WO2024253468A1 - 전극 조립체 및 이를 포함하는 전기화학소자 - Google Patents

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WO2024253468A1
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이주성
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    • Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product

Definitions

  • the present invention relates to an electrode assembly including an adhesive portion and an electrochemical device including the same.
  • secondary batteries are being used as a power source for electric vehicles (EVs) and hybrid electric vehicles (HEVs). Accordingly, much research is being conducted on secondary batteries that can meet various needs.
  • EVs electric vehicles
  • HEVs hybrid electric vehicles
  • lithium secondary batteries with high energy density, high discharge voltage, and output stability
  • lithium secondary batteries used as power sources for electric vehicles and hybrid electric vehicles require high output characteristics that can produce large output in a short period of time.
  • FIG. 1 is a top view of a conventional electrode assembly
  • FIG. 2 is a cross-sectional view of a conventional electrode assembly.
  • secondary batteries are typically manufactured by a lamination process in the order of positive electrode collector/positive electrode/separator/negative electrode/negative electrode collector and a cross-section slitting process.
  • an electrode collapse phenomenon occurs due to an electric behavior between the interface of the electrode and the separator during continuous charge and discharge, and interfacial delamination between the electrode and the separator occurs at the corresponding area (hatched area), which causes precipitates such as Dead Li to occur, and the precipitates cause swelling of the secondary battery and a decrease in battery safety and performance.
  • the present invention provides an electrode assembly that effectively resolves the detachment phenomenon between an electrode and a separator, a method for manufacturing the electrode assembly, and an electrochemical device including the same.
  • the present invention aims to provide an electrode assembly that effectively solves the short-circuit problem between the positive and negative electrodes, a method for manufacturing the electrode assembly, and an electrochemical device including the same.
  • the method for manufacturing an electrode assembly of the present invention aims to effectively improve the detachment phenomenon between the electrode and the separator that occurs at the slitting position.
  • electrode assemblies of the following embodiments are provided.
  • An electrode assembly comprising an electrode, a separator and a counter electrode
  • the above electrode and the counter electrode each include a tab extending from a current collector, and an adhesive portion formed on at least one surface of an interface between at least one of the electrode and the counter electrode and the separator in at least one region in a direction in which the tab of the electrode is positioned.
  • It may include an adhesive portion formed in one region in the direction in which the tab of the electrode is positioned on the interface of the electrode and the separator, and one region in the direction in which the tab of the counter electrode is positioned on the interface of the counter electrode and the separator.
  • the above adhesive portion can be formed in a width area of 10% from one end based on 100% of the total width of the separator.
  • the overall width of the above membrane can be from 5 mm to 800 mm.
  • the thickness of the above adhesive portion may be 0.5 to 2 ⁇ m.
  • the above-mentioned separator comprises a polymer substrate, and a porous coating layer formed on at least one surface of the polymer substrate and containing inorganic particles and a binder, and the adhesive portion may be formed on a portion of the surface of the porous coating layer.
  • (S1) A step of forming an adhesive portion spaced apart at a predetermined interval on at least one surface of a separator film
  • the step (S1) may include a step of forming an adhesive portion on each of the two sides of the separator, and the step (S2) may include a step of positioning an electrode and a counter electrode on both sides of the separator on which the adhesive portion is formed.
  • an electrochemical device of the following embodiment is provided.
  • the electrochemical device according to the 9th embodiment is:
  • An electrode assembly according to any one of the first to sixth embodiments is housed in a case.
  • An electrode assembly according to one embodiment of the present invention can exhibit the effect of effectively preventing or improving a detachment phenomenon between a separator and an electrode in a slitting area by providing a structure of a separator/adhesive portion/electrode in a slitting area during the manufacturing process of the electrode assembly. Accordingly, the effect of suppressing the occurrence of a short between the electrodes can be exhibited.
  • FIG. 1 illustrates the basic structure of a conventional electrode assembly.
  • the electrode assembly (1) includes an electrode (10), a separator (30), and a counter electrode (not shown), and each of the electrode and the counter electrode may include a tab (13, 23) extending from a current collector.
  • FIG. 2 illustrates a cross-sectional view of the basic structure of a conventional electrode assembly.
  • the electrode assembly includes a positive electrode (10), a negative electrode (20), and a separator (30) interposed between the positive electrode and the negative electrode, and each of the positive electrode and the negative electrode may include a current collector (11, 21), an active material layer (12, 22), and a tab (13, 23) extending from the current collector.
  • FIG. 3 illustrates a schematic diagram of a lamination process in the manufacture of a conventional electrode assembly.
  • the electrode assembly can be manufactured through a process of forming an electrode (10) on a separator (30) including a porous substrate (31) and a porous coating layer (32, 32') and then slitting it.
  • FIG 4 is a schematic diagram of an area where an electrode collapse phenomenon occurs in a conventional electrode assembly.
  • an electrode collapse phenomenon and a separator-electrode detachment phenomenon may occur in one area in the direction where the tabs (13, 23) are located among the interfaces between the separator (30) and the electrode (10).
  • Figure 5 illustrates a schematic diagram of a cross-section of a region where detachment between a separator and an electrode occurs in a conventional electrode assembly.
  • FIG. 6 illustrates a top view of an electrode assembly according to one embodiment of the present invention.
  • An electrode assembly (1) according to one embodiment of the present invention may include an adhesive portion (40) formed in one area in the direction in which tabs (13, 23) of the electrode are positioned at the interface between the separator (30) and the electrode (10).
  • FIG. 7 illustrates a cross-sectional view of an electrode assembly according to one embodiment of the present invention.
  • the electrode assembly according to one embodiment of the present invention may include an adhesive portion (40) formed on at least one area in the direction in which a tab of the electrode is positioned on the surface of the interface between each of the electrode and the counter electrode and the separator.
  • FIG. 8 is a schematic diagram illustrating a manufacturing process of an electrode assembly according to one embodiment of the present invention.
  • the manufacturing process of an electrode assembly according to one embodiment of the present invention may include a process of forming adhesive portions (40) at predetermined intervals on a separator (30), forming an electrode (10), and then slitting the position where the adhesive portions are formed.
  • the present invention relates to an electrode assembly and an electrochemical device including the same.
  • the electrochemical device include a primary battery, a secondary battery, a supercapacitor, an electric double layer capacitor, and the like.
  • the secondary battery may be a lithium ion secondary battery.
  • An electrode assembly comprises an electrode, a separator and a counter electrode, wherein the electrode and the counter electrode each include a tab extending from a current collector.
  • an adhesive portion is formed on at least one surface of an interface between at least one of the electrode and the counter electrode and the separator in at least one area in a direction in which the tab of the electrode is positioned.
  • the separator may include an adhesive portion formed on both surfaces facing the electrode and the counter electrode, at least at one end in the direction in which the tab of the facing electrode is positioned.
  • the electrode assembly may include an adhesive portion formed in one region in a direction in which a tab of the electrode is positioned on an interface between the electrode and the separator, and in one region in a direction in which a tab of the counter electrode is positioned on an interface between the counter electrode and the separator.
  • Fig. 6 is a top view of an electrode assembly according to one embodiment of the present invention.
  • the electrode assembly (1) is provided with an electrode (10) and a counter electrode (not shown) on each side with a separator (30) therebetween, and at one end area in the direction where the tab portions (13, 23) of the electrode are located, an adhesive portion (40) is provided between the separator and the electrode.
  • the adhesive portion may be formed in a width area of 10% from one end based on 100% of the total width of the separator, for example.
  • the adhesive portion may be formed with a constant thickness in a width area of 0% to 10% or 0% to 5% from one end based on 100% of the total width of the separator.
  • the width of the separator means the length in the direction in which the adhesive extends from one end of the separator where the adhesive is formed.
  • the adhesive in an electrode assembly including the separator, when the position of the separator located at the edge where the electrode tab is formed is defined as 0% of the width and the position of the separator located at the edge opposite thereto is defined as 100% of the width, it may be preferable for the adhesive to be formed with a constant thickness in an area from 0% to 10% or 5% of the width in terms of low resistance of the electrode assembly, but the present invention is not limited thereto.
  • the electrode assembly may include a rectangular electrode and a separator, and at this time, the width of the separator may be measured based on the direction in which the electrode tabs of the electrode assembly are positioned. That is, the total width of the separator means the width of the separator in the direction in which the electrode tabs are formed, and means that the adhesive portion may be formed in a 10% width area from one end in which the tabs of the electrode assembly are formed.
  • the overall width of the separation membrane may be, for example, from 5 mm to 800 mm, but is not limited thereto.
  • the adhesive portion when the adhesive portion is formed in the above-described region, it is preferable in terms of improving the adhesive strength between the electrode and the separator by the adhesive portion and preventing a short-circuit phenomenon between the electrodes, while maintaining the electrochemical performance of the electrode assembly, but the present invention is not limited thereto.
  • Fig. 7 illustrates a cross-sectional view of an electrode assembly according to one embodiment of the present invention.
  • the electrode assembly can prevent or improve detachment between the electrode and the separator by providing an adhesive portion between the electrode and the separator at one end in the direction of the tab portion of the electrode where detachment between the electrode and the separator occurs in the past.
  • the adhesive portion (40) is formed at one end of the electrode assembly, the adhesive portion is not included on the inner surface area of the interface between the electrode (12, 22) and the separator (30). At this time, in order to maintain the entire thickness of the electrode assembly uniform, it may be desirable for the adhesive portion to be formed thinly.
  • the adhesive portion is formed in one region of the interface between the separator and the electrode, and may be formed to have a thickness (height) of, for example, 0.5 to 2 ⁇ m. Since the adhesive portion is formed with the above-described thickness, it may exhibit an advantage of implementing an electrode assembly with no or little thickness difference between a region where the adhesive portion is not formed and a region where the adhesive portion is formed, but the present invention is not limited thereto.
  • the thickness of the adhesive portion can be measured according to a known method for measuring the thickness of each component of the separator, and for example, can be measured using a thickness measuring device of Mitutoyo Corporation, but the measuring method is not limited thereto.
  • the adhesive portion may include an adhesive binder.
  • the adhesive binder may include, for example, an acrylic polymer, a rubber polymer, a cellulose polymer, a PVDF series polymer, polyvinyl alcohol (PVA), polyvinyl pyrrolidone (PVP), polyacrylamide (PAM), or a mixture of two or more thereof.
  • the acrylic polymer may include, for example, a polyalkyl (meth)acrylate, and the like, and the 'alkyl' may be a C1 to C5 alkyl, but is not particularly limited thereto.
  • the rubber polymer may be a rubber polymer containing at least one butadiene unit, and examples thereof include, but are not limited to, polybutadiene rubber, styrene-butadiene rubber, and nitrile butadiene rubber.
  • the above cellulose-based polymer is a general term for cellulose and cellulose derivatives, and includes, but is not limited to, cellulose, carboxymethyl cellulose, hydroxyethyl cellulose, hydroxypropyl cellulose, phthalic acid hydroxypropyl methyl cellulose, etc.
  • PVDF-based polymer may be a general term for polymers that include vinylidene fluoride as a monomer, such as, but is not limited to, polyvinylidene fluoride (PVDF), polyvinylidene-co-hexafluoropropylene, etc.
  • PVDF polyvinylidene fluoride
  • PVDF-co-hexafluoropropylene etc.
  • the separator is used to separate or insulate the positive and negative electrodes from each other and to enable lithium ion transport between the positive and negative electrodes.
  • Any separator commonly used in electrochemical devices may be used without particular limitation.
  • the separator may be provided in a film-like shape.
  • the separator may include a polymer substrate, and a porous coating layer formed on at least one surface of the polymer substrate and including inorganic particles and a binder.
  • the adhesive portion may be formed on a portion of the surface of the porous coating layer.
  • the porous substrate means a substrate having a plurality of pores formed therein as a porous ion-conduction barrier that allows ions to pass while blocking electrical contact between a cathode and an anode.
  • the pores are structured to be interconnected with each other, so that gas or liquid can pass from one side of the substrate to the other side.
  • the porous substrate may be a porous polymer film containing a thermoplastic resin from the viewpoint of providing a shut down function.
  • the shut down function refers to a function in which, when the battery temperature becomes high, the thermoplastic resin melts and closes the pores of the porous substrate, thereby blocking the movement of ions and preventing thermal runaway of the battery.
  • thermoplastic resin having a temperature of less than 200°C may be preferable as the thermoplastic resin used in the porous substrate.
  • the thermoplastic resin is not particularly limited and may be used as long as it can be used as a substrate of a membrane, for example, and may include, but is not limited to, polyolefin, polyethylene terephthalate, polybutylene terephthalate, polyacetal, polyamide, polycarbonate, polyimide, polyether ether ketone, polyether sulfone, polyphenylene oxide, polyphenylene sulfide, polyethylene naphthalene, or mixtures of two or more thereof.
  • the porous substrate may be a polyolefin substrate.
  • the porous coating layer may include inorganic particles and further include a binder resin, such that the inorganic particles have all or at least a portion of their surfaces coated with the binder resin. At this time, the inorganic particles are surface-bonded and/or point-bonded via the binder resin.
  • the inorganic particles and the binder resin in the porous coating layer may be included in a weight ratio of 95:5 to 50:50.
  • the porous coating layer has a structure in which a plurality of micropores are formed therein and these micropores are connected to each other, and has the structural characteristics of a porous layer in which gas or liquid can pass from one side to the other side.
  • the porous coating layer may have a porous structure derived from pores according to the interstitial volume between inorganic particles.
  • the pores can control the size and porosity (ratio of pore volume) of the pores according to the size and size distribution of the particles.
  • the porous coating layer comprises a plurality of nodes including the inorganic particles and a binder polymer covering at least a portion of the surface of the inorganic particles; and one or more filaments formed in a thread shape from the binder polymer of the nodes, the filaments having a node connecting portion extending from the nodes and connecting other nodes; and the node connecting portion can have a structure in which a plurality of filaments derived from the binder polymer intersect with each other to form a three-dimensional network structure.
  • the porous coating layer may be formed through a safety reinforced separator (SRS) manufacturing method, a ceramic coated separator (CCS) manufacturing method, or another known manufacturing method, but is not limited thereto.
  • SRS safety reinforced separator
  • CCS ceramic coated separator
  • the inorganic particles can be used without particular limitation as long as they are electrochemically stable. That is, the inorganic particles that can be used in the present invention are not particularly limited as long as they do not undergo oxidation and/or reduction reactions within the operating voltage range of the applied electrochemical device (e.g., 0 to 5 V based on Li/Li+).
  • Non-limiting examples of such inorganic particles include BaTiO 3 , Pb(Zr,Ti)O 3 (PZT), Pb 1-x La x Zr 1-y Ti y O 3 (PLZT, 0 ⁇ x ⁇ 1, 0 ⁇ y ⁇ 1), Pb(Mg 1/3 Nb 2/3 )O 3 -PbTiO 3 (PMN-PT), hafnia (HfO 2 ), SrTiO 3 , SnO 2 , CeO 2 , MgO, NiO, CaO, ZnO, ZrO 2 , SiO 2 , Y 2 O 3 , Al 2 O 3 , SiC, and TiO 2 , and one or more of these may be included.
  • the binder resin when a binder resin is included in the porous coating layer, the binder resin may include, for example, a polyvinylidene fluoride-based resin (PVdF-based resin).
  • PVdF-based resin may include at least one of a homopolymer of vinylidene fluoride (i.e., polyvinylidene fluoride), a copolymer of a monomer copolymerizable with vinylidene fluoride, and a mixture thereof.
  • the monomer may include, for example, a fluorinated monomer and/or a chlorinated monomer.
  • Non-limiting examples of the fluorinated monomer include vinyl fluoride; trifluoroethylene (TrFE); chlorofluoroethylene (CTFE); 1,2-difluoroethylene; tetrafluoroethylene (TFE); hexafluoropropylene (HFP); Perfluoro(alkylvinyl) ethers such as perfluoro(methylvinyl) ether (PMVE), perfluoro(ethylvinyl) ether (PEVE), and perfluoro(propylvinyl) ether (PPVE); perfluoro(1,3-dioxole); and perfluoro(2,2-dimethyl-1,3-dioxole) (PDD), and more than one of these may be included.
  • PMVE perfluoro(methylvinyl) ether
  • PEVE perfluoro(ethylvinyl) ether
  • PPVE perfluoro(propylvinyl) ether
  • PPD per
  • the first porous coating layer and the second porous coating layer may have the same composition, but may be formed with different compositions as needed, and the present invention is not limited thereto.
  • the binder in the porous coating layer may be the same as or different from the adhesive binder of the adhesive portion, and may be selected independently therefrom.
  • the counter electrode when the electrode is an anode, the counter electrode may be a cathode, and when the electrode is a cathode, the counter electrode may be an anode.
  • the above positive electrode includes, as described above, a current collector; an active material layer formed on at least one surface of the current collector; and an insulating coating formed around the entire outer periphery of the active material layer.
  • the above-mentioned current collector supports the active material layer, and is not particularly limited as long as it has high conductivity without causing chemical changes in the battery.
  • copper, stainless steel, aluminum, nickel, titanium, palladium, calcined carbon, copper or stainless steel surface-treated with carbon, nickel, silver, etc., aluminum-cadmium alloy, etc. can be used.
  • the above-mentioned collector can form fine irregularities on its surface to strengthen the bonding strength with the positive electrode active material, and can be used in various forms such as a film, sheet, foil, mesh, net, porous body, foam, and non-woven fabric.
  • the above active material layer includes a positive electrode active material and may further include a conductive material, a binder, and additives.
  • the positive electrode active material may include, for example, a lithium transition metal oxide; a lithium metal iron phosphate; a lithium nickel-manganese-cobalt oxide; an oxide in which a portion of the lithium nickel-manganese-cobalt oxide is substituted with another transition metal; or two or more thereof, but is not limited thereto.
  • the conductive material is a material that electrically connects the electrolyte and the positive electrode active material and acts as a path for electrons to move from a current collector to the positive electrode active material.
  • Any conductive material that is physically distinct from the carbon contained in the sulfur-carbon complex and is a component of the electrode can be used without limitation.
  • the conductive material may be, for example, carbon black such as Super-P, Denka black, acetylene black, Ketjen black, channel black, furnace black, lamp black, summer black, carbon black; carbon derivatives such as carbon nanotubes or fullerene; conductive fibers such as carbon fibers or metal fibers; metal powders such as fluorinated carbon, aluminum, and nickel powder; or conductive polymers such as polyaniline, polythiophene, polyacetylene, and polypyrrole, which may be used alone or in combination.
  • carbon black such as Super-P, Denka black, acetylene black, Ketjen black, channel black, furnace black, lamp black, summer black, carbon black
  • carbon derivatives such as carbon nanotubes or fullerene
  • conductive fibers such as carbon fibers or metal fibers
  • metal powders such as fluorinated carbon, aluminum, and nickel powder
  • conductive polymers such as polyaniline, polythiophene, polyacetylene, and polypyrrole
  • the content of the conductive material may be 0 to 10 wt%, for example, 1 to 10 wt%, based on the total weight of the active material layer. If the content of the conductive material is less than the above range, electron transfer between the positive electrode active material and the current collector may not be easy, so that the voltage and capacity may decrease. On the contrary, if the content exceeds the above range, the proportion of the positive electrode active material may relatively decrease, so that the total energy (charge) of the battery may decrease. Therefore, it is preferable to determine an appropriate content within the above-described range.
  • the positive electrode active material layer may include a positive electrode active material and a binder polymer, and may not include a conductive material.
  • the positive electrode may include more positive electrode active material as it does not include a conductive material.
  • the positive electrode binder maintains the positive electrode active material on the positive electrode current collector and organically connects the positive electrode active materials to further increase the bonding strength therebetween, and any binder polymer known in the art can be used.
  • the binder in the positive electrode active material layer may be the same as or different from the binder of the insulating coating portion, i.e., the first adhesive binder and/or the second adhesive binder, and may be selected independently therefrom.
  • the binder in the positive electrode active material layer is, for example, a fluorine resin binder including polyvinylidene fluoride (PVdF) or polytetrafluoroethylene (PTFE); a rubber binder including styrene butadiene rubber (SBR), acrylonitrile-butidiene rubber, styrene-isoprene rubber, etc.; a cellulose binder including carboxyl methyl cellulose (CMC), starch, hydroxy propyl cellulose, regenerated cellulose, etc.; a polyalcohol binder; a polyolefin binder including polyethylene, polypropylene, etc.; a polyimide binder; a polyester binder; a polyacrylic binder such as polyacrylic acid (PAA); a silane binder; a polyurethane binder; Or it may include a mixture of two or more of these, and furthermore, the binder polymer may include a copoly
  • the content of the binder polymer may be 0.5 to 30 wt% with respect to 100 wt% of the total positive electrode active material layer.
  • the content of the binder polymer satisfies this range, the physical properties of the positive electrode are improved, so that the phenomenon of the active material and conductive material in the positive electrode falling off can be prevented, and the ratio of the active material and conductive material in the positive electrode can be appropriately controlled, so that the battery capacity can be secured.
  • the above negative electrode may include a negative electrode current collector and a negative electrode active material layer applied to one or both surfaces of the negative electrode current collector.
  • the negative electrode may be a lithium metal plate.
  • the above negative current collector is for supporting the negative active material layer, as described in the positive current collector.
  • the above-mentioned negative electrode active material layer may include a conductive material, a binder, etc. in addition to the negative electrode active material. At this time, the conductive material and the binder follow the above-mentioned.
  • the above negative electrode active material may include a material capable of reversibly intercalating or deintercalating lithium (Li + ), a material capable of reversibly forming a lithium-containing compound by reacting with lithium ions, lithium metal, or a lithium alloy.
  • the material capable of reversibly inserting or de-inserting the lithium ion (Li + ) may be, for example, crystalline carbon, amorphous carbon, or a mixture thereof.
  • the material capable of reversibly forming a lithium-containing compound by reacting with the lithium ion (Li + ) may be, for example, tin oxide, titanium nitrate, or silicon.
  • the lithium alloy may be, for example, an alloy of a metal selected from the group consisting of lithium (Li) and sodium (Na), potassium (K), rubidium (Rb), cesium (Cs), francium (Fr), beryllium (Be), magnesium (Mg), calcium (Ca), strontium (Sr), barium (Ba), radium (Ra), aluminum (Al), and tin (Sn).
  • a metal selected from the group consisting of lithium (Li) and sodium (Na), potassium (K), rubidium (Rb), cesium (Cs), francium (Fr), beryllium (Be), magnesium (Mg), calcium (Ca), strontium (Sr), barium (Ba), radium (Ra), aluminum (Al), and tin (Sn).
  • the method for manufacturing the above electrode assembly is:
  • (S1) A step of forming an adhesive portion spaced apart at a predetermined interval on at least one surface of a separator film
  • FIG. 8 is a schematic diagram illustrating a method for manufacturing an electrode assembly according to one embodiment of the present invention.
  • the method may include forming an adhesive portion spaced apart at a predetermined interval on at least one surface of the separator film, forming an electrode thereon, and then slitting the area where the adhesive portion is formed.
  • the step (S1) is a step of forming an adhesive portion at a predetermined interval on at least one surface of a separator film in the form of a long strip.
  • the separator film is called a separator film to distinguish it from a 'separator' included in an electrode assembly manufactured after slitting, and the structure of the separator film, in addition to being long, borrows the structure of the separator.
  • an adhesive portion is formed on at least one of the surfaces of the separator film where the electrode is subsequently formed.
  • the electrode and the counter electrode are respectively formed on both sides of the separator film, it may be preferable that the adhesive portion is formed on both sides of the separator film.
  • the method for forming the adhesive portion is not particularly limited and can be used without limitation as long as it is a known coating technique capable of forming a certain pattern, and for example, slot die coating, inkjet coating, micro gravure coating, curtain coating, etc. can be used.
  • the step (S2) is a step of forming an electrode on the surface where the adhesive is formed. This is performed according to a known method of forming an electrode in the manufacturing process of the electrode assembly, and its description is omitted in this specification.
  • the step (S3) is a step of slitting the area where the adhesive is formed.
  • the purpose is to improve the detachment phenomenon between the separator and the electrode in the slitting area by adjusting the slitting area to the position of the adhesive formed between the separator and the electrode during the manufacturing of the electrode assembly.
  • the specific process for slitting is performed according to a known method, and thus, a description thereof is omitted in this specification.
  • the step (S4) is a step of forming a tab portion in the electrode assembly.
  • the electrode assembly is formed by extending the electrode in the direction in which the adhesive portion is formed between the separator and the electrode, and the electrode tab is formed by notching after slitting the electrode assembly.
  • the notching process for forming the electrode tab is performed according to a known method, and thus a description thereof is omitted herein.
  • the electrode assembly manufactured by the above method can exhibit the advantage of improving the detachment phenomenon between the electrode and the separator and thus improving the short-circuit safety between the electrodes by providing an adhesive portion between the electrode and the separator in at least one area in the direction in which the tabs of the electrode are located, but the mechanism of the present invention is not limited thereto.
  • an electrochemical device in which the electrode assembly described above is housed in a case.
  • the case may adopt a conventionally used battery case, and is not particularly limited in its external shape according to the purpose of the battery.
  • the case may be a cylindrical shape, a square shape, a pouch shape, or a coin shape using a can.
  • the electrode assembly as described above When the electrode assembly as described above is completed, it can be housed and sealed in a case using a conventional method to manufacture an electrochemical device.
  • the electrochemical device can be, for example, a lithium secondary battery.

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Abstract

본 발명은 분리막과 전극의 계면의 소정 영역에 접착부를 구비함으로써 전극 간의 탈리 및 전극 간의 단락 현상이 개선된 전극 조립체 및 이의 제조방법을 제공한다. 본 발명의 전극 조립체는 전극, 분리막 및 대향 전극을 포함하는 전극 조립체로서, 전극 및 대향 전극은, 집전체로부터 연장된 탭을 각각 포함하고, 전극 및 대향 전극 중 적어도 하나와 분리막의 계면 중 적어도 하나의 면 상에는, 전극의 탭이 위치하는 방향의 적어도 일 단 영역에 형성된 접착부를 포함한다.

Description

전극 조립체 및 이를 포함하는 전기화학소자
본 발명은 접착부를 포함하는 전극 조립체 및 이를 포함하는 전기화학소자에 관한 것이다.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서 이차전지에 대한 수요가 급격히 증가하고 있다. 최근에는 전기자동차(EV), 하이브리드 전기자동차(HEV) 등의 동력원으로서 이차전지의 사용이 실현되고 있다. 그에 따라 다양한 요구에 부응할 수 있는 이차전지에 대해 많은 연구가 행해지고 있다.
특히, 높은 에너지 밀도, 높은 방전 전압 및 출력 안정성을 갖는 리튬 이차전지에 대한 수요가 높으며, 그 중에서도 전기자동차 및 하이브리드 전기자동차의 동력원으로 사용되는 리튬 이차전지는 단시간에 큰 출력을 발휘할 수 있는 고출력 특성이 요구된다. 이러한 리튬 이차전지에 사용하기 위해 전지의 안전성 향상에 관한 관심이 계속되고 있다.
도 1에는 종래 구조의 전극 조립체의 상면도가, 도 2에는 종래 구조의 전극 조립체의 단면도가 도시된다. 한편, 이차전지는 통상 양극 집전체/양극/분리막/음극/음극 집전체 순으로 라미네이션(lamination) 과정을 거쳐 단면 슬리팅(cross-section slitting) 과정에 의해 제조된다. 이때, 도 4 및 도 5를 참고하면, 라미네이션된 이차전지는 지속적은 충방전 시 전극과 분리막의 계면 사이의 전기 거동의 의해 전극 무너짐 현상이 발생하고, 해당 부위(빗금 영역)에서 전극과 분리막 간 계면 탈리가 발생하며, 이로 인해 Dead Li과 같은 석출물이 발생하며, 석출물로 인한 이차전지의 팽창 현상 및 전지 안전성, 성능 감소가 야기된다.
따라서, 본 발명은 상술한 문제를 해결하고,
전극과 분리막 간의 탈리 현상을 효과적으로 해결한 전극 조립체, 전극 조립체의 제조방법 및 이를 포함하는 전기화학소자를 제공하고자 한다.
특히, 양극 및 음극 간의 단락 문제를 효과적으로 해결한 전극 조립체, 전극 조립체의 제조방법 및 이를 포함하는 전기화학소자를 제공하고자 한다.
특히, 본 발명의 전극 조립체의 제조방법은 슬리팅 위치에서 발생하는 전극과 분리막 간의 탈리 현상을 효과적으로 개선하고자 한다.
상기 과제를 해결하기 위하여,
본 발명의 일 측면에 따르면, 하기 구현예들의 전극 조립체가 제공된다.
제1 구현예에 따른 전극 조립체는,
전극, 분리막 및 대향 전극을 포함하는 전극 조립체로서,
상기 전극 및 대향 전극은, 집전체로부터 연장된 탭을 각각 포함하고, 상기 전극 및 대향 전극 중 적어도 하나와 상기 분리막의 계면 중 적어도 하나의 면 상에는, 상기 전극의 탭이 위치하는 방향의 적어도 일 단 영역에 형성된 접착부를 포함한다.
제2 구현예에 따르면, 제1 구현예에 있어서,
상기 전극 및 상기 분리막의 계면 상에 상기 전극의 탭이 위치하는 방향의 일 단 영역과, 상기 대향 전극 및 상기 분리막의 계면 상에 상기 대향 전극의 탭이 위치하는 방향의 일 단 영역 각각에 형성된 접착부를 포함할 수 있다.
제3 구현예에 따르면, 제1 구현예 또는 제2 구현예에 있어서,
상기 접착부는 상기 분리막의 전체 폭 100%를 기준으로 일 단으로부터 10%의 너비 영역에 형성될 수 있다.
제4 구현예에 따르면, 제1 구현예 내지 제3 구현예 중 어느 한 구현예에 있어서,
상기 분리막의 전체 폭은 5 mm 내지 800 mm일 수 있다.
제5 구현예에 따르면, 제1 구현예 내지 제4 구현예 중 어느 한 구현예에 있어서,
상기 접착부의 두께가 0.5 내지 2 ㎛일 수 있다.
제6 구현예에 따르면, 제1 구현예 내지 제5 구현예 중 어느 한 구현예에 있어서,
상기 분리막은 고분자 기재, 및 상기 고분자 기재의 적어도 일면에 형성되고, 무기 입자 및 바인더를 포함하는 다공성 코팅층을 포함하는 것이며, 상기 접착부는 상기 다공성 코팅층의 표면의 일부 영역에 형성된 것일 수 있다.
본 발명의 다른 측면에 따르면, 하기 구현예들의 전극 조립체의 제조방법이 제공된다.
제7 구현예에 따른 전극 조립체의 제조방법은,
(S1) 분리막 필름의 적어도 일 표면에 소정 간격으로 이격되어 접착부를 형성하는 단계;
(S2) 상기 접착부가 형성된 면에 전극을 위치시키는 단계;
(S3) 상기 접착부가 형성된 영역을 슬리팅(slitting)하는 단계; 및
(S4) 상기 슬리팅된 전극의 상기 접착부와 접촉하는 영역에서 노칭에 의해 탭을 형성하는 단계;를 포함한다.
제8 구현예에 따르면, 제7 구현예에 있어서,
상기 (S1) 단계는, 상기 분리막의 양면 각각에 접착부를 형성하는 단계를 포함하며, 상기 (S2) 단계는, 상기 접착부가 형성된 분리막의 양면에 전극 및 대향 전극을 위치시키는 단계를 포함할 수 있다.
본 발명의 또 다른 측면에 따르면, 하기 구현예의 전기화학소자가 제공된다.
제9 구현예에 따른 전기화학소자는,
제1 구현예 내지 제6 구현예 중 어느 한 구현예에 따른 전극 조립체가 케이스에 수납된 것이다.
본 발명의 일 구현예에 따른 전극 조립체는 전극 조립체의 제조 과정에서 슬리팅 영역에 분리막/접착부/전극의 구조가 구비되어 슬리팅 영역에서 분리막과 전극 간의 탈리 현상을 효과적으로 방지 내지 개선하는 효과를 나타낼 수 있다. 이에 따라서 전극 간의 단락(short) 발생을 억제하는 효과를 나타낼 수 있다.
이로써, 전극 및 분리막 간의 탈리 부위에 발생하는 석출물로 인한 이차전지 팽창 현상 및 전지의 안정성 및 성능 감소의 위험성을 낮추는데 유리한 효과를 나타낼 수 있다.
도 1은 종래 전극 조립체의 기본 구조를 도시한다. 전극 조립체(1)는 전극(10), 분리막(30) 및 대향 전극(미도시)을 포함하고, 전극 및 대향 전극 각각은 집전체로부터 연장된 탭(13, 23)을 포함할 수 있다.
도 2는 종래 전극 조립체의 기본 구조의 단면도를 도시한다. 전극 조립체는 양극(10), 음극(20) 및 양극과 음극 사이에 개재된 분리막(30)을 포함하고, 양극 및 음극 각각은 집전체(11, 21), 활물질층(12, 22) 및 집전체로부터 연장된 탭(13, 23)을 포함할 수 있다.
도 3은 종래 전극 조립체의 제조 시 라미네이션 과정의 모식도를 도시한다. 전극 조립체는 다공성 기재(31) 및 다공성 코팅층(32, 32')을 포함하는 분리막(30) 상에 전극(10)을 형성한 후 슬리팅하는 과정을 통해 제조될 수 있다.
도 4는 종래 전극 조립체에서 발생하는 전극 무너짐 현상이 나타나는 영역의 모식도를 도시한다. 일 예로, 전극 조립체(1)는 분리막(30)과 전극(10) 사이의 계면 중 탭(13, 23)이 위치하는 방향의 일 단 영역에서 전극 무너짐 현상 및 분리막-전극 탈리 현상(빗금 영역)이 발생할 수 있다.
도 5는 종래 전극 조립체에서 발생하는 분리막과 전극 간의 탈리가 발생하는 영역의 단면의 모식도를 도시한다.
도 6은 본 발명의 일 구현예에 따른 전극 조립체의 상면도를 도시한다. 본 발명의 일 구현예에 따른 전극 조립체(1)는 분리막(30)과 전극(10) 사이의 계면에 전극의 탭(13, 23)이 위치하는 방향의 일 단 영역에 형성된 접착부(40)를 포함할 수 있다.
도 7은 본 발명의 일 구현예에 따른 전극 조립체의 단면도를 도시한다. 본 발명의 일 구현예에 따른 전극 조립체는 상기 전극 및 대향 전극 각각과 상기 분리막의 계면의 면 상에, 상기 전극의 탭이 위치하는 방향의 적어도 일 단 영역에 형성된 접착부(40)를 포함할 수 있다.
도 8은 본 발명의 일 구현예에 따른 전극 조립체의 제조과정의 모식도를 도시한다. 본 발명의 일 구현예에 따른 전극 조립체의 제조과정은 분리막(30) 상에 소정 간격으로 접착부(40)를 형성하고 전극(10)을 형성한 후 접착부가 형성된 위치를 슬리팅하는 과정을 포함할 수 있다.
이하, 본 발명에 대하여 상세히 설명한다.
본 명세서에 있어서, 어떤 부분이 어떤 구성요소를 "포함한다"고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다.
본 명세서에 있어서, 용어 "A 및/또는 B"의 기재는 "A 또는 B, 또는 이들 모두"를 의미한다.
본 발명은 전극 조립체 및 이를 포함하는 전기화학소자에 관한 것이다. 상기 전기화학소자는 일차 전지, 이차 전지, 수퍼 커패시터, 전기이중층 커패시터 등을 예로 들 수 있다. 상기 이차 전지는 더욱 구체적으로는 리튬 이온 이차전지일 수 있다.
이하 도면을 참조하여 본 발명의 전극 조립체 및 전기화학소자에 대해서 더욱 상세히 설명한다.
본 발명의 일 측면에 따른 전극 조립체는, 전극, 분리막 및 대향 전극을 포함하며, 상기 전극 및 대향 전극은, 집전체로부터 연장된 탭을 각각 포함한다. 이때, 상기 전극 및 대향 전극 중 적어도 하나와 상기 분리막의 계면 중 적어도 하나의 면 상에는, 상기 전극의 탭이 위치하는 방향의 적어도 일 단 영역에 형성된 접착부를 포함한다.
본 발명의 일 구현예에 있어서, 상기 분리막은 상기 전극 및 대향 전극과 대면하는 양면 상에, 대면하는 전극의 탭이 위치하는 방향의 적어도 일 단에 형성된 접착부를 포함할 수 있다.
구체적으로, 본 발명의 일 구현예에 있어서, 상기 전극 조립체는, 상기 전극 및 상기 분리막의 계면 상에 상기 전극의 탭이 위치하는 방향의 일 단 영역과, 상기 대향 전극 및 상기 분리막의 계면 상에 상기 대향 전극의 탭이 위치하는 방향의 일 단 영역 각각에 형성된 접착부를 포함할 수 있다.
도 6은 본 발명의 일 구현예에 따른 전극 조립체의 상면도를 도시한다. 도 6을 참조하면, 상기 전극 조립체(1)는 분리막(30)을 사이에 두고 양면에 각각 전극(10) 및 대향 전극(미도시)이 구비되며, 이때 전극의 탭부(13, 23)가 위치하는 방향의 일 단 영역에 분리막과 전극 사이에 접착부(40)가 구비된다.
본 발명의 일 구현예에 있어서, 상기 접착부는 예를 들어 상기 분리막의 전체 폭 100%를 기준으로 일 단으로부터 10%의 너비 영역에 형성되는 것일 수 있다. 구체적으로, 상기 접착부는 상기 분리막의 전체 폭 100%를 기준으로 일 단으로부터 0% 내지 10% 또는 0% 내지 5%의 너비 영역에 일정한 두께로 형성되는 것일 수 있다.
본 명세서에서, 분리막의 폭은 상기 접착부가 형성된 분리막의 일 단으로부터 접착부가 연장되는 방향의 길이를 의미한다. 예를 들어, 상기 분리막을 포함하는 전극 조립체에 있어서 전극 탭이 형성된 모서리에 위치하는 분리막 위치를 폭 0%로 하고, 이에 대향하는 모서리에 위치하는 분리막 위치를 폭 100%라고 할 때, 상기 접착부는 폭 0%부터 10% 또는 5%까지의 영역에 일정한 두께로 형성되는 것이 전극 조립체의 저저항 측면에서 바람직할 수 있으나, 본 발명이 이에 한정되는 것은 아니다.
본 발명의 일 구현예에 따르면, 상기 전극 조립체는 직사각 형상의 전극 및 분리막을 포함할 수 있고, 이때 전극 조립체의 전극 탭이 위치하는 방향을 기준으로 분리막의 폭을 측정하는 것일 수 있다. 즉, 상기 분리막의 전체 폭은 전극 탭이 형성되는 방향으로의 분리막의 너비를 의미하는 것으로서, 상기 접착부가 전극 조립체의 탭이 형성된 일 단으로부터 10% 너비 영역에 형성될 수 있음을 의미한다.
본 발명의 일 구현예에 있어서, 상기 분리막의 전체 폭은 예를 들어 5 mm 내지 800 mm일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
본 발명의 일 구현예에 따라서, 상기 접착부가 상술한 영역에 형성될 때 접착부에 의한 전극과 분리막 간의 접착력을 향상시키고, 전극 간의 단락(short) 현상을 방지하는데 효과적이면서도, 전극 조립체의 전기화학적 성능을 유지하는 측면에서 바람직할 수 있으나, 본 발명이 이에 한정되는 것은 아니다.
도 7은 본 발명의 일 구현예에 따른 전극 조립체의 단면도를 도시한다. 도 7을 참조하면, 상기 전극 조립체는 종래 전극과 분리막 간의 탈리가 발생하는 전극의 탭부 방향의 일 말단에 분리막과 전극 사이에 접착부가 구비됨으로써 전극과 분리막 간의 탈리를 방지 내지 개선할 수 있다.
도 7을 참고하면, 상기 접착부(40)는 상기 전극 조립체의 일 단에 형성되므로 상기 전극(12, 22)과 분리막(30)의 계면의 내측 면적 상에는 접착부가 포함되지 않는다. 이때, 상기 전극 조립체의 전체 두께가 균일하게 유지되도록 하기 위해 상기 접착부는 얇게 형성되는 것이 바람직할 수 있다.
본 발명의 일 구현예에 있어서, 상기 접착부는 상기 분리막과 전극 간의 계면의 일 단 영역에 형성되며, 예를 들어 두께(높이)가 0.5 내지 2 ㎛의 두께를 갖도록 형성될 수 있다. 상기 접착부가 상술한 두께로 형성됨으로써 접착부가 형성되지 않은 영역과 접착부가 형성된 영역에서의 전극 조립체의 두께 편차가 없거나 적게 구현하는 장점을 나타낼 수 있으나, 본 발명이 이에 한정되는 것은 아니다.
본 명세서에서, 상기 접착부의 두께는 분리막의 각 구성의 두께를 측정하는 공지의 방법에 따라서 측정할 수 있으며, 예를 들어 Mitutoyo社의 두께 측정기를 이용하여 측정하는 것일 수 있으나, 그 측정방법이 이에 제한되는 것은 아니다.
본 발명의 일 구현예에 따르면, 상기 접착부는 접착성 바인더를 포함할 수 있다. 상기 접착성 바인더는 예를 들어 아크릴계 고분자, 고무계 고분자, 셀룰로오스계 고분자, PVDF계열 고분자, 폴리비닐알코올(PVA), 폴리비닐피롤리돈(PVP), 폴리아크릴아마이드(PAM) 또는 이들 중 2 이상의 혼합물을 포함하는 것일 수 있다. 상기 아크릴계 고분자는 예를 들어 폴리알킬(메트)아크릴레이트 등을 포함할 수 있으며, 상기 '알킬'은 C1 내지 C5의 알킬일 수 있으며, 특별히 제한되는 것은 아니다. 상기 고무계 고분자는 부타디엔 단위를 적어도 하나 포함하는 고무계 고분자일 수 있으며, 예를 들어 폴리부타디엔 고무, 스티렌-부타디엔 고무, 니트릴 부타디엔 고무 등을 들 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다. 상기 셀룰로오스계 고분자는 셀룰로오스 및 셀룰로오스의 유도체를 총칭하는 것으로서, 예를 들어 셀룰로오스, 카복시메틸셀룰로오스, 히드록시에틸셀룰로오스, 히드록시프로필셀룰로오스, 프탈산히드록시프로필메틸셀룰로오스 등을 들 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다. 상기 PVDF계열 고분자는 예를 들어 폴리비닐리덴플루오라이드(PVDF), 폴리비닐리리덴-co-헥사플루오로프로필렌 등 비닐리덴플루오라이드를 단량체로서 포함하는 고분자를 총칭할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
본 발명의 일 구현예에 있어서, 상기 분리막은 상기 양극과 음극을 서로 분리 또는 절연시키고, 양극과 음극 사이에 리튬이온 수송을 가능하게 하는 것으로 통상 전기화학소자에 사용하는 것이라면 특별히 제한되지 않고 사용 가능하다. 예를 들어 상기 분리막은 필름과 같은 형상으로 구비되는 것일 수 있다.
본 발명의 일 구현예에 있어서, 상기 분리막은 고분자 기재, 및 상기 고분자 기재의 적어도 일면에 형성되고, 무기 입자 및 바인더를 포함하는 다공성 코팅층을 포함하는 것일 수 있다. 이때, 상기 접착부는 상기 다공성 코팅층의 표면의 일부 영역에 형성된 것일 수 있다.
이하, 상기 다공성 기재 및 상기 다공성 코팅층의 구성에 관해 예시적으로 설명한다.
본 발명의 일 구현예에 있어서, 상기 다공성 기재는 상기 다공성 기재는 음극과 양극 사이의 전기적 접촉을 차단하면서 이온을 통과시키는 이온 전도성 배리어(porous ion-conduction barrier)로 내부에 복수의 기공이 형성된 기재를 의미한다. 상기 기공들은 상호간에 서로 연결된 구조로 되어 있어서 기재의 한쪽 면으로부터 다른 쪽 면으로 기체 또는 액체가 통과 가능한 것이다.
본 발명의 일 구현예에 있어서, 상기 다공성 기재는 셧다운(shut down) 기능을 부여하는 관점에서 열가소성 수지를 포함하는 다공성의 고분자 필름이 사용될 수 있다. 여기에서, 셧다운 기능이란, 전지 온도가 높아졌을 경우에, 열가소성 수지가 용해하여 다공성 기재의 구멍을 폐쇄함으로써 이온의 이동을 차단하여, 전지의 열폭주를 방지하는 기능을 말한다.
본 발명의 일 구현예에 있어서, 상기 다공성 기재에 사용되는 열가소성 수지로는 200℃ 미만의 열가소성 수지가 바람직할 수 있다. 또한, 상기 열가소성 수지는 예를 들어 분리막의 기재로서 사용될 수 있는 것이라면 특별히 제한되지 않고 사용될 수 있으나, 예를 들어, 폴리올레핀, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리부틸렌테레프탈레이트, 폴리아세탈, 폴리아미드, 폴리카보네이트, 폴리이미드, 폴리에테르에테르케톤, 폴리에테르설폰, 폴레페닐렌옥사이드, 폴리페닐렌설파이드, 폴리에틸렌나프탈렌 또는 이들 중 2 이상의 혼합물 등을 들 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
본 발명의 일 구현예에 있어서, 상기 다공성 기재는 폴리올레핀 기재일 수 있다.
본 발명의 일 구현예에 있어서, 상기 다공성 코팅층은 무기물 입자를 포함하고, 바인더 수지를 더 포함하여서 상기 무기물 입자가 바인더 수지에 의해 표면의 전부 또는 적어도 일부가 코팅되어 있는 것일 수 있다. 이때, 상기 무기물 입자는 상기 바인더 수지를 매개로 하여 면결착 및/또는 점결착되어 있는 것이다. 예를 들어, 상기 다공성 코팅층 중 무기물 입자와 바인더 수지는 95:5 내지 50:50의 중량 비율로 포함될 수 있다. 상기 다공성 코팅층은 내부에 다수의 미세 기공을 갖고, 이들 미세 기공이 상호간에 연결된 구조로 되어 있으며, 한쪽의 면으로부터 다른쪽의 면으로 기체 혹은 액체가 통과 가능한 다공질층의 구조적 특징을 갖는 것이다.
본 발명의 일 구현예에 있어서, 상기 다공성 코팅층은 무기물 입자 간 빈 공간(interstitial volume)에 따른 기공에서 기인된 다공성 구조를 가질 수 있다. 상기 기공은 입자의 크기 및 크기 분포에 따라서 기공의 크기나 기공도(기공의 부피의 비율)의 조절이 가능하다. 이러한 구조를 통하여 전극에 존재하는 금속성 이물질에 대한 저항력을 높여줌과 동시에 다공성 폴리올레핀 기재의 수축을 억제함으로써 전기화학소자의 안전성을 강화하는 효과가 있다.
본 발명의 일 구현예에 있어서, 상기 다공성 코팅층은 상기 무기물 입자 및 상기 무기물 입자 표면의 적어도 일부를 피복하는 바인더 고분자를 포함하는 복수 개의 노드(node);와, 상기 노드의 상기 바인더 고분자에서 실(thread) 모양으로 형성되어 나온 하나 이상의 필라멘트를 포함하며, 상기 필라멘트는 상기 노드로부터 연장되어 다른 노드를 연결하는 노드 연결 부분;을 구비하고, 상기 노드 연결 부분은, 상기 바인더 고분자에서 유래된 복수의 필라멘트들이 서로 교차하여 3차원 망상 구조체를 이루는 구조를 구비할 수 있다.
본 발명의 일 구현예에 있어서, 상기 다공성 코팅층은 SRS(Safety Reinforced Separator) 제조공법, CCS(Ceramic Coated Separator) 제조공법, 또는 공지의 다른 제조공법을 통해 형성되는 것일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
본 발명의 일 구현예에 있어서, 상기 무기물 입자는 전기 화학적으로 안정하기만 하면 특별히 제한되지 않고 사용될 수 있다. 즉, 본 발명에서 사용할 수 있는 무기물 입자는 적용되는 전기화학소자의 작동 전압 범위(예컨대, Li/Li+기준으로 0~5V)에서 산화 및/또는 환원 반응이 일어나지 않는 것이면 특별히 제한되지 않는다. 이러한 무기물 입자들의 비제한적인 예로는 BaTiO3, Pb(Zr,Ti)O3 (PZT), Pb1-xLaxZr1-yTiyO3(PLZT, 0<x<1, 0<y<1), Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3(PMN-PT), 하프니아(HfO2), SrTiO3, SnO2, CeO2, MgO, NiO, CaO, ZnO, ZrO2, SiO2, Y2O3, Al2O3, SiC 및 TiO2 등을 들 수 있으며, 이 중 하나 또는 둘 이상이 포함될 수 있다.
본 발명의 일 구현예에 있어서, 상기 다공성 코팅층에 바인더 수지가 포함될 때, 상기 바인더 수지는 예를 들어 폴리불화비닐리덴계 수지(PVdF계 수지)를 포함할 수 있다. 본 발명의 일 실시양태에 있어서, 상기 PVdF계 수지는 불화비닐리덴의 단독 중합체(즉 폴리불화비닐리덴), 불화비닐리덴과 공중합이 가능한 모노머와의 공중합체 및 이들 혼합물 중 하나 이상을 포함할 수 있다. 본 발명의 일 실시양태에 있어서, 상기 모노머로서는, 예를 들면 불소화된 단량체 및/또는 염소계 단량체 등을 사용할 수 있다. 상기 불소화된 단량체의 비제한적인 예로는 불화비닐; 트리플루오로에틸렌(TrFE); 클로로플루오로에틸렌(CTFE); 1,2-디플루오로에틸렌; 테트라플루오로에틸렌(TFE); 헥사플루오로프로필렌(HFP); 퍼플루오로(메틸비닐)에테르(PMVE), 퍼플루오로(에틸비닐)에테르(PEVE) 및 퍼플루오로(프로필비닐)에테르(PPVE) 등의 퍼플루오로(알킬비닐)에테르; 퍼플루오로(1,3-디옥솔); 및 퍼플루오로(2,2-디메틸-1,3-디옥솔)(PDD)등이 있으며 이 중 하나 이상이 포함될 수 있다.
본 발명의 일 구현예에 있어서, 상기 제1 다공성 코팅층 및 상기 제2 다공성 코팅층은 서로 동일한 조성을 가질 수 있으나, 필요에 따라 서로 상이한 조성으로 형성되는 것일 수 있으며, 본 발명이 이에 한정되는 것은 아니다.
본 발명의 일 구현예에 있어서, 상기 다공성 코팅층 내 바인더는 상기 접착부의 접착성 바인더와 동일하거나 상이할 수 있으며, 이들과는 독립적으로 선택될 수 있다.
이하, 본 발명의 일 측면에 따른 전극 조립체의 다른 구성들에 관하여 상세히 설명한다.
본 발명의 일 구현예에 있어서, 상기 전극이 양극인 경우 대향 전극은 음극일 수 있으며, 상기 전극이 음극인 경우 대향 전극은 양극일 수 있다.
양극
상기 양극은 상술한 바와 같이, 집전체; 상기 집전체의 적어도 일면 상에 형성된 활물질층; 및 상기 활물질층의 외주부 전체 둘레에 형성된 절연 코팅부;를 포함한다.
상기 집전체는 상기 활물질층을 지지하며, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 가지는 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니다. 예를 들어, 구리, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티타늄, 팔라듐, 소성 탄소, 구리나 스테인리스 스틸 표면에 카본, 니켈, 은 등으로 표면 처리한 것, 알루미늄-카드뮴 합금 등이 사용될 수 있다.
상기 집전체는 이의 표면에 미세한 요철을 형성하여 양극 활물질과의 결합력을 강화시킬 수 있으며, 필름, 시트, 호일, 메쉬, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태를 사용할 수 있다.
상기 활물질층은 양극 활물질을 포함하며, 도전재, 바인더 및 첨가제 등을 더 포함할 수 있다.
본 발명의 일 구현예에 있어서, 상기 양극 활물질은 예를 들어 리튬 전이금속 산화물; 리튬 금속 철인산화물; 리튬 니켈-망간-코발트 산화물; 리튬 니켈-망간-코발트 산화물에 일부가 다른 전이금속으로 치환된 산화물; 또는 이들 중 2 이상을 포함할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다. 구체적으로, 상기 양극 활물질은 예를 들어 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물이나 1 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li1+xMn2-xO4 (여기서, x 는 0 ~ 0.33 임), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물; 리튬 구리 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, LiV3O4, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1-xMxO2 (여기서, M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga 이고, x = 0.01 ~ 0.3 임)으로 표현되는 Ni 사이트형 리튬 니켈 산화물; 화학식 LiMn2-xMxO2 (여기서, M = Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta 이고, x = 0.01 ~ 0.1임) 또는 Li2Mn3MO8 (여기서, M = Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn 임)으로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; 리튬 금속 인산화물 LiMPO4 (여기서, M은 M = Fe, CO, Ni, 또는 Mn임); 리튬 니켈-망간-코발트 산화물 Li1+x(NiaCobMnc)1-xO2(x = 0 ~ 0.03, a = 0.3 ~ 0.95, b = 0.01 ~ 0.35, c = 0.01 ~ 0.5, a+b+c=1); 리튬 니켈-망간-코발트 산화물에 일부가 알루미늄으로 치환된 산화물 Lia[NibCocMndAle]1-fM1fO2 (M1은 Zr, B, W, Mg, Ce, Hf, Ta, La, Ti, Sr, Ba, F, P 및 S로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상이고, 0.8≤a≤1.2, 0.5≤b≤0.99, 0<c<0.5, 0<d<0.5, 0.01≤e≤0.1, 0≤f≤0.1); 리튬 니켈-망간-코발트 산화물에 일부가 다른 전이금속으로 치환된 산화물 Li1+x(NiaCobMncMd)1-xO2(x = 0 ~ 0.03, a = 0.3 ~ 0.95, b = 0.01 ~ 0.35, c = 0.01 ~ 0.5, d = 0.001 ~ 0.03, a+b+c+d=1, M은 Fe, V, Cr, Ti, W, Ta, Mg 및 Mo로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나임), 디설파이드 화합물; Fe2(MoO4)3 등을 들 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
본 발명의 일 구현예에 있어서, 상기 도전재는 전해질과 양극 활물질을 전기적으로 연결시켜 주어 집전체(current collector)로부터 전자가 양극 활물질까지 이동하는 경로의 역할을 하는 물질로서, 상기 황-탄소 복합체에 함유되는 탄소와는 물리적으로 구별되는 전극의 구성 요소로서 도전성을 갖는 것이라면 제한 없이 사용할 수 있다.
본 발명의 일 구현예에 있어서, 상기 도전재는 예를 들어 슈퍼 P(Super-P), 덴카 블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙, 카본 블랙 등의 카본 블랙; 탄소 나노튜브나 플러렌 등의 탄소 유도체; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 또는 폴리아닐린, 폴리티오펜, 폴리아세틸렌, 폴리피롤 등의 전도성 고분자를 단독 또는 혼합하여 사용할 수 있다.
본 발명의 일 구현예에 있어서, 상기 도전재의 함량은 상기 활물질층 총 중량에 대하여 0 내지 10 중량%, 예를 들어 1 내지 10 중량%일 수 있다. 상기 도전재의 함량이 상기 범위 미만이면 양극 활물질과 집전체 간의 전자 전달이 용이하지 않아 전압 및 용량이 감소할 수 있으며 이와 반대로, 상기 범위 초과이면 상대적으로 양극 활물질의 비율이 감소하여 전지의 총 에너지(전하량)이 감소할 수 있으므로 상술한 범위 내에서 적정 함량을 결정하는 것이 바람직하다.
본 발명의 일 구현예에서, 상기 양극 활물질층은 양극 활물질 및 바인더 고분자를 포함하고, 도전재는 포함하지 않을 수 있다. 양극이 도전재를 포함하지 않는 만큼 더 많은 양극 활물질을 포함할 수 있는 장점이 있다.
본 발명의 일 구현예에서, 상기 양극 바인더는 양극 활물질을 양극 집전체 상에 유지시키고, 양극 활물질 사이를 유기적으로 연결시켜 이들 간의 결착력을 보다 높이는 것으로, 당해 업계에서 공지된 모든 바인더 고분자를 사용할 수 있다.
본 발명의 일 구현예에 있어서, 상기 양극 활물질층 내 바인더는 상기 절연 코팅부의 바인더, 즉 제1 접착성 바인더 및/또는 제2 접착성 바인더와 동일하거나 상이할 수 있으며, 이들과는 독립적으로 선택될 수 있다.
본 발명의 일 구현예에 있어서, 상기 양극 활물질층 내 바인더는 예를 들어 폴리비닐리덴 플루오라이드(polyvinylidene fluoride, PVdF) 또는 폴리테트라플루오로에틸렌(polytetrafluoroethylene, PTFE) 등을 포함하는 불소 수지계 바인더; 스티렌-부타디엔 고무(styrene butadiene rubber, SBR), 아크릴로니트릴-부티디엔 고무, 스티렌-이소프렌 고무 등을 포함하는 고무계 바인더; 카르복시메틸셀룰로우즈(carboxyl methyl cellulose, CMC), 전분, 히드록시 프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로오스 등을 포함하는 셀룰로오스계 바인더; 폴리 알코올계 바인더; 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등을 포함하는 폴리올레핀계 바인더; 폴리이미드계 바인더; 폴리에스테르계 바인더; 폴리아크릴산(PAA) 등과 같은 폴리아크릴계 바인더; 실란계 바인더; 폴리우레탄계 바인더; 또는 이들 중 2 이상의 혼합물을 포함할 수 있고, 또한 상기 바인더 고분자는 이들 바인더 2종 이상으로부터 유래된 반복단위를 구비하는 공중합체를 포함할 수 있다.
본 발명의 일 구현예에 있어서, 상기 바인더 고분자의 함량은 상기 양극 활물질층 총 100wt%에 대하여 0.5 내지 30wt%일 수 있다. 상기 바인더 고분자의 함량이 이러한 범위를 만족하는 경우 양극의 물리적 성질이 개선되어 양극 내 활물질과 도전재가 탈락하는 현상이 방지될 수 있고, 양극에서 활물질과 도전재의 비율이 적절하게 제어되어 전지 용량이 확보될 수 있다.
음극
상기 음극은 음극 집전체 및 상기 음극 집전체의 일면 또는 양면에 도포된 음극 활물질층을 포함할 수 있다. 또는 상기 음극은 리튬 금속판일 수 있다.
상기 음극 집전체는 음극 활물질층의 지지를 위한 것으로, 양극 집전체에서 설명한 바와 같다.
상기 음극 활물질층은 음극 활물질 이외에 도전재, 바인더 등을 포함할 수 있다. 이 때 상기 도전재 및 바인더는 전술한 바를 따른다.
상기 음극 활물질은 리튬 (Li+)을 가역적으로 삽입(intercalation) 또는 탈삽입(deintercalation)할 수 있는 물질, 리튬 이온과 반응하여 가역적으로 리튬 함유 화합물을 형성할 수 있는 물질, 리튬 금속 또는 리튬 합금을 포함할 수 있다.
상기 리튬 이온(Li+)을 가역적으로 삽입 또는 탈삽입할 수 있는 물질은 예컨대 결정질 탄소, 비정질 탄소 또는 이들의 혼합물일 수 있다. 상기 리튬 이온(Li+)과 반응하여 가역적으로 리튬 함유 화합물을 형성할 수 있는 물질은 예를 들어, 산화주석, 티타늄나이트레이트 또는 실리콘일 수 있다. 상기 리튬 합금은 예를 들어, 리튬(Li)과 나트륨(Na), 칼륨(K), 루비듐(Rb), 세슘(Cs), 프랑슘(Fr), 베릴륨(Be), 마그네슘(Mg), 칼슘(Ca), 스트론튬(Sr), 바륨(Ba), 라듐(Ra), 알루미늄(Al) 및 주석(Sn)으로 이루어지는 군에서 선택되는 금속의 합금일 수 있다.
본 발명의 다른 측면에 따르면, 상술한 전극 조립체의 제조방법이 제공된다.
상기 전극 조립체의 제조방법은,
(S1) 분리막 필름의 적어도 일 표면에 소정 간격으로 이격되어 접착부를 형성하는 단계;
(S2) 상기 접착부가 형성된 면에 전극을 위치시키는 단계;
(S3) 상기 접착부가 형성된 영역을 슬리팅(slitting)하는 단계; 및
(S4) 상기 슬리팅된 전극의 상기 접착부와 접촉하는 영역에서 노칭에 의해 탭을 형성하는 단계;를 포함한다.
도 8에는 본 발명의 일 구현예에 따른 전극 조립체의 제조방법의 모식도가 도시되어 있다.
도 8을 참조하면, 상기 분리막 필름의 적어도 일 표면에 소정 간격으로 이격되어 접착부를 형성하고, 그 위에 전극이 형성된 후 접착부가 형성된 영역을 슬리팅(slitting)하는 단계를 포함할 수 있다.
먼저, 상기 (S1) 단계는 길이가 긴 스트립 형태의 분리막 필름의 적어도 일 표면에 접착부를 소정 간격 이격하여 형성하는 단계이다. 본 명세서에서, 상기 분리막 필름은 슬리팅 후 제조된 전극 조립체에 포함되는 '분리막'과 구별하기 위해 분리막 필름이라고 명명하며, 길이가 긴 것 외에 분리막 필름의 구조는 분리막의 구조를 원용한다.
본 발명의 일 구현예에 있어서, 상기 분리막 필름의 표면 중 이후 전극이 형성되는 표면 중 적어도 하나에 접착부가 형성된다. 바람직하기로는, 상기 분리막 필름의 양면에 전극 및 대향 전극이 각각 형성되는 경우, 상기 분리막 필름의 양면에 접착부가 형성되는 것이 바람직할 수 있다.
본 발명의 일 구현예에 있어서, 상기 접착부를 형성하는 방법은 일정한 패턴을 형성할 수 있는 공지의 코팅 기술이라면 특별히 제한되지 않고 사용될 수 있으며, 예를 들어 슬롯 다이 코팅, 잉크젯 코팅, 마이크로 그라비아 코팅, 커튼 코팅 등을 이용할 수 있다.
다음으로, 상기 (S2) 단계는, 접착부가 형성된 면에 전극을 형성하는 단계이다. 상기 전극 조립체의 제조 과정에서 전극을 형성하는 공지의 방법에 따라 수행하는 것으로서, 본 명세서에서 그 설명을 생략한다.
이후, 상기 (S3) 단계는, 접착부가 형성된 영역을 슬리팅하는 단계이다. 구체적으로, 전극 조립체의 제조 시 슬리팅 영역을 분리막과 전극 사이에 형성된 접착부 위치로 조절함으로써 슬리팅 영역에서 분리막과 전극 간의 탈리 현상을 개선하기 위함이다.
본 발명의 일 구현예에 있어서, 상기 슬리팅을 위한 구체적인 공정은 공지의 방법에 따라 수행하는 것으로서, 본 명세서에서 그 설명을 생략한다.
다음으로, 상기 (S4) 단계는, 전극 조립체에 탭부를 형성하는 단계이다. 상기 전극 조립체는 분리막과 전극 간에 접착부가 형성된 방향에 전극이 연장되어 탭부가 형성되는 것으로서, 상기 전극 조립체의 슬리팅 후에 노칭(notching)에 의해 전극 탭을 형성한다.
본 발명의 일 구현예에 있어서, 상기 전극 탭의 형성을 위한 노칭 공정은 공지의 방법에 따라 수행하는 것으로서, 본 명세서에서 그 설명을 생략한다.
이상의 방법에 따라서 제조되는 전극 조립체는 전극의 탭이 위치하는 방향의 적어도 일 단 영역에서 전극과 분리막 사이에 접착부가 구비됨으로써 전극과 분리막 간의 탈리 현상을 개선하고, 이에 따른 전극 간의 단락 안전성을 향상시키는 장점을 나타낼 수 있으나, 본 발명의 기전이 이에 한정되는 것은 아니다.
본 발명의 또 다른 측면에 따르면, 상술한 전극 조립체가 케이스에 수납된 전기화학소자가 제공될 수 있다.
본 발명의 일 구현예에 있어서, 상기 케이스는 전지 케이스로서 통상적으로 사용되는 것을 채택할 수 있으며, 전지의 용도에 따른 외형에 특별히 제한되지 않는다. 예를 들어 상기 케이스는 캔을 사용한 원통형, 각형, 파우치(pouch)형 또는 코인(coin)형 등이 될 수 있다.
상기와 같은 전극 조립체가 완성되면 통상적인 방법으로 케이스에 수납하고 밀봉하여 전기화학소자를 제조할 수 있으며, 이때 상기 전기화학소자는 예를 들어 리튬 이차전지일 수 있다.
[부호의 설명]
1: 전극 조립체
10: 양극
11: 양극 집전체
12: 양극 활물질층
13: 양극탭
20: 음극
21: 음극 집전체
22: 음극 활물질층
23: 음극탭
30: 분리막
31: 다공성 기재
32, 32': 다공성 코팅층
40: 접착부

Claims (9)

  1. 전극, 분리막 및 대향 전극을 포함하는 전극 조립체로서,
    상기 전극 및 대향 전극은, 집전체로부터 연장된 탭을 각각 포함하고,
    상기 전극 및 대향 전극 중 적어도 하나와 상기 분리막의 계면 중 적어도 하나의 면 상에는, 상기 전극의 탭이 위치하는 방향의 적어도 일 단 영역에 형성된 접착부를 포함하는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 전극 및 상기 분리막의 계면 상에 상기 전극의 탭이 위치하는 방향의 일 단 영역과,
    상기 대향 전극 및 상기 분리막의 계면 상에 상기 대향 전극의 탭이 위치하는 방향의 일 단 영역 각각에 형성된 접착부를 포함하는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  3. 청구항 1에 있어서,
    상기 접착부는 상기 분리막의 전체 폭 100%를 기준으로 일 단으로부터 10%의 너비 영역에 형성되는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  4. 청구항 1에 있어서,
    상기 분리막의 전체 폭은 5 mm 내지 800 mm인 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  5. 청구항 1에 있어서,
    상기 접착부의 두께는 0.5 내지 2 ㎛인 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  6. 청구항 1에 있어서,
    상기 분리막은 고분자 기재, 및 상기 고분자 기재의 적어도 일면에 형성되고, 무기 입자 및 바인더를 포함하는 다공성 코팅층을 포함하는 것이며,
    상기 접착부는 상기 다공성 코팅층의 표면의 일부 영역에 형성된 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
  7. (S1) 분리막 필름의 적어도 일 표면에 소정 간격으로 이격되어 접착부를 형성하는 단계;
    (S2) 상기 접착부가 형성된 면에 전극을 위치시키는 단계;
    (S3) 상기 접착부가 형성된 영역을 슬리팅(slitting)하는 단계; 및
    (S4) 상기 슬리팅된 전극의 상기 접착부와 접촉하는 영역에서 노칭에 의해 탭을 형성하는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 전극 조립체의 제조방법.
  8. 청구항 7에 있어서,
    상기 (S1) 단계는, 상기 분리막의 양면 각각에 접착부를 형성하는 단계를 포함하며,
    상기 (S2) 단계는, 상기 접착부가 형성된 분리막의 양면에 전극 및 대향 전극을 위치시키는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 전극 조립체의 제조방법.
  9. 청구항 1 내지 청구항 6 중 어느 한 청구항에 따른 전극 조립체가 케이스에 수납된 것을 특징으로 하는 전기화학소자.
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