WO2022255361A1 - 量子カスケードレーザー素子 - Google Patents

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WO2022255361A1
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level
oscillation
cascade laser
quantum
laser device
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利 王
秀樹 平山
宗澤 林
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国立研究開発法人理化学研究所
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    • H01S2302/00—Amplification / lasing wavelength
    • H01S2302/02—THz - lasers, i.e. lasers with emission in the wavelength range of typically 0.1 mm to 1 mm

Definitions

  • the present disclosure relates to quantum cascade laser devices. More particularly, the present disclosure relates to quantum cascade laser devices that emit electromagnetic waves in the terahertz range.
  • QCL quantum cascade lasers
  • THz terahertz
  • Electrons which serve as carriers, repeat intersubband transitions while being transported through subbands, or levels, that are formed in a sloped and uneven potential, causing stimulated emission of electromagnetic waves and laser oscillation.
  • the cascade is named after the behavior of electrons transported while losing energy while undergoing intersubband transitions.
  • the QCL element it is possible to select a wavelength irrelevant to the energy gap of the material forming the semiconductor superlattice structure and lasing.
  • the lasing wavelength can be varied by designing the semiconductor superlattice structure. Therefore, QCL devices are attracting attention as coherent light sources in the mid-infrared region and the terahertz (THz) region, which are wavelength regions (frequency regions) not previously available with solid-state light sources.
  • THz terahertz
  • Electromagnetic waves in the THz range that is, THz waves
  • THz waves have the properties of both light and radio waves, and are expected to be applied, for example, to identification of substances by transmission and fluoroscopy of the human body.
  • THz-wave QCL THz-QCL
  • THz-QCL devices require band engineering, which involves actually fabricating a semiconductor superlattice structure in which the thickness of the well and barrier layers are precisely designed in consideration of the gradient due to the electric field and the physical mechanism. becomes.
  • the upper limit of the temperature range in which laser oscillation can be obtained (hereinafter referred to as the "upper limit operating temperature”) is an indicator of the practicality of THz-QCL.
  • the world's highest upper operating temperature limit for THz-QCL devices remains at 250 K (-23.15° C.) (Non-Patent Document 1).
  • This report adopts a quantum well structure that realizes a clean three-level system. Although this barely reaches the cooling temperature range of Peltier electronic cooling (230 K, about -43° C. or higher), it does not oscillate at room temperature (eg, 300 K, about 27° C.). THz-QCL devices that can operate at room temperature have not been realized.
  • the inventors of the present application have a theoretical calculation method called the NEGF method (non-equilibrium Green's function method) that provides highly reliable prediction results for conduction phenomena under a different idea from the operation of the THz-QCL with the above structure.
  • Patent Document 1 a theoretical calculation method that provides highly reliable prediction results for conduction phenomena under a different idea from the operation of the THz-QCL with the above structure.
  • the present inventors proposed a semiconductor superstructure having a structure in which the unit structure has two quantum wells and the symmetry of the material, that is, the symmetry of the potential structure is intentionally lowered in the two quantum wells.
  • a THz-QCL employing the semiconductor superlattice configuration can operate at a maximum of about 260 K at 3.5-4 THz and at about 300 K (about 27° C.) at 1.54 THz.
  • Non-Patent Document 2 Another group has also reported an effort aiming at high-temperature operation by using a similar NEGF method for operation analysis of THz-QCL (Non-Patent Document 2).
  • the inventors of the present application conceived an operating mechanism that contributes to the high-temperature operation of the THz-QCL element, and analyzed its details using the NEGF method. As a result of various studies on the structure of the THz-QCL device, it was found that the above problems could be overcome by realizing a new electron subband structure called an isolated three-level structure, and the invention according to the present application was completed. let me Furthermore, the invention according to the present application was completed by creating a specific element configuration for realizing an isolated three-level structure.
  • a quantum cascade laser device having a semiconductor superlattice structure sandwiched between a pair of electrodes, the semiconductor superlattice structure being applied through the pair of electrodes for operation It has an active region that emits electromagnetic waves of a certain frequency in the THz range under an external voltage, the active region has a plurality of unit structures that are repeatedly stacked, and each unit structure is a barrier to each other.
  • a quantum cascade laser having a quantum well structure composed of a plurality of well layers partitioned by layers, the quantum well structure having an electron subband structure of an isolated three-level structure under the external voltage.
  • the isolated three-level structure in each unit structure includes an oscillation upper level, an oscillation lower level, and an injection level under the external voltage. It is preferable that a selective electron injection operation from the injection level to the oscillation upper level by vertical indirect injection via LO phonon scattering is realized.
  • a quantum cascade laser device having a semiconductor superlattice structure sandwiched between a pair of electrodes, wherein the semiconductor superlattice structure is applied through the pair of electrodes for operation.
  • an active region that emits an electromagnetic wave of a certain frequency in the THz range under a constant external voltage
  • the active region having a plurality of repeatedly stacked unit structures, each unit structure comprising: It has a two-quantum well structure including a first well layer and a second well layer separated from each other by a barrier layer in order of electron flow under the external voltage, and at least one of the first well layer and the second well layer
  • a quantum cascade laser element is provided in which the potential for electrons in any one of them is modulated according to the position in the thickness direction.
  • the first well layer comprises a first sublayer, a second sublayer of different composition than the first sublayer, and a third sublayer of the same composition as the first sublayer.
  • a stacked structure in order of electron flow under said external voltage wherein the potential for electrons of said second sublayer is lower than the barrier height created by the potential for electrons of said barrier layer, said first sublayer and said
  • the potential for electrons in the first well layer is higher than the potential for electrons in both of the third sublayers, and the potential for electrons in the first well layer has a convex structure.
  • an isolated three-level structure including an oscillation upper level, an oscillation lower level, and an injection level is realized, and the oscillation upper level of each unit structure the ground state of one well layer, wherein the oscillation lower level and the injection level of each unit structure are the ground state of the second well layer and the next unit structure downstream of electrons under the external voltage; Also preferred is the first excited state of the first well layer.
  • electromagnetic waves in the THz region refer to electromagnetic waves in the frequency range of approximately 0.1 THz to 30 THz, ie, the wavelength range of about 10 ⁇ m to 3 mm.
  • the low-frequency THz range is a frequency range of 2.0 THz or less in the THz range.
  • laser oscillation operation is realized at a higher operating temperature than conventionally.
  • 1A and 1B are explanatory diagrams showing the operation mechanism in the isolated three-level structure of the THz-QCL device according to the embodiment of the present disclosure based on the quantum levels of electrons.
  • 2A-2C are a perspective view (FIG. 2A), an enlarged cross-sectional view (FIG. 2B), and a further partial enlarged cross-sectional view (FIG. 2C) that outline the configuration of a THz-QCL element in an embodiment of the present disclosure.
  • 3A and 3B are schematic explanatory diagrams of potential and electron subband structures, respectively, for a conventional high-temperature THz-QCL structure (two-quantum-well type) and the structure of the present embodiment (modified two-quantum-well type). is.
  • FIG. 4A,B are the wave functions and conduction band profiles of the subband states of the THz-QCL during operation in the conventional structure and the structure of the disclosed embodiments, respectively.
  • 5A and 5B are current density distribution maps analyzed by theoretical calculation for the conventional structure and the structure of the embodiment of the present disclosure, respectively.
  • FIG. 6A shows a schematic of diagonal transitions in an embodiment of the present disclosure.
  • FIG. 6B is the temperature dependence of the LO phonon scattering relaxation time of the oscillation upper level calculated in the embodiment of the present disclosure.
  • 7A to 7C show the temperature of the number of electrons occupied by the oscillation upper level ULL and the oscillation lower level LLL when the oscillator strength is changed to 0.18, 0.4, and 0.6 in the embodiment of the present disclosure.
  • FIG. 4 is a graph showing dependencies;
  • FIG. 7D re-plots the calculated values of FIGS. 7A to 7C, focusing on the difference in occupation numbers of the upper oscillation level ULL and the lower oscillation level LLL with respect to temperature.
  • 8A,B show optical gain spectra for designs for conventional high temperature THz-QCL structures and designs of embodiments of the present disclosure.
  • FIG. 8C is a graph showing the dependence of optical gain on transducer strength in an embodiment of the present disclosure;
  • FIG. 9 shows the photon frequency determined by the energy difference of the oscillation level obtained when the oscillator strength is set to 0.18 in the design of the embodiment of the present disclosure, and the optical gain with the temperature as parameters. is a map showing is.
  • FIG. 10 is a graph obtained by calculating the gain of the THz-QCL device according to the embodiment of the present disclosure using GaN-AlGaN-based materials at each temperature.
  • Non-Patent Document 1 Non-Patent Document 1
  • the idea will be explained especially from the viewpoint of the design guideline of the quantum structure of electrons (1-1), followed by the specific device structure for it (1-2), and the analysis by numerical simulation (1-3).
  • selection of materials will be explained (1-4), and other materials will be explained (1-5).
  • a THz-QCL device using an AlGaAs-GaAs semiconductor has a very strong absorption band at 36 meV (9 THz) due to electron-LO phonon scattering, which poses a problem.
  • this embodiment proposes a structure in which the quantum levels (3 levels) of electrons involved in the operation are isolated from other levels as much as possible, that is, an isolated 3-level structure. .
  • FIG. 1A and 1B show the operation mechanism in the isolated three-level structure of the THz-QCL device of this embodiment based on the quantum levels of electrons.
  • the optical gain required for oscillation it is necessary to achieve the optical gain required for oscillation at room temperature.
  • the population inversion between the upper lasing level (ULL) and the lower lasing level (LLL) must be efficiently realized and maintained even at room temperature. There is a need to. More specifically, it is important to simultaneously satisfy the following three conditions.
  • FIG. 1A is an explanatory diagram illustrating the idea of the present embodiment by the transition and movement between quantum levels of electrons shown with the horizontal axis representing the stacking direction of the semiconductor superlattice and the vertical axis representing energy
  • FIG. 4 is an explanatory diagram showing energy bands in wavenumber space
  • the vertical indirect injection from the injection level IL to the oscillation upper level ULL is indicated by the arrow labeled LO phonon (4).
  • the LO phonon scattering process also helps extract electrons from the oscillation lower level LLL at high speed.
  • the ideal population inversion can be maintained even at high temperatures, so operation at room temperature can be realized in this embodiment.
  • the energy difference from the upper oscillation level to the upper energy level should be set to a value greater than that when the material of the semiconductor forming the semiconductor superlattice structure is an AlGaAs--GaAs system, for example, 62 meV or more. It is useful to raise the sky level by The value of 62 meV is the value of 26 meV (room temperature kT) + 36 meV (LO phonon absorption energy of AlGaAs-GaAs system).
  • the horizontal leak channel is route (3) in FIG. 1A.
  • the thickness of the barrier between the two unit structures that is, the barrier upstream of the well layer where the wave function of the oscillation upper level ULL has a large amplitude, that is, the injection barrier.
  • the sky level in the downstream unit structure can form a horizontal leak channel, and pushing up the sky level also helps block the horizontal leak channel (Fig. 1A).
  • the difference between the oscillation upper level ULL and the oscillation lower level LLL is the oscillation energy
  • the sum of the thermal excitation and the oscillation energy (the left side of the above equation) based on the oscillation lower level LLL is the LO phonon energy.
  • the wave functions of the oscillation upper level ULL and the oscillation lower level LLL are spatially separated from each other.
  • the optical transition between the oscillation upper level ULL and the oscillation lower level LLL accompanied by this spatial separation is called a diagonal transition.
  • the probability of scattering by LO phonons can be reduced.
  • the degree of diagonal transition is excessive, the oscillator strength itself will also decrease, resulting in a decrease in the light emission rate. Therefore, in this embodiment, the oscillator strength or the degree of diagonal transition is optimized so as to balance the emission rate and the LO phonon scattering rate.
  • the present inventors have confirmed that there is a clear optimum range for oscillator strength (OS), and that an appropriate selection of this value can realize an optical gain that enables oscillation even at room temperature. (described later).
  • FIG. 2 is a perspective view (FIG. 2A), an enlarged cross-sectional view (FIG. 2B), and a further partially enlarged cross-sectional view (FIG. 2C) showing an overview of the configuration of a THz-QCL device including this embodiment.
  • a typical THz-QCL device 1000 (FIG. 2A) of this embodiment generally consists of a pair of electrodes 20 and 30 and a QCL structure 100, which is a semiconductor superlattice structure sandwiched therebetween.
  • Electrodes 20 and 30 are used to externally receive a voltage for forming an electric field on the QCL structure 100 and a current for electromagnetic wave emission or light emission. Electrodes 20 and 30 are typically made of metal, and surface plasmons are induced when electromagnetic waves in the THz region act, and electrodes 20 and 30 also exert an optical confinement effect due to the cavity structure. This structure is also called a double metal waveguide (DMW) structure.
  • the electrodes 20 and 30 are not necessarily made of metal.
  • one of the electrodes 20 and 30 is made of a high-concentration n-doped layer so that one is a metal layer and the other is a highly conductive semiconductor layer (single-sided metal conductive layer). wave path structure) can also be adopted.
  • the QCL structure 100 comprises an active region 10 .
  • the THz-QCL device 1000 operates by allowing electrons to pass through the repeating structure of electron potentials formed in the active region 10 when the voltage is applied in the thickness direction. During its passage, electrons transition between subbands, that is, between levels, and operate to emit an electromagnetic wave 2000 in the THz region.
  • the THz-QCL device 1000 of FIG. 2 is manufactured by forming a metal layer 30B of the electrode 30 on a receptor substrate 40 (hereinafter referred to as "receptor 40") and bonding it to a metal layer 30A formed on the QCL structure 100. be.
  • the THz-QCL device 1000 of FIG. 2 employs layers for operation and device fabrication, such as the highly doped GaAs layers 120 and 140, the ⁇ -doped GaAs layer 160, and the etching stopper layer 60, as appropriate.
  • the active region 10 (FIG. 2B) has a plurality of unit structures 10U each having a certain thickness and including a plurality of well layers 10W and barrier layers 10B that are alternately laminated, and each unit structure 10U is repeatedly laminated in the thickness direction.
  • the active region 10 is formed by stacking the same structure repeatedly for 10 to 200 cycles of the unit structure 10U.
  • FIG. 2C shows an enlarged structure of two units (two cycles) of each unit structure 10U.
  • Each unit structure 10U is composed of two well layers 10W and two barrier layers 10B, and each well layer 10W is separated from the other by each barrier layer 10B.
  • the individual well layers 10W are distinguished from the first well layer 10W1 and the second well layer 10W2 in order from the substrate 50 side.
  • Individual barrier layers 10B are also distinguished as necessary, and are called first barrier layer 10B1 and second barrier layer 10B2 in order from the substrate 50 side.
  • Well layer 10W1 is arranged in contact with barrier layer 10B1
  • barrier layer 10B2 is arranged in contact with well layer 10W1. The same applies hereinafter.
  • the barrier layer 10B3 becomes the barrier layer 10B1 of the next unit structure 10U.
  • the first well layer 10W1 includes a first sublayer 10W11, a second sublayer 10W12, and a third sublayer 10W13.
  • the second sublayer 10W12 has a composition such that its potential is higher than that of the first sublayer 10W11 and third sublayer 10W13 and lower than that of the first barrier layer 10B1 and second barrier layer 10B2. . That is, in this embodiment, the potential forming the bottom of the first well layer 10W1 is modulated by the first to third sublayers 10W11 to 10W13.
  • FIG. 3B shows the potential and electron substratum for the structure of the present embodiment (referred to as “modified two-quantum-well type”) compared with a conventional high-temperature THz-QCL structure (two-quantum-well type, FIG. 3A).
  • FIG. 3 is a schematic explanatory diagram of a band structure; Here, the gradient of the bias electric field is omitted, the horizontal direction of the paper is the position of the thickness of the stack, and the direction of electron flow is from left to right. , the potentials and subbands are shown.
  • ideal operation at temperatures well below room temperature involves only three levels, with THz wave radiation across a lasing barrier. Generate an optical transition.
  • the oscillating upper level ULL is the ground state of the well layer on the left side of the page in either configuration.
  • the oscillation lower level LLL is the first excited state of the well on the right side of the paper in the two-quantum well type, whereas the ground state of the well on the right side of the paper is in the modified two-quantum well type. state.
  • the injection level IL is the ground state of the well on the right side of the paper in the two-quantum well type, whereas it is the first excited state of the first well layer on the left side of the paper in the modified two-quantum well type.
  • LO phonon scattering is involved in the operation of the injection level IL, but in the two-quantum well type, in the well on the right side of the paper, the injection level IL is involved when electrons are extracted from the oscillation lower level LLL. . In contrast, in the modified two-quantum well type, the injection level IL is involved in the operation of injecting electrons into the oscillation upper level ULL.
  • the energy interval E1 in FIG. 3B is set to about 36 meV to achieve vertical LO phonon downscattering. As a result, vertical indirect injection from the viewpoint of condition 1 is realized.
  • the first well layer 10W1 includes a first sublayer 10W11, a second sublayer 10W12, and a third sublayer 10W13, and a convex structure is formed in the potential of the first well layer 10W1.
  • the upper level under condition 2 described above means the second excited state of the first well layer 10W1 and the second excited state of the second well layer 10W2 in FIG. 3B. contains the first excited state of In other words, adjacent levels other than the three levels for oscillation and population inversion are sky levels.
  • the energy difference E4 from the oscillation upper level ULL to the upper level is large, so that a leak channel in the vertical direction, that is, in the electron flow direction is formed. blocked. Since the energy difference corresponding to this in the conventional structure is E3 in FIG. 3A, which is small, electrons leak at room temperature.
  • the potential inside the injection quantum well is provided with a small convex structure by the second sublayer 10W12.
  • This is the modified two-quantum well type.
  • the oscillation upper level (ground level) and the upper level (second excited state) in the first well layer 10W1 are "odd mode" because they have an antinode of the probability amplitude in the central portion of the first well layer 10W1. be.
  • the injection level (first excited state) is an "even mode" because the probability amplitude in the central portion is a node.
  • the convex structure of the potential due to the second sublayer 10W12 has a stronger action on the level having an antinode of the probability amplitude at that position, that is, on the odd mode level, and conversely on the even mode. It has only a weak effect. Therefore, by providing a convex potential structure by the second sublayer 10W12, the energy interval E1 from the injection level (first excited state) to the lower oscillation upper level ULL is reduced, while the upper upper level The energy interval E2 to (the second excited state) can be separated.
  • the second sublayer 10W12 plays a role of adjusting the relative positional relationship of the energy levels with respect to the configuration of the energy levels due to the width and depth of the entire first well layer 10W1.
  • the modified two-quantum well structure of this embodiment is very convenient for completely separating only the three levels involved in the operation from the other levels, and is also used in practice.
  • the second barrier layer 10B2 between the upper oscillation level ULL and the lower oscillation level LLL acts as an oscillation barrier. Therefore, an optical transition, that is, a diagonal transition is realized between the upper oscillation level ULL and the lower oscillation level LLL which are spatially separated via the second barrier layer 10B2.
  • the oscillator strength between emission levels can be adjusted by changing the film thickness of the oscillation barrier.
  • the first barrier layer 10B1 which is an injection barrier is designed to be thick in order to prevent horizontal leakage.
  • FIGS. 4A and 4B show the wave function of the subband state of the THz-QCL during operation and the conduction band edge energy (conduction band profile) at each position in the conventional structure and the structure of this embodiment, which were analyzed by theoretical calculation.
  • the horizontal and vertical axes of FIGS. 4A and 4B are the same as those of FIGS. 3A and 3B, but clearly indicate the slope of the potential due to the bias electric field.
  • 5A and 5B are distribution maps of current densities calculated during operation at 300 K for the conventional structure and the structure of the present embodiment by the same theoretical calculation. In these figures, the horizontal and vertical axes are the same as in FIGS. 4A and 4B. In FIGS.
  • the repeated unit structures are distinguished from the upstream side of electrons, that is, n ⁇ 1, n, and n+1 from the left.
  • a wave function is represented by a positive value that is multiplied with its own complex conjugate so as to represent the distribution of existence probability at each position.
  • the position of the baseline of each existence probability distribution in the vertical direction on the paper surface is drawn with the energy level aligned with the scale for potential (left axis).
  • wave functions belonging to the n-th unit structure they are distinguished by integers such as 1, 2, and 3 in descending order of energy, and these are the oscillation upper levels ULL in the light emission operation of the level structure.
  • oscillation lower level LLL2 n is the wave function of the energy level having the second lowest energy belonging to the n-th unit structure, and indicates that it operates as an oscillation lower level LLL. .
  • the leak channel p2 is formed by the following stepwise activation: hot electrons first escape from the oscillation upper level ULL3 n to the upper upper level HLL4 n (p2a) in the same cycle, and then the upper upper level HLL6 n It thermally jumps to +1 (p2b) and finally jumps out of the confined region into the continuum (p2c).
  • the p1 channel is mainly formed by adjacent unit structures, whereas the p2 channel is dominant within the period.
  • the tunnel leak channel p1 is also blocked. While various leak channels exist in the conventional “two-quantum-well” structure for high-temperature THz-QCL structures, the proposed “modified two-quantum-well” structure has all leak channels even at 300K. found to be blocked. Although not shown in FIGS. 3A, 3B, 4A, and 4B, any quantum well layer of the unit structure of the THz-QCL device 1000 is added with appropriate dopants for the required n-type conductivity properties. . In the structure of this case, only the second well layer 10W2 (Lower Well) in FIG. 3B is doped with 8 ⁇ 10 16 cm ⁇ 3 of Si (n-type), and the other layers are undoped. It has been confirmed by analysis that this value is almost optimal for increasing the optical gain near room temperature.
  • Table 1 shows the results of calculating the non-equilibrium electron occupancy (unit: %) in each subband at temperatures of 50K and 300K.
  • the occupancy of the upper level HLL (n HLL ) at 300 K is about 10% of the total electrons, leaking from the subbands involved in the operation. I can.
  • this design for this embodiment reduces it to only 1%. In other words, the design of this embodiment is confirmed to be highly resistant to temperature.
  • FIG. 1B shows diagonal transitions of the oscillation upper level ULL, the oscillation lower level LLL (“upper level” and “lower level” in the figure, respectively), and the injection level IL.
  • Diagonal transition means distributing positions with high probability of existence of electrons of upper level and lower level to both sides of the oscillation barrier. Since the optical transition is accompanied by the spatial movement of the center of mass of electrons, the oscillator strength decreases as the degree of diagonal transition increases.
  • FIG. 6B shows the temperature dependence of the LO phonon scattering relaxation time of the oscillation upper level ULL calculated when the oscillator strength is 0.18 in this embodiment that employs the diagonal transition.
  • the horizontal axis is the absolute temperature of electrons in the oscillation upper level ULL, and the vertical axis is the electron scattering time (relaxation rate) due to LO phonon scattering from the oscillation upper level ULL.
  • a vertical transition design example in which an optical transition occurs in the same well in the design of a THz-QCL structure for high temperature is also shown (comparative design example) in which the oscillator strength is set to 0.33.
  • the LO phonon scattering relaxation time abruptly shortens as the temperature rises, and the scattering rate due to LO phonon scattering increases. That is, it becomes difficult to maintain population inversion.
  • the oscillator strength is set to 0.18 in this embodiment, the LO phonon scattering relaxation time shortens as the temperature rises, but the extent of the decrease is slow. Therefore, in this embodiment, by adopting the diagonal transition, leakage due to LO phonon scattering can be suppressed, and the population inversion can be easily maintained even in a high temperature environment such as room temperature.
  • 7A to 7C are graphs showing the lattice temperature dependence of the electron occupancy of the oscillation upper level ULL and the oscillation lower level LLL when the oscillator strength is changed to 0.18, 0.4, and 0.6. is.
  • the oscillator strength can be adjusted by adjusting the dipole matrix element between the optical transition levels, and therefore the calculation was performed with the thickness of the second barrier layer 10B2 adjusted.
  • the difference in occupation rate between the upper oscillation level ULL and the lower oscillation level LLL indicates population inversion. It is confirmed that the temperature at which the population inversion is realized increases as the degree of diagonal transition increases, that is, as the oscillator strength decreases.
  • FIGS. 7D is a re-plot of the calculated values of FIGS. 7A to 7C focusing only on the difference in occupancy between the upper oscillation level ULL and the lower oscillation level LLL with respect to the lattice temperature.
  • the population inversion exceeds 0%, the population inversion is realized, and when the population inversion is 0% or less, the population inversion is not realized.
  • the oscillator strength is 0.6 and 0.4, the upper temperature limits at which population inversion can be obtained are approximately 120 K and 260 K, respectively.
  • the LO phonon scattering leak channel due to thermally excited electrons is reduced, and a large population inversion (oscillation top It can be seen that a difference in electron concentration between the level ULL and the oscillation lower level LLL) occurs.
  • the oscillator strength is 0.6, the population inversion rapidly decreases and becomes zero at 120K. The reason is that the injection level IL-oscillation lower level LLL channel is strongly activated, making selective injection transition difficult.
  • the thinnest layer in a THz-QCL (the second barrier layer 10B2 in FIGS. 3B and 4B) is usually called the lasing barrier.
  • FIG. 8A and 8B show the optical gain spectra in the design for a conventional high-temperature THz-QCL structure at low and high temperatures (50K, 300K) and the design of the present embodiment.
  • the horizontal axis is photon energy and the vertical axis is optical gain.
  • FIG. 8C is a graph showing the dependence of optical gain on oscillator strength at several elevated temperatures near room temperature for the design of this embodiment. Since the cavity loss in the THz-QCL element is about 18 to 20/cm, an oscillation operation can be expected when the optical gain is larger than this.
  • the guidelines for this design that can maintain sufficient population inversion even at room temperature are: a. suppression of thermal and tunnel leaks by creating a pure level system; b.
  • a small oscillator strength (greater than 0.16 and less than 0.24) effectively suppresses the thermal LO-phonon relaxation channel from the oscillating upper level ULL to the oscillating lower level LLL. As a result, the electron occupancy of the oscillation upper level ULL is greatly increased, and a large population inversion can be realized.
  • Changing the oscillator strength also changes the optical gain at each temperature. In the structure of this case, only the second well layer 10W2 (Lower Well) in FIG. 3B is doped with 8 ⁇ 10 16 cm ⁇ 3 of Si (n-type), and the other layers are undoped.
  • the 2D doping level in one unit structure is 4.1 ⁇ 10 10 cm ⁇ 2 . From the temperature characteristics of FIG.
  • the lower limit of the vibrator strength is preferably more than 0.16, for example, about 0.17.
  • the upper limit of the vibrator strength is preferably less than 0.24, more preferably 0.22, more preferably 0.2, still more preferably 0.19.
  • With a typical oscillator strength of 0.17 to 0.18 there is a possibility that sufficient optical gain can be obtained even at room temperature (340 K) or above.
  • the oscillator strength is made smaller, for example about 0.15, it is difficult to expect a sufficient optical gain.
  • One reason for this is that the coupling between the upper oscillation level ULL and the lower oscillation level LLL is too weak.
  • the optical gain of the conventional two-quantum-well structure (3-level RP) can be high at 50K, but it is about 5 cm ⁇ 1 at 300K, and room-temperature oscillation cannot be realized.
  • the result of the conventional two-quantum-well structure was also obtained by optimizing as much as possible for the purpose of high-temperature operation. More specifically, even if the conventional structure with insufficient isolation is optimized, the oscillation operation is limited to about 230K (not shown).
  • the oscillation operation can be performed up to about 340 K by optimizing the vibrator strength. becomes possible.
  • FIG. 9 is a map showing the optical gain in shading using the photon frequency determined by the energy difference of the oscillation level and the temperature as parameters, which is obtained when the oscillator strength is set to 0.18 in the design of this embodiment. is.
  • oscillation can be expected in the region where the optical gain is higher than the waveguide loss (18-20 cm -1 ).
  • the figure also shows isolines of typical optical gain values in dashed lines.
  • an oscillation operation can be expected in a frequency range of approximately 3.0 THz to 4.8 THz, and even at a temperature of 340 K, an oscillation operation in a frequency range of approximately 3.2 THz to 4.8 THz can be expected.
  • the numerical analysis described above uses the parameters when AlGaAs--GaAs materials are used. Specifically, the selection of the material composition aimed at suppressing particularly heat-related leakage from the target level (sub-band) and maintaining sufficient population inversion even at 300 K was reflected in the numerical analysis. let me Therefore, as shown in FIG. 3B, tall barriers are employed for the first barrier layer 10B1 and the second barrier layer 10B2. b1 in FIG. 3B is about 300 meV.
  • the convex mini-step made by the second sub-layer 10W12 can have b2 of about 70 meV, for example, when Al 0.07 Ga 0.93 As is employed.
  • this convex structure is arranged in the central portion of the first well layer 10W1 as shown in FIG. Position IL does not have such a large effect.
  • the convex structure is not for confining electronic states (sub-bands) like the first barrier layer 10B1 and the second barrier layer 10B2, but for manipulating the relative ratio between the energy intervals E1 and E2. be.
  • E2 can be as large as 110 meV. This value can be set to approximately double the E2 (energy difference between the first excited state and the second excited state of the well on the wide side) in the conventional configuration (FIG. 3A).
  • E1 can be maintained at around 36 meV due to the convex structure by the second sublayer 10W12.
  • the convex structure (Al 0.07 Ga 0.93 As) formed by the second sub-layer 10W12 having a height of 70 meV in this embodiment is adjusted so that the Al composition x of Al x Ga 1-x As is 0.05 to 0.1. Therefore, it can be adjusted in the range of about 50 meV to 100 meV.
  • the width of the ministep (W2) can be made slightly thicker or thinner.
  • the ground state of the second well layer 10W2 serves as the oscillation lower level LLL. Since the dimension of W4 is small, the energy difference E3 is large and the first excited state is pushed up. As a result, the energy difference E4 between the first excited state and the oscillation lower level LLL is also set large. That is, the introduction of the second sublayer 10W12, ie, the modulation of the potential of the first well layer, is useful for realizing the isolated 3-level boosted upper level HLL shown in FIG. 1A.
  • any of the embodiments of the present disclosure can be implemented using a semiconductor superlattice of composition in the AlGaAs-GaAs system.
  • the material of the first sublayer 10W11 and the third sublayer 10W13 in the first well layer 10W1 has a composition of Al y Ga 1.0-y As
  • the material of the second sublayer 10W12 has a composition of AlxGa1.0 -xAs
  • the material of the second well layer 10W2 has a composition of AlyGa1.0 -yAs
  • the material of the barrier layers B1 and B2 is Alz. It is chosen to have a composition of Ga 1.0-z As.
  • Structures in which an isolated three-level structure and a convex structure are provided in the potential of a well include, for example, InP--InGaAs--InAlAs system, AlInSb--InSb system, AlInSb--InAsSb system, GaAsSb--InGaAs system, GaAs--InGaAs system, and GaN-- AlGaN system, GaN-InGaN system, AlN-AlGaN system, and SiGe system can also be adopted.
  • the design guidelines and numerical analysis results described above may be expected to show similar tendencies by changing parameters such as potential and LO phonon energy, rather than being specific to the material. Therefore, the new approach of modulating the potential of the well layer, especially by providing a convex structure in the potential, can be said to be a design guideline that can be universally applied even if the material system is changed.
  • the isolated three-level structure and its design guidelines are effective not only for non-polar crystals, but also for both polar and semi-polar crystals in which a potential gradient is applied by a piezoelectric field.
  • GaN-AlGaN system semiconductors are used as examples of configurations employing GaN-AlGaN system, GaN-InGaN system, and AlN-AlGaN system semiconductor materials. I will explain for FIG. 10 is a graph showing the gain of the THz-QCL element of this embodiment, which employs GaN-AlGaN-based materials, calculated at each temperature. This configuration is labeled "GaN" in the graph.
  • a GaN-AlGaN-based THz-QCL element an isolated three-level structure can also be realized by providing a convex structure in the well potential.
  • a non-polar crystal orientation was adopted in the design of the GaN-AlGaN system.
  • calculation examples of oscillation frequencies of 3.5 THz and 7.0 THz are shown in the design of the GaN-AlGaN system.
  • a THz-QCL element employing an AlGaAs--GaAs material with an oscillation frequency of 3.5 THz is also shown. This configuration is indicated as "GaAs" in the graph.
  • the vertical axis represents the maximum value of the gain obtained after changing the design parameters and adjusting the oscillator strength as shown in FIG. 8C.
  • the configuration such as specific layer thickness differs at each temperature of each curve.
  • the GaN-AlGaN-based THz-QCL element achieves a higher gain in any temperature range than the AlGaAs-GaAs-based THz-QCL element. did.
  • the upper energy level is set such that the energy difference from the upper oscillation level to the upper energy level is, for example, 90 meV or less and 116 meV or more in the GaN-AlGaN system. is useful.
  • the value of 116 meV is the value of 26 meV (room temperature kT) + 90 meV (energy of LO phonon in GaN—AlGaN system).
  • FIG. 10 also plots the gain at the oscillation frequency of 7.0 THz in the GaN-AlGaN-based THz-QCL element.
  • the GaN-AlGaN system is used as an example, but the same high-temperature operation can be performed in any of the semiconductor compositions of the GaN-InGaN system and the AlN-AlGaN system, in which the LO phonon energy has a large value of around 90 meV. can be expected, and operation at a frequency of 5 THz or more and less than 12 THz can also be expected.
  • the THz-QCL with an improved upper operating temperature limit of the present disclosure is used in equipment that uses a source of electromagnetic waves in the THz range.

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Abstract

ＴＨｚ領域の量子カスケードレーザーの上限動作温度を高めるために、本開示の量子カスケードレーザー素子（１０００）は、動作のために一対の電極を通じ印加される外部電圧の下でＴＨｚ領域のある周波数の電磁波を放出する活性領域（１００）を有する半導体超格子構造を有する。この半導体超格子構造をなす単位構造（１０Ｕ）の量子井戸構造はアイソレート３準位構造の電子の量子準位をもつ。一例において、各単位構造は、互いにバリア層で仕切られた第１ウェル層（１０Ｗ１）および第２ウェル層（１０Ｗ２）を含む２量子井戸構造をもっており、該第１ウェル層は、第１副層（１０Ｗ１１）、該第１副層と異なる組成の第２副層（１０Ｗ１２）、および該第１副層と同じ組成の第３副層（１０Ｗ１３）を積層した構造を含む。

Description

量子カスケードレーザー素子
　本開示は量子カスケードレーザー素子に関する。さらに詳細には本開示は、テラヘルツ領域の電磁波を放出する量子カスケードレーザー素子に関する。
　近年、中赤外領域やテラヘルツ（ＴＨｚ）領域の電磁波を放出（発光）する固体光源として量子カスケードレーザー（Quantum Cascade Laser、以下「ＱＣＬ」という）が注目されている。ＱＣＬ素子は単位構造の繰り返しを含む半導体超格子構造を備えており、その内部の電子に作用するポテンシャルには、一般に、各単位構造にウェル（井戸）およびバリア（障壁）が複数存在している。ＱＣＬ素子を動作させるために外部電圧を印加すると、半導体超格子構造のウェルおよびバリアの凹凸を示すポテンシャルが厚みの位置に応じ全般的に傾斜する。キャリアとなる電子は、傾斜した凹凸のあるポテンシャルに形成されるサブバンドすなわち準位を輸送されながらサブバンド間遷移（intersubband transition）を繰り返し、電磁波を誘導放出（stimulated emission）してレーザー発振する。カスケードとの名称は、サブバンド間遷移を起こしながらエネルギーを失いつつ輸送される電子の挙動にちなんで与えられている。ＱＣＬ素子においては半導体超格子構造をなす材質のエネルギーギャップと無関係な波長を選択しレーザー発振させること（lasing）が可能である。レーザー波長（lasing wavelength）は半導体超格子構造の設計により変更することができる。そのため、固体光源がかつて得られていない波長域（周波数域）である中赤外領域やテラヘルツ（ＴＨｚ）領域のコヒーレント光源としてＱＣＬ素子が注目されている。
　ＴＨｚ領域の電磁波すなわちＴＨｚ波は光と電波の両方の性質を兼ね備えており、例えば透過による物質の特定や人体の透視検査への適用が期待されている。その実用性を高めるため、目的の周波数での誘導放出を目的通りに生じさせることができるＴＨｚ波のＱＣＬ（ＴＨｚ－ＱＣＬ）素子が有望視されている。ＴＨｚ－ＱＣＬ素子では、電界による傾斜や物理機構を考慮に入れてウェル層やバリア層の厚みを精密に設計した半導体超格子構造を実際に作製する、というバンドの作り込み（band engineering）が必要となる。
　特にＴＨｚ－ＱＣＬの実用性の指標となるのが、レーザー発振が得られる温度範囲の上限（以下、「上限動作温度」という）である。ＴＨｚ－ＱＣＬ素子の上限動作温度の世界最高値は、２５０Ｋ（－２３．１５℃）にとどまっている（非特許文献１）。この報告では、クリーンな３準位系を実現する量子井戸構造が採用されている。これは、ペルチェ電子冷却での冷却到達温度（２３０Ｋつまり約－４３℃またはそれ以上）の範囲にかろうじて到達するものの、室温（例えば３００Ｋつまり約２７℃）で発振動作していない。室温で動作しうるＴＨｚ－ＱＣＬ素子は実現していない。
　これに対し本願の発明者らは、上記構造のＴＨｚ－ＱＣＬの動作とは異なる着想の下、伝導現象について信頼性の高い予測結果をもたらすＮＥＧＦ法（非平衡グリーン関数法）と呼ばれる理論計算手法に基づいて高温動作の条件を詳細に解析することにより、上限動作温度を決定している要因を調査し開示している（特許文献１）。その調査では、次の２つの要因が動作温度の上限に関連することを見いだした。
　（１）注入準位への電子の停滞による反転分布が阻害されること、および
　（２）発振上位準位から、それよりも高いエネルギーをもち電子の流れの下流側に複数の準位が比較的高い存在確率をもち、電子がリークしやすいこと。
これらの点を反映させて、本発明者らは、単位構造に量子井戸を２つ持ち、その２つの量子井戸において材質の対称性すなわちポテンシャル構造の対称性を意図的に低下させる構造の半導体超格子を採用するＴＨｚ－ＱＣＬの構成を創出している。その半導体超格子の構成を採用するＴＨｚ－ＱＣＬは、３．５～４ＴＨｚでは最高２６０Ｋ程度、１．５４ＴＨｚでは３００Ｋ（約２７℃）程度で動作することができる。
　また、同様のＮＥＧＦ法をＴＨｚ－ＱＣＬの動作解析に使用して高温動作を目指す取り組みは別のグループからも報告されている（非特許文献２）。
特開２０１９－１５３６５２号公報
Khalatpour, A., Paulsen, A.K., Deimert, C. et al. "High-power portable terahertz laser systems", Nature Photonics 15, 16-20 (2021); Published 02 November 2020; https://doi.org/10.1038/s41566-020-00707-5 L. Bosco, M. Franckie, G. Scalari, M. Beck, A. Wacker, and J. Faist, "Thermoelectrically cooled THz quantum cascade laser operating up to 210K", Appl. Phys. Lett. 115, 010601 (2019); Published Online: 1 July 2019; doi: 10.1063/1.5110305
　しかしながら、どのような機構によってＴＨｚ－ＱＣＬ素子が発振動作する上限動作温度が決定されているか、どのような条件を満たすことで上限動作温度を高めうるかについては解明すべき点が多く、さらなる調査が必要である。特に室温またはそれを超える温度域で動作するＴＨｚ－ＱＣＬ素子を実現する有効なアプローチは明らかにされていない。本開示は上記問題の少なくともいずれかを解決する。本開示は、ＴＨｚ領域で動作する量子カスケードレーザー素子においてレーザー発振が実現する上限動作温度を高めることにより、ＴＨｚ－ＱＣＬ素子を採用する各種の用途の発展に貢献する。
　本願の発明者らは、ＴＨｚ－ＱＣＬ素子の高温動作に資する動作機構を着想し、ＮＥＧＦ法を駆使してその詳細を解析した。ＴＨｚ－ＱＣＬ素子の構造を種々検討した結果、アイソレート３準位構造と呼ぶ新規な電子のサブバンド構造を実現することにより、上記問題点を克服しうることを見いだし本出願に係る発明を完成させた。さらに、アイソレート３準位構造を実現するための具体的な素子構成も創出することにより、本出願に係る発明を完成させた。
　すなわち、本開示のある実施態様では、一対の電極に挟まれた半導体超格子構造を有する量子カスケードレーザー素子であって、該半導体超格子構造が、動作のために該一対の電極を通じ印加される外部電圧の下でＴＨｚ領域のある周波数の電磁波を放出する活性領域を有しており、該活性領域は、繰り返して積層されている複数の単位構造を有しており、各単位構造は互いにバリア層で仕切られた複数のウェル層からなる量子井戸構造をもっており、該量子井戸構造は、前記外部電圧の下で、アイソレート３準位構造の電子のサブバンド構造をもつものである量子カスケードレーザー素子が提供される。
　この量子カスケードレーザー素子において、各単位構造における前記アイソレート３準位構造は、前記外部電圧の下で、発振上位準位、発振下位準位、および注入準位を含むものであり、前記外部電圧の下で、ＬＯフォノン散乱を介した垂直間接注入による前記注入準位から前記発振上位準位への選択的電子注入動作が実現するものであると好ましい。
　さらに、本開示の上記実施態様においては、一対の電極に挟まれた半導体超格子構造を有する量子カスケードレーザー素子であって、該半導体超格子構造が、動作のために該一対の電極を通じ印加される外部電圧の下でＴＨｚ領域のある周波数の電磁波を放出する活性領域を有しており、該活性領域は、繰り返して積層されている複数の単位構造を有しており、各単位構造は、互いにバリア層で仕切られた第１ウェル層および第２ウェル層を前記外部電圧の下での電子の流れの順に含む２量子井戸構造をもっており、前記第１ウェル層または前記第２ウェル層の少なくともいずれかにおける電子に対するポテンシャルが厚み方向の位置に応じて変調されているものである量子カスケードレーザー素子が提供される。
　ここでの変調に関連して、前記第１ウェル層が、第１副層、該第１副層と異なる組成の第２副層、および該第１副層と同じ組成の第３副層を前記外部電圧の下での電子の流れの順に積層した構造を含み、前記第２副層の電子に対するポテンシャルは、前記バリア層の電子に対するポテンシャルの作るバリア高さより低く、前記第１副層および前記第３副層の両者の電子に対するポテンシャルよりも高くなっていて、前記第１ウェル層の電子に対するポテンシャルが凸構造を有しているものが好ましい。
　さらに、前記外部電圧の下で、発振上位準位、発振下位準位、および注入準位を含むアイソレート３準位構造が実現されており、各単位構造の前記発振上位準位が、前記第１ウェル層の基底状態であり、各単位構造の前記発振下位準位および前記注入準位が、前記第２ウェル層の基底状態および前記外部電圧の下で電子の下流にある次の単位構造における第１ウェル層の第１励起状態であるものも好ましい。
　本出願においてＴＨｚ領域の電磁波とは、おおむね０．１ＴＨｚ～３０ＴＨｚの周波数範囲すなわち１０μｍ～３ｍｍ程度の波長範囲の電磁波をいう。また低周波のＴＨｚ領域とは、上記ＴＨｚ領域のうち２．０ＴＨｚ以下の周波数範囲である。さらに本出願の説明には、可視光や赤外線を対象とする電子デバイスや物理学の分野から転用または借用される技術用語を用いて素子構造や機能を説明することがある。このため、可視光から遠く離れた周波数域または波長域の電磁波に関する説明であっても、量子カスケードレーザーの素子や誘導放出の現象を示すために「レーザー」や「発光」との用語、「光学的－」（optical -）、「光－」（photo -）などの用語を用いる場合がある。また本出願書類における「室温」とは、特段言及が無い場合には一例として３００Ｋ（約２７℃）を念頭に説明されるが、特段制限するものではない。また、量子井戸、半導体超格子といった半導体工学分野の説明では、基底状態、第１励起状態といった量子力学分野の用語も適宜用いる。例えば、ある量子井戸における電子の基底状態、第１励起状態、第２励起状態、といったエネルギーが離散化された状態は、１次元量子井戸において束縛されて概ね離散化された電子の量子力学的準位を指しており、ＱＣＬ素子においてサブバンドとも呼ばれるものである。
　本開示のいずれかの態様において提供される量子カスケードレーザー素子では、従来よりも高い動作温度でレーザー発振動作が実現される。
図１Ａ、図１Ｂは、本開示の実施形態のＴＨｚ－ＱＣＬ素子のアイソレート３準位構造における動作機構を電子の量子準位に基づいて示す説明図である。 図２Ａ～２Ｃは、本開示の実施形態におけるＴＨｚ－ＱＣＬ素子の構成の概要を示す斜視図（図２Ａ）、拡大断面図（図２Ｂ）、およびさらなる部分拡大断面図（図２Ｃ）である。 図３Ａ、３Ｂは、それぞれ、従来の高温用ＴＨｚ－ＱＣＬ構造（２量子井戸型）と本実施形態の構造（変形２量子井戸型）とについて示す、ポテンシャルと電子のサブバンド構造の模式説明図である。 図４Ａ、Ｂは、それぞれ、従来構造と本開示の実施形態の構造における動作時のＴＨｚ－ＱＣＬのサブバンド状態の波動関数と伝導帯プロファイルである。 図５Ａ、Ｂは、それぞれ、従来構造と本開示の実施形態の構造とについての理論計算により解析した電流密度の分布マップである。 図６Ａは、本開示の実施形態における対角遷移の概略を示す。図６Ｂは、本開示の実施形態において発振上位準位のＬＯフォノン散乱緩和時間の温度依存性を算出したものである。 図７Ａ～Ｃは、本開示の実施形態において振動子強度を０．１８、０．４、０．６と変化させたときの発振上位準位ＵＬＬと発振下位準位ＬＬＬの電子占有数の温度依存性を示すグラフである。図７Ｄは、温度に対する発振上位準位ＵＬＬと発振下位準位ＬＬＬの占有数の差に着目して図７Ａ～Ｃの計算値をプロットし直したものである。 図８Ａ、Ｂは、従来の高温用ＴＨｚ－ＱＣＬ構造のための設計と本開示の実施形態の設計における光利得スペクトルを示す。図８Ｃは、本開示の実施形態における振動子強度に対する光利得の依存性を示すグラフである。 図９は、本開示の実施形態の設計において、振動子強度を０．１８とした場合に得られる、発振準位のエネルギー差から決まる光子周波数と、温度とをパラメータにして光利得を濃淡で示すマップである。である。 図１０は、ＧａＮ－ＡｌＧａＮ系の材料を採用した本開示の実施形態のＴＨｚ－ＱＣＬ素子のゲインを各温度において算出したグラフである。
　以下、本開示に係る量子カスケードレーザー素子について説明する。当該説明に際し特に言及がない限り、共通する部分または要素には共通する参照符号が付されている。また、図中、各実施形態の要素のそれぞれは、必ずしも互いの縮尺比を保って示されてはいない。
１．第１実施形態
　本開示の実施形態を説明する。以下、従来のものとして説明する内容は特段記載がない限り非特許文献１にて実験的に確認されている素子構造や動作説明を意味する。
　本発明者は、従来（非特許文献１）では２３０Ｋであった動作温度範囲の上限を、最高で３４０Ｋまで向上させうる新たな着想を創出した。以下、その着想を、特に電子の量子構造の設計指針の観点から説明し（１－１）、続けて、そのための具体的な素子構造（１－２）、数値シミュレーションによる解析（１－３）について説明する。さらに、材料の選択について説明し（１－４）、他の材質について説明する（１－５）。
１－１．電子の量子構造の設計指針（アイソレート３準位構造）
　ＴＨｚ－ＱＣＬ素子の発振エネルギーすなわち放射されるフォトンのエネルギーは、３～４ＴＨｚの周波数域では１２～１６ｍｅＶとなる。この値の範囲は、室温３００Ｋにおいて電子がもつ熱エネルギー（ｋＴ＝２６ｍｅＶ）よりも小さい。ここでｋはｋBとも記されるボルツマン定数、Ｔは絶対温度である。結果、室温での発振動作可能性を大きく左右する要因の１つが、電子の熱励起リークチャネルの存否である。また、同要因の別の１つが、ＬＯフォノン（縦光学フォノン）散乱を介した電子リークチャネルである。ＡｌＧａＡｓ－ＧａＡｓ系半導体を用いたＴＨｚ－ＱＣＬ素子では、電子－ＬＯフォノン散乱による非常に強い吸収帯が３６ｍｅＶ（９ＴＨｚ）にあり問題となる。室温動作を実現するためには上記リークチャネルのすべてを可能な限り遮断する必要がある。この着想に基づき、本実施形態では、動作に関わる電子の量子準位（３準位）を他の準位から可能な限り孤立させる（アイソレートする）構造つまりアイソレート３準位構造を提案する。
　図１Ａ、図１Ｂに、本実施形態のＴＨｚ－ＱＣＬ素子のアイソレート３準位構造における動作機構を電子の量子準位に基づいて示す。発振に必要な光利得を得るためには、室温において発振に要する光利得を達成する必要がある。この光利得を得るためには、、発振上位準位(Upper lasing level;ＵＬＬ）と発振下位準位（lower lasing level;ＬＬＬ）の間での反転分布を、室温においても効率よく実現しかつ維持する必要がある。より具体的には以下の３つの条件を同時に満たすことが重要である。
（条件１）発振上位準位への選択的電子注入（図１Ａ：（４）垂直間接注入）
　基本構造として、注入準位（injection level;ＩＬ）からＬＯフォノン散乱を用いた垂直間接注入による発振上位準位ＵＬＬへの選択的電子注入を用いる。図１Ａは、横軸に半導体超格子の積層方向、縦軸にエネルギーをとって示す電子の量子準位間の遷移および移動により本実施形態の着想を図示する説明図であり、図１Ｂは、波数空間でのエネルギーバンドを示す説明図である。注入準位ＩＬから発振上位準位ＵＬＬへの垂直間接注入はＬＯフォノン（４）と付す矢印により示されている。従来のものでは、量子障壁（バリア）をトンネルさせる共鳴トンネル現象などを利用するトンネル注入により発振上位準位ＵＬＬに電子を注入していた。そのようなものでは、位置的な移動（電子の流れ）を伴って発振上位準位ＵＬＬへ電子を注入しており、室温では熱攪乱に起因して注入準位の電子にエネルギー幅が生じている。結果、発振上位準位および発振下位準位への電子の同時の注入がさけられず、それが反転分布の維持の障害となっていた。これに対し、本実施形態では間接注入機構を採用することによりこの現象を回避する。ここでの「間接」とは、ＬＯフォノンによる散乱を媒介にしてエネルギー値に差がある注入準位ＩＬから発振上位準位ＵＬＬに電子を注入する動作のことを指している。本実施形態では、ＬＯフォノン散乱過程が発振下位準位ＬＬＬから電子を高速で抜き取ることにも役立つ。このような３準位系機構を採用することにより、理想的な反転分布が高い温度でも維持できるため、本実施形態では室温での動作が現実になりうる。
（条件２）隣接準位へのリークチャネルの阻止（３準位のアイソレート化）
　本実施形態では、関与する３準位を隣接準位となる他の準位からアイソレートする。つまり、発振上位準位ＵＬＬ、注入準位ＩＬ、発振下位準位ＬＬＬに関連するリークチャネルを遮断する。この遮断は、３準位とは別の隣接準位の１つである上空準位（high-lying stateまたはhigh-lying level:HLL）へのリークチャネルの遮断、および同様に隣接準位の別の１つである別の単位構造に属して位置的に離れている準位へのトンネルによるチャネル（水平リークチャネル）の遮断により達成される。上空準位へのリークは図１Ａおよび図１Ｂにおいて（１）のルートである。これを阻止するためには、発振上位準位から上空準位までのエネルギー差を、例えば半導体超格子構造をなす半導体の材質がＡｌＧａＡｓ－ＧａＡｓ系であるとき以上の値、例えば６２ｍｅＶ以上とするようにして、上空準位を押し上げることが有用である。６２ｍｅＶとの値は、２６ｍｅＶ（室温ｋＴ）＋３６ｍｅＶ（ＡｌＧａＡｓ－ＧａＡｓ系のＬＯフォノン吸収エネルギー）の値である。水平リークチャネルは図１Ａの（３）のルートである。これを遮断するためには、２つの単位構造間のバリア（つまり発振上位準位ＵＬＬの波動関数の振幅が大きいウェル層からみて上流側にあるバリアすなわち注入バリア）の厚みを調整することができる。なお、下流の単位構造における上空準位は、水平リークチャネルを形成することがあり、上空準位を押し上げることも水平リークチャネルの遮断に役立つ（図１Ａ）。
（条件３）熱励起電子ＬＯフォノン散乱の低減（発振準位の対角遷移の最適化）
　室温域では、次の関係が問題となる。
　２６ｍｅＶ（室温ｋＴ）＋１６ｍｅＶ（発振エネルギー（４ＴＨｚ）＝４２ｍｅＶ
　　　　　　＞３６ｍｅＶ（ＡｌＧａＡｓ－ＧａＡｓ系のＬＯフォノン散乱エネルギー）
このＬＯフォノンとの関係があるため、発振準位間でＬＯフォノン散乱によるリークチャンネルが生成されやすい（図１Ａおよび１Ｂ、（２）のルート）。つまり、発振上準位ＵＬＬと発振下準位ＬＬＬの差が発振エネルギーであるため、発振下準位ＬＬＬを基準にして熱励起と発振エネルギーの和（上記等式の左辺）がＬＯフォノンエネルギーを上回り、大きな緩和速度（ＬＯフォノン散乱レート）で電子が発光と無関係に緩和してしまう。このＬＯフォノン散乱レートを低減するために、本実施形態では、発振上準位ＵＬＬと発振下準位ＬＬＬとの波動関数を互いに空間的に分離する。この空間的分離を伴う発振上準位ＵＬＬと発振下準位ＬＬＬの間の光学遷移を対角遷移と呼ぶ。対角遷移となるような波動関数の組み合わせを採用することにより、ＬＯフォノンによる散乱確率を下げることができるのである。ただし、対角遷移の程度を甚だしくすると振動子強度自体も小さくなり発光レートが低下してしまう。そこで本実施形態では、発光レートとＬＯフォノン散乱レートの間でバランスをとるように振動子強度または対角遷移の程度を最適化することとする。本発明者は、振動子強度（oscillator strength：ＯＳ）には明確な最適範囲が存在しており、その値を適切に選ぶことにより、室温でも発振可能な光利得が実現されることを確認している（後述）。
１－２．素子構造（変形２量子井戸型）
　上述したアイソレート３準位構造の電子の量子構造を実現するための本実施形態のＴＨｚ－ＱＣＬ素子の構成を説明する。
　本発明者は上記３条件を満たす電子の量子構造を実現しうる具体的なＴＨｚ－ＱＣＬ素子の構成を発案した。図２は、本実施形態を含むＴＨｚ－ＱＣＬ素子の構成の概要を示す斜視図（図２Ａ）、拡大断面図（図２Ｂ）、およびさらなる部分拡大断面図（図２Ｃ）である。本実施形態の典型的なＴＨｚ－ＱＣＬ素子１０００（図２Ａ）は、概して、一対の電極２０および３０と、その間に挟むようにされている半導体超格子構造であるＱＣＬ構造１００とにより構成されている。電極２０および３０は、ＱＣＬ構造１００に対し電界を形成するための電圧と電磁波の放出すなわち発光のための電流とを外部から受けるために利用される。また、電極２０および３０は典型的には金属で形成されており、ＴＨｚ領域の電磁波が作用すると表面プラズモンが誘起され、電極２０および３０がキャビティ構造による光閉じ込めの作用をも発揮する。この構造はダブルメタルウェーブガイド（ＤＭＷ）構造とも呼ばれる。なお、電極２０および３０は必ずしも金属のものとは限らず、例えばその一方を高濃度ｎドープ層とすることによって、一方を金属層、他方を伝導度の高い半導体層とする構造（片面金属導波路構造）を採用することもできる。ＱＣＬ構造１００は活性領域１０を備えている。ＴＨｚ－ＱＣＬ素子１０００は、上記電圧が印加された際の活性領域１０に形成される電子のポテンシャルの繰り返し構造を、その厚み方向に電子を通過させることにより動作する。その通過の際、サブバンドの間つまり準位間を電子が遷移しながらＴＨｚ領域の電磁波２０００を放出するように動作する。図２のＴＨｚ－ＱＣＬ素子１０００は、レセプター基板４０（以下、「レセプター４０」という）に電極３０のうちのメタル層３０Ｂが形成され、ＱＣＬ構造１００に形成したメタル層３０Ａとボンディングされて作製される。これら以外にも、図２のＴＨｚ－ＱＣＬ素子１０００には、高ドープＧａＡｓ層１２０、１４０、δドープＧａＡｓ層１６０、エッチングストッパー層６０といった動作や素子作製のための層が適宜採用される。
　活性領域１０（図２Ｂ）は交互に積層されたウェル層１０Ｗおよびバリア層１０Ｂを複数含むある厚みの単位構造１０Ｕを複数もっており、各単位構造１０Ｕは厚みの向きに繰り返して積層されている。図２Ｂに示す半導体超格子構造１００Ａにおいて、活性領域１０は、単位構造１０Ｕが一般に１０～２００周期分だけ同一の構造が繰り返して積層されて構成されている。図２Ｃは、各単位構造１０Ｕの２単位分（２周期分）の構造を拡大して示す。各単位構造１０Ｕは、２つのウェル層１０Ｗと２つのバリア層１０Ｂとからなり、各ウェル層１０Ｗは各バリア層１０Ｂにより互いに他から仕切られている。個別のウェル層１０Ｗは、基板５０側から順に第１ウェル層１０Ｗ１および第２ウェル層１０Ｗ２と区別される。個別のバリア層１０Ｂも必要に応じ区別され、基板５０側から順に第１バリア層１０Ｂ１および第２バリア層１０Ｂ２と呼ぶ。バリア層１０Ｂ１に接してウェル層１０Ｗ１が配置され、ウェル層１０Ｗ１に接しバリア層１０Ｂ２が配置される。以下同様である。なお、バリア層１０Ｂ３は、次段の単位構造１０Ｕのバリア層１０Ｂ１となる。
　第１ウェル層１０Ｗ１は、第１副層１０Ｗ１１、第２副層１０Ｗ１２、第３副層１０Ｗ１３を備えている。第２副層１０Ｗ１２は、そのポテンシャルが、第１副層１０Ｗ１１、第３副層１０Ｗ１３のものよりも高く、第１バリア層１０Ｂ１および第２バリア層１０Ｂ２のものよりは低くなるような組成である。つまり、本実施形態においては、第１ウェル層１０Ｗ１の底部をなすポテンシャルが、第１～第３副層１０Ｗ１１～１０Ｗ１３により変調されている。
　図３Ｂは、従来の高温用ＴＨｚ－ＱＣＬ構造（２量子井戸型、図３Ａ）と対比させて示す、本実施形態の構造（「変形２量子井戸型」と呼ぶ）についてのポテンシャルと電子のサブバンド構造の模式説明図である。ここでは、バイアス電界の傾斜を省略し、紙面左右方向を積層される厚みの位置として電子の流れの向きが左から右となるように向けており、紙面上下方向を上がエネルギー値となるようにしてポテンシャルとサブバンドを記している。２量子井戸型も変形２量子井戸型のいずれも、室温より十分低い温度の理想的な動作では３準位のみが関与しており、発振バリア（lasing barrier）を挟んでＴＨｚ波の放射を伴う光学遷移を生起する。発振上位準位ＵＬＬは、いずれの構成でも紙面上左側のウェル層の基底状態（ground state）である。これに対し、発振下位準位ＬＬＬは、２量子井戸型では紙面上右側のウェルの第１励起状態（first excited state）であるのに対し、変形２量子井戸型では紙面上右側のウェルの基底状態である。注入準位ＩＬは、２量子井戸型では紙面上右側のウェルの基底状態あるのに対し、変形２量子井戸型では紙面上左側の第１ウェル層の第１励起状態である。いずれでもＬＯフォノン散乱は、注入準位ＩＬの動作に関与するが、２量子井戸型では紙面上右側のウェルにおいて、注入準位ＩＬが発振下位準位ＬＬＬから電子を引き抜く際に関与している。これに対し、変形２量子井戸型では注入準位ＩＬが発振上位準位ＵＬＬに電子を注入する動作に関与している。垂直方向のＬＯフォノンダウンスキャッタリングが実現するように、図３Ｂのエネルギー間隔Ｅ１を約３６ｍｅＶに設定する。これにより、上記条件１の観点での垂直間接注入が実現する。変形２量子井戸型では、第１ウェル層１０Ｗ１が、第１副層１０Ｗ１１、第２副層１０Ｗ１２、第３副層１０Ｗ１３を含んでおり、第１ウェル層１０Ｗ１のポテンシャルに凸構造が形成されている。
　図３Ｂに示す本実施形態の変形２量子井戸型の構造において、上述した条件２での上空準位とは、図３Ｂにおいて、第１ウェル層１０Ｗ１の第２励起状態や、第２ウェル層１０Ｗ２の第１励起状態を含む。つまり発振と反転分布のための３準位を除く隣接した準位が上空準位である。上記条件２の観点は、本実施形態の準位構造では発振上位準位ＵＬＬから上空準位までのエネルギー差がＥ４が大きくとられることにより、縦方向つまり電子の流れの方向へのリークチャネルが阻止されている。従来構造でこれに相当するエネルギー差は、図３ＡではＥ３となって小さなものであるため、室温では電子がリークしてしまう。
　具体的には、本実施形態では、この量子準位配置を実現するために、注入量子井戸の内部のポテンシャルに、第２副層１０Ｗ１２による小さい凸構造を設ける。これが変形２量子井戸型である。注入量子井戸に小さい凸構造を設けることにより、波動関数の「偶モード」と「奇モード」のそれぞれのエネルギー準位に対してある程度独立した作用を及ぼすことができる。つまり、第１ウェル層１０Ｗ１における発振上位準位（基底準位）および上空準位（第２励起状態）は、第１ウェル層１０Ｗ１の中央部に確率振幅の腹をもつため「奇モード」である。これに対し、注入準位（第１励起状態）は、同中央部の確率振幅が節となるため「偶モード」である。第２副層１０Ｗ１２によるポテンシャルの凸構造は、それが無い場合に比べて、その位置に確率振幅の腹をもつ準位つまり奇モードの準位に対し作用が強く現れ、逆に偶モードには弱い作用しかもたない。このため、第２副層１０Ｗ１２によるポテンシャルの凸構造を設けることにより、注入準位（第１励起状態）の下方の発振上位準位ＵＬＬまでのエネルギー間隔Ｅ１を小さくしつつ、上方の上空準位（第２励起状態）までのエネルギー間隔Ｅ２を離すことができる。つまり、第２副層１０Ｗ１２は、第１ウェル層１０Ｗ１全体の幅や深さによるエネルギー準位の構成に対して、相対的な準位の位置関係を調整する役割を果たす。本実施形態の変形２量子井戸構造は、動作に関与する３準位のみを、他の準位から完全に分離するのに非常に都合が良く、実際にも活用される。
　条件３の観点について、本実施形態のＴＨｚ－ＱＣＬ素子では、発振上位準位ＵＬＬと発振下位準位ＬＬＬの間の第２バリア層１０Ｂ２が発振バリアとして作用する。このため、第２バリア層１０Ｂ２を介するように空間的に離された発振上位準位ＵＬＬと発振下位準位ＬＬＬの間で光学遷移つまり対角遷移が実現する。発光準位間の振動子強度は、発振バリアの膜厚を変えることにより調節できる。また、水平リークを阻止するために注入バリアである第１バリア層１０Ｂ１を厚めに設計している。
１－３．数値シミュレーションによる解析
　従来の２量子井戸型構造では、構造を最適化しても、動作に関与する３準位を他の準位からアイソレートすることは不可能であった。これに対し、本実施形態では、変形２量子井戸構造を採用することにより、３４０Ｋまたはそれ以上での光利得の確保が可能となった。これは、従来のものよりも１００Ｋ以上高温での動作である。この結果は、ＮＥＧＦ法を用いた第１原理にもとづく厳密解法を用いて解析して得たものである。その数値解析では、ＡｌＧａＡｓ－ＧａＡｓ系の材料を採用した場合のパラメータを利用した。
　図４Ａ、Ｂは、理論計算により解析した、従来構造と本実施形態の構造における動作時のＴＨｚ－ＱＣＬのサブバンド状態の波動関数と各位置での伝導帯端エネルギー（伝導帯プロファイル）とである。図４Ａ、Ｂの横軸、縦軸は、図３Ａ、Ｂと同様であるが、バイアス電界によるポテンシャルの傾斜を明示している。また、図５Ａ、Ｂは、同様の理論計算により従来構造と本実施形態の構造について３００Ｋでの動作時に算出した電流密度の分布マップである。これらの図において、横軸、縦軸は、図４Ａ、Ｂと同様である。図４Ａ、Ｂにおいて、繰り返される単位構造を、電子の上流側つまり左からｎ－１、ｎ、ｎ＋１番目、と区別する。波動関数は各位置での存在確率の分布を表すように、それ自体の複素共役との積を取った正の値で示す。また、各存在確率の分布のベースラインの紙面上上下方向の位置は、エネルギーレベルをポテンシャルのための目盛（左軸）に一致させて描く。さらに、ｎ番目の単位構造に属する波動関数は複数存在するため、エネルギーの低いものから順に１、２、３と整数により区別し、それが準位構造の発光動作において発振上位準位ＵＬＬであるか、発振下位準位ＬＬＬであるか、注入準位ＩＬであるか、上空準位ＨＬＬであるかを明示する。このため、例えば、「発振下位準位ＬＬＬ２n」は、ｎ番目の単位構造に属する下から２番目のエネルギーをもつエネルギー準位の波動関数であり、発振下位準位ＬＬＬとして動作することを示す。
　図４Ａの従来の構造では、発振上位準位ＵＬＬ３nと発振下位準位ＬＬＬ２nとの間での光学遷移による発振のために、発振上位準位ＵＬＬ３nに対し上流の注入準位ＩＬn-1から電子が注入され、発振下位準位ＬＬＬ２nからはＬＯフォノン散乱により注入準位ＩＬnへ電子が引き抜かれる。この動作において反転分布の維持に障害となるのは発振上位準位ＵＬＬ３nからのリークである。図５Ａの電流マッピングからは、３００Ｋにおいて非常に強いリークが確認できる。ただし、ダイレクトトンネルリークのチャネルｐ１も発振上位準位ＵＬＬ３nを源流にしておりさほど強くないはずである。したがって、３００Ｋの電流マッピングでの強いリークは熱過程ｐ２から生じる。図４Ａでのチャネルｐ１は、注入準位ＩＬ１n-1／発振上位準位ＵＬＬ３nと下流の次の周期の上空準位ＨＬＬ４n+1の共鳴による。上空準位ＨＬＬ４n+1はフォノンウェルの第２励起状態である。リークチャネルｐ２は次の段階的な活性化で形成される：ホットエレクトロンが、まず同一周期において発振上位準位ＵＬＬ３nから上空準位ＨＬＬ４nに脱出し（ｐ２ａ）、次に上空準位ＨＬＬ６n+1に熱的にジャンプし（ｐ２ｂ）、最後に閉じ込められた領域から連続帯（continuum）に飛び出す（ｐ２ｃ）。このように、ｐ１チャネルは主に隣接している複数の単位構造により形成されるが、ｐ２チャネルは周期内で支配的であることが明らかである。
　これに対し、図４Ｂの本実施形態の構造では、発振上位準位ＵＬＬ２nと発振下位準位ＬＬＬ１nとの間での光学遷移による発振のために、発振上位準位ＵＬＬ２nに対し注入準位ＩＬ３nから電子がＬＯフォノン散乱により垂直間接注入され、発振下位準位ＬＬＬ１nからは下流の注入準位ＩＬ３n+1へ電子が引き抜かれる。この動作において反転分布の維持に障害となるのは発振上位準位ＵＬＬ２nからのリークである。本実施形態の設計では、アイソレート３準位系であるために、熱的脱出チャネルｐ２が明らかに抑制されている（図４Ｂ、図５Ｂ）。さらに、トンネル・リークチャネルｐ１も遮断されている。従来の高温用ＴＨｚ－ＱＣＬ構造のための「２量子井戸型」構造では様々なリークチャネルが存在しているのに対し、本提案の「変形２量子井戸」構造では３００Ｋにおいてもリークチャネルがすべて阻止されていることが分かる。なお、図３Ａ、３Ｂ、４Ａ、４Ｂには示さないが、ＴＨｚ－ＱＣＬ素子１０００の単位構造のいずれかの量子井戸層には必要なｎ型伝導特性のために適切なドーパントが追加されている。本件の構造では、図３Ｂの第２ウェル層１０Ｗ２（Ｌｏｗｅｒ　Ｗｅｌｌ）にのみ８×１０１６ｃｍ－３のＳｉドーピング（ｎ型）が施されており、他の層はアンドープとしている。解析上、室温付近の光利得を高めるためにはこの値がほぼ最適であることを確認している。
　表１は、各サブバンドにおける非平衡状態での電子占有率（単位：％）を５０Ｋと３００Ｋの温度について算出した結果である。従来の高温用ＴＨｚ－ＱＣＬ構造のための構成（ＴＷ－ＲＰ）では、３００Ｋでの上空準位ＨＬＬの占有率（ｎHLL）が全電子の約１０％となり、動作に関与するサブバンドから漏出しうる。これに対し、本実施形態のための設計（Ｔｈｉｓ　ｄｅｓｉｇｎ）ではわずか１％にまで減少している。つまり、本実施形態の設計で、温度に対する高い耐性が確認されている。温度が上昇しても反転分布が維持されているのは、リーク電流がある場合に増える上空準位ＨＬＬの占有率（ｎHLL）が抑制されていることと、熱によるフォノン緩和プロセスが遅くなっていることによる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　次に、対角遷移の具体的効果について調査した。図１Ｂに示したように、室温などの熱の影響を受ける状況では、電子はＬＯフォノンによる高エネルギー側への散乱によって発振上位準位ＵＬＬから上空準位ＨＬＬに熱的に緩和してしまう。また、熱の影響を受ける電子はＬＯフォノンによる低エネルギー側への散乱によって、発振上位準位ＵＬＬから発振下位準位ＬＬＬに熱的に緩和する。図６Ａに、発振上位準位ＵＬＬと発振下位準位ＬＬＬ（図ではそれぞれ「上位準位」「下位準位」）と注入準位ＩＬの対角遷移の概略を示す。対角遷移は、上位準位と下位準位のそれぞれの電子の存在確率の高い位置を、発振バリアを挟む両側に振り分けることを意味する。光学遷移が空間的な電子の重心移動を伴うため、対角遷移の程度が増えると振動子強度が低下する関係にある。図６Ｂは、対角遷移を採用する本実施形態において振動子強度を０．１８とした場合の発振上位準位ＵＬＬのＬＯフォノン散乱緩和時間の温度依存性を算出したものである。横軸は発振上位準位ＵＬＬ内の電子の絶対温度であり、縦軸は発振上位準位ＵＬＬからのＬＯフォノン散乱による電子の散乱時間（緩和レート）である。比較のため、高温用ＴＨｚ－ＱＣＬ構造の設計において同じウェル内で光学遷移が生じる垂直遷移の設計例で振動子強度を０．３３とした場合のもの（比較設計例）も記載している。垂直遷移として振動子強度を０．３３とした比較設計例では、温度上昇とともに急激にＬＯフォノン散乱緩和時間が短くなって、ＬＯフォノン散乱による散乱レートが高くなる。つまり、反転分布を維持しにくくなる。これに対し、本実施形態において振動子強度を０．１８とした場合では、温度上昇とともにＬＯフォノン散乱緩和時間が短くはなるものの、その程度は緩慢である。したがって、本実施形態では、対角遷移を採用することにより、ＬＯフォノン散乱によるリークを抑制することができ、室温などの高温環境でも反転分布の維持が容易である。
　さらに対角遷移の割合を変化させたときの反転分布の大きさと、得られた光利得について調査した。図７Ａ～Ｃは、振動子強度を０．１８、０．４、０．６と変化させたときの発振上位準位ＵＬＬと発振下位準位ＬＬＬの電子占有率の格子温度依存性を示すグラフである。振動子強度は、光学遷移する準位間の双極子行列要素を調整することで調整可能であり、そのために第２バリア層１０Ｂ２の厚みを調整した計算を実行した。発振上位準位ＵＬＬと発振下位準位ＬＬＬの占有率の差が反転分布を示している。対角遷移の程度を増大させることつまり振動子強度を小さくするにつれて反転分布が実現する温度が高まることが確認される。図７Ｄは、図７Ａ～Ｃの計算値を、格子温度に対する発振上位準位ＵＬＬと発振下位準位ＬＬＬの占有率の差だけに着目してプロットし直したものである。反転分布が０％を超すと反転分布が実現しており、０以下では反転分布が実現していない。振動子強度が０．６、０．４の場合には、それぞれ、約１２０Ｋ、２６０Ｋが反転分布の得られる温度上限となる。これに対し、対角遷移割合を大きくし振動子強度を０．１８程度に低減した時に、熱励起電子によるＬＯフォノン散乱リークチャネルは低減し、調査した温度範囲の全域で大きな反転分布（発振上位準位ＵＬＬと発振下位準位ＬＬＬの電子濃度の差）が起こっていることが分かる。なお、振動子強度が０．６の場合、反転分布が急速に減少するようになって１２０Ｋでゼロになっている。その理由は、注入準位ＩＬ－発振下位準位ＬＬＬチャネルが強く活性化されてしまい、選択的な注入遷移が難しくなるためである。通常、ＴＨｚ－ＱＣＬの中で最も薄い層（図３Ｂおよび図４Ｂの第２バリア層１０Ｂ２）は、発振バリア（lasing barrier）と呼ばれる。しかし、垂直間接注入ではその発振バリアを過度に薄くすることはできない。なぜなら、注入準位ＩＬと発振下位準位ＬＬＬの間の空間は非常に狭く、発振バリアのみがそこに存在するためである。注入準位ＩＬと発振下位準位ＬＬＬの間では、ＬＯフォノンのダウンスキャッタリングが生じる。このため、意図的に発振バリアを厚くすることにより、振動子強度をより小さくすることができる。
　図８Ａ、図８Ｂは低温・高温（５０Ｋ，３００Ｋ）における従来の高温用ＴＨｚ－ＱＣＬ構造のための設計と本実施形態の設計における光利得スペクトルを示す。横軸は光子エネルギーであり、縦軸は光学利得である。また、図８Ｃは、本実施形態の設計において、室温付近のいくつかの高い温度での振動子強度に対する光利得の依存性を示すグラフである。ＴＨｚ－ＱＣＬ素子でのキャビティ損失は１８～２０／ｃｍ程度であるため、これより大きな光利得の場合に発振動作を期待できる。室温でも十分な反転分布を維持しうる本設計における指針では、ａ．純粋なレベルシステムを作ることにより、熱的リークとトンネルリークを抑制すること、ｂ．小さな振動子強度（０．１６より大きく０．２４未満）により、発振上位準位ＵＬＬから発振下位準位ＬＬＬへの熱的ＬＯ－フォノン緩和チャネルを効果的に抑制すること、が採用される。これにより、発振上位準位ＵＬＬの電子占有率が大幅に増加し、大きな反転分布を実現することができる。振動子強度を変更することにより各温度での光利得も変化する。本件の構造では、図３Ｂの第２ウェル層１０Ｗ２（Ｌｏｗｅｒ　Ｗｅｌｌ）にのみ８×１０１６ｃｍ－３のＳｉドーピング（ｎ型）が施されており、他の層はアンドープとしている。単位構造１つにおける２Ｄドーピングレベルは４．１×１０10ｃｍ-2である。図８Ｃの温度特性から、振動子強度の下限は０．１６を超す程度、例えば０．１７程度が好ましい。振動子強度の上限は、好ましくは０．２４未満とし、さらに好ましくは０．２２、さらに好ましくは０．２、さらに好ましくは０．１９、といえる。典型的な振動子強度として０．１７～０．１８とした場合、室温（３４０Ｋ）以上での発光でも十分な光学的利得が得られる可能性がある。ただし、振動子強度をより小さく、例えば０．１５程度にすると、十分な光利得は望みがたい。これは１つには発振上位準位ＵＬＬと発振下位準位ＬＬＬとの結合が弱すぎるためである。
　典型的な振動子強度として０．１７～０．１８とした場合には、大きな光利得が得られていることは明らかである。本実施形態のＴＨｚ－ＱＣＬ素子では、３００Ｋにおいて３５ｃｍ-1もの光利得が得られ、導波路ロス（１８～２０ｃｍ-1）を打ち消すのに十分な光利得が得られた。したがって本実施形態のＴＨｚ－ＱＣＬ素子では振動子強度として０．１７～０．１８とすることで室温発振動作を期待することができる。
　これに対し、図８Ｂに示すように、従来の２量子井戸型構造（３－ｌｅｖｅｌ　ＲＰ）の光利得は、５０Ｋでは高くなりうるものの、３００Ｋでは５ｃｍ-1程度となり、室温発振は実現できない。ここで、従来の２量子井戸型構造の結果も高温動作を目的にできうる限りの最適化をして得られたものである。より具体的には、アイソレート化が不十分な従来の構成において最適化をした場合であっても２３０Ｋ程度（図示しない）での発振動作が限界であった。これに対し、本実施形態におけるアイソレート３準位構造の着想やそのためのウェル層のポテンシャルが変調されている素子構造を採用すると、振動子強度を最適化することにより最高で３４０Ｋ程度まで発振動作が可能となる。
　図９は、本実施形態の設計において、振動子強度を０．１８とした場合に得られる、発振準位のエネルギー差から決まる光子周波数と、温度とをパラメータにして光利得を濃淡で示すマップである。上述したように、光利得が導波路ロス（１８～２０ｃｍ-1）よりも高くなる領域において発振動作が期待できる。図には代表的な光利得の値の等値線も鎖線により示している。温度３００Ｋでは概ね３．０ＴＨｚ～４．８ＴＨｚの周波数範囲での発振動作が期待でき、温度３４０Ｋでも概ね３．２ＴＨｚ～４．８ＴＨｚの周波数範囲での発振動作が期待できる。
１－４．材料の選択
　本実施形態において、上述した数値解析では、ＡｌＧａＡｓ－ＧａＡｓ系の材料を採用した場合のパラメータを利用していた。具体的には、目的の準位（サブバンド）からの特に熱に関連するリークを抑制すること、および３００Ｋでも十分な反転分布を維持することを目的にした材料組成の選択を数値解析に反映させた。そのため、図３Ｂに示したように、第１バリア層１０Ｂ１、第２バリア層１０Ｂ２のために背の高い障壁を採用した。図３Ｂにおけるｂ１は約３００ｍｅＶとしている。第２副層１０Ｗ１２の作る凸構造のミニステップは、例えばＡｌ0.07Ｇａ0.93Ａｓを採用すると、ｂ２を約７０ｍｅＶとすることができる。この凸構造は、図３Ｂのように第１ウェル層１０Ｗ１の中央部分に配置されていると、奇モードである発振上位準位ＵＬＬと第２励起状態にはエネルギーを押し上げる効果が大きく、注入準位ＩＬにはそのような大きな効果を持たない。つまり、凸構造は、第１バリア層１０Ｂ１、第２バリア層１０Ｂ２のような電子状態（サブバンド）を閉じ込めるためではなく、エネルギー間隔Ｅ１とＥ２での相対的な比率を操作するためのものである。実際、上述した構造では、Ｅ２を１１０ｍｅＶと大きくすることができる。この値は、従来の構成（図３Ａ）におけるＥ２（広い側のウェルの第１励起状態と第２励起状態のエネルギー差）に比べて約２倍に設定することができる。同時に、第２副層１０Ｗ１２による凸構造のために、Ｅ１を３６ｍｅＶ程度を維持することができる。図３Ｂに示した寸法Ｗ１、Ｗ２、Ｗ３とｂ２の高さが調整可能なパラメータとなる。このため、Ｅ１とＥ２の比率の設計可能な自由度は非常に高い。例えば、本実施形態での高さ７０ｍｅＶの第２副層１０Ｗ１２による凸構造（Ａｌ0.07Ｇａ0.93Ａｓ）は、ＡｌxＧａ1-xＡｓのＡｌ組成ｘを０．０５～０．１と調整することにより、５０ｍｅＶ～１００ｍｅＶ程度の範囲で調整しうる。この凸構造の位置も、例えばＷ１＝Ｗ３として第１ウェル層１０Ｗ１の中央とするほか、Ｗ１＞Ｗ３またはＷ１＜Ｗ３に調整することもできる。また、ミニステップ（Ｗ２）の幅も、少し太くしたり細くしたりすることができる。第２ウェル層１０Ｗ２の基底状態は発振下位準位ＬＬＬの役割を果たしている。Ｗ４の寸法は小さいため、エネルギー差Ｅ３は大きく、第１励起状態は押し上げられる。結果、同第１励起状態と発振下位準位ＬＬＬのエネルギー差Ｅ４も大きく設定される。つまり、第２副層１０Ｗ１２の導入つまり第１ウエル層のポテンシャルの変調は、図１Ａに示した上空準位ＨＬＬを押し上げたアイソレート３準位を実現するために有用である。
　本開示のいずれの実施形態も、ＡｌＧａＡｓ－ＧａＡｓ系の組成の半導体超格子を利用して実施することができる。その場合の典型例では、０≦ｙ＜ｘ＜ｚ≦１として、第１ウェル層１０Ｗ１における第１副層１０Ｗ１１と第３副層１０Ｗ１３の材質がＡｌyＧａ1.0-yＡｓの組成をもち、第２副層１０Ｗ１２の材質がＡｌxＧａ1.0-xＡｓの組成をもち、第２ウェル層１０Ｗ２の材質がＡｌyＧａ1.0-yＡｓの組成をもち、バリア層Ｂ１、Ｂ２の材質がＡｌzＧａ1.0-zＡｓの組成をもつように選択される。
１－５．他の材質について
　本開示のいずれの実施形態も、他の材質によって実現することができる。アイソレート３準位構造やウェルのポテンシャル内に凸構造を設ける構成は、例えば、ＩｎＰ－ＩｎＧａＡｓ－ＩｎＡｌＡｓ系、ＡｌＩｎＳｂ－ＩｎＳｂ系、ＡｌＩｎＳｂ－ＩｎＡｓＳｂ系、ＧａＡｓＳｂ－ＩｎＧａＡｓ系、ＧａＡｓ－ＩｎＧａＡｓ系、ＧａＮ－ＡｌＧａＮ系、ＧａＮ－ＩｎＧａＮ系、ＡｌＮ－ＡｌＧａＮ系、ＳｉＧｅ系においても採用することができる。上述した設計指針や数値解析結果は、材質に特有というよりも、ポテンシャル、ＬＯフォノンエネルギーといったパラメータを変更して同様の傾向を期待してよい。このため、特にポテンシャルに凸構造を設けるといったウェル層のポテンシャルを変調するという新たなアプローチは、材料系が変更されても普遍的に適用しうる設計指針といえる。アイソレート３準位構造やそのための設計指針は、無極性の結晶ばかりでなく、ピエゾ電界によりポテンシャルに傾斜が付加されるような極性、半極性のいずれの結晶においても有効である。
１－６．ＧａＮ－ＡｌＧａＮ系、ＧａＮ－ＩｎＧａＮ系、ＡｌＮ－ＡｌＧａＮ系について
　その具体例として、ＧａＮ－ＡｌＧａＮ系、ＧａＮ－ＩｎＧａＮ系、ＡｌＮ－ＡｌＧａＮ系の半導体材料を採用する構成について、ＧａＮ－ＡｌＧａＮ系半導体を例にとり説明する。図１０は、ＧａＮ－ＡｌＧａＮ系の材料を採用した本実施形態のＴＨｚ－ＱＣＬ素子のゲインを各温度において算出したグラフである。この構成はグラフでは「ＧａＮ」と表示している。ＧａＮ－ＡｌＧａＮ系のＴＨｚ－ＱＣＬ素子においても、アイソレート３準位構造をウェルのポテンシャル内に凸構造を設けることにより実現することができる。なお、ＧａＮ－ＡｌＧａＮ系の設計では、無極性の結晶方位を採用した。ここでは、３．５ＴＨｚおよび７．０ＴＨｚの発振周波数の計算例を示している。なお、比較のためＡｌＧａＡｓ－ＧａＡｓ系の材料を採用したＴＨｚ－ＱＣＬ素子で３．５ＴＨｚの発振周波数のものも示している。この構成はグラフでは「ＧａＡｓ」と表示している。縦軸は、図８Ｃのように設計パラメータを変更して振動子強度を調整した上で得られるゲインの最大値である。このため、各曲線の各温度で具体的な層の厚みなどの構成は異なっている。図１０に示した３．５ＴＨｚの設計における２つのＴＨｚ－ＱＣＬ素子の比較から明らかなように、ＡｌＧａＡｓ－ＧａＡｓ系に比べＧａＮ－ＡｌＧａＮ系のＴＨｚ－ＱＣＬ素子では、どの温度範囲でも高いゲインが実現した。これは、ＧａＡｓで３６ｍｅＶ、ＧａＮで９０ｍｅＶであるＬＯフォノンのエネルギーの違いにより、上述した条件２および条件３に対してＧａＮ－ＡｌＧａＮ系半導体が有利であることに起因している。具体的には、条件２として説明した条件に関して、発振上位準位から上空準位までのエネルギー差を、ＧａＮ－ＡｌＧａＮ系では、例えば９０ｍｅＶ以下１１６ｍｅＶ以上とするようにして、上空準位を設定することが有用である。１１６ｍｅＶとの値は、２６ｍｅＶ（室温ｋＴ）＋９０ｍｅＶ（ＧａＮ－ＡｌＧａＮ系のＬＯフォノンのエネルギー）の値である。
　さらに、ＧａＮ－ＡｌＧａＮ系では、ＡｌＧａＡｓ－ＧａＡｓ系では発振が難しい周波数帯域（５ＴＨｚ以上１２ＴＨｚ未満）においても発振が得られる。図１０には、ＧａＮ－ＡｌＧａＮ系のＴＨｚ－ＱＣＬ素子において７．０ＴＨｚの発振周波数におけるゲインもプロットしている。ＬＯフォノンのエネルギーが大きくなるＧａＮ－ＡｌＧａＮ系で本実施形態のアイソレート３準位構造をウェルのポテンシャル内に凸構造を設けることにより、ＡｌＧａＡｓ－ＧａＡｓ系では発振動作できない５ＴＨｚ以上１２ＴＨｚ未満の範囲においても良好なゲインが予測されている。
　上述した説明は、ＧａＮ－ＡｌＧａＮ系を例にして説明したが、ＬＯフォノンのエネルギーが９０ｍｅＶ前後の大きな値となるＧａＮ－ＩｎＧａＮ系、ＡｌＮ－ＡｌＧａＮ系のいずれの半導体組成においても、同様に高温動作が期待でき、また５ＴＨｚ以上１２ＴＨｚ未満の周波数での動作も期待できる。
　以上、本開示の実施形態を具体的に説明した。上述の各実施形態および構成例は、発明を説明するために記載されたものであり、本出願の発明の範囲は、請求の範囲の記載に基づいて定められるべきものである。また、各実施形態の他の組合せを含む本開示の範囲内に存在する変形例もまた請求の範囲に含まれるものである。
　本開示の上限動作温度が向上されたＴＨｚ－ＱＣＬはＴＨｚ領域の電磁波の発生源を利用する機器に利用される。
　１０００　素子
　１００　ＱＣＬ構造（半導体超格子構造）
　１００Ａ　半導体超格子構造
　１０　活性領域
　１０Ｂ、１０Ｂ１～１０Ｂ３　バリア層
　１０Ｗ、１０Ｗ１～１０Ｗ２　ウェル層
　１０Ｗ１１、１０Ｗ１２、１０Ｗ１３　第１～第３副層
　１０Ｕ　単位構造
　１２０、１４０　高ドープＧａＡｓ層
　１６０　δドープＧａＡｓ層
　２０、３０　電極
　３０Ａ、３０Ｂ　メタル層
　４０　レセプター
　５０　基板
　６０　エッチングストッパー層
　２０００　電磁波

Claims (18)

  1. 　一対の電極に挟まれた半導体超格子構造を有する量子カスケードレーザー素子であって、
    　該半導体超格子構造が、動作のために該一対の電極を通じ印加される外部電圧の下でＴＨｚ領域のある周波数の電磁波を放出する活性領域を有しており、
    　該活性領域は、繰り返して積層されている複数の単位構造を有しており、
    　各単位構造は互いにバリア層で仕切られた複数のウェル層からなる量子井戸構造をもっており、
    　該量子井戸構造は、前記外部電圧の下で、アイソレート３準位構造の電子のサブバンド構造をもつものである
    　量子カスケードレーザー素子。
  2. 　各単位構造における前記アイソレート３準位構造は、前記外部電圧の下で、発振上位準位、発振下位準位、および注入準位を含むものであり、
    　前記外部電圧の下で、ＬＯフォノン散乱を介した垂直間接注入による前記注入準位から前記発振上位準位への選択的電子注入動作が実現するものである、
    　請求項１に記載の量子カスケードレーザー素子。
  3. 　各単位構造における前記アイソレート３準位構造は、前記外部電圧の下で、発振上位準位、発振下位準位、および注入準位を含むものであり、
    　前記外部電圧の下で、前記発振上位準位が、前記発振上位準位、前記発振下位準位、および前記注入準位のいずれでもない準位である上空リーク準位から、動作時の絶対温度およびボルツマン定数の積と、発振周波数の光子エネルギーとの和よりも大きいエネルギー差だけ低いエネルギー値をもつものである、
    　請求項１または請求項２に記載の量子カスケードレーザー素子。
  4. 　各単位構造における前記アイソレート３準位構造は、前記外部電圧の下で、発振上位準位、発振下位準位、および注入準位を含むものであり、
    　前記外部電圧の下で、前記発振上位準位の波動関数と前記発振下位準位の波動関数とが互いに空間的に分離されている
    　請求項１または請求項２に記載の量子カスケードレーザー素子。
  5. 　前記外部電圧の下で、前記発振上位準位の波動関数と前記発振下位準位の波動関数とから計算される振動子強度が０．１６より大きく０．２４未満である
    　請求項４に記載の量子カスケードレーザー素子。
  6. 　前記量子井戸構造は、電子の離散化されたエネルギーのサブバンドを複数形成しうる少なくとも２つの量子井戸を備えており、
    　該少なくとも２つの量子井戸のうちの少なくともいずれかの内部における電子に対するポテンシャルが厚み方向の位置に応じて変調されているものである
    　請求項１または請求項２に記載の量子カスケードレーザー素子。
  7. 　前記半導体超格子構造をなす半導体の材質がＡｌＧａＡｓ－ＧａＡｓ系であり、
    　前記エネルギー差が６２ｍｅＶ以上である
    　請求項３に記載の量子カスケードレーザー素子。
  8. 　前記半導体超格子構造をなす半導体の材質がＧａＡｓ－ＩｎＧａＡｓ系であり、
    　前記エネルギー差が１１６ｍｅＶ以上である
    　請求項３に記載の量子カスケードレーザー素子。
  9. 　一対の電極に挟まれた半導体超格子構造を有する量子カスケードレーザー素子であって、
    　該半導体超格子構造が、動作のために該一対の電極を通じ印加される外部電圧の下でＴＨｚ領域のある周波数の電磁波を放出する活性領域を有しており、
    　該活性領域は、繰り返して積層されている複数の単位構造を有しており、
    　各単位構造は、互いにバリア層で仕切られた第１ウェル層および第２ウェル層を前記外部電圧の下での電子の流れの順に含む２量子井戸構造をもっており、
    　前記第１ウェル層または前記第２ウェル層の少なくともいずれかにおける電子に対するポテンシャルが厚み方向の位置に応じて変調されているものである
    　量子カスケードレーザー素子。
  10. 　前記第１ウェル層が、第１副層、該第１副層と異なる組成の第２副層、および該第１副層と同じ組成の第３副層を前記外部電圧の下での電子の流れの順に積層した構造を含み、
    　前記第２副層の電子に対するポテンシャルは、前記バリア層の電子に対するポテンシャルの作るバリア高さより低く、前記第１副層および前記第３副層の両者の電子に対するポテンシャルよりも高くなっていて、前記第１ウェル層の電子に対するポテンシャルが凸構造を有している、
    　請求項９に記載の量子カスケードレーザ素子。
  11. 　前記外部電圧の下で、発振上位準位、発振下位準位、および注入準位を含むアイソレート３準位構造が実現されており、
    　各単位構造の前記発振上位準位が、前記第１ウェル層の基底状態であり、
    　各単位構造の前記発振下位準位および前記注入準位が、前記第２ウェル層の基底状態および前記外部電圧の下で電子の下流にある次の単位構造における第１ウェル層の第１励起状態である、
    　請求項９または請求項１０に記載の量子カスケードレーザー素子。
  12. 　前記外部電圧の下で、ＬＯフォノン散乱を介した垂直間接注入による前記注入準位から前記発振上位準位への選択的電子注入動作が実現するものである
    　請求項１１に記載の量子カスケードレーザー素子。
  13. 　前記外部電圧の下で、前記発振上位準位が、前記発振上位準位、前記発振下位準位、および前記注入準位のいずれでもない準位である上空リーク準位から、動作時の絶対温度およびボルツマン定数の積と発振周波数の光子エネルギーとの和よりも大きいエネルギー差だけ低いエネルギーをもつものである、
    　請求項１１に記載の量子カスケードレーザー素子。
  14. 　前記外部電圧の下で、前記発振上位準位の波動関数と前記発振下位準位の波動関数とが前記バリア層により互いに空間的に分離されている
    　請求項１１に記載の量子カスケードレーザー素子。
  15. 　各単位構造の前記第２副層のバリア高さが、前記外部電圧の下で、前記発振上位準位のエネルギー値より高く、前記注入準位のエネルギー値よりも低い
    　請求項１１に記載の量子カスケードレーザー素子。
  16. 　前記半導体超格子構造をなす半導体の材質が、ＡｌＧａＡｓ－ＧａＡｓ系、ＩｎＰ－ＩｎＧａＡｓ－ＩｎＡｌＡｓ系、ＡｌＩｎＳｂ－ＩｎＳｂ系、ＡｌＩｎＳｂ－ＩｎＡｓＳｂ系、ＧａＡｓＳｂ－ＩｎＧａＡｓ系、ＧａＡｓ－ＩｎＧａＡｓ系、ＧａＮ－ＡｌＧａＮ系、ＧａＮ－ＩｎＧａＮ系、ＡｌＮ－ＡｌＧａＮ系、ＳｉＧｅ系からなる組成群のいずれか一の半導体である、
    　請求項１、請求項２、請求項９、請求項１０のいずれか１項に記載の量子カスケードレーザー素子。
  17. 　発振周波数が３ＴＨｚ以上４ＴＨｚ未満である、
    　請求項１、請求項２、請求項９、請求項１０のいずれか１項に記載の量子カスケードレーザー素子。
  18. 　発振周波数が５ＴＨｚ以上１２ＴＨｚ未満である、
    　請求項１、請求項２、請求項９、請求項１０のいずれか１項に記載の量子カスケードレーザー素子。
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