WO2025257971A1 - 電池制御方法、及び電池システム - Google Patents

電池制御方法、及び電池システム

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WO2025257971A1
WO2025257971A1 PCT/JP2024/021335 JP2024021335W WO2025257971A1 WO 2025257971 A1 WO2025257971 A1 WO 2025257971A1 JP 2024021335 W JP2024021335 W JP 2024021335W WO 2025257971 A1 WO2025257971 A1 WO 2025257971A1
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WO
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battery
solid
thickness
deposit
fastening members
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Application number
PCT/JP2024/021335
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English (en)
French (fr)
Inventor
陽祐 堀
陽介 鈴木
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Nissan Motor Co Ltd
Original Assignee
Nissan Motor Co Ltd
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Publication date
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    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M10/00—Secondary cells; Manufacture thereof
    • H01M10/42—Methods or arrangements for servicing or maintenance of secondary cells or secondary half-cells
    • H01M10/48—Accumulators combined with arrangements for measuring, testing or indicating the condition of cells, e.g. the level or density of the electrolyte
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
    • Y02E60/10—Energy storage using batteries

Definitions

  • the present invention relates to a battery control method and a battery system.
  • Patent Document 1 a battery system that estimates internal stress in all-solid-state batteries, whose internal stress changes with charging and discharging, is known (see, for example, Patent Document 1).
  • an energy storage element battery cell
  • a strain sensor is provided on the side of the case. This battery system then estimates internal stress based on the strain measured by the strain sensor.
  • the present invention aims to provide a battery control method and battery system that can measure in-plane variations in pressure.
  • a battery control method is a battery control method for an all-solid-state battery having a battery main part in which battery cells, in which a cathode body, a solid electrolyte layer, and an anode body are stacked in a first direction, and elastic bodies are alternately stacked in the first direction, a pair of constraining plates that sandwich the battery main part from the first direction, and a plurality of fastening members that fasten the pair of constraining plates together, wherein at least two or more different fastening members among the plurality of fastening members are provided with strain gauges that measure strain of the fastening members, and an in-plane distribution of pressure applied to the battery main part is measured based on a difference in measurement signals output from the at least two or more strain gauges. This makes it possible to measure the in-plane variation in pressure force based on the measurement signals output from the plurality of strain gauges.
  • FIG. 1 is a diagram showing a schematic configuration of a battery system according to an embodiment of the present disclosure.
  • FIG. 1 is a schematic cross-sectional view showing an example of an all-solid-state battery according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a schematic cross-sectional view showing an example of a battery cell according to the present embodiment.
  • FIG. 2 is a schematic plan view of the all-solid-state battery of the present embodiment as viewed from the +Z side.
  • FIG. 10 is a schematic plan view showing an example of another all-solid-state battery in which the positive electrode tab and the negative electrode tab are drawn out in different directions.
  • FIG. 10 is a schematic plan view showing an example of yet another all-solid-state battery in which the positive electrode tab and the negative electrode tab are drawn out in different directions.
  • FIG. 10 is a schematic plan view showing an example of yet another all-solid-state battery in which the positive electrode tab and the negative electrode tab are drawn out in different directions.
  • FIG. 10 is a diagram showing an example of characteristics of an elastic body.
  • FIG. 10 is a diagram showing an example of a change in the thickness of a deposit in a part of a battery cell during charging.
  • FIG. 10 is a diagram showing an example of a change in the thickness of a deposit in a part of a battery cell during discharge.
  • FIG. 10 is a diagram showing an example of SOC reference map data showing the relationship between SOC and reference thickness.
  • FIG. 10 is a graph showing an example of the amount of precipitates relative to the degree of deterioration of a battery cell.
  • 5A and 5B are diagrams showing an example of changes over time in pressure applied to a main part of a battery during charging and discharging.
  • FIG. 3 is a flowchart showing an example of a battery control method according to the present embodiment.
  • 14 is a flowchart showing the deterioration determination process of step S20 in FIG. 13;
  • 14 is a flowchart showing the charge/discharge limiting process in step S30 in FIG. 13;
  • FIG. 1 is a diagram showing a schematic configuration of a battery system according to an embodiment of the present disclosure.
  • a battery system 1 of this embodiment includes an all-solid-state battery 10 and a battery controller 20 that controls the all-solid-state battery 10 .
  • FIG. 2 is a schematic cross-sectional view showing an example of the all-solid-state battery 10.
  • the all-solid-state battery 10 includes a battery main part 13 including a plurality of battery cells 11 and a plurality of elastic bodies 12.
  • the all-solid-state battery 10 also includes a pair of constraint plates 14 that sandwich the battery main part 13, and a plurality of fastening members 15 that fasten the pair of constraint plates 14 together.
  • the direction in which the battery main part 13 is sandwiched between the constraint plates 14 is defined as the Z direction (first direction).
  • the direction perpendicular to the Z direction is defined as the X direction
  • the direction perpendicular to the X and Z directions is defined as the Y direction.
  • FIG. 3 is a schematic cross-sectional view showing an example of the battery cell 11.
  • the battery cell 11 includes a cathode body 111, a solid electrolyte layer 112, an anode body 113, and an insulating portion 114.
  • the cathode body 111, the solid electrolyte layer 112, and the anode body 113 are stacked in the Z direction.
  • the positive electrode body 111 includes a positive electrode current collector 111A and a positive electrode active material layer 111B.
  • the positive electrode current collector 111A is made of a metal foil such as SUS (Steel Use Stainless Steel), aluminum, nickel, iron, stainless steel, titanium, or copper.
  • a positive electrode active material layer 111B is laminated on each of the +Z side surface and the ⁇ Z side surface of the positive electrode current collector 111A.
  • the positive electrode current collector 111A is connected to a positive electrode tab 17A (see FIG. 4). Note that, for ease of understanding, FIG. 3 shows only the positive electrode active material layer 111B laminated on the +Z side surface of the positive electrode current collector 111A.
  • the positive electrode active material layer 111B is composed of, for example, a positive electrode active material, a sulfide solid electrolyte, a conductive additive, a binder, and xylene.
  • the positive electrode active material include lithium-transition metal composite oxides such as LiMn 2 O 4 , LiCoO 2 , LiNiO 2 , and Li(Ni—Mn—Co)O 2 , and those in which a portion of the transition metal is substituted with another element, as well as lithium-transition metal phosphate compounds and lithium-transition metal sulfate compounds. Note that, although an example in which the positive electrode active material layer 111B uses a lithium compound is shown here, batteries using other metals may also be used.
  • the solid electrolyte layer 112 is laminated on the positive electrode active material layer 111B.
  • the solid electrolyte layer 112 contains a solid electrolyte as its main component.
  • the solid electrolyte is composed of, for example, a sulfide solid electrolyte, a binder, and xylene.
  • the negative electrode body 113 includes a negative electrode layer 113A and a negative electrode current collector 113B.
  • the negative electrode layer 113A is stacked on the solid electrolyte layer 112 and, when viewed from the Z direction, is arranged to overlap the positive electrode active material layer 111B via the solid electrolyte layer 112.
  • the negative electrode layer 113A is composed of, for example, carbon black and a conductive metal as negative electrode active materials, a binder, and NMP (N-methylpyrrolidone).
  • the negative electrode current collector 113B is formed of a metal foil such as SUS, aluminum, nickel, iron, stainless steel, titanium, or copper.
  • a negative electrode layer 113A is laminated on each of the +Z side surface and the ⁇ Z side surface of the negative electrode current collector 113B. Note that in FIG. 3, only the negative electrode layer 113A on the ⁇ Z side surface of the negative electrode current collector 113B is shown, and the negative electrode layer 113A on the +Z side is not shown.
  • the negative electrode current collector 113B is connected to the negative electrode tab 17B (see FIG. 4).
  • the insulating portion 114 is disposed between the positive electrode current collector 111A and the negative electrode current collector 113B, and is disposed so as to surround the positive electrode active material layer 111B, the solid electrolyte layer 112, and the negative electrode layer 113A when viewed from the Z direction.
  • the insulating portion 114 can be made of an electrically insulating resin material such as silicone. Note that, although the solid electrolyte layer 112 and the insulating portion 114 are configured separately here, the solid electrolyte layer 112 and the insulating portion 114 may also be configured of the same material.
  • the elastic body 12 is made of an elastically deformable material, such as silicone rubber.
  • the elastic body 12 is placed between multiple battery cells 11 arranged in the Z direction, and absorbs volume changes caused by expansion or contraction during charging and discharging of the battery cells 11.
  • the battery main part 13 is constructed by stacking multiple battery cells 11 and elastic bodies 12 as described above alternately in the Z direction. As mentioned above, the battery main part 13 is clamped in the Z direction by a pair of restraint plates 14, and is pressurized in the Z direction by fastening the pair of restraint plates 14 together with fastening members 15.
  • the restraint plates 14 are metal plates arranged on the ⁇ Z sides of the battery main part 13 .
  • the fastening members 15 are, for example, bolts or side boards that fasten the pair of restraint plates 14. In the present embodiment, as an example, the fastening members 15 are bolts.
  • FIG. 4 is a schematic plan view of the all-solid-state battery 10 as viewed from the +Z side.
  • the +Z side restraint plate 14 is omitted from the illustration in order to show the positional relationship between the fastening member 15 and the battery main part 13 relative to the restraint plate 14.
  • a plurality of fastening members 15 are arranged along the outer periphery of the restraint plate 14.
  • the restraint plate 14 has a rectangular shape when viewed from the Z direction, and the fastening members 15 are arranged at the corners (four corners) of the rectangle. Note that a configuration in which three or more fastening members 15 are arranged at equal intervals between the corners of the rectangle may also be used.
  • strain gauges 16 are disposed at the center position of fastening members 15 in the Z direction, that is, at positions equidistant from constraint plate 14 on the +Z side and constraint plate 14 on the ⁇ Z side.
  • the strain gauge 16 measures the strain of the fastening member 15 and outputs a measurement signal corresponding to the strain to the battery controller 20 .
  • the fastening member 15 on which the strain gauge 16 is disposed is preferably disposed in a direction parallel to the pull-out direction of the positive electrode tab 17A to which the positive electrode current collector 111A is connected and the negative electrode tab 17B to which the negative electrode current collector 113B is connected.
  • the positive electrode tab 17A is pulled out to the +X side
  • the negative electrode tab 17B is pulled out to the -X side.
  • it is preferable to arrange the strain gauges 16 parallel to the X-axis direction and in the example of Fig. 4, the strain gauges 16 are arranged on the fastening member 15A arranged at the upper right corner and the fastening member 15B arranged at the upper left corner.
  • strain gauges 16 may be disposed on fastening member 15C disposed at the lower right corner and fastening member 15D disposed at the lower left corner.
  • fastening members 15 are arranged only at the four corners of restraint plate 14, but other fastening members may be arranged between fastening member 15A and fastening member 15B.
  • strain gauges 16 may be installed on at least two or more of fastening member 15A, fastening member 15B, and other fastening members that are aligned in the X direction.
  • FIG. 5 is a schematic plan view showing an example of another all-solid-state battery 10A in which the positive electrode tab 17A and the negative electrode tab 17B are pulled out in different directions.
  • the all-solid-state battery 10A shown in Fig. 5 both the positive electrode tab 17A and the negative electrode tab 17B are pulled out on the +X side.
  • the pulling direction of the positive electrode tab 17A and the negative electrode tab 17B is the X direction, as in Fig. 4. Therefore, at least the fastening members 15 having strain gauges 16 are arranged along the X direction.
  • the strain gauges 16 are arranged at least in the fastening member 15A arranged in the upper right corner and the fastening member 15B arranged in the upper left corner.
  • the strain gauges 16 may be arranged on the fastening member 15C arranged at the lower right corner and the fastening member 15D arranged at the lower left corner.
  • the positive electrode tab 17A and the negative electrode tab 17B in the all-solid-state battery 10 are generally pulled out in one direction (for example, the X direction) as shown in Figures 4 and 5, but may be pulled out in other directions.
  • Figure 6 is a diagram showing an example of another all-solid-state battery 10B in which the positive electrode tab 17A and the negative electrode tab 17B are pulled out in a different direction.
  • at least strain gauges 16 are disposed on fastening member 15A disposed at the upper right corner and fastening member 15D disposed at the lower left corner.
  • Fig. 7 is a diagram showing an example of the characteristics of the elastic body 12. As shown in Fig. 7, the relationship between the amount of deformation of the elastic body 12 and the surface pressure applied to the elastic body 12 due to the expansion or contraction of the battery cell 11 is determined by the characteristics of the elastic body 12 (for example, Young's modulus).
  • the battery controller 20 corresponds to the control unit of the present disclosure and performs control related to charging and discharging of the all-solid-state battery 10.
  • the battery controller 20 is configured by a computer and includes a storage device configured by a semiconductor memory or the like that stores various information and programs, and an arithmetic circuit configured by a CPU (Central Processing Unit) that reads and executes the program stored in the storage device.
  • the arithmetic circuit reads and executes the program stored in the storage device, thereby functioning as a pressure distribution monitoring unit 21, a precipitation thickness estimation unit 22, a charge/discharge monitoring unit 23, a degradation state determination unit 24, an abnormality detection unit 25, and the like, as shown in FIG. 1 .
  • the pressure distribution monitoring unit 21 calculates the in-plane distribution of the pressure force of the battery main part 13 based on the difference between the measurement signals output from each strain gauge 16. Specifically, the pressure distribution monitoring unit 21 calculates the difference between the maximum and minimum values of the measurement signals of each strain gauge 16 as the in-plane distribution index value of the pressure force. The pressure distribution monitoring unit 21 also determines whether the in-plane distribution index value of the pressure force is equal to or greater than a predetermined first threshold. If the in-plane distribution index value of the pressure force is less than the first threshold, the pressure distribution monitoring unit 21 determines that the in-plane balance of the pressure force is normal. On the other hand, if the in-plane distribution index value of the pressure force is equal to or greater than the first threshold, the pressure distribution monitoring unit 21 determines that there is in-plane variation in the pressure force.
  • the deposit thickness estimation unit 22 estimates the distribution of the deposit thickness of deposits (for example, lithium metal) that deposit on the battery cells 11 .
  • the load applied to each fastening member 15, the length of the fastening member 15, and the strain measured by the strain gauge 16 are measured in advance and stored in a storage device in advance as surface pressure measurement map data. This allows the deposition thickness estimation unit 22 to calculate the load applied to each fastening member 15 with respect to the strain measured by the strain gauge 16.
  • the amount of deformation of the elastic body 12 that absorbs volumetric fluctuations of the battery cell 11 varies depending on the characteristics of the elastic body 12, and by measuring the characteristics of the elastic body 12 in advance, the amount of deformation of the elastic body 12 with respect to the load (surface pressure) can be calculated.
  • the increase in volume of the battery cell 11 is absorbed by the elastic body 12, causing the elastic body 12 to elastically deform. Therefore, the precipitation thickness estimation unit 22 can estimate the precipitation thickness of the deposit from the deformation of the elastic body by regarding the deformation of the elastic body 12 as the increase in volume of the battery cell 11.
  • the in-plane distribution of the applied pressure can be calculated based on the measurement signals of the multiple strain gauges 16, and the precipitation thickness estimation unit 22 can estimate the precipitation thickness distribution of the deposit from this in-plane distribution of the applied pressure.
  • FIG. 8 is a diagram showing an example of the change in thickness of a deposit in a part of a battery cell 11 during charging.
  • the thickness of the deposit 81 may not change uniformly; for example, as shown in Figure 8, the thickness of the deposit may be greater in some areas than in other areas. In particular, there are often differences in the thickness of the deposit in the tab pull-out direction (the X direction in this embodiment).
  • the deposition thickness estimation unit 22 can calculate the maximum amount of change in deposition thickness based on the maximum value of the measurement signals output from each strain gauge 16.
  • FIG. 9 is a diagram showing an example of the change in thickness of a deposit in a part of a battery cell 11 during discharge.
  • the deposited deposit 81 dissolves, reducing the thickness of the battery cell 11, and thus reducing the signal value of the measurement signal output from the strain gauge 16.
  • differences in deposit thickness often occur, particularly in the tab pull-out direction (the X direction in this embodiment).
  • a greater amount of dissolution on one side of the battery cell 11 can result in the battery cell 11 being thinner than the other side (the ⁇ X side in the example of FIG. 9 ).
  • the deposition thickness estimation unit 22 can calculate the maximum amount of change in deposition thickness based on the minimum value of the measurement signals output from each strain gauge 16.
  • the charge/discharge monitor 23 monitors overcharge and overdischarge based on the thickness of the deposit 81 .
  • the charge/discharge monitoring unit 23 compares the precipitation thickness (the thickness of the part where the precipitation increase amount is greatest) estimated based on the maximum value of the measurement signal with the reference thickness, and determines that the battery is overcharged if the calculated precipitation thickness is greater than the reference thickness.
  • the charge/discharge monitoring unit 23 compares the deposition thickness (the thickness of the portion where the amount of deposition reduction is greatest) estimated based on the minimum value of the measurement signal with the reference thickness, and determines that over-discharge has occurred if the calculated deposition thickness is smaller than the reference thickness.
  • the reference thickness is set according to the state of charge (SOC) of the all-solid-state battery 10.
  • SOC state of charge
  • the charge/discharge monitoring unit 23 calculates a reference thickness corresponding to the SOC of the all-solid-state battery 10 from the SOC reference map data, and determines whether the all-solid-state battery 10 is overcharged or overdischarged using the calculated reference thickness. Furthermore, the charge/discharge monitoring unit 23 may limit the charging rate to the all-solid-state battery 10 when it is determined that overcharging has occurred, and may limit the discharging rate from the all-solid-state battery 10 when it is determined that overdischarging has occurred.
  • the degradation state determination unit 24 estimates the degradation state of the battery cell 11 .
  • Fig. 11 is a diagram showing an example of the amount of precipitate relative to the degree of deterioration of the battery cell 11.
  • line A0 indicates the initial value of the precipitate thickness
  • line A1 indicates the precipitate thickness of the precipitate 81 in the deteriorated all-solid-state battery 10.
  • the thickness of the precipitate in the battery cell 11 of the all-solid-state battery 10 increases depending on the SOC.
  • degradation may occur due to, for example, the generation of dead lithium in which a portion of the dendrite generated in the battery cell 11 peels off, or the peeling of the positive electrode active material layer.
  • the thickness of the precipitate 81 decreases compared to an all-solid-state battery 10 immediately after manufacture that has not experienced any degradation.
  • the degradation state determination unit 24 determines the degradation state of the all-solid-state battery 10 based on the difference between the current deposit thickness of the deposit 81 and the initial value of the deposit thickness for the current SOC.
  • the initial value of the deposit thickness for the SOC can be determined by storing initial value map data indicating the initial value of the deposit thickness for the SOC in a storage device in advance. Note that, as this initial value map data, SOC reference map data recording the reference thickness shown in FIG. 10 may be used.
  • FIG. 12 is a diagram showing an example of the change over time in the pressure applied to the battery main part 13 during charging and discharging. 12, the horizontal axis represents time and the vertical axis represents the applied pressure. Since the applied pressure is proportional to the signal value of the measurement signal output from the strain gauge 16, Fig. 12 can be said to be a diagram showing the change over time in the measurement signal of the strain gauge 16. When the all-solid-state battery 10 is charged or discharged, the applied pressure usually changes at a predetermined rate of change over time (dF/dT).
  • the applied pressure may suddenly change due to, for example, melting of a precipitate (e.g., lithium metal) caused by abnormal heat generation in the all-solid-state battery 10.
  • the measurement signal measured by the strain gauge 16 also changes suddenly.
  • the abnormality detection unit 25 monitors the time rate of change of the measurement signal, and determines that an abnormality has occurred during charging or discharging when the absolute value of the time rate of change exceeds a predetermined second threshold value.
  • FIG. 13 is a flowchart showing an example of a battery control method according to this embodiment.
  • the pressure distribution monitoring unit 21 calculates the difference between the maximum and minimum values of the measurement signals output from each strain gauge 16 as a pressure distribution index value (step S1). Next, the pressure distribution monitoring unit 21 determines whether the pressure distribution index value is less than a predetermined first threshold value (step S2).
  • step S2 If the determination in step S2 is YES, it means that there is no abnormality in the in-plane distribution of the pressure force, and in this case, the current charge rate or discharge rate is maintained to continue charging and discharging the all-solid-state battery 10 (step S3). Furthermore, if the determination in step S2 is YES, the thickness of the deposit 81 is approximately uniform, so the degradation state determination unit 24 determines the degradation of the all-solid-state battery 10 in this state (step S20).
  • FIG. 14 is a flowchart showing an example of the deterioration determination process in step S20.
  • the deposit thickness estimation unit 22 calculates the current deposit thickness of the deposit 81 based on the in-plane distribution of the pressure (step S21).
  • the current deposit thickness is, for example, the average value of the deposit thickness based on the maximum value of the measurement signal and the deposit thickness based on the minimum value of the measurement signal.
  • the determination in step S2 is YES, since the difference between the maximum and minimum values of the measurement signal is small, either the maximum or minimum value of the measurement signal may be used as a representative value, and the deposit thickness of the deposit 81 may be calculated based on the representative value.
  • the degradation state determination unit 24 detects the SOC of the all-solid-state battery 10 (step S22), and reads out an initial value corresponding to the SOC from the initial value map data stored in the storage device (step S23). Then, the deterioration state determination unit 24 determines whether the difference between the initial value of the deposit 81 and the current deposit thickness calculated in step S21 is equal to or greater than a fifth threshold value (step S24). If the determination in step S24 is YES, the degradation state determination unit 24 determines that the all-solid-state battery 10 has deteriorated, and notifies the user of notification information informing them of the deterioration of the all-solid-state battery 10, for example, by a notification means not shown (step S25). If the determination in step S24 is NO, it is determined that there is no degradation of the all-solid-state battery 10 or that the degradation is small.
  • step S30 the battery controller 20 performs a charge/discharge limiting process on the all-solid-state battery 10 (step S30).
  • FIG. 15 is a flowchart showing an example of the charge/discharge limiting process in step S30.
  • the charge/discharge monitor 23 detects the SOC of the all-solid-state battery 10 (step S31), and reads the reference thickness corresponding to the SOC from the SOC reference map data stored in the storage device (step S32).
  • the deposit thickness estimation unit 22 estimates the distribution of the deposit thickness of the deposit 81 based on the in-plane distribution of the pressure force. To do this, the deposit thickness estimation unit 22 first determines whether the all-solid-state battery 10 is being charged (step S33). If the all-solid-state battery 10 is being charged, the determination in step S33 is YES, and if the all-solid-state battery 10 is being discharged, the determination in step S33 is NO. If the determination in step S33 is YES, the deposit thickness estimation unit 22 calculates the deposit thickness of the deposit 81 based on the maximum value of the multiple measurement signals (step S34).
  • the charge/discharge monitor 23 determines whether the deposition thickness calculated in step S34 exceeds the reference thickness read out in step S32 (step S35). If the determination in step S35 is YES, the charge/discharge monitoring unit 23 determines that the all-solid-state battery 10 is in an overcharged state. In this case, the charge/discharge monitoring unit 23 performs an overcharge response process in the case of overcharge (step S36). As the overcharge response process, for example, the charge/discharge monitoring unit 23 uses a notification means (not shown) to notify the user that the all-solid-state battery 10 is overcharged.
  • the charge/discharge monitoring unit 23 may limit the charging rate so that the charging rate is a normal charging rate.
  • the overcharge response process is not limited to the timing determined as YES in step S35. For example, when the difference between the thickness of the deposit 81 and the reference thickness is equal to or greater than a predetermined third threshold, a notification of an overcharged state may be issued or the charging speed may be limited.
  • step S33 determines whether the deposit thickness estimated in step S38 is less than the reference thickness read out in step S32 (step S38). If the determination in step S38 is YES, the charge/discharge monitoring unit 23 determines that the all-solid-state battery 10 is in an over-discharge state. In this case, the charge/discharge monitoring unit 23 performs an over-discharge response process in the case of over-discharge (step S39).
  • the charge/discharge monitoring unit 23 notifies the user of the over-discharge using a notification means (not shown). Furthermore, when the all-solid-state battery 10 is rapidly discharging, the charge/discharge monitoring unit 23 may limit the discharge rate so that the discharge rate is a normal rate.
  • the over-discharge response process is not limited to the timing determined as YES in step S38. For example, when the difference between the deposition thickness of the deposit 81 and the reference thickness is equal to or greater than a predetermined fourth threshold, a notification of an over-discharge state may be issued or the discharge rate may be limited.
  • step S35 if the determination in step S35 is NO, or if the determination in step S38 is NO, although there is variation in the in-plane distribution of the deposition thickness of the deposit 81 (in-plane distribution of the pressure force), it is deemed to be within an acceptable range, and charging and discharging of the all-solid-state battery 10 is continued.
  • the battery controller 20 performs control based on the in-plane distribution of the pressure force of the all-solid-state battery 10 through the above processing, and further detects whether or not an abnormality has occurred based on the measurement signal that is continuously output.
  • the abnormality detection unit 25 calculates the time rate of change of each measurement signal that is continuously output, or the time rate of change of the pressure force based on each measurement signal (step S4), and determines whether the time rate of change is less than a second threshold value (step S5). If the determination in step S5 is YES, it is determined that there is no abnormality during charging or discharging. On the other hand, if the determination in step S5 is NO, the abnormality detection unit 25 determines that an abnormality has occurred during charging and discharging, and temporarily suspends the charging and discharging process (step S6).
  • the battery system 1 of this embodiment includes an all-solid-state battery 10 and a battery controller 20 serving as a control unit.
  • the all-solid-state battery 10 includes a battery main portion 13 in which battery cells 11, each including a cathode body 111, a solid electrolyte layer 112, and an anode body 113 stacked in the Z direction, and elastic bodies 12 are alternately stacked in the Z direction.
  • the all-solid-state battery 10 also includes a pair of constraint plates 14 that sandwich the battery main portion 13 from the Z direction, and a plurality of fastening members 15 that fasten the pair of constraint plates 14 together.
  • At least two or more different fastening members 15 among the plurality of fastening members 15 are provided with strain gauges 16 that measure strain of the fastening members 15.
  • the battery controller 20 measures the in-plane distribution of the pressure applied to the battery main portion 13 based on the difference between measurement signals output from at least two or more of the strain gauges.
  • the pressure applied at the position of each fastening member 15 can be measured based on the measurement signals of the strain gauges 16 arranged on at least two or more fastening members 15, making it possible to measure the pressure distribution (in-plane variation in pressure) in the battery main part 13 (battery cell 11).
  • the pressure may be concentrated in one part of the battery main part 13 and weaker in other parts. In this case, there is a risk of damage to the solid electrolyte layer 112 in the part where the pressure is concentrated.
  • the in-plane distribution of pressure applied is measured based on the difference in measurement signals, making it possible to properly measure the above-mentioned condition where pressure is concentrated in one part. Therefore, damage to the solid electrolyte layer 112 due to concentrated pressure can be detected early, making it possible to prevent damage to the solid electrolyte layer 112.
  • the battery controller 20 limits the charging and discharging of the all-solid-state battery 10 when the difference between the maximum and minimum values of the measurement signal (pressure distribution index value) is equal to or greater than a first threshold value. This makes it possible to prevent excessive concentration of pressure and to prevent damage to the solid electrolyte layer 112 .
  • the deposit thickness estimation unit 22 of the battery controller 20 estimates the distribution of the deposit thickness of the deposit 81 in the battery cell 11 based on the in-plane distribution of the pressure force. This makes it possible to estimate the thickness of the deposit 81 (e.g., lithium metal) that affects the charge and discharge of the all-solid-state battery 10 from the characteristics of the elastic body 12, and to grasp the in-plane distribution of the deposit thickness of the deposit 81 in addition to the in-plane distribution of the pressure force.
  • the deposit thickness estimation unit 22 of the battery controller 20 estimates the distribution of the deposit thickness of the deposit 81 in the battery cell 11 based on the in-plane distribution of the pressure force.
  • the thickness of the deposit 81 is estimated based on the maximum value of the measurement signal, and overcharging is monitored based on the estimated thickness of the deposit.
  • the increase in thickness of deposit 81 is greatest at the position corresponding to strain gauge 16 that has the maximum signal value among the measurement signals output from the multiple strain gauges 16. Therefore, by estimating the thickness of deposit 81 based on the measurement signal with the maximum signal value and comparing the estimated thickness with a reference thickness, it is possible to properly determine whether overcharging has occurred.
  • the thickness of the deposit 81 is estimated based on the minimum value of the measurement signal, and overdischarge is monitored based on the estimated thickness of the deposit.
  • the amount of reduction in the thickness of the deposit 81 is greatest at the position corresponding to the strain gauge 16 that has the smallest signal value among the measurement signals output from the multiple strain gauges 16. Therefore, by estimating the thickness of the deposit 81 based on the measurement signal with the smallest signal value and comparing the estimated thickness with a reference thickness, the occurrence of overdischarge can be properly determined.
  • the amount of variation from the initial value of the thickness of the deposit 81 of the all-solid-state battery 10 is measured for the thickness of the deposit 81 relative to the state of charge of the all-solid-state battery 10 when the difference between the maximum value and the minimum value of the measurement signal is less than the first threshold value, and the deterioration state of the battery cell 11 is estimated based on the amount of variation.
  • the difference between the maximum and minimum values of the measurement signal is less than the first threshold value, it means that there is little variation in the in-plane distribution of the pressure, that is, that the thickness of the deposit 81 is relatively uniform.
  • the thickness of the deposit 81 decreases, so by comparing the current thickness of the deposit 81 with the initial value in a state in which the thickness of the deposit is relatively uniform as described above, it is possible to determine the deterioration state of the all-solid-state battery 10.
  • an abnormality in the charging and discharging of the all-solid-state battery 10 is determined. If an abnormality such as abnormal heat generation occurs in the battery cell 11, the precipitates may dissolve, causing a sudden change in the strain measured by the strain gauge 16. In this embodiment, the measurement signal is continuously measured and a sudden change in the change in the measurement signal over time is detected, thereby making it possible to detect such an abnormality and quickly detect an abnormality in the battery cell 11.
  • the plurality of strain gauges 16 are arranged in positions parallel to the tab pull-out direction of the positive electrode tab 17A and the negative electrode tab 17B. Changes in the thickness of the deposit 81, i.e., variations in the in-plane distribution of the pressing force, often occur along the tab drawing direction. Therefore, by arranging multiple strain gauges 16 parallel to the tab drawing direction, it is possible to suitably measure the in-plane variations in the pressing force and the in-plane variations in the deposit thickness.
  • the battery controller 20 determines overcharging and overdischarging by comparing the thickness of the deposit 81 with the reference thickness immediately after manufacture.
  • the all-solid-state battery 10 deteriorates over time, and when the in-plane distribution of the precipitation thickness is relatively uniform, the average precipitation thickness becomes smaller than the initial value. Therefore, when the in-plane distribution of the precipitation thickness is relatively uniform, the average precipitation thickness may be used as the reference thickness for determining overcharging and overdischarging.
  • the degradation state determination unit 24 determines that the all-solid-state battery 10 has deteriorated if the difference between the current deposit thickness and the initial value corresponding to the current SOC is equal to or greater than the fifth threshold.
  • the fifth threshold may be changed based on the SOC. For example, the fifth threshold may be set higher when the SOC is high than when the SOC is low.
  • 1...battery system 10, 10A, 10B...all-solid-state battery, 11...battery cell, 12...elastic body, 13...battery main part, 14...restraint plate, 15...fastening member, 15A...fastening member, 15B...fastening member, 15C...fastening member, 15D...fastening member, 16...strain gauge, 17A...positive electrode tab, 17B...negative electrode tab, 20...battery controller, 21...pressure distribution monitoring unit, 22...precipitation thickness estimation unit, 23...charge/discharge monitoring unit, 24...deterioration state determination unit, 25...abnormality detection unit, 81...precipitation, 111...cathode body, 111A...cathode current collector, 111B...cathode active material layer, 112...solid electrolyte layer, 113...negative electrode body, 113A...negative electrode layer, 113B...negative electrode current collector.

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Abstract

正極体（１１１）、固体電解質層（１１２）、及び負極体（１１３）をＺ方向に積層した電池セル（１１）と、弾性体１２とを、Ｚ方向に交互に積層する電池要部（１３）を有し、電池要部（１３）をＺ方向から挟む一対の拘束板（１４）と、一対の拘束板（１４）同士を締結する複数の締結部材（１５）と、を備えた全固体電池（１０）の電池制御方法であって、複数の締結部材（１５）のうち、少なくとも２つ以上の異なる締結部材（１５）に、当該締結部材（１５）の歪みを測定する歪ゲージ（１６）が設けられ、少なくとも２つ以上の歪ゲージ（１６）から出力される測定信号の差に基づいて、電池要部（１３）に加わる加圧力の面内分布を測定する。

Description

電池制御方法、及び電池システム
　本発明は、電池制御方法、及び電池システムに関する。
　従来、充放電に伴って内部応力が変化する全固体電池において、内部応力を推定する電池システムが知られている（例えば、特許文献１参照）。この特許文献１の電池システムでは、ケースの底面部と蓋板との間に弾性部材を介して蓄電素子（電池セル）を挟み込み、ケースの側面部に歪センサが設けられている。そして、この電池システムでは、歪センサで測定された歪みに基づいて内部応力を推算する。
特開２０２２－１５７１４１号公報
　ところで、特許文献１のような全固体電池を充放電した場合、弾性部材の変形量に応じて電池セルに加圧力がかかる。全固体電池を高レートで充電または放電すると、電池セルの面内の析出物の析出量にばらつきが生じる。これにより、電池セルの面内で加圧力がばらつき、固体電解質層が破損するおそれがある。
　特許文献１の電池システムでは、電池セルの内部応力を推定するが、上記のような、加圧力の面内分布を測定することができないため、加圧力の面内ばらつきによる固体電解質層の破損を予測することができない。
　本発明は、加圧力の面内ばらつきを測定可能な電池制御方法、及び電池システムを提供することを目的とする。
　本開示の一態様に係る電池制御方法は、正極体、固体電解質層、及び負極体を第一方向に積層した電池セルと、弾性体とを、前記第一方向に交互に積層する電池要部を有し、前記電池要部を前記第一方向から挟む一対の拘束板と、一対の前記拘束板同士を締結する複数の締結部材と、を備えた全固体電池の電池制御方法であって、複数の前記締結部材のうち、少なくとも２つ以上の異なる前記締結部材に、当該締結部材の歪みを測定する歪ゲージが設けられ、少なくとも２つ以上の前記歪ゲージから出力される測定信号の差に基づいて、前記電池要部に加わる加圧力の面内分布を測定する。
　これにより、複数の歪ゲージから出力される測定信号に基づいて、加圧力の面内ばらつきを測定することができる。
本開示の一実施形態に係る電池システムの概略構成を示す図。 本実施形態の全固体電池の一例を示す概略断面図。 本実施形態の電池セルの一例を示す概略断面図。 本実施形態の全固体電池を＋Ｚ側から見た概略平面図。 正極タブ及び負極タブの引出方向が異なる他の全固体電池の一例を示す概略平面図。 正極タブ及び負極タブの引出方向が異なるさらに他の全固体電池の一例を示す概略平面図。 弾性体の特性の一例を示す図。 充電時の電池セルの一部での析出物の析出厚みの変化の一例を示す図。 放電時の電池セルの一部での析出物の析出厚みの変化の一例を示す図。 ＳＯＣと基準厚みとの関係を示すＳＯＣ基準マップデータの一例を示す図。 電池セルの劣化程度に対する析出物の析出量の一例を示す図。 充放電時の電池要部に係る加圧力の時間変化の一例を示す図。 本実施形態の電池制御方法の一例を示すフローチャート。 図１３におけるステップＳ２０の劣化判定処理を示すフローチャート。 図１３におけるステップＳ３０の充放電制限処理を示すフローチャート。
［電池システムの概略構成］
　図１は、本開示の一実施形態に係る電池システムの概略構成を示す図である。
　図１に示すように、本実施形態の電池システム１は、全固体電池１０と、全固体電池１０を制御する電池コントローラ２０とを備える。
　図２は、全固体電池１０の一例を示す概略断面図である。
　図２に示すように、全固体電池１０は、複数の電池セル１１と、複数の弾性体１２と、を備える電池要部１３を備える。また、全固体電池１０は、電池要部１３を挟み込む一対の拘束板１４と、一対の拘束板１４同士を締結する複数の締結部材１５と、を備える。ここで、拘束板１４により、電池要部１３を挟み込む方向をＺ方向（第一方向）とする。また、Ｚ方向に直交する方向をＸ方向とし、Ｘ方向及びＺ方向に直交する方向をＹ方向とする。
　図３は、電池セル１１の一例を示す概略断面図である。
　図３に示すように、電池セル１１は、正極体１１１と、固体電解質層１１２と、負極体１１３と、絶縁部１１４と、を備える。正極体１１１、固体電解質層１１２、及び負極体１１３は、Ｚ方向に積層されている。
　正極体１１１は、正極集電体１１１Ａと、正極活物質層１１１Ｂと、を備える。
　正極集電体１１１Ａは、例えば、ＳＵＳ（Steel Use Stainless）、アルミニウム、ニッケル、鉄、ステンレス、チタン、または銅などの金属箔によって構成される。正極集電体１１１Ａの＋Ｚ側の面、及び、－Ｚ側の面にはそれぞれ正極活物質層１１１Ｂが積層される。正極集電体１１１Ａは、正極タブ１７Ａ（図４参照）に接続される。なお、図３では、分かり易さを考慮して、正極集電体１１１Ａの＋Ｚ側面に積層される正極活物質層１１１Ｂのみを示す。
　正極活物質層１１１Ｂは、例えば、正極活物質、硫化物固体電解質、導電助剤、バインダ、及びキシレンを含んで構成される。正極活物質としては、例えば、ＬｉＭｎ２Ｏ４、ＬｉＣｏＯ２、ＬｉＮｉＯ２、Ｌｉ（Ｎｉ－Ｍｎ－Ｃｏ）Ｏ２及びこれらの遷移金属の一部が他の元素により置換されたもの等のリチウム－遷移金属複合酸化物、リチウム－遷移金属リン酸化合物、リチウム－遷移金属硫酸化合物などが挙げられる。なお、ここでは、正極活物質層１１１Ｂがリチウム化合物を用いる例を示すが、その他の金属を用いた電池であってもよい。
　固体電解質層１１２は、正極活物質層１１１Ｂに積層される。固体電解質層１１２は、固体電解質を主成分として含有する。固体電解質としては、例えば、硫化物固体電解質、バインダ、及びキシレンにより構成される。
　負極体１１３は、負極層１１３Ａと、負極集電体１１３Ｂとを備える。
　負極層１１３Ａは、固体電解質層１１２上に積層され、Ｚ方向から見て、固体電解質層１１２を介して、正極活物質層１１１Ｂに重なって配置される。負極層１１３Ａは、例えば、負極活物質としてのカーボンブラック及び導電性金属、バインダ、ＮＭＰ（Ｎ－メチルピロリドン）により構成される。
　負極集電体１１３Ｂは、正極集電体１１１Ａと同様に、例えば、ＳＵＳ、アルミニウム、ニッケル、鉄、ステンレス、チタン、または銅などの金属箔によって形成される。負極集電体１１３Ｂの＋Ｚ側の面、及び、－Ｚ側の面にはそれぞれ負極層１１３Ａが積層される。なお、図３では、負極集電体１１３Ｂの－Ｚ側の面の負極層１１３Ａのみ表示し、＋Ｚ側の負極層１１３Ａの図示は省略する。
　負極集電体１１３Ｂは、負極タブ１７Ｂ（図４参照）に接続される。
　絶縁部１１４は、正極集電体１１１Ａと、負極集電体１１３Ｂとの間に配置され、Ｚ方向から見て、正極活物質層１１１Ｂ、固体電解質層１１２、及び負極層１１３Ａの周囲を囲って配置される。絶縁部１１４は、電気絶縁性を有するシリコーン等の樹脂材により構成できる。なお、ここでは、固体電解質層１１２と、絶縁部１１４とを別構成とするが、固体電解質層１１２と絶縁部１１４とが同一素材により構成されてもよい。
　弾性体１２は、例えばシリコーンゴムなどの弾性変形可能な材料により構成される。弾性体１２は、Ｚ方向に複数配置される電池セル１１の間に配置され、電池セル１１の充放電時の膨張または収縮による体積変化を吸収する。
　電池要部１３は、上記のような電池セル１１と、弾性体１２とを、Ｚ方向に交互に複数積層することで構成されている。また、上述したように、電池要部１３は、一対の拘束板１４により、Ｚ方向で挟持され、かつ、締結部材１５により、一対の拘束板１４を締結することで、Ｚ方向に加圧される。
　拘束板１４は、電池要部１３の±Ｚ側に配置される金属板である。
　締結部材１５は、例えば、一対の拘束板１４を締結するボルト、或いはサイドボード等により構成される。本実施形態では、一例として、締結部材１５がボルトにより構成される例を示す。
　図４は、全固体電池１０を＋Ｚ側から見た概略平面図である。なお、図４では、拘束板１４に対する締結部材１５と電池要部１３との位置関係を表すため、＋Ｚ側の拘束板１４の図示を省略している。
　本実施形態では、締結部材１５は、拘束板１４の外周に沿って、複数配置される。例えば、本実施形態では、Ｚ方向から見て、拘束板１４は矩形状を有し、締結部材１５は、矩形の角部（四隅）に配置される。なお、締結部材１５は、矩形の角部間で、等間隔で３つ以上配置される構成などとしてもよい。
　そして、これらの締結部材１５のうち、少なくとも２つ以上の締結部材１５には、歪ゲージ１６が設けられている。歪ゲージ１６は、締結部材１５のＺ方向の中心位置、つまり、＋Ｚ側の拘束板１４、及び－Ｚ側の拘束板１４からの等距離となる位置に配置されることが好ましい。
　この歪ゲージ１６は、締結部材１５の歪みを測定し、歪みに応じた測定信号を電池コントローラ２０に出力する。
　歪ゲージ１６が配置される締結部材１５は、正極集電体１１１Ａが接続される正極タブ１７Ａ、及び負極集電体１１３Ｂが接続される負極タブ１７Ｂの引出方向に平行な方向に配置されることが好ましい。
　例えば、図４では、正極タブ１７Ａが＋Ｘ側に引き出され、負極タブ１７Ｂが－Ｘ側に引き出されている。この場合、Ｘ軸方向に平行に歪ゲージ１６を配置することが好ましく、図４の例では、右上角部に配置される締結部材１５Ａ、及び、左上角部に配置される締結部材１５Ｂに歪ゲージ１６が配置されている。
　なお、締結部材１５Ａ，１５Ｂに代えて、右下角部に配置される締結部材１５Ｃ、及び、左下角部に配置される締結部材１５Ｄに歪ゲージ１６を配置してもよい。
　また、図４の例では、拘束板１４の四隅のみに締結部材１５が配置される例であるが、締結部材１５Ａと締結部材１５Ｂとの間に、さらに他の締結部材が配置されてもよく、この場合、Ｘ方向に並ぶ、締結部材１５Ａ、締結部材１５Ｂ、及び他の締結部材の少なくとも２つ以上に歪ゲージ１６を設置すればよい。
　図５は、正極タブ１７Ａ及び負極タブ１７Ｂの引出方向が異なる他の全固体電池１０Ａの一例を示す概略平面図である。
　図５に示す全固体電池１０Ａでは、＋Ｘ側に正極タブ１７Ａ及び負極タブ１７Ｂの双方が引き出される。この場合、正極タブ１７Ａ及び負極タブ１７Ｂの引出方向は、図４と同様、Ｘ方向である。したがって、少なくとも、Ｘ方向に沿って、歪ゲージ１６を有する締結部材１５を配置する。図５の例では、少なくとも、右上角部に配置される締結部材１５Ａ、左上角部に配置される締結部材１５Ｂに歪ゲージ１６が配置される。
　なお、図４の例と同様、右下角部に配置される締結部材１５Ｃ、左下角部に配置される締結部材１５Ｄに歪ゲージ１６を配置する構成としてもよい。
　なお、全固体電池１０における正極タブ１７Ａ及び負極タブ１７Ｂの引出方向は、図４や図５に示すように一方向（例えばＸ方向）に沿って引き出されることが一般的であるが、その他の方向に引き出されていてもよい。図６は、正極タブ１７Ａ及び負極タブ１７Ｂの引出方向が異なる他の全固体電池１０Ｂの一例を示す図である。
　例えば、図６に示すように、正極タブ１７Ａが＋Ｘ側に引き出され、負極タブ１７Ｂが＋Ｙ側に引き出される場合、右上角部に配置される締結部材１５Ａと、左下角部に配置される締結部材１５Ｄと、に少なくとも歪ゲージ１６を配置する。
　このような全固体電池１０では、充放電により電池セル１１において、金属の溶解及び析出が生じて、電池セル１１の膨張収縮が生じる。例えば負極体１１３にリチウム金属が含まれる全固体電池１０では、充放電に伴ってリチウム金属の溶解と析出とが発生する。このため、電池セル１１は、充放電により体積が変動し、弾性体１２により当該体積変動が吸収される。
　図７は、弾性体１２の特性の一例を示す図である。図７に示すように、弾性体１２の変形量と、電池セル１１の膨張または収縮により弾性体１２に加えられる面圧との関係は、弾性体１２の特性（例えばヤング率）によって決まる。
［電池コントローラ２０の概略構成］
　次に電池コントローラ２０について説明する。電池コントローラ２０は、本開示の制御部に相当し、全固体電池１０の充放電に係る制御を行う。電池コントローラ２０は、コンピュータにより構成され、各種情報やプログラムを記録する半導体メモリなどに構成された記憶装置、記憶装置に記録されたプログラムを読み込み実行するＣＰＵ(Central Processing Unit)などにより構成された演算回路を備える。そして、演算回路が記憶装置に記憶されたプログラムを読み込み実行することで、図１に示すように、加圧分布監視部２１、析出厚み推定部２２、充放電監視部２３、劣化状態判定部２４、異常検出部２５等として機能する。
　加圧分布監視部２１は、各歪ゲージ１６から出力される測定信号の差に基づいて、電池要部１３の加圧力の面内分布を算出する。具体的には、加圧分布監視部２１は、各歪ゲージ１６の測定信号の最大値と、最小値との差を、加圧力の面内分布指標値として算出する。
　また、加圧分布監視部２１は、加圧力の面内分布指標値が、所定の第一閾値以上であるか否かを判定する。加圧分布監視部２１は、加圧力の面内分布指標値が、第一閾値未満である場合、加圧力の面内でのバランスが正常であると判定する。一方、加圧力の面内分布指標値が、第一閾値以上である場合、加圧力の面内ばらつきがあると判定する。
　析出厚み推定部２２は、電池セル１１に析出する析出物（例えばリチウム金属）の析出厚みの分布を推算する。
　例えば、各締結部材１５に加えられる荷重と、締結部材１５の長さと、歪ゲージ１６により測定される歪とを予め測定しておき、面圧測定マップデータとして、予め記憶装置に記憶しておく。これにより、析出厚み推定部２２は、歪ゲージ１６で測定された歪みに対して、各締結部材１５に加えられた荷重を算出できる。また、上述したように、電池セル１１の体積変動を吸収する弾性体１２の変形量は、弾性体１２の特性に応じて変化し、予め弾性体１２の特性を測定しておくことで、荷重（面圧）に対する弾性体１２の変形量が算出できる。
　本実施形態では、電池セル１１の体積増加量は、弾性体１２により吸収されることで、弾性体１２が弾性変形する。よって、弾性体１２の変形量を電池セル１１の体積増加量と見なして、析出厚み推定部２２は、弾性体の変形量から、析出物の析出厚みを推定できる。本実施形態では、複数の歪ゲージ１６の測定信号に基づいて、加圧力の面内分布を算出できるため、析出厚み推定部２２は、この加圧力の面内分布から、析出物の析出厚みの分布を推定することができる。
　ここで、全固体電池１０の充電時では、リチウム金属などの析出物が負極体１１３で析出し、電池セル１１の厚みが増大する。
　図８は、充電時の電池セル１１の一部での析出物の析出厚みの変化の一例を示す図である。
　析出物８１の析出厚みは、一様に変化しない場合があり、例えば図８のように、一部の析出厚みが他部に比べて多くなる場合がある。特に、タブ引出方向（本実施形態ではＸ方向）に対して、析出厚みの差が出る場合が多い。この場合、例えば、図８に示すように、電池セル１１の一方側（図８の例では－Ｘ側）の厚みが、他方側（図８の例では＋Ｘ側）の厚みよりも大きくなり、一方側（図８の例では－Ｘ側）に配置された歪ゲージ１６での測定信号の信号値が大きく変化する。
　したがって、析出厚み推定部２２は、各歪ゲージ１６から出力される測定信号のうちの最大値に基づいて、析出厚みの最大変化量を算出できる。
　図９は、放電時の電池セル１１の一部での析出物の析出厚みの変化の一例を示す図である。
　全固体電池１０の放電時には、析出した析出物８１が溶解することで、電池セル１１の厚みが減少するので、歪ゲージ１６から出力される測定信号の信号値が減少する。この場合も、特にタブ引出方向（本実施形態ではＸ方向）に対して、析出厚みの差が出る場合が多い。例えば図９に示すように、電池セル１１の一方側（図９の例では＋Ｘ側）の溶解量が多くなることで、他方側（図９の例では－Ｘ側）の厚みよりも小さくなることがある。この場合、電池セル１１の一方側（図９の例では＋Ｘ側）に配置された歪ゲージ１６での測定信号の信号値が大きく変化する。
　したがって、析出厚み推定部２２は、各歪ゲージ１６から出力される測定信号のうちの最小値に基づいて、析出厚みの最大変化量を算出することができる。
　充放電監視部２３は、析出物８１の析出厚みに基づいて、過充電及び過放電を監視する。
　全固体電池１０の充電時は、充放電監視部２３は、測定信号の最大値に基づいて推定される析出厚み（析出増加量が最大となる部分の厚み）と、基準厚みとを比較し、算出された析出厚みが基準厚みより大きくなる場合に、過充電であると判定する。
　また、全固体電池１０の放電時、充放電監視部２３は、測定信号の最小値に基づいて推定される析出厚み（析出減少量が最大となる部分の厚み）と、基準厚みとを比較し、算出された析出厚みが基準圧みより小さくなる場合に、過放電であると判定する。
　なお、基準厚みは、全固体電池１０の充電状態（ＳＯＣ：State Of Charge）に応じて設定される。図１０は、ＳＯＣと基準厚みとの関係を示すＳＯＣ基準マップデータの一例を示す図である。
　充放電監視部２３は、全固体電池１０のＳＯＣに対応する基準厚みを、ＳＯＣ基準マップデータから算出し、当該基準厚みを用いて、全固体電池１０の過充電及び過放電を判定する。
　また、充放電監視部２３は、過充電と判定された場合に、全固体電池１０への充電速度を制限し、過放電と判定された場合に、全固体電池１０からの放電速度を制限してもよい。
　劣化状態判定部２４は、電池セル１１の劣化状態を推定する。
　図１１は、電池セル１１の劣化程度に対する析出物の析出量の一例を示す図である。図１１において、線Ａ０は、析出厚みの初期値を示し、線Ａ１は、劣化した全固体電池１０における析出物８１の析出厚みを示す。
　上述したように、全固体電池１０の電池セル１１での析出物の厚みは、ＳＯＣに応じて増加する。ここで、充放電を繰り返した全固体電池１０では、例えば、電池セル１１内で発生したデンドライトの一部が剥離するデッドリチウムの発生や、正極活物質層の剥離の発生により、劣化が生じることがある。この場合、図１１に示すように、製造直後の劣化が生じていない全固体電池１０に比べて、析出物８１の析出厚みが減少する。
　劣化状態判定部２４は、測定信号の最大値及び最小値の差が第一閾値以下である場合に、析出物８１の現在の析出厚みと、現在のＳＯＣに対する析出厚みの初期値との差に基づいて、全固体電池１０の劣化状態を判定する。ＳＯＣに対する析出厚みの初期値は、予め記憶装置に、ＳＯＣに対する析出厚みの初期値を示した初期値マップデータを記憶しておけばよい。なお、この初期値マップデータとしては、図１０に示す基準厚みを記録したＳＯＣ基準マップデータを用いてもよい。
　異常検出部２５は、充放電における異常を判定する。
　図１２は、充放電時の電池要部１３に係る加圧力の時間変化の一例を示す図である。
　図１２において、横軸は時間であり、縦軸は加圧力を示す。加圧力は、歪ゲージ１６から出力される測定信号の信号値に比例するので、図１２は、歪ゲージ１６の測定信号の時間変化を示す図と言い換えることができる。
　全固体電池１０を充放電する場合、通常、所定の時間変化率（ｄＦ／ｄＴ）で加圧力が変化する。しかしながら、例えば、全固体電池１０が異常発熱により析出物（例えばリチウム金属）が溶融する等により、加圧力が急激に変化することがある。この場合、歪ゲージ１６により測定される測定信号も急峻に変化する。
　異常検出部２５は、測定信号の時間変化率を監視し、当該時間変化率の絶対値が所定の第二閾値を超える場合に、充放電において異常が発生したと判定する。
［電池システム１における電池制御方法］
　次に、上記のような電池システム１における電池制御方法について説明する。
　電池システム１が起動されると、電池コントローラ２０は、歪ゲージ１６から出力される測定信号を継続して取得する。そして、電池コントローラ２０は、歪ゲージ１６から出力された測定信号に基づいて、全固体電池１０の加圧力の分布を測定し、充放電の制御を実施する。
　図１３は、本実施形態の電池制御方法の一例を示すフローチャートである。
　加圧分布監視部２１は、各歪ゲージ１６から出力される測定信号の最大値と最小値との差を、加圧分布指標値として算出する（ステップＳ１）。
　次に、加圧分布監視部２１は、加圧分布指標値が、所定の第一閾値未満であるか否かを判定する（ステップＳ２）。
　ステップＳ２でＹＥＳと判定される場合、加圧力の面内分布に異常がないことを意味し、この場合は、現状の充電速度または放電速度を維持して、全固体電池１０の充放電を継続する（ステップＳ３）。
　また、ステップＳ２でＹＥＳと判定される場合では、析出物８１の析出厚みが略一様であるため、劣化状態判定部２４は、この状態での全固体電池１０の劣化判定を行う（ステップＳ２０）。
　図１４は、ステップＳ２０の劣化判定処理の一例を示すフローチャートである。
　劣化判定処理では、図１４に示すように、析出厚み推定部２２が、加圧力の面内分布に基づいて、現在の析出物８１の析出厚みを算出する（ステップＳ２１）。
　現在の析出厚みは、例えば、測定信号の最大値に基づく析出厚みと、測定信号の最小値に基づく析出厚みとの平均値を用いる。または、ステップＳ２でＹＥＳと判定される場合は、測定信号の最大値及び最小値の差が小さいので、測定信号の最大値または最小値のいずれか一方を代表値とし、代表値に基づいて析出物８１の析出厚みを算出してもよい。
　次に、劣化状態判定部２４は、全固体電池１０のＳＯＣを検出し（ステップＳ２２）、記憶装置に記憶された初期値マップデータから、ＳＯＣに対応する初期値を読み出す（ステップＳ２３）。
　そして、劣化状態判定部２４は、析出物８１の初期値と、ステップＳ２１で算出した現在の析出厚みとの差が、第五閾値以上となるか否かを判定する（ステップＳ２４）。
　ステップＳ２４でＹＥＳと判定される場合、劣化状態判定部２４は、全固体電池１０が劣化していると判定し、例えば、図示略の報知手段により、ユーザーに全固体電池１０の劣化を知らせる報知情報を報知する（ステップＳ２５）。
　ステップＳ２４でＮＯと判定される場合は、全固体電池１０の劣化はない、または小さいと判定する。
　図１３に戻り、ステップＳ２でＮＯと判定される（加圧分布指標値が第一閾値以上である）場合、加圧力の面内分布に偏りがあることを意味する。
　この場合、電池コントローラ２０は、全固体電池１０が充放電制限処理を実施する（ステップＳ３０）。
　図１５は、ステップＳ３０の充放電制限処理の一例を示すフローチャートである。
　まず、充放電監視部２３は、全固体電池１０のＳＯＣを検出し（ステップＳ３１）、記憶装置に記憶されたＳＯＣ基準マップデータから、ＳＯＣに対応する基準厚みを読み込む（ステップＳ３２）。
　次に、析出厚み推定部２２は、加圧力の面内分布に基づいて、析出物８１の析出厚みの分布を推定する。これには、まず、析出厚み推定部２２は、全固体電池１０が充電中であるか否かを判定する（ステップＳ３３）。全固体電池１０が充電中である場合、ステップＳ３３でＹＥＳと判定され、放電中である場合、ステップＳ３３でＮＯと判定される。
　ステップＳ３３でＹＥＳと判定される場合、析出厚み推定部２２は、複数の測定信号のうちの最大値に基づいて、析出物８１の析出厚みを算出する（ステップＳ３４）。
　そして、充放電監視部２３は、ステップＳ３４で算出した析出厚みが、ステップＳ３２で読み出した基準厚みを超えるか否かを判定する（ステップＳ３５）。
　ステップＳ３５でＹＥＳと判定される場合、充放電監視部２３は、全固体電池１０が過充電状態であると判定する。
　この場合、充放電監視部２３は、過充電である場合の過充電対応処理を実施する（ステップＳ３６）。過充電対応処理としては、例えば、充放電監視部２３は、図示略の報知手段を用いて、ユーザーに、全固体電池１０が過充電である旨を報知する。また、充放電監視部２３は、全固体電池１０が急速充電中である場合に、通常の充電レートとなるように、充電速度を制限してもよい。
　なお、過充電対応処理としては、ステップＳ３５でＹＥＳと判定されたタイミングに限定されない。例えば、析出物８１の析出厚みと基準厚みとの差が、所定の第三閾値以上となった場合に、過充電状態である旨の報知や、充電速度の制限を行ってもよい。
　一方、ステップＳ３３でＮＯ（放電中）と判定されると、析出厚み推定部２２は、複数の測定信号のうちの最小値に基づいて、析出物８１の析出厚みを算出する（ステップＳ３７）。
　そして、充放電監視部２３は、ステップＳ３８で推算した析出厚みが、ステップＳ３２で読み出した基準厚み未満であるか否かを判定する（ステップＳ３８）。
　ステップＳ３８でＹＥＳと判定される場合、充放電監視部２３は、全固体電池１０が過放電状態であると判定する。
　この場合、充放電監視部２３は、過放電である場合の過放電対応処理を実施する（ステップＳ３９）。過放電対応処理としては、例えば、充放電監視部２３は、図示略の報知手段を用いて、ユーザーに、過放電である旨を報知する。また、充放電監視部２３は、全固体電池１０が急速放電中である場合に、通常の放電レートとなるように、放電速度を制限してもよい。
　なお、過放電対応処理としては、ステップＳ３８でＹＥＳと判定されたタイミングに限定されない。例えば、析出物８１の析出厚みと基準厚みとの差が、所定の第四閾値以上となった場合に、過放電状態である旨の報知や、放電速度の制限を行ってもよい。
　本実施形態では、ステップＳ３５でＮＯと判定される場合、及びステップＳ３８でＮＯと判定される場合は、析出物８１の析出厚みの面内分布（加圧力の面内分布）に、ばらつきがあるものの、許容範囲内であるとして、全固体電池１０の充放電を継続する。
　電池コントローラ２０は、以上の処理により、全固体電池１０の加圧力の面内分布に基づいた制御を実施するが、さらに、継続して出力される測定信号に基づいて、異常発生の有無を検出する。
　異常検出部２５は、ステップＳ２０やステップＳ３０の後、継続して出力される各測定信号の時間変化率、または各測定信号に基づいた加圧力の時間変化率を算出し（ステップＳ４）、当該時間変化率が、第二閾値未満であるか否かを判定する（ステップＳ５）。
　ステップＳ５でＹＥＳと判定される場合、充放電時の異常はないと判定する。
　一方、ステップＳ５でＮＯと判定される場合、異常検出部２５は、充放電時の異常があるとして、充放電処理を一時停止する（ステップＳ６）。
［本実施形態の作用効果］
　本実施形態の電池システム１は、全固体電池１０と、制御部である電池コントローラ２０とを備える。全固体電池１０は、正極体１１１、固体電解質層１１２、及び負極体１１３をＺ方向に積層した電池セル１１と、弾性体１２と、がＺ方向に交互に積層された電池要部１３を有する。また、全固体電池１０は、電池要部１３をＺ方向から挟む一対の拘束板１４と、一対の拘束板１４同士を締結する複数の締結部材１５と、を備え、複数の締結部材１５のうち、少なくとも２つ以上の異なる締結部材１５に、当該締結部材１５の歪みを測定する歪ゲージ１６が設けられている。そして、電池コントローラ２０は、少なくとも２つ以上の前記歪ゲージから出力される測定信号の差に基づいて、電池要部１３に加わる加圧力の面内分布を測定する。
　これにより、本実施形態では、少なくとも２つ以上の締結部材１５に配置された歪ゲージ１６の測定信号に基づいて、それぞれの締結部材１５の配置位置における加圧力を測定できるため、電池要部１３（電池セル１１）における加圧力の分布（加圧力の面内ばらつき）を測定することができる。つまり、電池要部１３の全体として、加圧力の平均が正常であっても、電池要部１３の一部に加圧力が集中し、その他の部分で加圧力が小さいことがあり、この場合、加圧力が集中する部分で固体電解質層１１２の破損が発生するおそれがある。これに対して、本実施形態では、測定信号の差に基づいた加圧力の面内分布を測定するため、上記のような、一部に加圧力が集中している状態を適正に測定できる。よって、加圧力の集中による固体電解質層１１２の破損を早期に知ることができ、固体電解質層１１２の破損を抑制することが可能となる。
　本実施形態では、電池コントローラ２０は、測定信号の最大値と最小値との差（加圧分布指標値）が、第一閾値以上である場合に、全固体電池１０の充放電を制限する。
　これにより、加圧力の過度の集中を抑制でき、固体電解質層１１２の破損を抑制できる。
　本実施形態では、電池コントローラ２０の析出厚み推定部２２は、加圧力の面内分布に基づいて、電池セル１１での析出物８１の析出厚みの分布を推定する。
　これにより、全固体電池１０の充放電に対して影響を与える析出物８１（例えばリチウム金属など）の析出厚みを、弾性体１２の特性などから推定することができ、加圧力の面内分布に加え、析出物８１の析出厚みの面内分布を把握することができる。
　本実施形態では、全固体電池１０の充電時において、測定信号の最大値に基づいて析出物８１の析出厚みを推定し、推定した析出厚みに基づいて過充電を監視する。
　充電時において、複数の歪ゲージ１６から出力される測定信号のうち、信号値が最大値となる歪ゲージ１６に対応する位置では、析出物８１の析出厚みの増加量が最大となる。したがって、信号値が最大となる測定信号に基づいて、析出物８１の析出厚みを推定し、推定した析出厚みと基準厚みとを比較することで、過充電の発生を適正に判定できる。
　本実施形態では、全固体電池１０の放電時において、測定信号の最小値に基づいて析出物８１の析出厚みを推定し、推定した析出厚みに基づいて過放電を監視する。
　放電時において、複数の歪ゲージ１６から出力される測定信号のうち、信号値が最小値となる歪ゲージ１６に対応する位置では、析出物８１の析出厚みの減少量が最大となる。したがって、信号値が最小となる測定信号に基づいて、析出物８１の析出厚みを推定し、推定した析出厚みと基準厚みとを比較することで、過放電の発生を適正に判定できる。
　本実施形態では、測定信号の最大値及び最小値の差が第一閾値未満となる状態下での、全固体電池１０の充電状態に対する析出物８１の析出厚みについて、全固体電池１０の析出物８１の析出厚みの初期値からの変動量を測定し、当該変動量に基づいて電池セル１１の劣化状態を推定する。
　測定信号の最大値及び最小値の差が第一閾値未満となる場合は、加圧力の面内分布においてばらつきが小さいこと、つまり、析出物８１の析出厚みが比較的均一であることを意味する。全固体電池１０では、電池セル１１が劣化すると、析出物８１の析出厚みが小さくなるので、上記のような、析出厚みが比較的均一である状態で、現状の析出厚みと、初期値とを比較することで、全固体電池１０の劣化状態を判定することができる。
　本実施形態では、各歪ゲージ１６から出力される測定信号の経時変化が第二閾値を超えて変化した場合に、全固体電池１０の充放電における異常を判定する。
　電池セル１１が異常発熱する等の異常が発生すると析出物の溶解が発生し、歪ゲージ１６で測定される歪が急激に変化することがある。本実施形態では、継続して測定信号を測定し、測定信号の経時変化の急峻な変化を検出することで、上記のような異常を検出することができ、電池セル１１の異常を迅速に検知することができる。
　本実施形態の電池システム１において、複数の歪ゲージ１６は、正極タブ１７Ａ及び負極タブ１７Ｂのタブ引出方向に平行となる位置に配置される。
　析出物８１の析出厚みの変化、つまり加圧力の面内分布のばらつきは、タブ引出方向に沿って生じることが多い。したがって、タブ引出方向と平行に、複数の歪ゲージ１６を配置することで、加圧力の面内ばらつきや、析出厚みの面内ばらつきを好適に測定することができる。
［変形例］
　本発明は、上述した実施形態に限定されるものではなく、本発明の目的を達成できる範囲で、以下に示される変形をも含むものである。
　［変形例１］
　上記実施形態では、電池コントローラ２０は、製造直後における基準厚みと、析出物８１の析出厚みとを比較することで、過充電及び過放電を判定した。
　一方、上述したように、全固体電池１０は、経年変化により劣化し、析出厚みの面内分布が比較的一様である場合の、析出厚みの平均は、初期値に比べて小さくなる。したがって、析出厚みの面内分布が比較的一様である場合の析出厚みの平均を、過充電及び過放電を判定するための基準厚みとして用いてもよい。
　［変形例２］
　上記実施形態では、劣化状態判定部２４は、全固体電池１０の経年劣化を判定する場合に、現在の析出物の析出厚みと、現在のＳＯＣに対応する初期値との差が、第五閾値以上である場合に、全固体電池１０が劣化していると判定した。これに対して、第五閾値を、ＳＯＣに基づいて変化させてもよい。例えば、ＳＯＣが高い場合、ＳＯＣが低い場合に比べて第五閾値を大きくしてもよい。
　１…電池システム、１０，１０Ａ，１０Ｂ…全固体電池、１１…電池セル、１２…弾性体、１３…電池要部、１４…拘束板、１５…締結部材、１５Ａ…締結部材、１５Ｂ…締結部材、１５Ｃ…締結部材、１５Ｄ…締結部材、１６…歪ゲージ、１７Ａ…正極タブ、１７Ｂ…負極タブ、２０…電池コントローラ、２１…加圧分布監視部、２２…析出厚み推定部、２３…充放電監視部、２４…劣化状態判定部、２５…異常検出部、８１…析出物、１１１…正極体、１１１Ａ…正極集電体、１１１Ｂ…正極活物質層、１１２…固体電解質層、１１３…負極体、１１３Ａ…負極層、１１３Ｂ…負極集電体。

Claims (9)

  1. 　正極体、固体電解質層、及び負極体を第一方向に積層した電池セルと、弾性体とを、前記第一方向に交互に積層する電池要部を有し、前記電池要部を前記第一方向から挟む一対の拘束板と、一対の前記拘束板同士を締結する複数の締結部材と、を備えた全固体電池の電池制御方法であって、
    　複数の前記締結部材のうち、少なくとも２つ以上の異なる前記締結部材に、当該締結部材の歪みを測定する歪ゲージが設けられ、
    　少なくとも２つ以上の前記歪ゲージから出力される測定信号の差に基づいて、前記電池要部に加わる加圧力の面内分布を測定する、電池制御方法。
  2. 　前記測定信号の差が、所定の第一閾値以上となる場合に、前記全固体電池の充放電を制限する、
    　請求項１に記載の電池制御方法。
  3. 　前記加圧力の面内分布に基づいて、前記電池セルで析出する析出物の析出厚みの分布を推定する、
    　請求項１に記載の電池制御方法。
  4. 　前記全固体電池の充電時において、前記測定信号の最大値に基づいて前記析出物の析出厚みを推定し、推定した前記析出厚みに基づいて過充電を監視する、
    　請求項３に記載の電池制御方法。
  5. 　前記全固体電池の放電時において、前記測定信号の最小値に基づいて前記析出物の析出厚みを推定し、推定した前記析出厚みに基づいて過放電を監視する、
    　請求項３に記載の電池制御方法。
  6. 　前記測定信号の最大値及び最小値の差が第一閾値未満となる状態下での、前記全固体電池の充電状態に対する前記析出物の析出厚みについて、前記全固体電池の製造時以降の変動量を測定し、当該変動量に基づいて前記電池セルの劣化状態を推定する、
    　請求項３に記載の電池制御方法。
  7. 　各前記歪ゲージから出力される前記測定信号の経時変化が、所定の第二閾値を超えて変化した場合に、前記全固体電池の充放電における異常を判定する、
    　請求項１に記載の電池制御方法。
  8. 　正極体、固体電解質層、及び負極体を第一方向に積層した電池セルと、弾性体とを、前記第一方向に交互に積層する電池要部と、
    　前記電池要部を前記第一方向から挟む一対の拘束板と、
    　一対の前記拘束板同士を締結する複数の締結部材と、
    　複数の前記締結部材のうち、少なくとも２つ以上の異なる前記締結部材に設けられ、当該締結部材の歪みを測定する歪ゲージと、
    　少なくとも２つ以上の前記歪ゲージから出力される測定信号の差に基づいて、前記電池要部に加わる加圧力の面内分布を測定する制御部と、
    　を備える、電池システム。
  9. 　前記正極体に接続され、前記電池要部の外方に引き出される正極タブと、
    　前記負極体に接続され、前記電池要部の外方に引き出される負極タブと、を備え、
    　前記歪ゲージが配置される複数の前記締結部材は、前記正極タブ及び前記負極タブの引出方向に平行となる位置に配置される、
    　請求項８に記載の電池システム。
     
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