WO2022139342A1 - 태양전지의 제조방법 및 그로부터 제조된 태양전지 - Google Patents

태양전지의 제조방법 및 그로부터 제조된 태양전지 Download PDF

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WO2022139342A1
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정광호
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    • Y02P70/00—Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
    • Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product

Definitions

  • the present invention relates to a method for manufacturing a solar cell and a solar cell manufactured therefrom, and more particularly, to a method for manufacturing a perovskite solar cell capable of forming a uniform metal oxide thin film layer, and a perovskite solar cell manufactured therefrom It's about batteries.
  • a solar cell is a core element of photovoltaic power generation that directly converts sunlight into electricity, and is currently being widely used for power supply to homes as well as space. Recently, it is used in aviation, meteorological, and communication fields, and solar vehicles and solar air conditioners are also receiving attention.
  • perovskite solar cells organic semiconductor-based solar cells
  • PSC polymer solar cells
  • the perovskite solar cell is a fusion solar cell of a conventional DSSC and a polymer solar cell, and the reliability is improved because it does not use a liquid electrolyte like DSSC. Efficiency is continuously improving through process improvement, material improvement, and structural improvement.
  • the solar cell 100 includes a substrate layer 10 , a first electrode layer 20 , a hole transport layer 30 , a photoactive layer 40 , an electron transport layer 50 , and a second electrode layer 60 . is composed
  • the hole transport layer 30 or the electron transport layer 50 of the solar cell 100 may include a metal oxide thin film.
  • the hole transport layer 30 when a metal oxide thin film is applied, the metal oxide is very stable, Most of them have the advantage of high hole conductivity.
  • the surface of the metal oxide is modified using an acid functional group such as acetic acid (AA) or trifluoroacetic acid (TFA), thereby reducing the amount of metal oxide in the dispersion solvent. make dispersion easier.
  • AA acetic acid
  • TFA trifluoroacetic acid
  • the dispersibility is improved only in a non-polar solvent such as isopropyl alcohol (IPA), and the dispersibility is improved in a polar solvent such as DI water or ethanol. Still low, there was a problem in that it was difficult to form a metal oxide thin film by using a dispersion containing a metal oxide dispersed in a polar solvent.
  • IPA isopropyl alcohol
  • an object of the present invention is to provide a method of manufacturing a solar cell capable of forming a uniform metal oxide thin film by making the surface-modified metal oxide well dispersed in a polar solvent as well as a non-polar solvent.
  • the problem to be solved by the present invention is to provide a solar cell manufactured by the method for manufacturing the solar cell.
  • a method for manufacturing a solar cell is a stack in which a first electrode layer, a hole transport layer (HTL), a photoactive layer, an electron transport layer and a second electrode layer are sequentially stacked and preparing water, wherein the hole transport layer or the electron transport layer is formed by coating and drying a dispersion comprising a metal oxide surface-modified with carboxylic acid (R-COOH), a dispersion solvent, and a hydroxide.
  • R-COOH carboxylic acid
  • the hydrogen ion concentration of the dispersion may be pH 8 to pH 13.
  • the hydroxide may be any one selected from the group consisting of NH 4 OH, LiOH, NaOH, KOH, RbOH, CsOH, Tetramethylammonium hydroxide (TMAH) and Tetrabutylammonium hydroxide (TBMH), or a mixture of two or more thereof.
  • TMAH Tetramethylammonium hydroxide
  • TBMH Tetrabutylammonium hydroxide
  • the metal oxide may be tin oxide, and the tin oxide may be SnO 2 .
  • carboxylic acid may be acetic acid or trifluoroacetic acid.
  • the dispersion solvent may be any one selected from the group consisting of isopropyl alcohol (IPA), deionized water (DI water), and ethanol, or two or more of them.
  • IPA isopropyl alcohol
  • DI water deionized water
  • ethanol ethanol
  • the laminate may further include a substrate layer on a lower surface of the first electrode layer.
  • the photoactive layer may be a perovskite layer.
  • a substrate layer, a first electrode layer, a hole transport layer (HTL, Hole Transport Layer), a photoactive layer, an electron transport layer and a second electrode layer are sequentially stacked, the hole transport layer or
  • the electron transport layer includes a metal oxide layer, and the metal oxide layer is characterized in that a compound containing a carboxyl group (-COOH) is attached to the surface and the surface-modified metal oxide is uniformly formed as a thin film.
  • the first electrode layer and the second electrode layer are each independently formed from Indium Tin Oxide (ITO), Indium Cerium Oxide (ICO), Indium Tungsten Oxide (IWO), Zinc Indium Tin Oxide (ZITO), and Zinc Indium Oxide (ZIO).
  • ZTO Zinc Tin Oxide
  • GITO Gadium Indium Tin Oxide
  • GIO Gadium Indium Oxide
  • GZO Gaallium Zinc Oxide
  • AZO Alluminum doped Zinc Oxide
  • FTO Fluorine Tin Oxide
  • ZnO Any one selected or may include two or more of them.
  • the electron transport layer Ti oxide, Zn oxide, In oxide, Sn oxide, W oxide, Nb oxide, Mo oxide, Mg oxide, Zr oxide, Sr oxide, Yr oxide, La oxide, V oxide, Al oxide, Y Any one selected from the group consisting of oxides, Sc oxides, Sm oxides, Ga oxides, and SrTi oxides, or two or more of them may be included.
  • the hole transport layer any one or two or more of them selected from the group consisting of tungsten oxide (WO x ), molybdenum oxide (MoO x ), vanadium oxide (V 2 O 5 ) and nickel oxide (NiO x ) may include
  • the substrate layer silicon oxide, aluminum oxide, ITO (Indium Tin Oxide), FTO (Fluorine Tin Oxide), glass, quartz, polyimide (polyimide), polyethylene naphthalate (polyethylenenaphthalate, PEN), polyethylene terephthalate ( polyethyleneterephthalate, PET), polymethyl methacrylate (PMMA), and polydimethylsiloxane (PDMS) may be one selected from the group consisting of, or two or more of them.
  • the photoactive layer may be a perovskite layer, wherein the perovskite layer is CH 3 NH 3 PbI 3 , CH 3 NH 3 PbI x Cl 3-x , MAPbI 3 , CH 3 NH 3 PbI x Br 3-x , CH 3 NH 3 PbCl x Br 3-x , HC(NH 2 ) 2 PbI 3 , HC(NH 2 ) 2 PbI x Cl 3-x , HC(NH 2 ) 2 PbI x Br 3-x , HC(NH 2 ) 2 PbCl x Br 3-x , (CH 3 NH 3 )(HC(NH 2 ) 2 ) 1-y PbI 3 , (CH 3 NH 3 )(HC(NH 2 ) 2 ) 1-y PbI x Cl 3-x , (CH 3 NH 3 )(HC(NH 2 ) 2 ) 1-y PbI x Cl 3-x , (CH 3 NH 3 )(HC
  • the solar cell, the perovskite layer including a first perovskite layer and a second perovskite layer stacked on the first perovskite layer perovskite-perovskite tandem can be a structure.
  • the solar cell may have a silicon-perovskite tandem structure in which the substrate layer includes a silicon solar cell.
  • the surface-modified metal oxide is well dispersed even in a polar solvent to form a hole transport layer or an electron transport layer including a uniform metal oxide thin film can do it
  • the hole transport layer or the electron transport layer includes a uniformly formed metal oxide thin film, it can ultimately contribute greatly to improving the performance of the solar cell.
  • 1 is a side view showing a perovskite solar cell.
  • FIG. 2 is a side view showing a perovskite solar cell according to another embodiment of the present invention.
  • connection not only means that certain members are directly connected, but also includes indirectly connected members with other members interposed therebetween.
  • the method for manufacturing a solar cell according to the present invention includes manufacturing a laminate in which a first electrode layer, a hole transport layer (HTL), a photoactive layer, an electron transport layer and a second electrode layer are sequentially stacked,
  • the hole transport layer or the electron transport layer is characterized in that it is formed by coating and drying a dispersion containing a metal oxide surface-modified with carboxylic acid (R-COOH), a dispersion solvent, and a hydroxide.
  • the dispersibility is improved only in a non-polar solvent such as isopropyl alcohol (IPA), and the dispersibility is low in a polar solvent such as deionized water (DI water) or ethanol.
  • DI water deionized water
  • DI water deionized water
  • the dispersion of the surface-modified metal oxide is well made even in a polar solvent, so that a uniform metal oxide thin film A hole transport layer or an electron transport layer comprising a can be formed.
  • the dispersion may exhibit basicity, and the hydrogen ion concentration of the dispersion may be in a range of pH 8 to pH 13.
  • the surface-modified metal oxide can be dispersed as uniformly as possible in the dispersion.
  • the hydroxide is not particularly limited as long as it contains a hydroxyl group (-OH group), but more specifically, any one selected from the group consisting of NH 4 OH, LiOH, NaOH, KOH, RbOH, CsOH, etc. It may be a mixture of two or more types.
  • the hydroxide may include an amine group, and specific examples thereof include, but are not limited to, Tetramethylammonium hydroxide (TMAH), Tetrabutylammonium hydroxide (TBMH), and the like.
  • TMAH Tetramethylammonium hydroxide
  • TBMH Tetrabutylammonium hydroxide
  • the metal oxide may be a tin oxide, and more specifically, the tin oxide may be SnO 2 .
  • carboxylic acid may be acetic acid or trifluoroacetic acid, but is not limited thereto.
  • the dispersion solvent may be a non-polar solvent such as isopropyl alcohol (IPA), or a polar solvent such as deionized water (DI water) and ethanol, but is not limited thereto, from the group consisting of the solvents. Any one selected or two or more of them may be used, and various solvents within the range capable of achieving the object of the present invention may be used.
  • IPA isopropyl alcohol
  • DI water deionized water
  • ethanol ethanol
  • the laminate may further include a substrate layer on the lower surface of the first electrode layer, and the photoactive layer is more preferably a perovskite layer.
  • HTL Hole Transport Layer
  • the device performance of the solar cell 100 including the hole transport layer 30 or the electron transport layer 50 in which the surface-modified metal oxide is uniformly formed as a thin film can be greatly improved.
  • the metal oxide may be tin oxide, and more specifically, the tin oxide may be SnO 2 .
  • the substrate layer 10 may include a transparent material that allows light to pass therethrough.
  • the substrate layer 10 may include a material that selectively transmits light of a desired wavelength.
  • the substrate layer 10 may include, for example, transparent conductive oxide (TCO) such as silicon oxide, aluminum oxide, indium tin oxide (ITO), fluorine tin oxide (FTO), glass, quartz, or a polymer.
  • TCO transparent conductive oxide
  • the polymer is polyimide (polyimide), polyethylene naphthalate (polyethylenenaphthalate, PEN), polyethylene terephthalate (polyethyleneterephthalate, PET), polymethyl methacrylate (PMMA) and polydimethylsiloxane (PDMS) at least any one of may contain one.
  • the substrate layer 10 may have a thickness in a range of, for example, 100 ⁇ m to 150 ⁇ m, for example, a thickness of 125 ⁇ m.
  • the material and thickness of the substrate layer 10 are not limited to those described above, and may be appropriately selected according to the technical spirit of the present invention.
  • a silicon solar cell itself may be used as the substrate layer 10 in addition to those described above, which will be described later.
  • the first electrode layer 20 may be formed of a light-transmitting conductive material.
  • the light-transmitting conductive material may include, for example, a transparent conductive oxide, a carbonaceous conductive material, and a metallic material.
  • the transparent conductive oxide include Indium Tin Oxide (ITO), Indium Cerium Oxide (ICO), Indium Tungsten Oxide (IWO), Zinc Indium Tin Oxide (ZITO), Zinc Indium Oxide (ZIO), Zinc Tin Oxide (ZTO), GITO (Gallium Indium Tin Oxide), GIO (Gallium Indium Oxide), GZO (Gallium Zinc Oxide), AZO (Aluminum doped Zinc Oxide), FTO (Fluorine Tin Oxide), ZnO, etc.
  • ITO Indium Tin Oxide
  • ICO Indium Cerium Oxide
  • IWO Indium Tungsten Oxide
  • ZITO Zinc Indium Tin Oxide
  • ZIO Zinc Indium Oxide
  • ZTO Zinc
  • the carbonaceous conductive material for example, graphene or carbon nanotubes may be used, and as the metallic material, for example, a metal (Ag) nanowire, a metal having a multilayer structure such as Au/Ag/Cu/Mg/Mo/Ti A thin film may be used.
  • the term "transparent" refers to something that can transmit light to a certain degree or more, and is not necessarily interpreted as meaning complete transparency.
  • the materials described above are not necessarily limited to the above-described embodiments, and may be formed of various materials, and various modifications are possible, such as a single-layer or multi-layer structure.
  • the first electrode layer 20 may be formed by being stacked on the substrate layer 10 , or may be formed integrally with the substrate layer 10 .
  • a hole transport layer 30 may be stacked on the first electrode layer 20 , which serves to transfer holes generated in the photoactive layer 40 to the first electrode layer 20 .
  • the hole transport layer 30 may include a metal oxide layer in which the surface-modified metal oxide is uniformly formed into a thin film, or tungsten oxide (WO x ), molybdenum oxide (MoO x ), vanadium oxide ( V 2 O 5 ), nickel oxide (NiO x ), and may include at least one of a metal oxide selected from mixtures thereof. In addition, it may include at least one selected from the group consisting of a single molecule hole transport material and a polymer hole transport material, but is not limited thereto, and any material used in the art may be used without limitation.
  • tungsten oxide WO x
  • MoO x molybdenum oxide
  • V 2 O 5 vanadium oxide
  • NiO x nickel oxide
  • spiro-MeOTAD [2,2',7,7'-tetrakis(N,Np-dimethoxy-phenylamino)-9,9'-spirobifluorene] may be used as the unimolecular hole transport material, and the polymer As the hole transport material, P3HT [poly(3-hexylthiophene)], PTAA (polytriarylamine), poly(3,4-ethylenedioxythiophene) or polystyrene sulfonate (PEDOT:PSS) may be used, but is not limited thereto.
  • the hole transport layer 30 may further include a doping material, as the doping material, a dopant selected from the group consisting of a Li-based dopant, a Co-based dopant, a Cu-based dopant, a Cs-based dopant, and combinations thereof. can be used, but is not limited thereto.
  • a doping material as the doping material, a dopant selected from the group consisting of a Li-based dopant, a Co-based dopant, a Cu-based dopant, a Cs-based dopant, and combinations thereof. can be used, but is not limited thereto.
  • the hole transport layer 30 may be formed by applying a precursor solution for the hole transport layer on the first electrode layer 20 and drying, UV-ozone treatment is applied to the first electrode layer 20 before applying the precursor solution. Through this, the work function of the first electrode layer 20 may be lowered, surface impurities may be removed, and hydrophilic treatment may be performed.
  • the precursor solution may be applied by a method such as spin coating, but is not limited thereto.
  • the thickness of the formed hole transport layer 30 may be 10 to 500 nm.
  • the photoactive layer 40 may be preferably a perovskite layer containing a perovskite compound.
  • a perovskite compound may be adopted as a photoactive material that absorbs sunlight to generate a photoelectron-photohole pair, and the perovskite is a direct band gap ), the light absorption coefficient is as high as 1.5 ⁇ 10 4 cm -1 at 550 nm, the charge transfer characteristics are excellent, and the defect resistance is excellent.
  • the perovskite compound has the advantage of being able to form the light absorber constituting the photoactive layer through an extremely simple, easy, inexpensive and simple process of solution application and drying, and spontaneously crystallizes by drying the applied solution. It is possible to form a light absorber of coarse crystal grains, and in particular, it has excellent conductivity for both electrons and holes.
  • Such a perovskite compound may be represented by the structure of the following formula (1).
  • A is a monovalent organic ammonium cation or metal cation
  • B is a divalent metal metal cation
  • X is a halogen anion
  • the perovskite compound is, for example, CH 3 NH 3 PbI 3 , CH 3 NH 3 PbI x Cl 3-x , MAPbI 3 , CH 3 NH 3 PbI x Br 3-x , CH 3 NH 3 PbCl x Br 3-x , HC(NH 2 ) 2 PbI 3 , HC(NH 2 ) 2 PbI x Cl 3-x , HC(NH 2 ) 2 PbI x Br 3-x , HC(NH 2 ) 2 PbCl x Br 3-x , ( CH 3 NH 3 )(HC(NH 2 ) 2 ) 1-y PbI 3 , (CH 3 NH 3 )(HC(NH 2 ) 2 ) 1-y PbI x Cl 3-x , (CH 3 NH 3 )( HC(NH 2 ) 2 ) 1-y PbI x Cl 3-x , (CH 3 NH 3 )( HC(NH 2 ) 2 ) 1-y P
  • the electron transport layer 50 is positioned on the photoactive layer 40 , and may function to easily transfer electrons generated in the photoactive layer 40 to the second electrode layer 60 .
  • the electron transport layer 50 may include a metal oxide layer in which the surface-modified metal oxide is uniformly formed as a thin film, or may include a general metal oxide.
  • a metal oxide layer in which the surface-modified metal oxide is uniformly formed as a thin film
  • a general metal oxide for example Ti oxide, Zn oxide, In oxide, Sn oxide, W oxide, Nb oxide, Mo oxide, Mg oxide, Zr oxide, Sr oxide, Yr oxide, La oxide, V oxide, Al oxide, Y oxide, Sc oxide, Sm Oxide, Ga oxide, SrTi oxide, etc.
  • the electron transport layer 50 according to the present invention may include TiO 2 , SnO 2 , WO 3 or TiSrO 3 having a compact structure.
  • the electron transport layer 50 may further include an n-type or p-type dopant as necessary.
  • Various layer structures and materials constituting the solar cell 100 may be applied to the hole transport layer 30 / photoactive layer 40 / electron transport layer 50 as described above in addition to the above-described interlayer structure and / or material, and the hole The transport layer 30 and the electron transport layer 50 may be formed by changing positions.
  • the second electrode layer 60 may be formed of a light-transmitting conductive material.
  • the light-transmitting conductive material may include, for example, a transparent conductive oxide, a carbonaceous conductive material, and a metallic material.
  • the transparent conductive oxide include Indium Tin Oxide (ITO), Indium Cerium Oxide (ICO), Indium Tungsten Oxide (IWO), Zinc Indium Tin Oxide (ZITO), Zinc Indium Oxide (ZIO), Zinc Tin Oxide (ZTO), GITO (Gallium Indium Tin Oxide), GIO (Gallium Indium Oxide), GZO (Gallium Zinc Oxide), AZO (Aluminum doped Zinc Oxide), FTO (Fluorine Tin Oxide), ZnO, etc.
  • ITO Indium Tin Oxide
  • ICO Indium Cerium Oxide
  • IWO Indium Tungsten Oxide
  • ZITO Zinc Indium Tin Oxide
  • ZIO Zinc Indium Oxide
  • ZTO Zinc
  • the carbonaceous conductive material for example, graphene or carbon nanotubes may be used, and as the metallic material, for example, a metal (Ag) nanowire, a metal having a multilayer structure such as Au/Ag/Cu/Mg/Mo/Ti A thin film may be used.
  • the term "transparent" refers to something that can transmit light to a certain degree or more, and is not necessarily interpreted as meaning complete transparency.
  • the materials described above are not necessarily limited to the above-described embodiments, and may be formed of various materials, and various modifications are possible, such as a single-layer or multi-layer structure.
  • a bus electrode (not shown) may be further disposed on the second electrode layer 60 to lower the resistance of the second electrode layer 60 and to further facilitate charge transfer.
  • the bus electrode may be formed of Ag, Mg, Al, Pt, Pd, Au, Ni, Nd, Ir, Cr, and/or a compound thereof.
  • FIG. 2 is a side view showing a perovskite solar cell according to another embodiment of the present invention.
  • the perovskite layer is a first perovskite layer 40a and a second perovskite layer stacked on the first perovskite layer 40a. It may be a solar cell having a perovskite-perovskite tandem structure including a rovskite layer 40b.
  • the first perovskite layer 40a and the second perovskite layer 40b may have different energy band gaps.
  • materials having various energy band gaps as described above light energy in a wide spectrum region can be effectively used.
  • a single junction solar cell including an absorption layer having a relatively large band gap is located on the light receiving surface, and a single junction solar cell including an absorption layer having a relatively small band gap is located on the opposite surface of the light receiving surface.
  • the solar cell of the tandem structure absorbs light in the short wavelength region from the front side and absorbs light in the long wavelength region from the rear side, thereby shifting the threshold wavelength toward the long wavelength.
  • the solar cell having a tandem structure has an advantage in that the entire absorption wavelength region can be widely used.
  • the solar cell 100 may be a solar cell having a silicon-perovskite tandem structure.
  • the substrate layer 10 may be a silicon solar cell itself or may include a silicon solar cell.
  • the silicon solar cell may be a generally known silicon solar cell, the structure or form is not limited, and can be freely applied as long as it can achieve the object of the present invention.
  • the present invention can be used in the field of manufacturing perovskite solar cells.

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Abstract

본 발명은 태양전지의 제조방법 및 그로부터 제조된 태양전지에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 제1 전극층, 정공수송층(HTL, Hole Transport Layer), 광활성층, 전자수송층 및 제2 전극층을 순서대로 적층시킨 적층물을 제조하는 단계를 포함하며, 상기 정공수송층 또는 상기 전자수송층은, 카르복시산(R-COOH)으로 표면 개질된 금속산화물, 분산용매 및 수산화물을 포함하는 분산액이 도포 및 건조되어 형성된 태양전지의 제조방법 및 그로부터 제조된 태양전지에 관한 것이다.

Description

태양전지의 제조방법 및 그로부터 제조된 태양전지
본 발명은 태양전지의 제조방법 및 그로부터 제조된 태양전지에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 균일한 금속산화물 박막층을 형성시킬 수 있는 페로브스카이트 태양전지의 제조방법 및 그로부터 제조된 페로브스카이트 태양전지에 관한 것이다.
태양전지(Solar Cell)는 태양광을 직접 전기로 변환시키는 태양광발전의 핵심소자로서, 현재 가정은 물론 우주에 이르기까지 전원공급용으로 광범위하게 활용되고 있다. 최근에는 항공, 기상, 통신분야에 이르기까지 사용되고 있으며, 태양광 자동차, 태양광 에어컨 등도 주목받고 있다.
이러한 태양전지는 주로 실리콘 반도체를 이용하고 있으나, 고순도 실리콘 반도체의 원자재 가격 및 이를 이용한 태양전지 셀 제조공정의 복잡성으로 인해 발전단가가 높다는 문제점이 있다. 즉, 종래의 화석연료에 의한 발전단가보다 3~10배 높기 때문에 각국 정부의 보조에 의해서 시장이 성장하고 있다는 한계를 안고 있다. 이러한 이유로 실리콘을 사용하지 않는 태양전지의 연구개발이 활성화되었고, 1990년대부터는 유기반도체 소재인 염료를 이용한 염료감응형 태양전지(Dye-Sensitized Solar Cell; DSSC)와 전도성 고분자를 이용한 고분자 태양전지(Polymer Solar Cell)가 본격적으로 연구되기 시작하였다. 이러한 DSSC와 고분자 태양전지와 같은 유기반도체 기반 태양전지가 학계와 산업계의 많은 노력에도 불구하고 사업화 단계에까지 이르지 못하였으나, 최근 DSSC와 고분자 태양전지의 장점을 융합한 페로브스카이트 태양전지(perovskite solar cell, PSC)의 출현에 의해 차세대 태양전지에 대한 기대감이 한층 높아지고 있는 상황이다.
페로브스카이트 태양전지는 종래 DSSC와 고분자 태양전지의 융합형 태양전지로서, DSSC와 같이 액체 전해질을 사용하지 않아서 신뢰성이 개선되었으며, 페로브스카이트의 광학적 우수성으로 인해 고효율이 가능한 태양전지이며 최근 공정개선, 소재개선 및 구조개선을 통하여 지속적으로 효율이 향상되고 있다.
도 1은 태양전지를 보여주는 도면이다. 도 1을 참조하면, 태양전지(100)는 기판층(10), 제1 전극층(20), 정공수송층(30), 광활성층(40), 전자수송층(50) 및 제2 전극층(60)으로 구성된다.
상기 태양전지(100)의 정공수송층(30) 또는 전자수송층(50)은 금속산화물 박막을 포함할 수 있는데, 정공수송층(30)으로서, 금속산화물 박막이 적용되는 경우, 금속산화물은 매우 안정적이고, 대부분 정공 전도도도 높다는 장점이 있다.
금속산화물 박막이 균일하게 형성되도록 하기 위해서는 아세트산(Acetic acid, AA) 또는 트리플루오로아세트산(Trifluoroacetic acid, TFA) 등의 산 작용기를 이용하여 금속산화물의 표면을 개질함으로써, 분산용매 내에서 금속산화물의 분산을 용이하게 만든다.
하지만, 상기와 같이 금속산화물의 표면 개질을 하더라도, 이소프로필알코올(Isopropyl alcohol, IPA) 등과 같은 비극성 용매에서만 분산성이 향상될 뿐, 탈이온수(DI water)나 에탄올 등의 극성 용매에서는 분산성이 여전히 낮아서, 결국 극성 용매에 분산된 금속산화물을 포함하는 분산액을 이용하여서는 금속산화물 박막을 형성하기 어려운 문제가 있었다.
따라서 본 발명이 해결하고자 하는 과제는 비극성 용매뿐만 아니라, 극성 용매에서도 표면 개질된 금속산화물의 분산이 잘 이루어지도록 하여, 균일한 금속산화물 박막을 형성시킬 수 있는 태양전지의 제조방법을 제공하는데 있다.
그리고, 본 발명이 해결하고자 하는 과제는 상기 태양전지의 제조방법에 의해 제조된 태양전지를 제공하는데 있다.
본 발명이 해결하고자 하는 과제는 이상에서 언급한 과제에 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 과제들은 아래의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
상기 목적을 달성하기 위해, 본 발명의 일 측면에 따른 태양전지의 제조방법은, 제1 전극층, 정공수송층(HTL, Hole Transport Layer), 광활성층, 전자수송층 및 제2 전극층을 순서대로 적층시킨 적층물을 제조하는 단계를 포함하며, 상기 정공수송층 또는 상기 전자수송층은, 카르복시산(R-COOH)으로 표면 개질된 금속산화물, 분산용매 및 수산화물을 포함하는 분산액이 도포 및 건조되어 형성된 것을 특징으로 한다.
여기서, 상기 분산액의 수소이온농도는 pH 8 내지 pH 13일 수 있다.
한편, 상기 수산화물은 NH4OH, LiOH, NaOH, KOH, RbOH, CsOH, Tetramethylammonium hydroxide(TMAH) 및 Tetrabutylammonium hydroxide(TBMH)로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물일 수 있다.
그리고, 상기 금속산화물은 주석산화물일 수 있고, 상기 주석산화물은 SnO2일 수 있다.
또한, 상기 카르복시산은 아세트산(acetic acid) 또는 트리플루오로 아세트산(trifluoroacetic acid)일 수 있다.
그리고, 상기 분산용매는 이소프로필알코올(IPA), 탈이온수(DI water) 및 에탄올로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상인 것일 수 있다.
또한, 상기 적층물은 상기 제1 전극층의 하부면에 기판층을 더 포함하는 것일 수 있다.
그리고, 상기 광활성층은 페로브스카이트층일 수 있다.
한편, 본 발명의 다른 측면에 따른 태양전지는, 기판층, 제1 전극층, 정공수송층(HTL, Hole Transport Layer), 광활성층, 전자수송층 및 제2 전극층이 순서대로 적층된 것이고, 상기 정공수송층 또는 상기 전자수송층은 금속산화물층을 포함하고, 상기 금속산화물층은, 카르복시기(-COOH)를 포함하는 화합물이 표면에 부착되어 표면 개질된 금속산화물이 균일하게 박막으로 형성된 것을 특징으로 한다.
여기서, 상기 제1 전극층 및 상기 제2 전극층은 서로 독립적으로 ITO(Indium Tin Oxide), ICO(Indium Cerium Oxide), IWO(Indium Tungsten Oxide), ZITO(Zinc Indium Tin Oxide), ZIO(Zinc Indium Oxide), ZTO(Zinc Tin Oxide), GITO(Gallium Indium Tin Oxide), GIO(Gallium Indium Oxide), GZO(Gallium Zinc Oxide), AZO(Aluminum doped Zinc Oxide), FTO(Fluorine Tin Oxide) 및 ZnO로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상을 포함하는 것일 수 있다.
그리고, 상기 전자수송층은, Ti 산화물, Zn 산화물, In 산화물, Sn 산화물, W 산화물, Nb 산화물, Mo 산화물, Mg 산화물, Zr 산화물, Sr 산화물, Yr 산화물, La 산화물, V 산화물, Al 산화물, Y 산화물, Sc 산화물, Sm 산화물, Ga 산화물 및 SrTi 산화물로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상을 포함하는 것일 수 있다.
또한, 상기 정공수송층은, 텅스텐 옥사이드(WOx), 몰리브덴 옥사이드(MoOx), 바나듐 옥사이드(V2O5) 및 니켈 옥사이드(NiOx)로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상을 포함할 수 있다.
그리고, 상기 기판층은, 실리콘 옥사이드, 알루미늄 옥사이드, ITO(Indium Tin Oxide), FTO(Fluorine Tin Oxide), 글래스, 석영, 폴리이미드(polyimide), 폴리에틸렌 나프탈레이트(polyethylenenaphthalate, PEN), 폴리에틸렌 테레프탈레이트(polyethyleneterephthalate, PET), 폴리메틸메타크릴레이트(PMMA) 및 폴리디메틸실록산(PDMS)로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상을 포함하는 것일 수 있다.
한편, 상기 광활성층은 페로브스카이트층일 수 있고, 이때, 상기 페로브스카이트층은 CH3NH3PbI3, CH3NH3PbIxCl3-x, MAPbI3, CH3NH3PbIxBr3-x, CH3NH3PbClxBr3-x, HC(NH2)2PbI3, HC(NH2)2PbIxCl3-x, HC(NH2)2PbIxBr3-x, HC(NH2)2PbClxBr3-x, (CH3NH3)(HC(NH2)2)1-yPbI3, (CH3NH3)(HC(NH2)2)1-yPbIxCl3-x, (CH3NH3)(HC(NH2)2)1-yPbIxBr3-x 및 (CH3NH3)(HC(NH2)2)1-yPbClxBr3-x로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상을 포함하는 것일 수 있다.
그리고, 상기 태양전지는, 상기 페로브스카이트층이 제1 페로브스카이트층 및 상기 제1 페로브스카이트층 상에 적층된 제2 페로브스카이트층을 포함하는 페로브스카이트-페로브스카이트 텐덤 구조일 수 있다.
또한, 상기 태양전지는, 상기 기판층이 실리콘 태양전지를 포함하는 실리콘-페로브스카이트 텐덤 구조일 수 있다.
본 발명에 따르면, 표면 개질된 금속산화물을 포함하는 분산액에 수산화물을 더 추가하여 표면 개질된 금속산화물이 극성 용매 내에서도 분산이 잘 이루어지게 함으로써 균일한 금속산화물 박막을 포함하는 정공수송층 또는 전자수송층을 형성시킬 수 있다.
이처럼, 정공수송층 또는 전자수송층이, 균일하게 형성된 금속산화물 박막을 포함하게 되면, 궁극적으로 태양전지의 성능 향상에 큰 기여를 할 수 있다.
본 명세서에 첨부되는 다음의 도면들은 본 발명의 바람직한 실시예를 예시하는 것이며, 후술되는 발명의 상세한 설명과 함께 본 발명의 기술사상을 더욱 이해시키는 역할을 하는 것이므로, 본 발명은 그러한 도면에 기재된 사항에만 한정되어 해석되어서는 아니 된다.
도 1은 페로브스카이트 태양전지를 보여주는 측면도이다.
도 2는 본 발명의 다른 실시예에 따른 페로브스카이트 태양전지를 보여주는 측면도이다.
이하, 첨부된 도면들을 참조하여 본 발명의 실시예들을 상세히 설명하기로 한다.
이하에서 설명할 본 발명의 실시예들은 당해 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 본 발명을 더욱 명확하게 설명하기 위하여 제공되는 것이고, 본 발명의 범위가 하기 실시예에 의해 한정되는 것은 아니며, 하기 실시예는 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있다.
본 명세서에서 사용된 용어는 특정 실시예를 설명하기 위하여 사용되며, 본 발명을 제한하기 위한 것이 아니다. 본 명세서에서 사용되는 단수 형태의 용어는 문맥상 다른 경우를 분명히 지적하는 것이 아니라면, 복수의 형태를 포함할 수 있다. 또한, 본 명세서에서 사용되는 "포함한다(comprise)" 및/또는 "포함하는(comprising)"이라는 용어는 언급한 형상, 단계, 숫자, 동작, 부재, 요소 및/또는 이들 그룹의 존재를 특정하는 것이며, 하나 이상의 다른 형상, 단계, 숫자, 동작, 부재, 요소 및/또는 이들 그룹의 존재 또는 부가를 배제하는 것이 아니다. 또한, 본 명세서에서 사용된 "연결"이라는 용어는 어떤 부재들이 직접적으로 연결된 것을 의미할 뿐만 아니라, 부재들 사이에 다른 부재가 더 개재되어 간접적으로 연결된 것까지 포함하는 개념이다.
아울러, 본원 명세서에서 어떤 부재가 다른 부재 "상에" 위치하고 있다고 할 때, 이는 어떤 부재가 다른 부재에 접해 있는 경우뿐 아니라 두 부재 사이에 또 다른 부재가 존재하는 경우도 포함한다. 본 명세서에서 사용된 용어 "및/또는"은 해당 열거된 항목 중 어느 하나 및 하나 이상의 모든 조합을 포함한다. 또한, 본원 명세서에서 사용되는 "약", "실질적으로" 등의 정도의 용어는 고유한 제조 및 물질 허용 오차를 감안하여, 그 수치나 정도의 범주 또는 이에 근접한 의미로 사용되고, 본원의 이해를 돕기 위해 제공된 정확하거나 절대적인 수치가 언급된 개시 내용을 침해자가 부당하게 이용하는 것을 방지하기 위해 사용된다.
이하 본 발명의 실시예들에 대해 상세히 설명한다. 첨부된 도면에 도시된 영역이나 파트들의 사이즈나 두께는 명세서의 명확성 및 설명의 편의성을 위해 다소 과장되어 있을 수 있다. 상세한 설명 전체에 걸쳐 동일한 참조번호는 동일한 구성요소를 나타낸다.
본 발명에 따른 태양전지의 제조방법은, 제1 전극층, 정공수송층(HTL, Hole Transport Layer), 광활성층, 전자수송층 및 제2 전극층을 순서대로 적층시킨 적층물을 제조하는 단계를 포함하며, 상기 정공수송층 또는 상기 전자수송층은, 카르복시산(R-COOH)으로 표면 개질된 금속산화물, 분산용매 및 수산화물을 포함하는 분산액이 도포 및 건조되어 형성된 것을 특징으로 한다.
종래에는 금속산화물의 표면 개질을 하더라도, 이소프로필알코올(Isopropyl alcohol, IPA) 등과 같은 비극성 용매에서만 분산성이 향상될 뿐, 탈이온수(DI water)나 에탄올 등의 극성 용매에서는 분산성이 낮아서, 결국 극성 용매에 분산된 금속산화물을 포함하는 분산액을 이용하여서는 금속산화물 박막을 형성하기 어려운 문제가 있었다.
하지만 본 발명에 따르면, 표면 개질된 금속산화물을 포함하는 분산액에 수산화물을 더 추가하여 분산액의 pH를 적절히 조절함으로써, 극성 용매 내에서도 표면 개질된 금속산화물의 분산이 잘 이루어지게 하여, 균일한 금속산화물 박막을 포함하는 정공수송층 또는 전자수송층을 형성시킬 수 있다.
따라서, 이러한 정공수송층 또는 전자수송층을 포함하게 되면, 궁극적으로 태양전지의 성능이 향상된다.
이때, 상기 분산액은 염기성을 나타낼 수 있고, 상기 분산액의 수소이온농도는 pH 8 내지 pH 13일 수 있다. 이러한 조건을 만족함으로써, 표면 개질된 금속산화물이 상기 분산액 내에서 최대한 균일하게 분산이 이루어질 수 있다.
한편, 상기 수산화물은 수산화기(-OH기)를 포함하는 것이라면 크게 제한되는 것은 아니지만, 더욱 구체적으로는 NH4OH, LiOH, NaOH, KOH, RbOH, CsOH 등으로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물일 수 있다.
나아가 상기 수산화물은 아민기를 포함하는 것일 수 있는데, 그 구체적인 예로는, Tetramethylammonium hydroxide(TMAH), Tetrabutylammonium hydroxide(TBMH) 등이 가능하나, 이에만 제한되는 것은 아니다.
그리고, 상기 금속산화물은 주석산화물일 수 있고, 더욱 구체적으로는 상기주석산화물은 SnO2일 수 있다.
또한, 상기 카르복시산은 아세트산(acetic acid) 또는 트리플루오로 아세트산(trifluoroacetic acid)일 수 있으나, 이에만 제한되는 것은 아니다.
그리고, 상기 분산용매는 이소프로필알코올(IPA) 등의 비극성 용매일 수도 있고, 탈이온수(DI water) 및 에탄올 등의 극성 용매일 수도 있으나, 이에만 한정되는 것은 아니고, 상기 용매들로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상이 사용될 수도 있으며, 본 발명의 목적을 달성할 수 있는 범위 내의 다양한 용매들이 사용될 수 있다.
또한, 상기 적층물은 상기 제1 전극층의 하부면에 기판층을 더 포함하는 것일 수 있고, 상기 광활성층은 페로브스카이트층인 것이 더욱 바람직하다. 태양전지의 각 구성에 대한 상세한 설명은 후술하기로 한다.
한편, 본 발명의 다른 측면에 따른 태양전지를 도 1을 참조하여 설명하면, 기판층(10), 제1 전극층(20), 정공수송층(HTL, Hole Transport Layer)(30), 광활성층(40), 전자수송층(50) 및 제2 전극층(60)이 순서대로 적층된 것이고, 상기 정공수송층(30) 또는 상기 전자수송층(50)은 금속산화물층을 포함하고, 상기 금속산화물층은, 카르복시기(-COOH)를 포함하는 화합물이 표면에 부착되어 표면 개질된 금속산화물이 균일하게 박막으로 형성된 것을 특징으로 한다.
본 발명과 같이, 표면 개질된 금속산화물이 균일하게 박막으로 형성된 정공수송층(30) 또는 전자수송층(50)을 포함하는 태양전지(100)는 그 소자 성능이 크게 향상될 수 있다.
이때, 상기 금속산화물은 주석산화물일 수 있고, 더욱 구체적으로는 상기 주석산화물은 SnO2일 수 있다.
한편, 상기 기판층(10)은, 광을 통과시키는 투명한 물질을 포함할 수 있다. 또한, 상기 기판층(10)은 원하는 파장의 광을 선별적으로 통과시키는 물질을 포함할 수 있다. 상기 기판층(10)은, 예를 들어 실리콘 옥사이드, 알루미늄 옥사이드, ITO(Indium Tin Oxide), FTO(Fluorine Tin Oxide)와 같은 TCO(Transparent Conductive Oxide), 글래스, 석영, 또는 폴리머를 포함할 수 있고, 예를 들면, 상기 폴리머는 폴리이미드(polyimide), 폴리에틸렌 나프탈레이트(polyethylenenaphthalate, PEN), 폴리에틸렌 테레프탈레이트(polyethyleneterephthalate, PET), 폴리메틸메타크릴레이트(PMMA) 및 폴리디메틸실록산(PDMS) 중 적어도 어느 하나를 포함할 수 있다.
상기 기판층(10)은, 예를 들어 100 μm 내지 150 μm 범위의 두께를 가질 수 있고, 예를 들면 125 μm의 두께를 가질 수 있다. 그러나, 상기 기판층(10)의 재질 및 두께는 상기 기재된 내용에만 한정되는 것은 아니며, 본 발명의 기술적 사상에 따라 적절히 선택될 수 있다.
또한, 상기 기판층(10)으로는 전술한 것들 이외에도, 실리콘 태양전지 자체가 사용될 수 있는데, 이에 대한 설명은 후술하기로 한다.
그리고, 상기 제1 전극층(20)은 투광성을 갖는 도전성 소재로 형성될 수 있다. 투광성을 갖는 도전성 소재는, 예컨대 투명 전도성 산화물, 탄소질 전도성 소재 및 금속성 소재 등을 포함할 수 있다. 투명 전도성 산화물로는, 예컨대 ITO(Indium Tin Oxide), ICO(Indium Cerium Oxide), IWO(Indium Tungsten Oxide), ZITO(Zinc Indium Tin Oxide), ZIO(Zinc Indium Oxide), ZTO(Zinc Tin Oxide), GITO(Gallium Indium Tin Oxide), GIO(Gallium Indium Oxide), GZO(Gallium Zinc Oxide), AZO(Aluminum doped Zinc Oxide), FTO(Fluorine Tin Oxide), ZnO 등이 사용될 수 있다. 탄소질 전도성 소재로는, 예컨대 그래핀 또는 카본나노튜브 등이 사용될 수 있으며, 금속성 소재로는, 예컨대 금속(Ag) 나노 와이어, Au/Ag/Cu/Mg/Mo/Ti와 같은 다층 구조의 금속 박막이 사용될 수 있다. 본 명세서에서 투명이라는 용어는 빛을 일정 정도 이상 투과할 수 있는 것을 말하며, 반드시 완전한 투명을 의미하는 것으로 해석되지 않는다. 이상 설명한 물질들은 반드시 위에 설명한 실시예들에 한정되는 것은 아니고 다양한 재질로 형성될 수 있으며, 그 구조 또한 단층 또는 다층이 될 수 있는 등 다양한 변형이 가능하다.
이때, 상기 제1 전극층(20)은 상기 기판층(10) 상에 적층되어 형성될 수도 있고, 상기 기판층(10)과 일체로써 형성될 수도 있다.
그리고, 상기 제1 전극층(20) 상에는 정공수송층(30)이 적층될 수 있는데, 이는 광활성층(40)에서 생성되는 정공(hole)을 제1 전극층(20)으로 전달하는 역할을 한다.
상기 정공수송층(30)은 전술한 바와 같이, 표면 개질된 금속산화물이 균일하게 박막으로 형성된 금속산화물층을 포함할 수 있고, 또는 텅스텐 옥사이드(WOx), 몰리브덴 옥사이드(MoOx), 바나듐 옥사이드(V2O5), 니켈 옥사이드(NiOx) 및 이들의 혼합물로부터 선택되는 금속 산화물 중에서 적어도 어느 하나를 포함할 수 있다. 또한 단분자 정공수송물질 및 고분자 정공수송물질로 이루어진 군으로부터 선택되는 적어도 어느 하나를 포함할 수 있으나 이에 한정되지 않고 당해 업계에서 사용되는 물질이면 한정되지 않고 사용할 수 있다. 예를 들면, 상기 단분자 정공수송물질로서 spiro-MeOTAD [2,2',7,7'-tetrakis(N,N-p-dimethoxy-phenylamino)-9,9'-spirobifluorene]를 사용할 수 있고, 상기 고분자 정공수송물질로서 P3HT[poly(3-hexylthiophene)], PTAA(polytriarylamine), poly(3,4-ethylenedioxythiophene) 또는 polystyrene sulfonate(PEDOT:PSS)를 사용할 수 있으나, 이에 제한되지 않는다.
또한, 상기 정공수송층(30)에는 도핑 물질이 더 포함될 수 있으며, 상기 도핑 물질로는 Li 계열 도펀트, Co 계열 도펀트, Cu 계열 도펀트, Cs 계열 도펀트 및 이들의 조합들로 이루어진 군에서 선택되는 도펀트를 사용할 수 있으나, 이에 제한되지 않는다.
상기 정공수송층(30)은 제1 전극층(20) 상에 정공수송층용 전구체 용액을 도포하고, 건조하여 형성될 수 있으며, 상기 전구체 용액을 도포하기 전 제1 전극층(20)에 UV-오존 처리를 통해 제1 전극층(20)의 일함수를 낮추고, 표면 불순물 제거하며 친수성 처리를 할 수 있다. 전구체 용액의 도포는 스핀코팅과 같은 방법을 사용 수 있으나 이에 한정되는 것은 아니다. 형성된 정공수송층(30)의 두께는 10 내지 500 nm일 수 있다.
한편, 상기 광활성층(40)은 바람직하게는 페로브스카이트 화합물을 포함하는 페로브스카이트층일 수 있다.
본 발명에 따른 태양전지(100)에서는,　태양광을 흡수하여 광전자-광정공 쌍을 생성하는 광활성 물질로　페로브스카이트 화합물을 채택할 수 있는데, 페로브스카이트는 직접형 밴드갭(direct band gap)을 가지면서 광흡수 계수가 550nm에서 1.5×104cm-1 정도로 높고, 전하 이동 특성이 우수하며 결함에 대한 내성이 뛰어나다는 장점이 있다.
또한,　페로브스카이트　화합물은 용액의 도포 및 건조라는 극히 간단하고 용이하며 저가의 단순한 공정을 통해 광활성층을 이루는 광흡수체를 형성할 수 있는 장점이 있고, 도포된 용액의 건조에 의해 자발적으로 결정화가 이루어져 조대 결정립의 광흡수체 형성이 가능하며, 특히 전자와 정공 모두에 대한 전도도가 우수하다.
이러한 페로브스카이트　화합물은 하기의 화학식 1의 구조로 표시될 수 있다.
Figure PCTKR2021019262-appb-img-000001
(여기서, A는 1가의 유기 암모늄 양이온 또는 금속 양이온, B는 2가의 금속 금속 양이온, X는 할로겐 음이온을 의미한다)
페로브스카이트　화합물은 예컨대, CH3NH3PbI3, CH3NH3PbIxCl3-x, MAPbI3, CH3NH3PbIxBr3-x, CH3NH3PbClxBr3-x, HC(NH2)2PbI3, HC(NH2)2PbIxCl3-x, HC(NH2)2PbIxBr3-x, HC(NH2)2PbClxBr3-x, (CH3NH3)(HC(NH2)2)1-yPbI3, (CH3NH3)(HC(NH2)2)1-yPbIxCl3-x, (CH3NH3)(HC(NH2)2)1-yPbIxBr3-x, (CH3NH3)(HC(NH2)2)1-yPbClxBr3-x　등이 사용될 수 있다(0≤x, y≤1). 또한, ABX3의 A에 Cs가 일부 도핑된 화합물도 사용될 수 있다.
그리고, 상기 전자수송층(50)은 상기 광활성층(40) 상에 위치하고, 광활성층(40)에서 생성된 전자가 제2 전극층(60)으로 용이하게 전달되도록 하는 기능을 할 수 있다.
상기 전자수송층(50)은 전술한 바와 같이, 표면 개질된 금속산화물이 균일하게 박막으로 형성된 금속산화물층을 포함할 수 있고, 또는 일반적인 금속산화물을 포함할 수도 있다. 예컨대 Ti 산화물, Zn 산화물, In 산화물, Sn 산화물, W 산화물, Nb 산화물, Mo 산화물, Mg 산화물, Zr 산화물, Sr 산화물, Yr 산화물, La 산화물, V 산화물, Al 산화물, Y 산화물, Sc 산화물, Sm 산화물, Ga 산화물, SrTi 산화물 등이 사용될 수 있다. 본 발명에 따른 전자수송층(50)은 컴팩트한 구조의 TiO2, SnO2, WO3 또는 TiSrO3 등을 포함할 수도 있다. 이러한 전자수송층(50)은 필요에 따라 n형 또는 p형 도펀트를 더 포함할 수 있다.
상기와 같은 정공수송층(30)/광활성층(40)/전자수송층(50)은 전술한 층간 구조 및/또는 물질 이외에도 태양전지(100)를 구성하는 다양한 층 구조 및 물질이 적용될 수 있고, 상기 정공수송층(30)과 상기 전자수송층(50)은 서로 위치가 바뀌어 형성될 수도 있다.
그리고, 상기 제2 전극층(60)은 투광성을 갖는 도전성 소재로 형성될 수 있다. 투광성을 갖는 도전성 소재는, 예컨대 투명 전도성 산화물, 탄소질 전도성 소재 및 금속성 소재 등을 포함할 수 있다. 투명 전도성 산화물로는, 예컨대 ITO(Indium Tin Oxide), ICO(Indium Cerium Oxide), IWO(Indium Tungsten Oxide), ZITO(Zinc Indium Tin Oxide), ZIO(Zinc Indium Oxide), ZTO(Zinc Tin Oxide), GITO(Gallium Indium Tin Oxide), GIO(Gallium Indium Oxide), GZO(Gallium Zinc Oxide), AZO(Aluminum doped Zinc Oxide), FTO(Fluorine Tin Oxide), ZnO 등이 사용될 수 있다. 탄소질 전도성 소재로는, 예컨대 그래핀 또는 카본나노튜브 등이 사용될 수 있으며, 금속성 소재로는, 예컨대 금속(Ag) 나노 와이어, Au/Ag/Cu/Mg/Mo/Ti와 같은 다층 구조의 금속 박막이 사용될 수 있다. 본 명세서에서 투명이라는 용어는 빛을 일정 정도 이상 투과할 수 있는 것을 말하며, 반드시 완전한 투명을 의미하는 것으로 해석되지 않는다. 이상 설명한 물질들은 반드시 위에 설명한 실시예들에 한정되는 것은 아니고 다양한 재질로 형성될 수 있으며, 그 구조 또한 단층 또는 다층이 될 수 있는 등 다양한 변형이 가능하다.
한편, 도시되지는 않았으나, 제2 전극층(60) 상에는 제2 전극층(60)의 저항을 낮추고 전하의 전달을 더욱 용이하게 하기 위하여 버스전극(미도시)이 더 배치될 수도 있다. 상기 버스 전극은 Ag, Mg, Al, Pt, Pd, Au, Ni, Nd, Ir, Cr 및/또는 이들의 화합물 등으로 형성될 수 있다.
도 2는 본 발명의 다른 실시예에 따른 페로브스카이트 태양전지를 보여주는 측면도이다.
도 2를 참조하면, 본 발명에 따른 태양전지(100)는, 상기 페로브스카이트층이 제1 페로브스카이트층(40a) 및 상기 제1 페로브스카이트층(40a) 상에 적층된 제2 페로브스카이트층(40b)을 포함하는 페로브스카이트-페로브스카이트 텐덤 구조인 태양전지일 수 있다.
이때, 상기 제1 페로브스카이트층(40a)과 상기 제2 페로브스카이트층(40b)은 서로 다른 에너지 밴드갭을 가질 수 있다. 이와 같이 다양한 에너지 밴드갭을 갖는 재료들을 이용함으로써 넓은 스펙트럼 영역의 광에너지를 효과적으로 이용할 수 있다.
일 예로, 텐덤 구조의 태양전지에서는 상대적으로 큰 밴드갭을 가지는 흡수층을 포함하는 단일접합 태양전지가 수광면에 위치하고 상대적으로 밴드갭이 작은 흡수층을 포함하는 단일접합 태양전지가 수광면의 반대면에 위치할 수 있다. 이에 따라 텐덤 구조의 태양전지는 전면에서 단파장 영역의 광을 흡수하고 후면에서 장파장 영역의 광을 흡수함으로써 문턱 파장(threshold wavelength)을 장파장 쪽으로 이동시킬 수 있다. 결과적으로 텐덤 구조의 태양전지는 전체 흡수파장 영역을 넓게 이용할 수 있는 이점이 있다.
또한, 상기 태양전지(100)는, 실리콘-페로브스카이트 텐덤 구조인 태양전지일 수 있다.
이때, 상기 기판층(10)은 실리콘 태양전지 자체이거나, 실리콘 태양전지를 포함하는 것일 수 있다.
여기서, 상기 실리콘 태양전지는 일반적인 공지의 실리콘 태양전지일 수 있고, 그 구조나 형태는 제한되지 않으며, 본 발명의 목적을 달성할 수 있는 것이라면 자유롭게 적용 가능하다.
한편, 상기와 같은 전자수송층(30)/광활성층(40)/정공수송층(50)은 전술한 층간 구조 및/또는 물질 이외에도 태양전지(100)를 구성하는 다양한 층 구조 및 물질이 적용될 수 있다.
본 명세서에서는 본 발명의 바람직한 실시예에 대하여 개시하였으며, 비록 특정 용어들이 사용되었으나, 이는 단지 본 발명의 기술 내용을 쉽게 설명하고 발명의 이해를 돕기 위한 일반적인 의미에서 사용된 것이지, 본 발명의 범위를 한정하고자 하는 것은 아니다. 여기에 개시된 실시예 외에도 본 발명의 기술적 사상에 바탕을 둔 다른 변형예들이 실시 가능하다는 것은 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 자명한 것이다. 예들 들어, 해당 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면, 도 1을 참조하여 설명한 실시예에 따른 태양전지의 제조방법 및 그로부터 제조된 태양전지는 다양하게 변형될 수 있음을 알 수 있을 것이다. 따라서, 발명의 범위는 설명된 실시예에 의하여 정하여 질 것이 아니고 청구범위에 기재된 기술적 사상에 의해 정하여져야 한다.
본 발명은 페로브스카이트 태양전지의 제조분야에 이용될 수 있다.

Claims (20)

  1. 제1 전극층, 정공수송층(HTL, Hole Transport Layer), 광활성층, 전자수송층 및 제2 전극층을 순서대로 적층시킨 적층물을 제조하는 단계를 포함하며,
    상기 정공수송층 또는 상기 전자수송층은, 카르복시산(R-COOH)으로 표면 개질된 금속산화물, 분산용매 및 수산화물을 포함하는 분산액이 도포 및 건조되어 형성된 태양전지의 제조방법.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 분산액의 수소이온농도는 pH 8 내지 pH 13인 태양전지의 제조방법.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 수산화물은 NH4OH, LiOH, NaOH, KOH, RbOH, CsOH, Tetramethylammonium hydroxide(TMAH) 및 Tetrabutylammonium hydroxide(TBMH)로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물인 태양전지의 제조방법.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 금속산화물은 주석산화물인 태양전지의 제조방법.
  5. 제4항에 있어서,
    상기 주석산화물은 SnO2인 태양전지의 제조방법.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 카르복시산은 아세트산(acetic acid) 또는 트리플루오로 아세트산(trifluoroacetic acid)인 태양전지의 제조방법.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 분산용매는 이소프로필알코올(IPA), 탈이온수(DI water) 및 에탄올로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상인 태양전지의 제조방법.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 적층물은 상기 제1 전극층의 하부면에 기판층을 더 포함하는 것인 태양전지의 제조방법.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 광활성층은 페로브스카이트층인 태양전지의 제조방법.
  10. 기판층, 제1 전극층, 정공수송층(HTL, Hole Transport Layer), 광활성층, 전자수송층 및 제2 전극층이 순서대로 적층된 것이고,
    상기 정공수송층 또는 상기 전자수송층은 금속산화물층을 포함하고,
    상기 금속산화물층은, 카르복시기(-COOH)를 포함하는 화합물이 표면에 부착되어 표면 개질된 금속산화물이 균일하게 박막으로 형성된 것인 태양전지.
  11. 제10항에 있어서,
    상기 금속산화물은 주석산화물인 태양전지.
  12. 제11항에 있어서,
    상기 주석산화물은 SnO2인 태양전지.
  13. 제10항에 있어서,
    상기 제1 전극층 및 상기 제2 전극층은 서로 독립적으로 ITO(Indium Tin Oxide), ICO(Indium Cerium Oxide), IWO(Indium Tungsten Oxide), ZITO(Zinc Indium Tin Oxide), ZIO(Zinc Indium Oxide), ZTO(Zinc Tin Oxide), GITO(Gallium Indium Tin Oxide), GIO(Gallium Indium Oxide), GZO(Gallium Zinc Oxide), AZO(Aluminum doped Zinc Oxide), FTO(Fluorine Tin Oxide) 및 ZnO로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상을 포함하는 태양전지.
  14. 제10항에 있어서,
    상기 전자수송층은, Ti 산화물, Zn 산화물, In 산화물, Sn 산화물, W 산화물, Nb 산화물, Mo 산화물, Mg 산화물, Zr 산화물, Sr 산화물, Yr 산화물, La 산화물, V 산화물, Al 산화물, Y 산화물, Sc 산화물, Sm 산화물, Ga 산화물 및 SrTi 산화물로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상을 포함하는 태양전지.
  15. 제10항에 있어서,
    상기 정공수송층은, 텅스텐 옥사이드(WOx), 몰리브덴 옥사이드(MoOx), 바나듐 옥사이드(V2O5) 및 니켈 옥사이드(NiOx)로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상을 포함하는 태양전지.
  16. 제10항에 있어서,
    상기 기판층은, 실리콘 옥사이드, 알루미늄 옥사이드, ITO(Indium Tin Oxide), FTO(Fluorine Tin Oxide), 글래스, 석영, 폴리이미드(polyimide), 폴리에틸렌 나프탈레이트(polyethylenenaphthalate, PEN), 폴리에틸렌 테레프탈레이트(polyethyleneterephthalate, PET), 폴리메틸메타크릴레이트(PMMA) 및 폴리디메틸실록산(PDMS)로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상을 포함하는 태양전지.
  17. 제10항에 있어서,
    상기 광활성층은 페로브스카이트층인 태양전지.
  18. 제17항에 있어서,
    상기 페로브스카이트층은 CH3NH3PbI3, CH3NH3PbIxCl3-x, MAPbI3, CH3NH3PbIxBr3-x, CH3NH3PbClxBr3-x, HC(NH2)2PbI3, HC(NH2)2PbIxCl3-x, HC(NH2)2PbIxBr3-x, HC(NH2)2PbClxBr3-x, (CH3NH3)(HC(NH2)2)1-yPbI3, (CH3NH3)(HC(NH2)2)1-yPbIxCl3-x, (CH3NH3)(HC(NH2)2)1-yPbIxBr3-x 및 (CH3NH3)(HC(NH2)2)1-yPbClxBr3-x로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상을 포함하는 태양전지.
  19. 제17항에 있어서,
    상기 태양전지는, 상기 페로브스카이트층이 제1 페로브스카이트층 및 상기 제1 페로브스카이트층 상에 적층된 제2 페로브스카이트층을 포함하는 페로브스카이트-페로브스카이트 텐덤 구조인 태양전지.
  20. 제17항에 있어서,
    상기 태양전지는, 상기 기판층이 실리콘 태양전지를 포함하는 실리콘-페로브스카이트 텐덤 구조인 태양전지.
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