WO2024002406A1 - PREßKÖRPER ZUR VERWENDUNG IN EINER WASSERSTOFFSPEICHERVORRICHTUNG - Google Patents

PREßKÖRPER ZUR VERWENDUNG IN EINER WASSERSTOFFSPEICHERVORRICHTUNG Download PDF

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Bettina Neumann
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    • C22C2202/04—Hydrogen absorbing

Definitions

  • the invention relates to a compact which can be placed in a cylindrical pressure vessel to support the storage of hydrogen in the vessel.
  • the pressed body is predominantly made of metal or a corresponding alloy, which forms a metal hydride in the presence of hydrogen gas; This reaction of hydrogen with the metallic solid is exothermic in nature. Conversely, the release of gas from the resulting metal hydride is caused or promoted by the supply of heat.
  • Storage devices for storing hydrogen using metal hydride are generally known and are also used in various applications.
  • the operating pressure level of the storage container is in the order of 50 bar.
  • the heat transfer that occurs when the hydrogen is bound and released takes place through the container wall.
  • the metal or metal hydride should lie directly on the inside of the container wall in order to enable heat conduction via the existing material contact.
  • the basic idea of the invention is a shape of the pressed body that allows the total free space to be reserved for volume growth during hydrogenation to be divided.
  • a common free space can be provided by a combination of several pressed bodies, in that their corresponding partial surfaces are arranged adjacent to one another or lie opposite one another after the pressed bodies have been fitted into a cylindrical pressure vessel.
  • Press bodies belonging to a first subcategory of the invention are disc-shaped and have a cross-sectional profile that varies between their outer edge and the center of the disc; The change can occur continuously or suddenly. Examples of embodiments in this category are shown in Figures 1 to 10.
  • the pressed bodies of the second subcategory are designed as disk segments, with, in the simplest case, semicircular side surfaces; however, other divisions are also possible.
  • Figures 11 to 13 show some possible versions of this.
  • the surface of the compact includes a first partial surface whose curvature corresponds to the wall shape of the storage container in which the compact is used;
  • the partial area is therefore a cylinder jacket or a segment of it.
  • a pressed body according to the invention presented here also contains metallic material particles which are only partially surrounded by an oxide layer.
  • the applicant has carried out extensive studies on low-temperature metal hydrides based on iron-titanium base alloys; The advantage of this group of materials is that they can be handled under normal environmental conditions and, in contrast to other hydride-forming metals, are not self-igniting in air.
  • the material particles are completely or at least almost completely surrounded by an oxide layer; They would therefore be unsuitable for the accumulation or storage of hydrogen.
  • the forces that occur during pressing cause cracks or breaks in the oxide layer and, as a result, this obstacle is overcome.
  • Low-temperature metal hydrides are able to desorb stored hydrogen at comparatively low temperatures, namely below 150°C.
  • the hydrogen can be stored at pressures of ⁇ 50 bar. This means moderate Operating conditions given - easily manageable costs for thermal management and generally safe operation, compared to the use of medium or high temperature metal hydrides.
  • the pressed body optionally contains a binder. Its purpose is to make it more difficult for material particles to separate from the compact; This tendency to secrete is due to the increase in volume during hydrogenation, which attacks the particle structure.
  • the surface of the pressed body contains a second partial surface, the course of which is responsible for providing the free space. Their properties are explained in more detail below using the two figures 1 and 2 as examples.
  • Figures 1 and 2 are representations of a portion of the same pressed body.
  • Figure 1 shows a section in an isometric image
  • Figure 2 shows a 2D cross section. The axis for rotational symmetry is shown on the right.
  • the arrow labeled T1 indicates the viewing direction in which a view of the first partial surface of the pressed body surface is obtained; Analogously, the arrow T2 defines the viewing direction for the view of the second partial area.
  • An edge line 1 belongs to the first partial area. For better clarity, this edge line is only provided with a reference number in FIG. 1 - its position in FIG. 2 is obvious to the knowledgeable observer.
  • the edge line runs within a reference plane 2, which is only indicated in Figure 2 for the purpose of a clear representation, namely as a dotted line, but not in Figure 1.
  • a distance measure can be seen in FIG. 2, as a second distance 6 between a second point 5 on the second partial surface (shown in FIG. 1) and the reference plane.
  • the first distance has the value zero.
  • Figure 2 also contains dimension lines without reference numbers. They concern the projections of the two points 3 and 5 onto the reference plane 2 and illustrate the distances between the first partial area and each of these projections.
  • Figures 3 and 4 are based on different pressed bodies; in Figure 3 with a concave cross-sectional profile or an indentation, in Figure 4 a convex contour, i.e. an indentation, can be seen.
  • the method with which the necessary free space for increasing the volume is provided is therefore slightly modified in the case of a pressed body according to FIG. With appropriate dimensions, both variants of the pressed body can be combined with each other by alternating a stack of one and then the other variant.
  • Figure 5 illustrates an additive approach in which the overall free space increases, whereas a combination of pressed bodies according to Figure 6 reduces it.
  • Figures 7 to 10 show further versions of a pressed body according to the invention. Throughout the illustrations, an axis indicating rotational symmetry can be seen, with symmetry being an approach for reduced-effort production, but not absolutely necessary for realizing the invention.
  • a free space can also be provided by a suitable contour on the edge side of the pressed body.
  • the cylindrical disk shape is divided into half, so that disk segments with semicircular side surfaces are present; however, other subdivisions are also possible.
  • Figures 11 to 13 illustrate some versions in which a free space in between is created by combining such disk segments.
  • Figure 11 shows on the left a pressed body with a bevelled edge in an isometric perspective view (a), in the middle a top view and below it a cross-sectional view as a combination of two pressed bodies in a first arrangement (b), finally on the right a further combination of the same pressed bodies in a second arrangement (c ).
  • FIG. 12 shows two arrangements with stepped edge sides, so that when the pressed bodies are combined by placing them in a cylindrical container, in one case a centrally positioned and enclosed space is created, in the other case a free space that is open downwards.
  • this step can also be carried out in advance, i.e. outside of the storage container.
  • Figure 13 shows two views of a pressed body that can be joined to another segment in the manner of a puzzle connection. When assembled, a gap remains between the edge surfaces of the segments, the width of which is indicated by dimensional lines in the drawing.

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Abstract

Ein Preßkörper ist überwiegend aus Metallpulver bzw. aus einer entsprechenden Legierung gefertigt, die bei Exposition gegenüber Wasserstoffgas ein Metallhydrid bildet. Der Preßköper weist eine erste, zylindrische Teilfläche auf, die zur Anlage an die Wandung eines Speicherbehälters bestimmt ist sowie eine zweite Teilfläche zur Bereitstellung eines Freiraums.

Description

Preßkörper zur Verwendung in einer Wasserstoffspeichervorrichtung
Die Erfindung betrifft einen Preßkörper, der in einen zylindrischen Druckbehälter eingebracht werden kann, um die Speicherung von Wasserstoff in dem Behälter zu unterstützen. Dazu ist der Preßkörper überwiegend aus Metall bzw. einer entsprechenden Legierung gefertigt, die bei Anwesenheit von Wasserstoffgas ein Metallhydrid bildet; diese Reaktion des Wasserstoffs mit dem metallischen Feststoff hat exothermen Charakter. Umgekehrt wird die Freisetzung von Gas aus dem entstandenen Metallhydrid durch Zufuhr von Wärme hervorgerufen bzw. begünstigt.
Speichervorrichtungen zur Bevorratung von Wasserstoff unter Einsatz von Metallhydrid sind grundsätzlich bekannt und werden in verschiedenen Anwendungsfällen auch eingesetzt. In Abhängigkeit von der genutzten Metalllegierung liegt das Betriebsdruckniveau der Speicherbehälter in der Größenordnung von 50 bar. Abweichend von der Kugelgestalt als Idealform für eine möglichst gleichmäßige Hüllenbeanspruchung werden entsprechende Druckbehälter zumeist zylinderförmig hergestellt. Dabei findet der Wärmetransfer, der bei der Bindung und der Freisetzung des Wasserstoffs abläuft, durch die Behälterwand hindurch statt. Für einen bestmöglichen Transfer sollte dabei das Metall bzw. Metallhydrid innenseitig an der Behälterwand unmittelbar anliegen, um über den somit bestehenden Materialkontakt Wärmeleitung zu ermöglichen.
Andererseits ist es erforderlich, Freiraum im Behälterinneren vorzuhalten, da die Bildung des Metallhydrids eine Volumenvergrößerung mit sich bringt. Die bei der Hydrierung auftretenden Kräfte sind so hoch, daß ohne entsprechenden Freiraum, in den hinein der Volumenzuwachs erfolgt, es zu einer plastischen Deformation der Behälterwand kommen kann.
Aus dem Patent DE 3223777 ist ein scheibenförmiger Preßling mit radial verlaufenden Nuten und einem mittigen, zylinderförmigen Hohlraum als Bestandteil eines Metall-Hydridspeichers zur Speicherung von Wasserstoff bekannt; durch diese Formgebung des Preßlings soll der notwendige Freiraum bereitgestellt werden.
Die Anmelderin hat aufgrund eigener Untersuchungen das dieser Formgebung zugrunde liegende Prinzip als zumindest für das in den darauf gerichteten Versuchen verwendete Material weniger geeignet ermittelt und schlägt deshalb die nachfolgend näher erläuterte Erfindung als Verbesserung gegenüber dem Stand der Technik vor. Grundgedanke der Erfindung ist eine Formgebung des Preßkörpers, die eine Aufteilung des insgesamt für das Volumenwachstum während der Hydrierung vorzuhaltenden Freiraums erlaubt. Insbesondere kann durch eine Kombination mehrerer Preßkörper ein gemeinsamer Freiraum bereitgestellt werden, indem deren entsprechende Teilflächen nach Einpassen der Preßkörper in einen zylindrischen Druckbehälter benachbart zueinander angeordnet sind bzw. einander gegenüberliegen.
Einer ersten Unterkategorie der Erfindung zugehörige Preßkörper sind scheibenförmig ausgeführt und haben ein zwischen ihrem Außenrand und der Scheibenmitte variabel verlaufendes Querschnittsprofil; dabei kann die Änderung kontinuierlich oder sprunghaft erfolgen. Beispiele zu Ausführungsformen dieser Kategorie sind in den Figuren 1 bis 10 dargestellt.
Die Preßkörper der zweiten Unterkategorie sind als Scheibensegmente ausgebildet, mit im einfachsten Fall halbkreisförmigen Seitenflächen; jedoch sind auch andere Aufteilungen möglich. Die Figuren 11 bis 13 zeigen einige mögliche Ausführungen hierzu.
In allen Fällen beinhaltet die Oberfläche des Preßkörpers eine erste Teilfläche, deren Krümmung der Wandform des Speicherbehälters entspricht, in welchem der Preßkörper verwendet wird; die Teilfläche ist also ein Zylindermantel oder aber ein Segment davon.
In allen Fällen enthält zudem ein Preßkörper gemäß der hier dargelegten Erfindung metallische Materialpartikel, die nur teilweise von einer Oxidschicht umgeben sind. Die Anmelderin hat ausgiebige Untersuchungen an Niedertemperatur-Metallhydriden auf der Grundlage von Eisen-Titan-Basislegierungen durchgeführt; diese Materialgruppe hat als Vorteil die Handhabbarkeit unter normalen Umgebungsbedingungen, ist also im Gegensatz zu anderen hydridbildenden Metallen an Luft nicht selbstentzündlich.
Im pulverförmigen Ausgangsmaterial sind die Materialpartikel vollständig oder zumindest nahezu vollständig von einer Oxidschicht umgeben; sie wären damit ungeeignet für das An- bzw. Einlagern von Wasserstoff. Durch die beim Pressen auftretenden Kräfte kommt es zu Rißbildung bzw. Brüchen in der Oxidschicht und infolgedessen einer Überwindung dieses Hindernisses.
Niedertemperatur-Metallhydride sind in der Lage, eingelagerten Wasserstoff bereits bei vergleichsweise niedrigen Temperaturen, nämlich unterhalb von 150°C, zu desorbieren. Die Einlagerung des Wasserstoffs gelingt bereits bei Drücken von <50 bar. Damit sind moderate Betriebsbedingungen gegeben - gut beherrschbare Aufwände für das Wärmemanagement bzw. einen allgemein sicheren Betrieb, im Vergleich zu der Verwendung von Mittel- oder Hochtemperatur-Metallhydriden.
Optional enthält der Preßkörper ein Bindemittel. Sein Zweck besteht darin, die Absonderung von Materialpartikeln aus dem Preßkörper zu erschweren; diese Absonderungstendenz ist durch den Volumenzuwachs bei der Hydrierung begründet, der das Partikelgefüge angreift.
Die Oberfläche des Preßkörpers beinhaltet eine zweite Teilfläche, deren Verlauf ursächlich für die Bereitstellung des Freiraums ist. Ihre Eigenschaften werden nachfolgend beispielhaft anhand der beiden Figuren 1 und 2 näher erläutert.
Die Figuren 1 und 2 sind Darstellungen eines Teilbereichs desselben Preßkörpers. Figur 1 zeigt einen Anschnitt in isometrischer Abbildung, Figur 2 stellt einen 2D - Querschnitt dar. Jeweils zur Rechten ist die Achse für Rotationssymmetrie eingezeichnet.
In der Figur 1 kennzeichnet der mit T1 bezeichnete Pfeil die Blickrichtung, in der sich eine Aufsicht auf die erste Teilfläche der Preßkörperoberfläche ergibt; analog dazu definiert der Pfeil T2 die Blickrichtung zur Aufsicht auf die zweite Teilfläche.
Zur ersten Teilfläche gehört eine Randlinie 1. Diese Randlinie ist zur besseren Übersicht nur in der Figur 1 mit einem Bezugszeichen versehen - ihre Lage in der Figur 2 ergibt sich für den kundigen Betrachter unmittelbar. Die Randlinie verläuft innerhalb einer Bezugsebene 2, welche im Sinne einer übersichtlichen Darstellung nur in Figur 2 angedeutet wird, und zwar als punktierte Linie, nicht aber in Figur 1.
Von dieser Bezugsebene 2 ausgehend ist in der Figur 2 ein Abstandsmaß zu erkennen, als zweiter Abstand 6 zwischen einer zweiten Stelle 5 auf der zweiten Teilfläche (eingezeichnet in Figur 1) und der Bezugsebene.
Da die erste Stelle 3 in Figur 1 auf Höhe der Randlinie 1 und somit der Bezugsebene liegt, hat in dieser Ausführung der Erfindung nach Figur 1 und 2 der erste Abstand den Wert Null.
Des Weiteren enthält die Figur 2 auch Maßhilfslinien ohne Bezugszeichen. Sie betreffen die Projektionen der beiden Stellen 3 und 5 auf die Bezugsebene 2 und verdeutlichen die Distanzen zwischen der ersten Teilfläche und jeder dieser Projektionen. ln den Figuren 3 und 4 sind lediglich erste Stellen 3 und zweite Stellen 5 eingezeichnet; auf die Darstellung weiterer Details wurde hier verzichtet. Im Unterschied zu den Figuren 1 und 2 als Ansichten desselben Preßkörpers liegen den Figuren 3 und 4 verschiedene Preßkörper zugrunde; bei Figur 3 mit einem konkaven Querschnittsprofil bzw. einer Einstülpung, bei der Figur 4 ist eine konvexe Kontur, also eine Ausstülpung erkennbar. Die Methode, mit welcher der notwendige Freiraum für die Volumenvergrößerung vorgehalten wird, ist also bei einem Preßkörper gemäß Figur 4 leicht modifiziert. Bei entsprechender Bemaßung können beide Varianten des Preßkörpers miteinander kombiniert werden, indem ein Stapel abwechselnd aus der einen, dann der anderen Variante aufgeschichtet wird.
Zwei Möglichkeiten zur Stapelbildung aus Preßkörpern mit identischen Konturen sind in den Figuren 5 und 6 dargestellt. Die Figur 5 verdeutlicht einen additiven Ansatz, bei dem sich der Freiraum insgesamt vergrößert, wohingegen eine Kombination aus Preßkörpern gemäß der Figur 6 denselben reduziert.
Die Figuren 7 bis 10 zeigen weitere Ausführungen eines erfindungsgemäßen Preßkörpers. Durchgängig ist in den Darstellungen eine Achse zur Andeutung der Rotationssymmetrie erkennbar, wobei die Symmetrie ein Ansatz für aufwandsreduzierte Fertigung ist, aber zur Realisierung der Erfindung nicht unbedingt erforderlich.
Als weitere Möglichkeit neben dem in den Figuren 1 bis 10 dargestellten Ansatz kann ein Freiraum auch durch eine geeignete Kontur an der Randseite des Preßkörpers bereitgestellt werden. Bevorzugt kommt dafür eine hälftige Aufteilung der Zylinderscheibenform in Frage, so daß Scheibensegmente mit halbkreisförmigen Seitenflächen vorliegen; jedoch sind auch andere Unterteilungen möglich.
Die Figuren 11 bis 13 veranschaulichen einige Ausführungen, bei denen durch Kombination solcher Scheibensegmente ein dazwischenliegender Freiraum entsteht. Figur 11 stellt links einen Preßkörper mit abgeschrägter Randseite in isometrischer Perspektivansicht dar (a), mittig eine Aufsicht sowie darunter eine Querschnittsdarstellung als Kombination von zwei Preßkörpern in einer ersten Anordnung (b), schließlich rechts eine weitere Kombination ebensolcher Preßkörper in einer zweiten Anordnung (c).
In der Figur 12 sind zwei Anordnungen mit gestuften Randseiten gezeigt, sodaß sich bei Kombination der Preßkörper durch Einbringen in einen zylindrischen Behälter einmal ein mittig positionierter und umschlossener, im anderen Fall ein abwärts offener Freiraum ergibt. Anstatt beide Preßkörper bzw. Scheibensegmente einzeln in den Behälter einzubringen und dort die Kombination zu vollziehen, kann dieser Schritt auch vorab, also noch außerhalb des Speicherbehälters erfolgen. Die Figur 13 zeigt zwei Ansichten eines Preßkörpers, der nach Art einer Puzzleverbindung mit einem weiteren Segment gefügt werden kann. In gefügtem Zustand verbleibt dabei ein Spalt zwischen den randseitigen Flächen der Segmente, dessen Breite durch Maßhilfslinien in der Zeichnung angedeutet ist.

Claims

Patentansprüche
1) Durch Verdichten eines pulverförmigen Ausgangsmaterials gefertigter Preßkörper, bei dem das Ausgangsmaterial zumindest ein Metall oder eine Metallverbindung zur Bildung von Metallhydrid bei Exposition gegenüber Wasserstoffgas enthält und das Ausgangsmaterial optional ein Bindemittel enthält, der eine Permeabilität für Wasserstoffgas aufweist und metallische Materialpartikel enthält, deren Oberfläche anteilig, jedoch nicht vollständig, aus einem Metalloxid besteht, der eine äußere Oberfläche aufweist, die eine erste Teilfläche mit der Kontur eines Zylindermantels oder eines Zylindermantelsegments beinhaltet, welche zur innenseitigen Anlage an die Wandung eines zylindrischen Speicherbehälters bestimmt ist, dadurch gekennzeichnet, daß zusätzlich zu der ersten Teilfläche eine zweite Teilfläche als Bestandteil der Oberfläche des Preßkörpers vorgesehen ist, die an einer ersten Stelle (3) einen ersten Abstand (4) und an einer zweiten Stelle (5) einen zweiten Abstand (6) von einer Bezugsebene (2) aufweist, wobei diese Bezugsebene parallel zu allen der ersten Teilfläche zugeordneten Normalenvektoren ausgerichtet ist und zumindest einen gemeinsamen Punkt mit einer bogenförmigen Randlinie (1) der ersten Teilfläche aufweist und durch die Projektionen der ersten Stelle (3) und der zweite Stelle (5) auf die Bezugsebene (2) eine gemeinsame Bezugsgerade verläuft, die senkrecht zur bogenförmigen Randlinie (1) der ersten Teilfläche ausgerichtet ist, wobei die Projektion der ersten Stelle (3) eine geringere Distanz zur ersten Teilfläche aufweist als die Projektion der zweiten Stelle (5) und der zweite Abstand (6) zwischen der zweiten Teilfläche der Oberfläche des Preßkörpers und der Bezugsebene (2) an der zweiten Stelle (5) größer ist als der erste Abstand (4) an der ersten Stelle (3).
2) Preßkörper gemäß Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, daß der erste Abstand (4) das höchstens 0,96-fache, insbesondere weniger als das 0,95-fache des zweiten Abstands (6) beträgt.
3) Preßkörper gemäß Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß der erste Abstand (4) zwischen der ersten Stelle (3) und der Bezugsebene (2) den Wert Null hat.
4) Preßkörper gemäß einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß auf der zweiten Teilfläche eine Vielzahl von ersten und zweiten Stellen vorhanden sind, die auf parallel zu der bogenförmigen Randlinie (1) verlaufenden Bahnen liegen. 5) Preßkörper gemäß Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Bahnen Vollkreise sind.
6) Preßkörper gemäß einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß eine Metallverbindung Verwendung findet, die bei Exposition gegenüber Wasserstoffgas ein Niedertemperatur-Metallhydrid ausbildet.
7) Preßkörper gemäß Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß die Metallverbindung eine Titan-Eisen-Basislegierung ist.
8) Preßkörper gemäß einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß ein Polymer als Bindemittel enthalten ist.
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PAULIN IRENA ET AL: "Surface characterization of titanium hydride powder", VACUUM, vol. 86, no. 6, 27 January 2012 (2012-01-27), pages 608 - 613, XP028889676, ISSN: 0042-207X, DOI: 10.1016/J.VACUUM.2011.07.054 *

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