WO2022249223A1 - 結晶成長装置 - Google Patents

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宗範 川村
映虹 佐藤
尊 坂本
宗一 岡
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    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C30—CRYSTAL GROWTH
    • C30B—SINGLE-CRYSTAL GROWTH; UNIDIRECTIONAL SOLIDIFICATION OF EUTECTIC MATERIAL OR UNIDIRECTIONAL DEMIXING OF EUTECTOID MATERIAL; REFINING BY ZONE-MELTING OF MATERIAL; PRODUCTION OF A HOMOGENEOUS POLYCRYSTALLINE MATERIAL WITH DEFINED STRUCTURE; SINGLE CRYSTALS OR HOMOGENEOUS POLYCRYSTALLINE MATERIAL WITH DEFINED STRUCTURE; AFTER-TREATMENT OF SINGLE CRYSTALS OR A HOMOGENEOUS POLYCRYSTALLINE MATERIAL WITH DEFINED STRUCTURE; APPARATUS THEREFOR
    • C30B13/00—Single-crystal growth by zone-melting; Refining by zone-melting
    • C30B13/16—Heating of the molten zone
    • C30B13/22—Heating of the molten zone by irradiation or electric discharge
    • C30B13/24—Heating of the molten zone by irradiation or electric discharge using electromagnetic waves
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B23—MACHINE TOOLS; METAL-WORKING NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • B23K—SOLDERING OR UNSOLDERING; WELDING; CLADDING OR PLATING BY SOLDERING OR WELDING; CUTTING BY APPLYING HEAT LOCALLY, e.g. FLAME CUTTING; WORKING BY LASER BEAM
    • B23K26/00—Working by laser beam, e.g. welding, cutting or boring
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C30—CRYSTAL GROWTH
    • C30B—SINGLE-CRYSTAL GROWTH; UNIDIRECTIONAL SOLIDIFICATION OF EUTECTIC MATERIAL OR UNIDIRECTIONAL DEMIXING OF EUTECTOID MATERIAL; REFINING BY ZONE-MELTING OF MATERIAL; PRODUCTION OF A HOMOGENEOUS POLYCRYSTALLINE MATERIAL WITH DEFINED STRUCTURE; SINGLE CRYSTALS OR HOMOGENEOUS POLYCRYSTALLINE MATERIAL WITH DEFINED STRUCTURE; AFTER-TREATMENT OF SINGLE CRYSTALS OR A HOMOGENEOUS POLYCRYSTALLINE MATERIAL WITH DEFINED STRUCTURE; APPARATUS THEREFOR
    • C30B13/00—Single-crystal growth by zone-melting; Refining by zone-melting
    • C30B13/32—Mechanisms for moving either the charge or the heater

Definitions

  • the present invention relates to a crystal growth apparatus.
  • composition of the target single crystal and the composition of the melt are different, so the composition distribution of the melt changes along the crystal growth direction. Therefore, depending on the temperature gradient at the solid-liquid interface, compositional supercooling, which is supercooling caused by changes in the compositional distribution, occurs, making it difficult to grow crystals having a desired composition.
  • the present invention has been made to solve the above-described problems.
  • the purpose is to allow the growth of crystals with
  • the one end side of a raw material body made of a solid raw material with which the seed crystal is in contact is heated by a heating mechanism to melt, and the heated portion is directed toward the other end side of the raw material body.
  • a laser mechanism is provided for irradiating and heating a portion where the raw material is melted near the boundary region between the portion where the body is melted and the crystal.
  • a laser mechanism is provided to irradiate and heat a portion where the raw material is melted near the boundary region between the portion where the raw material is melted and the crystal. Even if the composition of the melt and the concentration of impurities in the melt change as the crystal grows, a crystal having a desired composition can be grown.
  • FIG. 1A is a configuration diagram showing the configuration of a crystal growth apparatus according to Embodiment 1 of the present invention.
  • FIG. 1B is a perspective view showing a partial configuration of the crystal growth apparatus according to Embodiment 1 of the present invention.
  • FIG. 2A is a configuration diagram showing the configuration of a crystal growth apparatus according to Embodiment 2 of the present invention.
  • FIG. 2B is a perspective view showing a partial configuration of a crystal growth apparatus according to Embodiment 2 of the present invention.
  • FIG. 3A is a configuration diagram showing the configuration of a crystal growth apparatus according to Embodiment 3 of the present invention.
  • 3B is a perspective view showing a partial configuration of a crystal growth apparatus according to Embodiment 3 of the present invention.
  • a crystal growth apparatus according to an embodiment of the present invention will be described below.
  • Embodiment 1 First, a crystal growth apparatus according to Embodiment 1 of the present invention will be described with reference to FIGS. 1A and 1B.
  • This crystal growth apparatus is an apparatus for growing a raw material crystal 105 by heating and melting one end of a raw material body 101 made of a solid raw material, which is in contact with a seed crystal 102, with a heating mechanism 103. , further comprising a laser mechanism 106 .
  • the raw material body 101 is, for example, rod-shaped.
  • the heating mechanism 103 heats a desired portion by a heating method using, for example, induction heating, resistance heating, or a xenon lamp.
  • the heating mechanism 103 is provided, for example, so as to surround the raw material body 101 .
  • a plurality of laser mechanisms 106 can be arranged so as to surround the raw material body 101 . Also, the plurality of laser mechanisms 106 can be arranged so that the emitted laser light 107 passes over a first plane 151 perpendicular to the direction from one end side to the other end side of the raw material body 101 . In this case, it is desirable that each of the plurality of laser mechanisms 106 is arranged outside the optical path of the laser light 107 emitted from the other laser mechanisms 106 .
  • Crystal growth can be carried out as follows by the floating zone melting method (floating zone method) or Bridgman method using this crystal growth apparatus.
  • one end of the raw material body 101 with which the seed crystal 102 is in contact is heated and melted by the heating mechanism 103 to form the molten body 104, and the portion to be heated is directed toward the other end side of the raw material body 101.
  • the location where the raw material 101 is melted (melted body 104) is moved from one end side to the other end side.
  • the raw material crystal 105 is grown from the contact point of the seed crystal 102 toward the other end.
  • the melt 104 in the vicinity of the boundary region between the melt 104 where the raw material 101 is melted and the crystal 105 is irradiated with the laser beam 107 emitted from the laser mechanism 106 to be heated.
  • the temperature gradient from the melt 104 to the crystal 105 in the boundary region (interface) between the melt 104 and the crystal 105 is further increased by using the laser mechanism 106. can do.
  • the laser mechanism 106 By using the laser mechanism 106, the temperature gradient in the boundary region between the crystal 105 and the melt 104 can be increased according to the composition distribution in the crystal growth direction.
  • compositional supercooling occurs when the temperature gradient in the growth direction in the boundary region between the crystal 105 and the melt 104 is small. , the crystal growth progresses in a cell-like manner, and a single crystal of desired quality may not be obtained.
  • the laser mechanism 106 irradiates the laser beam 107 to perform local heating, thereby further increasing the temperature gradient described above.
  • a heating mechanism 103 using resistance heating is used to melt the raw material 101, and the seed crystal 102 is moved in a direction (one end side) opposite to the growth direction (the other end side) of the crystal 105 to heat the crystal 105. is grown, and the composition of the melt 104 changes along with this growth.
  • the composition of the boundary region (interface) between the crystal 105 and the melt 104 differs from the composition of the boundary region between the raw material 101 and the melt 104, and a composition distribution occurs in the crystal growth direction.
  • the differential value of this composition distribution in the boundary region between the crystal 105 and the melt 104 depends on the composition of the single crystal to be obtained and the composition of the raw material 101, and the concentration dependence of the liquidus line in the phase diagram of the raw material composition. change to reflect gender.
  • the temperature gradient in the boundary region between the crystal 105 and the melt 104 can be increased to avoid compositional supercooling and grow a long crystal 105 .
  • each of the plurality of laser mechanisms 106 is desirably arranged outside the optical path of the laser light 107 emitted from the other laser mechanism 106 .
  • n virtual straight lines formed by the laser beams 107 emitted from each of the n laser mechanisms 106 two arbitrarily selected virtual straight lines do not form an angle of 180 degrees.
  • a laser mechanism 106 is positioned.
  • the energy conversion efficiency represented by Wout/Win is approximately 9%.
  • the volume of the above device is approximately A 3 m 3 .
  • the volume of the laser mechanism is approximately A 3 /25 m 3 , and it is expected that the volume of the device can be reduced to A 3 /8 m 3 . Therefore, when the heating mechanism is a laser mechanism and heating is performed only by the laser mechanism, the energy conversion efficiency can be increased and the volume of the device can be reduced as compared with a crystal growth device using a xenon lamp or resistance heating. For example, when heating is performed only by a laser mechanism, a high energy conversion efficiency of about 40% can be achieved compared to a crystal growth apparatus using the floating zone melting method, in which the heating mechanism is composed of a spheroidal mirror and a xenon lamp. , the volume of the device can be reduced to about 1/8.
  • this crystal growth apparatus comprises one end of a raw material body 101 made of a solid raw material with which a seed crystal 102 is in contact.
  • the apparatus is a device for crystal growth of a raw material crystal 105 by heating and melting the side of the apparatus with a heating mechanism 103 , and further includes a laser mechanism 106 .
  • Embodiment 2 further includes a demultiplexing mechanism 108 for extracting a part of the laser beam 107 emitted from the laser mechanism 106 and irradiating the crystal 105 with it.
  • the branching mechanism 108 includes, for example, a semireflector 108a and a reflector 108b.
  • the laser beam 107 incident on the semi-reflecting mirror 108a is partially transmitted and partially reflected.
  • the laser light reflected by the semi-reflecting mirror 108 a is reflected by the reflecting mirror 108 b to become the laser light 109 with which the crystal 105 is irradiated.
  • the cooling rate of the crystal 105 is moderated, cracking of the crystal 105 is prevented, and a high-quality single crystal can be obtained.
  • this crystal growth apparatus comprises one end of a raw material body 101 made of a solid raw material with which a seed crystal 102 is in contact. By heating and melting the side by the laser mechanism 106, the raw material crystal 105 is crystal-grown.
  • the heating mechanism 103 is a laser mechanism 106 .
  • each of the plurality of arranged laser mechanisms 106 is composed of a plurality of first laser mechanisms 106a and a plurality of second laser mechanisms 106b.
  • the plurality of first laser mechanisms 106a pass the irradiated laser light 107a over a first plane 151 perpendicular to the direction from one end side to the other end side of the raw material body 101 .
  • the plurality of second laser mechanisms 106 b causes the irradiated laser light 107 b to pass over a second plane 151 a with an angle different from that of the first plane 151 .
  • the plurality of first laser mechanisms 106a form the melt 104, and the plurality of second laser mechanisms 106b further increase the temperature gradient from the melt 104 to the crystal 105 in the boundary region between the melt 104 and the crystal 105. do.
  • Example 1 First, Example 1 will be described.
  • crystal growth was performed by the floating zone melting method using the crystal growth apparatus according to the first embodiment.
  • the heating mechanism 103 consisted of two spheroidal mirrors and two xenon lamps. Further, a plurality of laser mechanisms 106 are used, and the emitted laser light 107 is configured to pass over a first plane 151 perpendicular to the direction from one end side to the other end side of the raw material body 101 .
  • a CW laser with an average output of 1 kW was used as each laser mechanism 106 .
  • gadolinium pyrosilicate requires crystal growth from a non-stoichiometric melt (melt). Therefore, a raw material body 101 having a non-stoichiometric composition was prepared. This raw material body 101 is rod-shaped and has a constant composition regardless of location.
  • the xenon lamp of the heating mechanism 103 is turned on, the light is collected by the spheroidal mirror, and the raw material 101 is melted to form the melt 104. After that, the raw material 101 and the crystal 105 are moved in the growth direction at a constant speed. , initiated crystal growth.
  • the laser mechanism 106 is operated to irradiate the melt 104 with the laser beam 107 to increase the temperature of the melt 104 and increase the temperature gradient. to avoid compositional supercooling. As a result, a long crystal 105 could be grown.
  • the temperature gradient at this time was 500° C./cm.
  • Example 2 a crystal was grown by the Bridgman method using the crystal growth apparatus according to the second embodiment.
  • the heating mechanism 103 is a resistance heating mechanism.
  • a plurality of laser mechanisms 106 are used, and the emitted laser light 107 is configured to pass through a first plane 151 perpendicular to the direction from one end side to the other end side of the raw material body 101 .
  • a CW laser with an average output of 1 kW was used as each laser mechanism 106 .
  • the crystal 105 may be irradiated with the laser light 109 by using a laser mechanism similar to the laser mechanism 106 without using the branching mechanism 108 .
  • a potassium tantalate niobate single crystal is grown using the above configuration.
  • a raw material 101 of potassium tantalate niobate was melted by a heating mechanism 103 using resistance heating to form a melt 104, and crystal growth was started.
  • Potassium tantalate niobate changes the composition of the melt 104 as the crystal 105 grows, and a composition distribution occurs along the growth direction of the crystal 105 . Therefore, when the length of the crystal 105 reaches 15 mm, the temperature gradient necessary for avoiding the compositional supercooling caused by the change in the compositional distribution cannot be realized by the heating by the heating mechanism 103, and the compositional Supercooling occurs.
  • the laser beam 107 was emitted from the laser mechanism 106 to irradiate the melt 104 . This allowed the temperature of the melt 104 to rise and the required temperature gradient to be achieved.
  • the crystal 105 was irradiated with a laser beam 109 . As a result, a long crystal 105 can be grown while avoiding compositional supercooling, and since the cooling rate is moderated by annealing, the occurrence of cracks is prevented, and a high-quality crystal 105 is obtained. was taken.
  • Example 3 crystal growth was performed by the floating zone melting method using the crystal growth apparatus according to the third embodiment.
  • the multiple first laser mechanisms 106 a are configured such that the emitted laser light 107 a passes over the first plane 151 .
  • the plurality of second laser mechanisms 106b are configured such that the emitted laser light 107b passes over the second plane 151a.
  • a CW laser with an average output of 1 kW was used as each laser mechanism.
  • a single crystal of gadolinium pyrosilicate is grown using the above configuration.
  • a gadolinium pyrosilicate single crystal should be grown from a non-stoichiometric melt 104 .
  • a raw material body 101 having a non-stoichiometric composition was produced and melted by irradiation with a laser beam 107a to form a melt 104, and crystal growth was started.
  • a laser mechanism for irradiating and heating a portion where the raw material is melted in the vicinity of the boundary region between the portion where the raw material is melted and the crystal. It is possible to further increase the temperature gradient in the boundary region between the part where the crystal is crystals can grow.

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Abstract

この結晶成長装置は、固体の原料からなる原料体（１０１）の種結晶（１０２）が接触している一端側を、加熱機構（１０３）で加熱して溶融することにより、原料の結晶（１０５）を結晶成長させる装置であり、さらに、レーザ機構（１０６）を備える。この結晶成長装置を用いた結晶成長は、溶融体（１０４）を形成するための加熱箇所を原料体（１０１）の他端側の方向に移動させ、溶融体（１０４）を一端側から他端側へ移動させる過程で、溶融体（１０４）に、レーザ機構（１０６）から出射したレーザ光（１０７）を照射して加熱する。

Description

結晶成長装置
　本発明は、結晶成長装置に関する。
　特許文献１、特許文献２のように、結晶の成長に伴って融液の組成や、融液中の不純物の濃度が変化する場合に、その変化を抑制し、均一な組成の単結晶を成長する方法がある。
特開２０１３－１２６９４１号公報 特開２００５－００８４２７号公報
　しかしながら、上述した技術では、目的とする単結晶の組成と融液の組成とが異なるため、結晶の成長方向に沿って融液の組成分布が変化する。このため、固液界面の温度勾配によっては、組成分布の変化に起因した過冷却である組成的過冷却が発生するため、所望の組成を有する結晶が成長させにくいという問題がある。
　本発明は、以上のような問題点を解消するためになされたものであり、結晶の成長に伴って融液の組成や、融液中の不純物の濃度が変化しても、所望の組成を有する結晶が成長できるようにすることを目的とする。
　本発明に係る結晶成長装置は、固体の原料からなる原料体の種結晶が接触している一端側を、加熱機構で加熱して溶融し、加熱する箇所を原料体の他端側の方向に移動させることで、原料体が溶融する箇所を一端側から他端側へ移動させ、種結晶が接触した箇所から他端側の方向に、原料の結晶を成長させる結晶成長装置であって、原料体が溶融する箇所と結晶との境界領域の近傍の原料体が溶融する箇所にレーザ光を照射して加熱するレーザ機構を備える。
　以上説明したように、本発明によれば、原料体が溶融する箇所と結晶との境界領域の近傍の原料体が溶融する箇所にレーザ光を照射して加熱するレーザ機構を備えるので、結晶の成長に伴って融液の組成や、融液中の不純物の濃度が変化しても、所望の組成を有する結晶が成長できるようになる。
図１Ａは、本発明の実施の形態１に係る結晶成長装置の構成を示す構成図である。 図１Ｂは、本発明の実施の形態１に係る結晶成長装置の一部構成を示す斜視図である。 図２Ａは、本発明の実施の形態２に係る結晶成長装置の構成を示す構成図である。 図２Ｂは、本発明の実施の形態２に係る結晶成長装置の一部構成を示す斜視図である。 図３Ａは、本発明の実施の形態３に係る結晶成長装置の構成を示す構成図である。 図３Ｂは、本発明の実施の形態３に係る結晶成長装置の一部構成を示す斜視図である。
　以下、本発明の実施の形態に係る結晶成長装置について説明する。
［実施の形態１］
　はじめに、本発明の実施の形態１に係る結晶成長装置について図１Ａ、図１Ｂを参照して説明する。
　この結晶成長装置は、固体の原料からなる原料体１０１の種結晶１０２が接触している一端側を、加熱機構１０３で加熱して溶融することにより、原料の結晶１０５を結晶成長させる装置であり、さらに、レーザ機構１０６を備える。原料体１０１は、例えば、棒状とされている。加熱機構１０３は、例えば、誘導加熱、抵抗加熱、キセノンランプなどを用いた加熱方法により、所望の箇所を加熱する。加熱機構１０３は、例えば、原料体１０１の周囲を取り巻くように設けられている。
　レーザ機構１０６は、原料体１０１の周囲を囲う状態に複数配置することができる。また、複数のレーザ機構１０６は、出射されるレーザ光１０７が原料体１０１の一端側から他端側の方向に垂直な第１平面１５１の上を通過する状態に配置することができる。この場合、複数配置されたレーザ機構１０６の各々は、他のレーザ機構１０６から出射されるレーザ光１０７の光路上以外に配置されていることが望ましい。
　この結晶成長装置を用いた浮遊帯域溶融法（フローティングゾーン法）あるいはブリッジマン法により、以下に示すことにより、結晶成長が実施できる。まず、原料体１０１の種結晶１０２が接触している一端側を、加熱機構１０３で加熱して溶融することにより溶融体１０４を形成し、加熱する箇所を原料体１０１の他端側の方向に移動させることで、原料体１０１が溶融している箇所（溶融体１０４）を一端側から他端側へ移動させる。これらのことにより、種結晶１０２が接触した箇所から他端側の方向に、原料の結晶１０５を成長させる。このように結晶成長させる過程で、原料体１０１が溶融する溶融体１０４と結晶１０５との境界領域の近傍の溶融体１０４に、レーザ機構１０６から出射したレーザ光１０７を照射して加熱する。
　上述した実施の形態１に係る結晶成長装置によれば、溶融体１０４と結晶１０５との境界領域（界面）における溶融体１０４から結晶１０５にかけての温度勾配を、レーザ機構１０６を用いることでさらに大きくすることができる。レーザ機構１０６を用いることで、結晶成長方向の組成分布に応じて、結晶１０５溶融体１０４との境界領域における温度勾配を大きくすることができる。
　浮遊帯域溶融法あるいはブリッジマン法などにより、参考文献１の６６，６７頁に記載されているような分解溶融する物質、あるいは参考文献１の７１，７２頁に記載されているような状態図を示す物質の単結晶を成長させる場合、結晶１０５の成長に伴って融液（溶融体）の組成が変化するため、結晶１０５の成長方向に溶融体１０４の組成分布が発生する。
　このような組成分布が発生すると、参考文献１の８２，８３頁によれば、結晶１０５と溶融体１０４との境界領域における成長方向の温度勾配が小さい場合に、組成的過冷却が発生して、セル状に結晶成長が進み、所望の品質の単結晶が得られないことがある。
　このような組成的過冷却を抑制するために、レーザ機構１０６によるレーザ光１０７の照射で、局所的な加熱を実施することで、上述した温度勾配をより大きくする。例えば、一般には、抵抗加熱による加熱機構１０３を用いて原料体１０１を溶融させ、結晶１０５の成長方向（他端側）と反対の方向（一端側）に、種結晶１０２を移動させて結晶１０５を成長させるが、この成長に伴って溶融体１０４の組成が変化する。
　このため、結晶１０５と溶融体１０４との境界領域（界面）の組成と、原料体１０１と溶融体１０４との境界領域の組成とが異なるものとなり、結晶成長方向に組成分布が発生する。この組成分布の結晶１０５と溶融体１０４の境界領域での微分値は、得ようとする単結晶の組成と、原料体１０１の組成に依存し、原料組成の状態図の液相線の濃度依存性を反映して変化する。
　従って、参考文献１の６６，６７頁に記載されているような物質、あるいは参考文献１の７１，７２頁に記載されているような状態図で示される物質が対象となる場合、結晶１０５の成長に伴って、前述の結晶１０５と溶融体１０４との境界領域での組成分布の微分値も変化し、境界領域における、組成的過冷却を回避するために必要な温度勾配も変化する。
　例えば、レーザ光１０７のパワーを、結晶１０５の成長した長さに応じて増加させながら照射することによって、結晶１０５の成長に伴って溶融体１０４に発生する、結晶成長方向の組成分布に応じて、結晶１０５と溶融体１０４との境界領域の温度勾配を大きくし、組成的過冷却を回避して長尺の結晶１０５を成長させることができる。
　ここで、複数のレーザ機構１０６を用いることで、実現できる温度勾配の上限を大きくすることができる。ただし、複数のレーザ機構１０６の各々のレーザ光１０７のエネルギーの一部は、溶融体１０４を透過する。透過したエネルギーが、溶融体１０４に入射したエネルギーの、例えば０．５％以上である場合、他のレーザ機構１０６の故障を招く場合がある。このようなレーザ機構１０６の故障を防止するため、複数配置されたレーザ機構１０６の各々は、他のレーザ機構１０６から出射されるレーザ光１０７の光路上以外に配置されていることが望ましい。
　例えば、ｎ個のレーザ機構１０６の各々より出射するレーザ光１０７が形成するｎ本の仮想直線のうち、任意に選んだ２本の仮想直線のなす角度が、１８０度にならないように、複数のレーザ機構１０６を配置する。
　ところで、加熱機構１０３は、レーザ機構１０６とすることで、以下に示すように、高いエネルギー変換効率を実現しつつ、結晶成長装置の体積を小さくすることができる。
　抵抗加熱やキセノンランプを用いた浮遊帯域溶融法、抵抗加熱を用いたブリッジマン法では、装置に入力したエネルギーのうち、熱としての変換されるのは最大３０％程度である。さらに、熱に変換されたエネルギーの最大約３０％が、結晶を成長させる過程で溶融体に照射されている。
　例えば、抵抗加熱に必要なエネルギーをＷｉｎ、溶融体に照射されるエネルギーをＷｏｕｔとすると、Ｗｏｕｔ／Ｗｉｎで示されるエネルギー変換効率が約９％となる。また、一般的に定格電力をＡｋＷとした場合、上記の装置の体積はおよそＡ3ｍ3程度になる。
　これに対し、レーザ機構を用いた場合、参考文献２によれば、レーザ光を放出するのに必要なエネルギーのうち最大で約４０％がレーザ光に変換される。また、レーザ光は指向性が高いため、ほぼ１００％のレーザ光のエネルギーを溶融体に照射することができ、レーザ光源に入力するエネルギーをＷｉｎ、溶融体に照射されるエネルギーをＷｏｕｔとすると、変換効率Ｗｏｕｔ／Ｗｉｎは約４０％となり、キセノンランプや抵抗加熱と比較して約４倍大きなエネルギー変換効率を実現できる。
　さらに、一般的にレーザ機構の定格電力をＡｋＷとした場合、レーザ機構の体積は、Ａ3／２５ｍ3程度となり、装置の体積はＡ3／８ｍ3まで小さくできることが期待できる。従って、加熱機構をレーザ機構とし、レーザ機構のみで加熱を実施する場合、キセノンランプや抵抗加熱を用いた結晶成長装置と比較して、エネルギー変換効率をより高くし、装置の体積を小さくできる。例えば、加熱機構を回転楕円体ミラーとキセノンランプとから構成した浮遊帯域溶融法の結晶成長装置と比較して、レーザ機構のみで加熱を実施する場合、高いエネルギー変換効率約４０％を実現しつつ、装置の体積を約１／８程度に小さくできる。
［実施の形態２］
　次に、本発明の実施の形態２に係る結晶成長装置について、図２Ａ、図２Ｂを参照してこの結晶成長装置は、固体の原料からなる原料体１０１の種結晶１０２が接触している一端側を、加熱機構１０３で加熱して溶融することにより、原料の結晶１０５を結晶成長させる装置であり、さらに、レーザ機構１０６を備える。これらの構成は、前述した実施の形態１と同様である。
　実施の形態２では、レーザ機構１０６から出射したレーザ光１０７の一部を取り出して、結晶１０５に照射するための分波機構１０８をさらに備える。分波機構１０８は、例えば、半反射鏡１０８ａと反射鏡１０８ｂとを備える。半反射鏡１０８ａに入射したレーザ光１０７は、一部が透過し、一部が反射する。半反射鏡１０８ａで反射したレーザ光は、反射鏡１０８ｂで反射して、結晶１０５の部分に照射されるレーザ光１０９となる。
　レーザ光１０９の照射により、結晶１０５の冷却速度を緩やかにして、結晶１０５のひびの発生を防ぎ、高品質な単結晶が得られるようになる。
［実施の形態３］
　次に、本発明の実施の形態３に係る結晶成長装置について、図３Ａ、図３Ｂを参照してこの結晶成長装置は、固体の原料からなる原料体１０１の種結晶１０２が接触している一端側を、レーザ機構１０６で加熱して溶融することにより、原料の結晶１０５を結晶成長させる。実施の形態３では、加熱機構１０３は、レーザ機構１０６としている。
　さらに、実施の形態３では、複数配置されたレーザ機構１０６の各々を、複数の第１レーザ機構１０６ａ、および複数の第２レーザ機構１０６ｂから構成している。複数の第１レーザ機構１０６ａは、照射されるレーザ光１０７ａを、原料体１０１の一端側から他端側の方向に垂直な第１平面１５１の上を通過させる。複数の第２レーザ機構１０６ｂは、照射されるレーザ光１０７ｂが第１平面１５１とは異なる角度の第２平面１５１ａの上を通過させる。
　複数の第１レーザ機構１０６ａにより、溶融体１０４を形成し、複数の第２レーザ機構１０６ｂにより、溶融体１０４と結晶１０５との境界領域における溶融体１０４から結晶１０５にかけての温度勾配を、さらに大きくする。
　以下、実施例を用いてより詳細に説明する。
［実施例１］
　はじめに、実施例１について説明する。実施例１では、実施の形態１に係る結晶成長装置を用い、浮遊帯域溶融法で結晶成長をした。加熱機構１０３は、２台の回転楕円体ミラーと、２個とのキセノンランプとから構成した。また、複数のレーザ機構１０６を用い、出射されるレーザ光１０７が、原料体１０１の一端側から他端側の方向に垂直な第１平面１５１の上を通過する構成とした。各々のレーザ機構１０６として、平均出力が１ｋＷのＣＷレーザを用いた。
　以上の構成を用いて、ガドリニウムパイロシリケイトの単結晶成長を行う。参考文献３によれば、ガドリニウムパイロシリケイトは、非化学量論組成の融液（溶融体）から結晶を成長させる必要がある。従って、非化学量論組成の原料体１０１を準備した。この原料体１０１は、棒状とし、組成は場所によらず一定である。
　加熱機構１０３のキセノンランプを点灯させて回転楕円体ミラーで集光し、原料体１０１を溶融させて溶融体１０４を形成したのち、原料体１０１と結晶１０５を一定速度で成長方向に移動させて、結晶成長を開始した。
　結晶１０５の成長方向の長さが１５ｍｍ程度になったとき、結晶成長方向に沿った溶融体１０４の組成分布が変化した。この組成分布の変化による組成的過冷却を回避するために、キセノンランプによる加熱機構１０３の加熱では実現できない温度勾配が必要となった。
　そこで、キセノンランプを点灯させて加熱機構１０３を動作させながら、レーザ機構１０６を動作させてレーザ光１０７を溶融体１０４に照射し、溶融体１０４の温度を上昇させて、温度勾配を大きくすることで、組成的過冷却を回避した。この結果、長尺の結晶１０５が成長できた。このときの温度勾配は５００℃／ｃｍであった。
［実施例２］
　次に、実施例２について説明する。実施例２では、実施の形態２に係る結晶成長装置を用い、ブリッジマン法で結晶成長をした。加熱機構１０３は、抵抗加熱による機構とした。また、複数のレーザ機構１０６を用い、出射されるレーザ光１０７が、原料体１０１の一端側から他端側の方向に垂直な第１平面１５１を通過する構成とした。各々のレーザ機構１０６として、平均出力が１ｋＷのＣＷレーザを用いた。なお、分波機構１０８を用いることなく、レーザ機構１０６を同様のレーザ機構を用いて、結晶１０５にレーザ光１０９が照射される構成とすることもできる。
　以上の構成を用いて、ニオブ酸タンタル酸カリウム単結晶を成長させる。ニオブ酸タンタル酸カリウムの原料体１０１を抵抗加熱による加熱機構１０３で溶融して溶融体１０４を形成し、結晶成長を開始した。ニオブ酸タンタル酸カリウムは、結晶１０５の成長に伴って、溶融体１０４の組成が変化し、結晶１０５の成長方向に沿って組成分布が発生する。このため、結晶１０５の長さが１５ｍｍになったときに、発生する組成分布の変化に伴う組成的過冷却を回避するために必要な温度勾配が、加熱機構１０３による加熱では実現できず組成的過冷却が発生する。
　このため、レーザ機構１０６からレーザ光１０７を放出して、溶融体１０４に照射した。これにより溶融体１０４の温度が上昇し、必要な温度勾配を実現することができた。また、成長したニオブ酸タンタル酸カリウム単結晶である結晶１０５をアニーリングするため、レーザ光１０９を結晶１０５に照射した。この結果、組成的過冷却を回避して長尺の結晶１０５が成長でき、また、アニーリングによって冷却速度が穏やかになったことにより、ひびの発生が防がれて、高品質な結晶１０５が得られた。
［実施の形態３］
　次に、実施例３について説明する。実施例３では、実施の形態３に係る結晶成長装置を用い、浮遊帯域溶融法で結晶成長をした。複数の第１レーザ機構１０６ａは、出射されるレーザ光１０７ａが、第１平面１５１の上を通過する構成とした。また、複数の第２レーザ機構１０６ｂは、出射されるレーザ光１０７ｂが、第２平面１５１ａの上を通過する構成とした。また、各レーザ機構として、平均出力が１ｋＷのＣＷレーザを用いた。
　以上の構成を用いて、ガドリニウムパイロシリケイトの単結晶を成長する。ガドリニウムパイロシリケイト単結晶は、非化学量論組成の溶融体１０４から成長させる必要がある。非化学量論組成の原料体１０１を作製し、レーザ光１０７ａの照射で溶融させて溶融体１０４を形成し、結晶成長を開始した。
　結晶１０５の長さが１５ｍｍになったとき、温度勾配を大きくする必要があったため、レーザ光１０７ｂを照射して所望の温度勾配を実現した。さらに成長が進んだ結果、溶融体１０４の組成分布を一定に保つために、溶融体１０４の体積を増加させ、溶融体１０４内の撹拌を促す必要が生じた。このため、レーザ光１０７ａおよびレーザ光１０７ｂを照射し、溶融体１０４の体積を２倍に増加させて、撹拌を促した。この結果、高品質で長尺の結晶１０５が得られた。
　以上に説明したように、本発明によれば、原料体が溶融する箇所と結晶との境界領域の近傍の原料体が溶融する箇所にレーザ光を照射して加熱するレーザ機構を備えるので、溶融している箇所と結晶との境界領域における温度勾配をさらに大きくすることが可能となり、結晶の成長に伴って融液の組成や、融液中の不純物の濃度が変化しても、所望の組成を有する結晶が成長できるようになる。
　なお、本発明は以上に説明した実施の形態に限定されるものではなく、本発明の技術的思想内で、当分野において通常の知識を有する者により、多くの変形および組み合わせが実施可能であることは明白である。
［参考文献１］宮澤　信太郎　編、「メルト成長のダイナミクス」、シリーズ：結晶成長のダイナミクス５巻、共立出版株式会社、２００２年。
［参考文献２］IPGフォトニクス、「YLR-Uシリーズ、新型超コンパクト中出力1μmファイバーレーザー」、［令和３年５月１２日検索］、（https://www.ipgphotonics.com/jp/products/lasers/mid-power-cw-fiber-lasers/1-micron/ylr-u-series）。
［参考文献３］S. Kawamura et al., "Phase Relations around the Pyrosilicate Phase in the Gd2O3-Ce2O3-SiO2 System", CRYSTAL GROWTH & DESIGN, vol. 9, no. 3, pp. 1470-1473, 2009.
　１０１…原料体、１０２…種結晶、１０３…加熱機構、１０４…溶融体、１０５…結晶、１０６…レーザ機構、１０７…レーザ光、１５１…第１平面。

Claims (5)

  1. 　固体の原料からなる原料体の種結晶が接触している一端側を、加熱機構で加熱して溶融し、加熱する箇所を前記原料体の他端側の方向に移動させることで、前記原料体が溶融する箇所を前記一端側から前記他端側へ移動させ、前記種結晶が接触した箇所から前記他端側の方向に、前記原料の結晶を成長させる結晶成長装置であって、
    　前記原料体が溶融する箇所と前記結晶との境界領域の近傍の前記原料体が溶融する箇所にレーザ光を照射して加熱するレーザ機構を備えることを特徴とする結晶成長装置。
  2. 　請求項１記載の結晶成長装置において、
    　前記レーザ機構は、前記原料体の周囲を囲う状態に複数配置されていることを特徴とする結晶成長装置。
  3. 　請求項２記載の結晶成長装置において、
    　複数配置された前記レーザ機構の各々は、
    　照射されるレーザ光が前記原料体の前記一端側から前記他端側の方向に垂直な第１平面の上を通過する複数の第１レーザ機構と、
    　照射されるレーザ光が前記第１平面とは異なる角度の第２平面の上を通過する複数の第２レーザ機構と
    　を有することを特徴とする結晶成長装置。
  4. 　請求項２または３記載の結晶成長装置において、
    　複数配置された前記レーザ機構の各々は、他の前記レーザ機構から出射されるレーザ光の光路上以外に配置されていることを特徴とする結晶成長装置。
  5. 　請求項１～４のいずれか１項に記載の結晶成長装置において、
    　前記加熱機構は、前記レーザ機構であることを特徴とする結晶成長装置。
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