WO2022080229A1 - ３次元電気素子及びそれを備えた機械学習システム並びにそれぞれの製造方法 - Google Patents

３次元電気素子及びそれを備えた機械学習システム並びにそれぞれの製造方法 Download PDF

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linear
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dimensional
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啓文 田中
雄生 宇佐美
アズハリ サマン
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国立大学法人 九州工業大学
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Definitions

  • the present invention relates to a three-dimensional electric element that functions as a neuron element that imitates a neuron (nerve cell), a machine learning system provided with the three-dimensional electric element, and a manufacturing method for each.
  • a dispersion liquid into which four or more non-linear portions exhibiting non-linear current-voltage characteristics and a conductor connecting the non-linear portions are charged.
  • Both (A) and (B) are explanatory views of a three-dimensional electric element and a neural network system according to a modified example. It is explanatory drawing which shows 1st example of the manufacturing method of 3D electric element. Both (A) and (B) are explanatory views showing how the input electrode is connected to the three-dimensional electric element. It is explanatory drawing which shows the 2nd example of the manufacturing method of a 3D electric element. It is explanatory drawing which shows the 3rd example of the manufacturing method of a 3D electric element. It is explanatory drawing which shows the 4th example of the manufacturing method of a 3D electric element.
  • the three-dimensional electric element 10 is a conductor that electrically connects four or more non-linear portions 11 and non-linear portions 11 each exhibiting non-linear current-voltage characteristics. It is equipped with twelve. In this embodiment, all the non-linear portions 11 are electrically connected by one or a plurality of conductors 12.
  • the non-linear portion 11 is a void that enables particulate or tunnel junctions, and is a conductive molecule, ion, complex, polymer, metal, organic material, inorganic material, organic-inorganic hybrid material, or a mixture thereof. Can be formed by. For example, particles of polyoxometallate can be adopted as the non-linear portion 11.
  • the non-linear current-voltage characteristic shown by the non-linear part 11 is a non-linear relationship between the voltage value applied to the non-linear part 11 (current value to be energized) and the voltage value output from the non-linear part 11 (current value).
  • Means the characteristic of Non-linear current-voltage characteristics include rectification by pn junction of semiconductor, rectification by shotkey junction, electrical characteristics of tunnel junction and Coulomb blockade, and resistance change with respect to applied voltage of memristor element.
  • the conductor 12 may be a conductor that connects the non-linear portion 11.
  • it is composed of one or more kinds of elements selected from the group consisting of organic nanowires such as carbon nanotubes, Ag, Au, Ni, Cu, Pd, Pt, Rh, Ir, Ru, Os, Fe, Co, and Sn.
  • a conductor 12 made of any of the composite wires having the surface of the nanowire covered with a conductive material can be adopted.
  • connection of the non-linear portion 11 by the conductor 12 may be any connection method so that the electric signal output from one non-linear portion 11 is transmitted to the other non-linear portion 11, and the non-linear portion 11 is physically and electrically. It can be connected magnetically, optically or chemically, or two or more of these can be connected together.
  • the three-dimensional electric element 10 can be made more compact than in the case where the N non-linear parts 11 are arranged in a plane.
  • the proportions of the non-linear portions 11 not located on the virtual plane among the N non-linear portions 11 are 95% or more, 90% or more, and 80% or more in the preferred order. , 70% or more, 60% or more, 50% or more.
  • a neural network system 20 which is an example of a machine learning system is configured by having an input electrode 13 and an output electrode 14 connected to a three-dimensional electric element 10 and a three-dimensional electric element 10, respectively.
  • the input electrode 13 and the output electrode 14 are each in the shape of a line segment, and are formed of a conductive substance (for example, copper) as a material.
  • the input electrode 13 is an electrode that inputs an electric signal to the three-dimensional electric element 10
  • the output electrode 14 is an electrode that outputs an electric signal from the three-dimensional electric element 10.
  • the positions of the input electrode 13 and the output electrode 14 with respect to the three-dimensional electric element 10 are arbitrary and are not limited to the positions shown in FIG.
  • the three-dimensional electric element 10 When an electric signal (for example, a pulse signal) is input from the input electrode 13 to the three-dimensional electric element 10, the three-dimensional electric element 10 functions as a neuron element in the neural network. As a result, an electric signal is output from the three-dimensional electric element 10 to the output electrode 14.
  • the neural network system 20 is provided with one input electrode 13 and three (that is, a plurality of) output electrodes 14, but if there is at least one input electrode 13 and one output electrode 14, respectively. good.
  • one input electrode 13' is inserted from the upper surface into a cubic three-dimensional electric element 10', and four side surfaces (input electrode 13' are inserted.
  • a neural network 20' may be configured by inserting three output electrodes 14'from each of the planes perpendicular to the plane.
  • the input electrode 13'and the output electrode 14' have a rectangular cross section (including a square), and have a region inserted into the three-dimensional electric element 10'on one side in the longitudinal direction and a three-dimensional electric element 10'on the other side in the longitudinal direction.
  • a widening portion 15'that comes into contact with the surface of the three-dimensional electric element 10'from the outside is provided between the region and the region protruding from the surface. It should be noted that a plurality of input electrodes 13 may be provided.
  • Step 1 a method of manufacturing the three-dimensional electric element 10 will be described with reference to FIG.
  • a large number of non-linear portions 11 (particles of polyoxometallate) and a large number of conductors 12 (carbon nanotubes) are charged into the isopropyl alcohol 30 to obtain a dispersion liquid 31 (Step 1).
  • the dispersion liquid-containing body 33 is impregnated with polydimethylsiloxane 34, which is an example of a curable resin, and heated to be cured to obtain a cured product 35 (Step 3).
  • the cured product 35 is immersed in hot water 36 at about 50 to 70 ° C., and the water-soluble porous structure 32 is removed from the cured product 35, whereby the three-dimensional electric element 10 in which the non-linear portion 11 is three-dimensionally arranged is arranged.
  • the cured polydimethylsiloxane 34 is elastic, and the three-dimensional electric element 10 is sponge-like.
  • a machine learning system can be obtained by adding a step of connecting the input electrode 13 and the output electrode 14 to the three-dimensional electric element 10 obtained in Step 4.
  • a sheet in which the non-linear portion 11 and the conductive portion 12 are dispersedly arranged may be formed, and the sheets may be stacked to obtain a three-dimensional electric element.
  • the one created in Step 4 is used as an electric element unit, and by joining a plurality of these electric element units, it is processed into a desired size and shape, and a three-dimensional electric element having a size and shape suitable for the usage environment and the like. You may try to get 10.
  • the ratio of the isopropyl alcohol 30 is preferably such that the dispersion (the combination of the non-linear portion 11 and the conductor 12) is sufficiently suspended. If the amount of the dispersion is excessive, the dispersion may be left on the surface of the dispersion-containing material 33, which may affect the characteristics, and the excess of the dispersion may be disadvantageous in terms of cost. There is sex.
  • the dispersion solvent include pure water, ethanol, and dichloroethane, but the dispersion solvent is not limited to these as long as the dispersion can be dispersed.
  • the ratio of the non-linear portion 11 and the conductor 12 is not insulated or linearly short-circuited. If the ratio of the conductor 12 is too small, the circuit may not be generated and problems such as electrical insulation may occur, and if the ratio of the conductor 12 is too large, problems such as short circuit may occur. ..
  • the water-soluble porous structure 32 was removed by the hot water 36, but it may not be necessary to remove the water-soluble porous structure 32 depending on the specifications of the three-dimensional electric element 10 and the usage environment.
  • a three-dimensional electric element in which the water-soluble porous structure 32 such as keratin sugar remains, and a three-dimensional electric element having an insoluble porous structure such as urethane sponge and ZnO can also exist as one form. Since the three-dimensional electric element having the water-soluble porous structure or the insoluble porous structure has a certain degree of hardness, improvement in the arrangement accuracy of the input electrode and the output electrode can be expected.
  • the three-dimensional electric element 10 is manufactured by using one water-soluble porous structure 32.
  • a three-dimensional electric element is formed by combining a plurality of water-soluble porous structures of the same type or different shapes. You may create it.
  • a three-dimensional electric element having a desired shape and a desired size can be manufactured, and a three-dimensional electric element can be manufactured in consideration of the usage environment and the like.
  • the three-dimensional electric element 10 has a shape having corners, it is preferable to perform chamfering or to process the cross section of the corners into an arc shape in order to prevent the corners from being chipped or the like.
  • Specific shapes of the three-dimensional electric element 10 include a cube, a rectangular parallelepiped, a columnar body, a conical body, a spherical body, an annular body, a hollow body, and the like.
  • the shape of the three-dimensional electric element 10 is a cube, a rectangular body, or a columnar body, and the arrangement accuracy of the input electrode 13 and the output electrode 14 is improved. Can be improved.
  • the tips of the electrodes are arranged so as to be in contact with the surface of the three-dimensional electric element 10 as shown in FIG. 4 (A).
  • first arrangement or the tip of each electrode is arranged so as to pierce into the three-dimensional electric element 10 as shown in FIG. 4 (B) (this is hereinafter referred to as “first arrangement”). It can be called “second arrangement”).
  • the arrangement of the electrodes is determined according to the specifications of the three-dimensional electric element and the like.
  • the input electrode and the output power may be arranged in either the first arrangement or the second arrangement, or one of the input electrode and the output power may be arranged in the second arrangement and the other may be the first arrangement. It can also be an arrangement. Further, when a plurality of output electrodes are used as in this embodiment, some output electrodes may be arranged in the first arrangement and the remaining output power may be arranged in the second arrangement.
  • the dispersion liquid-containing body 33 is a curable resin.
  • a treatment for removing the water-soluble porous structure 32 was performed, but the method for manufacturing the three-dimensional electric element is not limited to this.
  • an example of a method for manufacturing a three-dimensional electric element different from the present embodiment will be described.
  • a tray 44 containing a liquid epoxy resin (for example, RSF816) 41 and a water-soluble porous structure 43 is housed in the chamber 45, and the chamber 45 is accommodated.
  • the vacuum pump 46 connected to 45 is operated.
  • a part of the water-soluble porous structure 43 is immersed in the epoxy resin 41, and the epoxy resin 41 is infiltrated into the water-soluble porous structure 43 by the decompression in the chamber 45 by the operation of the vacuum pump 46. (Up to this point, Step 1).
  • the reduced pressure state in the chamber 45 is released, and the water-soluble porous structure 43 in which the epoxy resin 41 is infiltrated (hereinafter referred to as “)”.
  • the water-soluble porous structure 43 in this state is referred to as the resin-containing body 47) is taken out from the chamber 45, and as shown in FIG. 5, the resin-containing body 47 is heat-treated to obtain the epoxy resin 41 of the resin-containing body 47.
  • the resin-containing body 47 is immersed in a solvent 49 such as hot water to dissolve the water-soluble porous structure 43 of the resin-containing body 47, and a resin template 50 composed of only the cured epoxy resin 41 is obtained (Step 3). .. If the water-soluble porous structure 43 is sugar cube, the temperature of the solvent 49 is maintained at about 50 to 70 ° C. to dissolve the water-soluble porous structure 43.
  • a solution 51 in which polyacid (PMO 12 ), which is an example of a non-linear portion, is dissolved in water or acetonitrile and a solution 52 in which carbon nanotubes, which is an example of a conductive portion, are dispersed in isopropanol are mixed and mixed into the mixed solution.
  • ultrasonic treatment is performed for about 4 hours to obtain a dispersion liquid 53 in which polyacids and carbon nanotubes are dispersed (Step 4).
  • Step 5 To obtain a three-dimensional electric element 40 arranged in a three-dimensional manner (Step 5).
  • the melamine sponge 63 formed of the melamine resin is immersed in the cellulose-containing liquid 62 containing the cellulose fiber, and the melamine is immersed in the cellulose-containing liquid 62.
  • the sponge 63 is subjected to ultrasonic treatment for about 1 minute and then dried to produce a resin template (an example of a porous structure) 64 containing cellulose fibers and cellulose (Step 1).
  • the cellulose-containing liquid 62 may be adjusted by using solutions having different concentrations of cellulose fibers (for example, 0.01% by mass, 0.1% by mass, 1% by mass). From the viewpoint of enhancing the learning performance of the three-dimensional electric element 60, it is preferable that the concentration of the cellulose fiber in the cellulose-containing liquid 62 is adjusted to about 1% by mass. Further, the above-mentioned drying treatment may be a drying treatment at about 50 ° C. using an oven or the like, but natural drying is preferable because the voids are distributed over the entire structure.
  • the solution 66 dispersed therein is mixed and subjected to sonication for about 12 hours to obtain a dispersion liquid 67 in which polyacids and carbon nanotubes are dispersed (Step 2).
  • the resin template 64 was immersed in the dispersion liquid 67 and subjected to ultrasonic treatment for about 2 minutes, the dispersion liquid 67 was immersed in the resin template 64, and dried at about 50 ° C. in an oven.
  • a three-dimensional electric element 60 in which polyacids and carbon nanotubes are supported (fixed) on a resin template 64 and arranged in a three-dimensional manner is obtained (Step 3).
  • a protective film such as an epoxy resin may be provided on the surface of the three-dimensional electric element 60 to increase the strength.
  • a water-soluble granular material may be a water-soluble powder
  • a dispersion liquid 72 was impregnated into the aggregate (structure) of the water-soluble granular material 71 by applying pressure to the mixture mixed with the dispersion liquid 72 in which carbon nanotubes, which is an example of a conductor, were dispersed.
  • a porous template 73 is formed (Step 1).
  • the porous template 73 is placed in the tray 75 together with the liquid thermosetting resin 74, and the resin impregnated body 76 in which the liquid thermosetting resin 74 is impregnated into the porous template 73. (Step 2).
  • the porous template 73 can be impregnated with the thermosetting resin 74 using a vacuum pump.
  • thermosetting resin 74 thermosetting resin 74 impregnated in the porous template 73
  • the resin impregnated body 76 is cured by heating the resin impregnated body 76 to obtain a solidified template 77 (Step 3).
  • the solidification template 77 is immersed in a solvent 78 such as hot water to dissolve and remove the water-soluble granules 71 from the solidification template 77, and the polyacid and carbon nanotubes are supported (fixed) on the resinous porous body.
  • the three-dimensional electric element 70 is obtained so as to be arranged in a three-dimensional shape (Step 4).
  • a protective film may be provided on the surface of the three-dimensional electric element 70 to increase its strength.
  • the water-soluble granular material 81 and the liquid curable resin 82 may be mixed to obtain a mixed template 83 (Step 1).
  • a mixing template 83 can be created by using a mixture of a water-soluble granular material 81 and a liquid curable resin 82 as a material and using a 3D printer. By using a 3D printer, it is possible to form a mixed template 83 having various shapes.
  • the mixed template 83 has a certain degree of hardness by the curing treatment of the curable resin 82 by heat treatment or the like.
  • the mixing template 83 is immersed in a solvent 84 such as hot water to remove the granules 81 from the mixing template 83 to obtain a porous body 85 containing a resin as a main component (Step 2).
  • a solvent 84 such as hot water
  • a porous body 85 containing a resin as a main component By immersing the porous body 85 in the dispersion liquid 86 and performing a drying treatment, a three-dimensional electric element 80 in which the non-linear portion and the conductor are three-dimensionally arranged is generated (Step 3).
  • the dispersion liquid 86 is sprayed onto the porous body 85 with an injector, or the dispersion liquid 86 is dropped onto the porous body 85 to drop the porous body 85.
  • the dispersion liquid 86 may be impregnated into 85.
  • the strength of the three-dimensional electric element 80 may be increased by forming a protective film on the surface.
  • polyoxometallate particles (non-linear parts) connected by carbon nanotubes (conductors) are connected by a carbon nanotube (conductor) to a three-dimensional electric element (experimental example) in which they are arranged three-dimensionally.
  • a two-dimensional electric element in which the polyoxometallate particles (non-linear part) are arranged in a plane is used.
  • the three-dimensional electric element is obtained by curing polydimethylsiloxane to maintain a state in which polyoxometallate particles are arranged in a three-dimensional manner, and the three-dimensional electric element has one needle-shaped input electrode.
  • a neural network system (hereinafter referred to as "3D neural network system”) was manufactured by inserting three needle-shaped output electrodes.
  • the two-dimensional electric element is formed by dispersing polyoxometallate particles and carbon nanotubes on an insulating substrate, and one plate-shaped input electrode and one plate-shaped output electrode are contacted with the two-dimensional electric element.
  • a neural network system (hereinafter referred to as "2D neural network system”) was produced.
  • a sine wave pulse signal is input from the input electrode to the three-dimensional electric element, and the waveform of the signal output from the output electrode becomes a desired waveform different from the input signal such as a triangular wave or a saw wave.
  • a sine wave pulse signal was input from the input electrode to the three-dimensional electric element, a desired waveform was predicted by the three-dimensional electric element, the waveform of the predicted signal was output from the output electrode, and this output signal was detected.
  • a similar experiment was also performed on a 2D neural network system.
  • the experimental results of the desired waveforms as a triangular wave, a square wave, a sawtooth wave, and a chord wave are shown in FIGS. 9, 10 (A), and 10 (B), respectively.
  • the accuracy (learning) and the accuracy (prediction) in the experimental results of FIG. 9 match the desired waveform set by the waveform of the signal output from the output electrode at the time of learning and at the time of prediction in the three-dimensional electric element, respectively. It was a quantification of what was happening, and the larger the number, the more consistent it was.
  • the error is a numerical value indicating how much the waveform of the signal output from the output electrode is different from the set desired waveform, and the numerical value is a numerical value. The larger the value, the larger the error.
  • the present invention is not limited to the above-described embodiment, and all changes of conditions that do not deviate from the gist are within the scope of the present invention.
  • the non-linear portion does not have to be in the form of particles, and a non-linear portion such as a needle shape, a film shape, or a void showing a tunnel connection can be adopted.
  • the shape of the conductor is not particularly limited, and may be, for example, a particle shape or a film shape.
  • the three-dimensional electric element may be configured by a conductive polymer provided with a junction (connecting portion) exhibiting a non-linear electric voltage characteristic.
  • the junction corresponds to the non-linear portion
  • the portion excluding the junction corresponds to the conductor.
  • the shapes of the input electrode and the output electrode are not limited, and may be, for example, a plate shape.
  • the machine learning system provided with the electric element, and the respective manufacturing methods the machine learning system can be made compact, so that functional learning for small devices such as mobile terminals and wearable terminals can be performed. It is possible to promote the installation of the system.

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Abstract

３次元電気素子１０は、それぞれ非線形な電流電圧特性を示す４つ以上の非線形部１１と、非線形部１１を接続する導電体１２とを備え、非線形部１１は立体状に配されている。機械学習システム２０は、それぞれ非線形な電流電圧特性を示す４つ以上の非線形部１１、及び、非線形部１１を接続する導電体１２を有し、非線形部１１が立体状に配されている３次元電気素子１０と、３次元電気素子１０にそれぞれ接続された入力電極１３及び出力電極１４とを備える。

Description

３次元電気素子及びそれを備えた機械学習システム並びにそれぞれの製造方法
本発明は、ニューロン（神経細胞）を模倣したニューロン素子として機能する３次元電気素子及びそれを備えた機械学習システム並びにそれぞれの製造方法に関する。
ニューラルネットワークシステムを構築するための様々な研究がなされている。ニューラルネットワークシステムの構築方法としては、ニューロン素子を電子回路で設計することや、機能性分子素子をニューロン素子として機能させること等が挙げられる（特許文献１参照）。機能性分子素子を用いることによって、電子回路化に比べ、ニューラルネットワークシステムのコンパクト化を図ることができる。
特開２００９－１５７６００号公報
しかしながら、従来の機能性分子素子を採用したニューラルネットワークシステムのコンパクト化には限界があった。また、システムのコンパクト化はニューラルネットワークのみに顕在化する課題ではなく、機械学習システム全般に共通する課題である。
本発明は、かかる事情に鑑みてなされたもので、機械学習システムのコンパクト化を図ることが可能な３次元電気素子及びそれを備えた機械学習システム並びにそれぞれの製造方法を提供することを目的とする。
前記目的に沿う第１の発明に係る３次元電気素子は、それぞれ非線形な電流電圧特性を示す４つ以上の非線形部と、前記非線形部を接続する導電体とを備え、前記非線形部は立体状に配されている。
前記目的に沿う第２の発明に係る機械学習システムは、それぞれ非線形な電流電圧特性を示す４つ以上の非線形部、及び、前記非線形部を接続する導電体を有し、前記非線形部が立体状に配されている３次元電気素子と、前記３次元電気素子にそれぞれ接続された入力電極及び出力電極とを備える。
前記目的に沿う第３の発明に係る３次元電気素子の製造方法は、それぞれ非線形な電流電圧特性を示す４つ以上の非線形部及び前記非線形部を接続する導電体が投入された分散液を、多孔質構造体に浸み込ませて分散液含有体を得る工程と、前記分散液含有体を硬化性樹脂で硬化させて、前記非線形部が立体状に配された３次元電気素子を得る工程とを有する。
前記目的に沿う第４の発明に係る機械学習システムの製造方法は、それぞれ非線形な電流電圧特性を示す４つ以上の非線形部及び前記非線形部を接続する導電体が投入された分散液を、多孔質構造体に浸み込ませて分散液含有体を得る工程と、前記分散液含有体を硬化性樹脂で硬化させて、前記非線形部が立体状に配された３次元電気素子を得る工程と、前記３次元電気素子に入力電極及び出力電極を接続する工程とを有する。
第１の発明に係る３次元電気素子及び第２の発明に係る機械学習システムは、それぞれ非線形な電流電圧特性を示す４つ以上の非線形部と、非線形部を接続する導電体とを備え、非線形部が立体状（３次元構造）に配されているので、非線形部が平面状（二次元構造）に配されている従来の機械学習システムに比べ、コンパクト化を図ることが可能である。また、第３の発明に係る３次元電気素子の製造方法及び第４の発明に係る機械学習システムの製造方法は、当該３次元電気素子及び当該機械学習システムをそれぞれ製造するものである。
本発明の一実施例に係る３次元電気素子及びそれを備えたニューラルネットワークシステムの説明図である。 （Ａ）、（Ｂ）は共に、変形例に係る３次元電気素子及びニューラルネットワークシステムの説明図である。 ３次元電気素子の製造方法の第１の例を示す説明図である。 （Ａ）、（Ｂ）は共に、入力電極を３次元電気素子に接続する様子を示す説明図である。 ３次元電気素子の製造方法の第２の例を示す説明図である。 ３次元電気素子の製造方法の第３の例を示す説明図である。 ３次元電気素子の製造方法の第４の例を示す説明図である。 ３次元電気素子の製造方法の第５の例を示す説明図である。 波形生成学習の実験例の実験結果を示すグラフである。 （Ａ）、（Ｂ）はそれぞれ、波形生成学習の実験例の実験結果及び波形生成学習の比較例の実験結果を示すグラフである。
続いて、添付した図面を参照しつつ、本発明を具体化した実施例につき説明し、本発明の理解に供する。
図１に示すように、本発明の一実施例に係る３次元電気素子１０は、それぞれ非線形な電流電圧特性を示す４つ以上の非線形部１１と、非線形部１１を電気的に接続する導電体１２とを備えている。本実施例では、全ての非線形部１１が１又は複数の導電体１２で電気的に接続されている。
本実施例において、非線形部１１は粒子状もしくはトンネル接合を可能にする空隙であり、導電性を有する分子、イオン、錯体、ポリマー、金属、有機材料、無機材料、有機無機ハイブリッド材料及びこれらの混合物によって形成することができる。例えば、非線形部１１としてポリオキソメタレートの粒子を採用可能である。
非線形部１１が示す非線形な電流電圧特性とは、非線形部１１に印加される電圧値（通電される電流値）と同非線形部１１から出力される電圧値（電流値）とが非線形な関係となる特性を意味する。非線形な電流電圧特性として、半導体のｐｎ接合による整流性、ショットキー接合による整流性、又は、トンネル接合やクーロンブロッケードの電気特性、メモリスタ素子の印加電圧に対する抵抗変化が挙げられる。
また、導電体１２は、非線形部１１を接続する導電物であればよい。例えば、カーボンナノチューブ等の有機性ナノワイヤ、Ａｇ、Ａｕ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ｒｈ、Ｉｒ、Ｒｕ、Ｏｓ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｓｎからなる群より選択された１種類以上の元素によって構成される金属性ナノワイヤ、及び、ＩｒＯ２、Ｉｎ２Ｏ３、ＳｎＯ２、ＩＴＯからなる群より選択された１種類以上の酸化物によって構成された酸化物ナノワイヤ、重合性ポリマーワイヤー、ＤＮＡ等の絶縁性ナノワイヤ表面を導電性材料で覆った複合体ワイヤのいずれかからなるものを導電体１２として採用することができる。
導電体１２による非線形部１１の接続は、一の非線形部１１から出力される電気信号が他の非線形部１１に伝わるようにする接続方法であればよく、非線形部１１を物理的、電気的、磁気的、光学的又は化学的に接続することや、これらを２種類以上合わせて接続することができる。
ここで、４以上の整数をＮとして、一つの３次元電気素子１０はＮ個の非線形部１１を有し、これらＮ個の非線形部１１は導電体１２を介して立体状に配されている。
ここで、Ｎ個の非線形部１１が立体状に配されているとは、Ｎ個の非線形部１１の中から任意に選んだ３個の非線形部１１の幾何中心が配された仮想平面に接しない非線形部１１がＮ個の非線形部１１において少なくとも１つ存在することを意味する。従って、Ｎは４以上となる。３次元電気素子１０がニューロン素子として安定的に機能する観点においては、Ｎが３０以上であることが好ましく、１００以上であることがより好ましく、１０００以上の出来るだけ大きい数であることが更に好ましい。
Ｎ個の非線形部１１を立体状に配することで、Ｎ個の非線形部１１を平面状に配する場合に比べ、３次元電気素子１０のコンパクト化を図ることができる。３次元電気素子１０のコンパクト化を図る観点においては、Ｎ個の非線形部１１のうち前記仮想平面上に位置しない非線形部１１の割合が、好ましい順に、９５％以上、９０％以上、８０％以上、７０％以上、６０％以上、５０％以上となる。
また、本実施例では、３次元電気素子１０と３次元電気素子１０にそれぞれ接続された入力電極１３及び出力電極１４とを有して、機械学習システムの一例であるニューラルネットワークシステム２０が構成されている。本実施例では、入力電極１３及び出力電極１４がそれぞれ線分状であり、導電性の物質（例えば、銅）を素材にして形成されている。
入力電極１３は、電気信号を３次元電気素子１０に入力する電極であり、出力電極１４は、３次元電気素子１０から電気信号が出力される電極である。なお、入力電極１３や出力電極１４の３次元電気素子１０に対する位置は任意であり、図１に示す位置に限定されない。
入力電極１３から３次元電気素子１０に電気信号（例えば、パルス信号）が入力されると、３次元電気素子１０は、ニューラルネットワークにおけるニューロン素子として機能する。その結果、３次元電気素子１０から出力電極１４に対して電気信号が出力される。
本実施例において、ニューラルネットワークシステム２０には、１つの入力電極１３及び３つ（即ち、複数）の出力電極１４が設けられているが、入力電極１３及び出力電極１４はそれぞれ少なくとも１つあればよい。
例えば、図２（Ａ）、（Ｂ）に示すように、立方体状の３次元電気素子１０’に対し上面から１本の入力電極１３’を差し込み、４つの側面（入力電極１３’が差し込まれた面に対して垂直な面）それぞれから３つの出力電極１４’を差し込んでニューラルネットワーク２０’を構成してもよい。入力電極１３’及び出力電極１４’は、断面が矩形状（正方形含む）であり、長手方向一側の３次元電気素子１０’に差し込まれる領域と、長手方向他側の３次元電気素子１０’から突出する領域との間に、３次元電気素子１０’の表面に外側から接触する拡幅部１５’が設けられている。
なお、入力電極１３を複数設けることもできる。
次に、図３を参照して、３次元電気素子１０の製造方法について説明する。ここでは、非線形部１１にポリオキソメタレートの粒子を採用し、導電体１２にカーボンナノチューブを採用した例を示す。
まず、図３に示すように、イソプロピルアルコール３０に多数の非線形部１１（ポリオキソメタレートの粒子）及び多数の導電体１２（カーボンナノチューブ）を投入して分散液３１を得る（Ｓｔｅｐ１）。
Ｓｔｅｐ１で得た分散液３１を角砂糖等の多孔質構造体の一例である水溶性多孔質構造体３２に浸み込ませて非線形部１１及び導電体１２が立体的に配された分散液含有体３３とし（Ｓｔｅｐ２）、この分散液含有体３３に硬化性樹脂の一例であるポリジメチルシロキサン３４を浸み込ませ加熱して硬化させ、硬化物３５を得る（Ｓｔｅｐ３）。そして、硬化物３５を５０～７０℃程度の熱水３６に浸漬させ、硬化物３５から水溶性多孔質構造体３２を取り除くことによって、非線形部１１が立体状に配された３次元電気素子１０を得ることができる（Ｓｔｅｐ４）。なお、硬化したポリジメチルシロキサン３４は弾力性があり、３次元電気素子１０はスポンジ状である。また、Ｓｔｅｐ４で得た３次元電気素子１０に入力電極１３及び出力電極１４を接続する工程等を追加することによって機械学習システムを得ることができる。
非線形部１１及び導電部１２が分散して配されたシートを形成し、当該シートを重ねて３次元電気素子を得るようにしてもよい。
また、Ｓｔｅｐ４にて、作成したものを電気素子ユニットとし、この電気素子ユニットを複数接合することによって、所望の大きさや形状に加工し、使用環境などに適合する大きさ及び形状の３次元電気素子１０を得るようにしてもよい。
なお、分散液を作製する場合、イソプロピルアルコール３０の割合は、分散物（非線形部１１と導電体１２を合わせたもの）が十分に懸濁する程度が好ましい。分散物が過剰の場合、分散液含有体３３表面に分散物が余ってしまい、特性に影響が出る可能性は否定できず、しかも分散物が余剰となることによって、コスト的に不利になる可能性がある。なお分散溶媒として、純水、エタノール、ジクロロエタンが挙げられるが、分散溶媒は分散物が分散できればよく、これらに限定されない。
また、非線形部１１と導電体１２の割合については、絶縁もしくは線形短絡しない程度が望ましい。導電体１２の割合が過小であると、回路が生ぜず電気的に絶縁等の問題が生じる可能性があり、導電体１２の割合が過大であるとショートする等の問題が生じる可能性がある。
水溶性多孔質構造体３２は熱水３６によって取り除かれたが、３次元電気素子１０の仕様や使用環境によっては、水溶性多孔質構成体３２を取り除かなくてよい場合がある。角砂糖等の水溶性多孔質構造体３２が残留した３次元電気素子や、ウレタンスポンジ、ＺｎＯ等の不溶性多孔質構造体を有する３次元電気素子も一つの形態として存在し得る。水溶性多孔質構造体や不溶性多孔質構造体を有する３次元電気素子は、ある程度の硬さがあることから、入力電極や出力電極の配置精度の向上が期待できる。
上記実施例では、１つの水溶性多孔質構成体３２を用いて３次元電気素子１０を作製したが、例えば、同種あるいは異種の形状の水溶性多孔質構造体を複数組み合わせて３次元電気素子を作成してもよい。この場合、所望する形状や所望する大きさの３次元電気素子を作製でき、使用環境等を考慮した３次元電気素子を製造することができる。
３次元電気素子１０が角部を有する形状の場合、角部の欠け等を防止するために、面取り加工を行ったり、角部の断面を円弧状に加工したりすることが好ましい。
３次元電気素子１０の具体的な形状として、立方体、直方体、柱状体、錐状体、球状体、円環状体、空洞体等が挙げられる。入力電極１３及び出力電極１４の３次元電気素子１０への接続においては、３次元電気素子１０の形状を立方体、直方体、柱状体とすることが好ましく、入力電極１３及び出力電極１４の配置精度を向上させることができる。
３次元電気素子１０に入力電極１３及び出力電極１４を接続する際、各電極の先端を、図４（Ａ）に示すように、３次元電気素子１０の表面に当接させる様に配置したり（これを、以下「第一の配置」と言う）、各電極の先端を、図４（Ｂ）に示すように、３次元電気素子１０内に突き刺すように配置したり（これを、以下「第二の配置」と言う）することができる。電極の配置は、３次元電気素子の仕様等に応じて決定される。
電極の配置例としては、入力電極及び出力電力を第一の配置及び第二の配置のいずれかのみとすることや、入力電極及び出力電力の一方を第二の配置とし、他方を第一の配置とすることもできる。また、本実施例のように複数の出力電極を用いる場合には、一部の出力電極を第一の配置とし、残りの出力電力を第二の配置としてもよい。
また、本実施例では、非線形部１１及び導電体１２が水溶性多孔質構造体３２に立体的に配された分散液含有体３３を生成した後、分散液含有体３３に硬化性樹脂であるポリジメチルシロキサン３４を浸み込ませ、硬化させた後に、水溶性多孔質構造体３２を取り除く処理を行ったが、３次元電気素子の製造方法はこれに限定されない。
以下に、本実施例とは異なる３次元電気素子の製造方法の例を説明する。
図５に示す３次元電気素子４０の製造方法においては、まず、液状のエポキシ樹脂（例えば、ＲＳＦ８１６）４１及び水溶性多孔質構造体４３が入れられたトレイ４４をチャンバ４５内に収容し、チャンバ４５に接続された真空ポンプ４６を作動させる。水溶性多孔質構造体４３は一部がエポキシ樹脂４１に浸漬した状態であり、真空ポンプ４６の作動によるチャンバ４５内の減圧によって、エポキシ樹脂４１が水溶性多孔質構造体４３内に浸み込む（ここまで、Ｓｔｅｐ１）。
水溶性多孔質構造体４３全体にエポキシ樹脂４１が浸み込んだ状態となった後、チャンバ４５内の減圧状態を解放し、エポキシ樹脂４１が浸み込んだ水溶性多孔質構造体４３（以下、この状態の水溶性多孔質構造体４３を樹脂含有体４７とする）をチャンバ４５から取り出し、図５に示すように、樹脂含有体４７に熱処理を行って樹脂含有体４７のエポキシ樹脂４１を硬化させる（Ｓｔｅｐ２）。
次に、熱水等の溶媒４９に樹脂含有体４７を浸漬させて樹脂含有体４７の水溶性多孔質構造体４３を溶解させ、硬化したエポキシ樹脂４１のみからなる樹脂テンプレート５０を得る（Ｓｔｅｐ３）。水溶性多孔質構造体４３が角砂糖であれば、溶媒４９の温度を５０～７０℃程度に保って、水溶性多孔質構造体４３を溶解する。
その後、水又はアセトニトリルに非線形部の一例であるポリ酸（ＰＭＯ１２）が溶解した溶液５１と、導電部の一例であるカーボンナノチューブがイソプロパノール中に分散した溶液５２とを混合し、その混合液に対し約４時間の超音波処理を行って、ポリ酸及びカーボンナノチューブが分散した分散液５３を得る（Ｓｔｅｐ４）。そして、分散液５３中に樹脂テンプレート５０を浸漬させて分散液５２を樹脂テンプレート５０に浸み込ませ、超音波処理を５分程度行って、ポリ酸及びカーボンナノチューブが樹脂テンプレート５０に担持（固定）されて立体状に配された３次元電気素子４０を得る（Ｓｔｅｐ５）。
また、図６に示す３次元電気素子６０の製造方法においては、セルロースファイバを含有するセルロース含有液６２にメラミン樹脂によって形成されたメラミンスポンジ６３を浸漬させ、セルロース含有液６２に浸漬した状態のメラミンスポンジ６３に対し約１分間の超音波処理を行った後に、乾燥処理して、セルロースファイバ及びセルロースを含む樹脂テンプレート（多孔質構造体の一例）６４を生成する（Ｓｔｅｐ１）。
ここで、セルロース含有液６２は、セルロースファイバの濃度が異なる溶液（例えば、０．０１質量％、０．１質量％、１質量％）を用いて調整しても良い。３次元電気素子６０の学習性能を高めるという観点では、セルロース含有液６２のセルロースファイバの濃度は約１質量％に調整されていることが好ましい。また、上記乾燥処理は、オーブン等を利用した約５０℃での乾燥処理でもよいが、空隙が構造全体に分布されるため自然乾燥が好ましい。
そして、図６に示すように、水又はアセトニトリルに非線形部の一例であるポリ酸（ＰＭＯ１２）が溶解した溶液６５と、約１時間の超音波処理によって導電体の一例であるカーボンナノチューブがイソプロパノール中に分散した溶液６６とを混合し、約１２時間の超音波処理を行って、ポリ酸及びカーボンナノチューブが分散した分散液６７を得る（Ｓｔｅｐ２）。
その後、樹脂テンプレート６４を分散液６７に浸漬させた状態にして約２分間の超音波処理を行い、樹脂テンプレート６４に分散液６７を浸み込ませ、オーブンによる約５０℃の乾燥処理を経て、ポリ酸及びカーボンナノチューブが樹脂テンプレート６４に担持（固定）されて立体状に配された３次元電気素子６０を得る（Ｓｔｅｐ３）。なお、３次元電気素子６０の表面にエポキシ樹脂等の保護膜を設けて、強度を高めてもよい。
また、図７に示す３次元電気素子７０の製造方法においては、砂糖粒等の水溶性の粒状物（水溶性の粉体でもよい）７１と、溶媒中に非線形部の一例であるポリ酸及び導電体の一例であるカーボンナノチューブが分散した分散液７２とを混合した混合物に対して加圧等を行い、水溶性の粒状物７１の集合体（構造体）に分散液７２が浸み込んだ多孔質テンプレート７３を形成する（Ｓｔｅｐ１）。
次に、図７に示すように、多孔質テンプレート７３を、液状の熱硬化性樹脂７４と共にトレイ７５に入れ、多孔質テンプレート７３に液状の熱硬化性樹脂７４が浸み込んだ樹脂含浸体７６を得る（Ｓｔｅｐ２）。多孔質テンプレート７３への熱硬化性樹脂７４の含浸は真空ポンプを用いて行うことができる。
その後、樹脂含浸体７６の加熱により、樹脂含浸体７６の熱硬化性樹脂７４（多孔質テンプレート７３に浸み込んでいる熱硬化性樹脂７４）を硬化させて、固化テンプレート７７を得る（Ｓｔｅｐ３）。
そして、固化テンプレート７７を熱水等の溶媒７８に浸漬させることによって固化テンプレート７７から水溶性の粒状物７１を溶解させて取り除き、ポリ酸及びカーボンナノチューブが樹脂性の多孔質体に担持（固定）されて立体状に配された３次元電気素子７０を得る（Ｓｔｅｐ４）。３次元電気素子７０に対しても、表面に保護膜を設けて強度を高めるようにしてもよい。
また、図８に示すように、水溶性の粒状物８１と液状の硬化性樹脂８２を混合して混合テンプレート８３を得るようにしてもよい（Ｓｔｅｐ１）。例えば、水溶性の粒状物８１及び液状の硬化性樹脂８２の混合物を材料とし、３Ｄプリンタを用いることで、混合テンプレート８３を作成できる。３Ｄプリンタの利用により、様々な形状の混合テンプレート８３を形成可能である。混合テンプレート８３は、熱処理等による硬化性樹脂８２の硬化処理によって、ある程度の硬さを有するようになる。
図８に示すように、混合テンプレート８３を熱水等の溶媒８４に浸漬して、混合テンプレート８３から粒状物８１を取り除くことによって、樹脂を主成分とする多孔質体８５を得（Ｓｔｅｐ２）、多孔質体８５を分散液８６に浸漬させ乾燥処理を行うことによって、非線形部及び導電体が立体的に配された３次元電気素子８０が生成される（Ｓｔｅｐ３）。
ここで、多孔質体８５を分散液８６に浸漬させる代わりに、多孔質体８５に分散液８６を噴射機で吹き付けたり、多孔質体８５に分散液８６を滴下したりして、多孔質体８５に分散液８６を浸み込ませるようにしてもよい。３次元電気素子８０に対しても、表面への保護膜形成で強度を高めてもよい。
実験例
次に、本発明の作用効果を確認するために行った実験について説明する。
実験では、カーボンナノチューブ（導電体）で接続されたポリオキソメタレートの粒子（非線形部）が立体状に配されている３次元電気素子（実験例）と、カーボンナノチューブ（導電体）で接続されたポリオキソメタレートの粒子（非線形部）が平面状に配されている２次元電気素子（比較例）とを用いた。
３次元電気素子は、ポリジメチルシロキサンを硬化させてポリオキソメタレートの粒子が立体状に配された状態が保たれたものであり、この３次元電気素子に１本の針状の入力電極と３本の針状の出力電極とを差し込んでニューラルネットワークシステム（以下、「３Ｄニューラルネットワークシステム」と言う）を作製した。
２次元電気素子は、ポリオキソメタレートの粒子及びカーボンナノチューブが絶縁性の基板に分散したものであり、この２次元電気素子に１つの板状の入力電極及び１つの板状の出力電極を接触させてニューラルネットワークシステム（以下、「２Ｄニューラルネットワークシステム」と言う）を作製した。
まず、３Ｄニューラルネットワークシステムにおいて、入力電極から３次元電気素子に正弦波パルス信号を入力し、出力電極から出力される信号の波形が三角波、鋸波等入力信号と異なる所望の波形となるように学習させた。その後、入力電極から３次元電気素子に正弦波パルス信号を入力し、所望の波形を３次元電気素子に予測させて出力電極から予測した信号の波形を出力させ、この出力信号を検出した。また、２Ｄニューラルネットワークシステムに対しても同様の実験を行った。
所望の波形を三角波、矩形波、鋸波及び余弦波としたそれぞれの実験結果を図９、図１０（Ａ）、（Ｂ）に示す。
図９の実験結果における精度（学習）及び精度（予測）はそれぞれ、３次元電気素子において、学習時及び予測時に、出力電極から出力された信号の波形が設定した所望の波形にどの程度一致していたかを数値化していたものであり、数値が大きいほど一致していたことを意味する。
図１０（Ａ）、（Ｂ）の実験結果において、誤差は、設定した所望の波形に対し、出力電極から出力された信号の波形がどの程度異なっていたかを数値化したものであり、数値が大きいほど誤差が大きかったことを意味する。
図９の実験結果より、３Ｄニューラルネットワークシステムでは学習時及び予測時の双方で精度の値が略０．６ポイント以上となったことが確認できた。また、図１０（Ａ）、（Ｂ）の実験結果より、３Ｄニューラルネットワークシステムの誤差は２Ｄニューラルネットワークシステムの誤差より小さい値となったことが確認できた。
以上、本発明の実施例を説明したが、本発明は、上記した形態に限定されるものでなく、要旨を逸脱しない条件の変更等は全て本発明の適用範囲である。
例えば、非線形部は粒子状である必要はなく、針状、フイルム状、トンネル結合を示す空隙等の非線形部を採用できる。また、導電体の形状は特に限定されず、例えば、粒子状、フイルム状であってもよい。
そして、非線形な電気電圧特性を示すジャンクション（連結部）が設けられた導電性ポリマーにより３次元電気素子を構成してもよい。この場合、導電性ポリマーにおいて、ジャンクションが非線形部に該当し、ジャンクションを除く部分が導電体に該当する。
更に、入力電極及び出力電極の形状は限定されず、例えば、板状であってもよい。
本発明に係る３次元電気素子及びそれを備えた機械学習システム並びにそれぞれの製造方法によれば、機械学習システムのコンパクト化ができることから、携帯端末やウェアラブル端末をはじめとする小型装置への機能学習システムの搭載を促進可能である。
１０、１０’：３次元電気素子、１１：非線形部、１２：導電体、１３、１３’：入力電極、１４、１４’：出力電極、１５’：拡幅部、２０、２０’：ニューラルネットワークシステム、３０：イソプロピルアルコール、３１：分散液、３２：水溶性多孔質構造体、３３：分散液含有体、３４：ポリジメチルシロキサン、３５：硬化物、３６：熱水、４０：３次元電気素子、４１：エポキシ樹脂、４３：水溶性多孔質構造体、４４：トレイ、４５：チャンバ、４６：真空ポンプ、４７：樹脂含有体、４９：溶媒、５０：樹脂テンプレート、５１、５２：溶液、５３：分散液、６０：３次元電気素子、６２：セルロース含有液、６３：メラミンスポンジ、６４：樹脂テンプレート、６５、６６：溶液、６７：分散液、７０：３次元電気素子、７１：粒状物、７２：分散液、７３：多孔質テンプレート、７４：熱硬化性樹脂、７５：トレイ、７６：樹脂含浸体、７７：固化テンプレート、７８：溶媒、８０：３次元電気素子、８１：粒状物、８２：硬化性樹脂、８３：混合テンプレート、８４：溶媒、８５：多孔質体、８６：分散液

Claims (6)

  1. それぞれ非線形な電流電圧特性を示す４つ以上の非線形部と、前記非線形部を接続する導電体とを備え、前記非線形部は立体状に配されていることを特徴とする３次元電気素子。
  2. 請求項１記載の３次元電気素子において、前記各非線形部は粒子状であることを特徴とする３次元電気素子。
  3. それぞれ非線形な電流電圧特性を示す４つ以上の非線形部、及び、前記非線形部を接続する導電体を有し、前記非線形部が立体状に配されている３次元電気素子と、前記３次元電気素子にそれぞれ接続された入力電極及び出力電極とを備えることを特徴とする機械学習システム。
  4. 請求項３記載の機械学習システムにおいて、前記各非線形部は粒子状であることを特徴とする機械学習システム。
  5. それぞれ非線形な電流電圧特性を示す４つ以上の非線形部及び前記非線形部を接続する導電体が投入された分散液を、多孔質構造体に浸み込ませて分散液含有体を得る工程と、前記分散液含有体を硬化性樹脂で硬化させて、前記非線形部が立体状に配された３次元電気素子を得る工程とを有することを特徴とする３次元電気素子の製造方法。
  6. それぞれ非線形な電流電圧特性を示す４つ以上の非線形部及び前記非線形部を接続する導電体が投入された分散液を、多孔質構造体に浸み込ませて分散液含有体を得る工程と、前記分散液含有体を硬化性樹脂で硬化させて、前記非線形部が立体状に配された３次元電気素子を得る工程と、前記３次元電気素子に入力電極及び出力電極を接続する工程とを有することを特徴とする機械学習システムの製造方法。
PCT/JP2021/037158 2020-10-16 2021-10-07 ３次元電気素子及びそれを備えた機械学習システム並びにそれぞれの製造方法 WO2022080229A1 (ja)

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