WO2021010402A1 - 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス - Google Patents

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WO2021010402A1
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xenon light
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錦良 張
祐磨 武田
達矢 岩本
章吾 吉田
伸吾 岡沢
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積水化学工業株式会社
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    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
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    • C08J2329/00Characterised by the use of homopolymers or copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and at least one being terminated by an alcohol, ether, aldehydo, ketonic, acetal, or ketal radical; Hydrolysed polymers of esters of unsaturated alcohols with saturated carboxylic acids; Derivatives of such polymer
    • C08J2329/14Homopolymers or copolymers of acetals or ketals obtained by polymerisation of unsaturated acetals or ketals or by after-treatment of polymers of unsaturated alcohols
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08KUse of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K3/00Use of inorganic substances as compounding ingredients
    • C08K3/01Use of inorganic substances as compounding ingredients characterized by their specific function
    • C08K3/013Fillers, pigments or reinforcing additives
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08KUse of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K3/00Use of inorganic substances as compounding ingredients
    • C08K3/18Oxygen-containing compounds, e.g. metal carbonyls
    • C08K3/20Oxides; Hydroxides
    • C08K3/22Oxides; Hydroxides of metals
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08KUse of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K5/00Use of organic ingredients
    • C08K5/0008Organic ingredients according to more than one of the "one dot" groups of C08K5/01 - C08K5/59
    • C08K5/0041Optical brightening agents, organic pigments
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08KUse of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K5/00Use of organic ingredients
    • C08K5/04Oxygen-containing compounds
    • C08K5/10Esters; Ether-esters
    • C08K5/101Esters; Ether-esters of monocarboxylic acids
    • C08K5/103Esters; Ether-esters of monocarboxylic acids with polyalcohols

Definitions

  • the present invention relates to an interlayer film for laminated glass used for obtaining laminated glass.
  • the present invention also relates to a laminated glass using the above-mentioned interlayer film for laminated glass.
  • Laminated glass has excellent safety because the amount of scattered glass fragments is small even if it is damaged by an external impact. Therefore, the laminated glass is widely used in automobiles, railroad vehicles, aircraft, ships, buildings, and the like.
  • the laminated glass is manufactured by sandwiching an interlayer film for laminated glass between two glass plates.
  • Patent Document 1 discloses an interlayer film for laminated glass having a one-layer structure or a laminated structure of two or more layers.
  • This interlayer film is a single-layer interlayer film having a one-layer structure including a first layer containing a thermoplastic resin, tungsten oxide particles, and an ultraviolet shielding agent, or a thermoplastic resin and tungsten oxide particles.
  • It is a multilayer laminated glass interlayer film having a laminated structure of two or more layers including a first layer containing the above and a second layer containing an ultraviolet shielding agent.
  • Patent Document 2 describes a first layer containing a thermoplastic resin, at least one of an immonium compound and an aminium compound, and a second layer containing a polyvinyl acetal resin and a plasticizer.
  • a thermoplastic resin contained in the first layer is a thermoplastic resin having a hydroxyl group content of 25 mol% or less.
  • the laminated glass described in Patent Documents 1 and 2 can enhance the heat shielding property.
  • the sound insulating property of the laminated glass may change with the change of the ambient temperature.
  • the sound insulation of the laminated glass may change in a relatively high temperature range (for example, 22 ° C to 40 ° C), and as a result, the sound insulation cannot be improved depending on the temperature. is there.
  • the present invention is an interlayer film for laminated glass having a structure of one layer or a structure of two or more layers, and the interlayer film is sandwiched between two pieces of green glass having a thickness of 2 mm, and is 25 mm in length and 25 mm in width.
  • the absolute value of the difference between the laminated glass X and the secondary resonance frequency is 70 Hz or less, the loss coefficient of the laminated glass X at 20 ° C. is 0.24 or more, and the solar radiation transmission rate of the laminated glass X is 50%.
  • the following interlayer film for laminated glass (in this specification, “interlayer film for laminated glass” may be abbreviated as “intermediate film”) is provided.
  • the secondary resonance frequency of the laminated glass X at 20 ° C. is determined by a central excitation method based on ISO16940. Under the condition of 20 ° C., the laminated glass X is irradiated with 190 W / m 2 xenon light for 20 minutes.
  • the secondary resonance frequency of the laminated glass X after irradiation with xenon light is obtained by a central excitation method based on ISO16940.
  • the absolute value of the difference between the secondary resonance frequency of the laminated glass X before irradiation with xenon light and the secondary resonance frequency of the laminated glass X after irradiation with xenon light is calculated.
  • the secondary resonance frequency of the laminated glass X before irradiation with xenon light and the laminated glass after irradiation with xenon light, which are obtained by the xenon light irradiation test are present.
  • the absolute value of the difference between X and the secondary resonance frequency is 20 Hz or more.
  • the laminated glass X when the laminated glass X is stored at 20 ° C. for 56 days or more, the laminated glass X at 20 ° C. after storage obtained by the central vibration method based on ISO16940 is obtained.
  • the secondary resonance frequency in is 650 Hz or less.
  • the interlayer film has a structure of three or more layers, and the first layer and the second layer arranged on the first surface side of the first layer. And a third layer arranged on the second surface side opposite to the first surface of the first layer, the second layer is a surface layer of an interlayer film.
  • the third layer is a surface layer of an interlayer film, the first layer contains a thermoplastic resin, the second layer contains a thermoplastic resin, and the third layer is heat. Contains plastic resin.
  • the first layer contains a plasticizer
  • the second layer contains a plasticizer
  • the third layer contains a plasticizer
  • the glass transition temperature of the first layer is 5 ° C. or lower
  • the glass transition temperature of the second layer is 25 ° C. or higher
  • the third layer is The glass transition temperature of is 25 ° C. or higher.
  • thermoplastic resin contained in the first layer is a polyvinyl acetal resin
  • thermoplastic resin contained in the second layer is a polyvinyl acetal resin
  • thermoplastic resin contained in the third layer is a polyvinyl acetal resin.
  • the degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin contained in the first layer is 10 mol% or less.
  • the degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin contained in the first layer is 15 mol% or more.
  • the polyvinyl acetal resin contained in the first layer is a polyvinyl butyral resin.
  • the first The polyvinyl butyral resin contained in the layer of is a polyvinyl butyral resin satisfying the formula: B ⁇ ⁇ 0.88 ⁇ A + 78.6.
  • the interlayer film contains heat-shielding particles.
  • the second layer contains heat-shielding particles
  • the third layer contains heat-shielding particles
  • the second layer contains heat-shielding particles
  • the third layer contains heat-shielding particles
  • the second layer and the third layer does not contain heat shield particles.
  • the second layer comprises heat-shielding particles and at least one component of a phthalocyanine compound, a naphthalocyanine compound, an anthracyanine compound and carbon black.
  • the third layer contains heat shield particles and at least one component of a phthalocyanine compound, a naphthalocyanine compound, an anthracyanine compound and carbon black.
  • the component contained in the second layer is Pigment Blue 15, Pigment Green 7 or carbon black
  • the component contained in the third layer is Pigment Blue 15, Pigment Green 7 or Carbon Black.
  • the heat shield particles contained in the second layer are tin-doped indium oxide particles
  • the heat shield particles contained in the third layer are tin. Dope indium oxide particles.
  • the interlayer film has one end and the other end on the opposite side of the one end, and the thickness of the other end is larger than the thickness of the one end.
  • the first laminated glass member, the second laminated glass member, and the above-mentioned interlayer film for laminated glass are provided, and the first laminated glass member and the second laminated glass are provided.
  • a laminated glass is provided in which the interlayer film for laminated glass is arranged between the member and the member.
  • the first laminated glass member, the second laminated glass member, and an interlayer film for laminated glass having a structure of one layer or two or more layers are provided.
  • the interlayer film for laminated glass is arranged between the laminated glass member and the second laminated glass member, and the secondary of the laminated glass before irradiation with xenon light, which is obtained by the following xenon light irradiation test.
  • the absolute value of the difference between the resonance frequency and the secondary resonance frequency of the laminated glass after irradiation with xenon light is 70 Hz or less, the loss coefficient at 20 ° C. is 0.24 or more, and the solar radiation transmission rate is 50%.
  • the following laminated glass is provided.
  • the secondary resonance frequency of the laminated glass at 20 ° C. is determined by the central excitation method based on ISO16940. Under the condition of 20 ° C., the laminated glass is irradiated with 190 W / m 2 xenon light for 20 minutes. The secondary resonance frequency of the laminated glass after irradiation with xenon light is obtained by the central excitation method based on ISO16940. The absolute value of the difference between the secondary resonance frequency of the laminated glass before irradiation with xenon light and the secondary resonance frequency of the laminated glass after irradiation with xenon light is calculated.
  • the first laminated glass member is green glass or heat ray absorbing plate glass
  • the second laminated glass member is green glass or heat ray absorbing plate glass
  • the solar transmittance is 48% or less.
  • the laminated glass interlayer film according to the present invention has a one-layer structure or a two-layer or more structure.
  • the interlayer film for laminated glass according to the present invention is sandwiched between two pieces of green glass having a thickness of 2 mm to obtain a laminated glass X having a size of 25 mm in length and 300 mm in width.
  • the secondary resonance frequency of the laminated glass X before irradiation with xenon light and the laminated glass X after irradiation with xenon light which are obtained by the above-mentioned xenon light irradiation test.
  • the absolute value of the difference from the secondary resonance frequency of is 70 Hz or less.
  • the loss coefficient of the laminated glass X at 20 ° C. is 0.24 or more.
  • the solar transmittance of the laminated glass X is 50% or less. Since the interlayer film for laminated glass according to the present invention has the above-mentioned structure, it is possible to suppress a change in the sound insulation property of the laminated glass in a relatively high temperature region.
  • the laminated glass according to the present invention includes a first laminated glass member, a second laminated glass member, and a laminated glass interlayer film having a one-layer structure or two or more layers of structures, and the first laminated glass is described above.
  • the laminated glass interlayer film is arranged between the glass member and the second laminated glass member.
  • the secondary resonance frequency of the laminated glass before irradiation with xenon light and the secondary resonance frequency of the laminated glass after irradiation with xenon light which are obtained by the above-mentioned xenon light irradiation test,
  • the absolute value of the difference is 70 Hz or less.
  • the laminated glass according to the present invention has a loss coefficient of 0.24 or more at 20 ° C. and a solar transmittance of 50% or less. Since the laminated glass according to the present invention has the above configuration, it is possible to suppress a change in sound insulation in a relatively high temperature range.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to a second embodiment of the present invention.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view schematically showing an example of a laminated glass using the interlayer film for laminated glass shown in FIG.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view schematically showing an example of a laminated glass using the interlayer film for laminated glass shown in FIG.
  • interlayer film for laminated glass The interlayer film for laminated glass according to the present invention (hereinafter, may be abbreviated as "intermediate film”) has a structure of one layer or a structure of two or more layers.
  • the interlayer film according to the present invention is sandwiched between two pieces of green glass having a thickness of 2 mm to obtain a laminated glass X having a size of 25 mm in length and 300 mm in width.
  • the secondary resonance frequency of the laminated glass X before irradiation with xenon light and the secondary resonance frequency of the laminated glass X after irradiation with xenon light, which are obtained by the following xenon light irradiation test, are used.
  • the absolute value of the difference from the resonance frequency is 70 Hz or less.
  • the loss factor of the laminated glass X at 20 ° C. is 0.24 or more.
  • the solar transmittance of the laminated glass X is 50% or less.
  • the secondary resonance frequency of the laminated glass X at 20 ° C. is determined by the central excitation method based on ISO16940. Under the condition of 20 ° C., the laminated glass X is irradiated with 190 W / m 2 xenon light for 20 minutes.
  • the secondary resonance frequency of the laminated glass X after irradiation with xenon light is obtained by the central excitation method based on ISO16940.
  • the absolute value of the difference between the secondary resonance frequency of the laminated glass X before irradiation with xenon light and the secondary resonance frequency of the laminated glass X after irradiation with xenon light is calculated.
  • the interlayer film according to the present invention has the above configuration, it is possible to suppress changes in the sound insulation of the laminated glass in a relatively high temperature range.
  • the sound insulation of the laminated glass (for example, sound insulation at 2000 Hz to 5000 Hz) is obtained in a relatively high temperature region (for example, 22 ° C to 40 ° C, particularly around 25 ° C). It may change.
  • the plasticizer contained in the interlayer film moves between layers and the Young's modulus of the resin layer changes with temperature change, so that the sound insulation property of the laminated glass is changed. As a result, sound insulation may not be improved depending on the temperature.
  • the temperature of the interlayer film tends to rise due to the heat-shielding particles absorbing sunlight, and as a result, the sound insulation property of the laminated glass may change. is there.
  • the interlayer film according to the present invention since the interlayer film according to the present invention has the above-mentioned structure, the sound insulation property of the laminated glass changes in a relatively high temperature range (for example, 22 ° C. to 40 ° C., particularly around 25 ° C.). Can be suppressed. Therefore, in the interlayer film according to the present invention, high sound insulation can be exhibited even if the laminated glass using the interlayer film is used in a relatively high temperature region. With the interlayer film according to the present invention, for example, sound insulation can be improved even in an environment where the laminated glass is exposed to sunlight. Further, the interlayer film according to the present invention can enhance the heat shielding property of the laminated glass.
  • a relatively high temperature range for example, 22 ° C. to 40 ° C., particularly around 25 ° C.
  • the interlayer film according to the present invention has a one-layer structure or a two-layer or more structure.
  • the interlayer film according to the present invention may have a structure of one layer or may have a structure of two or more layers.
  • the interlayer film according to the present invention may have a two-layer structure, a three-layer structure, or a three-layer or more structure.
  • the interlayer film according to the present invention includes a first layer.
  • the interlayer film according to the present invention may be a single-layer intermediate film including only the first layer, or may be a multi-layer intermediate film including the first layer and another layer.
  • the interlayer film may have only the first layer, or may have a second layer in addition to the first layer.
  • the interlayer film preferably includes a second layer as the surface layer of the interlayer film.
  • the second layer is preferably the surface layer of the interlayer film.
  • the second layer is arranged on the first surface side of the first layer.
  • the interlayer film may have a structure of three or more layers, and may include a third layer in addition to the first layer and the second layer.
  • the interlayer film preferably includes a third layer as the surface layer of the interlayer film.
  • the third layer is preferably the surface layer of the interlayer film.
  • the third layer is arranged on the second surface side of the first layer opposite to the first surface.
  • Other layers may be provided between the first layer and the second layer, and between the first layer and the third layer.
  • the interlayer film according to the present invention is sandwiched between two pieces of green glass having a thickness of 2 mm to produce a laminated glass X having a size of 25 mm in length and 300 mm in width.
  • the laminated glass X is manufactured for performing the xenon light irradiation test, and for measuring the loss coefficient, the secondary resonance frequency, and the solar transmittance of the laminated glass X.
  • the laminated glass X is preferably produced as follows.
  • An interlayer film is sandwiched between two 2 mm thick green glasses to obtain a laminate.
  • the obtained laminate was placed in a rubber bag, degassed at a vacuum degree of 2.6 kPa for 20 minutes, then transferred into an oven with the degassed, held at 90 ° C. for 30 minutes, and vacuum pressed. Is pre-crimped.
  • the pre-crimped laminate is crimped in an autoclave at 135 ° C. and a pressure of 1.2 MPa for 20 minutes to obtain a laminated glass X having a size of 25 mm in length and 300 mm in width.
  • the laminated glass X may be produced by peeling the interlayer film of the laminated glass from the laminated glass member.
  • the following xenon light irradiation test is performed on the laminated glass X.
  • the secondary resonance frequency of the laminated glass X at 20 ° C. is determined by the central excitation method based on ISO16940. Under the condition of 20 ° C., the laminated glass X is irradiated with 190 W / m 2 xenon light for 20 minutes.
  • the secondary resonance frequency of the laminated glass X after irradiation with xenon light is obtained by the central excitation method based on ISO16940.
  • the absolute value of the difference between the secondary resonance frequency of the laminated glass X before irradiation with xenon light and the secondary resonance frequency of the laminated glass X after irradiation with xenon light is calculated.
  • the xenon light irradiation test of the laminated glass X is measured as follows.
  • the secondary resonance frequency of the laminated glass X at 20 ° C. is obtained by the central excitation method based on ISO16940.
  • the laminated glass X is irradiated with 190 W / m 2 xenon light for 20 minutes under a windless condition of 20 ° C.
  • the device for irradiating xenon light include a solar simulator device (for example, "HAL-320" manufactured by Asahi Spectral Co., Ltd.).
  • the device for measuring the illuminance include an illuminance meter (for example, "KEYSIGHT U1252B, sensor EKO Pyranometer ML-01" manufactured by Keysight Technologies, Inc.).
  • the distance between the main surface of the laminated glass X and the light source (xenon lamp or the like) is not particularly limited as long as it is arranged so that the illuminance is 190 W / m 2 .
  • the secondary resonance frequency of the laminated glass X after irradiation with xenon light is obtained by the central excitation method based on ISO16940. At this time, the secondary resonance frequency is obtained within 2 minutes (preferably within 1 minute) after the xenon light irradiation.
  • the absolute value of the difference between the secondary resonance frequency of the laminated glass X before irradiation with xenon light and the secondary resonance frequency of the laminated glass X after irradiation with xenon light Is 70 Hz or less.
  • the absolute value of the difference between the secondary resonance frequency of the laminated glass X before irradiation with xenon light and the secondary resonance frequency of the laminated glass X after irradiation with xenon light is preferably 1 Hz or more, more preferably. It is 20 Hz or more, preferably 65 Hz or less, more preferably 45 Hz or less, and further preferably 33 Hz or less.
  • the absolute value of the difference is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, the effect of the present invention can be exhibited even more effectively.
  • the secondary resonance frequency of the laminated glass X at 20 ° C. before irradiation with xenon light is preferably 530 Hz or higher, more preferably 560 Hz or higher, preferably 560 Hz or higher. Is 680 Hz or less, more preferably 640 Hz or less, and even more preferably 599 Hz or less.
  • the secondary resonance frequency of the laminated glass X after irradiation with xenon light is preferably 500 Hz or higher, more preferably 530 Hz or higher, preferably 600 Hz or lower. More preferably, it is 565 Hz or less.
  • a method of controlling the absolute value of the difference and the secondary resonance frequency within the preferable range the following methods can be mentioned.
  • the secondary resonance frequency becomes smaller.
  • the secondary resonance frequency of the laminated glass X at 20 ° C. after storage which is obtained by the central vibration method based on ISO16940, is preferably 530 Hz or higher. It is more preferably 560 Hz or higher, preferably 650 Hz or lower, and more preferably 600 Hz or lower.
  • the secondary resonance frequency is preferably measured after storing the laminated glass X at 20 ° C. for 56 days.
  • the loss coefficient of the laminated glass X at 20 ° C. is 0.24 or more.
  • the loss coefficient of the laminated glass X at 20 ° C. is preferably 0.25 or more, more preferably 0.26 or more, and preferably 0.5 or less. , More preferably 0.4 or less.
  • the loss factor of the laminated glass X at 20 ° C. is measured by a central vibration method based on ISO16940.
  • the solar transmittance of the laminated glass X is 50% or less.
  • the solar transmittance of the laminated glass X is preferably 10% or more, more preferably 15% or more, preferably 48. % Or less, more preferably 44% or less.
  • the solar transmittance of the laminated glass X is measured using a spectrophotometer (for example, "U-4100” manufactured by Hitachi High-Tech) in accordance with JIS R3106: 1998.
  • a spectrophotometer for example, "U-4100” manufactured by Hitachi High-Tech
  • FIG. 1 is a cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to the first embodiment of the present invention.
  • the interlayer film 11 shown in FIG. 1 is a multilayer interlayer film having a structure of two or more layers.
  • the interlayer film 11 is used to obtain a laminated glass.
  • the interlayer film 11 is an interlayer film for laminated glass.
  • the interlayer film 11 includes a first layer 1, a second layer 2, and a third layer 3.
  • the interlayer film 11 has a three-layer structure.
  • a second layer 2 is arranged and laminated on the first surface 1a of the first layer 1.
  • the third layer 3 is arranged and laminated on the second surface 1b opposite to the first surface 1a of the first layer 1.
  • the first layer 1 is an intermediate layer.
  • the second layer 2 and the third layer 3 are protective layers, respectively, and are surface layers in the present embodiment.
  • the first layer 1 is arranged between the second layer 2 and the third layer 3 and is sandwiched between the first layer 1. Therefore, the interlayer film 11 has a multilayer structure in which the second layer 2, the first layer 1, and the third layer 3 are laminated in this order (second layer 2 / first layer 1 / third). It has a layer 3).
  • other layers may be arranged between the second layer 2 and the first layer 1 and between the first layer 1 and the third layer 3, respectively. It is preferable that the second layer 2 and the first layer 1 and the first layer 1 and the third layer 3 are directly laminated, respectively.
  • the other layer include a layer containing polyethylene terephthalate and the like.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to a second embodiment of the present invention.
  • the interlayer film 11A shown in FIG. 2 is a single-layer interlayer film having a one-layer structure.
  • the interlayer film 11A is the first layer.
  • the interlayer film 11A is used to obtain a laminated glass.
  • the interlayer film 11A is an interlayer film for laminated glass.
  • the glass transition temperature of the first layer is preferably ⁇ 10 ° C. or higher, more preferably -6 ° C. or higher, preferably 5 ° C. or lower, more preferably 0 ° C. or higher. It is as follows.
  • the glass transition temperature of the second layer is preferably 25 ° C. or higher, more preferably 28 ° C. or higher, preferably 45 ° C. or lower, and more preferably 35 ° C. or lower. is there.
  • the glass transition temperature of the third layer is preferably 25 ° C. or higher, more preferably 28 ° C. or higher, preferably 45 ° C. or lower, and more preferably 35 ° C. or lower. is there.
  • the glass transition temperature is determined by viscoelasticity measurement. Specifically, the viscoelasticity measurement is performed as follows.
  • the test piece Store the test piece in an environment with a room temperature of 23 ⁇ 2 ° C and a humidity of 25 ⁇ 5% for 12 hours.
  • the viscoelasticity is measured using the viscoelasticity measuring device "ARES-G2" manufactured by TA Instruments.
  • a parallel plate having a diameter of 8 mm is used as a jig, and the measurement is performed under the conditions of shearing mode, the temperature is lowered from 100 ° C. to ⁇ 20 ° C. at a temperature lowering rate of 3 ° C./min, and the frequency is 1 Hz and the strain is 1%.
  • Viscoelasticity may be measured using the interlayer film itself.
  • the peak of tan ⁇ derived from the first layer, the second layer, the third layer and the like may be read from the measurement result.
  • each layer may be peeled off to measure the glass transition temperature of the layer to be measured.
  • the laminated glass member and the interlayer film may be peeled off after cooling the laminated glass with liquid nitrogen or the like, and viscoelasticity measurement may be performed using the peeled interlayer film.
  • the interlayer film preferably contains a thermoplastic resin (hereinafter, may be referred to as a thermoplastic resin (0)).
  • a thermoplastic resin examples include polyvinyl acetate resin, polyester resin, polyvinyl acetal resin, vinyl acetate resin, polystyrene resin, ethylene-vinyl acetate copolymer resin, ethylene-acrylic acid copolymer resin, polyurethane resin, and ionomer resin.
  • examples thereof include polyvinyl alcohol resins, polyolefin resins such as aliphatic polyolefins, and (meth) acrylic resins (polymers having (meth) acryloyl groups).
  • the polyoxymethylene (or polyacetal) resin is included in the polyvinyl acetal resin.
  • a thermoplastic resin other than these may be used.
  • the thermoplastic resin may be a thermoplastic elastomer.
  • the interlayer film preferably contains a polyvinyl acetal resin (hereinafter, may be referred to as a polyvinyl acetal resin (0)) as the thermoplastic resin (0).
  • the thermoplastic resin (0) contained in the interlayer film is preferably a polyvinyl acetal resin (0).
  • the first layer (including a single-layer interlayer film) preferably contains a thermoplastic resin (hereinafter, may be referred to as a thermoplastic resin (1)).
  • the first layer preferably contains a polyvinyl acetal resin (hereinafter, may be referred to as a polyvinyl acetal resin (1)) as the thermoplastic resin (1).
  • the thermoplastic resin (1) contained in the first layer is preferably a polyvinyl acetal resin (1).
  • the second layer preferably contains a thermoplastic resin (hereinafter, may be referred to as a thermoplastic resin (2)).
  • the second layer preferably contains a polyvinyl acetal resin (hereinafter, may be referred to as a polyvinyl acetal resin (2)) as the thermoplastic resin (2).
  • the thermoplastic resin (2) contained in the second layer is preferably a polyvinyl acetal resin (2).
  • the third layer preferably contains a thermoplastic resin (hereinafter, may be referred to as a thermoplastic resin (3)).
  • the third layer preferably contains a polyvinyl acetal resin (hereinafter, may be referred to as a polyvinyl acetal resin (3)) as the thermoplastic resin (3).
  • the thermoplastic resin (3) contained in the third layer is preferably a polyvinyl acetal resin (3).
  • the thermoplastic resin (1), the thermoplastic resin (2), and the thermoplastic resin (3) may be the same or different. It is preferable that the thermoplastic resin (1) is different from the thermoplastic resin (2) and the thermoplastic resin (3) because the sound insulation is further improved.
  • the polyvinyl acetal resin (1), the polyvinyl acetal resin (2), and the polyvinyl acetal resin (3) may be the same or different.
  • the polyvinyl acetal resin (1) is preferably different from the polyvinyl acetal resin (2) and the polyvinyl acetal resin (3) because the sound insulation property is further improved.
  • thermoplastic resin (0) Only one type of the above-mentioned thermoplastic resin (0), the above-mentioned thermoplastic resin (1), the above-mentioned thermoplastic resin (2), and the above-mentioned thermoplastic resin (3) may be used, or two or more types may be used in combination. You may.
  • the polyvinyl acetal resin (0), the polyvinyl acetal resin (1), the polyvinyl acetal resin (2) and the polyvinyl acetal resin (3) only one type may be used, or two or more types may be used in combination. You may.
  • thermoplastic resin examples include polyvinyl acetal resin, ethylene-vinyl acetate copolymer resin, ethylene-acrylic acid copolymer resin, polyurethane resin, polyvinyl alcohol resin, and ionomer resin.
  • Thermoplastic resins other than these may be used.
  • the thermoplastic resin is preferably a polyvinyl acetal resin.
  • the combined use of the polyvinyl acetal resin and the plasticizer further enhances the adhesive force of the layer containing the polyvinyl acetal resin and the plasticizer to the laminated glass member or other layers.
  • the polyvinyl acetal resin can be produced, for example, by acetalizing polyvinyl alcohol (PVA) with an aldehyde.
  • PVA polyvinyl alcohol
  • the polyvinyl acetal resin is preferably an acetal product of polyvinyl alcohol.
  • the polyvinyl alcohol can be obtained, for example, by saponifying polyvinyl acetate.
  • the saponification degree of the polyvinyl alcohol is generally in the range of 70 mol% to 99.9 mol%.
  • the average degree of polymerization of the polyvinyl alcohol (PVA) is preferably 200 or more, more preferably 500 or more, even more preferably 1500 or more, still more preferably 1600 or more, particularly preferably 2600 or more, most preferably 2700 or more, preferably 2700 or more. It is 5000 or less, more preferably 4000 or less, still more preferably 3500 or less.
  • the average degree of polymerization is at least the above lower limit, the penetration resistance of the laminated glass is further increased.
  • the average degree of polymerization is not more than the above upper limit, molding of the interlayer film becomes easy.
  • the average degree of polymerization of the above polyvinyl alcohol is determined by a method based on JIS K6726 "polyvinyl alcohol test method".
  • the carbon number of the acetal group contained in the above polyvinyl acetal resin is not particularly limited.
  • the aldehyde used in producing the polyvinyl acetal resin is not particularly limited.
  • the acetal group in the polyvinyl acetal resin preferably has 3 to 5 carbon atoms, and more preferably 3 or 4 carbon atoms. When the acetal group in the polyvinyl acetal resin has 3 or more carbon atoms, the glass transition temperature of the interlayer film becomes sufficiently low.
  • the above aldehyde is not particularly limited. Generally, an aldehyde having 1 to 10 carbon atoms is preferably used. Examples of the aldehyde having 1 to 10 carbon atoms include propionaldehyde, n-butylaldehyde, isobutylaldehyde, n-barrelaldehyde, 2-ethylbutyraldehyde, n-hexylaldehyde, n-octylaldehyde, and n-nonylaldehyde. , N-decylaldehyde, formaldehyde, acetaldehyde, benzaldehyde and the like.
  • the aldehyde is preferably propionaldehyde, n-butyraldehyde, isobutyraldehyde, n-hexylaldehyde or n-barrelaldehyde, more preferably propionaldehyde, n-butyraldehyde or isobutyraldehyde, and n-butyl. It is more preferably aldehyde. Only one kind of the above aldehyde may be used, or two or more kinds may be used in combination.
  • the interlayer film preferably contains polyvinyl butyral resin as the thermoplastic resin (0).
  • the interlayer film preferably contains a polyvinyl butyral resin as the polyvinyl acetal resin (0).
  • the thermoplastic resin (0) contained in the interlayer film is preferably polyvinyl butyral resin.
  • the first layer preferably contains a polyvinyl butyral resin as the thermoplastic resin (1).
  • the first layer preferably contains a polyvinyl butyral resin as the polyvinyl acetal resin (1).
  • the thermoplastic resin (1) contained in the first layer is preferably polyvinyl butyral resin.
  • the second layer preferably contains a polyvinyl butyral resin as the thermoplastic resin (2).
  • the second layer preferably contains a polyvinyl butyral resin as the polyvinyl acetal resin (2).
  • the thermoplastic resin (2) contained in the second layer is preferably polyvinyl butyral resin.
  • the third layer preferably contains a polyvinyl butyral resin as the thermoplastic resin (3).
  • the third layer preferably contains a polyvinyl butyral resin as the polyvinyl acetal resin (3).
  • the thermoplastic resin (3) contained in the third layer is preferably polyvinyl butyral resin.
  • the polyvinyl butyral resin contained in the interlayer film, the first layer, the second layer, and the third layer only one kind may be used, or two or more kinds may be used in combination.
  • the hydroxyl group content (hydroxyl group amount) of the polyvinyl acetal resin (0) is preferably 15 mol% or more, more preferably 18 mol% or more, preferably 40 mol% or less, and more preferably 35 mol% or less.
  • the content of the hydroxyl groups is at least the above lower limit, the adhesive strength of the interlayer film becomes even higher. Further, when the content of the hydroxyl group is not more than the above upper limit, the flexibility of the interlayer film is increased and the handling of the interlayer film becomes easy.
  • the hydroxyl group content (hydroxyl group amount) of the polyvinyl acetal resin (1) is preferably 10 mol% or more, more preferably 15 mol% or more, still more preferably 17 mol% or more, preferably 25 mol% or less, more preferably. Is 20 mol% or less, more preferably 19 mol% or less, and particularly preferably 18 mol% or less.
  • the content of the hydroxyl groups is at least the above lower limit, the mechanical strength of the interlayer film becomes even higher.
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (1) is 15 mol% or more, the reaction efficiency is high and the productivity is excellent, and when it is 25 mol% or less, the sound insulation of the laminated glass is further improved. .. Further, when the content of the hydroxyl group is not more than the above upper limit, the flexibility of the interlayer film is increased and the handling of the interlayer film becomes easy.
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (2) and the polyvinyl acetal resin (3) is preferably 25 mol% or more, more preferably 28 mol% or more, more preferably 30 mol% or more, still more preferably. It is 31.5 mol% or more, more preferably 32 mol% or more, and particularly preferably 33 mol% or more.
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (2) and the polyvinyl acetal resin (3) is preferably 38 mol% or less, more preferably 37 mol% or less, still more preferably 36.5 mol% or less, particularly preferably. Is 36 mol% or less.
  • the content of the hydroxyl groups is at least the above lower limit, the adhesive strength of the interlayer film becomes even higher. Further, when the content of the hydroxyl group is not more than the above upper limit, the flexibility of the interlayer film is increased and the handling of the interlayer film becomes easy.
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (1) is preferably lower than the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (2).
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (1) is preferably lower than the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (3).
  • the absolute value of the difference between the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (1) and the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (2) is preferably 1 mol% or more.
  • the absolute value of the difference between the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (1) and the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (3) is preferably 1 mol% or more. , More preferably 5 mol% or more, further preferably 9 mol% or more, particularly preferably 10 mol% or more, and most preferably 12 mol% or more.
  • the absolute value of the difference from the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin (3) is preferably 20 mol% or less.
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin is a value obtained by dividing the amount of ethylene groups to which the hydroxyl groups are bonded by the total amount of ethylene groups in the main chain and indicating the mole fraction as a percentage.
  • the amount of ethylene groups to which the hydroxyl groups are bonded can be measured according to, for example, JIS K6728 “Polyvinyl butyral test method”.
  • the degree of acetylation (acetyl group amount) of the polyvinyl acetal resin (0) is preferably 0.1 mol% or more, more preferably 0.3 mol% or more, still more preferably 0.5 mol% or more, preferably 30. It is mol% or less, more preferably 25 mol% or less, still more preferably 20 mol% or less.
  • the degree of acetylation is at least the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer becomes high.
  • the degree of acetylation is not more than the above upper limit, the moisture resistance of the interlayer film and the laminated glass becomes high.
  • the degree of acetylation (acetyl group amount) of the polyvinyl acetal resin (1) is preferably 10 mol% or less, and preferably 15 mol% or more.
  • the degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin (1) is preferably 0.1 mol% or more, more preferably 1.1 mol. % Or more, preferably 9 mol% or less, more preferably 7 mol% or less.
  • the degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin (1) is 15 mol% or more, the degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin (1) is preferably 16 mol% or more, more preferably 17 mol% or more, preferably 17 mol% or more. Is 25 mol% or less, more preferably 23 mol% or less, still more preferably 19 mol% or less.
  • the degree of acetylation is at least the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer becomes high.
  • the degree of acetylation is not more than the above upper limit, the moisture resistance of the interlayer film and the laminated glass becomes high.
  • the degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin (1) is equal to or higher than the lower limit and lower than the upper limit, it becomes easy to control the absolute value of the difference and the secondary resonance frequency within the preferable ranges. The effect of the present invention can be exhibited even more effectively. Further, when the degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin (1) is 0.1 mol% or more and 25 mol% or less, the penetration resistance is excellent. The degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin (1) may be 10 mol% or less, or 15 mol% or more.
  • the degree of acetylation of the polyvinyl acetal resin (2) and the polyvinyl acetal resin (3) is preferably 0.01 mol% or more, more preferably 0.5 mol% or more, preferably 10 mol% or less, more preferably. Is less than 2 mol%.
  • the degree of acetylation is at least the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer becomes high.
  • the degree of acetylation is not more than the above upper limit, the moisture resistance of the interlayer film and the laminated glass becomes high.
  • the degree of acetylation is a value obtained by dividing the amount of ethylene groups to which acetyl groups are bonded by the total amount of ethylene groups in the main chain and indicating the mole fraction as a percentage.
  • the amount of ethylene group to which the acetyl group is bonded can be measured according to, for example, JIS K6728 “Polyvinyl Butyral Test Method”.
  • the degree of acetalization of the polyvinyl acetal resin (0) (degree of butyralization in the case of polyvinyl butyral resin) is preferably 60 mol% or more, more preferably 63 mol% or more, preferably 85 mol% or less, more preferably. It is 75 mol% or less, more preferably 70 mol% or less.
  • degree of acetalization is at least the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer becomes high.
  • the degree of acetalization is not more than the above upper limit, the reaction time required for producing the polyvinyl acetal resin is shortened.
  • the degree of acetalization (in the case of polyvinyl butyral resin, the degree of butyralization) of the polyvinyl acetal resin (1) is preferably 47 mol% or more, more preferably 60 mol% or more, still more preferably 65 mol% or more, preferably 65 mol% or more. It is 85 mol% or less, more preferably 80 mol% or less, still more preferably 75 mol% or less.
  • the degree of acetalization is at least the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer becomes high.
  • the degree of acetalization is not more than the above upper limit, the reaction time required for producing the polyvinyl acetal resin is shortened.
  • the degree of acetalization of the polyvinyl acetal resin (1) degree of butyralization in the case of polyvinyl butyral resin
  • the absolute value of the difference and the secondary resonance frequency are set to the above. It becomes easy to control within a preferable range, and the effect of the present invention can be exhibited even more effectively.
  • the polyvinyl acetal resin (1) When the degree of acetalization of the polyvinyl acetal resin (1) is B mol% and the degree of acetylation is A mol%, the polyvinyl acetal resin (1) has the formula: B ⁇ ⁇ 0.88 ⁇ A + 78.6. It is preferably a satisfactory polyvinyl acetal resin. In this case, the absolute value of the difference and the secondary resonance frequency can be easily controlled within the preferable ranges, and the effect of the present invention can be exhibited even more effectively.
  • the polyvinyl acetal resin (1) is a polyvinyl butyral resin and the degree of butyralization of the polyvinyl butyral resin is B mol% and the degree of acetylation is A mol%
  • the polyvinyl butyral resin has the formula: It is particularly preferable that the polyvinyl butyral resin satisfies B ⁇ ⁇ 0.88 ⁇ A + 78.6. In this case, it becomes easier to control the absolute value of the difference and the secondary resonance frequency within the above-mentioned preferable ranges, and the effect of the present invention can be exhibited even more effectively.
  • the degree of acetalization (in the case of polyvinyl butyral resin, the degree of butyralization) of the polyvinyl acetal resin (2) and the polyvinyl acetal resin (3) is preferably 55 mol% or more, more preferably 60 mol% or more, preferably 60 mol% or more. Is 75 mol% or less, more preferably 71 mol% or less.
  • the degree of acetalization is at least the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer becomes high.
  • the degree of acetalization is not more than the above upper limit, the reaction time required for producing the polyvinyl acetal resin is shortened.
  • the above acetalization degree is obtained as follows. The value obtained by subtracting the amount of ethylene groups to which the hydroxyl groups are bonded and the amount of ethylene groups to which the acetyl groups are bonded is obtained from the total amount of ethylene groups in the main chain. The obtained value is divided by the total amount of ethylene groups in the main chain to obtain the mole fraction. The value indicated by this percentage is the degree of acetalization.
  • the hydroxyl group content (hydroxyl group amount), acetalization degree (butyralization degree), and acetylation degree are preferably calculated from the results measured by a method based on JIS K6728 "polyvinyl butyral test method". However, the measurement by ASTM D1396-92 may be used.
  • the polyvinyl acetal resin is a polyvinyl butyral resin
  • the hydroxyl group content (hydroxyl group amount), the acetalization degree (butyralization degree), and the acetylation degree are determined by a method based on JIS K6728 "polyvinyl butyral test method”. Can be calculated from the results measured by.
  • the content of the polyvinyl acetal resin is preferably 10% by weight or more, more preferably 30% by weight or more, still more preferably 50% by weight or more, still more preferably 70. By weight or more, particularly preferably 80% by weight or more, most preferably 90% by weight or more.
  • the main component (50% by weight or more) of the thermoplastic resin of the interlayer film is preferably a polyvinyl acetal resin.
  • the interlayer film preferably contains a plasticizer.
  • the first layer (including a single-layer interlayer film) preferably contains a plasticizer (hereinafter, may be referred to as a plasticizer (1)).
  • the second layer preferably contains a plasticizer (hereinafter, may be referred to as a plasticizer (2)).
  • the third layer preferably contains a plasticizer (hereinafter, may be referred to as a plasticizer (3)).
  • the plasticizer is not particularly limited.
  • the plasticizer (1), the plasticizer (2), and the plasticizer (3) may be the same or different.
  • As the plasticizer (1), the plasticizer (2), and the plasticizer (3) only one type may be used, or two or more types may be used in combination.
  • plasticizer examples include organic ester plasticizers such as monobasic organic acid esters and polybasic organic acid esters, and organic phosphoric acid plasticizers such as organic phosphoric acid plasticizers and organic subphosphate plasticizers. ..
  • the plasticizer is preferably an organic ester plasticizer.
  • the plasticizer is preferably a liquid plasticizer.
  • Examples of the monobasic organic acid ester include glycol esters obtained by reacting glycol with a monobasic organic acid.
  • Examples of the glycol include triethylene glycol, tetraethylene glycol and tripropylene glycol.
  • Examples of the monobasic organic acid include butyric acid, isobutyric acid, caproic acid, 2-ethylbutyric acid, heptyl acid, n-octyl acid, 2-ethylhexic acid, n-nonyl acid and decyl acid.
  • polybasic organic acid ester examples include an ester compound of a multibasic organic acid and an alcohol having a linear or branched structure having 4 to 8 carbon atoms.
  • polybasic organic acid examples include adipic acid, sebacic acid, azelaic acid and the like.
  • organic ester plasticizer examples include triethylene glycol di-2-ethylpropanoate, triethylene glycol di-2-ethylbutyrate, triethylene glycol di-2-ethylhexanoate, and triethylene glycol dicaprelate.
  • Triethylene Glycol Di-n-Octanoate Triethylene Glycol Di-n-Heptanoate, Tetraethylene Glycol Di-n-Heptanoate, Dibutyl Sevacate, Dioctyl Azelate, Dibutyl Carbitol Adipate, Ethylene Glycol Di-2-Ethyl Butyrate, 1,3-propylene glycol di-2-ethylbutyrate, 1,4-butylene glycol di-2-ethylbutyrate, diethylene glycol di-2-ethylbutyrate, diethylene glycol di-2-ethylhexanoate, dipropylene glycol Di-2-ethylbutyrate, triethylene glycol di-2-ethylpentanoate, tetraethylene glycol di-2-ethylbutyrate, diethylene glycol dicaprylate, dihexyl adipate, dioctyl adipate, hexylcyclohe
  • organophosphate plasticizer examples include tributoxyethyl phosphate, isodecylphenyl phosphate, triisopropyl phosphate and the like.
  • the plasticizer is preferably a diester plasticizer represented by the following formula (1).
  • R1 and R2 each represent an organic group having 2 to 10 carbon atoms
  • R3 represents an ethylene group, an isopropylene group or an n-propylene group
  • p represents an integer of 3 to 10.
  • Each of R1 and R2 in the above formula (1) is preferably an organic group having 5 to 10 carbon atoms, and more preferably an organic group having 6 to 10 carbon atoms.
  • the plasticizer preferably contains triethylene glycol di-2-ethylhexanoate (3GO), triethylene glycol di-2-ethylbutyrate (3GH) or triethylene glycol di-2-ethylpropanoate. ..
  • the plasticizer more preferably contains triethylene glycol di-2-ethylhexanoate or triethylene glycol di-2-ethylbutyrate, and further preferably contains triethylene glycol di-2-ethylhexanoate. preferable.
  • the thermoplastic resin (1) 100 parts by weight of the thermoplastic resin (1) (100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin (1) when the thermoplastic resin (1) is the polyvinyl acetal resin (1)).
  • the content of the plasticizer (1) is defined as the content (1).
  • the content (1) is preferably 68 parts by weight or more, more preferably 72 parts by weight or more, further preferably 75 parts by weight or more, preferably 90 parts by weight or less, more preferably 86 parts by weight or less, still more preferably 84 parts by weight. It is less than parts by weight, particularly preferably 82 parts by weight or less. When the content (1) is at least the above lower limit, the flexibility of the interlayer film is increased and the handling of the interlayer film becomes easy.
  • the penetration resistance of the laminated glass is further increased. Further, when the content (1) is at least the above lower limit and at least the above upper limit, it becomes easy to control the absolute value of the difference and the secondary resonance frequency within the above preferable range, and the effect of the present invention is further enhanced. It can be demonstrated more effectively.
  • the content of the plasticizer (2) is defined as the content (2).
  • the content (2) is preferably 10 parts by weight or more, more preferably 20 parts by weight or more, further preferably 30 parts by weight or more, particularly preferably 35 parts by weight or more, preferably 41 parts by weight or less, and more preferably 39 parts by weight. It is less than or equal to parts by weight, more preferably 38 parts by weight or less, and particularly preferably 37 parts by weight or less.
  • the content (2) is at least the above lower limit, the flexibility of the interlayer film is increased and the handling of the interlayer film becomes easy.
  • the content (2) is not more than the upper limit, the bending rigidity becomes even higher.
  • the content of the plasticizer (3) is defined as the content (3).
  • the content (3) is preferably 10 parts by weight or more, more preferably 20 parts by weight or more, further preferably 30 parts by weight or more, particularly preferably 35 parts by weight or more, preferably 41 parts by weight or less, and more preferably 39 parts by weight. It is less than or equal to parts by weight, more preferably 38 parts by weight or less, and particularly preferably 37 parts by weight or less.
  • the content (3) is at least the above lower limit, the flexibility of the interlayer film is increased and the handling of the interlayer film becomes easy.
  • the content (3) is not more than the upper limit, the bending rigidity becomes even higher.
  • the above-mentioned content (1) and the above-mentioned content (2) may be the same or different.
  • the content (1) and the content (3) may be the same or different. From the viewpoint of enhancing the sound insulation of the laminated glass, the content (1) and the content (2) are the same, or the content (1) is larger than the content (2). Is preferable, and the content (1) is more preferably higher than the content (2). From the viewpoint of enhancing the sound insulation of the laminated glass, the content (1) and the content (3) are the same, or the content (1) is larger than the content (3). Is preferable, and the content (1) is more preferably higher than the content (3).
  • the absolute value of the difference between the content (2) and the content (1), and the difference between the content (3) and the content (1) are preferably 10 parts by weight or more, more preferably 15 parts by weight or more, and further preferably 20 parts by weight or more.
  • the absolute value of the difference between the content (2) and the content (1) and the absolute value of the difference between the content (3) and the content (1) are preferably 80 parts by weight or less, respectively. It is more preferably 75 parts by weight or less, still more preferably 70 parts by weight or less.
  • the interlayer film preferably contains a heat-shielding substance.
  • the first layer (including a single-layer interlayer film) preferably contains a heat-shielding substance.
  • the second layer preferably contains a heat-shielding substance.
  • the third layer preferably contains a heat-shielding substance. Only one kind of the heat-shielding substance may be used, or two or more kinds thereof may be used in combination.
  • the heat-shielding substance may also correspond to a colorant described later.
  • the heat-shielding substance preferably contains at least one component X of a phthalocyanine compound, a naphthalocyanine compound, an anthracyanine compound and carbon black, or contains heat-shielding particles.
  • the component X may also exhibit a function as a colorant. It is more preferable that the heat-shielding substance contains the component X and the heat-shielding particles in order to further enhance the heat-shielding property.
  • the heat-shielding substance may contain at least one component X1 of the phthalocyanine compound, the naphthalocyanine compound and the anthracyanine compound, or may contain heat-shielding particles.
  • the heat-shielding substance contains the component X1 and the heat-shielding particles in order to further enhance the heat-shielding property.
  • the heat-shielding substance may contain carbon black or may contain heat-shielding particles. It is more preferable that the heat-shielding substance contains carbon black and heat-shielding particles in order to further enhance the heat-shielding property.
  • the interlayer film preferably contains at least one component X of a phthalocyanine compound, a naphthalocyanine compound, an anthracyanine compound, and carbon black.
  • the first layer preferably contains the component X.
  • the second layer preferably contains the component X.
  • the third layer preferably contains the component X.
  • the component X is a heat-shielding substance. As the component X, only one kind may be used, or two or more kinds may be used in combination.
  • the above component X is not particularly limited.
  • As the component X conventionally known phthalocyanine compounds, naphthalocyanine compounds, anthracyanine compounds and carbon black can be used.
  • the component X is preferably at least one selected from the group consisting of phthalocyanine, phthalocyanine derivative, naphthalocyanine, naphthalocyanine derivative and carbon black. , Phthalocyanine and at least one of phthalocyanine derivatives are more preferable.
  • the component X preferably contains a vanadium atom or a copper atom.
  • the component X preferably contains a vanadium atom, and preferably contains a copper atom.
  • the component X is more preferably at least one of a vanadium atom or a copper atom-containing phthalocyanine and a vanadium atom or a copper atom-containing phthalocyanine derivative. From the viewpoint of further increasing the heat-shielding property of the interlayer film and the laminated glass, it is preferable that the component X has a structural unit in which an oxygen atom is bonded to a vanadium atom.
  • the component X is preferably Pigment Blue 15, Pigment Green 7, or Carbon Black.
  • Pigment Blue 15 and Pigment Green 7 are phthalocyanine compounds containing a copper atom.
  • the content of the component X is preferably 0.001% by weight or more, more preferably 0.005, based on 100% by weight of the layer containing the component X (first layer, second layer or third layer). By weight% or more, more preferably 0.01% by weight or more, particularly preferably 0.02% by weight or more.
  • the content of the component X is preferably 0.2% by weight or less, more preferably 0.1 in 100% by weight of the layer containing the component X (first layer, second layer or third layer). It is 0% by weight or less, more preferably 0.05% by weight or less, and particularly preferably 0.04% by weight or less.
  • the content of the component X is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, the heat shielding property is sufficiently high and the visible light transmittance is sufficiently high.
  • the visible light transmittance can be 70% or more.
  • the content of the component X1 is preferably 0.001% by weight or more, more preferably 0.005, based on 100% by weight of the layer containing the component X1 (first layer, second layer or third layer). By weight% or more, more preferably 0.01% by weight or more, particularly preferably 0.02% by weight or more.
  • the content of the component X1 is preferably 0.2% by weight or less, more preferably 0.1% by weight in 100% by weight of the layer containing the component X1 (first layer, second layer or third layer). It is 0% by weight or less, more preferably 0.05% by weight or less, and particularly preferably 0.04% by weight or less.
  • the content of the component X1 is at least the above lower limit and at least the above upper limit, the heat shielding property becomes sufficiently high and the visible light transmittance becomes sufficiently high.
  • the visible light transmittance can be 70% or more.
  • the content of the carbon black is preferably 0.001% by weight or more, more preferably 0.005, based on 100% by weight of the layer containing the carbon black (first layer, second layer or third layer).
  • weight% or more more preferably 0.01% by weight or more, particularly preferably 0.02% by weight or more.
  • the content of the carbon black is preferably 0.2% by weight or less, more preferably 0.1 in 100% by weight of the layer containing the carbon black (first layer, second layer or third layer). It is 0% by weight or less, more preferably 0.05% by weight or less, and particularly preferably 0.04% by weight or less.
  • the content of the carbon black is at least the above lower limit and at least the above upper limit, the heat shielding property is sufficiently high and the visible light transmittance is sufficiently high.
  • the visible light transmittance can be 70% or more.
  • the interlayer film preferably contains heat-shielding particles.
  • the first layer (including a single-layer interlayer film) preferably contains the heat-shielding particles.
  • the second layer preferably contains the heat shield particles.
  • the third layer preferably contains the heat shield particles.
  • the second layer contains the heat-shielding particles, the third layer contains the heat-shielding particles, and different layers of the second layer and the third layer do not contain the heat-shielding particles. Is also preferable.
  • the heat-shielding particles are heat-shielding substances. Infrared rays (heat rays) can be effectively blocked by using heat shield particles. Only one type of the heat shield particles may be used, or two or more types may be used in combination.
  • the heat-shielding particles are more preferably metal oxide particles.
  • the heat shield particles are preferably particles formed of metal oxides (metal oxide particles).
  • infrared rays have a large thermal effect, and when infrared rays are absorbed by a substance, they are emitted as heat. For this reason, infrared rays are generally called heat rays.
  • heat shield particles By using the heat shield particles, infrared rays (heat rays) can be effectively blocked.
  • the heat-shielding particles mean particles that can absorb infrared rays.
  • heat-shielding particles include aluminum-doped tin oxide particles, indium-doped tin oxide particles, antimony-doped tin oxide particles (ATO particles), gallium-doped zinc oxide particles (GZO particles), and indium-doped zinc oxide particles (IZO particles).
  • Aluminum-doped zinc oxide particles (AZO particles), niob-doped titanium oxide particles, sodium-doped tungsten oxide particles, cesium-doped tungsten oxide particles, tallium-doped tungsten oxide particles, rubidium-doped tungsten oxide particles, tin-doped indium oxide particles (ITO particles) , Tin-doped zinc oxide particles, silicon-doped zinc oxide particles and other metal oxide particles, hexaborated lanthanum (LaB 6 ) particles and the like. Heat-shielding particles other than these may be used.
  • Metal oxide particles are preferable, ATO particles, GZO particles, IZO particles, ITO particles or tungsten oxide particles are more preferable, and ITO particles or tungsten oxide particles are particularly preferable, because the heat ray shielding function is high.
  • ITO particles tin-doped indium oxide particles
  • tungsten oxide particles are also preferable, because they have a high heat ray shielding function and are easily available.
  • the tungsten oxide particles are preferably metal-doped tungsten oxide particles.
  • the above-mentioned "tungsten oxide particles” include metal-doped tungsten oxide particles.
  • Specific examples of the metal-doped tungsten oxide particles include sodium-doped tungsten oxide particles, cesium-doped tungsten oxide particles, thallium-doped tungsten oxide particles, rubidium-doped tungsten oxide particles, and the like.
  • cesium-doped tungsten oxide particles are particularly preferable.
  • the cesium-doped tungsten oxide particles are preferably tungsten oxide particles represented by the formula: Cs 0.33 WO 3 .
  • the average particle size of the heat shield particles is preferably 0.01 ⁇ m or more, more preferably 0.02 ⁇ m or more, preferably 0.1 ⁇ m or less, and more preferably 0.05 ⁇ m or less.
  • the average particle size is at least the above lower limit, the heat ray shielding property becomes sufficiently high.
  • the average particle size is not more than the above upper limit, the dispersibility of the heat shield particles becomes high.
  • the above “average particle size” indicates the volume average particle size.
  • the average particle size can be measured using a particle size distribution measuring device (“UPA-EX150” manufactured by Nikkiso Co., Ltd.) or the like.
  • the second layer contains the heat-shielding particles and the component X
  • the third layer contains the heat-shielding particles and the component X. Is preferably included.
  • the content of the heat shield particles is preferably 0.01% by weight or more, more preferably 0, based on 100% by weight of the layer containing the heat shield particles (first layer, second layer or third layer). .1% by weight or more, more preferably 1% by weight or more, particularly preferably 1.5% by weight or more.
  • the content of the heat shield particles is preferably 6% by weight or less, more preferably 5.5 in 100% by weight of the layer containing the heat shield particles (first layer, second layer or third layer). It is 0% by weight or less, more preferably 4% by weight or less, particularly preferably 3.5% by weight or less, and most preferably 3% by weight or less.
  • the interlayer film preferably contains a colorant.
  • a colorant By coloring the interlayer film with a colorant, it is possible to enhance the design and privacy protection. Further, by coloring the interlayer film with a colorant, the heat shielding performance can be further improved and the solar transmittance can be lowered. Only one kind of the above-mentioned colorant may be used, or two or more kinds may be used in combination. The above-mentioned colorant may also correspond to the above-mentioned heat-shielding substance.
  • the first layer (including a single-layer interlayer film) contains a colorant.
  • the first layer is preferably a colored layer.
  • the intermediate layer of the interlayer film preferably contains a colorant, and is preferably a colored layer.
  • the second layer may or may not contain a colorant.
  • the second layer may be a colored layer or may not be a colored layer.
  • the third layer may or may not contain a colorant.
  • the third layer may be a colored layer or may not be a colored layer.
  • the surface layer of the interlayer film may or may not contain a colorant, may be a colored layer, or may not be a colored layer.
  • the second layer preferably contains a colorant
  • the third layer preferably contains a colorant.
  • the second layer is preferably a colored layer
  • the third layer is preferably a colored layer.
  • the first layer may or may not contain a colorant, may be a colored layer, and may not be a colored layer.
  • Examples of the colorant include pigments and dyes.
  • Whether the colorant corresponds to a dye or a pigment can be determined from the classification by the color index.
  • pigment and the like may be defined as follows.
  • a polyvinyl butyral resin (polyvinyl alcohol polymerization degree 1700, hydroxyl group content 30 mol%, acetylation degree 1 mol%, butyralization degree 69 mol%) is prepared. 0.015% by weight based on 100 parts by weight of the polyvinyl butyral resin, 40 parts by weight of triethylene glycol di-2-ethylhexanoate (3GO), 100% by weight of the total amount of the polyvinyl butyral resin, 3GO and the colorant.
  • 3GO triethylene glycol di-2-ethylhexanoate
  • a resin film (single layer) having a thickness of 760 ⁇ m obtained by kneading with a colorant having a% content of% is obtained.
  • the pigment is a colorant having a haze value of glass of 0.35% or more.
  • a colorant having a haze value of less than 0.35% is a dye.
  • the pigment may be an organic pigment or an inorganic pigment.
  • the organic pigment may be an organic pigment having a metal atom or an organic pigment having no metal atom. Only one kind of the above pigment may be used, or two or more kinds may be used in combination.
  • organic pigment examples include phthalocyanine compounds, quinacdrine compounds, azo compounds, pentaphen compounds, dioxazine compounds, perylene compounds, indol compounds and dioxazine compounds.
  • the color tone of the organic pigment is preferably yellow, orange, red, violet, blue or green.
  • examples of the inorganic pigment include carbon black, iron oxide, zinc oxide and titanium oxide.
  • the interlayer film preferably contains, as the pigment, a phthalocyanine compound, a quinacdrine compound, an azo compound, a pentaphen compound, a dioxazine compound, a perylene compound, an indol compound or carbon black.
  • the interlayer film may contain a phthalocyanine compound, a quinacridone compound, a perylene compound or an indole compound as the pigment, or may contain carbon black.
  • Examples of the above dyes include pyrene dyes, aminoketone dyes, anthraquinone dyes, and azo dyes. Only one type of the above dye may be used, or two or more types may be used in combination.
  • Examples of the pyrene dye include Solvent Green5 (CAS79869-59-3) and Solvent Green7 (CAS6358-69-6).
  • aminoketone dyes examples include Solvent Yellow98 (CAS12671-74-8), Solvent Yellow85 (CAS12271-01-1), Solvent Red179 (CAS8910-94-5), Solvent Red135 (CAS71902-17-5) and the like. Be done.
  • anthraquinone dyes examples include Solvent Yellow163 (CAS13676091-0), Solvent Red207 (CAS15958-69-6), Disperse Red92 (CAS12236-11-2), Solvent Violet13 (CAS81-48-1), and DisperseV. 72-6), Solvent Blue97 (CAS61969-44-6), SolventBlue45 (CAS37229-23-5), SolventBlue104 (CAS116-75-6), DyeperseBlue214 (CAS104491-84-1) and the like.
  • azo dye examples include Solvent Yellow30 (CAS3321-10-4), Solvent Red164 (CAS70956-30-8), Disperse Blue146 (CAS88650-91-3) and the like.
  • the content of the coloring agent is preferably 0.0001% by weight or more, more preferably 0. It is 0003% by weight or more, more preferably 0.0005% by weight or more, and particularly preferably 0.0008% by weight or more.
  • the content of the colorant is preferably 3% by weight or less, more preferably 2% by weight or less, based on 100% by weight of the coloring layer (first layer, second layer or third layer) containing the colorant. More preferably, it is 1% by weight or less, and particularly preferably 0.5% by weight or less.
  • the interlayer film preferably contains at least one metal salt (hereinafter, may be referred to as metal salt M) among the alkali metal salt and the alkaline earth metal salt.
  • the first layer (including a single-layer interlayer film) preferably contains the metal salt M.
  • the second layer preferably contains the metal salt M.
  • the third layer preferably contains the metal salt M.
  • the alkaline earth metal means six kinds of metals, Be, Mg, Ca, Sr, Ba, and Ra.
  • the metal salt M preferably contains at least one metal selected from the group consisting of Li, Na, K, Rb, Cs, Mg, Ca, Sr and Ba.
  • the metal salt contained in the interlayer film preferably contains at least one metal among K and Mg.
  • the metal salt M is more preferably an alkali metal salt of an organic acid having 2 to 16 carbon atoms or an alkaline earth metal salt of an organic acid having 2 to 16 carbon atoms, and a carboxylic acid having 2 to 16 carbon atoms. It is more preferably an acid magnesium salt or a carboxylic acid potassium salt having 2 to 16 carbon atoms.
  • magnesium carboxylic acid salt having 2 to 16 carbon atoms and the potassium carboxylic acid salt having 2 to 16 carbon atoms include magnesium acetate, potassium acetate, magnesium propionate, potassium propionate, magnesium 2-ethylbutyrate, and 2-ethylbutanoic acid. Examples thereof include potassium, magnesium 2-ethylhexanoate and potassium 2-ethylhexanoate.
  • the total content of Mg and K in the layer containing the metal salt M is preferably 5 ppm or more, more preferably 10 ppm or more, still more preferably 20 ppm or more. It is preferably 300 ppm or less, more preferably 250 ppm or less, still more preferably 200 ppm or less.
  • the adhesiveness between the interlayer film and the glass plate or the adhesiveness between each layer in the intermediate film can be controlled more satisfactorily.
  • the interlayer film preferably contains an ultraviolet shielding agent.
  • the first layer (including a single-layer interlayer film) preferably contains an ultraviolet shielding agent.
  • the second layer preferably contains an ultraviolet shielding agent.
  • the third layer preferably contains an ultraviolet shielding agent. Due to the use of the ultraviolet shielding agent, the visible light transmittance is less likely to decrease even if the interlayer film and the laminated glass are used for a long period of time. Only one kind of the above-mentioned ultraviolet shielding agent may be used, or two or more kinds may be used in combination.
  • the above UV shielding agent includes a UV absorbing agent.
  • the ultraviolet shielding agent is preferably an ultraviolet absorber.
  • the ultraviolet shielding agent examples include an ultraviolet shielding agent containing a metal atom, an ultraviolet shielding agent containing a metal oxide, an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure (benzotriazole compound), and an ultraviolet shielding agent having a benzophenone structure (benzophenone compound). ), An ultraviolet shielding agent having a triazine structure (triazine compound), an ultraviolet shielding agent having a malonic acid ester structure (malonic acid ester compound), an ultraviolet shielding agent having a oxalic acid anilide structure (a oxalic acid anilide compound), and a benzoate structure. Examples thereof include an ultraviolet shielding agent (benzoate compound).
  • Examples of the ultraviolet shielding agent containing the metal atom include platinum particles, particles in which the surface of platinum particles is coated with silica, palladium particles, and particles in which the surface of palladium particles is coated with silica.
  • the UV shielding agent is preferably not heat shielding particles.
  • the above-mentioned ultraviolet shielding agent is preferably an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure, an ultraviolet shielding agent having a benzophenone structure, an ultraviolet shielding agent having a triazine structure, or an ultraviolet shielding agent having a benzoate structure.
  • the ultraviolet shielding agent is more preferably an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure or an ultraviolet shielding agent having a benzophenone structure, and further preferably an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure.
  • Examples of the ultraviolet shielding agent containing the metal oxide include zinc oxide, titanium oxide, cerium oxide and the like. Further, the surface of the ultraviolet shielding agent containing the metal oxide may be coated. Examples of the coating material on the surface of the ultraviolet shielding agent containing the metal oxide include an insulating metal oxide, a hydrolyzable organosilicon compound, and a silicone compound.
  • the insulating metal oxide examples include silica, alumina and zirconia.
  • the insulating metal oxide has, for example, a bandgap energy of 5.0 eV or more.
  • Examples of the ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure include 2- (2'-hydroxy-5'-methylphenyl) benzotriazole ("TinuvinP” manufactured by BASF), 2- (2'-hydroxy-3', 5'-di-t-butylphenyl) benzotriazole (BASF "Tinuvin320”), 2- (2'-hydroxy-3'-t-butyl-5-methylphenyl) -5-chlorobenzotriazole (BASF) "Tinuvin 326" manufactured by BASF) and 2- (2'-hydroxy-3', 5'-di-amylphenyl) benzotriazole ("Tinuvin 328" manufactured by BASF) and the like.
  • TeinuvinP 2- (2'-hydroxy-5'-methylphenyl) benzotriazole
  • BASF 2- (2'-hydroxy-3', 5'-di-t-butylphenyl) benzotriazole
  • BASF 2- (2'-hydroxy-3', 5'-di-t
  • the ultraviolet shielding agent is preferably an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure containing a halogen atom, and is preferably an ultraviolet shielding agent having a benzotriazole structure containing a chlorine atom, because it is excellent in the ability to shield ultraviolet rays. More preferred.
  • Examples of the ultraviolet shielding agent having a benzophenone structure include octabenzone (“Chimassorb81” manufactured by BASF) and the like.
  • UV shielding agent having the above triazine structure
  • examples of the ultraviolet shielding agent having the above triazine structure include "LA-F70” manufactured by ADEKA and 2- (4,6-diphenyl-1,3,5-triazine-2-yl) -5-[(hexyl).
  • Oxy] -phenol (“Tinuvin1577FF” manufactured by BASF) and the like can be mentioned.
  • Examples of the ultraviolet shielding agent having a malonic acid ester structure include dimethyl 2- (p-methoxybenzylidene) malonate, tetraethyl-2,2- (1,4-phenylenedimethylidene) bismaronate, and 2- (p-methoxybenzylidene).
  • -Bis (1,2,2,6,6-pentamethyl4-piperidinyl) malonate and the like can be mentioned.
  • Examples of commercially available products of the ultraviolet shielding agent having the above-mentioned malonic acid ester structure include Hostavin B-CAP, Hostavin PR-25, and Hostavin PR-31 (all manufactured by Clariant).
  • Examples of the ultraviolet shielding agent having the oxalic acid anilide structure include N- (2-ethylphenyl) -N'-(2-ethoxy-5-t-butylphenyl) oxalic acid diamide and N- (2-ethylphenyl)-.
  • a oxalic acid having an aryl group substituted on a nitrogen atom such as N'-(2-ethoxy-phenyl) oxalic acid diamide and 2-ethyl-2'-ethoxy-oxalanilide ("Sanduvor VSU" manufactured by Clariant). Examples include diamides.
  • ultraviolet shielding agent having the benzoate structure examples include 2,4-di-tert-butylphenyl-3,5-di-tert-butyl-4-hydroxybenzoate (“Tinuvin 120” manufactured by BASF) and the like. ..
  • the content of the ultraviolet shielding agent is preferably 0.1% by weight or more, more preferably 0 in 100% by weight of the layer containing the ultraviolet shielding agent (first layer, second layer or third layer). .2% by weight or more, more preferably 0.3% by weight or more, particularly preferably 0.5% by weight or more.
  • the content of the ultraviolet shielding agent is preferably 2.5% by weight or less, more preferably 2 in 100% by weight of the layer containing the ultraviolet shielding agent (first layer, second layer or third layer). It is 0% by weight or less, more preferably 1% by weight or less, and particularly preferably 0.8% by weight or less.
  • the content of the ultraviolet shielding agent is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, the decrease in the visible light transmittance after the elapse of the period can be further suppressed.
  • the content of the ultraviolet shielding agent is 0.2% by weight or more in 100% by weight of the layer containing the ultraviolet shielding agent, the visible light transmittance of the interlayer film and the laminated glass after a period of time is lowered. It can be remarkably suppressed.
  • the interlayer film preferably contains an antioxidant.
  • the first layer (including a single-layer interlayer film) preferably contains an antioxidant.
  • the second layer preferably contains an antioxidant.
  • the third layer preferably contains an antioxidant. Only one kind of the above-mentioned antioxidant may be used, or two or more kinds may be used in combination.
  • antioxidants examples include phenolic antioxidants, sulfur-based antioxidants, phosphorus-based antioxidants and the like.
  • the above-mentioned phenolic antioxidant is an antioxidant having a phenol skeleton.
  • the sulfur-based antioxidant is an antioxidant containing a sulfur atom.
  • the phosphorus-based antioxidant is an antioxidant containing a phosphorus atom.
  • the above-mentioned antioxidant is preferably a phenol-based antioxidant or a phosphorus-based antioxidant.
  • phenolic antioxidant examples include 2,6-di-t-butyl-p-cresol (BHT), butylhydroxyanisole (BHA), 2,6-di-t-butyl-4-ethylphenol, and stearyl-.
  • Examples of the phosphorus-based antioxidant include tridecylphosphite, tris (tridecyl) phosphite, triphenylphosphite, trinonylphenylphosphite, bis (tridecyl) pentaerythritol diphosphite, and bis (decyl) pentaerythritol diphos.
  • antioxidants examples include BASF's "IRGANOX 245", BASF's “IRGAFOS 168", BASF's “IRGAFOS 38", Sumitomo Chemical's “Smilizer BHT”, and Sakai Chemical's. Examples thereof include “H-BHT” and "IRGANOX 1010" manufactured by BASF.
  • the above oxidation is carried out in 100% by weight of the layer containing the antioxidant (first layer, second layer or third layer).
  • the content of the inhibitor is preferably 0.1% by weight or more. Further, since the effect of adding the antioxidant is saturated, the content of the antioxidant is preferably 2% by weight or less in 100% by weight of the layer containing the antioxidant.
  • the interlayer film, the first layer, the second layer, and the third layer are each other than a coupling agent, a dispersant, a surfactant, a flame retardant, an antistatic agent, and a metal salt, if necessary. It may contain additives such as an adhesive strength modifier, a moisture resistant agent, an optical brightener and an infrared absorber. Only one of these additives may be used, or two or more of these additives may be used in combination.
  • the interlayer film may include an infrared reflective layer.
  • the infrared reflecting layer is a layer that reflects infrared rays.
  • the infrared reflective layer is not particularly limited as long as it has the ability to reflect infrared rays.
  • the infrared reflective layer may be arranged between the first layer and the second layer, or between the first layer and the third layer. Further, the second layer or the third layer may be an infrared reflecting layer.
  • the infrared reflective layer may be arranged on the surface side of the second layer opposite to the first layer, and may be arranged on the surface side of the third layer opposite to the first layer. It may have been.
  • the interlayer film may have a fourth layer arranged on the surface side of the infrared reflecting layer opposite to the second layer, and is different from the third layer of the infrared reflecting layer.
  • a fourth layer may be arranged on the opposite surface side.
  • the infrared reflective layer examples include a resin film with a metal foil, a multilayer laminated film in which a metal layer and a dielectric layer are formed on the resin layer, a film containing graphite, a multilayer resin film, a liquid crystal film, and the like. These films have the ability to reflect infrared rays.
  • the infrared reflective layer is preferably a resin film with a metal foil, a film containing graphite, a multilayer resin film or a liquid crystal film, and more preferably a resin film with a metal foil, a multilayer resin film or a liquid crystal film.
  • These films are quite excellent in infrared reflection performance. Therefore, by using these films, a laminated glass having a higher heat-shielding property and capable of maintaining a high visible light transmittance for a longer period of time can be obtained.
  • the infrared reflective layer is a multilayer resin film or a liquid crystal film. Since these films can transmit electromagnetic waves as compared with resin films with metal foil, laminated glass can be used without interfering with the use of electronic devices in a vehicle.
  • the resin film with a metal foil includes a resin film and a metal foil laminated on the outer surface of the resin film.
  • the resin film material include polyethylene terephthalate resin, polyethylene naphthalate resin, polyvinyl acetal resin, ethylene-vinyl acetate copolymer resin, ethylene-acrylic acid copolymer resin, polyurethane resin, polyvinyl alcohol resin, polyolefin resin, and poly.
  • Examples thereof include vinyl chloride resin and polyimide resin.
  • the material of the metal foil include aluminum, copper, silver, gold, palladium, and alloys containing these.
  • the multilayer laminated film in which the metal layer and the dielectric layer are formed on the resin layer is a multilayer laminated film in which the metal layer and the dielectric layer are alternately laminated on the resin layer (resin film) in an arbitrary number of layers.
  • the metal layer / dielectric layer / metal layer / dielectric There may be structural parts such as a layer / metal layer / metal layer / dielectric layer / metal layer in which parts are not alternately laminated.
  • Examples of the material of the resin layer (resin film) in the multilayer laminated film include the same materials as the material of the resin film in the resin film with metal foil.
  • Examples of the material of the resin layer (resin film) in the multilayer laminated film include polyethylene, polypropylene, polylactic acid, poly (4-methylpentene-1), polyvinylidene fluoride, cyclic polyolefin, polymethylmethacrylate, polyvinyl chloride, and polyvinyl chloride.
  • Examples thereof include alcohol, polyamide such as nylon 6,11,12,66, polystyrene, polycarbonate, polyethylene terephthalate, polyethylene naphthalate, polyester, polyphenylene sulfide, polyetherimide and the like.
  • Examples of the material of the metal layer in the multilayer laminated film include the same materials as the material of the metal foil in the resin film with metal foil.
  • a coating layer of a metal or a mixed oxide of a metal can be applied to both sides or one side of the metal layer.
  • Examples of the material of the coat layer include ZnO, Al 2 O 3 , Ga 2 O 3 , InO 3 , MgO, Ti, NiCr and Cu.
  • Examples of the material for the dielectric layer in the multilayer laminated film include indium oxide and the like.
  • the multilayer resin film is a laminated film in which a plurality of resin films are laminated.
  • the material of the multilayer resin film include the same materials as the material of the resin layer (resin film) in the multilayer resin film.
  • the number of laminated resin films in the multilayer resin film is 2 or more, and may be 3 or more, or 5 or more.
  • the number of laminated resin films in the multilayer resin film may be 1000 or less, 100 or less, or 50 or less.
  • the multilayer resin film may be a multilayer resin film in which two or more types of thermoplastic resin layers having different optical properties (refractive index) are alternately or randomly laminated in an arbitrary number of layers. Such a multilayer resin film is configured so as to obtain desired infrared reflection performance.
  • liquid crystal film examples include a film in which cholesteric liquid crystal layers that reflect light of an arbitrary wavelength are laminated in an arbitrary number of layers. Such a liquid crystal film is configured to obtain desired infrared reflection performance.
  • the laminate of the infrared reflective layer and the second laminated glass member may be a second laminated glass member with a metal foil.
  • the metal leaf functions as an infrared reflective layer.
  • the infrared reflecting layer is excellent in the ability to reflect infrared rays, it is preferable that the infrared reflecting layer has a property that the infrared transmittance is 40% or less at at least one wavelength in the range of 800 nm to 2000 nm.
  • the infrared transmittance of the infrared reflecting layer used in the examples described later satisfies the above-mentioned preferable conditions. At least one wavelength in the range of 800 nm to 2000 nm, the infrared transmittance is more preferably 30% or less, still more preferably 20% or less.
  • the transmittance of each wavelength in the wavelength range of 800 nm to 2000 nm of the infrared reflecting layer is measured as follows. Prepare a single infrared reflective layer. Using a spectrophotometer (“U-4100” manufactured by Hitachi High-Tech), the spectral transmittance of each wavelength in the wavelength range of 800 nm to 2000 nm of the infrared reflecting layer is obtained in accordance with JIS R3106: 1998.
  • the infrared reflectance of the infrared reflecting layer at a wavelength of 800 nm to 1200 nm is preferably 20% or more, more preferably 22% or more, still more preferably 25% or more. ..
  • the infrared reflectance of the infrared reflective layer at a wavelength of 800 nm to 1200 nm is measured as follows. Using a spectrophotometer (“U-4100” manufactured by Hitachi High-Tech), the reflectance of each wavelength in the wavelength range of 800 nm to 1200 nm of the infrared reflecting layer is obtained in accordance with JIS R3106: 1998. Of the reflectances at each wavelength, the value having the lowest reflectance is preferably at least the above lower limit.
  • the visible light transmittance of the infrared reflecting layer at a wavelength of 380 nm to 780 nm is preferably 20% or more, more preferably 50% or more, still more preferably 70% or more. is there.
  • the visible light transmittance is measured at a wavelength of 380 nm to 780 nm using a spectrophotometer (“U-4100” manufactured by Hitachi High-Tech Corporation) in accordance with JIS R3211: 1998.
  • the thickness of the interlayer film is not particularly limited. From the viewpoint of practical use and from the viewpoint of sufficiently increasing the penetration resistance and flexural rigidity of the laminated glass, the average thickness of the interlayer film is preferably 0.1 mm or more, more preferably 0.25 mm or more, preferably 3 mm or less. More preferably, it is 1.5 mm or less. When the average thickness of the interlayer film is at least the above lower limit, the penetration resistance and flexural rigidity of the laminated glass are further increased. When the average thickness of the interlayer film is not more than the above upper limit, the transparency of the interlayer film becomes even better.
  • T be the average thickness of the interlayer film.
  • the average thickness of the first layer is preferably 0.035 T or more, more preferably 0.0625 T or more, still more preferably 0.1 T or more, preferably 0.4 T or less, more preferably 0.375 T or less, still more preferable. Is 0.25T or less, particularly preferably 0.15T or less.
  • the average thickness of the first layer is 0.4 T or less, the bending rigidity becomes even better.
  • the average thickness of the first layer is equal to or higher than the lower limit and lower than the upper limit, it becomes easy to control the absolute value of the difference and the secondary resonance frequency within the preferable ranges of the present invention. The effect can be exhibited even more effectively.
  • the average thickness of each of the second layer and the third layer is preferably 0.3 T or more, more preferably 0.3125 T or more, still more preferably 0.375 T or more, preferably 0.97 T or less, more preferably 0.97 T or less. It is 0.9375T or less, more preferably 0.9T or less.
  • the average thickness of each of the second layer and the third layer may be 0.46875T or less, or 0.45T or less. Further, when the average thickness of each of the second layer and the third layer is not less than the lower limit and not more than the upper limit, the bending rigidity of the laminated glass is further increased.
  • the absolute value of the difference and the secondary resonance frequency can be controlled within the preferable ranges. This makes it easier and the effects of the present invention can be exhibited even more effectively.
  • the total of the average thickness of the second layer and the average thickness of the third layer is preferably 0.625T or more, more preferably 0.75T or more, still more preferably 0.85T or more, preferably 0.97T. Below, it is more preferably 0.9375T or less, still more preferably 0.9T or less. Further, when the total is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, the bending rigidity of the laminated glass is further increased. Further, when the total is equal to or higher than the lower limit and lower than the upper limit, it becomes easy to control the absolute value of the difference and the secondary resonance frequency within the preferable range, and the effect of the present invention is further effective. Can be demonstrated.
  • the interlayer film has one end and the other end on the opposite side of the one end.
  • the one end and the other end are both end portions facing each other in the interlayer film.
  • the interlayer film may be an interlayer film having a uniform thickness or an interlayer film having a varying thickness.
  • the interlayer film may be an interlayer film in which the thickness of the one end and the thickness of the other end are the same, or the thickness of the other end may be larger than the thickness of the one end.
  • the cross-sectional shape of the interlayer film may be rectangular or wedge-shaped.
  • the interlayer film has a minimum thickness in the region from the 0L position to the 0.4L position from the other end toward the other end, and is 0.4L from the 0L position toward the other end from the other end. It is preferable that the region has a maximum thickness.
  • the interlayer film has the minimum thickness in the region from the position of 0L to the other end from the other end to the position of 0.3L, and is located at the position of 0.3L from the position of 0L from the other end toward the other end. It is more preferable that the region has a maximum thickness.
  • the interlayer film has a minimum thickness in the region from the 0L position to the 0.2L position from the other end toward the other end, and is located 0.2L from the 0L position from the other end toward the other end. It is even more preferable that the region has a maximum thickness.
  • the interlayer film has a minimum thickness in the region from the position of 0L to the other end from the other end to the position of 0.1L, and the position of 0.1L from the position of 0L from the other end toward the other end. It is even more preferable to have the maximum thickness in the region of. It is particularly preferable that the interlayer film has a minimum thickness at one end and a maximum thickness at the other end.
  • the interlayer film may have a uniform thickness portion.
  • the uniform thickness portion means that the thickness does not change by more than 10 ⁇ m per 10 cm distance range in the direction connecting the one end and the other end of the interlayer film. Therefore, the uniform thickness portion refers to a portion where the thickness does not change by more than 10 ⁇ m per 10 cm distance range in the direction connecting the one end and the other end of the interlayer film. Specifically, the thickness of the uniform thickness portion does not change at all in the direction connecting the one end of the interlayer film and the other end, or in the direction connecting the one end of the interlayer film and the other end. A part where the thickness changes within 10 ⁇ m per 10 cm distance range.
  • the maximum thickness of the interlayer film is preferably 0.1 mm or more, more preferably 0.25 mm or more, further preferably 0.5 mm or more, particularly preferably 0.8 mm or more, and preferably 3.8 mm or less, more preferably. Is 2 mm or less, more preferably 1.5 mm or less.
  • the distance L between one end and the other end of the interlayer film is preferably 3 m or less, more preferably 2 m or less, particularly preferably 1.5 m or less, preferably 0.5 m or more, more preferably 0.8 m or more. Especially preferably, it is 1 m or more.
  • the interlayer film may be rolled into a roll of the interlayer film.
  • the roll body may include a winding core and an interlayer film wound around the outer circumference of the winding core.
  • the method for producing the interlayer film according to the present invention is not particularly limited.
  • Examples of the method for producing an interlayer film according to the present invention include a method of extruding a resin composition using an extruder in the case of a single-layer interlayer film.
  • a method for producing an interlayer film according to the present invention in the case of a multilayer interlayer film, for example, each layer is formed by using each resin composition for forming each layer, and then the obtained layers are laminated. , And a method of laminating each layer by co-extruding each resin composition for forming each layer using an extruder. Since it is suitable for continuous production, a manufacturing method of extrusion molding is preferable.
  • the same polyvinyl acetal resin is contained in the second layer and the third layer because the production efficiency of the interlayer film is excellent. It is more preferable that the same polyvinyl acetal resin and the same plasticizer are contained in the second layer and the third layer because the production efficiency of the interlayer film is excellent. It is more preferable that the second layer and the third layer are formed of the same resin composition because the production efficiency of the interlayer film is excellent.
  • the interlayer film has an uneven shape on at least one of the surfaces on both sides. It is more preferable that the interlayer film has an uneven shape on both surfaces.
  • the method for forming the uneven shape is not particularly limited, and examples thereof include a lip embossing method, an embossing roll method, a calender roll method, and a deformed extrusion method.
  • the embossing roll method is preferable because it is possible to form an emboss having a large number of uneven shapes that are quantitatively constant.
  • the laminated glass according to the present invention includes a first laminated glass member, a second laminated glass member, and the above-mentioned interlayer film for laminated glass.
  • the above-mentioned interlayer film for laminated glass is arranged between the first laminated glass member and the second laminated glass member.
  • the laminated glass according to the present invention includes a first laminated glass member, a second laminated glass member, and an interlayer film for laminated glass having a structure of one layer or a structure of two or more layers.
  • the interlayer film for laminated glass is arranged between the first laminated glass member and the second laminated glass member.
  • the secondary resonance frequency of the laminated glass before irradiation with xenon light and the secondary resonance frequency of the laminated glass after irradiation with xenon light which are obtained by the following xenon light irradiation test,
  • the absolute value of the difference is preferably 70 Hz or less.
  • the laminated glass according to the present invention preferably has a loss coefficient of 0.24 or more at 20 ° C. and a solar transmittance of 50% or less.
  • the secondary resonance frequency of the laminated glass at 20 ° C. is determined by the central excitation method based on ISO16940. Under the condition of 20 ° C., the laminated glass is irradiated with 190 W / m 2 xenon light for 20 minutes. The secondary resonance frequency of the laminated glass after irradiation with xenon light is obtained by the central excitation method based on ISO16940. The absolute value of the difference between the secondary resonance frequency of the laminated glass before irradiation with xenon light and the secondary resonance frequency of the laminated glass after irradiation with xenon light is calculated.
  • the xenon light irradiation test of laminated glass is measured as follows.
  • the secondary resonance frequency of the laminated glass at 20 ° C. is obtained by the central excitation method based on ISO16940.
  • the laminated glass is irradiated with 190 W / m 2 xenon light for 20 minutes under a windless condition of 20 ° C.
  • the device for irradiating xenon light include a solar simulator device (for example, "HAL-320" manufactured by Asahi Spectral Co., Ltd.).
  • the device for measuring the illuminance include an illuminance meter (for example, "KEYSIGHT U1252B, sensor EKO Pyranometer ML-01" manufactured by Keysight Technologies, Inc.).
  • the distance between the main surface of the laminated glass and the light source (xenon lamp or the like) is not particularly limited as long as it is arranged so that the illuminance is 190 W / m 2 .
  • the secondary resonance frequency of the laminated glass after irradiation with xenon light is obtained by the central excitation method based on ISO16940. At this time, the secondary resonance frequency is obtained within 2 minutes (preferably within 1 minute) after the xenon light irradiation.
  • the laminated glass according to the present invention has the above-mentioned configuration, it is possible to suppress changes in sound insulation in a relatively high temperature range.
  • the absolute value of the difference between the secondary resonance frequency of the laminated glass before irradiation with xenon light and the secondary resonance frequency of the laminated glass after irradiation with xenon light is preferably 1 Hz or more, more preferably 20 Hz or more. It is preferably 65 Hz or less, more preferably 45 Hz or less, and even more preferably 33 Hz or less.
  • the absolute value of the difference is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, the effect of the present invention can be exhibited even more effectively.
  • the secondary resonance frequency of the laminated glass at 20 ° C. before irradiation with xenon light is preferably 530 Hz or higher, more preferably 560 Hz or higher, preferably 560 Hz or higher. It is 680 Hz or less, more preferably 640 Hz or less, still more preferably 599 Hz or less.
  • the secondary resonance frequency of the laminated glass after irradiation with xenon light is preferably 500 Hz or higher, more preferably 530 Hz or higher, preferably 600 Hz or lower, and more. It is preferably 565 Hz or less.
  • the loss coefficient of the laminated glass at 20 ° C. is preferably 0.26 or more, preferably 0.5 or less, and more preferably 0.4 or less. is there.
  • the loss factor of the laminated glass at 20 ° C. is measured by the central vibration method compliant with ISO16940.
  • the solar transmittance of the laminated glass is preferably 10% or more, more preferably 15% or more, preferably 48%. Below, it is more preferably 44% or less.
  • the solar transmittance of the laminated glass is measured using a spectrophotometer (for example, "U-4100” manufactured by Hitachi High-Tech) in accordance with JIS R3106: 1998.
  • a spectrophotometer for example, "U-4100” manufactured by Hitachi High-Tech
  • FIG. 3 is a cross-sectional view schematically showing an example of a laminated glass using the interlayer film for laminated glass shown in FIG.
  • the laminated glass 31 shown in FIG. 3 includes a first laminated glass member 21, a second laminated glass member 22, and an interlayer film 11.
  • the interlayer film 11 is arranged between the first laminated glass member 21 and the second laminated glass member 22 and is sandwiched therein.
  • the first laminated glass member 21 is laminated on the first surface 11a of the interlayer film 11.
  • the second laminated glass member 22 is laminated on the second surface 11b opposite to the first surface 11a of the interlayer film 11.
  • the first laminated glass member 21 is laminated on the outer surface 2a of the second layer 2.
  • the second laminated glass member 22 is laminated on the outer surface 3a of the third layer 3.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view schematically showing an example of a laminated glass using the interlayer film for laminated glass shown in FIG.
  • the laminated glass 31A shown in FIG. 4 includes a first laminated glass member 21, a second laminated glass member 22, and an interlayer film 11A.
  • the interlayer film 11A is arranged between the first laminated glass member 21 and the second laminated glass member 22 and is sandwiched therein.
  • the first laminated glass member 21 is laminated on the first surface 11a of the interlayer film 11A.
  • the second laminated glass member 22 is laminated on the second surface 11b opposite to the first surface 11a of the interlayer film 11A.
  • the laminated glass according to the present invention includes a first laminated glass member, a second laminated glass member, and an interlayer film
  • the interlayer film is an interlayer film for laminated glass according to the present invention.
  • the interlayer film is arranged between the first laminated glass member and the second laminated glass member.
  • the first laminated glass member is preferably a first glass plate.
  • the second laminated glass member is preferably a second glass plate.
  • first and second laminated glass members examples include a glass plate and a PET (polyethylene terephthalate) film.
  • the laminated glass includes not only a laminated glass in which an interlayer film is sandwiched between two glass plates, but also a laminated glass in which an interlayer film is sandwiched between a glass plate and a PET film or the like.
  • the laminated glass is a laminated body provided with a glass plate, and it is preferable that at least one glass plate is used.
  • the first and second laminated glass members are glass plates or PET (polyethylene terephthalate) films, respectively, and the laminated glass includes at least one glass plate as the first and second laminated glass members. Is preferable. It is particularly preferable that both the first and second laminated glass members are glass plates.
  • the glass plate examples include inorganic glass and organic glass.
  • the inorganic glass examples include float plate glass, heat ray absorbing plate glass, heat ray reflecting plate glass, polished plate glass, template glass, wire-reinforced plate glass, and green glass.
  • the organic glass is a synthetic resin glass that replaces the inorganic glass.
  • examples of the organic glass include a polycarbonate plate and a poly (meth) acrylic resin plate.
  • Examples of the poly (meth) acrylic resin plate include a polymethyl (meth) acrylate plate.
  • the first laminated glass member and the second laminated glass member are green glass or heat ray absorbing plate glass, respectively. Since the infrared transmittance is high and the heat-shielding property of the laminated glass is further increased, the first laminated glass member is preferably green glass or heat ray absorbing plate glass, and more preferably green glass. Since the infrared transmittance is low and the heat shielding property of the laminated glass is further increased, the second laminated glass member is preferably green glass or heat ray absorbing plate glass, and more preferably green glass. It is preferable that the first laminated glass member is clear glass and the second laminated glass member is heat ray absorbing plate glass.
  • the heat ray absorbing plate glass is a heat ray absorbing plate glass conforming to JIS R3208.
  • each of the first laminated glass member and the second laminated glass member is preferably 1 mm or more, preferably 5 mm or less, and more preferably 3 mm or less.
  • the thickness of the glass plates is preferably 0.5 mm or more, more preferably 0.7 mm or more, preferably 5 mm or less, more preferably. It is 3 mm or less.
  • the thickness of the PET film is preferably 0.03 mm or more, preferably 0.5 mm or less.
  • the manufacturing method of the above laminated glass is not particularly limited.
  • an interlayer film is sandwiched between the first laminated glass member and the second laminated glass member and passed through a pressing roll, or put in a rubber bag and sucked under reduced pressure.
  • the air remaining between the laminated glass member, the second laminated glass member, and the interlayer film is degassed.
  • pre-adhesion is performed at about 70 ° C. to 110 ° C. to obtain a laminate.
  • the laminate is placed in an autoclave or pressed, and pressure-bonded at a pressure of about 120 ° C. to 150 ° C. and 1 MPa to 1.5 MPa. In this way, laminated glass can be obtained.
  • each layer in the interlayer film may be laminated.
  • the interlayer film and the laminated glass can be used for automobiles, railroad vehicles, aircraft, ships, buildings, etc.
  • the interlayer film and the laminated glass can be used for purposes other than these.
  • the interlayer film and the laminated glass are preferably an interlayer film and a laminated glass for vehicles or buildings, and more preferably an interlayer film and a laminated glass for vehicles.
  • the interlayer film and the laminated glass can be used for windshields, side glasses, rear glasses, roof glasses and the like of automobiles.
  • the interlayer film and the laminated glass are preferably used for automobiles.
  • the interlayer film is used to obtain laminated glass for automobiles.
  • n-butyraldehyde having 4 carbon atoms is used for acetalization.
  • degree of acetalization degree of butyralization
  • degree of acetylation degree of acetylation
  • content of hydroxyl groups were measured by a method based on JIS K6728 “Polyvinyl butyral test method”.
  • ASTM D1396-92 the same numerical value as the method based on JIS K6728 "Polyvinyl butyral test method” was shown.
  • Polyvinyl acetal resin 1 polyvinyl butyral resin (PVB1), average degree of polymerization 3000, hydroxyl group content 17 mol%, acetylation degree 12 mol%, acetalization degree (butyralization degree) 71 mol%)
  • Polyvinyl acetal resin 2 polyvinyl butyral resin (PVB2), average degree of polymerization 3000, hydroxyl group content 18 mol%, acetylation degree 8 mol%, acetalization degree (butyralization degree) 74 mol%)
  • Polyvinyl acetal resin 3 polyvinyl butyral resin (PVB3), average degree of polymerization 3000, hydroxyl group content 19 mol%, acetylation degree 1 mol%, acetalization degree (butyralization degree) 80 mol%)
  • Polyvinyl acetal resin 4 polyvinyl butyral resin (PVB4), average degree of polymerization 3000, hydroxyl group content 17 mol%,
  • Heat shield particles Tin-doped indium oxide particles (ITO particles, average particle diameter 0.01 ⁇ m) Cesium-doped tungsten oxide particles (CWO particles, average particle diameter 0.02 ⁇ m)
  • Ingredient X Pigment Blue 15 (a phthalocyanine compound containing a copper atom)
  • Pigment Green 7 (a phthalocyanine compound containing a copper atom)
  • Pigment Black 1 (Carbon Black)
  • Phthalocyanine compound X phthalocyanine compound containing vanadium atom, "FDN-001" manufactured by Yamada Chemical Co., Ltd.
  • Others Solvent Red 146 (SR146, anthraquinone dye, 1-amino-4-hydroxy-2-phenoxy-9,10-anthraquinone)
  • Pigment Blue 60 P.B60, anthraquinone dye, 6,15-dihydrodinafto [2,3-a: 2,3-h] phenazine-5,9,14,18-tetraone
  • Tinuvin326 (2- (2'-hydroxy-3'-t-butyl-5-methylphenyl) -5-chlorobenzotriazole, BASF's "Tinuvin 326"
  • Green glass 1 (thickness 2 mm, solar transmittance (Ts2100) 70%) Green glass 2 (thickness 1.9 mm, solar transmittance (Ts2100) 70%) Heat ray absorbing plate glass (thickness 1.9 mm, solar transmittance (Ts2100) 62%)
  • composition for forming the first layer Preparation of composition for forming the first layer: The following ingredients were mixed and thoroughly kneaded with a mixing roll to obtain a composition for forming the first layer.
  • Polyvinyl acetal resin 1 100 parts by weight Triethylene glycol di-2-ethylhexanoate (3GO) 74 parts by weight Tinuvin 326 in an amount of 0.2% by weight in the obtained first layer An amount of BHT that is 0.2% by weight in the obtained first layer.
  • compositions for forming the second and third layers The following ingredients were mixed and thoroughly kneaded with a mixing roll to obtain a composition for forming the second layer and the third layer.
  • Polyvinyl acetal resin 6 100 parts by weight Triethylene glycol di-2-ethylhexanoate (3GO) 38 parts by weight Obtained ITO particles in an amount of 0.16% by weight in the obtained second and third layers.
  • interlayer film The composition for forming the first layer and the composition for forming the second layer and the third layer are co-extruded using a co-extruder to obtain a second layer (thickness).
  • Laminated glass production An interlayer film was sandwiched between two pieces of green glass having a thickness of 2 mm to obtain a laminated body.
  • the obtained laminate was placed in a rubber bag, degassed at a vacuum degree of 2.6 kPa for 20 minutes, then transferred into an oven with the degassed, held at 90 ° C. for 30 minutes, and vacuum pressed. Was pre-crimped.
  • the pre-bonded laminate was pressure-bonded in an autoclave at 135 ° C. and a pressure of 1.2 MPa for 20 minutes to obtain a laminated glass.
  • the laminated glass was cut to obtain a laminated glass (1) having a size of 25 mm in length and 300 mm in width. Further, the laminated glass was cut to obtain a laminated glass (2) having a size of 500 mm in length and 500 mm in width.
  • Examples 2 to 5 and Comparative Example 1 The interlayer film and the interlayer film and the thickness of the first, second, and third layers were changed as shown in Tables 1 and 2, except that the type of the polyvinyl acetal resin, the content of the plasticizer, and the thickness of the first, second, and third layers were changed as shown in Tables 1 and 2.
  • Laminated glasses (1) and (2) were obtained.
  • Example 6 The same as in Example 1 except that the type of polyvinyl acetal resin and the content of the plasticizer were changed as shown in Table 2 and the CWO particles were used as the heat shield particles at the contents shown in Table 2. Intermediate films and laminated glasses (1) and (2) were obtained.
  • Example 7 The interlayer film and the laminated glass (1) and (2) are the same as in Example 1 except that the type of the polyvinyl acetal resin, the content of the plasticizer, and the type of the laminated glass member are changed as shown in Table 2.
  • Example 8 Except that the type of polyvinyl acetal resin, the content of plasticizer, and the type of laminated glass member were changed as shown in Table 3, and Pigment Blue 15 was used as a heat-shielding substance and a colorant at the content shown in Table 3. Obtained an interlayer film and laminated glass (1) and (2) in the same manner as in Example 1.
  • Example 9 Except for changing the type of polyvinyl acetal resin, the content of plasticizer, and the type of laminated glass member as shown in Table 3, and using Pigment Green 7 as a heat-shielding substance and colorant at the content shown in Table 3. Obtained an interlayer film and laminated glass (1) and (2) in the same manner as in Example 1.
  • Example 10 The type of polyvinyl acetal resin, the content of plasticizer, and the type of laminated glass member were changed as shown in Table 3, and Pigment Blue 15 was used as a heat-shielding substance and colorant at the content shown in Table 3.
  • Intermediate films and laminated glasses (1) and (2) were obtained in the same manner as in Example 1 except that ITO particles were used as the heat-shielding substance at the contents shown in Table 3.
  • the amount of Pigment Blue 15 obtained in the obtained second and third layers is 0.022% by weight, and the amount of ITO in the obtained second and third layers is 0.16% by weight. Particles were used.
  • Example 11 The type of polyvinyl acetal resin, the content of plasticizer, and the type of laminated glass member have been changed as shown in Table 4, and Pigment Black 1, Solvent Red 146, and Pigment Blue 60 have been added to Table 4 as heat-shielding substances and colorants.
  • Intermediate films and laminated glasses (1) and (2) were obtained in the same manner as in Example 1 except that they were used at the contents shown.
  • the amount of Pigment Black 1 obtained is 0.001% by weight in the obtained second and third layers, and the amount of solvent obtained is 0.0005% by weight in the obtained second and third layers.
  • Pigment Blue 60 was used in an amount of 0.0007% by weight in Red 146 and the resulting second and third layers.
  • Example 12 The type of polyvinyl acetal resin, the content of plasticizer, and the type of laminated glass member were changed as shown in Table 4. Further, phthalocyanine compound X was used as a heat-shielding substance and a colorant at the contents shown in Table 4, and ITO particles and CWO particles were used at the contents shown in Table 4 as heat-shielding substances. Except for these, interlayer films and laminated glasses (1) and (2) were obtained in the same manner as in Example 1. In Example 12, the amount of ITO particles in the obtained second and third layers is 0.24% by weight, and the amount of CWO particles in the obtained second and third layers is 0.01% by weight. And the amount of phthalocyanine compound X to be 0.0008% by weight in the obtained second and third layers was used.
  • Example 13 Examples except that the thickness of one end and the thickness of the other end of the interlayer film are changed as shown in Table 4 to prepare an intermediate film (wedge-shaped intermediate film) in which the thickness of the other end is larger than the thickness of one end.
  • interlayer films and laminated glasses (1) and (2) were obtained.
  • the laminated glass was cut so that the position of 5 cm from one end to the other end of the laminated glass corresponding to one end of the interlayer film was present in the laminated glass (1) and (2), and this position. In the above, the evaluation described later was performed.
  • Nano90s multilayer resin film manufactured by Sumitomo 3M Ltd.
  • a fourth layer (390 ⁇ m) / infrared reflective layer (100 ⁇ m) / second layer (thickness 345 ⁇ m) / first layer (thickness 110 ⁇ m) / third layer (thickness 345 ⁇ m)
  • An interlayer film having a laminated structure was produced. Further, using the obtained interlayer film and the laminated glass member shown in Table 5, laminated glass (1) and (2) were produced in the same manner as in Example 1. The composition of each layer is shown in Table 5.
  • Loss coefficient (20 ° C) The loss coefficient of the obtained laminated glass (1) at 20 ° C. was measured by a central vibration method based on ISO16940.
  • (4-1) Secondary resonance frequency The temperature of the surface of the laminated glass (1) before and after irradiation with xenon light was measured. Further, for the laminated glass (1) before irradiation with xenon light, the secondary resonance frequency at 20 ° C. was determined by the central excitation method based on ISO16940. Further, within 2 minutes after the xenon light irradiation, the secondary resonance frequency of the laminated glass (1) after the xenon light irradiation was determined by the central excitation method based on ISO16940.
  • the absolute difference between the secondary resonance frequency of the laminated glass (1) before irradiation with xenon light and the secondary resonance frequency of the laminated glass (1) after irradiation with xenon light is absolute. The value was calculated.
  • the acoustic transmission loss (dB) according to JIS A1441-1 was measured by the intensity method. The center frequency was measured in the 1/3 octave band. Further, within 2 minutes after the xenon light irradiation, the acoustic transmission loss (dB) at a frequency of 4000 Hz was measured in the same manner for the laminated glass (2) after the xenon light irradiation. From the obtained acoustic transmission loss, the absolute value of the difference between the acoustic transmission loss of the laminated glass (2) before irradiation with xenon light and the acoustic transmission loss of the laminated glass (2) after irradiation with xenon light is calculated. did.
  • Tables 1 to 6 Details and results are shown in Tables 1 to 6 below.
  • the description of the ultraviolet shielding agent and the antioxidant is omitted.
  • the content of the heat-shielding substance or the colorant indicates the content in 100% by weight of the second and third layers.

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Abstract

比較的高い温度領域において、合わせガラスの遮音性の変化を抑えることができる合わせガラス用中間膜を提供する。 本発明に係る合わせガラス用中間膜は、1層の構造又は2層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であり、中間膜を、厚み2mmのグリーンガラス2枚の間に挟み込んで、縦25mm及び横300mmのサイズを有する合わせガラスXを得たときに、特定のキセノン光照射試験によって求められる、キセノン光を照射する前の前記合わせガラスXの二次共振周波数と、キセノン光を照射した後の前記合わせガラスXの二次共振周波数との差の絶対値が70Hz以下であり、前記合わせガラスXの20℃での損失係数が0.24以上であり、前記合わせガラスXの日射透過率が50%以下である。

Description

合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
 本発明は、合わせガラスを得るために用いられる合わせガラス用中間膜に関する。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。
 合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、2つのガラス板の間に合わせガラス用中間膜を挟み込むことにより、製造されている。
 上記合わせガラス用中間膜の一例として、下記の特許文献1には、1層の構造又は2層以上の積層構造を有する合わせガラス用中間膜が開示されている。この中間膜は、熱可塑性樹脂と酸化タングステン粒子と紫外線遮蔽剤とを含む第1の層を備える1層の構造を有する単層の中間膜であるか、又は、熱可塑性樹脂と酸化タングステン粒子とを含む第1の層と、紫外線遮蔽剤を含む第2の層とを備える2層以上の積層構造を有する多層の合わせガラス用中間膜である。
 下記の特許文献2には、熱可塑性樹脂と、インモニウム化合物及びアミニウム化合物の内の少なくとも一種とを含有する第1の層と、ポリビニルアセタール樹脂と、可塑剤とを含有する第2の層とを備え、第1の層に含まれている熱可塑性樹脂が、水酸基の含有率が25モル%以下の熱可塑性樹脂である合わせガラス用中間膜が開示されている。
WO2012/115198A1 特開2011-042552号公報
 特許文献1,2に記載の合わせガラスでは、遮熱性を高めることができる。しかしながら、特許文献1,2に記載のような遮熱性能を有する従来の合わせガラスでは、周囲の温度の変化に伴って、合わせガラスの遮音性が変化することがある。例えば、従来の合わせガラスでは、比較的高い温度領域(例えば22℃~40℃)において、合わせガラスの遮音性が変化することがあり、その結果、温度によっては遮音性を高めることができないことがある。
 本発明の目的は、比較的高い温度領域において、合わせガラスの遮音性の変化を抑えることができる合わせガラス用中間膜を提供することである。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することも目的とする。
 本発明の広い局面によれば、1層の構造又は2層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であり、中間膜を、厚み2mmのグリーンガラス2枚の間に挟み込んで、縦25mm及び横300mmのサイズを有する合わせガラスXを得たときに、下記のキセノン光照射試験によって求められる、キセノン光を照射する前の前記合わせガラスXの二次共振周波数と、キセノン光を照射した後の前記合わせガラスXの二次共振周波数との差の絶対値が70Hz以下であり、前記合わせガラスXの20℃での損失係数が0.24以上であり、前記合わせガラスXの日射透過率が50%以下である、合わせガラス用中間膜(本明細書において、「合わせガラス用中間膜」を「中間膜」と略記することがある)が提供される。
 キセノン光照射試験:ISO16940に準拠した中央加振法により、前記合わせガラスXの20℃での二次共振周波数を求める。20℃の条件下で、前記合わせガラスXに190W/mのキセノン光を20分間照射する。ISO16940に準拠した中央加振法により、キセノン光を照射した後の前記合わせガラスXの二次共振周波数を求める。キセノン光を照射する前の前記合わせガラスXの二次共振周波数と、キセノン光を照射した後の前記合わせガラスXの二次共振周波数との差の絶対値を算出する。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記キセノン光照射試験によって求められる、キセノン光を照射する前の前記合わせガラスXの二次共振周波数と、キセノン光を照射した後の前記合わせガラスXの二次共振周波数との差の絶対値が20Hz以上である。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記合わせガラスXを20℃で56日間以上保管したときに、ISO16940に準拠した中央加振法により求められる保管後の前記合わせガラスXの20℃での二次共振周波数が650Hz以下である。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、3層以上の構造を有し、第1の層と、前記第1の層の第1の表面側に配置された第2の層と、前記第1の層の前記第1の表面とは反対の第2の表面側に配置された第3の層とを備え、前記第2の層は、中間膜の表面層であり、前記第3の層は、中間膜の表面層であり、前記第1の層が、熱可塑性樹脂を含み、前記第2の層が、熱可塑性樹脂を含み、前記第3の層が、熱可塑性樹脂を含む。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第1の層が、可塑剤を含み、前記第2の層が、可塑剤を含み、前記第3の層が、可塑剤を含む。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第1の層のガラス転移温度が5℃以下であり、前記第2の層のガラス転移温度が25℃以上であり、前記第3の層のガラス転移温度が25℃以上である。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第1の層に含まれる前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂であり、前記第2の層に含まれる前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂であり、前記第3の層に含まれる前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂である。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第1の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が10モル%以下である。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第1の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が15モル%以上である。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第1の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂が、ポリビニルブチラール樹脂である。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第1の層に含まれる前記ポリビニルブチラール樹脂のブチラール化度をBモル%とし、アセチル化度をAモル%としたときに、前記第1の層に含まれる前記ポリビニルブチラール樹脂は、式:B≧-0.88×A+78.6を満足するポリビニルブチラール樹脂である。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、遮熱粒子を含む。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第2の層が、遮熱粒子を含み、前記第3の層が、遮熱粒子を含む。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第2の層が、遮熱粒子を含み、前記第3の層が、遮熱粒子を含み、前記第2の層及び前記第3の層の双方とは異なる層が遮熱粒子を含まない。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第2の層が、遮熱粒子と、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物、アントラシアニン化合物及びカーボンブラックの内の少なくとも1種の成分とを含み、前記第3の層が、遮熱粒子と、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物、アントラシアニン化合物及びカーボンブラックの内の少なくとも1種の成分とを含む。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第2の層に含まれる前記成分が、ピグメントブルー15、ピグメントグリーン7又はカーボンブラックであり、前記第3の層に含まれる前記成分が、ピグメントブルー15、ピグメントグリーン7又はカーボンブラックである。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第2の層に含まれる前記遮熱粒子が、錫ドープ酸化インジウム粒子であり、前記第3の層に含まれる前記遮熱粒子が、錫ドープ酸化インジウム粒子である。
 本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、一端と、前記一端の反対側に他端とを有し、前記他端の厚みが、前記一端の厚みよりも大きい。
 本発明の広い局面によれば、第1の合わせガラス部材と、第2の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備え、前記第1の合わせガラス部材と前記第2の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラスが提供される。
 本発明の広い局面によれば、第1の合わせガラス部材と、第2の合わせガラス部材と、1層の構造又は2層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜とを備え、前記第1の合わせガラス部材と前記第2の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されており、下記のキセノン光照射試験によって求められる、キセノン光を照射する前の合わせガラスの二次共振周波数と、キセノン光を照射した後の合わせガラスの二次共振周波数との差の絶対値が70Hz以下であり、20℃での損失係数が0.24以上であり、日射透過率が50%以下である、合わせガラスが提供される。
 キセノン光照射試験:ISO16940に準拠した中央加振法により、合わせガラスの20℃での二次共振周波数を求める。20℃の条件下で、合わせガラスに190W/mのキセノン光を20分間照射する。ISO16940に準拠した中央加振法により、キセノン光を照射した後の合わせガラスの二次共振周波数を求める。キセノン光を照射する前の合わせガラスの二次共振周波数と、キセノン光を照射した後の合わせガラスの二次共振周波数との差の絶対値を算出する。
 本発明に係る合わせガラスのある特定の局面では、前記第1の合わせガラス部材が、グリーンガラス又は熱線吸収板ガラスであり、前記第2の合わせガラス部材が、グリーンガラス又は熱線吸収板ガラスである。
 本発明に係る合わせガラスのある特定の局面では、日射透過率が48%以下である。
 本発明に係る合わせガラス用中間膜は、1層の構造又は2層以上の構造を有する。本発明に係る合わせガラス用中間膜を、厚み2mmのグリーンガラス2枚の間に挟み込んで、縦25mm及び横300mmのサイズを有する合わせガラスXを得る。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記のキセノン光照射試験によって求められる、キセノン光を照射する前の上記合わせガラスXの二次共振周波数と、キセノン光を照射した後の上記合わせガラスXの二次共振周波数との差の絶対値が70Hz以下である。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記合わせガラスXの20℃での損失係数が0.24以上である。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記合わせガラスXの日射透過率が50%以下である。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記の構成が備えられているので、比較的高い温度領域において、合わせガラスの遮音性の変化を抑えることができる。
 本発明に係る合わせガラスは、第1の合わせガラス部材と、第2の合わせガラス部材と、1層の構造又は2層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜とを備え、上記第1の合わせガラス部材と上記第2の合わせガラス部材との間に、上記合わせガラス用中間膜が配置されている。本発明に係る合わせガラスでは、上記のキセノン光照射試験によって求められる、キセノン光を照射する前の合わせガラスの二次共振周波数と、キセノン光を照射した後の合わせガラスの二次共振周波数との差の絶対値が70Hz以下である。本発明に係る合わせガラスは、20℃での損失係数が0.24以上であり、日射透過率が50%以下である。本発明に係る合わせガラスでは、上記の構成が備えられているので、比較的高い温度領域において、遮音性の変化を抑えることができる。
図1は、本発明の第1の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。 図2は、本発明の第2の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。 図3は、図1に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。 図4は、図2に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
 以下、本発明の詳細を説明する。
 (合わせガラス用中間膜)
 本発明に係る合わせガラス用中間膜(以下、「中間膜」と略記することがある)は、1層の構造又は2層以上の構造を有する。
 本発明に係る中間膜を、厚み2mmのグリーンガラス2枚の間に挟み込んで、縦25mm及び横300mmのサイズを有する合わせガラスXを得る。
 本発明に係る中間膜では、下記のキセノン光照射試験によって求められる、キセノン光を照射する前の上記合わせガラスXの二次共振周波数と、キセノン光を照射した後の上記合わせガラスXの二次共振周波数との差の絶対値が70Hz以下である。本発明に係る中間膜では、上記合わせガラスXの20℃での損失係数が0.24以上である。本発明に係る中間膜では、上記合わせガラスXの日射透過率が50%以下である。
 キセノン光照射試験:ISO16940に準拠した中央加振法により、上記合わせガラスXの20℃での二次共振周波数を求める。20℃の条件下で、上記合わせガラスXに190W/mのキセノン光を20分間照射する。ISO16940に準拠した中央加振法により、キセノン光を照射した後の上記合わせガラスXの二次共振周波数を求める。キセノン光を照射する前の上記合わせガラスXの二次共振周波数と、キセノン光を照射した後の上記合わせガラスXの二次共振周波数との差の絶対値を算出する。
 本発明に係る中間膜では、上記の構成が備えられているので、比較的高い温度領域において、合わせガラスの遮音性の変化を抑えることができる。
 従来の合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスでは、比較的高い温度領域(例えば22℃~40℃、特に25℃前後)において、該合わせガラスの遮音性(例えば2000Hz~5000Hzにおける遮音性)が変化することがある。例えば、従来の合わせガラス用中間膜では、温度変化に伴って、中間膜に含まれる可塑剤が層間を移動したり、樹脂層のヤング率等が変化したりすることによって、合わせガラスの遮音性が変化することがあり、その結果、温度によっては遮音性を高めることができないことがある。また、遮熱粒子を含む従来の合わせガラス用中間膜では、該遮熱粒子が太陽光を吸収することで中間膜の温度が上昇しやすく、その結果、合わせガラスの遮音性が変化することがある。
 これに対して、本発明に係る中間膜では、上記の構成が備えられているので、比較的高い温度領域(例えば22℃~40℃、特に25℃前後)において、合わせガラスの遮音性の変化を抑えることができる。従って、本発明に係る中間膜では、該中間膜を用いた合わせガラスが比較的高い温度領域で用いられても、高い遮音性を発揮することができる。本発明に係る中間膜では、例えば、合わせガラスが太陽光に晒された環境であっても、遮音性を高めることができる。また、本発明に係る中間膜では、合わせガラスの遮熱性を高めることができる。
 本発明に係る中間膜は、1層の構造又は2層以上の構造を有する。本発明に係る中間膜は、1層の構造を有していてもよく、2層以上の構造を有していてもよい。本発明に係る中間膜は、2層の構造を有していてもよく、3層の構造を有していてもよく、3層以上の構造を有していてもよい。本発明に係る中間膜は、第1の層を備える。本発明に係る中間膜は、第1の層のみを備える単層の中間膜であってもよく、第1の層と他の層とを備える多層の中間膜であってもよい。
 上記中間膜は、第1の層のみを有していてもよく、第1の層に加えて第2の層を備えていてもよい。上記中間膜は、該中間膜における表面層として、第2の層を備えることが好ましい。上記第2の層は、中間膜の表面層であることが好ましい。上記中間膜が上記第2の層を備える場合に、上記第1の層の第1の表面側に、上記第2の層が配置される。
 上記中間膜は、3層以上の構造を有していてもよく、第1の層及び第2の層に加えて第3の層を備えていてもよい。上記中間膜は、該中間膜における表面層として、第3の層を備えることが好ましい。上記第3の層は、中間膜の表面層であることが好ましい。上記中間膜が上記第2の層及び上記第3の層を備える場合に、上記第1の層の上記第1の表面とは反対の第2の表面側に、上記第3の層が配置される。
 上記第1の層と上記第2の層との間、及び、上記第1の層と上記第3の層との間には、他の層が備えられていてもよい。
 本発明に係る中間膜を、厚み2mmのグリーンガラス2枚の間に挟み込んで、縦25mm及び横300mmのサイズを有する合わせガラスXが作製される。
 上記合わせガラスXは、上記キセノン光照射試験を行うために、また、合わせガラスXの損失係数、二次共振周波数及び日射透過率を測定するために作製される。
 上記合わせガラスXは、以下のようにして作製されることが好ましい。
 厚み2mmのグリーンガラス2枚の間に中間膜を挟み、積層体を得る。得られた積層体をゴムバック内に入れ、2.6kPaの真空度で20分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に90℃で30分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着する。オートクレーブ中で135℃及び圧力1.2MPaの条件で、予備圧着された積層体を20分間圧着し、縦25mm及び横300mmのサイズを有する合わせガラスXを得る。
 なお、合わせガラスにおける中間膜を合わせガラス部材から剥離して、上記合わせガラスXを作製してもよい。
 本発明では、合わせガラスXについて、以下のキセノン光照射試験を行う。
 キセノン光照射試験:ISO16940に準拠した中央加振法により、上記合わせガラスXの20℃での二次共振周波数を求める。20℃の条件下で、上記合わせガラスXに190W/mのキセノン光を20分間照射する。ISO16940に準拠した中央加振法により、キセノン光を照射した後の上記合わせガラスXの二次共振周波数を求める。キセノン光を照射する前の上記合わせガラスXの二次共振周波数と、キセノン光を照射した後の上記合わせガラスXの二次共振周波数との差の絶対値を算出する。
 合わせガラスXの上記キセノン光照射試験は、より具体的には、以下のようにして測定される。
 (1)ISO16940に準拠した中央加振法により、上記合わせガラスXの20℃での二次共振周波数を求める。
 (2)20℃の無風条件下で、上記合わせガラスXに190W/mのキセノン光を20分間照射する。キセノン光を照射するための装置としては、ソーラーシミュレーター装置(例えば朝日分光社製「HAL-320」)等が挙げられる。照度を測定するための装置としては、照度計(例えば、Keysight Technologies社製「KEYSIGHT U1252B、センサーEKO Pyranometer ML-01」)等が挙げられる。なお、合わせガラスXの主面と光源(キセノンランプ等)との距離は、照度が190W/mとなるように配置される限り特に限定されない。
 (3)ISO16940に準拠した中央加振法により、キセノン光を照射した後の上記合わせガラスXの二次共振周波数を求める。この際、キセノン光照射後2分以内(好ましくは1分以内)に該二次共振周波数を求める。
 (4)上記(1)で求めたキセノン光を照射する前の上記合わせガラスXの二次共振周波数と、上記(3)で求めたキセノン光を照射した後の上記合わせガラスXの二次共振周波数との差の絶対値を算出する。
 本発明の効果を発揮する観点から、キセノン光を照射する前の上記合わせガラスXの二次共振周波数と、キセノン光を照射した後の上記合わせガラスXの二次共振周波数との差の絶対値は70Hz以下である。
 キセノン光を照射する前の上記合わせガラスXの二次共振周波数と、キセノン光を照射した後の上記合わせガラスXの二次共振周波数との差の絶対値は、好ましくは1Hz以上、より好ましくは20Hz以上、好ましくは65Hz以下、より好ましくは45Hz以下、更に好ましくは33Hz以下である。上記差の絶対値が上記下限以上及び上記上限以下であると、本発明の効果をより一層効果的に発揮することができる。
 本発明の効果をより一層効果的に発揮する観点からは、キセノン光を照射する前の上記合わせガラスXの20℃での二次共振周波数は、好ましくは530Hz以上、より好ましくは560Hz以上、好ましくは680Hz以下、より好ましくは640Hz以下、更により好ましくは599Hz以下である。
 本発明の効果をより一層効果的に発揮する観点からは、キセノン光を照射した後の上記合わせガラスXの二次共振周波数は、好ましくは500Hz以上、より好ましくは530Hz以上、好ましくは600Hz以下、より好ましくは565Hz以下である。
 なお、上記差の絶対値及び上記二次共振周波数を上記の好ましい範囲等に制御する方法としては、以下の方法が挙げられる。(1)可塑剤の含有量を調整する方法。一般的に、可塑剤の含有量を少なくすると、二次共振周波数は大きくなる。(2)後述の第1の層、第2の層又は第3の層のヤング率を制御する方法。一般的に、ヤング率を大きくすると、二次共振周波数は大きくなる。(3)中間膜の遮熱性能を制御する方法。一般的に、中間膜の遮熱性能を高めると、上記差の絶対値は大きくなる。(4)後述の第2の層(表面層)又は第3の層(表面層)の厚みを制御する方法。一般的に、第2の層又は第3の層の厚みを大きくすると、二次共振周波数は小さくなる。(5)後述の第1の層(中間層)の厚みを制御する方法。一般的に、第1の層の厚みを大きくすると、二次共振周波数は小さくなる。これらの方法を適宜組み合わせることで、上記差の絶対値及び上記二次共振周波数を上記の好ましい範囲に制御することができる。
 上記合わせガラスXを20℃で56日間以上保管したときに、ISO16940に準拠した中央加振法により求められる保管後の上記合わせガラスXの20℃での二次共振周波数は、好ましくは530Hz以上、より好ましくは560Hz以上、好ましくは650Hz以下、より好ましくは600Hz以下である。上記二次共振周波数が上記下限以上及び上記上限以下であると、本発明の効果をより一層効果的に発揮することができる。この二次共振周波数は上記合わせガラスXを20℃で56日間保管した後に測定されることが好ましい。
 本発明の効果を発揮する観点から、上記合わせガラスXの20℃での損失係数は0.24以上である。
 本発明の効果をより一層効果的に発揮する観点からは、上記合わせガラスXの20℃での損失係数は、好ましくは0.25以上、より好ましくは0.26以上、好ましくは0.5以下、より好ましくは0.4以下である。
 上記合わせガラスXの20℃での損失係数は、ISO16940に準拠した中央加振法により測定される。
 本発明の効果を発揮する観点及び遮熱性を高める観点から、上記合わせガラスXの日射透過率は50%以下である。
 本発明の効果をより一層効果的に発揮する観点及び遮熱性をより一層高める観点からは、上記合わせガラスXの日射透過率は、好ましくは10%以上、より好ましくは15%以上、好ましくは48%以下、より好ましくは44%以下である。
 上記合わせガラスXの日射透過率は、分光光度計(例えば、日立ハイテク社製「U-4100」)を用いて、JIS R3106:1998に準拠して測定される。
 以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態を説明する。
 図1は、本発明の第1の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
 図1に示す中間膜11は、2層以上の構造を有する多層の中間膜である。中間膜11は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜11は、合わせガラス用中間膜である。中間膜11は、第1の層1と、第2の層2と、第3の層3とを備える。中間膜11は、3層の構造を有する。第1の層1の第1の表面1aに、第2の層2が配置されており、積層されている。第1の層1の第1の表面1aとは反対の第2の表面1bに、第3の層3が配置されており、積層されている。第1の層1は中間層である。第2の層2及び第3の層3はそれぞれ、保護層であり、本実施形態では表面層である。第1の層1は、第2の層2と第3の層3との間に配置されており、挟み込まれている。従って、中間膜11は、第2の層2と第1の層1と第3の層3とがこの順で積層された多層構造(第2の層2/第1の層1/第3の層3)を有する。
 なお、第2の層2と第1の層1との間、及び、第1の層1と第3の層3との間にはそれぞれ、他の層が配置されていてもよい。第2の層2と第1の層1、及び、第1の層1と第3の層3とはそれぞれ、直接積層されていることが好ましい。他の層として、ポリエチレンテレフタレート等を含む層が挙げられる。
 図2は、本発明の第2の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
 図2に示す中間膜11Aは、1層の構造を有する単層の中間膜である。中間膜11Aは、第1の層である。中間膜11Aは、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜11Aは、合わせガラス用中間膜である。
 合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記第1の層のガラス転移温度は、好ましくは-10℃以上、より好ましくは-6℃以上、好ましくは5℃以下、より好ましくは0℃以下である。
 合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記第2の層のガラス転移温度は、好ましくは25℃以上、より好ましくは28℃以上、好ましくは45℃以下、より好ましくは35℃以下である。
 合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記第3の層のガラス転移温度は、好ましくは25℃以上、より好ましくは28℃以上、好ましくは45℃以下、より好ましくは35℃以下である。
 上記ガラス転移温度は、粘弾性測定により求められる。上記粘弾性測定は、具体的には、以下のようにして行われる。
 試験片を、室温23±2℃、湿度25±5%の環境下に12時間保管する。次いで、TAインスツルメント社製の粘弾性測定装置「ARES-G2」を用いて、粘弾性を測定する。治具として直径8mmのパラレルプレートを用い、せん断モード、3℃/分の降温速度で100℃から-20℃まで温度を低下させる条件、並びに周波数1Hz及び歪1%の条件で測定する。
 中間膜自体を用いて、粘弾性測定を行ってもよい。この場合に、測定結果から、上記第1の層、第2の層、第3の層に由来するtanδのピーク等を読み取ってもよい。2層以上の構造を有する中間膜に関しては、各層間を剥離して、測定対象の層のガラス転移温度を測定してもよい。また、合わせガラスの場合は、液体窒素等で合わせガラスを冷却後に合わせガラス部材と中間膜とを剥離し、剥離した中間膜を用いて粘弾性測定を行ってもよい。
 以下、本発明に係る中間膜、上記第1の層、上記第2の層及び上記第3の層、並びに中間膜に用いられる各成分の詳細を説明する。
 (熱可塑性樹脂)
 上記中間膜は、熱可塑性樹脂(以下、熱可塑性樹脂(0)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記熱可塑性樹脂としては、ポリ酢酸ビニル樹脂、ポリエステル樹脂、ポリビニルアセタール樹脂、酢酸ビニル樹脂、ポリスチレン樹脂、エチレン-酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン-アクリル酸共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂、アイオノマー樹脂、ポリビニルアルコール樹脂、脂肪族ポリオレフィン等のポリオレフィン樹脂、及び(メタ)アクリル樹脂((メタ)アクリロイル基を有する重合体)等が挙げられる。なお、ポリオキシメチレン(又はポリアセタール)樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂に含まれる。上記熱可塑性樹脂として、これら以外の熱可塑性樹脂を用いてもよい。上記熱可塑性樹脂は、熱可塑性エラストマーであってもよい。
 上記中間膜は、熱可塑性樹脂(0)として、ポリビニルアセタール樹脂(以下、ポリビニルアセタール樹脂(0)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記中間膜に含まれる熱可塑性樹脂(0)は、ポリビニルアセタール樹脂(0)であることが好ましい。上記第1の層(単層の中間膜を含む)は、熱可塑性樹脂(以下、熱可塑性樹脂(1)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第1の層は、熱可塑性樹脂(1)として、ポリビニルアセタール樹脂(以下、ポリビニルアセタール樹脂(1)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第1の層に含まれる熱可塑性樹脂(1)は、ポリビニルアセタール樹脂(1)であることが好ましい。上記第2の層は、熱可塑性樹脂(以下、熱可塑性樹脂(2)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第2の層は、熱可塑性樹脂(2)として、ポリビニルアセタール樹脂(以下、ポリビニルアセタール樹脂(2)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第2の層に含まれる熱可塑性樹脂(2)は、ポリビニルアセタール樹脂(2)であることが好ましい。上記第3の層は、熱可塑性樹脂(以下、熱可塑性樹脂(3)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第3の層は、熱可塑性樹脂(3)として、ポリビニルアセタール樹脂(以下、ポリビニルアセタール樹脂(3)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第3の層に含まれる熱可塑性樹脂(3)は、ポリビニルアセタール樹脂(3)であることが好ましい。上記熱可塑性樹脂(1)と上記熱可塑性樹脂(2)と上記熱可塑性樹脂(3)とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。遮音性がより一層高くなることから、上記熱可塑性樹脂(1)は、上記熱可塑性樹脂(2)及び上記熱可塑性樹脂(3)と異なることが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂(1)と上記ポリビニルアセタール樹脂(2)と上記ポリビニルアセタール樹脂(3)とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。遮音性がより一層高くなることから、上記ポリビニルアセタール樹脂(1)は、上記ポリビニルアセタール樹脂(2)及び上記ポリビニルアセタール樹脂(3)と異なることが好ましい。上記熱可塑性樹脂(0)、上記熱可塑性樹脂(1)、上記熱可塑性樹脂(2)及び上記熱可塑性樹脂(3)はそれぞれ、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。上記ポリビニルアセタール樹脂(0)、上記ポリビニルアセタール樹脂(1)、上記ポリビニルアセタール樹脂(2)及び上記ポリビニルアセタール樹脂(3)はそれぞれ、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 上記熱可塑性樹脂としては、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン-酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン-アクリル酸共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリビニルアルコール樹脂及びアイオノマー樹脂等が挙げられる。これら以外の熱可塑性樹脂を用いてもよい。
 上記熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との併用により、合わせガラス部材又は他の層に対するポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む層の接着力がより一層高くなる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコール(PVA)をアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールのアセタール化物であることが好ましい。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に70モル%~99.9モル%の範囲内である。
 上記ポリビニルアルコール(PVA)の平均重合度は、好ましくは200以上、より好ましくは500以上、より一層好ましくは1500以上、更に好ましくは1600以上、特に好ましくは2600以上、最も好ましくは2700以上、好ましくは5000以下、より好ましくは4000以下、更に好ましくは3500以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。
 上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、JIS K6726「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂に含まれるアセタール基の炭素数は特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂を製造する際に用いるアルデヒドは特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は3~5であることが好ましく、3又は4であることがより好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数が3以上であると、中間膜のガラス転移温度が充分に低くなる。
 上記アルデヒドは特に限定されない。一般には、炭素数が1~10のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が1~10のアルデヒドとしては、例えば、プロピオンアルデヒド、n-ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、n-バレルアルデヒド、2-エチルブチルアルデヒド、n-ヘキシルアルデヒド、n-オクチルアルデヒド、n-ノニルアルデヒド、n-デシルアルデヒド、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド及びベンズアルデヒド等が挙げられる。上記アルデヒドは、プロピオンアルデヒド、n-ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、n-ヘキシルアルデヒド又はn-バレルアルデヒドであることが好ましく、プロピオンアルデヒド、n-ブチルアルデヒド又はイソブチルアルデヒドであることがより好ましく、n-ブチルアルデヒドであることが更に好ましい。上記アルデヒドは、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 上記中間膜は、熱可塑性樹脂(0)として、ポリビニルブチラール樹脂を含むことが好ましい。上記中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂(0)として、ポリビニルブチラール樹脂を含むことが好ましい。上記中間膜に含まれる熱可塑性樹脂(0)は、ポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。上記第1の層は、熱可塑性樹脂(1)として、ポリビニルブチラール樹脂を含むことが好ましい。上記第1の層は、ポリビニルアセタール樹脂(1)として、ポリビニルブチラール樹脂を含むことが好ましい。上記第1の層に含まれる熱可塑性樹脂(1)は、ポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。上記第2の層は、熱可塑性樹脂(2)として、ポリビニルブチラール樹脂を含むことが好ましい。上記第2の層は、ポリビニルアセタール樹脂(2)として、ポリビニルブチラール樹脂を含むことが好ましい。上記第2の層に含まれる熱可塑性樹脂(2)は、ポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。上記第3の層は、熱可塑性樹脂(3)として、ポリビニルブチラール樹脂を含むことが好ましい。上記第3の層は、ポリビニルアセタール樹脂(3)として、ポリビニルブチラール樹脂を含むことが好ましい。上記第3の層に含まれる熱可塑性樹脂(3)は、ポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。上記中間膜、上記第1の層、上記第2の層及び上記第3の層に含まれるポリビニルブチラール樹脂はそれぞれ、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(0)の水酸基の含有率(水酸基量)は、好ましくは15モル%以上、より好ましくは18モル%以上、好ましくは40モル%以下、より好ましくは35モル%以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(1)の水酸基の含有率(水酸基量)は、好ましくは10モル%以上、より好ましくは15モル%以上、更に好ましくは17モル%以上、好ましくは25モル%以下、より好ましくは20モル%以下、更に好ましくは19モル%以下、特に好ましくは18モル%以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の機械強度がより一層高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂(1)の水酸基の含有率が15モル%以上であると反応効率が高く生産性に優れ、また25モル%以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(2)及び上記ポリビニルアセタール樹脂(3)の水酸基の各含有率は、好ましくは25モル%以上、より好ましくは28モル%以上、より好ましくは30モル%以上、より一層好ましくは31.5モル%以上、更に好ましくは32モル%以上、特に好ましくは33モル%以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂(2)及び上記ポリビニルアセタール樹脂(3)の水酸基の各含有率は、好ましくは38モル%以下、より好ましくは37モル%以下、更に好ましくは36.5モル%以下、特に好ましくは36モル%以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
 遮音性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂(1)の水酸基の含有率は、上記ポリビニルアセタール樹脂(2)の水酸基の含有率よりも低いことが好ましい。遮音性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂(1)の水酸基の含有率は、上記ポリビニルアセタール樹脂(3)の水酸基の含有率よりも低いことが好ましい。遮音性を更に一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂(1)の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂(2)の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは1モル%以上、より好ましくは5モル%以上、更に好ましくは9モル%以上、特に好ましくは10モル%以上、最も好ましくは12モル%以上である。遮音性を更に一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂(1)の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂(3)の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは1モル%以上、より好ましくは5モル%以上、更に好ましくは9モル%以上、特に好ましくは10モル%以上、最も好ましくは12モル%以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂(1)の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂(2)の水酸基の含有率との差の絶対値、及び、上記ポリビニルアセタール樹脂(1)の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂(3)の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは20モル%以下である。
 上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、JIS K6728「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(0)のアセチル化度(アセチル基量)は、好ましくは0.1モル%以上、より好ましくは0.3モル%以上、更に好ましくは0.5モル%以上、好ましくは30モル%以下、より好ましくは25モル%以下、更に好ましくは20モル%以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(1)のアセチル化度(アセチル基量)は、10モル%以下であることが好ましく、15モル%以上であることも好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂(1)のアセチル化度が10モル%以下である場合に、該ポリビニルアセタール樹脂(1)のアセチル化度は、好ましくは0.1モル%以上、より好ましくは1.1モル%以上、好ましくは9モル%以下、より好ましくは7モル%以下である。上記ポリビニルアセタール樹脂(1)のアセチル化度が15モル%以上である場合に、該ポリビニルアセタール樹脂(1)のアセチル化度は、好ましくは16モル%以上、より好ましくは17モル%以上、好ましくは25モル%以下、より好ましくは23モル%以下、更に好ましくは19モル%以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。また、上記ポリビニルアセタール樹脂(1)のアセチル化度が上記下限以上及び上記上限以下であると、上記差の絶対値及び上記二次共振周波数を上記の好ましい範囲に制御することが容易になり、本発明の効果をより一層効果的に発揮することができる。また、上記ポリビニルアセタール樹脂(1)のアセチル化度が0.1モル%以上25モル%以下であると、耐貫通性に優れる。上記ポリビニルアセタール樹脂(1)のアセチル化度は、10モル%以下であってもよく、15モル%以上であってもよい。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(2)及び上記ポリビニルアセタール樹脂(3)の各アセチル化度は、好ましくは0.01モル%以上、より好ましくは0.5モル%以上、好ましくは10モル%以下、より好ましくは2モル%以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。
 上記アセチル化度は、アセチル基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセチル基が結合しているエチレン基量は、例えば、JIS K6728「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(0)のアセタール化度(ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度)は、好ましくは60モル%以上、より好ましくは63モル%以上、好ましくは85モル%以下、より好ましくは75モル%以下、更に好ましくは70モル%以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(1)のアセタール化度(ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度)は、好ましくは47モル%以上、より好ましくは60モル%以上、更に好ましくは65モル%以上、好ましくは85モル%以下、より好ましくは80モル%以下、更に好ましくは75モル%以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。また、上記ポリビニルアセタール樹脂(1)のアセタール化度(ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度)が上記下限以上及び上記上限以下であると、上記差の絶対値及び上記二次共振周波数を上記の好ましい範囲に制御することが容易になり、本発明の効果をより一層効果的に発揮することができる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(1)のアセタール化度をBモル%とし、アセチル化度をAモル%としたときに、ポリビニルアセタール樹脂(1)は、式:B≧-0.88×A+78.6を満足するポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。この場合、上記差の絶対値及び上記二次共振周波数を上記の好ましい範囲に制御することが容易になり、本発明の効果をより一層効果的に発揮することができる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(1)がポリビニルブチラール樹脂である場合において、該ポリビニルブチラール樹脂のブチラール化度をBモル%とし、アセチル化度をAモル%としたときに、該ポリビニルブチラール樹脂は、式:B≧-0.88×A+78.6を満足するポリビニルブチラール樹脂であることが特に好ましい。この場合、上記差の絶対値及び上記二次共振周波数を上記の好ましい範囲に制御することがより一層容易になり、本発明の効果を更に一層効果的に発揮することができる。
 上記ポリビニルアセタール樹脂(2)及び上記ポリビニルアセタール樹脂(3)の各アセタール化度(ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度)は、好ましくは55モル%以上、より好ましくは60モル%以上、好ましくは75モル%以下、より好ましくは71モル%以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
 上記アセタール化度は、以下のようにして求める。主鎖の全エチレン基量から、水酸基が結合しているエチレン基量と、アセチル基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を求める。得られた値を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を求める。この百分率で示した値がアセタール化度である。
 なお、上記水酸基の含有率(水酸基量)、アセタール化度(ブチラール化度)及びアセチル化度は、JIS K6728「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。但し、ASTM D1396-92による測定を用いてもよい。ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率(水酸基量)、上記アセタール化度(ブチラール化度)及び上記アセチル化度は、JIS K6728「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。
 上記中間膜中に含まれる熱可塑性樹脂100重量%中、ポリビニルアセタール樹脂の含有量は好ましくは10重量%以上、より好ましくは30重量%以上、より一層好ましくは50重量%以上、更に好ましくは70重量%以上、特に好ましくは80重量%以上、最も好ましくは90重量%以上である。上記中間膜の熱可塑性樹脂の主成分(50重量%以上)は、ポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。
 (可塑剤)
 上記中間膜は、可塑剤を含むことが好ましい。上記第1の層(単層の中間膜を含む)は、可塑剤(以下、可塑剤(1)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第2の層は、可塑剤(以下、可塑剤(2)と記載することがある)を含むことが好ましい。上記第3の層は、可塑剤(以下、可塑剤(3)と記載することがある)を含むことが好ましい。可塑剤の使用により、またポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との併用により、耐衝撃性及び耐貫通性により一層優れ、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む層の合わせガラス部材又は他の層に対する接着力が適度に高くなる。上記可塑剤は特に限定されない。上記可塑剤(1)と上記可塑剤(2)と上記可塑剤(3)とは同一であってもよく、異なっていてもよい。上記可塑剤(1)、上記可塑剤(2)及び上記可塑剤(3)はそれぞれ、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 上記可塑剤としては、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などの有機リン酸可塑剤等が挙げられる。上記可塑剤は有機エステル可塑剤であることが好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。
 上記一塩基性有機酸エステルとしては、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、2-エチル酪酸、ヘプチル酸、n-オクチル酸、2-エチルヘキシル酸、n-ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。
 上記多塩基性有機酸エステルとしては、多塩基性有機酸と、炭素数4~8の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物等が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。
 上記有機エステル可塑剤としては、トリエチレングリコールジ-2-エチルプロパノエート、トリエチレングリコールジ-2-エチルブチレート、トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ-n-オクタノエート、トリエチレングリコールジ-n-ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ-n-ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ-2-エチルブチレート、1,3-プロピレングリコールジ-2-エチルブチレート、1,4-ブチレングリコールジ-2-エチルブチレート、ジエチレングリコールジ-2-エチルブチレート、ジエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ-2-エチルブチレート、トリエチレングリコールジ-2-エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ-2-エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。
 上記有機リン酸可塑剤としては、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。
 上記可塑剤は、下記式(1)で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
 上記式(1)中、R1及びR2はそれぞれ、炭素数2~10の有機基を表し、R3は、エチレン基、イソプロピレン基又はn-プロピレン基を表し、pは3~10の整数を表す。上記式(1)中のR1及びR2はそれぞれ、炭素数5~10の有機基であることが好ましく、炭素数6~10の有機基であることがより好ましい。
 上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート(3GO)、トリエチレングリコールジ-2-エチルブチレート(3GH)又はトリエチレングリコールジ-2-エチルプロパノエートを含むことが好ましい。上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート又はトリエチレングリコールジ-2-エチルブチレートを含むことがより好ましく、トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエートを含むことが更に好ましい。
 上記第1の層において、上記熱可塑性樹脂(1)100重量部(上記熱可塑性樹脂(1)がポリビニルアセタール樹脂(1)である場合には、ポリビニルアセタール樹脂(1)100重量部)に対する上記可塑剤(1)の含有量を、含有量(1)とする。上記含有量(1)は、好ましくは68重量部以上、より好ましくは72重量部以上、更に好ましくは75重量部以上、好ましくは90重量部以下、より好ましくは86重量部以下、更に好ましくは84重量部以下、特に好ましくは82重量部以下である。上記含有量(1)が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量(1)が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。また、含有量(1)が上記下限以上及び上記上限以下であると、上記差の絶対値及び上記二次共振周波数を上記の好ましい範囲に制御することが容易になり、本発明の効果をより一層効果的に発揮することができる。
 上記第2の層において、上記熱可塑性樹脂(2)100重量部(上記熱可塑性樹脂(2)がポリビニルアセタール樹脂(2)である場合には、ポリビニルアセタール樹脂(2)100重量部)に対する上記可塑剤(2)の含有量を、含有量(2)とする。上記含有量(2)は、好ましくは10重量部以上、より好ましくは20重量部以上、更に好ましくは30重量部以上、特に好ましくは35重量部以上、好ましくは41重量部以下、より好ましくは39重量部以下、更に好ましくは38重量部以下、特に好ましくは37重量部以下である。上記含有量(2)が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量(2)が上記上限以下であると、曲げ剛性がより一層高くなる。
 上記第3の層において、上記熱可塑性樹脂(3)100重量部(上記熱可塑性樹脂(3)がポリビニルアセタール樹脂(3)である場合には、ポリビニルアセタール樹脂(3)100重量部)に対する上記可塑剤(3)の含有量を、含有量(3)とする。上記含有量(3)は、好ましくは10重量部以上、より好ましくは20重量部以上、更に好ましくは30重量部以上、特に好ましくは35重量部以上、好ましくは41重量部以下、より好ましくは39重量部以下、更に好ましくは38重量部以下、特に好ましくは37重量部以下である。上記含有量(3)が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量(3)が上記上限以下であると、曲げ剛性がより一層高くなる。
 上記含有量(1)と上記含有量(2)とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。上記含有量(1)と上記含有量(3)とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。合わせガラスの遮音性を高める観点からは、上記含有量(1)と上記含有量(2)とは同一であるか、又は、上記含有量(1)は上記含有量(2)よりも多いことが好ましく、上記含有量(1)は上記含有量(2)よりも多いことがより好ましい。合わせガラスの遮音性を高める観点からは、上記含有量(1)と上記含有量(3)とは同一であるか、又は、上記含有量(1)は上記含有量(3)よりも多いことが好ましく、上記含有量(1)は上記含有量(3)よりも多いことがより好ましい。
 合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記含有量(2)と上記含有量(1)との差の絶対値、並びに上記含有量(3)と上記含有量(1)との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは10重量部以上、より好ましくは15重量部以上、更に好ましくは20重量部以上である。上記含有量(2)と上記含有量(1)との差の絶対値、並びに上記含有量(3)と上記含有量(1)との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは80重量部以下、より好ましくは75重量部以下、更に好ましくは70重量部以下である。
 (遮熱性物質)
 上記中間膜は、遮熱性物質を含むことが好ましい。上記第1の層(単層の中間膜を含む)は、遮熱性物質を含むことが好ましい。上記第2の層は、遮熱性物質を含むことが好ましい。上記第3の層は、遮熱性物質を含むことが好ましい。上記遮熱性物質は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。なお、上記遮熱性物質は、後述の着色剤にも該当することがある。
 上記遮熱性物質は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物、アントラシアニン化合物及びカーボンブラックの内の少なくとも1種の成分Xを含むか、又は遮熱粒子を含むことが好ましい。この場合に、成分Xは、着色剤としての機能も発揮してもよい。遮熱性をより一層高めるからは、上記遮熱性物質は、上記成分Xと上記遮熱粒子とを含むことがより好ましい。上記遮熱性物質は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも1種の成分X1を含むか、又は遮熱粒子を含んでいてもよい。遮熱性をより一層高めるからは、上記遮熱性物質は、上記成分X1と遮熱粒子とを含むことがより好ましい。上記遮熱性物質は、カーボンブラックを含むか、又は遮熱粒子を含んでいてもよい。遮熱性をより一層高めるからは、上記遮熱性物質は、カーボンブラックと遮熱粒子とを含むことがより好ましい。
 成分X:
 上記中間膜は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物、アントラシアニン化合物及びカーボンブラックの内の少なくとも1種の成分Xを含むことが好ましい。上記第1の層は、上記成分Xを含むことが好ましい。上記第2の層は、上記成分Xを含むことが好ましい。上記第3の層は、上記成分Xを含むことが好ましい。上記成分Xは遮熱性物質である。上記成分Xは、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 上記成分Xは特に限定されない。成分Xとして、従来公知のフタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物、アントラシアニン化合物及びカーボンブラックを用いることができる。
 合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、上記成分Xは、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン、ナフタロシアニンの誘導体及びカーボンブラックからなる群から選択される少なくとも1種であることが好ましく、フタロシアニン及びフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも1種であることがより好ましい。
 遮熱性を効果的に高め、かつ長期間にわたり可視光線透過率をより一層高いレベルで維持する観点からは、上記成分Xは、バナジウム原子又は銅原子を含有することが好ましい。上記成分Xは、バナジウム原子を含有することが好ましく、銅原子を含有することも好ましい。上記成分Xは、バナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニン及びバナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも1種であることがより好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、上記成分Xは、バナジウム原子に酸素原子が結合した構造単位を有することが好ましい。
 合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、上記成分Xは、ピグメントブルー15、ピグメントグリーン7又はカーボンブラックであることが好ましい。ピグメントブルー15及びピグメントグリーン7は、銅原子を含有するフタロシアニン化合物である。
 上記成分Xを含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記成分Xの含有量は、好ましくは0.001重量%以上、より好ましくは0.005重量%以上、更に好ましくは0.01重量%以上、特に好ましくは0.02重量%以上である。上記成分Xを含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記成分Xの含有量は、好ましくは0.2重量%以下、より好ましくは0.1重量%以下、更に好ましくは0.05重量%以下、特に好ましくは0.04重量%以下である。上記成分Xの含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。例えば、可視光線透過率を70%以上にすることが可能である。
 上記成分X1を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記成分X1の含有量は、好ましくは0.001重量%以上、より好ましくは0.005重量%以上、更に好ましくは0.01重量%以上、特に好ましくは0.02重量%以上である。上記成分X1を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記成分X1の含有量は、好ましくは0.2重量%以下、より好ましくは0.1重量%以下、更に好ましくは0.05重量%以下、特に好ましくは0.04重量%以下である。上記成分X1の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。例えば、可視光線透過率を70%以上にすることが可能である。
 上記カーボンブラックを含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記カーボンブラックの含有量は、好ましくは0.001重量%以上、より好ましくは0.005重量%以上、更に好ましくは0.01重量%以上、特に好ましくは0.02重量%以上である。上記カーボンブラックを含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記カーボンブラックの含有量は、好ましくは0.2重量%以下、より好ましくは0.1重量%以下、更に好ましくは0.05重量%以下、特に好ましくは0.04重量%以下である。上記カーボンブラックの含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。例えば、可視光線透過率を70%以上にすることが可能である。
 遮熱粒子:
 上記中間膜は、遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第1の層(単層の中間膜を含む)は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第2の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第3の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第2の層が上記遮熱粒子を含み、上記第3の層が上記遮熱粒子を含み、上記第2の層及び上記第3の層の双方は異なる層が遮熱粒子を含まないことも好ましい。上記遮熱粒子は遮熱性物質である。遮熱粒子の使用により、赤外線(熱線)を効果的に遮断できる。上記遮熱粒子は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 上記遮熱粒子を含むことにより、上記差の絶対値及び上記二次共振周波数を上記の好ましい範囲に制御することが容易になり、本発明の効果をより一層効果的に発揮することができる。
 合わせガラスの遮熱性をより一層高める観点からは、上記遮熱粒子は、金属酸化物粒子であることがより好ましい。上記遮熱粒子は、金属の酸化物により形成された粒子(金属酸化物粒子)であることが好ましい。
 可視光よりも長い波長780nm以上の赤外線は、紫外線と比較して、エネルギー量が小さい。しかしながら、赤外線は熱的作用が大きく、赤外線が物質に吸収されると熱として放出される。このため、赤外線は一般に熱線と呼ばれている。上記遮熱粒子の使用により、赤外線(熱線)を効果的に遮断できる。なお、遮熱粒子とは、赤外線を吸収可能な粒子を意味する。
 上記遮熱粒子の具体例としては、アルミニウムドープ酸化錫粒子、インジウムドープ酸化錫粒子、アンチモンドープ酸化錫粒子(ATO粒子)、ガリウムドープ酸化亜鉛粒子(GZO粒子)、インジウムドープ酸化亜鉛粒子(IZO粒子)、アルミニウムドープ酸化亜鉛粒子(AZO粒子)、ニオブドープ酸化チタン粒子、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子、ルビジウムドープ酸化タングステン粒子、錫ドープ酸化インジウム粒子(ITO粒子)、錫ドープ酸化亜鉛粒子、珪素ドープ酸化亜鉛粒子等の金属酸化物粒子や、六ホウ化ランタン(LaB)粒子等が挙げられる。これら以外の遮熱粒子を用いてもよい。熱線の遮蔽機能が高いため、金属酸化物粒子が好ましく、ATO粒子、GZO粒子、IZO粒子、ITO粒子又は酸化タングステン粒子がより好ましく、ITO粒子又は酸化タングステン粒子が特に好ましい。特に、熱線の遮蔽機能が高く、かつ入手が容易であるので、錫ドープ酸化インジウム粒子(ITO粒子)が好ましく、酸化タングステン粒子も好ましい。
 合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、酸化タングステン粒子は、金属ドープ酸化タングステン粒子であることが好ましい。上記「酸化タングステン粒子」には、金属ドープ酸化タングステン粒子が含まれる。上記金属ドープ酸化タングステン粒子としては、具体的には、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子及びルビジウムドープ酸化タングステン粒子等が挙げられる。
 合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、セシウムドープ酸化タングステン粒子が特に好ましい。合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、該セシウムドープ酸化タングステン粒子は、式:Cs0.33WOで表される酸化タングステン粒子であることが好ましい。
 上記遮熱粒子の平均粒子径は好ましくは0.01μm以上、より好ましくは0.02μm以上、好ましくは0.1μm以下、より好ましくは0.05μm以下である。平均粒子径が上記下限以上であると、熱線の遮蔽性が充分に高くなる。平均粒子径が上記上限以下であると、遮熱粒子の分散性が高くなる。
 上記「平均粒子径」は、体積平均粒子径を示す。平均粒子径は、粒度分布測定装置(日機装社製「UPA-EX150」)等を用いて測定できる。
 合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、第2の層が、上記遮熱粒子と、上記成分Xとを含み、上記第3の層が、上記遮熱粒子と、上記成分Xとを含むことが好ましい。
 上記遮熱粒子を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記遮熱粒子の含有量は、好ましくは0.01重量%以上、より好ましくは0.1重量%以上、更に好ましくは1重量%以上、特に好ましくは1.5重量%以上である。上記遮熱粒子を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記遮熱粒子の含有量は、好ましくは6重量%以下、より好ましくは5.5重量%以下、更に好ましくは4重量%以下、特に好ましくは3.5重量%以下、最も好ましくは3重量%以下である。上記遮熱粒子の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。
 (着色剤)
 上記中間膜は、着色剤を含むことが好ましい。上記中間膜が着色剤により着色されることにより、意匠性を高めたり、プライバシー保護性を高めたりすることができる。また、上記中間膜が着色剤により着色されることにより、遮熱性能がより一層向上し、日射透過率を低くすることができる。上記着色剤は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。なお、上記着色剤は、前述の遮熱性物質にも該当することがある。
 過度の色むらを効果的に抑える観点からは、上記第1の層(単層の中間膜を含む)は、着色剤を含むことが好ましい。上記第1の層は、着色層であることが好ましい。過度の色むらを効果的に抑える観点からは、上記中間膜の中間層が着色剤を含むことが好ましく、着色層であることが好ましい。上記第1の層が着色剤を含む場合に、上記第2の層は、着色剤を含んでいてもよく、含んでいなくてもよい。上記第1の層が着色層である場合に、上記第2の層は、着色層であってもよく、着色層でなくてもよい。上記第1の層が着色剤を含む場合に、上記第3の層は、着色剤を含んでいてもよく、含んでいなくてもよい。上記第1の層が着色層である場合に、上記第3の層は、着色層であってもよく、着色層でなくてもよい。上記中間膜の表面層は、着色剤を含んでいてもよく、含んでいなくてもよく、着色層であってもよく、着色層でなくてもよい。
 遮熱性をより一層高め、日射透過率を低くする観点からは、上記第2の層は、着色剤を含むことが好ましく、上記第3の層は、着色剤を含むことが好ましい。遮熱性をより一層高め、日射透過率を低くする観点からは、上記第2の層は、着色層であることが好ましく、上記第3の層は、着色層であることが好ましい。これらの場合に、上記第1の層は、着色剤を含んでいてもよく、含んでいなくてもよく、着色層であってもよく、着色層でなくてもよい。
 上記着色剤としては、顔料及び染料等が挙げられる。
 着色剤が染料と顔料との何れに該当するかは、カラーインデックスによる分類から判別することができる。
 本明細書において、カラーインデックスに記載されていない着色剤等については、「顔料」及び「染料」は、以下のように定義されてもよい。ポリビニルブチラール樹脂(ポリビニルアルコールの重合度1700、水酸基の含有率30モル%、アセチル化度1モル%、ブチラール化度69モル%)を用意する。このポリビニルブチラール樹脂100重量部と、トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート(3GO)40重量部と、ポリビニルブチラール樹脂と3GOと着色剤との合計量100重量%に対して0.015重量%の含有量となる着色剤とを混練し、押し出して得られる厚さ760μmの樹脂膜(単層)を得る。この樹脂膜と、JIS R3106:1998に準拠して測定された可視光線透過率が90%の2枚のクリアガラス(厚み2.5mm)とを用いて合わせガラスを作製した際に、得られる合わせガラスのヘイズ値が0.35%以上となる着色剤を顔料とする。ヘイズ値が0.35%未満となる着色剤は染料とする。
 上記顔料は、有機顔料であってもよく、無機顔料であってもよい。上記有機顔料は、金属原子を有する有機顔料であってもよく、金属原子を有さない有機顔料であってもよい。上記顔料は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 上記有機顔料としては、フタロシアニン化合物、キナクドリン化合物、アゾ化合物、ペンタフェン化合物、ジオキサジン化合物、ペリレン化合物、インドール化合物及びジオキサジン化合物等が挙げられる。
 上記有機顔料の色調は、黄色、橙色、赤色、バイオレット色、青色又は緑色であることが好ましい。
 上記無機顔料としては、カーボンブラック、酸化鉄、酸化亜鉛及び酸化チタン等が挙げられる。
 上記中間膜は、上記顔料として、フタロシアニン化合物、キナクドリン化合物、アゾ化合物、ペンタフェン化合物、ジオキサジン化合物、ペリレン化合物、インドール化合物又はカーボンブラックを含むことが好ましい。上記中間膜は、上記顔料として、フタロシアニン化合物を含んでいてもよく、キナクドリン化合物、ペリレン化合物又はインドール化合物を含んでいてもよく、カーボンブラックを含んでいてもよい。
 上記染料としては、ピレン系染料、アミノケトン系染料、アントラキノン系染料、及びアゾ系染料等が挙げられる。上記染料は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 上記ピレン系染料としては、Solvent Green5(CAS79869-59-3)及びSolvent Green7(CAS6358-69-6)等が挙げられる。
 上記アミノケトン系染料としては、Solvent Yellow98(CAS12671-74-8)、Solvent Yellow85(CAS12271-01-1)及びSolvent Red179(CAS8910-94-5)、及びSolvent Red135(CAS71902-17-5)等が挙げられる。
 上記アントラキノン系染料としては、Solvent Yellow163(CAS13676091-0)、Solvent Red207(CAS15958-69-6)、Disperse Red92(CAS12236-11-2)、Solvent Violet13(CAS81-48-1)、Disperse Violet31(CAS6408-72-6)、Solvent Blue97(CAS61969-44-6)、Solvent Blue45(CAS37229-23-5)、Solvent Blue104(CAS116-75-6)及びDisperse Blue214(CAS104491-84-1)等が挙げられる。
 上記アゾ系染料としては、Solvent Yellow30(CAS3321-10-4)、Solvent Red164(CAS70956-30-8)、及びDisperse Blue146(CAS88650-91-3)等が挙げられる。
 上記着色剤を含む着色層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記着色剤の含有量は、好ましくは0.0001重量%以上、より好ましくは0.0003重量%以上、更に好ましくは0.0005重量%以上、特に好ましくは0.0008重量%以上である。上記着色剤を含む着色層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記着色剤の含有量は、好ましくは3重量%以下、より好ましくは2重量%以下、更に好ましくは1重量%以下、特に好ましくは0.5重量%以下である。上記着色剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、良好に着色することができ、また、遮熱性をより一層高くすることができる。
 (金属塩)
 上記中間膜は、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも1種の金属塩(以下、金属塩Mと記載することがある)を含むことが好ましい。上記第1の層(単層の中間膜を含む)は、上記金属塩Mを含むことが好ましい。上記第2の層は、上記金属塩Mを含むことが好ましい。上記第3の層は、上記金属塩Mを含むことが好ましい。なお、アルカリ土類金属とは、Be、Mg、Ca、Sr、Ba、及びRaの6種の金属を意味する。上記金属塩Mの使用により、中間膜とガラス板などの合わせガラス部材との接着性又は中間膜における各層間の接着性を制御することが容易になる。上記金属塩Mは、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 上記金属塩Mは、Li、Na、K、Rb、Cs、Mg、Ca、Sr及びBaからなる群から選択された少なくとも1種の金属を含むことが好ましい。中間膜中に含まれている金属塩は、K及びMgの内の少なくとも1種の金属を含むことが好ましい。
 また、上記金属塩Mは、炭素数2~16の有機酸のアルカリ金属塩、又は炭素数2~16の有機酸のアルカリ土類金属塩であることがより好ましく、炭素数2~16のカルボン酸マグネシウム塩又は炭素数2~16のカルボン酸カリウム塩であることが更に好ましい。
 上記炭素数2~16のカルボン酸マグネシウム塩及び上記炭素数2~16のカルボン酸カリウム塩としては、酢酸マグネシウム、酢酸カリウム、プロピオン酸マグネシウム、プロピオン酸カリウム、2-エチル酪酸マグネシウム、2-エチルブタン酸カリウム、2-エチルヘキサン酸マグネシウム及び2-エチルヘキサン酸カリウム等が挙げられる。
 上記金属塩Mを含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)におけるMg及びKの含有量の合計は、好ましくは5ppm以上、より好ましくは10ppm以上、更に好ましくは20ppm以上、好ましくは300ppm以下、より好ましくは250ppm以下、更に好ましくは200ppm以下である。Mg及びKの含有量の合計が上記下限以上及び上記上限以下であると、中間膜とガラス板との接着性又は中間膜における各層間の接着性をより一層良好に制御できる。
 (紫外線遮蔽剤)
 上記中間膜は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第1の層(単層の中間膜を含む)は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第2の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第3の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。紫外線遮蔽剤の使用により、中間膜及び合わせガラスが長期間使用されても、可視光線透過率がより一層低下し難くなる。上記紫外線遮蔽剤は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 上記紫外線遮蔽剤には、紫外線吸収剤が含まれる。上記紫外線遮蔽剤は、紫外線吸収剤であることが好ましい。
 上記紫外線遮蔽剤としては、例えば、金属原子を含む紫外線遮蔽剤、金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤、ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤(ベンゾトリアゾール化合物)、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤(ベンゾフェノン化合物)、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤(トリアジン化合物)、マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤(マロン酸エステル化合物)、シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤(シュウ酸アニリド化合物)及びベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤(ベンゾエート化合物)等が挙げられる。
 上記金属原子を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、白金粒子、白金粒子の表面をシリカで被覆した粒子、パラジウム粒子及びパラジウム粒子の表面をシリカで被覆した粒子等が挙げられる。紫外線遮蔽剤は、遮熱粒子ではないことが好ましい。
 上記紫外線遮蔽剤は、好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤である。上記紫外線遮蔽剤は、より好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤であり、更に好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤である。
 上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、酸化亜鉛、酸化チタン及び酸化セリウム等が挙げられる。さらに、上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤に関して、表面が被覆されていてもよい。上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤の表面の被覆材料としては、絶縁性金属酸化物、加水分解性有機ケイ素化合物及びシリコーン化合物等が挙げられる。
 上記絶縁性金属酸化物としては、シリカ、アルミナ及びジルコニア等が挙げられる。上記絶縁性金属酸化物は、例えば5.0eV以上のバンドギャップエネルギーを有する。
 上記ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、2-(2’-ヒドロキシ-5’-メチルフェニル)ベンゾトリアゾール(BASF社製「TinuvinP」)、2-(2’-ヒドロキシ-3’,5’-ジ-t-ブチルフェニル)ベンゾトリアゾール(BASF社製「Tinuvin320」)、2-(2’-ヒドロキシ-3’-t-ブチル-5-メチルフェニル)-5-クロロベンゾトリアゾール(BASF社製「Tinuvin326」)、及び2-(2’-ヒドロキシ-3’,5’-ジ-アミルフェニル)ベンゾトリアゾール(BASF社製「Tinuvin328」)等が挙げられる。紫外線を遮蔽する性能に優れることから、上記紫外線遮蔽剤は、ハロゲン原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることが好ましく、塩素原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることがより好ましい。
 上記ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、オクタベンゾン(BASF社製「Chimassorb81」)等が挙げられる。
 上記トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、ADEKA社製「LA-F70」及び2-(4,6-ジフェニル-1,3,5-トリアジン-2-イル)-5-[(ヘキシル)オキシ]-フェノール(BASF社製「Tinuvin1577FF」)等が挙げられる。
 上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤としては、2-(p-メトキシベンジリデン)マロン酸ジメチル、テトラエチル-2,2-(1,4-フェニレンジメチリデン)ビスマロネート、2-(p-メトキシベンジリデン)-ビス(1,2,2,6,6-ペンタメチル4-ピペリジニル)マロネート等が挙げられる。
 上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤の市販品としては、Hostavin B-CAP、Hostavin PR-25、Hostavin PR-31(いずれもクラリアント社製)が挙げられる。
 上記シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤としては、N-(2-エチルフェニル)-N’-(2-エトキシ-5-t-ブチルフェニル)シュウ酸ジアミド、N-(2-エチルフェニル)-N’-(2-エトキシ-フェニル)シュウ酸ジアミド、2-エチル-2’-エトキシ-オキサルアニリド(クラリアント社製「SanduvorVSU」)などの窒素原子上に置換されたアリール基などを有するシュウ酸ジアミド類が挙げられる。
 上記ベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、2,4-ジ-tert-ブチルフェニル-3,5-ジ-tert-ブチル-4-ヒドロキシベンゾエート(BASF社製「Tinuvin120」)等が挙げられる。
 上記紫外線遮蔽剤を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記紫外線遮蔽剤の含有量は、好ましくは0.1重量%以上、より好ましくは0.2重量%以上、更に好ましくは0.3重量%以上、特に好ましくは0.5重量%以上である。上記紫外線遮蔽剤を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記紫外線遮蔽剤の含有量は、好ましくは2.5重量%以下、より好ましくは2重量%以下、更に好ましくは1重量%以下、特に好ましくは0.8重量%以下である。上記紫外線遮蔽剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、期間経過後の可視光線透過率の低下をより一層抑制することができる。特に、上記紫外線遮蔽剤を含む層100重量%中、上記紫外線遮蔽剤の含有量が0.2重量%以上であることにより、中間膜及び合わせガラスの期間経過後の可視光線透過率の低下を顕著に抑制できる。
 (酸化防止剤)
 上記中間膜は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第1の層(単層の中間膜を含む)は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第2の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第3の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記酸化防止剤は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 上記酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤及びリン系酸化防止剤等が挙げられる。上記フェノール系酸化防止剤はフェノール骨格を有する酸化防止剤である。上記硫黄系酸化防止剤は硫黄原子を含有する酸化防止剤である。上記リン系酸化防止剤はリン原子を含有する酸化防止剤である。
 上記酸化防止剤は、フェノール系酸化防止剤又はリン系酸化防止剤であることが好ましい。
 上記フェノール系酸化防止剤としては、2,6-ジ-t-ブチル-p-クレゾール(BHT)、ブチルヒドロキシアニソール(BHA)、2,6-ジ-t-ブチル-4-エチルフェノール、ステアリル-β-(3,5-ジ-t-ブチル-4-ヒドロキシフェニル)プロピオネート、2,2’-メチレンビス-(4-メチル-6-ブチルフェノール)、2,2’-メチレンビス-(4-エチル-6-t-ブチルフェノール)、4,4’-ブチリデン-ビス-(3-メチル-6-t-ブチルフェノール)、1,1,3-トリス-(2-メチル-ヒドロキシ-5-t-ブチルフェニル)ブタン、テトラキス[メチレン-3-(3’,5’-ブチル-4-ヒドロキシフェニル)プロピオネート]メタン、1,3,3-トリス-(2-メチル-4-ヒドロキシ-5-t-ブチルフェノール)ブタン、1,3,5-トリメチル-2,4,6-トリス(3,5-ジ-t-ブチル-4-ヒドロキシベンジル)ベンゼン、ビス(3,3’-t-ブチルフェノール)ブチリックアシッドグリコールエステル及びビス(3-t-ブチル-4-ヒドロキシ-5-メチルベンゼンプロパン酸)エチレンビス(オキシエチレン)等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の1種又は2種以上が好適に用いられる。
 上記リン系酸化防止剤としては、トリデシルホスファイト、トリス(トリデシル)ホスファイト、トリフェニルホスファイト、トリノニルフェニルホスファイト、ビス(トリデシル)ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス(デシル)ペンタエリスリトールジホスファイト、トリス(2,4-ジ-t-ブチルフェニル)ホスファイト、ビス(2,4-ジ-t-ブチル-6-メチルフェニル)エチルエステル亜リン酸、及び2,2’-メチレンビス(4,6-ジ-t-ブチル-1-フェニルオキシ)(2-エチルヘキシルオキシ)ホスホラス等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の1種又は2種以上が好適に用いられる。
 上記酸化防止剤の市販品としては、例えばBASF社製「IRGANOX 245」、BASF社製「IRGAFOS 168」、BASF社製「IRGAFOS 38」、住友化学工業社製「スミライザーBHT」、堺化学工業社製「H-BHT」、並びにBASF社製「IRGANOX 1010」等が挙げられる。
 中間膜及び合わせガラスの高い可視光線透過率を長期間に渡り維持するために、酸化防止剤を含む層(第1の層、第2の層又は第3の層)100重量%中、上記酸化防止剤の含有量は0.1重量%以上であることが好ましい。また、酸化防止剤の添加効果が飽和するので、上記酸化防止剤を含む層100重量%中、上記酸化防止剤の含有量は2重量%以下であることが好ましい。
 (他の成分)
 上記中間膜、上記第1の層、上記第2の層及び上記第3の層はそれぞれ、必要に応じて、カップリング剤、分散剤、界面活性剤、難燃剤、帯電防止剤、金属塩以外の接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、1種のみが用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
 (赤外線反射層)
 上記中間膜は、赤外線反射層を備えていてもよい。上記赤外線反射層は赤外線を反射する層である。上記赤外線反射層は、赤外線を反射する性能を有していれば特に限定されない。
 上記赤外線反射層は、上記第1の層と上記第2の層との間、又は、上記第1の層と上記第3の層との間に配置されてもよい。また、上記第2の層又は上記第3の層が赤外線反射層であってもよい。
 上記赤外線反射層は、上記第2の層の上記第1の層とは反対の表面側に配置されていてもよく、上記第3の層の上記第1の層とは反対の表面側に配置されていてもよい。この場合に、上記中間膜は、上記赤外線反射層の上記第2の層とは反対の表面側に第4の層が配置されていてもよく、上記赤外線反射層の上記第3の層とは反対の表面側に第4の層が配置されていてもよい。
 上記赤外線反射層としては、金属箔付き樹脂フィルム、樹脂層上に金属層及び誘電層が形成された多層積層フィルム、グラファイトを含むフィルム、多層樹脂フィルム及び液晶フィルム等が挙げられる。これらのフィルムは、赤外線を反射する性能を有する。
 上記赤外線反射層は、金属箔付き樹脂フィルム、グラファイトを含むフィルム、多層樹脂フィルム又は液晶フィルムであることが好ましく、金属箔付き樹脂フィルム、多層樹脂フィルム又は液晶フィルムであることがより好ましい。これらのフィルムは、赤外線の反射性能にかなり優れている。従って、これらのフィルムの使用により、遮熱性がより一層高く、高い可視光線透過率をより一層長期間に渡り維持できる合わせガラスが得られる。
 上記赤外線反射層は、多層樹脂フィルム又は液晶フィルムであることが更に好ましい。これらのフィルムは、金属箔付き樹脂フィルムに比べて電磁波を透過することができるため、車内での電子機器の使用時に妨害することなく合わせガラスの使用が可能になる。
 上記金属箔付き樹脂フィルムは、樹脂フィルムと、該樹脂フィルムの外表面に積層された金属箔とを備える。上記樹脂フィルムの材料としては、ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリエチレンナフタレート樹脂、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン-酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン-アクリル酸共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリビニルアルコール樹脂、ポリオレフィン樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂及びポリイミド樹脂等が挙げられる。上記金属箔の材料としては、アルミニウム、銅、銀、金、パラジウム、及びこれらを含む合金等が挙げられる。
 上記樹脂層上に金属層及び誘電層が形成された多層積層フィルムは、樹脂層(樹脂フィルム)に、金属層及び誘電層が交互に任意の層数で積層された多層積層フィルムである。なお、上記樹脂層上に金属層及び誘電層が形成された多層積層フィルムでは、金属層及び誘電層の全てが交互に積層されていることが好ましいが、金属層/誘電層/金属層/誘電層/金属層/金属層/誘電層/金属層のように、一部が交互に積層されていない構造部分があってもよい。
 上記多層積層フィルムにおける上記樹脂層(樹脂フィルム)の材料としては、上記金属箔付き樹脂フィルムにおける樹脂フィルムの材料と同様の材料が挙げられる。上記多層積層フィルムにおける上記樹脂層(樹脂フィルム)の材料としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ乳酸、ポリ(4-メチルペンテン-1)、ポリフッ化ビニリデン、環状ポリオレフィン、ポリメチルメタクリレート、ポリ塩化ビニル、ポリビニルアルコール、ナイロン6,11,12,66などのポリアミド、ポリスチレン、ポリカーボネート、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリエステル、ポリフェニレンサルファイド及びポリエーテルイミド等が挙げられる。上記多層積層フィルムにおける上記金属層の材料としては、上記金属箔付き樹脂フィルムにおける上記金属箔の材料と同様の材料が挙げられる。上記金属層の両面もしくは片面に、金属もしくは金属の混合酸化物のコート層を付与することができる。上記コート層の材料としては、ZnO、Al、Ga、InO、MgO、Ti、NiCr及びCu等が挙げられる。
 上記多層積層フィルムにおける上記誘電層の材料としては、例えば酸化インジウム等が挙げられる。
 上記多層樹脂フィルムは、複数の樹脂フィルムが積層された積層フィルムである。上記多層樹脂フィルムの材料としては、上記多層積層フィルムにおける上記樹脂層(樹脂フィルム)の材料と同様の材料が挙げられる。上記多層樹脂フィルムにおける樹脂フィルムの積層数は、2以上であり、3以上であってもよく、5以上であってもよい。上記多層樹脂フィルムにおける樹脂フィルムの積層数は、1000以下であってもよく、100以下であってもよく、50以下であってもよい。
 上記多層樹脂フィルムは、異なる光学的性質(屈折率)を有する2種類以上の熱可塑性樹脂層が交互に又はランダムに任意の層数で積層された多層樹脂フィルムであってもよい。このような多層樹脂フィルムは、所望の赤外線反射性能が得られるように構成される。
 上記液晶フィルムとしては、任意の波長の光を反射するコレステリック液晶層を任意の層数で積層したフィルムが挙げられる。このような液晶フィルムは、所望の赤外線反射性能が得られるように構成される。
 上記赤外線反射層と上記第2の合わせガラス部材との積層体は、金属箔付き第2の合わせガラス部材であってもよい。この場合に、金属箔が、赤外線反射層として機能する。
 赤外線を反射する性能に優れることから、上記赤外線反射層が、800nm~2000nmの範囲内の少なくとも1つの波長において、赤外線透過率が40%以下である性質を有することが好ましい。なお、後述する実施例で用いた赤外線反射層の赤外線透過率は、上記の好ましい条件を満足する。800nm~2000nmの範囲内の少なくとも1つの波長において、赤外線透過率はより好ましくは30%以下、更に好ましくは20%以下である。
 上記赤外線反射層の波長800nm~2000nmの範囲における各波長の透過率は、具体的には、以下のようにして測定される。単独の赤外線反射層を用意する。分光光度計(日立ハイテク社製「U-4100」)を用いて、JIS R3106:1998に準拠して、赤外線反射層の波長800nm~2000nmにおける各波長の分光透過率を得る。
 合わせガラスの遮熱性を効果的に高める観点からは、赤外線反射層の波長800nm~1200nmでの赤外線反射率は、好ましくは20%以上、より好ましくは22%以上、更に好ましくは25%以上である。
 上記赤外線反射層の波長800nm~1200nmでの赤外線反射率は、具体的には以下のようにして測定される。分光光度計(日立ハイテク社製「U-4100」)を用いて、JIS R3106:1998に準拠して、赤外線反射層の波長800nm~1200nmにおける各波長の反射率を得る。各波長での反射率のうち、最も反射率が低い値が上記下限以上であることが好ましい。
 合わせガラスの透明性を効果的に高める観点からは、上記赤外線反射層の波長380nm~780nmでの可視光線透過率は好ましくは20%以上、より好ましくは50%以上、更に好ましくは70%以上である。
 上記可視光線透過率は、分光光度計(日立ハイテク社製「U-4100」)を用いて、JIS R3211:1998に準拠して、波長380nm~780nmにて測定される。
 (合わせガラス用中間膜の他の詳細)
 上記中間膜の厚みは特に限定されない。実用面の観点、並びに合わせガラスの耐貫通性及び曲げ剛性を充分に高める観点からは、中間膜の平均厚みは、好ましくは0.1mm以上、より好ましくは0.25mm以上、好ましくは3mm以下、より好ましくは1.5mm以下である。中間膜の平均厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性及び曲げ剛性がより一層高くなる。中間膜の平均厚みが上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層良好になる。
 中間膜の平均厚みをTとする。上記第1の層の平均厚みは、好ましくは0.035T以上、より好ましくは0.0625T以上、更に好ましくは0.1T以上、好ましくは0.4T以下、より好ましくは0.375T以下、更に好ましくは0.25T以下、特に好ましくは0.15T以下である。上記第1の層の平均厚みが0.4T以下であると、曲げ剛性がより一層良好になる。また、上記第1の層の平均厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、上記差の絶対値及び上記二次共振周波数を上記の好ましい範囲に制御することが容易になり、本発明の効果をより一層効果的に発揮することができる。
 上記第2の層及び上記第3の層の各平均厚みは、好ましくは0.3T以上、より好ましくは0.3125T以上、更に好ましくは0.375T以上、好ましくは0.97T以下、より好ましくは0.9375T以下、更に好ましくは0.9T以下である。上記第2の層及び上記第3の層の各平均厚みは、0.46875T以下であってもよく、0.45T以下であってもよい。また、上記第2の層及び上記第3の層の各平均厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラスの曲げ剛性がより一層高くなる。また、上記第2の層及び上記第3の層の各平均厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、上記差の絶対値及び上記二次共振周波数を上記の好ましい範囲に制御することが容易になり、本発明の効果をより一層効果的に発揮することができる。
 上記第2の層の平均厚みと上記第3の層の平均厚みとの合計は、好ましくは0.625T以上、より好ましくは0.75T以上、更に好ましくは0.85T以上、好ましくは0.97T以下、より好ましくは0.9375T以下、更に好ましくは0.9T以下である。また、上記合計が上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラスの曲げ剛性がより一層高くなる。また、上記合計が上記下限以上及び上記上限以下であると、上記差の絶対値及び上記二次共振周波数を上記の好ましい範囲に制御することが容易になり、本発明の効果をより一層効果的に発揮することができる。
 上記中間膜は、一端と、上記一端の反対側に他端とを有する。上記一端と上記他端とは、中間膜において対向し合う両側の端部である。上記中間膜は、厚みが均一な中間膜であってもよく、厚みが変化している中間膜であってもよい。上記中間膜は、上記一端の厚みと上記他端の厚みとが同じである中間膜であってもよく、上記他端の厚みが上記一端の厚みよりも大きい中間膜であってもよい。上記中間膜の断面形状は矩形であってもよく、楔形であってもよい。
 上記中間膜の一端と他端との間の距離をLとする。中間膜は、上記一端から上記他端に向かって0Lの位置から0.4Lの位置の領域に最小厚みを有し、上記他端から上記一端に向かって0Lの位置から0.4Lの位置の領域に最大厚みを有することが好ましい。中間膜は、上記一端から上記他端に向かって0Lの位置から0.3Lの位置の領域に最小厚みを有し、上記他端から上記一端に向かって0Lの位置から0.3Lの位置の領域に最大厚みを有することがより好ましい。中間膜は、上記一端から上記他端に向かって0Lの位置から0.2Lの位置の領域に最小厚みを有し、上記他端から上記一端に向かって0Lの位置から0.2Lの位置の領域に最大厚みを有することがより一層好ましい。上記中間膜は、上記一端から上記他端に向かって0Lの位置から0.1Lの位置の領域に最小厚みを有し、上記他端から上記一端に向かって0Lの位置から0.1Lの位置の領域に最大厚みを有することがより更に好ましい。上記中間膜は一端に最小厚みを有し、他端に最大厚みを有することが特に好ましい。
 上記中間膜は、厚み均一部位を有していてもよい。上記厚み均一部位とは、中間膜の上記一端と上記他端とを結ぶ方向での10cmの距離範囲あたり、厚みが10μmを超えて変化していないことをいう。従って、上記厚み均一部位は、中間膜の上記一端と上記他端とを結ぶ方向での10cmの距離範囲あたり、厚みが10μmを超えて変化していない部位をいう。具体的には、上記厚み均一部位は、中間膜の上記一端と上記他端とを結ぶ方向で厚みが全く変化していないか、又は、中間膜の上記一端と上記他端とを結ぶ方向での10cmの距離範囲あたり、厚みが10μm以下で変化している部位をいう。
 上記中間膜の最大厚みは、好ましくは0.1mm以上、より好ましくは0.25mm以上、更に好ましくは0.5mm以上、特に好ましくは0.8mm以上であり、好ましくは3.8mm以下、より好ましくは2mm以下、更に好ましくは1.5mm以下である。
 上記中間膜の一端と他端との距離Lは、好ましくは3m以下、より好ましくは2m以下、特に好ましくは1.5m以下であり、好ましくは0.5m以上、より好ましくは0.8m以上、特に好ましくは1m以上である。
 中間膜は、巻かれて、中間膜のロール体とされてもよい。ロール体は、巻き芯と、該巻き芯の外周に巻かれた中間膜とを備えていてもよい。
 本発明に係る中間膜の製造方法は特に限定されない。本発明に係る中間膜の製造方法としては、単層の中間膜の場合に、樹脂組成物を押出機を用いて押出する方法が挙げられる。本発明に係る中間膜の製造方法としては、多層の中間膜の場合に、例えば、各層を形成するための各樹脂組成物を用いて各層をそれぞれ形成した後に、得られた各層を積層する方法、並びに各層を形成するための各樹脂組成物を押出機を用いて共押出することにより、各層を積層する方法等が挙げられる。連続的な生産に適しているため、押出成形する製造方法が好ましい。
 中間膜の製造効率が優れることから、上記第2の層と上記第3の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂が含まれていることが好ましい。中間膜の製造効率が優れることから、上記第2の層と上記第3の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂及び同一の可塑剤が含まれていることがより好ましい。中間膜の製造効率が優れることから、上記第2の層と上記第3の層とが同一の樹脂組成物により形成されていることが更に好ましい。
 上記中間膜は、両側の表面の内の少なくとも一方の表面に凹凸形状を有することが好ましい。上記中間膜は、両側の表面に凹凸形状を有することがより好ましい。上記の凹凸形状を形成する方法としては特に限定されず、例えば、リップエンボス法、エンボスロール法、カレンダーロール法、及び異形押出法等が挙げられる。定量的に一定の凹凸模様である多数の凹凸形状のエンボスを形成することができることから、エンボスロール法が好ましい。
 (合わせガラス)
 本発明に係る合わせガラスは、第1の合わせガラス部材と、第2の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備える。本発明に係る合わせガラスでは、上記第1の合わせガラス部材と上記第2の合わせガラス部材との間に、上述した合わせガラス用中間膜が配置されている。
 本発明に係る合わせガラスは、第1の合わせガラス部材と、第2の合わせガラス部材と、1層の構造又は2層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜とを備える。本発明に係る合わせガラスでは、上記第1の合わせガラス部材と上記第2の合わせガラス部材との間に、上記合わせガラス用中間膜が配置されている。本発明に係る合わせガラスでは、下記のキセノン光照射試験によって求められる、キセノン光を照射する前の合わせガラスの二次共振周波数と、キセノン光を照射した後の合わせガラスの二次共振周波数との差の絶対値が70Hz以下であることが好ましい。本発明に係る合わせガラスは、20℃での損失係数が0.24以上であり、日射透過率が50%以下であることが好ましい。
 キセノン光照射試験:ISO16940に準拠した中央加振法により、合わせガラスの20℃での二次共振周波数を求める。20℃の条件下で、合わせガラスに190W/mのキセノン光を20分間照射する。ISO16940に準拠した中央加振法により、キセノン光を照射した後の合わせガラスの二次共振周波数を求める。キセノン光を照射する前の合わせガラスの二次共振周波数と、キセノン光を照射した後の合わせガラスの二次共振周波数との差の絶対値を算出する。
 合わせガラスの上記キセノン光照射試験は、より具体的には、以下のようにして測定される。
 (1)ISO16940に準拠した中央加振法により、上記合わせガラスの20℃での二次共振周波数を求める。
 (2)20℃の無風条件下で、上記合わせガラスに190W/mのキセノン光を20分間照射する。キセノン光を照射するための装置としては、ソーラーシミュレーター装置(例えば朝日分光社製「HAL-320」)等が挙げられる。照度を測定するための装置としては、照度計(例えば、Keysight Technologies社製「KEYSIGHT U1252B、センサーEKO Pyranometer ML-01」)等が挙げられる。なお、合わせガラスの主面と光源(キセノンランプ等)との距離は、照度が190W/mとなるように配置される限り特に限定されない。
 (3)ISO16940に準拠した中央加振法により、キセノン光を照射した後の上記合わせガラスの二次共振周波数を求める。この際、キセノン光照射後2分以内(好ましくは1分以内)に該二次共振周波数を求める。
 (4)上記(1)で求めたキセノン光を照射する前の上記合わせガラスの二次共振周波数と、上記(3)で求めたキセノン光を照射した後の上記合わせガラスの二次共振周波数との差の絶対値を算出する。
 本発明に係る合わせガラスでは、上記の構成が備えられているので、比較的高い温度領域において、遮音性の変化を抑えることができる。
 キセノン光を照射する前の上記合わせガラスの二次共振周波数と、キセノン光を照射した後の上記合わせガラスの二次共振周波数との差の絶対値は、好ましくは1Hz以上、より好ましくは20Hz以上、好ましくは65Hz以下、より好ましくは45Hz以下、更に好ましくは33Hz以下である。上記差の絶対値が上記下限以上及び上記上限以下であると、本発明の効果をより一層効果的に発揮することができる。
 本発明の効果をより一層効果的に発揮する観点からは、キセノン光を照射する前の上記合わせガラスの20℃での二次共振周波数は、好ましくは530Hz以上、より好ましくは560Hz以上、好ましくは680Hz以下、より好ましくは640Hz以下、更好ましくは599Hz以下である。
 本発明の効果をより一層効果的に発揮する観点からは、キセノン光を照射した後の上記合わせガラスの二次共振周波数は、好ましくは500Hz以上、より好ましくは530Hz以上、好ましくは600Hz以下、より好ましくは565Hz以下である。
 本発明の効果をより一層効果的に発揮する観点からは、上記合わせガラスの20℃での損失係数は、好ましくは0.26以上、好ましくは0.5以下、より好ましくは0.4以下である。
 上記合わせガラスの20℃での損失係数は、ISO16940に準拠した中央加振法により測定される。
 本発明の効果をより一層効果的に発揮する観点及び遮熱性をより一層高める観点からは、上記合わせガラスの日射透過率は、好ましくは10%以上、より好ましくは15%以上、好ましくは48%以下、より好ましくは44%以下である。
 上記合わせガラスの日射透過率は、分光光度計(例えば、日立ハイテク社製「U-4100」)を用いて、JIS R3106:1998に準拠して測定される。
 図3は、図1に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
 図3に示す合わせガラス31は、第1の合わせガラス部材21と、第2の合わせガラス部材22と、中間膜11とを備える。中間膜11は、第1の合わせガラス部材21と第2の合わせガラス部材22との間に配置されており、挟み込まれている。
 中間膜11の第1の表面11aに、第1の合わせガラス部材21が積層されている。中間膜11の第1の表面11aとは反対の第2の表面11bに、第2の合わせガラス部材22が積層されている。第2の層2の外側の表面2aに第1の合わせガラス部材21が積層されている。第3の層3の外側の表面3aに第2の合わせガラス部材22が積層されている。
 図4は、図2に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
 図4に示す合わせガラス31Aは、第1の合わせガラス部材21と、第2の合わせガラス部材22と、中間膜11Aとを備える。中間膜11Aは、第1の合わせガラス部材21と第2の合わせガラス部材22との間に配置されており、挟み込まれている。
 中間膜11Aの第1の表面11aに、第1の合わせガラス部材21が積層されている。中間膜11Aの第1の表面11aとは反対の第2の表面11bに、第2の合わせガラス部材22が積層されている。
 このように、本発明に係る合わせガラスは、第1の合わせガラス部材と、第2の合わせガラス部材と、中間膜とを備えており、該中間膜が、本発明に係る合わせガラス用中間膜である。本発明に係る合わせガラスでは、上記第1の合わせガラス部材と上記第2の合わせガラス部材との間に、上記中間膜が配置されている。
 上記第1の合わせガラス部材は、第1のガラス板であることが好ましい。上記第2の合わせガラス部材は、第2のガラス板であることが好ましい。
 上記第1,第2の合わせガラス部材としては、ガラス板及びPET(ポリエチレンテレフタレート)フィルム等が挙げられる。上記合わせガラスには、2枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とPETフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも1枚のガラス板が用いられていることが好ましい。上記第1,第2の合わせガラス部材がそれぞれガラス板又はPET(ポリエチレンテレフタレート)フィルムであり、かつ上記合わせガラスが、上記第1,第2の合わせガラス部材として、少なくとも1枚のガラス板を含むことが好ましい。上記第1,第2の合わせガラス部材の双方がガラス板であることが特に好ましい。
 上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、線入り板ガラス及びグリーンガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代わる合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ(メタ)アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ(メタ)アクリル樹脂板としては、ポリメチル(メタ)アクリレート板等が挙げられる。
 上記第1の合わせガラス部材及び上記第2の合わせガラス部材はそれぞれ、グリーンガラス又は熱線吸収板ガラスであることが好ましい。赤外線透過率が高く、合わせガラスの遮熱性がより一層高くなることから、上記第1の合わせガラス部材は、グリーンガラス又は熱線吸収板ガラスであることが好ましく、グリーンガラスであることがより好ましい。赤外線透過率が低く、合わせガラスの遮熱性がより一層高くなることから、上記第2の合わせガラス部材は、グリーンガラス又は熱線吸収板ガラスであることが好ましく、グリーンガラスであることがより好ましい。上記第1の合わせガラス部材が、クリアガラスであり、かつ上記第2の合わせガラス部材が熱線吸収板ガラスであることが好ましい。上記熱線吸収板ガラスは、JIS R3208に準拠した熱線吸収板ガラスである。
 上記第1の合わせガラス部材及び上記第2の合わせガラス部材の各厚みは、好ましくは1mm以上、好ましくは5mm以下、より好ましくは3mm以下である。また、上記第1,第2の合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは0.5mm以上、より好ましくは0.7mm以上、好ましくは5mm以下、より好ましくは3mm以下である。上記第1,第2の合わせガラス部材がPETフィルムである場合に、該PETフィルムの厚みは、好ましくは0.03mm以上、好ましくは0.5mm以下である。
 上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。例えば、上記第1の合わせガラス部材と上記第2の合わせガラス部材との間に、中間膜を挟んで、押圧ロールに通したり、又はゴムバックに入れて減圧吸引したりして、上記第1の合わせガラス部材と上記第2の合わせガラス部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約70℃~110℃で予備接着して積層体を得る。次に、積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約120℃~150℃及び1MPa~1.5MPaの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。上記合わせガラスの製造時に、中間膜における各層を積層してもよい。
 上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、車両用又は建築物用の中間膜及び合わせガラスであることが好ましく、車両用の中間膜及び合わせガラスであることがより好ましい。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車に好適に用いられる。上記中間膜は、自動車の合わせガラスを得るために用いられる。
 以下に実施例及び比較例を掲げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。
 用いたポリビニルアセタール樹脂では、アセタール化に、炭素数4のn-ブチルアルデヒドが用いられている。ポリビニルアセタール樹脂に関しては、アセタール化度(ブチラール化度)、アセチル化度及び水酸基の含有率はJIS K6728「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定した。なお、ASTM D1396-92により測定した場合も、JIS K6728「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法と同様の数値を示した。
 以下の材料を用意した。
 (熱可塑性樹脂)
 ポリビニルアセタール樹脂1(ポリビニルブチラール樹脂(PVB1)、平均重合度3000、水酸基の含有率17モル%、アセチル化度12モル%、アセタール化度(ブチラール化度)71モル%)
 ポリビニルアセタール樹脂2(ポリビニルブチラール樹脂(PVB2)、平均重合度3000、水酸基の含有率18モル%、アセチル化度8モル%、アセタール化度(ブチラール化度)74モル%)
 ポリビニルアセタール樹脂3(ポリビニルブチラール樹脂(PVB3)、平均重合度3000、水酸基の含有率19モル%、アセチル化度1モル%、アセタール化度(ブチラール化度)80モル%)
 ポリビニルアセタール樹脂4(ポリビニルブチラール樹脂(PVB4)、平均重合度3000、水酸基の含有率15モル%、アセチル化度16モル%、アセタール化度(ブチラール化度)69モル%)
 ポリビニルアセタール樹脂5(ポリビニルブチラール樹脂(PVB5)、平均重合度3000、水酸基の含有率18モル%、アセチル化度16モル%、アセタール化度(ブチラール化度)66モル%)
 ポリビニルアセタール樹脂6(ポリビニルブチラール樹脂(PVB6)、平均重合度1700、水酸基の含有率30モル%、アセチル化度1モル%、アセタール化度(ブチラール化度)69モル%)
 ポリビニルアセタール樹脂7(ポリビニルブチラール樹脂(PVB7)、平均重合度1700、水酸基の含有率31モル%、アセチル化度1モル%、アセタール化度(ブチラール化度)68モル%)
 ポリビニルアセタール樹脂8(ポリビニルブチラール樹脂(PVB8)、平均重合度1700、水酸基の含有率29モル%、アセチル化度1モル%、アセタール化度(ブチラール化度)70モル%)
 (可塑剤)
 トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート(3GO)
 (遮熱性物質又は着色剤)
 遮熱粒子:
 錫ドープ酸化インジウム粒子(ITO粒子、平均粒子径0.01μm)
 セシウムドープ酸化タングステン粒子(CWO粒子、平均粒子径0.02μm)
 成分X:
 ピグメントブルー15(銅原子を含有するフタロシアニン化合物)
 ピグメントグリーン7(銅原子を含有するフタロシアニン化合物)
 ピグメントブラック1(カーボンブラック)
 フタロシアニン化合物X(バナジウム原子を含有するフタロシアニン化合物、山田化学工業社製「FDN-001」)
 その他:
 ソルベントレッド146(S.R.146、アントラキノン染料、1-アミノ-4-ヒドロキシ-2-フェノキシ-9,10-アントラキノン)
 ピグメントブルー60(P.B60、アントラキノン染料、6,15-ジヒドロジナフト[2,3-a:2,3-h]フェナジン-5,9,14,18-テトラオン)
 (紫外線遮蔽剤)
 Tinuvin326(2-(2’-ヒドロキシ-3’-t-ブチル-5-メチルフェニル)-5-クロロベンゾトリアゾール、BASF社製「Tinuvin326」)
 (酸化防止剤)
 BHT(2,6-ジ-t-ブチル-p-クレゾール)
 以下の合わせガラス部材を用意した。
 (合わせガラス部材)
 グリーンガラス1(厚さ2mm、日射透過率(Ts2100)70%)
 グリーンガラス2(厚さ1.9mm、日射透過率(Ts2100)70%)
 熱線吸収板ガラス(厚さ1.9mm、日射透過率(Ts2100)62%)
 (実施例1)
 第1の層を形成するための組成物の作製:
 以下の成分を配合し、ミキシングロールで充分に混練し、第1の層を形成するための組成物を得た。
 ポリビニルアセタール樹脂1(PVB1)100重量部
 トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート(3GO)74重量部
 得られる第1の層中で0.2重量%となる量のTinuvin326
 得られる第1の層中で0.2重量%となる量のBHT
 第2の層及び第3の層を形成するための組成物の作製:
 以下の成分を配合し、ミキシングロールで充分に混練し、第2の層及び第3の層を形成するための組成物を得た。
 ポリビニルアセタール樹脂6(PVB6)100重量部
 トリエチレングリコールジ-2-エチルヘキサノエート(3GO)38重量部
 得られる第2,第3の層中で0.16重量%となる量のITO粒子
 得られる第2,第3の層中で0.2重量%となる量のTinuvin326
 得られる第2,第3の層中で0.2重量%となる量のBHT
 中間膜の作製:
 第1の層を形成するための組成物と、第2の層及び第3の層を形成するための組成物とを、共押出機を用いて共押出しすることにより、第2の層(厚み345μm)/第1の層(厚み110μm)/第3の層(厚み345μm)の積層構造を有する中間膜(厚み800μm)を作製した。
 合わせガラスの作製:
 厚み2mmのグリーンガラス2枚の間に中間膜を挟み、積層体を得た。得られた積層体をゴムバック内に入れ、2.6kPaの真空度で20分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に90℃で30分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着した。オートクレーブ中で135℃及び圧力1.2MPaの条件で、予備圧着された積層体を20分間圧着し、合わせガラスを得た。合わせガラスをカットし、縦25mm及び横300mmのサイズを有する合わせガラス(1)を得た。また、合わせガラスをカットし、縦500mm及び横500mmのサイズを有する合わせガラス(2)を得た。
 (実施例2~5及び比較例1)
 ポリビニルアセタール樹脂の種類、可塑剤の含有量、第1,第2,第3の層の厚みを表1,2に示すように変更したこと以外は、実施例1と同様にして、中間膜及び合わせガラス(1),(2)を得た。
 (実施例6)
 ポリビニルアセタール樹脂の種類、可塑剤の含有量を表2に示すように変更したこと、遮熱粒子としてCWO粒子を表2に示す含有量で用いたこと以外は、実施例1と同様にして、中間膜及び合わせガラス(1),(2)を得た。
 (実施例7)
 ポリビニルアセタール樹脂の種類、可塑剤の含有量、合わせガラス部材の種類を表2に示すように変更したこと以外は、実施例1と同様にして、中間膜及び合わせガラス(1),(2)を得た。
 (実施例8)
 ポリビニルアセタール樹脂の種類、可塑剤の含有量、合わせガラス部材の種類を表3に示すように変更したこと、遮熱性物質及び着色剤としてピグメントブルー15を表3に示す含有量で用いたこと以外は、実施例1と同様にして、中間膜及び合わせガラス(1),(2)を得た。
 (実施例9)
 ポリビニルアセタール樹脂の種類、可塑剤の含有量、合わせガラス部材の種類を表3に示すように変更したこと、遮熱性物質及び着色剤としてピグメントグリーン7を表3に示す含有量で用いたこと以外は、実施例1と同様にして、中間膜及び合わせガラス(1),(2)を得た。
 (実施例10)
 ポリビニルアセタール樹脂の種類、可塑剤の含有量、合わせガラス部材の種類を表3に示すように変更したこと、遮熱性物質及び着色剤としてピグメントブルー15を表3に示す含有量で用いたこと、遮熱性物質としてITO粒子を表3に示す含有量で用いたこと以外は、実施例1と同様にして、中間膜及び合わせガラス(1),(2)を得た。実施例10では、得られる第2,第3の層中で0.022重量%となる量のピグメントブルー15及び得られる第2,第3の層中で0.16重量%となる量のITO粒子を用いた。
 (実施例11)
 ポリビニルアセタール樹脂の種類、可塑剤の含有量、合わせガラス部材の種類を表4に示すように変更したこと、遮熱性物質及び着色剤としてピグメントブラック1、ソルベントレッド146、ピグメントブルー60を表4に示す含有量で用いたこと以外は、実施例1と同様にして、中間膜及び合わせガラス(1),(2)を得た。実施例11では、得られる第2,第3の層中で0.001重量%となる量のピグメントブラック1、得られる第2,第3の層中で0.0005重量%となる量のソルベントレッド146及び得られる第2,第3の層中で0.0007重量%となる量のピグメントブルー60を用いた。
 (実施例12)
 ポリビニルアセタール樹脂の種類、可塑剤の含有量、合わせガラス部材の種類を表4に示すように変更した。また、遮熱性物質及び着色剤としてフタロシアニン化合物Xを表4に示す含有量で用い、遮熱性物質としてITO粒子及びCWO粒子を表4に示す含有量で用いた。これら以外は、実施例1と同様にして、中間膜及び合わせガラス(1),(2)を得た。実施例12では、得られる第2,第3の層中で0.24重量%となる量のITO粒子、得られる第2,第3の層中で0.01重量%となる量のCWO粒子及び得られる第2,第3の層中で0.0008重量%となる量のフタロシアニン化合物Xを用いた。
 (実施例13)
 中間膜の一端の厚み及び他端の厚みを表4に示すように変更して、他端の厚みが一端の厚みよりも大きい中間膜(楔状の中間膜)を作製したこと以外は、実施例4と同様にして、中間膜及び合わせガラス(1),(2)を得た。なお、実施例13では、中間膜の一端に対応する合わせガラスの一端から他端に向かって5cmの位置が合わせガラス(1),(2)に存在するように合わせガラスをカットし、この位置において、後述の評価を行った。
 (実施例14)
 赤外線反射層として、Nano90s(住友スリーエム社製、多層樹脂フィルム)を用意した。この赤外線反射層を用いて、第4の層(390μm)/赤外線反射層(100μm)/第2の層(厚み345μm)/第1の層(厚み110μm)/第3の層(厚み345μm)の積層構造を有する中間膜を作製した。また、得られた中間膜及び表5に示す合わせガラス部材を用いて、実施例1と同様にして、合わせガラス(1),(2)を作製した。なお、各層の組成は、表5に示す。
 (評価)
 実施例1~6,13及び比較例1で得られた合わせガラス(1)は、上記合わせガラスXに相当する。
 (1)日射透過率
 分光光度計(日立ハイテク社製「U-4100」)を用いて、JIS R3106:1998に準拠して、得られた合わせガラス(1)の波長300nm~2500nmでの日射透過率(Tds:Solar Direct Transmittance)を測定した。
 (2)可視光線透過率
 分光光度計(日立ハイテク社製「U-4100」)を用いて、JIS R3211:1998に準拠して、得られた合わせガラス(1)の波長380nm~780nmにおける可視光線透過率(Tv:Visible Transmittance)を測定した。
 (3)損失係数(20℃)
 ISO16940に準拠した中央加振法により、得られた合わせガラス(1)の20℃での損失係数を測定した。
 (4)キセノン光照射試験
 20℃の無風条件下で、得られた合わせガラス(1),(2)に190W/mのキセノン光を20分間照射した。
 (4-1)二次共振周波数
 キセノン光照射前後の合わせガラス(1)の表面の温度を測定した。また、キセノン光照射前の合わせガラス(1)について、ISO16940に準拠した中央加振法により、20℃での二次共振周波数を求めた。また、キセノン光照射後2分以内に、キセノン光照射後の合わせガラス(1)について、ISO16940に準拠した中央加振法により、二次共振周波数を求めた。得られた二次共振周波数から、キセノン光を照射する前の合わせガラス(1)の二次共振周波数と、キセノン光を照射した後の合わせガラス(1)の二次共振周波数との差の絶対値を算出した。
 (4-2)音響透過損失(4000Hz)
 音源室である第1の残響室と、受音室である第2の残響室とが連結されたISO 10140-5に準拠した残響室を用意した。キセノン光照射前の合わせガラス(2)を、第1の残響室と、第2の残響室との間に設置した。リオン社の音響透過損失測定装置「インテンシティプローブSI-50、マルチチャンネルアナライザーSA-02」を用いて、20℃及び周波数4000Hzでの音響透過損失測定を測定した。具体的には、JIS A1441-1に準拠した音響透過損失(dB)をインテンシティ法で測定した。中心周波数は1/3オクターブバンドで測定した。また、キセノン光照射後2分以内に、キセノン光照射後の合わせガラス(2)についても同様にして、周波数4000Hzでの音響透過損失(dB)を測定した。得られた音響透過損失から、キセノン光を照射する前の合わせガラス(2)の音響透過損失と、キセノン光を照射した後の合わせガラス(2)の音響透過損失との差の絶対値を算出した。
 詳細及び結果を下記の表1~6に示す。なお、表中、紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤の記載は省略した。また、表中、遮熱性物質又は着色剤の含有量は、第2,第3の層100重量%中での含有量を示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000005
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000006
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000007
 1…第1の層
 1a…第1の表面
 1b…第2の表面
 2…第2の層
 2a…外側の表面
 3…第3の層
 3a…外側の表面
 11…中間膜
 11A…中間膜(第1の層)
 11a…第1の表面
 11b…第2の表面
 21…第1の合わせガラス部材
 22…第2の合わせガラス部材
 31,31A…合わせガラス

Claims (22)

  1.  1層の構造又は2層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であり、
     中間膜を、厚み2mmのグリーンガラス2枚の間に挟み込んで、縦25mm及び横300mmのサイズを有する合わせガラスXを得たときに、
     下記のキセノン光照射試験によって求められる、キセノン光を照射する前の前記合わせガラスXの二次共振周波数と、キセノン光を照射した後の前記合わせガラスXの二次共振周波数との差の絶対値が70Hz以下であり、
     前記合わせガラスXの20℃での損失係数が0.24以上であり、
     前記合わせガラスXの日射透過率が50%以下である、合わせガラス用中間膜。
     キセノン光照射試験:ISO16940に準拠した中央加振法により、前記合わせガラスXの20℃での二次共振周波数を求める。20℃の条件下で、前記合わせガラスXに190W/mのキセノン光を20分間照射する。ISO16940に準拠した中央加振法により、キセノン光を照射した後の前記合わせガラスXの二次共振周波数を求める。キセノン光を照射する前の前記合わせガラスXの二次共振周波数と、キセノン光を照射した後の前記合わせガラスXの二次共振周波数との差の絶対値を算出する。
  2.  前記キセノン光照射試験によって求められる、キセノン光を照射する前の前記合わせガラスXの二次共振周波数と、キセノン光を照射した後の前記合わせガラスXの二次共振周波数との差の絶対値が20Hz以上である、請求項1に記載の合わせガラス用中間膜。
  3.  前記合わせガラスXを20℃で56日間以上保管したときに、ISO16940に準拠した中央加振法により求められる保管後の前記合わせガラスXの20℃での二次共振周波数が650Hz以下である、請求項1又は2に記載の合わせガラス用中間膜。
  4.  3層以上の構造を有し、
     第1の層と、
     前記第1の層の第1の表面側に配置された第2の層と、
     前記第1の層の前記第1の表面とは反対の第2の表面側に配置された第3の層とを備え、
     前記第2の層は、中間膜の表面層であり、
     前記第3の層は、中間膜の表面層であり、
     前記第1の層が、熱可塑性樹脂を含み、
     前記第2の層が、熱可塑性樹脂を含み、
     前記第3の層が、熱可塑性樹脂を含む、請求項1~3のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  5.  前記第1の層が、可塑剤を含み、
     前記第2の層が、可塑剤を含み、
     前記第3の層が、可塑剤を含む、請求項4に記載の合わせガラス用中間膜。
  6.  前記第1の層のガラス転移温度が5℃以下であり、
     前記第2の層のガラス転移温度が25℃以上であり、
     前記第3の層のガラス転移温度が25℃以上である、請求項4又は5に記載の合わせガラス用中間膜。
  7.  前記第1の層に含まれる前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂であり、
     前記第2の層に含まれる前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂であり、
     前記第3の層に含まれる前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂である、請求項4~6のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  8.  前記第1の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が10モル%以下である、請求項7に記載の合わせガラス用中間膜。
  9.  前記第1の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が15モル%以上である、請求項7に記載の合わせガラス用中間膜。
  10.  前記第1の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂が、ポリビニルブチラール樹脂である、請求項7~9のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  11.  前記第1の層に含まれる前記ポリビニルブチラール樹脂のブチラール化度をBモル%とし、アセチル化度をAモル%としたときに、前記第1の層に含まれる前記ポリビニルブチラール樹脂は、式:B≧-0.88×A+78.6を満足するポリビニルブチラール樹脂である、請求項10に記載の合わせガラス用中間膜。
  12.  遮熱粒子を含む、請求項1~11のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  13.  前記第2の層が、遮熱粒子を含み、
     前記第3の層が、遮熱粒子を含む、請求項4~11のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  14.  前記第2の層が、遮熱粒子を含み、
     前記第3の層が、遮熱粒子を含み、
     前記第2の層及び前記第3の層の双方とは異なる層が遮熱粒子を含まない、請求項4~11のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  15.  前記第2の層が、遮熱粒子と、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物、アントラシアニン化合物及びカーボンブラックの内の少なくとも1種の成分とを含み、
     前記第3の層が、遮熱粒子と、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物、アントラシアニン化合物及びカーボンブラックの内の少なくとも1種の成分とを含む、請求項4~11のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  16.  前記第2の層に含まれる前記成分が、ピグメントブルー15、ピグメントグリーン7又はカーボンブラックであり、
     前記第3の層に含まれる前記成分が、ピグメントブルー15、ピグメントグリーン7又はカーボンブラックである、請求項15に記載の合わせガラス用中間膜。
  17.  前記第2の層に含まれる前記遮熱粒子が、錫ドープ酸化インジウム粒子であり、
     前記第3の層に含まれる前記遮熱粒子が、錫ドープ酸化インジウム粒子である、請求項13~16のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  18.  一端と、前記一端の反対側に他端とを有し、
     前記他端の厚みが、前記一端の厚みよりも大きい、請求項1~17のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜。
  19.  第1の合わせガラス部材と、
     第2の合わせガラス部材と、
     請求項1~18のいずれか1項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
     前記第1の合わせガラス部材と前記第2の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラス。
  20.  第1の合わせガラス部材と、
     第2の合わせガラス部材と、
     1層の構造又は2層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜とを備え、
     前記第1の合わせガラス部材と前記第2の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されており、
     下記のキセノン光照射試験によって求められる、キセノン光を照射する前の合わせガラスの二次共振周波数と、キセノン光を照射した後の合わせガラスの二次共振周波数との差の絶対値が70Hz以下であり、
     20℃での損失係数が0.24以上であり、
     日射透過率が50%以下である、合わせガラス。
     キセノン光照射試験:ISO16940に準拠した中央加振法により、合わせガラスの20℃での二次共振周波数を求める。20℃の条件下で、合わせガラスに190W/mのキセノン光を20分間照射する。ISO16940に準拠した中央加振法により、キセノン光を照射した後の合わせガラスの二次共振周波数を求める。キセノン光を照射する前の合わせガラスの二次共振周波数と、キセノン光を照射した後の合わせガラスの二次共振周波数との差の絶対値を算出する。
  21.  前記第1の合わせガラス部材が、グリーンガラス又は熱線吸収板ガラスであり、
     前記第2の合わせガラス部材が、グリーンガラス又は熱線吸収板ガラスである、請求項19又は20に記載の合わせガラス。
  22.  日射透過率が48%以下である、請求項19~21のいずれか1項に記載の合わせガラス。
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