WO2023008173A1 - 探索方法、探索システム、プログラム、予測モデル構築方法、及び予測モデル構築装置 - Google Patents

探索方法、探索システム、プログラム、予測モデル構築方法、及び予測モデル構築装置 Download PDF

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initial
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structures
prediction model
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圭 網井
昌樹 大越
幹也 藤井
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パナソニックＩｐマネジメント株式会社
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Definitions

  • the present disclosure relates to a search method and the like for searching for a stable structure of atomic arrangement for the composition of a material after desorption of atoms.
  • Non-Patent Document 1 Conventionally, structural optimization techniques have been developed to obtain stable atomic arrangement structures by first-principles calculations (see, for example, Non-Patent Document 1).
  • Non-Patent Document 2 discloses a method of estimating characteristic values such as energy using machine learning for input of atomic arrangement structure.
  • the present disclosure provides a search method and the like that can efficiently search for a stable structure of atomic arrangement for the composition of a material after desorption of atoms.
  • a search method is a search method for searching for a stable structure of atomic arrangement in a three-dimensional space for the composition of a material, wherein a computer desorbs atoms contained in the material to a first step of obtaining a plurality of initial structures, which are structures of atomic arrangements in the three-dimensional space that the composition of the material after separation can take; A second step of performing optimization and calculating a first energy corresponding to a structure with an optimized atomic arrangement, and using a prediction model for other initial structures of the plurality of initial structures, A third step of predicting a second energy corresponding to the structure of the atomic arrangement when the structure optimization is performed on the other initial structure, and a local minimum value based on the first energy and the second energy and a fourth step of extracting a third energy indicating the third energy, a first structure that is a structure of an atomic arrangement corresponding to the third energy, or a third energy and the first structure that are output 5 steps are executed, and the prediction model inputs a structure with
  • Computer-readable recording media include non-volatile recording media such as CD-ROMs (Compact Disc-Read Only Memory).
  • FIG. 1 is a block diagram showing an overall configuration including a search system according to Embodiment 1.
  • FIG. 2 is a diagram illustrating an example of an input structure input to an input unit according to Embodiment 1.
  • FIG. 3 is a diagram illustrating an example of a process in which a generation unit according to Embodiment 1 generates an initial structure;
  • FIG. 4 is a diagram illustrating an example of a process of generating an initial structure by a generation unit according to Embodiment 1.
  • FIG. 5 is a diagram illustrating an example of a process of generating an initial structure by a generation unit according to Embodiment 1.
  • FIG. 6 is a diagram depicting an example of data stored in a structure storage unit according to Embodiment 1;
  • FIG. 1 is a block diagram showing an overall configuration including a search system according to Embodiment 1.
  • FIG. 2 is a diagram illustrating an example of an input structure input to an input unit according to Embodiment 1.
  • FIG. 3 is a diagram
  • FIG. 7 is a diagram illustrating an example of a process of calculating first energy by a calculating unit according to Embodiment 1.
  • FIG. 8 is a diagram showing an example of data stored in a calculation result storage unit according to Embodiment 1.
  • FIG. 9 is a diagram illustrating an example of a process of machine learning a prediction model by a learning unit according to Embodiment 1.
  • FIG. 10 is a diagram illustrating an example of a process of predicting the second energy by the prediction unit according to Embodiment 1.
  • FIG. 11 is a diagram illustrating an example of data generated by a comparing unit according to Embodiment 1;
  • FIG. 12 is a diagram illustrating an evaluation example of prediction accuracy of a prediction unit according to Embodiment 1.
  • FIG. 13 is a diagram showing a result of verification of prediction accuracy of the prediction unit according to Embodiment 1.
  • FIG. 14 is a diagram showing a result of verifying the correlation between the prediction accuracy of the prediction unit and the learning data ratio according to Embodiment 1.
  • FIG. 15 is a flowchart showing an operation example of the search system according to Embodiment 1.
  • FIG. 16 is a block diagram showing an overall configuration including a search system according to Embodiment 2.
  • FIG. 17 is a diagram depicting an example of data stored in a calculation result storage unit according to Embodiment 2;
  • FIG. 18 is a diagram illustrating an example of a process of machine-learning a prediction model by a learning unit according to Embodiment 2.
  • FIG. 19 is a diagram showing a result of verifying the prediction accuracy of the prediction unit according to Embodiment 2.
  • FIG. FIG. 20 is a diagram showing the result of verifying the correlation between the prediction accuracy of the prediction unit and the learning data set ratio according to the second embodiment.
  • 21 is a flowchart illustrating an operation example of the search system according to Embodiment 2.
  • FIG. 22 is a block diagram showing an overall configuration including a search system according to Embodiment 3.
  • FIG. 23 is a diagram depicting an example of data generated by a comparison unit according to Embodiment 3;
  • FIG. 24 is a flowchart showing an operation example of the search system according to Embodiment 3.
  • FIG. 25 is a block diagram showing an overall configuration including a search system according to Embodiment 4.
  • FIG. 26 is a flowchart showing an operation example of the search system according to Embodiment 4.
  • Non-Patent Document 1 discloses a structure optimization method based on first-principles calculation.
  • a lithium ion battery has a positive electrode active material and a negative electrode active material, and is charged or discharged by moving lithium ions between them.
  • lithium ions contained in the positive electrode active material are desorbed, and the desorbed lithium ions move to the negative electrode active material.
  • the charging process can be simulated by modeling the atomic arrangement structure of the positive electrode active material and considering a stable atomic arrangement structure in a state where Li (lithium) atoms are sequentially desorbed one by one. .
  • the electrode voltage can be calculated from the calculated value of the energy of the stable atomic configuration after the Li atoms are desorbed. Further, by calculating the energy difference from the stable atomic arrangement structure of the substance from which the O (oxygen) atom is detached, the oxygen desorption energy indicating the likelihood of detachment of the O atom can be calculated.
  • O atoms are detached from the positive electrode active material, they may bond with the electrolyte and cause an exothermic reaction, so the oxygen desorption energy is an indicator of battery safety.
  • the electrical characteristics and safety of the battery can be calculated from the stable atomic arrangement structure after desorption of the elements contained in the substance of the battery.
  • the substance before the Li atoms are desorbed is a known substance
  • the substance after the Li atoms are desorbed is an unknown new substance.
  • structural optimization is performed for the possible candidate atomic arrangement structure of the new substance.
  • Candidate atomic configurations are obtained by partially removing atoms contained in the atomic configurations of known substances, here Li atoms. Therefore, a plurality of candidate structures can be obtained depending on which Li atoms are removed.
  • one or more structural optimizations are performed for each of the plurality of candidate structures, and the energy of the structurally optimized candidate structure, that is, the total energy is calculated.
  • the atomic arrangement structure corresponding to the lowest energy among the calculated energies, that is, the structure-optimized candidate structure is determined to be the thermodynamically most stable atomic arrangement structure in the new substance.
  • Non-Patent Document 2 describes a graph neural network model that converts atoms into nodes and bonds into edges in the atomic arrangement structure of the material composition, and predicts characteristic values such as energy from the atomic arrangement structure. Proposed. It has been shown that this method can construct a model that predicts material properties such as energy with high accuracy from the atomic arrangement structure included in the public database.
  • Non-Patent Document 1 is a prior art document that discloses the basic technology of structural optimization, and does not disclose learning of a prediction model by machine learning.
  • Non-Patent Document 2 merely discloses a technique for predicting material properties from an atomic arrangement structure, and does not disclose a search for a stable atomic arrangement structure.
  • the inventors of the present application focused on the fact that the relationship between atomic arrangement structure and energy can be associated with a graph neural network. According to the study of the inventors of the present application, from the atomic arrangement structures that are candidates for the composition of the material after the desorption of the atoms present in a plurality of ways, the atomic arrangement structure that is thermodynamically more stable than the conventional We have found a technique that can efficiently search for As a result, it has become clear that the calculation cost can be reduced, and a stable atomic configuration can be searched with high accuracy.
  • a search method is a search method for searching for a stable structure of atomic arrangement in a three-dimensional space for the composition of a material, wherein a computer performs desorption of atoms contained in the material.
  • the material contains x atoms (x is an integer of 2 or more) that can be desorbed, and in the first step, z atoms (z is 1 ⁇ z ⁇ x-1) (integer), a plurality of x C z initial structures may be generated for the desorbed system.
  • the partial initial structures in the second step are m (m is 1 ⁇ m ⁇ n integer), and the other initial structures in the third step may be (n ⁇ m) initial structures.
  • the third energy may be the minimum value of the first energy and the second energy.
  • the prediction model may be a model machine-learned using a first learning data set that includes the initial structure as input data and the first energy corresponding to the initial structure as correct data.
  • the prediction model is a model machine-learned using a second learning data set that further includes the structure of the optimized atomic arrangement as input data and the first energy corresponding to the structure as correct data. There may be.
  • the number of the partial initial structures in the second step may be 90% or less of the number of the plurality of initial structures.
  • a search system is a search system for searching for a stable structure of atomic arrangement in a three-dimensional space for the composition of a material, wherein after desorption by desorption of atoms contained in the material
  • a generation unit that generates a plurality of initial structures, which are structures of atomic arrangements in the three-dimensional space that the material composition can take, and a structure optimization is performed on some of the plurality of initial structures.
  • a calculation unit that calculates a first energy corresponding to a structure of an atomic arrangement whose structure has been optimized;
  • a prediction unit that predicts a second energy corresponding to the structure of the atomic arrangement when structural optimization is performed for the prediction model, and an output unit that outputs the first energy and the second energy, and the prediction model is machine-learned so that a structure with an arbitrary atomic arrangement is input, and the energy corresponding to the structure when structural optimization is performed on the structure is output as the second energy.
  • the output unit is a third energy indicating a minimum value extracted based on the first energy and the second energy, a first structure that is a structure of an atomic arrangement corresponding to the third energy, or the first 3 energies and the first structure may be output.
  • a program is a program for searching for a stable structure of atomic arrangement in a three-dimensional space for the composition of a material, wherein the material after desorption by desorption of atoms contained in the material
  • the predictive model is machine-learned so that a structure with an arbitrary atomic arrangement is input, and the energy corresponding to the structure when structural optimization is performed on the structure is output as the second energy.
  • the computer further executes a fourth step of extracting a third energy indicating a minimum value based on the first energy and the second energy, and in the sixth step, the third energy, the third
  • the first structure which is the structure of the atomic arrangement corresponding to the energy, or the third energy and the first structure may be further output.
  • a computer obtains an initial structure, which is an atomic arrangement structure in a three-dimensional space that can be taken by a composition of a material after desorption by desorption of atoms contained in the material.
  • a predictive model construction device includes a generation unit that generates an initial structure, which is an atomic arrangement structure in a three-dimensional space that can be taken by a composition of a material after desorption by desorption of atoms contained in the material; , using a learning data set containing the initial structure as input data and the energy corresponding to the structure of the atomic arrangement obtained by performing structural optimization on the initial structure as correct data, any atomic arrangement a learning unit that performs machine learning so as to output energy corresponding to the structure when the structure is structurally optimized with respect to the input of the structure.
  • a search method is a search for searching for a stable structure of atomic arrangement in the three-dimensional space for the composition of the material using a prediction model machine-learned by the prediction model construction device.
  • a method wherein a computer performs geometry optimization on the initial structures by first obtaining a plurality of the initial structures and using the predictive model for each of the plurality of initial structures.
  • the eighth step of predicting the energy corresponding to the structure of the atomic arrangement in the case of and the ninth step of extracting the energy indicating the minimum value from the plurality of predicted energies are executed.
  • a search method is a search for searching for a stable structure of atomic arrangement in the three-dimensional space for the composition of the material using a prediction model machine-learned by the prediction model construction device.
  • a method wherein a computer performs a first step of obtaining a plurality of said initial structures, performing structure optimization on some initial structures of said plurality of initial structures, and obtaining structure-optimized atoms a second step of calculating a first energy corresponding to a configuration structure; and using the prediction model for at least one initial structure among the partial initial structures to perform structural optimization for the initial structure a tenth step of predicting the second energy corresponding to the structure of the atomic configuration if the transformation were performed; and an eleventh step of verifying prediction accuracy of the prediction model by comparing the first energy and the second energy.
  • the computer uses the predictive model for the other initial structure among the plurality of initial structures, thereby for the other initial structure.
  • a twelfth step of predicting the second energy corresponding to the structure of the atomic arrangement when the structure optimization is performed, and extracting the third energy indicating the minimum value based on the first energy and the second energy. and a thirteenth step may be further performed.
  • Such a computer program can also be realized as a computer program that causes a computer to execute the characteristic processing included in the search method or predictive model construction method of the present disclosure.
  • a computer program can be distributed via a computer-readable non-temporary recording medium such as a CD-ROM or a communication network such as the Internet.
  • the search system may be configured such that all components are included in one computer, or may be configured as a system in which multiple components are distributed to multiple computers. .
  • Search system 100 (search method or program) according to Embodiment 1 of the present disclosure will be described in detail using the drawings.
  • Search system 100 (search method or program) according to Embodiment 1 is a system (method or program) for searching for a stable structure of atomic arrangement in three-dimensional space for the composition of a material.
  • stable structure refers to a structure in which the force acting on each atom contained in the structure of the atomic arrangement (that is, the crystal structure) is below the threshold, and the energy corresponding to the structure (total energy) is the minimum.
  • the threshold can be appropriately set by the user, but may be a value close to zero. This is because the closer the force acting on each atom to zero, the more thermodynamically stable the structure.
  • the search system 100 searches for a stable structure as described above and outputs it to the user. It may include a mode of outputting data necessary for performing. In other words, the process of searching for stable structures need not be completed only by the search system 100 (search method or program).
  • FIG. 1 is a block diagram showing the overall configuration including a search system 100 according to Embodiment 1.
  • the search system 100 is configured as a computer such as a personal computer or a server, for example.
  • the search system 100 includes a generator 102 , a calculator 103 , a learner 104 , a predictor 105 , a comparator 106 and an output unit 107 .
  • Peripheral configurations of the search system 100 include an input unit 101 , a structure storage unit 108 , a calculation result storage unit 109 , and a prediction model storage unit 110 .
  • the peripheral configuration of the search system 100 may be included in the components of the search system 100 .
  • the generation unit 102 and the learning unit 104 in the search system 100 are also components of a prediction model construction device.
  • the input unit 101 is an input interface that receives a user's input, acquires information about the composition of the material to be searched by user's input, and outputs the information to the generation unit 102 .
  • the information about the composition is, for example, the structure of the atomic arrangement in the three-dimensional space of the composition of the material to be searched. Hereinafter, this structure will also be referred to as an "input structure".
  • the input unit 101 includes, for example, a keyboard, touch sensor, touch pad, mouse, or the like.
  • FIG. 2 is a diagram showing an example of an input structure input to the input unit 101 according to the first embodiment.
  • the composition possessed by the material to be searched can be represented by the composition formula as "Li 12 Mn 6 Ni 6 O 24 ". That is, in this case, the composition of the material to be searched is composed of 12 Li (lithium) atoms, 6 Mn (manganese) atoms, 6 Ni (nickel) atoms, and 24 O (oxygen) atoms. indicates that
  • the input structure includes, for example, information described in the Crystallographic Information Common Data Format (Crystallographic Information File: CIF).
  • CIF Crystallographic Information Common Data Format
  • the description format of the information is not limited to the CIF data format, and any description format that enables structural optimization calculations by first-principles calculations such as the composition formula, crystal structure, and lattice vector can be used. can be written in any format.
  • the CIF describes the composition formula indicating the composition of the material, the length of the unit cell vector, the angle at which atoms intersect, the arrangement of atoms in the unit cell, and the like.
  • FIG. 2(a) shows the atomic arrangement for the composition of the material "Li 12 Mn 6 Ni 6 O 24 ".
  • the atomic coordinates (x-coordinate, y-coordinate, z-coordinate) of each atom for example, in the case of Li atoms, a total of 12 atoms from "Li0" to [Li11]) are described. Note that the numbers such as "0" in "Li0" are added only to distinguish elements of the same type.
  • the input structure includes, for example, the unit cell of the crystal structure, that is, the atomic arrangement.
  • the smallest spheres are O atoms
  • the unhatched spheres are Li atoms
  • the hatched spheres that are about the same size as the Li atoms are Ni atoms
  • the spheres are blacked out.
  • the closed spheres represent Mn atoms.
  • the generation unit 102 removes atoms from the input structure obtained from the input unit 101, that is, performs atom detachment processing, thereby generating a plurality of initial structures that can be taken by the structure after detachment.
  • atoms are removed from the input structure by deleting lines describing the atoms to be removed from the CIF.
  • the atoms to be eliminated are Li atoms. That is, the generation unit 102 (in the first step) acquires a plurality of initial structures, which are structures of atomic arrangements in a three-dimensional space that can be taken by the composition of the material after desorption by desorption of atoms contained in the material.
  • the “initial structure” referred to here is the composition after one or more atoms are desorbed from the composition of the material to be searched, and is a candidate structure that can become a stable structure of atomic arrangement.
  • FIG. 3 to 5 are diagrams each showing an example of the process of generating an initial structure by the generation unit 102 according to Embodiment 1.
  • FIG. (a) of FIG. 3 represents the CIF of the input structure
  • (b) of FIG. 3 represents the CIF of the structure after one Li atom is eliminated from the input structure
  • (c) of FIG. represents the CIF of the structure after two Li atoms are eliminated from the input structure.
  • the generation unit 102 generates an initial structure in the case where one Li atom is eliminated by removing "Li4" from the input structure.
  • the generation unit 102 generates an initial structure when two Li atoms are desorbed by removing “Li2” and “Li6” from the input structure.
  • FIG. 4 shows an example of the initial structure when two Li atoms are eliminated from the input structure.
  • the initial structure shown in (a) of FIG. 4 is a structure generated by the generation unit 102 removing “Li2” and “Li6” from the input structure.
  • the initial structure shown in (b) of FIG. 4 is a structure generated by the generation unit 102 removing “Li5” and “Li6” from the input structure.
  • the initial structure shown in (c) of FIG. 4 is a structure generated by the generation unit 102 removing “Li0” and “Li4” from the input structure.
  • the generation unit 102 generates a plurality of initial structures according to the number of Li atoms desorbed from the input structure.
  • the leftmost configuration in FIG. 5 represents an example of the initial structure when one Li atom is eliminated from the input structure.
  • Generate 12 C 1 12 initial structures, which is the number of combinations that leave one Li atom from .
  • the second configuration from the left in FIG. 5 represents an example of the initial structure when two Li atoms are eliminated from the input structure.
  • 12 C 2 66 initial structures are generated, which is the number of combinations in which two Li atoms are eliminated from a Li atom.
  • the rightmost configuration in FIG. 5 represents an example of the initial structure when eight Li atoms are eliminated from the input structure.
  • produces 12 C 8 495 initial structures, the number of combinations that leave 8 Li atoms from .
  • a structure corresponding to the formula of the material to be searched includes x atoms represented by the same element symbol, and z atoms can be detached from the x atoms.
  • x is an integer of 2 or more
  • z is an integer satisfying 1 ⁇ z ⁇ x ⁇ 1.
  • the generation unit 102 (at the first step) generates a plurality of x C z initial structures for a system in which z atoms are eliminated. That is, the number of initial structures generated by the generation unit 102 is ( 12 C 1 + . . . + 12 C z ).
  • the generator 102 generates a plurality of initial structures for each system.
  • the term "system” refers to a set of structures classified by the number of atoms detached from the input structure.
  • the generator 102 generates a plurality of initial structures for each (x ⁇ 1) systems.
  • the above contents are exemplified below.
  • x is an integer of 2 or more
  • z is an integer satisfying 1 ⁇ z ⁇ 11.
  • the generation unit 102 (in the first step) generates an initial structure of 12 C for a system in which one Li atom has been removed , . Generate structure.
  • the number of initial structures generated by the generation unit 102 is ( 12 C 1 + . . . + 12 C 11 ).
  • the number of systems is 11.
  • the generation unit 102 outputs a plurality of initial structures generated for each system to the structure storage unit 108.
  • all the generated initial structures may be output to the structure storage unit 108, or equivalent structures from the viewpoint of symmetry are screened using an existing program or the like, Only the filtered initial structure may be output.
  • the structure storage unit 108 is composed of a recording medium such as a hard disk drive or a non-volatile semiconductor memory.
  • Structure storage unit 108 stores a plurality of initial structures generated for each system by generation unit 102 .
  • the data of each initial structure is stored in a descriptive format such as a composition formula, a crystal structure, and a lattice vector, in which structure optimization calculations such as first-principles calculations can be performed.
  • FIG. 6 is a diagram showing an example of data stored in the structure storage unit 108 according to the first embodiment.
  • the left column represents the initial structure ID (Identifier) assigned to distinguish each initial structure
  • the right column represents the atomic arrangement of the initial structure.
  • FIG. 7 is a diagram showing an example of a process of calculating the first energy by calculation section 103 according to Embodiment 1. In FIG.
  • the calculation unit 103 (in the second step) performs structure optimization on a part of the initial structures among the plurality of initial structures, and the first energy corresponding to the structure with the optimized atomic arrangement Calculate
  • the "first energy” here may indicate the energy corresponding to the final structure obtained by repeating the structure optimization, or may indicate the energy corresponding to the intermediate structure that has not yet reached the final structure. be.
  • the calculation unit 103 uses a first-principles calculation package such as VASP (Vienna Abinitio Simulation Package), for example, to execute the process of calculating the first energy corresponding to the structural optimization and the final structure.
  • VASP Vehicle Abinitio Simulation Package
  • the "final structure” is a structure obtained by performing structural optimization on the initial structure, and is a structure in which the force acting on each atom contained in the structure is equal to or less than the threshold.
  • the “intermediate structure” is a structure obtained by performing structure optimization on the initial structure, and the force acting on at least one or more atoms contained in the structure exceeds the threshold value. It is a structure that has not reached the final structure.
  • the calculation unit 103 calculates the force F acting on each atom included in the structure to be processed, and the structure (that is, the final structure) in which the magnitude of the force F calculated in each atom is equal to or less than the threshold value. to explore.
  • the threshold may be a value close to zero. Specifically, if the magnitude of the force F acting on at least one atom exceeds a threshold in the structure obtained by performing the structure optimization, the calculation unit 103 determines that the force F is applied. Each atom is moved in a direction and the position of each atom is adjusted so that the force F becomes small.
  • the calculation unit 103 repeats the above-described process of calculating the force F of each atom and the process of adjusting the position of each atom as one structural optimization, and the magnitude of the force F is equal to or less than the threshold value for all atoms.
  • a structure that is, the final structure
  • the structure optimization is terminated.
  • the calculation unit 103 calculates the energy corresponding to the obtained final structure, that is, the final energy.
  • the calculation unit 103 outputs the initial structure, the final structure obtained by repeatedly performing structural optimization on the initial structure, and the final energy corresponding to the calculated final structure to the calculation result storage unit 109 for each system. do.
  • the calculation result storage unit 109 stores a set of the final energy calculated by the calculation unit 103 and the corresponding initial structure for each system.
  • FIG. 8 is a diagram showing an example of data stored in the calculation result storage unit 109 according to Embodiment 1. As shown in FIG. In FIG. 8, the left column is the initial structure ID, the middle column is the atomic arrangement of the initial structure, and the right column is the final energy corresponding to the final structure obtained by optimizing the initial structure. represents. Thus, the calculation result storage unit 109 may store at least a set of the initial structure and the final energy of the final structure. In Embodiment 1, the calculation result storage unit 109 further stores the atomic arrangement of the final structure.
  • the learning unit 104 acquires the initial structure and the final energy of the final structure from the calculation result storage unit 109, and makes the prediction model learn using the acquired initial structure and final energy.
  • the set of input and output learned by the prediction model is, for example, the input as the initial structure and the output as the final energy.
  • the learning unit 104 uses the learning data set to generate a structure obtained by optimizing the structure (here, the initial structure) with respect to the input structure of an arbitrary atomic arrangement.
  • Machine learning is performed on the prediction model so as to output the energy corresponding to (here, the final structure).
  • the learning data set includes the initial structure as input data and the energy corresponding to the atomic arrangement structure (here, the final structure) obtained by performing structural optimization on the initial structure as correct data.
  • the prediction model is composed of a graph neural network with graph structure as input.
  • the graph neural network is, for example, CGCNN (Crystal Graph Convolutional Neural Network) or MEGNet (Material Graph Network).
  • the prediction model is constructed by MEGNet.
  • MEGNet is a graph neural network that uses not only nodes (nodes/vertices) and edges (branches/sides) as feature quantities, but also global state quantities that represent the features of the entire target system as feature quantities.
  • FIG. 9 is a diagram showing an example of a process of machine learning a prediction model by the learning unit 104 according to Embodiment 1.
  • the learning unit 104 first converts the atomic coordinates and types of atoms in the initial structure as shown in FIG. 9A into a graph structure as shown in FIG. 9B.
  • a node corresponds to each atom of the initial structure and an edge corresponds to a bond between each atom of the initial structure.
  • the learning unit 104 inputs the converted graph structure to a graph neural network as shown in FIG. 9(c).
  • the learning unit 104 compares the predicted value of the final energy shown in (d) of FIG. 9 output from the graph neural network and the final energy as correct data.
  • the learning unit 104 updates the weight of the graph neural network. In this way, the learning unit 104 machine-learns the prediction model by supervised learning using a plurality of learning data sets.
  • the learning unit 104 outputs a prediction model for which machine learning has been completed, that is, a learned model to the prediction unit 105 and the prediction model storage unit 110 .
  • the prediction model for which this machine learning has been completed takes as input a structure with an arbitrary atomic arrangement (here, the initial structure), and the structure (here, the final structure) when the structure is optimized for the structure. Machine learning is performed so that the corresponding energy is output as second energy, which will be described later.
  • This prediction model is machine-learned using a first learning data set that includes an initial structure as input data and a first energy (here, final energy) corresponding to the initial structure as correct data.
  • the prediction model storage unit 110 stores the graph neural network structure and weights of the prediction model machine-learned by the learning unit 104 .
  • the prediction unit 105 acquires an initial structure whose final energy has not yet been calculated from the structure storage unit 108 . Then, the prediction unit 105 predicts the final energy of the initial structure by inputting the initial structure into the prediction model acquired from the learning unit 104, that is, the learned prediction model.
  • the “initial structure whose final energy has not been calculated” means a structure other than a part of the initial structure whose energy has been calculated by the calculation unit 103 among the plurality of initial structures, and other initial structures.
  • the prediction unit 105 uses the prediction model for other initial structures among the plurality of initial structures, so as to obtain Predict the second energy corresponding to the structure of the atomic arrangement.
  • the second energy is the predicted value of the final energy corresponding to the final structure when geometry optimization is performed on other initial structures.
  • FIG. 10 is a diagram showing an example of the process of predicting the second energy by the prediction unit 105 according to Embodiment 1.
  • the prediction unit 105 converts the initial structure into a graph structure, and inputs the converted initial structure to the prediction model.
  • illustration of the process of converting the initial structure to the graph structure is omitted.
  • the predictive model outputs a predicted value of the final energy corresponding to the final structure when structural optimization is performed on the input initial structure, that is, the second energy.
  • the prediction model as disclosed in Non-Patent Document 2 outputs a prediction value of the energy corresponding to the input initial structure
  • the prediction model according to Embodiment 1 outputs the input initial structure
  • the predicted value of the energy output by the prediction model corresponds to the energy corresponding to the structure obtained by the calculation unit 103 actually performing structural optimization on the initial structure. do.
  • Embodiment 1 by using a prediction model, a structure optimized for a structure (for example, an intermediate structure or It is possible to obtain the energy corresponding to the final structure). Therefore, in Embodiment 1, calculations for structural optimization can be omitted to some extent, so that calculation costs can be reduced.
  • the prediction unit 105 outputs the initial structure and the final energy prediction value corresponding to the initial structure to the comparison unit 106 for each system.
  • the comparison unit 106 obtains a set of predicted values of the initial structure and final energy from the prediction unit 105 .
  • the comparison unit 106 acquires a set of final structure and final energy from the calculation result storage unit 109 . Then, the comparison unit 106 generates a list in which the set of the initial structure and the predicted value of the final energy and the set of the final structure and the final energy are arranged.
  • FIG. 11 is a diagram showing an example of data generated by the comparison unit 106 according to Embodiment 1.
  • the left column represents the atomic arrangement of the initial structure or the final structure
  • the middle column represents the final energy corresponding to the final structure
  • the right column represents the predicted value of the final energy corresponding to the initial structure.
  • the comparison unit 106 rearranges the final energies and the predicted values of the final energies in a predetermined order.
  • comparison section 106 rearranges the final energy and the predicted value of final energy in order from the lowest energy value.
  • Such rearrangement of the final energies and the predicted values of the final energies corresponds to the process of extracting the smallest value, in other words, the minimum value or the minimum value, from the final energies and the predicted values of the final energies.
  • the comparison unit 106 extracts the third energy indicating the minimum value based on the first energy and the second energy.
  • the first energy is the final energy obtained from the calculation result storage unit 109
  • the second energy is the predicted value of the final energy obtained from the prediction unit 105 .
  • the minimum value is the minimum value of the first energy and the second energy.
  • the third energy is the minimum value of the first energy and the second energy.
  • the comparison unit 106 outputs a list in which the final energy and the predicted value of the final energy are rearranged as described above to the output unit 107 for each system.
  • the output unit 107 displays the predicted values of the initial structures and final energies, and the final structures and final energies included in the list output by the comparison unit 106, according to the above-described predetermined order, that is, in order from the structure with the lowest energy to the display. indicate. That is, the output unit 107 (in the fifth step) outputs the third energy, the first structure, which is the structure of the atomic arrangement corresponding to the third energy, or the third energy and the first structure.
  • the output unit 107 may display only the third energy and the atomic arrangement structure corresponding to the third energy on the display.
  • the output unit 107 may display the list before the final energy and the predicted value of the final energy are rearranged by the comparison unit 106 on the display. That is, the output unit 107 (in the sixth step) may output the first energy and the second energy. In this case, the above extraction processing (fourth step) by the comparison unit 106 is unnecessary.
  • the output unit 107 displays the above-mentioned output results on the display in a manner in which each system can be distinguished. The display on the display may be performed sequentially for each system, or may be performed collectively for all systems.
  • Embodiment 1 Verification of prediction accuracy
  • Verification of the prediction accuracy of the prediction unit 105 according to Embodiment 1 will be described below. This verification is based on whether or not the prediction unit 105 can predict a stable structure for each system with respect to the composition of the substance after one or more Li atoms are desorbed from the substance having the composition Li 12 Mn 6 Ni 6 O 24 . The purpose is to ascertain whether
  • a total of 4070 sets of initial structures and final energies were prepared for the composition of matter after desorption. That is, for each of a total of 4070 initial structures, structural optimization was performed to obtain the final structure, and the final energy corresponding to the obtained final structure was calculated. Of the total 4070 pairs, 10% of the total, 407 pairs, were used as verification data (test data), and the remaining 90%, 3663 pairs, were used as learning data (train data).
  • machine learning of the prediction model was performed by using the initial structure as the input data and the final energy as the correct data as the learning data set.
  • the machine-learned prediction model was then used to predict the final energy of the verification data. That is, by inputting the initial structure contained in the verification data into a machine-learned prediction model, a predicted value of the final energy corresponding to the initial structure output from the prediction model was obtained.
  • FIG. 12 is a diagram showing an evaluation example of the prediction accuracy of the prediction unit 105 according to the first embodiment.
  • the “correct final energy value” referred to here is the final energy corresponding to the final structure obtained by actually performing structural optimization on the initial structure.
  • the “predicted value of final energy” referred to here is the predicted value of final energy output from the prediction model by inputting the initial structure into the prediction model.
  • the “ranking” referred to here is the ranking when the final structure with the smallest correct value of final energy or the smallest predicted value of final energy is ranked first.
  • the structure with the most stable atomic arrangement obtained by actually performing structural optimization is predicted by the prediction unit 105 to be the structure with the second most stable atomic arrangement. become.
  • FIG. 13 is a diagram showing the result of verifying the prediction accuracy of the prediction unit 105 according to Embodiment 1.
  • the left column represents the number of Li atoms detached, in other words, the system, and the right column represents the order.
  • the number on the left side of the “order” here indicates the order of the most stable atomic arrangement structure predicted by the prediction unit 105 among the verification data in the system.
  • the numbers to the right of "Rank” represent the number of validation data in the system. This representation is the same in FIGS. 14, 19, and 20, which will be described later.
  • the prediction accuracy of the prediction unit 105 will decrease.
  • the structure of the atomic arrangement that is actually considered to be the most stable among the 79 sets of verification data is predicted by the prediction unit 105 to be the most stable structure. was done.
  • the structure of the atomic arrangement that is actually considered to be the most stable among the 79 sets of verification data is predicted by the prediction unit 105 to be the 17th most stable structure. .
  • the prediction unit 105 determines the structure of the atomic arrangement that is actually considered to be the most stable for any system within 25% of the total verification data for the system. It can be seen that it can be predicted that it has a simple structure. In other words, even if the number of verification data increases, the prediction accuracy of the prediction unit 105 hardly deteriorates.
  • the prediction unit 105 determines the structure of the atomic arrangement that is actually considered to be the most stable within 10% of the entire verification data for the system, and further within 5%. It may be possible to predict that it is a structure.
  • FIG. 14 is a diagram showing the result of verifying the correlation between the prediction accuracy of prediction section 105 and the ratio of learning data according to the first embodiment. Specifically, FIG. 14 shows the results of the prediction unit 105 while changing the ratio of the learning data for each number of LI atoms detached from the substance having the composition Li 14 Mn 5 Ni 5 O 24 , that is, for each system. It is a figure which shows the result at the time of verifying prediction accuracy.
  • the "proportion of learning data” here is the ratio of the number of learning data to the total number of learning data and verification data in the system.
  • the ratio of the learning data is 40%
  • the structure of the atomic arrangement that is actually considered to be the most stable among 297 sets of verification data in a system in which four Li atoms are detached is determined by the prediction unit 105. was predicted to be the second most stable structure.
  • the ratio of the learning data is 40%
  • the structure of the atomic arrangement that is actually considered to be the most stable among the 554 sets of verification data in the system in which six Li atoms are desorbed is the prediction unit 105 was predicted to be the 60th most stable structure.
  • FIG. 15 is a flowchart showing an operation example of the search system 100 according to Embodiment 1.
  • FIG. 15 is a flowchart showing an operation example of the search system 100 according to Embodiment 1.
  • Step S101 The input unit 101 acquires an input structure through user input, and outputs the acquired input structure to the generation unit 102 .
  • Step S102 The generating unit 102 executes desorption processing on the input structure acquired in step S101. As a result, generation unit 102 generates a plurality of initial structures for each system and outputs them to structure storage unit 108 .
  • Step S103 The calculation unit 103 performs structure optimization on some of the initial structures generated in step S102, and calculates the final energy corresponding to the final structure obtained by performing the structure optimization. Calculate Then, the calculation unit 103 outputs the calculation result to the calculation result storage unit 109 for each system.
  • n is an integer equal to or greater than 2
  • initial structures are obtained in the generating unit 102 (first step)
  • m ( m is an initial structure of 1 ⁇ m ⁇ n integer).
  • “m” is a number that is 90% or less of "n”.
  • “m” may be a number that is 40% or more and 90% or less of “n”. That is, the number of partial initial structures in the calculation unit 103 (second step) is 90% or less of the number of multiple initial structures.
  • Step S104 The learning unit 104 performs machine learning of a prediction model configured by a graph neural network using the set of the final energy and the initial structure calculated in step S103 as a learning data set.
  • the learning unit 104 then outputs the machine-learned prediction model to the prediction unit 105 and the prediction model storage unit 110 .
  • the number of training datasets is the same as the number of some initial structures, which is m.
  • Step S105 The prediction unit 105 acquires from the structure storage unit 108 an initial structure for which the final energy has not been calculated, that is, another initial structure among the plurality of initial structures. Then, the prediction unit 105 calculates predicted values of final energies corresponding to other initial structures using the prediction model machine-learned in step S104.
  • the number of other initial structures is the number obtained by excluding some initial structures from the plurality of initial structures. That is, the other initial structures in the prediction unit 105 (third step) are (nm) initial structures.
  • the prediction model is the prediction model machine-learned in step S104.
  • Step S106 The comparison unit 106 generates a list in which the final energy calculated in step S103 and the predicted value of the final energy calculated in step S105 are rearranged in order from the lowest energy value for each system.
  • the list is output to the output unit 107 . That is, the comparison unit 106 extracts the energy indicating the minimum value from the final energy and the predicted value of the final energy for each system.
  • Step S107 The output unit 107 outputs the predicted values of the initial structures and final energies and the final structures and final energies included in the list generated in step S106 by displaying them on the display in order from the structure with the lowest energy.
  • Embodiment 1 instead of performing structural optimization on all initial structures, structural optimization is performed only on some initial structures, and the rest of the initial structures are optimized. On the other hand, by using a predictive model, calculations for structural optimization are omitted. Therefore, in Embodiment 1, it is possible to search for a structure with the most thermodynamically stable atomic arrangement in the new substance, as in the case where structural optimization is performed for all initial structures. Moreover, it is possible to omit the computation required for the search to some extent. That is, in Embodiment 1, compared to the case where structure optimization is performed for all initial structures, the computation cost can be reduced, and the atomic arrangement of the composition of the material after desorption of atoms can be reduced. Stable structures can be searched efficiently.
  • the search system 200 (search method or program) according to Embodiment 2 of the present disclosure will be described in detail below with reference to the drawings.
  • the search system 200 according to Embodiment 2 differs from the search system 100 according to Embodiment 1 in that it uses not only an initial structure but also an intermediate structure and a final structure when performing machine learning on a prediction model.
  • the same reference numerals are given to the same components as in the first embodiment, and the description thereof is omitted.
  • FIG. 16 is a block diagram showing the overall configuration including the search system 200 according to the second embodiment.
  • the search system 200 includes a generator 102 , a calculator 203 , a learning unit 204 , a predictor 105 , a comparator 106 and an output unit 107 .
  • Peripheral configurations of the search system 200 include an input unit 101 , a structure storage unit 108 , a calculation result storage unit 209 , and a prediction model storage unit 210 .
  • the peripheral configuration of the search system 200 may be included in the components of the search system 200 .
  • the generation unit 102 and the learning unit 204 in the search system 200 are also components of a prediction model construction device.
  • the calculation unit 203 acquires part of the initial structure from the structure storage unit 108, and performs structural optimization on the acquired initial structure.
  • the calculation unit 103 executes a process of calculating energy (first energy) corresponding to the final structure obtained by repeating the structure optimization.
  • the calculation unit 203 outputs the initial structure, the final structure obtained by repeatedly executing structure optimization on the initial structure, and the final energy corresponding to the calculated final structure to the calculation result storage unit 209 for each system. do. In the second embodiment, the calculation unit 203 also outputs to the calculation result storage unit 209 an intermediate structure obtained each time structure optimization is performed on the initial structure.
  • the calculation result storage unit 209 stores a set of the final energy calculated by the calculation unit 203, the corresponding initial structure, the corresponding intermediate structure, and the corresponding final structure for each system.
  • FIG. 17 shows an example of data stored in the calculation result storage unit 209 according to the second embodiment.
  • the left column is the initial structure ID
  • the middle column is the atomic arrangement of the intermediate structure and the atomic arrangement of the final structure obtained each time the structure implementation is performed
  • the right column is the final energy corresponding to the final structure. represents.
  • illustration of the atomic arrangement of the initial structure is omitted.
  • the learning unit 204 acquires the initial structure, the intermediate structure, the final structure, and the final energy of the final structure from the calculation result storage unit 209, and uses these to learn the prediction model.
  • FIG. 18 is a diagram showing an example of a process of machine learning a prediction model by the learning unit 204 according to the second embodiment.
  • the input data included in the training data set includes not only the initial structure but also the intermediate structure and final structure obtained each time structure optimization is performed. .
  • the learning unit 204 not only includes the first learning data set including the initial structure as input data and the final energy as correct data, but also the intermediate structure or final structure as input data and the final energy as correct data.
  • the prediction model is machine-learned further using a second training data set including as .
  • the prediction model further includes, in addition to the first learning data set, the structure of the structure-optimized atomic arrangement, that is, the intermediate structure or the final structure as input data, corresponding to the structure
  • This model is machine-learned using a second learning data set that includes the first energy, that is, the final energy as correct data. Note that the details of the prediction model machine learning process by the learning unit 204 are the same as those in the first embodiment, and thus the description thereof is omitted.
  • the learning unit 204 outputs a prediction model for which machine learning has been completed, that is, a learned model to the prediction unit 105 and the prediction model storage unit 210 .
  • the prediction model storage unit 210 stores the graph neural network structure and weights for the prediction model machine-learned by the learning unit 204 .
  • Embodiment 2 Verification of prediction accuracy
  • Verification of the prediction accuracy of the prediction unit 105 according to the second embodiment will be described below.
  • This verification similar to the verification in Embodiment 1, was carried out for each system with respect to the composition of the substance after one or more Li atoms were desorbed from the substance having the composition Li 12 Mn 6 Ni 6 O 24 .
  • the purpose is to confirm whether the predictor 105 can predict a stable structure.
  • Verification in Embodiment 2 is that the learning data set used for machine learning of the prediction model further includes not only the above-described first learning data set but also the above-described second learning data set, This is different from the verification in the first embodiment.
  • FIG. 19 is a diagram showing the result of verifying the prediction accuracy of the prediction unit 105 according to the second embodiment.
  • what each column represents is the same as in FIG. 13 of Embodiment 1, so the description is omitted here.
  • the prediction accuracy of the prediction unit 105 will decrease.
  • the structure of the atomic arrangement that is actually considered to be the most stable among the 22 sets of verification data is predicted by the prediction unit 105 to be the second most stable structure. was done.
  • the prediction unit 105 predicted that the structure with the most stable atomic arrangement among the 92 sets of verification data would be the most stable structure. .
  • the prediction unit 105 determines the structure of the atomic arrangement that is actually considered to be the most stable for any system as the first or second most stable among all the verification data for the system. It can be seen that it can be predicted that it has a simple structure. In other words, even if the number of verification data increases, the prediction accuracy of the prediction unit 105 hardly deteriorates.
  • FIG. 20 is a diagram showing the result of verifying the correlation between the prediction accuracy of prediction section 105 and the ratio of learning data according to the second embodiment. Specifically, FIG. 20 shows the results of prediction unit 105 while changing the ratio of learning data for each number of LI atoms detached from a substance having the composition Li 14 Mn 5 Ni 5 O 24 , that is, for each system. It is a figure which shows the result at the time of verifying prediction accuracy. In FIG. 20, what each column represents is the same as in FIG. 14 of Embodiment 1, so the description is omitted here.
  • the prediction model is machine-learned by further using a learning data set containing the structure of the structurally optimized atomic arrangement, that is, the intermediate structure or the final structure as input data. Even if the ratio is low, it is considered possible to make highly accurate predictions.
  • FIG. 21 is a flow chart showing an operation example of the search system 200 according to the second embodiment.
  • the processes of steps S201 to S203 and steps S205 to S207 are the same as the processes of steps S101 to S103 and S105 to S107 shown in FIG. 15, respectively, so description thereof will be omitted. That is, the overall flow of the processing of the search system 100 according to Embodiment 1 is the same as that of step S204.
  • Step S204 The learning unit 204 uses the set of the final energy and the initial structure calculated in step S203 and the set of the final energy and the optimized structure as learning data sets to create a prediction model configured by a graph neural network. machine learning.
  • a "structure optimized structure" as used herein is an intermediate structure or a final structure.
  • the learning unit 204 then outputs the machine-learned prediction model to the prediction unit 105 and the prediction model storage unit 210 .
  • the prediction model is machine-learned by further using a learning data set containing as input data the structure of the structurally optimized atomic arrangement, that is, the intermediate structure or the final structure. Therefore, in the second embodiment, compared with the first embodiment, it is easier to more accurately predict the energy corresponding to the structure when the structure optimization is performed on the input initial structure.
  • Embodiment 3 A search system 300 (search method or program) according to Embodiment 3 of the present disclosure will be described in detail below with reference to the drawings.
  • the search system 300 according to Embodiment 3 when predicting the second energy corresponding to the structure of the atomic arrangement when structural optimization is performed on the initial structure, the prediction of a known structure that has been machine-learned in advance is performed. It differs from the search system 100 according to the first embodiment or the search system 200 according to the second embodiment in that a model is used.
  • the same reference numerals are assigned to the same constituent elements as those in the first or second embodiment, and the description thereof is omitted.
  • FIG. 22 is a block diagram showing the overall configuration including search system 300 according to Embodiment 3.
  • the search system 300 includes a generation unit 102, a prediction unit 305, a comparison unit 306, and an output unit 107, and does not include the learning unit 104 or the learning unit 204.
  • Peripheral configurations of the search system 300 include an input unit 101 , a structure storage unit 108 , and a prediction model storage unit 310 .
  • the peripheral configuration of the search system 300 may be included in the components of the search system 300 .
  • the prediction model storage unit 310 stores the structure and weights of the graph neural network for a prediction model that has undergone machine learning in advance.
  • the prediction model employed here is, for example, a prediction model relating to a known structure of a known composition similar to the composition of the material after desorption of atoms, or a general-purpose learned prediction model.
  • the term "similar” as used herein means, for example, that the composition of the material after desorption of atoms and the composition of the known material differ only in part. "Similar" means that the composition of the known material contains at least one element contained in the composition of the material after atomic desorption.
  • the prediction model is the former prediction model, that is, the prediction model for known structures.
  • This prediction model uses, for example, a known structure as input data and a learning data set that includes, as correct data, the final energy corresponding to the final structure obtained by performing structural optimization on the known structure. machine-learned.
  • the prediction unit 305 acquires the initial structure from the structure storage unit 108. FIG. Then, the prediction unit 305 inputs the initial structure into the trained prediction model acquired from the prediction model storage unit 310, thereby predicting the final energy of the initial structure. In Embodiment 3, the prediction unit 305 predicts the final energy for each of all initial structures using prediction models. That is, the prediction unit 305 (in the eighth step) uses a prediction model for each of a plurality of initial structures to correspond to the structure of the atomic arrangement when the structure optimization is performed for the initial structure. Predict energy. The "energy” here is the predicted value of the final energy corresponding to the final structure when geometry optimization is performed on the initial structure.
  • the prediction unit 305 outputs the initial structure and the final energy prediction value corresponding to the initial structure to the comparison unit 306 for each system.
  • the comparison unit 306 obtains a set of predicted values of initial structure and final energy from the prediction unit 305 . Then, the comparison unit 306 generates a list in which sets of predicted values of initial structures and final energies are arranged.
  • FIG. 23 is a diagram showing an example of data generated by the comparison unit 306 according to the third embodiment.
  • the left column represents the atomic arrangement of the initial structure
  • the right column represents the predicted value of the final energy corresponding to the initial structure.
  • the comparison unit 306 rearranges the final energy prediction values in a predetermined order based on the list.
  • the comparison unit 306 rearranges the predicted final energy values in descending order of energy. Such rearrangement of the final energy predicted values corresponds to a process of extracting the smallest value from the final energy predicted values, in other words, the minimum value or minimum value.
  • the comparison unit 306 extracts the energy indicating the minimum value from the plurality of predicted energies.
  • the "energy” is the predicted value of the final energy corresponding to the final structure when geometry optimization is performed on the initial structure.
  • the local minimum is the minimum of the energies.
  • the comparison unit 306 outputs a list in which the predicted values of the final energy are rearranged as described above to the output unit 107 for each system.
  • FIG. 24 is a flow chart showing an operation example of processing of the search system 300 according to the third embodiment.
  • the processing of steps S301 and S302 is the same as the processing of steps S101 and S102 shown in FIG. 15, respectively, so description thereof will be omitted.
  • Step S303 The search system 300 obtains a prediction model related to a known structure with a composition similar to that of the material after atom detachment, which has undergone machine learning in advance, and outputs the prediction model to the prediction model storage unit 310 .
  • Step S304 The prediction unit 305 acquires the initial structure from the structure storage unit 108. FIG. Then, the prediction unit 305 calculates the predicted value of the final energy corresponding to the initial structure using the prediction model acquired in step S303.
  • Step S305 The comparison unit 306 generates a list for each system in which the predicted values of the final energy calculated in step S304 are rearranged in order from the lowest energy value, and outputs the generated list to the output unit 107 .
  • the comparison unit 306 extracts the energy indicating the minimum value from the predicted values of the final energy for each system.
  • Step S306 The output unit 107 outputs the predicted values of the initial structures and final energies included in the list generated in step S305 by displaying them on the display in order from the structure with the lowest energy.
  • Embodiment 3 prediction models that have undergone machine learning in advance are used for all initial structures, so there is no need to perform calculations for structure optimization. Therefore, in Embodiment 3, as in Embodiment 1 or 2, it is possible to search for the structure of the atomic arrangement that is considered to be thermodynamically most stable in the novel substance, and the search It is possible to greatly omit the calculation required for In other words, in Embodiment 3, compared to the case where structural optimization is performed for a part of the initial structure, the calculation cost can be reduced, and the stable structure of the atomic arrangement for the composition of the material can be efficiently obtained. can be explored.
  • Search system 400 (search method or program) according to Embodiment 4 of the present disclosure will be described in detail below with reference to the drawings.
  • the search system 400 according to Embodiment 4 uses a prediction model for a known structure that has been machine-learned in advance, and verifies whether or not to relearn the prediction model. It differs from system 300 .
  • the same reference numerals are given to the same constituent elements as in the first, second, or third embodiment, and the description thereof is omitted.
  • FIG. 25 is a block diagram showing the overall configuration including the search system 400 according to the fourth embodiment.
  • the search system 400 includes a generator 102, a calculator 103, a learning unit 404, a predictor 405, a comparator 106, and an output unit 107.
  • Peripheral configurations of the search system 400 include an input unit 101 , a structure storage unit 108 , a calculation result storage unit 109 , and a prediction model storage unit 310 . Note that the configuration around the search system 400 may be included in the components of the search system 400 .
  • the learning unit 404 re-learns the prediction model when the prediction unit 405 determines that the prediction accuracy of the prediction model does not satisfy the conditions. Specifically, the learning unit 404 acquires the final energies of the initial structure and the final structure from the calculation result storage unit 109 and re-learns the prediction model acquired from the prediction model storage unit 310 using these.
  • the learning data set used for re-learning the prediction model includes the initial structure as input data and the final energy as correct data.
  • the learning unit 404 outputs the re-learned prediction model to the prediction unit 405 and the prediction model storage unit 310 .
  • the prediction model storage unit 310 stores the graph neural network structure and weights for the prediction model re-learned by the learning unit 404 . That is, in the prediction model storage unit 310, the already stored prediction model is updated to the re-learned prediction model.
  • the prediction unit 405 acquires the final energies of the initial structure and final structure from the calculation result storage unit 109 .
  • the prediction unit 405 acquires prediction models from the prediction model storage unit 310 .
  • the prediction model acquired by the prediction unit 405 here is a prediction model before being re-learned by the learning unit 404 .
  • the prediction unit 405 predicts the final energy of the initial structure by inputting the initial structure into the obtained prediction model. Then, the prediction unit 405 verifies the prediction accuracy of the prediction model by comparing the predicted value of the final energy with the final energy acquired from the calculation result storage unit 109 .
  • the prediction unit 405 if the root mean squared error (RMSE) between the final energy and the predicted final energy is below a certain value, the prediction accuracy of the prediction model is sufficient, that is, it satisfies the conditions for prediction accuracy. On the other hand, if the above RMSE exceeds a certain value, the prediction unit 405 determines that the prediction accuracy of the prediction model is insufficient, that is, the prediction accuracy condition is not satisfied. For example, the prediction unit 405 may determine that a structure with an atomic arrangement that is actually considered to be the most stable satisfies the prediction accuracy condition by predicting that the structure is stable within a certain order. Note that the method for verifying the prediction accuracy of the prediction model is not limited to the above method, and other methods may be used.
  • RMSE root mean squared error
  • the prediction unit 405 uses a prediction model for at least one initial structure out of some of the initial structures, so that when structure optimization is performed on the initial structure Predict the second energy corresponding to the structure of the atomic configuration of .
  • the second energy is the predicted value of the final energy corresponding to the final structure when geometry optimization is performed on at least one initial structure.
  • the prediction unit 405 verifies the prediction accuracy of the prediction model by comparing the first energy and the second energy.
  • the first energy is the final energy of the final structure corresponding to at least one initial structure.
  • the prediction unit 405 acquires an initial structure whose final energy has not yet been calculated from the structure storage unit 108.
  • the “initial structure for which the final energy has not yet been calculated” as used herein is a structure excluding some of the initial structures, that is, other initial structures. Then, the prediction unit 405 predicts the final energy of the initial structure by inputting the initial structure into the prediction model.
  • the prediction unit 405 selects another initial structure among the plurality of initial structures.
  • a prediction model is used for the structure to predict the second energy corresponding to the structure of the atomic arrangement if the geometry optimization were performed on the other initial structure.
  • the second energy is the predicted value of the final energy corresponding to the final structure when geometry optimization is performed on other initial structures.
  • the prediction unit 405 outputs the initial structure and the final energy prediction value corresponding to the initial structure to the comparison unit 106 for each system.
  • FIG. 26 is a flow chart showing an operation example of processing of the search system 400 according to the fourth embodiment.
  • the processing of steps S401 to S403 is the same as the processing of steps S301 to S303 shown in FIG. 24, respectively, so the description is omitted.
  • Step S404 The calculation unit 103 performs structure optimization on some of the initial structures generated in step S403, and calculates the final energy corresponding to the final structure obtained by performing the structure optimization. Calculate Then, the calculation unit 103 outputs the calculation result to the calculation result storage unit 109 for each system.
  • Step S405 The prediction unit 405 acquires an initial structure, that is, a partial initial structure, from the calculation result storage unit 109 . Then, the prediction unit 405 calculates a predicted final energy value corresponding to a part of the initial structures using the prediction model acquired in step S403.
  • Step S406 The prediction unit 405 verifies the prediction accuracy of the prediction model by comparing the predicted value of the final energy calculated in step S405 and the final energy calculated in step S404. If the prediction result satisfies the prediction accuracy condition (step S406: Yes), the process proceeds to step S408. On the other hand, if the prediction result does not satisfy the prediction accuracy condition (step S406: No), the process proceeds to step S407.
  • Step S407 The learning unit 404 performs re-learning of the prediction model configured by the graph neural network using the set of the final energy and the initial structure calculated in step S404 as a learning data set.
  • the learning unit 404 then outputs the re-learned prediction model to the prediction unit 405 and the prediction model storage unit 310 .
  • a set of an initial structure and a final energy different from the partial initial structure may be used as a learning data set. In this case, the calculation unit 103 needs to separately calculate the final energy corresponding to the different initial structure.
  • Step S408 The prediction unit 405 acquires from the structure storage unit 108 an initial structure for which the final energy has not been calculated, that is, another initial structure among the plurality of initial structures. Then, the prediction unit 405 calculates predicted values of final energies corresponding to other initial structures using the prediction model.
  • the prediction model if the prediction result satisfies the prediction accuracy condition in step S406, the prediction model acquired in S403 is adopted. On the other hand, if the prediction result does not satisfy the prediction accuracy condition in step S406, the re-learned prediction model is adopted in step S407.
  • Step S409 The comparison unit 106 generates a list in which the final energy calculated in step S404 and the predicted value of the final energy calculated in step S408 are rearranged in order from the lowest energy value for each system.
  • the list is output to the output unit 107 .
  • the comparison unit 106 extracts the energy indicating the minimum value from the final energy and the predicted value of the final energy.
  • the comparison unit 106 (at the thirteenth step) extracts the third energy indicating the minimum value based on the first energy and the second energy.
  • the first energy is the final energy obtained from the calculation result storage unit 109
  • the second energy is the predicted value of the final energy obtained from the prediction unit 405 .
  • the third energy is the minimum value of the first energy and the second energy.
  • Step S410 The output unit 107 outputs the predicted values of the initial structures and final energies included in the list generated in step S409 by displaying them on the display in order from the structure with the lowest energy.
  • Embodiment 4 the prediction accuracy of the prediction model is verified while using the prediction model that has undergone machine learning in advance. Therefore, in Embodiment 4, it becomes easier to realize a prediction model with sufficient prediction accuracy.
  • Embodiment 4 by using a prediction model that satisfies the condition of prediction accuracy, that is, a prediction model with relatively high prediction accuracy, it is easier to more efficiently search for a stable structure of atomic arrangement for the material composition.
  • the minimum value is the minimum value of the first energy and the second energy, but is not limited to this.
  • the first energy is the final energy calculated by the calculator 103
  • the second energy is the predicted value of the final energy predicted by the predictors 105, 306, and 406.
  • FIG. For example, the smallest value of the first energy and the second energy is the minimum value of the second energy, the second smallest value is the minimum value of the first energy, and these values are approximate. Assume. For example, the difference between the two values is within 1/10000 of the minimum value of the second energy.
  • the minimum value may be the minimum value of the first energy instead of the minimum value of the second energy. This is because the actually calculated value is considered to be more accurate than the predicted value.
  • the atom detached from the material to be searched is the Li atom, but it is not limited to this.
  • the atoms detached from the search target material may be O atoms or other atoms.
  • the search systems 100 to 400 acquire a plurality of initial structures by generating a plurality of initial structures by the generation unit 102, but the present invention is not limited to this.
  • search systems 100-400 may obtain multiple initial structures generated by other systems.
  • the generator 102 is unnecessary. That is, the obtaining step may obtain by generating a plurality of initial structures, or obtain a plurality of initial structures generated by another system.
  • each component may be configured with dedicated hardware or implemented by executing a software program suitable for each component.
  • Each component may be implemented by a program execution unit such as a CPU (Central Processing Unit) or processor reading and executing a software program recorded in a recording medium such as a hard disk or semiconductor memory.
  • a program execution unit such as a CPU (Central Processing Unit) or processor reading and executing a software program recorded in a recording medium such as a hard disk or semiconductor memory.
  • the at least one system described above is specifically a computer system composed of a microprocessor, ROM, RAM, hard disk unit, display unit, keyboard, mouse, and the like.
  • a computer program is stored in the RAM or hard disk unit.
  • At least one of the above systems achieves its functions by a microprocessor operating according to a computer program.
  • the computer program is constructed by combining a plurality of instruction codes indicating instructions to the computer in order to achieve a predetermined function.
  • a part or all of the components constituting at least one of the above systems may be composed of one system LSI (Large Scale Integration).
  • a system LSI is an ultra-multifunctional LSI manufactured by integrating multiple components on a single chip. Specifically, it is a computer system that includes a microprocessor, ROM, RAM, etc. . A computer program is stored in the RAM. The system LSI achieves its functions by the microprocessor operating according to the computer program.
  • a part or all of the components that make up at least one of the above systems may be made up of an IC card or a single module that can be attached to and removed from the device.
  • An IC card or module is a computer system composed of a microprocessor, ROM, RAM, and the like.
  • the IC card or module may include the super multifunctional LSI.
  • the IC card or module achieves its function by the microprocessor operating according to the computer program. This IC card or this module may have tamper resistance.
  • the present disclosure may be the method shown above. Moreover, it may be a computer program for realizing these methods by a computer, or it may be a digital signal composed of a computer program.
  • the present disclosure is a computer-readable recording medium for computer programs or digital signals, such as flexible discs, hard disks, CD (Compact Disc)-ROM, DVD, DVD-ROM, DVD-RAM, BD (Blu-ray (registered trademark) ) Disc), or recorded in a semiconductor memory or the like. It may be a digital signal recorded on these recording media.
  • CD Compact Disc
  • DVD DVD-ROM
  • DVD-RAM DVD-RAM
  • BD Blu-ray (registered trademark) ) Disc
  • computer programs or digital signals may be transmitted via electric communication lines, wireless or wired communication lines, networks represented by the Internet, data broadcasting, and the like.
  • It may be implemented by another independent computer system by recording the program or digital signal on a recording medium and transferring it, or by transferring the program or digital signal via a network or the like.
  • the present disclosure makes it possible to search for stable atomic arrangement structures without performing calculations for all atomic arrangement structure candidates, and in situations where large-scale computational resources cannot be prepared, stable atomic arrangement of new materials Useful for searching structures.

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Abstract

コンピュータが、材料に含まれる原子の脱離による脱離後の材料の組成がとり得る３次元空間における原子配置の構造である複数の初期構造を取得する第１ステップ（Ｓ１０２）と、一部の初期構造に対して構造最適化を実施し、構造最適化された原子配置の構造に対応する第１エネルギーを算出する第２ステップ（Ｓ１０３）と、他の初期構造に対して予測モデルを用いることにより、他の初期構造に対して構造最適化が実施された場合の原子配置の構造に対応する第２エネルギーを予測する第３ステップ（Ｓ１０５）と、第１エネルギー及び第２エネルギーに基づいて、極小値を示す第３エネルギーを抽出する第４ステップ（Ｓ１０６）と、第３エネルギー、第３エネルギーに対応する原子配置の構造である第１構造、または、前記第３エネルギー及び前記第１構造を出力する第５ステップ（Ｓ１０７）と、を実行する。

Description

探索方法、探索システム、プログラム、予測モデル構築方法、及び予測モデル構築装置
　本開示は、原子の脱離後の材料の組成についての原子配置の安定構造を探索するための探索方法等に関する。
　従来、第一原理計算により安定な原子配置構造を求める構造最適化の技術が開発されている（例えば、非特許文献１参照）。
　非特許文献２には、原子配置構造の入力に対して、機械学習を用いてエネルギー等の特性値を推定する方法が開示されている。
Ｊｅｎｓｅｎ，　Ｆ．　（２００７）．　Ｉｎｔｒｏｄｕｃｔｉｏｎ　ｔｏ　ｃｏｍｐｕｔａｔｉｏｎａｌ　ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ．　Ｊｏｈｎ　ｗｉｌｅｙ　＆　ｓｏｎｓ，３８３－３８９． Ｃｈｅｎ，　Ｃ．，　Ｙｅ，　Ｗ．，　Ｚｕｏ，　Ｙ．，　Ｚｈｅｎｇ，　Ｃ．，　＆　Ｏｎｇ，　Ｓ．　Ｐ．　（２０１９）．　Ｇｒａｐｈ　ｎｅｔｗｏｒｋｓ　ａｓ　ａ　ｕｎｉｖｅｒｓａｌ　ｍａｃｈｉｎｅ　ｌｅａｒｎｉｎｇ　ｆｒａｍｅｗｏｒｋ　ｆｏｒ　ｍｏｌｅｃｕｌｅｓ　ａｎｄ　ｃｒｙｓｔａｌｓ．　Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ　ｏｆ　Ｍａｔｅｒｉａｌｓ，　３１（９），　３５６４－３５７２．
　本開示は、原子の脱離後の材料の組成についての原子配置の安定構造を効率的に探索することができる探索方法等を提供する。
　本開示の一態様に係る探索方法は、材料の組成についての３次元空間における原子配置の安定構造を探索するための探索方法であって、コンピュータが、前記材料に含まれる原子の脱離によって脱離後の材料の組成がとり得る前記３次元空間における原子配置の構造である複数の初期構造を取得する第１ステップと、複数の前記初期構造のうちの一部の初期構造に対して構造最適化を実施し、構造最適化された原子配置の構造に対応する第１エネルギーを算出する第２ステップと、複数の前記初期構造のうちの他の初期構造に対して予測モデルを用いることにより、前記他の初期構造に対して構造最適化が実施された場合の原子配置の構造に対応する第２エネルギーを予測する第３ステップと、前記第１エネルギー及び前記第２エネルギーに基づいて、極小値を示す第３エネルギーを抽出する第４ステップと、前記第３エネルギー、前記第３エネルギーに対応する原子配置の構造である第１構造、または、前記第３エネルギー及び前記第１構造を出力する第５ステップと、を実行し、前記予測モデルは、任意の原子配置の構造を入力として、当該構造に対して構造最適化が実施された場合の構造に対応するエネルギーを前記第２エネルギーとして出力するように機械学習されている。
　なお、この包括的または具体的な態様は、装置、システム、集積回路、コンピュータプログラムまたはコンピュータ読み取り可能な記録媒体で実現されてもよく、装置、システム、方法、集積回路、コンピュータプログラムおよびコンピュータ読み取り可能な記録媒体の任意な組み合わせで実現されてもよい。コンピュータ読み取り可能な記録媒体は、例えばＣＤ－ＲＯＭ（Ｃｏｍｐａｃｔ　Ｄｉｓｃ－Ｒｅａｄ　Ｏｎｌｙ　Ｍｅｍｏｒｙ）等の不揮発性の記録媒体を含む。
　本開示によれば、原子の脱離後の材料の組成についての原子配置の安定構造を効率的に探索することができる。
図１は、実施の形態１に係る探索システムを含む全体構成を示すブロック図である。 図２は、実施の形態１に係る入力部に入力される入力構造の一例を示す図である。 図３は、実施の形態１に係る生成部が初期構造を生成する過程の一例を示す図である。 図４は、実施の形態１に係る生成部が初期構造を生成する過程の一例を示す図である。 図５は、実施の形態１に係る生成部が初期構造を生成する過程の一例を示す図である。 図６は、実施の形態１に係る構造記憶部に記憶されているデータの一例を示す図である。 図７は、実施の形態１に係る算出部による第１エネルギーを算出する過程の一例を示す図である。 図８は、実施の形態１に係る算出結果記憶部に記憶されているデータの一例を示す図である。 図９は、実施の形態１に係る学習部による予測モデルを機械学習する過程の一例を示す図である。 図１０は、実施の形態１に係る予測部による第２エネルギーを予測する過程の一例を示す図である。 図１１は、実施の形態１に係る比較部により生成されたデータの一例を示す図である。 図１２は、実施の形態１に係る予測部の予測精度の評価例を示す図である。 図１３は、実施の形態１に係る予測部の予測精度を検証した結果を示す図である。 図１４は、実施の形態１に係る予測部の予測精度と学習用データの比率との相関を検証した結果を示す図である。 図１５は、実施の形態１に係る探索システムの動作例を示すフローチャートである。 図１６は、実施の形態２に係る探索システムを含む全体構成を示すブロック図である。 図１７は、実施の形態２に係る算出結果記憶部に記憶されているデータの一例を示す図である。 図１８は、実施の形態２に係る学習部による予測モデルを機械学習する過程の一例を示す図である。 図１９は、実施の形態２に係る予測部の予測精度を検証した結果を示す図である。 図２０は、実施の形態２に係る予測部の予測精度と学習用データセットの比率との相関を検証した結果を示す図である。 図２１は、実施の形態２に係る探索システムの動作例を示すフローチャートである。 図２２は、実施の形態３に係る探索システムを含む全体構成を示すブロック図である。 図２３は、実施の形態３に係る比較部により生成されたデータの一例を示す図である。 図２４は、実施の形態３に係る探索システムの動作例を示すフローチャートである。 図２５は、実施の形態４に係る探索システムを含む全体構成を示すブロック図である。 図２６は、実施の形態４に係る探索システムの動作例を示すフローチャートである。
　（本開示に至った知見）
　材料開発において、シミュレーションにより熱力学特性又は安全性等の性質を算出するためには、物質それぞれにおける熱力学的に安定な原子配置構造、つまり安定構造を求める必要がある。ここで、安定な原子配置構造は、構造最適化によって求めることができる。そのため、構造最適化は、物質の解析又は新規物質を開発するためのツールとして利用されている。非特許文献１には、第一原理計算による構造最適化の方法が開示されている。
　ところで、リチウムイオン電池は、正極活物質と負極活物質とを有しており、これらの間をリチウムイオンが移動することで充電又は放電を行う。充電の際には、正極活物質に含まれるリチウムイオンが脱離し、脱離したリチウムイオンが負極活物質へ移動する。ここで、正極活物質の原子配置構造をモデル化し、Ｌｉ（リチウム）原子が１個ずつ順に脱離した状態での安定な原子配置構造を考えることで、充電の過程をシミュレートすることができる。
　例えば、Ｌｉ原子の脱離後における安定な原子配置構造のエネルギーの計算値から、電極電圧が算出できる。更にＯ（酸素）原子が脱離した物質の安定な原子配置構造とのエネルギー差を計算することで、Ｏ原子の脱離の起こりやすさを示す酸素脱離エネルギーを算出できる。正極活物質からＯ原子が脱離すると、電解質と結び付いて発熱反応を起こす可能性があるため、酸素脱離エネルギーは電池の安全性の指標となる。つまり、電池が有する物質に含まれる元素の脱離後における安定な原子配置構造から、電池の電気特性や安全性を算出することができる。
　ここで、例えばＬｉ原子が脱離する前の物質が既知の物質であったとしても、Ｌｉ原子が脱離した後の物質は未知の新規物質である、と言える。そして、未知である新規物質における熱力学的に安定な原子配置構造を求めるためには、当該新規物質がとり得る候補となる原子配置構造に対する構造最適化を行う。候補となる原子配置構造は、既知の物質の原子配置構造に含まれる原子、ここではＬｉ原子を一部除去することにより得られる。このため、どのＬｉ原子を除去するかにより複数の候補構造が得られる。そして、複数の候補構造の各々について、１回以上の構造最適化を行い、構造最適化された候補構造のエネルギー、つまり全エネルギーを算出する。そして、算出されたエネルギーのうち最小となるエネルギーに対応する原子配置構造、つまり構造最適化された候補構造が、当該新規物質における熱力学的に最も安定な原子配置構造であると判断される。
　ここで、正極活物質、つまり既知物質に含まれるＬｉ原子の数が増えると、脱離し得るＬｉ原子の数も増える。その結果、候補構造の数が非常に大きくなる、いわゆる組み合わせ爆発が起こり得る。このような場合は、全ての候補構造について構造最適化を実行し、かつ、エネルギーを算出する処理を実行すると、演算に膨大な時間が必要となるため、これらの演算を行うことは現実的ではない、という課題がある。
　一方、近年、グラフニューラルネットワークによって、グラフ構造の入力に対する回帰又は分類を行う手法が提案されている。この手法では、ノード群とノード間の連結関係を表すエッジ群で構成されるグラフ構造の入力に対し、畳み込み等の演算を行うことによって出力との対応関係を学習させる。
　なかでも、非特許文献２には、材料の組成についての原子配置構造において、原子をノードに、結合をエッジにそれぞれ変換し、原子配置構造からエネルギー等の特性値を予測するグラフニューラルネットワークモデルが提案されている。この手法により、公開データベースに含まれた原子配置構造から高い精度でエネルギー等の材料特性を予測するモデルを構築できることが示されている。
　なお、非特許文献１は、構造最適化の基本的な技術を開示する先行技術文献であり、機械学習で予測モデルを学習させることに関する開示はない。非特許文献２は、原子配置構造から材料特性を予測する手法が開示されているに過ぎず、安定な原子配置構造を探索することに関する開示はない。
　本願の発明者らは、原子配置構造とエネルギーとの関係をグラフニューラルネットワークにより対応付けられることに着目した。そして、本願の発明者らの検討によれば、複数通り存在する原子の脱離後の材料の組成がとり得る候補となる原子配置構造から、従来に比べて熱力学的に安定な原子配置構造を効率的に探索することができる技術を見出した。これにより、演算コストを削減でき、かつ、精度良く、安定な原子配置構造を探索することができることが明らかになった。
　すなわち、本開示の一態様に係る探索方法は、材料の組成についての３次元空間における原子配置の安定構造を探索するための探索方法であって、コンピュータが、前記材料に含まれる原子の脱離によって脱離後の材料の組成がとり得る前記３次元空間における原子配置の構造である複数の初期構造を取得する第１ステップと、複数の前記初期構造のうちの一部の初期構造に対して構造最適化を実施し、構造最適化された原子配置の構造に対応する第１エネルギーを算出する第２ステップと、複数の前記初期構造のうちの他の初期構造に対して予測モデルを用いることにより、前記他の初期構造に対して構造最適化が実施された場合の原子配置の構造に対応する第２エネルギーを予測する第３ステップと、前記第１エネルギー及び前記第２エネルギーに基づいて、極小値を示す第３エネルギーを抽出する第４ステップと、前記第３エネルギー、前記第３エネルギーに対応する原子配置の構造である第１構造、または、前記第３エネルギー及び前記第１構造を出力する第５ステップと、を実行し、前記予測モデルは、任意の原子配置の構造を入力として、当該構造に対して構造最適化が実施された場合の構造に対応するエネルギーを前記第２エネルギーとして出力するように機械学習されている。
　例えば、前記材料には、脱離し得る前記原子がｘ個（ｘは２以上の整数）含まれており、前記第１ステップでは、前記原子がｚ個（ｚは１≦ｚ≦ｘ－１の整数）脱離した系について、ｘＣｚ個の複数の前記初期構造を生成してもよい。
　前記第１ステップにおいて、ｎ個（ｎは２以上の整数）の前記初期構造を取得した場合に、前記第２ステップにおける前記一部の初期構造は、ｍ個（ｍは１≦ｍ＜ｎの整数）の前記初期構造であり、前記第３ステップにおける前記他の初期構造は、（ｎ―ｍ）個の前記初期構造であってもよい。
　これにより、原子の脱離後の材料の組成についての原子配置の安定構造を効率的に探索することができ、演算コストを削減しやすい。
　前記第３エネルギーは、前記第１エネルギー及び前記第２エネルギーの最小値であってもよい。
　これにより、原子の脱離後の材料の組成についての原子配置の最も安定した構造を効率的に探索することができる。
　前記予測モデルは、前記初期構造を入力データ、当該初期構造に対応する前記第１エネルギーを正解データとして含む第１学習用データセットを用いて機械学習されたモデルであってもよい。
　これにより、入力された初期構造に対して構造最適化が実施された場合の構造に対応するエネルギーを精度良く予測しやすい。
　前記予測モデルは、更に、前記構造最適化された原子配置の構造を入力データ、当該構造に対応する前記第１エネルギーを正解データとして含む第２学習用データセットを用いて機械学習されたモデルであってもよい。
　これにより、入力された初期構造に対して構造最適化が実施された場合の構造に対応するエネルギーを、更に精度良く予測しやすい。
　前記第２ステップにおける前記一部の初期構造の数は、複数の前記初期構造の数の９０％以下であってもよい。
　これにより、演算コストを抑制しつつ、原子の脱離後の材料の組成についての原子配置の安定構造を効率的に探索しやすい。
　本開示の一態様に係る探索システムは、材料の組成についての３次元空間における原子配置の安定構造を探索するための探索システムであって、前記材料に含まれる原子の脱離による脱離後の材料の組成がとり得る前記３次元空間における原子配置の構造である複数の初期構造を生成する生成部と、複数の前記初期構造のうちの一部の初期構造に対して構造最適化を実施し、構造最適化された原子配置の構造に対応する第１エネルギーを算出する算出部と、複数の前記初期構造のうちの他の初期構造に対して予測モデルを用いることにより、前記他の初期構造に対して構造最適化が実施された場合の原子配置の構造対応する第２エネルギーを予測する予測部と、前記第１エネルギー及び前記第２エネルギーを出力する出力部と、を備え、前記予測モデルは、任意の原子配置の構造を入力として、当該構造に対して構造最適化が実施された場合の構造に対応するエネルギーを前記第２エネルギーとして出力するように機械学習されている。
　これにより、原子の脱離後の材料の組成についての原子配置の安定構造を効率的に探索することができ、演算コストを削減しやすい。
　前記出力部は、前記第１エネルギー及び前記第２エネルギーに基づいて抽出された、極小値を示す第３エネルギー、前記第３エネルギーに対応する原子配置の構造である第１構造、または、前記第３エネルギー及び前記第１構造を出力してもよい。
　これにより、原子の脱離後の材料の組成についての原子配置の最も安定した構造を効率的に探索することができる。
　本開示の一態様に係るプログラムは、材料の組成についての３次元空間における原子配置の安定構造を探索するためのプログラムであって、前記材料に含まれる原子の脱離による脱離後の材料の組成がとり得る前記３次元空間における原子配置の構造である複数の初期構造を取得する第１ステップと、複数の前記初期構造のうちの一部の初期構造に対して構造最適化を実施し、構造最適化された原子配置の構造に対応する第１エネルギーを算出する第２ステップと、複数の前記初期構造のうちの他の初期構造に対して予測モデルを用いることにより、前記他の初期構造に対して構造最適化が実施された場合の原子配置の構造に対応する第２エネルギーを予測する第３ステップと、前記第１エネルギー及び前記第２エネルギーを出力する第６ステップと、をコンピュータに実行させ、前記予測モデルは、任意の原子配置の構造を入力として、当該構造に対して構造最適化が実施された場合の構造に対応するエネルギーを前記第２エネルギーとして出力するように機械学習されている。例えば、前記第１エネルギー及び前記第２エネルギーに基づいて、極小値を示す第３エネルギーを抽出する第４ステップを前記コンピュータに更に実行させ、前記第６ステップでは、前記第３エネルギー、前記第３エネルギーに対応する原子配置の構造である第１構造、または、前記第３エネルギー及び前記第１構造を更に出力してもよい。
　これにより、原子の脱離後の材料の組成についての原子配置の安定構造を効率的に探索することができ、演算コストを削減しやすい。
　本開示の一態様に係る予測モデル構築方法は、コンピュータが、材料に含まれる原子の脱離による脱離後の材料の組成がとり得る３次元空間における原子配置の構造である初期構造を取得する第１ステップと、前記初期構造を入力データ、当該初期構造に対して構造最適化を実施して得られた原子配置の構造に対応するエネルギーを正解データとして含む学習用データセットを用いて、任意の原子配置の構造の入力に対して当該構造が構造最適化された場合の構造に対応するエネルギーを出力するように機械学習させる第７ステップと、を実行する。
　これにより、原子の脱離後の材料の組成についての原子配置の安定構造を効率的に探索することができ、演算コストを削減しやすい予測モデルを構築することができる。
　本開示の一態様に係る予測モデル構築装置は、材料に含まれる原子の脱離による脱離後の材料の組成がとり得る３次元空間における原子配置の構造である初期構造を生成する生成部と、前記初期構造を入力データ、当該初期構造に対して構造最適化を実施して得られた原子配置の構造に対応するエネルギーを正解データとして含む学習用データセットを用いて、任意の原子配置の構造の入力に対して当該構造が構造最適化された場合の構造に対応するエネルギーを出力するように機械学習させる学習部と、を備える。
　これにより、原子の脱離後の材料の組成についての原子配置の安定構造を効率的に探索することができ、演算コストを削減しやすい予測モデルを構築することができる。
　本開示の一態様に係る探索方法は、上記の予測モデル構築装置により機械学習された予測モデルを用いて、前記材料の組成についての前記３次元空間における原子配置の安定構造を探索するための探索方法であって、コンピュータが、複数の前記初期構造を取得する第１ステップと、複数の前記初期構造それぞれに対して前記予測モデルを用いることにより、当該初期構造に対して構造最適化が実施された場合の原子配置の構造に対応するエネルギーを予測する第８ステップと、予測された複数の前記エネルギーから、極小値を示すエネルギーを抽出する第９ステップと、を実行する。
　これにより、原子の脱離後の材料の組成についての原子配置の安定構造を効率的に探索することができ、演算コストを削減しやすい。
　本開示の一態様に係る探索方法は、上記の予測モデル構築装置により機械学習された予測モデルを用いて、前記材料の組成についての前記３次元空間における原子配置の安定構造を探索するための探索方法であって、コンピュータが、複数の前記初期構造を取得する第１ステップと、複数の前記初期構造のうちの一部の初期構造に対して構造最適化を実施し、構造最適化された原子配置の構造に対応する第１エネルギーを算出する第２ステップと、前記一部の初期構造のうちの少なくとも１つの初期構造に対して前記予測モデルを用いることにより、当該初期構造に対して構造最適化が実施された場合の原子配置の構造に対応する第２エネルギーを予測する第１０ステップと、
　前記第１エネルギーと前記第２エネルギーとを比較することで前記予測モデルの予測精度を検証する第１１ステップと、を実行する。
　これにより、予測モデルの予測精度を検証することで、十分な予測精度を有する予測モデルを実現しやすくなる。
　前記第１１ステップにおける結果が所定の条件を満たす場合に、前記コンピュータが、複数の前記初期構造のうちの他の初期構造に対して前記予測モデルを用いることにより、前記他の初期構造に対して構造最適化が実施された場合の原子配置の構造に対応する前記第２エネルギーを予測する第１２ステップと、前記第１エネルギー及び前記第２エネルギーに基づいて、極小値を示す第３エネルギーを抽出する第１３ステップと、を更に実行してもよい。
　これにより、比較的予測精度の高い予測モデルを用いることで、原子の脱離後の材料の組成についての原子配置の安定構造を更に効率的に探索しやすい。
　本開示の探索方法又は予測モデル構築方法に含まれる特徴的な処理をコンピュータに実行させるコンピュータプログラムとして実現することもできる。そして、このようなコンピュータプログラムを、ＣＤ－ＲＯＭ等のコンピュータ読取可能な非一時的な記録媒体又はインターネット等の通信ネットワークを介して流通させることができるのは、言うまでもない。
　以下、実施の形態について、図面を参照しながら具体的に説明する。
　なお、以下で説明する実施の形態は、いずれも本開示の包括的又は具体的な例を示すものである。以下の実施の形態で示される数値、形状、構成要素、ステップ、ステップの順序等は、一例であり、本開示を限定する主旨ではない。、以下の実施の形態における構成要素のうち、最上位概念を示す独立請求項に記載されていない構成要素については、任意の構成要素として説明される。全ての実施の形態において、各々の内容を組み合わせることもできる。各図は、模式図であり、必ずしも厳密に図示されたものではない。各図において、同じ構成部材については同じ符号を付している。
　本開示の実施の形態に係る探索システムは、全ての構成要素を１つのコンピュータが含むように構成してもよいし、複数の構成要素をそれぞれ複数のコンピュータに分散したシステムとして構成してもよい。
　（実施の形態１）
　（実施の形態１：構成の説明）
　以下、本開示の実施の形態１に係る探索システム１００（探索方法、又はプログラム）について、図面を用いて詳細に説明する。実施の形態１に係る探索システム１００（探索方法、又はプログラム）は、材料の組成についての３次元空間における原子配置の安定構造を探索するためのシステム（方法、又はプログラム）である。ここでいう「安定構造」とは、原子配置の構造（つまり、結晶構造）に含まれる各原子に作用する力が閾値以下となるような構造であって、かつ、構造に対応するエネルギー（全エネルギー）が最小となる構造である。なお、閾値は、ユーザが適宜設定可能であるが、零に近似した値であってもよい。各原子に作用する力が零に近ければ近い程、構造が熱力学的に安定するからである。
　ここで、実施の形態１に係る探索システム１００（探索方法又はプログラム）は、上記のような安定構造を探索してユーザに対して出力する態様の他、上記のような安定構造をユーザが探索するために必要なデータを出力する態様を含み得る。つまり、安定構造を探索する過程は、探索システム１００（探索方法又はプログラム）のみで完結していなくてもよい。
　図１は、実施の形態１に係る探索システム１００を含む全体構成を示すブロック図である。探索システム１００は、例えばパーソナルコンピュータ又はサーバ等のコンピュータとして構成されている。図１に示すように、探索システム１００は、生成部１０２と、算出部１０３と、学習部１０４と、予測部１０５と、比較部１０６と、出力部１０７と、を備えている。探索システム１００の周辺の構成として、入力部１０１と、構造記憶部１０８と、算出結果記憶部１０９と、予測モデル記憶部１１０と、がある。なお、探索システム１００の周辺の構成は、探索システム１００の構成要素に含まれていてもよい。探索システム１００における生成部１０２及び学習部１０４は、予測モデル構築装置の構成要素でもある。
　以下、図１に示した各構成要素の詳細について述べる。
　（入力部１０１）
　入力部１０１は、ユーザの入力を受け付ける入力インタフェースであって、探索対象の材料が有する組成に関する情報をユーザの入力によって取得し、生成部１０２に出力する。組成に関する情報は、例えば、探索対象の材料が有する組成についての３次元空間における原子配置の構造である。以下、当該構造を「入力構造」とも言う。入力部１０１は、例えばキーボード、タッチセンサ、タッチパッド又はマウス等を含んで構成される。
　図２は、実施の形態１に係る入力部１０１に入力される入力構造の一例を示す図である。図２に示す例では、探索対象の材料が有する組成は、組成式で「Ｌｉ１２Ｍｎ６Ｎｉ６Ｏ２４」と表現され得る。すなわち、この場合、探索対象の材料が有する組成が、Ｌｉ（リチウム）原子１２個、Ｍｎ（マンガン）原子６個、Ｎｉ（ニッケル）原子６個、Ｏ（酸素）原子２４個からなる組成であることを示す。
　図２の（ａ）に示すように、入力構造は、例えば、結晶学情報共通データフォーマット（Crystallographic Information File：ＣＩＦ）で記述された情報を含む。ただし、情報の記述形式は、ＣＩＦのデータフォーマットに限定されず、組成式、結晶構造、及び格子ベクトルといった第一原理計算等による構造最適化の演算が実施可能な記述形式であれば、どのような記述形式であってもよい。
　ＣＩＦでは、材料の組成を示す組成式、単位格子ベクトルの長さ、原子同士が交わる角度、及び単位格子中の原子配置等が記述される。図２の（ａ）には、材料「Ｌｉ１２Ｍｎ６Ｎｉ６Ｏ２４」の組成についての原子配置が示されている。原子配置においては、各原子（例えばＬｉ原子であれば、「Ｌｉ０」～［Ｌｉ１１］の計１２個の原子）の原子座標（ｘ座標、ｙ座標、ｚ座標）等が記述されている。なお、「Ｌｉ０」の「０」等の数字は、同種の元素を区別するために付されているに過ぎない。
　図２の（ｂ）に示すように、入力構造は、例えば、結晶構造の単位格子、つまり原子配置を含んでいる。図２の（ｂ）において、最も小さい球体がＯ原子、ハッチングの施されていない球体がＬｉ原子、Ｌｉ原子と同程度の大きさの球体でハッチングの施されている球体がＮｉ原子、黒く塗りつぶされた球体がＭｎ原子を表している。これらの表現は、後述する図５及び図９においても同様である。
　（生成部１０２）
　生成部１０２は、入力部１０１から取得した入力構造に対して原子の除去、つまり原子の脱離処理を実行することにより、脱離後の構造がとり得る複数の初期構造を生成する。ここでは、入力構造からの原子の除去は、ＣＩＦから除去対象の原子を記述した行を削除することで実行される。実施の形態１では、脱離する原子はＬｉ原子である。つまり、生成部１０２は（第１ステップでは）、材料に含まれる原子の脱離による脱離後の材料の組成がとり得る３次元空間における原子配置の構造である複数の初期構造を取得する。ここでいう「初期構造」は、探索対象の材料の組成から１以上の原子が脱離した後の組成であって、原子配置の安定構造となり得る候補の構造である。
　図３～図５は、それぞれ実施の形態１に係る生成部１０２が初期構造を生成する過程の一例を示す図である。図３の（ａ）は入力構造のＣＩＦを表しており、図３の（ｂ）は入力構造からＬｉ原子が１個脱離した後の構造のＣＩＦを表しており、図３の（ｃ）は入力構造からＬｉ原子が２個脱離した後の構造のＣＩＦを表している。図３の（ｂ）に示す例では、生成部１０２は、入力構造から「Ｌｉ４」を除去することにより、Ｌｉ原子が１個脱離した場合の初期構造を生成している。図３の（ｃ）に示す例では、生成部１０２は、入力構造から「Ｌｉ２」、「Ｌｉ６」を除去することにより、Ｌｉ原子が２個脱離した場合の初期構造を生成している。
　図４は、入力構造からＬｉ原子が２個脱離した場合の初期構造の一例を示している。図４の（ａ）が示す初期構造は、生成部１０２が入力構造から「Ｌｉ２」、「Ｌｉ６」を除去することにより生成された構造である。図４の（ｂ）が示す初期構造は、生成部１０２が入力構造から「Ｌｉ５」、「Ｌｉ６」を除去することにより生成された構造である。図４の（ｃ）が示す初期構造は、生成部１０２が入力構造から「Ｌｉ０」、「Ｌｉ４」を除去することにより生成された構造である。
　このように、生成部１０２は、入力構造から脱離したＬｉ原子の数に応じて、複数の初期構造を生成する。例えば、図５の最も左に位置する立体配置は、入力構造からＬｉ原子が１個脱離した場合の初期構造の一例を表しているが、この場合、生成部１０２は、１２個のＬｉ原子から１個のＬｉ原子を脱離する組み合わせの数である１２Ｃ１＝１２個の初期構造を生成する。例えば、図５の左から２番目に位置する立体配置は、入力構造からＬｉ原子が２個脱離した場合の初期構造の一例を表しているが、この場合、生成部１０２は、１２個のＬｉ原子から２個のＬｉ原子を脱離する組み合わせの数である１２Ｃ２＝６６個の初期構造を生成する。例えば、図５の最も右に位置する立体配置は、入力構造からＬｉ原子が８個脱離した場合の初期構造の一例を表しているが、この場合、生成部１０２は、１２個のＬｉ原子から８個のＬｉ原子を脱離する組み合わせの数である１２Ｃ８＝４９５個の初期構造を生成する。
　探索対象の材料の式に対応する構造には、同一の元素記号で表現される原子がｘ個含まれ、当該ｘ個の原子からｚ個の原子が離脱し得る。ｘは２以上の整数、ｚは１≦ｚ≦ｘ－１を満たす整数である。生成部１０２は（第１ステップでは）、当該原子がｚ個脱離した系について、ｘＣｚ個の複数の初期構造を生成する。つまり、生成部１０２が生成する初期構造の数は、（１２Ｃ１＋・・・＋１２Ｃｚ）個である。このように、実施の形態１では、生成部１０２は、系ごとに複数の初期構造を生成する。ここでいう「系」とは、入力構造から脱離した原子の数により区分けされた、構造の集合をいう。生成部１０２は、（ｘ－１）個の系ごとに複数の初期構造を生成する。
　上記内容を以下に例示する。探索対象の材料の式「Ｌｉ１２Ｍｎ６Ｎｉ６Ｏ２４」に対応する構造には、元素記号Ｌｉで表現される原子がｘ＝１２個含まれ、当該ｘ＝１２個の原子からｚ個の原子が離脱し得る。ｘは２以上の整数、ｚは１≦ｚ≦１１を満たす整数である。生成部１０２は（第１ステップでは）、原子Ｌｉが１個離脱した系について１２Ｃ１個の初期構造を生成し、・・・、Ｌｉ原子が１１個離脱した系について１２Ｃ１１個の初期構造を生成する。生成部１０２が生成する初期構造の数は、（１２Ｃ１＋・・・＋１２Ｃ１１）個である。系の数は１１である。
　生成部１０２は、系ごとに生成した複数の初期構造を、構造記憶部１０８に出力する。なお、生成した複数の初期構造については、生成した全ての初期構造を構造記憶部１０８に出力してもよいし、対称性の観点から同等の構造を既存のプログラム等を用いてスクリーニングを行い、選別された初期構造のみを出力してもよい。
　構造記憶部１０８は、例えばハードディスクドライブ、又は不揮発性の半導体メモリ等の記録媒体で構成されている。後述する算出結果記憶部１０９、及び予測モデル記憶部１１０も同様の構成である。構造記憶部１０８は、生成部１０２で系ごとに生成された複数の初期構造を記憶する。ここで、各初期構造のデータは、組成式、結晶構造、及び格子ベクトルといった第一原理計算等による構造最適化の演算が実施可能な記述形式で記憶される。図６は、実施の形態１に係る構造記憶部１０８に記憶されているデータの一例を示す図である。図６においては、左列が各初期構造を区別するために割り当てられた初期構造ＩＤ（Identifier）を、右列が初期構造の原子配置を表している。
　（算出部１０３）
　算出部１０３は、図７に示すように、構造記憶部１０８から初期構造の一部を取得し、取得した初期構造に対して構造最適化を実行する。算出部１０３は、構造最適化を繰り返すことにより得られた最終構造に対応するエネルギー（第１エネルギー）を算出する処理を実行する。図７は、実施の形態１に係る算出部１０３による第１エネルギーを算出する過程の一例を示す図である。
　つまり、算出部１０３は（第２ステップでは）、複数の初期構造のうちの一部の初期構造に対して構造最適化を実施し、構造最適化された原子配置の構造に対応する第１エネルギーを算出する。ここでいう「第１エネルギー」は、構造最適化を繰り返すことで得られる最終構造に対応するエネルギーを示す場合もあれば、未だ最終構造に到達していない中間構造に対応するエネルギーを示す場合もある。実施の形態では、算出部１０３は、例えばＶＡＳＰ（Vienna Ab initio Simulation Package）等の第一原理計算パッケージを用いて、構造最適化及び最終構造に対応する第１エネルギーを算出する処理を実行する。本開示における「エネルギー」は「ポテンシャルエネルギー」を意味してもよい。
　ここで、「最終構造」とは、初期構造に対して構造最適化を実施することにより得られる構造であって、構造に含まれる各原子に作用する力が閾値以下となるような構造である。「中間構造」とは、初期構造に対して構造最適化を実施することにより得られる構造であって、構造に含まれる少なくとも１以上の原子に作用する力が閾値を上回っている構造、つまり未だ最終構造に到達していない構造である。
　算出部１０３は、構造最適化においては、処理対象の構造に含まれる各原子に働く力Ｆを算出し、各原子において算出した力Ｆの大きさが閾値以下となる構造（つまり、最終構造）を探索する。閾値は、既に述べたように、零に近似した値であってもよい。具体的には、算出部１０３は、構造最適化を実施することで得られた構造において、少なくとも１以上の原子に働く力Ｆの大きさが閾値を上回っている場合、力Ｆがかかっている向きに各原子を動かし、力Ｆが小さくなるように各原子の位置を調整する。算出部１０３は、上述の各原子の力Ｆを算出する処理、及び各原子の位置を調整する処理を１回分の構造最適化としてこれを繰り返し、全ての原子において力Ｆの大きさが閾値以下となる構造（つまり、最終構造）が得られた場合に、構造最適化を終了する。そして、算出部１０３は、得られた最終構造に対応するエネルギー、つまり、最終エネルギーを算出する。
　ここで、密度汎関数理論（Density Functional Theory：ＤＦＴ）に基づく第一原理計算では、各原子に働く力Ｆを算出するためには、例えば数十秒～数分程度の時間を要する。初期構造が最終構造に到達するまでには、例えば数回～数十回程度、各原子の位置を調整する処理を実行する必要がある。したがって、算出部１０３は、１つの初期構造について、初期構造から最終構造を得るためには、数十秒～数分程度の時間を要する構造最適化を、数回～数十回程度繰り返す必要があり、全体として数十分～数時間程度の時間を要する。
　算出部１０３は、初期構造、当該初期構造に対して構造最適化を繰り返し実施することで得られた最終構造、及び算出した最終構造に対応する最終エネルギーを系ごとに算出結果記憶部１０９に出力する。
　算出結果記憶部１０９は、算出部１０３で算出された最終エネルギーと、対応する初期構造との組を系ごとに記憶する。図８は、実施の形態１に係る算出結果記憶部１０９に記憶されているデータの一例を示す図である。図８においては、左列が初期構造ＩＤを、真ん中の列が初期構造の原子配置を、右列が初期構造に対して構造最適化を実施することで得られた最終構造に対応する最終エネルギーを表している。このように、算出結果記憶部１０９は、初期構造と、最終構造の最終エネルギーとの組を少なくとも記憶していればよい。実施の形態１では、算出結果記憶部１０９は、最終構造の原子配置を更に記憶している。
　（学習部１０４）
　学習部１０４は、算出結果記憶部１０９から初期構造と、最終構造の最終エネルギーとを取得し、取得した初期構造及び最終エネルギーを用いて予測モデルを学習させる。ここで、予測モデルに学習する入出力の組は、一例として入力が初期構造、出力が最終エネルギーである。
　つまり、学習部１０４は（第７ステップでは）、学習用データセットを用いて、任意の原子配置の構造（ここでは、初期構造）の入力に対して当該構造が構造最適化された場合の構造（ここでは、最終構造）に対応するエネルギーを出力するように予測モデルを機械学習させる。学習用データセットは、初期構造を入力データ、当該初期構造に対して構造最適化を実施して得られた原子配置の構造（ここでは、最終構造）に対応するエネルギーを正解データとして含む。
　実施の形態では、予測モデルは、グラフ構造を入力とするグラフニューラルネットワークにより構成されている。グラフニューラルネットワークは、例えばＣＧＣＮＮ（Crystal Graph Convolutional Neural Network）、又はＭＥＧＮｅｔ（Material Graph Network）等である。実施の形態では、予測モデルは、ＭＥＧＮｅｔにより構成されている。ＭＥＧＮｅｔは、ノード（節点・頂点）及びエッジ（枝・辺）を特徴量とするだけでなく、対象とする系全体の特徴を表すグローバル状態量を更に特徴量とするグラフニューラルネットワークである。
　図９は、実施の形態１に係る学習部１０４による予測モデルを機械学習する過程の一例を示す図である。学習部１０４は、まず、図９の（ａ）に示すような初期構造の各原子の原子座標及び種類を、図９の（ｂ）に示すようなグラフ構造に変換する。グラフ構造においては、ノードが初期構造の各原子に対応し、エッジが初期構造の各原子間の結合に対応している。次に、学習部１０４は、変換したグラフ構造を図９の（ｃ）に示すようなグラフニューラルネットワークに入力する。次に、学習部１０４は、グラフニューラルネットワークから出力される図９の（ｄ）に示す最終エネルギーの予測値と、正解データとしての最終エネルギーとを比較する。そして、学習部１０４は、グラフニューラルネットワークから出力される最終エネルギーの予測値が、正解データとしての最終エネルギーと乖離していれば、グラフニューラルネットワークの重みを更新する。このようにして、学習部１０４は、複数の学習用データセットを用いて、教師あり学習により予測モデルを機械学習させる。
　学習部１０４は、機械学習が完了した予測モデル、つまり学習済みモデルを予測部１０５及び予測モデル記憶部１１０に出力する。この機械学習が完了した予測モデルは、任意の原子配置の構造（ここでは、初期構造）を入力として、当該構造に対して構造最適化が実施された場合の構造（ここでは、最終構造）に対応するエネルギーを、後述する第２エネルギーとして出力するように機械学習されている。この予測モデルは、初期構造を入力データ、当該初期構造に対応する第１エネルギー（ここでは、最終エネルギー）を正解データとして含む第１学習用データセットを用いて機械学習されたモデルである。
　予測モデル記憶部１１０は、学習部１０４で機械学習された予測モデルについて、グラフニューラルネットワークの構造及び重みを記憶する。
　（予測部１０５）
　予測部１０５は、構造記憶部１０８から最終エネルギーを未算出の初期構造を取得する。そして、予測部１０５は、学習部１０４から取得した予測モデル、つまり学習済みの予測モデルに当該初期構造を入力することで、当該初期構造の最終エネルギーを予測する。
　ここでいう「最終エネルギーを未算出の初期構造」とは、複数の初期構造のうちの算出部１０３でエネルギーを算出された一部の初期構造ではない構造であって、他の初期構造のことをいう。つまり、予測部１０５は（第３ステップでは）、複数の初期構造のうちの他の初期構造に対して予測モデルを用いることにより、他の初期構造に対して構造最適化が実施された場合の原子配置の構造に対応する第２エネルギーを予測する。ここでは、第２エネルギーは、他の初期構造に対して構造最適化が実施された場合の最終構造に対応する最終エネルギーの予測値である。
　図１０は、実施の形態１に係る予測部１０５による第２エネルギーを予測する過程の一例を示す図である。予測部１０５は、初期構造をグラフ構造に変換し、変換した初期構造を予測モデルに入力する。図１０では、初期構造をグラフ構造に変換する過程の図示を省略している。これにより、予測モデルは、入力された初期構造に対して構造最適化が実施された場合の最終構造に対応する最終エネルギーの予測値、つまり第２エネルギーを出力する。
　つまり、非特許文献２に開示されているような予測モデルでは、入力した初期構造に対応するエネルギーの予測値を出力するのに対して、実施の形態１に係る予測モデルでは、入力した初期構造に対して構造最適化が実施された場合の構造、つまり中間構造又は最終構造に対応するエネルギーの予測値を出力する。そして、予測モデルの予測精度にも依るが、予測モデルが出力するエネルギーの予測値は、算出部１０３が実際に初期構造に対して構造最適化を実施して得られる構造に対応するエネルギーに相当する。
　このため、実施の形態１では、予測モデルを用いることにより、初期構造に対して数回～数十回に及び構造最適化を実行せずとも、構造最適化された構造（例えば、中間構造又は最終構造）に対応するエネルギーを取得することが可能である。したがって、実施の形態１では、構造最適化についての演算をある程度省略することができるので、演算コストを削減することが可能である。
　予測部１０５は、初期構造と、当該初期構造に対応する最終エネルギーの予測値とを系ごとに比較部１０６に出力する。
　（比較部１０６）
　比較部１０６は、予測部１０５から初期構造及び最終エネルギーの予測値の組を取得する。比較部１０６は、算出結果記憶部１０９から最終構造及び最終エネルギーの組を取得する。そして、比較部１０６は、初期構造及び最終エネルギーの予測値の組と、最終構造及び最終エネルギーの組とを並べたリストを生成する。
　図１１は、実施の形態１に係る比較部１０６により生成されたデータの一例を示す図である。図１１においては、左列が初期構造又は最終構造の原子配置を、真ん中の列が最終構造に対応する最終エネルギーを、右列が初期構造に対応する最終エネルギーの予測値を表している。比較部１０６は、リストに基づいて、最終エネルギー及び最終エネルギーの予測値を所定の順番で並べ替える。実施の形態１では、比較部１０６は、最もエネルギーの小さい値から順番に最終エネルギー及び最終エネルギーの予測値を並べ替える。このような最終エネルギー及び最終エネルギーの予測値の並べ替えは、最終エネルギー及び最終エネルギーの予測値から最も小さい値、言い換えれば極小値又は最小値を抽出する処理に相当する。
　つまり、比較部１０６は（第４ステップでは）、第１エネルギー及び第２エネルギーに基づいて、極小値を示す第３エネルギーを抽出する。第１エネルギーは算出結果記憶部１０９から取得した最終エネルギー、第２エネルギーは予測部１０５から取得した最終エネルギーの予測値である。ここでは、極小値は、第１エネルギー及び第２エネルギーのうちの最小値である。つまり、第３エネルギーは、第１エネルギー及び第２エネルギーの最小値である。
　比較部１０６は、上述のように最終エネルギー及び最終エネルギーの予測値を並べ替えたリストを系ごとに出力部１０７に出力する。
　（出力部１０７）
　出力部１０７は、比較部１０６が出力したリストに含まれる初期構造及び最終エネルギーの予測値、並びに最終構造及び最終エネルギーを、上記の所定の順番に従って、つまり最もエネルギーの小さい構造から順番にディスプレイに表示する。つまり、出力部１０７は（第５ステップでは）、第３エネルギー、第３エネルギーに対応する原子配置の構造である第１構造、または、第３エネルギー及び第１構造を出力する。
　なお、出力部１０７は、第３エネルギー及び第３エネルギーに対応する原子配置の構造のみをディスプレイに表示してもよい。出力部１０７は、比較部１０６により最終エネルギー及び最終エネルギーの予測値を並び替えられる前のリストをディスプレイに表示してもよい。つまり、出力部１０７は（第６ステップでは）、第１エネルギー及び第２エネルギーを出力してもよい。この場合、比較部１０６による上述の抽出処理（第４ステップ）は不要である。いずれにせよ、出力部１０７は、上記の出力結果を、ディスプレイにて系ごとに区別できる態様で表示する。ディスプレイへの表示は、系ごとに順番に行ってもよいし、全ての系について一括して行ってもよい。
　（実施の形態１：予測精度の検証）
　以下、実施の形態１に係る予測部１０５の予測精度の検証について説明する。この検証は、組成Ｌｉ１２Ｍｎ６Ｎｉ６Ｏ２４を有する物質から１個以上のＬｉ原子が脱離した脱離後の物質の組成について、系ごとに予測部１０５が安定構造を予測できるか否かを確かめることを目的とする。
　まず、検証においては、脱離後の物質の組成に関して、初期構造と最終エネルギーとの組を計４０７０組準備した。つまり、計４０７０個の初期構造それぞれについて、構造最適化を実施して最終構造を得て、得られた最終構造に対応する最終エネルギーを算出した。そして、計４０７０組のうち、全体の１０％である４０７組を検証用データ（Ｔｅｓｔデータ）とし、残りの９０％である３６６３組を学習用データ（Ｔｒａｉｎデータ）とした。
　学習用データについては、初期構造を入力データ、最終エネルギーを正解データとして含む学習用データセットとして用いることで、予測モデルの機械学習を行った。そして、機械学習させた予測モデルを用いて、検証用データの最終エネルギーを予測した。つまり、検証用データに含まれる初期構造を、機械学習させた予測モデルに入力することにより、予測モデルから出力される当該初期構造に対応する最終エネルギーの予測値を取得した。
　ここで、予測精度の評価指標として、系ごとに、実際に複数の初期構造の各々に対して構造最適化を実施して得られた複数の最終構造のうち最も安定と考えられる原子配置の構造が、予測モデルでは何番目に安定な構造と予測されるかを考えた。これにより、当該予測モデルを用いたスクリーニングが可能であるか否かを評価することができる。
　図１２は、実施の形態１に係る予測部１０５の予測精度の評価例を示す図である。図１２においては、最も左の列から順に、初期構造、初期構造に対応する最終エネルギーの正解値、初期構造に対応する最終エネルギーの予測値、正解値の順位、及び予測値の順位を表している。ここでいう「最終エネルギーの正解値」とは、初期構造に対して実際に構造最適化を実施して得られた最終構造に対応する最終エネルギーである。ここでいう「最終エネルギーの予測値」とは、初期構造を予測モデルに入力することで、予測モデルから出力される最終エネルギーの予測値である。ここでいう「順位」とは、最終エネルギーの正解値又は最終エネルギーの予測値が最も小さい最終構造を１位とした場合の順位である。
　図１２に示す例では、実際に構造最適化を実施して得られた最も安定と考えられる原子配置の構造が、予測部１０５では２番目に安定な原子配置の構造であると予測されたことになる。
　図１３は、実施の形態１に係る予測部１０５の予測精度を検証した結果を示す図である。図１３においては、左列がＬｉ原子の脱離数、言い換えれば系を、右列が順位を表している。ここでいう「順位」の左側の数字は、系における検証用データのうち実際に最も安定と考えられる原子配置の構造が、予測部１０５では何番目に安定な構造であると予測されたかを示す。「順位」の右側の数字は、系における検証用データの数を表している。この表現は、後述する図１４、図１９、及び図２０においても同様である。
　ここで、検証用データの数が多いほど、予測部１０５による予測精度の低下が懸念される。しかしながら、例えばＬｉ原子が５個脱離した系については、７９組の検証用データのうち実際に最も安定と考えられる原子配置の構造が、予測部１０５では１番目に安定な構造であると予測された。例えばＬｉ原子が７個脱離した系についても、７９組の検証用データのうち実際に最も安定と考えられる原子配置の構造が、予測部１０５では１７番目に安定な構造であると予測された。
　上述のように、これらの結果から、予測部１０５は、いずれの系についても、実際に最も安定と考えられる原子配置の構造を、当該系についての検証用データ全体の２５％以内の順位で安定な構造であると予測できていることがわかる。つまり、検証用データの数が多くなっても、予測部１０５による予測精度が殆ど低下していないことがわかる。ここでは、予測部１０５は、いずれの系についても、実際に最も安定と考えられる原子配置の構造を、当該系についての検証用データ全体の１０％以内、更には５％以内の順位で安定な構造であると予測できてもよい。
　図１４は、実施の形態１に係る予測部１０５の予測精度と学習用データの比率との相関を検証した結果を示す図である。具体的には、図１４は、組成Ｌｉ１４Ｍｎ５Ｎｉ５Ｏ２４を有する物質からのＬＩ原子の脱離した数ごと、つまり系ごとに、学習用データの比率を変更しながら予測部１０５の予測精度を検証した場合の結果を示す図である。ここでいう「学習用データの比率」は、系における学習用データ及び検証用データ全体の数に対する学習用データの数の割合である。
　図１４に示すように、学習用データの比率を減らしても、予測部１０５の予測精度の低下は殆ど見受けられなかった。例えば、学習用データの比率を４０％にした場合に、Ｌｉ原子が４個脱離した系においては２９７組ある検証用データのうち実際に最も安定と考えられる原子配置の構造が、予測部１０５では２番目に安定な構造であると予測された。同様に、学習用データの比率を４０％にした場合に、Ｌｉ原子が６個脱離した系においては５５４組ある検証用データのうち実際に最も安定と考えられる原子配置の構造が、予測部１０５では６０番目に安定な構造であると予測された。
　（実施の形態１：動作の説明）
　次に、探索システム１００の動作について説明する。
　（フローチャート）
　図１５は、実施の形態１に係る探索システム１００の動作例を示すフローチャートである。
　（ステップＳ１０１）
　入力部１０１は、入力構造をユーザの入力によって取得し、取得した入力構造を生成部１０２に出力する。
　（ステップＳ１０２）
　生成部１０２は、ステップＳ１０１で取得された入力構造に対して脱離処理を実行する。これにより、生成部１０２は、系ごとに複数の初期構造を生成し、構造記憶部１０８に出力する。
　（ステップＳ１０３）
　算出部１０３は、ステップＳ１０２で生成された複数の初期構造のうち一部の初期構造に対して構造最適化を実行し、構造最適化を実施することで得られた最終構造に対応する最終エネルギーを算出する。そして、算出部１０３は、系ごとに算出結果を算出結果記憶部１０９に出力する。ここでは、生成部１０２（第１ステップ）においてｎ個（ｎは２以上の整数）の初期構造を取得した場合に、算出部１０３（第２ステップ）における一部の初期構造は、ｍ個（ｍは１＜ｍ＜ｎの整数）の初期構造である。ここでは、“ｍ”は、“ｎ”の９０％以下の数である。“ｍ”は“ｎ”の４０％以上９０％以下の数であってもよい。つまり、算出部１０３（第２ステップ）における一部の初期構造の数は、複数の初期構造の数の９０％以下である。
　（ステップＳ１０４）
　学習部１０４は、ステップＳ１０３で算出された最終エネルギーと初期構造との組を学習用データセットとして、グラフニューラルネットワークにより構成される予測モデルの機械学習を行う。そして、学習部１０４は、機械学習後の予測モデルを予測部１０５及び予測モデル記憶部１１０に出力する。ここでは、学習用データセットの数は、一部の初期構造の数と同じであり、ｍ個である。
　（ステップＳ１０５）
　予測部１０５は、構造記憶部１０８から最終エネルギーが算出されていない初期構造、つまり複数の初期構造のうちの他の初期構造を取得する。そして、予測部１０５は、ステップＳ１０４で機械学習された予測モデルにより、他の初期構造に対応する最終エネルギーの予測値を算出する。ここで、他の初期構造の数は、複数の初期構造から一部の初期構造を除いた数である。つまり、予測部１０５（第３ステップ）における他の初期構造は、（ｎ－ｍ）個の初期構造である。
　なお、実施の形態１では、予測モデルはステップＳ１０４で機械学習した予測モデルであるが、予測モデル記憶部１１０から取得した事前に学習済みの他の予測モデルであってもよい。
　（ステップＳ１０６）
　比較部１０６は、ステップＳ１０３で算出された最終エネルギーと、ステップＳ１０５で算出された最終エネルギーの予測値とを、最もエネルギーの小さい値から順番に並び替えたリストを系ごとに生成し、生成したリストを出力部１０７に出力する。つまり、比較部１０６は、最終エネルギー及び最終エネルギーの予測値から最小値を示すエネルギーを系ごとに抽出する。
　（ステップＳ１０７）
　出力部１０７は、ステップＳ１０６で生成されたリストに含まれる初期構造及び最終エネルギーの予測値、並びに最終構造及び最終エネルギーを、最もエネルギーの小さい構造から順番にディスプレイに表示することで出力する。
　このように、実施の形態１では、全ての初期構造に対して構造最適化を実施するのではなく、一部の初期構造に対してのみ構造最適化を実施し、残りの他の初期構造に対しては予測モデルを用いることにより、構造最適化についての演算を省略している。このため、実施の形態１では、全ての初期構造に対して構造最適化を実施した場合と同様に、新規物質における熱力学的に最も安定と考えられる原子配置の構造を探索することが可能であり、かつ、探索に要する演算をある程度省略することが可能である。つまり、実施の形態１では、全ての初期構造に対して構造最適化を実施する場合と比較して、演算コストを削減することができ、原子の脱離後の材料の組成についての原子配置の安定構造を効率的に探索することができる。
　（実施の形態２）
　以下、本開示の実施の形態２に係る探索システム２００（探索方法、又はプログラム）について、図面を用いて詳細に説明する。実施の形態２に係る探索システム２００は、予測モデルを機械学習させる際に、初期構造だけではなく中間構造及び最終構造を使用する点で、実施の形態１に係る探索システム１００と相違する。なお、本実施の形態において、実施の形態１と同一の構成要素には同一の符号を付し、説明を省く。
　図１６は、実施の形態２に係る探索システム２００を含む全体構成を示すブロック図である。図１６に示すように、探索システム２００は、生成部１０２と、算出部２０３と、学習部２０４と、予測部１０５と、比較部１０６と、出力部１０７と、を備えている。探索システム２００の周辺の構成として、入力部１０１と、構造記憶部１０８と、算出結果記憶部２０９と、予測モデル記憶部２１０と、がある。なお、探索システム２００の周辺の構成は、探索システム２００の構成要素に含まれていてもよい。探索システム２００における生成部１０２及び学習部２０４は、予測モデル構築装置の構成要素でもある。
　以下、図１６に示した各構成要素の詳細について述べる。なお、算出結果記憶部２０９、予測モデル記憶部２１０、算出部２０３、及び学習部２０４以外の各構成要素については、実施の形態１と同じであるため、説明を省略する。
　（算出部２０３）
　算出部２０３は、構造記憶部１０８から初期構造の一部を取得し、取得した初期構造に対して構造最適化を実行する。算出部１０３は、構造最適化を繰り返すことにより得られた最終構造に対応するエネルギー（第１エネルギー）を算出する処理を実行する。
　算出部２０３は、初期構造、当該初期構造に対して構造最適化を繰り返し実行することで得られた最終構造、及び算出した最終構造に対応する最終エネルギーを系ごとに算出結果記憶部２０９に出力する。そして、実施の形態２では、算出部２０３は、当該初期構造に対して構造最適化を実施するごとに得られる中間構造も算出結果記憶部２０９に出力する。
　算出結果記憶部２０９は、算出部２０３で算出された最終エネルギーと、対応する初期構造と、対応する中間構造と、対応する最終構造との組を系ごとに記憶する。図１７は、実施の形態２に係る算出結果記憶部２０９に記憶されているデータの一例を示す図である。図１７においては、左列が初期構造ＩＤを、真ん中の列が構造実施化を実施するごとに得られる中間構造の原子配置及び最終構造の原子配置を、右列が最終構造に対応する最終エネルギーを表している。なお、図１７では、初期構造の原子配置の図示を省略している。
　（学習部２０４）
　学習部２０４は、算出結果記憶部２０９から初期構造、中間構造、最終構造、及び最終構造の最終エネルギーを取得し、これらを用いて予測モデルを学習する。
　図１８は、実施の形態２に係る学習部２０４による予測モデルを機械学習する過程の一例を示す図である。図１８に示すように、実施の形態２では、学習用データセットに含まれる入力データは、初期構造のみならず、構造最適化を実施するごとに得られる中間構造及び最終構造を更に含んでいる。
　つまり、実施の形態２では、学習部２０４は、初期構造を入力データ、最終エネルギーを正解データとして含む第１学習用データセットのみならず、中間構造又は最終構造を入力データ、最終エネルギーを正解データとして含む第２学習用データセットを更に用いて、予測モデルを機械学習させている。このため、実施の形態２では、予測モデルは、第１学習用データセットの他に、更に、構造最適化された原子配置の構造、つまり中間構造又は最終構造を入力データ、当該構造に対応する第１エネルギー、つまり最終エネルギーを正解データとして含む第２学習用データセットを用いて機械学習されたモデルである。なお、学習部２０４による予測モデルの機械学習の処理の詳細は、実施の形態１と同様であるため、説明を省略する。
　学習部２０４は、機械学習が完了した予測モデル、つまり学習済みモデルを予測部１０５及び予測モデル記憶部２１０に出力する。
　予測モデル記憶部２１０は、学習部２０４で機械学習された予測モデルについて、グラフニューラルネットワークの構造及び重みを記憶する。
　（実施の形態２：予測精度の検証）
　以下、実施の形態２に係る予測部１０５の予測精度の検証について説明する。この検証は、実施の形態１での検証と同様に、組成Ｌｉ１２Ｍｎ６Ｎｉ６Ｏ２４を有する物質から１個以上のＬｉ原子が脱離した脱離後の物質の組成について、系ごとに予測部１０５が安定構造を予測できるか否かを確かめることを目的とする。
　検証の内容は、基本的に実施の形態１での検証と同じ内容であるため、同じ内容については説明を省略する。実施の形態２での検証は、予測モデルの機械学習に用いる学習用データセットが、上述の第１学習用データセットのみならず、上述の第２学習用データセットを更に含んでいる点で、実施の形態１での検証と相違する。
　図１９は、実施の形態２に係る予測部１０５の予測精度を検証した結果を示す図である。図１９において、各列が何を表しているかについては、実施の形態１の図１３と同様であるため、ここでは説明を省略する。
　ここで、検証用データの数が多いほど、予測部１０５による予測精度の低下が懸念される。しかしながら、例えばＬｉ原子が３個脱離した系については、２２組の検証用データのうち実際に最も安定と考えられる原子配置の構造が、予測部１０５では２番目に安定な構造であると予測された。例えばＬｉ原子が６個脱離した系についても、９２組の検証用データのうち実際に最も安定と考えられる原子配置の構造が、予測部１０５では１番目に安定な構造であると予測された。
　上述のように、これらの結果から、予測部１０５は、いずれの系についても、実際に最も安定と考えられる原子配置の構造を、当該系についての検証用データ全体の１番目又は2番目に安定な構造であると予測できていることがわかる。つまり、検証用データの数が多くなっても、予測部１０５による予測精度が殆ど低下していないことがわかる。
　図２０は、実施の形態２に係る予測部１０５の予測精度と学習用データの比率との相関を検証した結果を示す図である。具体的には、図２０は、組成Ｌｉ１４Ｍｎ５Ｎｉ５Ｏ２４を有する物質からのＬＩ原子の脱離した数ごと、つまり系ごとに、学習用データの比率を変更しながら予測部１０５の予測精度を検証した場合の結果を示す図である。図２０において、各列が何を表しているかについては、実施の形態１の図１４と同様であるため、ここでは説明を省略する。
　図２０に示すように、学習用データの比率を減らしても、予測部１０５の予測精度の低下は殆ど見受けられなかった。例えば、学習用データの比率を１０％にした場合に、Ｌｉ原子が６個脱離した系においては８３１組ある検証用データのうち実際に最も安定と考えられる原子配置の構造が、予測部１０５では４２番目に安定な構造であると予測された。これに対して、実施の形態１では、学習用データの比率を１０％にした場合に、Ｌｉ原子が６個脱離した系においては８３１組ある検証用データのうち実際に最も安定と考えられる原子配置の構造が、予測部１０５では６８４番目に安定であると予測された。すなわち、実施の形態２では、構造最適化された原子配置の構造、つまり中間構造又は最終構造を入力データとして含む学習用データセットを更に用いて予測モデルを機械学習させることにより、学習用データの比率が低い場合であっても、高い精度での予測が可能であると考えられる。
　（実施の形態２：動作の説明）
　次に、探索システム２００の動作について説明する。
　（フローチャート）
　図２１は、実施の形態２に係る探索システム２００の動作例を示すフローチャートである。ステップＳ２０１～Ｓ２０３、及びステップＳ２０５～Ｓ２０７の処理は、それぞれ図１５に示すステップＳ１０１～Ｓ１０３、及びＳ１０５～Ｓ１０７の処理と同じであるため、説明を省略する。すなわち、ステップＳ２０４以外は、実施の形態１に係る探索システム１００の処理の全体的な流れと同じである。
　（ステップＳ２０４）
　学習部２０４は、ステップＳ２０３で算出された最終エネルギーと初期構造との組、及び当該最終エネルギーと構造最適化された構造との組を学習用データセットとして、グラフニューラルネットワークにより構成される予測モデルの機械学習を行う。ここでいう「構造最適化された構造」とは、中間構造又は最終構造である。そして、学習部２０４は、機械学習後の予測モデルを予測部１０５及び予測モデル記憶部２１０に出力する。
　このように、実施の形態２では、構造最適化された原子配置の構造、つまり中間構造又は最終構造を入力データとして含む学習用データセットを更に用いて予測モデルを機械学習させている。このため、実施の形態２では、実施の形態１と比較して、入力された初期構造に対して構造最適化が実施された場合の構造に対応するエネルギーを、更に精度良く予測しやすい。
　（実施の形態３）
　以下、本開示の実施の形態３に係る探索システム３００（探索方法、又はプログラム）について、図面を用いて詳細に説明する。実施の形態３に係る探索システム３００は、初期構造に対して構造最適化が実施された場合の原子配置の構造に対応する第２エネルギーを予測する際に、予め機械学習された既知構造に関する予測モデルを用いる点で、実施の形態１に係る探索システム１００又は実施の形態２に係る探索システム２００と相違する。なお、本実施の形態において、実施の形態１又は実施の形態２と同一の構成要素には同一の符号を付し、説明を省く。
　図２２は、実施の形態３に係る探索システム３００を含む全体構成を示すブロック図である。図２２に示すように、探索システム３００は、生成部１０２と、予測部３０５と、比較部３０６と、出力部１０７と、を備えており、学習部１０４又は学習部２０４を備えていない。探索システム３００の周辺の構成として、入力部１０１と、構造記憶部１０８と、予測モデル記憶部３１０と、がある。なお、探索システム３００の周辺の構成は、探索システム３００の構成要素に含まれていてもよい。
　以下、図２２に示した各構成要素の詳細について述べる。なお、予測モデル記憶部３１０、予測部３０５、及び比較部３０６以外の各構成要素については、実施の形態１と同じであるため、説明を省略する。
　（予測モデル記憶部３１０）
　予測モデル記憶部３１０は、予め機械学習された学習済みの予測モデルについて、グラフニューラルネットワークの構造及び重みを記憶する。ここで採用される予測モデルは、例えば、原子の脱離後の材料の組成と類似する既知の組成についての既知構造に関する予測モデル、又は汎用的に学習された予測モデルである。ここでいう「類似」とは、例えば原子の脱離後の材料の組成及び既知材料の組成の各々に含まれる元素が一部のみ異なっていることをいう。「類似」とは、既知材料の組成が、原子の脱離後の材料の組成に含まれる少なくとも１つの元素を含むことをいう。
　実施の形態３では、予測モデルは、前者の予測モデル、つまり既知構造に関する予測モデルである。この予測モデルは、例えば、既知構造を入力データ、当該既知構造に対して構造最適化を実施して得られた最終構造に対応する最終エネルギーを正解データとして含む学習用データセットを用いて、予め機械学習される。
　（予測部３０５）
　予測部３０５は、構造記憶部１０８から初期構造を取得する。そして、予測部３０５は、予測モデル記憶部３１０から取得した学習済みの予測モデルに当該初期構造を入力することで、当該初期構造の最終エネルギーを予測する。実施の形態３では、予測部３０５は、全ての初期構造の各々について、予測モデルを用いて最終エネルギーを予測する。つまり、予測部３０５は（第８ステップでは）、複数の初期構造それぞれに対して予測モデルを用いることにより、当該初期構造に対して構造最適化が実施された場合の原子配置の構造に対応するエネルギーを予測する。ここでいう「エネルギー」は、初期構造に対して構造最適化が実施された場合の最終構造に対応する最終エネルギーの予測値である。
　予測部３０５は、初期構造と、当該初期構造に対応する最終エネルギーの予測値とを系ごとに比較部３０６に出力する。
　（比較部３０６）
　比較部３０６は、予測部３０５から初期構造及び最終エネルギーの予測値の組を取得する。そして、比較部３０６は、初期構造及び最終エネルギーの予測値の組を並べたリストを生成する。
　図２３は、実施の形態３に係る比較部３０６により生成されたデータの一例を示す図である。図２３においては、左列が初期構造の原子配置を、右列が初期構造に対応する最終エネルギーの予測値を表している。比較部３０６は、リストに基づいて、最終エネルギーの予測値を所定の順番で並べ替える。実施の形態３では、比較部３０６は、最もエネルギーの小さい値から順番に最終エネルギーの予測値を並べ替える。このような最終エネルギーの予測値の並べ替えは、最終エネルギーの予測値から最も小さい値、言い換えれば極小値又は最小値を抽出する処理に相当する。
　つまり、比較部３０６は（第９ステップでは）、予測された複数のエネルギーから、極小値を示すエネルギーを抽出する。ここでいう「エネルギー」は、初期構造に対して構造最適化が実施された場合の最終構造に対応する最終エネルギーの予測値である。ここでは、極小値は、エネルギーのうちの最小値である。
　比較部３０６は、上述のように最終エネルギーの予測値を並べ替えたリストを系ごとに出力部１０７に出力する。
　（実施の形態３：動作の説明）
　次に、探索システム３００の動作について説明する。
　（フローチャート）
　図２４は、実施の形態３に係る探索システム３００の処理の動作例を示すフローチャートである。ステップＳ３０１，Ｓ３０２の処理は、それぞれ図１５に示すステップＳ１０１，Ｓ１０２の処理と同じであるため、説明を省略する。
　（ステップＳ３０３）
　探索システム３００は、予め機械学習済みであって、原子の脱離後の材料の組成と類似の組成についての既知構造に関する予測モデルを取得し、予測モデル記憶部３１０に出力する。
　（ステップＳ３０４）
　予測部３０５は、構造記憶部１０８から初期構造を取得する。そして、予測部３０５は、ステップＳ３０３で取得された予測モデルにより、初期構造に対応する最終エネルギーの予測値を算出する。
　（ステップＳ３０５）
　比較部３０６は、ステップＳ３０４で算出された最終エネルギーの予測値を、最もエネルギーの小さい値から順番に並び替えたリストを系ごとに生成し、生成したリストを出力部１０７に出力する。つまり、比較部３０６は、最終エネルギーの予測値から最小値を示すエネルギーを系ごとに抽出する。
　（ステップＳ３０６）
　出力部１０７は、ステップＳ３０５で生成されたリストに含まれる初期構造及び最終エネルギーの予測値を、最もエネルギーの小さい構造から順番にディスプレイに表示することで出力する。
　このように、実施の形態３では、全ての初期構造に対して、予め機械学習させた予測モデルを用いているため、構造最適化についての演算をしなくて済む。このため、実施の形態３では、実施の形態１又は実施の形態２と同様に、新規物質における熱力学的に最も安定と考えられる原子配置の構造を探索することが可能であり、かつ、探索に要する演算を大幅に省略することが可能である。つまり、実施の形態３では、一部の初期構造に対して構造最適化を実施する場合と比較して、演算コストを削減することができ、材料の組成についての原子配置の安定構造を効率的に探索することができる。
　（実施の形態４）
　以下、本開示の実施の形態４に係る探索システム４００（探索方法、又はプログラム）について、図面を用いて詳細に説明する。実施の形態４に係る探索システム４００は、予め機械学習された既知構造に関する予測モデルを用いており、かつ、予測モデルを再学習するか否かを検証する点で、実施の形態３に係る探索システム３００と相違する。なお、本実施の形態において、実施の形態１、実施の形態２、又は実施の形態３と同一の構成要素には同一の符号を付し、説明を省く。
　図２５は、実施の形態４に係る探索システム４００を含む全体構成を示すブロック図である。図２５に示すように、探索システム４００は、生成部１０２と、算出部１０３と、学習部４０４と、予測部４０５と、比較部１０６と、出力部１０７と、を備えている。探索システム４００の周辺の構成として、入力部１０１と、構造記憶部１０８と、算出結果記憶部１０９と、予測モデル記憶部３１０と、がある。なお、探索システム４００の周辺の構成は、探索システム４００の構成要素に含まれていてもよい。
　以下、図２５に示した各構成要素の詳細について述べる。なお、学習部４０４及び予測部４０５以外の各構成要素については、実施の形態１又は実施の形態３と同じであるため、説明を省略する。
　（学習部４０４）
　学習部４０４は、予測部４０５において予測モデルの予測精度が条件を満たしていないと判定された場合に、予測モデルを再学習する。具体的には、学習部４０４は、算出結果記憶部１０９から初期構造及び最終構造の最終エネルギーを取得し、これらを用いて予測モデル記憶部３１０から取得した予測モデルを再学習する。ここで、予測モデルの再学習に用いる学習用データセットは、初期構造を入力データ、最終エネルギーを正解データとして含む。
　学習部４０４は、再学習が完了した予測モデルを予測部４０５及び予測モデル記憶部３１０に出力する。
　予測モデル記憶部３１０は、学習部４０４で再学習された予測モデルについて、グラフニューラルネットワークの構造及び重みを記憶する。つまり、予測モデル記憶部３１０では、既に記憶されている予測モデルが、再学習された予測モデルに更新される。
　（予測部４０５）
　予測部４０５は、算出結果記憶部１０９から初期構造及び最終構造の最終エネルギーを取得する。予測部４０５は、予測モデル記憶部３１０から予測モデルを取得する。ここで予測部４０５が取得する予測モデルは、学習部４０４により再学習される前の予測モデルである。予測部４０５は、取得した予測モデルに当該初期構造を入力することで、当該初期構造の最終エネルギーを予測する。そして、予測部４０５は、最終エネルギーの予測値と、算出結果記憶部１０９から取得した最終エネルギーとを比較することにより、予測モデルの予測精度を検証する。具体的には、予測部４０５は、一例として、最終エネルギーと最終エネルギーの予測値との二乗平均平方根誤差（Root Mean Squared Error：ＲＭＳＥ）が一定の値を下回っていれば、予測モデルの予測精度が十分である、つまり予測精度の条件を満たしている、と判定する。一方、予測部４０５は、上記のＲＭＳＥが一定の値を上回っていれば、予測モデルの予測精度が不十分である、つまり予測精度の条件を満たしていない、と判定する。予測部４０５は、例えば実際に最も安定と考えられる原子配置の構造を、一定の順位内で安定な構造と予測されていることをもって、予測精度の条件を満たしていると判定してもよい。なお、予測モデルの予測精度の検証手法は、上記の手法に限定されず、他の手法であってもよい。
　つまり、予測部４０５は（第１０ステップでは）、一部の初期構造のうちの少なくとも１つの初期構造に対して予測モデルを用いることにより、当該初期構造に対して構造最適化が実施された場合の原子配置の構造に対応する第２エネルギーを予測する。ここでは、第２エネルギーは、少なくとも１つの初期構造に対して構造最適化が実施された場合の最終構造に対応する最終エネルギーの予測値である。予測部４０５は（第１１ステップでは）、第１エネルギーと第２エネルギーとを比較することで予測モデルの予測精度を検証する。ここでは、第１エネルギーは、少なくとも１つの初期構造に対応する最終構造の最終エネルギーである。
　予測モデルの予測精度の条件を満たしている場合、又は学習部４０４により予測モデルが再学習された場合、予測部４０５は、構造記憶部１０８から最終エネルギーを未算出の初期構造を取得する。ここでいう「最終エネルギーを未算出の初期構造」とは、複数の初期構造のうちの一部の初期構造を除いた構造、つまり他の初期構造である。そして、予測部４０５は、予測モデルに当該初期構造を入力することで、当該初期構造の最終エネルギーを予測する。
　つまり、予測部４０５（第１１ステップ）における結果が所定の条件を満たす場合、つまり予測精度の条件を満たす場合、予測部４０５は（第１２ステップでは）、複数の初期構造のうちの他の初期構造に対して予測モデルを用いることにより、他の初期構造に対して構造最適化が実施された場合の原子配置の構造に対応する第２エネルギーを予測する。ここでは、第２エネルギーは、他の初期構造に対して構造最適化が実施された場合の最終構造に対応する最終エネルギーの予測値である。
　予測部４０５は、初期構造と、当該初期構造に対応する最終エネルギーの予測値とを系ごとに比較部１０６に出力する。
　（実施の形態４：動作の説明）
　次に、探索システム４００の動作について説明する。
　（フローチャート）
　図２６は、実施の形態４に係る探索システム４００の処理の動作例を示すフローチャートである。ステップＳ４０１～Ｓ４０３の処理は、それぞれ図２４に示すステップＳ３０１～Ｓ３０３の処理と同じであるため、説明を省略する。
　（ステップＳ４０４）
　算出部１０３は、ステップＳ４０３で生成された複数の初期構造のうち一部の初期構造に対して構造最適化を実行し、構造最適化を実施することで得られた最終構造に対応する最終エネルギーを算出する。そして、算出部１０３は、算出結果を系ごとに算出結果記憶部１０９に出力する。
　（ステップＳ４０５）
　予測部４０５は、算出結果記憶部１０９から初期構造、つまり一部の初期構造を取得する。そして、予測部４０５は、ステップＳ４０３で取得された予測モデルにより、一部の初期構造に対応する最終エネルギーの予測値を算出する。
　（ステップＳ４０６）
　予測部４０５は、ステップＳ４０５で算出された最終エネルギーの予測値と、ステップＳ４０４で算出された最終エネルギーとを比較することで、予測モデルの予測精度を検証する。予測結果が予測精度の条件を満たしている場合（ステップＳ４０６：Ｙｅｓ）、処理はステップＳ４０８に進む。一方、予測結果が予測精度の条件を満たしていない場合（ステップＳ４０６：Ｎｏ）、処理はステップＳ４０７に進む。
　（ステップＳ４０７）
　学習部４０４は、ステップＳ４０４で算出された最終エネルギーと初期構造との組を学習用データセットとして、グラフニューラルネットワークにより構成される予測モデルの再学習を行う。そして、学習部４０４は、再学習後の予測モデルを予測部４０５及び予測モデル記憶部３１０に出力する。なお、予測モデルの再学習にあたっては、上記一部の初期構造とは別の初期構造と最終エネルギーとの組を、学習用データセットとして更に用いてもよい。この場合、当該別の初期構造に対応する最終エネルギーを、算出部１０３で別途算出する必要がある。
　（ステップＳ４０８）
　予測部４０５は、構造記憶部１０８から最終エネルギーが算出されていない初期構造、つまり複数の初期構造のうちの他の初期構造を取得する。そして、予測部４０５は、予測モデルにより、他の初期構造に対応する最終エネルギーの予測値を算出する。ここで、予測モデルについては、ステップＳ４０６で予測結果が予測精度の条件を満たした場合には、Ｓ４０３で取得した予測モデルが採用される。一方、ステップＳ４０６で予測結果が予測精度の条件を満たしていない場合には、ステップＳ４０７で再学習された予測モデルが採用される。
　（ステップＳ４０９）
　比較部１０６は、ステップＳ４０４で算出された最終エネルギーと、ステップＳ４０８で算出された最終エネルギーの予測値とを、最もエネルギーの小さい値から順番に並び替えたリストを系ごとに生成し、生成したリストを出力部１０７に出力する。つまり、比較部１０６は、最終エネルギー及び最終エネルギーの予測値から最小値を示すエネルギーを抽出する。言い換えれば、比較部１０６は（第１３ステップでは）、第１エネルギー及び第２エネルギーに基づいて、極小値を示す第３エネルギーを抽出する。ここでは、第１エネルギーは算出結果記憶部１０９から取得した最終エネルギー、第２エネルギーは予測部４０５から取得した最終エネルギーの予測値である。第３エネルギーは、第１エネルギー及び第２エネルギーの最小値である。
　（ステップＳ４１０）
　出力部１０７は、ステップＳ４０９で生成されたリストに含まれる初期構造及び最終エネルギーの予測値を、最もエネルギーの小さい構造から順番にディスプレイに表示することで出力する。
　このように、実施の形態４では、予め機械学習させた予測モデルを用いつつ、当該予測モデルの予測精度を検証している。このため、実施の形態４では、十分な予測精度を有する予測モデルを実現しやすくなる。実施の形態４では、予測精度の条件を満たした予測モデル、つまり比較的予測精度の高い予測モデルを用いることで、材料の組成についての原子配置の安定構造を更に効率的に探索しやすい。
　（変形例）
　上記各実施の形態では、極小値は、第１エネルギー及び第２エネルギーのうちの最小値であるが、これに限られない。なお、第１エネルギーは、算出部１０３で算出された最終エネルギーであり、第２エネルギーは、予測部１０５、３０６，４０６で予測された最終エネルギーの予測値である。例えば、第１エネルギー及び第２エネルギーのうち最も小さい値が第２エネルギーの最小値であって、２番目に小さい値が第１エネルギーの最小値であり、これらの値が近似している、と仮定する。例えば、２つの値の差が第２エネルギーの最小値の１００００分の１以内とする。この場合、極小値は、第２エネルギーの最小値ではなく、第１エネルギーの最小値であってもよい。予測された値よりも、実際に算出した値の方が精度が良いと考えられるからである。
　上記各実施の形態では、探索対象の材料から脱離する原子はＬｉ原子であるが、これに限られない。例えば、探索対象の材料から脱離する原子はＯ原子であってもよいし、他の原子であってもよい。
　上記各実施の形態では、探索システム１００～４００は、生成部１０２が複数の初期構造を生成することにより複数の初期構造を取得しているが、これに限られない。例えば、探索システム１００～４００は、他のシステムで生成された複数の初期構造を取得してもよい。この場合、生成部１０２は不要である。つまり、取得ステップでは、複数の初期構造を生成することで取得してもよいし、他のシステムで生成された複数の初期構造を取得してもよい。
　上記各実施の形態において、各構成要素は、専用のハードウェアで構成されるか、各構成要素に適したソフトウェアプログラムを実行することによって実現されてもよい。各構成要素は、ＣＰＵ（Central Processing Unit）又はプロセッサ等のプログラム実行部が、ハードディスク又は半導体メモリ等の記録媒体に記録されたソフトウェアプログラムを読み出して実行することによって実現されてもよい。
　なお、以下のような場合も本開示に含まれる。
　（１）上記の少なくとも１つのシステムは、具体的には、マイクロプロセッサ、ＲＯＭ、ＲＡＭ、ハードディスクユニット、ディスプレイユニット、キーボード、マウスなどから構成されるコンピュータシステムである。そのＲＡＭ又はハードディスクユニットには、コンピュータプログラムが記憶されている。マイクロプロセッサが、コンピュータプログラムにしたがって動作することにより、上記の少なくとも１つのシステムは、その機能を達成する。ここでコンピュータプログラムは、所定の機能を達成するために、コンピュータに対する指令を示す命令コードが複数個組み合わされて構成されたものである。
　（２）上記の少なくとも１つのシステムを構成する構成要素の一部又は全部は、１個のシステムＬＳＩ（Large Scale Integration：大規模集積回路）から構成されているとしてもよい。システムＬＳＩは、複数の構成部を１個のチップ上に集積して製造された超多機能ＬＳＩであり、具体的には、マイクロプロセッサ、ＲＯＭ、ＲＡＭなどを含んで構成されるコンピュータシステムである。上記ＲＡＭには、コンピュータプログラムが記憶されている。マイクロプロセッサが、コンピュータプログラムにしたがって動作することにより、システムＬＳＩは、その機能を達成する。
　（３）上記の少なくとも１つのシステムを構成する構成要素の一部又は全部は、その装置に脱着可能なＩＣカード又は単体のモジュールから構成されているとしてもよい。ＩＣカード又はモジュールは、マイクロプロセッサ、ＲＯＭ、ＲＡＭなどから構成されるコンピュータシステムである。ＩＣカード又はモジュールは、上記の超多機能ＬＳＩを含むとしてもよい。マイクロプロセッサが、コンピュータプログラムにしたがって動作することにより、ＩＣカード又はモジュールは、その機能を達成する。このＩＣカード又はこのモジュールは、耐タンパ性を有するとしてもよい。
　（４）本開示は、上記に示す方法であるとしてもよい。また、これらの方法をコンピュータにより実現するコンピュータプログラムであるとしてもよいし、コンピュータプログラムからなるデジタル信号であるとしてもよい。
　本開示は、コンピュータプログラム又はデジタル信号をコンピュータ読み取り可能な記録媒体、例えば、フレキシブルディスク、ハードディスク、ＣＤ（Compact Disc）－ＲＯＭ、ＤＶＤ、ＤＶＤ－ＲＯＭ、ＤＶＤ－ＲＡＭ、ＢＤ（Blu-ray（登録商標） Disc）、半導体メモリなどに記録したものとしてもよい。これらの記録媒体に記録されているデジタル信号であるとしてもよい。
　本開示は、コンピュータプログラム又はデジタル信号を、電気通信回線、無線又は有線通信回線、インターネットを代表とするネットワーク、データ放送等を経由して伝送するものとしてもよい。
　プログラム又はデジタル信号を記録媒体に記録して移送することにより、又はプログラム又はデジタル信号をネットワーク等を経由して移送することにより、独立した他のコンピュータシステムにより実施するとしてもよい。
　本開示は、全ての原子配置構造の候補に対して計算を行わなくても安定な原子配置構造の探索が可能であり、大規模な計算資源が用意できない状況で、新規材料の安定な原子配置構造を探索する場合に有用である。
　１００，２００，３００，４００　探索システム
　１０１　入力部
　１０２　生成部
　１０３，２０３　算出部
　１０４，２０４，４０４　学習部
　１０５，３０５，４０５　予測部
　１０６，３０６　比較部
　１０７　出力部
　１０８　構造記憶部
　１０９，２０９　算出結果記憶部
　１１０，２１０，３１０　予測モデル記憶部

Claims (16)

  1. 　材料の組成についての３次元空間における原子配置の安定構造を探索するための探索方法であって、
    　コンピュータが、
    　前記材料に含まれる原子の脱離によって脱離後の材料の組成がとり得る前記３次元空間における原子配置の構造である複数の初期構造を取得する第１ステップと、
    　複数の前記初期構造のうちの一部の初期構造に対して構造最適化を実施し、構造最適化された原子配置の構造に対応する第１エネルギーを算出する第２ステップと、
    　複数の前記初期構造のうちの他の初期構造に対して予測モデルを用いることにより、前記他の初期構造に対して構造最適化が実施された場合の原子配置の構造に対応する第２エネルギーを予測する第３ステップと、
    　前記第１エネルギー及び前記第２エネルギーに基づいて、極小値を示す第３エネルギーを抽出する第４ステップと、
    　前記第３エネルギー、前記第３エネルギーに対応する原子配置の構造である第１構造、または、前記第３エネルギー及び前記第１構造を出力する第５ステップと、を実行し、
    　前記予測モデルは、任意の原子配置の構造を入力として、当該構造に対して構造最適化が実施された場合の構造に対応するエネルギーを前記第２エネルギーとして出力するように機械学習されている、
    　探索方法。
  2. 　前記材料には、脱離し得る前記原子がｘ個（ｘは２以上の整数）含まれており、
    　前記第１ステップでは、前記原子がｚ個（ｚは１≦ｚ≦ｘ－１の整数）脱離した系について、ｘＣｚ個の複数の前記初期構造を生成する、
    　請求項１に記載の探索方法。
  3. 　前記第１ステップにおいて、ｎ個（ｎは２以上の整数）の前記初期構造を取得した場合に、
    　前記第２ステップにおける前記一部の初期構造は、ｍ個（ｍは１≦ｍ＜ｎの整数）の前記初期構造であり、
    　前記第３ステップにおける前記他の初期構造は、（ｎ―ｍ）個の前記初期構造である、
    　請求項１又は２に記載の探索方法。
  4. 　前記第３エネルギーは、前記第１エネルギー及び前記第２エネルギーの最小値である、
    　請求項１～３のいずれか一項に記載の探索方法。
  5. 　前記予測モデルは、
    　前記初期構造を入力データ、当該初期構造に対応する前記第１エネルギーを正解データとして含む第１学習用データセットを用いて機械学習されたモデルである、
    　請求項１～４のいずれか一項に記載の探索方法。
  6. 　前記予測モデルは、
    　更に、前記構造最適化された原子配置の構造を入力データ、当該構造に対応する前記第１エネルギーを正解データとして含む第２学習用データセットを用いて機械学習されたモデルである、
    　請求項５に記載の探索方法。
  7. 　前記第２ステップにおける前記一部の初期構造の数は、複数の前記初期構造の数の９０％以下である、
    　請求項１～６のいずれか一項に記載の探索方法。
  8. 　材料の組成についての３次元空間における原子配置の安定構造を探索するための探索システムであって、
    　前記材料に含まれる原子の脱離による脱離後の材料の組成がとり得る前記３次元空間における原子配置の構造である複数の初期構造を生成する生成部と、
    　複数の前記初期構造のうちの一部の初期構造に対して構造最適化を実施し、構造最適化された原子配置の構造に対応する第１エネルギーを算出する算出部と、
    　複数の前記初期構造のうちの他の初期構造に対して予測モデルを用いることにより、前記他の初期構造に対して構造最適化が実施された場合の原子配置の構造対応する第２エネルギーを予測する予測部と、
    　前記第１エネルギー及び前記第２エネルギーを出力する出力部と、を備え、
    　前記予測モデルは、任意の原子配置の構造を入力として、当該構造に対して構造最適化が実施された場合の構造に対応するエネルギーを前記第２エネルギーとして出力するように機械学習されている、
    　探索システム。
  9. 　前記出力部は、前記第１エネルギー及び前記第２エネルギーに基づいて抽出された、極小値を示す第３エネルギー、前記第３エネルギーに対応する原子配置の構造である第１構造、または、前記第３エネルギー及び前記第１構造を出力する、
    　請求項８に記載の探索システム。
  10. 　材料の組成についての３次元空間における原子配置の安定構造を探索するためのプログラムであって、
    　前記材料に含まれる原子の脱離による脱離後の材料の組成がとり得る前記３次元空間における原子配置の構造である複数の初期構造を取得する第１ステップと、
    　複数の前記初期構造のうちの一部の初期構造に対して構造最適化を実施し、構造最適化された原子配置の構造に対応する第１エネルギーを算出する第２ステップと、
    　複数の前記初期構造のうちの他の初期構造に対して予測モデルを用いることにより、前記他の初期構造に対して構造最適化が実施された場合の原子配置の構造に対応する第２エネルギーを予測する第３ステップと、
    　前記第１エネルギー及び前記第２エネルギーを出力する第６ステップと、をコンピュータに実行させ、
    　前記予測モデルは、任意の原子配置の構造を入力として、当該構造に対して構造最適化が実施された場合の構造に対応するエネルギーを前記第２エネルギーとして出力するように機械学習されている、
    　プログラム。
  11. 　前記第１エネルギー及び前記第２エネルギーに基づいて、極小値を示す第３エネルギーを抽出する第４ステップを前記コンピュータに更に実行させ、
    　前記第６ステップでは、前記第３エネルギー、前記第３エネルギーに対応する原子配置の構造である第１構造、または、前記第３エネルギー及び前記第１構造を更に出力する、
    　請求項１０に記載のプログラム。
  12. 　コンピュータが、
    　材料に含まれる原子の脱離による脱離後の材料の組成がとり得る３次元空間における原子配置の構造である初期構造を取得する第１ステップと、
    　前記初期構造を入力データ、当該初期構造に対して構造最適化を実施して得られた原子配置の構造に対応するエネルギーを正解データとして含む学習用データセットを用いて、任意の原子配置の構造の入力に対して当該構造が構造最適化された場合の構造に対応するエネルギーを出力するように機械学習させる第７ステップと、を実行する、
    　予測モデル構築方法。
  13. 　材料に含まれる原子の脱離による脱離後の材料の組成がとり得る３次元空間における原子配置の構造である初期構造を生成する生成部と、
    　前記初期構造を入力データ、当該初期構造に対して構造最適化を実施して得られた原子配置の構造に対応するエネルギーを正解データとして含む学習用データセットを用いて、任意の原子配置の構造の入力に対して当該構造が構造最適化された場合の構造に対応するエネルギーを出力するように機械学習させる学習部と、を備える、
    　予測モデル構築装置。
  14. 　請求項１３に記載の予測モデル構築装置により機械学習された予測モデルを用いて、前記材料の組成についての前記３次元空間における原子配置の安定構造を探索するための探索方法であって、
    　コンピュータが、
    　複数の前記初期構造を取得する第１ステップと、
    　複数の前記初期構造それぞれに対して前記予測モデルを用いることにより、当該初期構造に対して構造最適化が実施された場合の原子配置の構造に対応するエネルギーを予測する第８ステップと、
    　予測された複数の前記エネルギーから、極小値を示すエネルギーを抽出する第９ステップと、を実行する、
    　探索方法。
  15. 　請求項１３に記載の予測モデル構築装置により機械学習された予測モデルを用いて、前記材料の組成についての前記３次元空間における原子配置の安定構造を探索するための探索方法であって、
    　コンピュータが、
    　複数の前記初期構造を取得する第１ステップと、
    　複数の前記初期構造のうちの一部の初期構造に対して構造最適化を実施し、構造最適化された原子配置の構造に対応する第１エネルギーを算出する第２ステップと、
    　前記一部の初期構造のうちの少なくとも１つの初期構造に対して前記予測モデルを用いることにより、当該初期構造に対して構造最適化が実施された場合の原子配置の構造に対応する第２エネルギーを予測する第１０ステップと、
    　前記第１エネルギーと前記第２エネルギーとを比較することで前記予測モデルの予測精度を検証する第１１ステップと、を実行する、
    　探索方法。
  16. 　前記第１１ステップにおける結果が所定の条件を満たす場合に、
    　前記コンピュータが、
    　複数の前記初期構造のうちの他の初期構造に対して前記予測モデルを用いることにより、前記他の初期構造に対して構造最適化が実施された場合の原子配置の構造に対応する前記第２エネルギーを予測する第１２ステップと、
    　前記第１エネルギー及び前記第２エネルギーに基づいて、極小値を示す第３エネルギーを抽出する第１３ステップと、を更に実行する、
    　請求項１５に記載の探索方法。
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