WO2022163945A1 - 전고체 전지용 음극 및 이의 제조방법 - Google Patents

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Definitions

  • the present invention relates to a negative electrode for an all-solid-state battery and a method for manufacturing the same, and more particularly, to an anode for an all-solid-state battery capable of improving battery performance and a method for manufacturing the same.
  • Secondary batteries capable of charging and discharging are used as large-capacity power storage batteries used in electric vehicles, power storage systems, and the like, or as small high-performance energy sources in portable electronic devices such as mobile phones and notebook computers.
  • a lithium ion battery which is a typical secondary battery, has a larger capacity per unit area, a lower self-discharge rate, and no memory effect, compared to a nickel-manganese battery or a nickel-cadmium battery, in terms of ease of use.
  • Lithium ion batteries are composed of a carbon-based negative electrode, an electrolyte containing an organic solvent, and a lithium oxide positive electrode.
  • lithium ions escape from the positive electrode to the carbon-based negative electrode through the electrolyte.
  • the charging process is reversed.
  • the lithium ion battery uses a liquid electrolyte containing an organic solvent, it is difficult to secure the safety of the battery due to leakage or impact caused by the use of a highly volatile organic solvent.
  • research on an all-solid-state battery using a solid electrolyte instead of a liquid electrolyte is being actively conducted.
  • the all-solid-state battery has a problem in that the energy density and output performance do not reach that of the lithium ion battery using the conventional liquid electrolyte.
  • Patent Publication No. 10-2013-0067139 (published on June 21, 2013)
  • An object of the present invention is to provide an anode for an all-solid-state battery capable of improving battery performance and a method for manufacturing the same.
  • the negative electrode for an all-solid-state battery according to the present invention includes a metal structure and a lithium metal layer.
  • the metal structure is formed of a polygonal cell through which the inside is penetrated.
  • the lithium metal layer is accommodated inside the cell.
  • the metal structure is preferably formed of a honeycomb-shaped nickel alloy.
  • the method for manufacturing a negative electrode for an all-solid-state battery comprises a first step of locating a metal structure composed of a polygonal cell through which the inside is penetrated between a lower plate and an upper plate of a press, and a second step of placing a lithium plate on the upper part of the metal structure. a third step of injecting nitrogen between the lower plate and the upper plate of the press; a fourth step of heating and pressurizing the lithium plate with the press so that a lithium metal layer is formed inside the cell; When the lithium metal layer is formed therein, cooling by the press includes a fifth step of manufacturing a negative electrode.
  • the first step it is preferable to place a metal structure formed of a honeycomb-shaped nickel alloy between the lower plate and the upper plate of the press, and the fourth step is the upper plate It is preferable to heat and pressurize the lithium plate with a press equipped with a heating wire on the upper and lower plates, and in the fifth step, it is preferable to manufacture the negative electrode by cooling with a press having a cooling passage through which cooling water flows into the upper and lower plates. .
  • a lithium metal layer is accommodated in a cell of a metal structure formed of a honeycomb-shaped nickel alloy.
  • the contact area between the lithium metal layer serving as the electrode active material and the metal structure serving as the current collector is improved.
  • the cell made of the nickel alloy restrains the expansion of the lithium metal.
  • the specific capacity and output density can be increased to improve the performance of the all-solid-state battery, and the stability of the all-solid-state battery can be improved.
  • FIG. 1 is a conceptual diagram of an embodiment of a negative electrode for an all-solid-state battery according to the present invention
  • FIG. 2 is a conceptual diagram of a method for manufacturing a negative electrode for an all-solid-state battery according to the present invention
  • FIG. 3 is a flowchart of a method for manufacturing a negative electrode for an all-solid-state battery according to the present invention.
  • cathode 10 metal structure
  • heating wire 104 cooling flow path
  • cooling flow path 200 lithium plate
  • FIGS. 1 to 3 An embodiment of a negative electrode for an all-solid-state battery and a method of manufacturing the same according to the present invention will be described with reference to FIGS. 1 to 3 .
  • the method for manufacturing a negative electrode for an all-solid-state battery according to the present invention includes five steps.
  • the metal structure 10 made of the polygonal cell 11 through which the interior is penetrated is positioned between the upper plate 101 and the lower plate 105 of the press 100 .
  • the metal structure 10 is formed in a honeycomb shape by arranging a plurality of hexagonal cells 11 in parallel in the horizontal direction as shown in FIG. 1 .
  • the metal structure 10 is preferably formed of a nickel alloy.
  • Step 2 (S2) places the lithium plate 200 on the upper portion of the metal structure (10).
  • step 3 nitrogen (N) is injected between the upper plate 101 and the lower plate 105 of the press 100 .
  • step 4 (S4) the lithium plate 200 is heated and pressurized by the press 100 . Then, the lithium plate 200 is melted and accommodated in the cell 11 to form the lithium metal layer 20 .
  • the heating wires 102 and 106 for heating the lithium plate 200 and cooling passages 104 and 108 for cooling the lithium plate 200 are formed on the upper plate 101 and the lower plate 105 .
  • step 5 (S5) the anode is manufactured by cooling the lithium metal layer 20 in the liquid state accommodated in the cell 11 with the press 100 .
  • the lithium metal layer 20 is accommodated in the cell 11 of the metal structure 10 formed of a honeycomb-shaped nickel alloy.
  • the contact area between the lithium metal layer 20 serving as the electrode active material and the metal structure 10 serving as the current collector is improved.
  • the cell 11 made of the nickel alloy restrains the expansion of the lithium metal.
  • the specific capacity and output density can be increased to improve the performance of the all-solid-state battery, and the stability of the all-solid-state battery can be increased.
  • the conventional all-solid-state battery has a problem in that the energy density and output performance do not reach that of the lithium-ion battery using the conventional liquid electrolyte.

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Abstract

본 발명은 전고체 전지용 음극 및 이의 제조방법에 대한 것으로서, 더욱 상세하게는 전지의 성능을 향상시킬 수 있는 전고체 전지용 음극 및 이의 제조방법에 대한 것이다. 본 발명에 따른 전고체 전지용 음극은 금속 구조체와 리튬 금속층을 포함한다. 상기 금속 구조체는 내부가 관통된 다각형 형상의 셀로 이루어진다. 상기 리튬 금속층은 상기 셀의 내부에 수용된다. 본 발명에 의하면, 전고체 전지용 음극은 벌집형상의 니켈합금으로 형성된 금속 구조체의 셀 내부에 리튬 금속층이 수용된다. 이 경우, 전극 활물질로 작용하는 리튬 금속층과 집전체인 금속 구조체의 접촉면적이 향상된다. 또한, 리튬 금속이 가열되더라도 니켈합금으로 된 셀이 리튬 금속의 팽창을 구속시킨다. 그래서 전지의 팽창을 감소시킬 수 있다. 그래서 본 발명의 전고체 전지용 음극을 리튬 이차 전지에 적용하면 비용량 및 출력 밀도를 높여 전고체 전지의 성능을 향상시킬 수 있고, 전고체 전지의 안정성을 높일 수 있다.

Description

전고체 전지용 음극 및 이의 제조방법
본 발명은 전고체 전지용 음극 및 이의 제조방법에 대한 것으로서, 더욱 상세하게는 전지의 성능을 향상시킬 수 있는 전고체 전지용 음극 및 이의 제조방법에 대한 것이다.
충방전이 가능한 이차 전지는 전기 자동차, 전력저장시스템 등에 사용되는 대용량 전력 저장 전지 또는 휴대폰, 노트북 등과 같은 휴대전자기기의 소형 고성능 에너지원으로 사용되고 있다. 대표적인 이차 전지인 리튬 이온 전지는 니켈-망간 전지나 니켈-카드뮴 전지에 비해 단위면적당 용량이 크고, 자기방전율이 낮으며, 메모리 효과가 없어 사용의 편리성에서 장점을 가진다.
리튬 이온 전지는 탄소계 음극, 유기 용매를 함유하는 전해질 및 리튬산화물 양극으로 구성되어, 양극 및 음극에서 발생하는 화학반응을 이용하여 충전시에는 양극에서 리튬이온이 빠져나와 전해질을 통해 탄소계 음극으로 이동하고, 방전시에는 충전 과정의 역으로 진행된다. 다만 리튬 이온 전지는 유기 용매를 함유하는 액체 전해질을 사용하기 때문에 휘발성이 높은 유기 용매의 사용에 따른 누출, 충격 등에 의한 전지의 안전성을 확보하기 어렵다. 리튬 이온 전지의 안정성을 확보하기 위해 액체 전해질 대신 고체 전해질을 이용한 전고체 전지에 대한 연구가 활발히 진해되고 있다.
다만, 전고체 전지는 에너지 밀도 및 출력 성능이 종래의 액체 전해질을 사용한 리튬 이온 전지에 미치지 못한다는 문제점이 있었다.
공개특허 제10-2013-0067139호 (공개일 2013.06.21)
공개특허 제10-2017-0092296호 (공개일 2017.08.11)
공개특허 제10-2018-0046693호 (공개일 2018.05.09)
등록특허 제 10-1758037호 (등록일 2017.07.07)
본 발명은 상기의 문제점을 해결하기 위한 것이다. 본 발명은 전지의 성능을 향상시킬 수 있는 전고체 전지용 음극 및 이의 제조방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명에 따른 전고체 전지용 음극은 금속 구조체와 리튬 금속층을 포함한다. 상기 금속 구조체는 내부가 관통된 다각형 형상의 셀로 이루어진다. 상기 리튬 금속층은 상기 셀의 내부에 수용된다.
또한, 본 발명에 따른 전고체 전지용 음극에 있어서, 상기 금속 구조체는 벌집형상의 니켈합금으로 형성되는 것이 바람직하다.
본 발명에 따른 전고체 전지용 음극 제조방법은 내부가 관통된 다각형 형상의 셀로 이루어진 금속 구조체를 프레스의 하판과 상판 사이에 위치시키는 제1단계와, 상기 금속 구조체의 상부에 리튬 판재를 위치시키는 제2단계와, 상기 프레스의 하판과 상판사이로 질소를 주입하는 제3단계와, 상기 셀의 내부에 리튬 금속층이 형성될 수 있게 상기 프레스로 상기 리튬 판재를 가열하여 가압하는 제4단계와, 상기 셀의 내부에 리튬 금속층이 형성되면 상기 프레스로 냉각하여 음극을 제조하는 제5단계를 포함한다.
또한, 본 발명에 따른 전고체 전지용 음극 제조방법에 있어서, 상기 제1단계는 벌집형상의 니켈합금으로 형성된 금속 구조체를 상기 프레스의 하판과 상판 사이에 위치시키는 것이 바람직하며, 상기 제4단계는 상판과 하판에 열선이 구비된 프레스로 상기 리튬 판재를 가열하여 가압하는 것이 바람직하며, 상기 제5단계는 상판과 하판에 냉각수가 유입되는 냉각유로가 형성된 프레스로 상기 냉각하여 음극을 제조하는 것이 바람직하다.
본 발명에 의하면, 전고체 전지용 음극은 벌집형상의 니켈합금으로 형성된 금속 구조체의 셀 내부에 리튬 금속층이 수용된다. 이 경우, 전극 활물질로 작용하는 리튬 금속층과 집전체인 금속 구조체의 접촉면적이 향상된다. 또한, 리튬 금속이 가열되더라도 니켈합금으로 된 셀이 리튬 금속의 팽창을 구속시킨다. 그래서 전지의 팽창을 감소시킬 수 있다. 그래서 본 발명의 전고체 전지용 음극을 리튬 이차 전지에 적용하면 비용량 및 출력 밀도를 높여 전고체 전지의 성능을 향상시킬 수 있고, 전고체 전지의 안정성을 높일 수 있다.
도 1은 본 발명에 따른 전고체 전지용 음극의 일 실시예의 개념도이고,
도 2는 본 발명에 따른 전고체 전지용 음극 제조방법의 개념도이고,
도 3은 본 발명에 따른 전고체 전지용 음극 제조방법의 순서도이다.
1 : 음극 10 : 금속 구조체
11 : 셀 20 : 리튬 금속층
100 : 프레스 101 : 상판
102 : 열선 104 : 냉각유로
105 : 하판 106 : 열선
108 : 냉각유로 200 : 리튬 판재
도 1 내지 도 3을 참조하여 본 발명에 따른 전고체 전지용 음극 및 이의 제조방법의 일 실시예에 대하여 설명한다.
본 발명에 따른 전고체 전지용 음극 제조방법은 5단계를 포함한다.
제1단계(S1)는 내부가 관통된 다각형 형상의 셀(11)로 이루어진 금속 구조체(10)를 프레스(100)의 상판(101)과 하판(105) 사이에 위치시킨다. 여기서 금속 구조체(10)는 도1에 도시된 바와 같이 육각형의 복수의 셀(11)이 수평방향으로 병렬배치되어 벌집형상으로 이루어진다. 이때, 금속 구조체(10)는 니켈합금으로 형성되는 것이 바람직하다.
2단계(S2)는 금속 구조체(10)의 상부에 리튬 판재(200)를 위치시킨다.
3단계(S3)는 프레스(100)의 상판(101)과 하판(105) 사이로 질소(N)를 주입한다.
4단계(S4)는 프레스(100)로 리튬 판재(200)를 가열하여 가압한다. 그러면 리튬 판재(200)가 녹으면서 셀(11)의 내부에 수용되어 리튬 금속층(20)이 형성된다. 여기서 프레스(100)는 상판(101)과 하판(105)에 리튬 판재(200)를 가열하기 위한 열선(102,106)과 냉각하기 위한 냉각수가 유입되는 냉각유로(104,108)가 형성된다.
5단계(S5)는 프레스(100)로 셀(11)의 내부에 수용된 액체상태의 리튬 금속층(20)을 냉각하여 음극을 제조한다.
본 실시예의 경우, 상기의 방법으로 제조된 전고체 전지용 음극(1)은 벌집형상의 니켈합금으로 형성된 금속 구조체(10)의 셀(11) 내부에 리튬 금속층(20)이 수용된다. 이 경우, 전극 활물질로 작용하는 리튬 금속층(20)과 집전체인 금속 구조체(10)의 접촉면적을 향상된다. 또한, 리튬 금속이 가열되더라도 니켈합금으로 된 셀(11)이 리튬 금속의 팽창을 구속시킨다. 그래서 전지의 팽창을 감소시킬 수 있다. 그래서 본 발명의 전고체 전지용 음극(1)을 리튬 이차 전지에 적용하면 비용량 및 출력 밀도를 높여 전고체 전지의 성능을 향상시킬 수 있고, 전고체 전지의 안정성을 높일 수 있다.
종래의 전고체 전지는 에너지 밀도 및 출력 성능이 종래의 액체 전해질을 사용한 리튬 이온 전지에 미치지 못한다는 문제점이 있었다.

Claims (4)

  1. 내부가 관통된 다각형 형상의 셀로 이루어진 금속 구조체와,
    상기 셀의 내부에 수용되는 리튬 금속층을 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 전지용 음극.
  2. 내부가 관통된 다각형 형상의 셀로 이루어진 금속 구조체와,
    상기 셀의 내부에 수용되는 리튬 금속층을 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 전지용 음극.
  3. 내부가 관통된 다각형 형상의 셀로 이루어진 금속 구조체를 프레스의 하판과 상판 사이에 위치시키는 제1단계와,
    상기 금속 구조체의 상부에 리튬 판재를 위치시키는 제2단계와,
    상기 프레스의 하판과 상판사이로 질소를 주입하는 제3단계와,
    상기 셀의 내부에 리튬 금속층이 형성될 수 있게 상기 프레스로 상기 리튬 판재를 가열하여 가압하는 제4단계와,
    상기 셀의 내부에 리튬 금속층이 형성되면 상기 프레스로 냉각하여 음극을 제조하는 제5단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 전고체 전지용 음극 제조방법.
  4. 제3항에 있어서,
    상기 제1단계는 벌집형상의 니켈합금으로 형성된 금속 구조체를 상기 프레스의 하판과 상판 사이에 위치시키며,
    상기 제4단계는 상판과 하판에 열선이 구비된 프레스로 상기 리튬 판재를 가열하여 가압하며,
    상기 제5단계는 상판과 하판에 냉각수가 유입되는 냉각유로가 형성된 프레스로 냉각하여 음극을 제조하는 것을 특징으로 하는 전고체 전지용 음극 제조방법.
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