WO2023232342A1 - Verfahren zum entfernen von v 2o 5 ablagerungen in einem redox-flow-batteriemodul - Google Patents

Verfahren zum entfernen von v 2o 5 ablagerungen in einem redox-flow-batteriemodul Download PDF

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WO2023232342A1
WO2023232342A1 PCT/EP2023/060251 EP2023060251W WO2023232342A1 WO 2023232342 A1 WO2023232342 A1 WO 2023232342A1 EP 2023060251 W EP2023060251 W EP 2023060251W WO 2023232342 A1 WO2023232342 A1 WO 2023232342A1
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WO
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battery module
battery
time
pumps
deposits
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PCT/EP2023/060251
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English (en)
French (fr)
Inventor
Yifeng Li
Thomas LÜTH
Original Assignee
Voith Patent Gmbh
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
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    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/18—Regenerative fuel cells, e.g. redox flow batteries or secondary fuel cells
    • H01M8/184—Regeneration by electrochemical means
    • H01M8/188—Regeneration by electrochemical means by recharging of redox couples containing fluids; Redox flow type batteries

Definitions

  • the invention relates to a method for removing V2O5 deposits in a vanadium redox flow battery module, which is integrated into a battery system.
  • the battery system includes several vanadium battery modules connected in series.
  • EP 3 024 080 A1 discloses the addition of additives to the electrolyte in order to avoid the formation of V2O5.
  • DE 10 2019 106 588 A1 discloses a battery module that includes additional pipe pieces and valves so that anolyte containing V 2+ can be directed into the positive half cell. The V2O5 deposit is dissolved by V 2+ . It is clear that this must interrupt the normal operation of the battery module.
  • WO 2019/139566 A1 discloses a method for loosening V2O5 deposits. The battery module is electrically isolated from the environment, ie the charging or discharging of the battery module is interrupted.
  • the flow of electrolyte through the half cell with deposits is interrupted while the flow of electrolyte continues through the other half cell. Then the cell arrangement is via a line and an electrical resistance short-circuited. The battery module is left in this state for a predetermined time. During this time the deposit is dissolved.
  • the object of the invention is to provide a method for removing V2O5 deposits in a vanadium redox flow battery module, which is integrated into a battery system, wherein the method can be carried out during normal operation of the battery system.
  • Fig.3 Time course of the terminal voltage during the method according to the invention in a first embodiment
  • Fig.4 Time course of the terminal voltage during the method according to the invention in a second embodiment
  • FIG. 1 shows a schematic representation of a vanadium-based battery module on the left side.
  • the battery module is designated 1.
  • the battery module includes a cell arrangement, which is designated 2, a tank device, which is designated 3, two pumps, one of which is designated 4, and optionally a measuring device for detecting the terminal voltage, which is designated 5.
  • the cell arrangement 2 is an arrangement of a large number of redox flow cells, which can be arranged arbitrarily. For example, it could be a single cell stack, a series connection of several stacks, a parallel connection of several stacks, or a combination of series and parallel connection of several stacks.
  • the tank device 3 is used for Storing the electrolyte and supplying the cell arrangement 2 with electrolytes.
  • the tank device 3 includes, with a few exceptions, at least two tanks and a pipe system for connecting the tanks to the cell arrangement 2.
  • the pumps 4 are used to convey the electrolyte.
  • Figure 1 shows two separate pumps 4.
  • the electrolyte could just as well be pumped with a double-head pump, ie with two pumps which are driven by a common motor.
  • FIG 2 shows a schematic representation of a battery system with a large number of battery modules connected in series.
  • the battery system includes at least two battery modules, one of which is designated 1, a bidirectional power conversion system (PCS), which is designated 6, and a control device, which is designated 7.
  • the battery modules 1 are connected in series and connected to the converter 6.
  • Four battery modules are shown in Figure 2, with the dashed lines in the circuit indicating any number of further modules.
  • the converter 6 takes over the connection of the battery system to the network or to a higher-level electrical system.
  • the control device 7 is designed so that it can detect the operating state of the converter 6 and control the pumps 4 in the battery modules 1.
  • the control device 7 can be designed so that it can additionally record the measured values of the measuring devices 5 of the battery modules 1.
  • the method according to the invention for removing V2O5 deposits in at least one battery module 1, which is integrated in a battery system comprises the following steps in the specified order:
  • the first step ie the identification of at least one battery module with V2O5 deposits, can take place during any operating state of the battery system, i.e. both while the battery system is being charged while the battery system is being discharged.
  • the other steps can only be carried out if the battery system is discharged.
  • the identification step is a step with which it is checked whether the subsequent steps of the method according to the invention should be carried out on a battery module. That is, the method according to the invention in the narrower sense consists of the steps mentioned after the identification step. In the following statements, the term “method according to the invention” is sometimes used in this narrower sense. This is the case if it is clear from the context that one or more battery modules have already been identified.
  • FIG. 3 shows the time course of the terminal voltage of a battery module with V2O5 deposits while carrying out the method according to the invention.
  • the battery module with V2O5 deposits takes part in the discharging process of the battery system like any other battery module in the battery system.
  • the terminal voltage drops over time because the electrolyte conveyed through the cell arrangement by means of the pumps is partially discharged while it remains in the cell arrangement. If the pumps are switched off at time ti, the supply of electrolytes into the cell arrangement stops, and the electrolyte that is permanently in the cell arrangement during this state is therefore discharged much more quickly because the discharge current flowing through the battery modules connected in series Process does not change or changes only negligibly.
  • the terminal voltage of the battery module in question drops correspondingly quickly.
  • the electrolyte in the cell arrangement When the terminal voltage reaches the zero line, the electrolyte in the cell arrangement is charged the other way around and the terminal voltage of the relevant battery module therefore becomes negative. This is an electrochemical specificity of the vanadium electrolyte. Above the zero line of the terminal voltage, the electrolyte in the positive half cell has a composition which is a mixture of V 5+ and V 4+ Ions is. Below the zero line of the terminal voltage, the positive half cell becomes, so to speak, a negative half cell and the electrolyte it contains has a composition that is a mixture of V 3+ and V 2+ ions. When crossing zero, the cell goes through a transition phase with different mixtures of vanadium ions. That is, after passing through the transition phase, the positive half cell in which the V2O5 deposits are located contains V 2+ ions in which the V2O5 deposits dissolve.
  • the charging process cannot be continued with the opposite sign for an unlimited period of time, otherwise the electrolyte in the cell arrangement would be overcharged, which would lead to damage to the battery module. Therefore, the pumps are switched on again at a corresponding selected time t2. Now fresh electrolyte flows into the cell arrangement again and flushes the dissolved V2O5 deposits out of the positive half cell. This supplied electrolyte has a charge state as it existed shortly before time ti, so that the terminal voltage increases again to the (positive) value corresponding to ti. In the course shown in Figure 3, the pumps are operated at the same delivery rate as it was before time ti. However, this is not a necessary condition.
  • the effect of the step “switching off the pumps 4 of the at least one battery module 1 at a time ti” is to cause the polarity reversal described. In principle, this can also be achieved by operating the pumps 4 at a very low delivery rate. Therefore, in this document, “switching off the pumps” means operation of the pumps that leads to the polarity reversal described.
  • the easiest way to set the time t2 is to detect the terminal voltage by the control device: If the terminal voltage is sufficiently negative, but has not yet fallen below the critical limit, then the pumps are switched on again. However, the time t2 can also be determined without recording the terminal voltage.
  • the method according to the invention can be carried out several times in succession until the V2O5 deposits in the positive half cell of the battery module in question have been sufficiently reduced.
  • the first step does not necessarily have to be carried out. However, it can be carried out advantageously in order to check whether the battery module in question still has significant V2O5 deposits.
  • the inventors have recognized that the desired effect can be increased by extending the period of time during which the terminal voltage is in the negative range. This can advantageously be achieved in that the pumps that are switched on at time t2 are then operated at a reduced pump rate.
  • the term “reduced” refers to the pump rate that existed before time ti.
  • Figure 4 shows the course of the terminal voltage corresponding to this embodiment. In the time interval between t2 and ts, the pumps are operated at such a pump rate that the terminal voltage remains negative. In the case shown in Figure 4, the pump rate was chosen so that the terminal voltage remained constant in the time interval between t2 and ts remains. This is advantageous but not absolutely necessary. The positive effect would be almost as strong if the pump rate were slightly different.
  • the pump rate does not necessarily have to be constant in the specified time interval. For example, it could happen that the terminal voltage continues to decrease despite a reduced pump rate and would exceed the critical limit value. This can then be avoided by further reducing the pump rate. This means that the pump rate can be regulated by the control device in the specified time interval in such a way that overcharging is avoided.
  • the pumps are then operated again at the pump rate of ti, so that the battery module returns to the corresponding (positive) terminal voltage. However, this is not a necessary condition.
  • the method according to the invention according to FIG. 4 for removing V2O5 deposits in at least one battery module 1, which is integrated in a battery system comprises the following steps in the specified order:
  • the method according to the invention according to FIG. 4 can also be carried out several times in succession if necessary. What was said above about the method according to FIG. 3 applies in an analogous manner.
  • the terminal voltages of the battery modules add up. This means that the voltage curve shown in FIGS. 3 and 4 is also reflected in the total voltage applied to the converter when carrying out the method according to the invention. Therefore, the converter must be designed to cope with this voltage variability can cope. The same applies to the performance of the battery system. If the power delivered by the battery system is to remain constant, this can be done by correspondingly increasing the discharge current in the time intervals between ti and t2 or ti and ts.
  • the total voltage applied to the converter must not become negative. This limits the number of battery modules on which the method according to the invention can be carried out at the same time. In the limit case, the number of normally operated battery modules must be greater than the number of battery modules on which the method according to the invention is carried out at a given time. In practice, it will be advantageous if the number of normally operated battery modules is significantly larger than the number of battery modules on which the method according to the invention is carried out at a given time.
  • the method according to the invention is only carried out on one battery module at a given time. I.e. if more than one battery module has deposits, then the method according to the invention is carried out one after the other on each affected battery module.
  • the method according to the invention can advantageously also be carried out prophylactically. This means that the procedure is carried out from time to time on each battery module of the battery system. Of course, it is not necessary to first determine whether the battery modules actually contain significant amounts of deposits. It is simply assumed that deposits will be present in every battery module after a certain period of time.
  • the step “identification of at least one battery module 1 with V2O5 deposits” then simply consists in determining at least one battery module on which the method according to the invention is to be carried out. This can be done, for example, by setting an operating period in advance, after which a prophylactic treatment is carried out Execution of the method according to the invention should take place on a battery module.
  • the said identification step then consists of checking for the battery modules of the battery system whether there are battery modules that have been operated for longer than the predetermined operating time since the method according to the invention was put into operation or the last time the method according to the invention was carried out. If this is the case, then the steps of the method according to the invention following the identification step are carried out on the battery modules identified in this way.
  • V2O5 deposits in battery modules can be at least partially dissolved. The procedure can be carried out during normal operation of the battery system. No additional hardware is required for execution; the resources available in ordinary battery modules are sufficient. Only the control device must be designed so that it can carry out the method steps according to the invention. For this purpose, a corresponding computer program runs in the control device, which can also be stored on a computer-readable medium.

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Abstract

Verfahren zum Entfernen von V2O5 Ablagerungen in wenigstens einem Vanadium Batteriemodul (1), welches in einem Batterie-System eingebunden ist, wobei das Verfahren folgende Schritte in der angegebenen Reihenfolge umfasst: - Identifikation von wenigstens einem Batteriemodul (1) mit V2O5 Ablagerungen; - Ausschalten der Pumpen (4) des wenigstens einen Batteriemoduls (1) zu einem Zeitpunkt t1; - Einschalten der Pumpen (4) des wenigstens einen Batteriemoduls (1) zu einem Zeitpunkt t2; wobei die Länge des Zeitintervalls ∆t= t2-t1 so gewählt wird, dass zum Zeitpunkt t2 eine Klemmenspannung des wenigstens einen Batteriemoduls (1) negativ ist, aber ein Überladen des in der Zellanordnung (2) des wenigstens einen Batteriemoduls (1) befindlichen Elektrolyten vermieden wird, und wobei diese Schritte mit Ausnahme des ersten Schrittes ablaufen, während das Batterie-System entladen wird.

Description

Verfahren zum Entfernen von V2O5 Ablagerungen in einem Redox-Flow- Batteriemodul
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Entfernen von V2O5 Ablagerungen in einem Vanadium Redox-Flow-Batteriemodul, welches in einem Batterie-System eingebunden ist. Dabei umfasst das Batterie-System mehrere in Serie geschaltete Vanadium Batteriemodule.
Wenn Vanadium Redox-Flow-Batteriemodule bei Temperaturen über 40 °C und hohen Ladezuständen betrieben werden, können sich in der positiven Halb-Zelle V2O5 Ablagerungen bilden, welche den Fluss des Elektrolyten durch die betroffene Halbzelle behindern. Im schlimmsten Fall kommt es zu einer vollständigen Blockade und damit zum Ausfall des Batteriemoduls. Außerdem können die Ablagerungen dazu führen, dass die betroffene Zelle ungleichmäßig durchströmt wird, so dass lokale Zellüberspannungen auftreten können, welche die Zelle schädigen können. Die Ablagerung kann nicht einfach durch eine Absenkung der Temperatur wieder entfernt werden.
Aus dem Stand der Technik sind mehrere Methoden bekannt geworden, um das beschriebene Problem zu vermeiden oder zu beheben. Neben dem aufwändigen Kühlen der Zellen offenbart die EP 3 024 080 A1 die Zugabe von Additiven in den Elektrolyten, um die Bildung von V2O5 zu vermeiden. Die DE 10 2019 106 588 A1 offenbart ein Batteriemodul, welches zusätzliche Rohrstücke und Ventile umfasst, so dass Anolyt, welcher V2+ enthält, in die positive Halbzelle geleitet werden kann. Durch V2+ wird die V2O5 Ablagerung gelöst. Es ist klar, dass dadurch der normale Betrieb des Batteriemoduls unterbrochen werden muss. Die WO 2019/139566 A1 offenbart ein Verfahren zum Lösen von V2O5 Ablagerungen. Dabei wird das Batteriemodul elektrisch von der Umgebung isoliert, d.h. das Laden bzw. Entladen des Batteriemoduls wird unterbrochen. Außerdem wird der Elektrolytfluss durch die Halbzelle mit Ablagerungen unterbrochen, während der Elektrolytfluss durch die andere Halbzelle fortgesetzt wird. Dann wird die Zellanordnung über eine Leitung und einen elektrischen Widerstand kurzgeschlossen. In diesem Zustand wird das Batteriemodul für eine vorherbestimmte Zeit belassen. Während dieser Zeit erfolgt die Lösung der Ablagerung.
Die Aufgabe der Erfindung ist es, ein Verfahren zum Entfernen von V2O5 Ablagerungen in einem Vanadium Redox-Flow-Batteriemodul anzugeben, welches in einem Batterie- System eingebunden ist, wobei das Verfahren während dem normalen Betrieb des Batterie-Systems durchgeführt werden kann.
Die Aufgabe wird erfindungsgemäß durch eine Ausführung entsprechend dem unabhängigen Anspruch gelöst. Weitere vorteilhafte Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung finden sich in den Unteransprüchen.
Im Folgenden wird die Erfindung anhand von Figuren erläutert. Die Figuren zeigen im Einzelnen:
Fig.1 Batteriemodul;
Fig.2 Batterie-System;
Fig.3 Zeitlicher Verlauf der Klemmenspannung während des erfindungsgemäßen Verfahrens in einer ersten Ausführungsform; Fig.4 Zeitlicher Verlauf der Klemmenspannung während des erfindungsgemäßen Verfahrens in einer zweiten Ausführungsform;
Figur 1 zeigt auf der linken Seite in schematischer Darstellung ein Batteriemodul auf Vanadium Basis. Das Batteriemodul ist mit 1 bezeichnet. Das Batteriemodul umfasst eine Zellanordnung, welche mit 2 bezeichnet ist, eine Tankeinrichtung, welche mit 3 bezeichnet ist, zwei Pumpen, von denen eine mit 4 bezeichnet ist, und optional eine Messeinrichtung zur Erfassung der Klemmenspannung, welche mit 5 bezeichnet ist. Bei der Zellanordnung 2 handelt es sich um eine Anordnung von einer Vielzahl von Redox-Flow-Zellen, welche beliebig angeordnet sein können. Beispielsweise könnte es sich um einen einzelnen Zell-Stack, eine Serienschaltung von mehreren Stacks, eine Parallelschaltung von mehreren Stacks, oder um eine Kombination von Serien- und Parallelschaltung von mehreren Stacks handeln. Die Tankeinrichtung 3 dient zum Speichern des Elektrolyten und zur Versorgung der Zellanordnung 2 mit Elektrolyten. Dazu umfasst die Tankeinrichtung 3 bis auf wenige Ausnahmen wenigstens zwei Tanks und ein Rohrsystem zur Verbindung der Tanks mit der Zellanordnung 2. Die Pumpen 4 dienen zum Fördern des Elektrolyten. Figur 1 zeigt dabei zwei separate Pumpen 4. Genauso gut könnte der Elektrolyt mit einer Doppelkopfpumpe gefördert werden, d.h. mit zwei Pumpen, welche über einen gemeinsamen Motor angetrieben werden. Im Prinzip kann auch mehr als eine Pumpe pro Elektrolytkreislauf vorhanden sein. Das kann z.B. dann von Vorteil sein, wenn das Batteriemodul redundant aufgebaut sein soll. D.h. beim Ausfall einer Pumpe bleibt das Batteriemodul funktionsfähig.
Auf der rechten Seite von Figur 1 ist eine symbolhafte Darstellungsweise des Batteriemoduls 1 gezeigt. Die symbolhafte Darstellungsweise wird im Folgenden verwendet.
Figur 2 zeigt in schematischer Darstellung ein Batterie-System mit einer Vielzahl von in Serie geschalteten Batteriemodulen. Das Batterie-System umfasst wenigstens zwei Batteriemodule, von denen eines mit 1 bezeichnet ist, einen bidirektionalen Umrichter (engl. bidirectional power conversion system - PCS), welcher mit 6 bezeichnet ist, und eine Steuereinrichtung, welche mit 7 bezeichnet ist. Die Batteriemodule 1 sind in Serie geschaltet und mit dem Umrichter 6 verbunden. In Figur 2 sind vier Batteriemodule dargestellt, wobei die gestrichelten Linien in der Sehen-Schaltung eine beliebige Anzahl von weiteren Modulen andeuten sollen. Der Umrichter 6 übernimmt die Anbindung des Batterie-Systems an das Netz oder an ein übergeordnetes elektrisches System. Die Steuereinrichtung 7 ist dabei so ausgebildet, dass sie den Betriebszustand des Umrichters 6 erfassen und die Pumpen 4 in den Batteriemodulen 1 ansteuern kann. Optional kann die Steuereinrichtung 7 so ausgebildet sein, dass sie zusätzlich die Messwerte der Messeinrichtungen 5 der Batteriemodule 1 erfassen kann.
Für die folgenden Ausführungen wird vorausgesetzt, dass ein oder mehrere Batteriemodule 1 identifiziert worden sind, die unter V2O5 Ablagerungen leiden. Dazu sind dem Fachmann mehrere Möglichkeiten bekannt. Es sei hierzu auf die Abschnitte [0037] bis [0041 ] und die in Fig.1 gezeigten Drucksensoren („pressure transducers 52“) 52 der WO 2019/139566 A1 verwiesen. Eine alternative Methode zur Identifikation von Batteriemodulen mit V2O5 Ablagerungen, welche keine Drucksensoren benötigt, besteht darin, die Klemmenspannung der Batteriemodule während dem Entladen zu überwachen. Obwohl durch alle in Serie geschalteten Batteriemodule eines Batterie- Systems derselbe Entladestrom fließt, fällt bei Batteriemodulen mit schädlicher V2O5 Ablagerung die Klemmenspannung schneller ab als bei nicht betroffenen Batteriemodulen.
Im Folgenden wird das erfindungsgemäße Verfahren beschrieben. Dazu wird eine Vorzeichenkonvention verwendet, gemäß welcher die Klemmenspannung der Batteriemodule während des normalen Betriebes des Batterie-Systems das positive Vorzeichen aufweist.
Das erfindungsgemäße Verfahren zum Entfernen von V2O5 Ablagerungen in wenigstens einem Batteriemodul 1 , welches in einem Batterie-System eingebunden ist, umfasst folgende Schritte in der angegebenen Reihenfolge:
- Identifikation von wenigstens einem Batteriemodul 1 mit V2O5 Ablagerungen;
- Ausschalten der Pumpen 4 des wenigstens einen Batteriemoduls 1 zu einem Zeitpunkt ti ;
- Einschalten der Pumpen 4 des wenigstens einen Batteriemoduls 1 zu einem (späteren) Zeitpunkt t2j wobei die Länge des Zeitintervalls At= t2-ti so gewählt wird, dass zum Zeitpunkt t2 die Klemmenspannung des Batteriemoduls 1 negativ ist, aber ein Überladen des in der Zellanordnung des Batteriemoduls 1 befindlichen Elektrolyten vermieden wird, und wobei diese Schritte mit Ausnahme des ersten Schrittes ablaufen, während das Batterie-System entladen wird.
Der erste Schritt, d.h. die Identifikation von wenigstens einem Batteriemodul mit V2O5 Ablagerungen kann während eines beliebigen Betriebszustandes des Batterie- Systems erfolgen, also sowohl während das Batterie-System geladen als auch während das Batterie-System entladen wird. Die anderen Schritte dagegen können nur dann ausgeführt werden, wenn das Batterie-System entladen wird. Der Identifikationsschritt ist ein Schritt, mit dem überprüft wird, ob die nachfolgenden Schritte des erfindungsgemäßen Verfahrens an einem Batteriemodul durchgeführt werden sollen. D.h. das erfindungsgemäße Verfahren im engeren Sinne besteht in den nach dem Identifikationsschritt genannten Schritten. Zum Teil wird in den folgenden Ausführungen der Begriff „erfindungsgemäßes Verfahren“ in diesem engeren Sinne gebraucht. Das ist dann der Fall, wenn aus dem Zusammenhang klar ist, dass bereits ein oder mehrere Batteriemodule identifiziert wurden.
Die elektrochemischen Vorgänge, die während der Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens in dem betreffenden degradierten Batteriemodul ablaufen, werden anhand von Figur 3 näher erläutert.
Figur 3 zeigt den zeitlichen Verlauf der Klemmenspannung eines Batteriemoduls mit V2O5 Ablagerungen während der Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens. Vor dem Zeitpunkt ti nimmt das Batteriemodul mit V2O5 Ablagerungen an dem Entladevorgang des Batterie-Systems teil wie jedes andere Batteriemodul des Batterie- Systems. Dabei fällt die Klemmenspannung mit der Zeit ab, da der durch die Zellanordnung mittels der Pumpen geförderte Elektrolyt während des Verweilens in der Zellanordnung teilweise entladen wird. Wenn zum Zeitpunkt ti die Pumpen abgeschaltet werden, hört die Zufuhr von Elektrolyten in die Zellanordnung auf, und der der während dieses Zustandes dauerhaft in der Zellanordnung befindliche Elektrolyt wird daher viel schneller entladen, da sich der durch die in Serie geschalteten Batteriemodule fließende Entladestrom durch den Vorgang nicht oder nur vernachlässigbar ändert. Entsprechend schnell bricht die Klemmenspannung des betreffenden Batteriemoduls ein. Wenn die Klemmenspannung die Nulllinie erreicht, wird der sich in der Zellanordnung befindliche Elektrolyt andersherum aufgeladen und die Klemmenspannung des betreffenden Batteriemoduls wird daher negativ. Dabei handelt es sich um ein elektrochemisches Spezifikum des Vanadium-Elektrolyten. Oberhalb der Nulllinie der Klemmenspannung hat der in der positiven Halbzelle befindliche Elektrolyt eine Zusammensetzung, welche eine Mischung von V5+ und V4+ Ionen ist. Unterhalb der Nulllinie der Klemmenspannung wird die positive Halbzelle sozusagen zur negativen Halbzelle und der enthaltende Elektrolyt hat eine Zusammensetzung, welche eine Mischung von V3+ und V2+ Ionen ist. Dabei durchläuft die Zelle beim Nulldurchgang eine Übergangsphase mit unterschiedlichen Mischungen von Vanadium-Ionen. D.h. nach dem Durchlaufen der Übergangsphase enthält die positive Halbzelle, in welcher sich die V2O5 Ablagerungen befinden, V2+ Ionen, in welchen sich die V2O5 Ablagerungen lösen.
Allerdings kann der Ladevorgang mit umgekehrtem Vorzeichen nicht beliebig lange fortgesetzt werden, da ansonsten der in der Zellanordnung befindliche Elektrolyt überladen werden würde, was zu einer Schädigung des Batteriemoduls führen würde. Daher werden die Pumpen zu einem entsprechenden gewählten Zeitpunkt t2 wieder eingeschaltet. Nun strömt wieder frischer Elektrolyt in die Zellanordnung und schwemmt dabei die gelösten V2O5 Ablagerungen aus der positiven Halbzelle heraus. Dieser zugeführte Elektrolyt hat einen Ladezustand wie er kurz vor dem Zeitpunkt ti vorlag, so dass die Klemmenspannung wieder auf den ti entsprechenden (positiven) Wert ansteigt. In dem in Figur 3 dargestellten Verlauf werden dabei die Pumpen mit derselben Förderrate betrieben, wie sie vor dem Zeitpunkt ti vorlag. Dies ist jedoch keine notwendige Bedingung. Vielmehr soll damit nur ausgedrückt werden, dass das betreffende Batteriemodul zum Zeitpunkt t2 wieder in den Normalbetrieb zurückkehrt. Sollte aus irgendwelchen Gründen der Normalbetrieb des Batteriemoduls zum Zeitpunkt t2 eine andere Pumpenrate erfordern als er kurz vor dem Zeitpunkt ti vorlag, so würden die Pumpen zum Zeitpunkt t2 mit der zu diesem Zeitpunkt erforderlichen Pumpenrate betrieben werden.
Der Effekt des Schrittes „Ausschalten der Pumpen 4 des wenigstens einen Batteriemoduls 1 zu einem Zeitpunkt ti“ besteht darin, die beschriebene Umpolung zu veranlassen. Dies kann im Prinzip auch dadurch erreicht werden, dass die Pumpen 4 mit sehr geringer Förderrate betrieben werden. Daher wird im vorliegenden Dokument unter einem „Ausschalten der Pumpen“ ein Betrieb der Pumpen verstanden, der zu der beschriebenen Umpolung führt. Der Zeitpunkt t2 kann am einfachsten dadurch festgelegt werden, dass die Klemmenspannung von der Steuereinrichtung erfasst wird: Wenn die Klemmenspannung ausreichend negativ ist, aber noch nicht den kritischen Grenzwert unterschritten hat, dann werden die Pumpen wieder angeschaltet. Der Zeitpunkt t2 kann aber auch ohne eine Erfassung der Klemmenspannung bestimmt werden. Dies kann durch eine Berechnung geschehen, bei der wenigstens folgende Größen eingehen: Ladezustand zum Zeitpunkt ti , Größe des Entladestroms und Volumen des Elektrolyten in einer Zelle der Zellanordnung des betreffenden Batteriemoduls. Wenn die Klemmenspannung zur Bestimmung von t2 verwendet werden soll, dann muss dieselbe in der Lage sein, Spannungen mit negativen Vorzeichen zu erfassen.
Während die Pumpen ausgeschaltet sind, kann auch der Entladestrom, der durch das Batterie-System fließt, reduziert werden. Dadurch kann der Zeitpunkt t2 zeitlich nach hinten geschoben werden. D.h. die das Zeitintervall At= t2-ti wird dadurch größer.
Bei Bedarf kann das erfindungsgemäße Verfahren mehrmals hintereinander ausgeführt werden, so lange bis die V2O5 Ablagerungen in der positiven Halbzelle des betreffenden Batteriemoduls in ausreichendem Maße abgebaut wurden. Bei der Wiederholung muss der erste Schritt nicht zwangsläufig durchgeführt werden. Er kann jedoch vorteilhaft ausgeführt werden, um zu überprüfen, ob das betreffende Batteriemodul noch nennenswerte V2O5 Ablagerungen aufweist.
Die Erfinder haben erkannt, dass sich der erwünschte Effekt dadurch vergrößern lässt, dass man die Zeitspanne verlängert, während der sich die Klemmenspannung im negativen Bereich befindet. Dies kann vorteilhaft dadurch erreicht werden, dass die Pumpen, die zum Zeitpunkt t2 eingeschaltet werden, danach mit reduzierter Pumpenrate betrieben werden. Dabei bezieht sich der Begriff „reduziert“ auf die Pumpenrate, die vor dem Zeitpunkt ti vorlag. Figur 4 zeigt den dieser Ausführungsform entsprechenden Verlauf der Klemmenspannung. Im Zeitintervall zwischen t2 und ts werden die Pumpen mit einer solchen Pumpenrate betrieben, dass die Klemmenspannung negativ bleibt. Im in Figur 4 gezeigten Fall wurde die Pumpenrate so gewählt, dass die Klemmenspannung im Zeitintervall zwischen t2 und ts konstant bleibt. Das ist zwar vorteilhaft jedoch nicht unbedingt notwendig. Der positive Effekt würde sich fast genauso stark einstellen, wenn die Pumpenrate etwas anders wäre. Es ist lediglich notwendig, dass ein Überladen des in der Zellanordnung befindlichen Elektrolyten in dem gesamten Zeitintervall zwischen t2 und ts vermieden wird. Dazu muss die Pumpenrate im genannten Zeitintervall nicht unbedingt konstant sein. Es könnte beispielsweise vorkommen, dass die Klemmenspannung trotz reduzierter Pumpenrate weiter abnimmt und den kritischen Grenzwert überschreiten würde. Dies kann dann durch eine weitere Reduktion der Pumpenrate vermieden werden. D.h. die Pumpenrate kann im genannten Zeitintervall durch die Steuereinrichtung so geregelt werden, dass ein Überladen vermieden wird. Zum Zeitpunkt ts werden die Pumpen dann wieder mit der Pumpenrate von ti betrieben, so dass das Batteriemodul zur entsprechenden (positiven) Klemmenspannung zurückkehrt. Dies ist jedoch keine notwendige Bedingung. Vielmehr soll damit nur ausgedrückt werden, dass das betreffende Batteriemodul zum Zeitpunkt ts wieder in den Normalbetrieb zurückkehrt. Sollte aus irgendwelchen Gründen der Normalbetrieb des Batteriemoduls zum Zeitpunkt ts eine andere Pumpenrate erfordern als er kurz vor dem Zeitpunkt ti vorlag, so würden die Pumpen zum Zeitpunkt ts mit der zu diesem Zeitpunkt erforderlichen Pumpenrate betrieben werden.
Es sei erwähnt, dass sich beim Einschalten der Pumpen zum Zeitpunkt t2 in der Zellanordnung des betreffenden Batteriemoduls Inhomogenitäten bilden. Diese entstehen dadurch, dass der Zellanordnung frischer Elektrolyt an einer bestimmten Stelle zugeführt wird, welcher eine andere Zusammensetzung aufweist als der restliche in der Zellanordnung befindliche Elektrolyt. Das führt zu lokal unterschiedlichen Potentialzuständen, wodurch sich entsprechende Ausgleichströme bilden.
Im Zeitintervall zwischen t2 und ts, kann auch zusätzlich der Entladestrom, der durch das Batterie-System fließt, reduziert werden. Dadurch muss bzw. kann die Pumpenrate in diesem Zeitintervall weniger stark reduziert werden. Das erfindungsgemäße Verfahren gemäß Figur 4 zum Entfernen von V2O5 Ablagerungen in wenigstens einem Batteriemodul 1 , welches in einem Batterie-System eingebunden ist, umfasst folgende Schritte in der angegebenen Reihenfolge:
- Identifikation von wenigstens einem Batteriemodul 1 mit V2O5 Ablagerungen;
- Ausschalten der Pumpen 4 des wenigstens einen Batteriemoduls 1 zu einem Zeitpunkt ti ;
- Einschalten der Pumpen 4 des wenigstens einen Batteriemoduls 1 zu einem (späteren) Zeitpunkt t2 und Betreiben der Pumpen 4 des wenigstens einen Batteriemoduls 1 mit einer ersten Pumpenrate;
- Betreiben der Pumpen 4 des wenigstens einen Batteriemoduls 1 zu einem nach t2 liegenden Zeitpunkt ts mit einer zweiten Pumpenrate; wobei die Länge des Zeitintervalls At= t2-ti so gewählt wird, dass zum Zeitpunkt t2 die Klemmenspannung des wenigstens einen Batteriemoduls 1 negativ ist, und wobei die erste Pumpenrate so gewählt wird, dass die Klemmenspannung des wenigstens einen Batteriemoduls 1 während des Zeitintervalls zwischen t2 und ts negativ ist, aber ein Überladen des in der Zellanordnung des wenigstens einen Batteriemoduls 1 befindlichen Elektrolyten im Zeitintervall zwischen t2 und ts vermieden wird, und wobei die zweite Pumpenrate so gewählt wird, dass die Klemmenspannung des wenigstens einen degradierten Batteriemoduls 1 nach ts positiv wird, und wobei diese Schritte mit Ausnahme des ersten Schrittes ablaufen, während das Batterie-System entladen wird.
Auch das erfindungsgemäße Verfahren gemäß Figur 4 kann bei Bedarf mehrfach hintereinander durchgeführt werden. Es gilt dabei in analoger Weise das, was oben zum Verfahren gemäß Figur 3 gesagt wurde.
Da die Batteriemodule im Batterie-System in Serie geschaltet sind, addieren sich die Klemmenspannungen der Batteriemodule. D.h. auch in der Gesamtspannung, welche am Umrichter anliegt, reflektiert sich bei der Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens der in den Figuren 3 und 4 gezeigte Spannungsverlauf. Daher muss der Umrichter so ausgebildet sein, dass er mit dieser Spannungsvariabilität zurechtkommen kann. Dasselbe gilt für die Leistung des Batterie-Systems. Wenn die vom Batterie-System abgegebene Leistung konstant bleiben soll, dann kann dies durch eine entsprechende Erhöhung des Entladestroms in den Zeitintervallen zwischen ti und t2 bzw. ti und ts geschehen.
Damit das Batterie-System während der Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens weiterhin problemlos funktionieren kann, darf die Gesamtspannung, welche am Umrichter anliegt, nicht negativ werden. Dadurch wird die Anzahl der Batteriemodule beschränkt, an welchen gleichzeitig das erfindungsgemäße Verfahren durchgeführt werden kann. Im Grenzfall muss die Anzahl der normal betriebenen Batteriemodule größer sein als die Anzahl der Batteriemodule, an denen zu einem gegebenen Zeitpunkt das erfindungsgemäße Verfahren durchgeführt wird. In der Praxis wird es von Vorteil sein, wenn die Anzahl der normal betriebenen Batteriemodule deutlich größer ist als die Anzahl der Batteriemodule, an denen zu einem gegebenen Zeitpunkt das erfindungsgemäße Verfahren durchgeführt wird.
Um die Anforderungen an den Umrichter möglichst gering zu halten, ist es von Vorteil, wenn zu einer gegebenen Zeit nur an einem Batteriemodul das erfindungsgemäße Verfahren ausgeführt wird. D.h. wenn mehr als ein Batteriemodul Ablagerungen aufweist, dann wird das erfindungsgemäße Verfahren nacheinander an je einem betroffenen Batteriemodul ausgeführt.
Das erfindungsgemäße Verfahren kann vorteilhaft auch prophylaktisch durchgeführt werden. D.h. das Verfahren wird von Zeit zu Zeit an jedem Batteriemodul des Batterie- Systems durchgeführt. Dazu muss natürlich nicht erst festgestellt werden, ob die Batteriemodule tatsächlich Ablagerungen in erheblichem Ausmaß enthalten. Es wird einfach davon ausgegangen, dass in jedem Batteriemodul nach einer gewissen Zeit Ablagerungen vorhanden sind. Der Schritt „Identifikation von wenigstens einem Batteriemodul 1 mit V2O5 Ablagerungen“ besteht dann lediglich in einer Bestimmung von wenigsten einem Batteriemodul, an dem das erfindungsgemäße Verfahren durchgeführt werden soll. Dies kann beispielsweise dadurch geschehen, dass eine Betriebsdauer vorab festgelegt wird, nach Ablauf derer eine prophylaktische Ausführung des erfindungsgemäßen Verfahrens an einem Batteriemodul erfolgen soll. Der besagte Identifikationsschritt besteht dann darin, dass für die Batteriemodule des Batterie-Systems überprüft wird, ob es Batteriemodule gibt, die seit der Inbetriebnahme oder der letzten Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens an denselben länger betrieben wurden als die vorab festgelegte Betriebsdauer. Wenn das der Fall ist, dann werden die auf den Identifikationsschritt folgenden Schritte des erfindungsgemäßen Verfahrens an den so identifizierten Batteriemodulen durchgeführt. Mit dem erfindungsgemäßen Verfahren können V2O5 Ablagerungen in Batteriemodulen wenigstens teilweise gelöst werden. Das Verfahren kann während des normalen Betriebs des Batterie-Systems ausgeführt werden. Zur Ausführung wird keine zusätzliche Hardware benötigt, sondern es genügen die Mittel, die bei gewöhnlichen Batteriemodulen vorhanden sind. Lediglich die Steuereinrichtung muss so ausgebildet sein, dass sie die erfindungsgemäßen Verfahrensschritte ausführen kann. Dazu läuft in der Steuereinrichtung ein entsprechendes Computerprogramm ab, welches auch auf einem computerlesbaren Medium gespeichert sein kann.
Bezugszeichenliste
1 Batteriemodul
2 Zellanordnung 3 Tankeinrichtung
4 Pumpe
5 Messeinrichtung zur Erfassung der Klemmenspannung
6 Umrichter
7 Steuereinrichtung

Claims

Patentansprüche
1 . Verfahren zum Entfernen von V2O5 Ablagerungen in wenigstens einem Vanadium Batteriemodul (1 ), welches in einem Batterie-System eingebunden ist, wobei das Batterie-System wenigstens drei in Serie geschaltete Batteriemodule (1 ), einen Umrichter (6) und eine Steuereinrichtung (7) umfasst, und wobei die Batteriemodule (1 ) mit dem Umrichter verbunden sind, und wobei jedes Batteriemodul (1 ) eine Zelleinrichtung (2), eine Tankeinrichtung (3) zum Speichern von Elektrolyt und zwei Pumpen (4) zum Fördern von Elektrolyt durch die Zelleinrichtung (2) umfasst, und wobei die Steuereinrichtung (7) so ausgebildet ist, dass sie einen Betriebszustand des Umrichters (6) erfassen und die Pumpen (4) in den Batteriemodulen (1 ) ansteuern kann, dadurch gekennzeichnet, dass das Verfahren folgende Schritte in der angegebenen Reihenfolge umfasst:
- Identifikation von wenigstens einem Batteriemodul (1 ) mit V2O5 Ablagerungen;
- Ausschalten der Pumpen (4) des wenigstens einen Batteriemoduls (1 ) zu einem Zeitpunkt ti ;
- Einschalten der Pumpen (4) des wenigstens einen Batteriemoduls (1 ) zu einem Zeitpunkt t2j wobei die Länge des Zeitintervalls At= t2-ti so gewählt wird, dass zum Zeitpunkt t2 eine Klemmenspannung des wenigstens einen Batteriemoduls (1 ) negativ ist, aber ein Überladen des in der Zellanordnung (2) des wenigstens einen Batteriemoduls (1 ) befindlichen Elektrolyten vermieden wird, und wobei diese Schritte mit Ausnahme des ersten Schrittes ausgeführt werden, während das Batterie-System entladen wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1 , wobei das Verfahren die folgenden Schritte in der angegeben Reihenfolge umfasst:
- Identifikation von wenigstens einem Batteriemodul (1 ) mit V2O5 Ablagerungen; - Ausschalten der Pumpen (4) des wenigstens einen Batteriemoduls (1 ) zu einem Zeitpunkt ti ;
- Einschalten der Pumpen (4) des wenigstens einen Batteriemoduls (1 ) zu einem Zeitpunkt t2 und Betreiben der Pumpen (4) des wenigstens einen Batteriemoduls (1) mit einer ersten Pumpenrate;
- Betreiben der Pumpen (4) des wenigstens einen Batteriemoduls (1) zu einen nach t2 liegenden Zeitpunkt ts mit einer zweiten Pumpenrate; wobei die Länge des Zeitintervalls At= t2-ti so gewählt wird, dass zum Zeitpunkt t2 eine Klemmenspannung des wenigstens einen Batteriemoduls (1) negativ ist, und wobei die erste Pumpenrate so gewählt wird, dass die Klemmenspannung des wenigstens einen Batteriemoduls (1) während des Zeitintervalls zwischen t2 und ts negativ ist, aber ein Überladen des in der Zellanordnung (2) des wenigstens einen degradierten Batteriemoduls (1 ) befindlichen Elektrolyten im Zeitintervall zwischen t2 und ts vermieden wird, und wobei die zweite Pumpenrate so gewählt wird, dass die Klemmenspannung des wenigstens einen degradierten Batteriemoduls (1 ) nach ts positiv wird, und wobei diese Schritte mit Ausnahme des ersten Schrittes ausgeführt werden, während das Batterie-System entladen wird.
3. Batterie-System, wobei das Batterie-System wenigstens drei in Serie geschaltete Vanadium Redox-Flow-Batteriemodule (1 ), einen Umrichter (6) und eine Steuereinrichtung (7) umfasst, und wobei die Batteriemodule (1) mit dem Umrichter verbunden sind, und wobei jedes Batteriemodul (1) eine Zelleinrichtung (2), eine Tankeinrichtung (3) zum Speichern von Elektrolyt und zwei Pumpen (4) zum Fördern von Elektrolyt durch die Zelleinrichtung (2) umfasst, und wobei die Steuereinrichtung (7) so ausgebildet ist, dass sie einen Betriebszustand des Umrichters (6) erfassen, die Pumpen (4) in den Batteriemodulen (1) ansteuern und die Schritte des Verfahrens nach einem der vorangehenden Ansprüche ausführen kann. Batterie-System nach Anspruch 3, wobei die Steuereinrichtung (7) eine Klemmenspannung der Batteriemodule (1 ) erfassen kann. Computerprogramm umfassend Befehle, die bewirken, dass das Batterie- System nach einem der Ansprüche 3 oder 4 die Verfahrensschritte nach einem der Ansprüche 1 oder 2 ausführt. Computerlesbares Medium, auf dem das Computerprogramm nach Anspruch 5 gespeichert ist.
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