KR20220035872A - 접합 유리용 중간막 및 접합 유리 - Google Patents

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KR20220035872A
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긴료 초
유마 다케다
다츠야 이와모토
쇼고 요시다
신고 오카자와
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세키스이가가쿠 고교가부시키가이샤
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Abstract

비교적 높은 온도 영역에 있어서, 접합 유리의 차음성의 변화를 억제할 수 있는 접합 유리용 중간막을 제공한다. 본 발명에 관계되는 접합 유리용 중간막은, 1층의 구조 또는 2층 이상의 구조를 갖는 접합 유리용 중간막이며, 중간막을, 두께 2㎜의 그린 유리 2매의 사이에 끼워 넣어, 세로 25㎜ 및 가로 300㎜의 사이즈를 갖는 접합 유리 X를 얻었을 때에, 특정한 크세논광 조사 시험에 의해 구해지는, 크세논광을 조사하기 전의 상기 접합 유리 X의 2차 공진 주파수와, 크세논광을 조사한 후의 상기 접합 유리 X의 2차 공진 주파수의 차의 절댓값이 70Hz 이하이며, 상기 접합 유리 X의 20℃에서의 손실 계수가 0.24 이상이며, 상기 접합 유리 X의 일사 투과율이 50％ 이하이다.

Description

접합 유리용 중간막 및 접합 유리
본 발명은 접합 유리를 얻기 위하여 사용되는 접합 유리용 중간막에 관한 것이다. 또한, 본 발명은 상기 접합 유리용 중간막을 사용한 접합 유리에 관한 것이다.
접합 유리는, 외부 충격을 받아서 파손되더라도 유리의 파편 비산량이 적고, 안전성이 우수하다. 이 때문에, 상기 접합 유리는, 자동차, 철도 차량, 항공기, 선박 및 건축물 등에 널리 사용되고 있다. 상기 접합 유리는, 2개의 유리판 사이에 접합 유리용 중간막을 끼워 넣음으로써 제조되고 있다.
상기 접합 유리용 중간막의 일례로서, 하기의 특허문헌 1에는, 1층의 구조 또는 2층 이상의 적층 구조를 갖는 접합 유리용 중간막이 개시되어 있다. 이 중간막은, 열가소성 수지와 산화텅스텐 입자와 자외선 차폐제를 포함하는 제1층을 구비하는 1층의 구조를 갖는 단층의 중간막이거나, 또는, 열가소성 수지와 산화텅스텐 입자를 포함하는 제1층과, 자외선 차폐제를 포함하는 제2층을 구비하는 2층 이상의 적층 구조를 갖는 다층의 접합 유리용 중간막이다.
하기의 특허문헌 2에는, 열가소성 수지와, 임모늄 화합물 및 아미늄 화합물 중 적어도 1종을 함유하는 제1층과, 폴리비닐아세탈 수지와, 가소제를 함유하는 제2층을 구비하고, 제1층에 포함되어 있는 열가소성 수지가, 수산기의 함유율이 25몰％ 이하의 열가소성 수지인 접합 유리용 중간막이 개시되어 있다.
WO2012/115198A1 일본 특허 공개 제2011-042552호 공보
특허문헌 1, 2에 기재된 접합 유리에서는, 차열성을 높일 수 있다. 그러나, 특허문헌 1, 2에 기재된 바와 같은 차열 성능을 갖는 종래의 접합 유리에서는, 주위의 온도 변화에 수반하여, 접합 유리의 차음성이 변화하는 경우가 있다. 예를 들어, 종래의 접합 유리에서는, 비교적 높은 온도 영역(예를 들어 22℃ 내지 40℃)에 있어서, 접합 유리의 차음성이 변화하는 경우가 있고, 그 결과, 온도에 따라서는 차음성을 높일 수 없는 경우가 있다.
본 발명의 목적은, 비교적 높은 온도 영역에 있어서, 접합 유리의 차음성의 변화를 억제할 수 있는 접합 유리용 중간막을 제공하는 것이다. 또한, 본 발명은 상기 접합 유리용 중간막을 사용한 접합 유리를 제공하는 것도 목적으로 한다.
본 발명이 넓은 국면에 의하면, 1층의 구조 또는 2층 이상의 구조를 갖는 접합 유리용 중간막이며, 중간막을, 두께 2㎜의 그린 유리 2매의 사이에 끼워 넣어, 세로 25㎜ 및 가로 300㎜의 사이즈를 갖는 접합 유리 X를 얻었을 때에, 하기의 크세논광 조사 시험에 의해 구해지는, 크세논광을 조사하기 전의 상기 접합 유리 X의 2차 공진 주파수와, 크세논광을 조사한 후의 상기 접합 유리 X의 2차 공진 주파수의 차의 절댓값이 70Hz 이하이며, 상기 접합 유리 X의 20℃에서의 손실 계수가 0.24 이상이며, 상기 접합 유리 X의 일사 투과율이 50％ 이하인, 접합 유리용 중간막(본 명세서에 있어서, 「접합 유리용 중간막」을 「중간막」이라고 약기하는 경우가 있다)이 제공된다.
크세논광 조사 시험: ISO16940에 준거한 중앙 가진법에 의해, 상기 접합 유리 X의 20℃에서의 2차 공진 주파수를 구한다. 20℃의 조건 하에서, 상기 접합 유리 X에 190W/㎡의 크세논광을 20분간 조사한다. ISO16940에 준거한 중앙 가진법에 의해, 크세논광을 조사한 후의 상기 접합 유리 X의 2차 공진 주파수를 구한다. 크세논광을 조사하기 전의 상기 접합 유리 X의 2차 공진 주파수와, 크세논광을 조사한 후의 상기 접합 유리 X의 2차 공진 주파수의 차의 절댓값을 산출한다.
본 발명에 관계되는 중간막의 어떤 특정한 국면에서는, 상기 크세논광 조사 시험에 의해 구해지는, 크세논광을 조사하기 전의 상기 접합 유리 X의 2차 공진 주파수와, 크세논광을 조사한 후의 상기 접합 유리 X의 2차 공진 주파수의 차의 절댓값이 20Hz 이상이다.
본 발명에 관계되는 중간막의 어떤 특정한 국면에서는, 상기 접합 유리 X를 20℃에서 56일간 이상 보관했을 때에, ISO16940에 준거한 중앙 가진법에 의해 구해지는 보관 후의 상기 접합 유리 X의 20℃에서의 2차 공진 주파수가 650Hz 이하이다.
본 발명에 관계되는 중간막의 어떤 특정한 국면에서는, 상기 중간막은, 3층 이상의 구조를 갖고, 제1층과, 상기 제1층의 제1 표면측에 배치된 제2층과, 상기 제1층의 상기 제1 표면과는 반대인 제2 표면측에 배치된 제3층을 구비하고, 상기 제2층은 중간막의 표면층이며, 상기 제3층은 중간막의 표면층이며, 상기 제1층이, 열가소성 수지를 포함하고, 상기 제2층이, 열가소성 수지를 포함하고, 상기 제3층이, 열가소성 수지를 포함한다.
본 발명에 관계되는 중간막의 어떤 특정한 국면에서는, 상기 제1층이, 가소제를 포함하고, 상기 제2층이, 가소제를 포함하고, 상기 제3층이, 가소제를 포함한다.
본 발명에 관계되는 중간막의 어떤 특정한 국면에서는, 상기 제1층의 유리 전이 온도가 5℃ 이하이며, 상기 제2층의 유리 전이 온도가 25℃ 이상이고, 상기 제3층의 유리 전이 온도가 25℃ 이상이다.
본 발명에 관계되는 중간막의 어떤 특정한 국면에서는, 상기 제1층에 포함되는 상기 열가소성 수지가 폴리비닐아세탈 수지이며, 상기 제2층에 포함되는 상기 열가소성 수지가 폴리비닐아세탈 수지이며, 상기 제3층에 포함되는 상기 열가소성 수지가 폴리비닐아세탈 수지이다.
본 발명에 관계되는 중간막의 어떤 특정한 국면에서는, 상기 제1층에 포함되는 상기 폴리비닐아세탈 수지의 아세틸화도가 10몰％ 이하이다.
본 발명에 관계되는 중간막의 어떤 특정한 국면에서는, 상기 제1층에 포함되는 상기 폴리비닐아세탈 수지의 아세틸화도가 15몰％ 이상이다.
본 발명에 관계되는 중간막의 어떤 특정한 국면에서는, 상기 제1층에 포함되는 상기 폴리비닐아세탈 수지가 폴리비닐부티랄 수지이다.
본 발명에 관계되는 중간막의 어떤 특정한 국면에서는, 상기 제1층에 포함되는 상기 폴리비닐부티랄 수지의 부티랄화도를 B몰％로 하고, 아세틸화도를 A몰％로 했을 때에, 상기 제1층에 포함되는 상기 폴리비닐부티랄 수지는, 식: B≥-0.88×A+78.6을 충족하는 폴리비닐부티랄 수지이다.
본 발명에 관계되는 중간막의 어떤 특정한 국면에서는, 상기 중간막은, 차열 입자를 포함한다.
본 발명에 관계되는 중간막의 어떤 특정한 국면에서는, 상기 제2층이 차열 입자를 포함하고, 상기 제3층이 차열 입자를 포함한다.
본 발명에 관계되는 중간막의 어떤 특정한 국면에서는, 상기 제2층이 차열 입자를 포함하고, 상기 제3층이 차열 입자를 포함하고, 상기 제2층 및 상기 제3층의 양쪽과는 다른 층이 차열 입자를 포함하지 않는다.
본 발명에 관계되는 중간막의 어떤 특정한 국면에서는, 상기 제2층이, 차열 입자와, 프탈로시아닌 화합물, 나프탈로시아닌 화합물, 안트라시아닌 화합물 및 카본 블랙 중 적어도 1종의 성분을 포함하고, 상기 제3층이, 차열 입자와, 프탈로시아닌 화합물, 나프탈로시아닌 화합물, 안트라시아닌 화합물 및 카본 블랙 중 적어도 1종의 성분을 포함한다.
본 발명에 관계되는 중간막의 어떤 특정한 국면에서는, 상기 제2층에 포함되는 상기 성분이, 피그먼트 블루 15, 피그먼트 그린 7 또는 카본 블랙이며, 상기 제3층에 포함되는 상기 성분이, 피그먼트 블루 15, 피그먼트 그린 7 또는 카본 블랙이다.
본 발명에 관계되는 중간막의 어떤 특정한 국면에서는, 상기 제2층에 포함되는 상기 차열 입자가 주석 도프 산화인듐 입자이며, 상기 제3층에 포함되는 상기 차열 입자가 주석 도프 산화인듐 입자이다.
본 발명에 관계되는 중간막의 어떤 특정한 국면에서는, 상기 중간막은, 일단부와, 상기 일단부의 반대측에 타단부를 갖고, 상기 타단부의 두께가 상기 일단부의 두께보다도 크다.
본 발명이 넓은 국면에 의하면, 제1 접합 유리 부재와, 제2 접합 유리 부재와, 상술한 접합 유리용 중간막을 구비하고, 상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재 사이에, 상기 접합 유리용 중간막이 배치되어 있는, 접합 유리가 제공된다.
본 발명이 넓은 국면에 의하면, 제1 접합 유리 부재와, 제2 접합 유리 부재와, 1층의 구조 또는 2층 이상의 구조를 갖는 접합 유리용 중간막을 구비하고, 상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재 사이에, 상기 접합 유리용 중간막이 배치되어 있고, 하기의 크세논광 조사 시험에 의해 구해지는, 크세논광을 조사하기 전의 접합 유리의 2차 공진 주파수와, 크세논광을 조사한 후의 접합 유리의 2차 공진 주파수의 차의 절댓값이 70Hz 이하이고, 20℃에서의 손실 계수가 0.24 이상이며, 일사 투과율이 50％ 이하인, 접합 유리가 제공된다.
크세논광 조사 시험: ISO16940에 준거한 중앙 가진법에 의해, 접합 유리의 20℃에서의 2차 공진 주파수를 구한다. 20℃의 조건 하에서, 접합 유리에 190W/㎡의 크세논광을 20분간 조사한다. ISO16940에 준거한 중앙 가진법에 의해, 크세논광을 조사한 후의 접합 유리의 2차 공진 주파수를 구한다. 크세논광을 조사하기 전의 접합 유리의 2차 공진 주파수와, 크세논광을 조사한 후의 접합 유리의 2차 공진 주파수의 차의 절댓값을 산출한다.
본 발명에 관계되는 접합 유리의 어느 특정한 국면에서는, 상기 제1 접합 유리 부재가, 그린 유리 또는 열선 흡수 판유리이며, 상기 제2 접합 유리 부재가, 그린 유리 또는 열선 흡수 판유리이다.
본 발명에 관계되는 접합 유리의 어느 특정한 국면에서는, 일사 투과율이 48％ 이하이다.
본 발명에 관계되는 접합 유리용 중간막은, 1층의 구조 또는 2층 이상의 구조를 갖는다. 본 발명에 관계되는 접합 유리용 중간막을, 두께 2㎜의 그린 유리 2매의 사이에 끼워 넣어, 세로 25㎜ 및 가로 300㎜의 사이즈를 갖는 접합 유리 X를 얻는다. 본 발명에 관계되는 접합 유리용 중간막에서는, 상기 크세논광 조사 시험에 의해 구해지는, 크세논광을 조사하기 전의 상기 접합 유리 X의 2차 공진 주파수와, 크세논광을 조사한 후의 상기 접합 유리 X의 2차 공진 주파수의 차의 절댓값이 70Hz 이하이다. 본 발명에 관계되는 접합 유리용 중간막에서는, 상기 접합 유리 X의 20℃에서의 손실 계수가 0.24 이상이다. 본 발명에 관계되는 접합 유리용 중간막에서는, 상기 접합 유리 X의 일사 투과율이 50％ 이하이다. 본 발명에 관계되는 접합 유리용 중간막에서는, 상기 구성이 구비되어 있으므로, 비교적 높은 온도 영역에 있어서, 접합 유리의 차음성의 변화를 억제할 수 있다.
본 발명에 관계되는 접합 유리는, 제1 접합 유리 부재와, 제2 접합 유리 부재와, 1층의 구조 또는 2층 이상의 구조를 갖는 접합 유리용 중간막을 구비하고, 상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재 사이에, 상기 접합 유리용 중간막이 배치되어 있다. 본 발명에 관계되는 접합 유리에서는, 상기 크세논광 조사 시험에 의해 구해지는, 크세논광을 조사하기 전의 접합 유리의 2차 공진 주파수와, 크세논광을 조사한 후의 접합 유리의 2차 공진 주파수의 차의 절댓값이 70Hz 이하이다. 본 발명에 관계되는 접합 유리는, 20℃에서의 손실 계수가 0.24 이상이며, 일사 투과율이 50％ 이하이다. 본 발명에 관계되는 접합 유리에서는, 상기 구성이 구비되어 있으므로, 비교적 높은 온도 영역에 있어서, 차음성의 변화를 억제할 수 있다.
도 1은, 본 발명의 제1 실시 형태에 관계되는 접합 유리용 중간막을 모식적으로 도시하는 단면도이다.
도 2는, 본 발명의 제2 실시 형태에 관계되는 접합 유리용 중간막을 모식적으로 도시하는 단면도이다.
도 3은, 도 1에 도시하는 접합 유리용 중간막을 사용한 접합 유리의 일례를 모식적으로 도시하는 단면도이다.
도 4는, 도 2에 도시하는 접합 유리용 중간막을 사용한 접합 유리의 일례를 모식적으로 도시하는 단면도이다.
이하, 본 발명의 상세를 설명한다.
(접합 유리용 중간막)
본 발명에 관계되는 접합 유리용 중간막(이하, 「중간막」이라고 약기하는 경우가 있다)은 1층의 구조 또는 2층 이상의 구조를 갖는다.
본 발명에 관계되는 중간막을, 두께 2㎜의 그린 유리 2매의 사이에 끼워 넣어, 세로 25㎜ 및 가로 300㎜의 사이즈를 갖는 접합 유리 X를 얻는다.
본 발명에 관계되는 중간막에서는, 하기의 크세논광 조사 시험에 의해 구해지는, 크세논광을 조사하기 전의 상기 접합 유리 X의 2차 공진 주파수와, 크세논광을 조사한 후의 상기 접합 유리 X의 2차 공진 주파수의 차의 절댓값이 70Hz 이하이다. 본 발명에 관계되는 중간막에서는, 상기 접합 유리 X의 20℃에서의 손실 계수가 0.24 이상이다. 본 발명에 관계되는 중간막에서는, 상기 접합 유리 X의 일사 투과율이 50％ 이하이다.
크세논광 조사 시험: ISO16940에 준거한 중앙 가진법에 의해, 상기 접합 유리 X의 20℃에서의 2차 공진 주파수를 구한다. 20℃의 조건 하에서, 상기 접합 유리 X에 190W/㎡의 크세논광을 20분간 조사한다. ISO16940에 준거한 중앙 가진법에 의해, 크세논광을 조사한 후의 상기 접합 유리 X의 2차 공진 주파수를 구한다. 크세논광을 조사하기 전의 상기 접합 유리 X의 2차 공진 주파수와, 크세논광을 조사한 후의 상기 접합 유리 X의 2차 공진 주파수의 차의 절댓값을 산출한다.
본 발명에 관계되는 중간막에서는, 상기 구성이 구비되어 있으므로, 비교적 높은 온도 영역에 있어서, 접합 유리의 차음성의 변화를 억제할 수 있다.
종래의 접합 유리용 중간막을 사용한 접합 유리에서는, 비교적 높은 온도 영역(예를 들어 22℃ 내지 40℃, 특히 25℃ 전후)에 있어서, 해당 접합 유리의 차음성(예를 들어 2000Hz 내지 5000Hz에 있어서의 차음성)이 변화하는 경우가 있다. 예를 들어, 종래의 접합 유리용 중간막에서는, 온도 변화에 수반하여, 중간막에 포함되는 가소제가 층간을 이동하거나, 수지층의 영률 등이 변화하거나 함으로써, 접합 유리의 차음성이 변화하는 경우가 있고, 그 결과, 온도에 따라서는 차음성을 높일 수 없는 경우가 있다. 또한, 차열 입자를 포함하는 종래의 접합 유리용 중간막에서는, 해당 차열 입자가 태양광을 흡수함으로써 중간막의 온도가 상승하기 쉽고, 그 결과, 접합 유리의 차음성이 변화하는 경우가 있다.
이에 반해, 본 발명에 관계되는 중간막에서는, 상기 구성이 구비되어 있으므로, 비교적 높은 온도 영역(예를 들어 22℃ 내지 40℃, 특히 25℃ 전후)에 있어서, 접합 유리의 차음성의 변화를 억제할 수 있다. 따라서, 본 발명에 관계되는 중간막에서는, 해당 중간막을 사용한 접합 유리가 비교적 높은 온도 영역에서 사용되더라도, 높은 차음성을 발휘할 수 있다. 본 발명에 관계되는 중간막에서는, 예를 들어, 접합 유리가 태양광에 노출된 환경이더라도, 차음성을 높일 수 있다. 또한, 본 발명에 관계되는 중간막에서는, 접합 유리의 차열성을 높일 수 있다.
본 발명에 관계되는 중간막은, 1층의 구조 또는 2층 이상의 구조를 갖는다. 본 발명에 관계되는 중간막은, 1층의 구조를 갖고 있어도 되고, 2층 이상의 구조를 갖고 있어도 된다. 본 발명에 관계되는 중간막은, 2층의 구조를 갖고 있어도 되고, 3층의 구조를 갖고 있어도 되고, 3층 이상의 구조를 갖고 있어도 된다. 본 발명에 관계되는 중간막은, 제1층을 구비한다. 본 발명에 관계되는 중간막은, 제1층만을 구비하는 단층의 중간막이어도 되고, 제1층과 다른 층을 구비하는 다층의 중간막이어도 된다.
상기 중간막은, 제1층만을 갖고 있어도 되고, 제1층에 추가로 제2층을 구비하고 있어도 된다. 상기 중간막은, 해당 중간막에 있어서의 표면층으로서, 제2층을 구비하는 것이 바람직하다. 상기 제2층은, 중간막의 표면층인 것이 바람직하다. 상기 중간막이 상기 제2층을 구비하는 경우에, 상기 제1층의 제1 표면측에, 상기 제2층이 배치된다.
상기 중간막은, 3층 이상의 구조를 갖고 있어도 되고, 제1층 및 제2층에 추가로 제3층을 구비하고 있어도 된다. 상기 중간막은, 해당 중간막에 있어서의 표면층으로서, 제3층을 구비하는 것이 바람직하다. 상기 제3층은, 중간막의 표면층인 것이 바람직하다. 상기 중간막이 상기 제2층 및 상기 제3층을 구비하는 경우에, 상기 제1층의 상기 제1 표면과는 반대인 제2 표면측에, 상기 제3층이 배치된다.
상기 제1층과 상기 제2층 사이, 및 상기 제1층과 상기 제3층 사이에는, 다른 층이 구비되어 있어도 된다.
본 발명에 관계되는 중간막을, 두께 2㎜의 그린 유리 2매의 사이에 끼워 넣어, 세로 25㎜ 및 가로 300㎜의 사이즈를 갖는 접합 유리 X가 제작된다.
상기 접합 유리 X는, 상기 크세논광 조사 시험을 행하기 위해서, 또한, 접합 유리 X의 손실 계수, 2차 공진 주파수 및 일사 투과율을 측정하기 위하여 제작된다.
상기 접합 유리 X는, 이하와 같이 하여 제작되는 것이 바람직하다.
두께 2㎜의 그린 유리 2매의 사이에 중간막을 끼우고, 적층체를 얻는다. 얻어진 적층체를 고무 백 내에 넣고, 2.6kPa의 진공도에서 20분간 탈기한 후, 탈기한 채 오븐 내로 옮기고, 또한 90℃에서 30분간 유지하고 진공 프레스하여, 적층체를 예비 압착한다. 오토클레이브 중에서 135℃ 및 압력 1.2MPa의 조건에서, 예비 압착된 적층체를 20분간 압착하여, 세로 25㎜ 및 가로 300㎜의 사이즈를 갖는 접합 유리 X를 얻는다.
또한, 접합 유리에 있어서의 중간막을 접합 유리 부재로부터 박리하여, 상기 접합 유리 X를 제작해도 된다.
본 발명에서는, 접합 유리 X에 대해서, 이하의 크세논광 조사 시험을 행한다.
크세논광 조사 시험: ISO16940에 준거한 중앙 가진법에 의해, 상기 접합 유리 X의 20℃에서의 2차 공진 주파수를 구한다. 20℃의 조건 하에서, 상기 접합 유리 X에 190W/㎡의 크세논광을 20분간 조사한다. ISO16940에 준거한 중앙 가진법에 의해, 크세논광을 조사한 후의 상기 접합 유리 X의 2차 공진 주파수를 구한다. 크세논광을 조사하기 전의 상기 접합 유리 X의 2차 공진 주파수와, 크세논광을 조사한 후의 상기 접합 유리 X의 2차 공진 주파수의 차의 절댓값을 산출한다.
접합 유리 X의 상기 크세논광 조사 시험은, 보다 구체적으로는, 이하와 같이 하여 측정된다.
(1) ISO16940에 준거한 중앙 가진법에 의해, 상기 접합 유리 X의 20℃에서의 2차 공진 주파수를 구한다.
(2) 20℃의 무풍 조건 하에서, 상기 접합 유리 X에 190W/㎡의 크세논광을 20분간 조사한다. 크세논광을 조사하기 위한 장치로서는, 솔라 시뮬레이터 장치(예를 들어 아사히 분코사제 「HAL-320」) 등을 들 수 있다. 조도를 측정하기 위한 장치로서는, 조도계(예를 들어, Keysight Technologies사제 「KEYSIGHT U1252B, 센서 EKO Pyranometer ML-01」) 등을 들 수 있다. 또한, 접합 유리 X의 주면과 광원(크세논 램프 등)의 거리는, 조도가 190W/㎡로 되도록 배치되는 한 특별히 한정되지 않는다.
(3) ISO16940에 준거한 중앙 가진법에 의해, 크세논광을 조사한 후의 상기 접합 유리 X의 2차 공진 주파수를 구한다. 이때, 크세논광 조사 후 2분 이내(바람직하게는 1분 이내)에 해당 2차 공진 주파수를 구한다.
(4) 상기 (1)에서 구한 크세논광을 조사하기 전의 상기 접합 유리 X의 2차 공진 주파수와, 상기 (3)에서 구한 크세논광을 조사한 후의 상기 접합 유리 X의 2차 공진 주파수의 차의 절댓값을 산출한다.
본 발명의 효과를 발휘하는 관점에서, 크세논광을 조사하기 전의 상기 접합 유리 X의 2차 공진 주파수와, 크세논광을 조사한 후의 상기 접합 유리 X의 2차 공진 주파수의 차의 절댓값은 70Hz 이하이다.
크세논광을 조사하기 전의 상기 접합 유리 X의 2차 공진 주파수와, 크세논광을 조사한 후의 상기 접합 유리 X의 2차 공진 주파수의 차의 절댓값은, 바람직하게는 1Hz 이상, 보다 바람직하게는 20Hz 이상, 바람직하게는 65Hz 이하, 보다 바람직하게는 45Hz 이하, 더욱 바람직하게는 33Hz 이하이다. 상기 차의 절댓값이 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 본 발명의 효과를 보다 한층 효과적으로 발휘할 수 있다.
본 발명의 효과를 보다 한층 효과적으로 발휘하는 관점에서는, 크세논광을 조사하기 전의 상기 접합 유리 X의 20℃에서의 2차 공진 주파수는, 바람직하게는 530Hz 이상, 보다 바람직하게는 560Hz 이상, 바람직하게는 680Hz 이하, 보다 바람직하게는 640Hz 이하, 더욱 보다 바람직하게는 599Hz 이하이다.
본 발명의 효과를 보다 한층 효과적으로 발휘하는 관점에서는, 크세논광을 조사한 후의 상기 접합 유리 X의 2차 공진 주파수는, 바람직하게는 500Hz 이상, 보다 바람직하게는 530Hz 이상, 바람직하게는 600Hz 이하, 보다 바람직하게는 565Hz 이하이다.
또한, 상기 차의 절댓값 및 상기 2차 공진 주파수를 상기 바람직한 범위 등으로 제어하는 방법으로서는, 이하의 방법을 들 수 있다. (1) 가소제의 함유량을 조정하는 방법. 일반적으로, 가소제의 함유량을 적게 하면, 2차 공진 주파수는 커진다. (2) 후술하는 제1층, 제2층 또는 제3층의 영률을 제어하는 방법. 일반적으로, 영률을 크게 하면, 2차 공진 주파수는 커진다. (3) 중간막의 차열 성능을 제어하는 방법. 일반적으로, 중간막의 차열 성능을 높이면, 상기 차의 절댓값은 커진다. (4) 후술하는 제2층(표면층) 또는 제3층(표면층)의 두께를 제어하는 방법. 일반적으로, 제2층 또는 제3층의 두께를 크게 하면, 2차 공진 주파수는 작아진다. (5) 후술하는 제1층(중간층)의 두께를 제어하는 방법. 일반적으로, 제1층의 두께를 크게 하면, 2차 공진 주파수는 작아진다. 이들 방법을 적절히 조합함으로써, 상기 차의 절댓값 및 상기 2차 공진 주파수를 상기 바람직한 범위로 제어할 수 있다.
상기 접합 유리 X를 20℃에서 56일간 이상 보관했을 때에, ISO16940에 준거한 중앙 가진법에 의해 구해지는 보관 후의 상기 접합 유리 X의 20℃에서의 2차 공진 주파수는, 바람직하게는 530Hz 이상, 보다 바람직하게는 560Hz 이상, 바람직하게는 650Hz 이하, 보다 바람직하게는 600Hz 이하이다. 상기 2차 공진 주파수가 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 본 발명의 효과를 보다 한층 효과적으로 발휘할 수 있다. 이 2차 공진 주파수는 상기 접합 유리 X를 20℃에서 56일간 보관한 후에 측정되는 것이 바람직하다.
본 발명의 효과를 발휘하는 관점에서, 상기 접합 유리 X의 20℃에서의 손실 계수는 0.24 이상이다.
본 발명의 효과를 보다 한층 효과적으로 발휘하는 관점에서는, 상기 접합 유리 X의 20℃에서의 손실 계수는, 바람직하게는 0.25 이상, 보다 바람직하게는 0.26 이상, 바람직하게는 0.5 이하, 보다 바람직하게는 0.4 이하이다.
상기 접합 유리 X의 20℃에서의 손실 계수는, ISO16940에 준거한 중앙 가진법에 의해 측정된다.
본 발명의 효과를 발휘하는 관점 및 차열성을 높이는 관점에서, 상기 접합 유리 X의 일사 투과율은 50％ 이하이다.
본 발명의 효과를 보다 한층 효과적으로 발휘하는 관점 및 차열성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 상기 접합 유리 X의 일사 투과율은, 바람직하게는 10％ 이상, 보다 바람직하게는 15％ 이상, 바람직하게는 48％ 이하, 보다 바람직하게는 44％ 이하이다.
상기 접합 유리 X의 일사 투과율은, 분광 광도계(예를 들어, 히타치 하이테크사제 「U-4100」)를 사용하여, JIS R3106:1998에 준거하여 측정된다.
이하, 도면을 참조하면서, 본 발명의 구체적인 실시 형태를 설명한다.
도 1은, 본 발명의 제1 실시 형태에 관계되는 접합 유리용 중간막을 모식적으로 도시하는 단면도이다.
도 1에 도시하는 중간막(11)은 2층 이상의 구조를 갖는 다층의 중간막이다. 중간막(11)은 접합 유리를 얻기 위하여 사용된다. 중간막(11)은 접합 유리용 중간막이다. 중간막(11)은 제1층(1)과, 제2층(2)과, 제3층(3)을 구비한다. 중간막(11)은 3층의 구조를 갖는다. 제1층(1)의 제1 표면(1a)에, 제2층(2)이 배치되어 있고, 적층되어 있다. 제1층(1)의 제1 표면(1a)과는 반대인 제2 표면(1b)에, 제3층(3)이 배치되어 있고, 적층되어 있다. 제1층(1)은 중간층이다. 제2층(2) 및 제3층(3)은 각각, 보호층이며, 본 실시 형태에서는 표면층이다. 제1층(1)은 제2층(2)과 제3층(3) 사이에 배치되어 있고, 끼워 넣어져 있다. 따라서, 중간막(11)은 제2층(2)과 제1층(1)과 제3층(3)이 이 순으로 적층된 다층 구조(제2층(2)/제1층(1)/제3층(3))를 갖는다.
또한, 제2층(2)과 제1층(1) 사이, 및 제1층(1)과 제3층(3) 사이에는 각각, 다른 층이 배치되어 있어도 된다. 제2층(2)과 제1층(1), 및 제1층(1)과 제3층(3)은 각각, 직접 적층되어 있는 것이 바람직하다. 다른 층으로서, 폴리에틸렌테레프탈레이트 등을 포함하는 층을 들 수 있다.
도 2는, 본 발명의 제2 실시 형태에 관계되는 접합 유리용 중간막을 모식적으로 도시하는 단면도이다.
도 2에 도시하는 중간막(11A)은 1층의 구조를 갖는 단층의 중간막이다. 중간막(11A)은 제1층이다. 중간막(11A)은 접합 유리를 얻기 위하여 사용된다. 중간막(11A)은 접합 유리용 중간막이다.
접합 유리의 차음성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 상기 제1층의 유리 전이 온도는, 바람직하게는 -10℃ 이상, 보다 바람직하게는 -6℃ 이상, 바람직하게는 5℃ 이하, 보다 바람직하게는 0℃ 이하이다.
접합 유리의 차음성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 상기 제2층의 유리 전이 온도는, 바람직하게는 25℃ 이상, 보다 바람직하게는 28℃ 이상, 바람직하게는 45℃ 이하, 보다 바람직하게는 35℃ 이하이다.
접합 유리의 차음성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 상기 제3층의 유리 전이 온도는, 바람직하게는 25℃ 이상, 보다 바람직하게는 28℃ 이상, 바람직하게는 45℃ 이하, 보다 바람직하게는 35℃ 이하이다.
상기 유리 전이 온도는, 점탄성 측정에 의해 구해진다. 상기 점탄성 측정은, 구체적으로는, 이하와 같이 하여 행하여진다.
시험편을, 실온 23±2℃, 습도 25±5％의 환경 하에 12시간 보관한 것이다. 이어서, TA 인스트루먼트사제의 점탄성 측정 장치 「ARES-G2」을 사용하여, 점탄성을 측정한다. 지그로서 직경 8㎜의 패럴렐 플레이트를 사용하여, 전단 모드, 3℃/분의 강온 속도로 100℃로부터 -20℃까지 온도를 저하시키는 조건, 그리고 주파수 1Hz 및 변형 1％의 조건에서 측정한다.
중간막 자체를 사용하여, 점탄성 측정을 행해도 된다. 이 경우에, 측정 결과로부터, 상기 제1층, 제2층, 제3층에서 유래되는 tanδ의 피크 등을 판독해도 된다. 2층 이상의 구조를 갖는 중간막에 대해서는, 각 층간을 박리하고, 측정 대상의 층의 유리 전이 온도를 측정해도 된다. 또한, 접합 유리의 경우에는, 액체 질소 등으로 접합 유리를 냉각 후에 접합 유리 부재와 중간막을 박리하고, 박리한 중간막을 사용하여 점탄성 측정을 행해도 된다.
이하, 본 발명에 관계되는 중간막, 상기 제1층, 상기 제2층 및 상기 제3층, 그리고 중간막에 사용되는 각 성분의 상세를 설명한다.
(열가소성 수지)
상기 중간막은, 열가소성 수지(이하, 열가소성 수지 (0)이라고 기재하는 경우가 있다)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 열가소성 수지로서는, 폴리아세트산비닐 수지, 폴리에스테르 수지, 폴리비닐아세탈 수지, 아세트산비닐 수지, 폴리스티렌 수지, 에틸렌-아세트산비닐 공중합체 수지, 에틸렌-아크릴산 공중합체 수지, 폴리우레탄 수지, 아이오노머 수지, 폴리비닐알코올 수지, 지방족 폴리올레핀 등의 폴리올레핀 수지, 및 (메트)아크릴 수지 ((메트)아크릴로일기를 갖는 중합체) 등을 들 수 있다. 또한, 폴리옥시메틸렌(또는 폴리아세탈) 수지는, 폴리비닐아세탈 수지에 포함된다. 상기 열가소성 수지로서, 이들 이외의 열가소성 수지를 사용해도 된다. 상기 열가소성 수지는, 열가소성 엘라스토머여도 된다.
상기 중간막은, 열가소성 수지 (0)으로서, 폴리비닐아세탈 수지(이하, 폴리비닐아세탈 수지 (0)이라고 기재하는 경우가 있다)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 중간막에 포함되는 열가소성 수지 (0)은 폴리비닐아세탈 수지 (0)인 것이 바람직하다. 상기 제1층(단층의 중간막을 포함한다)은 열가소성 수지(이하, 열가소성 수지 (1)이라고 기재하는 경우가 있다)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1층은, 열가소성 수지 (1)로서, 폴리비닐아세탈 수지(이하, 폴리비닐아세탈 수지 (1)이라고 기재하는 경우가 있다)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1층에 포함되는 열가소성 수지 (1)은 폴리비닐아세탈 수지 (1)인 것이 바람직하다. 상기 제2층은, 열가소성 수지(이하, 열가소성 수지 (2)라고 기재하는 경우가 있다)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2층은, 열가소성 수지 (2)로서, 폴리비닐아세탈 수지(이하, 폴리비닐아세탈 수지 (2)라고 기재하는 경우가 있다)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2층에 포함되는 열가소성 수지 (2)는 폴리비닐아세탈 수지 (2)인 것이 바람직하다. 상기 제3층은, 열가소성 수지(이하, 열가소성 수지 (3)이라고 기재하는 경우가 있다)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3층은, 열가소성 수지 (3)으로서, 폴리비닐아세탈 수지(이하, 폴리비닐아세탈 수지 (3)이라고 기재하는 경우가 있다)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3층에 포함되는 열가소성 수지 (3)은 폴리비닐아세탈 수지 (3)인 것이 바람직하다. 상기 열가소성 수지 (1)과 상기 열가소성 수지 (2)와 상기 열가소성 수지 (3)은, 동일해도 되고, 달라도 된다. 차음성이 보다 한층 높아지는 점에서, 상기 열가소성 수지 (1)은 상기 열가소성 수지 (2) 및 상기 열가소성 수지 (3)과 다른 것이 바람직하다. 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)과 상기 폴리비닐아세탈 수지 (2)와 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)은, 동일해도 되고, 달라도 된다. 차음성이 보다 한층 높아지는 점에서, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)은 상기 폴리비닐아세탈 수지 (2) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)과 다른 것이 바람직하다. 상기 열가소성 수지 (0), 상기 열가소성 수지 (1), 상기 열가소성 수지 (2) 및 상기 열가소성 수지 (3)은 각각, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다. 상기 폴리비닐아세탈 수지 (0), 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1), 상기 폴리비닐아세탈 수지 (2) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)은 각각, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 열가소성 수지로서는, 폴리비닐아세탈 수지, 에틸렌-아세트산비닐 공중합체 수지, 에틸렌-아크릴산 공중합체 수지, 폴리우레탄 수지, 폴리비닐알코올 수지 및 아이오노머 수지 등을 들 수 있다. 이들 이외의 열가소성 수지를 사용해도 된다.
상기 열가소성 수지는, 폴리비닐아세탈 수지인 것이 바람직하다. 폴리비닐아세탈 수지와 가소제의 병용에 의해, 접합 유리 부재 또는 다른 층에 대한 폴리비닐아세탈 수지와 가소제를 포함하는 층의 접착력이 보다 한층 높아진다.
상기 폴리비닐아세탈 수지는, 예를 들어, 폴리비닐알코올(PVA)을 알데히드에 의해 아세탈화함으로써 제조할 수 있다. 상기 폴리비닐아세탈 수지는, 폴리비닐알코올의 아세탈화물인 것이 바람직하다. 상기 폴리비닐알코올은, 예를 들어, 폴리아세트산비닐을 비누화함으로써 얻어진다. 상기 폴리비닐알코올의 비누화도는, 일반적으로 70몰％ 내지 99.9몰％의 범위 내이다.
상기 폴리비닐알코올(PVA)의 평균 중합도는, 바람직하게는 200 이상, 보다 바람직하게는 500 이상, 보다 한층 바람직하게는 1500 이상, 더욱 바람직하게는 1600 이상, 특히 바람직하게는 2600 이상, 가장 바람직하게는 2700 이상, 바람직하게는 5000 이하, 보다 바람직하게는 4000 이하, 더욱 바람직하게는 3500 이하이다. 상기 평균 중합도가 상기 하한 이상이면 접합 유리의 내관통성이 보다 한층 높아진다. 상기 평균 중합도가 상기 상한 이하이면, 중간막의 성형이 용이해진다.
상기 폴리비닐알코올의 평균 중합도는, JIS K6726 「폴리비닐알코올 시험 방법」에 준거한 방법에 의해 구해진다.
상기 폴리비닐아세탈 수지에 포함되는 아세탈기의 탄소수는 특별히 한정되지 않는다. 상기 폴리비닐아세탈 수지를 제조할 때에 사용하는 알데히드는 특별히 한정되지 않는다. 상기 폴리비닐아세탈 수지에 있어서의 아세탈기의 탄소수는 3 내지 5인 것이 바람직하고, 3 또는 4인 것이 보다 바람직하다. 상기 폴리비닐아세탈 수지에 있어서의 아세탈기의 탄소수가 3 이상이면 중간막의 유리 전이 온도가 충분히 낮아진다.
상기 알데히드는 특별히 한정되지 않는다. 일반적으로는, 탄소수가 1 내지 10의 알데히드가 적합하게 사용된다. 상기 탄소수가 1 내지 10의 알데히드로서는, 예를 들어, 프로피온알데히드, n-부틸알데히드, 이소부틸알데히드, n-발레르알데히드, 2-에틸부틸알데히드, n-헥실알데히드, n-옥틸알데히드, n-노닐알데히드, n-데실알데히드, 포름알데히드, 아세트알데히드 및 벤즈알데히드 등을 들 수 있다. 상기 알데히드는, 프로피온알데히드, n-부틸알데히드, 이소부틸알데히드, n-헥실알데히드 또는 n-발레르알데히드인 것이 바람직하고, 프로피온알데히드, n-부틸알데히드 또는 이소부틸알데히드인 것이 보다 바람직하고, n-부틸알데히드인 것이 더욱 바람직하다. 상기 알데히드는, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 중간막은, 열가소성 수지 (0)으로서, 폴리비닐부티랄 수지를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 중간막은, 폴리비닐아세탈 수지 (0)으로서, 폴리비닐부티랄 수지를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 중간막에 포함되는 열가소성 수지 (0)은 폴리비닐부티랄 수지인 것이 바람직하다. 상기 제1층은, 열가소성 수지 (1)로서, 폴리비닐부티랄 수지를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1층은, 폴리비닐아세탈 수지 (1)로서, 폴리비닐부티랄 수지를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1층에 포함되는 열가소성 수지 (1)은 폴리비닐부티랄 수지인 것이 바람직하다. 상기 제2층은, 열가소성 수지 (2)로서, 폴리비닐부티랄 수지를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2층은, 폴리비닐아세탈 수지 (2)로서, 폴리비닐부티랄 수지를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2층에 포함되는 열가소성 수지 (2)는 폴리비닐부티랄 수지인 것이 바람직하다. 상기 제3층은, 열가소성 수지 (3)으로서, 폴리비닐부티랄 수지를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3층은, 폴리비닐아세탈 수지 (3)으로서, 폴리비닐부티랄 수지를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3층에 포함되는 열가소성 수지 (3)은 폴리비닐부티랄 수지인 것이 바람직하다. 상기 중간막, 상기 제1층, 상기 제2층 및 상기 제3층에 포함되는 폴리비닐부티랄 수지는 각각, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (0)의 수산기의 함유율(수산기량)은 바람직하게는 15몰％ 이상, 보다 바람직하게는 18몰％ 이상, 바람직하게는 40몰％ 이하, 보다 바람직하게는 35몰％ 이하이다. 상기 수산기의 함유율이 상기 하한 이상이면 중간막의 접착력이 보다 한층 높아진다. 또한, 상기 수산기의 함유율이 상기 상한 이하이면, 중간막의 유연성이 높아져서, 중간막의 취급이 용이해진다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율(수산기량)은 바람직하게는 10몰％ 이상, 보다 바람직하게는 15몰％ 이상, 더욱 바람직하게는 17몰％ 이상, 바람직하게는 25몰％ 이하, 보다 바람직하게는 20몰％ 이하, 더욱 바람직하게는 19몰％ 이하, 특히 바람직하게는 18몰％ 이하이다. 상기 수산기의 함유율이 상기 하한 이상이면 중간막의 기계 강도가 보다 한층 높아진다. 특히, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율이 15몰％ 이상이면 반응 효율이 높고 생산성이 우수하고, 또한 25몰％ 이하이면, 접합 유리의 차음성이 보다 한층 높아진다. 또한, 상기 수산기의 함유율이 상기 상한 이하이면, 중간막의 유연성이 높아져서, 중간막의 취급이 용이해진다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (2) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)의 수산기의 각 함유율은, 바람직하게는 25몰％ 이상, 보다 바람직하게는 28몰％ 이상, 보다 바람직하게는 30몰％ 이상, 보다 한층 바람직하게는 31.5몰％ 이상, 더욱 바람직하게는 32몰％ 이상, 특히 바람직하게는 33몰％ 이상이다. 상기 폴리비닐아세탈 수지 (2) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)의 수산기의 각 함유율은, 바람직하게는 38몰％ 이하, 보다 바람직하게는 37몰％ 이하, 더욱 바람직하게는 36.5몰％ 이하, 특히 바람직하게는 36몰％ 이하이다. 상기 수산기의 함유율이 상기 하한 이상이면 중간막의 접착력이 보다 한층 높아진다. 또한, 상기 수산기의 함유율이 상기 상한 이하이면, 중간막의 유연성이 높아져서, 중간막의 취급이 용이해진다.
차음성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율은, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (2)의 수산기의 함유율보다도 낮은 것이 바람직하다. 차음성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율은, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)의 수산기의 함유율보다도 낮은 것이 바람직하다. 차음성을 더한층 높이는 관점에서는, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율과, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (2)의 수산기의 함유율의 차의 절댓값은, 바람직하게는 1몰％ 이상, 보다 바람직하게는 5몰％ 이상, 더욱 바람직하게는 9몰％ 이상, 특히 바람직하게는 10몰％ 이상, 가장 바람직하게는 12몰％ 이상이다. 차음성을 더한층 높이는 관점에서는, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율과, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)의 수산기의 함유율의 차의 절댓값은, 바람직하게는 1몰％ 이상, 보다 바람직하게는 5몰％ 이상, 더욱 바람직하게는 9몰％ 이상, 특히 바람직하게는 10몰％ 이상, 가장 바람직하게는 12몰％ 이상이다. 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율과, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (2)의 수산기의 함유율의 차의 절댓값, 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율과, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)의 수산기의 함유율의 차의 절댓값은, 바람직하게는 20몰％ 이하이다.
상기 폴리비닐아세탈 수지의 수산기의 함유율은, 수산기가 결합하고 있는 에틸렌기량을, 주쇄의 전체 에틸렌기량으로 제산하여 구한 몰 분율을 백분율로 나타낸 값이다. 상기 수산기가 결합하고 있는 에틸렌기량은, 예를 들어, JIS K6728 「폴리비닐부티랄 시험 방법」에 준거하여 측정할 수 있다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (0)의 아세틸화도(아세틸기량)는 바람직하게는 0.1몰％ 이상, 보다 바람직하게는 0.3몰％ 이상, 더욱 바람직하게는 0.5몰％ 이상, 바람직하게는 30몰％ 이하, 보다 바람직하게는 25몰％ 이하, 더욱 바람직하게는 20몰％ 이하이다. 상기 아세틸화도가 상기 하한 이상이면 폴리비닐아세탈 수지와 가소제의 상용성이 높아진다. 상기 아세틸화도가 상기 상한 이하이면, 중간막 및 접합 유리의 내습성이 높아진다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 아세틸화도(아세틸기량)는 10몰％ 이하인 것이 바람직하고, 15몰％ 이상인 것도 바람직하다. 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 아세틸화도가 10몰％ 이하인 경우에, 해당 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 아세틸화도는, 바람직하게는 0.1몰％ 이상, 보다 바람직하게는 1.1몰％ 이상, 바람직하게는 9몰％ 이하, 보다 바람직하게는 7몰％ 이하이다. 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 아세틸화도가 15몰％ 이상인 경우에, 해당 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 아세틸화도는, 바람직하게는 16몰％ 이상, 보다 바람직하게는 17몰％ 이상, 바람직하게는 25몰％ 이하, 보다 바람직하게는 23몰％ 이하, 더욱 바람직하게는 19몰％ 이하이다. 상기 아세틸화도가 상기 하한 이상이면 폴리비닐아세탈 수지와 가소제의 상용성이 높아진다. 상기 아세틸화도가 상기 상한 이하이면, 중간막 및 접합 유리의 내습성이 높아진다. 또한, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 아세틸화도가 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 상기 차의 절댓값 및 상기 2차 공진 주파수를 상기 바람직한 범위로 제어하는 것이 용이해져, 본 발명의 효과를 보다 한층 효과적으로 발휘할 수 있다. 또한, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 아세틸화도가 0.1몰％ 이상 25몰％ 이하이면, 내관통성이 우수하다. 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 아세틸화도는, 10몰％ 이하여도 되고, 15몰％ 이상이어도 된다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (2) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)의 각 아세틸화도는, 바람직하게는 0.01몰％ 이상, 보다 바람직하게는 0.5몰％ 이상, 바람직하게는 10몰％ 이하, 보다 바람직하게는 2몰％ 이하이다. 상기 아세틸화도가 상기 하한 이상이면 폴리비닐아세탈 수지와 가소제의 상용성이 높아진다. 상기 아세틸화도가 상기 상한 이하이면, 중간막 및 접합 유리의 내습성이 높아진다.
상기 아세틸화도는, 아세틸기가 결합하고 있는 에틸렌기량을, 주쇄의 전체 에틸렌기량으로 제산하여 구한 몰 분율을 백분율로 나타낸 값이다. 상기 아세틸기가 결합하고 있는 에틸렌기량은, 예를 들어, JIS K6728 「폴리비닐부티랄 시험 방법」에 준거하여 측정할 수 있다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (0)의 아세탈화도(폴리비닐부티랄 수지의 경우에는 부티랄화도)는 바람직하게는 60몰％ 이상, 보다 바람직하게는 63몰％ 이상, 바람직하게는 85몰％ 이하, 보다 바람직하게는 75몰％ 이하, 더욱 바람직하게는 70몰％ 이하이다. 상기 아세탈화도가 상기 하한 이상이면 폴리비닐아세탈 수지와 가소제의 상용성이 높아진다. 상기 아세탈화도가 상기 상한 이하이면, 폴리비닐아세탈 수지를 제조하기 위하여 필요한 반응 시간이 짧아진다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 아세탈화도(폴리비닐부티랄 수지의 경우에는 부티랄화도)는 바람직하게는 47몰％ 이상, 보다 바람직하게는 60몰％ 이상, 더욱 바람직하게는 65몰％ 이상, 바람직하게는 85몰％ 이하, 보다 바람직하게는 80몰％ 이하, 더욱 바람직하게는 75몰％ 이하이다. 상기 아세탈화도가 상기 하한 이상이면 폴리비닐아세탈 수지와 가소제의 상용성이 높아진다. 상기 아세탈화도가 상기 상한 이하이면, 폴리비닐아세탈 수지를 제조하기 위하여 필요한 반응 시간이 짧아진다. 또한, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 아세탈화도(폴리비닐부티랄 수지의 경우에는 부티랄화도)가 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 상기 차의 절댓값 및 상기 2차 공진 주파수를 상기 바람직한 범위로 제어하는 것이 용이해져, 본 발명의 효과를 보다 한층 효과적으로 발휘할 수 있다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 아세탈화도를 B몰％로 하고, 아세틸화도를 A몰％로 했을 때에, 폴리비닐아세탈 수지 (1)은 식: B≥-0.88×A+78.6을 충족하는 폴리비닐아세탈 수지인 것이 바람직하다. 이 경우, 상기 차의 절댓값 및 상기 2차 공진 주파수를 상기 바람직한 범위로 제어하는 것이 용이해져, 본 발명의 효과를 보다 한층 효과적으로 발휘할 수 있다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)이 폴리비닐부티랄 수지인 경우에 있어서, 해당 폴리비닐부티랄 수지의 부티랄화도를 B몰％로 하고, 아세틸화도를 A몰％로 했을 때에, 해당 폴리비닐부티랄 수지는, 식: B≥-0.88×A+78.6을 충족하는 폴리비닐부티랄 수지인 것이 특히 바람직하다. 이 경우, 상기 차의 절댓값 및 상기 2차 공진 주파수를 상기 바람직한 범위로 제어하는 것이 보다 한층 용이해져, 본 발명의 효과를 더한층 효과적으로 발휘할 수 있다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (2) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)의 각 아세탈화도(폴리비닐부티랄 수지의 경우에는 부티랄화도)는 바람직하게는 55몰％ 이상, 보다 바람직하게는 60몰％ 이상, 바람직하게는 75몰％ 이하, 보다 바람직하게는 71몰％ 이하이다. 상기 아세탈화도가 상기 하한 이상이면 폴리비닐아세탈 수지와 가소제의 상용성이 높아진다. 상기 아세탈화도가 상기 상한 이하이면, 폴리비닐아세탈 수지를 제조하기 위하여 필요한 반응 시간이 짧아진다.
상기 아세탈화도는, 이하와 같이 하여 구한다. 주쇄의 전체 에틸렌기량으로부터, 수산기가 결합하고 있는 에틸렌기량과, 아세틸기가 결합하고 있는 에틸렌기량을 차감한 값을 구한다. 얻어진 값을, 주쇄의 전체 에틸렌기량으로 제산하여 구한 몰 분율을 구한다. 이 백분율로 나타낸 값이 아세탈화도이다.
또한, 상기 수산기의 함유율(수산기량), 아세탈화도(부티랄화도) 및 아세틸화도는, JIS K6728 「폴리비닐부티랄 시험 방법」에 준거한 방법에 의해 측정된 결과로부터 산출하는 것이 바람직하다. 단, ASTM D1396-92에 의한 측정을 사용해도 된다. 폴리비닐아세탈 수지가 폴리비닐부티랄 수지인 경우에는, 상기 수산기의 함유율(수산기량), 상기 아세탈화도(부티랄화도) 및 상기 아세틸화도는, JIS K6728 「폴리비닐부티랄 시험 방법」에 준거한 방법에 의해 측정된 결과로부터 산출될 수 있다.
상기 중간막 중에 포함되는 열가소성 수지 100중량％ 중, 폴리비닐아세탈 수지의 함유량은 바람직하게는 10중량％ 이상, 보다 바람직하게는 30중량％ 이상, 보다 한층 바람직하게는 50중량％ 이상, 더욱 바람직하게는 70중량％ 이상, 특히 바람직하게는 80중량％ 이상, 가장 바람직하게는 90중량％ 이상이다. 상기 중간막의 열가소성 수지의 주성분(50중량％ 이상)은 폴리비닐아세탈 수지인 것이 바람직하다.
(가소제)
상기 중간막은, 가소제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1층(단층의 중간막을 포함한다)은 가소제(이하, 가소제 (1)이라고 기재하는 경우가 있다)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2층은, 가소제(이하, 가소제 (2)라고 기재하는 경우가 있다)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3층은, 가소제(이하, 가소제 (3)이라고 기재하는 경우가 있다)를 포함하는 것이 바람직하다. 가소제의 사용에 의해, 또한 폴리비닐아세탈 수지와 가소제의 병용에 의해, 내충격성 및 내관통성이 보다 한층 우수하고, 폴리비닐아세탈 수지와 가소제를 포함하는 층의 접합 유리 부재 또는 다른 층에 대한 접착력이 적절하게 높아진다. 상기 가소제는 특별히 한정되지 않는다. 상기 가소제 (1)과 상기 가소제 (2)와 상기 가소제 (3)은 동일해도 되고, 달라도 된다. 상기 가소제 (1), 상기 가소제 (2) 및 상기 가소제 (3)은 각각, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 가소제로서는, 1염기성 유기산에스테르 및 다염기성 유기산에스테르 등의 유기 에스테르 가소제, 그리고 유기 인산 가소제 및 유기 아인산 가소제 등의 유기 인산 가소제 등을 들 수 있다. 상기 가소제는 유기 에스테르 가소제인 것이 바람직하다. 상기 가소제는 액상 가소제인 것이 바람직하다.
상기 1염기성 유기산에스테르로서는, 글리콜과 1염기성 유기산의 반응에 의해 얻어진 글리콜에스테르 등을 들 수 있다. 상기 글리콜로서는, 트리에틸렌글리콜, 테트라에틸렌글리콜 및 트리프로필렌글리콜 등을 들 수 있다. 상기 1염기성 유기산으로서는, 부티르산, 이소부티르산, 카프로산, 2-에틸부티르산, 헵틸산, n-옥틸산, 2-에틸헥실산, n-노닐산 및 데실산 등을 들 수 있다.
상기 다염기성 유기산에스테르로서는, 다염기성 유기산과, 탄소수 4 내지 8의 직쇄 또는 분지 구조를 갖는 알코올의 에스테르 화합물 등을 들 수 있다. 상기 다염기성 유기산으로서는, 아디프산, 세바스산 및 아젤라산 등을 들 수 있다.
상기 유기 에스테르 가소제로서는, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸프로파노에이트, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트, 트리에틸렌글리콜디카프릴레이트, 트리에틸렌글리콜디-n-옥타노에이트, 트리에틸렌글리콜디-n-헵타노에이트, 테트라에틸렌글리콜디-n-헵타노에이트, 디부틸세바케이트, 디옥틸아젤레이트, 디부틸카르비톨아디페이트, 에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 1,3-프로필렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 1,4-부틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 디에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 디에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트, 디프로필렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸펜타노에이트, 테트라에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 디에틸렌글리콜디카프릴레이트, 아디프산디헥실, 아디프산디옥틸, 아디프산헥실시클로헥실, 아디프산헵틸과 아디프산노닐의 혼합물, 아디프산디이소노닐, 아디프산디이소데실, 아디프산헵틸노닐, 세바스산디부틸, 유변성 세바스산알키드, 및 인산에스테르와 아디프산에스테르의 혼합물 등을 들 수 있다. 이들 이외의 유기 에스테르 가소제를 사용해도 된다. 상술한 아디프산에스테르 이외의 다른 아디프산에스테르를 사용해도 된다.
상기 유기 인산 가소제로서는, 트리부톡시에틸포스페이트, 이소데실페닐포스페이트 및 트리이소프로필포스페이트 등을 들 수 있다.
상기 가소제는, 하기 식 (1)로 표시되는 디에스테르 가소제인 것이 바람직하다.
상기 식 (1) 중, R1 및 R2는 각각, 탄소수 2 내지 10의 유기기를 나타내고, R3은, 에틸렌기, 이소프로필렌기 또는 n-프로필렌기를 나타내고, p는 3 내지 10의 정수를 나타낸다. 상기 식 (1) 중의 R1 및 R2는 각각, 탄소수 5 내지 10의 유기기인 것이 바람직하고, 탄소수 6 내지 10의 유기기인 것이 보다 바람직하다.
상기 가소제는, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트(3GO), 트리에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트(3GH) 또는 트리에틸렌글리콜디-2-에틸프로파노에이트를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 가소제는, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트 또는 트리에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트를 포함하는 것이 보다 바람직하고, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트를 포함하는 것이 더욱 바람직하다.
상기 제1층에 있어서, 상기 열가소성 수지 (1) 100중량부(상기 열가소성 수지 (1)이 폴리비닐아세탈 수지 (1)일 경우에는, 폴리비닐아세탈 수지 (1) 100중량부)에 대한 상기 가소제 (1)의 함유량을, 함유량 (1)로 한다. 상기 함유량 (1)은 바람직하게는 68중량부 이상, 보다 바람직하게는 72중량부 이상, 더욱 바람직하게는 75중량부 이상, 바람직하게는 90중량부 이하, 보다 바람직하게는 86중량부 이하, 더욱 바람직하게는 84중량부 이하, 특히 바람직하게는 82중량부 이하이다. 상기 함유량 (1)이 상기 하한 이상이면 중간막의 유연성이 높아져서, 중간막의 취급이 용이해진다. 상기 함유량 (1)이 상기 상한 이하이면, 접합 유리의 내관통성이 보다 한층 높아진다. 또한, 함유량 (1)이 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 상기 차의 절댓값 및 상기 2차 공진 주파수를 상기 바람직한 범위로 제어하는 것이 용이해져, 본 발명의 효과를 보다 한층 효과적으로 발휘할 수 있다.
상기 제2층에 있어서, 상기 열가소성 수지 (2) 100중량부(상기 열가소성 수지 (2)가 폴리비닐아세탈 수지 (2)일 경우에는, 폴리비닐아세탈 수지 (2) 100중량부)에 대한 상기 가소제 (2)의 함유량을, 함유량 (2)로 한다. 상기 함유량 (2)는 바람직하게는 10중량부 이상, 보다 바람직하게는 20중량부 이상, 더욱 바람직하게는 30중량부 이상, 특히 바람직하게는 35중량부 이상, 바람직하게는 41중량부 이하, 보다 바람직하게는 39중량부 이하, 더욱 바람직하게는 38중량부 이하, 특히 바람직하게는 37중량부 이하이다. 상기 함유량 (2)가 상기 하한 이상이면 중간막의 유연성이 높아져서, 중간막의 취급이 용이해진다. 상기 함유량 (2)가 상기 상한 이하이면, 굴곡 강성이 보다 한층 높아진다.
상기 제3층에 있어서, 상기 열가소성 수지 (3) 100중량부(상기 열가소성 수지 (3)이 폴리비닐아세탈 수지 (3)일 경우에는, 폴리비닐아세탈 수지 (3) 100중량부)에 대한 상기 가소제 (3)의 함유량을, 함유량 (3)으로 한다. 상기 함유량 (3)은 바람직하게는 10중량부 이상, 보다 바람직하게는 20중량부 이상, 더욱 바람직하게는 30중량부 이상, 특히 바람직하게는 35중량부 이상, 바람직하게는 41중량부 이하, 보다 바람직하게는 39중량부 이하, 더욱 바람직하게는 38중량부 이하, 특히 바람직하게는 37중량부 이하이다. 상기 함유량 (3)이 상기 하한 이상이면 중간막의 유연성이 높아져서, 중간막의 취급이 용이해진다. 상기 함유량 (3)이 상기 상한 이하이면, 굴곡 강성이 보다 한층 높아진다.
상기 함유량 (1)과 상기 함유량 (2)는, 동일해도 되고, 달라도 된다. 상기 함유량 (1)과 상기 함유량 (3)은, 동일해도 되고, 달라도 된다. 접합 유리의 차음성을 높이는 관점에서는, 상기 함유량 (1)과 상기 함유량 (2)는 동일하거나, 또는, 상기 함유량 (1)은 상기 함유량 (2)보다도 많은 것이 바람직하고, 상기 함유량 (1)은 상기 함유량 (2)보다도 많은 것이 보다 바람직하다. 접합 유리의 차음성을 높이는 관점에서는, 상기 함유량 (1)과 상기 함유량 (3)은 동일하거나, 또는, 상기 함유량 (1)은 상기 함유량 (3)보다도 많은 것이 바람직하고, 상기 함유량 (1)은 상기 함유량 (3)보다도 많은 것이 보다 바람직하다.
접합 유리의 차음성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 상기 함유량 (2)와 상기 함유량 (1)의 차의 절댓값, 그리고 상기 함유량 (3)과 상기 함유량 (1)의 차의 절댓값은 각각, 바람직하게는 10중량부 이상, 보다 바람직하게는 15중량부 이상, 더욱 바람직하게는 20중량부 이상이다. 상기 함유량 (2)와 상기 함유량 (1)의 차의 절댓값, 그리고 상기 함유량 (3)과 상기 함유량 (1)의 차의 절댓값은 각각, 바람직하게는 80중량부 이하, 보다 바람직하게는 75중량부 이하, 더욱 바람직하게는 70중량부 이하이다.
(차열성 물질)
상기 중간막은, 차열성 물질을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1층(단층의 중간막을 포함한다)은 차열성 물질을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2층은, 차열성 물질을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3층은, 차열성 물질을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 차열성 물질은, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다. 또한, 상기 차열성 물질은, 후술하는 착색제에도 해당하는 경우가 있다.
상기 차열성 물질은, 프탈로시아닌 화합물, 나프탈로시아닌 화합물, 안트라시아닌 화합물 및 카본 블랙 중 적어도 1종의 성분 X를 포함하거나, 또는 차열 입자를 포함하는 것이 바람직하다. 이 경우에, 성분 X는, 착색제로서의 기능도 발휘해도 된다. 차열성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 상기 차열성 물질은, 상기 성분 X와 상기 차열 입자를 포함하는 것이 보다 바람직하다. 상기 차열성 물질은, 프탈로시아닌 화합물, 나프탈로시아닌 화합물 및 안트라시아닌 화합물 중 적어도 1종의 성분 X1을 포함하거나, 또는 차열 입자를 포함하고 있어도 된다. 차열성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 상기 차열성 물질은, 상기 성분 X1과 차열 입자를 포함하는 것이 보다 바람직하다. 상기 차열성 물질은, 카본 블랙을 포함하거나, 또는 차열 입자를 포함하고 있어도 된다. 차열성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 상기 차열성 물질은, 카본 블랙과 차열 입자를 포함하는 것이 보다 바람직하다.
성분 X:
상기 중간막은, 프탈로시아닌 화합물, 나프탈로시아닌 화합물, 안트라시아닌 화합물 및 카본 블랙 중 적어도 1종의 성분 X를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1층은, 상기 성분 X를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2층은, 상기 성분 X를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3층은, 상기 성분 X를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 성분 X는 차열성 물질이다. 상기 성분 X는, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 성분 X는 특별히 한정되지 않는다. 성분 X로서, 종래 공지된 프탈로시아닌 화합물, 나프탈로시아닌 화합물, 안트라시아닌 화합물 및 카본 블랙을 사용할 수 있다.
접합 유리의 차열성을 보다 한층 높게 하는 관점에서는, 상기 성분 X는, 프탈로시아닌, 프탈로시아닌의 유도체, 나프탈로시아닌, 나프탈로시아닌의 유도체 및 카본 블랙으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종인 것이 바람직하고, 프탈로시아닌 및 프탈로시아닌의 유도체 중 적어도 1종인 것이 보다 바람직하다.
차열성을 효과적으로 높이고, 또한 장기간에 걸쳐 가시광선 투과율을 보다 한층 높은 레벨에서 유지하는 관점에서는, 상기 성분 X는, 바나듐 원자 또는 구리 원자를 함유하는 것이 바람직하다. 상기 성분 X는, 바나듐 원자를 함유하는 것이 바람직하고, 구리 원자를 함유하는 것도 바람직하다. 상기 성분 X는, 바나듐 원자 또는 구리 원자를 함유하는 프탈로시아닌 및 바나듐 원자 또는 구리 원자를 함유하는 프탈로시아닌의 유도체 중 적어도 1종인 것이 보다 바람직하다. 중간막 및 접합 유리의 차열성을 더한층 높게 하는 관점에서는, 상기 성분 X는, 바나듐 원자에 산소 원자가 결합한 구조 단위를 갖는 것이 바람직하다.
접합 유리의 차열성을 보다 한층 높게 하는 관점에서는, 상기 성분 X는, 피그먼트 블루 15, 피그먼트 그린 7 또는 카본 블랙인 것이 바람직하다. 피그먼트 블루 15 및 피그먼트 그린 7은, 구리 원자를 함유하는 프탈로시아닌 화합물이다.
상기 성분 X를 포함하는 층(제1층, 제2층 또는 제3층) 100중량％ 중, 상기 성분 X의 함유량은, 바람직하게는 0.001중량％ 이상, 보다 바람직하게는 0.005중량％ 이상, 더욱 바람직하게는 0.01중량％ 이상, 특히 바람직하게는 0.02중량％ 이상이다. 상기 성분 X를 포함하는 층(제1층, 제2층 또는 제3층) 100중량％ 중, 상기 성분 X의 함유량은, 바람직하게는 0.2중량％ 이하, 보다 바람직하게는 0.1중량％ 이하, 더욱 바람직하게는 0.05중량％ 이하, 특히 바람직하게는 0.04중량％ 이하이다. 상기 성분 X의 함유량이 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 차열성이 충분히 높아지고, 또한 가시광선 투과율이 충분히 높아진다. 예를 들어, 가시광선 투과율을 70％ 이상으로 하는 것이 가능하다.
상기 성분 X1을 포함하는 층(제1층, 제2층 또는 제3층) 100중량％ 중, 상기 성분 X1의 함유량은, 바람직하게는 0.001중량％ 이상, 보다 바람직하게는 0.005중량％ 이상, 더욱 바람직하게는 0.01중량％ 이상, 특히 바람직하게는 0.02중량％ 이상이다. 상기 성분 X1을 포함하는 층(제1층, 제2층 또는 제3층) 100중량％ 중, 상기 성분 X1의 함유량은, 바람직하게는 0.2중량％ 이하, 보다 바람직하게는 0.1중량％ 이하, 더욱 바람직하게는 0.05중량％ 이하, 특히 바람직하게는 0.04중량％ 이하이다. 상기 성분 X1의 함유량이 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 차열성이 충분히 높아지고, 또한 가시광선 투과율이 충분히 높아진다. 예를 들어, 가시광선 투과율을 70％ 이상으로 하는 것이 가능하다.
상기 카본 블랙을 포함하는 층(제1층, 제2층 또는 제3층) 100중량％ 중, 상기 카본 블랙의 함유량은, 바람직하게는 0.001중량％ 이상, 보다 바람직하게는 0.005중량％ 이상, 더욱 바람직하게는 0.01중량％ 이상, 특히 바람직하게는 0.02중량％ 이상이다. 상기 카본 블랙을 포함하는 층(제1층, 제2층 또는 제3층) 100중량％ 중, 상기 카본 블랙의 함유량은, 바람직하게는 0.2중량％ 이하, 보다 바람직하게는 0.1중량％ 이하, 더욱 바람직하게는 0.05중량％ 이하, 특히 바람직하게는 0.04중량％ 이하이다. 상기 카본 블랙의 함유량이 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 차열성이 충분히 높아지고, 또한 가시광선 투과율이 충분히 높아진다. 예를 들어, 가시광선 투과율을 70％ 이상으로 하는 것이 가능하다.
차열 입자:
상기 중간막은, 차열 입자를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1층(단층의 중간막을 포함한다)은 상기 차열 입자를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2층은, 상기 차열 입자를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3층은, 상기 차열 입자를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2층이 상기 차열 입자를 포함하고, 상기 제3층이 상기 차열 입자를 포함하고, 상기 제2층 및 상기 제3층의 양쪽은 다른 층이 차열 입자를 포함하지 않는 것도 바람직하다. 상기 차열 입자는 차열성 물질이다. 차열 입자의 사용에 의해, 적외선(열선)을 효과적으로 차단할 수 있다. 상기 차열 입자는, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 차열 입자를 포함함으로써, 상기 차의 절댓값 및 상기 2차 공진 주파수를 상기 바람직한 범위로 제어하는 것이 용이해져, 본 발명의 효과를 보다 한층 효과적으로 발휘할 수 있다.
접합 유리의 차열성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 상기 차열 입자는, 금속 산화물 입자인 것이 보다 바람직하다. 상기 차열 입자는, 금속의 산화물에 의해 형성된 입자(금속 산화물 입자)인 것이 바람직하다.
가시광보다도 긴 파장 780㎚ 이상의 적외선은, 자외선과 비교하여, 에너지양이 작다. 그러나, 적외선은 열적 작용이 커서, 적외선이 물질에 흡수되면 열로서 방출된다. 이 때문에, 적외선은 일반적으로 열선이라고 불리고 있다. 상기 차열 입자의 사용에 의해, 적외선(열선)을 효과적으로 차단할 수 있다. 또한, 차열 입자란, 적외선을 흡수 가능한 입자를 의미한다.
상기 차열 입자의 구체예로서는, 알루미늄 도프 산화주석 입자, 인듐 도프 산화주석 입자, 안티몬 도프 산화주석 입자(ATO 입자), 갈륨 도프 산화아연 입자(GZO 입자), 인듐 도프 산화아연 입자(IZO 입자), 알루미늄 도프 산화아연 입자(AZO 입자), 니오븀 도프 산화티타늄 입자, 나트륨 도프 산화텅스텐 입자, 세슘 도프 산화텅스텐 입자, 탈륨 도프 산화텅스텐 입자, 루비듐 도프 산화텅스텐 입자, 주석 도프 산화인듐 입자(ITO 입자), 주석 도프 산화아연 입자, 규소 도프 산화아연 입자 등의 금속 산화물 입자나, 6붕화란탄(LaB6) 입자 등을 들 수 있다. 이들 이외의 차열 입자를 사용해도 된다. 열선의 차폐 기능이 높기 때문에, 금속 산화물 입자가 바람직하고, ATO 입자, GZO 입자, IZO 입자, ITO 입자 또는 산화텅스텐 입자가 보다 바람직하고, ITO 입자 또는 산화텅스텐 입자가 특히 바람직하다. 특히, 열선의 차폐 기능이 높고, 또한 입수가 용이하므로, 주석 도프 산화인듐 입자(ITO 입자)가 바람직하고, 산화텅스텐 입자도 바람직하다.
접합 유리의 차열성을 보다 한층 높게 하는 관점에서는, 산화텅스텐 입자는, 금속 도프 산화텅스텐 입자인 것이 바람직하다. 상기 「산화텅스텐 입자」에는, 금속 도프 산화텅스텐 입자가 포함된다. 상기 금속 도프 산화텅스텐 입자로서는, 구체적으로는, 나트륨 도프 산화텅스텐 입자, 세슘 도프 산화텅스텐 입자, 탈륨 도프 산화텅스텐 입자 및 루비듐 도프 산화텅스텐 입자 등을 들 수 있다.
접합 유리의 차열성을 보다 한층 높게 하는 관점에서는, 세슘 도프 산화텅스텐 입자가 특히 바람직하다. 접합 유리의 차열성을 더한층 높게 하는 관점에서는, 해당 세슘 도프 산화텅스텐 입자는, 식: Cs0.33WO3으로 표시되는 산화텅스텐 입자인 것이 바람직하다.
상기 차열 입자의 평균 입자경은 바람직하게는 0.01㎛ 이상, 보다 바람직하게는 0.02㎛ 이상, 바람직하게는 0.1㎛ 이하, 보다 바람직하게는 0.05㎛ 이하이다. 평균 입자경이 상기 하한 이상이면 열선의 차폐성이 충분히 높아진다. 평균 입자경이 상기 상한 이하이면, 차열 입자의 분산성이 높아진다.
상기 「평균 입자경」은, 체적 평균 입자경을 나타낸다. 평균 입자경은, 입도 분포 측정 장치(닛키소사제 「UPA-EX150」) 등을 사용하여 측정할 수 있다.
접합 유리의 차열성을 보다 한층 높게 하는 관점에서는, 제2층이, 상기 차열 입자와, 상기 성분 X를 포함하고, 상기 제3층이, 상기 차열 입자와, 상기 성분 X를 포함하는 것이 바람직하다.
상기 차열 입자를 포함하는 층(제1층, 제2층 또는 제3층) 100중량％ 중, 상기 차열 입자의 함유량은, 바람직하게는 0.01중량％ 이상, 보다 바람직하게는 0.1중량％ 이상, 더욱 바람직하게는 1중량％ 이상, 특히 바람직하게는 1.5중량％ 이상이다. 상기 차열 입자를 포함하는 층(제1층, 제2층 또는 제3층) 100중량％ 중, 상기 차열 입자의 함유량은, 바람직하게는 6중량％ 이하, 보다 바람직하게는 5.5중량％ 이하, 더욱 바람직하게는 4중량％ 이하, 특히 바람직하게는 3.5중량％ 이하, 가장 바람직하게는 3중량％ 이하이다. 상기 차열 입자의 함유량이 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 차열성이 충분히 높아지고, 또한 가시광선 투과율이 충분히 높아진다.
(착색제)
상기 중간막은, 착색제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 중간막이 착색제에 의해 착색됨으로써, 의장성을 높이거나, 프라이버시 보호성을 높이거나 할 수 있다. 또한, 상기 중간막이 착색제에 의해 착색됨으로써, 차열 성능이 보다 한층 향상되고, 일사 투과율을 낮게 할 수 있다. 상기 착색제는, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다. 또한, 상기 착색제는, 전술한 차열성 물질에도 해당하는 경우가 있다.
과도한 색 불균일을 효과적으로 억제하는 관점에서는, 상기 제1층(단층의 중간막을 포함한다)은 착색제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1층은, 착색층인 것이 바람직하다. 과도한 색 불균일을 효과적으로 억제하는 관점에서는, 상기 중간막의 중간층이 착색제를 포함하는 것이 바람직하고, 착색층인 것이 바람직하다. 상기 제1층이 착색제를 포함하는 경우에, 상기 제2층은, 착색제를 포함하고 있어도 되고, 포함하고 있지 않아도 된다. 상기 제1층이 착색층인 경우에, 상기 제2층은, 착색층이어도 되고, 착색층이 아니어도 된다. 상기 제1층이 착색제를 포함하는 경우에, 상기 제3층은, 착색제를 포함하고 있어도 되고, 포함하고 있지 않아도 된다. 상기 제1층이 착색층인 경우에, 상기 제3층은, 착색층이어도 되고, 착색층이 아니어도 된다. 상기 중간막의 표면층은, 착색제를 포함하고 있어도 되고, 포함하고 있지 않아도 되며, 착색층이어도 되고, 착색층이 아니어도 된다.
차열성을 보다 한층 높이고, 일사 투과율을 낮게 하는 관점에서는, 상기 제2층은, 착색제를 포함하는 것이 바람직하고, 상기 제3층은, 착색제를 포함하는 것이 바람직하다. 차열성을 보다 한층 높이고, 일사 투과율을 낮게 하는 관점에서는, 상기 제2층은, 착색층인 것이 바람직하고, 상기 제3층은, 착색층인 것이 바람직하다. 이들 경우에, 상기 제1층은, 착색제를 포함하고 있어도 되고, 포함하고 있지 않아도 되며, 착색층이어도 되고, 착색층이 아니어도 된다.
상기 착색제로서는, 안료 및 염료 등을 들 수 있다.
착색제가 염료와 안료의 어느 것에 해당하는지는, 컬러 인덱스에 의한 분류로부터 판별할 수 있다.
본 명세서에 있어서, 컬러 인덱스에 기재되어 있지 않은 착색제 등에 대해서는, 「안료」 및 「염료」는, 이하와 같이 정의되어도 된다. 폴리비닐부티랄 수지(폴리비닐알코올의 중합도 1700, 수산기의 함유율 30몰％, 아세틸화도 1몰％, 부티랄화도 69몰％)를 준비한다. 이 폴리비닐부티랄 수지 100중량부와, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트(3GO) 40중량부와, 폴리비닐부티랄 수지와 3GO와 착색제의 합계량 100중량％에 대하여 0.015중량％의 함유량이 되는 착색제를 혼련하고, 압출하여 얻어지는 두께 760㎛의 수지막(단층)을 얻는다. 이 수지막과, JIS R3106:1998에 준거하여 측정된 가시광선 투과율이 90％인 2매의 클리어 유리(두께 2.5㎜)를 사용하여 접합 유리를 제작했을 때에, 얻어지는 접합 유리의 헤이즈값이 0.35％ 이상으로 되는 착색제를 안료로 한다. 헤이즈값이 0.35％ 미만이 되는 착색제는 염료로 한다.
상기 안료는, 유기 안료여도 되고, 무기 안료여도 된다. 상기 유기 안료는, 금속 원자를 갖는 유기 안료여도 되고, 금속 원자를 갖지 않는 유기 안료여도 된다. 상기 안료는, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 유기 안료로서는, 프탈로시아닌 화합물, 퀴나크도린 화합물, 아조 화합물, 펜타펜 화합물, 디옥사진 화합물, 페릴렌 화합물, 인돌 화합물 및 디옥사진 화합물 등을 들 수 있다.
상기 유기 안료의 색조는, 황색, 주황색, 적색, 바이올렛색, 청색 또는 녹색인 것이 바람직하다.
상기 무기 안료로서는, 카본 블랙, 산화철, 산화아연 및 산화티타늄 등을 들 수 있다.
상기 중간막은, 상기 안료로서, 프탈로시아닌 화합물, 퀴나크도린 화합물, 아조 화합물, 펜타펜 화합물, 디옥사진 화합물, 페릴렌 화합물, 인돌 화합물 또는 카본 블랙을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 중간막은, 상기 안료로서, 프탈로시아닌 화합물을 포함하고 있어도 되고, 퀴나크도린 화합물, 페릴렌 화합물 또는 인돌 화합물을 포함하고 있어도 되고, 카본 블랙을 포함하고 있어도 된다.
상기 염료로서는, 피렌계 염료, 아미노케톤계 염료, 안트라퀴논계 염료, 및 아조계 염료 등을 들 수 있다. 상기 염료는, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 피렌계 염료로서는, Solvent Green5(CAS79869-59-3) 및 Solvent Green7(CAS6358-69-6) 등을 들 수 있다.
상기 아미노케톤계 염료로서는, Solvent Yellow98(CAS12671-74-8), Solvent Yellow85(CAS12271-01-1) 및 Solvent Red179(CAS8910-94-5), 및 Solvent Red135(CAS71902-17-5) 등을 들 수 있다.
상기 안트라퀴논계 염료로서는, Solvent Yellow163(CAS13676091-0), Solvent Red207(CAS15958-69-6), Disperse Red92(CAS12236-11-2), Solvent Violet13(CAS81-48-1), Disperse Violet31(CAS6408-72-6), Solvent Blue97(CAS61969-44-6), Solvent Blue45(CAS37229-23-5), Solvent Blue104(CAS116-75-6) 및 Disperse Blue214(CAS104491-84-1) 등을 들 수 있다.
상기 아조계 염료로서는, Solvent Yellow30(CAS3321-10-4), Solvent Red164(CAS70956-30-8), 및 Disperse Blue146(CAS88650-91-3) 등을 들 수 있다.
상기 착색제를 포함하는 착색층(제1층, 제2층 또는 제3층) 100중량％ 중, 상기 착색제의 함유량은, 바람직하게는 0.0001중량％ 이상, 보다 바람직하게는 0.0003중량％ 이상, 더욱 바람직하게는 0.0005중량％ 이상, 특히 바람직하게는 0.0008중량％ 이상이다. 상기 착색제를 포함하는 착색층(제1층, 제2층 또는 제3층) 100중량％ 중, 상기 착색제의 함유량은, 바람직하게는 3중량％ 이하, 보다 바람직하게는 2중량％ 이하, 더욱 바람직하게는 1중량％ 이하, 특히 바람직하게는 0.5중량％ 이하이다. 상기 착색제의 함유량이 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 양호하게 착색할 수 있고, 또한, 차열성을 보다 한층 높게 할 수 있다.
(금속염)
상기 중간막은, 알칼리 금속염 및 알칼리 토류 금속염 중 적어도 1종의 금속염(이하, 금속염 M이라고 기재하는 경우가 있다)을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1층(단층의 중간막을 포함한다)은 상기 금속염 M을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2층은, 상기 금속염 M을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3층은, 상기 금속염 M을 포함하는 것이 바람직하다. 또한, 알칼리 토류 금속이란, Be, Mg, Ca, Sr, Ba, 및 Ra의 6종의 금속을 의미한다. 상기 금속염 M의 사용에 의해, 중간막과 유리판 등의 접합 유리 부재와의 접착성 또는 중간막에 있어서의 각 층 간의 접착성을 제어하는 것이 용이해진다. 상기 금속염 M은, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 금속염 M은, Li, Na, K, Rb, Cs, Mg, Ca, Sr 및 Ba로 이루어지는 군에서 선택된 적어도 1종의 금속을 포함하는 것이 바람직하다. 중간막 중에 포함되어 있는 금속염은, K 및 Mg 중 적어도 1종의 금속을 포함하는 것이 바람직하다.
또한, 상기 금속염 M은, 탄소수 2 내지 16의 유기산의 알칼리 금속염, 또는 탄소수 2 내지 16의 유기산의 알칼리 토류 금속염인 것이 보다 바람직하고, 탄소수 2 내지 16의 카르복실산마그네슘염 또는 탄소수 2 내지 16의 카르복실산칼륨염인 것이 더욱 바람직하다.
상기 탄소수 2 내지 16의 카르복실산마그네슘염 및 상기 탄소수 2 내지 16의 카르복실산칼륨염으로서는, 아세트산마그네슘, 아세트산칼륨, 프로피온산마그네슘, 프로피온산칼륨, 2-에틸부티르산마그네슘, 2-에틸부탄산칼륨, 2-에틸헥산산마그네슘 및 2-에틸헥산산칼륨 등을 들 수 있다.
상기 금속염 M을 포함하는 층(제1층, 제2층 또는 제3층)에 있어서의 Mg 및 K의 함유량의 합계는, 바람직하게는 5ppm 이상, 보다 바람직하게는 10ppm 이상, 더욱 바람직하게는 20ppm 이상, 바람직하게는 300ppm 이하, 보다 바람직하게는 250ppm 이하, 더욱 바람직하게는 200ppm 이하이다. Mg 및 K의 함유량의 합계가 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 중간막과 유리판의 접착성 또는 중간막에 있어서의 각 층 간의 접착성을 보다 한층 양호하게 제어할 수 있다.
(자외선 차폐제)
상기 중간막은, 자외선 차폐제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1층(단층의 중간막을 포함한다)은 자외선 차폐제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2층은, 자외선 차폐제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3층은, 자외선 차폐제를 포함하는 것이 바람직하다. 자외선 차폐제의 사용에 의해, 중간막 및 접합 유리가 장기간 사용되더라도, 가시광선 투과율이 보다 한층 저하되기 어려워진다. 상기 자외선 차폐제는, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 자외선 차폐제에는, 자외선 흡수제가 포함된다. 상기 자외선 차폐제는, 자외선 흡수제인 것이 바람직하다.
상기 자외선 차폐제로서는, 예를 들어, 금속 원자를 포함하는 자외선 차폐제, 금속 산화물을 포함하는 자외선 차폐제, 벤조트리아졸 구조를 갖는 자외선 차폐제(벤조트리아졸 화합물), 벤조페논 구조를 갖는 자외선 차폐제(벤조페논 화합물), 트리아진 구조를 갖는 자외선 차폐제(트리아진 화합물), 말론산에스테르 구조를 갖는 자외선 차폐제(말론산에스테르 화합물), 옥살산아닐리드 구조를 갖는 자외선 차폐제(옥살산아닐리드 화합물) 및 벤조에이트 구조를 갖는 자외선 차폐제(벤조에이트 화합물) 등을 들 수 있다.
상기 금속 원자를 포함하는 자외선 차폐제로서는, 예를 들어, 백금 입자, 백금 입자의 표면을 실리카로 피복한 입자, 팔라듐 입자 및 팔라듐 입자의 표면을 실리카로 피복한 입자 등을 들 수 있다. 자외선 차폐제는, 차열 입자가 아닌 것이 바람직하다.
상기 자외선 차폐제는, 바람직하게는 벤조트리아졸 구조를 갖는 자외선 차폐제, 벤조페논 구조를 갖는 자외선 차폐제, 트리아진 구조를 갖는 자외선 차폐제 또는 벤조에이트 구조를 갖는 자외선 차폐제이다. 상기 자외선 차폐제는, 보다 바람직하게는 벤조트리아졸 구조를 갖는 자외선 차폐제 또는 벤조페논 구조를 갖는 자외선 차폐제이며, 더욱 바람직하게는 벤조트리아졸 구조를 갖는 자외선 차폐제이다.
상기 금속 산화물을 포함하는 자외선 차폐제로서는, 예를 들어, 산화아연, 산화티타늄 및 산화세륨 등을 들 수 있다. 또한, 상기 금속 산화물을 포함하는 자외선 차폐제에 대해서, 표면이 피복되어 있어도 된다. 상기 금속 산화물을 포함하는 자외선 차폐제의 표면의 피복 재료로서는, 절연성 금속 산화물, 가수 분해성 유기 규소 화합물 및 실리콘 화합물 등을 들 수 있다.
상기 절연성 금속 산화물로서는, 실리카, 알루미나 및 지르코니아 등을 들 수 있다. 상기 절연성 금속 산화물은, 예를 들어 5.0eV 이상의 밴드 갭 에너지를 갖는다.
상기 벤조트리아졸 구조를 갖는 자외선 차폐제로서는, 예를 들어, 2-(2'-히드록시-5'-메틸페닐)벤조트리아졸(BASF사제 「TinuvinP」), 2-(2'-히드록시-3',5'-디-t-부틸페닐)벤조트리아졸(BASF사제 「Tinuvin320」), 2-(2'-히드록시-3'-t-부틸-5-메틸페닐)-5-클로로벤조트리아졸(BASF사제 「Tinuvin326」), 및 2-(2'-히드록시-3',5'-디-아밀페닐)벤조트리아졸(BASF사제 「Tinuvin328」) 등을 들 수 있다. 자외선을 차폐하는 성능이 우수하다는 점에서, 상기 자외선 차폐제는, 할로겐 원자를 포함하는 벤조트리아졸 구조를 갖는 자외선 차폐제인 것이 바람직하고, 염소 원자를 포함하는 벤조트리아졸 구조를 갖는 자외선 차폐제인 것이 보다 바람직하다.
상기 벤조페논 구조를 갖는 자외선 차폐제로서는, 예를 들어, 옥타벤존(BASF사제 「Chimassorb81」) 등을 들 수 있다.
상기 트리아진 구조를 갖는 자외선 차폐제로서는, 예를 들어, ADEKA사제 「LA-F70」 및 2-(4,6-디페닐-1,3,5-트리아진-2-일)-5-[(헥실)옥시]-페놀(BASF사제 「Tinuvin1577FF」) 등을 들 수 있다.
상기 말론산에스테르 구조를 갖는 자외선 차폐제로서는, 2-(p-메톡시벤질리덴)말론산디메틸, 테트라에틸-2,2-(1,4-페닐렌디메틸리덴)비스말로네이트, 2-(p-메톡시벤질리덴)-비스(1,2,2,6,6-펜타메틸4-피페리디닐)말로네이트 등을 들 수 있다.
상기 말론산에스테르 구조를 갖는 자외선 차폐제의 시판품으로서는, Hostavin B-CAP, Hostavin PR-25, Hostavin PR-31(모두 클라리안트사제)을 들 수 있다.
상기 옥살산아닐리드 구조를 갖는 자외선 차폐제로서는, N-(2-에틸페닐)-N'-(2-에톡시-5-t-부틸페닐)옥살산디아미드, N-(2-에틸페닐)-N'-(2-에톡시-페닐)옥살산디아미드, 2-에틸-2'-에톡시-옥살아닐리드(클라리안트사제 「SanduvorVSU」) 등의 질소 원자 상에 치환된 아릴기 등을 갖는 옥살산디아미드류를 들 수 있다.
상기 벤조에이트 구조를 갖는 자외선 차폐제로서는, 예를 들어, 2,4-디-tert-부틸페닐-3,5-디-tert-부틸-4-히드록시벤조에이트(BASF사제 「Tinuvin120」) 등을 들 수 있다.
상기 자외선 차폐제를 포함하는 층(제1층, 제2층 또는 제3층) 100중량％ 중, 상기 자외선 차폐제의 함유량은, 바람직하게는 0.1중량％ 이상, 보다 바람직하게는 0.2중량％ 이상, 더욱 바람직하게는 0.3중량％ 이상, 특히 바람직하게는 0.5중량％ 이상이다. 상기 자외선 차폐제를 포함하는 층(제1층, 제2층 또는 제3층) 100중량％ 중, 상기 자외선 차폐제의 함유량은, 바람직하게는 2.5중량％ 이하, 보다 바람직하게는 2중량％ 이하, 더욱 바람직하게는 1중량％ 이하, 특히 바람직하게는 0.8중량％ 이하이다. 상기 자외선 차폐제의 함유량이 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 기간 경과 후의 가시광선 투과율의 저하를 보다 한층 억제할 수 있다. 특히, 상기 자외선 차폐제를 포함하는 층 100중량％ 중, 상기 자외선 차폐제의 함유량이 0.2중량％ 이상인 것에 의해, 중간막 및 접합 유리의 기간 경과 후의 가시광선 투과율의 저하를 현저하게 억제할 수 있다.
(산화 방지제)
상기 중간막은, 산화 방지제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1층(단층의 중간막을 포함한다)은 산화 방지제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2층은, 산화 방지제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3층은, 산화 방지제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 산화 방지제는, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 산화 방지제로서는, 페놀계 산화 방지제, 황계 산화 방지제 및 인계 산화 방지제 등을 들 수 있다. 상기 페놀계 산화 방지제는 페놀 골격을 갖는 산화 방지제이다. 상기 황계 산화 방지제는 황 원자를 함유하는 산화 방지제이다. 상기 인계 산화 방지제는 인 원자를 함유하는 산화 방지제이다.
상기 산화 방지제는, 페놀계 산화 방지제 또는 인계 산화 방지제인 것이 바람직하다.
상기 페놀계 산화 방지제로서는, 2,6-디-t-부틸-p-크레졸(BHT), 부틸히드록시아니솔(BHA), 2,6-디-t-부틸-4-에틸페놀, 스테아릴-β-(3,5-디-t-부틸-4-히드록시페닐)프로피오네이트, 2,2'-메틸렌비스-(4-메틸-6-부틸페놀), 2,2'-메틸렌비스-(4-에틸-6-t-부틸페놀), 4,4'-부틸리덴-비스-(3-메틸-6-t-부틸페놀), 1,1,3-트리스-(2-메틸-히드록시-5-t-부틸페닐)부탄, 테트라키스[메틸렌-3-(3',5'-부틸-4-히드록시페닐)프로피오네이트]메탄, 1,3,3-트리스-(2-메틸-4-히드록시-5-t-부틸페놀)부탄, 1,3,5-트리메틸-2,4,6-트리스(3,5-디-t-부틸-4-히드록시벤질)벤젠, 비스(3,3'-t-부틸페놀)부티릭 애시드 글리콜에스테르 및 비스(3-t-부틸-4-히드록시-5-메틸벤젠프로판산)에틸렌비스(옥시에틸렌) 등을 들 수 있다. 이들 산화 방지제 중 1종 또는 2종 이상이 적합하게 사용된다.
상기 인계 산화 방지제로서는, 트리데실포스파이트, 트리스(트리데실)포스파이트, 트리페닐포스파이트, 트리노닐페닐포스파이트, 비스(트리데실)펜타에리트리톨디포스파이트, 비스(데실)펜타에리트리톨디포스파이트, 트리스(2,4-디-t-부틸페닐)포스파이트, 비스(2,4-디-t-부틸-6-메틸페닐)에틸에스테르아인산, 및 2,2'-메틸렌비스(4,6-디-t-부틸-1-페닐옥시)(2-에틸헥실옥시)포스포러스 등을 들 수 있다. 이들 산화 방지제 중 1종 또는 2종 이상이 적합하게 사용된다.
상기 산화 방지제의 시판품으로서는, 예를 들어 BASF사제 「IRGANOX 245」, BASF사제 「IRGAFOS 168」, BASF사제 「IRGAFOS 38」, 스미또모 가가꾸 고교사제 「스밀라이저 BHT」, 사까이 가가꾸 고교사제 「H-BHT」, 그리고 BASF사제 「IRGANOX 1010」 등을 들 수 있다.
중간막 및 접합 유리의 높은 가시광선 투과율을 장기간에 걸쳐 유지하기 위해서, 산화 방지제를 포함하는 층(제1층, 제2층 또는 제3층) 100중량％ 중, 상기 산화 방지제의 함유량은 0.1중량％ 이상인 것이 바람직하다. 또한, 산화 방지제의 첨가 효과가 포화하므로, 상기 산화 방지제를 포함하는 층 100중량％ 중, 상기 산화 방지제의 함유량은 2중량％ 이하인 것이 바람직하다.
(다른 성분)
상기 중간막, 상기 제1층, 상기 제2층 및 상기 제3층은 각각, 필요에 따라, 커플링제, 분산제, 계면 활성제, 난연제, 대전 방지제, 금속염 이외의 접착력 조정제, 내습제, 형광 증백제 및 적외선 흡수제 등의 첨가제를 포함하고 있어도 된다. 이들 첨가제는, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
(적외선 반사층)
상기 중간막은, 적외선 반사층을 구비하고 있어도 된다. 상기 적외선 반사층은 적외선을 반사하는 층이다. 상기 적외선 반사층은, 적외선을 반사하는 성능을 갖고 있다면 특별히 한정되지 않는다.
상기 적외선 반사층은, 상기 제1층과 상기 제2층 사이, 또는, 상기 제1층과 상기 제3층 사이에 배치되어도 된다. 또한, 상기 제2층 또는 상기 제3층이 적외선 반사층이어도 된다.
상기 적외선 반사층은, 상기 제2층의 상기 제1층과는 반대의 표면측에 배치되어 있어도 되고, 상기 제3층의 상기 제1층과는 반대의 표면측에 배치되어 있어도 된다. 이 경우에, 상기 중간막은, 상기 적외선 반사층의 상기 제2층과는 반대의 표면측에 제4층이 배치되어 있어도 되고, 상기 적외선 반사층의 상기 제3층과는 반대의 표면측에 제4층이 배치되어 있어도 된다.
상기 적외선 반사층으로서는, 금속박 구비 수지 필름, 수지층 상에 금속층 및 유전층이 형성된 다층 적층 필름, 그래파이트를 포함하는 필름, 다층 수지 필름 및 액정 필름 등을 들 수 있다. 이들 필름은, 적외선을 반사하는 성능을 갖는다.
상기 적외선 반사층은, 금속박 구비 수지 필름, 그래파이트를 포함하는 필름, 다층 수지 필름 또는 액정 필름인 것이 바람직하고, 금속박 구비 수지 필름, 다층 수지 필름 또는 액정 필름인 것이 보다 바람직하다. 이들 필름은, 적외선의 반사 성능이 상당히 우수하다. 따라서, 이들 필름의 사용에 의해, 차열성이 보다 한층 높고, 높은 가시광선 투과율을 보다 한층 장기간에 걸쳐 유지할 수 있는 접합 유리가 얻어진다.
상기 적외선 반사층은, 다층 수지 필름 또는 액정 필름인 것이 더욱 바람직하다. 이들 필름은, 금속박 구비 수지 필름에 비하여 전자파를 투과할 수 있기 때문에, 차 내에서의 전자 기기의 사용 시에 방해하지 않고 접합 유리의 사용이 가능해진다.
상기 금속박 구비 수지 필름은, 수지 필름과, 해당 수지 필름의 외표면에 적층된 금속박을 구비한다. 상기 수지 필름의 재료로서는, 폴리에틸렌테레프탈레이트 수지, 폴리에틸렌나프탈레이트 수지, 폴리비닐아세탈 수지, 에틸렌-아세트산비닐 공중합체 수지, 에틸렌-아크릴산 공중합체 수지, 폴리우레탄 수지, 폴리비닐알코올 수지, 폴리올레핀 수지, 폴리염화비닐 수지 및 폴리이미드 수지 등을 들 수 있다. 상기 금속박의 재료로서는, 알루미늄, 구리, 은, 금, 팔라듐, 및 이들을 포함하는 합금 등을 들 수 있다.
상기 수지층 상에 금속층 및 유전층이 형성된 다층 적층 필름은, 수지층(수지 필름)에, 금속층 및 유전층이 교호로 임의의 층수로 적층된 다층 적층 필름이다. 또한, 상기 수지층 상에 금속층 및 유전층이 형성된 다층 적층 필름에서는, 금속층 및 유전층의 모두가 교호로 적층되어 있는 것이 바람직한데, 금속층/유전층/금속층/유전층/금속층/금속층/유전층/금속층과 같이, 일부가 교호로 적층되어 있지 않은 구조 부분이 있어도 된다.
상기 다층 적층 필름에 있어서의 상기 수지층(수지 필름)의 재료로서는, 상기 금속박 구비 수지 필름에 있어서의 수지 필름의 재료와 동일한 재료를 들 수 있다. 상기 다층 적층 필름에 있어서의 상기 수지층(수지 필름)의 재료로서는, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리락트산, 폴리(4-메틸펜텐-1), 폴리불화비닐리덴, 환상 폴리올레핀, 폴리메틸메타크릴레이트, 폴리염화비닐, 폴리비닐알코올, 나일론6,11,12,66 등의 폴리아미드, 폴리스티렌, 폴리카르보네이트, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리에틸렌나프탈레이트, 폴리에스테르, 폴리페닐렌술피드 및 폴리에테르이미드 등을 들 수 있다. 상기 다층 적층 필름에 있어서의 상기 금속층의 재료로서는, 상기 금속박 구비 수지 필름에 있어서의 상기 금속박의 재료와 동일한 재료를 들 수 있다. 상기 금속층의 양면 혹은 편면에, 금속 혹은 금속의 혼합 산화물의 코팅층을 부여할 수 있다. 상기 코팅층의 재료로서는, ZnO, Al2O3, Ga2O3, InO3, MgO, Ti, NiCr 및 Cu 등을 들 수 있다.
상기 다층 적층 필름에 있어서의 상기 유전층의 재료로서는, 예를 들어 산화인듐 등을 들 수 있다.
상기 다층 수지 필름은, 복수의 수지 필름이 적층된 적층 필름이다. 상기 다층 수지 필름의 재료로서는, 상기 다층 적층 필름에 있어서의 상기 수지층(수지 필름)의 재료와 동일한 재료를 들 수 있다. 상기 다층 수지 필름에 있어서의 수지 필름의 적층수는, 2 이상이며, 3 이상이어도 되고, 5 이상이어도 된다. 상기 다층 수지 필름에 있어서의 수지 필름의 적층수는, 1000 이하여도 되고, 100 이하여도 되고, 50 이하여도 된다.
상기 다층 수지 필름은, 다른 광학적 성질(굴절률)을 갖는 2종류 이상의 열가소성 수지층이 교호로 또는 랜덤하게 임의의 층수로 적층된 다층 수지 필름이어도 된다. 이러한 다층 수지 필름은, 원하는 적외선 반사 성능이 얻어지도록 구성된다.
상기 액정 필름으로서는, 임의의 파장의 광을 반사하는 콜레스테릭 액정층을 임의의 층수로 적층한 필름을 들 수 있다. 이러한 액정 필름은, 원하는 적외선 반사 성능이 얻어지도록 구성된다.
상기 적외선 반사층과 상기 제2 접합 유리 부재의 적층체는, 금속박 구비 제2 접합 유리 부재여도 된다. 이 경우에, 금속박이, 적외선 반사층으로서 기능한다.
적외선을 반사하는 성능이 우수하다는 점에서, 상기 적외선 반사층이, 800㎚ 내지 2000㎚의 범위 내의 적어도 하나의 파장에 있어서, 적외선 투과율이 40％ 이하인 성질을 갖는 것이 바람직하다. 또한, 후술하는 실시예에서 사용한 적외선 반사층의 적외선 투과율은, 상기 바람직한 조건을 충족한다. 800㎚ 내지 2000㎚의 범위 내의 적어도 하나의 파장에 있어서, 적외선 투과율은 보다 바람직하게는 30％ 이하, 더욱 바람직하게는 20％ 이하이다.
상기 적외선 반사층의 파장 800㎚ 내지 2000㎚의 범위에 있어서의 각 파장의 투과율은, 구체적으로는, 이하와 같이 하여 측정된다. 단독의 적외선 반사층을 준비한다. 분광 광도계(히타치 하이테크사제 「U-4100」)를 사용하여, JIS R3106:1998에 준거하여, 적외선 반사층의 파장 800㎚ 내지 2000㎚에 있어서의 각 파장의 분광 투과율을 얻는다.
접합 유리의 차열성을 효과적으로 높이는 관점에서는, 적외선 반사층의 파장 800㎚ 내지 1200㎚에서의 적외선 반사율은, 바람직하게는 20％ 이상, 보다 바람직하게는 22％ 이상, 더욱 바람직하게는 25％ 이상이다.
상기 적외선 반사층의 파장 800㎚ 내지 1200㎚에서의 적외선 반사율은, 구체적으로는 이하와 같이 하여 측정된다. 분광 광도계(히타치 하이테크사제 「U-4100」)를 사용하여, JIS R3106:1998에 준거하여, 적외선 반사층의 파장 800㎚ 내지 1200㎚에 있어서의 각 파장의 반사율을 얻는다. 각 파장에서의 반사율 중, 가장 반사율이 낮은 값이 상기 하한 이상인 것이 바람직하다.
접합 유리의 투명성을 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 적외선 반사층의 파장 380㎚ 내지 780㎚에서의 가시광선 투과율은 바람직하게는 20％ 이상, 보다 바람직하게는 50％ 이상, 더욱 바람직하게는 70％ 이상이다.
상기 가시광선 투과율은, 분광 광도계(히타치 하이테크사제 「U-4100」)를 사용하여, JIS R3211:1998에 준거하여, 파장 380㎚ 내지 780㎚에서 측정된다.
(접합 유리용 중간막의 다른 상세)
상기 중간막의 두께는 특별히 한정되지 않는다. 실용면의 관점, 그리고 접합 유리의 내관통성 및 굴곡 강성을 충분히 높이는 관점에서는, 중간막의 평균 두께는, 바람직하게는 0.1㎜ 이상, 보다 바람직하게는 0.25㎜ 이상, 바람직하게는 3㎜ 이하, 보다 바람직하게는 1.5㎜ 이하이다. 중간막의 평균 두께가 상기 하한 이상이면 접합 유리의 내관통성 및 굴곡 강성이 보다 한층 높아진다. 중간막의 평균 두께가 상기 상한 이하이면, 중간막의 투명성이 보다 한층 양호해진다.
중간막의 평균 두께를 T로 한다. 상기 제1층의 평균 두께는, 바람직하게는 0.035T 이상, 보다 바람직하게는 0.0625T 이상, 더욱 바람직하게는 0.1T 이상, 바람직하게는 0.4T 이하, 보다 바람직하게는 0.375T 이하, 더욱 바람직하게는 0.25T 이하, 특히 바람직하게는 0.15T 이하이다. 상기 제1층의 평균 두께가 0.4T 이하이면, 굴곡 강성이 보다 한층 양호해진다. 또한, 상기 제1층의 평균 두께가 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 상기 차의 절댓값 및 상기 2차 공진 주파수를 상기 바람직한 범위로 제어하는 것이 용이해져, 본 발명의 효과를 보다 한층 효과적으로 발휘할 수 있다.
상기 제2층 및 상기 제3층의 각 평균 두께는, 바람직하게는 0.3T 이상, 보다 바람직하게는 0.3125T 이상, 더욱 바람직하게는 0.375T 이상, 바람직하게는 0.97T 이하, 보다 바람직하게는 0.9375T 이하, 더욱 바람직하게는 0.9T 이하이다. 상기 제2층 및 상기 제3층의 각 평균 두께는, 0.46875T 이하여도 되고, 0.45T 이하여도 된다. 또한, 상기 제2층 및 상기 제3층의 각 평균 두께가 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 접합 유리의 굴곡 강성이 보다 한층 높아진다. 또한, 상기 제2층 및 상기 제3층의 각 평균 두께가 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 상기 차의 절댓값 및 상기 2차 공진 주파수를 상기 바람직한 범위로 제어하는 것이 용이해져, 본 발명의 효과를 보다 한층 효과적으로 발휘할 수 있다.
상기 제2층의 평균 두께와 상기 제3층의 평균 두께의 합계는, 바람직하게는 0.625T 이상, 보다 바람직하게는 0.75T 이상, 더욱 바람직하게는 0.85T 이상, 바람직하게는 0.97T 이하, 보다 바람직하게는 0.9375T 이하, 더욱 바람직하게는 0.9T 이하이다. 또한, 상기 합계가 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 접합 유리의 굴곡 강성이 보다 한층 높아진다. 또한, 상기 합계가 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 상기 차의 절댓값 및 상기 2차 공진 주파수를 상기 바람직한 범위로 제어하는 것이 용이해져, 본 발명의 효과를 보다 한층 효과적으로 발휘할 수 있다.
상기 중간막은, 일단부와, 상기 일단부의 반대측에 타단부를 갖는다. 상기 일단부와 상기 타단부는, 중간막에 있어서 서로 대향하는 양측의 단부이다. 상기 중간막은, 두께가 균일한 중간막이어도 되고, 두께가 변화하고 있는 중간막이어도 된다. 상기 중간막은, 상기 일단부의 두께와 상기 타단부의 두께가 동일한 중간막이어도 되고, 상기 타단부의 두께가 상기 일단부의 두께보다도 큰 중간막이어도 된다. 상기 중간막의 단면 형상은 직사각형이어도 되고, 웨지형이어도 된다.
상기 중간막의 일단부와 타단부 간의 거리를 L로 한다. 중간막은, 상기 일단부로부터 상기 타단부를 향하여 0L의 위치부터 0.4L의 위치의 영역에 최소 두께를 갖고, 상기 타단부로부터 상기 일단부를 향하여 0L의 위치부터 0.4L의 위치의 영역에 최대 두께를 갖는 것이 바람직하다. 중간막은, 상기 일단부로부터 상기 타단부를 향하여 0L의 위치부터 0.3L의 위치의 영역에 최소 두께를 갖고, 상기 타단부로부터 상기 일단부를 향하여 0L의 위치부터 0.3L의 위치의 영역에 최대 두께를 갖는 것이 보다 바람직하다. 중간막은, 상기 일단부로부터 상기 타단부를 향하여 0L의 위치부터 0.2L의 위치의 영역에 최소 두께를 갖고, 상기 타단부로부터 상기 일단부를 향하여 0L의 위치부터 0.2L의 위치의 영역에 최대 두께를 갖는 것이 보다 한층 바람직하다. 상기 중간막은, 상기 일단부로부터 상기 타단부를 향하여 0L의 위치부터 0.1L의 위치의 영역에 최소 두께를 갖고, 상기 타단부로부터 상기 일단부를 향하여 0L의 위치부터 0.1L의 위치의 영역에 최대 두께를 갖는 것이 보다 더욱 바람직하다. 상기 중간막은 일단부에 최소 두께를 갖고, 타단부에 최대 두께를 갖는 것이 특히 바람직하다.
상기 중간막은, 두께 균일 부위를 갖고 있어도 된다. 상기 두께 균일 부위란, 중간막의 상기 일단부와 상기 타단부를 연결하는 방향으로의 10㎝의 거리 범위당, 두께가 10㎛를 초과하여 변화하고 있지 않은 것을 말한다. 따라서, 상기 두께 균일 부위는, 중간막의 상기 일단부와 상기 타단부를 연결하는 방향으로의 10㎝의 거리 범위당, 두께가 10㎛를 초과하여 변화하고 있지 않은 부위를 말한다. 구체적으로는, 상기 두께 균일 부위는, 중간막의 상기 일단부와 상기 타단부를 연결하는 방향으로 두께가 전혀 변화하고 있지 않거나, 또는, 중간막의 상기 일단부와 상기 타단부를 연결하는 방향으로의 10㎝의 거리 범위당, 두께가 10㎛ 이하로 변화하고 있는 부위를 말한다.
상기 중간막의 최대 두께는, 바람직하게는 0.1㎜ 이상, 보다 바람직하게는 0.25㎜ 이상, 더욱 바람직하게는 0.5㎜ 이상, 특히 바람직하게는 0.8㎜ 이상이며, 바람직하게는 3.8㎜ 이하, 보다 바람직하게는 2㎜ 이하, 더욱 바람직하게는 1.5㎜ 이하이다.
상기 중간막의 일단부와 타단부의 거리 L은, 바람직하게는 3m 이하, 보다 바람직하게는 2m 이하, 특히 바람직하게는 1.5m 이하이고, 바람직하게는 0.5m 이상, 보다 바람직하게는 0.8m 이상, 특히 바람직하게는 1m 이상이다.
중간막은, 감겨서, 중간막의 롤체로 되어도 된다. 롤체는, 권취 코어와, 해당 권취 코어의 외주에 감긴 중간막을 구비하고 있어도 된다.
본 발명에 관계되는 중간막의 제조 방법은 특별히 한정되지 않는다. 본 발명에 관계되는 중간막의 제조 방법으로서는, 단층의 중간막의 경우에, 수지 조성물을 압출기를 사용하여 압출하는 방법을 들 수 있다. 본 발명에 관계되는 중간막의 제조 방법으로서는, 다층의 중간막의 경우에, 예를 들어, 각 층을 형성하기 위한 각 수지 조성물을 사용하여 각 층을 각각 형성한 후에, 얻어진 각 층을 적층하는 방법, 그리고 각 층을 형성하기 위한 각 수지 조성물을 압출기를 사용하여 공압출함으로써, 각 층을 적층하는 방법 등을 들 수 있다. 연속적인 생산에 적합하기 때문에, 압출 성형하는 제조 방법이 바람직하다.
중간막의 제조 효율이 우수하다는 점에서, 상기 제2층과 상기 제3층에, 동일한 폴리비닐아세탈 수지가 포함되어 있는 것이 바람직하다. 중간막의 제조 효율이 우수하다는 점에서, 상기 제2층과 상기 제3층에, 동일한 폴리비닐아세탈 수지 및 동일한 가소제가 포함되어 있는 것이 보다 바람직하다. 중간막의 제조 효율이 우수하다는 점에서, 상기 제2층과 상기 제3층이 동일한 수지 조성물에 의해 형성되어 있는 것이 더욱 바람직하다.
상기 중간막은, 양측의 표면 중 적어도 한 쪽 표면에 요철 형상을 갖는 것이 바람직하다. 상기 중간막은, 양측의 표면에 요철 형상을 갖는 것이 보다 바람직하다. 상기 요철 형상을 형성하는 방법으로서는 특별히 한정되지 않고 예를 들어, 립 엠보스법, 엠보스 롤법, 캘린더 롤법, 및 이형 압출법 등을 들 수 있다. 정량적으로 일정한 요철 모양인 다수의 요철 형상의 엠보스를 형성할 수 있는 점에서, 엠보스 롤법이 바람직하다.
(접합 유리)
본 발명에 관계되는 접합 유리는, 제1 접합 유리 부재와, 제2 접합 유리 부재와, 상술한 접합 유리용 중간막을 구비한다. 본 발명에 관계되는 접합 유리에서는, 상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재 사이에, 상술한 접합 유리용 중간막이 배치되어 있다.
본 발명에 관계되는 접합 유리는, 제1 접합 유리 부재와, 제2 접합 유리 부재와, 1층의 구조 또는 2층 이상의 구조를 갖는 접합 유리용 중간막을 구비한다. 본 발명에 관계되는 접합 유리에서는, 상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재 사이에, 상기 접합 유리용 중간막이 배치되어 있다. 본 발명에 관계되는 접합 유리에서는, 하기의 크세논광 조사 시험에 의해 구해지는, 크세논광을 조사하기 전의 접합 유리의 2차 공진 주파수와, 크세논광을 조사한 후의 접합 유리의 2차 공진 주파수의 차의 절댓값이 70Hz 이하인 것이 바람직하다. 본 발명에 관계되는 접합 유리는, 20℃에서의 손실 계수가 0.24 이상이며, 일사 투과율이 50％ 이하인 것이 바람직하다.
크세논광 조사 시험: ISO16940에 준거한 중앙 가진법에 의해, 접합 유리의 20℃에서의 2차 공진 주파수를 구한다. 20℃의 조건 하에서, 접합 유리에 190W/㎡의 크세논광을 20분간 조사한다. ISO16940에 준거한 중앙 가진법에 의해, 크세논광을 조사한 후의 접합 유리의 2차 공진 주파수를 구한다. 크세논광을 조사하기 전의 접합 유리의 2차 공진 주파수와, 크세논광을 조사한 후의 접합 유리의 2차 공진 주파수의 차의 절댓값을 산출한다.
접합 유리의 상기 크세논광 조사 시험은, 보다 구체적으로는, 이하와 같이 하여 측정된다.
(1) ISO16940에 준거한 중앙 가진법에 의해, 상기 접합 유리의 20℃에서의 2차 공진 주파수를 구한다.
(2) 20℃의 무풍 조건 하에서, 상기 접합 유리에 190W/㎡의 크세논광을 20분간 조사한다. 크세논광을 조사하기 위한 장치로서는, 솔라 시뮬레이터 장치(예를 들어 아사히 분코사제 「HAL-320」) 등을 들 수 있다. 조도를 측정하기 위한 장치로서는, 조도계(예를 들어, Keysight Technologies사제 「KEYSIGHT U1252B, 센서 EKO Pyranometer ML-01」) 등을 들 수 있다. 또한, 접합 유리의 주면과 광원(크세논 램프 등)의 거리는, 조도가 190W/㎡로 되도록 배치되는 한 특별히 한정되지 않는다.
(3) ISO16940에 준거한 중앙 가진법에 의해, 크세논광을 조사한 후의 상기 접합 유리의 2차 공진 주파수를 구한다. 이때, 크세논광 조사 후 2분 이내(바람직하게는 1분 이내)에 해당 2차 공진 주파수를 구한다.
(4) 상기 (1)에서 구한 크세논광을 조사하기 전의 상기 접합 유리의 2차 공진 주파수와, 상기 (3)에서 구한 크세논광을 조사한 후의 상기 접합 유리의 2차 공진 주파수의 차의 절댓값을 산출한다.
본 발명에 관계되는 접합 유리에서는, 상기 구성이 구비되어 있으므로, 비교적 높은 온도 영역에 있어서, 차음성의 변화를 억제할 수 있다.
크세논광을 조사하기 전의 상기 접합 유리의 2차 공진 주파수와, 크세논광을 조사한 후의 상기 접합 유리의 2차 공진 주파수의 차의 절댓값은, 바람직하게는 1Hz 이상, 보다 바람직하게는 20Hz 이상, 바람직하게는 65Hz 이하, 보다 바람직하게는 45Hz 이하, 더욱 바람직하게는 33Hz 이하이다. 상기 차의 절댓값이 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 본 발명의 효과를 보다 한층 효과적으로 발휘할 수 있다.
본 발명의 효과를 보다 한층 효과적으로 발휘하는 관점에서는, 크세논광을 조사하기 전의 상기 접합 유리의 20℃에서의 2차 공진 주파수는, 바람직하게는 530Hz 이상, 보다 바람직하게는 560Hz 이상, 바람직하게는 680Hz 이하, 보다 바람직하게는 640Hz 이하, 더욱 바람직하게는 599Hz 이하이다.
본 발명의 효과를 보다 한층 효과적으로 발휘하는 관점에서는, 크세논광을 조사한 후의 상기 접합 유리의 2차 공진 주파수는, 바람직하게는 500Hz 이상, 보다 바람직하게는 530Hz 이상, 바람직하게는 600Hz 이하, 보다 바람직하게는 565Hz 이하이다.
본 발명의 효과를 보다 한층 효과적으로 발휘하는 관점에서는, 상기 접합 유리의 20℃에서의 손실 계수는, 바람직하게는 0.26 이상, 바람직하게는 0.5 이하, 보다 바람직하게는 0.4 이하이다.
상기 접합 유리의 20℃에서의 손실 계수는, ISO16940에 준거한 중앙 가진법에 의해 측정된다.
본 발명의 효과를 보다 한층 효과적으로 발휘하는 관점 및 차열성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 상기 접합 유리의 일사 투과율은, 바람직하게는 10％ 이상, 보다 바람직하게는 15％ 이상, 바람직하게는 48％ 이하, 보다 바람직하게는 44％ 이하이다.
상기 접합 유리의 일사 투과율은, 분광 광도계(예를 들어, 히타치 하이테크사제 「U-4100」)를 사용하여, JIS R3106:1998에 준거하여 측정된다.
도 3은, 도 1에 도시하는 접합 유리용 중간막을 사용한 접합 유리의 일례를 모식적으로 도시하는 단면도이다.
도 3에 도시하는 접합 유리(31)는 제1 접합 유리 부재(21)와, 제2 접합 유리 부재(22)와, 중간막(11)을 구비한다. 중간막(11)은 제1 접합 유리 부재(21)와 제2 접합 유리 부재(22) 사이에 배치되어 있고, 끼워 넣어져 있다.
중간막(11)의 제1 표면(11a)에, 제1 접합 유리 부재(21)가 적층되어 있다. 중간막(11)의 제1 표면(11a)과는 반대인 제2 표면(11b)에, 제2 접합 유리 부재(22)가 적층되어 있다. 제2층(2)의 외측 표면(2a)에 제1 접합 유리 부재(21)가 적층되어 있다. 제3층(3)의 외측 표면(3a)에 제2 접합 유리 부재(22)가 적층되어 있다.
도 4는, 도 2에 도시하는 접합 유리용 중간막을 사용한 접합 유리의 일례를 모식적으로 도시하는 단면도이다.
도 4에 도시하는 접합 유리(31A)는 제1 접합 유리 부재(21)와, 제2 접합 유리 부재(22)와, 중간막(11A)을 구비한다. 중간막(11A)은 제1 접합 유리 부재(21)와 제2 접합 유리 부재(22) 사이에 배치되어 있고, 끼워 넣어져 있다.
중간막(11A)의 제1 표면(11a)에, 제1 접합 유리 부재(21)가 적층되어 있다. 중간막(11A)의 제1 표면(11a)과는 반대인 제2 표면(11b)에, 제2 접합 유리 부재(22)가 적층되어 있다.
이와 같이, 본 발명에 관계되는 접합 유리는, 제1 접합 유리 부재와, 제2 접합 유리 부재와, 중간막을 구비하고 있고, 해당 중간막이, 본 발명에 관계되는 접합 유리용 중간막이다. 본 발명에 관계되는 접합 유리에서는, 상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재 사이에, 상기 중간막이 배치되어 있다.
상기 제1 접합 유리 부재는, 제1 유리판인 것이 바람직하다. 상기 제2 접합 유리 부재는, 제2 유리판인 것이 바람직하다.
상기 제1, 제2 접합 유리 부재로서는, 유리판 및 PET(폴리에틸렌테레프탈레이트) 필름 등을 들 수 있다. 상기 접합 유리에는, 2매의 유리판 사이에 중간막이 끼워 넣어져 있는 접합 유리뿐만 아니라, 유리판과 PET 필름 등 사이에 중간막이 끼워 넣어져 있는 접합 유리도 포함된다. 접합 유리는, 유리판을 구비한 적층체이며, 적어도 1매의 유리판이 사용되고 있는 것이 바람직하다. 상기 제1, 제2 접합 유리 부재가 각각 유리판 또는 PET(폴리에틸렌테레프탈레이트) 필름이며, 또한 상기 접합 유리가, 상기 제1, 제2 접합 유리 부재로서, 적어도 1매의 유리판을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1, 제2 접합 유리 부재의 양쪽이 유리판인 것이 특히 바람직하다.
상기 유리판으로서는, 무기 유리 및 유기 유리를 들 수 있다. 상기 무기 유리로서는, 플로트 판유리, 열선 흡수 판유리, 열선 반사 판유리, 연마 판유리, 형판 유리, 선입 판유리 및 그린 유리 등을 들 수 있다. 상기 유기 유리는, 무기 유리를 대신하는 합성 수지 유리이다. 상기 유기 유리로서는, 폴리카르보네이트판 및 폴리(메트)아크릴 수지판 등을 들 수 있다. 상기 폴리(메트)아크릴 수지판으로서는, 폴리메틸(메트)아크릴레이트판 등을 들 수 있다.
상기 제1 접합 유리 부재 및 상기 제2 접합 유리 부재는 각각, 그린 유리 또는 열선 흡수 판유리인 것이 바람직하다. 적외선 투과율이 높고, 접합 유리의 차열성이 보다 한층 높아지는 점에서, 상기 제1 접합 유리 부재는, 그린 유리 또는 열선 흡수 판유리인 것이 바람직하고, 그린 유리인 것이 보다 바람직하다. 적외선 투과율이 낮아, 접합 유리의 차열성이 보다 한층 높아지는 점에서, 상기 제2 접합 유리 부재는, 그린 유리 또는 열선 흡수 판유리인 것이 바람직하고, 그린 유리인 것이 보다 바람직하다. 상기 제1 접합 유리 부재가, 클리어 유리이며, 또한 상기 제2 접합 유리 부재가 열선 흡수 판유리인 것이 바람직하다. 상기 열선 흡수 판유리는, JIS R3208에 준거한 열선 흡수 판유리이다.
상기 제1 접합 유리 부재 및 상기 제2 접합 유리 부재의 각 두께는, 바람직하게는 1㎜ 이상, 바람직하게는 5㎜ 이하, 보다 바람직하게는 3㎜ 이하이다. 또한, 상기 제1, 제2 접합 유리 부재가 유리판인 경우에, 해당 유리판의 두께는, 바람직하게는 0.5㎜ 이상, 보다 바람직하게는 0.7㎜ 이상, 바람직하게는 5㎜ 이하, 보다 바람직하게는 3㎜ 이하이다. 상기 제1, 제2 접합 유리 부재가 PET 필름인 경우에, 해당 PET 필름의 두께는, 바람직하게는 0.03㎜ 이상, 바람직하게는 0.5㎜ 이하이다.
상기 접합 유리의 제조 방법은 특별히 한정되지 않는다. 예를 들어, 상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재 사이에, 중간막을 끼우고, 압박 롤에 통과시키거나, 또는 고무 백에 넣어서 감압 흡인하거나 해서, 상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재와 중간막 사이에 잔류하는 공기를 탈기한다. 그 후, 약 70℃ 내지 110℃에서 예비 접착하여 적층체를 얻는다. 이어서, 적층체를 오토클레이브에 넣거나, 또는 프레스하거나 해서, 약 120℃ 내지 150℃ 및 1MPa 내지 1.5MPa의 압력으로 압착한다. 이와 같이 하여, 접합 유리를 얻을 수 있다. 상기 접합 유리의 제조 시에, 중간막에 있어서의 각 층을 적층해도 된다.
상기 중간막 및 상기 접합 유리는, 자동차, 철도 차량, 항공기, 선박 및 건축물 등에 사용할 수 있다. 상기 중간막 및 상기 접합 유리는, 이들 용도 이외에도 사용할 수 있다. 상기 중간막 및 상기 접합 유리는, 차량용 또는 건축물용의 중간막 및 접합 유리인 것이 바람직하고, 차량용의 중간막 및 접합 유리인 것이 보다 바람직하다. 상기 중간막 및 상기 접합 유리는, 자동차의 프론트 유리, 사이드 유리, 리어 유리 또는 루프 유리 등에 사용할 수 있다. 상기 중간막 및 상기 접합 유리는, 자동차에 적합하게 사용된다. 상기 중간막은, 자동차의 접합 유리를 얻기 위하여 사용된다.
이하에 실시예 및 비교예를 게재하여 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다. 본 발명은 이들 실시예에만 한정되지 않는다.
사용한 폴리비닐아세탈 수지에서는, 아세탈화에, 탄소수 4의 n-부틸알데히드가 사용되고 있다. 폴리비닐아세탈 수지에 대해서는, 아세탈화도(부티랄화도), 아세틸화도 및 수산기의 함유율은 JIS K6728 「폴리비닐부티랄 시험 방법」에 준거한 방법에 의해 측정하였다. 또한, ASTM D1396-92에 의해 측정한 경우도, JIS K6728 「폴리비닐부티랄 시험 방법」에 준거한 방법과 마찬가지의 수치를 나타냈다.
이하의 재료를 준비하였다.
(열가소성 수지)
폴리비닐아세탈 수지 1(폴리비닐부티랄 수지(PVB1), 평균 중합도 3000, 수산기의 함유율 17몰％, 아세틸화도 12몰％, 아세탈화도(부티랄화도) 71몰％)
폴리비닐아세탈 수지 2(폴리비닐부티랄 수지(PVB2), 평균 중합도 3000, 수산기의 함유율 18몰％, 아세틸화도 8몰％, 아세탈화도(부티랄화도) 74몰％)
폴리비닐아세탈 수지 3(폴리비닐부티랄 수지(PVB3), 평균 중합도 3000, 수산기의 함유율 19몰％, 아세틸화도 1몰％, 아세탈화도(부티랄화도) 80몰％)
폴리비닐아세탈 수지 4(폴리비닐부티랄 수지(PVB4), 평균 중합도 3000, 수산기의 함유율 15몰％, 아세틸화도 16몰％, 아세탈화도(부티랄화도) 69몰％)
폴리비닐아세탈 수지 5(폴리비닐부티랄 수지(PVB5), 평균 중합도 3000, 수산기의 함유율 18몰％, 아세틸화도 16몰％, 아세탈화도(부티랄화도) 66몰％)
폴리비닐아세탈 수지 6(폴리비닐부티랄 수지(PVB6), 평균 중합도 1700, 수산기의 함유율 30몰％, 아세틸화도 1몰％, 아세탈화도(부티랄화도) 69몰％)
폴리비닐아세탈 수지 7(폴리비닐부티랄 수지(PVB7), 평균 중합도 1700, 수산기의 함유율 31몰％, 아세틸화도 1몰％, 아세탈화도(부티랄화도) 68몰％)
폴리비닐아세탈 수지 8(폴리비닐부티랄 수지(PVB8), 평균 중합도 1700, 수산기의 함유율 29몰％, 아세틸화도 1몰％, 아세탈화도(부티랄화도) 70몰％)
(가소제)
트리에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트(3GO)
(차열성 물질 또는 착색제)
차열 입자:
주석 도프 산화인듐 입자(ITO 입자, 평균 입자경 0.01㎛)
세슘 도프 산화텅스텐 입자(CWO 입자, 평균 입자경 0.02㎛)
성분 X:
피그먼트 블루 15(구리 원자를 함유하는 프탈로시아닌 화합물)
피그먼트 그린 7(구리 원자를 함유하는 프탈로시아닌 화합물)
피그먼트 블랙 1(카본 블랙)
프탈로시아닌 화합물 X(바나듐 원자를 함유하는 프탈로시아닌 화합물, 야마다 가가쿠 고교사제 「FDN-001」)
기타:
솔벤트 레드 146(S.R.146, 안트라퀴논 염료, 1-아미노-4-히드록시-2-페녹시-9,10-안트라퀴논)
피그먼트 블루 60(P.B60, 안트라퀴논 염료, 6,15-디히드로디나프토[2,3-a: 2,3-h]페나진-5,9,14,18-테트라온)
(자외선 차폐제)
Tinuvin326(2-(2'-히드록시-3'-t-부틸-5-메틸페닐)-5-클로로벤조트리아졸, BASF사제 「Tinuvin326」)
(산화 방지제)
BHT(2,6-디-t-부틸-p-크레졸)
이하의 접합 유리 부재를 준비하였다.
(접합 유리 부재)
그린 유리 1(두께 2㎜, 일사 투과율(Ts2100) 70％)
그린 유리 2(두께 1.9㎜, 일사 투과율(Ts2100) 70％)
열선 흡수 판유리(두께 1.9㎜, 일사 투과율(Ts2100) 62％)
(실시예 1)
제1층을 형성하기 위한 조성물 제작:
이하의 성분을 배합하고, 믹싱 롤로 충분히 혼련하여, 제1층을 형성하기 위한 조성물을 얻었다.
폴리비닐아세탈 수지 1(PVB1) 100중량부
트리에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트(3GO) 74중량부
얻어지는 제1층 중에서 0.2중량％로 되는 양의 Tinuvin326
얻어지는 제1층 중에서 0.2중량％로 되는 양의 BHT
제2층 및 제3층을 형성하기 위한 조성물 제작:
이하의 성분을 배합하고, 믹싱 롤로 충분히 혼련하여, 제2층 및 제3층을 형성하기 위한 조성물을 얻었다.
폴리비닐아세탈 수지 6(PVB6) 100중량부
트리에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트(3GO) 38중량부
얻어지는 제2, 제3층 중에서 0.16중량％로 되는 양의 ITO 입자
얻어지는 제2, 제3층 중에서 0.2중량％로 되는 양의 Tinuvin326
얻어지는 제2, 제3층 중에서 0.2중량％로 되는 양의 BHT
중간막의 제작:
제1층을 형성하기 위한 조성물과, 제2층 및 제3층을 형성하기 위한 조성물을, 공압출기를 사용하여 공압출함으로써, 제2층(두께 345㎛)/제1층(두께 110㎛)/제3층(두께 345㎛)의 적층 구조를 갖는 중간막(두께 800㎛)을 제작하였다.
접합 유리의 제작:
두께 2㎜의 그린 유리 2매의 사이에 중간막을 끼워서, 적층체를 얻었다. 얻어진 적층체를 고무 백 내에 넣고, 2.6kPa의 진공도에서 20분간 탈기한 후, 탈기한 채 오븐 내로 옮기고, 또한 90℃에서 30분간 유지하고 진공 프레스하여, 적층체를 예비 압착하였다. 오토클레이브 중에서 135℃ 및 압력 1.2MPa의 조건에서, 예비 압착된 적층체를 20분간 압착하여, 접합 유리를 얻었다. 접합 유리를 커트하여, 세로 25㎜ 및 가로 300㎜의 사이즈를 갖는 접합 유리 (1)을 얻었다. 또한, 접합 유리를 커트하여, 세로 500㎜ 및 가로 500㎜의 사이즈를 갖는 접합 유리 (2)를 얻었다.
(실시예 2 내지 5 및 비교예 1)
폴리비닐아세탈 수지의 종류, 가소제의 함유량, 제1, 제2, 제3층의 두께를 표 1,2에 나타내는 바와 같이 변경한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여, 중간막 및 접합 유리 (1),(2)를 얻었다.
(실시예 6)
폴리비닐아세탈 수지의 종류, 가소제의 함유량을 표 2에 나타내는 바와 같이 변경한 것, 차열 입자로서 CWO 입자를 표 2에 나타내는 함유량으로 사용한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여, 중간막 및 접합 유리 (1),(2)를 얻었다.
(실시예 7)
폴리비닐아세탈 수지의 종류, 가소제의 함유량, 접합 유리 부재의 종류를 표 2에 나타내는 바와 같이 변경한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여, 중간막 및 접합 유리 (1),(2)를 얻었다.
(실시예 8)
폴리비닐아세탈 수지의 종류, 가소제의 함유량, 접합 유리 부재의 종류를 표 3에 나타내는 바와 같이 변경한 것, 차열성 물질 및 착색제로서 피그먼트 블루 15를 표 3에 나타내는 함유량으로 사용한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여, 중간막 및 접합 유리 (1),(2)를 얻었다.
(실시예 9)
폴리비닐아세탈 수지의 종류, 가소제의 함유량, 접합 유리 부재의 종류를 표 3에 나타내는 바와 같이 변경한 것, 차열성 물질 및 착색제로서 피그먼트 그린 7을 표 3에 나타내는 함유량으로 사용한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여, 중간막 및 접합 유리 (1),(2)를 얻었다.
(실시예 10)
폴리비닐아세탈 수지의 종류, 가소제의 함유량, 접합 유리 부재의 종류를 표 3에 나타내는 바와 같이 변경한 것, 차열성 물질 및 착색제로서 피그먼트 블루 15를 표 3에 나타내는 함유량으로 사용한 것, 차열성 물질로서 ITO 입자를 표 3에 나타내는 함유량으로 사용한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여, 중간막 및 접합 유리 (1),(2)를 얻었다. 실시예 10에서는, 얻어지는 제2, 제3층 중에서 0.022중량％로 되는 양의 피그먼트 블루 15 및 얻어지는 제2, 제3층 중에서 0.16중량％로 되는 양의 ITO 입자를 사용하였다.
(실시예 11)
폴리비닐아세탈 수지의 종류, 가소제의 함유량, 접합 유리 부재의 종류를 표 4에 나타내는 바와 같이 변경한 것, 차열성 물질 및 착색제로서 피그먼트 블랙 1, 솔벤트 레드 146, 피그먼트 블루 60을 표 4에 나타내는 함유량으로 사용한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여, 중간막 및 접합 유리 (1),(2)를 얻었다. 실시예 11에서는, 얻어지는 제2, 제3층 중에서 0.001중량％로 되는 양의 피그먼트 블랙 1, 얻어지는 제2, 제3층 중에서 0.0005중량％로 되는 양의 솔벤트 레드 146 및 얻어지는 제2, 제3층 중에서 0.0007중량％로 되는 양의 피그먼트 블루 60을 사용하였다.
(실시예 12)
폴리비닐아세탈 수지의 종류, 가소제의 함유량, 접합 유리 부재의 종류를 표 4에 나타내는 바와 같이 변경하였다. 또한, 차열성 물질 및 착색제로서 프탈로시아닌 화합물 X를 표 4에 나타내는 함유량으로 사용하고, 차열성 물질로서 ITO 입자 및 CWO 입자를 표 4에 나타내는 함유량으로 사용하였다. 이들 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여, 중간막 및 접합 유리 (1),(2)를 얻었다. 실시예 12에서는, 얻어지는 제2, 제3층 중에서 0.24중량％로 되는 양의 ITO 입자, 얻어지는 제2, 제3층 중에서 0.01중량％로 되는 양의 CWO 입자 및 얻어지는 제2, 제3층 중에서 0.0008중량％로 되는 양의 프탈로시아닌 화합물 X를 사용하였다.
(실시예 13)
중간막의 일단부 두께 및 타단부의 두께를 표 4에 나타내는 바와 같이 변경하고, 타단부의 두께가 일단부의 두께보다도 큰 중간막(쐐기상의 중간막)을 제작한 것 이외에는, 실시예 4와 동일하게 하여, 중간막 및 접합 유리 (1),(2)를 얻었다. 또한, 실시예 13에서는, 중간막의 일단부에 대응하는 접합 유리의 일단부로부터 타단부를 향하여 5㎝의 위치가 접합 유리 (1),(2)에 존재하도록 접합 유리를 커트하고, 이 위치에 있어서, 후술하는 평가를 행하였다.
(실시예 14)
적외선 반사층으로서, Nano90s(스미또모 쓰리엠사제, 다층 수지 필름)를 준비하였다. 이 적외선 반사층을 사용하여, 제4층(390㎛)/적외선 반사층(100㎛)/제2층(두께 345㎛)/제1층(두께 110㎛)/제3층(두께 345㎛)의 적층 구조를 갖는 중간막을 제작하였다. 또한, 얻어진 중간막 및 표 5에 나타내는 접합 유리 부재를 사용하여, 실시예 1과 동일하게 하여, 접합 유리 (1),(2)를 제작하였다. 또한, 각 층의 조성은, 표 5에 나타내었다.
(평가)
실시예 1 내지 6,13 및 비교예 1에서 얻어진 접합 유리 (1)은 상기 접합 유리 X에 상당한다.
(1) 일사 투과율
분광 광도계(히타치 하이테크사제 「U-4100」)를 사용하여, JIS R3106:1998에 준거하여, 얻어진 접합 유리 (1)의 파장 300㎚ 내지 2500㎚에서의 일사 투과율(Tds: Solar Direct Transmittance)을 측정하였다.
(2) 가시광선 투과율
분광 광도계(히타치 하이테크사제 「U-4100」)를 사용하여, JIS R3211:1998에 준거하여, 얻어진 접합 유리 (1)의 파장 380㎚ 내지 780㎚에 있어서의 가시광선 투과율(Tv: Visible Transmittance)을 측정하였다.
(3) 손실 계수(20℃)
ISO16940에 준거한 중앙 가진법에 의해, 얻어진 접합 유리 (1)의 20℃에서의 손실 계수를 측정하였다.
(4) 크세논광 조사 시험
20℃의 무풍 조건 하에서, 얻어진 접합 유리 (1),(2)에 190W/㎡의 크세논광을 20분간 조사하였다.
(4-1) 2차 공진 주파수
크세논광 조사 전후의 접합 유리 (1)의 표면의 온도를 측정하였다. 또한, 크세논광 조사 전의 접합 유리 (1)에 대해서, ISO16940에 준거한 중앙 가진법에 의해, 20℃에서의 2차 공진 주파수를 구하였다. 또한, 크세논광 조사 후 2분 이내에, 크세논광 조사 후의 접합 유리 (1)에 대해서, ISO16940에 준거한 중앙 가진법에 의해, 2차 공진 주파수를 구하였다. 얻어진 2차 공진 주파수로부터, 크세논광을 조사하기 전의 접합 유리 (1)의 2차 공진 주파수와, 크세논광을 조사한 후의 접합 유리 (1)의 2차 공진 주파수의 차의 절댓값을 산출하였다.
(4-2) 음향 투과 손실(4000Hz)
음원실인 제1 잔향실과, 수음실인 제2 잔향실이 연결된 ISO 10140-5에 준거한 잔향실을 준비하였다. 크세논광 조사 전의 접합 유리 (2)를 제1 잔향실과, 제2 잔향실 사이에 설치하였다. 리온사의 음향 투과 손실 측정 장치 「인텐시티 프로브 SI-50, 멀티 채널 애널라이저 SA-02」을 사용하여, 20℃ 및 주파수 4000Hz에서의 음향 투과 손실 측정을 측정하였다. 구체적으로는, JIS A1441-1에 준거한 음향 투과 손실(dB)을 인텐시티법으로 측정하였다. 중심 주파수는 1/3 옥타브 밴드에서 측정하였다. 또한, 크세논광 조사 후 2분 이내에, 크세논광 조사 후의 접합 유리 (2)에 대해서도 마찬가지로 하여, 주파수 4000Hz에서의 음향 투과 손실(dB)을 측정하였다. 얻어진 음향 투과 손실로부터, 크세논광을 조사하기 전의 접합 유리 (2)의 음향 투과 손실과, 크세논광을 조사한 후의 접합 유리 (2)의 음향 투과 손실의 차의 절댓값을 산출하였다.
상세 및 결과를 하기의 표 1 내지 6에 나타내었다. 또한, 표 중, 자외선 차폐제 및 산화 방지제의 기재는 생략하였다. 또한, 표 중, 차열성 물질 또는 착색제의 함유량은, 제2, 제3층 100중량％ 중에서의 함유량을 나타낸다.
1: 제1층
1a: 제1 표면
1b: 제2 표면
2: 제2층
2a: 외측의 표면
3: 제3층
3a: 외측의 표면
11: 중간막
11A: 중간막(제1층)
11a: 제1 표면
11b: 제2 표면
21: 제1 접합 유리 부재
22: 제2 접합 유리 부재
31, 31A: 접합 유리

Claims (22)

1층의 구조 또는 2층 이상의 구조를 갖는 접합 유리용 중간막이며,
중간막을, 두께 2㎜의 그린 유리 2매의 사이에 끼워 넣어, 세로 25㎜ 및 가로 300㎜의 사이즈를 갖는 접합 유리 X를 얻었을 때에,
하기의 크세논광 조사 시험에 의해 구해지는, 크세논광을 조사하기 전의 상기 접합 유리 X의 2차 공진 주파수와, 크세논광을 조사한 후의 상기 접합 유리 X의 2차 공진 주파수의 차의 절댓값이 70Hz 이하이고,
상기 접합 유리 X의 20℃에서의 손실 계수가 0.24 이상이며,
상기 접합 유리 X의 일사 투과율이 50％ 이하인, 접합 유리용 중간막.
크세논광 조사 시험: ISO16940에 준거한 중앙 가진법에 의해, 상기 접합 유리 X의 20℃에서의 2차 공진 주파수를 구한다. 20℃의 조건 하에서, 상기 접합 유리 X에 190W/㎡의 크세논광을 20분간 조사한다. ISO16940에 준거한 중앙 가진법에 의해, 크세논광을 조사한 후의 상기 접합 유리 X의 2차 공진 주파수를 구한다. 크세논광을 조사하기 전의 상기 접합 유리 X의 2차 공진 주파수와, 크세논광을 조사한 후의 상기 접합 유리 X의 2차 공진 주파수의 차의 절댓값을 산출한다.
제1항에 있어서, 상기 크세논광 조사 시험에 의해 구해지는, 크세논광을 조사하기 전의 상기 접합 유리 X의 2차 공진 주파수와, 크세논광을 조사한 후의 상기 접합 유리 X의 2차 공진 주파수의 차의 절댓값이 20Hz 이상인, 접합 유리용 중간막.
제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 접합 유리 X를 20℃에서 56일간 이상 보관했을 때에, ISO16940에 준거한 중앙 가진법에 의해 구해지는 보관 후의 상기 접합 유리 X의 20℃에서의 2차 공진 주파수가 650Hz 이하인, 접합 유리용 중간막.
제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, 3층 이상의 구조를 갖고,
제1층과,
상기 제1층의 제1 표면측에 배치된 제2층과,
상기 제1층의 상기 제1 표면과는 반대인 제2 표면측에 배치된 제3층을 구비하고,
상기 제2층은 중간막의 표면층이며,
상기 제3층은 중간막의 표면층이며,
상기 제1층이 열가소성 수지를 포함하고,
상기 제2층이 열가소성 수지를 포함하고,
상기 제3층이 열가소성 수지를 포함하는, 접합 유리용 중간막.
제4항에 있어서, 상기 제1층이 가소제를 포함하고,
상기 제2층이 가소제를 포함하고,
상기 제3층이 가소제를 포함하는, 접합 유리용 중간막.
제4항 또는 제5항에 있어서, 상기 제1층의 유리 전이 온도가 5℃ 이하이고,
상기 제2층의 유리 전이 온도가 25℃ 이상이고,
상기 제3층의 유리 전이 온도가 25℃ 이상인, 접합 유리용 중간막.
제4항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제1층에 포함되는 상기 열가소성 수지가 폴리비닐아세탈 수지이며,
상기 제2층에 포함되는 상기 열가소성 수지가 폴리비닐아세탈 수지이며,
상기 제3층에 포함되는 상기 열가소성 수지가 폴리비닐아세탈 수지인, 접합 유리용 중간막.
제7항에 있어서, 상기 제1층에 포함되는 상기 폴리비닐아세탈 수지의 아세틸화도가 10몰％ 이하인, 접합 유리용 중간막.
제7항에 있어서, 상기 제1층에 포함되는 상기 폴리비닐아세탈 수지의 아세틸화도가 15몰％ 이상인, 접합 유리용 중간막.
제7항 내지 제9항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제1층에 포함되는 상기 폴리비닐아세탈 수지가 폴리비닐부티랄 수지인, 접합 유리용 중간막.
제10항에 있어서, 상기 제1층에 포함되는 상기 폴리비닐부티랄 수지의 부티랄화도를 B몰％로 하고, 아세틸화도를 A몰％로 했을 때에, 상기 제1층에 포함되는 상기 폴리비닐부티랄 수지는, 식: B≥-0.88×A+78.6을 충족하는 폴리비닐부티랄 수지인, 접합 유리용 중간막.
제1항 내지 제11항 중 어느 한 항에 있어서, 차열 입자를 포함하는, 접합 유리용 중간막.
제4항 내지 제11항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제2층이 차열 입자를 포함하고,
상기 제3층이 차열 입자를 포함하는, 접합 유리용 중간막.
제4항 내지 제11항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제2층이 차열 입자를 포함하고,
상기 제3층이 차열 입자를 포함하고,
상기 제2층 및 상기 제3층의 양쪽과는 다른 층이 차열 입자를 포함하지 않는, 접합 유리용 중간막.
제4항 내지 제11항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제2층이, 차열 입자와, 프탈로시아닌 화합물, 나프탈로시아닌 화합물, 안트라시아닌 화합물 및 카본 블랙 중 적어도 1종의 성분을 포함하고,
상기 제3층이, 차열 입자와, 프탈로시아닌 화합물, 나프탈로시아닌 화합물, 안트라시아닌 화합물 및 카본 블랙 중 적어도 1종의 성분을 포함하는, 접합 유리용 중간막.
제15항에 있어서, 상기 제2층에 포함되는 상기 성분이, 피그먼트 블루 15, 피그먼트 그린 7 또는 카본 블랙이며,
상기 제3층에 포함되는 상기 성분이, 피그먼트 블루 15, 피그먼트 그린 7 또는 카본 블랙인, 접합 유리용 중간막.
제13항 내지 제16항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제2층에 포함되는 상기 차열 입자가 주석 도프 산화인듐 입자이며,
상기 제3층에 포함되는 상기 차열 입자가 주석 도프 산화인듐 입자인, 접합 유리용 중간막.
제1항 내지 제17항 중 어느 한 항에 있어서, 일단부와, 상기 일단부의 반대측에 타단부를 갖고,
상기 타단부의 두께가 상기 일단부의 두께보다도 큰, 접합 유리용 중간막.
제1 접합 유리 부재와,
제2 접합 유리 부재와,
제1항 내지 제18항 중 어느 한 항에 기재된 접합 유리용 중간막을 구비하고,
상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재 사이에, 상기 접합 유리용 중간막이 배치되어 있는, 접합 유리.
제1 접합 유리 부재와,
제2 접합 유리 부재와,
1층의 구조 또는 2층 이상의 구조를 갖는 접합 유리용 중간막을 구비하고,
상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재 사이에, 상기 접합 유리용 중간막이 배치되어 있고,
하기의 크세논광 조사 시험에 의해 구해지는, 크세논광을 조사하기 전의 접합 유리의 2차 공진 주파수와, 크세논광을 조사한 후의 접합 유리의 2차 공진 주파수의 차의 절댓값이 70Hz 이하이고,
20℃에서의 손실 계수가 0.24 이상이며,
일사 투과율이 50％ 이하인, 접합 유리.
크세논광 조사 시험: ISO16940에 준거한 중앙 가진법에 의해, 접합 유리의 20℃에서의 2차 공진 주파수를 구한다. 20℃의 조건 하에서, 접합 유리에 190W/㎡의 크세논광을 20분간 조사한다. ISO16940에 준거한 중앙 가진법에 의해, 크세논광을 조사한 후의 접합 유리의 2차 공진 주파수를 구한다. 크세논광을 조사하기 전의 접합 유리의 2차 공진 주파수와, 크세논광을 조사한 후의 접합 유리의 2차 공진 주파수의 차의 절댓값을 산출한다.
제19항 또는 제20항에 있어서, 상기 제1 접합 유리 부재가, 그린 유리 또는 열선 흡수 판유리이며,
상기 제2 접합 유리 부재가, 그린 유리 또는 열선 흡수 판유리인, 접합 유리.
제19항 내지 제21항 중 어느 한 항에 있어서, 일사 투과율이 48％ 이하인, 접합 유리.
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