WO2025215899A1 - 積層光学フィルムおよび画像表示装置 - Google Patents

積層光学フィルムおよび画像表示装置

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WO2025215899A1
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optical film
meth
acrylate
group
adhesive layer
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PCT/JP2025/001115
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English (en)
French (fr)
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情菜 松原
達也 鈴木
亮 菅野
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Nitto Denko Corp
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Nitto Denko Corp
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    • G—PHYSICS
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    • G02F1/00—Devices or arrangements for the control of the intensity, colour, phase, polarisation or direction of light arriving from an independent light source, e.g. switching, gating or modulating; Non-linear optics
    • G02F1/01—Devices or arrangements for the control of the intensity, colour, phase, polarisation or direction of light arriving from an independent light source, e.g. switching, gating or modulating; Non-linear optics for the control of the intensity, phase, polarisation or colour 
    • G02F1/13—Devices or arrangements for the control of the intensity, colour, phase, polarisation or direction of light arriving from an independent light source, e.g. switching, gating or modulating; Non-linear optics for the control of the intensity, phase, polarisation or colour  based on liquid crystals, e.g. single liquid crystal display cells
    • G02F1/133—Constructional arrangements; Operation of liquid crystal cells; Circuit arrangements
    • G02F1/1333—Constructional arrangements; Manufacturing methods
    • G02F1/1335—Structural association of cells with optical devices, e.g. polarisers or reflectors
    • G02F1/13363—Birefringent elements, e.g. for optical compensation

Definitions

  • the present invention relates to a laminated optical film in which at least a first optical film and a second optical film are laminated via an adhesive layer.
  • This laminated optical film can be used to form image display devices such as mobile phones, car navigation devices, computer monitors, and televisions.
  • Image display devices such as mobile phones, car navigation systems, computer monitors, and televisions are equipped with laminated optical films in which multiple optical films are stacked via adhesive or pressure-sensitive adhesive layers.
  • Transparent resin films such as retardation films, polarizers, and transparent protective films are used as optical films.
  • Patent Document 1 describes a liquid crystal display device that is significantly thinner than conventional devices and uses a liquid crystal cell such as an IPS-type liquid crystal cell.
  • Patent Document 1 makes it possible to reduce light leakage in oblique directions during black display and increase contrast.
  • some optical films used in image display devices have low breaking strength and are brittle, but some must be used due to environmental regulations and other constraints.
  • the technology described in Patent Document 1 above aims to make image display devices thinner, it does not fully consider how to increase the peel strength from the adhesive layer and improve product durability when using specific optical films that are brittle and have low breaking strength.
  • the present invention was developed in light of the above-mentioned circumstances, and aims to provide a laminated optical film that has excellent peel strength between the optical film and the adhesive layer, even when it includes a brittle optical film with low breaking strength.
  • the present invention relates to a laminated optical film (1) in which at least a first optical film and a second optical film are laminated via an adhesive layer, wherein the first optical film is a resin film having a breaking strength of 70 or less, and the adhesive layer has a tensile modulus of 1 ⁇ 10 3 Pa or more and 1 ⁇ 10 8 Pa or less, an elongation in tensile modulus measurement of 5 mm or more and 120 mm or less, and a breaking stress of 4 N or less.
  • the adhesive layer is preferably a laminated optical film (2) having a glass transition temperature of 35°C or lower.
  • the adhesive layer is preferably formed from a cured layer of an adhesive composition, and the adhesive composition contains at least one radically polymerizable compound selected from the group consisting of monofunctional radically polymerizable compounds and polyfunctional radically polymerizable compounds.
  • a laminated optical film (4) is preferred in which the HSP value distance between the average HSP value of the radically polymerizable compound contained in the adhesive composition and the HSP value of the first optical film is 3.5 or less.
  • a laminated optical film (5) is preferred in which the content of the polyfunctional radical polymerizable compound is 10 parts by mass or less when the total amount of the radical polymerizable compounds in the adhesive composition is 100 parts by mass.
  • the adhesive composition further contains a compound represented by the following general formula (1): (wherein X is a reactive group, Y is an alkylene group having 1 to 12 carbon atoms which may have a branched chain, or a phenylene group which may have a substituent, and R 1 and R 2 each independently represent a hydrogen atom, an aliphatic hydrocarbon group which may have a substituent, an aryl group, or a heterocyclic group) is preferred.
  • X is a reactive group
  • Y is an alkylene group having 1 to 12 carbon atoms which may have a branched chain, or a phenylene group which may have a substituent
  • R 1 and R 2 each independently represent a hydrogen atom, an aliphatic hydrocarbon group which may have a substituent, an aryl group, or a heterocyclic group
  • laminated optical film (7) is preferred in which the adhesive composition further contains a monofunctional radically polymerizable compound having a hydroxyl group.
  • laminated optical film (8) is preferred in which the first optical film is a retardation film.
  • a laminated optical film (9) is preferred in which the second optical film is a retardation film.
  • the present invention also relates to an image display device (10) comprising at least one of the laminated optical films (1) to (9) described above.
  • the laminated optical film according to the present invention comprises at least a first optical film (resin film) having a breaking strength of 70 or less.
  • a first optical film having a low breaking strength of 70 or less is manufactured on a substrate such as PET, and is laminated to a second optical film or another optical film via an adhesive layer.
  • the substrate such as PET is then peeled off to complete the lamination.
  • the first optical film can suffer cohesive failure, potentially preventing the first optical film from performing its functions or resulting in a defective product.
  • the laminated optical film according to the present invention is laminated via an adhesive layer having a tensile modulus of 1 ⁇ 10 3 Pa or more and 1 ⁇ 10 8 Pa or less, an elongation during tensile modulus measurement of 5 mm or more and 120 mm or less, and a breaking stress of 4 N or less. Therefore, even when the laminated optical film according to the present invention includes a first optical film having low breaking strength and being brittle, the peel strength between the first optical film and the adhesive layer is excellent, and the occurrence of defects such as cohesive failure in the first optical film when peeling off a substrate such as PET can be prevented.
  • the adhesive layer is adjusted to a specific tensile modulus, elongation during tensile modulus measurement, and breaking stress, so that the adhesive layer has stress relaxation properties and toughness, and the peel strength with respect to the first optical film and the second optical film is high. Therefore, even when peeling off a substrate such as PET from the first optical film, stress concentration is unlikely to occur near the interface between the adhesive layer and the first optical film, which is a brittle layer. As a result, it is thought that defects such as cohesive failure in the first optical film can be prevented.
  • the adhesive layer of the laminated optical film according to the present invention has excellent stress relaxation properties and toughness due to the following reasons: (i) The tensile modulus of the adhesive layer is 1 ⁇ 10 3 Pa or more and 1 ⁇ 10 8 Pa or less, so that the stress relaxation property of the adhesive layer is improved; (ii) The elongation of the adhesive layer when measuring the tensile modulus is 5 mm or more and 120 mm or less, so the toughness of the adhesive layer is improved. (iii) Since the breaking stress of the adhesive layer is 4 N or less, it is thought that when a substrate such as PET is peeled off, the breaking stress is concentrated on the adhesive layer, thereby suppressing cohesive failure in the first optical film.
  • the peel strength between the first and second optical films and the adhesive layer is particularly excellent, and this more effectively prevents problems such as cohesive failure in the first optical film when a substrate such as PET is peeled from the first optical film, as described above.
  • the reason for this effect is not clear, but it is thought that because the adhesive layer in the present invention has stress relaxation properties and toughness, it is possible to effectively prevent problems such as cohesive failure in the first optical film when a substrate such as PET is peeled from the retardation film (first optical film).
  • the adhesive layer of the laminated optical film according to the present invention contains at least one radically polymerizable compound selected from the group consisting of monofunctional radically polymerizable compounds and polyfunctional radically polymerizable compounds, and the HSP value distance between the average HSP value of the radically polymerizable compounds contained and the HSP value of the first optical film is 3.5 or less, the peel strength between the optical film and the adhesive layer is particularly excellent.
  • the present invention relates to a laminated optical film in which at least a first optical film and a second optical film are laminated via an adhesive layer. Each component is described below.
  • a resin film having a breaking strength of not more than 70 is used as the first optical film.
  • the function exhibited by the first optical film is not particularly limited, but in the present invention, even when the first optical film is a retardation film, it is preferable because it has excellent peel strength from the adhesive layer and can effectively prevent defects such as cohesive failure from occurring in the retardation film (first optical film) when a substrate such as PET is peeled off.
  • the first optical film is a retardation film
  • an example of such a film is one having a front retardation of 10 nm or more and/or a thickness retardation of 60 nm or more.
  • the front retardation is typically controlled to within the range of 10 to 200 nm
  • the thickness retardation is typically controlled to within the range of 60 to 300 nm.
  • the retardation film may be a film represented by the following formulas (1) to (3): 0.70 ⁇ Re[450]/Re[550] ⁇ 0.99...(1) 1.5 ⁇ 10 -3 ⁇ n ⁇ 6 ⁇ 10 -3 ...(2) 1.13 ⁇ NZ ⁇ 5.00...(3) (wherein Re[450] and Re[550] are in-plane retardation values of the retardation film measured at 23° C.
  • ⁇ n is in-plane birefringence, which is nx-ny, where nx and ny are the refractive indices in the slow axis direction and the fast axis direction of the retardation film, respectively; and NZ is the ratio of nx-nz, which is the birefringence in the thickness direction, to nx-ny, which is the in-plane birefringence, where nz is the refractive index in the thickness direction of the retardation film) may be used.
  • resin films that make up the first optical film include acrylic resins, styrene resins, maleimide resins, and fumarate ester resins.
  • fumarate ester resins have particularly low breaking strength and are brittle.
  • the first optical film is a retardation film made of a fumarate ester resin, this is preferable because it provides excellent peel strength between the first optical film and the adhesive layer and effectively prevents problems such as cohesive failure in the first optical film when peeling off a substrate such as PET.
  • the adhesive layer of the laminated optical film of the present invention contains at least one radically polymerizable compound selected from the group consisting of monofunctional radically polymerizable compounds and polyfunctional radically polymerizable compounds, and the HSP value distance between the average HSP value of the radically polymerizable compounds and the HSP value of the first optical film is 3.5 or less, the peel strength between the optical film and the adhesive layer is particularly excellent.
  • the resin film constituting the first optical film is a fumarate ester-based resin and the adhesive layer contains a radically polymerizable compound that satisfies the above-mentioned HSP value distance relationship
  • a mutually compatible layer is more effectively formed at the interface between the fumarate ester-based resin and the adhesive layer, and the aforementioned effect of enhancing the stress relaxation properties and toughness of the adhesive layer is further demonstrated, which is preferable because it more effectively improves the peel strength between the first optical film (fumarate ester-based resin) and the adhesive layer.
  • the thickness of the first optical film there are no particular limitations on the thickness of the first optical film, but examples of the lower limit include 1 ⁇ m, more preferably 10 ⁇ m, and the upper limit include 100 ⁇ m, more preferably 50 ⁇ m.
  • the function exhibited by the second optical film is not particularly limited, in the present invention, even when the second optical film is a retardation film, it is preferable that the second optical film has excellent peel strength from the adhesive layer and can effectively prevent defects such as cohesive failure in the first optical film when peeling the first optical film from a substrate such as PET.
  • the first optical film satisfies the relationship nz2>nx2>ny2, where nx2 is the refractive index in the in-plane slow axis x direction, ny2 is the refractive index in the fast axis direction, and nz2 is the refractive index in the thickness z direction.
  • the second optical film (retardation film) satisfies the relationship nx1>ny1>nz1, where nx1 is the refractive index in the in-plane slow axis x direction, ny1 is the refractive index in the fast axis direction, and nz1 is the refractive index in the thickness z direction.
  • the slow axis of the first optical film (retardation film) and the slow axis of the second optical film (retardation film) are arranged approximately parallel to each other.
  • resin films that may constitute the second optical film include polycarbonate-based resins, polyester-based resins such as polyethylene terephthalate or polyethylene naphthalate, polyarylate-based resins, polyimide-based resins, cyclic polyolefin-based (polynorbornene-based) resins, polyamide resins, and polyolefin-based resins such as polyethylene or polypropylene.
  • the thickness of the second optical film there are no particular limitations on the thickness of the second optical film, but examples of the lower limit include 0.5 ⁇ m, more preferably 1 ⁇ m, and the upper limit include 100 ⁇ m, more preferably 80 ⁇ m.
  • the adhesive layer for laminating the first optical film and the second optical film will be described below.
  • the adhesive layer preferably has a glass transition temperature (Tg) of 35° C. or less. A method for measuring the glass transition temperature (Tg) of the adhesive layer will be described later.
  • the thickness of the adhesive layer is preferably 0.1 to 5 ⁇ m, and more preferably 0.3 to 3 ⁇ m.
  • the adhesive layer provided in the laminated optical film according to the present invention is formed from a cured layer of an adhesive composition.
  • the adhesive composition contains a polymerizable compound, and examples of the polymerizable compound include active energy ray-curable polymerizable compounds such as electron beam-curable, ultraviolet-curable, and visible light-curable compounds.
  • Active energy ray-curable polymerizable compounds can be divided into radically polymerizable compounds and cationically polymerizable compounds.
  • active energy rays with a wavelength range of 10 nm to less than 380 nm are referred to as ultraviolet rays
  • active energy rays with a wavelength range of 380 nm to 800 nm are referred to as visible light.
  • Radically polymerizable compounds include compounds having a radically polymerizable functional group with a carbon-carbon double bond, such as a (meth)acrylic group or a vinyl group. These monomer components can be either monofunctional radically polymerizable compounds or polyfunctional radically polymerizable compounds having two or more polymerizable functional groups. These radically polymerizable compounds can be used alone or in combination of two or more. Suitable radically polymerizable compounds are, for example, compounds having a (meth)acrylic group.
  • Examples of monofunctional radically polymerizable compounds include (meth)acrylic acid derivatives.
  • Examples of (meth)acrylic acid derivatives include alkoxy or phenoxy group-containing (meth)acrylates such as 2-methoxyethyl (meth)acrylate, 2-ethoxyethyl (meth)acrylate, 2-methoxymethoxyethyl (meth)acrylate, 3-methoxybutyl (meth)acrylate, ethyl carbitol (meth)acrylate, phenoxyethyl (meth)acrylate, and alkylphenoxy polyethylene glycol (meth)acrylate; cyclohexyl (meth)acrylate, 4-tert-butylcyclohexyl acrylate, and cyclopentyl
  • suitable adhesives include cycloalkyl (meth)acrylates such as (meth)acrylate; aralkyl (meth)acrylates such as benzyl (meth)acrylate; and poly
  • a combination of phenoxyethyl (meth)acrylate and 4-tert-butylcyclohexyl acrylate incorporated into the adhesive composition is preferred, as it improves the adhesion of the adhesive layer, particularly when the first optical film is a retardation film made of a fumaric acid ester resin.
  • Other monofunctional radically polymerizable compounds include various (meth)acrylic acid derivatives having a (meth)acryloyloxy group.
  • Specific examples include (meth)acrylic acid (C1-20) alkyl esters such as methyl (meth)acrylate, ethyl (meth)acrylate, n-propyl (meth)acrylate, isopropyl (meth)acrylate, 2-methyl-2-nitropropyl (meth)acrylate, n-butyl (meth)acrylate, isobutyl (meth)acrylate, s-butyl (meth)acrylate, t-butyl (meth)acrylate, n-pentyl (meth)acrylate, t-pentyl (meth)acrylate, 3-pentyl (meth)acrylate, 2,2-dimethylbutyl (meth)acrylate, n-hexyl (meth)acrylate, cetyl (meth)acrylate, n-o
  • Other monofunctional radical polymerizable compounds include, for example, (meth)acrylamide derivatives having a (meth)acrylamide group.
  • the (meth)acrylamide derivative include N-alkyl group-containing (meth)acrylamide derivatives such as N-methyl(meth)acrylamide, N,N-dimethyl(meth)acrylamide, N,N-diethyl(meth)acrylamide, N-isopropyl(meth)acrylamide, N-butyl(meth)acrylamide, and N-hexyl(meth)acrylamide; N-hydroxyalkyl group-containing (meth)acrylamide derivatives such as N-methylol(meth)acrylamide, N-hydroxyethyl(meth)acrylamide, and N-methylol-N-propane(meth)acrylamide; N-aminoalkyl group-containing (meth)acrylamide derivatives such as aminomethyl(meth)acrylamide and aminoethyl(meth)acrylamide; N-alkoxy group-
  • heterocycle-containing (meth)acrylamide derivatives in which the nitrogen atom of the (meth)acrylamide group forms a heterocycle include N-acryloylmorpholine, N-acryloylpiperidine, N-methacryloylpiperidine, and N-acryloylpyrrolidine.
  • hydroxyalkyl (meth)acrylates such as 2-hydroxyethyl (meth)acrylate, 2-hydroxypropyl (meth)acrylate, 3-hydroxypropyl (meth)acrylate, 2-hydroxybutyl (meth)acrylate, 4-hydroxybutyl (meth)acrylate, 6-hydroxyhexyl (meth)acrylate, 8-hydroxyoctyl (meth)acrylate, 10-hydroxydecyl (meth)acrylate, and 12-hydroxylauryl (meth)acrylate, as well as (meth)acrylates having a hydroxyl group such as [4-(hydroxymethyl)cyclohexyl]methyl acrylate, cyclohexanedimethanol mono(meth)acrylate, and 2-hydroxy-3-phenoxypropyl (meth)acrylate.
  • hydroxyalkyl (meth)acrylates such as 2-hydroxyethyl (meth)acrylate, 2-hydroxypropyl (meth)acrylate, 3-hydroxypropyl (meth)acrylate, 2-hydroxy
  • a monofunctional radically polymerizable compound having a hydroxyl group particularly a (meth)acrylate having a hydroxyl group
  • this is preferred because it improves adhesion to the adhesive layer of the second optical film, particularly when the second optical film is made of a cyclic polyolefin-based (polynorbornene-based) resin.
  • monofunctional radically polymerizable compounds include epoxy group-containing (meth)acrylates such as glycidyl (meth)acrylate and 4-hydroxybutyl (meth)acrylate glycidyl ether; halogen-containing (meth)acrylates such as 2,2,2-trifluoroethyl (meth)acrylate, 2,2,2-trifluoroethylethyl (meth)acrylate, tetrafluoropropyl (meth)acrylate, hexafluoropropyl (meth)acrylate, octafluoropentyl (meth)acrylate, heptadecafluorodecyl (meth)acrylate, and 3-chloro-2-hydroxypropyl (meth)acrylate; dimethylaminoethyl (meth)acrylate, etc.
  • epoxy group-containing (meth)acrylates such as glycidyl (meth)acrylate and 4-hydroxybutyl (meth)acrylate
  • alkylaminoalkyl (meth)acrylates examples include alkylaminoalkyl (meth)acrylates; oxetane group-containing (meth)acrylates such as 3-oxetanylmethyl (meth)acrylate, 3-methyl-oxetanylmethyl (meth)acrylate, 3-ethyl-oxetanylmethyl (meth)acrylate, 3-butyl-oxetanylmethyl (meth)acrylate, and 3-hexyl-oxetanylmethyl (meth)acrylate; (meth)acrylates having heterocycles such as tetrahydrofurfuryl (meth)acrylate and butyrolactone (meth)acrylate; hydroxypivalic acid neopentyl glycol (meth)acrylic acid adduct; and p-phenylphenol (meth)acrylate.
  • oxetane group-containing (meth)acrylates such as 3-oxetanylmethyl (me
  • carboxyl group-containing monomers such as (meth)acrylic acid, carboxyethyl acrylate, carboxypentyl acrylate, itaconic acid, maleic acid, fumaric acid, crotonic acid, and isocrotonic acid may be used.
  • examples of monofunctional radically polymerizable compounds that may be used include lactam-based vinyl monomers such as N-vinylpyrrolidone, N-vinyl- ⁇ -caprolactam, and methylvinylpyrrolidone; and vinyl monomers having a nitrogen-containing heterocycle such as vinylpyridine, vinylpiperidone, vinylpyrimidine, vinylpiperazine, vinylpyrazine, vinylpyrrole, vinylimidazole, vinyloxazole, and vinylmorpholine.
  • lactam-based vinyl monomers such as N-vinylpyrrolidone, N-vinyl- ⁇ -caprolactam, and methylvinylpyrrolidone
  • vinyl monomers having a nitrogen-containing heterocycle such as vinylpyridine, vinylpiperidone, vinylpyrimidine, vinylpiperazine, vinylpyrazine, vinylpyrrole, vinylimidazole, vinyloxazole, and vinylmorpholine.
  • a radically polymerizable compound having an active methylene group may be used as the monofunctional radically polymerizable compound.
  • a radically polymerizable compound having an active methylene group is a compound that has an active double bond group such as a (meth)acrylic group at the end or within the molecule, and also has an active methylene group.
  • active methylene groups include an acetoacetyl group, an alkoxymalonyl group, or a cyanoacetyl group. It is preferable that the active methylene group is an acetoacetyl group.
  • radically polymerizable compounds having an active methylene group include acetoacetoxyalkyl (meth)acrylates such as 2-acetoacetoxyethyl (meth)acrylate, 2-acetoacetoxypropyl (meth)acrylate, and 2-acetoacetoxy-1-methylethyl (meth)acrylate; 2-ethoxymalonyloxyethyl (meth)acrylate, 2-cyanoacetoxyethyl (meth)acrylate, N-(2-cyanoacetoxyethyl)acrylamide, N-(2-propionylacetoxybutyl)acrylamide, N-(4-acetoacetoxymethylbenzyl)acrylamide, and N-(2-acetoacetylaminoethyl)acrylamide.
  • the radically polymerizable compound having an active methylene group is preferably an acetoacetoxyalkyl (meth)acrylate.
  • the adhesive composition used to laminate the first optical film and the second optical film contains a compound represented by the following general formula (1): (wherein X is a reactive group, Y is an alkylene group having 1 to 12 carbon atoms which may have a branched chain or a phenylene group which may have a substituent, and R 1 and R 2 each independently represent a hydrogen atom, an aliphatic hydrocarbon group which may have a substituent, an aryl group, or a heterocyclic group)
  • a monofunctional radical polymerizable compound represented by formula (1) in the adhesive composition is preferred because it improves adhesion to the first optical film, increases the peel strength between the first optical film and the adhesive layer, and improves adhesion to the adhesive layer of the second optical film, particularly when the second optical film is made of a cyclic polyolefin-based (polynorbornene-based) resin.
  • the content of the monofunctional radically polymerizable compound represented by the above formula (1) is preferably 0.5 to 10 parts by mass, and more preferably 1 to 5 parts by mass, when the total amount of polymerizable components in the adhesive composition is taken as 100 parts by mass.
  • the aliphatic hydrocarbon group includes a linear or branched alkyl group having 1 to 20 carbon atoms, which may have a substituent; a cyclic alkyl group having 3 to 20 carbon atoms, which may have a substituent; and an alkenyl group having 2 to 20 carbon atoms.
  • the aryl group includes a phenyl group having 6 to 20 carbon atoms, which may have a substituent; and a naphthyl group having 10 to 20 carbon atoms, which may have a substituent.
  • the heterocyclic group includes, for example, a 5- or 6-membered ring containing at least one heteroatom, which may have a substituent.
  • R1 and R2 are preferably a hydrogen atom or a linear or branched alkyl group having 1 to 3 carbon atoms, and most preferably a hydrogen atom.
  • X in the monofunctional radically polymerizable compound represented by general formula (1) is a reactive group, a functional group that can react with the curable components that make up the adhesive layer, and examples include a hydroxyl group, an amino group, an aldehyde group, a carboxyl group, a vinyl group, a (meth)acrylic group, a styryl group, a (meth)acrylamide group, a vinyl ether group, an epoxy group, an oxetane group, an ⁇ , ⁇ -unsaturated carbonyl group, a mercapto group, and a halogen group.
  • the reactive group X is preferably at least one reactive group selected from the group consisting of vinyl groups, (meth)acrylic groups, styryl groups, (meth)acrylamide groups, vinyl ether groups, epoxy groups, oxetane groups, and mercapto groups.
  • the reactive group X is preferably at least one reactive group selected from the group consisting of (meth)acrylic groups, styryl groups, and (meth)acrylamide groups.
  • the reactive group X preferably has at least one functional group selected from a hydroxyl group, an amino group, an aldehyde, a carboxyl group, a vinyl ether group, an epoxy group, an oxetane group, and a mercapto group.
  • an epoxy group is preferred because it provides excellent adhesion between the resulting adhesive layer and the adherend, and a vinyl ether group is preferred because it provides excellent curability of the curable adhesive composition.
  • Preferred specific examples of the monofunctional radically polymerizable compound represented by general formula (1) include the following compounds (1a) to (1d): R3 in general formulas (1a) and (1b) is a hydrogen atom or a methyl group.
  • esters of (meth)acrylates and boric acid such as esters of hydroxyethyl acrylamide and boric acid, esters of methylolacrylamide and boric acid, esters of hydroxyethyl acrylate and boric acid, and esters of hydroxybutyl acrylate and boric acid.
  • polyfunctional radically polymerizable compounds having two or more polymerizable functional groups include tripropylene glycol di(meth)acrylate, tetraethylene glycol di(meth)acrylate, polyethylene glycol diacrylate, 1,6-hexanediol di(meth)acrylate, 1,9-nonanediol di(meth)acrylate, 1,10-decanediol diacrylate, 2-ethyl-2-butylpropanediol di(meth)acrylate, bisphenol A di(meth)acrylate, bisphenol A ethylene oxide adduct di(meth)acrylate, bisphenol A propylene oxide adduct di(meth)acrylate, bisphenol A diglycidyl ether di(meth)acrylate,
  • ester include esters of (meth)acrylic acid and polyhydric alcohols such as pentyl glycol di(meth)acrylate, tricyclodecane dimethanol di(meth)acrylate
  • the adhesive layer of the laminated optical film according to the present invention contains at least one radically polymerizable compound selected from the group consisting of monofunctional radically polymerizable compounds and polyfunctional radically polymerizable compounds, and the HSP value distance between the average HSP value of the radically polymerizable compound and the HSP value of the first optical film is 3.5 or less, the peel strength between the optical film and the adhesive layer is particularly excellent.
  • the resin film constituting the first optical film is a fumarate ester-based resin
  • a mutually compatible layer is more easily formed at the interface between the fumarate ester-based resin and the adhesive layer, which further enhances the stress relaxation and toughness of the adhesive layer as described above, thereby more effectively improving the peel strength between the first optical film (fumarate ester-based resin) and the adhesive layer.
  • the adhesive composition used in the present invention may contain an oligomer having a molecular weight of 700 or more.
  • the peel strength between the first optical film and the adhesive layer is excellent, and defects such as cohesive failure in the first optical film can be more effectively prevented when a substrate such as PET is peeled off.
  • the reason for this effect is unclear, but when the adhesive layer is formed from a cured product layer of an adhesive composition containing an oligomer having a molecular weight of 700 or more, the stress relaxation properties and toughness of the adhesive layer are further improved, and the peel strength to the first optical film and the second optical film is further increased.
  • the molecular weight of the oligomer is preferably 700 or more, more preferably 1,500 or more, and even more preferably 10,000 or more.
  • the oligomer used is preferably a polymerizable oligomer having a polymerizable group. Examples of polymerizable groups include vinyl groups, (meth)acrylic groups, styryl groups, and (meth)acrylamide groups. In the present invention, (meth)acrylic means acrylic and/or methacrylic groups.
  • the adhesive layer is composed of urethane (meth)acrylate, more preferably a urethane (meth)acrylate having an ether skeleton, as at least part of the raw materials, the adhesive layer has particularly excellent toughness and also improves stress relaxation properties.
  • urethane (meth)acrylates include those that contain at least a urethane bond and a polymerizable group in the molecule, as well as units such as polyalkylene glycols (such as polyethylene glycol, polypropylene glycol, polybutylene glycol, or polystyrene glycol); polycarbonate or polyalkylene glycol (poly)carbonate; or polyester.
  • polyalkylene glycols such as polyethylene glycol, polypropylene glycol, polybutylene glycol, or polystyrene glycol
  • polycarbonate or polyalkylene glycol (poly)carbonate or polyester.
  • the urethane bond is formed by the reaction of the hydroxyl group of the polyalkylene glycol or other component constituting the urethane (meth)acrylate with an isocyanate such as diphenylmethane diisocyanate, toluene diisocyanate, isophorone diisocyanate, or hexamethylene diisocyanate.
  • an isocyanate such as diphenylmethane diisocyanate, toluene diisocyanate, isophorone diisocyanate, or hexamethylene diisocyanate.
  • a polymerizable oligomer having a molecular weight of 700 or more and not containing an aromatic ring or alicyclic skeleton within the molecule gives the adhesive layer that is finally formed moderate flexibility, thereby improving the stress relaxation properties and toughness of the adhesive layer.
  • the polymerizable oligomer used in the present invention preferably has at least two polymerizable groups.
  • a polymerizable oligomer having at least two polymerizable groups has the effect of improving the stress relaxation properties and toughness of the adhesive layer that is finally formed.
  • polymerizable oligomers other than urethane (meth)acrylates such as polybutadiene-terminated (meth)acrylates, polyethylene glycol (meth)acrylates, polypropylene glycol (meth)acrylates, and (meth)acrylic (meth)acrylates, can also be used.
  • the content of the polymerizable oligomer is preferably 1 to 30 parts by mass, and more preferably 5 to 20 parts by mass, when the total amount of polymerizable components in the adhesive composition, such as the polymerizable oligomer and polymerizable compounds other than the polymerizable oligomer, is taken as 100 parts by mass.
  • the adhesive composition that serves as the raw material for the adhesive layer of the laminated optical film can contain, in addition to a radically polymerizable compound, an acrylic oligomer that is obtained by polymerizing a (meth)acrylic monomer and does not have a polymerizable group.
  • an acrylic oligomer that is obtained by polymerizing a (meth)acrylic monomer and does not have a polymerizable group.
  • active energy ray-curable adhesives preferably have low viscosity; therefore, it is preferable that the acrylic oligomer obtained by polymerizing a (meth)acrylic monomer and having no polymerizable group also has low viscosity.
  • Acrylic oligomers that are low in viscosity and can prevent cure shrinkage of the adhesive layer preferably have a weight-average molecular weight (Mw) of 15,000 or less, more preferably 10,000 or less, and particularly preferably 5,000 or less.
  • the weight-average molecular weight (Mw) of the acrylic oligomer is preferably 500 or more, more preferably 1,000 or more, and particularly preferably 1,500 or more.
  • the (meth)acrylic monomer constituting the acrylic oligomer include methyl (meth)acrylate, ethyl (meth)acrylate, n-propyl (meth)acrylate, isopropyl (meth)acrylate, 2-methyl-2-nitropropyl (meth)acrylate, n-butyl (meth)acrylate, isobutyl (meth)acrylate, s-butyl (meth)acrylate, t-butyl (meth)acrylate, n-pentyl (meth)acrylate, t-pentyl (meth)acrylate, 3-pentyl (meth)acrylate, 2,2-dimethylbutyl (meth)acrylate, n-hexyl (meth)acrylate, cetyl (meth)acrylate, (meth)acrylic acid (C1-20) alkyl esters such as acrylate, n-octyl (meth)acrylate, 2-ethyl
  • acrylic oligomer (E) examples include “ARUFON” manufactured by Toagosei Co., Ltd., “Actflow” manufactured by Soken Chemical & Engineering Co., Ltd., and "JONCRYL” manufactured by BASF Japan Ltd.
  • the photopolymerization initiator is selected appropriately depending on the active energy ray.
  • a photopolymerization initiator that is cleaved by ultraviolet or visible light is used.
  • photopolymerization initiators include benzophenone-based compounds such as benzil, benzophenone, benzoylbenzoic acid, and 3,3'-dimethyl-4-methoxybenzophenone; aromatic ketone compounds such as 4-(2-hydroxyethoxy)phenyl(2-hydroxy-2-propyl)ketone, ⁇ -hydroxy- ⁇ , ⁇ '-dimethylacetophenone, 2-methyl-2-hydroxypropiophenone, and ⁇ -hydroxycyclohexylphenyl ketone; acetophenone-based compounds such as methoxyacetophenone, 2,2-dimethoxy-2-phenylacetophenone, 2,2-diethoxyacetophenone, and 2-methyl-1-[4-(methylthio)-phenyl]-2-morpholinopropane-1; benzoin methyl ether, benzoin ethyl ether, benzoin isopropyl ether, and benzoin methyl ether.
  • aromatic ketone compounds such as 4-(2-hydroxye
  • benzoin ether compounds such as anisoin butyl ether and anisoin methyl ether
  • aromatic ketal compounds such as benzil dimethyl ketal
  • aromatic sulfonyl chloride compounds such as 2-naphthalenesulfonyl chloride
  • photoactive oxime compounds such as 1-phenone-1,1-propanedione-2-(o-ethoxycarbonyl)oxime
  • thioxanthone compounds such as thioxanthone, 2-chlorothioxanthone, 2-methylthioxanthone, 2,4-dimethylthioxanthone, isopropylthioxanthone, 2,4-dichlorothioxanthone, 2,4-diethylthioxanthone, 2,4-diisopropylthioxanthone, and dodecylthioxanthone
  • camphorquinone such as anisoin butyl ether and anisoin
  • the amount of the photopolymerization initiator is 20% by weight or less, when the total amount of the active energy ray-curable adhesive composition is taken as 100% by weight.
  • the amount of the photopolymerization initiator is preferably 0.01 to 20% by weight, more preferably 0.05 to 10% by weight, and even more preferably 0.1 to 5% by weight.
  • the curable adhesive for laminated optical films of the present invention is used as a visible light curable type containing a radically polymerizable compound as the curable component, it is preferable to use a photopolymerization initiator that is particularly sensitive to light of 380 nm or more. Photopolymerization initiators that are highly sensitive to light of 380 nm or more will be described later.
  • the photopolymerization initiator is a compound represented by the following general formula (2):
  • R 1 and R 2 represent -H, -CH 2 CH 3 , -iPr, or Cl, and R 1 and R 2 may be the same or different
  • a compound represented by general formula (2) is used alone, or it is preferable to use a compound represented by general formula (2) in combination with a photopolymerization initiator highly sensitive to light of 380 nm or longer, as described below.
  • a compound represented by general formula (2) is used, adhesive properties are superior to when a photopolymerization initiator highly sensitive to light of 380 nm or longer is used alone.
  • diethylthioxanthone in which R 1 and R 2 are -CH 2 CH 3, is particularly preferred.
  • composition ratio of the compound represented by general formula (2) in the adhesive composition is preferably 0.1 to 5 parts by weight, more preferably 0.5 to 4 parts by weight, and even more preferably 0.9 to 3 parts by weight, per 100 parts by weight of the total amount of the curable components.
  • polymerization initiator aids include triethylamine, diethylamine, N-methyldiethanolamine, ethanolamine, 4-dimethylaminobenzoic acid, methyl 4-dimethylaminobenzoate, ethyl 4-dimethylaminobenzoate, and isoamyl 4-dimethylaminobenzoate, with ethyl 4-dimethylaminobenzoate being particularly preferred.
  • the amount added is typically 0 to 5 parts by weight, preferably 0 to 4 parts by weight, and most preferably 0 to 3 parts by weight, per 100 parts by weight of the total amount of the curable components.
  • a known photopolymerization initiator can be used in combination. Because transparent protective films with UV absorption ability do not transmit light of 380 nm or less, it is preferable to use a photopolymerization initiator that is highly sensitive to light of 380 nm or more.
  • 2-methyl-1-(4-methylthiophenyl)-2-morpholinopropan-1-one 2-benzyl-2-dimethylamino-1-(4-morpholinophenyl)-butanone-1,2-(dimethylamino)-2-[(4-methylphenyl)methyl]-1-[4-(4-morpholinyl)phenyl]-1-butanone, 2,4,6-trimethylbenzoyl-diphenyl-phosphine oxide, bis(2,4,6-trimethylbenzoyl)-phenylphosphine oxide, and bis( ⁇ 5-2,4-cyclopentadien-1-yl)-bis(2,6-difluoro-3-(1H-pyrrol-1-yl)-phenyl)titanium.
  • R 3 , R 4 and R 5 represent —H, —CH 3 , —CH 2 CH 3 , -iPr or Cl, and R 3 , R 4 and R 5 may be the same or different.
  • commercially available products such as 2,4,6-trimethylbenzoyl-diphenyl-phosphine oxide (trade name: Omnirad 819, manufacturer: IGM Resins B.V.) and 2-methyl-1-(4-methylthiophenyl)-2-morpholinopropan-1-one (trade name: Omnirad 907, manufacturer: IGM Resins B.V.) can be suitably used.
  • 2-benzyl-2-dimethylamino-1-(4-morpholinophenyl)-butanone-1 (trade name: Omnirad369, manufacturer: IGM Resins B.V.) and 2-(dimethylamino)-2-[(4-methylphenyl)methyl]-1-[4-(4-morpholinyl)phenyl]-1-butanone (trade name: Omnirad379, manufacturer: IGM Resins B.V.) are preferred due to their high sensitivity.
  • the active energy ray-curable adhesive composition contains a hydroxyl group-containing photopolymerization initiator as a polymerization initiator, the solubility in the adhesive layer with a high concentration of component A on the polarizer side is increased, and the curability of the adhesive layer is improved.
  • photopolymerization initiators having a hydroxyl group examples include 2-methyl-2-hydroxypropiophenone (trade name "DAROCUR1173", manufactured by BASF), 1-hydroxycyclohexyl phenyl ketone (trade name "IRGACURE184", manufactured by BASF), 1-[4-(2-hydroxyethoxy)-phenyl]-2-hydroxy-2-methyl-1-propan-1-one (trade name "IRGACURE2959", manufactured by BASF), and 2-hydroxy-1- ⁇ 4-[4-(2-hydroxy-2-methyl-propionyl)-benzyl]phenyl ⁇ -2-methyl-propan-1-one (trade name "IRGACURE127", manufactured by BASF).
  • 1-Hydroxycyclohexyl phenyl ketone is particularly preferred due to its excellent solubility in adhesive layers with high concentrations of component A.
  • a cationically polymerizable adhesive composition may be used as the adhesive composition serving as the raw material for the adhesive layer of the laminated optical film.
  • the cationically polymerizable compounds used in cationically polymerizable adhesive compositions are classified into monofunctional cationically polymerizable compounds having one cationically polymerizable functional group in the molecule and polyfunctional cationically polymerizable compounds having two or more cationically polymerizable functional groups in the molecule.
  • Monofunctional cationically polymerizable compounds have relatively low liquid viscosities, and their inclusion in a resin composition can reduce the liquid viscosity of the resin composition.
  • monofunctional cationically polymerizable compounds often have functional groups that impart various functions.
  • a cationically polymerizable adhesive composition can impart various functions to the cationically polymerizable adhesive composition and/or the cured product of the cationically polymerizable adhesive composition.
  • Polyfunctional cationically polymerizable compounds are preferably included in cationically polymerizable adhesive compositions because they can three-dimensionally crosslink the cured product of the cationically polymerizable adhesive composition.
  • the ratio of the monofunctional cationically polymerizable compound to the polyfunctional cationically polymerizable compound is preferably in the range of 10 to 1,000 parts by weight per 100 parts by weight of the monofunctional cationically polymerizable compound.
  • Examples of the cationically polymerizable functional group include an epoxy group, an oxetanyl group, and a vinyl ether group.
  • Examples of compounds having an epoxy group include aliphatic epoxy compounds, alicyclic epoxy compounds, and aromatic epoxy compounds.
  • the cationically polymerizable adhesive composition of the present invention particularly preferably contains an alicyclic epoxy compound due to its excellent curability and adhesive properties.
  • Examples of the alicyclic epoxy compound include 3,4-epoxycyclohexylmethyl-3,4-epoxycyclohexanecarboxylate, caprolactone-modified products, trimethylcaprolactone-modified products, and valerolactone-modified products of 3,4-epoxycyclohexylmethyl-3,4-epoxycyclohexanecarboxylate, and specific examples thereof include Celloxide 2021, Celloxide 2021A, Celloxide 2021P, Celloxide 2081, Celloxide 2083, and Celloxide 2085 (all manufactured by Daicel Chemical Industries, Ltd.), and Cyracure UVR-61 05, Cyracure UVR-6107, Cyracure 30, R-6110 (all manufactured by Dow Chemical Japan Co., Ltd.).
  • Compounds having an oxetanyl group are preferably contained because they have the effect of improving the curing properties of the cationically polymerizable adhesive composition and reducing the liquid viscosity of the composition.
  • Examples of compounds having an oxetanyl group include 3-ethyl-3-hydroxymethyloxetane, 1,4-bis[(3-ethyl-3-oxetanyl)methoxymethyl]benzene, 3-ethyl-3-(phenoxymethyl)oxetane, di[(3-ethyl-3-oxetanyl)methyl]benzene ...
  • Examples of such a compound include 3-ethyl-3-(2-ethylhexyloxymethyl)oxetane, 3-ethyl-3-(2-ethylhexyloxymethyl)oxetane, and phenol novolak oxetane.
  • Commercially available compounds include ARON OXT-101, ARON OXT-121, ARON OXT-211, ARON OXT-221, and ARON OXT-212 (all manufactured by Toagosei Co., Ltd.).
  • Compounds having a vinyl ether group are preferably contained in the cationically polymerizable adhesive composition because they have the effect of improving the curing properties of the composition and reducing the liquid viscosity of the composition.
  • Examples of compounds having an ether group include 2-hydroxyethyl vinyl ether, diethylene glycol monovinyl ether, 4-hydroxybutyl vinyl ether, diethylene glycol monovinyl ether, triethylene glycol divinyl ether, cyclohexanedimethanol divinyl ether, cyclohexanedimethanol monovinyl ether, tricyclodecane vinyl ether, cyclohexyl vinyl ether, methoxyethyl vinyl ether, ethoxyethyl vinyl ether, and pentaerythritol tetravinyl ether.
  • the cationically polymerizable adhesive composition contains at least one compound selected from the group consisting of the epoxy group-containing compound, oxetanyl group-containing compound, and vinyl ether group-containing compound described above as a curable component. Since all of these compounds cure by cationic polymerization, a photocationic polymerization initiator is also incorporated. This photocationic polymerization initiator generates cationic species or Lewis acids upon exposure to active energy rays such as visible light, ultraviolet light, X-rays, and electron beams, initiating the polymerization reaction of the epoxy and oxetanyl groups.
  • the photoacid generators described below are preferably used as the photocationic polymerization initiator.
  • photocationic polymerization initiator that is highly sensitive to light of 380 nm or longer.
  • photocationic polymerization initiators generally exhibit a maximum absorption in the wavelength range around 300 nm or shorter, incorporating a photosensitizer that exhibits a maximum absorption in the longer wavelength range, specifically, light of wavelengths longer than 380 nm, can enhance the generation of cationic species or acids from the photocationic polymerization initiator by reacting to light of this wavelength range.
  • photosensitizers include anthracene compounds, pyrene compounds, carbonyl compounds, organic sulfur compounds, persulfides, redox compounds, azo and diazo compounds, halogen compounds, and photoreducible dyes, and these may be used in combination of two or more.
  • Anthracene compounds are particularly preferred due to their excellent photosensitizing effect, and specific examples include Anthracure UVS-1331 and Anthracure UVS-1221 (manufactured by Kawasaki Kasei Chemicals).
  • the content of the photosensitizer is preferably 0.1% to 5% by weight, and more preferably 0.5% to 3% by weight.
  • the laminated optical film according to the present invention is placed on an image display device, for example, via an adhesive layer on the surface of the first optical film opposite the surface on which the second optical film is laminated.
  • the adhesive for forming the adhesive layer is not particularly limited, and can be appropriately selected and used, for example, those having a base polymer such as an acrylic polymer, a silicone polymer, a polyester, a polyurethane, a polyamide, a polyether, a fluorine-based polymer, a rubber-based polymer, etc.
  • a base polymer such as an acrylic polymer, a silicone polymer, a polyester, a polyurethane, a polyamide, a polyether, a fluorine-based polymer, a rubber-based polymer, etc.
  • those having excellent optical transparency, exhibiting adhesive properties such as appropriate wettability, cohesion, and adhesiveness, and having excellent weather resistance, heat resistance, etc., such as acrylic adhesives can be preferably used.
  • a separator is temporarily attached to cover the exposed surface of the adhesive layer to prevent contamination until the product is put into practical use. This prevents contact with the adhesive layer during normal handling.
  • any suitable separator may be used, such as a suitable thin sheet of plastic film, rubber sheet, paper, cloth, nonwoven fabric, net, foam sheet, metal foil, or a laminate of these, coated as needed with a suitable release agent such as a silicone-based, long-chain alkyl-based, fluorine-based, or molybdenum sulfide release agent, in accordance with conventional practices.
  • the laminated optical film according to the present invention may include the optical films described below in addition to the first optical film and the second optical film.
  • the thickness of the polarizer is preferably 10 ⁇ m or less, and more preferably 5 ⁇ m or less.
  • polarizers include those obtained by uniaxially stretching a hydrophilic polymer film, such as a polyvinyl alcohol film, a partially formalized polyvinyl alcohol film, or a partially saponified ethylene-vinyl acetate copolymer film, after allowing iodine to adsorb thereon.
  • a polarizer obtained by dyeing a polyvinyl alcohol-based film with iodine and stretching it uniaxially can be produced, for example, by immersing the polyvinyl alcohol in an iodine aqueous solution, dyeing it, and then stretching it to 3 to 7 times its original length.
  • the solution may contain boric acid, zinc sulfate, zinc chloride, or the like, or the polyvinyl alcohol-based film may be immersed in an aqueous solution of potassium iodide or the like.
  • the polyvinyl alcohol-based film may be immersed in water and washed before dyeing.
  • washing the polyvinyl alcohol-based film with water not only removes dirt and antiblocking agents from the polyvinyl alcohol-based film surface, but also swells the polyvinyl alcohol-based film, preventing unevenness such as uneven dyeing.
  • Stretching may be performed after dyeing with iodine, or the film may be stretched while dyeing, or it may be stretched and then dyed with iodine. Stretching may also be performed in an aqueous solution of boric acid, potassium iodide, or the like, or in a water bath.
  • thin polarizers include: Patent No. 4751486 specification, Patent No. 4751481 specification, Patent No. 4815544 specification, Patent No. 5048120 specification, International Publication No. 2014/077599, International Publication No. 2014/077636, or a thin polarizer obtained by the manufacturing method described therein.
  • thin polarizers obtained by manufacturing methods including the steps of stretching and dyeing a laminate those obtained by a manufacturing method including the step of stretching in a boric acid aqueous solution, as described in Japanese Patent Nos. 4751486, 4751481, and 4815544, are preferred because they can be stretched at a high magnification and have improved polarization performance.
  • those obtained by a manufacturing method including the step of performing auxiliary in-air stretching before stretching in a boric acid aqueous solution, as described in Japanese Patent Nos. 4751481 and 4815544 are preferred.
  • These thin polarizers can be obtained by a manufacturing method including the steps of stretching a polyvinyl alcohol-based resin (hereinafter also referred to as PVA-based resin) layer and a stretching resin substrate in a laminate state, and dyeing the layer.
  • PVA-based resin polyvinyl alcohol-based resin
  • the laminated optical film according to the present invention may include a transparent protective film as another optical film.
  • a transparent protective film examples include thermoplastic resins that are excellent in transparency, mechanical strength, thermal stability, moisture barrier properties, and isotropy.
  • thermoplastic resins include cellulose resins such as triacetyl cellulose, polyester resins, polyethersulfone resins, polysulfone resins, polycarbonate resins, polyamide resins, polyimide resins, polyolefin resins, (meth)acrylic resins, cyclic polyolefin resins (norbornene-based resins), polyarylate resins, polystyrene resins, polyvinyl alcohol resins, and mixtures thereof.
  • the transparent protective film may contain one or more suitable additives. Examples of additives include ultraviolet absorbers, antioxidants, lubricants, plasticizers, release agents, coloring inhibitors, flame retardants, nucleating agents, antistatic agents, pigments, and colorants.
  • the content of the thermoplastic resin in the transparent protective film is preferably 50 to 100% by weight, more preferably 50 to 99% by weight, even more preferably 60 to 98% by weight, and particularly preferably 70 to 97% by weight. If the content of the thermoplastic resin in the transparent protective film is 50% by weight or less, the inherent high transparency and other properties of the thermoplastic resin may not be fully exhibited.
  • the material for forming the transparent protective film is preferably one that is excellent in transparency, mechanical strength, thermal stability, moisture blocking properties, isotropy, etc., and more preferably one with a moisture permeability of 150 g/m 2 /24 h or less, particularly preferably 140 g/m 2 /24 h or less, and even more preferably 120 g/m 2 /24 h or less.
  • the transparent protective film can be provided with functional layers such as a hard coat layer, anti-reflection layer, anti-sticking layer, diffusion layer, or anti-glare layer.
  • the above-mentioned functional layers such as the hard coat layer, anti-reflection layer, anti-sticking layer, diffusion layer, and anti-glare layer can be provided on the transparent protective film itself, or they can be provided separately from the transparent protective film.
  • the thickness of the transparent protective film can be determined as appropriate, but is generally about 1 to 500 ⁇ m, preferably 1 to 300 ⁇ m, and more preferably 5 to 200 ⁇ m, from the standpoints of strength, ease of handling, thinness, etc. 10 to 200 ⁇ m is even more preferable, and 20 to 80 ⁇ m is even more preferable.
  • the laminated optical film according to the present invention can be produced, for example, by the following production method.
  • a method for producing a laminated optical film in which at least a first optical film and a second optical film are laminated via an adhesive layer comprising: the first optical film is a resin film having a breaking strength of 70 or less, the adhesive layer has a tensile modulus of elasticity of 1 ⁇ 10 3 Pa or more and 1 ⁇ 10 8 Pa or less, an elongation in tensile modulus measurement of 5 mm or more and 120 mm or less, and a breaking stress of 4 N or less; a coating step of coating the adhesive composition on at least one of the first optical film and the second optical film;
  • a method for producing a laminated optical film the method comprising: a laminating step of laminating the first optical film and the second optical film together; and an adhering step of adhering the first optical film and the second optical film together via an adhesive layer formed by irradiating active energy rays from the first optical film surface side or
  • the method for applying the adhesive composition to at least one of the first optical film and the second optical film is appropriately selected depending on the viscosity of the composition and the desired thickness, and examples thereof include a reverse coater, a gravure coater (direct, reverse, or offset), a bar reverse coater, a roll coater, a die coater, a bar coater, and a rod coater.
  • the viscosity of the adhesive composition is preferably 0.1 to 200 mPa ⁇ s, more preferably 1 to 100 mPa ⁇ s, and most preferably 5 to 50 mPa ⁇ s.
  • a high viscosity of the composition is undesirable because it results in poor surface smoothness after application and poor appearance. Therefore, each composition can be heated or cooled to adjust the viscosity to a preferred range before application.
  • the first optical film and the second optical film are bonded together.
  • the first optical film and the second optical film are bonded together via the adhesive composition, they are bonded together using a roll laminator or the like.
  • the first optical film and the second optical film are bonded together via an adhesive layer formed by curing at least the adhesive composition by irradiating the adhesive composition with active energy rays from the first optical film side or the second optical film side.
  • the irradiation direction of the active energy rays can be any appropriate direction.
  • the acceleration voltage for electron beam irradiation is preferably 5 kV to 300 kV, and more preferably 10 kV to 250 kV. If the acceleration voltage is less than 5 kV, the electron beams may not reach the adhesive, resulting in insufficient curing. If the acceleration voltage exceeds 300 kV, the penetration force through the sample may be too strong, potentially damaging the first optical film and second optical film.
  • the irradiation dose is 5 to 100 kGy, and more preferably 10 to 75 kGy.
  • the adhesive will not cure sufficiently. If it exceeds 100 kGy, the first optical film and second optical film will be damaged, resulting in a decrease in mechanical strength and yellowing, and the desired optical properties will not be achieved.
  • Electron beam irradiation is usually carried out in an inert gas atmosphere, but if necessary, it can be carried out in the atmosphere or with a small amount of oxygen introduced.
  • introducing oxygen appropriately can intentionally cause oxygen inhibition on the first and second optical film surfaces that are first hit by the electron beam, preventing damage to the first and second optical films and allowing the electron beam to be efficiently irradiated only on the adhesive.
  • active energy rays that include visible light in the wavelength range of 380 nm to 450 nm, and in particular active energy rays that have the highest exposure dose of visible light in the wavelength range of 380 nm to 450 nm.
  • active energy rays that include visible light in the wavelength range of 380 nm to 450 nm, and in particular active energy rays that have the highest exposure dose of visible light in the wavelength range of 380 nm to 450 nm.
  • ultraviolet light or visible light if a first or second optical film with ultraviolet absorption ability is used, such as a UV-opaque transparent protective film, light with wavelengths shorter than approximately 380 nm will be absorbed, and light with wavelengths shorter than 380 nm will not reach the adhesive composition and will not contribute to its polymerization reaction.
  • the ratio of the integrated illuminance in the wavelength range of 380 to 440 nm to the integrated illuminance in the wavelength range of 250 to 370 nm is preferably 100:0 to 100:50, more preferably 100:0 to 100:40.
  • the active energy ray is preferably a gallium-encapsulated metal halide lamp or an LED light source that emits light in the wavelength range of 380 to 440 nm.
  • light sources containing ultraviolet and visible light such as low-pressure mercury lamps, medium-pressure mercury lamps, high-pressure mercury lamps, ultra-high-pressure mercury lamps, incandescent lamps, xenon lamps, halogen lamps, carbon arc lamps, metal halide lamps, fluorescent lamps, tungsten lamps, gallium lamps, excimer lasers, or sunlight, can be used.
  • a bandpass filter can also be used to block ultraviolet rays with a wavelength shorter than 380 nm.
  • active energy rays obtained by using a gallium-encapsulated metal halide lamp and passing through a bandpass filter capable of blocking light with wavelengths shorter than 380 nm, or active energy rays with a wavelength of 405 nm obtained by using an LED light source.
  • the line speed depends on the curing time of the adhesive composition, but is preferably 1 to 500 m/min, more preferably 5 to 300 m/min, and even more preferably 10 to 100 m/min. If the line speed is too slow, productivity will be poor or the damage to the first optical film or second optical film will be too great, making it impossible to produce a laminated optical film that can withstand durability tests, etc. If the line speed is too high, the adhesive composition will not cure sufficiently, and the desired adhesive properties may not be achieved.
  • the laminated optical film according to the present invention can be preferably used for forming various image display devices such as liquid crystal display devices.
  • the formation of a liquid crystal display device can be carried out in a conventional manner. That is, a liquid crystal display device is generally formed by appropriately assembling a liquid crystal cell, a polarizing film or an optical film, and, if necessary, components such as an illumination system, and incorporating a drive circuit.
  • a liquid crystal display device is generally formed by appropriately assembling a liquid crystal cell, a polarizing film or an optical film, and, if necessary, components such as an illumination system, and incorporating a drive circuit.
  • the method can be carried out in a conventional manner.
  • any type such as a TN type, an STN type, or a ⁇ type, can be used.
  • Appropriate liquid crystal display devices can be formed, such as those in which an optical laminate is disposed on one or both sides of a liquid crystal cell, or those that use a backlight or reflector in the lighting system.
  • the optical laminate of the present invention can be placed on one or both sides of the liquid crystal cell.
  • optical laminates are provided on both sides, they may be the same or different.
  • one or more appropriate components such as a diffuser plate, anti-glare layer, anti-reflection film, protective plate, prism array, lens array sheet, light diffuser plate, backlight, etc. can be placed in appropriate positions in one or more layers.
  • the resulting fumarate ester resin was dissolved in a toluene-methyl ethyl ketone mixed solution (toluene/methyl ethyl ketone 50%/50% by weight) to prepare a 20% solution.
  • tributyl trimellitate was added as a plasticizer to 100 parts by weight of the fumarate ester resin.
  • the solution was then cast onto a support substrate (PET film) in a solution casting apparatus using the T-die method and dried at 80°C and 130°C for 4 minutes each to obtain a laminated film with a width of 250 mm and a thickness of 93 ⁇ m.
  • the resulting laminated film was then uniaxially stretched in the machine direction at a temperature of 150°C and a stretch ratio of 1.04 times (longitudinal stretching process) using a roll stretching machine, resulting in a laminated film in which a first optical film (retardation film) was laminated onto a support substrate (PET film).
  • the resulting first optical film had a thickness of 18 ⁇ m and was a positive biaxial plate (nz>nx>ny) with a fast axis in the machine direction.
  • the breaking strength of the fumarate ester resin film used as the first optical film (retardation film) manufactured above was 59.1 MPa in the MD direction (the direction in which the film was formed) and 55.0 MPa in the TD direction (the direction perpendicular to the MD direction).
  • the breaking strength of the film was measured in accordance with JIS-K-7161 using a sample cut to a width of 10 mm.
  • the HSP values of the fumaric acid ester resin film calculated using the method for calculating the HSP value of optical films described below were ( ⁇ d 17.4, ⁇ p 4.5, ⁇ h 5.1).
  • a cyclic olefin resin (ZEONOR 1420R manufactured by ZEON Corporation) was melt-mixed in a twin-screw melt extruder to form a composition, which was then extruded in a single-screw extruder equipped with a T-die to form a cyclic olefin resin film having a thickness of 30 ⁇ m.
  • the resulting film was uniaxially stretched in the width direction with the fixed end at 145°C using a tenter stretching machine so that the film width was 4.3 times the original film width (transverse stretching process), producing a second optical film (retardation film).
  • the produced second optical film had a thickness of 7 ⁇ m and was a negative biaxial plate (nx>ny>nz) with a fast axis in the transport direction.
  • the breaking strength of the cyclic olefin resin film used as the second optical film (retardation film) manufactured as described above was 157.8 MPa in the MD direction (the direction in which the film was formed) and 342.4 MPa in the TD direction (the direction perpendicular to the MD direction).
  • Visible light (gallium-filled metal halide lamp) was used as the active energy ray.
  • Irradiation device Light HAMMER10 Mark III manufactured by Excelitas Technologies Corp. Bulb: V bulb Peak irradiance: 1600 mW/cm 2 , cumulative irradiation amount: 1000 mJ/cm 2 (wavelength 380 to 440 nm). The irradiance of visible light was measured using a Sola-Check system manufactured by Solatell.
  • Examples 1 to 15 and Comparative Examples 1 to 5 A laminate film in which a first optical film (retardation film) was laminated on a support substrate (PET film) was coated on both sides of the first optical film side and the second optical film side using an MCD coater (manufactured by Fuji Machine Co., Ltd.) (cell shape: honeycomb, gravure roll line count: 700 rolls/inch, rotation speed 140%/relative to line speed) to coat the adhesive composition in the amounts listed in Tables 1 to 4 so that the final adhesive layer thickness was 1 ⁇ m, and the films were then bonded using a rolling mill.
  • the amounts listed in Tables 1 to 4 are expressed in mass % relative to the total amount of the composition excluding the initiator and sensitizer, taken as 100 mass %.
  • the adhesive composition was then cured by irradiating the laminate film with visible light from the support substrate (PET film) side using an active energy ray irradiation device, and the support substrate (PET film) was peeled off from the first optical film (retardation film) of the laminate film to obtain a laminate optical film.
  • the materials constituting the adhesive composition are as follows: The method for calculating the average HSP value of the radical polymerizable compound (excluding oligomers) contained in the adhesive composition will be described later.
  • Polymerizable oligomer Polymerizable oligomer 1: urethane (meth)acrylate having an ether skeleton in the molecule (molecular weight 19,000, viscosity 9,000 Pa s (25°C), number of polymerizable groups 2, product name "PMH-401B", manufactured by Negami Chemical Industrial Co., Ltd.)
  • Polymerizable oligomer 2 urethane (meth)acrylate having an ether skeleton in the molecule (molecular weight 7000, number of polymerizable groups 2, product name "EBECRYL4491", manufactured by Daicel Allnex Corporation)
  • Non-polymerizable oligomer 1 acrylic polymer (molecular weight 1700, viscosity 6000 Pa ⁇ s (25°C), number of polymerizable groups 0, product name "UP1190", manufactured by Toagosei Co., Ltd.)
  • Polymerizable Monomer 1 Polymerizable monomer 1: urethane acrylate (molecular weight 215, viscosity 15 to 35 Pa ⁇ s (25°C), number of polymerizable groups 1, product name "KRM9276", manufactured by Daicel Allnex Co., Ltd.)
  • Polyfunctional radical polymerizable compound Polyethylene glycol diacrylate: (a diacrylate having acryloyl groups at both ends of polyethylene glycol with a molecular weight of 400, trade name "Light Acrylate 9EG-A", manufactured by Kyoeisha Chemical Co., Ltd.), HSP value ( ⁇ d 16.6, ⁇ p 5.2, ⁇ h 6.8) Dimethylol-tricyclodecane diacrylate: (trade name "Light Acrylate DCP-A", manufactured by Kyoeisha Chemical Co., Ltd.), HSP value ( ⁇ d 17.1, ⁇ p 4.0, ⁇ h 4.1) Tripropylene glycol diacrylate: (trade name "Aronix M-220", manufactured by Toagosei Co., Ltd.), HSP value ( ⁇ d 16.3, ⁇ p 3.6, ⁇ h 5.3) 1,9-nonanediol diacrylate: (trade name "Light Acrylate 1,9ND-A", manufactured by Kyoeisha Chemical Co., Ltd.),
  • the average HSP value of the radical polymerizable compounds (excluding oligomers) contained in the adhesive composition was determined by calculating the Hansen solubility parameter (HSP) for each radical polymerizable compound using the Y-MB method of Hansen Solubility Parameter in Practice (HSPiP) and then averaging the values according to the molar ratio of each radical polymerizable compound in the composition.
  • HSP Hansen solubility parameter
  • ⁇ Method for calculating HSP value of optical film The optical film was immersed for 24 hours in nine solvents with different solubilities: acetone, ethyl acetate, trichlorobenzene, propylene carbonate, ⁇ -butyrolactone, methyl ethyl ketone, diacetone alcohol, hexane, methanol, and a mixture thereof.
  • the state of the optical film after 24 hours of immersion was classified into three stages: (1) dissolved, (2) swollen, and (3) insoluble.
  • HSP Hansen Solubility Parameter
  • the glass transition temperature (Tg) was determined from the peak top temperature of tan ⁇ obtained from the dynamic viscoelasticity measurement results obtained under the following conditions using a dynamic viscoelasticity measuring device (manufactured by TA Instruments, trade name "RSA-G2”): (Load mode): Tensile (Temperature increase rate): 5°C/min (Frequency): 1 Hz (Initial distortion): 0.1%
  • the obtained laminated optical film was cut into a size of 200 mm ⁇ 15 mm, and the laminated optical film was attached to a glass plate. Then, an incision was made between the first optical film and the second optical film with a cutter knife, and the first optical film and the second optical film were peeled at a 90-degree angle at a peel speed of 5000 mm/min using an angle-free type adhesive/film peeling analyzer "VPA-2" (manufactured by Kyowa Interface Science Co., Ltd.), and the peel strength (N/15 mm) was measured.
  • VPA-2 angle-free type adhesive/film peeling analyzer
  • the peeling state during the measurement of the peel strength was evaluated by the following method.
  • the infrared absorption spectrum of the peeled surface after peeling was measured by the ATR method. If both peeled surfaces were adhesive layers (including a compatible layer between the first optical film and the adhesive layer), this indicated “cohesive failure of the adhesive layer (including a compatible layer between the first optical film and the adhesive layer)," which means that cohesive failure of the first optical film was prevented and therefore was good.

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Abstract

少なくとも第１光学フィルムと第２光学フィルムとが接着剤層を介して積層された積層光学フィルムであって、第１光学フィルムは、破断強度が７０以下の樹脂フィルムであり、前記接着剤層は、分子量が７００以上であるオリゴマーを含有する接着剤組成物の硬化物層で形成されている積層光学フィルム。接着剤層は、ガラス転移温度が３５℃以下であることが好ましく、接着剤層は、接着剤組成物の硬化物層で形成されたものであり、接着剤組成物が、単官能ラジカル重合性化合物および多官能ラジカル重合性化合物からなる群より選択される少なくとも１種のラジカル重合性化合物を含有するものであることが好ましく、接着剤組成物が含有するラジカル重合性化合物の平均ＨＳＰ値と、第１光学フィルムのＨＳＰ値との間のＨＳＰ値距離が３．５以下であることが好ましい。

Description

積層光学フィルムおよび画像表示装置
　本発明は、少なくとも第１光学フィルムと第２光学フィルムとが接着剤層を介して積層された積層光学フィルムに関する。当該積層光学フィルムは携帯電話、カーナビゲーション装置、パソコン用モニター、テレビなどの画像表示装置を形成しうる。
　携帯電話、カーナビゲーション装置、パソコン用モニター、テレビなどの画像表示装置は、複数の光学フィルムが接着剤層や粘着剤層を介して積層された積層光学フィルムを備える。光学フィルムとしては、位相差フィルム、偏光子および透明保護フィルムなどの透明な樹脂フィルムが使用されている。
　近年、画像表示装置の薄型化の要求が強くなっている。例えば、下記特許文献１では、厚みが従来のものより大幅に減少され、ＩＰＳ方式の液晶セルのような液晶セルを用いる液晶表示装置が記載されている。
特開２０１５－１１１２３６号公報
　上記特許文献１に記載の技術では、黒表示における斜め方向の光漏れを低減し、コントラストを高めることが可能となっている。ところで、画像表示装置に使用される光学フィルムには、破断強度が低く、脆いものがあるが、環境規制その他の制約により使用せざるを得ないものがある。上記特許文献１に記載の技術では、画像表示装置の薄型化を図ることを目的とするものの、破断強度が低く、脆い特定の光学フィルムを使用した場合に、接着剤層との剥離強度を高めて、製品耐久性を高めることについては十分に検討されていない。
　本発明は上記実情に鑑みて開発されたものであり、破断強度が低く、脆い光学フィルムを備える場合であっても、光学フィルムと接着剤層との剥離強度に優れた積層光学フィルムを提供することを目的とする。
　上記課題は下記構成により解決し得る。即ち本発明は、少なくとも第１光学フィルムと第２光学フィルムとが接着剤層を介して積層された積層光学フィルムであって、前記第１光学フィルムは、破断強度が７０以下の樹脂フィルムであり、前記接着剤層は、引張弾性率が１×１０３Ｐａ以上かつ１×１０８Ｐａ以下であり、引張弾性率測定時の伸びが５ｍｍ以上かつ１２０ｍｍ以下であり、さらに破断応力が４Ｎ以下であることを特徴とする積層光学フィルム（１）に関する。
　上記積層光学フィルム（１）において、前記接着剤層は、ガラス転移温度が３５℃以下である積層光学フィルム（２）が好ましい。
　上記積層光学フィルム（１）または（２）において、前記接着剤層は、接着剤組成物の硬化物層で形成されたものであり、前記接着剤組成物が、単官能ラジカル重合性化合物および多官能ラジカル重合性化合物からなる群より選択される少なくとも１種のラジカル重合性化合物を含有するものである積層光学フィルム（３）が好ましい。
　上記積層光学フィルム（３）において、前記接着剤組成物が含有する前記ラジカル重合性化合物の平均ＨＳＰ値と、前記第１光学フィルムのＨＳＰ値との間のＨＳＰ値距離が３．５以下である積層光学フィルム（４）が好ましい。
　上記積層光学フィルム（３）または（４）において、前記接着剤組成物中の前記ラジカル重合性化合物の全量を１００質量部としたとき、前記多官能ラジカル重合性化合物の含有量が１０質量部以下である積層光学フィルム（５）が好ましい。
　上記積層光学フィルム（３）～（５）いずれかにおいて、前記接着剤組成物が、さらに下記一般式（１）：
で表される単官能ラジカル重合性化合物（ただし、Ｘは反応性基であり、Ｙは分岐鎖を有してもよい炭素数１～１２のアルキレン基、または置換基を有してもよいフェニレン基であり、Ｒ１およびＲ２はそれぞれ独立に、水素原子、置換基を有してもよい、脂肪族炭化水素基、アリール基、またはヘテロ環基を表す）を含有するものである積層光学フィルム（６）が好ましい。
　上記積層光学フィルム（３）～（６）いずれかにおいて、前記接着剤組成物が、さらにヒドロキシル基を有する単官能ラジカル重合性化合物を含有するものである積層光学フィルム（７）が好ましい。
　上記積層光学フィルム（１）～（７）いずれかにおいて、前記第１光学フィルムが位相差フィルムである積層光学フィルム（８）が好ましい。
　上記積層光学フィルム（８）において、前記第２光学フィルムが位相差フィルムである積層光学フィルム（９）が好ましい。
　また本発明は、上記積層光学フィルム（１）～（９）のいずれかを少なくとも１枚備える画像表示装置（１０）に関する。
　本発明に係る積層光学フィルムは、破断強度が７０以下の第１光学フィルム（樹脂フィルム）を少なくとも備える。ここで、破断強度が７０以下と低い第１光学フィルムは、例えばＰＥＴなどの基材上で製造され、接着剤層を介して第２光学フィルムまたは他の光学フィルムと積層され、その後にＰＥＴなどの基材を剥離することにより積層化されていくが、基材を剥離する際に第１光学フィルムが凝集破壊してしまい、第１光学フィルムが性能を発揮できない、あるいは製品不良となる恐れがあった。
　一方、本発明に係る積層光学フィルムは、引張弾性率が１×１０３Ｐａ以上かつ１×１０８Ｐａ以下であり、引張弾性率測定時の伸びが５ｍｍ以上かつ１２０ｍｍ以下であり、さらに破断応力が４Ｎ以下である接着剤層を介して積層されている。このため、本発明に係る積層光学フィルムは、破断強度が低く、脆い第１光学フィルムを備える場合であっても、第１光学フィルムと接着剤層との剥離強度に優れ、前述した、ＰＥＴなどの基材を剥離する際に、第１光学フィルムにおいて凝集破壊などの不具合が発生することを防止することができる。このような効果が得られる理由は明らかではないが、本発明においては接着剤層が特定の引張弾性率、引張弾性率測定時の伸び、および破断応力に調整されているため、応力緩和性および強靭性を備え、かつ第１光学フィルムおよび第２光学フィルムに対する剥離強度が高くなり、第１光学フィルムからＰＥＴなどの基材を剥離する際においても、脆弱層である第１光学フィルムの接着剤層との界面付近に応力集中が発生し難く、その結果、第１光学フィルムの凝集破壊などの不具合を防止できるものと考えられる。本発明に係る積層光学フィルムが備える接着剤層が応力緩和性および強靭性に優れる理由としては、
（ｉ）接着剤層の引張弾性率が１×１０３Ｐａ以上かつ１×１０８Ｐａ以下であるため、接着剤層の応力緩和性が向上する、
（ｉｉ）接着剤層の引張弾性率測定時の伸びが５ｍｍ以上かつ１２０ｍｍ以下であるため、接着剤層の靭性が向上する、
（ｉｉｉ）接着剤層の破断応力が４Ｎ以下であるため、ＰＥＴなどの基材を剥離する際に、接着剤層へ破断応力を集中させることで、第１光学フィルムにおける凝集破壊を抑制する、ことが考えられる。
　なお、本発明に係る積層光学フィルムにおいては、第１光学フィルムが位相差フィルムである場合であっても、第１光学フィルムおよび第２光学フィルムと接着剤層との剥離強度に特に優れ、前述した、第１光学フィルムからＰＥＴなどの基材を剥離する際に、第１光学フィルムにおいて凝集破壊などの不具合が発生することをより効果的に防止することができる。このような効果が得られる理由は明らかではないが、本発明においては接着剤層が応力緩和性および強靭性を備えるため、位相差フィルム（第１光学フィルム）からＰＥＴなどの基材を剥離する際に、第１光学フィルムにおいて凝集破壊などの不具合が発生することを効果的に防止することができるものと考えられる。
　本発明に係る積層光学フィルムが備える接着剤層が、単官能ラジカル重合性化合物および多官能ラジカル重合性化合物からなる群より選択される少なくとも１種のラジカル重合性化合物を含有するものであって、含有するラジカル重合性化合物の平均ＨＳＰ値と、第１光学フィルムのＨＳＰ値との間のＨＳＰ値距離が３．５以下である場合、光学フィルムと接着剤層との剥離強度に特に優れる。このような効果が得られる理由は明らかではないが、接着剤組成物を構成するオリゴマー以外のラジカル重合性化合物の平均ＨＳＰ値と、第１光学フィルムのＨＳＰ値との間のＨＳＰ値距離が３．５以下と近い関係にある場合、第１光学フィルムと接着剤層との界面で、互いが相溶する相溶層が形成されやすく、前述した接着剤層の応力緩和性および強靭性を高める効果がさらに発揮されることが考えられる。
　本発明は、少なくとも第１光学フィルムと第２光学フィルムとが接着剤層を介して積層された積層光学フィルムに関する。以下、各構成について説明する。
＜第１光学フィルム＞
　本発明においては、第１光学フィルムとして破断強度が７０以下の樹脂フィルムを使用する。第１光学フィルムが発揮する機能は特に限定されないが、本発明においては、第１光学フィルムが位相差フィルムである場合であっても、接着剤層との剥離強度に優れ、ＰＥＴなどの基材を剥離する際に、位相差フィルム（第１光学フィルム）において凝集破壊などの不具合が発生することを効果的に防止することができるため好ましい。
第１光学フィルムが位相差フィルムである場合、正面位相差が１０ｎｍ以上および／または、厚み方向位相差が６０ｎｍ以上の位相差を有する位相差フィルムが例示可能である。正面位相差は、通常、１０～２００ｎｍの範囲に、厚み方向位相差は、通常、６０～３００ｎｍの範囲に制御される。
　位相差フィルムとしては、下記式（１）ないし（３）：
０．７０＜Ｒｅ［４５０］／Ｒｅ［５５０］＜０．９９・・・（１）
１．５×１０－３＜Δｎ＜６×１０－３・・・（２）
１．１３＜ＮＺ＜５．００・・・（３）
（式中、Ｒｅ［４５０］およびＲｅ［５５０］は、それぞれ、２３℃における波長４５０ｎｍおよび５５０ｎｍの光で測定した位相差フィルムの面内の位相差値であり、Δｎは位相差フィルムの遅相軸方向、進相軸方向の屈折率を、それぞれｎｘ、ｎｙとしたときのｎｘ－ｎｙである面内複屈折であり、ＮＺはｎｚを位相差フィルムの厚み方向の屈折率としたときの、厚み方向複屈折であるｎｘ－ｎｚと面内複屈折であるｎｘ－ｎｙとの比である）を満足する逆波長分散型の位相差フィルムを用いてもよい。
　第１光学フィルムを構成する樹脂フィルムとしては、アクリル系樹脂、スチレン系樹脂、マレイミド系樹脂、フマル酸エステル系樹脂などが挙げられる。本発明者らが鋭意検討した結果、これらの中でも、フマル酸エステル系樹脂は特に破断強度が低く、脆いことが判明した。本発明においては、第１光学フィルムがフマル酸エステル系樹脂で構成された位相差フィルムである場合であっても、第１光学フィルムと接着剤層との剥離強度に優れ、ＰＥＴなどの基材を剥離する際に、第１光学フィルムにおいて凝集破壊などの不具合が発生することを効果的に防止することができるため好ましい。
　本発明に係る積層光学フィルムが備える接着剤層が、単官能ラジカル重合性化合物および多官能ラジカル重合性化合物からなる群より選択される少なくとも１種のラジカル重合性化合物を含有するものであって、含有するラジカル重合性化合物の平均ＨＳＰ値と、第１光学フィルムのＨＳＰ値との間のＨＳＰ値距離が３．５以下である場合、光学フィルムと接着剤層との剥離強度に特に優れる。特に第１光学フィルムを構成する樹脂フィルムがフマル酸エステル系樹脂であって、接着剤層が上記のＨＳＰ値距離の関係を満たすラジカル重合性化合物を含有する場合、フマル酸エステル系樹脂と接着剤層との界面で、互いが相溶する相溶層がより効果的に形成されやすく、前述した接着剤層の応力緩和性および強靭性を高める効果がさらに発揮されることに起因して、第１光学フィルム（フマル酸エステル系樹脂）と接着剤層との剥離強度がより効果的に向上するため好ましい。
　第１光学フィルムの厚みは特に限定ないが、下限としては１μｍ、より好ましくは１０μｍが例示可能であり、上限としては１００μｍ、より好ましくは５０μｍが例示可能である。
＜第２光学フィルム＞
　第２光学フィルムが発揮する機能は特に限定されないが、本発明においては、第２光学フィルムが位相差フィルムである場合であっても、接着剤層との剥離強度に優れ、第１光学フィルムをＰＥＴなどの基材を剥離する際に、第１光学フィルムにおいて凝集破壊などの不具合が発生することを効果的に防止することができるため好ましい。例えば、第２光学フィルムが位相差フィルムである場合であって、第１光学フィルムも位相差フィルムである場合、第１光学フィルム（位相差フィルム）は、面内の遅相軸ｘ方向の屈折率をｎｘ２、進相軸方向の屈折率をｎｙ２、厚みｚ方向の屈折率をｎｚ２としたとき、ｎｚ２＞ｎｘ２＞ｎｙ２の関係を満たすものであり、第２光学フィルム（位相差フィルム）は、面内の遅相軸ｘ方向の屈折率をｎｘ１、進相軸方向の屈折率をｎｙ１、厚みｚ方向の屈折率をｎｚ１としたとき、ｎｘ１＞ｎｙ１＞ｎｚ１の関係を満たすものであり、第１光学フィルム（位相差フィルム）の遅相軸と第２光学フィルム（位相差フィルム）の遅相軸とがほぼ平行に配置される。
　第２光学フィルムを構成する樹脂フィルムとしては、ポリカーボネート系樹脂、ポリエチレンテレフタレート又はポリエチレンナフタレートのようなポリエステル系樹脂、ポリアリレート系樹脂、ポリイミド系樹脂、環状ポリオレフィン系（ポリノルボルネン系）樹脂、ポリアミド樹脂、ポリエチレン又はポリプロピレンのようなポリオレフィン系樹脂などが挙げられる。
　第２光学フィルムの厚みは特に限定ないが、下限としては０．５μｍ、より好ましくは１μｍが例示可能であり、上限としては１００μｍ、より好ましくは８０μｍが例示可能である。
＜接着剤層＞
　本発明に係る積層光学フィルムにおいて、第１光学フィルムと第２光学フィルムとを積層するための接着剤層について以下に説明する。接着剤層は、ガラス転移温度（Ｔｇ）が３５℃以下であることが好ましい。接着剤層のガラス転移温度（Ｔｇ）の測定方法については後述する。
第１光学フィルムと接着剤層との剥離強度を確保し、ＰＥＴなどの基材を剥離する際に、第１光学フィルムにおいて凝集破壊などの不具合が発生することを効果的に防止する観点から、接着剤層の厚みは０．１～５μｍであることが好ましく、０．３～３μｍであることがより好ましい。
　本発明に係る積層光学フィルムが備える接着剤層は、接着剤組成物の硬化物層で形成されたものである。接着剤組成物は重合性化合物を含有し、重合性化合物としては、電子線硬化性、紫外線硬化性、可視光線硬化性などの活性エネルギー線硬化性重合性化合物が挙げられる。活性エネルギー線硬化性重合性化合物は、ラジカル重合性化合物とカチオン重合性化合物に区分出来る。本発明において、波長範囲１０ｎｍ～３８０ｎｍ未満の活性エネルギー線を紫外線、波長範囲３８０ｎｍ～８００ｎｍの活性エネルギー線を可視光線として表記する。
　ラジカル重合性化合物は、（メタ）アクリル基、ビニル基等の炭素－炭素二重結合のラジカル重合性の官能基を有する化合物が挙げられる。これら単量体成分は、単官能ラジカル重合性化合物または重合性官能基を２以上有する多官能ラジカル重合性化合物のいずれも用いることができる。また、これらラジカル重合性化合物は、１種を単独で、または２種以上を組み合わせて用いることができる。これらラジカル重合性化合物としては、例えば、（メタ）アクリル基を有する化合物が好適である。
　単官能ラジカル重合性化合物としては、例えば（メタ）アクリル酸誘導体が挙げられる。（メタ）アクリル酸誘導体としては例えば、２－メトキシエチル（メタ）アクリレート、２－エトキシエチル（メタ）アクリレート、２－メトキシメトキシエチル（メタ）アクリレート、３－メトキシブチル（メタ）アクリレート、エチルカルビトール（メタ）アクリレート、フェノキシエチル（メタ）アクリレート、アルキルフェノキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレートなどのアルコキシ基またはフェノキシ基含有（メタ）アクリレート；シクロヘキシル（メタ）アクリレート、４－ｔｅｒｔ－ブチルシクロヘキシルアクリレート、シクロペンチル（メタ）アクリレートなどのシクロアルキル（メタ）アクリレート；ベンジル（メタ）アクリレートなどのアラルキル（メタ）アクリレート；２－イソボルニル（メタ）アクリレート、２－ノルボルニルメチル（メタ）アクリレート、５－ノルボルネン－２－イル－メチル（メタ）アクリレート、３－メチル－２－ノルボルニルメチル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニル（メタ）アクリレ－ト、ジシクロペンテニルオキシエチル（メタ）アクリレ－ト、ジシクロペンタニル（メタ）アクリレ－ト、などの多環式（メタ）アクリレート；などが挙げられる。これらの中でも、フェノキシエチル（メタ）アクリレートと４－ｔｅｒｔ－ブチルシクロヘキシルアクリレートとを組み合わせて接着剤組成物中に配合した場合、特に第１光学フィルムが位相差フィルムであって、該位相差フィルムがフマル酸エステル系樹脂である場合に、接着剤層の密着性が向上するため好ましい。
　他に単官能ラジカル重合性化合物としては、（メタ）アクリロイルオキシ基を有する各種の（メタ）アクリル酸誘導体が挙げられる。具体的には、例えば、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ｎ－プロピル（メタ）アクリレート、イソプロピル（メタ）アクリレート、２－メチル－２－ニトロプロピル（メタ）アクリレート、ｎ－ブチル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、ｓ－ブチル（メタ）アクリレート、ｔ－ブチル（メタ）アクリレート、ｎ－ペンチル（メタ）アクリレート、ｔ－ペンチル（メタ）アクリレート、３－ペンチル（メタ）アクリレート、２，２－ジメチルブチル（メタ）アクリレート、ｎ－ヘキシル（メタ）アクリレート、セチル（メタ）アクリレート、ｎ－オクチル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、２－エチルヘキシル（メタ）アクリレート、４－メチル－２－プロピルペンチル（メタ）アクリレート、ｎ－オクタデシル（メタ）アクリレートなどの（メタ）アクリル酸（炭素数１－２０）アルキルエステル類が挙げられる。
　また、他に単官能ラジカル重合性化合物としては、例えば、（メタ）アクリルアミド基を有する（メタ）アクリルアミド誘導体が挙げられる。（メタ）アクリルアミド誘導体の具体例としては、例えば、Ｎ－メチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジエチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ－イソプロピル（メタ）アクリルアミド、Ｎ－ブチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ－ヘキシル（メタ）アクリルアミド等のＮ－アルキル基含有（メタ）アクリルアミド誘導体；Ｎ－メチロール（メタ）アクリルアミド、Ｎ－ヒドロキシエチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ－メチロール－Ｎ－プロパン（メタ）アクリルアミド等のＮ－ヒドロキシアルキル基含有（メタ）アクリルアミド誘導体；アミノメチル（メタ）アクリルアミド、アミノエチル（メタ）アクリルアミド等のＮ－アミノアルキル基含有（メタ）アクリルアミド誘導体；Ｎ－メトキシメチルアクリルアミド、Ｎ－エトキシメチルアクリルアミド等のＮ－アルコキシ基含有（メタ）アクリルアミド誘導体；メルカプトメチル（メタ）アクリルアミド、メルカプトエチル（メタ）アクリルアミド等のＮ－メルカプトアルキル基含有（メタ）アクリルアミド誘導体；などが挙げられる。また、（メタ）アクリルアミド基の窒素原子が複素環を形成している複素環含有（メタ）アクリルアミド誘導体としては、例えば、Ｎ－アクリロイルモルホリン、Ｎ－アクリロイルピペリジン、Ｎ－メタクリロイルピペリジン、Ｎ－アクリロイルピロリジン等が挙げられる。
　また、他に単官能ラジカル重合性化合物としては、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、３－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、４－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、６－ヒドロキシヘキシル（メタ）アクリレート、８－ヒドロキシオクチル（メタ）アクリレート、１０－ヒドロキシデシル（メタ）アクリレート、１２－ヒドロキシラウリル（メタ）アクリレート等のヒドロキシアルキル（メタ）アクリレートや、［４－（ヒドロキシメチル）シクロヘキシル］メチルアクリレート、シクロヘキサンジメタノールモノ（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシ－３－フェノキシプロピル（メタ）アクリレートなどのヒドロキシル基を有する（メタ）アクリレートが挙げられる。本発明において、第１光学フィルムと第２光学フィルムを積層するために使用する接着剤組成物中にヒドロキシル基を有する単官能ラジカル重合性化合物、特にはヒドロキシル基を有する（メタ）アクリレートを配合した場合、第２光学フィルム、特に第２光学フィルムが環状ポリオレフィン系（ポリノルボルネン系）樹脂である場合に、接着剤層との密着性が向上するため好ましい。
　さらに単官能ラジカル重合性化合物としては、グリシジル（メタ）アクリレート、４－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレートグリシジルエーテル等のエポキシ基含有（メタ）アクリレート；２，２，２－トリフルオロエチル（メタ）アクリレート、２，２，２－トリフルオロエチルエチル（メタ）アクリレート、テトラフルオロプロピル（メタ）アクリレート、ヘキサフルオロプロピル（メタ）アクリレート、オクタフルオロペンチル（メタ）アクリレート、ヘプタデカフルオロデシル（メタ）アクリレート、３－クロロ－２－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート等のハロゲン含有（メタ）アクリレート；ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレート等のアルキルアミノアルキル（メタ）アクリレート；３－オキセタニルメチル（メタ）アクリレート、３－メチルーオキセタニルメチル（メタ）アクリレート、３－エチルーオキセタニルメチル（メタ）アクリレート、３－ブチルーオキセタニルメチル（メタ）アクリレート、３－ヘキシルーオキセタニルメチル（メタ）アクリレート等のオキセタン基含有（メタ）アクリレート；テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、ブチロラクトン（メタ）アクリレート、などの複素環を有する（メタ）アクリレートや、ヒドロキシピバリン酸ネオペンチルグリコール（メタ）アクリル酸付加物、ｐ－フェニルフェノール（メタ）アクリレートなどを使用してもよい。
　さらに単官能ラジカル重合性化合物としては、（メタ）アクリル酸、カルボキシエチルアクリレート、カルボキシペンチルアクリレート、イタコン酸、マレイン酸、フマル酸、クロトン酸、イソクロトン酸などのカルボキシル基含有モノマーを使用してもよい。
　さらに単官能ラジカル重合性化合物としては、例えば、Ｎ－ビニルピロリドン、Ｎ－ビニル－ε－カプロラクタム、メチルビニルピロリドン等のラクタム系ビニルモノマー；ビニルピリジン、ビニルピペリドン、ビニルピリミジン、ビニルピペラジン、ビニルピラジン、ビニルピロール、ビニルイミダゾール、ビニルオキサゾール、ビニルモルホリン等の窒素含有複素環を有するビニル系モノマーなどを使用してもよい。
　また、単官能ラジカル重合性化合物としては、活性メチレン基を有するラジカル重合性化合物を使用してもよい。活性メチレン基を有するラジカル重合性化合物は、末端または分子中に（メタ）アクリル基などの活性二重結合基を有し、かつ活性メチレン基を有する化合物である。活性メチレン基としては、例えばアセトアセチル基、アルコキシマロニル基、またはシアノアセチル基などが挙げられる。前記活性メチレン基がアセトアセチル基であることが好ましい。活性メチレン基を有するラジカル重合性化合物の具体例としては、例えば２－アセトアセトキシエチル（メタ）アクリレート、２－アセトアセトキシプロピル（メタ）アクリレート、２－アセトアセトキシ－１－メチルエチル（メタ）アクリレートなどのアセトアセトキシアルキル（メタ）アクリレート；２－エトキシマロニルオキシエチル（メタ）アクリレート、２－シアノアセトキシエチル（メタ）アクリレート、Ｎ－（２－シアノアセトキシエチル）アクリルアミド、Ｎ－（２－プロピオニルアセトキシブチル）アクリルアミド、Ｎ－（４－アセトアセトキシメチルベンジル）アクリルアミド、Ｎ－（２－アセトアセチルアミノエチル）アクリルアミドなどが挙げられる。活性メチレン基を有するラジカル重合性化合物は、アセトアセトキシアルキル（メタ）アクリレートであることが好ましい。
　また本発明では、第１光学フィルムと第２光学フィルムを積層するために使用する接着剤組成物中に、下記一般式（１）：
で表される単官能ラジカル重合性化合物（ただし、Ｘは反応性基であり、Ｙは分岐鎖を有してもよい炭素数１～１２のアルキレン基、または置換基を有してもよいフェニレン基であり、Ｒ１およびＲ２はそれぞれ独立に、水素原子、置換基を有してもよい、脂肪族炭化水素基、アリール基、またはヘテロ環基を表す）を配合することが好ましい。接着剤組成物中に上記式（１）で表される単官能ラジカル重合性化合物を配合した場合、第１光学フィルムとの密着性が向上し、第１光学フィルムと接着剤層との間の剥離強度が高まるとともに、第２光学フィルム、特に第２光学フィルムが環状ポリオレフィン系（ポリノルボルネン系）樹脂である場合に、接着剤層との密着性が向上するため好ましい。第１光学フィルムと接着剤層との剥離強度を高め、ＰＥＴなどの基材を剥離する際に、第１光学フィルムにおいて凝集破壊などの不具合が発生することを効果的に防止する観点から、接着剤組成物中の重合性成分の全量を１００質量部としたとき、上記式（１）で表される単官能ラジカル重合性化合物の含有量は０．５～１０質量部であることが好ましく、１～５質量部であることがより好ましい。
　一般式（１）で表される単官能ラジカル重合性化合物中、前記脂肪族炭化水素基としては、炭素数１～２０の置換基を有してもよい直鎖または分岐のアルキル基、炭素数３～２０の置換基を有してもよい環状アルキル基、炭素数２～２０のアルケニル基が挙げられ、アリール基としては、炭素数６～２０の置換基を有してもよいフェニル基、炭素数１０～２０の置換基を有してもよいナフチル基等が挙げられ、ヘテロ環基としては例えば、少なくとも一つのヘテロ原子を含む、置換基を有してもよい５員環または６員環の基が挙げられる。これらは互いに連結して環を形成してもよい。一般式（１）中、Ｒ１およびＲ２として好ましくは、水素原子、炭素数１～３の直鎖または分岐のアルキル基であり、最も好ましくは、水素原子である。
一般式（１）で表される単官能ラジカル重合性化合物が有するＸは反応性基であって、接着剤層を構成する硬化性成分と反応し得る官能基であり、例えば、ヒドロキシル基、アミノ基、アルデヒド基、カルボキシル基、ビニル基、（メタ）アクリル基、スチリル基、（メタ）アクリルアミド基、ビニルエーテル基、エポキシ基、オキセタン基、α，β－不飽和カルボニル基、メルカプト基、ハロゲン基などが挙げられる。接着剤層を構成する硬化性接着剤組成物が活性エネルギー線硬化性である場合、反応性基Ｘは、ビニル基、（メタ）アクリル基、スチリル基、（メタ）アクリルアミド基、ビニルエーテル基、エポキシ基、オキセタン基およびメルカプト基からなる群より選択される少なくとも１種の反応性基であることが好ましく、接着剤層を構成する硬化性接着剤組成物がラジカル重合性である場合、反応性基Ｘは、（メタ）アクリル基、スチリル基および（メタ）アクリルアミド基からなる群より選択される少なくとも１種の反応性基であることが好ましく、一般式（１）で表される単官能ラジカル重合性化合物が（メタ）アクリルアミド基を有する場合、反応性が高く、接着剤層中の硬化性成分との共重合率が高まるためより好ましい。また、（メタ）アクリルアミド基の極性が高く、接着性に優れるため本発明の効果を効率的に得られるという点からも好ましい。接着剤層を構成する硬化性接着剤組成物がカチオン重合性である場合、反応性基Ｘは、ヒドロキシル基、アミノ基、アルデヒド、カルボキシル基、ビニルエーテル基、エポキシ基、オキセタン基、メルカプト基から選ばれる少なくとも１つの官能基を有することが好ましく、特にエポキシ基を有する場合、得られる接着剤層と被着体との密着性に優れるため好ましく、ビニルエーテル基を有する場合、硬化性接着剤組成物の硬化性が優れるため好ましい。
一般式（１）で表される単官能ラジカル重合性化合物の好ましい具体例としては、以下の化合物（１ａ）～（１ｄ）が挙げられる。なお、一般式（１ａ）および（１ｂ）中のＲ３は水素原子またはメチル基である。
　一般式（１）で表される単官能ラジカル重合性化合物としては、前記例示した化合物以外にも、ヒドロキシエチルアクリルアミドとホウ酸のエステル、メチロールアクリルアミドとホウ酸のエステル、ヒドロキシエチルアクリレートとホウ酸のエステル、およびヒドロキシブチルアクリレートとホウ酸のエステルなど、（メタ）アクリレートとホウ酸とのエステルを例示可能である。
　重合性官能基を２以上有する多官能ラジカル重合性化合物としては、例えば、トリプロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、テトラエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコールジアクリレート、１，６－ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、１，９－ノナンジオールジ（メタ）アクリレート、１，１０－デカンジオールジアクリレート、２－エチル－２－ブチルプロパンジオールジ（メタ）アクリレート、ビスフェノールＡジ（メタ）アクリレート、ビスフェノールＡエチレンオキサイド付加物ジ（メタ）アクリレート、ビスフェノールＡプロピレンオキサイド付加物ジ（メタ）アクリレート、ビスフェノールＡジグリシジルエーテルジ（メタ）アクリレート、ネオぺンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、トリシクロデカンジメタノールジ（メタ）アクリート、環状トリメチロールプロパンフォルマル（メタ）アクリレート、ジオキサングリコールジ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、ＥＯ変性ジグリセリンテトラ（メタ）アクリレート等の（メタ）アクリル酸と多価アルコールとのエステル化物、９，９－ビス［４－（２－（メタ）アクリロイルオキシエトキシ）フェニル］フルオレンが挙げられる。具体例としてはライトアクリレート９ＥＧ－Ａ（共栄社化学社製）、アロニックスＭ－２２０（東亞合成社製）、ライトアクリレート１，９ＮＤ－Ａ（共栄社化学社製）、ライトアクリレートＤＧＥ－４Ａ（共栄社化学社製）、ライトアクリレートＤＣＰ－Ａ（共栄社化学社製）、ＳＲ－５３１（Ｓａｒｔｏｍｅｒ社製）、ＣＤ－５３６（Ｓａｒｔｏｍｅｒ社製）等が挙げられる。また必要に応じて、各種のエポキシ（メタ）アクリレート、ウレタン（メタ）アクリレート、ポリエステル（メタ）アクリレートや、各種の（メタ）アクリレート系モノマー等が挙げられる。接着剤組成物中のラジカル重合性化合物の全量を１００質量部としたとき、多官能ラジカル重合性化合物の含有量が１０質量部以下であることが好ましい。
　本発明に係る積層光学フィルムが備える接着剤層が、単官能ラジカル重合性化合物および多官能ラジカル重合性化合物からなる群より選択される少なくとも１種のラジカル重合性化合物を含有するものであって、含有するラジカル重合性化合物の平均ＨＳＰ値と、第１光学フィルムのＨＳＰ値との間のＨＳＰ値距離が３．５以下である場合、光学フィルムと接着剤層との剥離強度に特に優れる。特に第１光学フィルムを構成する樹脂フィルムがフマル酸エステル系樹脂である場合、フマル酸エステル系樹脂と接着剤層との界面で、互いが相溶する相溶層がより効果的に形成されやすく、前述した接着剤層の応力緩和性および強靭性を高める効果がさらに発揮されることに起因して、第１光学フィルム（フマル酸エステル系樹脂）と接着剤層との剥離強度がより効果的に向上するため好ましい。ラジカル重合性化合物の平均ＨＳＰ値、第１光学フィルムのＨＳＰ値、および両者の間のＨＳＰ値距離の測定方法については後述する。
本発明において使用する接着剤組成物中には、分子量が７００以上であるオリゴマーを配合してもよい。この場合、積層光学フィルムが、破断強度が低く、脆い第１光学フィルムを備える場合であっても、第１光学フィルムと接着剤層との剥離強度に優れ、ＰＥＴなどの基材を剥離する際に、第１光学フィルムにおいて凝集破壊などの不具合が発生することをより効果的に防止することができる。このような効果が得られる理由は明らかではないが、接着剤層が、分子量が７００以上であるオリゴマーを含有する接着剤組成物の硬化物層で形成されている場合、接着剤層の応力緩和性および強靭性がさらに向上し、かつ第１光学フィルムおよび第２光学フィルムに対する剥離強度がさらに高くなるため、第１光学フィルムからＰＥＴなどの基材を剥離する際においても、脆弱層である第１光学フィルムの接着剤層との界面付近に応力集中が発生し難く、その結果、第１光学フィルムの凝集破壊などの不具合をより効果的に防止できるものと考えられる。
　本発明において使用する接着剤組成物中にオリゴマーを配合する場合、オリゴマーの分子量は７００以上であることが好ましく、１５００以上であることがより好ましく、１００００以上であることがさらに好ましい。使用するオリゴマーの分子量が大きくなるほど、接着剤層の靭性が特に優れ、さらに応力緩和性も向上するため好ましい。使用するオリゴマーは、重合性基を有する重合性オリゴマーであることが好ましい。重合性基としては例えば、ビニル基、（メタ）アクリル基、スチリル基、または（メタ）アクリルアミド基などが挙げられる。なお、本発明において、（メタ）アクリルとは、アクリル基および／またはメタクリル基を意味する。
　本発明においては、重合性オリゴマーとして、ウレタン（メタ）アクリレートを使用することが好ましく、エーテル骨格を有するウレタン（メタ）アクリレートを使用することが好ましい。接着剤層が少なくとも原料の一部としてウレタン（メタ）アクリレート、より好ましくはエーテル骨格を有するウレタン（メタ）アクリレートで構成される場合、接着剤層の靭性が特に優れ、さらに応力緩和性も向上する。その結果、第１光学フィルム（位相差フィルムとして、特に破断強度が低く、脆い点が欠点であるフマル酸エステル系樹脂フィルムを使用する場合であっても、ＰＥＴなどの基材を剥離する際に、第１光学フィルムにおいて凝集破壊などの不具合が発生することを効果的に防止することができるため好ましい。
　ウレタン（メタ）アクリレートとしては、分子内にポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリブチレングリコール、またはポリスチレングリコールなどのポリアルキレングリコール；ポリカーボネートまたはポリアルキレングリコール（ポリ）カーボネート；ポリエステルなどのユニットと、ウレタン結合と、重合性基とを少なくとも有するものが挙げられる。これらの中でも、ポリアルキレングリコールおよび／またはポリアルキレングリコール（ポリ）カーボネートと、ウレタン結合と、重合性基とを少なくとも有する、エーテル骨格を有するウレタン（メタ）アクリレートを使用することが好ましい。ウレタン結合は、ウレタン（メタ）アクリレートを構成する前記ポリアルキレングリコールなどのヒドロキシル基と、ジフェニルメタンジイソシアネート、トルエンジイソシアネート、イソホロンジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネートなどのイソシアネート類との反応により形成される。
　本発明においては、重合性オリゴマーとして、分子量が７００以上であって、かつ分子内に芳香環または脂環骨格を有しないものを使用した場合、最終的に形成される接着剤層が適度に柔軟性を有する結果、接着剤層の応力緩和性および強靭性が向上するため好ましい。
　本発明において使用する重合性オリゴマーは、重合性基を少なくとも２以上有するものが好ましい。重合性基を少なくとも２以上有する重合性オリゴマーは、最終的に形成される接着剤層の応力緩和性および強靭性を向上する効果を奏する。
　本発明においては、重合性オリゴマーとしてウレタン（メタ）アクリレート以外のもの、例えばポリブタジエン末端（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコール（メタ）アクリレート、ポリプロピレングリコール（メタ）アクリレート、（メタ）アクリル（メタ）アクリレートなども使用可能である。
　本発明において、前記オリゴマーを使用する場合、第１光学フィルムと接着剤層との剥離強度を高め、ＰＥＴなどの基材を剥離する際に、第１光学フィルムにおいて凝集破壊などの不具合が発生することを効果的に防止する観点から、接着剤組成物中の重合性オリゴマーおよび重合性オリゴマー以外の重合性化合物などの重合性成分の全量を１００質量部としたとき、重合性オリゴマーの含有量は１～３０質量部であることが好ましく、５～２０質量部であることがより好ましい。
　本発明において積層光学フィルムが備える接着剤層の原料となる接着剤組成物中には、ラジカル重合性化合物の他に、（メタ）アクリルモノマーを重合してなるものであって、重合性基を有しないアクリル系オリゴマーを含有することができる。接着剤組成物中に該アクリル系オリゴマーを含有することで、該組成物に活性エネルギー線を照射・硬化させる際の硬化収縮を低減し、接着剤層と、偏光子および光学フィルムなどの被着体との界面応力を低減することができる。その結果、接着剤層と被着体との接着性の低下を抑制することができる。
　活性エネルギー線硬化型接着剤は、塗工時の作業性や均一性を考慮した場合、低粘度であることが好ましいため、（メタ）アクリルモノマーを重合してなるものであって、重合性基を有しないアクリル系オリゴマーも低粘度であることが好ましい。低粘度であって、かつ接着剤層の硬化収縮を防止できるアクリル系オリゴマーとしては、重量平均分子量（Ｍｗ）が１５０００以下のものが好ましく、１００００以下のものがより好ましく、５０００以下のものが特に好ましい。一方、硬化物層（接着剤層）の硬化収縮を十分に抑制するためには、アクリル系オリゴマーの重量平均分子量（Ｍｗ）が５００以上であることが好ましく、１０００以上であることがより好ましく、１５００以上であることが特に好ましい。アクリル系オリゴマーを構成する（メタ）アクリルモノマーとしては、具体的には例えば、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ｎ－プロピル（メタ）アクリレート、イソプロピル（メタ）アクリレート、２－メチル－２－ニトロプロピル（メタ）アクリレート、ｎ－ブチル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、Ｓ－ブチル（メタ）アクリレート、ｔ－ブチル（メタ）アクリレート、ｎ－ペンチル（メタ）アクリレート、ｔ－ペンチル（メタ）アクリレート、３－ペンチル（メタ）アクリレート、２，２－ジメチルブチル（メタ）アクリレート、ｎ－ヘキシル（メタ）アクリレート、セチル（メタ）アクリレート、ｎ－オクチル（メタ）アクリレート、２－エチルヘキシル（メタ）アクリレート、４－メチル－２－プロピルペンチル（メタ）アクリレート、Ｎ－オクタデシル（メタ）アクリレートなどの（メタ）アクリル酸（炭素数１－２０）アルキルエステル類、さらに、例えば、シクロアルキル（メタ）アクリレート（例えば、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、シクロペンチル（メタ）アクリレートなど）、アラルキル（メタ）アクリレート（例えば、ベンジル（メタ）アクリレートなど）、多環式（メタ）アクリレート（例えば、２－イソボルニル（メタ）アクリレート、２－ノルボルニルメチル（メタ）アクリレート、５－ノルボルネン－２－イル－メチル（メタ）アクリレート、３－メチル－２－ノルボルニルメチル（メタ）アクリレートなど）、ヒドロキシル基含有（メタ）アクリル酸エステル類（例えば、ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、２，３－ジヒドロキシプロピルメチル－ブチル（メタ）メタクリレートなど）、アルコキシ基またはフェノキシ基含有（メタ）アクリル酸エステル類（２－メトキシエチル（メタ）アクリレート、２－エトキシエチル（メタ）アクリレート、２－メトキシメトキシエチル（メタ）アクリレート、３－メトキシブチル（メタ）アクリレート、エチルカルビトール（メタ）アクリレート、フェノキシエチル（メタ）アクリレートなど）、エポキシ基含有（メタ）アクリル酸エステル類（例えば、グリシジル（メタ）アクリレートなど）、ハロゲン含有（メタ）アクリル酸エステル類（例えば、２，２，２－トリフルオロエチル（メタ）アクリレート、２，２，２－トリフルオロエチルエチル（メタ）アクリレート、テトラフルオロプロピル（メタ）アクリレート、ヘキサフルオロプロピル（メタ）アクリレート、オクタフルオロペンチル（メタ）アクリレート、ヘプタデカフルオロデシル（メタ）アクリレートなど）、アルキルアミノアルキル（メタ）アクリレート（例えば、ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレートなど）などが挙げられる。これら（メタ）アクリレートは、単独使用または２種類以上併用することができる。アクリル系オリゴマー（Ｅ）の具体例としては、東亞合成社製「ＡＲＵＦＯＮ」、綜研化学社製「アクトフロー」、ＢＡＳＦジャパン社製「ＪＯＮＣＲＹＬ」などが挙げられる。
ラジカル重合性化合物を用いる場合の光重合開始剤は、活性エネルギー線によって適宜に選択される。紫外線または可視光線により硬化させる場合には紫外線または可視光線開裂の光重合開始剤が用いられる。前記光重合開始剤としては、例えば、ベンジル、ベンゾフェノン、ベンゾイル安息香酸、３，３’－ジメチル－４－メトキシベンゾフェノンなどのベンゾフェノン系化合物；４－（２－ヒドロキシエトキシ）フェニル（２－ヒドロキシ－２－プロピル）ケトン、α－ヒドロキシ－α，α’－ジメチルアセトフェノン、２－メチル－２－ヒドロキシプロピオフェノン、α－ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトンなどの芳香族ケトン化合物；メトキシアセトフェノン、２，２－ジメトキシ－２－フェニルアセトフエノン、２，２－ジエトキシアセトフェノン、２－メチル－１－［４－（メチルチオ）－フェニル］－２－モルホリノプロパン－１などのアセトフェノン系化合物；べンゾインメチルエーテル、べンゾインエチルエーテル、ベンゾインイソプロピルエーテル、べンゾインブチルエーテル、アニソインメチルエーテルなどのベンゾインエーテル系化合物；ベンジルジメチルケタールなどの芳香族ケタール系化合物；２－ナフタレンスルホニルクロリドなどの芳香族スルホニルクロリド系化合物；１－フェノン－１，１―プロパンジオン－２－（ｏ－エトキシカルボニル）オキシムなどの光活性オキシム系化合物；チオキサントン、２－クロロチオキサントン、２－メチルチオキサントン、２，４－ジメチルチオキサントン、イソプロピルチオキサントン、２，４－ジクロロチオキサントン、２，４－ジエチルチオキサントン、２，４－ジイソプロピルチオキサントン、ドデシルチオキサントンなどのチオキサントン系化合物；カンファーキノン；ハロゲン化ケトン；アシルホスフィノキシド；アシルホスフォナートなどが挙げられる。
　前記光重合開始剤の配合量は、活性エネルギー線硬化型接着剤組成物の全量を１００重量％としたとき、２０重量％以下である。光重合開始剤の配合量は、０．０１～２０重量％であるのが好ましく、さらには、０．０５～１０重量％、さらには０．１～５重量％であるのが好ましい。
　また本発明の積層光学フィルム用硬化型接着剤を、硬化性成分としてラジカル重合性化合物を含有する可視光線硬化型で用いる場合には、特に３８０ｎｍ以上の光に対して高感度な光重合開始剤を用いることが好ましい。３８０ｎｍ以上の光に対して高感度な光重合開始剤については後述する。
　前記光重合開始剤としては、下記一般式（２）で表される化合物；
（式中、Ｒ１およびＲ２は－Ｈ、－ＣＨ２ＣＨ３、－ｉＰｒまたはＣｌを示し、Ｒ１およびＲ２は同一または異なっても良い）を単独で使用するか、あるいは一般式（２）で表される化合物と後述する３８０ｎｍ以上の光に対して高感度な光重合開始剤とを併用することが好ましい。一般式（２）で表される化合物を使用した場合、３８０ｎｍ以上の光に対して高感度な光重合開始剤を単独で使用した場合に比べて接着性に優れる。一般式（２）で表される化合物の中でも、Ｒ１およびＲ２が－ＣＨ２ＣＨ３であるジエチルチオキサントンが特に好ましい。接着剤組成物中の一般式（２）で表される化合物の組成比率は、硬化性成分の全量１００重量部に対して、０．１～５重量部であることが好ましく、０．５～４重量部であることがより好ましく、０．９～３重量部であることがさらに好ましい。
　また、必要に応じて重合開始助剤を添加することが好ましい。重合開始助剤としては、トリエチルアミン、ジエチルアミン、Ｎ－メチルジエタノールアミン、エタノールアミン、４－ジメチルアミノ安息香酸、４－ジメチルアミノ安息香酸メチル、４－ジメチルアミノ安息香酸エチル、４－ジメチルアミノ安息香酸イソアミルなどが挙げられ、４－ジメチルアミノ安息香酸エチルが特に好ましい。重合開始助剤を使用する場合、その添加量は、硬化性成分の全量１００重量部に対して、通常０～５重量部、好ましくは０～４重量部、最も好ましくは０～３重量部である。
　また、必要に応じて公知の光重合開始剤を併用することができる。ＵＶ吸収能を有する透明保護フィルムは、３８０ｎｍ以下の光を透過しないため、光重合開始剤としては、３８０ｎｍ以上の光に対して高感度な光重合開始剤を使用することが好ましい。具体的には、２－メチル－１－（４－メチルチオフェニル）－２－モルフォリノプロパン－１－オン、２－ベンジル－２－ジメチルアミノ－１－（４－モルフォリノフェニル）－ブタノン－１、２－（ジメチルアミノ）－２－［（４－メチルフェニル）メチル］－１－［４－（４－モルホリニル）フェニル］－１－ブタノン、２，４，６－トリメチルベンゾイル－ジフェニル－フォスフィンオキサイド、ビス（２，４，６－トリメチルベンゾイル）－フェニルフォスフィンオキサイド、ビス（η５－２，４－シクロペンタジエン－１－イル）－ビス（２，６－ジフルオロ－３－（１Ｈ－ピロール－１－イル）－フェニル）チタニウムなどが挙げられる。
　特に、光重合開始剤として、一般式（２）の光重合開始剤に加えて、さらに下記一般式（３）で表される化合物；
（式中、Ｒ３、Ｒ４およびＲ５は－Ｈ、－ＣＨ３、－ＣＨ２ＣＨ３、－ｉＰｒまたはＣｌを示し、Ｒ３、Ｒ４およびＲ５は同一または異なっても良い）を使用することが好ましい。一般式（３）で表される化合物としては、市販品でもある２，４，６－トリメチルベンゾイル－ジフェニル－フォスフィンオキサイド（商品名：Ｏｍｎｉｒａｄ８１９　メーカー：ＩＧＭ　Ｒｅｓｉｎｓ　Ｂ．Ｖ．）、２－メチル－１－（４－メチルチオフェニル）－２－モルフォリノプロパン－１－オン（商品名：Ｏｍｎｉｒａｄ９０７　メーカー：ＩＧＭ　Ｒｅｓｉｎｓ　Ｂ．Ｖ．）が好適に使用可能である。その他、２－ベンジル－２－ジメチルアミノ－１－（４－モルフォリノフェニル）－ブタノン－１（商品名：Ｏｍｎｉｒａｄ３６９　メーカー：ＩＧＭ　Ｒｅｓｉｎｓ　Ｂ．Ｖ．）、２－（ジメチルアミノ）－２－［（４－メチルフェニル）メチル］－１－［４－（４－モルホリニル）フェニル］－１－ブタノン（商品名：Ｏｍｎｉｒａｄ３７９　メーカー：ＩＧＭ　Ｒｅｓｉｎｓ　Ｂ．Ｖ．）が感度が高いため好ましい。
　本発明においては、上記光重合開始剤の中でも、ヒドロキシル基含有光重合開始剤を使用することが好ましい。活性エネルギー線硬化型接着剤組成物が、重合開始剤としてヒドロキシル基含有光重合開始剤を含有する場合、偏光子側のＡ成分の濃度が高い接着剤層への溶解性が高まり、接着剤層の硬化性が高まる。ヒドロキシル基を有する光重合開始剤としては、例えば２－メチル－２－ヒドロキシプロピオフェノン（商品名「ＤＡＲＯＣＵＲ１１７３」、ＢＡＳＦ社製）、１－ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン（商品名「ＩＲＧＡＣＵＲＥ１８４」、ＢＡＳＦ社製）、１－［４－（２－ヒドロキシエトキシ）－フェニル］－２－ヒドロキシ－２－メチル－１－プロパン－１－オン（商品名「ＩＲＧＡＣＵＲＥ２９５９」、ＢＡＳＦ社製）　、２－ヒロドキシ－１－｛４－［４－（２－ヒドロキシ－２－メチル－プロピオニル）－ベンジル］フェニル｝－２－メチル－プロパン－１－オン（商品名「ＩＲＧＡＣＵＲＥ１２７」、ＢＡＳＦ社製）などが挙げられる。特に１－ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトンはＡ成分の濃度が高い接着剤層への溶解性が特に優れるためより好ましい。
本発明において積層光学フィルムが備える接着剤層の原料となる接着剤組成物として、カチオン重合性接着剤組成物を使用してもよい。カチオン重合性接着剤組成物に使用されるカチオン重合性化合物としては、分子内にカチオン重合性官能基を１つ有する単官能カチオン重合性化合物と、分子内にカチオン重合性官能基を２つ以上有する多官能カチオン重合性化合物とに分類される。単官能カチオン重合性化合物は比較的液粘度が低いため、樹脂組成物に含有させることで樹脂組成物の液粘度を低下させることができる。また、単官能カチオン重合性化合物は各種機能を発現させる官能基を有している場合が多く、カチオン重合性接着剤組成物に含有させることでカチオン重合性接着剤組成物及び／又はカチオン重合性接着剤組成物の硬化物に各種機能を発現させることができる。多官能カチオン重合性化合物は、カチオン重合性接着剤組成物の硬化物を３次元架橋させることができるためカチオン重合性接着剤組成物に含有させることが好ましい。単官能カチオン重合性化合物と多官能カチオン重合性化合物の比は、単官能カチオン重合性化合物１００重量部に対して、多官能カチオン重合性化合物を１０重量部から１０００重量部の範囲で混合することが好ましい。カチオン重合性官能基としては、エポキシ基やオキセタニル基、ビニルエーテル基が挙げられる。エポキシ基を有する化合物としては、脂肪族エポキシ化合物、脂環式エポキシ化合物、芳香族エポキシ化合物が挙げられ、本発明のカチオン重合性接着剤組成物としては、硬化性や接着性に優れることから、脂環式エポキシ化合物を含有することが特に好ましい。脂環式エポキシ化合物としては、３，４－エポキシシクロヘキシルメチル－３，４－エポキシシクロヘキサンカルボキシレート、３，４－エポキシシクロヘキシルメチル－３，４－エポキシシクロヘキサンカルボキシレートのカプロラクトン変性物やトリメチルカプロラクトン変性物やバレロラクトン変性物等が挙げられ、具体的には、セロキサイド２０２１、セロキサイド２０２１Ａ、セロキサイド２０２１Ｐ、セロキサイド２０８１、セロキサイド２０８３、セロキサイド２０８５（以上、ダイセル化学工業（株製）、サイラキュアＵＶＲ－６１０５、サイラキュアＵＶＲ－６１０７、サイラキュア３０、Ｒ－６１１０（以上、ダウ・ケミカル日本（株）製）等が挙げられる。オキセタニル基を有する化合物は、カチオン重合性接着剤組成物の硬化性を改善したり、該組成物の液粘度を低下させる効果があるため、含有させることが好ましい。オキセタニル基を有する化合物としては、３－エチル－３－ヒドロキシメチルオキセタン、１，４－ビス［（３－エチル－３－オキセタニル）メトキシメチル］ベンゼン、３－エチル－３－（フェノキシメチル）オキセタン、ジ［（３－エチル－３－オキセタニル）メチル］エーテル、３－エチル－３－（２－エチルヘキシロキシメチル）オキセタン、フェノールノボラックオキセタンなどが挙げられ、アロンオキセタンＯＸＴ－１０１、アロンオキセタンＯＸＴ－１２１、アロンオキセタンＯＸＴ－２１１、アロンオキセタンＯＸＴ－２２１、アロンオキセタンＯＸＴ－２１２（以上、東亞合成社製）等が市販されている。ビニルエーテル基を有する化合物は、カチオン重合性接着剤組成物の硬化性を改善したり、該組成物の液粘度を低下させる効果があるため、含有させることが好ましい。ビニルエーテル基を有する化合物としては、２－ヒドロキシエチルビニルエーテル、ジエチレングリコールモノビニルエーテル、４－ヒドロキシブチルビニルエーテル、ジエチレングリコールものビニルエーテル、トリエチレングリコールジビニルエーテル、シクロヘキサンジメタノールジビニルエーテル、シクロヘキサンジメタノールモノビニルエーテル、トリシクロデカンビニルエーテル、シクロヘキシルビニルエーテル、メトキシエチルビニルエーテル、エトキシエチルビニルエーテル、ペンタエリスリトール型テトラビニルエーテル等が挙げられる。
　カチオン重合性接着剤組成物は、硬化性成分として以上説明したエポキシ基を有する化合物、オキセタニル基を有する化合物、ビニルエーテル基を有する化合物から選ばれる少なくとも１つの化合物を含有し、これらはいずれもカチオン重合により硬化するものであることから、光カチオン重合開始剤が配合される。この光カチオン重合開始剤は、可視光線、紫外線、Ｘ線、電子線などの活性エネルギー線の照射によって、カチオン種又はルイス酸を発生し、エポキシ基やオキセタニル基の重合反応を開始する。光カチオン重合開始剤としては、後述の光酸発生剤が好適に使用される。またカチオン重合性接着剤組成物を可視光線硬化性で用いる場合には、特に３８０ｎｍ以上の光に対して高感度な光カチオン重合開始剤を用いることが好ましいが、光カチオン重合開始剤は一般に、３００ｎｍ付近またはそれより短い波長域に極大吸収を示す化合物であるため、それより長い波長域、具体的には３８０ｎｍより長い波長の光に極大吸収を示す光増感剤を配合することで、この付近の波長の光に感応し、光カチオン重合開始剤からのカチオン種または酸の発生を促進させることができる。光増感剤としては、例えば、アントラセン化合物、ピレン化合物、カルボニル化合物、有機硫黄化合物、過硫化物、レドックス系化合物、アゾおよびジアゾ化合物、ハロゲン化合物、光還元性色素等が挙げられ、これらは、２種類以上を混合して使用してもよい。特にアントラセン化合物は、光増感効果に優れるため好ましく、具体的にはアントラキュアＵＶＳ－１３３１、アントラキュアＵＶＳ－１２２１（川崎化成社製）が挙げられる。光増感剤の含有量は、０．１重量％～５重量％であることが好ましく、０．５重量％～３重量％であることがより好ましい。
　本発明に係る積層光学フィルムは、例えば第１光学フィルムの第２光学フィルムが積層された面の反対側の面に、粘着剤層を介して画像表示装置上に配置される。
＜粘着剤層＞
粘着剤層を形成する粘着剤は特に制限されないが、例えばアクリル系重合体、シリコーン系ポリマー、ポリエステル、ポリウレタン、ポリアミド、ポリエーテル、フッ素系やゴム系などのポリマーをベースポリマーとするものを適宜に選択して用いることができる。特に、アクリル系粘着剤の如く光学的透明性に優れ、適度な濡れ性と凝集性と接着性の粘着特性を示して、耐候性や耐熱性などに優れるものが好ましく用いうる。
　粘着剤層の露出面に対しては、実用に供するまでの間、その汚染防止などを目的にセパレータが仮着されてカバーされる。これにより、通例の取扱状態で粘着層に接触することを防止できる。セパレータとしては、上記厚み条件を除き、例えばプラスチックフィルム、ゴムシート、紙、布、不織布、ネット、発泡シートや金属箔、それらのラミネート体などの適宜な薄葉体を、必要に応じシリコーン系や長鎖アルキル系、フッ素系や硫化モリブデンなどの適宜な剥離剤でコート処理したものなどの、従来に準じた適宜なものを用いうる。
　本発明に係る積層光学フィルムは、第１光学フィルムおよび第２光学フィルム以外にも、下記に示す光学フィルムを備えてもよい。
＜偏光子＞
本発明においては、薄型化の見地から、偏光子の厚みは１０μｍ以下であることが好ましく、５μｍ以下であることがより好ましい。このような偏光子は、例えば、ポリビニルアルコール系フィルム、部分ホルマール化ポリビニルアルコール系フィルム、エチレン・酢酸ビニル共重合体系部分ケン化フィルムなどの親水性高分子フィルムに、ヨウ素を吸着させて一軸延伸したものなどが挙げられる。
ポリビニルアルコール系フィルムをヨウ素で染色し一軸延伸した偏光子は、例えば、ポリビニルアルコールをヨウ素の水溶液に浸漬することによって染色し、元長の３～７倍に延伸することで作製することができる。必要に応じてホウ酸や硫酸亜鉛、塩化亜鉛などを含んでいても良いし、ヨウ化カリウムなどの水溶液に浸漬することもできる。さらに必要に応じて染色前にポリビニルアルコール系フィルムを水に浸漬して水洗してもよい。ポリビニルアルコール系フィルムを水洗することでポリビニルアルコール系フィルム表面の汚れやブロッキング防止剤を洗浄することができるほかに、ポリビニルアルコール系フィルムを膨潤させることで染色のムラなどの不均一を防止する効果もある。延伸はヨウ素で染色した後に行っても良いし、染色しながら延伸しても良いし、また延伸してからヨウ素で染色しても良い。ホウ酸やヨウ化カリウムなどの水溶液や水浴中でも延伸することができる。
薄型の偏光子としては、代表的には、
特許第４７５１４８６号明細書、
特許第４７５１４８１号明細書、
特許第４８１５５４４号明細書、
特許第５０４８１２０号明細書、
国際公開第２０１４／０７７５９９号パンフレット、
国際公開第２０１４／０７７６３６号パンフレット、
などに記載されている薄型偏光子またはこれらに記載の製造方法から得られる薄型偏光子を挙げることができる。
前記薄型偏光子としては、積層体の状態で延伸する工程と染色する工程を含む製法の中でも、高倍率に延伸できて偏光性能を向上させることのできる点で、特許第４７５１４８６号明細書、特許第４７５１４８１号明細書、特許４８１５５４４号明細書に記載のあるようなホウ酸水溶液中で延伸する工程を含む製法で得られるものが好ましく、特に特許第４７５１４８１号明細書、特許４８１５５４４号明細書に記載のあるホウ酸水溶液中で延伸する前に補助的に空中延伸する工程を含む製法により得られるものが好ましい。これら薄型偏光子は、ポリビニルアルコール系樹脂（以下、ＰＶＡ系樹脂ともいう）層と延伸用樹脂基材を積層体の状態で延伸する工程と染色する工程を含む製法による得ることができる。この製法であれば、ＰＶＡ系樹脂層が薄くても、延伸用樹脂基材に支持されていることにより延伸による破断などの不具合なく延伸することが可能となる。
＜樹脂保護フィルム＞
本発明に係る積層光学フィルムは、他の光学フィルムとして透明保護フィルムを備えてもよい。透明保護フィルムを構成する材料としては、例えば透明性、機械的強度、熱安定性、水分遮断性、等方性などに優れる熱可塑性樹脂が用いられる。このような熱可塑性樹脂の具体例としては、トリアセチルセルロース等のセルロース樹脂、ポリエステル樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリアミド樹脂、ポリイミド樹脂、ポリオレフィン樹脂、（メタ）アクリル樹脂、環状ポリオレフィン樹脂（ノルボルネン系樹脂）、ポリアリレート樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリビニルアルコール樹脂、およびこれらの混合物が挙げられる。透明保護フィルム中には任意の適切な添加剤が１種類以上含まれていてもよい。添加剤としては、例えば、紫外線吸収剤、酸化防止剤、滑剤、可塑剤、離型剤、着色防止剤、難燃剤、核剤、帯電防止剤、顔料、着色剤などが挙げられる。透明保護フィルム中の上記熱可塑性樹脂の含有量は、好ましくは５０～１００重量％、より好ましくは５０～９９重量％、さらに好ましくは６０～９８重量％、特に好ましくは７０～９７重量％である。透明保護フィルム中の上記熱可塑性樹脂の含有量が５０重量％以下の場合、熱可塑性樹脂が本来有する高透明性等が十分に発現できないおそれがある。
　また透明保護フィルムを形成する材料としては、透明性、機械的強度、熱安定性、水分遮断性、等方性などに優れるものが好ましく、特に透湿度が１５０ｇ／ｍ２／２４ｈ以下であるものがより好ましく、１４０ｇ／ｍ２／２４ｈ以下のものが特に好ましく、１２０ｇ／ｍ２／２４ｈ以下のものさらに好ましい。
　透明保護フィルムには、ハードコート層、反射防止層、スティッキング防止層、拡散層ないしアンチグレア層などの機能層を設けることができる。なお、上記ハードコート層、反射防止層、スティッキング防止層、拡散層やアンチグレア層などの機能層は、透明保護フィルムそのものに設けることができるほか、別途、透明保護フィルムとは別体のものとして設けることもできる。
　透明保護フィルムの厚みは、適宜に決定しうるが、一般には強度や取扱性などの作業性、薄層性などの点より１～５００μｍ程度であり、１～３００μｍが好ましく、５～２００μｍがより好ましい。さらには１０～２００μｍが好ましく、２０～８０μｍが好ましい。
本発明に係る積層光学フィルムは、例えば以下の製造方法により製造することができる。
少なくとも第１光学フィルムと第２光学フィルムとが接着剤層を介して積層された積層光学フィルムの製造方法であって、
　前記第１光学フィルムは、破断強度が７０以下の樹脂フィルムであり、
　前記接着剤層は、引張弾性率が１×１０３Ｐａ以上かつ１×１０８Ｐａ以下であり、引張弾性率測定時の伸びが５ｍｍ以上かつ１２０ｍｍ以下であり、さらに破断応力が４Ｎ以下であり、
　前記第１光学フィルムおよび前記第２光学フィルムの少なくとも一方に前記接着剤組成物を塗工する塗工工程と、
　前記第１光学フィルムおよび前記第２光学フィルムを貼り合わせる貼合工程と、第１光学フィルム面側または第２光学フィルム面側から活性エネルギー線を照射して、少なくとも前記接着剤組成物を硬化させることにより形成された接着剤層を介して、前記第１光学フィルムおよび前記第２光学フィルムを接着させる接着工程とを含む積層光学フィルムの製造方法。以下、各工程について説明する。
（塗工工程）
　第１光学フィルムおよび第２光学フィルムの少なくとも一方に接着剤組成物を塗工する方法としては、組成物の粘度や目的とする厚みによって適宜選択され、例えば、リバースコーター、グラビアコーター（ダイレクト，リバースやオフセット）、バーリバースコーター、ロールコーター、ダイコーター、バーコーター、ロッドコーターなどが挙げられる。接着剤組成物の粘度は０．１～２００ｍＰａ・ｓであることが好ましく、より好ましくは１～１００ｍＰａ・ｓであり、最も好ましくは５～５０ｍＰａ・ｓである。組成物の粘度が高い場合、塗工後の表面平滑性が乏しく外観不良が発生するため好ましくない。このため、各組成物を加熱または冷却して好ましい範囲の粘度に調整して塗布することができる。
（貼合工程）
　第１光学フィルムおよび第２光学フィルムを貼り合わせる。接着剤組成物を介して、第１光学フィルムと第２光学フィルムとを貼り合わせる際は、ロールラミネーターなどを使用して貼り合わせる。
（接着工程）
　第１光学フィルム面側または第２光学フィルム面側から活性エネルギー線を照射して、少なくとも接着剤組成物を硬化させることにより形成された接着剤層を介して、第１光学フィルムおよび第２光学フィルムを接着させる。活性エネルギー線（電子線、紫外線、可視光線など）の照射方向は、任意の適切な方向から照射することができる。
　電子線を照射する場合の照射条件は、少なくとも接着剤組成物を硬化し得る条件であれば、任意の適切な条件を採用できる。例えば、電子線照射は、加速電圧が好ましくは５ｋＶ～３００ｋＶであり、さらに好ましくは１０ｋＶ～２５０ｋＶである。加速電圧が５ｋＶ未満の場合、電子線が接着剤まで届かず硬化不足となるおそれがあり、加速電圧が３００ｋＶを超えると、試料を通る浸透力が強すぎて、第１光学フィルムおよび第２光学フィルムにダメージを与えるおそれがある。照射線量としては、５～１００ｋＧｙ、さらに好ましくは１０～７５ｋＧｙである。照射線量が５ｋＧｙ未満の場合は、接着剤が硬化不足となり、１００ｋＧｙを超えると、第１光学フィルムおよび第２光学フィルムにダメージを与え、機械的強度の低下や黄変を生じ、所定の光学特性を得ることができない。
　電子線照射は、通常、不活性ガス中で照射を行うが、必要であれば大気中や酸素を少し導入した条件で行ってもよい。第１光学フィルムおよび第２光学フィルムの材料によるが、酸素を適宜導入することによって、最初に電子線があたる第１光学フィルム面および第２光学フィルム面にあえて酸素阻害を生じさせ、第１光学フィルムおよび第２光学フィルムへのダメージを防ぐことができ、接着剤にのみ効率的に電子線を照射させることができる。
　本発明に係る積層光学フィルムを製造する場合、活性エネルギー線として、波長範囲３８０ｎｍ～４５０ｎｍの可視光線を含むもの、特には波長範囲３８０ｎｍ～４５０ｎｍの可視光線の照射量が最も多い活性エネルギー線を使用することが好ましい。紫外線、可視光線を使用する場合であって、紫外線吸収能を付与した第１光学フィルムまたは第２光学フィルム、例えば紫外線不透過型透明保護フィルムを使用する場合、およそ３８０ｎｍより短波長の光を吸収するため、３８０ｎｍより短波長の光は接着剤組成物に到達せず、その重合反応に寄与しない。さらに、第１光学フィルムまたは第２光学フィルムによって吸収された３８０ｎｍより短波長の光は熱に変換され、第１光学フィルムまたは第２光学フィルム自体が発熱し、積層光学フィルムのカール・シワなど不良の原因となる。そのため、本発明において紫外線、可視光線を採用する場合、活性エネルギー線発生装置として３８０ｎｍより短波長の光を発光しない装置を使用することが好ましく、より具体的には、波長範囲３８０～４４０ｎｍの積算照度と波長範囲２５０～３７０ｎｍの積算照度との比が１００：０～１００：５０であることが好ましく、１００：０～１００：４０であることがより好ましい。本発明に係る積層光学フィルムを製造する場合、活性エネルギー線としては、ガリウム封入メタルハライドランプ、波長範囲３８０～４４０ｎｍを発光するＬＥＤ光源が好ましい。あるいは、低圧水銀灯、中圧水銀灯、高圧水銀灯、超高圧水銀灯、白熱電球、キセノンランプ、ハロゲンランプ、カーボンアーク灯、メタルハライドランプ、蛍光灯、タングステンランプ、ガリウムランプ、エキシマレーザーまたは太陽光などの紫外線と可視光線を含む光源を使用することができ、バンドパスフィルターを用いて３８０ｎｍより短波長の紫外線を遮断して用いることもできる。第１光学フィルムと第２光学フィルムとの間の接着剤層の接着性能を高めつつ、積層光学フィルムのカールを防止するためには、ガリウム封入メタルハライドランプを使用し、かつ３８０ｎｍより短波長の光を遮断可能なバンドパスフィルターを介して得られた活性エネルギー線、またはＬＥＤ光源を使用して得られる波長４０５ｎｍの活性エネルギー線を使用することが好ましい。
　本発明に係る積層光学フィルムを連続ラインで製造する場合、ライン速度は、接着剤組成物の硬化時間によるが、好ましくは１～５００ｍ／ｍｉｎ、より好ましくは５～３００ｍ／ｍｉｎ、さらに好ましくは１０～１００ｍ／ｍｉｎである。ライン速度が小さすぎる場合は、生産性が乏しい、あるいは第１光学フィルムまたは第２光学フィルムへのダメージが大きすぎ、耐久性試験などに耐え得る積層光学フィルムが作製できない。ライン速度が大きすぎる場合は、接着剤組成物の硬化が不十分となり、目的とする接着性が得られない場合がある。
（積層光学フィルム）
　本発明に係る積層光学フィルムは、液晶表示装置などの各種画像表示装置の形成などに好ましく用いることができる。液晶表示装置の形成は、従来に準じて行いうる。すなわち液晶表示装置は一般に、液晶セルと偏光フィルムまたは光学フィルム、および必要に応じての照明システムなどの構成部品を適宜に組立てて駆動回路を組込むことなどにより形成されるが、本発明においては本発明による積層光学フィルムを用いる点を除いて特に限定はなく、従来に準じうる。液晶セルについても、例えばＴＮ型やＳＴＮ型、π型などの任意なタイプのものを用いうる。
　液晶セルの片側または両側に光学積層体を配置した液晶表示装置や、照明システムにバックライトあるいは反射板を用いたものなどの適宜な液晶表示装置を形成することができる。その場合、本発明による光学積層体は液晶セルの片側または両側に設置することができる。両側に光学積層体を設ける場合、それらは同じものであってもよいし、異なるものであってもよい。さらに、液晶表示装置の形成に際しては、例えば拡散板、アンチグレア層、反射防止膜、保護板、プリズムアレイ、レンズアレイシート、光拡散板、バックライトなどの適宜な部品を適宜な位置に１層または２層以上配置することができる。
　以下に、本発明の実施例を記載するが、本発明の実施形態はこれらに限定されない。
＜第１光学フィルム＞
（フマル酸エステル系樹脂の合成）
　攪拌機、冷却管、窒素導入管および温度計を備えた３０Ｌのオートクレーブに、ヒドロキシプロピルメチルセルロース（信越化学製、商品名メトローズ６０ＳＨ－５０）４８ｇ、蒸留水１５６０１ｇ、フマル酸ジイソプロピル８１６１ｇ、アクリル酸３－エチル－３－オキセタニルメチル２４０ｇおよび重合開始剤であるｔ－ブチルパーオキシピバレート４５ｇを入れ、窒素バブリングを１時間行なった後、２００ｒｐｍで攪拌しながら４９℃で２４時間保持することにより、ラジカル懸濁重合を行なった。次いで、室温まで冷却し、生成したポリマー粒子を含む懸濁液を遠心分離した。得られたポリマー粒子を蒸留水で２回及びメタノールで２回洗浄した後、８０℃で減圧乾燥した（収率８０％）。
得られたフマル酸エステル系樹脂を、トルエン・メチルエチルケトン混合溶液（トルエン／メチルエチルケトン５０重量％／５０重量％）に溶解して２０％溶液とし、さらにフマル酸エステル系樹脂１００重量部に対し、可塑剤としてトリブチルトリメリテート５重量部を添加した後、Ｔダイ法により溶液流延装置の支持基板（ＰＥＴフィルム）に流延し、８０℃及び１３０℃で各々４分間乾燥して、幅２５０ｍｍ、厚み９３μｍの積層フィルムを得た。得られた積層フィルムを、ロール延伸機を用いて、温度１５０℃、延伸倍率１．０４　倍で、搬送方向に自由端一軸延伸することにより（縦延伸工程）、第１光学フィルム（位相差フィルム）が支持基板（ＰＥＴフィルム）に積層された積層フィルムを製造した。製造した第１光学フィルムの厚みは１８μｍで、搬送方向に進相軸を有する正の二軸プレート（ｎｚ＞ｎｘ＞ｎｙ）であった。
　上記で製造した第１光学フィルム（位相差フィルム）としてのフマル酸エステル系樹脂フィルムの破断強度は、ＭＤ方向（フィルムの成形方向）で５９．１ＭＰａ、ＴＤ方向（ＭＤ方向の垂直方向）で５５．０ＭＰａであった。フィルムの破断強度は、１０ｍｍ幅にカットしたサンプルを使用し、ＪＩＳ－Ｋ－７１６１に準じて測定した。
後述する光学フィルムのＨＳＰ値の算出方法により算出したフマル酸エステル系樹脂フィルムのＨＳＰ値は（δｄ　１７．４，　δｐ　４．５，　δｈ　５．１）であった。
＜第２光学フィルム＞
　環状オレフィン系樹脂（日本ゼオン社製ゼオノア１４２０Ｒ）を２軸溶融押出機で溶融混合した組成物を、Ｔダイを取り付けた１軸押出機で押出製膜し、厚さ３０μｍの環状オレフィン系樹脂フィルムを得た。
　得られたフィルムを、テンター延伸機を用いて、１４５℃で、フィルム幅が元のフィルム幅の４．３倍となるように幅方向に固定端一軸延伸することにより（横延伸工程）、第２光学フィルム（位相差フィルム）を製造した。製造した第２光学フィルムの厚みは７μｍで、搬送方向に進相軸を有する負の二軸プレート（ｎｘ＞ｎｙ＞ｎｚ）であった。
　上記で製造した第２光学フィルム（位相差フィルム）としての環状オレフィン系樹脂フィルムの破断強度はＭＤ方向（フィルムの成形方向）で１５７．８ＭＰａ、ＴＤ方向（ＭＤ方向の垂直方向）で３４２．４ＭＰａであった。
＜活性エネルギー線＞
　活性エネルギー線として、可視光線（ガリウム封入メタルハライドランプ）　照射装置：Ｅｘｃｅｌｉｔａｓ　Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ，　Ｃｏｒｐ社製Ｌｉｇｈｔ　ＨＡＭＭＥＲ１０　ＭａｒｋＩＩＩ　バルブ：Ｖバルブ　ピーク照度：１６００ｍＷ／ｃｍ２、積算照射量１０００ｍＪ／ｃｍ２（波長３８０～４４０ｎｍ）を使用した。なお、可視光線の照度は、Ｓｏｌａｔｅｌｌ社製Ｓｏｌａ－Ｃｈｅｃｋシステムを使用して測定した。
　実施例１～１５および比較例１～５
　第１光学フィルム（位相差フィルム）が支持基板（ＰＥＴフィルム）に積層された積層フィルムの第１光学フィルム面側および第２光学フィルムの両面に、ＭＣＤコーター（富士機械社製）（セル形状：ハニカム、グラビアロール線数：７００本／ｉｎｃｈ、回転速度１４０％／対ライン速）を用いて、表１～４に記載の配合量に調整した接着剤組成物を接着剤層の最終厚みが１μｍになるように塗工し、ロール機で貼り合わせた。表１～４中の配合量は、開始剤および増感剤を除く組成物の全量を１００質量％としたときの質量％で示した。その後、積層フィルムの支持基板（ＰＥＴフィルム）側から、活性エネルギー線照射装置により上記可視光線を照射して接着剤組成物を硬化させ、積層フィルムの第１光学フィルム（位相差フィルム）から支持基板（ＰＥＴフィルム）を剥離し、積層光学フィルムを得た。
　接着剤組成物を構成する各材料は以下のとおりである。接着剤組成物が含有するラジカル重合性化合物（ただし、オリゴマーを除く）の平均ＨＳＰ値の算出方法については後述する。
（重合性オリゴマー）
・重合性オリゴマー１：分子内にエーテル骨格を有するウレタン（メタ）アクリレート（分子量１９０００、粘度９０００Ｐａ・ｓ（２５℃）、重合性基数２、商品名「ＰＭＨ－４０１Ｂ」、根上工業社製）
・重合性オリゴマー２：分子内にエーテル骨格を有するウレタン（メタ）アクリレート（分子量７０００、重合性基数２、商品名「ＥＢＥＣＲＹＬ４４９１」、ダイセル・オルネクス社製）
・重合性オリゴマー３：分子内にエーテル骨格を有するウレタン（メタ）アクリレート（分子量１００００、粘度１５０００Ｐａ・ｓ（２５℃）、重合性基数２、商品名「ＵＦ－Ｃ０５２」、共栄社化学社製）
・重合性オリゴマー４：分子内にエーテル骨格を有するウレタン（メタ）アクリレート（分子量２２０００、粘度１０００００Ｐａ・ｓ（２５℃）、重合性基数２、商品名「ＵＦ－Ａ０１Ｐ」、共栄社化学社製）
・重合性オリゴマー５：ポリブタジエン末端ジアクリレート（分子量１００００、粘度４０００－８０００Ｐａ・ｓ（２５℃）、重合性基数２、商品名「ＢＡＣ－４５」、大阪有機化学工業社製）
・重合性オリゴマー６：ポリエチレングリコールジメタクリレート（分子量７７１、重合性基数２、商品名「ＰＤＥ－６００」、日油社製）
・重合性オリゴマー７：分子量６０００～９０００のポリエチレングリコールの両末端にメタクリロイル基を有するジメタクリレート、重合性基数２、商品名「ＰＤＥ－６０００」、日油社製）
・重合性オリゴマー８：アクリルアクリレート（分子量８００００、粘度２００万＞Ｐａ・ｓ（２０℃）、５００００＞Ｐａ・ｓ（８０℃）、重合性基数２以上、商品名「ＲＡ－３４１」、根上工業社製）
・重合性オリゴマー９：メトキシポリエチレングリコールメタクリレート（分子量４０００、重合性基数１、商品名「ＰＭＥ－４０００」、日油社製）
（重合性基を有しないオリゴマー）
・非重合性オリゴマー１：アクリルポリマー（分子量１７００、粘度６０００Ｐａ・ｓ（２５℃）、重合性基数０、商品名「ＵＰ１１９０」、東亞合成社製）
（重合性モノマー）
・重合性モノマー１：ウレタンアクリレート（分子量２１５、粘度１５～３５Ｐａ・ｓ（２５℃）、重合性基数１、商品名「ＫＲＭ９２７６」、ダイセル・オルネクス社製）
（単官能ラジカル重合性化合物）
・４－ビニルフェニルボロン酸（一般式（１）で表される化合物）：（純正化学社製）、ＨＳＰ値（δｄ　１９．６，　δｐ　６．９，　δｈ　２２．７）
・４－ヒドロキシブチルアクリレート（ヒドロキシル基を有する重合性化合物）：（商品名「４ＨＢＡ」、三菱化学社製）、ＨＳＰ値（δｄ　１６．７，　δｐ　６．６，　δｈ　１０．８）
・フェノキシエチル（メタ）アクリレート：（商品名「ビスコート＃１９２ＨＰ」、大阪有機化学工業社製）、ＨＳＰ値（δｄ　１７．８，　δｐ　５．０，　δｈ　６．０）
・４－ｔｅｒｔ－ブチルシクロヘキシルアクリレート：（商品名「ＴＢＣＨＡ」、ＫＪケミカルズ社製）、ＨＳＰ値（δｄ　１６．２，　δｐ　２．４，　δｈ　３．２）
・ラウリルアクリレート：（商品名「ＬＡ」、大阪有機化学工業社製）、ＨＳＰ値（δｄ　１６．０，　δｐ　２．４，　δｈ　３．２）
・フェノキシジエチレングリコールアクリレート：（商品名「ライトアクリレートＰ２Ｈ－Ａ」、共栄社化学社製）、ＨＳＰ値（δｄ　１７．５，　δｐ　４．９，　δｈ　６．２）
・（２ーメチル－２－エチル－１，３－ジオキソラン－４－イル）メチルアクリレート：（商品名「ＭＥＤＯＬ－１０」、大阪有機化学工業社製）、ＨＳＰ値（δｄ　１６．７，　δｐ　５．２，　δｈ　５．１）
・Ｎ－（２－ヒドロキシエチル）アクリルアミド：（商品名「ＨＥＡＡ」、ＫＪケミカルズ社製）、ＨＳＰ値（δｄ　１８．３，　δｐ　１５．２，　δｈ　１５．７）
・アクリロイルモルフォリン：（商品名「ＡＣＭＯ」、ＫＪケミカルズ社製）、ＨＳＰ値（δｄ　１８．５，　δｐ　１１．２，　δｈ　５．８）
・Ｎ，Ｎ－ジエチルアクリルアミド：（商品名「ＤＥＡＡ」、ＫＪケミカルズ社製）、ＨＳＰ値（δｄ　１６．７，　δｐ　８．８，　δｈ　３．５）
（多官能ラジカル重合性化合物）
・ポリエチレングリコールジアクリレート：（分子量４００のポリエチレングリコールの両末端にアクリロイル基を有するジアタクリレート、商品名「ライトアクリレート９ＥＧ－Ａ」、共栄社化学社製）、ＨＳＰ値（δｄ　１６．６，　δｐ　５．２，　δｈ　６．８）
・ジメチロール－トリシクロデカンジアクリレート：（商品名「ライトアクリレートＤＣＰ－Ａ」、共栄社化学社製）、ＨＳＰ値（δｄ　１７．１，　δｐ　４．０，　δｈ　４．１）
・トリプロピレングリコールジアクリレート：（商品名「アロニックスＭ－２２０」、東亞合成社製）、ＨＳＰ値（δｄ　１６．３，　δｐ　３．６，　δｈ　５．３）
・１，９－ノナンジオールジアクリレート：（商品名「ライトアクリレート１，９ＮＤ－Ａ」、共栄社化学社製）、ＨＳＰ値（δｄ　１６．２，　δｐ　３．３，　δｈ　４．２）
（開始剤、増感剤）
・２－メチル－４’－（メチルチオ）－２－モルホリノプロピオフェノン：（商品面「Ｏｍｎｉｒａｄ　９０７」、ＩＧＭ　Ｒｅｓｉｎｓ　Ｂ．Ｖ．社製
・２，４－ジエチルチオキサントン：商品名「ＤＥＴＸ－Ｓ」、日本化薬社製
＜接着剤組成物が含有するラジカル重合性化合物（ただし、オリゴマーを除く）の平均ＨＳＰ値の算出方法＞
　接着剤組成物が含有するラジカル重合性化合物（ただし、オリゴマーを除く）の平均ＨＳＰ値は、各ラジカル重合性化合物それぞれについてＨａｎｓｅｎ　Ｓｏｌｕｂｉｌｉｔｙ　Ｐａｒａｍｅｔｅｒ　ｉｎ　Ｐｒａｃｔｉｃｅ（ＨＳＰｉＰ）のＹ－ＭＢ法によりハンセンの溶解度パラメーター（ＨＳＰ）を計算し、組成物中の各ラジカル重合性化合物のモル比に応じて平均値をとることで求めた。
＜光学フィルムのＨＳＰ値の算出方法＞
　上記の光学フィルムを、溶解度の異なる９種の溶媒、アセトン、酢酸エチル、トリクロロベンゼン、プロピレンカーボネート、γ－ブチロラクトン、メチルエチルケトン、ダイアセトンアルコール、ヘキサン、メタノールそれらの混合溶媒に、２４時間浸漬した。２４時間浸漬後の光学フィルムの様子を（１）溶解、（２）膨潤、（３）不溶の３段階に分類した。こうして得られた各溶媒への溶解度の情報を元にＨａｎｓｅｎ　Ｓｏｌｕｂｉｌｉｔｙ　Ｐａｒａｍｅｔｅｒ　ｉｎ　Ｐｒａｃｔｉｃｅ（ＨＳＰｉＰ）ｖｅｒ．５．４．０４（ｈｔｔｐ：／／ｗｗｗ．　ｈａｎｓｅｎ－ｓｏｌｕｂｉｌｉｔｙ．ｃｏｍ／ｉｎｄｅｘ．ｐｈｐ）によってハンセンの溶解度パラメーター（ＨＳＰ）を計算した。　
＜ＨＳＰ距離の算出方法＞
　上記の光学フィルムのハンセンの溶解度パラメーターの分散項をσｄ、極性項をσｐ、水素結合項をσｈとし、接着剤組成物が含有するラジカル重合性化合物（ただし、オリゴマーを除く）のハンセンの溶解度パラメーターの分散項をσＡｄ、極性項をσＡｐ、水素結合項をσＡｈとしたとき、下記数式；Ｒａ－１＝［４×（σｄ－σＡｄ）２＋２×（σｐ－σＡｐ）２＋２×（σｈ－σＡｈ）２］１／２を「光学フィルムのＨＳＰと接着剤組成物のＨＳＰとの間のＨＳＰ距離」（＝Ｒａ－１）の定義とした。前述の方法で算出された光学フィルムおよび接着剤組成物のハンセンの溶解度パラメーターを用いて計算した。
＜接着剤層のガラス転移温度の測定方法＞
　ガラス転移温度（Ｔｇ）は、動的粘弾性測定装置（ＴＡ　Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社製、商品名「ＲＳＡ－Ｇ２」）を用いて、以下の条件で得た動的粘弾性測定結果から得られるｔａｎδのピークトップ温度から求めた。
（負荷モード）：引っ張り
（昇温速度）：５℃／ｍｉｎ
（周波数）：１Ｈｚ
（初期歪み）：０．１％
＜引張弾性率、引張弾性率測定時の伸びおよび破断応力の測定方法＞
引張試験機（島津製作所　製品名「オートグラフＡＧ－ＩＳ」）に設置し、以下の条件で引っ張ったときに得られるひずみー応力曲線から求めた。
（試験種類）：引張
（試験速度）：３０ｍｍ／ｍｉｎ
（サンプル幅）：１０ｍｍ
（つかみ具間距離）：１０ｍｍ
（剥離強度（ピール力）の測定方法）
得られた積層光学フィルムを２００ｍｍ×１５ｍｍの大きさに切り出し、積層光学フィルムをガラス板に貼り合わせた。そして第１光学フィルムと第２光学フィルムとの間にカッターナイフで切り込みを入れ、角度自在タイプ粘着・皮膜剥離解析装置「ＶＰＡ－２」（協和界面化学社製）により、９０度方向に第１光学フィルムと第２光学フィルムとを剥離速度５０００ｍｍ／ｍｉｎで剥離し、その剥離強度（Ｎ／１５ｍｍ）を測定した。
（剥離形態の評価方法）
　上記ピール強度の測定時の剥離形態を以下の方法により評価した。
　剥離後の剥離面の赤外吸収スペクトルをＡＴＲ法によって測定し、剥離面の両面が接着剤層（第１光学フィルムと接着剤層との相溶層を含む）であれば、「接着剤層（第１光学フィルムと接着剤層との相溶層を含む）の凝集破壊」であり、第１光学フィルムの凝集破壊が防止できているため、良好であることを意味する。表１～表４では、「接着剤層（第１光学フィルムと接着剤層との相溶層を含む）の凝集破壊」である場合を〇で示す。一方、剥離面の両面が第１光学フィルムである場合、「第１光学フィルムの凝集破壊」が発生しているため、好ましくないことを意味する。表１～表４では、「第１光学フィルムの凝集破壊」を×で示す。

Claims (10)

  1. 　少なくとも第１光学フィルムと第２光学フィルムとが接着剤層を介して積層された積層光学フィルムであって、
    　前記第１光学フィルムは、破断強度が７０以下の樹脂フィルムであり、
    　前記接着剤層は、引張弾性率が１×１０３Ｐａ以上かつ１×１０８Ｐａ以下であり、引張弾性率測定時の伸びが５ｍｍ以上かつ１２０ｍｍ以下であり、さらに破断応力が４Ｎ以下であることを特徴とする積層光学フィルム。
  2. 　前記接着剤層は、ガラス転移温度が３５℃以下である請求項１に記載の積層光学フィルム。
  3. 　前記接着剤層は、接着剤組成物の硬化物層で形成されたものであり、
    前記接着剤組成物が、単官能ラジカル重合性化合物および多官能ラジカル重合性化合物からなる群より選択される少なくとも１種のラジカル重合性化合物を含有するものである請求項１または２に記載の積層光学フィルム。
  4. 　前記接着剤組成物が含有する前記ラジカル重合性化合物の平均ＨＳＰ値と、前記第１光学フィルムのＨＳＰ値との間のＨＳＰ値距離が３．５以下である請求項３に記載の積層光学フィルム。
  5. 　前記接着剤組成物中の前記ラジカル重合性化合物の全量を１００質量部としたとき、前記多官能ラジカル重合性化合物の含有量が１０質量部以下である請求項３または４に記載の積層光学フィルム。
  6. 　前記接着剤組成物が、さらに下記一般式（１）：
    で表される単官能ラジカル重合性化合物（ただし、Ｘは反応性基であり、Ｙは分岐鎖を有してもよい炭素数１～１２のアルキレン基、または置換基を有してもよいフェニレン基であり、Ｒ１およびＲ２はそれぞれ独立に、水素原子、置換基を有してもよい、脂肪族炭化水素基、アリール基、またはヘテロ環基を表す）を含有するものである請求項３～５いずれかに記載の積層光学フィルム。
  7. 　前記接着剤組成物が、さらにヒドロキシル基を有する単官能ラジカル重合性化合物を含有するものである請求項３～６いずれかに記載の積層光学フィルム。
  8. 　前記第１光学フィルムが位相差フィルムである請求項１～７いずれかに記載の積層光学フィルム。
  9. 　前記第２光学フィルムが位相差フィルムである請求項１～８いずれかに記載の積層光学フィルム。
  10. 　請求項１～９いずれかに記載の積層光学フィルムを少なくとも１枚備える画像表示装置。
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