WO2022185926A1 - 排気浄化装置、排気浄化方法、及びプログラム - Google Patents

排気浄化装置、排気浄化方法、及びプログラム Download PDF

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reduction catalyst
mixture ratio
selective reduction
exhaust
exhaust gas
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本間隆行
竹内正
小池誠
鈴置哲典
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株式会社豊田自動織機
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    • B01D53/34—Chemical or biological purification of waste gases
    • B01D53/92—Chemical or biological purification of waste gases of engine exhaust gases
    • B01D53/94—Chemical or biological purification of waste gases of engine exhaust gases by catalytic processes
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    • F01N—GAS-FLOW SILENCERS OR EXHAUST APPARATUS FOR MACHINES OR ENGINES IN GENERAL; GAS-FLOW SILENCERS OR EXHAUST APPARATUS FOR INTERNAL COMBUSTION ENGINES
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    • Y02T—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO TRANSPORTATION
    • Y02T10/00—Road transport of goods or passengers
    • Y02T10/10—Internal combustion engine [ICE] based vehicles
    • Y02T10/12—Improving ICE efficiencies

Definitions

  • the present invention relates to an exhaust purification device, an exhaust purification method, and a program.
  • ammonia When ammonia is completely combusted, all ammonia is converted into nitrogen and water. However, when ammonia is actually burned in an ammonia engine, incomplete combustion components are present, and exhaust gas containing, for example, unreacted ammonia, nitrogen oxides such as NO, etc., is emitted from the ammonia engine. Therefore, it is desired to purify unreacted ammonia, nitrogen oxides such as NO, etc. contained in the exhaust gas using a catalyst or the like.
  • an exhaust gas purification device that purifies exhaust gas from an internal combustion engine that obtains driving force by burning ammonia, and that is capable of suppressing the emission of ammonia.
  • an exhaust purification device capable of suppressing the emission of ammonia a catalyst having a three-way catalyst function and an ammonia adsorption function provided in a main flow path through which exhaust gas from an ammonia-fueled internal combustion engine flows; a control unit that changes the mixture ratio of the exhaust gas upstream of the catalyst from stoichiometric to lean according to information related to at least one of the desorption of ammonia from the catalyst and the activation temperature of the catalyst; has been proposed (see, for example, Patent Literature 1).
  • an oxidation-reduction catalyst having an oxidation action and a reduction action provided in a main flow path through which exhaust gas from an internal combustion engine using ammonia as fuel flows, a selective reduction catalyst provided in the main flow path, and the selective reduction catalyst. and a temperature acquisition unit that acquires the temperature of the redox catalyst and the selective reduction catalyst when the temperature of the selective reduction catalyst acquired by the temperature acquisition unit exceeds the activation temperature of the selective reduction catalyst.
  • a control unit for changing the mixture ratio of exhaust gas on the upstream side from stoichiometric to lean has been proposed (see, for example, Patent Document 2).
  • the mixture ratio of the exhaust gas is detected at one point on the downstream side of the internal combustion engine, so the functions of the redox catalyst and the selective reduction catalyst cannot be fully utilized. state is likely to occur.
  • the mixture ratio of exhaust gas on the upstream side of the catalyst is changed from stoichiometric to lean. If the degree of change is inappropriate when control is performed, the selective reduction catalyst may cause the air-fuel mixture concentration to fall below the stoichiometric ratio, resulting in insufficient purification of the exhaust gas. Therefore, there is room for improvement in the control in an exhaust purification system that purifies exhaust gas from an internal combustion engine using the exhaust gas mixture ratio.
  • the present disclosure relates to an exhaust purification device, an exhaust purification method, and a program capable of suppressing emissions of unburned ammonia and nitrogen oxides in an ammonia-fueled internal combustion engine.
  • a first aspect of the present disclosure includes: a redox catalyst having an oxidizing action and a reducing action, provided in a main flow path through which exhaust gas from an internal combustion engine that obtains driving force by combustion of ammonia flows; a selective reduction catalyst that is provided downstream of the oxidation-reduction catalyst in the main flow path and that adsorbs ammonia that has passed through the oxidation-reduction catalyst; a temperature acquisition unit that acquires the temperature of a portion related to the temperature of the selective reduction catalyst; a mixture ratio acquisition unit that acquires an exhaust mixture ratio that indicates the relationship between ammonia and oxygen on the upstream and downstream sides of the selective reduction catalyst; When the temperature acquired by the temperature acquisition unit is equal to or higher than a temperature corresponding to a predetermined temperature indicating activation of the selective reduction catalyst, based on the mixture ratio of the exhaust gas acquired by the mixture ratio acquisition unit, the When the mixture ratio of the exhaust gas on the downstream side of the selective reduction catalyst is larger than the mixture ratio of the exhaust gas on the upstream side of the selective reduction
  • An exhaust purification device comprising:
  • a second aspect of the present disclosure provides, in the exhaust purification device of the first aspect, The control unit When the difference between the exhaust mixture ratio on the upstream side of the selective reduction catalyst and the exhaust mixture ratio on the downstream side of the selective reduction catalyst falls within a predetermined range, the exhaust mixture ratio on the upstream side of the selective reduction catalyst A third control is performed to change from lean to stoichiometric.
  • a third aspect of the present disclosure is the exhaust purification device of the second aspect,
  • the control unit When the difference is out of a predetermined range after a predetermined time has passed since the start of the first control or the second control, control is performed to notify information indicating an abnormality.
  • a fourth aspect of the present disclosure is the exhaust purification device of the second aspect, The control unit The first control, the second control, and the third control are performed at least once when the internal combustion engine is started.
  • a fifth aspect of the present disclosure is An exhaust purification method for purifying exhaust gas from an internal combustion engine that obtains a driving force by burning ammonia using an oxidation-reduction catalyst and a selective reduction catalyst, a step of acquiring the temperature of a portion related to the temperature of the selective reduction catalyst; a step of acquiring an exhaust mixture ratio indicating the relationship between ammonia and oxygen on the upstream side and downstream side of the selective reduction catalyst; When the acquired temperature is equal to or higher than a temperature corresponding to a predetermined temperature indicating activation of the selective reduction catalyst, the mixture ratio of the exhaust gas upstream of the selective reduction catalyst is determined based on the acquired mixture ratio of the exhaust gas.
  • the mixture ratio of exhaust gas on the downstream side of the selective reduction catalyst is changed from stoichiometric.
  • the exhaust on the downstream side of the selective reduction catalyst performing a second control to change the mixture ratio of the exhaust gas upstream of the oxidation-reduction catalyst so that the mixture ratio of the exhaust gas becomes leaner than the stoichiometric ratio;
  • a sixth aspect of the present disclosure is A program stored in a computer-readable medium for causing a computer to execute an exhaust purification process for purifying exhaust gas from an internal combustion engine that obtains a driving force by burning ammonia using an oxidation-reduction catalyst and a selective reduction catalyst, the program comprising: obtaining the temperature of a portion related to the temperature of the selective reduction catalyst; Acquiring an exhaust mixture ratio indicating the relationship between ammonia and oxygen on the upstream and downstream sides of the selective reduction catalyst; When the acquired temperature is equal to or higher than a temperature corresponding to a predetermined temperature indicating activation of the selective reduction catalyst, the mixture ratio of the exhaust gas upstream of the selective reduction catalyst is determined based on the acquired mixture ratio of the exhaust gas.
  • the mixture ratio of exhaust gas on the downstream side of the selective reduction catalyst is changed from stoichiometric.
  • the exhaust on the downstream side of the selective reduction catalyst performing a second control for changing the mixture ratio of the exhaust gas upstream of the oxidation-reduction catalyst so that the mixture ratio of is leaner than stoichiometric; is a program for causing the computer to execute an exhaust purification process including
  • FIG. 1 is a schematic configuration diagram of an exhaust purification device according to an embodiment of the present disclosure
  • FIG. 4 is a flow chart for explaining the operation flow of the exhaust gas purification device according to the embodiment of the present disclosure
  • FIG. 4 is a diagram showing characteristics related to the temperature of the selective reduction catalyst and characteristics related to the mixing ratio of the exhaust upstream and downstream of the selective reduction catalyst in the exhaust gas purification apparatus of the embodiment of the present disclosure
  • FIG. 3 is a diagram showing the relationship between ammonia (NH 3 ) concentration, nitrogen oxide (NO x ) concentration, and hydrogen (H 2 ) concentration in exhaust gas at a first portion in an exhaust passage of an internal combustion engine.
  • NH 3 ammonia
  • NO x nitrogen oxide
  • H 2 hydrogen
  • FIG. 4 is a diagram showing the relationship between ammonia (NH 3 ) concentration, nitrogen oxide (NO x ) concentration, and hydrogen (H 2 ) concentration in the exhaust gas at a second portion in the exhaust passage of the internal combustion engine.
  • FIG. 4 is a diagram showing the relationship between the nitrogen oxide (NO x ) concentration and the hydrogen (H 2 ) concentration in the exhaust gas at a third portion in the exhaust passage of the internal combustion engine;
  • 1 is a schematic configuration diagram of an exhaust purification device including a notification unit according to an embodiment of the present disclosure;
  • FIG. 1 is a schematic configuration diagram of an exhaust purification device of the present disclosure.
  • FIG. 1 is a schematic diagram of an engine system 1 as one embodiment of the present disclosure.
  • the engine system 1 is mounted on a vehicle, for example, and generates driving force for driving the vehicle.
  • the engine system 1 includes a combustion device 20 that generates driving force, and an exhaust purification device 10 that purifies harmful substances such as ammonia (NH 3 ) and nitrogen oxides (NO x ) in the exhaust from the combustion device 20.
  • NH 3 ammonia
  • NO x nitrogen oxides
  • the combustion device 20 includes a combustion state control section 21 and an internal combustion engine 22.
  • An example of the internal combustion engine 22 is an ammonia engine that burns ammonia gas to obtain driving force.
  • ammonia gas is simply called “ammonia”.
  • the combustion state control unit 21 adjusts the throttle (not shown) to change the air flow rate to the internal combustion engine 22, and adjusts the fuel supply valve (not shown) to change the fuel supply amount to the internal combustion engine 22. .
  • the combustion state control unit 21 changes the mass ratio (mixture ratio) of air and fuel in the internal combustion engine 22 and in the exhaust gas discharged from the internal combustion engine 22 to rich, stoichiometric, and lean states. and control.
  • the rich state means a mixture ratio where ⁇ >1
  • the lean state means a mixture ratio in which ⁇ 1.
  • ⁇ is also called "equivalence ratio”.
  • the combustion state control section 21 is implemented by, for example, an Electronic Control Unit (ECU).
  • ECU Electronic Control Unit
  • the exhaust purification device 10 of the present embodiment uses an oxidation-reduction catalyst and a selective reduction catalyst to purify harmful substances in the exhaust.
  • a three-way catalyst is exemplified as an example of a redox catalyst
  • a selective catalytic reduction catalyst is exemplified as an example of a selective reduction catalyst that functions as an adsorption catalyst.
  • a catalyst other than the three-way catalyst can be used as long as the catalyst has an oxidation action and a reduction action.
  • the oxidation-reduction catalyst can be a catalyst in which ceramics, titanium oxide, or the like is used as a carrier, and noble metals such as platinum, rhodium, and palladium are supported as active catalyst components.
  • a catalyst other than the SCR catalyst can be used as long as the catalyst has an ammonia adsorption action.
  • a catalyst in which ceramics, titanium oxide, or the like is used as a carrier and zeolite is supported as an active catalyst component can be used as the selective reduction catalyst.
  • the side of the exhaust purification device 10 closer to the internal combustion engine 22 is called “upstream side”, and the side farther from the internal combustion engine 22 is called “downstream side”.
  • the left side corresponds to the upstream side
  • the right side corresponds to the downstream side.
  • the exhaust purification device 10 includes a control unit 11 that controls each part of the exhaust purification device 10, an exhaust pipe 19 extending from an internal combustion engine 22, a three-way catalyst 12 provided on the exhaust pipe 19, an SCR catalyst 13, A first mixture ratio acquisition unit 14 , a second mixture ratio acquisition unit 15 , and a temperature acquisition unit 16 are provided.
  • the control unit 11 receives signals representing the obtained values obtained from the first mixing ratio obtaining unit 14, the second mixing ratio obtaining unit 15, and the temperature obtaining unit 16.
  • the control unit 11 executes control ( FIG. 2 ), which will be described later, using the received acquired values, and switches the mixture ratio of the internal combustion engine 22 to mix the exhaust gas upstream of the three-way catalyst 12 and the SCR catalyst 13 . Switch ratio.
  • the control unit 11 is implemented by an ECU, for example.
  • the exhaust pipe 19 forms a main flow path through which exhaust from the internal combustion engine 22 flows. Exhaust from the internal combustion engine 22 passes through the main flow path in the exhaust pipe 19, passes through the three-way catalyst 12 and the SCR catalyst 13, and is released to the outside air.
  • the three-way catalyst 12 is arranged on the most upstream side of the main flow path, in other words, on the upstream side of the SCR catalyst 13 .
  • the three-way catalyst 12 can purify ammonia, NO x , and hydrogen (H 2 ) in the exhaust gas, when the mixture ratio deviates from a predetermined range near stoichiometry, the purification performance of these deteriorates. It has the characteristic of
  • the exhaust purification device 10 can include a sensor (not shown) that measures the oxygen (O 2 ) concentration (that is, the mixture ratio) of the exhaust gas (exhaust gas) from the internal combustion engine 22 upstream of the three-way catalyst 12 .
  • the control unit 11 can obtain the mixture ratio from the sensor.
  • a sensor that acquires the mixture ratio on the upstream side of the three-way catalyst 12 may acquire a measurement signal measured by an oxygen sensor or an ammonia sensor provided in the exhaust pipe 19, for example.
  • the exhaust purification device 10 can include a sensor (not shown) that measures the temperature inside the three-way catalyst 12 (so-called bed temperature).
  • the sensor may measure the temperature near the inlet and outlet of the three-way catalyst 12 instead of the bed temperature of the three-way catalyst 12 .
  • the SCR catalyst 13 is arranged on the most downstream side of the main flow path, in other words, on the downstream side of the three-way catalyst 12 .
  • the SCR catalyst 13 can purify NO x in exhaust gas using ammonia as a reducing agent.
  • the temperature acquisition unit 16 is a sensor that measures the temperature related to the temperature of the SCR catalyst 13, and measures the temperature inside the SCR catalyst 13 (so-called bed temperature) in the present embodiment. Instead of the bed temperature of the SCR catalyst 13 , the temperature acquiring unit 16 may measure the temperature of a portion around the SCR catalyst 13 , for example, the temperature near the entrance of the SCR catalyst 13 .
  • the temperature acquisition unit 16 is an example of the "temperature acquisition unit" of the present disclosure.
  • the first mixture ratio acquisition unit 14 and the second mixture ratio acquisition unit 15 acquire the oxygen (O 2 ) concentration (that is, the mixture ratio) of the exhaust (exhaust gas) from the internal combustion engine 22 in the vicinity of the inlet/outlet of the SCR catalyst 13 . That is, the first mixture ratio acquisition unit 14 is provided in the vicinity of the inlet of the SCR catalyst 13, and oxygen in the exhaust (exhaust gas) from the internal combustion engine 22 on the downstream side of the three-way catalyst 12 and on the upstream side of the SCR catalyst 13. Obtain the (O 2 ) concentration (ie mixing ratio).
  • the first mixture ratio acquisition unit 14 can be realized by acquiring a measurement signal measured by an oxygen sensor or an ammonia sensor provided in the exhaust pipe 19, for example.
  • the second mixture ratio acquisition unit 15 is provided on the downstream side of the SCR catalyst 13 (for example, near the exit), and measures the oxygen (O 2 ) concentration ( namely mixing ratio).
  • the second mixture ratio acquisition unit 15 can also be realized by acquiring a measurement signal measured by an oxygen sensor or an ammonia sensor provided in the exhaust pipe 19, for example.
  • the first mixture ratio acquisition unit 14 and the second mixture ratio acquisition unit 15 are examples of the “mixture ratio acquisition unit” of the present disclosure.
  • the first mixture ratio acquisition unit 14 is an example of a "mixture ratio acquisition unit” when acquiring the mixture ratio on the upstream side of the selective reduction catalyst
  • the second mixture ratio acquisition unit 15 is an example of a "mixture ratio acquisition unit” on the downstream side of the selective reduction catalyst. It is an example of a "mixing ratio acquisition part" when acquiring a mixing ratio.
  • the oxygen (O 2 ) concentration of the exhaust (exhaust gas) from the internal combustion engine 22, that is, the mixture ratio of the exhaust in the exhaust pipe 19 can be regarded as the degree of excess or deficiency of air containing oxygen (O 2 ).
  • an excess air ratio ⁇ which indicates the degree of excess air relative to stoichiometry, is applied as the degree of excess or deficiency of air relative to stoichiometry.
  • the mixture ratio of the exhaust gas obtained by the first mixture ratio obtaining unit 14 is defined as the excess air ratio ⁇ 1
  • the mixture ratio of the exhaust gas obtained by the second mixture ratio obtaining unit 15 is defined as the excess air ratio ⁇ 2.
  • FIG. 2 is a flow chart showing an example of a control procedure in the control unit 11.
  • the control in FIG. 2 monitors the state of the exhaust purification device 10 and is related to the adsorption of ammonia in the SCR catalyst 13 .
  • the control shown in FIG. 2 is executed when the internal combustion engine 22 is started. Note that the control shown in FIG. 2 is not limited to execution when the internal combustion engine 22 is started. For example, it may be executed periodically, or may be executed when a start condition is determined in advance and the start condition is met.
  • a computer-readable medium storage unit (not shown) for causing a computer to execute an exhaust purification process for purifying the exhaust gas from the internal combustion engine 22 that obtains driving force by burning ammonia. It is an example of a "program" of the present disclosure.
  • step S100 the control unit 11 sets an initial value when starting control.
  • the counter value M and the discrimination index N i are set as the initial values.
  • a counter value M indicates the number of repetitions of this control.
  • the discrimination index Ni is an index that indicates the behavior of the SCR catalyst 13 .
  • the states of "adsorption of SCR catalyst 13", “regeneration of SCR catalyst 13”, and “completion of regeneration of SCR catalyst 13” are applied as the behavior of the SCR catalyst 13 indicated by the discrimination index Ni .
  • the discrimination index N0 indicates the state of "adsorption of the SCR catalyst 13" in which ammonia is adsorbed on the SCR catalyst 13, and is set to "1" in the case of the state of "adsorption of the SCR catalyst 13", otherwise it is reset. (“0” is set).
  • the determination index N1 is set to " 1 " in the "regeneration of the SCR catalyst 13" state in which the adsorbed ammonia is consumed and the adsorption capacity of the SCR catalyst 13 is restored, and is reset ("0 ” is set).
  • the discrimination index N2 is set to "1" when the regeneration of the SCR catalyst 13 is completed and "regeneration of the SCR catalyst 13 is completed", and is reset (set to "0") otherwise.
  • step S100 When the initial values are set in step S100, the control unit 11 shifts the process to step S102.
  • step S102 the control unit 11 obtains the temperature of the SCR catalyst 13 from the temperature obtaining unit 16, and determines whether the obtained temperature Tc of the SCR catalyst 13 is equal to or higher than the set temperature Ta of the SCR catalyst 13.
  • the starting temperature of the catalytic reaction in the SCR catalyst 13 is set in advance as the set temperature Ta.
  • the activation temperature is used as an example of the starting temperature of the catalytic reaction in the SCR catalyst 13 .
  • This “activation temperature” means the lower limit temperature at which the reduction reaction of NO x with ammonia is activated in the SCR catalyst 13 , and is predetermined and stored in a storage section (not shown) within the control section 11 .
  • step S102 While monitoring the temperature of the SCR catalyst 13, the control unit 11 repeats the negative determination until the temperature Tc of the SCR catalyst 13 becomes equal to or higher than the set temperature (activation temperature) Ta.
  • the control unit 11 makes an affirmative determination in step S102, and proceeds to step S104.
  • the set temperature Ta is set to a value equal to or higher than the activation temperature, which is an example of the reaction start temperature of the SCR catalyst 13, but the set temperature Ta is not limited to the activation temperature of the SCR catalyst 13.
  • the set temperature Ta may be any temperature that can determine the start of the reaction of the SCR catalyst 13, such as the temperature of the cooling water of the internal combustion engine 22, the site around the SCR catalyst 13 (for example, the vicinity of the inlet and outlet of the SCR catalyst 13), and the model Other temperatures, such as values corresponding to the temperatures derived based on the prediction formula by .
  • the temperature of the SCR catalyst 13 such as the bed temperature of the SCR catalyst 13 may be estimated from the obtained temperature using a known estimation method.
  • step S102 it is determined whether or not the temperature Tc of the SCR catalyst 13 is equal to or higher than the set temperature Ta (Tc ⁇ Ta).
  • the control unit 11 may determine whether or not the temperature of the three-way catalyst 12 is equal to or higher than a predetermined reaction start temperature. This determination effectively functions immediately after the internal combustion engine 22 is started. That is, when the temperature of the three-way catalyst 12 is equal to or higher than the predetermined reaction start temperature, an affirmative determination may be made in step S102 and the process may proceed to step S104.
  • step S102 it may be determined whether or not the temperature of the SCR catalyst 13 has reached or exceeded the set temperature Ta after the temperature of the three-way catalyst 12 has reached or exceeded a predetermined reaction start temperature. Further, it may be determined whether the temperatures of the three-way catalyst 12 and the SCR catalyst 13 are equal to or higher than their respective activation temperatures.
  • the control unit 11 determines whether or not the termination condition is satisfied. In this embodiment, it is determined whether or not the end condition is satisfied by determining whether or not the counter value M is less than a predetermined maximum value Mmax. When the counter value M is less than the maximum value M max (M ⁇ M max ), the control unit 11 makes a negative determination in step S104 and terminates this processing routine. On the other hand, when the counter value M is equal to or greater than the maximum value M max (M ⁇ M max ), the control unit 11 makes an affirmative determination in step S104, and proceeds to step S106. It should be noted that the maximum value M max can be set to any value according to the operating conditions of the internal combustion engine 22 .
  • This termination condition is effective when it is desired to remove ammonia adsorbed on the SCR catalyst 13 when the internal combustion engine 22 is started.
  • a counter value of 3 or more is set as the termination condition for the maximum value Mmax.
  • setting a predetermined small counter value such as 3 or 4 as the maximum value M max is effective when the internal combustion engine 22 stops immediately after starting and is restarted after a predetermined time. Specifically, after starting the internal combustion engine 22, the internal combustion engine 22 is stopped when the temperature of the three-way catalyst 12 does not reach the activation temperature of the three-way catalyst 12 and exhaust gas remains in the SCR catalyst 13. This is effective when it is desired to remove the ammonia when the internal combustion engine 22 is restarted after that. That is, this termination condition is effective when it is desired to remove ammonia adsorbed on the SCR catalyst 13 when the internal combustion engine 22 is restarted.
  • the maximum value M max is not limited to the counter value described above, and it is also possible to set a counter value greater than the above counter value as the end condition.
  • This termination condition is effective in detecting and removing ammonia adsorbed in the SCR catalyst 13 when the internal combustion engine 22 is continuously under a high load state higher than the normal load state.
  • An example of the high load state is an acceleration state of a moving object such as a vehicle equipped with the internal combustion engine 22 .
  • the control unit 11 may detect that the moving body is accelerating and make a negative determination in step S104 during the acceleration of the moving body.
  • step S106 the control unit 11 determines whether or not the SCR catalyst 13 is in an adsorption state by determining N 0 ⁇ 1. If N 0 ⁇ 1, affirmative determination is made in step S106, and the process proceeds to step S108. On the other hand, if N 0 ⁇ 1, the determination in step S106 is negative, skipping step S108 and proceeding to step S110.
  • step S108 the control unit 11 performs control to change the mixture ratio of the internal combustion engine 22 from stoichiometric to lean. Specifically, the control unit 11 transmits an instruction signal to the combustion state control unit 21 to change the mixture ratio of the internal combustion engine 22 to lean. Upon receiving the instruction signal, the combustion state control unit 21 changes the amount of air and fuel supplied to the internal combustion engine 22 to change the mixture ratio of the internal combustion engine 22 from stoichiometric to lean. As a result, the mixture ratio of the exhaust gas on the upstream side of the three-way catalyst 12 is also changed from stoichiometric to lean. Therefore, the excess air ratio ⁇ 1 acquired by the first mixture ratio acquisition unit 14 is the excess air ratio ⁇ 1 ( ⁇ 1>1) indicating lean, which is excess air.
  • the temperature of the three-way catalyst 12 gradually rises due to the high-temperature exhaust gas (exhaust gas) from the internal combustion engine 22. It passes through the catalyst 12 and flows into the SCR catalyst 13 . That is, ammonia that has passed through the three-way catalyst 12 without purification flows into the SCR catalyst 13 on the downstream side. The ammonia that has flowed into the SCR catalyst 13 is adsorbed by the SCR catalyst 13, and outflow of ammonia from the SCR catalyst 13 is prevented. Therefore, the amount of ammonia flowing out from the SCR catalyst 13 changes depending on the excess air ratio ⁇ 1 on the upstream side of the SCR catalyst 13 and the behavior of the SCR catalyst 13 .
  • the control unit 11 adjusts the mixture ratio of the internal combustion engine 22 so that ammonia is appropriately processed in the SCR catalyst 13 from the relationship between the excess air ratio ⁇ 1 on the upstream side of the SCR catalyst 13 and the excess air ratio ⁇ 2 on the downstream side of the SCR catalyst 13. .
  • the ratio of air (oxygen) and ammonia (hydrogen) changes before and after the SCR catalyst 13.
  • a difference in excess air ratio ⁇ occurs before and after the SCR catalyst 13 .
  • the excess air ratios ⁇ before and after the SCR catalyst 13 have a relationship of ⁇ 2> ⁇ 1.
  • step S110 When the control unit 11 determines in step S110 that the excess air ratio ⁇ 2 is larger than the excess air ratio ⁇ 1 ( ⁇ 2> ⁇ 1), the process proceeds to step S112 assuming the state of "adsorption of the SCR catalyst 13".
  • step S112 the control unit 11 performs control such that the excess air ratio ⁇ 1 becomes excess air ( ⁇ 1 ⁇ 1). Specifically, the control unit 11 transmits an instruction signal to the combustion state control unit 21 to change the mixture ratio of the internal combustion engine 22 to lean. Upon receiving the instruction signal, the combustion state control unit 21 adjusts the mixture ratio of the internal combustion engine 22 so that the excess air ratio ⁇ 1 becomes excess air ( ⁇ 1 ⁇ 1) by changing the amount of air and fuel supplied to the internal combustion engine 22.
  • step S114 the determination index N 0 is set to 1, and the process proceeds to step S124.
  • the processing of step S112 is an example of processing according to the "first control" of the present disclosure.
  • the excess air ratio ⁇ 1 is ⁇ 1>1, unpurified nitrogen oxides remain, but ammonia and hydrogen are oxidized.
  • the difference between the excess air ratio ⁇ 1 and the excess air ratio ⁇ 2 may be within a predetermined range including zero. This predetermined range can be determined from the amount or rate of incompletely combusted components defined as purified exhaust (exhaust gas).
  • the exhaust contains a large amount of oxygen. Therefore, although the oxidation of ammonia and hydrogen by the three-way catalyst 12 is maintained, part of the nitrogen oxide remains unpurified, and the nitrogen oxide containing oxygen flows into the SCR catalyst 13 .
  • the nitrogen oxides and the ammonia adsorbed on the SCR catalyst 13 are converted into nitrogen and water based on the SCR reaction of the following formulas (1) to (3). Since ammonia is added to the gas composition flowing into the SCR catalyst 13 during this reaction, the excess air ratio ⁇ has a relationship of ⁇ 1> ⁇ 2.
  • step S110 When the control unit 11 determines in step S110 that the excess air ratio ⁇ 2 is smaller than the excess air ratio ⁇ 1 ( ⁇ 1> ⁇ 2), the state is "regeneration of the SCR catalyst 13" and the process proceeds to step S116.
  • step S116 the control unit 11 controls the excess air ratio ⁇ 2 to become excess air ( ⁇ 2 ⁇ 1) so that the SCR catalyst 13 does not run short of oxygen and nitrogen oxides. Specifically, the control unit 11 transmits an instruction signal to the combustion state control unit 21, and adjusts the mixture ratio of the internal combustion engine 22 from stoichiometric to lean so that the excess air ratio ⁇ 2 becomes excess air ( ⁇ 2 ⁇ 1). change to Then, in step S118, the determination index N1 is set to 1, and the process proceeds to step S124.
  • the processing of step S116 is an example of processing by the "second control" of the present disclosure.
  • the catalytic reaction of the three-way catalyst 12 reduces the outflow of ammonia from the three-way catalyst 12, and the regeneration of the SCR catalyst 13 reduces the amount of ammonia flowing into the SCR catalyst 13, and finally eliminates it.
  • step S122 when the states of "adsorption of SCR catalyst 13" and “regeneration of SCR catalyst 13" are passed (N 0 ⁇ N 1 >0), the state of "completion of regeneration of SCR catalyst 13" is established. , the determination index N 2 is set to 1, and the process proceeds to step S124. Otherwise, the process proceeds to step S124 as it is (while maintaining the determination index N 2 ).
  • the processing of step S120 is an example of processing by the "third control" of the present disclosure.
  • step S120 the adsorption of the SCR catalyst 13, that is, the process when the excess air ratio ⁇ 1 and the excess air ratio ⁇ 2 match as a result of the adsorption of ammonia, and the regeneration of the SCR catalyst 13, that is, the regeneration of the SCR catalyst. and processing when the excess air ratio ⁇ 1 and the excess air ratio ⁇ 2 match as a result of
  • step S124 the control unit 11 determines whether or not N 0 ⁇ N 1 ⁇ N 2 >0, thereby performing “adsorption of the SCR catalyst 13”, “regeneration of the SCR catalyst 13”, and “regeneration of the SCR catalyst 13”. It is determined whether or not the control in each state of "completion" has been completed. That is, when the internal combustion engine 22 is started, it is determined whether or not the SCR catalyst 13 has undergone a series of controls including adsorption, regeneration, and completion of regeneration once.
  • control is preferably executed when the temperature of the SCR catalyst 13 reaches the reaction start temperature after the temperature of the three-way catalyst 12 rises above the reaction start temperature.
  • temperature of the SCR catalyst 13 reaches the activation temperature before the temperature of the three-way catalyst 12 reaches the activation temperature.
  • both the ammonia that has flowed into the SCR catalyst 13 and the adsorbed ammonia are oxidized, and the SCR catalyst 13 is regenerated.
  • the excess air ratio ⁇ changes from ⁇ 2> ⁇ 1 to ⁇ 1> ⁇ 2.
  • the exhaust emission control device 10 described above works effectively when the internal combustion engine 22 is started, for example, during the warm-up process after the start. Further, the exhaust emission control device of the present disclosure is not limited to when the internal combustion engine 22 is started, and is effective even while the internal combustion engine 22 is operating. For example, when the load of the internal combustion engine 22 changes abruptly, the control of the fuel-air mixture ratio cannot keep up with the abruptly changing load of the internal combustion engine 22, and unpurified ammonia is released from the three-way catalyst 12. Even if the ammonia flows out, it is possible to determine the adsorption of ammonia to the SCR catalyst 13 and regenerate it by the control described above.
  • control unit 11 when the difference between the excess air ratio ⁇ 1 and the excess air ratio ⁇ 2 is outside a prescribed range after the lapse of a prescribed period of time from the start of the first control or the second control, the control unit 11 notifies information indicating an abnormality. control should be performed.
  • a notification unit 30 for notifying warning information may be provided, and the control unit 11 may control the notification unit 30 .
  • Information indicating an abnormality in the catalyst system is applied to the warning information.
  • the information indicating the abnormality of the catalyst system is information indicating that there is a possibility that the difference in the excess air ratio ( ⁇ 1 ⁇ > ⁇ 2) has continuously occurred and the abnormality of the catalyst system has occurred.
  • step S110 it is determined whether or not the time during which the difference in the excess air ratio ( ⁇ 1 ⁇ > ⁇ 2) has exceeded the duration, and if the duration exceeds the duration, What is necessary is just to add the control which alert
  • Duration time measures the time during which a difference occurs in the excess air ratio after the start of control. Further, the duration is not limited to the time after the start of control, and may be measured from the time when a difference occurs in the excess air ratio.
  • 3 to 6 are diagrams showing changes in the state of each part related to the SCR catalyst 13 after the internal combustion engine 22 is started.
  • FIG. 3 is a diagram showing temporal changes in the temperature of the SCR catalyst 13 and the excess air ratios upstream and downstream of the SCR catalyst 13 after the internal combustion engine 22 is started.
  • FIG. 3 shows the change over time of the excess air ratio near the inlet/outlet of the SCR catalyst 13 in the exhaust (exhaust gas) from the internal combustion engine 22 as the excess air ratio.
  • the solid line indicates the change in the temperature of the SCR catalyst 13 over time.
  • the change over time in the excess air ratio ⁇ 1 at position B (FIG. 1) on the upstream side of the SCR catalyst 13 is indicated by a dashed line
  • the change over time on the position C (FIG. 1) on the downstream side of the SCR catalyst 13 is shown.
  • the change over time of the excess air ratio ⁇ 2 is indicated by a chain double-dashed line.
  • FIG. 4 to 6 are graphs showing temporal changes in the gas concentration of the exhaust (exhaust gas) from the internal combustion engine 22 at different positions in the exhaust pipe 19.
  • FIG. 4 shows the ammonia concentration (NH 3 ), NO x concentration (NO x ), and hydrogen concentration (H 2 ) as the gas concentration of the exhaust (exhaust gas) flowing into the SCR catalyst 13 over time. Show change.
  • FIG. 4 is a diagram showing changes over time in the gas concentration of exhaust (exhaust gas) at position A (FIG. 1) on the upstream side of the three-way catalyst 12 near the outlet of the internal combustion engine 22.
  • FIG. 5 is a graph showing changes over time in the gas concentration at position B (FIG.
  • FIG. 6 is a diagram showing changes over time in the gas concentration at position C (FIG. 1) on the downstream side of the SCR catalyst 13, which is near the exit of the SCR catalyst 13.
  • the solid line indicates the change in ammonia concentration (NH 3 ) over time
  • the dashed-dotted line indicates the change in NO x concentration (NO x ) over time
  • the dotted line indicates the change over time of the NO x concentration (NO x ) at position B.
  • the exhaust gas (exhaust gas) from the internal combustion engine 22 contains water vapor, nitrogen, as well as incomplete combustion components such as unburned ammonia, hydrogen, and nitrogen oxides.
  • ammonia has a pungent odor even at low concentrations, and when the concentration is high, there is a high risk of harming the human body.
  • the exhaust purification device 10 of the present disclosure adjusts the air flow rate and the fuel supply amount to the internal combustion engine 22 to reduce the emission of at least ammonia in the exhaust gas.
  • the ammonia concentration (NH 3 ) increases near the outlet of the internal combustion engine 22 (position A) due to the large amount of unburned ammonia in the internal combustion engine 22. Rapidly increase. Thereafter, combustion in the internal combustion engine 22 stabilizes, and the ammonia concentration (NH 3 ) gradually decreases.
  • the ammonia that has passed through the three-way catalyst 12 is adsorbed by the SCR catalyst 13, thereby changing the balance of the gas composition.
  • side air excess ratio ⁇ 2 increases ( ⁇ 1 ⁇ 2).
  • the excess air ratio ⁇ in the SCR catalyst 13 is ⁇ 1> ⁇ 2, the excess air ratio ⁇ 2 is set to excess air ( ⁇ 2 ⁇ 1) so that oxygen and nitrogen oxides are not insufficient in the SCR catalyst 13. Then, in the SCR catalyst 13, the adsorbed ammonia is consumed, and regeneration of the SCR catalyst 13 progresses until the adsorption capacity of the SCR catalyst 13 returns to the capacity before adsorption in the SCR catalyst 13.
  • the SCR catalyst 13 when the SCR catalyst 13 reaches or exceeds the set temperature (activation temperature) Ta, the mixture ratio of the exhaust gas on the upstream side of the three-way catalyst 12 and the SCR catalyst 13 is stoichiometric so that the excess air ratio ⁇ 2 becomes excess air. to lean. As a result, the SCR catalyst 13 is in a state of regeneration, and the ammonia adsorbed by the SCR catalyst 13 can undergo a reduction reaction with NOx in the exhaust gas. Ammonia can be removed.
  • combustion in the internal combustion engine 22 is stable (FIG. 3)
  • concentration of ammonia from the internal combustion engine 22 is substantially constant. be.
  • the oxidation reaction of ammonia and the reduction reaction of NO x progress in the three-way catalyst 12, and the ammonia and NO x in the exhaust that have flowed into the three-way catalyst 12 are purified in the three-way catalyst 12 and discharged. not.
  • the three-way catalyst 12 oxidizes the ammonia in the exhaust gas.
  • the three-way catalyst 12 can reduce the NOx in the exhaust gas, thereby suppressing the emission of ammonia (FIG. 6).
  • the SCR catalyst in the SCR catalyst 13 is determined from the magnitude relationship of the excess air ratios upstream and downstream of the SCR catalyst 13. 13 adsorption and regeneration of the SCR catalyst 13 can be determined. Therefore, by controlling the mixture ratio according to the determined state, purification of the exhaust gas from the internal combustion engine 22 can be performed efficiently and reliably. In addition, by determining the state of completion of regeneration of the SCR catalyst 13 from the magnitude relationship of the excess air ratios on the upstream side and the downstream side of the SCR catalyst 13, further , exhaust gas purification can be carried out efficiently and reliably.
  • the three-way catalyst 12 is arranged on the upstream side of the main flow path, so that the temperature of the three-way catalyst 12 is easily increased, and the temperature of the three-way catalyst 12 reaches the set temperature (activation (Temperature) Ta can be shortened. Further, the saturated adsorption amount of ammonia in the SCR catalyst 13 has a characteristic that it decreases as the temperature of the catalyst rises. According to the exhaust purification device 10 of the present embodiment, since the SCR catalyst 13 is arranged on the downstream side of the main flow path, the temperature of the SCR catalyst 13 is made difficult to rise, and the saturated adsorption amount of ammonia in the SCR catalyst 13 is reduced. can be suppressed.
  • the engine system may include other devices not shown (for example, a device for monitoring the state of a three-way catalyst or an SCR catalyst, etc.).
  • NSR catalyst NOx Storage Reduction catalyst
  • DOC catalyst Diesel Oxidation Catalyst
  • DPF Diesel particulate filter
  • Reference Signs List 1 engine system 10 exhaust purification device 11 control unit 12 three-way catalyst 13 SCR catalyst 14 first mixture ratio acquisition unit 15 second mixture ratio acquisition unit 16 temperature acquisition unit 19 exhaust pipe 20 combustion device 21 combustion state control unit 22 internal combustion engine ⁇ , ⁇ 1, ⁇ 2 Excess air ratio A Position B Position C Position M Counter value M max maximum value Ni (N 0 , N 1 , N 2 ) Discrimination index Ta Set temperature

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Abstract

酸化作用及び還元作用を有する酸化還元触媒と、酸化還元触媒より下流側に設けてアンモニアを吸着する選択還元触媒と、選択還元触媒の温度に関係する部位の温度を取得する温度取得部と、選択還元触媒の上流側及び下流側におけるアンモニアと酸素の関係を示す排気の混合比を取得する混合比取得部と、取得された温度が所定の温度以上の場合に、取得された排気の混合比に基づき、選択還元触媒の上流側排気の混合比より選択還元触媒の下流側排気の混合比が大きい場合は選択還元触媒の上流側排気の混合比を量論から希薄に変更させる第１制御を行い、選択還元触媒の上流側排気の混合比より選択還元触媒の下流側排気の混合比が小さい場合は選択還元触媒の下流側排気の混合比が量論から希薄に変更させる第２制御を行う制御部と、を備える排気浄化装置。

Description

排気浄化装置、排気浄化方法、及びプログラム
　本発明は、排気浄化装置、排気浄化方法、及びプログラムに関する。
　触媒を利用して、エンジンなどの内燃機関の排気に含まれる一酸化窒素（ＮＯ）、二酸化窒素（ＮＯ２）等の窒素酸化物（ＮＯｘ）等の有害物質を浄化する技術が知られている。また、内燃機関として、アンモニアを燃料とするアンモニアエンジンが検討されている。アンモニアは炭素原子を含まないため、アンモニアエンジンでの燃焼により二酸化炭素が発生しないという利点がある。
　アンモニアが完全燃焼した場合、アンモニアは全て窒素と水に変換される。しかしながら、アンモニアエンジンにてアンモニアを実際に燃焼させた場合、不完全燃焼成分が存在し、例えば、未反応のアンモニア、ＮＯ等の窒素酸化物などを含む排気がアンモニアエンジンから排出される。そのため、触媒等を用いて排気に含まれる未反応のアンモニア、ＮＯ等の窒素酸化物などを浄化することが望まれる。
　例えば、アンモニアの燃焼により駆動力を得る内燃機関の排気を浄化する排気浄化装置であって、アンモニアの排出を抑制することが可能な排気浄化装置が提案されている。アンモニアの排出を抑制することが可能な排気浄化装置としては、アンモニアを燃料とする内燃機関からの排気が流通する主流路に設けられた、三元触媒機能及びアンモニア吸着機能を有する触媒と、前記触媒からのアンモニアの脱離と、前記触媒の活性化温度と、の少なくとも一方に関連する情報に応じて、前記触媒の上流側における排気の混合比を量論から希薄へと変更させる制御部と、を備える排気浄化装置が提案されている（例えば、特許文献１参照）。
　また、アンモニアを燃料とする内燃機関からの排気が流通する主流路に設けられた、酸化作用及び還元作用を有する酸化還元触媒と、前記主流路に設けられた選択還元触媒と、前記選択還元触媒の温度を取得する温度取得部と、前記温度取得部により取得された前記選択還元触媒の温度が、前記選択還元触媒の活性化温度を超えた場合に、前記酸化還元触媒及び前記選択還元触媒の上流側における排気の混合比を量論から希薄へと変更させる制御部と、を備える、排気浄化装置が提案されている（例えば、特許文献２参照）。
特開２０１９－１６７８２２号公報 特開２０１９－１６７８２３号公報
　特許文献１及び特許文献２の排気浄化装置では、内燃機関の下流側における一か所で排気の混合比を検出しているので、酸化還元触媒及び選択還元触媒の機能を十分に活用しきれない状態になる虞がある。例えば、排気が流通する主流路に、上流側に酸化還元触媒を設け、その下流側に選択還元触媒を設けた排気浄化装置では、触媒の上流側における排気の混合比を量論から希薄へと変更させる制御を行った場合、その程度が不適当な場合には、選択還元触媒で混合気濃度が量論比以下になり、排気の浄化が不十分になる可能性がある。従って、排気の混合比を用いて内燃機関の排気を浄化する排気浄化装置における制御には改善の余地がある。
　本開示は、アンモニアを燃料とする内燃機関における、未燃アンモニア及び窒素酸化物の排出を抑制することが可能な排気浄化装置、排気浄化方法、及びプログラムに関する。
　本開示は、上述の課題の少なくとも一部を解決するためになされたものであり、以下の態様に記載の形態として実現することが可能である。
　本開示の第１態様は、
　アンモニアの燃焼により駆動力を得る内燃機関からの排気が流通する主流路に設けられた、酸化作用及び還元作用を有する酸化還元触媒と、
　前記主流路の前記酸化還元触媒より下流側に設けられ、かつ前記酸化還元触媒を通過したアンモニアを吸着する選択還元触媒と、
　前記選択還元触媒の温度に関係する部位の温度を取得する温度取得部と、
　前記選択還元触媒の上流側及び下流側におけるアンモニアと酸素との関係を示す排気の混合比を取得する混合比取得部と、
　前記温度取得部により取得された温度が前記選択還元触媒の活性化を示す所定の温度に対応する温度以上の場合に、前記混合比取得部により取得された前記排気の混合比に基づいて、前記選択還元触媒の上流側における排気の混合比より前記選択還元触媒の下流側における排気の混合比が大きい場合は、前記酸化還元触媒の上流側における排気の混合比を変更させて前記選択還元触媒の上流側における排気の混合比を量論から希薄に変更させる第１制御を行い、かつ前記選択還元触媒の上流側における排気の混合比より前記選択還元触媒の下流側における排気の混合比が小さい場合は、前記選択還元触媒の下流側における排気の混合比が量論から希薄になるように前記酸化還元触媒の上流側における排気の混合比を変更させる第２制御を行う制御部と、
　を備える、排気浄化装置である。
　本開示の第２態様は、第１態様の排気浄化装置において、
　前記制御部は、
　前記選択還元触媒の上流側における排気の混合比と前記選択還元触媒の下流側における排気の混合比との差分が所定範囲内になった場合に、前記選択還元触媒の上流側における排気の混合比を希薄から量論に変更させる第３制御を行う。
　本開示の第３態様は、第２態様の排気浄化装置において、
　前記制御部は、
　前記第１制御または前記第２制御を開始してから所定時間の経過後に前記差分が所定範囲外の場合に、異常を示す情報を報知する制御を行う。
　本開示の第４態様は、第２態様の排気浄化装置において、
　前記制御部は、
　前記内燃機関の始動時に、前記第１制御、前記第２制御、及び前記第３制御を少なくとも１回を行う。
　本開示の第５態様は、
　酸化還元触媒と選択還元触媒とを用いて、アンモニアの燃焼により駆動力を得る内燃機関の排気を浄化する排気浄化方法であって、
　前記選択還元触媒の温度に関係する部位の温度を取得する工程と、
　前記選択還元触媒の上流側及び下流側におけるアンモニアと酸素との関係を示す排気の混合比を取得する工程と、
　取得された温度が前記選択還元触媒の活性化を示す所定の温度に対応する温度以上の場合に、取得された前記排気の混合比に基づいて、前記選択還元触媒の上流側における排気の混合比より前記選択還元触媒の下流側における排気の混合比が大きい場合は、前記酸化還元触媒の上流側における排気の混合比を変更させて前記選択還元触媒の上流側における排気の混合比を量論から希薄に変更させる第１制御を行い、かつ前記選択還元触媒の上流側における排気の混合比より前記選択還元触媒の下流側における排気の混合比が小さい場合は、前記選択還元触媒の下流側における排気の混合比が量論から希薄になるように前記酸化還元触媒の上流側における排気の混合比を変更させる第２制御を行う工程と、
　を含む排気浄化方法である。
　本開示の第６態様は、
　コンピュータ可読媒体に記憶され、酸化還元触媒と選択還元触媒とを用いて、アンモニアの燃焼により駆動力を得る内燃機関の排気を浄化する排気浄化処理をコンピュータに実行させるためのプログラムであって、
　前記選択還元触媒の温度に関係する部位の温度を取得し、
　前記選択還元触媒の上流側及び下流側におけるアンモニアと酸素との関係を示す排気の混合比を取得し、
　取得された温度が前記選択還元触媒の活性化を示す所定の温度に対応する温度以上の場合に、取得された前記排気の混合比に基づいて、前記選択還元触媒の上流側における排気の混合比より前記選択還元触媒の下流側における排気の混合比が大きい場合は、前記酸化還元触媒の上流側における排気の混合比を変更させて前記選択還元触媒の上流側における排気の混合比を量論から希薄に変更させる第１制御を行い、かつ前記選択還元触媒の上流側における排気の混合比より前記選択還元触媒の下流側における排気の混合比が小さい場合は、前記選択還元触媒の下流側における排気の混合比が量論から希薄になるように前記酸化還元触媒の上流側における排気の混合比を変更させる第２制御を行う、
　ことを含む排気浄化処理を前記コンピュータに実行させるためのプログラムである。
　本開示によれば、アンモニアを燃料とする内燃機関における、未燃アンモニア及び窒素酸化物の排出を抑制することができる。
本開示の一実施形態の排気浄化装置の概略構成図である。 本開示の一実施形態の排気浄化装置の動作の流れを説明するためのフローチャートである。 本開示の一実施形態の排気浄化装置における選択還元触媒の温度に関する特性及び選択還元触媒の上流側と下流側とにおける排気の混合比に関する特性を示す図である。 内燃機関の排気流路における第１部位における排気ガス中のアンモニア（ＮＨ３）濃度と、窒素酸化物（ＮＯｘ）濃度と、水素（Ｈ２）濃度との関係を示す図である。 内燃機関の排気流路における第２部位における排気ガス中のアンモニア（ＮＨ３）濃度と、窒素酸化物（ＮＯｘ）濃度と、水素（Ｈ２）濃度との関係を示す図である。 内燃機関の排気流路における第３部位における排気ガス中の窒素酸化物（ＮＯｘ）濃度と、水素（Ｈ２）濃度との関係を示す図である。 本開示の一実施形態の報知部を含む排気浄化装置の概略構成図である。
　以下、本発明を実施するための形態について詳細に説明する。但し、本発明は以下の実施形態に限定されるものではない。以下の実施形態において、その構成要素（要素ステップ等も含む）は、特に明示した場合、原理的に明らかに必須であると考えられる場合等を除き、必須ではない。数値及びその範囲についても同様であり、本発明を制限するものではない。本開示に示される数値及び数値範囲は一例であり、他の数値及び他の数値範囲に置き換えてもよい。
［排気浄化装置］
　以下、本開示の一実施形態の排気浄化装置について説明する。
　図１は、本開示の排気浄化装置の概略構成図である。
　図１は、本開示の一実施形態としてのエンジンシステム１の概略図である。エンジンシステム１は、例えば車両に搭載されて、車両を駆動させるための駆動力を生み出す。エンジンシステム１は、駆動力を生み出す燃焼装置２０と、燃焼装置２０からの排気中における有害物質、例えば、アンモニア（ＮＨ３）、窒素酸化物（ＮＯｘ）等を浄化する排気浄化装置１０とを備える。
　燃焼装置２０は、燃焼状態制御部２１と、内燃機関２２とを備える。内燃機関２２の一例には、アンモニアガスを燃焼させて駆動力を得るアンモニアエンジンが挙げられる。以降、アンモニアガスを単に「アンモニア」と呼ぶ。燃焼状態制御部２１は、スロットル（図示省略）を調整して内燃機関２２への空気流量を変更すると共に、燃料供給弁（図示省略）を調整して内燃機関２２への燃料供給量を変更する。これにより、燃焼状態制御部２１は、内燃機関２２内、及び、内燃機関２２から排出される排気中の空気と燃料の質量比（混合比）を、過濃、量論、希薄の各状態へと制御する。混合比について、「Φ＝理論空燃比／実際の混合気の空燃比」としたとき、過濃状態はΦ＞１となる混合比を意味し、量論状態はΦ＝１となる混合比を意味し、希薄状態はΦ＜１となる混合比を意味する。Φは「当量比」とも呼ばれる。燃焼状態制御部２１は、例えば、電子制御ユニット（Electronic Control Unit（ＥＣＵ））により実装される。
　本実施形態の排気浄化装置１０は、酸化還元触媒と、選択還元触媒とを用いて、排気中の有害物質を浄化する。以下の説明では、酸化還元触媒の一例として、三元触媒（Three-Way Catalyst）を例示し、吸着触媒として機能する選択還元触媒の一例としてＳＣＲ触媒（Selective Catalytic Reduction catalyst）を例示する。なお、酸化還元触媒としては、酸化作用及び還元作用を有する触媒である限りにおいて、三元触媒以外の触媒も利用できる。例えば、酸化還元触媒には、セラミックスや酸化チタン等を担体として用い、白金、ロジウム、パラジウム等の貴金属を活性触媒成分として担持した触媒を利用できる。選択還元触媒には、アンモニアの吸着作用を有する触媒である限りにおいて、ＳＣＲ触媒以外の触媒も利用できる。例えば、選択還元触媒としては、セラミックスや酸化チタン等を担体として用い、ゼオライトを活性触媒成分として担持した触媒を利用できる。
　また、以下の説明では、排気浄化装置１０のうち、内燃機関２２に近い側を「上流側」と呼び、内燃機関２２に遠い側を「下流側」と呼ぶ。図１の場合、左側が上流側に相当し、右側が下流側に相当する。
　排気浄化装置１０は、排気浄化装置１０の各部を制御する制御部１１と、内燃機関２２から伸びる排気管１９と、排気管１９上にそれぞれ設けられた三元触媒１２と、ＳＣＲ触媒１３と、第１混合比取得部１４と、第２混合比取得部１５と、温度取得部１６とを備える。
　制御部１１は、第１混合比取得部１４、第２混合比取得部１５、及び温度取得部１６から取得された各取得値を表す信号を受信する。制御部１１は、受信した各取得値を用いて後述する制御（図２）を実行し、内燃機関２２の混合比を切り替えることによって、三元触媒１２及びＳＣＲ触媒１３の上流側における排気の混合比を切り替える。制御部１１は、例えば、ＥＣＵにより実装される。排気管１９は、内燃機関２２からの排気が流通する主流路を形成する。内燃機関２２からの排気は、排気管１９内の主流路を通って、三元触媒１２と、ＳＣＲ触媒１３とを通過して外気に放出される。
　三元触媒１２は、主流路において最上流側、換言すればＳＣＲ触媒１３よりも上流側に配置されている。三元触媒１２は、排気中のアンモニア、ＮＯｘ、水素（Ｈ２）を浄化することができるものの、混合比が量論近傍の所定範囲から外れた場合には、これらの浄化性能が低下するという特性を持つ。
　なお、排気浄化装置１０は、三元触媒１２より上流側に、内燃機関２２からの排気（排出ガス）の酸素（Ｏ２）濃度（すなわち混合比）を測定する図示しないセンサを備えることができる。制御部１１は、そのセンサにより混合比を取得することができる。三元触媒１２より上流側において混合比を取得するセンサは、例えば、排気管１９に設けられた酸素センサやアンモニアセンサによって測定された測定信号を取得すればよい。
　また、排気浄化装置１０は、三元触媒１２の触媒内の温度（所謂、床温）を測定する図示しないセンサを備えることができる。そのセンサは、三元触媒１２の床温に代えて、三元触媒１２の出入口近傍における温度を測定してもよい。
　ＳＣＲ触媒１３は、主流路において最下流側、換言すれば三元触媒１２よりも下流側に配置されている。ＳＣＲ触媒１３は、アンモニアを還元剤として、排気中のＮＯｘを浄化することができる。温度取得部１６は、ＳＣＲ触媒１３の温度に関係する温度を測定するセンサであり、本実施形態では、ＳＣＲ触媒１３の触媒内の温度（所謂、床温）を測定する。なお、温度取得部１６は、ＳＣＲ触媒１３の床温に代えて、ＳＣＲ触媒１３の周辺の部位、例えばＳＣＲ触媒１３の出入口近傍における温度を測定してもよい。温度取得部１６は本開示の「温度取得部」の一例である。
　第１混合比取得部１４及び第２混合比取得部１５は、ＳＣＲ触媒１３の出入口近傍における内燃機関２２からの排気（排出ガス）の酸素（Ｏ２）濃度（すなわち混合比）を取得する。すなわち、第１混合比取得部１４は、ＳＣＲ触媒１３の入口近傍に設けられ、三元触媒１２より下流側でかつＳＣＲ触媒１３より上流側における、内燃機関２２からの排気（排出ガス）の酸素（Ｏ２）濃度（すなわち混合比）を取得する。第１混合比取得部１４は、例えば、排気管１９に設けられた酸素センサやアンモニアセンサによって測定された測定信号を取得することで実現できる。第２混合比取得部１５は、ＳＣＲ触媒１３の下流側（例えば出口近傍）に設けられ、ＳＣＲ触媒１３より下流側における、内燃機関２２からの排気（排出ガス）の酸素（Ｏ２）濃度（すなわち混合比）を取得する。第２混合比取得部１５も、例えば、排気管１９に設けられた酸素センサやアンモニアセンサによって測定された測定信号を取得することで実現できる。第１混合比取得部１４、及び第２混合比取得部１５は本開示の「混合比取得部」の一例である。また、第１混合比取得部１４は選択還元触媒の上流側における混合比を取得する場合の「混合比取得部」の一例であり、第２混合比取得部１５は選択還元触媒の下流側における混合比を取得する場合の「混合比取得部」の一例である。
　内燃機関２２からの排気（排出ガス）の酸素（Ｏ２）濃度、すなわち排気管１９における排気の混合比は、酸素（Ｏ２）を含む空気の過不足を示す度合いと捉えることができる。本開示では、量論からの空気の過不足を示す度合いとして、量論に対する空気過剰の度合いを示す空気過剰率λを適用する。以降の説明では、第１混合比取得部１４で取得する排気の混合比を空気過剰率λ１とし、第２混合比取得部１５で取得する排気の混合比を空気過剰率λ２として説明する。
　図２は、制御部１１における制御手順の一例を示すフローチャートである。図２の制御は、排気浄化装置１０の状態を監視すると共に、ＳＣＲ触媒１３におけるアンモニアの吸着に関係する制御である。内燃機関２２が始動されることにより図２に示す制御が実行される。なお、図２に示す制御は、内燃機関２２の始動時の実行に限定されるものではない。例えば、定期的に実行してもよく、予め開始条件を定めておき、開始条件に適合する場合に、実行してもよい。なお、図２に示す制御手順は、アンモニアの燃焼により駆動力を得る内燃機関２２の排気を浄化する排気浄化処理をコンピュータに実行させるための、図示しないコンピュータ可読媒体（記憶部）に記憶された本開示の「プログラム」の一例である。
　ステップＳ１００において制御部１１は、制御を開始するときの初期値を設定する。本実施形態では、初期値として、カウンタ値Ｍ、及び判別指標Ｎｉ（ｉ＝０，１，２）の値が設定される。カウンタ値Ｍは、本制御の繰り返し回数を示す。判別指標Ｎｉは、ＳＣＲ触媒１３の挙動を示す指標である。
　本実施形態では、判別指標Ｎｉにより示されるＳＣＲ触媒１３の挙動として、「ＳＣＲ触媒１３の吸着」、「ＳＣＲ触媒１３の再生」及び「ＳＣＲ触媒１３の再生完了」の状態を適用する。判別指標Ｎ０は、アンモニアがＳＣＲ触媒１３に吸着される「ＳＣＲ触媒１３の吸着」の状態を示し、「ＳＣＲ触媒１３の吸着」の状態の場合に「１」がセットされ、それ以外ではリセット（「０」がセット）される。判別指標Ｎ１は、吸着されたアンモニアが消費されてＳＣＲ触媒１３の吸着容量が復帰される「ＳＣＲ触媒１３の再生」の状態の場合に「１」がセットされ、それ以外ではリセット（「０」がセット）される。判別指標Ｎ２は、ＳＣＲ触媒１３の再生が完了した「ＳＣＲ触媒１３の再生完了」の状態の場合に「１」がセットされ、それ以外ではリセット（「０」がセット）される。ステップＳ１００では、少なくとも１回の「ＳＣＲ触媒１３の吸着」、及び「ＳＣＲ触媒１３の再生」の状態を得るために、初期値として、Ｍ＝０、Ｎ０＝１、Ｎ１＝０、Ｎ２＝０が設定される。
　ステップＳ１００で初期値が設定されると、制御部１１は、ステップＳ１０２に処理を移行する。
　制御部１１は、ステップＳ１０２で、温度取得部１６からＳＣＲ触媒１３の温度を取得し、取得したＳＣＲ触媒１３の温度Ｔｃが、ＳＣＲ触媒１３の設定温度Ｔａ以上の温度か否かを判定する。設定温度Ｔａには、ＳＣＲ触媒１３における触媒反応の開始温度が予め設定される。本実施形態では、ＳＣＲ触媒１３における触媒反応の開始温度の一例として、活性化温度を適用する。この「活性化温度」とは、ＳＣＲ触媒１３において、アンモニアによるＮＯｘの還元反応が活発化する下限温度を意味し、予め定められて制御部１１内の図示しない記憶部に記憶されている。制御部１１は、ＳＣＲ触媒１３の温度を監視しつつ、ＳＣＲ触媒１３の温度Ｔｃが設定温度（活性化温度）Ｔａ以上の温度になるまで否定判定を繰り返す。ＳＣＲ触媒１３の温度Ｔｃが設定温度（活性化温度）Ｔａ以上の温度になると、制御部１１は、ステップＳ１０２で肯定し、ステップＳ１０４へ処理を移行する。
　本開示では、設定温度ＴａはＳＣＲ触媒１３の反応開始温度の一例である活性化温度以上の値を設定するが、設定温度ＴａをＳＣＲ触媒１３の活性化温度に限定するものではない。例えば、設定温度Ｔａは、ＳＣＲ触媒１３の反応開始を判定可能な温度であればよく、内燃機関２２の冷却水温、ＳＣＲ触媒１３の周辺の部位等（例えばＳＣＲ触媒１３の出入口近傍）、及びモデルによる予測式に基づいて導出された温度に対応する値等の他の温度でもよい。他の温度をＳＣＲ触媒１３の温度として用いる場合、取得した温度からＳＣＲ触媒１３の床温等のＳＣＲ触媒１３の温度を、周知の推定方法を用いて推定すればよい。
　なお、上述したステップＳ１０２では、ＳＣＲ触媒１３の温度Ｔｃが、設定温度Ｔａ以上の温度（Ｔｃ≧Ｔａ）か否かを判定したが、排気浄化装置１０に備えた触媒の温度の判定でもよい。例えば、制御部１１は、三元触媒１２の温度が予め定められた反応開始温度以上か否かを判定してもよい。この判定は、内燃機関２２の始動直後に有効に機能する。すなわち、三元触媒１２の温度が予め定められた反応開始温度以上の場合にステップＳ１０２で肯定判定し、ステップＳ１０４へ処理を進めてもよい。また、ステップＳ１０２では、三元触媒１２の温度が予め定められた反応開始温度以上になった後に、ＳＣＲ触媒１３の温度が設定温度Ｔａ以上の温度になったか否かを判定してもよい。さらに、三元触媒１２及びＳＣＲ触媒１３の各温度がそれぞれの活性化温度以上か否かを判定してもよい。
　ステップＳ１０４では、制御部１１は、終了条件が成立したか否かを判定する。本実施形態では、カウンタ値Ｍが予め定められた最大値Ｍｍａｘ未満か否かを判別することで、終了条件が成立したか否かを判定する。制御部１１は、カウンタ値Ｍが最大値Ｍｍａｘ未満の場合（Ｍ＜Ｍｍａｘ）、ステップＳ１０４で否定判定し、本処理ルーチンを終了する。一方、カウンタ値Ｍが最大値Ｍｍａｘ以上の場合（Ｍ≧Ｍｍａｘ）、制御部１１は、ステップＳ１０４で肯定判定し、ステップＳ１０６へ処理を移行する。なお、最大値Ｍｍａｘは、内燃機関２２の稼働状況に応じて任意の値を定めることが可能である。
　例えば、Ｍｍａｘ＝２に定めた終了条件では、制御部１１は、内燃機関２２の始動時の処理を終了した場合（Ｍ＝２）、終了条件が成立したと判定する。この終了条件は、内燃機関２２の始動時においてＳＣＲ触媒１３に吸着されたアンモニアを除去したい場合に有効である。
　また、最大値Ｍｍａｘは３以上のカウンタ値を終了条件に定めることも可能である。例えば、最大値Ｍｍａｘを３又は４等の予め定めた小さいカウンタ値を定めることで、内燃機関２２が始動直後に停止してから所定時間後に再始動された場合に有効である。具体的には、内燃機関２２を始動してから、三元触媒１２の温度が三元触媒１２の活性化温度に至らず、またＳＣＲ触媒１３に排気ガスが残留した状態で内燃機関２２を停止した後、内燃機関２２を再始動したときに、アンモニアを除去したい場合に有効である。すなわち、この終了条件は、内燃機関２２の再始動時においてＳＣＲ触媒１３に吸着されたアンモニアを除去したい場合に有効である。
　さらに、最大値Ｍｍａｘは上述したカウンタ値に限定されず、上述したカウンタ値より大きいカウンタ値を終了条件に定めることも可能である。この終了条件は、内燃機関２２が継続的に通常の負荷状態より高い高負荷状態の場合に、ＳＣＲ触媒１３に吸着されたアンモニアを検出し除去する場合に有効である。高負荷状態の一例としては、内燃機関２２を搭載した車両等の移動体の加速状態が挙げられる。なお、移動体の加速中に、処理を継続するために、制御部１１は、移動体が加速中であることを検出し、移動体の加速中に、ステップＳ１０４で否定判定してもよい。
　制御部１１は、ステップＳ１０６で、Ｎ０≧１を判別することで、ＳＣＲ触媒１３の吸着の状態か否かを判定する。Ｎ０≧１の場合は、ステップＳ１０６で肯定し、ステップＳ１０８へ処理を移行する。一方、Ｎ０＜１の場合は、ステップＳ１０６で否定し、ステップＳ１０８をスキップしてステップＳ１１０へ処理を移行する。
　ステップＳ１０８では、制御部１１は、内燃機関２２の混合比を量論から希薄へと変更する制御を行う。具体的には、制御部１１は、内燃機関２２の混合比を希薄へと変更する旨の指示信号を燃焼状態制御部２１へと送信する。指示信号を受信した燃焼状態制御部２１は、内燃機関２２に対する空気及び燃料供給量を変更することで、内燃機関２２の混合比を量論から希薄へと変更する。これにより、三元触媒１２の上流側における排気の混合比も、量論から希薄に変更される。よって、第１混合比取得部１４で取得される空気過剰率λ１は空気が過剰であるリーンを示す空気過剰率λ１（λ１＞１）となる。
　ところで、三元触媒１２の温度は、内燃機関２２からの高温の排気（排出ガス）によって徐々に上昇し、三元触媒１２において触媒反応が開始する温度までに流入した不完全燃焼成分は三元触媒１２を通過してＳＣＲ触媒１３に流入する。すなわち、三元触媒１２を未浄化で通過したアンモニアは下流側のＳＣＲ触媒１３に流入する。このＳＣＲ触媒１３に流入されたアンモニアはＳＣＲ触媒１３において吸着され、ＳＣＲ触媒１３からのアンモニアの流出が防止される。従って、ＳＣＲ触媒１３から流出するアンモニアの流出量は、ＳＣＲ触媒１３の上流側の空気過剰率λ１、及びＳＣＲ触媒１３の挙動により変化する。
　制御部１１は、ＳＣＲ触媒１３の上流側の空気過剰率λ１と下流側の空気過剰率λ２との関係からＳＣＲ触媒１３においてアンモニアが適切に処理されるように内燃機関２２の混合比を調整する。詳細には、ステップＳ１１０において制御部１１は、空気過剰率λ１、λ２を取得し、空気過剰率λ１、λ２の両者の大小関係を判定する。すなわち、ステップＳ１１０では、λ１＜λ２、λ１＞λ２、及びλ１＝λ２の何れの大小関係であるかを判定する。
　ＳＣＲ触媒１３に流入されたアンモニアがＳＣＲ触媒１３に吸着される状態である「ＳＣＲ触媒１３の吸着」の状態では、ＳＣＲ触媒１３の前後で空気（酸素）とアンモニア（水素）との比が変化し、ＳＣＲ触媒１３の前後で空気過剰率λの差が生じる。具体的には、ＳＣＲ触媒１３の前後の空気過剰率λは、λ２＞λ１の関係になる。
　制御部１１は、ステップＳ１１０で、空気過剰率λ１より空気過剰率λ２が大きい（λ２＞λ１）と判定した場合、「ＳＣＲ触媒１３の吸着」の状態として、ステップＳ１１２へ処理を移行する。ステップＳ１１２では、制御部１１は、空気過剰率λ１が空気過剰になるように（λ１≧１）制御する。具体的には、制御部１１は、内燃機関２２の混合比を希薄へと変更する旨の指示信号を燃焼状態制御部２１へと送信する。指示信号を受信した燃焼状態制御部２１は、内燃機関２２に対する空気及び燃料供給量を変更することで、空気過剰率λ１が空気過剰になるように（λ１≧１）内燃機関２２の混合比を量論から希薄へと変更する。そして、ステップＳ１１４で、判別指標Ｎ０＝１に設定し、ステップＳ１２４へ処理を移行する。ステップＳ１１２の処理は本開示の「第１制御」による処理の一例である。
　ステップＳ１１２の処理において空気過剰率λ１がλ１＝１のときは触媒による酸化還元反応により不完全燃焼成分がほぼゼロまで減少する。空気過剰率λ１がλ１＞１のときは未浄化の窒素酸化物が残存するが、アンモニアと水素とは酸化される。なお、空気過剰率λ１を制御する時期は、ＳＣＲ触媒１３に流入するアンモニアを少なくするために、空気過剰率λ１がλ１＜１の期間がゼロ、又は短いことが望ましい。
　そして、ＳＣＲ触媒１３に流入する不完全燃焼成分がほぼゼロまで減少してアンモニアが無くなることにより、ＳＣＲ触媒１３の前後の空気過剰率λの差は無くなりλ２＝λ１となる。λ２＝λ１であることは、三元触媒１２によるアンモニア浄化が十分にできていることになる。また、ＳＣＲ触媒１３に吸着されたアンモニアは脱離温度まで吸着したまま保持される。
　なお、上記では、空気過剰率λ１がλ１＝１のときに酸化還元反応により不完全燃焼成分がほぼゼロまで減少するとしたが、本開示は酸化還元反応により不完全燃焼成分がほぼゼロまで減少することに限定されるものではない。例えば、空気過剰率λ１と空気過剰率λ２との差分は、ゼロを含む所定範囲であってもよい。この所定範囲は、浄化された排気（排気ガス）として定められる不完全燃焼成分の量や率から定めることができる。
　一方、空気過剰率λ１の値が１より大きい（λ１＞１）場合は排気中（排気ガス中）に酸素が多く含まれる。よって、三元触媒１２によるアンモニア及び水素の酸化は維持されるが、窒素酸化物の一部は未浄化で残存し、酸素を含む窒素酸化物がＳＣＲ触媒１３に流入する。ＳＣＲ触媒１３では、窒素酸化物とＳＣＲ触媒１３に吸着したアンモニアが次に示す（１）式から（３）式のＳＣＲ反応に基づいて窒素と水に変換される。この反応中にはＳＣＲ触媒１３に流入するガス組成にアンモニアが加わることになるので、空気過剰率λはλ１＞λ２の関係になる。
　４ＮＯ＋４ＮＨ３＋Ｏ２　→　４Ｎ２＋６Ｈ２Ｏ　　　（１）
　ＮＯ＋ＮＯ２＋２ＮＨ３　→　２Ｎ２＋３Ｈ２Ｏ　　　（２）
　２ＮＯ２＋２ＮＨ３　→　Ｎ２＋Ｎ２Ｏ＋３Ｈ２Ｏ　　（３）
　制御部１１は、ステップＳ１１０で、空気過剰率λ１より空気過剰率λ２が小さい（λ１＞λ２）と判定した場合、「ＳＣＲ触媒１３の再生」の状態として、ステップＳ１１６へ処理を移行する。ステップＳ１１６では、制御部１１は、ＳＣＲ触媒１３において酸素及び窒素酸化物の不足が生じないように、空気過剰率λ２が空気過剰になるように（λ２≧１）制御する。具体的には、制御部１１は、指示信号を燃焼状態制御部２１へと送信し、空気過剰率λ２が空気過剰になるように（λ２≧１）内燃機関２２の混合比を量論から希薄へと変更する。そして、ステップＳ１１８で、判別指標Ｎ１＝１に設定し、ステップＳ１２４へ処理を移行する。ステップＳ１１６の処理は本開示の「第２制御」による処理の一例である。
　なお、ＳＣＲ触媒１３において、吸着されたアンモニアが消費されるとＳＣＲ触媒１３の吸着容量がＳＣＲ触媒１３における吸着前の容量に戻るので、上述した処理における状態は、「ＳＣＲ触媒１３の再生」の状態を示している。
　また、選択還元触媒である吸着触媒として上述したＳＣＲ触媒１３ではλ２＞１が望ましいが、吸着触媒に貴金属担持ゼオライトを用いる場合はλ２＝１に設定することが望ましい。
　上述したように、三元触媒１２の触媒反応によって三元触媒１２からのアンモニアの流出が減少し、ＳＣＲ触媒１３の再生によってＳＣＲ触媒１３に流入するアンモニアが減少し、最終的には無くなることにより、ＳＣＲ触媒１３の上流側及び下流側の空気過剰率λの差が減少し、最終的には無くなる（λ２＝λ１）。すなわち、アンモニアの浄化が十分に行われたＳＣＲ触媒１３内のアンモニアが無くなる状態では、ＳＣＲ触媒１３に流入する排気（排気ガス）と流出する排気（排気ガス）の組成は同じになり、λ１＝λ２となる。これによって、空気過剰率λがλ１＝λ２となる状態は、ＳＣＲ触媒１３の再生完了の状態と判断できる。
　なお、上記では、ＳＣＲ触媒１３に流入するアンモニアが減少することで上流側及び下流側の空気過剰率λの差が無くなる（λ２＝λ１）場合を説明したが、上流側の空気過剰率λ１と下流側の空気過剰率λ２とが一致することに限定されない。例えば、予め定めた所定範囲内の場合に上流側の空気過剰率λ１と下流側の空気過剰率λ２とが一致（λ２＝λ１）するとしてもよい。
　制御部１１は、ステップＳ１１０で、空気過剰率λ１と空気過剰率λ２とが一致する（λ１＝λ２）と判定した場合、ステップＳ１２０へ処理を移行する。ステップＳ１２０では、制御部１１は、ＳＣＲ触媒１３の再生完了の状態に対応して、空気過剰率λ１が空気の過不足がない状態を示す所定値になるように（λ１＝１）制御する。具体的には、制御部１１は、指示信号を燃焼状態制御部２１へと送信し、空気過剰率λ１が所定値になるように（λ１＝１）、内燃機関２２の混合比を変更する。そして、ステップＳ１２２で、「ＳＣＲ触媒１３の吸着」及び「ＳＣＲ触媒１３の再生」の状態を経由した場合には（Ｎ０・Ｎ１＞０）、「ＳＣＲ触媒１３の再生完了」の状態として、判別指標Ｎ２＝１に設定してステップＳ１２４へ処理を移行し、それ以外の場合はそのまま（判別指標Ｎ２を維持して）ステップＳ１２４へ処理を移行する。ステップＳ１２０の処理は本開示の「第３制御」による処理の一例である。
　なお、上記ステップＳ１２０では、ＳＣＲ触媒１３の吸着、すなわちアンモニアが吸着された結果、空気過剰率λ１と空気過剰率λ２とが一致する場合の処理と、ＳＣＲ触媒１３の再生、すなわちＳＣＲ触媒が再生された結果、空気過剰率λ１と空気過剰率λ２とが一致する場合の処理とを含む
　ステップＳ１２４では、制御部１１は、Ｎ０・Ｎ１・Ｎ２＞０か否かを判別することで、「ＳＣＲ触媒１３の吸着」、「ＳＣＲ触媒１３の再生」及び「ＳＣＲ触媒１３の再生完了」の各状態による制御が完了したか否かを判定する。すなわち、内燃機関２２の始動時にＳＣＲ触媒１３について吸着、再生及び再生完了による一連の制御を１回完了したか否かを判定する。
　ＳＣＲ触媒１３について吸着、再生及び再生完了による一連の制御が未完である場合（Ｎ０・Ｎ１・Ｎ２＝０）、制御部１１はステップＳ１２４で否定判定し、ステップＳ１０２へ処理を戻す。一方、ステップＳ１２４で肯定判定された場合（Ｎ０・Ｎ１・Ｎ２＞０）、ステップＳ１２６で、判別指標Ｎｉをリセット（Ｎ０＝０、Ｎ１＝０、Ｎ２＝０）し、次のステップＳ１２８で、カウンタ値Ｍをインクリメント（Ｍ＝Ｍ＋１）した後にステップＳ１０２へ処理を戻す。
　なお、上述した制御は、三元触媒１２の温度が反応開始温度以上に上昇した後に、ＳＣＲ触媒１３の温度が反応開始温度に到達する場合に実行されることが好ましい。しかし、三元触媒１２の温度が活性化温度の到達前に、ＳＣＲ触媒１３の温度が活性化温度に到達したときにも適用可能である。この場合、ＳＣＲ触媒１３に流入したアンモニアと吸着したアンモニアとの両方が酸化され、ＳＣＲ触媒１３が再生される。この場合には空気過剰率λは、λ２＞λ１の状態からλ１＞λ２の状態に変化する。
　上述した排気浄化装置１０は、内燃機関２２の始動時、例えば始動から暖気過程において有効に作用する。また、本開示の排気浄化装置は、内燃機関２２の始動時に限定されず、内燃機関２２の動作中においても有効に作用する。例えば、内燃機関２２の負荷が急激に変化する場合等において、急激に変化する内燃機関２２の負荷に対して燃料－空気混合比の制御が追随せず、三元触媒１２から未浄化のアンモニアが流出する場合でも上述した制御によって、ＳＣＲ触媒１３へのアンモニアの吸着を判定し、再生することが可能である。
　なお、排気浄化装置１０に発生する異常を検出することは有効であり、また、発生した異常はユーザに報知することが有効である。上述したように、空気過剰率λ１と空気過剰率λ２とが一致する（λ１＝λ２）ことにより三元触媒１２によるアンモニア浄化の開始時期を判断できるが、継続的に差が発生している場合（λ１＜＞λ２）、触媒システムに異常が発生している虞がある。この触媒システムの異常は、触媒システムの異常検知のための継続時間を予め定めておき、その継続時間を超えた場合に触媒システムの異常として検出することが可能である。そして、検出された異常を報知すればよい。すなわち、制御部１１は、第１制御または第２制御を開始してから所定時間の経過後に空気過剰率λ１と空気過剰率λ２との差分が所定範囲外の場合に、異常を示す情報を報知する制御を行えばよい。
　例えば、図７に示すように、警告情報を報知する報知部３０を備え、制御部１１が報知部３０を制御すればよい。警告情報には、例えば、触媒システムの異常を示す情報が適用される。触媒システムの異常を示す情報は、空気過剰率の差（λ１＜＞λ２）が継続的に発生して触媒システムの異常が発生した虞があることを示す情報である。上述した制御では、例えば、ステップＳ１１０の判定において、空気過剰率に差が発生（λ１＜＞λ２）している時間が継続時間を超えたか否かを判定し、継続時間を超えた場合に、触媒システムの異常として警告情報を報知する制御を追加すればよい。この報知は、排気浄化装置１０の診断に利用可能である。継続時間は、制御を開始してから空気過剰率に差が発生している時間を計測する。また、継続時間は制御を開始してからに限定されず、空気過剰率に差が発生した時点から計測してもよい。
　図３から図６は、内燃機関２２の始動後におけるＳＣＲ触媒１３に関係する各部位の状態の変化について示す図である。
　図３は、内燃機関２２の始動後におけるＳＣＲ触媒１３の温度及びＳＣＲ触媒１３の上流側及び下流側の空気過剰率の経時的変化を示す図である。図３では、空気過剰率として、内燃機関２２からの排気（排気ガス）のうち、ＳＣＲ触媒１３の出入口付近の空気過剰率の経時的変化が示されている。図３では、ＳＣＲ触媒１３の温度の経時的変化を実線で示している。また、空気過剰率の経時的変化については、ＳＣＲ触媒１３の上流側である位置Ｂ（図１）における空気過剰率λ１の経時的変化を一点鎖線で示し、下流側である位置Ｃ（図１）における空気過剰率λ２の経時的変化を二点鎖線で示している。
　図４から図６は、排気管１９の異なる位置における内燃機関２２からの排気（排気ガス）のガス濃度の経時的変化を示す図である。詳細には、図４は、ＳＣＲ触媒１３へと流入する排気（排気ガス）のガス濃度として、アンモニア濃度（ＮＨ３）、ＮＯｘ濃度（ＮＯｘ）、及び水素濃度（Ｈ２）の経時的変化を示す。図４は、内燃機関２２の出口付近である三元触媒１２の上流側の位置Ａ（図１）における排気（排気ガス）のガス濃度の経時的変化を示す図である。図５は、ＳＣＲ触媒１３の入口付近であるＳＣＲ触媒１３の上流側の位置Ｂ（図１）におけるガス濃度の経時的変化を示す図である。図６は、ＳＣＲ触媒１３の出口付近であるＳＣＲ触媒１３の下流側の位置Ｃ（図１）におけるガス濃度の経時的変化を示す図である。図４から図６では、アンモニア濃度（ＮＨ３）の経時的変化を実線で示し、ＮＯｘ濃度（ＮＯｘ）の経時的変化を一点鎖線で示し、水素濃度（Ｈ２）の経時的変化を二点鎖線で示している。なお、図６では、位置ＢにおけるＮＯｘ濃度（ＮＯｘ）の経時的変化を点線で示した。
　次に、図３から図６を用いて、図２に示す制御を通じた各部位での状態の変化について経時的に説明する。
　まず、内燃機関２２からの排気（排気ガス）には水蒸気、窒素のほか未燃のアンモニア、水素、窒素酸化物など不完全燃焼成分が含まれている。これらの中でアンモニアは低濃度でも刺激臭があり、濃度が高い場合は人体に障害を与える危険性が高いので、外部への流出抑制することが要求される。本開示の排気浄化装置１０は、内燃機関２２への空気流量及び燃料供給量を調節して排気ガス中の少なくともアンモニアの排出を低減する。
　内燃機関２２が始動されると、内燃機関２２からの高温の排気（排出ガス）によって三元触媒１２の温度は徐々に上昇し、三元触媒１２において触媒反応が開始する温度までに流入した不完全燃焼成分は三元触媒１２を通過してＳＣＲ触媒１３に流入する。この流入された排気（排出ガス）によってＳＣＲ触媒１３の温度は徐々に上昇する。
　図４に示すように、内燃機関２２が始動されると、内燃機関２２における未燃アンモニア量が多いことに起因して、内燃機関２２の出口付近（位置Ａ）ではアンモニア濃度（ＮＨ３）が急増する。その後、内燃機関２２における燃焼が安定することで、アンモニア濃度（ＮＨ３）は徐々に低下する。
　図５及び図６に示すように、三元触媒１２を通過したアンモニアはＳＣＲ触媒１３に吸着されることで、ガス組成のバランスが変化し、ＳＣＲ触媒１３の上流側の空気過剰率λ１より下流側の空気過剰率λ２が大きくなる（λ１＜λ２）。また、三元触媒１２の温度上昇に伴ってアンモニアが酸化され、ＳＣＲ触媒１３に流入するアンモニアが無くなるため、ＳＣＲ触媒１３の上流側及び下流側の空気過剰率λ１、λ２は空気の過不足がない状態（λ＝１）に近づく。さらに、ここでは混合比を量論に制御しているため、図５及び図６に示すように、ＳＣＲ触媒１３の温度が設定温度（活性化温度）Ｔａに到達するまでに、排気（排出ガス）中のアンモニア濃度（ＮＨ３）、ＮＯｘ濃度（ＮＯｘ）、及び水素濃度（Ｈ２）が略ゼロになる（λ２＝λ１）。このようにλ２＝λ１であることは、三元触媒１２によるアンモニアの浄化が行われたことを示す。なお、三元触媒１２において触媒反応が不十分な不完全燃焼成分は三元触媒１２を通過してＳＣＲ触媒１３に流入するが、アンモニアはＳＣＲ触媒１３に吸着される。よって、アンモニアなどの排気中の有害物質を浄化できる。
　一方、ＳＣＲ触媒１３の温度が設定温度（活性化温度）Ｔａに到達した時に（時刻ｔ１）、図３に示すように、ＳＣＲ触媒１３の上流側の空気過剰率λ１を量論から希薄に制御する。これによって、窒素酸化物（ＮＯｘ）がＳＣＲ触媒１３に流入するので、ＳＣＲ触媒１３におけるＳＣＲ反応によって、ＳＣＲ触媒１３に吸着されたアンモニアは上述したように窒素と水に変換される。ＳＣＲ反応の進行中は、ＳＣＲ触媒１３に流入する排気（排気ガス）のガス組成にアンモニアが加わることになり、空気過剰率λ１、λ２は変化し、空気過剰率λ１と、空気過剰率λ２との差分が生じる。すなわち、ＳＣＲ触媒１３におけるＳＣＲ反応が進行することで、図３に示すように、ＳＣＲ触媒１３の上流側及び下流側の空気過剰率が逆転し、ＳＣＲ触媒１３の上流側の空気過剰率λ１より下流側の空気過剰率λ２が小さくなる（λ１＞λ２）。
　ＳＣＲ触媒１３における空気過剰率λがλ１＞λ２の場合、ＳＣＲ触媒１３において酸素及び窒素酸化物の不足が生じないように、空気過剰率λ２が空気過剰にされる（λ２≧１）。そして、ＳＣＲ触媒１３において、吸着されたアンモニアが消費され、ＳＣＲ触媒１３の吸着容量がＳＣＲ触媒１３における吸着前の容量に戻る状態まで、ＳＣＲ触媒１３の再生が進行する。
　すなわち、ＳＣＲ触媒１３の下流側で空気過剰率λ２が空気過剰（混合比が量論から希薄）に変更されると（λ２≧１）、三元触媒１２によるＮＯｘの還元が十分に進行せず、三元触媒１２に流入した排気中のＮＯｘは、図５に示すように、三元触媒１２から排出され、ＳＣＲ触媒１３に流入される。このとき、ＳＣＲ触媒１３の温度が設定温度（活性化温度）Ｔａ以上であるため、ＳＣＲ触媒１３においてＮＯｘの還元反応が活発化する。このため、ＳＣＲ触媒１３では、蓄積されているアンモニアを還元剤として、排気中のＮＯｘを還元する還元作用が進行する。このＳＣＲ触媒１３での還元作用によって、図６に示すように、ＳＣＲ触媒１３におけるＮＯｘは減少する。
　このように、ＳＣＲ触媒１３が設定温度（活性化温度）Ｔａ以上になると、空気過剰率λ２が空気過剰になるように三元触媒１２及びＳＣＲ触媒１３の上流側における排気の混合比が量論から希薄へと変更される。これによって、ＳＣＲ触媒１３の再生の状態となり、ＳＣＲ触媒１３で吸着されているアンモニアと排気中のＮＯｘとを還元反応させることができ、アンモニアの排出を抑制できると共に、ＳＣＲ触媒１３に吸着されているアンモニアを除去することができる。
　上述したように、三元触媒１２の触媒反応、及びＳＣＲ触媒１３の吸着と再生とによってＳＣＲ触媒１３に流入するアンモニアが減少することで、ＳＣＲ触媒１３の上流側及び下流側の空気過剰率λの差が減少し、最終的には無くなる（λ２＝λ１）。このλ１＝λ２となる状態であるＳＣＲ触媒１３の再生完了の状態では（時刻ｔ２）、内燃機関２２における燃焼が安定しているため（図３）、内燃機関２２からのアンモニア濃度はほぼ一定である。また、三元触媒１２におけるアンモニアの酸化反応と、ＮＯｘの還元反応とが進行し、三元触媒１２に流入した排気中のアンモニアとＮＯｘとは、三元触媒１２においてそれぞれ浄化され、排出されない。この結果、ＳＣＲ触媒１３にアンモニアが流入しないため、ＳＣＲ触媒１３における空気過剰率は、ＳＣＲ触媒１３の上流側及び下流側で変化しない（λ１＝λ２）。そして、ＳＣＲ触媒１３の上流側における空気過剰率λ１が空気の過不足がない状態を示す所定値（λ１＝１）になるように（混合比が希薄から量論に）変更される。
　このように、ＳＣＲ触媒１３の上流側における空気過剰率λ１が空気の過不足がない状態を示す所定値（λ１＝１）に変更された後は、三元触媒１２で排気中のアンモニアを酸化反応させると共に、三元触媒１２で排気中のＮＯｘを還元反応させることができ、アンモニアの排出を抑制できる（図６）。
　なお、内燃機関２２が停止され、三元触媒１２及びＳＣＲ触媒１３が例えば常温のように、活性化温度未満の温度に戻った後、再び内燃機関２２が始動された後においても、ＳＣＲ触媒１３に蓄積されたアンモニアは除去されているため、上述した処理を繰り返し実施することができる。
　以上のように、上記実施形態の排気浄化装置１０では、内燃機関２２からの排気を浄化する場合に、ＳＣＲ触媒１３の上流側及び下流側の空気過剰率の大小関係からＳＣＲ触媒１３におけるＳＣＲ触媒１３の吸着、及びＳＣＲ触媒１３の再生の状態を判定できる。よって、判定した状態に応じて混合比を制御することによって、内燃機関２２からの排気の浄化を、効率的かつ確実に実行することができる。また、ＳＣＲ触媒１３の上流側及び下流側の空気過剰率の大小関係から、ＳＣＲ触媒１３の再生完了の状態も判定することで、ＳＣＲ触媒１３の吸着及びＳＣＲ触媒１３の再生の状態判定からさらに、効率的かつ確実に排気の浄化を実行できる。
　また、上記実施形態の排気浄化装置１０において、三元触媒１２は主流路の上流側に配置されるため、三元触媒１２の温度を上昇しやすくし、三元触媒１２が設定温度（活性化温度）Ｔａに到達するまでの時間を短縮できる。また、ＳＣＲ触媒１３におけるアンモニアの飽和吸着量は、触媒の温度が上昇するにつれて減少するという特性がある。本実施形態の排気浄化装置１０によれば、ＳＣＲ触媒１３は主流路の下流側に配置されるため、ＳＣＲ触媒１３の温度を上昇しづらくし、ＳＣＲ触媒１３におけるアンモニアの飽和吸着量の減少を抑制できる。
＜本実施形態の変形例＞
　本発明は上記の実施形態に限られるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲において種々の態様において実施することが可能であり、例えば次のような変形も可能である。
［変形例１］
　上記実施形態では、エンジンシステムの構成の一例を示した。しかし、エンジンシステムの構成は種々の変形が可能である。例えば、エンジンシステムは、図示しない他の装置（例えば、三元触媒やＳＣＲ触媒の状態を監視する装置等）を備えていてもよい。
［変形例２］
　排気浄化装置には、例えば、ＮＯｘ吸蔵還元触媒（ＮＳＲ触媒：NOx Storage Reduction catalyst）、酸化触媒（ＤＯＣ触媒：Diesel Oxidation Catalyst）、ＤＰＦ（Diesel particulate filter）等、機能が異なる様々な触媒をさらに配置してもよい。これら各種触媒の配置は、任意に決定できる。
［変形例３］
　上記実施形態では、制御部による制御の一例を示した。しかし、制御部による制御は種々の変形が可能である。例えば、ステップＳ１００からステップＳ１２８のうちの一部の手順は省略してもよく、他のステップを追加して実行してもよい。
　以上、実施形態、変形例に基づき本開示について説明してきたが、本開示の実施の形態は、本開示の理解を容易にするためのものであり、本開示を限定するものではない。本開示は、その趣旨並びに特許請求の範囲を逸脱することなく、変更、改良され得ると共に、本開示にはその等価物が含まれる。また、その技術的特徴が本明細書中に必須なものとして説明されていなければ、適宜、削除することができる。
　１　　エンジンシステム
　１０　　排気浄化装置
　１１　　制御部
　１２　　三元触媒
　１３　　ＳＣＲ触媒
　１４　　第１混合比取得部
　１５　　第２混合比取得部
　１６　　温度取得部
　１９　　排気管
　２０　　燃焼装置
　２１　　燃焼状態制御部
　２２　　内燃機関
　λ、λ１、λ２　　空気過剰率
　Ａ　　位置
　Ｂ　　位置
　Ｃ　　位置
　Ｍ　　カウンタ値
　Ｍｍａｘ　　最大値Ｎｉ（Ｎ０、Ｎ１、Ｎ２）　　判別指標
　Ｔａ　　設定温度

Claims (6)

  1. 　アンモニアの燃焼により駆動力を得る内燃機関からの排気が流通する主流路に設けられた、酸化作用及び還元作用を有する酸化還元触媒と、
    　前記主流路の前記酸化還元触媒より下流側に設けられ、かつ前記酸化還元触媒を通過したアンモニアを吸着する選択還元触媒と、
    　前記選択還元触媒の温度に関係する部位の温度を取得する温度取得部と、
    　前記選択還元触媒の上流側及び下流側におけるアンモニアと酸素との関係を示す排気の混合比を取得する混合比取得部と、
    　前記温度取得部により取得された温度が前記選択還元触媒の活性化を示す所定の温度に対応する温度以上の場合に、前記混合比取得部により取得された前記排気の混合比に基づいて、前記選択還元触媒の上流側における排気の混合比より前記選択還元触媒の下流側における排気の混合比が大きい場合は、前記酸化還元触媒の上流側における排気の混合比を変更させて前記選択還元触媒の上流側における排気の混合比を量論から希薄に変更させる第１制御を行い、かつ前記選択還元触媒の上流側における排気の混合比より前記選択還元触媒の下流側における排気の混合比が小さい場合は、前記選択還元触媒の下流側における排気の混合比が量論から希薄になるように前記酸化還元触媒の上流側における排気の混合比を変更させる第２制御を行う制御部と、
    　を備える、排気浄化装置。
  2. 　前記制御部は、
    　前記選択還元触媒の上流側における排気の混合比と前記選択還元触媒の下流側における排気の混合比との差分が所定範囲内になった場合に、前記選択還元触媒の上流側における排気の混合比を希薄から量論に変更させる第３制御を行う、
    　請求項１に記載の排気浄化装置。
  3. 　前記制御部は、
    　前記第１制御または前記第２制御を開始してから所定時間の経過後に前記差分が所定範囲外の場合に、異常を示す情報を報知する制御を行う、
    　請求項２に記載の排気浄化装置。
  4. 　前記制御部は、
    　前記内燃機関の始動時に、前記第１制御、前記第２制御、及び前記第３制御を少なくとも１回を行う、
    　請求項２に記載の排気浄化装置。
  5. 　酸化還元触媒と選択還元触媒とを用いて、アンモニアの燃焼により駆動力を得る内燃機関の排気を浄化する排気浄化方法であって、
    　前記選択還元触媒の温度に関係する部位の温度を取得する工程と、
    　前記選択還元触媒の上流側及び下流側におけるアンモニアと酸素との関係を示す排気の混合比を取得する工程と、
    　取得された温度が前記選択還元触媒の活性化を示す所定の温度に対応する温度以上の場合に、取得された前記排気の混合比に基づいて、前記選択還元触媒の上流側における排気の混合比より前記選択還元触媒の下流側における排気の混合比が大きい場合は、前記酸化還元触媒の上流側における排気の混合比を変更させて前記選択還元触媒の上流側における排気の混合比を量論から希薄に変更させる第１制御を行い、かつ前記選択還元触媒の上流側における排気の混合比より前記選択還元触媒の下流側における排気の混合比が小さい場合は、前記選択還元触媒の下流側における排気の混合比が量論から希薄になるように前記酸化還元触媒の上流側における排気の混合比を変更させる第２制御を行う工程と、
    　を含む排気浄化方法。
  6. 　コンピュータ可読媒体に記憶され、酸化還元触媒と選択還元触媒とを用いて、アンモニアの燃焼により駆動力を得る内燃機関の排気を浄化する排気浄化処理をコンピュータに実行させるためのプログラムであって、
    　前記選択還元触媒の温度に関係する部位の温度を取得し、
    　前記選択還元触媒の上流側及び下流側におけるアンモニアと酸素との関係を示す排気の混合比を取得し、
    　取得された温度が前記選択還元触媒の活性化を示す所定の温度に対応する温度以上の場合に、取得された前記排気の混合比に基づいて、前記選択還元触媒の上流側における排気の混合比より前記選択還元触媒の下流側における排気の混合比が大きい場合は、前記酸化還元触媒の上流側における排気の混合比を変更させて前記選択還元触媒の上流側における排気の混合比を量論から希薄に変更させる第１制御を行い、かつ前記選択還元触媒の上流側における排気の混合比より前記選択還元触媒の下流側における排気の混合比が小さい場合は、前記選択還元触媒の下流側における排気の混合比が量論から希薄になるように前記酸化還元触媒の上流側における排気の混合比を変更させる第２制御を行う、
    　ことを含む排気浄化処理を前記コンピュータに実行させるためのプログラム。
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