WO2023058425A1 - 樹脂組成物、半導体装置及び半導体装置の製造方法 - Google Patents

樹脂組成物、半導体装置及び半導体装置の製造方法 Download PDF

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WO2023058425A1
WO2023058425A1 PCT/JP2022/034526 JP2022034526W WO2023058425A1 WO 2023058425 A1 WO2023058425 A1 WO 2023058425A1 JP 2022034526 W JP2022034526 W JP 2022034526W WO 2023058425 A1 WO2023058425 A1 WO 2023058425A1
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WO
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resin composition
group
component
formula
integer
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PCT/JP2022/034526
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広龍 五十嵐
真樹 吉田
敏行 佐藤
慎 寺木
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ナミックス株式会社
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    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L53/00—Compositions of block copolymers containing at least one sequence of a polymer obtained by reactions only involving carbon-to-carbon unsaturated bonds; Compositions of derivatives of such polymers
    • C08L53/02—Compositions of block copolymers containing at least one sequence of a polymer obtained by reactions only involving carbon-to-carbon unsaturated bonds; Compositions of derivatives of such polymers of vinyl-aromatic monomers and conjugated dienes
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
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    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01L—SEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
    • H01L23/00—Details of semiconductor or other solid state devices
    • H01L23/28—Encapsulations, e.g. encapsulating layers, coatings, e.g. for protection
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    • H01L23/28—Encapsulations, e.g. encapsulating layers, coatings, e.g. for protection
    • H01L23/31—Encapsulations, e.g. encapsulating layers, coatings, e.g. for protection characterised by the arrangement or shape

Definitions

  • the present invention relates to a resin composition, a semiconductor device using the same, and a method for manufacturing a semiconductor device.
  • a wafer-level chip-size package is a semiconductor package whose size is almost the same as that of a semiconductor substrate, with a portion of the semiconductor substrate (silicon wafer) exposed without internal wiring using bonding wires. .
  • Patent Documents 1 and 2 disclose WL-CSP.
  • a WL-CSP has a multi-layer structure including electrodes, an insulating layer, a rewiring layer, and a sealing resin layer on a semiconductor substrate (silicon wafer), and external terminals such as solder bumps.
  • High-frequency characteristics are required for electronic components as information transmission becomes ultra-high-speed and information-large-capacity.
  • it is required to have excellent electrical properties (low dielectric constant ( ⁇ ), low dielectric loss tangent (tan ⁇ )) in a high frequency range, specifically in a frequency range of 1 GHz to 10 GHz.
  • WL-CSP may form an interlayer insulating film by applying a resin composition onto a semiconductor substrate (silicon wafer) using a rotary spin coater.
  • a resin composition onto a semiconductor substrate (silicon wafer) using a rotary spin coater.
  • the resin composition when the resin composition is applied to the semiconductor substrate using a spin coater, it may not be possible to form a uniform coating film on the semiconductor substrate.
  • the semiconductor substrate may warp due to shrinkage or the like during curing.
  • the present invention provides a wafer that has good high-frequency characteristics, has little variation in thickness even when applied to a semiconductor substrate using a spin coater, and can form a coating film that does not easily warp the semiconductor substrate.
  • An object of the present invention is to provide a resin composition for a level chip size package type semiconductor device, a semiconductor device using the same, and a method for manufacturing a semiconductor device.
  • the means for solving the above problems are as follows, and the present invention includes the following aspects.
  • a resin composition for a wafer-level chip size package type semiconductor device comprising (A) a modified polyphenylene ether resin having an unsaturated double bond at its end, and (B) an elastomer having a butadiene skeleton.
  • the (A) modified polyphenylene ether resin having an unsaturated double bond at the end is represented by the following formula (1): [In formula (1), X represents a p-valent unsubstituted or substituted aromatic hydrocarbon group, Y is the following formula (2): [In Formula (2), R 1 to R 4 each independently represent a hydrogen atom, an alkyl group, an alkenyl group, an alkynyl group or an alkenylcarbonyl group.
  • ] represents an unsubstituted or substituted phenol repeating unit represented by Z represents a functional group containing a terminal carbon-carbon double bond, a vinyl group, a vinylene group, the following formula (3): [In formula (3), R 5 represents a hydrogen atom or an alkyl group. ] A (meth)acryloyl group represented by or the following formula (4): [In Formula (4), R 6 to R 8 each independently represent a hydrogen atom, an alkyl group, an alkenyl group or an alkynyl group.
  • the (B) elastomer having a butadiene skeleton is a styrene/butadiene/styrene copolymer, a styrene/butadiene/butylene/styrene copolymer, a butadiene polymer, a styrene/butadiene copolymer, or an acrylonitrile/butadiene copolymer.
  • the (A) modified polyphenylene ether resin having an unsaturated double bond at the terminal is represented by the following formula (5): [In formula (5), R 5 represents a hydrogen atom or an alkyl group, X represents a p-valent unsubstituted or substituted aromatic hydrocarbon group, Y represents an unsubstituted or substituted phenol repeating unit represented by the formula (2), m represents an integer from 1 to 100, n represents an integer of 0 or 1 to 6, p represents an integer of 1 to 4; ]
  • styrene/butadiene/styrene block copolymer represented by the following formula (8) [In formula (8), u represents an integer of 1 to 1,200, and v represents an integer of 1 to 1,000. ]
  • the (A) modified polyphenylene ether resin having an unsaturated double bond at the end contains a modified polyphenylene ether resin represented by the formula (6), and the (B) elastomer having a butadiene skeleton comprises the The resin composition according to any one of [1] to [5] above, comprising a styrene/butadiene/styrene copolymer represented by formula (7).
  • the thixotropy index TI which is the ratio of the second viscosity to the first viscosity
  • the (A) modified polyphenylene ether resin having an unsaturated double bond at the end includes a polyphenylene ether resin represented by the formula (1)
  • the (B) elastomer having a butadiene skeleton comprises a styrene/butadiene/styrene copolymer, a styrene/butadiene/butylene/styrene copolymer, a butadiene polymer, a styrene/butadiene copolymer, and an acrylonitrile/butadiene copolymer.
  • the method for manufacturing a semiconductor device according to any one of [15] to [18], including at least one selected from the group.
  • the present invention it is possible to form a coating film that has good high-frequency characteristics, has little variation in thickness even when applied to a semiconductor substrate using a spin coater, and is less likely to warp the semiconductor substrate. It is possible to provide a resin composition for a level chip size package type semiconductor device, a semiconductor device using the same, and a method for manufacturing a semiconductor device.
  • FIG. 1 is a schematic cross-sectional view showing a schematic configuration of part of a WL-CSP type semiconductor device.
  • the resin composition for a wafer level chip size package type semiconductor device according to the present disclosure a semiconductor device using the resin composition, and a method for manufacturing a semiconductor device will be described based on embodiments.
  • the embodiments shown below are examples for embodying the technical idea of the present invention, and the present invention is not limited to the following resin compositions, semiconductor devices using the same, and semiconductor device manufacturing methods. .
  • the resin composition according to the first embodiment of the present invention comprises a specific modified polyphenylene ether (also referred to as “component (A)”) and (B) an elastomer having a butadiene skeleton (also referred to as “component (B)” ), including Since the resin composition contains the modified polyphenylene ether of component (A), the dielectric constant ( ⁇ ) of the coating film formed by curing the resin composition constituting the interlayer insulating film is 3.0 or less. is preferably 2.9 or less, more preferably 2.8 or less, and particularly preferably 2.7 or less.
  • the dielectric constant ( ⁇ ) of the coating film made of the cured product obtained by curing the resin composition constituting the interlayer insulating film may be 1.0 or more, preferably 1.5 or more. Further, the dielectric loss tangent (tan ⁇ ) of the coating film made of the resin composition constituting the interlayer insulating film is preferably 0.015 or less, more preferably 0.014 or less, and 0.013 or less. is more preferred. The dielectric loss tangent (tan ⁇ ) of the coating film made of the resin composition constituting the interlayer insulating film is preferably 0.001 or more.
  • the dielectric constant of the coating film made of the resin composition constituting the interlayer insulating film of the WL-CSP type light emitting device is 3.0 or less and the dielectric loss tangent (tan ⁇ ) is 0.015 or less, the dielectric constant is low. It has a low dielectric loss tangent and good electrical characteristics when used in a high frequency region. For example, even when the semiconductor device is used in a high-frequency range such as the fifth-generation communication system "5G", which is expected to increase in capacity and speed, a coating film having good electrical characteristics can be obtained.
  • the resin composition contains component (A) and component (B), it shrinks uniformly when the resin composition applied to the semiconductor substrate is cured, and warping of the semiconductor substrate is less likely to occur. Therefore, the resin composition containing component (A) and component (B) is suitable for forming an interlayer insulating film of a WL-CSP type semiconductor device.
  • the resin composition preferably further contains component (A) and component (B) as well as (C) a solvent (also referred to as "component (C)") as necessary.
  • a resin composition containing component (C) as well as component (A) and component (B) has good thixotropy.
  • the resin composition containing component (C) together with component (A) and component (B) has little variation in thickness even when applied to a semiconductor substrate using, for example, a spin coater, and can be applied to a substantially uniform thickness. A film can be formed.
  • the resin composition containing component (A), component (B) and component (C) preferably has a first viscosity of 300 mPa s to 4000 mPa s at 25°C and 10 rpm with a rotational viscometer. . If the first viscosity of the resin composition is in the range of 300 mPa s to 4000 mPa s, the thickness variation is small even when applied to a semiconductor substrate using a spin coater, for example, and the coating has a substantially uniform thickness. A film can be formed, and warping of the semiconductor substrate during curing can be suppressed.
  • the first viscosity of the resin composition is more preferably 400 mPa ⁇ s to 4000 mPa ⁇ s, even more preferably 500 mPa ⁇ s to 2000 mPa ⁇ s.
  • the rotational viscometer can be measured using, for example, a TVE viscometer (cone rotor: 1° 34' x R24, manufactured by Toki Sangyo Co., Ltd.).
  • the resin composition containing component (A), component (B) and component (C) preferably has a second viscosity of 500 mPa s to 4200 mPa s at 25°C and 1 rpm with a rotational viscometer. . If the second viscosity of the resin composition is in the range of 500 mPa s to 4200 mPa s, the thickness variation is small even when applied to a semiconductor substrate using a spin coater, for example, and the coating has a substantially uniform thickness. A film can be formed, and warping of the semiconductor substrate during curing can be suppressed.
  • the second viscosity of the resin composition is more preferably in the range of 550 mPa ⁇ s to 4000 mPa ⁇ s, more preferably in the range of 550 mPa ⁇ s to 3500 mPa ⁇ s.
  • the resin composition containing the component (A), the component (B) and the component (C) has a thixotropic index TI, which is the ratio of the second viscosity to the first viscosity, in the range of 0.8 to 1.2, and Newtonian It preferably has a thixotropic property close to that of a fluid.
  • a Newtonian fluid is a fluid having a property in which the shear stress is proportional to the shear rate. If the thixotropy index TI, which is the ratio of the second viscosity to the first viscosity of the resin composition, is in the range of 0.8 to 1.2, even when applied to a semiconductor substrate using a spin coater, for example, the thickness can be reduced.
  • a coating film having a substantially uniform thickness can be formed with little variation, and warpage of the semiconductor substrate during curing can be suppressed.
  • the resin composition may have a thixotropic index, which is the ratio of the second viscosity to the first viscosity, in the range of 0.90 to 1.10, or in the range of 1.00 to 1.10. .
  • the mass ratio of component (A) and component (B) is preferably within the range of 10:90 to 80:20, more preferably within the range of 20:80 to 75:25. Preferably, it is more preferably within the range of 30:70 to 70:30. If the mass ratio of the component (A) and the component (B) in the resin composition is within the range of 10:90 to 80:20, the resin composition has a low dielectric constant and a low dielectric loss tangent, A cured product having good electrical properties when used in a high frequency range can be obtained.
  • the mass ratio of the total amount of component (A) and component (B) to component (C) is preferably in the range of 5:95 to 80:20, and 10:90 to 70: It is more preferably within the range of 30, still more preferably within the range of 12:88 to 40:60, and particularly preferably within the range of 18:82 to 50:50. If the total amount of component (A) and component (B) in the resin composition and the component mass ratio is within the range of 5:95 to 80:20, the resin composition is applied to the semiconductor substrate using, for example, a spin coater. Even in this case, a coating film having a substantially uniform thickness can be formed with little variation in thickness, and a cured product in which warpage of the semiconductor substrate is suppressed can be obtained.
  • Component (A) Modified Polyphenylene Ether is preferably a polyphenylene ether resin having a functional group containing a carbon-carbon double bond at its end.
  • the modified polyphenylene ether (PPE) resin is also referred to as component (A) or the modified PPE resin of component (A).
  • Functional groups containing carbon-carbon double bonds include, for example, any of terminal vinyl groups, vinylene groups, vinylidene groups, acryloyl groups, or methacryloyl groups.
  • Component (A) is not particularly limited as long as it has a functional group containing a carbon-carbon double bond at its terminal and has a polyphenylene ether in its skeleton.
  • Component (A) is preferably a thermosetting resin. Further, the component (A) is preferably a polyphenylene ether resin having a terminal vinyl group. Low dielectric properties can be obtained by having a vinyl group at the end
  • the modified PPE resin of component (A) preferably contains a PPE resin represented by the following formula (1).
  • X represents a p-valent unsubstituted or substituted aromatic hydrocarbon group
  • Y is the following formula (2):
  • R 1 to R 4 each independently represent a hydrogen atom, an alkyl group, an alkenyl group, an alkynyl group or an alkenylcarbonyl group.
  • Z represents an unsubstituted or substituted phenol repeating unit represented by Z represents a functional group containing a terminal carbon-carbon double bond, a vinyl group, a vinylene group
  • R 5 represents a hydrogen atom or an alkyl group.
  • R 6 to R 8 each independently represent a hydrogen atom, an alkyl group, an alkenyl group or an alkynyl group.
  • m represents an integer from 1 to 100
  • n represents an integer of 0 or 1 to 6
  • p represents an integer of 1 to 4;
  • the PPE resin of component (A) preferably contains at least one selected from the group consisting of a modified PPE resin represented by the following formula (5) and a modified PPE resin represented by the following formula (6). .
  • R 5 represents a hydrogen atom or an alkyl group
  • X represents a p-valent unsubstituted or substituted aromatic hydrocarbon group
  • Y represents an unsubstituted or substituted phenol repeating unit represented by the formula (2)
  • m represents an integer from 1 to 100
  • n represents an integer of 0 or 1 to 6
  • p represents an integer of 1 to 4;
  • R 6 to R 8 each independently represent a hydrogen atom, an alkyl group, an alkenyl group or an alkynyl group, X represents a p-valent unsubstituted or substituted aromatic hydrocarbon group, Y represents an unsubstituted or substituted phenol repeating unit represented by the formula (2), m represents an integer from 1 to 100, n represents an integer of 0 or 1 to 6, p represents an integer of 1 to 4; ]
  • an x-valent (x represents an integer of 1 or more) hydrocarbon group refers to an x-valent group produced by removing x hydrogen atoms from a hydrocarbon carbon atom.
  • X is a p-valent unsubstituted or substituted aromatic hydrocarbon group, X is by removing 1 to 4 hydrogen atoms from the carbon atoms of the aromatic hydrocarbon, which may or may not be substituted Refers to the resulting mono- to tetravalent groups.
  • alkyl group means a monovalent saturated hydrocarbon group.
  • alkyl groups are preferably C 1 -C 10 alkyl groups, more preferably C 1 -C 6 alkyl groups, still more preferably C 1 -C 4 alkyl groups, particularly preferably C 1 -C 2 alkyl groups.
  • alkyl groups include methyl, ethyl, propyl, isopropyl, butyl, isobutyl, sec-butyl, tert-butyl, pentyl and hexyl groups.
  • alkenyl group means a monovalent unsaturated hydrocarbon group having at least one carbon-carbon double bond.
  • alkenyl groups are preferably C 2 -C 10 alkenyl groups, more preferably C 2 -C 6 alkenyl groups, and even more preferably C 2 -C 4 alkenyl groups.
  • alkenyl groups include ethenyl (vinyl), 1-propenyl, 2-propenyl, 1-butenyl, 2-butenyl, isobutenyl, 1-pentenyl and 1-hexenyl groups. be able to.
  • the group —CR 1 ⁇ CR 2 R 3 in formula (1) is also an alkenyl group.
  • alkynyl group means a monovalent unsaturated hydrocarbon group having at least one carbon-carbon triple bond.
  • alkynyl groups are preferably C 2 -C 10 alkynyl groups, more preferably C 2 -C 6 alkynyl groups, and even more preferably C 2 -C 4 alkynyl groups.
  • alkynyl groups include ethynyl, 1-propynyl, 2-propynyl, butynyl, isobutynyl, pentynyl and hexynyl groups.
  • alkenylcarbonyl group means a carbonyl group substituted with the above alkenyl group, and examples thereof include an acryloyl group and a methacryloyl group.
  • component (A) the portion represented by -(Y) m - in formula (1), (5) or (6) corresponds to the main chain of the PPE resin.
  • R 1 and R 3 in the unsubstituted or substituted phenol repeating unit Y represent hydrogen atoms and R 2 and R 4 represent methyl groups.
  • one end of the moiety represented by -(Y) m - is bonded to an aromatic hydrocarbon group X via an oxygen atom, and the other end is attached to n methylene groups. via the terminal group (Z).
  • n in formula (1), (5) or (6) is 0 or an integer of 1-4.
  • n is 0, 1 or 2 in formula (1), (5) or (6).
  • n in formula (1) is 0 or 1.
  • all of R 6 to R 8 in formula (6) are hydrogen atoms.
  • the number m of Y in the repeating unit of formula (1), (5) or (6) is preferably 1-80, more preferably 1-30, still more preferably 1-5.
  • p moieties represented by —(Y) m — are bound to the aromatic hydrocarbon group X of formula (1), (5) or (6) through oxygen atoms, respectively. are doing.
  • p is 2 or 3. More preferably, p is two.
  • X is preferably the following formula: [wherein R 11 to R 18 each independently represent a hydrogen atom or a C 1 -C 6 alkyl group].
  • X is more preferably of the following formula: It has a structure represented by
  • the main chain end of the modified polyphenylene ether resin of component (A) is a polyphenylene ether resin having an average of 1.5 to 5 functional groups per molecule represented by formula (1), (5) or (6). It can be.
  • the terminal functional group is preferably a methacryloyl group and/or an acryloyl group from the viewpoint of imparting even better heat resistance when the resin composition is cured, and from the viewpoint of further excellent resin fluidity during heat molding. Therefore, it is more preferably a methacryloyl group.
  • the number average molecular weight of component (A) is preferably 500 or more and 5000 or less.
  • the number average molecular weight of component (A) is more preferably 750 or more and 3000 or less, still more preferably 1000 or more and 2500 or less. If the number average molecular weight (Mn) of component (A) is too low, the toughness of the cured product obtained by curing the resin composition may decrease.
  • the number average molecular weight (Mn) of component (A) or component (B) can be measured, for example, from polystyrene conversion values by gel permeation chromatography (GPC) measurement.
  • the number average molecular weight (Mn) for example, using high-performance liquid chromatography (eg LC-2OAD, manufactured by Shimadzu Corporation), column (eg KF-802, manufactured by Showa Denko KK), tetrahydrofuran ( THF) solution can be used as a solvent for measurement.
  • high-performance liquid chromatography eg LC-2OAD, manufactured by Shimadzu Corporation
  • column eg KF-802, manufactured by Showa Denko KK
  • THF tetrahydrofuran
  • the content of component (A) in the resin composition is preferably 5.0 to 40.0% by mass with respect to 100% by mass of the total amount of component (A), component (B) and component (C). , more preferably 7.0 to 35.0% by mass, still more preferably 8.0 to 30.0% by mass, and particularly preferably 9.0 to 25.0% by mass.
  • the content of component (A) in the total amount of 100% by mass of component (A) and component (B) and component (C) in the resin composition is 5.0 to 40.0% by mass, low A cured product having a dielectric constant and a low dielectric loss tangent can be obtained, and a cured product having good electrical properties suitable for use in a high frequency region can be obtained.
  • component (A) A commercial item can be used for the component (A).
  • Commercially available products of component (A) are modified PPE resins represented by formula (5), for example modified PPE resins having 1.5 to 5 terminal methacryloyl groups represented by formula (3) per molecule.
  • NORYL SA9000 manufactured by SABIC Innovative Plastics
  • Component (A) is a commercially available modified PPE resin represented by formula (6), for example (OPE 2St 1200 or OPE 2st 2200 (manufactured by Mitsubishi Gas Chemical Company, Inc.).
  • Component (A) can be prepared by known methods , for example, by preparing an appropriate p-hydric phenol (2 , 2′,3,3′,5,5′-hexamethylbiphenyl-4,4′-diol, etc.) and the following formula [In the formula, R 1 to R 4 each have the same meaning as described above. ]
  • a suitable monohydric phenol such as 2,6-dimethylphenol having a structure represented by is oxidatively copolymerized by known methods to prepare a hydroxyl-terminated polyphenylene ether resin and obtained
  • Component (A) can be prepared by a method comprising modifying the resin by reaction with a suitable modifier such as chloromethylstyrene.
  • the component (B) elastomer having a butadiene skeleton may have a butadiene skeleton in the molecule, and may be a partially hydrogenated elastomer.
  • Elastomers having a butadiene backbone include, for example, block copolymers containing blocks of styrene or analogues thereof as at least one terminal block and elastomeric blocks of conjugated dienes as at least one intermediate block.
  • Elastomers having a butadiene skeleton of component (B) include styrene/butadiene/styrene copolymers (SBS), styrene/butadiene/butylene/styrene copolymers (SBBS), butadiene copolymers (BR), styrene/butadiene copolymers. It preferably contains at least a species selected from the group consisting of polymers (SBR) and acrylonitrile/butadiene copolymers (NBR).
  • SBR polymers
  • NBR acrylonitrile/butadiene copolymers
  • the elastomer having a butadiene skeleton may be partially modified, for example, carboxylated nitrilobutadiene rubber (NBR) modified with carboxyl at the end.
  • component (C) when the solvent of component (C) is used in the resin composition, it is easily dissolved in the solvent of component (C), and the thixotropic property becomes more favorable. It is possible to form a coating film having a substantially uniform thickness with less variation in the thickness.
  • styrene elastomers having double bonds are preferred, such as styrene/butadiene/styrene copolymer (SBS), styrene/butadiene/butylene/
  • SBS styrene/butadiene/styrene copolymer
  • Preferable examples include styrene-based elastomers including styrene copolymers (SBBS) and styrene/butadiene copolymers.
  • SBBS styrene copolymers
  • the component (B) may also be a reactive elastomer to which a functional group such as amine has been added.
  • Adhesive strength can be further improved by using a reactive elastomer to which a functional group is added.
  • the weight average molecular weight of component (B) is preferably 20,000 to 200,000, more preferably 30,000 to 150,000.
  • the weight average molecular weight is determined by gel permeation chromatography (GPC) using a standard polystyrene calibration curve.
  • the elastomer having a butadiene skeleton of component (B) is selected from the group consisting of a styrene/butadiene/styrene block copolymer represented by the following formula (7) and an acrylonitrile/butadiene copolymer represented by the following formula (8). It is preferable to include at least one selected.
  • q and r represent an integer of 0 to 1, at least one of which is not 0, s represents an integer of 1 to 1,200, and t represents an integer of 1 to 1,000. ]
  • u represents an integer of 1 to 1,200, and v represents an integer of 1 to 1,000.
  • the styrene/butadiene/styrene block copolymer (SBS) of component (B) represented by formula (7) is an unhydrogenated block copolymer. Since the resin composition contains a styrene/butadiene/styrene block copolymer as the component (B), the flexibility and solubility in solvents are improved, and the resin composition can be applied well to a semiconductor substrate using a spin coater. can be applied. Also, even if the resin composition contains a styrene/butadiene/butylene/styrene copolymer (SBBS), which is a partially hydrogenated elastomer, the resin composition can be applied well to the semiconductor substrate.
  • SBBS styrene/butadiene/butylene/styrene copolymer
  • the resin composition or component (B) preferably does not contain elastomers having no double bonds.
  • elastomers having no double bonds include styrene/ethylene/butylene/styrene block copolymers (SEBS) obtained by completely hydrogenating styrene/butadiene/styrene block copolymers. SEBS reduces the compatibility with the solvent of component (C), and the resin composition does not have the desired viscosity. For example, it may be difficult to apply the resin composition to a semiconductor substrate using a spin coater. be.
  • SBS styrene/butadiene/styrene block copolymers
  • SBBS styrene/butadiene/butylene/styrene copolymers
  • s may represent an integer of 1-1200, or an integer of 150-900.
  • t may represent an integer of 1-1000, or an integer of 50-700.
  • the component (B) contains an acrylonitrile/butadiene copolymer (NBR) represented by the formula (8)
  • NBR acrylonitrile/butadiene copolymer
  • the styrene content contained in the component (B) in the resin composition is preferably in the range of 10% by mass or more and 70% by mass or less, and 15% by mass or more and 60% by mass with respect to 100% by mass of the resin composition. % or less, more preferably 20 mass % or more and 55 mass % or less. If the styrene content contained in the component (B) in the resin composition is within the range of 10% by mass or more and 70% by mass or less with respect to 100% by mass of the resin composition, the expansion and contraction of the resin composition during curing For example, when applied to a semiconductor substrate, warping of the semiconductor substrate can be suppressed during curing.
  • the styrene content contained in component (B) in the resin composition can be measured using nuclear magnetic resonance (NMR). Specifically, using tetrachloroethane as a solvent, the integrated value of the peak in the range of 5.5 ppm to 6.5 ppm corresponding to styrene and the integrated value of the peak in other ranges were obtained, and from the obtained values can be calculated.
  • NMR nuclear magnetic resonance
  • the styrene/butadiene ratio (%, mass ratio) of component (B) may be 15/85 or more, 20/80 or more, preferably 70/30 or less, 60/40 or less, or 55/45. It can be below.
  • the uniformity of the film thickness of the coating film, the suppression of warping of the semiconductor substrate when the resin composition is cured, and the compatibility of the component (C) solvent Considering the above, the number average molecular weight (Mn) of component (B) is preferably 40,000 or more and 600,000 or less, more preferably 50,000 or more and 150,000 or less, and 60 ,000 or more and 120,000 or less.
  • the number average molecular weight (Mn) of component (B) can be measured in the same manner as described above, for example, from polystyrene conversion values by gel permeation chromatography (GPC) measurement.
  • the resin composition preferably contains a modified polyphenylene ether resin represented by formula (6) as component (A) and a styrene/butadiene/styrene copolymer (SBS) as component (B). Since the resin composition contains the modified PPE resin represented by formula (6) as component (A) and contains SBS as component (B), the resin composition applied to the semiconductor substrate shrinks uniformly when cured, Warping of the semiconductor substrate is less likely to occur. Therefore, the resin composition is suitable for forming an interlayer insulating film of a WL-CSP type semiconductor device.
  • SBS styrene/butadiene/styrene copolymer
  • the content of component (B) in the resin composition is preferably 5.0 to 40.0% by mass with respect to 100% by mass of the total amount of component (A) and component (B) and component (C). , more preferably 7.0 to 35.0% by mass, still more preferably 8.0 to 30.0% by mass, and particularly preferably 9.0 to 25.0% by mass.
  • the content of component (B) in the total amount of 100% by mass of component (A) and component (B) and component (C) in the resin composition is 5.0 to 40.0% by mass, low A cured product having a dielectric constant and a low dielectric loss tangent can be obtained, and a cured product having good electrical properties suitable for use in a high frequency region can be obtained.
  • component (B) in the total amount of 100% by mass of component (A) and component (B) and component (C) in the resin composition is 5.0 to 40.0% by mass.
  • a resin composition is applied to a semiconductor substrate using a spin coater, there is little variation in thickness, a coating film with a substantially uniform thickness can be formed, and a cured product that suppresses warping of the semiconductor substrate is obtained. can get.
  • a commercially available product can be used for the component (B).
  • Commercially available products of component (B) include, for example, trade names “TR2827,” “TR2000,” “TR2003,” and “TR2250” manufactured by JSR Corporation, and trade names “P1083,” “P1500,” and “ P5051”, “MP10”, and trade name “Nipol (trademark) 1072” manufactured by Nippon Zeon Co., Ltd. can be mentioned.
  • the resin composition preferably contains a component (C) solvent.
  • the solvent of component (C) is preferably an organic solvent.
  • the organic solvent easily dissolves or disperses the component (A) and the component (B).
  • the organic solvent preferably contains at least one selected from the group consisting of aromatic solvents and ketone solvents.
  • the solvent of component (C) is at least one selected from the group consisting of toluene, xylene, acetone, methyl ethyl ketone, methyl isobutyl ketone, acetophenone, cyclohexanone, cyclohexane, dimethyl carbonate, methylcyclohexanone and ⁇ -butyrolactone. preferable.
  • the solvent of component (C) may be used alone or in combination of two or more. Toluene and cyclohexanone may be used as the solvent for component (C), and cyclohexanone is preferably used from the viewpoint of toxicity.
  • the resin composition can be used as a varnish by dissolving or dispersing the component (A) and the component (B) in the solvent of the component (C).
  • a varnish made of a resin composition containing component (A), component (B) and component (C) preferably has the first and second viscosities described above.
  • the varnish comprising the resin composition containing the component (A), the component (B) and the component (C) preferably has the thixotropy index TI described above.
  • the content of component (C) in the resin composition is in the range of 20 to 90% by mass with respect to 100% by mass of the total amount of component (A), component (B) and component (C). Preferably, it may be in the range of 30-86% by mass, it may be in the range of 40-84% by mass, and it may be in the range of 50-82% by mass.
  • component (C) is within the range of 20 to 90% by mass with respect to 100% by mass of the total amount of component (A) and component (B) and component (C), component (A) and component (B) is easily dissolved or dispersed in the component (C), and when the resin composition is applied to a semiconductor substrate using, for example, a spin coater, there is little variation in thickness and a coating film having a substantially uniform thickness is formed. can be formed, it is difficult to remain in the coating film, and the deterioration of the dielectric properties can be suppressed.
  • a commercially available product can be used for the component (C).
  • Commercially available products of component (C) include, for example, toluene (toluene concentration 100% by mass, manufactured by Daishin Chemical Co., Ltd.), anone (cyclohexanone) (cyclohexanone concentration 90 to 100% by mass, manufactured by Daishin Chemical Co., Ltd.), etc. can be done.
  • the resin composition may contain component (A) and component (B), may contain component (C), and may contain components other than component (A) and component (B) and component (C). It may contain components other than component (A), component (B) and component (C).
  • the resin composition may consist of only component (A), component (B) and component (C).
  • the resin composition may contain a coupling agent to improve adhesion with the semiconductor substrate. Moreover, the resin composition may contain an organic peroxide in order to increase reactivity.
  • the resin composition may contain at least one additive selected from the group consisting of organic peroxides, coupling agents, ion trapping agents, leveling agents, antioxidants, viscosity modifiers and flame retardants.
  • a coupling agent is a compound having two or more different functional groups in one molecule, one of which is a functional group that chemically bonds with an inorganic material, and the other is a functional group that chemically bonds with an organic material.
  • Examples of coupling agents include at least one selected from the group consisting of silane coupling agents, aluminum coupling agents, and titanium coupling agents, and may be silane coupling agents. Coupling agents may be used alone or in combination of two or more. Examples of functional groups possessed by silane coupling agents include alkoxy groups, vinyl groups, epoxy groups, styryl groups, methacryl groups, acrylic groups, amino groups, isocyanurate groups, ureido groups, mercapto groups, sulfide groups, isocyanate groups, and the like. can be mentioned.
  • the resin composition may contain an organic peroxide that initiates a radical polymerization reaction.
  • Peroxycarbonate or the like can be used as the organic peroxide.
  • Perbutyl (trademark) Z manufactured by NOF Corporation can be used as the peroxycarbonate.
  • the content of the additive contained in the resin composition may be 10.0% by mass or less, 8.0% by mass or less, or 5.0% by mass or less with respect to 100% by mass of the resin composition. good too.
  • the content of the additive contained in the resin composition may be 0.10% by mass or more, 0.20% by mass or more, 0.30% by mass or more, or 0.50% by mass or more.
  • Additives may be commercially available products, and when the additive is a silane coupling agent, for example, 3-methacryloxypropyltrimethoxysilane KBM 503, vinyltrimethoxysilane KBM 1003 (manufactured by Shin-Etsu Silicone Co., Ltd.), Coatsil MP200 Silane (manufactured by Momentive Performance Materials Japan) can be used.
  • silane coupling agent for example, 3-methacryloxypropyltrimethoxysilane KBM 503, vinyltrimethoxysilane KBM 1003 (manufactured by Shin-Etsu Silicone Co., Ltd.), Coatsil MP200 Silane (manufactured by Momentive Performance Materials Japan) can be used.
  • This resin composition is a non-photosensitive resin composition for a wafer level chip size package type semiconductor device. Moreover, it is preferable that the present resin composition does not contain an inorganic filler such as silica.
  • the interlayer insulating film is formed using a thermosetting insulating resin, the interlayer insulating film is drilled by laser irradiation in a subsequent step to form via holes for wiring. At this time, if the interlayer insulating film contains an inorganic filler such as silica, the silica portion cannot be satisfactorily scraped during the laser treatment, and it may be difficult to satisfactorily copper-plate the via hole thereafter. Therefore, it is preferable not to include an inorganic filler such as silica.
  • not containing an inorganic filler such as silica means that an inorganic filler is not intentionally added to the resin composition. % or more and 0.01 mass % or less.
  • the resin composition can be produced by mixing the component (A), the component (B), and optionally the component (C).
  • the resin composition may be produced by mixing the component (A), the component (B), and optionally the component (C) together with additives as necessary.
  • a filler such as silicon dioxide or aluminum oxide
  • the resin composition does not contain silicon dioxide or aluminum oxide powder.
  • the method for producing the resin composition is not particularly limited.
  • the resin composition can be produced by mixing raw materials for each component with a mixer such as a lykai machine, a pot mill, a three-roll mill, a hybrid mixer, a rotary mixer, or a twin-screw mixer. These components may be mixed at the same time, or a part may be mixed first and the rest may be mixed later.
  • the resin composition may be produced by appropriately combining the devices described above.
  • the cured product obtained by curing the resin composition preferably has a dielectric constant ( ⁇ ) of 3.0 or less, more preferably 2.8 or less, and preferably 2.7 or less. More preferred.
  • the dielectric loss tangent (tan ⁇ ) is preferably 0.015 or less, more preferably 0.014 or less, even more preferably 0.013 or less.
  • a cured product having a low dielectric constant and a low dielectric loss tangent has good electrical properties when used in a high frequency range, and thus can be used for electronic components, semiconductor devices, etc. used in a high frequency range.
  • the resin composition when the resin composition is applied to a semiconductor substrate using, for example, a spin coater, it is sufficiently cured, and for example, the fifth generation communication system "5G" etc., which is expected to increase capacity and high speed communication.
  • a cured product in the form of a thin film having good electrical characteristics and a substantially uniform film thickness can be obtained even when the semiconductor device is used in the high frequency region of . Therefore, the resin composition is a semiconductor comprising a semiconductor substrate, an electrode arranged on the semiconductor substrate, a wiring connected to the electrode, an external terminal electrically connected via the wiring, and an interlayer insulating film.
  • the "rewiring layer” includes wiring and an interlayer insulating film.
  • wiring may be described as “rewiring layer”
  • interlayer insulating film may be described as "sealing resin layer”.
  • the resin composition can be suitably used as a material for forming an interlayer insulating film that seals the wiring on the semiconductor substrate side and the wiring on the opposite side of the semiconductor substrate in a semiconductor device.
  • the film thickness of the rewiring layer can be about 5 to 30 ⁇ m.
  • the film thickness of the rewiring layer may be 5 ⁇ m or more, or may be 10 ⁇ m or more.
  • the film thickness of the rewiring layer may be 30 ⁇ m or less, or may be 20 ⁇ m or less.
  • the resin composition can be suitably used as a sealing resin for a WL-CSP type semiconductor device.
  • a WL-CSP type semiconductor device includes a semiconductor substrate, electrodes arranged on the semiconductor substrate, wirings connected to the electrodes, external terminals electrically connected via the wirings, electrodes of the semiconductor substrate and An interlayer insulating film is provided for sealing the side where the wiring is arranged, and the interlayer insulating film is formed using the resin composition containing the above-described component (A), component (B), and component (C).
  • a WL-CSP type semiconductor device having an interlayer insulating film arranged so as to be in contact with wiring has a first interlayer insulating film (also referred to as a “dielectric film”) that seals the semiconductor substrate side of the wiring.
  • Both the first interlayer insulating film (dielectric film) and the second interlayer insulating film are arranged so as to be in contact with the wiring, and function as interlayer insulating films for the wiring.
  • FIG. 1 is a schematic cross-sectional view showing a schematic configuration of a WL-CSP type semiconductor device.
  • the WL-CSP type semiconductor device is not limited to the example shown in FIG.
  • a WL-CSP type semiconductor device 10 has, on a semiconductor substrate 1, electrodes 2, wirings 4 connected to the electrodes 2, external connection terminals 8 such as conductive balls electrically connected to the wirings 4, Prepare.
  • a protective layer 3 made of an oxide film or the like may be formed between the wiring 4 and the semiconductor substrate 1 .
  • a WL-CSP type semiconductor device 10 includes interlayer insulating films 5 and 6 that seal the sides of a semiconductor substrate 1 on which electrodes 2 and wirings 4 are arranged. Interlayer insulating films 5 and 6 are arranged so as to be in contact with wiring 4 .
  • a film that seals the semiconductor substrate 1 side of the wiring 4 is a first interlayer insulating film (dielectric film) 5 .
  • the film sealing the wiring 4 opposite to the semiconductor substrate 1 side is the second interlayer insulating film 6.
  • the interlayer insulating films 5 and 6 may have at least two layers.
  • the first interlayer insulating film (dielectric layer) 5 and the second interlayer insulating film 6 are arranged so that both layers are in contact with the wiring 4 .
  • the dielectric characteristics can be further lowered, and the electrical characteristics can be improved when used in a high frequency region.
  • the wiring 4 , the first interlayer insulating film (dielectric film) 5 and the second interlayer insulating film 6 constitute a rewiring layer 7 .
  • a semiconductor device means a WL-CSP type semiconductor device.
  • a semiconductor substrate made of a material such as silicon, SiGe, or SOI can be used as the semiconductor substrate.
  • Electrodes are formed by forming a film of an electrode material on substantially the entire surface of a semiconductor substrate by, for example, vacuum deposition or sputtering, and then patterning by, for example, photolithography to form a plurality of electrodes at predetermined positions on the semiconductor substrate. can be done.
  • a silicon nitride (SiN) film is formed on the entire surface of the semiconductor substrate by, for example, vapor deposition, and an oxide film (passive film) is formed on the surface of the silicon nitride to form a protective layer.
  • an oxide film passive film
  • the thicknesses of the semiconductor substrate, electrodes and protective layer are not particularly limited.
  • the resin composition is dropped onto the semiconductor substrate, the semiconductor substrate is rotated around the vertical axis using a spin coater, the liquid resin composition is applied onto the semiconductor substrate, and the liquid resin composition is cured. Then, an interlayer insulating film is formed. Specifically, the resin composition is dropped onto the electrodes and the protective layer on the semiconductor substrate, and the semiconductor substrate is rotated around the vertical axis using a spin coater to coat the electrodes and the protective layer on the semiconductor substrate. A liquid resin composition is applied to the substrate and cured to form a first interlayer insulating film (dielectric film).
  • the rotation speed of the spin coater is preferably 1000 rpm to 3000 rpm, and the rotation time is preferably 5 seconds to 30 seconds. If the rotation speed and rotation time of the spin coater are within the above ranges, the resin composition can be applied to a substantially uniform thickness on the semiconductor substrate, and an interlayer insulating film having a desired substantially uniform thickness after curing can be obtained. can be formed, and warpage of the semiconductor substrate can be suppressed during curing.
  • the interlayer insulating film can be formed using a resin composition containing the components (A) and (B) described above, and optionally containing the component (C).
  • a resin composition containing the components (A) and (B) described above, and optionally containing the component (C) By using the resin composition described above, even when the resin composition is applied to a semiconductor substrate using a spin coater, it is possible to form a coating film having a substantially uniform thickness with little variation in thickness, and curing.
  • a first interlayer insulating film (dielectric film) can be formed that suppresses warping of the semiconductor substrate.
  • the resin composition containing the components (A) and (B) described above and optionally containing the component (C) can be used to form a correlation insulating film, and the interlayer insulating film is the first interlayer insulating film.
  • the aforementioned component (A) preferably contains a modified PPE resin represented by formula (1), and component (A) includes a modified PPE resin represented by formula (5) and a modified PPE resin represented by formula (6). It preferably contains at least one selected from the group consisting of modified PPE resins.
  • the aforementioned component (B) preferably contains at least one selected from the group consisting of SBS represented by formula (7) and NBR represented by formula (8).
  • the rotation speed of the spin coater is preferably 1000 rpm to 3000 rpm, and the rotation time is preferably 5 seconds to 30 seconds.
  • the above-mentioned resin composition When applied to a semiconductor substrate using a spin coater, the above-mentioned resin composition preferably has a first viscosity of 300 mPa s to 4000 mPa s at 25 ° C. and 10 rpm with a rotary viscometer, and 400 mPa s. It is more preferably 500 mPa ⁇ s to 2000 mPa ⁇ s, more preferably 500 mPa ⁇ s to 2000 mPa ⁇ s.
  • the first viscosity of the resin composition is within the above range when applied to a semiconductor substrate using a spin coater, it is possible to form a coating film having a substantially uniform thickness with little variation in thickness. It is possible to suppress warpage of the semiconductor substrate during curing.
  • the above-mentioned resin composition When applied to a semiconductor substrate using a spin coater, the above-mentioned resin composition preferably has a second viscosity at 25° C. and 1 rpm in the range of 500 mPa s to 4200 mPa s with a rotary viscometer. , more preferably in the range of 550 mPa s to 4200 mPa s, more preferably in the range of 550 mPa s to 4000 mPa s, more preferably in the range of 550 mPa s to 3500 mPa s More preferred.
  • the second viscosity of the resin composition is within the above range when applied to a semiconductor substrate using a spin coater, it is possible to form a coating film having a substantially uniform thickness with little variation in thickness. It is possible to suppress warpage of the semiconductor substrate during curing.
  • the resin composition When applied to a semiconductor substrate using a spin coater, the resin composition has a thixotropy index TI, which is the ratio of the second viscosity to the first viscosity, in the range of 0.8 to 1.2. Preferably, it may be within the range of 0.9 to 1.1, and may be within the range of 1.0 to 1.1. If the second viscosity relative to the first viscosity of the resin composition described above is within the above range when applied to a semiconductor substrate using a spin coater, there is little variation in thickness, and a coating film having a substantially uniform thickness can be obtained. It is possible to suppress warpage of the semiconductor substrate during curing.
  • TI thixotropy index
  • the interlayer insulating film, the first interlayer insulating film (dielectric film), or the second interlayer insulating film preferably has a thickness of 3 ⁇ m or more and 20 ⁇ m or less, even if it is in a range of 4 ⁇ m or more and 18 ⁇ m or less. It may be in the range of 5 ⁇ m or more and 17 ⁇ m or less.
  • the interlayer insulating film, the first interlayer insulating film (dielectric film), or the second interlayer insulating film has a thickness of 3 ⁇ m or more and 20 ⁇ m or less. It can also satisfy the demand for miniaturization and thinning of semiconductor devices.
  • the surface portion of the electrode is opened by laser direct patterning using, for example, a laser direct patterning device (manufactured by Mitsubishi Electric Corporation).
  • a first interlayer insulating film (dielectric film) can be formed.
  • a vapor deposition method, a sputtering method, a chemical vapor deposition (CVD) method, an electroless plating method, or the like is applied to substantially the entire surface of the semiconductor substrate on which the electrode, the protective layer, and the first interlayer insulating film (dielectric film) are formed. , forming a seed layer for forming the wiring.
  • the seed layer contains copper and may contain copper oxide, copper and chromium alloys, copper, tantalum, cobalt, titanium and alloys thereof.
  • a resist is formed on the seed layer in a predetermined pattern by, for example, photolithography, and the resist film is used as a mask to form wiring in a predetermined pattern by electroplating or electroless plating.
  • the thickness of the wiring is not particularly limited, the thickness of the wiring may be 0.1 ⁇ m or more, 15 ⁇ m or less, 12 ⁇ m or less, or 10 ⁇ m or less.
  • the second interlayer insulating film can use a resin composition containing the above-described component (A), component (B), and component (C).
  • a spin coater with a rotation speed and rotation time of .
  • the resin composition is applied, dried and cured, for example, using a laser direct patterning device (manufactured by Mitsubishi Electric Corporation), by laser direct patterning, the wiring of the part where the external terminal described later is arranged.
  • a second interlayer insulating film having an open surface portion can be formed.
  • the second interlayer insulating film may be formed by opening the surface portion of the electrode by exposure and development.
  • the rewiring layer is formed by combining the formation of the first interlayer insulating film (dielectric film), the formation of the wiring, and the formation of the second interlayer insulating film.
  • solder balls are formed in the openings of the rewiring layer by a solder ball mounting method, solder plating method, solder paste method, solder paste dispensing method, solder vapor deposition method, etc., and a WL-CSP type semiconductor is formed.
  • a device can be formed.
  • the first interlayer insulating film and the second interlayer insulating film are made of the resin composition containing the above component (A), component (B) and component (C).
  • the semiconductor device Since it is used, it has a low dielectric constant and a low dielectric loss tangent, and the semiconductor device is used in a high frequency region such as the 5th generation communication system "5G", which is expected to increase capacity and high speed communication.
  • the electrical characteristics are good even in the case.
  • the resin composition of the embodiment of the present invention and a semiconductor device using the same can be used for electronic components of electronic devices such as mobile phones, smart phones, notebook computers, tablet terminals, and camera modules.
  • the numbers indicating the blending ratio of each component contained in the resin composition are the ratios (mass (%)) based on the total amount of the resin composition being 100% by mass. represents When the resin composition contains only the component (A), the component (B) and the component (C) and does not contain additives etc., the total amount of the resin composition is the component (A) and the component It represents the total amount of (B) and component (C).
  • Modified polyphenylene ether (PPE) resin A-1 OPE 2st 1200 (modified polyphenylene ether resin represented by formula (6) and having vinyl groups at both ends (2,2′,3,3′, Reaction product of 5,5′-hexamethylbiphenyl-4,4′-diol/2,6-dimethylphenol condensate and chloromethylstyrene), number average molecular weight (Mn) 1200) (manufactured by Mitsubishi Gas Chemical Company, Inc.
  • PPE Modified polyphenylene ether
  • resin A-1 OPE 2st 1200 (modified polyphenylene ether resin represented by formula (6) and having vinyl groups at both ends (2,2′,3,3′, Reaction product of 5,5′-hexamethylbiphenyl-4,4′-diol/2,6-dimethylphenol condensate and chloromethylstyrene), number average molecular weight (Mn) 1200) (manufactured by Mitsubishi Gas Chemical
  • A-2 OPE 2st 2200 (modified polyphenylene ether resin represented by formula (6) and having vinyl groups at both ends (2,2′,3,3′,5,5′-hexamethylbiphenyl-4,4 Reaction product of '-diol/2,6-dimethylphenol condensate and chloromethylstyrene), number average molecular weight (Mn) 2200) (manufactured by Mitsubishi Gas Chemical Company, Inc.)
  • A-3 NORYL SA9000 (modified polyphenylene ether resin represented by formula (5) having groups represented by formula (3) at the ends and having methacryloyl groups at both ends, number average molecular weight (Mn) 1850-1950. (Manufactured by SABIC) (SABIC Innovative Plastics)
  • SBS Styrene/butadiene/styrene block copolymer
  • B-2 Styrene/butadiene/styrene block copolymer (SBS) TR2003, styrene/butadiene ratio 43/57 (%), number average molecular weight (Mn) 100,000 (manufactured by JSR Corporation).
  • B-3 Styrene/butadiene/styrene block copolymer (SBS) TR2250, styrene/butadiene ratio 52/48 (%), number average molecular weight (Mn) 100,000 (manufactured by JSR Corporation).
  • B-4 Partially hydrogenated styrene/butadiene/butylene/styrene block copolymer (SBBS) P5051, styrene/butadiene ratio 47/53 (%), number average molecular weight (Mn) 53,000 (manufactured by Asahi Kasei Chemicals Co., Ltd.
  • B-5 Carboxyl-modified carboxylated nitrilobutadiene rubber (NBR) Nipol (trademark) 1072, number average molecular weight (Mn) 500,000 (manufactured by Nippon Zeon Co., Ltd.)
  • B'-6 tetrafluoroethylene resin Lubron (registered trademark) L-5F (manufactured by Daikin Industries, Ltd.).
  • Solubility For each resin composition, the solubility of component (A) and component (B) or component (B') was evaluated by setting the solvent of component (C) to 70°C.
  • G (good) is a resin composition in which component (A) and component (B) or component (B') are visually dissolved in the solvent of component (C), and visually not dissolved.
  • the resin composition that was found was rated as N (not-good).
  • Viscosity For each resin composition, a TVE viscometer (cone rotor: 1° 34' x R24, manufactured by Toki Sangyo Co., Ltd.) was used to measure the first viscosity at 25 ° C. and 10 rpm, and the second viscosity at 25 ° C. and 1 rpm. and the thixotropy index TI of the second viscosity relative to the first viscosity (viscosity at 1 rpm/viscosity at 10 rpm).
  • a TVE viscometer cone rotor: 1° 34' x R24, manufactured by Toki Sangyo Co., Ltd.
  • a spin coater was operated at 1000 rpm for 5 seconds and then at 2000 rpm for 30 seconds to spin coat the resin composition on the silicon wafer surface to form a coating film.
  • a silicon wafer having a diameter of 150 mm and a thickness of 0.525 mm was spin-coated with each resin composition of Examples and Comparative Examples using a spin coater (MS-A200, manufactured by Mikasa Co., Ltd.).
  • a spin coater was operated at 1000 rpm for 5 seconds and then at 3000 rpm for 30 seconds to spin coat the resin composition on the silicon wafer surface to form a coating film.
  • the silicon wafer having the thin film of the resin composition was subjected to preheat treatment (drying) in a nitrogen atmosphere at 130° C. for 10 minutes and then heated to obtain a sample in which the coating film of the resin composition was dried. Thereafter, heat treatment (curing) was performed at 200° C. for 60 minutes in a nitrogen atmosphere to obtain a cured sample of the coating film of the resin composition.
  • the film thickness of the coating film of the resin composition was measured with a stylus type profiling system (Surfcom 300B, manufactured by Tokyo Seimitsu Co., Ltd.). Note that the film thickness of the interlayer insulating film can be about 5 ⁇ m to 30 ⁇ m.
  • the film thickness of the interlayer insulating film may be 5 ⁇ m or more, or may be 10 ⁇ m or more. Also, the film thickness of the interlayer insulating film may be 30 ⁇ m or less, or may be 20 ⁇ m or less.
  • Warpage of Semiconductor Substrate As a semiconductor substrate, the warpage of a silicon wafer itself (before coating) having a diameter of 150 mm and a thickness of 0.525 mm was measured with a 3D heating surface profile measuring device (Thermoray AXP2.0, manufactured by akrometrix) (hereinafter referred to as referred to as “initial warp amount”). 3 g of the resin composition was dropped onto the center of this silicon wafer, and each resin composition of Examples and Comparative Examples was spin-coated using a spin coater (MS-A200, manufactured by Mikasa Corporation). For spin coating, a spin coater was operated to spin coat the resin composition on the silicon wafer surface to form a coating film.
  • a spin coater was operated to spin coat the resin composition on the silicon wafer surface to form a coating film.
  • the silicon wafer having the thin film of the resin composition was subjected to preheat treatment (drying) in a nitrogen atmosphere at 130° C. for 10 minutes and then heated to obtain a sample in which the coating film of the resin composition was dried. Thereafter, heat treatment (curing) was performed at 200° C. for 60 minutes in a nitrogen atmosphere to obtain a cured sample of the coating film of the resin composition.
  • the warpage of the silicon wafer was measured using a 3D heating surface profile measuring device (Thermoray AXP2.0, manufactured by Akrometrix) (hereinafter referred to as "the amount of warpage after curing").
  • the amount of warpage refers to the value (height) obtained by subtracting the amount of initial warpage from the amount of warpage after curing.
  • the silicon wafer is also simply referred to as "wafer”.
  • Amount of warp (amount of warp after curing) - (amount of initial warp)
  • the amount of warpage is preferably in the range of -5 mm to 5 mm, more preferably in the range of -3 mm to 3 mm, and even more preferably in the range of -2 mm to 2 mm.
  • the wafer When the amount of warpage is in the range of -5 mm to 5 mm, the wafer is held by suction using a wafer holder having a vacuum suction mechanism (for example, vacuum tweezers), and the wafer is moved by moving the wafer holder. can be moved to the desired location.
  • a vacuum suction mechanism for example, vacuum tweezers
  • the wafer has a large warp, the entire surface of the wafer cannot be sucked, and for example, only the central portion of the wafer is partially sucked. In this case, a sufficient holding force cannot be obtained, and there is a risk that the wafer may fall off the vacuum tweezers due to a slight impact during wafer transfer. If the holding force becomes extremely small, it may become impossible to suck the wafer.
  • Strength (adhesion) measurement (cross-cut peel test) Strength (adhesion) was measured according to ASTM D3359-97. Specifically, a silicon wafer spin coater (MS-A200, manufactured by Mikasa Co., Ltd.) having a diameter of 150 mm and a thickness of 0.525 mm was used as a semiconductor substrate, and each resin composition of Examples and Comparative Examples was spin-coated. . For spin coating, a spin coater was operated to spin coat the resin composition on the silicon wafer surface to form a coating film. Next, the silicon wafer having the thin film of the resin composition was subjected to preheat treatment (drying) in a nitrogen atmosphere at 130° C.
  • preheat treatment drying
  • a sample for the cross-cut peel test was produced.
  • a cross-cut guide manufactured by Gotec Co., Ltd.
  • a cellophane tape manufactured by Nichiban Co., Ltd.
  • the area of the peeled coating film was measured and judged on a scale of 0B to 5B shown in Table 2 below.
  • Relative permittivity ( ⁇ ), dielectric loss tangent (tan ⁇ ) A measurement sample was prepared as follows. Each resin composition of Examples and Comparative Examples is applied to a support made of polyethylene terephthalate (PET), subjected to preheat treatment (drying) at 130° C. for 10 minutes in a nitrogen atmosphere, and heated to remove the resin composition. It was dried and treated (cured) at 200° C. for 60 minutes in a nitrogen atmosphere to obtain a coating film of the resin composition having a thickness of 10 ⁇ m.
  • the dielectric constant ( ⁇ ) and dielectric loss tangent (tan ⁇ ) of the measurement sample were measured at a dielectric resonance frequency of 5 GHz by the cavity resonator perturbation method.
  • the dielectric constant ( ⁇ ) is preferably 1.5 to 3.0
  • the dielectric loss tangent (tan ⁇ ) is preferably 0.001 to 0.010.
  • the resin compositions of Examples 1 to 12 had good solubility of component (A) and component (B) in component (C), and a semiconductor was prepared using a spin coater. When applied to a substrate, a coating film having a substantially uniform thickness could be formed. Further, the coating films obtained from the resin compositions of Examples 1 to 12 have a dielectric constant ( ⁇ ) of 2.7 or less and a dielectric loss tangent (tan ⁇ ) of 0.015 or less. Also, when the semiconductor device is used in a high-frequency range such as the fifth-generation communication system "5G" in which high-speed communication is expected to advance, the electrical characteristics are good.
  • a high-frequency range such as the fifth-generation communication system "5G" in which high-speed communication is expected to advance
  • the resin compositions of Examples 1 to 12 had a first viscosity at 25° C. and 10 rpm in the range of 300 mPa s to 4000 mPa s with a rotational viscometer, The second viscosity at 25° C. and 1 rpm was in the range of 500 mPa s to 4200 mPa s, and the thixotropy index TI, which is the ratio of the second viscosity to the first viscosity, was in the range of 0.8 to 1.2. .
  • the resin compositions of Examples 1 to 9 have little variation in thickness even when applied to a semiconductor substrate using a spin coater, and can form a coating film with a substantially uniform thickness. It was possible to suppress the warpage of the substrate.
  • the resin compositions of Examples 1 to 12 were evaluated as 5B, which means that the removed area was 0%, in the cross-cut peel test, and the adhesion was also good.
  • the resin composition according to the present invention can be used for WL-CSP type semiconductor devices.
  • the resin composition of the embodiment of the present invention and a semiconductor device using the same can be used for electronic components of electronic devices such as mobile phones, smart phones, notebook computers, tablet terminals, and camera modules.
  • 1 semiconductor substrate
  • 2 electrode
  • 3 protective layer
  • 4 wiring
  • 5 first interlayer insulating film (dielectric)
  • 6 second interlayer insulating film
  • 7 rewiring layer
  • 8 external terminal
  • 10 Semiconductor device.

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Abstract

高周波特性が良好であり、厚さのばらつきが少なく、半導体基板の反りが発生しにくい塗膜を形成することができるウェハレベルチップサイズパッケージ型の半導体装置用の樹脂組成物、それを用いた半導体装置及び半導体装置の製造方法を提供する。　（Ａ）末端に不飽和二重結合を有する変性ポリフェニレンエーテル樹脂、及び（Ｂ）ブタジエン骨格を有するエラストマー、を含み、必要に応じて（Ｃ）溶剤を含む、ウェハレベルチップサイズパッケージ型の半導体装置用の樹脂組成物、それを用いた半導体装置及び半導体装置の製造方法である。

Description

樹脂組成物、半導体装置及び半導体装置の製造方法
　本発明は、樹脂組成物、それを用いた半導体装置及び半導体装置の製造方法に関する。
　電子機器の小型化、軽量化及び高機能化が進み、電子機器に搭載される半導体パッケージについても、小型化、軽量化及び実装基板への高密度実装が要求されている。このような状況下において、ウェハレベルチップサイズパッケージ（「ＷＬ―ＣＳＰ」ともいう。）と呼ばれる半導体パッケージ技術が提案されている。ウェハレベルチップサイズパッケージとは、ボンディング・ワイヤーによる内部配線を行なわず、半導体基板（シリコンウェハ）の一部が露出したままの、半導体基板の大きさとほぼ同等の大きさとなる半導体パッケージのことである。
　例えば特許文献１及び２には、ＷＬ－ＣＳＰが開示されている。ＷＬ－ＣＳＰは、半導体基板（シリコンウェハ）上に電極、絶縁層、再配線層、及び封止樹脂層等の多層構造と、はんだパンプ等の外部端子と、を備える。
特開２０１７－９２１５２号公報 特開２０１０－１９２９３８号公報
　情報伝達の超高速化及び情報の大容量化に伴い、電子部品には高周波特性が求められており、電子部品に搭載されるＷＬ－ＣＳＰにも高周波特性が求められている。例えば、高周波領域、具体的には、周波数１ＧＨｚから１０ＧＨｚの領域で優れた電気特性（低誘電率（ε）、低誘電正接（ｔａｎδ））を有することが求められる。
　ＷＬ－ＣＳＰは、回転式のスピンコーターを用いて半導体基板（シリコンウェハ）上に樹脂用組成物を塗布し、層間絶縁膜を形成する場合がある。
　しかしながら、樹脂材料によっては、スピンコーターを用いて半導体基板に樹脂用組成物を塗布した際に半導体基板上に均一な塗膜を形成できない場合や、樹脂用組成物を塗布した後に樹脂用組成物の硬化時の収縮等により半導体基板に反りが発生する場合がある。
　そこで、本発明は、高周波特性が良好であり、スピンコーターを用いて半導体基板に塗布した場合においても厚さのばらつきが少なく、半導体基板の反りが発生しにくい塗膜を形成することができるウェハレベルチップサイズパッケージ型の半導体装置用の樹脂組成物、それを用いた半導体装置及び半導体装置の製造方法を提供することを目的とする。
　前記課題を解決するための手段は、以下の通りであり、本発明は、以下の態様を包含する。
　[１]（Ａ）末端に不飽和二重結合を有する変性ポリフェニレンエーテル樹脂、及び
　（Ｂ）ブタジエン骨格を有するエラストマー、を含む、ウェハレベルチップサイズパッケージ型の半導体装置用の樹脂組成物である。
　[２]前記（Ａ）末端に不飽和二重結合を有する変性ポリフェニレンエーテル樹脂が、下記式（１）：
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000016
 　［式（１）中、Ｘは、ｐ価の非置換又は置換芳香族炭化水素基を表し、
　Ｙは、下記式（２）：
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000017
 　［式（２）中、Ｒ１～Ｒ４は、各々独立に水素原子、アルキル基、アルケニル基、アルキニル基又はアルケニルカルボニル基を表す。］
　で表される非置換又は置換フェノール繰り返し単位を表し、
　Ｚは、末端の炭素－炭素二重結合を含む官能基を表し、ビニル基、ビニレン基、下記式（３）：
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000018
 　［式（３）中、Ｒ５は、水素原子又はアルキル基を表す。］
　で表される（メタ）アクリロイル基、又は下記式（４）：
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000019
 　［式（４）中、Ｒ６～Ｒ８は、各々独立に水素原子、アルキル基、アルケニル基又はアルキニル基を表す。］
　で表されるスチレン基を表し、
　ｍは、１～１００の整数を表し、
　ｎは、０又は１～６の整数を表し、
　ｐは、１～４の整数を表す。］
　で表される変性ポリフェニレンエーテル樹脂を含む、前記[１]に記載の樹脂組成物である。
　[３]前記（Ｂ）ブタジエン骨格を有するエラストマーが、スチレン／ブタジエン／スチレン共重合体、スチレン／ブタジエン／ブチレン／スチレン共重合体、ブタジエン重合体、スチレン／ブタジエン共重合体、アクリロニトリル／ブタジエン共重合体からなる群から選択される少なくとも１種を含む、前記[１]又は[２]に記載の樹脂組成物である。
　[４]前記（Ａ）末端に不飽和二重結合を有する変性ポリフェニレンエーテル樹脂が、下記式（５）：
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000020
 　［式（５）中、Ｒ５は、水素原子又はアルキル基を表し、
　Ｘは、ｐ価の非置換又は置換芳香族炭化水素基を表し、
　Ｙは、前記式（２）で表される非置換又は置換フェノール繰り返し単位を表し、
　ｍは、１～１００の整数を表し、
　ｎは、０又は１～６の整数を表し、
　ｐは、１～４の整数を表す。］
　で表される変性ポリフェニレンエーテル樹脂、及び下記式（６）：
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000021
 　［式（６）中、Ｒ６～Ｒ８は、各々独立に水素原子、アルキル基、アルケニル基又はアルキニル基を表し、
　Ｘは、ｐ価の非置換又は置換芳香族炭化水素基を表し、
　Ｙは、前記式（２）で表される非置換又は置換フェノール繰り返し単位を表し、
　ｍは、１～１００の整数を表し、
　ｎは、０又は１～６の整数を表し、
　ｐは、１～４の整数を表す。］
　で表される変性ポリフェニレンエーテル樹脂からなる群から選択される少なくとも１種を含む、前記[１]～[３]のいずれかに記載の樹脂組成物である。
　[５]前記（Ｂ）ブタジエン骨格を有するエラストマーが、下記式（７）：
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000022
 　[式（７）中、ｑ、ｒは少なくともいずれか一方が０ではない、０～１の整数を表し、ｓは１～１２００の整数を表し、ｔは１～１０００の整数を表す。］で表されるスチレン／ブタジエン／スチレンブロック共重合体、及び下記式（８）：
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000023
 　[式（８）中、ｕは１～１２００の整数を表し、ｖは１～１０００の整数を表す。］
　で表されるアクリロニトリル／ブタジエン共重合体からなる群から選択される少なくとも１種を含む、前記[１]～[４]のいずれかに記載の樹脂組成物である。
　[６]前記（Ａ）末端に不飽和二重結合を有する変性ポリフェニレンエーテル樹脂が、前記式（６）で表される変性ポリフェニレンエーテル樹脂を含み、前記（Ｂ）ブタジエン骨格を有するエラストマーが、前記式（７）で表されるスチレン／ブタジエン／スチレン共重合体を含む、前記[１]～[５]のいずれかに記載の樹脂組成物である。
　[７]（Ｃ）溶剤を更に含む、前記[１]～[６]のいずれかに記載の樹脂組成物である。
　[８]回転式粘度計で、２５℃、１０ｒｐｍの第１粘度が３００ｍＰａ・ｓ～４０００ｍＰａ・ｓの範囲内である、前記[７]に記載の樹脂組成物である。
　[９]回転式粘度計で、２５℃、１ｒｐｍの第２粘度が５００ｍＰａ・ｓ～４２００ｍＰａ・ｓの範囲内であり、第１粘度に対する第２粘度の比であるチキソトロピーインデックスＴＩが０．８～１．２である、前記[８]に記載の樹脂組成物である。
　[１０]前記成分（Ａ）と前記成分（Ｂ）の質量比が１０：９０～８０：２０の範囲内である、前記[１]～[９]のいずれかに記載の樹脂組成物である。
　[１１]前記成分（Ａ）及び前記成分（Ｂ）の合計量と、前記成分（Ｃ）との質量比が、５：９５～８０：２０の範囲内である、前記[７]～[１０]のいずれかに記載の樹脂組成物である。
　[１２]半導体基板と、半導体基板上に配置された電極と、前記電極と電気的に接続される配線と、前記電極に前記配線を介して電気的に接続された外部端子と、前記半導体基板の前記電極及び前記配線が配置される側を封止する層間絶縁膜と、を備え、前記層間絶縁膜が、前記配線に接するように配置されるとともに、前記[１]～[１１]のいずれかに記載の樹脂組成物を用いてなる、ウェハレベルチップサイズパッケージ型の半導体装置である。
　[１３]前記配線の前記半導体基板側を封止する第１層間絶縁膜と、前記配線の半導体基板の反対側を封止する第２層間絶縁膜の少なくとも２層を備える、前記[１２]に記載の半導体装置である。
　[１４]前記層間絶縁膜、前記第１層間絶縁膜又は前記第２層間絶縁膜の一つの膜の厚さが３μｍ以上２０μｍ以下の範囲内である、前記[１２]又は[１３]に記載の半導体装置である。
　[１５]下記成分（Ａ）～（Ｃ）：
　（Ａ）末端に不飽和二重結合を有する変性ポリフェニレンエーテル樹脂、
　（Ｂ）ブタジエン骨格を有するエラストマー、及び
　（Ｃ）溶剤を含む、液状の樹脂組成物を準備することと、
　前記樹脂組成物を半導体基板上に滴下し、スピンコーターを用いて前記半導体基板を垂直軸回りに回転させて、前記半導体基板に前記液状の樹脂組成物を塗布することと、
　前記液状の樹脂組成物を硬化させて層間絶縁膜を形成すること、を含む、ウェハレベルチップサイズパッケージ型の半導体装置の製造方法である。
　[１６]前記スピンコーターの回転速度が１０００ｒｐｍ～３０００ｒｐｍであり、回転時間が５秒～３０秒である、前記[１５]に記載の半導体装置の製造方法である。
　[１７]前記液状の樹脂組成物が、回転式粘度計で、２５℃、１０ｒｐｍの第１粘度が３００ｍＰａ・ｓ～４０００ｍＰａ・ｓである、前記[１５]又は[１６]に記載の半導体装置の製造方法である。
　[１８]前記液状の組成物が、回転式粘度計で、２５℃、１ｒｐｍの第２粘度が５００ｍＰａ・ｓ～４２００ｍＰａ・ｓであり、第１粘度に対する第２粘度の比であるチキソトロピーインデックスＴＩが０．８～１．２である、前記[１７]に記載の半導体装置の製造方法である。
　[１９]前記（Ａ）末端に不飽和二重結合を有する変性ポリフェニレンエーテル樹脂が、前記式（１）で表されるポリフェニレンエーテル樹脂を含み、
　前記（Ｂ）ブタジエン骨格を有するエラストマーが、スチレン／ブタジエン／スチレン共重合体、スチレン／ブタジエン／ブチレン／スチレン共重合体、ブタジエン重合体、スチレン／ブタジエン共重合体、アクリロニトリル／ブタジエン共重合体からなる群から選択される少なくとも１種を含む、前記[１５]～[１８]のいずれかに記載の半導体装置の製造方法である。
　本発明によれば、高周波特性が良好であり、スピンコーターを用いて半導体基板に塗布した場合においても厚さのばらつきが少なく、半導体基板の反りが発生しにくい塗膜を形成することができるウェハレベルチップサイズパッケージ型の半導体装置用の樹脂組成物、それを用いた半導体装置及び半導体装置の製造方法を提供することができる。
図１は、ＷＬ－ＣＳＰ型の半導体装置の一部の概略構成を示す概略断面図である。
　以下、本開示に係るウェハレベルチップサイズパッケージ型の半導体装置用の樹脂組成物、それを用いた半導体装置及び半導体装置の製造方法の実施形態に基づいて説明する。ただし、以下に示す実施形態は、本発明の技術思想を具体化するための例示であって、本発明は、以下の樹脂組成物、それを用いた半導体装置及び半導体装置の製造方法に限定されない。
　本発明の第一の実施形態に係る樹脂組成物は、特定の変性ポリフェニレンエーテル、（「成分（Ａ）」ともいう。）と、（Ｂ）ブタジエン骨格を有するエラストマー（「成分（Ｂ）」ともいう。）、を含む。樹脂組成物は、成分（Ａ）の変性ポリフェニレンエーテルを含むため、層間絶縁膜を構成する樹脂組成物を硬化させた硬化物からなる塗膜の比誘電率（ε）が３．０以下であることが好ましく、２．９以下であることがより好ましく、２．８以下であることが更に好ましく、２．７以下であることが特に好ましい。層間絶縁膜を構成する樹脂組成物を硬化させた硬化物からなる塗膜の比誘電率（ε）は、１．０以上であればよく、１．５以上であることが好ましい。また、層間絶縁膜を構成する樹脂組成物からなる塗膜の誘電正接（ｔａｎδ）が０．０１５以下であることが好ましく、０．０１４以下であることがより好ましく、０．０１３以下であることが更に好ましい。層間絶縁膜を構成する樹脂組成物からなる塗膜の誘電正接（ｔａｎδ）は、０．００１以上であることが好ましい。ＷＬ－ＣＳＰ型の発光装置の層間絶縁膜を構成する樹脂組成物からなる塗膜の比誘電率が３．０以下であり、誘電正接（ｔａｎδ）が０．０１５以下であれば、低誘電率と、低誘電正接を有し、高周波領域で使用する場合の電気的特性が良好である。例えば大容量化及び高速通信が進むことが予想されている第５世代通信システム「５Ｇ」等の高周波領域で半導体装置を使用する場合にも電気的特性が良好な塗膜が得られる。
　樹脂組成物は、成分（Ａ）及び成分（Ｂ）を含むため、半導体基板に塗布した樹脂組成物の硬化時に均一に収縮し、半導体基板の反りが発生しにくい。そのため、成分（Ａ）及び成分（Ｂ）を含む樹脂組成物は、ＷＬ－ＣＳＰ型の半導体装置の層間絶縁膜形成用に適している。
　樹脂組成物は、成分（Ａ）及び成分（Ｂ）とともに、必要に応じて（Ｃ）溶剤（「成分（Ｃ）」ともいう。）を更に含むことが好ましい。成分（Ａ）及び成分（Ｂ）ともに、成分（Ｃ）を含む樹脂組成物は、チキソトロピー性が良好である。成分（Ａ）及び成分（Ｂ）とともに、成分（Ｃ）を含む樹脂組成物は、例えばスピンコーターを用いて半導体基板に塗布した場合においても厚さのばらつきが少なく、略均一な厚さの塗膜を形成することができる。
　成分（Ａ）、成分（Ｂ）及び成分（Ｃ）を含む樹脂組成物は、回転粘度計で、２５℃、１０ｒｐｍの第１粘度が３００ｍＰａ・ｓ～４０００ｍＰａ・ｓの範囲内であることが好ましい。樹脂組成物の第１粘度が３００ｍＰａ・ｓ～４０００ｍＰａ・ｓの範囲内であれば、例えばスピンコーターを用いて半導体基板に塗布した場合においても厚さのばらつきが少なく、略均一な厚さの塗膜を形成することができ、硬化時における半導体基板の反りを抑制することができる。樹脂組成物は、第１粘度が４００ｍＰａ・ｓ～４０００ｍＰａ・ｓであることがより好ましく、５００ｍＰａ・ｓ～２０００ｍＰａ・ｓであることが更に好ましい。本明細書において、回転式粘度計は、例えばＴＶＥ型粘度計（コーンロータ：１°　３４’×Ｒ２４、東機産業株式会社製）を用いて測定することができる。
　成分（Ａ）、成分（Ｂ）及び成分（Ｃ）を含む樹脂組成物は、回転粘度計で、２５℃、１ｒｐｍの第２粘度が５００ｍＰａ・ｓ～４２００ｍＰａ・ｓの範囲内であることが好ましい。樹脂組成物の第２粘度が５００ｍＰａ・ｓ～４２００ｍＰａ・ｓの範囲内であれば、例えばスピンコーターを用いて半導体基板に塗布した場合においても厚さのばらつきが少なく、略均一な厚さの塗膜を形成することができ、硬化時における半導体基板の反りを抑制することができる。樹脂組成物は、第２粘度が５５０ｍＰａ・ｓ～４０００ｍＰａ・ｓの範囲内であることがより好ましく、５５０ｍＰａ・ｓ～３５００ｍＰａ・ｓの範囲内であることが更に好ましい。
　成分（Ａ）、成分（Ｂ）及び成分（Ｃ）を含む樹脂組成物は、第１粘度に対する第２粘度の比であるチキソトロピーインデックスＴＩが０．８～１．２の範囲内であり、ニュートン流体に近いチキソトロピー性を有することが好ましい。ここでニュートン流体とは、せん断応力がせん断速度に比例する性質を有する流体をいう。樹脂組成物の第１粘度に対する第２粘度の比であるチキソトロピーインデックスＴＩが０．８～１．２の範囲内であれば、例えばスピンコーターを用いて半導体基板に塗布した場合においても厚さのばらつきが少なく、略均一な厚さの塗膜を形成することができ、硬化時における半導体基板の反りを抑制することができる。樹脂組成物は、第１粘度に対する第２粘度の比であるチキソトロピーインデックスが０．９０～１．１０の範囲内であってもよく、１．００～１．１０の範囲内であってもよい。
　樹脂組成物中、成分（Ａ）と成分（Ｂ）の質量比は、１０：９０～８０：２０の範囲内であることが好ましく、２０：８０～７５：２５の範囲内であることがより好ましく、３０：７０～７０：３０の範囲内であることが更に好ましい。樹脂組成物中の成分（Ａ）と成分（Ｂ）の質量比が１０：９０～８０：２０の範囲内であれば、樹脂組成物を用いて、低誘電率と低誘電正接を有し、高周波領域で使用する場合の電気的特性が良好である硬化物が得られる。また、例えばスピンコーターを用いて半導体基板に樹脂組成物を塗布した場合においても厚さのばらつきが少なく、略均一な厚さの塗膜を形成することができ、半導体基板の反りを抑制した硬化物が得られる。
　樹脂組成物中、成分（Ａ）及び成分（Ｂ）の合計量と成分（Ｃ）との質量比は、５：９５～８０：２０の範囲内であることが好ましく、１０：９０～７０：３０の範囲内であることがより好ましく、１２：８８～４０：６０の範囲内であることが更に好ましく、１８：８２～５０：５０の範囲内であることが特に好ましい。樹脂組成物中の成分（Ａ）と成分（Ｂ）の合計量と成分質量比が５：９５～８０：２０の範囲内であれば、例えばスピンコーターを用いて半導体基板に樹脂組成物を塗布した場合においても厚さのばらつきが少なく、略均一な厚さの塗膜を形成することができ、半導体基板の反りを抑制した硬化物が得られる。
　成分（Ａ）変性ポリフェニレンエーテル
　成分（Ａ）は、炭素－炭素二重結合を含む官能基を、その末端に有するポリフェニレンエーテル樹脂であることが好ましい。変性ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）樹脂を成分（Ａ）又は成分（Ａ）の変性ＰＰＥ樹脂ともいう。炭素－炭素二重結合を含む官能基としては、例えば、末端ビニル基、ビニレン基、ビニリデン基、アクリロイル基、又はメタクリロイル基のいずれかを挙げることができる。成分（Ａ）は、その末端に炭素－炭素二重結合を含む官能基を有し、骨格にポリフェニレンエーテルがあれば特に制限はない。成分（Ａ）を含むことにより、樹脂組成物に低誘電特性を付与し、且つ、耐熱性と熱膨張係数を向上させることができる。成分（Ａ）は、熱硬化性樹脂であることが好ましい。また、成分（Ａ）は特に末端にビニル基を有するポリフェニレンエーテル樹脂が好ましい。末端にビニル基を有することで低誘電特性が得られる
　成分（Ａ）の変性ＰＰＥ樹脂は、下記式（１）で表されるＰＰＥ樹脂を含むことが好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000024
 　［式（１）中、Ｘは、ｐ価の非置換又は置換芳香族炭化水素基を表し、
　Ｙは、下記式（２）：
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000025
 　［式（２）中、Ｒ１～Ｒ４は、各々独立に水素原子、アルキル基、アルケニル基、アルキニル基又はアルケニルカルボニル基を表す。］
　で表される非置換又は置換フェノール繰り返し単位を表し、
　Ｚは、末端の炭素－炭素二重結合を含む官能基を表し、ビニル基、ビニレン基、下記式（３）：
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000026
 　［式（３）中、Ｒ５は、水素原子又はアルキル基を表す。］
　で表される（メタ）アクリロイル基、又は、下記式（４）：
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000027
 　［式（４）中、Ｒ６～Ｒ８は、各々独立に水素原子、アルキル基、アルケニル基又はアルキニル基を表す。］
　で表されるスチレン基を表し、
　ｍは、１～１００の整数を表し、
　ｎは、０又は１～６の整数を表し、
　ｐは、１～４の整数を表す。］
　成分（Ａ）のＰＰＥ樹脂は、下記式（５）で表される変性ＰＰＥ樹脂、及び下記式（６）で表される変性ＰＰＥ樹脂からなる群から選択される少なくとも１種を含むことが好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000028
 　［式（５）中、Ｒ５は、水素原子又はアルキル基を表し、
　Ｘは、ｐ価の非置換又は置換芳香族炭化水素基を表し、
　Ｙは、前記式（２）で表される非置換又は置換フェノール繰り返し単位を表し、
　ｍは、１～１００の整数を表し、
　ｎは、０又は１～６の整数を表し、
　ｐは、１～４の整数を表す。］
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000029
 　［式（６）中、Ｒ６～Ｒ８は、各々独立に水素原子、アルキル基、アルケニル基又はアルキニル基を表し、
　Ｘは、ｐ価の非置換又は置換芳香族炭化水素基を表し、
　Ｙは、前記式（２）で表される非置換又は置換フェノール繰り返し単位を表し、
　ｍは、１～１００の整数を表し、
　ｎは、０又は１～６の整数を表し、
　ｐは、１～４の整数を表す。］
　一般にｘ価（ｘは１以上の整数を表す。）の炭化水素基とは、炭化水素の炭素原子からｘ個の水素原子を除去することにより生じるｘ価の基を指す。Ｘは、ｐ価の非置換又は置換芳香族炭化水素基であり、Ｘは、置換されていてもいなくてもよい芳香族炭化水素の炭素原子から、１～４つの水素原子を除去することにより生じる１～４価の基を指す。
　用語「アルキル基」は、１価の飽和炭化水素基を意味する。本発明において、アルキル基は、好ましくはＣ１－Ｃ１０アルキル基、より好ましくはＣ１－Ｃ６アルキル基、更に好ましくはＣ１－Ｃ４アルキル基、特に好ましくはＣ１－Ｃ２アルキル基である。かかるアルキル基の例としては、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、イソブチル基、ｓｅｃ－ブチル基、ｔｅｒｔ－ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基等を挙げることができる。
　用語「アルケニル基」は、少なくとも一つの炭素－炭素二重結合を有する１価の不飽和炭化水素基を意味する。本発明において、アルケニル基は、好ましくはＣ２－Ｃ１０アルケニル基、より好ましくはＣ２－Ｃ６アルケニル基、更に好ましくはＣ２－Ｃ４アルケニル基である。かかるアルケニル基の例としては、エテニル基（ビニル基）、１－プロペニル基、２－プロペニル基、１－ブテニル基、２－ブテニル基、イソブテニル基、１－ペンテニル基、１－ヘキセニル基等を挙げることができる。前記式（１）中の基－ＣＲ１＝ＣＲ２Ｒ３もアルケニル基である。
　用語「アルキニル基」は、少なくとも一つの炭素－炭素三重結合を有する１価の不飽和炭化水素基を意味する。本発明において、アルキニル基は、好ましくはＣ２－Ｃ１０アルキニル基、より好ましくはＣ２－Ｃ６アルキニル基、更に好ましくはＣ２－Ｃ４アルキニル基である。かかるアルキニル基の例としては、エチニル基、１－プロピニル基、２－プロピニル基、ブチニル基、イソブチニル基、ペンチニル基、ヘキシニル基等を挙げることができる。
　用語「アルケニルカルボニル基」は、上記アルケニル基で置換されたカルボニル基を意味し、その例としては、アクリロイル基、メタクリロイル基等を挙げることができる。
　成分（Ａ）において、式（１）、（５）又は（６）において、－（Ｙ）ｍ－で表される部分は、ＰＰＥ樹脂の主鎖に相当する。好ましくは、非置換又は置換フェノール繰り返し単位Ｙ中のＲ１及びＲ３が水素原子を表し、かつＲ２及びＲ４がメチル基を表す。式（１）において、－（Ｙ）ｍ－で表される部分の一方の末端は、酸素原子を介して、芳香族炭化水素基Ｘに結合し、他方の末端は、ｎ個のメチレン基を介して、末端基（Ｚ）に結合している。式（５）において、－（Ｙ）ｍ－で表される部分の一方の末端は、酸素原子を介して、芳香族炭化水素基Ｘに結合し、他方の末端は、ｎ個のメチレン基を介して、メタクリロイル基に結合している。式（６）において、－（Ｙ）ｍ－で表される部分の一方の末端は、酸素原子を介して、芳香族炭化水素基Ｘに結合し、他方の末端は、ｎ個のメチレン基を介して、アルケニル基―ＣＲ６＝ＣＲ７Ｒ８は、メチレン基に対してオルト位、メタ位、パラ位のいずれに位置していてもよい。一態様においては、式（１）、（５）又は（６）中のｎが０又は１～４の整数である。一態様においては、式（１）、（５）又は（６）中のｎが０、１又は２である。一態様においては、式（１）中のｎが０又は１である。他の一態様においては、式（６）中のＲ６～Ｒ８がいずれも水素原子である。
　また、式（１）、（５）又は（６）の繰り返し単位のＹの数ｍは、好ましくは１～８０であり、より好ましくは１～３０であり、更に好ましくは１～５である。
　成分（Ａ）において、式（１）、（５）又は（６）の芳香族炭化水素基Ｘには、各々酸素原子を介してｐ個の－（Ｙ）ｍ－で表される部分が結合している。好ましくは、ｐは２又は３である。より好ましくは、ｐは２である。またＸは、好ましくは下記式：
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000030
 　[式中、Ｒ１１～Ｒ１８は、それぞれ独立して水素原子又はＣ１－Ｃ６アルキル基を表す]で表される構造を有する。Ｘは、より好ましくは下記式：
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000031
 　で表される構造を有する。
　成分（Ａ）の変性ポリフェニレンエーテル樹脂の主鎖末端は、式（１）、（５）又は（６）で表される官能基を１分子中に平均１．５～５個有するポリフェニレンエーテル樹脂であっても良い。末端官能基は、樹脂組成物を硬化させた際、一層優れた耐熱性を付与できる観点から、メタクリロイル基、及び／又はアクリロイル基であることが好ましく、加熱成形時の樹脂流動性に一層優れる観点から、メタクリロイル基であることがより好ましい。
　例えばスピンコーターを用いて半導体基板への樹脂組成物の塗布しやすさや、樹脂組成物からなる塗膜の低誘電特性及び低誘電正接等の電気特性、及び樹脂組成物に含まれる他の成分の相溶性等の観点から更に成分（Ａ）の数平均分子量が５００以上、５０００以下であることが好ましい。成分（Ａ）の数平均分子量は、より好ましくは７５０以上、３０００以下であり、更に好ましくは１０００以上、２５００以下である。成分（Ａ）の数平均分子量（Ｍｎ）が少なすぎると、樹脂組成物を硬化させて得られる硬化物の靭性が低下する場合がある。一方、成分（Ａ）の数平均分子量（Ｍｎ）が多すぎると、成分（Ｃ）の溶剤に対する、成分（Ａ）の相溶性が低下し、例えばスピンコーターを用いて半導体基板に樹脂組成物を塗布することが困難になる場合がある。成分（Ａ）又は成分（Ｂ）の数平均分子量（Ｍｎ）は、例えばゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）測定によるポリスチレン換算値から測定することができる。本明細書において、数平均分子量（Ｍｎ）は、例えば、高速液体クロマトグラフィー（例えばＬＣ－２ＯＡＤ、株式会社島津製作所製）を用い、カラム（例えばＫＦ－８０２、昭和電工株式会社製）、テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）溶液を溶媒に用いて、測定することができる。
　樹脂組成物中の成分（Ａ）の含有量は、成分（Ａ）及び成分（Ｂ）及び成分（Ｃ）の合計量１００質量％に対して、好ましくは５．０～４０．０質量％であり、より好ましくは７．０～３５．０質量％であり、更に好ましくは８．０～３０．０質量％であり、特に好ましくは９．０～２５．０質量％である。樹脂組成物中の成分（Ａ）及び成分（Ｂ）及び成分（Ｃ）の合計量１００質量％中の成分（Ａ）の含有量が、５．０～４０．０質量％であると、低誘電率、低誘電正接を有する硬化物が得られ、高周波領域での使用に適した電気的特性が良好な硬化物が得られる。
　成分（Ａ）は、市販品を用いることができる。成分（Ａ）の市販品は、式（５）で表される変性ＰＰＥ樹脂は、例えば式（３）で表される末端のメタクリロイル基を１分子中に１．５～５個有する変性ＰＰＥ樹脂として、ＮＯＲＹＬ　ＳＡ９０００（ＳＡＢＩＣ　Ｉｎｎｏｖａｔｉｖｅ　Ｐｌａｓｔｉｃｓ（サビックイノベーティブプラスチックス）社製）を用いることができる。成分（Ａ）の市販品は、式（６）で表される変性ＰＰＥ樹脂は、例えば（ＯＰＥ　２Ｓｔ　１２００や、ＯＰＥ　２ｓｔ　２２００（三菱ガス化学株式会社製）を用いることができる。成分（Ａ）は、公知の方法により調製することができる。例えば、Ｘ－（ＯＨ）ｐ（式中、Ｘ及びｐは、前記と同じ意味である。）表される構造を有する適切なｐ価フェノール（２，２’,３，３’，５，５’－ヘキサメチルビフェニル－４，４’－ジオール等）及び下記式
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000032
 　[式中、Ｒ１～Ｒ４は、各々前記と同じ意味を有する。]
　で表される構造を有する適切な一価フェノール（２，６－ジメチルフェノール等）を、公知の方法により酸化共重合して、末端にヒドロキシル基を有するポリフェニレンエーテル樹脂を調製すること及び得られた樹脂を適切な変性剤、例えばクロロメチルスチレンとの反応により変性させることを含む方法により、成分（Ａ）を調製することができる。
　成分（Ｂ）ブタジエン骨格を有するエラストマー
　成分（Ｂ）のブタジエン骨格を有するエラストマーとは、分子中にブタジエン骨格を有していればよく、部分的に水素添加されたエラストマーであってもよい。ブタジエン骨格を有するエラストマーとしては、例えばスチレン若しくはその類似体のブロックを少なくとも一つの末端ブロックとして含み、共役ジエンのエラストマーブロックを少なくとも一つの中間ブロックとして含むブロック共重合体を挙げることができる。成分（Ｂ）のブタジエン骨格を有するエラストマーは、スチレン／ブタジエン／スチレン共重合体（ＳＢＳ）、スチレン／ブタジエン／ブチレン／スチレン共重合体（ＳＢＢＳ）、ブタジエン共重合体（ＢＲ）、スチレン／ブタジエン共重合体（ＳＢＲ）、アクリロニトリル／ブタジエン共重合体（ＮＢＲ）から成る群から選択される少なくとも種を含むことが好ましい。なお、ブタジエン骨格を有するエラストマーは、その一部が変性されていても良く、例えば、末端をカルボキシルで変性したカルボキシル化ニトリロブタジエンゴム（ＮＢＲ）であっても良い。
　成分（Ａ）とともに、成分（Ｂ）のブタジエン骨格を有するエラストマーを含有する樹脂組成物は、硬化時により均一に収縮し、半導体基板の反りを抑制することができる。また。また、樹脂組成物に成分（Ｃ）の溶剤を用いる場合に成分（Ｃ）の溶剤に溶解しやすく、チキソトロピー性がより良好となり、例えばスピンコーターを用いて半導体基板に塗布した場合においても厚さのばらつきがより少なく、より厚さの略均一な厚さの塗膜を形成することができる。特に、高周波領域で使用する場合の電気的特性が良好である観点からは、二重結合を有するスチレン系エラストマーが好ましく、例えばスチレン／ブタジエン／スチレン共重合体（ＳＢＳ）、スチレン／ブタジエン／ブチレン／スチレン共重合体（ＳＢＢＳ）、スチレン／ブタジエン共重合体を含むスチレン系エラストマーを好適例として挙げることができる。また、（Ｂ）成分は、アミンなどの官能基が付与された反応性のエラストマーであってもよい。官能基が付与された反応性のエラストマーを使用することで、接着強度（ピール強度）をより向上させることができる。（Ｂ）成分の重量平均分子量は、２０，０００～２００，０００であるものが好ましく、３０，０００～１５０，０００であることがより好ましい。重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー法（ＧＰＣ）により、標準ポリスチレンによる検量線を用いた値とする。
　成分（Ｂ）のブタジエン骨格を有するエラストマーは、下記式（７）で表されるスチレン／ブタジエン／スチレンブロック共重合体及び下記式（８）で表されるアクリロニトリル／ブタジエン共重合体からなる群から選択される少なくとも１種を含むことが好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000033
 　[式（７）中、ｑ、ｒは少なくともいずれか一方が０ではない、０～１の整数を表し、ｓは１～１２００の整数を表し、ｔは１～１０００の整数を表す。］
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000034
 　[式（８）中、ｕは１～１２００の整数を表し、ｖは１～１０００の整数を表す。］
　成分（Ｂ）の式（７）で表されるスチレン／ブタジエン／スチレンブロック共重合体（ＳＢＳ）は、未水素添加型ブロック共重合体である。樹脂組成物は、成分（Ｂ）にスチレン／ブタジエン／スチレンブロック共重合体を含むことにより、柔軟性や溶剤への溶解性が向上し、スピンコーターを用いて半導体基板に樹脂組成物を良好に塗布することができる。また、部分的に水素添加されたエラストマーであるスチレン／ブタジエン／ブチレン／スチレン共重合体（ＳＢＢＳ）を含む場合であっても同様に半導体基板に樹脂組成物を良好に塗布することができる。一方、樹脂組成物又は成分（Ｂ）は、二重結合を有さないエラストマーは含まないことが好ましい。二重結合を有さないエラストマーとしては、例えば、スチレン／ブタジエン／スチレンブロック共重合体を完全水添したスチレン／エチレン／ブチレン／スチレンブロック共重合体（ＳＥＢＳ）があげられる。ＳＥＢＳは、成分（Ｃ）の溶剤との相溶性が低下し、樹脂組成物が所望の粘度とならず、例えばスピンコーターを用いて半導体基板に樹脂組成物を塗布することが困難になる場合がある。メカニズムの詳細は明らかではないが、スチレン／ブタジエン／スチレンブロック共重合体（ＳＢＳ）や、スチレン／ブタジエン／ブチレン／スチレン共重合体（ＳＢＢＳ）はブタジエンの二重結合が残っていることから、スチレン／エチレン／ブチレン／スチレンブロック共重合体（ＳＥＢＳ）と比べて、溶剤への溶解性が向上したものと推定される。ただし、本発明は、この推論に拘束されるものではない。
　式（７）中、ｓは、１～１２００の整数を表してもよく、１５０～９００の整数を表してもよい。式（７）中、ｔは、１～１０００の整数を表してもよく、５０～７００の整数を表してもよい。
　また、成分（Ｂ）に式（８）で表されるアクリロニトリル／ブタジエン共重合体（ＮＢＲ）を含む場合、樹脂組成物に成分（Ｃ）の溶剤を用いると、ＮＢＲは、成分（Ｃ）の溶剤に溶解しやすく、チキソトロピー性がより良好となり、例えばスピンコーターを用いて半導体基板に塗布した場合においても厚さのばらつきが少なく、より厚さの略均一な厚さの塗膜を形成することができる。
　樹脂組成物中の成分（Ｂ）に含まれるスチレン含有量は、樹脂組成物１００質量％に対して、１０質量％以上７０質量％以下の範囲内であることが好ましく、１５質量％以上６０質量％以下の範囲内であることがより好ましく、２０質量％以上５５質量％以下の範囲内であることが更に好ましい。樹脂組成物中の成分（Ｂ）に含まれるスチレン含有量が、樹脂組成物１００質量％に対して、１０質量％以上７０質量％以下の範囲内であれば、樹脂組成物の硬化時の伸縮性が良好であり、例えば半導体基板に塗布した場合に硬化時に半導体基板の反りを抑制することができる。
　樹脂組成物中の成分（Ｂ）に含まれるスチレン含有量は、核磁気共鳴（ＮＭＲ）を用いて測定することができる。具体的には、溶媒にテトラクロロエタンを使用し、スチレンに相当する５．５ｐｐｍ～６．５ｐｐｍの範囲のピークの積分値と、それ以外の範囲のピークの積分値を求め、得られた値から算出することができる。
　成分（Ｂ）のスチレン／ブタジエン比（％、質量割合）は、１５／８５以上でもよく、２０／８０以上でもよく、７０／３０以下であること好ましく、６０／４０以下でもよく、５５／４５以下でもよい。
　例えばスピンコーターを用いて半導体基板に樹脂組成物を塗布した場合の塗膜の膜厚の均一性、樹脂組成物の硬化時における半導体基板の反りの抑制、及び成分（Ｃ）の溶剤の相溶性を考慮して、成分（Ｂ）の数平均分子量（Ｍｎ）は、４０，０００以上、６００，０００以下であることが好ましく、５０，０００以上、１５０，０００以下であることがより好ましく、６０，０００以上、１２０，０００以下であることが更に好ましい。成分（Ｂ）の数平均分子量（Ｍｎ）は、前述と同様の方法で、例えばゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）測定によるポリスチレン換算値から測定することができる。
　樹脂組成物は、成分（Ａ）に式（６）で表される変性ポリフェニレンエーテル樹脂、及び成分（Ｂ）にスチレン／ブタジエン／スチレン共重合体（ＳＢＳ）を含むことが好ましい。樹脂組成物は、成分（Ａ）に式（６）で表される変性ＰＰＥ樹脂を含み、成分（Ｂ）にＳＢＳを含むため、半導体基板に塗布した樹脂組成物の硬化時に均一に収縮し、半導体基板の反りが発生しにくい。そのため、樹脂組成物は、ＷＬ－ＣＳＰ型の半導体装置の層間絶縁膜形成用に適している。
　樹脂組成物中の成分（Ｂ）の含有量は、成分（Ａ）及び成分（Ｂ）及び成分（Ｃ）の合計量１００質量％に対して、好ましくは５．０～４０．０質量％であり、より好ましくは７．０～３５．０質量％であり、更に好ましくは８．０～３０．０質量％であり、特に好ましくは９．０～２５．０質量％である。樹脂組成物中の成分（Ａ）及び成分（Ｂ）及び成分（Ｃ）の合計量１００質量％中の成分（Ｂ）の含有量が、５．０～４０．０質量％であると、低誘電率、低誘電正接を有する硬化物が得られ、高周波領域での使用に適した電気的特性が良好な硬化物が得られる。また、樹脂組成物中の成分（Ａ）及び成分（Ｂ）及び成分（Ｃ）の合計量１００質量％中の成分（Ｂ）の含有量が、５．０～４０．０質量％であると、例えばスピンコーターを用いて半導体基板に樹脂組成物を塗布した場合において厚さのばらつきが少なく、略均一な厚さの塗膜を形成することができ、半導体基板の反りを抑制した硬化物が得られる。
　成分（Ｂ）は、市販品を用いることができる。（Ｂ）成分の市販品は、例えばＪＳＲ株式会社製の商品名「ＴＲ２８２７」，「ＴＲ２０００」，「ＴＲ２００３」，「ＴＲ２２５０」、旭化成ケミカルズ株式会社製の商品名「Ｐ１０８３」，「Ｐ１５００」，「Ｐ５０５１」，「ＭＰ１０」、日本ゼオン株式会社製の商品名「Ｎｉｐｏｌ（商標）１０７２」を挙げることができる。
　成分（Ｃ）溶剤
　樹脂組成物は、成分（Ｃ）の溶剤を含むことが好ましい。成分（Ｃ）の溶剤は、有機溶剤あることが好ましい。有機溶剤は、成分（Ａ）及び成分（Ｂ）が溶解又は分散しやすく、例えばスピンコーターを用いて半導体基板に樹脂組成物を塗布した際に、厚さのばらつきが少なく、略均一な厚さの塗膜を形成することができ、塗膜中に残存しにくく、誘電特性の低下を抑制できるものが好ましい。有機溶剤は、芳香族系溶剤及びケトン系溶剤からなる群から選択される少なくとも１種を含むことが好ましい。成分（Ｃ）の溶剤は、トルエン、キシレン、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、アセトフェノン、シクロヘキサンノン、シクロヘキサン、炭酸ジメチル、メチルシクロヘキサノン及びγ－ブチロラクトンから成る群から選択される少なくとも１種であることが好ましい。成分（Ｃ）の溶剤は、１種を単独で使用してもよく、２種以上を併用してもよい。成分（Ｃ）の溶剤は、トルエン、シクロヘキサノンを使用してもよく、中でも有毒性の観点から、シクロヘキサノンを使用することが好ましい。樹脂組成物は、成分（Ａ）及び成分（Ｂ）を、成分（Ｃ）の溶剤に溶解又は分散させて、ワニスとして使用することができる。成分（Ａ）及び成分（Ｂ）及び成分（Ｃ）を含む樹脂組成物からなるワニスは、前述の第１粘度及び第２粘度を有することが好ましい。また、成分（Ａ）及び成分（Ｂ）及び成分（Ｃ）を含む樹脂組成物からなるワニスは、前述のチキソトロピーインデックスＴＩを有していることが好ましい。
　樹脂組成物中の成分（Ｃ）の含有量は、成分（Ａ）及び成分（Ｂ）及び成分（Ｃ）の合計量１００質量％に対して、２０～９０質量％の範囲内であることが好ましく、３０～８６質量％の範囲内でもよく、４０～８４質量％範囲内でもよく、５０～８２質量の範囲内でもよい。成分（Ａ）及び成分（Ｂ）及び成分（Ｃ）の合計量１００質量％に対する成分（Ｃ）の含有量が２０～９０質量％の範囲内であれば、成分(Ａ)及び成分（Ｂ）を成分（Ｃ）中に溶解又は分散させやすく、例えばスピンコーターを用いて半導体基板に樹脂組成物を塗布した際に、厚さのばらつきが少なく、略均一な厚さの塗膜を形成することができ、塗膜中に残存しにくく、誘電特性の低下を抑制できる。
　成分（Ｃ）は、市販品を用いることができる。成分（Ｃ）の市販品は、例えばトルエン（トルエン濃度１００質量％、大伸化学株式会社製）、アノン（シクロヘキサノン）（シクロヘキサノン濃度９０～１００質量％、大伸化学株式会社製）等を用いることができる。
　樹脂組成物は、成分（Ａ）及び成分（Ｂ）を含んでいればよく、成分（Ｃ）を含んでいてもよく、成分（Ａ）及び成分（Ｂ）及び成分（Ｃ）以外の成分を含んでいてもよく、成分（Ａ）及び成分（Ｂ）及び成分（Ｃ）以外の成分を含んでいなくてもよい。樹脂組成物は、成分（Ａ）及び成分（Ｂ）及び成分（Ｃ）のみからなるものであってもよい。
　樹脂組成物は、半導体基板との密着性を高めるためにカップリング剤を含んでいてもよい。また、樹脂組成物は、反応性を高めるために有機過酸化物を含んでいてもよい。樹脂組成物は、有機過酸化物、カップリング剤、イオントラップ剤、レベリング剤、酸化防止剤、粘度調整剤及び難燃剤からなる群から選択される少なくとも１つの添加材を含んでいてもよい。カップリング剤は、１分子中に２つ以上の異なった官能基を有する化合物であり、その１つは、無機材料と化学結合する官能基であり、他の１つは、有機材料と化学結合する官能基である。カップリング剤の例として、シランカップリング剤、アルミニウムカップリング剤、及びチタンカップリング剤からなる群から選択される少なくとも１種が挙げられ、シランカップリング剤であってもよい。カップリング剤は、１種を用いてもよく、２種以上を併用してもよい。シランカップリング剤が有する官能基の例として、アルコキシ基、ビニル基、エポキシ基、スチリル基、メタクリル基、アクリル基、アミノ基、イソシアヌレート基、ウレイド基、メルカプト基、スルフィド基、イソシアネート基等を挙げることができる。
　樹脂組成物は、成分（Ａ）及び成分（Ｂ）の反応性を考慮して、ラジカル重合反応を開始させる有機過酸化物を含んでいてもよい。有機過酸化物としては、パーオキシカーボネート等を用いることができる。パーオキシカーボネートとしては、日油株式会社製のパーブチル（商標）Ｚを用いることができる。
　樹脂組成物に含まれる添加材の含有量は、樹脂組成物１００質量％に対して、１０．０質量％以下であってもよく、８．０質量％以下でもよく、５．０質量％以下もよい。樹脂組成物に含まれる添加材の含有量は、０．１０質量％以上でもよく、０．２０質量％以上でもよく、０．３０質量％以上でもよく、０．５０質量％以上でもよい。添加材は市販品でもよく、添加材がシランカップリング剤の場合には、例えば３－メタクリロキシプロピルトリメトキシシランＫＢＭ　５０３、ビニルトリメトキシシランＫＢＭ　１００３（信越シリコーン株式会社製）、Ｃｏａｔｓｉｌ　ＭＰ２００　Ｓｉｌａｎｅ（モメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ・ジャパン社製）を用いることができる。
　なお、本樹脂組成物は、非感光性のウェハレベルチップサイズパッケージ型の半導体装置用の樹脂組成物である。また、本樹脂組成物は、シリカ等の無機充填剤は含まないことが好ましい。熱硬化性の絶縁樹脂を用いて層間絶縁膜を形成する場合、その後の工程で層間絶縁膜に対しレーザー照射で穴あけ加工を行い、配線用のビアホールを形成する。この際、層間絶縁膜にシリカ等の無機充填剤が含まれているとレーザー処理時にシリカ部分を良好に削ることができず、その後のビアホールを良好に銅めっきすることが困難になる場合があることから、シリカ等の無機充填剤は含まないことが好ましい。ここで、シリカ等の無機充填剤を含まないとは、樹脂組成物中に意図的に無機充填剤を添加しないことを意味し、樹脂組成物１００質％に対して、無機物が０．０００１質量％以上０．０１質量％以下の範囲内で含まれていてもよく、無機物が０質量％であり、無機物が含まれていなくてもよい。
　樹脂組成物の製造方法
　樹脂組成物は、成分（Ａ）及び成分（Ｂ）、必要に応じて成分（Ｃ）を混合することにより製造できる。樹脂組成物は、必要に応じて添加材とともに、成分（Ａ）及び成分（Ｂ）、必要に応じて成分（Ｃ）を、混合して製造してもよい。ただし、二酸化ケイ素や酸化アルミニウム等の充填剤を入れる場合は、塗工性が悪くなる場合があり、好ましくない。樹脂組成物は、二酸化ケイ素又は酸化アルミニウムの粉末を含まないことが好ましい。樹脂組成物の製造方法は特に限定されない。樹脂組成物は、各成分となる原料を、ライカイ機、ポットミル、三本ロールミル、ハイブリッドミキサー、回転式混合機、あるいは二軸ミキサー等の混合機によって混合することで製造することができる。これらの各成分は、同時に混合してもよく、一部を先に混合し、残りを後から混合してもよい。また、前記装置を適宜組み合わせて使用し、樹脂組成物を製造してもよい。
　樹脂組成物を硬化させて得られた硬化物は、比誘電率（ε）が３．０以下であることが好ましく、２．８以下であることがより好ましく、２．７以下であることが更に好ましい。誘電正接（ｔａｎδ）が０．０１５以下であることが好ましく、０．０１４以下であることがより好ましく、０．０１３以下であることが更に好ましい。低誘電率、低誘電正接を有する硬化物は、高周波領域で使用する場合の電気的特性が良好であるため、高周波領域で使用する電子部品、半導体装置等に用いることができる。また、樹脂組成物は、例えばスピンコーターを用いて半導体基板に塗布した場合に、十分に硬化し、例えば大容量化及び高速通信が進むことが予想されている第５世代通信システム「５Ｇ」等の高周波領域で半導体装置を使用する場合にも電気的特性が良好な、略均一な膜厚を有する薄膜状の硬化物が得られる。そのため、樹脂組成物は、半導体基板と、半導体基板上に配置された電極と、電極に接続される配線と、配線を介して電気的に接続された外部端子と、層間絶縁膜とを備える半導体装置において、半導体基板上の電極及び配線が配置される側を封止する層間絶縁膜を形成する材料として好適に使用することができる。この層間絶縁膜は、配線に接するように配置される。本明細書において、「再配線層」は、配線と層間絶縁膜を含む。文献には、「配線」が「再配線層」と記載されている場合もあり、「層間絶縁膜」が「封止樹脂層」と記載されている場合もある。また、樹脂組成物は、半導体装置において、配線の半導体基板側と、配線の半導体基板の反対側とを封止する層間絶縁膜を形成する材料として好適に使用することができる。なお、再配線層の膜厚は、５～３０μｍ程度とすることができる。また、再配線層の膜厚は５μｍ以上でもよく、１０μｍ以上でもよい。また、再配線層の膜厚は３０μｍ以下でもよく、２０μｍ以下でもよい。
　樹脂組成物は、ＷＬ－ＣＳＰ型の半導体装置の封止樹脂として好適に用いることができる。
　次に樹脂組成物を用いたＷＬ－ＣＳＰ型の半導体装置について説明する。ＷＬ－ＣＳＰ型の半導体装置は、半導体基板と、半導体基板上に配置された電極と、電極に接続される配線と、配線を介して電気的に接続された外部端子と、半導体基板の電極及び配線が配置されている側を封止する層間絶縁膜とを備え、層間絶縁膜は、前述の成分（Ａ）及び成分（Ｂ）及び成分（Ｃ）を含む樹脂組成物を用いてなる。層間絶縁膜は、配線に接するように配置される層間絶縁膜を有するＷＬ－ＣＳＰ型の半導体装置は、配線の半導体基板側を封止する第１層間絶縁膜（「誘導体膜」ともいう。）と、配線の半導体基板の反対側を封止する第２層間絶縁膜の少なくとも２層を備えることが好ましい。第１層間絶縁膜（誘電体膜）及び第２層間絶縁膜の２層ともに配線に接するように配置され、配線の層間絶縁膜として機能する。
　半導体装置
　ＷＬ－ＣＳＰ型の半導体装置を図面に基づいて説明する。図１は、ＷＬ－ＣＳＰ型の半導体装置の概略構成を示す概略断面図である。ＷＬ－ＣＳＰ型の半導体装置は、図１に示す例に限定されない。
　ＷＬ－ＣＳＰ型の半導体装置１０は、半導体基板１上に、電極２と、電極２に接続された配線４と、配線４に電気的に接続された導電性ボール等の外部接続端子８と、を備える。配線４と半導体基板１の間は、酸化膜等からなる保護層３が形成されていてもよい。ＷＬ－ＣＳＰ型の半導体装置１０は、半導体基板１の電極２及び配線４が配置されている側を封止する層間絶縁膜５、６を備える。層間絶縁膜５、６は、配線４に接するように配置される。配線４の半導体基板１側を封止する膜は、第１層間絶縁膜（誘電体膜）５である。配線４の半導体基板１側の反対側を封止する膜は、第２層間絶縁膜６である、層間絶縁膜５、６は、少なくとも２層を備えていてもよい。第１層間絶縁膜（誘電体層）５と、第２層間絶縁膜６は、２層とも配線４に接するように配置される。第１層間絶縁膜５と、第２層間絶縁膜６とで、同じ樹脂組成物を用いることにより、より低誘電特性となり、高周波領域で使用する場合の電気的特性が良好にすることができる。配線４と、第１層間絶縁膜（誘電体膜）５と、第２層間絶縁膜６とは、再配線層７を構成する。
　半導体装置の製造方法
　次にＷＬ－ＣＳＰ型の半導体装置の製造方法について説明する。以下、特に断らない限り、半導体装置は、ＷＬ－ＣＳＰ型の半導体装置を意味する。
　半導体基板は、シリコン、ＳｉＧｅ、ＳＯＩ等の材質からなる半導体基板を用いることができる。電極は、半導体基板の略全面に、例えば真空蒸着法又はスパッタ法等により電極材料を成膜した後、例えばフォトリソグラフィー法によりパターニングし、半導体基板上の所定の位置に複数の電極を形成することができる。
　半導体基板の表面に電極を形成した後、例えば蒸着法等により窒化ケイ素（ＳｉＮ）を半導体基板の全面に成膜し、更に窒化ケイ素の表面に酸化膜（不働態膜）を形成して保護層を形成することができる。半導体基板、電極及び保護層の厚さは特に制限されない。
　次に、樹脂組成物を半導体基板上に滴下し、スピンコーターを用いて半導体基板を垂直軸回りに回転させて、半導体基板上に液状の樹脂組成物を塗布し、液状の樹脂組成物を硬化させて層間絶縁膜を形成する。具体的には、樹脂組成物を、半導体基板上の電極及び保護層上に滴下し、スピンコーターを用いて、半導体基板を垂直軸回りに回転させて、半導体基板上の電極上及び保護層上に液状の樹脂組成物を塗布し、液状の樹脂組成物を硬化させて第１層間絶縁膜（誘電体膜）を形成する。
　層間絶縁膜を形成するために樹脂組成物を塗布する際に、スピンコーターの回転速度は、１０００ｒｐｍ～３０００ｒｐｍであることが好ましく、回転時間が５秒～３０秒であることが好ましい。スピンコーターの回転速度及び回転時間が前記範囲内であれば、半導体基板上に略均一な厚さに樹脂組成物を塗布することができ、硬化後に所望の略均一な厚さを有する層間絶縁膜を形成することができ、硬化時に半導体基板の反りを抑制することができる。
　層間絶縁膜は、前述の成分（Ａ）、成分（Ｂ）を含み、必要に応じて成分（Ｃ）を含む樹脂組成物を用いて形成することができる。前述の樹脂組成物を用いることによって、スピンコーターを用いて半導体基板に樹脂組成物を塗布した場合においても厚さのばらつきが少なく、略均一な厚さの塗膜を形成することができ、硬化時に半導体基板の反りを抑制した第１層間絶縁膜（誘電体膜）を形成することができる。
　前述の成分（Ａ）及び成分（Ｂ）を含み、必要に応じて成分（Ｃ）を含む樹脂組成物は、相関絶縁膜の形成に用いることができ、層間絶縁膜は、第１層間絶縁膜（誘電体膜）でもよく、第２層間絶縁膜もよい。前述の成分（Ａ）は、式（１）で表される変性ＰＰＥ樹脂を含むことが好ましく、成分（Ａ）は、式（５）で表される変性ＰＰＥ樹脂及び式（６）で表される変性ＰＰＥ樹脂からなる群から選択される少なくとも１種を含むことが好ましい。前述の成分（Ｂ）は、式（７）で表されるＳＢＳ及び式（８）で表されるＮＢＲからなる群から選択される少なくとも１種を含むことが好ましい。
　スピンコーターの回転速度が１０００ｒｐｍ～３０００ｒｐｍであることが好ましく、回転時間が５秒～３０秒であることが好ましい。
　スピンコーターを用いて半導体基板に塗布する際に、前述の樹脂組成物は、回転式粘度計で、２５℃、１０ｒｐｍの第１粘度が３００ｍＰａ・ｓ～４０００ｍＰａ・ｓであることが好ましく、４００ｍＰａ・ｓ～４０００ｍＰａ・ｓであることがより好ましく、５００ｍＰａ・ｓ～２０００ｍＰａ・ｓであることが更に好ましい。スピンコーターを用いて半導体基板に塗布する際の前述の樹脂組成物の第１粘度が、前記範囲内であれば、厚さのばらつきが少なく、略均一な厚さの塗膜を形成することができ、硬化時における半導体基板の反りを抑制することができる。
　スピンコーターを用いて半導体基板に塗布する際に、前述の樹脂組成物は、回転式粘度計で、２５℃、１ｒｐｍの第２粘度が５００ｍＰａ・ｓ～４２００ｍＰａ・ｓの範囲内であることが好ましく、５５０ｍＰａ・ｓ～４２００ｍＰａ・ｓの範囲内であることがより好ましく、５５０ｍＰａ・ｓ～４０００ｍＰａ・ｓの範囲内であることが更に好ましく、５５０ｍＰａ・ｓ～３５００ｍＰａ・ｓの範囲内であることがより更に好ましい。スピンコーターを用いて半導体基板に塗布する際の前述の樹脂組成物の第２粘度が、前記範囲内であれば、厚さのばらつきが少なく、略均一な厚さの塗膜を形成することができ、硬化時における半導体基板の反りを抑制することができる。
　スピンコーターを用いて半導体基板に塗布する際に、前述の樹脂組成物は、第１粘度に対する第２粘度の比であるチキソトロピーインデックスＴＩが、０．８～１．２の範囲内であることが好ましく、０．９～１．１の範囲内であってもよく、１．０～１．１の範囲内であってもよい。スピンコーターを用いて半導体基板に塗布する際の前述の樹脂組成物の第１粘度に対する第２粘度が、前記範囲内であれば、厚さのばらつきが少なく、略均一な厚さの塗膜を形成することができ、硬化時における半導体基板の反りを抑制することができる。
　層間絶縁膜、第１層間絶縁膜（誘電体膜）又は第２層間絶縁膜は、一つの膜の厚さが３μｍ以上２０μｍ以下の範囲内であることが好ましく、４μｍ以上１８μｍ以下の範囲内でもよく、５μｍ以上１７μｍ以下の範囲内でもよい。層間絶縁膜、第１層間絶縁膜（誘電体膜）又は第２層間絶縁膜は、一つの層の厚さが３μｍ以上２０μｍ以下の範囲内であれば、複数膜が積層された場合であっても、半導体装置の小型化、薄型化の要求を満足することができる。
　半導体装置の製造方法において、樹脂組成物を塗布した後に、乾燥させ、硬化させた後、例えばレーザーダイレクトパターニング装置（三菱電機株式会社製）を用いて、レーザーダイレクトパターニングによって、電極の表面部分を開口させた第１層間絶縁膜（誘電体膜）を形成することができる。
　次に、電極、保護層、第１層間絶縁膜（誘電体膜）が形成された半導体基板の略全面に蒸着法、スパッタ法、化学気相成長法（ＣＶＤ）法、無電解めっき法等により、配線を形成するためのシード層を形成する。シード層は、銅を含み、酸化銅、銅及びクロムの合金、銅、タンタル、コバルト、チタン及びその合金を含むものであってもよい、シード層は複数の層が積層された積層構造であってもよい。このシード層を、例えばフォトリソグラフィー法により所定のパターンにレジストを形成し、このレジスト膜をマスクとして電解めっき又は無電解めっきにより所定のパターンの配線を形成する。配線を形成した後に、レジスト膜を剥離し、配線の非形成領域に残るシード層をエッチング等によって除去する。配線の厚さも特に制限されないが、配線の厚さは、０．１μｍ以上であってもよく、１５μｍ以下であってよく、１２μｍ以下でもよく、１０μｍ以下であってもよい。
　次に、樹脂組成物を、スピンコーターを用いて配線上に表面の高さが略均一になるように塗布し、第２層間絶縁膜を形成する。第２層間絶縁膜は、第１層間絶縁膜と同様に、前述の成分（Ａ）及び成分（Ｂ）及び成分（Ｃ）を含む樹脂組成物を用いることができ、第１層間絶縁膜と同様の回転速度及び回転時間のスピンコーターを用いて、半導体基板上に塗布することができ、具体的には配線上に塗布することができる。また、樹脂組成物を塗布した後に、乾燥させ、硬化させた後、例えばレーザーダイレクトパターニング装置（三菱電機株式会社製）を用いて、レーザーダイレクトパターニングによって、後述する外部端子を配置する部分の配線の表面部分を開口させた第２層間絶縁膜を形成することができる。第２層間絶縁膜は、露光及び現像によって電極の表面部分を開口させた形成してもよい。
　第１層間絶縁膜（誘電体膜）を形成することと、配線を形成することと、第２層間絶縁膜を形成することを合わせて、再配線層を形成すると、いう場合もがある。
　その後、再配線層の開口部分に、はんだボール搭載法、はんだめっき法、はんだペースト法、はんだペーストディスペンス法、はんだ蒸着法等によって、はんだボール等の外部端子を形成し、ＷＬ－ＣＳＰ型の半導体装置を形成することができる。このようにして形成したＷＬ－ＣＳＰ型の半導体装置は、第１層間絶縁膜及び第２層間絶縁膜が、前述の成分（Ａ）及び成分（Ｂ）及び成分（Ｃ）を含む樹脂組成物を用いてなるため、低誘電率と、低誘電正接を有し、例えば大容量化及び高速通信が進むことが予想されている第５世代通信システム「５Ｇ」等の高周波領域で半導体装置を使用する場合であっても電気的特性が良好である。
　本発明の実施形態の樹脂組成物及びそれを用いた半導体装置は、例えば携帯電話、スマートフォン、ノートパソコン、タブレット端末、カメラモジュール等の電子機器の電子部品に用いることができる。
　以下、本発明を実施例により具体的に説明する。本発明は、これらの実施例に限定されるものではない。以下の実施例及び比較例において、樹脂組成物に含まれる各成分の配合割合を示す数字は、特に断りのない限り、樹脂組成物の全体量を１００質量％とした割合（質量（％））を表す。樹脂組成物中に成分（Ａ）及び成分（Ｂ）及び成分（Ｃ）のみが含まれ、添加材等が含まれていない場合には、樹脂組成物の全体量は、成分（Ａ）及び成分（Ｂ）及び成分（Ｃ）の合計量を表す。
　成分（Ａ）：変性ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）樹脂
　Ａ－１：ＯＰＥ　２ｓｔ　１２００（式（６）で表され、両末端にビニル基を有する変性ポリフェニレンエーテル樹脂（２，２’，３，３’,５，５’－ヘキサメチルビフェニル－４，４’－ジオール・２，６－ジメチルフェノール縮合物とクロロメチルスチレンとの反応生成物）、数平均分子量（Ｍｎ）１２００）（三菱ガス化学株式会社製）
　Ａ－２：ＯＰＥ　２ｓｔ　２２００（式（６）で表され、両末端にビニル基を有する変性ポリフェニレンエーテル樹脂（２，２’，３，３’,５，５’－ヘキサメチルビフェニル－４，４’－ジオール・２，６－ジメチルフェノール縮合物とクロロメチルスチレンとの反応生成物）、数平均分子量（Ｍｎ）２２００）（三菱ガス化学株式会社製）
　Ａ－３：ＮＯＲＹＬ　ＳＡ９０００（末端に式（３）に示される基を有する式（５）で表され、両末端にメタアクリロイル基を有する変性ポリフェニレンエーテル樹脂、数平均分子量（Ｍｎ）１８５０～１９５０。（サビック社製）（ＳＡＢＩＣ　Ｉｎｎｏｖａｔｉｖｅ　Ｐｌａｓｔｉｃｓ(サビックイノベーティブプラスチックス社製）)
　成分（Ｂ）：未水素添加スチレン／ブタジエン／スチレンブロック共重合体（ＳＢＳ）
　Ｂ－１：スチレン／ブタジエン／スチレンブロック共重合体（ＳＢＳ）ＴＲ２８２７、スチレン／ブタジエン比２４／７６（％）、数平均分子量（Ｍｎ）１３０，０００（ＪＳＲ株式会社製）。
　Ｂ－２：スチレン／ブタジエン／スチレンブロック共重合体（ＳＢＳ）ＴＲ２００３、スチレン／ブタジエン比４３／５７（％）、数平均分子量（Ｍｎ）１００，０００（ＪＳＲ株式会社製）。
　Ｂ－３：スチレン／ブタジエン／スチレンブロック共重合体（ＳＢＳ）ＴＲ２２５０、スチレン／ブタジエン比５２／４８（％）、数平均分子量（Ｍｎ）１００，０００（ＪＳＲ株式会社製）。
　Ｂ－４：一部水素添加スチレン／ブタジエン／ブチレン／スチレンブロック共重合体（ＳＢＢＳ）Ｐ５０５１、スチレン／ブタジエン比４７／５３（％）、数平均分子量（Ｍｎ）５３，０００（旭化成ケミカルズ株式会社製）
　Ｂ－５：カルボキシルで変性したカルボキシル化ニトリロブタジエンゴム（ＮＢＲ）Ｎｉｐｏｌ（商標）１０７２、数平均分子量（Ｍｎ）５００，０００（日本ゼオン株式会社製）
　成分（Ｂ’）：四フッ化エチレン樹脂
　Ｂ’－６：四フッ化エチレン樹脂ルブロン（登録商標）Ｌ－５Ｆ（ダイキン工業株式会社製）。
　成分（Ｃ）：溶剤
　Ｃ－１：トルエン（大伸化学株式会社製）沸点：１１０．６℃。
　Ｃ－２：アノン（シクロヘキサンノン、大伸化学株式会社製）、沸点１５５．６５℃。
　添加材：有機過酸化物
　パーブチル（登録商標）Ｚ（日油株式会社製）
　実施例１～１２、比較例１
　成分（Ａ）、成分（Ｂ）又は成分（Ｂ’）、及び成分（Ｃ）を、恒温水槽（ＳＢ―３５、東京理化器械社）で７０℃一定の状態で撹拌機（ＳＳＲ－１１２、ＡＧＣテクノグラス株式会社製）用いて混合、溶解し、実施例及び比較例の各樹脂組成物を製造した。表１中、「－」の記号は、該当する成分が樹脂組成物中に含まれていないことを表す。また、表１中、「Ｍｎ」は、数平均分子量を表す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000035
　樹脂組成物の評価
　実施例及び比較例の各樹脂組成物の溶解性と粘度を測定し、結果を表３に記載した。表３中、成分（Ｂ’）が成分（Ｃ）の溶剤に溶けない比較例１については、塗膜を形成することができないため、評価が行えず、ＮＡ（Ｎｏｔ　Ａｖａｉｌａｂｌｅ、利用不可）と記載した。
　溶解性
　各樹脂組成物について、成分（Ｃ）の溶剤を７０℃にして、成分（Ａ）、及び成分（Ｂ）又は成分（Ｂ’）の溶解性を評価した。成分（Ａ）、及び成分（Ｂ）又は成分（Ｂ’）が成分（Ｃ）の溶剤に、目視で溶解したことが分かる樹脂組成物をＧ（ｇｏｏｄ）とし、目視で溶解していないことが分かる樹脂組成物をＮ（ｎｏｔ－ｇｏｏｄ）と評価した。
　粘度
　各樹脂組成物について、ＴＶＥ型粘度計（コーンロータ：１°　３４’×Ｒ２４、東機産業株式会社製）を用いて、２５℃、１０ｒｐｍの第１粘度と、２５℃、１ｒｐｍの第２粘度と、を測定し、第１粘度に対する第２粘度のチキソトロピーインデックスＴＩ（１ｒｐｍの粘度／１０ｒｐｍの粘度）を測定した。
　層間絶縁膜の形成
　実施例及び比較例の各樹脂組成物を用いて層間絶縁膜となる塗膜を形成し、下記の条件で熱処理して樹脂組成物からなる塗膜を硬化させた硬化物について、以下の評価を行った。結果を表３に記載した。
　スピンコーティングによる層間絶縁膜の厚さ
　半導体基板として、直径１５０ｍｍ、厚さ０．５２５ｍｍのシリコンウェハに、スピンコーター（ＭＳ－Ａ２００、ミカサ株式会社製）を用いて、実施例及び比較例の各樹脂組成物をスピンコーティングした。スピンコーティングは、１０００ｒｐｍで５秒間、次いで、２０００ｒｐｍで３０秒間、スピンコーターを稼働して、シリコンウェハ表面に樹脂組成物をスピンコーティングし、塗膜を形成した。
　また、半導体基板として、直径１５０ｍｍ、厚さ０．５２５ｍｍのシリコンウェハに、スピンコーター（ＭＳ－Ａ２００、ミカサ株式会社製）を用いて、実施例及び比較例の各樹脂組成物をスピンコーティングした。スピンコーティングは、１０００ｒｐｍで５秒間、次いで、３０００ｒｐｍで３０秒間、スピンコーターを稼働して、シリコンウェハ表面に樹脂組成物をスピンコーティングし、塗膜を形成した。
　次に、樹脂組成物の薄膜を有するシリコンウェハを窒素雰囲気下、１３０℃で１０分間、前熱処理（乾燥）を行い、加熱して、樹脂組成物の塗膜を乾燥させた試料を得た。その後、窒素雰囲気下、２００℃で６０分間、熱処理（硬化）を行い樹脂組成物の塗膜を硬化させた試料を得た。樹脂組成物の塗膜の膜厚を、触針式プロファイリングシステム（サーフコム３００Ｂ、株式会社東京精密製）により測定した。なお、層間絶縁膜の膜厚は、５μｍ～３０μｍ程度とすることができる。また、層間絶縁膜の膜厚は５μｍ以上でもよく、１０μｍ以上でもよい。また、層間絶縁膜の膜厚は３０μｍ以下でもよく、２０μｍ以下でもよい。
　半導体基板の反り
　半導体基板として、直径１５０ｍｍ、厚さ０．５２５ｍｍのシリコンウェハ自体（塗工前）の反りを３Ｄ加熱表面形状測定装置（サーモレイＡＸＰ２．０、ａｋｒｏｍｅｔｒｉｘ社製）により測定した（以下、「初期反り量」という。）。このシリコンウェハ中央に、樹脂組成物を３ｇ滴下し、スピンコーター（ＭＳ－Ａ２００、ミカサ株式会社製）を用いて、実施例及び比較例の各樹脂組成物をスピンコーティングした。スピンコーティングは、スピンコーターを稼働して、シリコンウェハ表面に樹脂組成物をスピンコーティングし、塗膜を形成した。
　次に、樹脂組成物の薄膜を有するシリコンウェハを窒素雰囲気下、１３０℃で１０分間、前熱処理（乾燥）を行い、加熱して、樹脂組成物の塗膜を乾燥させた試料を得た。その後、窒素雰囲気下、２００℃で６０分間、熱処理（硬化）を行い樹脂組成物の塗膜を硬化させた試料を得た。
　次に、３Ｄ加熱表面形状測定装置（サーモレイＡＸＰ２．０、ａｋｒｏｍｅｔｒｉｘ社製）によりシリコンウェハの反りを測定した（以下、「硬化後反り量」という。）。反り量とは、「硬化後反り量」から初期反り量差し引いた値（高さ）をいう。以下、シリコンウェハを単に「ウェハ」ともいう。
　反り量＝（硬化後反り量）-（初期反り量）
　反り量は、－５ｍｍ～５ｍｍの範囲内であることが好ましく、－３ｍｍ～３ｍｍの範囲内であることがより好ましく、－２ｍｍ～２ｍｍの範囲内であることが更に好ましい。反り量が、－５ｍｍ～５ｍｍの範囲内であると、真空吸着機構を有するウェハ保持具（例えば、真空ピンセット）を用いてウェハを吸着して保持し、ウェハ保持具を移動することで、ウェハを所望の位置に移送することができる。ところが、ウェハに大きな反りがある場合、ウェハ全面を吸着できなくなり、例えばウェハの中央部分だけ部分的に吸着することとなる。この場合、十分な保持力を得ることができず、ウェハの移送中に僅かな衝撃でウェハが真空ピンセットから離れて落ちてしまうおそれがある。保持力が極端に小さくなると、ウェハを吸着することができなくなることもある。
　強度（密着性）測定（クロスカットピール試験）
　強度（密着性）は、ＡＳＴＭ　Ｄ３３５９－９７に準拠して測定した。
　具体的には、半導体基板として、直径１５０ｍｍ、厚さ０．５２５ｍｍのシリコンウェハスピンコーター（ＭＳ－Ａ２００、ミカサ株式会社製）を用いて、実施例及び比較例の各樹脂組成物をスピンコーティングした。スピンコーティングは、スピンコーターを稼働して、シリコンウェハ表面に樹脂組成物をスピンコーティングし、塗膜を形成した。
　次に、樹脂組成物の薄膜を有するシリコンウェハを窒素雰囲気下、１３０℃で１０分間、前熱処理（乾燥）を行い、加熱して、樹脂組成物の塗膜を乾燥させた試料を得た。その後、窒素雰囲気下、２００℃で６０分間、熱処理（硬化）を行い樹脂組成物の塗膜を硬化させた試料を得た。このようにして、クロスカットピール試験用の試料を作製した。
　作製した層間絶縁膜として機能する塗膜を有する資料の表面にクロスカットガイド（ゴーテック株式会社製）を用いて、十文字に交差するように碁盤目状に切れ込みを入れた後、交差する切れ込み部分にセロハンテープ（ニチバン株式会社製）を貼り、貼り付けたセロハンテープを素早く剥がす。それにより剥がれた塗膜の面積を測定し、以下の表２に示す０Ｂ～５Ｂの６段階で判定した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000036
　比誘電率（ε）、誘電正接（ｔａｎδ）
　測定試料を次のように作製した。
　実施例及び比較例の各樹脂組成物をポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）製の支持体に塗布し、窒素雰囲気下、１３０℃で１０分間、前熱処理（乾燥）を行い、加熱して、樹脂組成物を乾燥させ、窒素雰囲気下、２００℃で６０分間、処理（硬化）を行い膜厚１０μｍの樹脂組成物からなる塗膜を得た。
　空洞共振器摂動法により、誘電体共振周波数５ＧＨｚで、測定試料の比誘電率（ε）と誘電正接（ｔａｎδ）を測定した。比誘電率（ε）は、好ましくは１．５～３．０であり、誘電正接（ｔａｎδ）は、好ましくは０．００１～０．０１０である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000037
　表１及び表３に示すように、実施例１～１２の樹脂組成物は、成分（Ａ）及び成分（Ｂ）の成分（Ｃ）への溶解性が良好であり、スピンコーターを用いて半導体基板に塗布した場合に略均一な膜厚の塗膜を形成することができた。また、実施例１～１２の樹脂組成物から得られた塗膜は、比誘電率（ε）が２．７以下であり、誘電正接（ｔａｎδ）が０．０１５以下であり、例えば大容量化及び高速通信が進むことが予想されている第５世代通信システム「５Ｇ」等の高周波領域で半導体装置を使用する場合にも電気的特性が良好であった。
　また、表１及び表３に示すように、実施例１～１２の樹脂組成物は、回転粘度計で、２５℃、１０ｒｐｍの第１粘度が３００ｍＰａ・ｓ～４０００ｍＰａ・ｓの範囲内であり、２５℃、１ｒｐｍの第２粘度が５００ｍＰａ・ｓ～４２００ｍＰａ・ｓの範囲内であり、第１粘度に対する第２粘度の比であるチキソトロピーインデックスＴＩが０．８～１．２の範囲内であった。実施例１～９の樹脂組成物は、スピンコーターを用いて半導体基板に塗布した場合においても厚さのばらつきが少なく、略均一な厚さの塗膜を形成することができ、硬化時における半導体基板の反りを抑制することができた。また、実施例１～１２の樹脂組成物は、クロスカットピール試験において、取り除かれた面積が０％である５Ｂの評価であり、密着性も良好であった。
　比較例１の四フッ化エチレン樹脂を含む樹脂組成物は、ＳＥＢＳ又は四フッ化エチレン樹脂が成分（Ｃ）の溶剤に溶けず、樹脂組成物を半導体基板に塗布することができず、塗膜を形成することができなかった。
　本発明に係る樹脂組成物は、ＷＬ－ＣＳＰ型の半導体装置に用いることができる。本発明の実施形態の樹脂組成物及びそれを用いた半導体装置は、例えば携帯電話、スマートフォン、ノートパソコン、タブレット端末、カメラモジュール等の電子機器の電子部品に用いることができる。
　１：半導体基板、２：電極、３：保護層、４：配線、５：第１層間絶縁膜（誘電体）、６：第２層間絶縁膜、７：再配線層、８：外部端子、１０：半導体装置。
　

Claims (19)

  1. 　（Ａ）末端に不飽和二重結合を有する変性ポリフェニレンエーテル樹脂、及び
    　（Ｂ）ブタジエン骨格を有するエラストマー、を含む、ウェハレベルチップサイズパッケージ型の半導体装置用の樹脂組成物。
  2. 　前記（Ａ）末端に不飽和二重結合を有する変性ポリフェニレンエーテル樹脂が、下記式（１）：
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
     　［式（１）中、Ｘは、ｐ価の非置換又は置換芳香族炭化水素基を表し、
    　Ｙは、下記式（２）：
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000002
     　［式（２）中、Ｒ１～Ｒ４は、各々独立に水素原子、アルキル基、アルケニル基、アルキニル基又はアルケニルカルボニル基を表す。］
    　で表される非置換又は置換フェノール繰り返し単位を表し、
    　Ｚは、末端の炭素－炭素二重結合を含む官能基を表し、ビニル基、ビニレン基、下記式（３）：
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000003
     　［式（３）中、Ｒ５は、水素原子又はアルキル基を表す。］
    　で表される（メタ）アクリロイル基、又は下記式（４）：
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000004
     　［式（４）中、Ｒ６～Ｒ８は、各々独立に水素原子、アルキル基、アルケニル基又はアルキニル基を表す。］
    　で表されるスチレン基を表し、
    　ｍは、１～１００の整数を表し、
    　ｎは、０又は１～６の整数を表し、
    　ｐは、１～４の整数を表す。］
    　で表される変性ポリフェニレンエーテル樹脂を含む、請求項１に記載の樹脂組成物。
  3. 　前記（Ｂ）ブタジエン骨格を有するエラストマーが、スチレン／ブタジエン／スチレン共重合体、スチレン／ブタジエン／ブチレン／スチレン共重合体、ブタジエン重合体、スチレン／ブタジエン共重合体、アクリロニトリル／ブタジエン共重合体からなる群から選択される少なくとも１種を含む、請求項１又は２に記載の樹脂組成物。
  4. 　前記（Ａ）末端に不飽和二重結合を有する変性ポリフェニレンエーテル樹脂が、下記式（５）：
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000005
     　［式（５）中、Ｒ５は、水素原子又はアルキル基を表し、
    　Ｘは、ｐ価の非置換又は置換芳香族炭化水素基を表し、
    　Ｙは、下記式（２）：
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000006
     　［式（２）中、Ｒ１～Ｒ４は、それぞれ独立して水素原子、アルキル基、アルケニル基、アルキニル基又はアルケニルカルボニル基を表す。］
    　で表される非置換又は置換フェノール繰り返し単位を表し、
    　ｍは、１～１００の整数を表し、
    　ｎは、０又は１～６の整数を表し、
    　ｐは、１～４の整数を表す。］
    　で表される変性ポリフェニレンエーテル樹脂、及び下記式（６）：
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000007
     　［式（６）中、Ｒ６～Ｒ８は、各々独立に水素原子、アルキル基、アルケニル基又はアルキニル基を表し、
    　Ｘは、ｐ価の非置換又は置換芳香族炭化水素基を表し、
    　Ｙは、前記式（２）で表される非置換又は置換フェノール繰り返し単位を表し、
    　ｍは、１～１００の整数を表し、
    　ｎは、０又は１～６の整数を表し、
    　ｐは、１～４の整数を表す。］
    　で表される変性ポリフェニレンエーテル樹脂からなる群から選択される少なくとも１種を含む、請求項１～３のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
  5. 　前記（Ｂ）ブタジエン骨格を有するエラストマーが、下記式（７）：
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000008
     　[式（７）中、ｑ、ｒは少なくともいずれか一方が０ではない、０～１の整数を表し、ｓは１～１２００の整数を表し、ｔは１～１０００の整数を表す。］
    　で表されるスチレン／ブタジエン／スチレンブロック共重合体、及び下記式（８）：
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000009
     　[式（８）中、ｕは１～１２００の整数を表し、ｖは１～１０００の整数を表す。］
    　で表されるアクリロニトリル／ブタジエン共重合体からなる群から選択される少なくとも１種を含む、請求項１～４のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
  6. 　前記（Ａ）末端に不飽和二重結合を有する変性ポリフェニレンエーテル樹脂が、下記式（６）：
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000010
     　［式（６）中、Ｒ６～Ｒ８は、各々独立に水素原子、アルキル基、アルケニル基又はアルキニル基を表し、
    　Ｘは、ｐ価の非置換又は置換芳香族炭化水素基を表し、
    　Ｙは、下記式（２）：
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000011
     　［式（２）中、Ｒ１～Ｒ４は、それぞれ独立して水素原子、アルキル基、アルケニル基、アルキニル基又はアルケニルカルボニル基を表す。］
    　で表される非置換又は置換フェノール繰り返し単位を表し、
    　ｍは、１～１００の整数を表し、
    　ｎは、０又は１～６の整数を表し、
    　ｐは、１～４の整数を表す。］
    　で表される変性ポリフェニレンエーテル樹脂を含み、
    　前記（Ｂ）ブタジエン骨格を有するエラストマーが、スチレン／ブタジエン／スチレン共重合体を含む、請求項１から５のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
  7. 　（Ｃ）溶剤を更に含む、請求項１から６のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
  8. 　回転式粘度計で、２５℃、１０ｒｐｍの第１粘度が３００ｍＰａ・ｓ～４０００ｍＰａ・ｓの範囲内である、請求項７に記載の樹脂組成物。
  9. 　回転式粘度計で、２５℃、１ｒｐｍの第２粘度が５００ｍＰａ・ｓ～４２００ｍＰａ・ｓの範囲内であり、第１粘度に対する第２粘度の比であるチキソトロピ―インデックスＴＩが０．８～１．２である、請求項８に記載の樹脂組成物。
  10. 　前記成分（Ａ）と前記成分（Ｂ）の質量比が１０：９０～８０：２０の範囲内である、請求項１から９のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
  11. 　前記成分（Ａ）及び前記成分（Ｂ）の合計量と、前記成分（Ｃ）との質量比が、５：９５～８０：２０の範囲内である、請求項７から１０のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
  12. 　半導体基板と、半導体基板上に配置された電極と、前記電極と電気的に接続される配線と、前記電極に前記配線を介して電気的に接続された外部端子と、前記半導体基板の前記電極及び前記配線が配置される側を封止する層間絶縁膜と、を備え、
    　前記層間絶縁膜が、前記配線に接するように配置されるとともに、前記請求項１から１１のいずれか１項に記載の樹脂組成物を用いてなる、ウェハレベルチップサイズパッケージ型の半導体装置。
  13. 　前記配線の前記半導体基板側を封止する第１層間絶縁膜と、前記配線の半導体基板の反対側を封止する第２層間絶縁膜の少なくとも２層を備える、請求項１２に記載の半導体装置。
  14. 　前記層間絶縁膜、前記第１層間絶縁膜又は前記第２層間絶縁膜の一つの層の厚さが３μｍ以上２０μｍ以下の範囲内である、請求項１２又は１３に記載の半導体装置。
  15. 　下記成分（Ａ）～（Ｃ）：
    　（Ａ）末端に不飽和二重結合を有する変性ポリフェニレンエーテル樹脂、
    　（Ｂ）ブタジエン骨格を有するエラストマー、及び
    　（Ｃ）溶剤を含む、液状の樹脂組成物を準備することと、
    　前記樹脂組成物を半導体基板上に滴下し、スピンコーターを用いて前記半導体基板を垂直軸回りに回転させて、前記半導体基板に前記液状の樹脂組成物を塗布することと、
    　前記液状の樹脂組成物を硬化させて層間絶縁膜を形成すること、を含む、ウェハレベルチップサイズパッケージ型の半導体装置の製造方法。
  16. 　前記スピンコーターの回転速度が１０００ｒｐｍ～３０００ｒｐｍであり、回転時間が５秒～３０秒である、請求項１５に記載の半導体装置の製造方法。
  17. 　前記液状の樹脂組成物が、回転式粘度計で、２５℃、１０ｒｐｍの第１粘度が３００ｍＰａ・ｓ～４０００ｍＰａ・ｓである、請求項１５又は１６に記載の半導体装置の製造方法。
  18. 　前記液状の組成物が、回転式粘度計で、２５℃、１ｒｐｍの第２粘度が５００ｍＰａ・ｓ～４２００ｍＰａ・ｓであり、第１粘度に対する第２粘度の比であるチキソトロピ―インデックスＴＩが０．８～１．２である、請求項１７に記載の半導体装置の製造方法。
  19. 　前記（Ａ）末端に不飽和二重結合を有する変性ポリフェニレンエーテル樹脂が、下記式（１）：
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000012
     　［式（１）中、Ｘは、ｐ価の非置換又は置換芳香族炭化水素基を表し、
    　Ｙは、下記式（２）：
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000013
     　［式（２）中、Ｒ１～Ｒ４は、各々独立に水素原子、アルキル基、アルケニル基、アルキニル基又はアルケニルカルボニル基を表す。］
    　で表される非置換又は置換フェノール繰り返し単位を表し、
    　Ｚは、末端の炭素－炭素二重結合を含む官能基を表し、ビニル基、ビニレン基、下記式（３）：
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000014
     　［式（３）中、Ｒ５は、水素原子又はアルキル基を表す。］
    　で表される（メタ）アクリロイル基、又は下記式（４）：
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000015
     　［式（４）中、Ｒ６～Ｒ８は、各々独立に水素原子、アルキル基、アルケニル基又はアルキニル基を表す。］
    　で表されるスチレン基を表し、
    　ｍは、１～１００の整数を表し、
    　ｎは、０又は１～６の整数を表し、
    　ｐは、１～４の整数を表す。］
    　で表される変性ポリフェニレンエーテル樹脂を含み、
    　前記（Ｂ）ブタジエン骨格を有するエラストマーが、スチレン／ブタジエン／スチレン共重合体、スチレン／ブタジエン／ブチレン／スチレン共重合体、ブタジエン重合体、スチレン／ブタジエン共重合体、アクリロニトリル／ブタジエン共重合体からなる群から選択される少なくとも１種を含む、請求項１５から１８のいずれか１項に記載の半導体装置の製造方法。
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