non chargé dans la matière liquide ou plastique qui après façonnage et polymérisation finale forme le support solide, et l'activation subséquente obtenue en chargeant l'adsorbant de substances radio-actives qui l'atteignent par diffusion à travers la matière formant support. Ce procédé est avantageux lorsque la substance radio-active choisie se présente sous forme d'un gaz ou d'une vapeur.
Ainsi, on fait adsorber par la préparation à activer du radon développé par décomposition de radium dans un récipient mis en communication avec la préparation; lorsque l'équilibre qui existe entre ces deux éléments radio-actifs est pratiquement atteint, on met avantageusement le récipient sous pression, dans le but d'accélérer l'adsorption du radon par la préparation.
Une variante de ce mode d'exécution de l'invention consiste à exposer la préparation non chargée de substance radio-active, à un courant
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continu d'un gaz qui contient des vapeurs ou des gaz radio-actifs. Cette variante permet notamment de faire usage de substances radio-actives qui constituent actuellement des sous-produits sans valeur dans la technique de la fission des atomes. Ainsi, on peut exposer la préparation à activer au courant de gaz utilisé pour le refroidissement des piles atomiques et faire adsorber l'argon-41-radio-actif que ce courant contient et qui actuellement est évacué dans l'atmosphère au moyen de très hautes cheminées.
Un troisième mode d'exécution de l'invention est basé sur l'emploi de substances inactives susceptibles d'être transformées à un moment quelconque pendant le procédé d'obtention de la préparation, en substances radio-actives par une réaction nucléaire voulue. Une préparation comprenant une substance inactive dispersée de façon homogène dans un adsorbant et une matière solide formant le support solide dans laquelle l'adsorbant est englobé et réparti de manière uniforme, est exposée à un moyen susceptible de transformer la substance inactive en substance radio-active. Un des moyens pouvant opérer cette transformation est le flux de neutrons d' ure pile atomique.
Un autre moyen consiste dans l'exposition de la préparation à activer aux rayons d'ions émis par un cyclotron. Il est évident que les substances inactives doivent être choisies de manière à se prêter à la réaction nucléaire prévue. On ne peut exiger de ces réactions qu'elles fournissent des produits de haute activité spécifique et de grande pureté radio-active.
Les préparations contenant des substances inactives sont obtenues comme il a été exposé pour les préparations à substances radio-actives.
La réaction nucléaire intervient de préférence avant la polymérisation finale de la matière formant le support, mais selon la durée de la réaction nucléaire elle se place avant ou après le façonnage de la préparation.
EXEMPLE 1.-
1 g de gel de silice à l'état pur et à grand pouvoir d'adsorption, sous forme d'une poudre assez fine, dont le diamètre moyen des grains est compris entre 10-1 et 10-3 mm, est séché avec précaution. On le met dans un vase conique de 250 cm3 placé sur une machine à agiter et on ajoute 60 à 100 cm3 d'une solution éthanolique d'acide monochloracétique renfermant du carbone -14 dans le groupe de chlorméthyle. Le carbone -14 est un élément radio-actif d'une période de demi-désintégration de 4700 ans qui émet ùne radiation bêta pure de 0,09 Mev. On agite le vase conique pendant environ 3 heures, on sépare du liquide et on place l'adsorbant chargé pendant 2 jours dans une étuve à vide.
Environ 80% de la substance radioactive ont été adsorbés, comme on a pu le constater à l'aide d'un compteur d'impulsions.
Le gel de silice chargé de la substance radio-active est ensuite dispersé dans environ 13 g. d'une émulsion polymérisable contenant environ 50% d'eau, à base d'acétate de polyvinyle. Après homogénéisation de la suspension qui est maintenue par agitation, on l'abandonne à la polymérisation qui dure une vingtaine d'heures. Au moment où la préparation a la consistance d'un produit malléable, on la façonne mécaniquement selon l'usage auquel la préparation est destinée, par exemple par laminage si on désire l'obtenir sous forme d'une feuille mince d'une épaisseur déterminée. On peut bien entendu donner à la préparation toute autre forme.
EXEMPLE 2.-
On utilise comme adsorbant un charbon actif pur du commerce ayant des dimensions de pores convenables, contrôlées par un essai de mouillage.
Dans cet essai on mesure le volume d'oxygène développé en une minute par la décomposition du peroxyde d'hydrogène, provoquée par le pouvoir catalytique du charbon actif. Le, charbon actif utilisé dans l'exemple est caractérisé par le dégagement de 70 à 100 cm3 d'oxygène d'une solution de peroxyde d'hydrogène à 39 par 0,1 g de charbon actif .
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On place dans une colonne 1 g de ce charbon actif et on le charge d'ions d'hydrogène au moyen d'acide chlorhydrique 0,2 fois normal.
Après l'avoir lavé à plusieurs reprises avec de l'eau très pure, on le sè- che avec précaution pendant 6 à 8 heures dans un exsiccateur. On le char- ge alors comme décrit dans l'exemple 1 en le traitant par 80 à 100 cm3 d' une solution 0,2 fois normale de chlorure de sodium contenant du sodium- 24. Ce dernier possède une période de demi-désintégration de 14,8 heures et émet une radiation bêta de 1,39 MeV, ainsi que des rayons gamma avec les deux lignes E1 de 1,38 MeV et E2 de 2,75 NeV, L'activité spécifique de la solution est de 0,4 à 0,5 mC/g. Après 2 à 3 heures, on sépare le liquide de l'adsorbant chargé et on le sèche soigneusement dans un exsic- cateur à vide.
L'adsorbant chargé est réparti dans environ 12 g d'une solution acétonique de polyméthacrylate d'éthyle, la suspension est homogénéisée et, après 1 à 2 jours, lorsque la masse atteint le degré de malléabilité nécessaire elle est mise en forme comme décrit ci-dessus.
Exemple 3.-
On laisse agir pendant 4 heures environ 40 cm3 d'une solution de phosphate monosodique contenant l'isotope radio-actif phosphore-32 sur 0,2 g d'un échangeur d'ions commercial à base d'un phénoplaste. Celui-ci se présente sous forme finement pulvérisée avec des grains de l'ordre d'un centième de millimètre. Il a été chargé préalablement dans une colonne d'ions d'hydroxyle.
On sépare du solvant par filtration, on lave la matière solide avec 20 à 30 cm3 d'un mélange d'éther et d'alcool et on la sèche soigneusement. Les mesures permettent de constater que 75 à 80% de la substance rayonnante sont fixés par l'échangeur d'ions. Celui-ci est dispersé dans 3 à 4 g. d'une résine de polystyrène partiellement polymérisée et encore soluble dans le benzène. On ajoute après homogénéisation de la suspension environ 20 mg. de peroxyde de benzoyle ou un autre catalyseur de polymérisation. On façonne la matière quand elle a atteint le degré de malléabilité voulu. La préparation radio-active est prête à l'emploi après le durcissement de la résine.
Le phosphore-32 possède une période de demidésintégration de 14,3 jours et émet des rayons bêta purs d'une intensité de 1,36 MeV.
EXEMPLE 4.-
On disperse 3 g de gel de silice préparé comme il a été exposé dans l'exemple 1 dans environ 13 cm3 d'une émulsion aqueuse à 40% d'acétate de polyvinyle. On homogénéise la suspension qui devient de plus en plus consistante et lorsqu'elle est devenue très visqueuse, on l'expose dans une chambre remplie d'un gaz contenant du radon. Ce dernier est adsorbé par le gel de silice réparti dans la résine en formation. Après l'adsorption, on donne à la préparation encore malléable la forme voulue et on laisse s' opérer le durcissement final. La préparation peut encore être enrobée d'une couche de résine polyvinylique.
L'appareil dans lequel se fait l'adsorption du radon doit correspondre à tout point de vue aux conditions exigées par la réglementation de protection à laquelle le travail avec des substances radio-actives libres est subordonné. Le dessin annexé représente le schéma d'un appareil conçu pour l'obtention de préparations à substance radio-active emprisonnées contenant du radon comme substance active, qui satisfait à toutes les prescriptions de sécurité.
Cet appareil est constitué d'une partie 1 formée de plusieurs chambres concentriques et d'une partie 2 constituant le réservoir pour le radon développé par décomposition naturelle de la préparation de radium placée en 3. Les deux parties sont reliées entre elles par les tubes 4 et 5 à l'endroit de la glissière ó solidaire du tube 4' La glissière est munie
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de la lumière 7 d'une section identique de celle des tubes 4 et 5. Elle sert à obturer la partie 2 contenant le radium, au moment de la séparer de la partie 1 après l'adsorption du radon. Le tube 5 sert de chambre d'adsorption. La préparation à charger se trouve en 3 sur le fond amovible 9 serré contre le tube 5 par des vis à ailettes ou par un autre moyen équivalent non représenté sur le dessin, avec interposition d'un bourrage 10.
Ce moyen de fermeture permet de créer et d'entretenir dans le tube 5 une pression pouvant atteindre plusieurs atmosphères. Le tube 5 est entouré d'une chambre 11 avec fond amovible 12 fixé comme celui du tube 5 et muni également d'un bourrage 10. Cette chambre est mise sous une pression supérieure à celle qui règne dans le tube 5, au moyen d'air comprimé introduit par la conduite 13 en ouvrant le robinet 14, le robinet 15 étant fermé.
A la fin de l'expérience, après que la pression normale a été rétablie dans le tube 5, on ferme le robinet 14 et ouvre le robinet 15, ce qui permet à l'air comprimé dans la chambre 11 de s'échapper par la conduite 16.
L'air qui s'échappe est encore épuré par un moyen approprié des parties rayonnantes qui auraient pu passer du tube 5 dans la chambre 11. Pour la même raison, avant d'ouvrir celle-ci, on y fait passagèrement le vide en branchant la conduite 16 sur une pompe à vide.
La chambre 17 avec le fond amovible 18 entoure la chambre 11.
Elle est mise sous une pression supérieure à celle qui règne dans cette dernière. De cette façon, on empêche l'émanation du radium de s'échapper vers l'extérieur. La chambre 17 est reliée à un réservoir d'air comprimé par la conduite 19. L'appareil est muni des instruments nécessaires permettant de surveiller et de régler les pressions régnant dans la partie 2 et le tube 5 et dans les chambres 11 et 17.
La partie 2 de l'appareil qui forme réservoir de radon est munie d'un piston 20 actionné par la tige 21. Pendant que le radon se forme par décomposition radio-active de la préparation de radium.3,, le piston reste retiré dans sa position extrême et la glissière 6 obture la partie 2 de l'appareil. Lorsque l'équilibre entre le radium et son émanation est pratiquement atteint, on connecte la partie 2 à la partie 1 contenant en 8 la préparation à rendre radio-active par adsorption de radon. On établit la communication entre les tubes 4 et 5 par déplacement de la glissière 6. Les chambres 11 et 17 sont mises sous pression, de façon que la pression en 17 dépasse toujours celle en 11 et que cette dernière dépasse toujours la pression en 5, que l'on augmente en déplaçant le piston 20 vers le tube 4.
L' adsorption du radon par la préparation 8 dure six à douze heures et on constate qu'après ce laps de temps 65 à 80% du radon a été adsorbé par la préparation. On retire alors le piston 20 dans sa position extrême et on obture la partie 2 par déplacement de la glissière 6. On démonte les fonds 9, 12 et 18 après avoir effectué les manoeuvres décrites ci-dessus, ce qui permet de retirer la préparation. Celle-ci ensuite façonnée et mise en pièces de la grandeur désirée en observant toutes les précautions de rigueur pour le travail avec des matières radio-actives. Après durcissement on obtient des préparations actives émanant des rayons alpha, bêta et gamma provenant de la décomposition du radon ainsi que des produits radio-actifs qui en résultent.
L'appareil décrit peut être modifié en lui faisant comporter plusieurs parties 2 accolées l'une à côté de l'autre, chacune munie d'un piston 20 et chargées d'une préparation de radium. Elles peuvent successivement être mises en communication avec le tube 4. Cette modification permet une production continue de préparations à substances radio-actives emprisonnées, car après l'épuisement d'un réservoir de radon on le remplace par un réservoir chargé sans devoir démonter l'appareil.
EXEMPLE 5-
On charge 1 g de sel de silice comme décrit dans l'exemple 1 avec de l'isotope inactif calcium-44 et on suspend l'adsorbant chargé dans 15 g d'une émulsion d'acétate de vinyle partiellement polymérisé. La prépa-
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ration est placée à 1?état plastique dans le flux de neutrons d'une pile atomique où le calcium-44 est transformé en calcium-45, réaction accompagnée de la capture d'un neutron et de la libération d'un photon. Le calcium-45 est un isotope radio-actif avec une période de demi-désintégration de 152 jours;, émettant des rayons bêta de 0,26 NeV et des rayons gamma de 0,71 NeV.
EXEMPLE 6.-
On charge 1 g de gel de silice comme indiqué dans l'exemple 1 avec l'isotope inactif magnésium-24 et on le suspend dans 15 g d'une émul- sion d'acétate de vinyle partiellement polymérisé. On pousse la polyméri- sation jusqu'à obtenir un produit malléable. On lui donne la forme voulue et on le place à un endroit convenable d'un cyclotron. La durée de l'acti- vation dépend des propriétés du cyclotron. L'isotope inactif magnésium-24 est transformé par capture d'un deuton et émission d'une particule alpha dans l'isotope radio-actif sodium-22. Celui-ci possède une période de demi- désintégration d'environ 3 ans et émet des rayons bêta positifs de 0,53 MeV et des rayons gamma de 1,3 MeV.
La polymérisation finale de la matière formant le support peut s'effectuer pendant le séjour dans le cyclotron.
L'invention n'est pas limitée aux formes d'exécution qui ont été décrites et représentées à titre d'exemple et on ne sortirait pas de son cadre en y apportant des modifications, notamment en ce quiconcerne le choix des substances radio-actives, de la substance capable de les retenir et des matières formant après polymérisation finale le support fixe.
REVENDICATIONS.
1.- Préparation à substance radio-active emprisonnée, caracté- risée en ce qu'elle comporte en combinaison une substance à radio-activité naturelle ou artificielle dispersée de façon homogène dans une substance capable de la retenir et une matière solide formant support façonné, dans laquelle la seconde substance retenant la première est englobée et répartie uniformément.