WO2020203644A1 - 異方性光学フィルムを用いた反射型表示装置 - Google Patents

異方性光学フィルムを用いた反射型表示装置 Download PDF

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WO2020203644A1
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anisotropic
light
display device
anisotropic light
optical film
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翼 坂野
杉山　仁英
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株式会社巴川製紙所
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Definitions

  • the present invention relates to a reflective display device using an anisotropic optical film.
  • a conventional liquid crystal display device for example, a TN (Twisted Nematic) type liquid crystal display
  • the two polarizing plates on both surfaces of the liquid crystal cell are provided so that their polarization planes are orthogonal to each other. Therefore, for example, in the normal black mode, when the liquid crystal cell is in the driving state, the light that has passed through one polarizing plate is polarized by the liquid crystal and operates so as to pass through the other polarizing plate, resulting in a white screen. In the non-driving state, the light operates so as not to pass through the other polarizing plate, resulting in a black screen.
  • TN Transmission Nematic
  • the display device Since the light passes through the polarizing plate as described above, the light in a direction different from the polarizing surface of the polarizing plate cannot pass through the polarizing plate, the amount of light used by the liquid crystal is small, and the display device tends to be dark.
  • the reflective liquid crystal display device cannot adjust the spectrum of the light source unlike the transmissive liquid crystal display, so that the wavelength characteristic of the polarizing plate becomes the display color as it is, so that the wavelength characteristic of the polarizing plate can be improved. It was an important issue. In the conventional reflective liquid crystal display device, the white display tends to be slightly yellow and the black display tends to be blue. Therefore, it has been regarded as inferior in display quality as compared with other reflective display devices (electronic paper displays, etc.).
  • an anisotropic light diffusing plate having a polarizing function is a base material (A) in which a reflective liquid crystal display device has a reflecting plate, a liquid crystal cell, a retardation plate, and a polarizing function in order from the back side.
  • the polarizing plate is white, it is provided between the reflecting plate and the liquid crystal cell, between the liquid crystal cell and the retardation plate, and between the retardation plate and the base material (A) having a polarizing function. It improves the hue caused by the problem of yellow coloration when displaying and blue coloration when displaying black, and has no dependence on each wavelength regardless of whether the polarizing plate is in the parallel or orthogonal position, and has high quality when displayed in white.
  • An invention has been proposed in which white like paper is displayed, and jet-black black is displayed when black is displayed to further improve the quality of the reflective liquid crystal display device.
  • the anisotropic light diffusing plate used in Patent Document 1 can be used as a reflective polarizing plate because the anisotropic light diffusing as described in Japanese Patent Application Laid-Open No. 2012-37611 also has a polarization function due to the anisotropic light diffusion.
  • the anisotropic light diffusing layer in Japanese Patent Application Laid-Open No. 2012-37611 forms unidirectional stripes in a plane parallel to the film surface in which a plurality of layers having different refractive indexes are arranged. ing.
  • one layer of such a substantially plate-like structure will be referred to as a louver structure in the present invention.
  • the louver structure has good light transmittance in terms of optical characteristics, but has a problem of glare, and Patent Document 1 cannot confirm the description of the problem when used in a reflective liquid crystal display device. ..
  • the sharpness of image display so-called suppression of blurring, is also one of the important display characteristic elements, and a reflective display device that suppresses both glare and blurring is desired.
  • an object of the present invention is that there is no glare or blurring feeling, and white like high-quality paper can be displayed at the time of white display, and the white coloration is excellent (having a sufficient paper white feeling).
  • the purpose is to provide a reflective display device.
  • the reflective display device of the present invention is a reflective display device including a reflective plate and an anisotropic optical film whose linear transmittance changes depending on the angle of incident light, and is different from the above.
  • the sex optical film includes at least an anisotropic light diffusing layer, and the anisotropic light diffusing layer has a matrix region and a plurality of columnar regions having different refractive indexes from the matrix region, and the plurality of columnar regions
  • the aspect ratio which is the average major axis / average minor axis of the plurality of columnar regions on one surface of the anisotropic light diffusing layer, which is oriented and configured from one surface of the anisotropic light diffusing layer to the other surface, is , 20 or less.
  • the aspect ratio of a plurality of columnar regions on one surface of the anisotropic light diffusing layer of the anisotropic optical film can be set to be closer to the visual side than the reflecting plate of the reflective display device.
  • anisotropic optical film anisotropic light diffusing layer.
  • anisotropic optical film means that the anisotropic light diffusing layer is a single layer (only one layer), or two or more anisotropic light diffusing layers are laminated (at that time, the layers of the anisotropic light diffusing layer are , May be laminated via an adhesive layer or the like) and the like. Therefore, for example, when the anisotropic light diffusing layer is a single layer, it means that the monolayer anisotropic light diffusing layer is an anisotropic optical film.
  • the "anisotropic optical film” has anisotropy and directivity in which the diffusion, transmission and diffusion distribution of light have an incident light angle dependence that changes depending on the incident angle of light (details will be described later). .. Therefore, it is different from a directional diffusion film, an isotropic diffusion film, and a diffusion film oriented in a specific direction, which are not dependent on the incident light angle.
  • the "low refractive index region” and the “high refractive index region” are regions formed by the local difference in the refractive index of the material constituting the anisotropic optical film according to the present invention, as compared with the other. It is a relative indicator of whether the refractive index is low or high. These regions are formed when the material forming the anisotropic optical film is cured.
  • the "scattering center axis" is the incident light angle of light whose linear transmittance is substantially symmetric with respect to the incident light angle when the incident light angle to the anisotropic optical film or the anisotropic light diffusion layer is changed. Means the direction that matches. “Having substantially symmetry” means that the optical characteristics (“optical profile” described later) do not have strict symmetry when the scattering center axis has an inclination with respect to the normal direction of the film. Because. The central axis of scattering is to observe the inclination of the columnar region of the cross section of the anisotropic optical film with an optical microscope, and to observe the projected shape of light through the anisotropic optical film by changing the incident light angle. Can be confirmed by.
  • the "scattering center axis angle" is the inclination of the scattering center axis with respect to the normal direction of the main plane surface of the anisotropic optical film or the anisotropic light diffusion layer, and is the inclination of the anisotropic optical film or the anisotropic light diffusion layer. This is the angle when the normal direction is 0 °.
  • linear transmittance generally refers to the linear transmittance of light incident on an anisotropic optical film or an anisotropic light diffusion layer, and is the same straight line as the incident direction when incident from a certain incident light angle. It is the ratio of the "straight line transmitted light amount” which is the amount of transmitted light in the direction and the “incident light amount” which is the amount of incident light, and is expressed by the following formula.
  • Linear transmittance (%) (Linear transmitted light amount / Incident light amount) ⁇ 100
  • both “scattering” and “diffusion” are used without distinction, and both have the same meaning.
  • the meanings of "photopolymerization” and “photocuring” are that the photopolymerizable compound undergoes a polymerization reaction by light, and both are used as synonyms.
  • the reflective display device of the present invention includes a reflector and an anisotropic optical film whose linear transmittance changes depending on the angle of incident light.
  • FIG. 1 is a schematic view illustrating an arrangement example of a reflecting plate and an anisotropic optical film in the reflective display device of the present invention, and is an example of an inner reflective type and an outer reflective type of the reflective liquid crystal display device. ..
  • the reflective liquid crystal display device 100 (101) includes an "inner reflective type” in which a metal electrode 130, which is a scattering reflector, is placed on the back glass 120 side of the liquid crystal layer 110, a back retardation film 160, and back polarizing. There is a method such as an "external reflection type” in which the back reflector 180 is placed outside the plate 140.
  • the reflecting plate and the anisotropic optical film are arranged in the reflective display device of the present invention.
  • the anisotropic optical film is closer to the external light incident surface side (external light incident surface side) in the reflective display device than the reflective plate. Any position may be used as long as it is the visual side of the viewer and the side that visually recognizes the reflected light).
  • the anisotropic optical film 150 is installed between the front glass 121 and the front retardation film 161 inside the front polarizing plate 141 via the adhesive layers 170 and 171.
  • the pressure-sensitive adhesive used for the pressure-sensitive adhesive layers 170 and 171 is not particularly limited as long as it has transparency, but it is preferable to use a pressure-sensitive adhesive having pressure-sensitive adhesiveness at room temperature. Examples of such an adhesive include resins such as polyester-based resin, epoxy-based resin, polyurethane-based resin, silicone-based resin, and acrylic-based resin. In particular, acrylic resins are preferable because they have high optical transparency and are relatively inexpensive.
  • the reflector according to the present invention is a member that reflects light, such as a reflective film, a reflector, and a metal electrode, and can be used that is provided in a conventionally used reflective display device.
  • FIG. 2 is an explanatory diagram showing the incident angle dependence of the anisotropic optical film according to the present invention.
  • the anisotropic optical film of FIG. 2 shows diffusivity when the incident light angle is 20 ° to 50 °, does not show diffusivity at other angles, and shows linear transmissivity. That is, as shown in the figure, 0 ° smaller than 20 ° and 65 ° larger than 50 ° do not show diffusivity and show linear transparency.
  • the anisotropic optical film according to the present invention includes at least an anisotropic light diffusing layer which is a single layer or a plurality of layers.
  • the anisotropic light diffusing layer included in the anisotropic optical film may include a plurality of anisotropic light diffusing layers having different optical characteristics such as linear transparency, haze value, and scattering center axis.
  • the anisotropic light-diffusing layer having a plurality of layers is a layer in which a plurality of single-layer anisotropic light-diffusing layers are laminated directly or via an adhesive layer.
  • the pressure-sensitive adhesive used for the pressure-sensitive adhesive layer the pressure-sensitive adhesive described in the above description of FIG. 1 can be used.
  • the composition layer containing the photopolymerizable compound is cured to form a single anisotropic light diffusion layer, and then the single layer is obtained. It can be produced by directly applying a coating material containing a photopolymerizable compound on the anisotropic light diffusing layer in the form of a sheet to form a composition layer, and then curing the composition layer.
  • anisotropic optical film can be laminated with a plurality of layers other than the anisotropic light diffusion layer.
  • anisotropic optical film in which a plurality of layers are laminated examples include an anisotropic optical film in which layers having different functions are laminated. Further, the anisotropic optical film according to the present invention may be used by being laminated on a transparent substrate such as a glass substrate.
  • the anisotropic optical film of the present invention is preferably a single-layer anisotropic light-diffusing layer from the viewpoint of ease of manufacture and cost.
  • the thickness of the anisotropic optical film is preferably 10 ⁇ m to 500 ⁇ m, more preferably 50 ⁇ m to 150 ⁇ m in consideration of application and productivity.
  • the anisotropic light diffusing layer according to the present invention has a matrix region and a plurality of columnar regions having different refractive indexes from the matrix region, and has anisotropy and directivity having an incident light angle dependence.
  • the anisotropic light diffusing layer is usually composed of a cured product of a composition containing a photopolymerizable compound. Therefore, the matrix region and the plurality of columnar regions have the same composition, and are formed by phase separation from each other.
  • the difference in refractive index is not particularly limited as long as at least a part of the light incident on the anisotropic light diffusing layer is different in the degree to which reflection occurs at the interface between the matrix region and the columnar region.
  • the difference in refractive index between the matrix region and the columnar region may be 0.001 or more.
  • the thickness of the anisotropic light diffusing layer (length perpendicular to the main plane of the anisotropic light diffusing layer and in the same direction as the thickness of the anisotropic optical film) according to the present invention is not particularly limited, and is, for example, 1 ⁇ m to 200 ⁇ m. It is preferably, and more preferably 10 ⁇ m to 100 ⁇ m.
  • the thickness exceeds 200 ⁇ m, not only the material cost is higher, but also the cost for UV irradiation is increased, so that the manufacturing cost is high.
  • the increase in diffusivity in the thickness direction of the anisotropic light diffusing layer increases the image. Blurring and contrast reduction are likely to occur.
  • the plurality of columnar regions included in the anisotropic light diffusing layer according to the present invention are usually oriented and extending from one surface of the anisotropic light diffusing layer to the other surface.
  • the surface shape of the plurality of columnar regions on the surface of the anisotropic light diffusion layer (the surface of the main plane of the anisotropic light diffusion layer) according to the present invention can be a shape having a minor axis and a major axis.
  • the surface shape is not particularly limited, and may be, for example, a circle, an ellipse, or a polygon.
  • the minor axis and the major axis are equal, in the case of an elliptical shape, the minor axis is the length of the minor axis, in the case of a polygon, the major axis is the length of the major axis, and in the case of a polygon, within the polygon.
  • the shortest length that can be considered when a straight line is drawn can be the minor axis, and the longest length can be the major axis.
  • FIG 3 is a plan view of the anisotropic light diffusing layer according to the present invention, and is a plurality of columnar regions (202 and 212) and matrix regions (201 and 211) viewed from the surfaces of the anisotropic light diffusing layers 200 and 250. showed that.
  • LA represents the major diameter
  • SA represents the minor diameter.
  • the surface of the anisotropic light diffusion layer is observed with an optical microscope, and the minor axis and the major axis of each of 20 arbitrarily selected columnar regions are measured and used as the average value. Can be done.
  • the average value (average minor axis) of the minor axis of the plurality of columnar regions is preferably 0.5 ⁇ m or more, more preferably 1.0 ⁇ m or more, and further preferably 1.5 ⁇ m or more.
  • the average minor diameter of the plurality of columnar region minor diameters is preferably 5.0 ⁇ m or less, more preferably 4.0 ⁇ m or less, and further preferably 3.0 ⁇ m or less.
  • the lower limit value and the upper limit value of the minor axis of the plurality of columnar regions can be appropriately combined.
  • the average value (average major axis) of the major axis of the plurality of columnar regions is preferably 0.5 ⁇ m or more, more preferably 1.0 ⁇ m or more, and further preferably 1.5 ⁇ m or more.
  • the average major axis of the plurality of columnar region major axes is preferably 100 ⁇ m or less, more preferably 50 ⁇ m or less, and further preferably 30 ⁇ m or less.
  • the lower limit value and the upper limit value of the minor axis of the plurality of columnar regions can be appropriately combined.
  • the ratio of the average major axis to the average minor axis of the plurality of columnar regions according to the present invention is 20 or less.
  • FIG. 3A shows an anisotropic light diffusing layer having an aspect ratio of less than 2
  • FIG. 3B shows an anisotropic light diffusing layer having an aspect ratio of 2 to 20.
  • the upper limit of the aspect ratio is preferably 20 and more preferably 5 or less. When the aspect ratio is within the range, the effect of suppressing glare can be obtained.
  • FIG. 4 is an example of a schematic diagram and a transmitted light diagram of the anisotropic light diffusion layer according to the present invention.
  • the aspect ratio of the anisotropic light diffusing layer of the present invention is 1 or more and less than 2
  • the transmitted light is isotropically diffused when irradiated with light parallel to the axial direction of a plurality of columnar regions ⁇ Fig. 4 (Fig. 4). See a) ⁇ .
  • the aspect ratio is 2 to 20
  • the light parallel to the axial direction is irradiated in the same manner, the light diffuses with anisotropy according to the aspect ratio ⁇ see FIG. 4 (b) ⁇ .
  • anisotropic light diffusing layer according to the present invention may include a plurality of columnar regions having one aspect ratio, or may include a plurality of columnar regions having different aspect ratios.
  • the anisotropic light diffusing layer according to the present invention can have at least one scattering center axis.
  • the orientation direction (extending direction) from one surface of the columnar region to the other surface is parallel to the scattering center axis. It can be appropriately determined so that the anisotropic light diffusing layer has a desired linear transmittance and diffusivity. It should be noted that the fact that the central axis of scattering and the orientation direction of the columnar region are parallel does not have to be exactly parallel as long as it satisfies the law of refractive index (Snell's law).
  • n 1 sin ⁇ 1 between the incident light angle ⁇ 1 and the refraction angle ⁇ 2.
  • this scattering central axis coincides with the incident light angle of light whose light diffusivity is substantially symmetric with respect to the incident light angle when the incident light angle to the anisotropic light diffusing layer is changed. It means the direction to do.
  • the incident light angle at this time is a substantially central portion (for example) sandwiched between the minimum values of the minimum linear transmittance in the optical profile (for example, FIG. 6) obtained by measuring the amount of linear transmitted light at the incident light angle of the anisotropic light diffusing layer. It is the central part of the area called the diffusion area).
  • FIG. 5 is a three-dimensional polar coordinate display for explaining the scattering center axis P in the anisotropic light diffusion layer.
  • the scattering central axis P has a polar angle ⁇ and an azimuth angle when the main plane of the anisotropic light diffusion layer is the xy plane and the normal to the main plane is the z axis. It can be expressed by ⁇ . That is, it can be said that Pxy in FIG. 5 is the length direction of the scattering center axis projected on the surface of the main plane of the anisotropic light diffusion layer.
  • the polar angle ⁇ ( ⁇ 90 ° ⁇ ⁇ 90 °) formed by the normal of the anisotropic light diffusion layer (z-axis shown in FIG. 5) and the orientation direction of the columnar region (scattering center axis direction) is defined as the present. It is defined as the scattering center axis angle in the invention.
  • the axial angle of the columnar region can be adjusted to a desired angle by changing the direction of the light rays irradiating the composition containing the sheet-shaped photopolymerizable compound at the time of producing them.
  • the scattering center axis angle is not particularly limited, but is preferably ⁇ 30 ° to + 30 °, more preferably ⁇ 20 ° to + 20 °, for example. If it deviates from the range of ⁇ 30 ° to + 30 °, the visibility may decrease and the display device may become a reflective display device in which a sufficient paperwhite feeling cannot be obtained.
  • a plurality of anisotropic light diffusing layers have the same scattering center axis, it is assumed that they have one scattering center axis as a whole.
  • the anisotropic light diffusion layer according to the present invention includes a plurality of scattering center axes
  • the anisotropic light diffusion layer includes a plurality of columnar regions in which each of the plurality of scattering center axes is parallel to the orientation direction.
  • the length of the columnar region according to the present invention in the orientation direction is not particularly limited, and may be one that penetrates from one surface of the anisotropic light diffusion layer to the other surface, and is a length that does not reach the other surface from one surface. It may be. Since it is possible to increase the linear transmittance of light in the anisotropic light diffusion layer, it is preferable that the length of the columnar region in the orientation direction is longer than the average major axis.
  • FIG. 6 is an example of an optical profile for explaining the diffused region and the non-diffused region in the anisotropic light diffusing layer.
  • the anisotropic light diffusing layer has a light diffusive incident light angle dependence in which the linear transmittance changes depending on the incident light angle.
  • the curve showing the light diffusivity of the incident light angle dependence as shown in FIG. 6 is hereinafter referred to as an “optical profile”.
  • FIG. 7 is a schematic diagram showing a method for measuring the incident light angle dependence of the anisotropic light diffusion layer.
  • the optical profile is obtained by using a sample anisotropic light diffusing layer (or an anisotropic optical film consisting of only a single anisotropic light diffusing layer) 200 or 250 with the light source 1 and the detector 2. Place in between.
  • the case where the irradiation light I from the light source 1 is incident from the normal direction of the sample main plane is defined as an incident light angle of 0 °.
  • the sample is arranged so that it can be arbitrarily rotated around a straight line V penetrating the sample, and the light source 1 and the detector 2 are fixed.
  • a sample is placed between the light source 1 and the detector 2, and the amount of linearly transmitted light that passes straight through the sample and enters the detector 2 while changing the angle with the straight line V as the central axis. It can be obtained by calculating the linear transmittance by measuring.
  • the optical profile does not directly express the light diffusivity, but if it is interpreted that the diffusivity is increased due to the decrease in the linear transmittance, the optical profile generally shows the light diffusivity. It can be said that there is.
  • a normal isotropic light diffusing film shows a mountain-shaped optical profile with a peak incident light angle near 0 °.
  • the anisotropic light diffusion layer for example, in the case of the anisotropic light diffusion layer having a scattering center axis angle of 0 ° (FIG. 6), the linear transmittance is small at the incident light angle near 0 ° (-20 ° to + 20 °), and the light is incident.
  • a valley-shaped optical profile in which the linear transmittance increases as the light angle (absolute value) increases is shown.
  • the anisotropic light diffusing layer has a property that the incident light is strongly diffused in the incident light angle range close to the scattering center axis, but the diffusivity is weakened and the linear transmittance is increased in the incident light angle range beyond that. ..
  • the maximum linear transmittance which is the linear transmittance at which the linear transmittance at the incident light angle is maximum
  • the minimum linear transmittance which is the linear transmittance at which the linear transmittance at the incident light angle is minimum
  • the angular range of the two incident light angles with respect to the linear transmittance which is an intermediate value with the rate, is called the diffusion region (the width of this diffusion region is the "diffusion width"), and the other incident light angle range is the non-diffuse region (transmission). Area).
  • the maximum linear transmittance of light incident from the normal direction of the anisotropic light diffusing layer of the present invention is not particularly limited, but for example, when one anisotropic light diffusing layer is contained in the anisotropic optical film, it is 10%. It is preferably from 60% to more preferably from 10% to 50%. Within this range, it is possible to obtain a reflective display device having a sufficient paperwhite feeling with less blurring feeling.
  • the haze value of the anisotropic light diffusing layer of the present invention is an index showing the diffusivity of the anisotropic light diffusing layer.
  • the haze value of the anisotropic light diffusion layer is not particularly limited, but is preferably 50% to 90%, more preferably 60% to 80%, for example. Within this range, it is possible to obtain a reflective display device having a sufficient paperwhite feeling with less blurring feeling.
  • the haze value as the total anisotropic light diffusing layer becomes the anisotropic light diffusing layer haze value of the anisotropic optical film.
  • the method for measuring the anisotropic light diffusing layer haze value is not particularly limited, and can be measured by a known method. For example, it can be measured by JIS K7136-1: 2000 "Plastic-How to determine haze of transparent material".
  • the anisotropic light diffusing layer according to the present invention may have irregularities on at least one surface of the anisotropic light diffusing layer.
  • the arithmetic mean roughness Ra of the surface of the anisotropic light diffusion layer is preferably 0.10 ⁇ m or less.
  • the arithmetic mean roughness Ra is obtained in accordance with JIS B0601-2001.
  • the arithmetic mean roughness Ra of the surface of the anisotropic light diffusion layer can be measured by a known method and is not particularly limited. For example, a non-contact method using a confocal laser scanning microscope or the like and a contact method using a surface roughness measuring instrument using a probe or the like can be mentioned.
  • the method for producing an anisotropic light diffusing layer in the anisotropic optical film of the present invention is produced by irradiating the uncured resin composition layer with light rays such as UV (ultraviolet rays). can do.
  • light rays such as UV (ultraviolet rays).
  • the raw material of the anisotropic light diffusion layer will be described first, and then the manufacturing process will be described.
  • the production of an anisotropic optical film including one anisotropic light diffusing layer which is a preferable example, will be mainly described, and other aspects will be supplemented if necessary.
  • the raw materials for the anisotropic light diffusing layer will be described in the order of (1) a photopolymerizable compound, (2) a photoinitiator, and (3) other optional components.
  • the photopolymerizable compound which is a material for forming the anisotropic photodiffusion layer according to the present invention, is a photopolymerization selected from macromonomers, polymers, oligomers, and monomers having a radically polymerizable or cationically polymerizable functional group. It is a material composed of a sex compound and a photoinitiator, which polymerizes and cures when irradiated with ultraviolet rays and / or visible light.
  • a difference in refractive index occurs due to the difference in density.
  • the (meth) acrylate means that either acrylate or methacrylate may be used.
  • the radically polymerizable compound mainly contains one or more unsaturated double bonds in the molecule, and specifically, epoxy acrylate, urethane acrylate, polyester acrylate, polyether acrylate, polybutadiene acrylate, silicone acrylate and the like.
  • 2-acryloyloxyphthalic acid dicyclopentenyl acrylate, triethylene glycol diacrylate, neopentyl glycol diacrylate, 1,6-hexanediol diacrylate, EO adduct diacrylate of bisphenol A, trimethylpropantriacrylate
  • examples thereof include acrylate monomers such as EO-modified trimethylolpropane triacrylate, pentaerythritol triacrylate, pentaerythritol tetraacrylate, ditrimethylolpropanetetraacrylate, and dipentaerythritol hexaacrylate. Further, these compounds may be used individually or in combination of two or more.
  • methacrylate can be used, but in general, acrylate is preferable to methacrylate because the photopolymerization rate is faster.
  • a compound having at least one epoxy group, vinyl ether group, or oxetane group in the molecule can be used.
  • examples of compounds having an epoxy group include 2-ethylhexyl diglycol glycidyl ether, biphenyl glycidyl ether, bisphenol A, hydrogenated bisphenol A, bisphenol F, bisphenol AD, bisphenol S, tetramethyl bisphenol A, tetramethyl bisphenol F, and tetrachloro.
  • Diglycidyl ethers of bisphenols such as bisphenol A and tetrabromobisphenol A, polyglycidyl ethers of novolak resin such as phenol novolac, cresol novolac, brominated phenol novolac, orthocresol novolac, ethylene glycol, polyethylene glycol, polypropylene glycol, Diglycidyl ethers of alkylene glycols such as butanediol, 1,6-hexanediol, neopentyl glycol, trimethylpropane, 1,4-cyclohexanedimethanol, EO adduct of bisphenol A, PO adduct of bisphenol A, Examples thereof include glycidyl esters such as glycidyl ester of hexahydrophthalic acid and diglycidyl ester of dimer acid.
  • Examples of the compound having an epoxy group include 3,4-epoxycyclohexylmethyl-3', 4'-epoxycyclohexanecarboxylate and 2- (3,4-epoxycyclohexyl-5,5-spiro-3,4-epoxy).
  • Examples of the compound having a vinyl ether group include diethylene glycol divinyl ether, triethylene glycol divinyl ether, butanediol divinyl ether, hexanediol divinyl ether, cyclohexanedimethanol divinyl ether, hydroxybutyl vinyl ether, ethyl vinyl ether, dodecyl vinyl ether, and trimethyl propantri. Examples thereof include, but are not limited to, vinyl ether and propenyl ether propylene carbonate.
  • the vinyl ether compound is generally cationically polymerizable, but radical polymerization is also possible by combining it with acrylate.
  • the above cationically polymerizable compounds may be used alone or in combination of two or more.
  • the photopolymerizable compound is not limited to the above.
  • a fluorine atom (F) may be introduced into the photopolymerizable compound in order to reduce the refractive index, and in order to increase the refractive index, Sulfur atom (S), bromine atom (Br), and various metal atoms may be introduced. Further, as disclosed in Japanese Patent Application Laid-Open No.
  • ultrafine particles composed of metal oxides having a high refractive index such as titanium oxide (TiO 2 ), zirconium oxide (ZrO 2 ), tin oxide (SnO x ), etc. It is also effective to add functional ultrafine particles having a photopolymerizable functional group such as an acrylic group, a methacryl group, or an epoxy group introduced on the surface to the above-mentioned photopolymerizable compound.
  • a photopolymerizable functional group such as an acrylic group, a methacryl group, or an epoxy group introduced on the surface to the above-mentioned photopolymerizable compound.
  • the photopolymerizable compound according to the present invention it is preferable to use a photopolymerizable compound having a silicone skeleton.
  • the photopolymerizable compound having a silicone skeleton is oriented according to its structure (mainly ether bond), polymerizes and hardens, and has a low refractive index region, a high refractive index region, or a low refractive index region and a high refractive index region. Form.
  • a photopolymerizable compound having a silicone skeleton it becomes easy to incline the columnar region, and the light collecting property in the front direction is improved.
  • the low refractive index region corresponds to either a columnar region or a matrix region, and the other corresponds to a high refractive index region.
  • the amount of silicone resin which is a cured product of a photopolymerizable compound having a silicone skeleton, is relatively large.
  • the central axis of scattering can be further tilted, so that the light collecting property in the front direction is improved.
  • the silicone resin contains a large amount of silicon (Si) as compared with the compound having no silicone skeleton, the relative of the silicone resin is obtained by using EDS (energy dispersion type X-ray spectrometer) using this silicon as an index. You can check the amount.
  • the photopolymerizable compound having a silicone skeleton is a monomer, oligomer, prepolymer or macromonomer having a radically polymerizable or cationically polymerizable functional group.
  • the radically polymerizable functional group include an acryloyl group, a methacryloyl group, an allyl group and the like
  • examples of the cationically polymerizable functional group include an epoxy group and an oxetane group.
  • the type and number of these functional groups are not particularly limited, but it is preferable to have a polyfunctional acryloyl group or a methacryloyl group because the more functional groups there are, the higher the crosslink density and the more likely it is that a difference in refractive index occurs. ..
  • a compound having a silicone skeleton may be insufficient in compatibility with other compounds due to its structure, but in such a case, it can be urethaneized to enhance compatibility.
  • a silicone urethane (meth) acrylate having an acryloyl group or a methacryloyl group at the end is preferably used.
  • the weight average molecular weight (Mw) of the photopolymerizable compound having a silicone skeleton is preferably in the range of 500 to 50,000. More preferably, it is in the range of 2,000 to 20,000.
  • Mw weight average molecular weight
  • a sufficient photocuring reaction occurs, and the silicone resin existing in each anisotropic light diffusion layer of the anisotropic optical film 100 is easily oriented. With the orientation of the silicone resin, the scattering central axis becomes easy to tilt.
  • R 1 , R 2 , R 3 , R 4 , R 5 , and R 6 are independently methyl group, alkyl group, fluoroalkyl group, phenyl group, epoxy group, amino group, and carboxyl group, respectively. , Polyether group, acryloyl group, methacryloyl group and other functional groups. Further, in the general formula (1), n is preferably an integer of 1 to 500.
  • an anisotropic light diffusing layer is formed by blending a photopolymerizable compound having a silicone skeleton with a compound having no silicone skeleton, a low refractive index region and a high refractive index region are easily formed separately, and isotropic.
  • a thermoplastic resin and a thermosetting resin can be used in addition to the photopolymerizable compound, and these can also be used in combination.
  • the photopolymerizable compound a polymer, oligomer, or monomer having a radically polymerizable or cationically polymerizable functional group can be used (however, it does not have a silicone skeleton).
  • thermoplastic resin examples include polyester, polyether, polyurethane, polyamide, polystyrene, polycarbonate, polyacetal, polyvinyl acetate, acrylic resin and copolymers and modified products thereof.
  • thermoplastic resin When a thermoplastic resin is used, it is dissolved using a solvent in which the thermoplastic resin is dissolved, and after coating and drying, the photopolymerizable compound having a silicone skeleton is cured with ultraviolet rays to form an anisotropic light diffusion layer.
  • thermosetting resin examples include epoxy resin, phenol resin, melamine resin, urea resin, unsaturated polyester and its copolymers and modified products.
  • thermosetting resin When a thermosetting resin is used, the thermosetting resin is cured and an anisotropic light diffusion layer is formed by curing the photopolymerizable compound having a silicone skeleton with ultraviolet rays and then appropriately heating the compound.
  • the most preferable compound having no silicone skeleton is a photopolymerizable compound, in which the low refractive index region and the high refractive index region can be easily separated, and when a thermoplastic resin is used, a solvent is not required and a drying process is not required. It is excellent in productivity because it does not require a thermosetting process like a thermosetting resin.
  • the ratio of the photopolymerizable compound having a silicone skeleton to the compound having no silicone skeleton is preferably in the range of 15:85 to 85:15 in terms of mass ratio. More preferably, it is in the range of 30:70 to 70:30. Within this range, phase separation between the low refractive index region and the high refractive index region is likely to proceed, and the columnar region is likely to be inclined. If the ratio of the photopolymerizable compound having a silicone skeleton is less than the lower limit value or more than the upper limit value, phase separation is difficult to proceed and the columnar region is difficult to incline.
  • silicone, urethane, or (meth) acrylate is used as the photopolymerizable compound having a silicone skeleton, the compatibility with the compound having no silicone skeleton is improved. Thereby, the columnar region can be inclined even if the mixing ratio of the materials is widened.
  • Photoinitiator examples of the photoinitiator capable of polymerizing a radically polymerizable compound include benzophenone, benzyl, Michler's ketone, 2-chlorothioxanthone, 2,4-diethylthioxanthone, benzoin ethyl ether, benzoin isopropyl ether, benzoin isobutyl ether, and 2 , 2-Diethoxyacetophenone, benzyldimethylketal, 2,2-dimethoxy-1,2-diphenylethane-1-one, 2-hydroxy-2-methyl-1-phenylpropan-1-one, 1-hydroxycyclohexylphenyl Ketone, 2-methyl-1- [4- (methylthio) phenyl] -2-morpholinopropanol-1, 1- [4- (2-hydroxyethoxy) -phenyl] -2-hydroxy-2-methyl-1- Propane-1-one, bis (cyclopentadienyl)
  • the photoinitiator of the cationically polymerizable compound is a compound that generates an acid by light irradiation and can polymerize the above-mentioned cationically polymerizable compound by the generated acid, and is generally an onium salt or a metallocene. Complexes are preferably used.
  • the onium salt a diazonium salt, a sulfonium salt, an iodonium salt, a phosphonium salt, a selenium salt and the like are used, and anions such as BF4-, PF6-, AsF6-, SbF6- and the like are used as these counterions.
  • Specific examples include 4-chlorobenzenediazonium hexafluorophosphate, triphenylsulfonium hexafluoroantimonate, triphenylsulfonium hexafluorophosphate, (4-phenylthiophenyl) diphenylsulfonium hexafluoroantimonate, and (4-phenylthiophenyl) diphenyl.
  • Sulfonium hexafluorophosphate bis [4- (diphenylsulfonio) phenyl] sulfide-bis-hexafluoroantimonate, bis [4- (diphenylsulfonio) phenyl] sulfide-bis-hexafluorophosphate, (4-methoxyphenyl) Diphenylsulfonium hexafluoroantimonate, (4-methoxyphenyl) phenyliodonium hexafluoroantimonate, bis (4-t-butylphenyl) iodonium hexafluorophosphate, benzyltriphenylphosphonium hexafluoroantimonate, triphenylselenium hexafluorophosphate, Examples thereof include, but are not limited to, ( ⁇ 5-isopropylbenzene) ( ⁇ 5-cyclopentadienyl) iron (I
  • the photoinitiator according to the present invention is blended in an amount of 0.01 to 10 parts by mass, preferably 0.1 to 7 parts by mass, and more preferably 0.1 to 5 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the photopolymerizable compound. Will be done. This is because if it is less than 0.01 parts by mass, the photocurability is lowered, and if it is blended in excess of 10 parts by mass, only the surface is cured and the internal curability is lowered. This is because it causes inhibition of the formation of.
  • These photoinitiators are usually used by directly dissolving the powder in a photopolymerizable compound, but if the solubility is poor, the photoinitiator is previously dissolved in a very small amount of solvent at a high concentration.
  • Such a solvent is more preferably photopolymerizable, and specific examples thereof include propylene carbonate and ⁇ -butyrolactone. It is also possible to add various known dyes and sensitizers in order to improve photopolymerizability. Further, a thermosetting initiator capable of curing the photopolymerizable compound by heating can be used in combination with the photoinitiator. In this case, it can be expected that the polymerization curing of the photopolymerizable compound is further promoted and completed by heating after photocuring.
  • a composition in which a photopolymerizable compound is used alone or in a mixture of a plurality of compounds can be cured to form an anisotropic light diffusing layer.
  • the anisotropic light diffusion layer according to the present invention can also be formed by curing a mixture of a photopolymerizable compound and a polymer resin having no photocurability.
  • the polymer resin that can be used here include acrylic resin, styrene resin, styrene-acrylic copolymer, polyurethane resin, polyester resin, epoxy resin, cellulose resin, vinyl acetate resin, vinyl chloride-vinyl acetate copolymer, and the like. Polyvinyl butyral resin and the like can be mentioned.
  • polymer resins and photopolymerizable compounds need to have sufficient compatibility before photocuring, but various organic solvents, plasticizers, etc. are used to ensure this compatibility. It is also possible.
  • acrylate is used as the photopolymerizable compound, it is preferable to select acrylic resin as the polymer resin from the viewpoint of compatibility.
  • a solvent for preparing a composition containing a photopolymerizable compound for example, ethyl acetate, butyl acetate, acetone, methyl ethyl ketone, methyl isobutyl ketone, cyclohexanone, toluene, xylene and the like can be used.
  • a coating material containing the above-mentioned photopolymerizable compound is applied onto an appropriate substrate such as a transparent PET film to form a sheet, and an uncured resin composition layer is provided.
  • An anisotropic light diffusion layer can be produced by irradiating the uncured resin composition layer with light rays such as ultraviolet rays and / or visible light.
  • the step of forming the anisotropic light diffusing layer mainly includes the following steps.
  • Step 1-1 A step of providing the uncured resin composition layer on the substrate
  • Step 1-2 A step of obtaining parallel rays from a light source
  • Optional steps 1-3 Directional diffusion of parallel rays
  • Step 1-1 Step of providing the uncured resin composition layer on the substrate
  • a method of applying a photopolymerizable compound on the substrate to form a sheet and providing it as an uncured resin composition layer is usually used.
  • the coating method and printing method of are applied. Specifically, air doctor coating, bar coating, blade coating, knife coating, reverse coating, transfer roll coating, gravure roll coating, kiss coating, cast coating, spray coating, slot orifice coating, calendar coating, dumb coating, dip coating. , Die coating and other coatings, intaglio printing such as gravure printing, and stencil printing such as screen printing can be used. If the composition has a low viscosity, a weir of a certain height may be provided around the substrate, and the composition may be cast in the weir.
  • the uncured resin composition in order to prevent oxygen inhibition of the uncured resin composition layer and efficiently form a columnar region which is a feature of the anisotropic light diffusion layer according to the present embodiment, the uncured resin composition It is also possible to stack a mask that adheres to the light irradiation side of the layer and locally changes the irradiation intensity of the light beam.
  • the mask material is a matrix in which a light-absorbing filler such as carbon is dispersed. Part of the incident light is absorbed by carbon, but the mask opening is configured so that light can be sufficiently transmitted. Is preferable.
  • a transparent plastic film such as PET, TAC, PVAc, PVA, acrylic or polyethylene, or an inorganic substance such as glass or quartz can be used.
  • the mask sheet may contain a patterning for controlling the amount of ultraviolet rays transmitted or a pigment that absorbs ultraviolet rays.
  • a photopolymerization reaction occurs in the composition containing the photopolymerizable compound according to the light irradiation intensity, so that a refractive index distribution is likely to occur, and this embodiment is applied. It is effective for producing an anisotropic light diffusion layer.
  • Step 1-2 Step to obtain parallel rays from the light source
  • a short arc ultraviolet light source is usually used, and specifically, a high-pressure mercury lamp, a low-pressure mercury lamp, a metahalide lamp, a xenon lamp, etc. can be used. is there.
  • a light beam that is parallel to the desired scattering center axis.
  • a point light source is arranged between the point light source and the uncured resin composition layer. It can be obtained by arranging an optical lens such as a Fresnel lens for irradiating parallel light rays, or by arranging a reflecting mirror behind the light source so that the light is emitted in a predetermined direction.
  • a step of irradiating the uncured resin composition layer with light rays to cure the uncured resin composition layer (when the optional step 1-3 is not performed).
  • the light beam that irradiates the uncured resin composition layer to cure the uncured resin composition layer needs to contain a wavelength at which the photopolymerizable compound can be cured, and is usually centered on 365 nm of a mercury lamp. Light of wavelength is used.
  • the anisotropic light-diffusing layer with the wavelength band preferably in the range of 0.01mW / cm 2 ⁇ 100mW / cm 2 as illuminance, 0.1mW / cm 2 ⁇ 20mW / cm 2 is more preferable.
  • the light irradiation time is not particularly limited, but is preferably 10 seconds to 180 seconds, more preferably 30 seconds to 120 seconds.
  • the anisotropic light diffusing layer of the present embodiment is obtained by irradiating light with low illuminance for a relatively long time to form a specific internal structure in the uncured resin composition layer. is there. Therefore, the unreacted monomer component may remain only by such light irradiation, causing stickiness, and there may be a problem in handleability and durability.
  • the residual monomer can be polymerized by additionally irradiating light with a high illuminance of 1000 mW / cm 2 or more. The light irradiation at this time may be performed from the opposite side of the side where the masks are laminated.
  • step 1-3 A step of incidenting a parallel light ray into a directional diffusion element to obtain a directional light ray
  • steps 1-1 and 1-2 are as described above. Therefore, the optional steps 1-3 and subsequent steps will be described below.
  • FIG. 8 is a schematic view showing a method for producing an anisotropic light diffusing layer according to the present invention according to the optional steps 1-3.
  • the directivity diffusion elements 301 and 302 used in the optional steps 1-3 may be any as long as they impart directivity to the parallel light rays D incident from the light source 300.
  • the directional light E is incident on the uncured resin composition layer 303 in a manner in which a large amount of light E is diffused in the X direction and hardly diffused in the Y direction.
  • the directional diffusion elements 301 and 302 contain a needle-shaped filler having a high aspect ratio, and the needle-shaped filler is placed in the Y direction in the long axis direction.
  • a method can be adopted in which the light is oriented so as to persist.
  • various methods can be used in addition to the method using the needle-shaped filler.
  • the aspect ratio of the directional light E is 20 or less, preferably 5 or less.
  • a columnar region having an aspect ratio that substantially corresponds to the aspect ratio is formed.
  • the surface shape of the main plane of the columnar region (aspect ratio, minor axis SA, major axis LA, etc.) to be formed can be appropriately determined by adjusting the spread of the light E having directivity. ..
  • the anisotropic light diffusing layer of the present embodiment can be obtained.
  • the difference between FIGS. 8A and 8B is that the spread of the directional light E is large in (a) and small in (b).
  • the size of the surface shape of the main plane of the columnar region differs depending on the size of the spread of the light E having directivity.
  • the spread of the directional light E mainly depends on the types of the directional diffusion elements 301 and 302 and the distance between the uncured resin composition layer 303. The smaller the distance, the smaller the size of the columnar region, and the longer the distance, the larger the size of the columnar region. Therefore, the size of the columnar region can be adjusted by adjusting the distance.
  • Step 1-4 A step of irradiating the uncured resin composition layer with light rays to cure the uncured resin composition layer (when performing optional steps 1-3).
  • the light beam that irradiates the uncured resin composition layer through the directional diffusion element to cure the uncured resin composition layer needs to contain a wavelength at which the photopolymerizable compound can be cured, and is usually used. Light having a wavelength centered on 365 nm of a mercury lamp is used.
  • the anisotropic light-diffusing layer with the wavelength band preferably in the range of 0.01mW / cm 2 ⁇ 100mW / cm 2 as illuminance, 0.1mW / cm 2 ⁇ 20mW / cm 2 is more preferable.
  • the light irradiation time is not particularly limited, but is preferably 10 seconds to 180 seconds, more preferably 30 seconds to 120 seconds.
  • the anisotropic light diffusing layer of the present embodiment has a specific inside in the uncured resin composition layer by irradiating with low illuminance light for a relatively long time even when the arbitrary steps 1-3 are performed. It is obtained by forming a structure. Therefore, the unreacted monomer component may remain only by such light irradiation, causing stickiness, and there may be a problem in handleability and durability. In such a case, the residual monomer can be polymerized by additionally irradiating light with a high illuminance of 1000 mW / cm 2 or more. The light irradiation at this time may be performed from the opposite side of the side where the masks are laminated.
  • the reflective display device of the present invention can be used as a display device used outdoors, such as a tablet personal computer or a wearable device.
  • a partition wall having a height of 50 ⁇ m was formed of a curable resin using a dispenser around the entire edge of a PET film having a thickness of 100 ⁇ m (manufactured by Toyobo Co., Ltd., trade name: A4300).
  • the following ultraviolet curable resin paint was dropped therein, and the surface of the dropped liquid film was covered with another PET film to prepare a liquid film of an uncured resin composition layer having a thickness of 50 ⁇ m.
  • UV curable resin paint -Silicone urethane acrylate (refractive index: 1.460, weight average molecular weight: 5,890) 20 parts by weight (manufactured by RAHN, trade name: 00-225 / TM18) -Neopentyl glycol diacrylate (refractive index: 1.450) 30 parts by weight (manufactured by Daicel Cytec, trade name: Ebecryl 145) EO adduct diacrylate of bisphenol A (refractive index: 1.536) 15 parts by weight (manufactured by Daicel Cytec, trade name: Ebecil150) ⁇ Phenoxyethyl acrylate (refractive index: 1.518) 40 parts by weight (manufactured by Kyoeisha Chemical Co., Ltd., trade name: light acrylate PO-A) ⁇ 2,2-Dimethoxy-1,2-diphenylethane-1-one 4 parts by weight (manufactured by BASF, trade name:
  • a UV spot light source (manufactured by Hamamatsu Photonics Co., Ltd., trade name: L2859-01) is used to irradiate the liquid film of the uncured resin composition layer having a thickness of 50 ⁇ m sandwiched between both sides by a PET film.
  • Ultraviolet rays which are parallel rays having an intensity of 5 mW / cm 2 , are directly or via a directional diffuser for 1 minute to be cured, and a single-layer anisotropic light diffusion layer having a plurality of columnar regions as shown in FIG.
  • the directional diffuser is not used in the fabrication of the anisotropic optical films 1, 4 to 6, and the aspect ratio of the parallel rays can be changed in the fabrication of the anisotropic optical films 2 and 3.
  • a directional diffuser was used.
  • parallel light rays were irradiated from an angle of 25 ° with respect to the normal direction (surface normal direction) of the liquid film main plane of the uncured resin composition layer. ..
  • the scattering center axis angle (relative to the normal direction of the anisotropic light diffusing layer), which is the optical characteristic of each anisotropic light diffusing layer, is adjusted by adjusting the light ray direction of the irradiating ultraviolet rays, so that the maximum linear transmittance is the ultraviolet rays.
  • the aspect ratio of the columnar region was adjusted by adjusting the heating temperature of the liquid film with the cured resin composition by using a directional diffusion element capable of changing the aspect ratio of the parallel light rays.
  • Table 1 The characteristics of the six types of anisotropic optical films 1 to 6 for examples produced are shown in Table 1 below.
  • Anisotropic Optical Film 7 for Examples It was prepared in the same manner as the anisotropic optical film 1 except that a partition wall having a height of 120 ⁇ m was formed to prepare a liquid film of an uncured resin composition layer having a thickness of 120 ⁇ m, and a single having a plurality of columnar regions.
  • An anisotropic light-diffusing layer for an example (anisotropy optical film 7 for an example) having a PET film on both sides of the anisotropic light-diffusing layer was obtained. The characteristics are shown in Table 1.
  • Anisotropic Optical Film 1 for Comparative Examples It is manufactured in the same manner as the anisotropic optical film 1 except that a directional diffusion element capable of changing the aspect ratio of parallel rays to 50 is used, and is formed on both sides of a single anisotropic light diffusion layer having a plurality of columnar regions. , An anisotropic light diffusing layer for comparative examples with PET having a PET film (anisotropic optical film 1 for comparative examples) was obtained. The characteristics of the produced anisotropic optical film 1 for comparative examples are shown in Table 1 below.
  • the haze value was measured in accordance with JIS K7136 using a haze meter manufactured by Nippon Denshoku Co., Ltd., NDH-2000.
  • the sample was rotated around the straight line V penetrating the sample as the central axis of rotation, and the amount of linear transmitted light corresponding to each incident light angle was measured.
  • This straight line V is the same axis as the CC axis in the structure of the sample shown in FIG.
  • the wavelength in the visible light region was measured using a luminosity factor filter. Based on the optical profile obtained as a result of the above measurement, the maximum value of the linear transmittance at the incident light angle (maximum linear transmittance) and the incident light angle at which the optical profile has a substantially symmetrical shape, scattering. The central axis angle was calculated.
  • ⁇ Manufacturing of reflective display device> The polarizing plate and the retardation plate on the visible side surface of the liquid crystal panel of a commercially available TN type reflective liquid crystal display are peeled off, and the exposed front glass surface is passed through a transparent adhesive layer having a thickness of 10 ⁇ m, which is used for an example.
  • Anisotropic optical films 1 to 7 and anisotropic optical film 1 for comparative examples are laminated and laminated on the surface of the front glass, respectively, and then transparent to the exposed surface of each anisotropic optical film with a thickness of 10 ⁇ m.
  • the polarizing plate and the retardation plate surface of the retardation plate peeled off above were laminated and laminated with each other via an adhesive layer to obtain a reflective display device of Examples 1 to 7 and Comparative Example 1. Further, the reflective display device of Comparative Example 2 was used as it is as a reflective display device without using an anisotropic optical film. The characteristics of the reflective display devices of Examples 1 to 7 and Comparative Examples 1 and 2 are shown in Table 2 below. Images of the reflective display devices of Example 1 and Comparative Example 2 are shown in FIG. 9 (the left side is Example 1 and the right side is Comparative Example 2).
  • the reflective display devices of Examples 1 to 7 were rated ⁇ or higher in all the evaluations of the paper white feeling, the glare, and the blur feeling.
  • the reflective display device of Example 7 had inferior performance to the reflective display device of Example 5 in the evaluation of the blur feeling. Therefore, in the reflective display device using the anisotropic optical film of the present invention, the background color can be whitened and a paper white feeling can be imparted. In addition, no decrease in visibility was observed due to a significant deterioration in glare and blurring.
  • the reflective display devices of Examples 1, 2 and 6 were marked with ⁇ in all the evaluation items of the paper white feeling, the glare and the blur feeling, and had a high level of characteristics in a well-balanced manner.
  • any of the evaluation items was x.
  • the glare ⁇ evaluation of the reflective display device of Comparative Example 1 is that the plurality of columnar regions of the anisotropic optical film 1 for Comparative Example have a louver structure having a large aspect ratio and are oriented in one direction in a plane parallel to the film surface. It is probable that they formed lined stripes and caused light interference. Therefore, the reflective display device of Comparative Example 1 has stronger glare and poor visibility as compared with the reflective display device using the anisotropic optical film for the embodiment of the present invention. Since the reflective display device of Comparative Example 2 does not use an anisotropic optical film, the evaluation of the paperwhite feeling is evaluated as ⁇ .
  • a reflective display device can be provided.
  • Light source 2 Detector 100: Internal reflection type display device (reflection type liquid crystal display device) 101: External reflection type display device (reflection type liquid crystal display device) 110: Liquid crystal layer 120: Back glass 121: Front glass 130: Reflector (metal electrode) 140: Back polarizing plate 141: Front polarizing plate 150: Anisotropic optical film 160: Back retardation film 161: Front retardation film 170, 171: Adhesive layer 180: Reflector (rear reflector) 200, 250: Anisotropic light diffusing layer 2011, 211: Matrix region 202, 212: Columnar region 301, 302: Directive diffusing element 303: Uncured resin composition layer

Landscapes

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Abstract

【課題】　ギラツキやボケ感がなく、白表示時に高品位な紙のような白を表示することができる、白色の呈色に優れた（十分なペーパーホワイト感を有する）反射型表示装置を提供すること。 【解決手段】　反射板と、入射光角度により直線透過率が変化する異方性光学フィルムと、を備える反射型表示装置であって、前記異方性光学フィルムは、前記反射板よりも視認側に配置され、前記異方性光学フィルムは、少なくとも、異方性光拡散層を含み、前記異方性光拡散層は、マトリックス領域と、前記マトリックス領域とは屈折率の異なる、複数の柱状領域とを有し、前記複数の柱状領域は、前記異方性光拡散層の一方の表面から他方の表面にかけて配向して構成され、前記異方性光拡散層の一方の表面における、前記複数の柱状領域の平均長径／平均短径、であるアスペクト比が、２０以下であることを特徴とする、反射型表示装置。

Description

異方性光学フィルムを用いた反射型表示装置
　本発明は、異方性光学フィルムを用いた反射型表示装置に関する。
　従来の液晶表示装置は、例えばＴＮ（Ｔｗｉｓｔｅｄ　Ｎｅｍａｔｉｃ）型液晶ディスプレイの場合、液晶セルの両表面の二つの偏光板は、その偏光面が直交するように設けられている。そのため、例えば、ノーマリーブラックモードの場合、液晶セルが駆動状態にあるとき、一方の偏光板を通過した光が、液晶により偏光されて他方の偏光板を通過するように動作して白い画面に、非駆動状態のときには、光が他方の偏光板を通過しないように動作して黒い画面となる。前記の様に光が偏光板を通過するため、偏光板の偏光面と異なる方向の光は偏光板を通過できず、液晶の使用光量が少なく、暗い表示装置となりやすい。
　近年のモバイル端末やウエアラブルデバイスの普及により、屋外において表示装置を使用する機会が増えている。これに対応するため、屋外の外光を取り込み、反射させることで光源を得る反射型液晶表示装置が増加している。
　一方で、反射型液晶表示装置は、透過型液晶ディスプレイのように光源のスペクトルを調整することができないため、偏光板の波長特性がそのまま表示色となることから、偏光板の波長特性の改善が重要な課題となっていた。これまでの反射型液晶表示装置は、白表示はやや黄色に呈色し、黒表示は青色に呈色しやすい。そのため、他の反射型表示装置（電子ペーパーディスプレイ等）と比較して、表示品位が劣ったものと見なされてきた。
　ここで特許文献１には、偏光機能を有する異方性光拡散板を、反射型液晶表示装置が背面側から順に、反射板、液晶セル、位相差板、偏光機能を有する基材（Ａ）であるとき、反射板と液晶セルとの間、液晶セルと位相差板との間、位相差板と偏光機能を有する基材（Ａ）との間のいずれかに設けることで、偏光板が有する白表示時の黄色の呈色と、黒表示時の青色の呈色との問題によって発生する色相を改善し、偏光板が平行位でも直交位でも各波長の依存性がなく、白表示時に高品位な紙のような白を表示し、黒表示時に漆黒な黒を表示し、反射型液晶表示装置の品位を、より向上する発明が提案されている。
国際公開２０１５／１１１４７２号公報
　特許文献１で使用される異方性光拡散板は、当該文献内で「特開２０１２－３７６１１号に記載されるような異方性光拡散も、異方性光拡散により偏光機能を有するため、反射型偏光板として用いることができる」とあり、その特開２０１２－３７６１１号公報における当該異方性光拡散層は、屈折率の異なる複数の層が、フィルム面に平行な平面内の一方向に並んだ縞を形成している。以降このような略板状構造の一層のことを、本発明ではルーバー構造と称す。
　ルーバー構造は、光学特性において、光の透過率は良好であるが、ギラツキといった問題を有しており、当該特許文献１では、反射型液晶表示装置に使用した際の当該問題に関する記載は確認できない。
　一方、画像表示の鮮明性、いわゆるボケ感抑制も重要な表示特性要素の一つであり、ギラツキ及びボケ感の両方を抑制した反射型表示装置が望まれている。
　そこで、本発明の目的は、前記ギラツキやボケ感がなく、白表示時に高品位な紙のような白を表示することができる、白色の呈色に優れた（十分なペーパーホワイト感を有する）反射型表示装置を提供することにある。
　上記課題を解決するため、本発明の反射型表示装置は、反射板と、入射光角度により直線透過率が変化する異方性光学フィルムと、を備える反射型表示装置であって、前記異方性光学フィルムは、少なくとも、異方性光拡散層を含み、前記異方性光拡散層は、マトリックス領域と、前記マトリックス領域とは屈折率の異なる、複数の柱状領域とを有し、前記複数の柱状領域は、前記異方性光拡散層の一方の表面から他方の表面にかけて配向して構成され、前記異方性光拡散層の一方の表面における、前記複数の柱状領域の平均長径／平均短径、であるアスペクト比が、２０以下であることを特徴とする。
　本発明によれば、異方性光学フィルムの異方性光拡散層の一方の表面における複数の柱状領域のアスペクト比を、特定の数値とすることで、反射型表示装置の反射板よりも視認側に、当該異方性光学フィルムを設置した際、ギラツキやボケ感の少ない、十分なペーパーホワイト感を有する反射型表示装置を提供することができる。
本発明の反射型表示装置における、反射板と、異方性光学フィルムの配置例を説明する模式図である。 本発明にかかる異方性光学フィルムの入射角度依存性を示した説明図である。 本発明にかかる異方性光拡散層の平面方向の表面図である。 本発明にかかる異方性光拡散層の模式図及び透過光図の一例である。 異方性光拡散層における散乱中心軸Ｐを説明するための３次元極座標表示である。 異方性光拡散層における拡散領域と非拡散領域を説明するための光学プロファイルの例である。 異方性光拡散層の入射光角度依存性測定方法を示す模式図である。 任意工程１－３による本発明にかかる異方性光拡散層の製造方法を示す模式図である。 実施例１及び比較例２の反射型表示装置の画像写真である。
１．主な用語の定義
　ここで、異方性光学フィルム（異方性光拡散層）に関して、主な用語の定義をしておく。
　「異方性光学フィルム」とは、異方性光拡散層が単層（一層のみ）の場合、異方性光拡散層が２層以上積層されて構成された場合（その際、異方性光拡散層の層間は、粘着層等を介して積層されていてもよい）等を含むことを意味する。従って、例えば、異方性光拡散層が単層の場合には、単層の異方性光拡散層が異方性光学フィルムであることを意味する。
　「異方性光学フィルム」は、光の拡散、透過及び拡散分布が、光の入射角度によって変化する入射光角度依存性を有する異方性及び指向性を有するものである（詳細は後述する）。従って、入射光角依存性が無い指向性拡散フィルム、等方性拡散フィルム、特定方位に配向する拡散フィルムとは異なるものである。
　「低屈折率領域」と「高屈折率領域」は、本発明にかかる異方性光学フィルムを構成する材料の局所的な屈折率の高低差により形成される領域であって、他方に比べて屈折率が低いか高いかを示した相対的なものである。これらの領域は、異方性光学フィルムを形成する材料が硬化する際に形成される。
　「散乱中心軸」とは、異方性光学フィルム又は異方性光拡散層への入射光角度を変化させた際に直線透過性がその入射光角度を境に略対称性を有する光の入射光角度と一致する方向を意味する。「略対称性を有する」としたのは、散乱中心軸がフィルムの法線方向に対して傾きを有する場合には、光学特性（後述する「光学プロファイル」）が厳密には対称性を有しないためである。散乱中心軸は、異方性光学フィルムの断面の柱状領域の傾きを光学顕微鏡によって観察することや、異方性光学フィルムを介した光の投影形状を、入射光角度を変化させて観察することにより確認することができる。
　「散乱中心軸角度」とは、散乱中心軸の、異方性光学フィルム又は異方性光拡散層の主平面表面の法線方向に対する傾きのことであり、異方性光学フィルム又は異方性光拡散層の法線方向を０°としたときの角度である。
　又、「直線透過率」とは、一般に、異方性光学フィルム又は異方性光拡散層に対して入射した光の直線透過性に関し、ある入射光角度から入射した際に、入射方向と同一の直線方向の透過光量である「直線透過光量」と、入射した光の光量である「入射光量」との比率であり、下記式で表される。
　直線透過率（％）＝（直線透過光量／入射光量）×１００
　又、本発明においては、「散乱」と「拡散」の両者を区別せずに使用しており、両者は同じ意味を示す。更に、「光重合」及び「光硬化」の意味を、光重合性化合物が光により重合反応することとし、両者を同義語で用いることとする。
　以下、図面を参照しながら、本発明の好適な実施の形態について詳細に説明する。なお、本明細書及び図面においては、同一の符号が付された構成要素は、実質的に同一の構造又は機能を有するものとする。
２．反射型表示装置
　本発明の反射型表示装置は、反射板と、入射光角度により直線透過率が変化する異方性光学フィルムと、を備える。
　図１は、本発明の反射型表示装置における、反射板と、異方性光学フィルムの配置例を説明する模式図であり、反射型液晶表示装置の内面反射型及び外面反射型の一例である。
　反射型液晶表示装置１００（１０１）には、液晶層１１０の背面ガラス１２０側に、散乱性の反射板である、金属電極１３０を置く「内面反射型」と、背面位相差フィルム１６０及び背面偏光板１４０よりも外側に背面反射板１８０を置く「外面反射型」等の方式がある。
　ここで本発明の反射型表示装置における、反射板と、異方性光学フィルムの配置箇所であるが、異方性光学フィルムは、反射板よりも、反射型表示装置における外光入射面側（視認者の視認側、反射光を視認する側）であれば、どの位置であっても構わない。一例として、図１では、前面ガラス１２１と、前面偏光板１４１よりも内側である、前面位相差フィルム１６１との間に、粘着層１７０、１７１を介して、異方性光学フィルム１５０を設置させている。
　粘着層１７０、１７１に用いられる粘着剤としては、透明性を有するものであれば特に制限されるものではないが、常温で感圧接着性を有する粘着剤を使用することが好ましい。このような粘着剤としては、例えば、ポリエステル系樹脂、エポキシ系樹脂、ポリウレタン系樹脂、シリコーン系樹脂、アクリル系樹脂等の樹脂を挙げることができる。特に、アクリル系の樹脂は、光学的透明性が高く、比較的安価で好ましい。
　本発明にかかる反射板は、反射フィルム、反射板、金属電極等の光を反射する部材であり、従来から使用されている反射型表示装置に備え付けられているものを用いることができる。
２－１．異方性光学フィルム
　本発明にかかる異方性光学フィルムは、入射光の入射光角度に依存して、直線透過率が変化する。即ち、所定の角度範囲の入射光は、直線性を維持して透過し、その他の角度範囲の入射光は、拡散性を示す。
　図２は、本発明にかかる異方性光学フィルムの入射角度依存性を示した説明図である。
　図２の異方性光学フィルムは、入射光角度が２０°～５０°の場合に、拡散性を示し、その他の角度では、拡散性を示さず、直線透過性を示すことを表わしている。即ち図に示すように、２０°よりも小さな０°と、５０°よりも大きな６５°とでは、拡散性を示さず、直線透過性を示す。
　本発明にかかる異方性光学フィルムは、少なくとも、単層又は複数層である異方性光拡散層を含む。異方性光学フィルムに含まれる異方性光拡散層は、直線透過性、ヘイズ値、散乱中心軸などの光学特性の異なる異方性光拡散層が複数含まれていてもよい。
　ここで複数層である異方性光拡散層とは、単層の異方性光拡散層が、直接又は粘着層を介して複数積層されたもののことである。粘着層に用いられる粘着剤としては、上記図１での説明で述べた粘着剤を使用することができる。
　一方、異方性光拡散層に異方性光拡散層を直接積層する構成とする場合には、光重合性化合物を含む組成物層を硬化させて、単層の異方性光拡散層とした後、当該単層の異方性光拡散層上に、直接、光重合性化合物を含む塗料をシート状に塗布して組成物層とした後、当該組成物層を硬化することにより、作製することができる。
　更に異方性光学フィルムは、異方性光拡散層以外でも、複数の層を積層することができる。
　複数の層が積層された異方性光学フィルムとしては、例えば、異方性光学フィルムに、別の機能を有する層を積層したもの等が挙げられる。又、本発明にかかる異方性光学フィルムは、ガラス基板等の透明基板上に積層して用いてもよい。
　本発明の異方性光学フィルムは、製造の容易性やコストの観点で、単層の異方性光拡散層であることが好ましい。
　異方性光学フィルムの厚みは、用途や生産性を考慮すると、１０μｍ～５００μｍであることが好ましく、５０μｍ～１５０μｍであることがより好ましい。
　本発明にかかる異方性光拡散層は、マトリックス領域と、マトリックス領域とは屈折率の異なる、複数の柱状領域とを、有し、入射光角度依存性を有する異方性及び指向性を有する。
　又、異方性光拡散層は、通常、光重合性化合物を含む組成物の硬化物からなる。そのためマトリックス領域と、複数の柱状領域とは、同一の組成からなり、それぞれが相分離して形成される。
　ここで、屈折率が異なるとは、異方性光拡散層に入射した光の少なくとも一部が、マトリックス領域と、柱状領域との界面において反射が起こる程度に差異があればよく、特に限定されないが、例えば、マトリックス領域と、柱状領域との屈折率の差は、０．００１以上あればよい。
　本発明にかかる異方性光拡散層の厚さ（異方性光拡散層主平面に対して垂直方向、異方性光学フィルムの厚さと同方向の長さ）は、特に限定されず、例えば、１μｍ～２００μｍであることが好ましく、１０μｍ～１００μｍであることがより好ましい。前記厚さが２００μｍを超える場合、材料費がよりかかるだけでなく、ＵＶ照射にかかる費用も増すため、製造コストがかかり、加えて異方性光拡散層の厚さ方向での拡散性増加により、画像ボケやコントラスト低下が起こりやすくなる。又、厚さが１μｍ未満である場合、光の拡散性及び集光性を十分なものとすることが難しい場合がある。
　本発明にかかる異方性光拡散層に含まれる複数の柱状領域は、通常、異方性光拡散層の一方の表面から他方の表面にかけて配向、かつ、延在している。
　本発明にかかる異方性光拡散層の表面（異方性光拡散層主平面の表面）における前記複数の柱状領域の表面形状は、短径と、長径とを有する形状とすることができる。
　前記表面形状は、特に限定されず、例えば、円形、楕円形、多角形とすることができる。円形の場合には、短径と長径は等しくなり、楕円形の場合には、短径は短軸の長さ、長径は長軸の長さとなり、多角形の場合には、多角形内に直線を引いた場合に考えることのできる、最も短い長さを短径とし、最も長い長さを長径とすることができる。
　図３は、本発明にかかる異方性光拡散層の平面方向の表面図であり、異方性光拡散層２００、２５０の表面から見た複数の柱状領域（２０２及び２１２）及びマトリックス領域（２０１及び２１１）を示した。図中ＬＡは長径を表わし、ＳＡは短径を表わしている。
　本発明にかかる短径及び長径は、異方性光拡散層の表面を光学顕微鏡で観察し、任意に選択した２０個の柱状領域についてそれぞれの短径、長径を計測し、これらの平均値とすることができる。
　複数の柱状領域短径の平均値（平均短径）は、０．５μｍ以上であることが好ましく、１．０μｍ以上であることがより好ましく、１．５μｍ以上であることが更に好ましい。一方、複数の柱状領域短径の平均短径は、５．０μｍ以下であることが好ましく、４．０μｍ以下であることがより好ましく、３．０μｍ以下であることが更に好ましい。これら複数の柱状領域の短径の下限値及び上限値は、適宜組み合わせることができる。
　又、複数の柱状領域長径の平均値（平均長径）は、０．５μｍ以上であることが好ましく、１．０μｍ以上であることがより好ましく、１．５μｍ以上であることが更に好ましい。一方、複数の柱状領域長径の平均長径は、１００μｍ以下であることが好ましく、５０μｍ以下であることがより好ましく、３０μｍ以下であることが更に好ましい。これら複数の柱状領域の短径の下限値及び上限値は、適宜組み合わせることができる。
　又、本発明にかかる複数の柱状領域の平均短径に対する平均長径の比（平均長径／平均短径）、即ち、アスペクト比は、２０以下である。図３（ａ）は、アスペクト比が２未満の異方性光拡散層を示しており、図３（ｂ）は、アスペクト比が２～２０の異方性光拡散層を示している。
　アスペクト比の上限は、２０であることが好ましく、５以下であることがより好ましい。アスペクト比がかかる範囲にある場合にはギラツキを抑制するという効果を得ることができる。
　図４は、本発明にかかる異方性光拡散層の模式図及び透過光図の一例である。
　本発明異方性光拡散層は、アスペクト比が１以上２未満の場合には、複数の柱状領域の軸方向に平行な光を照射した場合、その透過光は等方的に拡散する｛図４（ａ）を参照｝。一方、アスペクト比が２～２０の場合には、同様に軸方向に平行な光を照射した場合、アスペクト比に応じた異方性をもって拡散する｛図４（ｂ）を参照｝。
　又、本発明にかかる異方性光拡散層は、１つのアスペクト比を有する複数の柱状領域を含んでいてもよいし、異なるアスペクト比を持つ、複数の柱状領域を含んでいてもよい。
　本発明にかかる異方性光拡散層は、少なくとも１つの散乱中心軸を有することができる
　柱状領域の一方の表面から他方の表面にかけての配向方向（延在方向）は、散乱中心軸と平行になるように形成されることができ、異方性光拡散層が所望の直線透過率及び拡散性を有するように適宜定めることができる。なお、散乱中心軸と柱状領域の配向方向とが平行であるとは、屈折率の法則（Ｓｎｅｌｌの法則）を満たすものであればよく、厳密に平行である必要はない。
　Ｓｎｅｌｌの法則は、屈折率ｎ１の媒質から屈折率ｎ２の媒質の界面に対して光が入射する場合、その入射光角度θ１と屈折角θ２との間に、ｎ１ｓｉｎθ１＝ｎ２ｓｉｎθ２の関係が成立するものである。例えば、ｎ１＝１（空気）、ｎ２＝１．５１（異方性光拡散層）とすると、入射光角度が３０°の場合、柱状領域の配向方向（屈折角）は約１９°となるが、このように入射光角度と屈折角が異なっていてもＳｎｅｌｌの法則を満たしていれば、本発明においては平行の概念に包含される。
　この散乱中心軸は、上述したように、異方性光拡散層への入射光角度を変化させた際に光拡散性が、その入射光角度を境に略対称性を有する光の入射光角度と一致する方向を意味する。なお、このときの入射光角度は、異方性光拡散層の入射光角度における直線透過光量の測定より得られる光学プロファイル（例えば図６）における最小直線透過率の極小値に挟まれた略中央部（拡散領域と称す領域の中央部）となる。
　次に、図５を参照しながら、異方性光拡散層における散乱中心軸Ｐについて説明する。図５は、異方性光拡散層における散乱中心軸Ｐを説明するための３次元極座標表示である。
　図５に示すような３次元極座標表示によれば、散乱中心軸Ｐは、異方性光拡散層の主平面をｘｙ平面とし、当該主平面に対する法線をｚ軸とすると、極角θと方位角φとによって表現することができる。つまり、図５中のＰｘｙが、上記異方性光拡散層の主平面の表面に投影した散乱中心軸の長さ方向ということができる。
　ここで、異方性光拡散層の法線（図５に示すｚ軸）と、柱状領域の配向方向（散乱中心軸方向）とのなす極角θ（－９０°＜θ＜９０°）を、本発明における散乱中心軸角度と定義する。柱状領域の軸方向の角度は、これらを製造する際に、シート状の光重合性化合物を含む組成物に照射する光線の方向を変えることで、所望の角度に調整することができる。
　散乱中心軸角度は、特に限定されないが、例えば、－３０°～＋３０°が好ましく、－２０°～＋２０°がより好ましい。－３０°～＋３０°の範囲から外れる場合、視認性が低下し、十分なペーパーホワイト感が得られない反射型表示装置となる恐れがある。
　なお、複数の異方性光拡散層が、同一の散乱中心軸を有する場合には、全体として、１つの散乱中心軸を有しているものとする。
　又、本発明にかかる異方性光拡散層に複数の散乱中心軸が含まれる場合には、複数の散乱中心軸のそれぞれと配向方向とが平行な複数の柱状領域を含むこととなる。
　又、本発明にかかる柱状領域の配向方向長さは、特に限定されず、異方性光拡散層の一方の表面から他方の表面に貫通したものでもよく、一方の表面から他方の表面に届かない長さであっても良い。異方性光拡散層の光の直線透過性を高くすることが可能であるため、柱状領域の配向方向長さは、前記平均長径よりも長い方が好ましい。
　図６は、異方性光拡散層における拡散領域と非拡散領域を説明するための光学プロファイルの例である。
　上述したように、異方性光拡散層は、入射光角度に依存して直線透過率が変化する光拡散性の入射光角度依存性を有するものである。ここで、図６のように光拡散性の入射光角度依存性を示す曲線を以下、「光学プロファイル」と称する。
　図７は、異方性光拡散層の入射光角度依存性測定方法を示す模式図である。光学プロファイルは、図７に示すように、サンプルである異方性光拡散層（又は、単層の異方性光拡散層のみよりなる異方性光学フィルム）２００又は２５０を、光源１と検出器２との間に配置する。本形態においては、光源１からの照射光Ｉが、サンプル主平面の法線方向から入射する場合を、入射光角度０°とした。又、サンプルは、サンプルを貫く直線Ｖを中心として、任意に回転させることができるように配置され、光源１及び検出器２は固定されている。すなわち、この方法によれば、光源１と検出器２との間にサンプルを配置し、直線Ｖを中心軸として角度を変化させながら、サンプルを直進透過して検出器２に入る直線透過光量を測定することにより直線透過率が算出されることで得られることができる。
　光学プロファイルは、光拡散性を直接的に表現しているものではないが、直線透過率が低下することで、逆に拡散性が増大していると解釈すれば、概ね光拡散性を示しているといえる。
　通常の等方的な光拡散フィルムでは、０°付近の入射光角度をピークとする、山型の光学プロファイルを示す。
　異方性光拡散層では、例えば、散乱中心軸角度０°である異方性光拡散層の場合（図６）、０°付近（－２０°～＋２０°）の入射光角度で直線透過率が小さく、入射光角度（の絶対値）が大きくなるにつれて直線透過率が大きくなる谷型の光学プロファイルを示す。
　このように、異方性光拡散層は、入射光が散乱中心軸に近い入射光角度範囲では強く拡散されるが、それ以上の入射光角度範囲では拡散性が弱まり直線透過率が高まるという性質を有する。
　以下、図６に示すように、入射光角度における直線透過率が最大となる直線透過率である最大直線透過率と、入射光角度における直線透過率が最小となる直線透過率である最小直線透過率との中間値の直線透過率に対する２つの入射光角度の角度範囲を、拡散領域（この拡散領域の幅を「拡散幅」）と称し、それ以外の入射光角度範囲を非拡散領域（透過領域）と称する。
　本発明の異方性光拡散層の法線方向より入射した光の最大直線透過率は、特に限定されないが、例えば、異方性光学フィルムに含まれる異方性光拡散層が１つの場合には、１０％～６０％が好ましく、１０％～５０％がより好ましい。この範囲とすることで、ボケ感の少ない、十分なペーパーホワイト感を有する反射型表示装置を得ることができる。
　本発明の異方性光拡散層のヘイズ値は、異方性光拡散層の拡散性を示す指標である。ヘイズ値が大きくなると、異方性光拡散層の拡散性が高くなる。異方性光拡散層のヘイズ値は、特に限定されないが、例えば、５０％～９０％が好ましく、６０％～８０％がより好ましい。この範囲とすることで、ボケ感の少ない、十分なペーパーホワイト感を有する反射型表示装置を得ることができる。
　異方性光学フィルムに含まれる異方性光拡散層が複数層である場合には、全異方性光拡散層としてのヘイズ値が、異方性光学フィルムの異方性光拡散層ヘイズ値となる。
　前記異方性光拡散層ヘイズ値の測定方法は、特に限定されず、公知の方法で測定することができる。例えば、ＪＩＳ　Ｋ７１３６－１：２０００「プラスチック－透明材料のヘイズの求め方」によって測定することができる。
　本発明にかかる異方性光拡散層は、異方性光拡散層の少なくとも一方の表面に凹凸を有していてもよい。この場合、異方性光拡散層の表面の算術平均粗さＲａは、０．１０μｍ以下であることが好ましい。なお、前記算術平均粗さＲａはＪＩＳ　Ｂ０６０１－２００１に準拠して求められる。
　前記異方性光拡散層の表面の算術平均粗さＲａは、公知の方法で測定することができ、特に限定されない。例えば、共焦点型レーザー顕微鏡等を用いる非接触法や、プローブを用いた表面粗さ測定器等を用いた接触法を挙げることができる。
２－２．異方性光学フィルムにおける異方性光拡散層の製造方法
　本発明異方性光学フィルムにおける異方性光拡散層の製造方法は、未硬化樹脂組成物層にＵＶ（紫外線）等の光線を照射することにより製造することができる。以下、初めに異方性光拡散層の原料を説明し、次いで製造プロセスを説明する。下記では主に、好適例である、１つの異方性光拡散層を含む異方性光学フィルムの製造について説明し、必要に応じてその他の態様について補足する。
２－２－１．異方性光拡散層の原料
　異方性光拡散層の原料について、（１）光重合性化合物、（２）光開始剤、（３）その他任意成分の順に説明する。
２－２－１－１．光重合性化合物
　本発明にかかる異方性光拡散層を形成する材料である光重合性化合物は、ラジカル重合性又はカチオン重合性の官能基を有するマクロモノマー、ポリマー、オリゴマー、モノマーから選択される光重合性化合物と光開始剤とから構成され、紫外線及び／又は可視光線を照射することにより重合・硬化する材料である。ここで、異方性光学フィルムに含まれる異方性光拡散層を形成する材料が１種類であっても、密度の高低差ができることによって屈折率差が生ずる。ＵＶの照射強度が強い部分は硬化速度が早くなるため、その硬化領域周囲に重合・硬化材料が移動し、結果として屈折率が高くなる領域と屈折率が低くなる領域が形成されるからである。なお、（メタ）アクリレートとは、アクリレート又はメタアクリレートのどちらであってもよいことを意味する。
　ラジカル重合性化合物は、主に分子中に１個以上の不飽和二重結合を含有するもので、具体的には、エポキシアクリレート、ウレタンアクリレート、ポリエステルアクリレート、ポリエーテルアクリレート、ポリブタジエンアクリレート、シリコーンアクリレート等の名称で呼ばれるアクリルオリゴマーと、２－エチルヘキシルアクリレート、イソアミルアクリレート、ブトキシエチルアクリレート、エトキシジエチレングリコールアクリレート、フェノキシエチルアクリレート、テトラヒドロフルフリルアクリレート、イソノルボルニルアクリレート、２－ヒドロキシエチルアクリレート、２－ヒドロキシプロピルアクリレート、２－アクリロイロキシフタル酸、ジシクロペンテニルアクリレート、トリエチレングリコールジアクリレート、ネオペンチルグリコールジアクリレート、１，６－ヘキサンジオールジアクリレート、ビスフェノールＡのＥＯ付加物ジアクリレート、トリメチロールプロパントリアクリレート、ＥＯ変性トリメチロールプロパントリアクリレート、ペンタエリスリトールトリアクリレート、ペンタエリスリトールテトラアクリレート、ジトリメチロールプロパンテトラアクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサアクリレート等のアクリレートモノマーが挙げられる。又、これらの化合物は、各単体で用いてもよく、複数混合して用いてもよい。なお、同様にメタクリレートも使用可能であるが、一般にはメタクリレートよりもアクリレートの方が、光重合速度が速いので好ましい。
　カチオン重合性化合物としては、分子中にエポキシ基やビニルエーテル基、オキセタン基を１個以上有する化合物が使用できる。エポキシ基を有する化合物としては、２－エチルヘキシルジグリコールグリシジルエーテル、ビフェニルのグリシジルエーテル、ビスフェノールＡ、水添ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＡＤ、ビスフェノールＳ、テトラメチルビスフェノールＡ、テトラメチルビスフェノールＦ、テトラクロロビスフェノールＡ、テトラブロモビスフェノールＡ等のビスフェノール類のジグリシジルエーテル類、フェノールノボラック、クレゾールノボラック、ブロム化フェノールノボラック、オルトクレゾールノボラック等のノボラック樹脂のポリグリシジルエーテル類、エチレングリコール、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ブタンジオール、１，６－ヘキサンジオール、ネオペンチルグリコール、トリメチロールプロパン、１，４－シクロヘキサンジメタノール、ビスフェノールＡのＥＯ付加物、ビスフェノールＡのＰＯ付加物等のアルキレングリコール類のジグリシジルエーテル類、ヘキサヒドロフタル酸のグリシジルエステルやダイマー酸のジグリシジルエステル等のグリシジルエステル類が挙げられる。
　エポキシ基を有する化合物としては、更に、３，４－エポキシシクロヘキシルメチル－３’，４’－エポキシシクロヘキサンカルボキシレート、２－（３，４－エポキシシクロヘキシル－５，５－スピロ－３，４－エポキシ）シクロヘキサン－メタ－ジオキサン、ジ（３，４－エポキシシクロヘキシルメチル）アジペート、ジ（３，４－エポキシ－６－メチルシクロヘキシルメチル）アジペート、３，４－エポキシ－６－メチルシクロヘキシル－３’，４’－エポキシ－６’－メチルシクロヘキサンカルボキシレート、メチレンビス（３，４－エポキシシクロヘキサン）、ジシクロペンタジエンジエポキシド、エチレングリコールのジ（３，４－エポキシシクロヘキシルメチル）エーテル、エチレンビス（３，４－エポキシシクロヘキサンカルボキシレート）、ラクトン変性３，４－エポキシシクロヘキシルメチル－３’，４’－エポキシシクロヘキサンカルボキシレート、テトラ（３，４－エポキシシクロヘキシルメチル）ブタンテトラカルボキシレート、ジ（３，４－エポキシシクロヘキシルメチル）－４，５－エポキシテトラヒドロフタレート等の脂環式エポキシ化合物も挙げられるが、これらに限定されるものではない。
　ビニルエーテル基を有する化合物としては、例えば、ジエチレングリコールジビニルエーテル、トリエチレングリコールジビニルエーテル、ブタンジオールジビニルエーテル、ヘキサンジオールジビニルエーテル、シクロヘキサンジメタノールジビニルエーテル、ヒドロキシブチルビニルエーテル、エチルビニルエーテル、ドデシルビニルエーテル、トリメチロールプロパントリビニルエーテル、プロペニルエーテルプロピレンカーボネート等が挙げられるが、これらに限定されるものではない。なお、ビニルエーテル化合物は、一般にはカチオン重合性であるが、アクリレートと組み合わせることによりラジカル重合も可能である。
　又、オキセタン基を有する化合物としては、１，４－ビス［（３－エチル－３－オキセタニルメトキシ）メチル］ベンゼン、３－エチル－３－（ヒドロキシメチル）－オキセタン等が使用できる。
　なお、以上のカチオン重合性化合物は、各単体で用いてもよく、複数混合して用いてもよい。上記光重合性化合物は、上述に限定されるものではない。又、十分な屈折率差を生じさせるべく、上記光重合性化合物には、低屈折率化を図るために、フッ素原子（Ｆ）を導入しても良く、高屈折率化を図るために、硫黄原子（Ｓ）、臭素原子（Ｂｒ）、各種金属原子を導入しても良い。更に、特表２００５－５１４４８７号公報に開示されるように、酸化チタン（ＴｉＯ２）、酸化ジルコニウム（ＺｒＯ２）、酸化錫（ＳｎＯｘ）等の高屈折率の金属酸化物からなる超微粒子の表面に、アクリル基やメタクリル基、エポキシ基等の光重合性官能基を導入した機能性超微粒子を上述の光重合性化合物に添加することも有効である。
　本発明にかかる光重合性化合物として、シリコーン骨格を有する光重合性化合物を使用することが好ましい。シリコーン骨格を有する光重合性化合物は、その構造（主にエーテル結合）に伴い配向して重合・硬化し、低屈折率領域、高屈折率領域、又は、低屈折率領域及び高屈折率領域を形成する。シリコーン骨格を有する光重合性化合物を使用することによって、柱状領域を傾斜させやすくなり、正面方向への集光性が向上する。なお、低屈折率領域は柱状領域又はマトリックス領域のいずれか一方に相当するものであり、他方が高屈折率領域に相当する。
　低屈折率領域において、シリコーン骨格を有する光重合性化合物の硬化物であるシリコーン樹脂が相対的に多くなることが好ましい。これによって、散乱中心軸を更に傾斜させやすくすることができるため、正面方向への集光性が向上する。シリコーン樹脂は、シリコーン骨格を有さない化合物に比べ、ケイ素（Ｓｉ）を多く含有するため、このケイ素を指標として、ＥＤＳ（エネルギー分散型Ｘ線分光器）を使用することによってシリコーン樹脂の相対的な量を確認することができる。
　シリコーン骨格を有する光重合性化合物は、ラジカル重合性又はカチオン重合性の官能基を有するモノマー、オリゴマー、プレポリマー又はマクロモノマーである。ラジカル重合性の官能基としては、アクリロイル基、メタクリロイル基、アリル基等が挙げられ、カチオン重合性の官能基としては、エポキシ基、オキセタン基等が挙げられる。これらの官能基の種類と数に特に制限はないが、官能基が多いほど架橋密度が上がり、屈折率の差が生じやすいため好ましいことから、多官能のアクリロイル基又はメタクリロイル基を有することが好ましい。又、シリコーン骨格を有する化合物はその構造から他の化合物との相溶性において不十分なことがあるが、そのような場合にはウレタン化して相溶性を高めることができる。本形態では、末端にアクリロイル基又はメタクリロイル基を有するシリコーン・ウレタン・（メタ）アクリレートが好適に用いられる。
　シリコーン骨格を有する光重合性化合物の重量平均分子量（Ｍｗ）は、５００～５０，０００の範囲にあることが好ましい。より好ましくは２，０００～２０，０００の範囲である。重量平均分子量が上記範囲にあることにより、十分な光硬化反応が起こり、異方性光学フィルム１００の各異方性光拡散層内に存在するシリコーン樹脂が配向しやすくなる。シリコーン樹脂の配向に伴い、散乱中心軸を傾斜させやすくなる。
　シリコーン骨格としては、例えば、下記の一般式（１）で示されるものが該当する。一般式（１）において、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６はそれぞれ独立に、メチル基、アルキル基、フルオロアルキル基、フェニル基、エポキシ基、アミノ基、カルボキシル基、ポリエーテル基、アクリロイル基、メタクリロイル基等の官能基を有する。又、一般式（１）中、ｎは１～５００の整数であることが好ましい。
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　シリコーン骨格を有する光重合性化合物にシリコーン骨格を有さない化合物を配合して、異方性光拡散層を形成すると、低屈折率領域と高屈折率領域が分離して形成されやすくなり、異方性の程度が強くなり好ましい。シリコーン骨格を有さない化合物は、光重合性化合物のほかに熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂を用いることができ、これらを併用することもできる。光重合性化合物としては、ラジカル重合性又はカチオン重合性の官能基を有するポリマー、オリゴマー、モノマーを使用することができる（ただし、シリコーン骨格を有していないものである）。熱可塑性樹脂としては、ポリエステル、ポリエーテル、ポリウレタン、ポリアミド、ポリスチレン、ポリカーボネート、ポリアセタール、ポリ酢酸ビニル、アクリル樹脂とその共重合体や変性物が挙げられる。熱可塑性樹脂を用いる場合においては熱可塑性樹脂が溶解する溶剤を使用して溶解し、塗布、乾燥後に紫外線でシリコーン骨格を有する光重合性化合物を硬化させて異方性光拡散層を成形する。熱硬化性樹脂としては、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、メラミン樹脂、尿素樹脂、不飽和ポリエステルとその共重合体や変性物が挙げられる。熱硬化性樹脂を用いる場合においては、紫外線でシリコーン骨格を有する光重合性化合物を硬化させた後に適宜加熱することで、熱硬化性樹脂を硬化させて異方性光拡散層を成形する。シリコーン骨格を有さない化合物として最も好ましいのは光重合性化合物であり、低屈折率領域と高屈折率領域が分離しやすいこと、熱可塑性樹脂を用いる場合の溶剤が不要で乾燥過程が不要であること、熱硬化性樹脂のような熱硬化過程が不要であることなど、生産性に優れている。
　シリコーン骨格を有する光重合性化合物と、シリコーン骨格を有さない化合物の比率は質量比で１５：８５～８５：１５の範囲にあることが好ましい。より好ましくは３０：７０～７０：３０の範囲である。当該範囲にすることによって、低屈折率領域と高屈折率領域の相分離が進みやすくなるとともに、柱状領域が傾斜しやすくなる。シリコーン骨格を有する光重合性化合物の比率が下限値未満又は上限値超であると、相分離が進みにくくなってしまい、柱状領域が傾斜しにくくなる。シリコーン骨格を有する光重合性化合物としてシリコーン・ウレタン・（メタ）アクリレートを使用すると、シリコーン骨格を有さない化合物との相溶性が向上する。これによって、材料の混合比率を幅広くしても柱状領域を傾斜させることができる。
２－２－１－２．光開始剤
　ラジカル重合性化合物を重合させることのできる光開始剤としては、ベンゾフェノン、ベンジル、ミヒラーズケトン、２－クロロチオキサントン、２，４－ジエチルチオキサントン、ベンゾインエチルエーテル、ベンゾインイソプロピルエーテル、ベンゾインイソブチルエーテル、２，２－ジエトキシアセトフェノン、ベンジルジメチルケタール、２，２－ジメトキシ－１，２－ジフェニルエタン－１－オン、２－ヒドロキシ－２－メチル－１－フェニルプロパン－１－オン、１－ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、２－メチル－１－［４－（メチルチオ）フェニル］－２－モルフォリノプロパノン－１、１－［４－（２－ヒドロキシエトキシ）－フェニル］－２－ヒドロキシ－２－メチル－１－プロパン－１－オン、ビス（シクロペンタジエニル）－ビス［２，６－ジフルオロ－３－（ピル－１－イル）フェニル］チタニウム、２－ベンジル－２－ジメチルアミノ－１－（４－モルフォリノフェニル）－ブタノン－１、２，４，６－トリメチルベンゾイルジフェニルフォスフィンオキサイド等が挙げられる。又、これらの化合物は、各単体で用いてもよく、複数混合して用いてもよい。
　又、カチオン重合性化合物の光開始剤は、光照射によって酸を発生し、この発生した酸により上述のカチオン重合性化合物を重合させることができる化合物であり、一般的には、オニウム塩、メタロセン錯体が好適に用いられる。オニウム塩としては、ジアゾニウム塩、スルホニウム塩、ヨードニウム塩、ホスホニウム塩、セレニウム塩等が使用され、これらの対イオンには、ＢＦ４－、ＰＦ６－、ＡｓＦ６－、ＳｂＦ６－等のアニオンが用いられる。具体例としては、４－クロロベンゼンジアゾニウムヘキサフルオロホスフェート、トリフェニルスルホニウムヘキサフルオロアンチモネート、トリフェニルスルホニウムヘキサフルオロホスフェート、（４－フェニルチオフェニル）ジフェニルスルホニウムヘキサフルオロアンチモネート、（４－フェニルチオフェニル）ジフェニルスルホニウムヘキサフルオロホスフェート、ビス［４－（ジフェニルスルホニオ）フェニル］スルフィド－ビス－ヘキサフルオロアンチモネート、ビス［４－（ジフェニルスルホニオ）フェニル］スルフィド－ビス－ヘキサフルオロホスフェート、（４－メトキシフェニル）ジフェニルスルホニウムヘキサフルオロアンチモネート、（４－メトキシフェニル）フェニルヨードニウムヘキサフルオロアンチモネート、ビス（４－ｔ－ブチルフェニル）ヨードニウムヘキサフルオロホスフェート、ベンジルトリフェニルホスホニウムヘキサフルオロアンチモネート、トリフェニルセレニウムヘキサフルオロホスフェート、（η５－イソプロピルベンゼン）（η５－シクロペンタジエニル）鉄（ＩＩ）ヘキサフルオロホスフェート等が挙げられるが、これらに限定されるものではない。又、これらの化合物は、各単体で用いてもよく、複数混合して用いてもよい。
　本発明にかかる光開始剤は、光重合性化合物１００質量部に対して、０．０１～１０質量部、好ましくは０．１～７質量部、より好ましくは０．１～５質量部程度配合される。これは、０．０１質量部未満では光硬化性が低下し、１０質量部を超えて配合した場合には、表面だけが硬化して内部の硬化性が低下してしまう弊害、着色、柱状領域の形成の阻害を招くからである。これらの光開始剤は、通常粉体を光重合性化合物中に直接溶解して使用されるが、溶解性が悪い場合は光開始剤を予め極少量の溶剤に高濃度に溶解させたものを使用することもできる。このような溶剤としては光重合性であることが、更に好ましく、具体的には炭酸プロピレン、γ－ブチロラクトン等が挙げられる。又、光重合性を向上させるために公知の各種染料や増感剤を添加することも可能である。更に、光重合性化合物を加熱により硬化させることのできる熱硬化開始剤を光開始剤とともに併用することもできる。この場合、光硬化の後に加熱することにより光重合性化合物の重合硬化を更に促進し完全なものにすることが期待できる。
２－２－１－３．その他任意成分
　光重合性化合物を単独で、又は複数を混合した組成物を硬化させて、異方性光拡散層を形成することができる。又、光重合性化合物と光硬化性を有しない高分子樹脂との混合物を硬化させることによっても本発明にかかる異方性光拡散層形成することができる。ここで使用できる高分子樹脂としては、アクリル樹脂、スチレン樹脂、スチレン－アクリル共重合体、ポリウレタン樹脂、ポリエステル樹脂、エポキシ樹脂、セルロース系樹脂、酢酸ビニル系樹脂、塩化ビニル－酢酸ビニル共重合体、ポリビニルブチラール樹脂等が挙げられる。これらの高分子樹脂と光重合性化合物は、光硬化前は十分な相溶性を有していることが必要であるが、この相溶性を確保するために各種有機溶剤や可塑剤等を使用することも可能である。なお、光重合性化合物としてアクリレートを使用する場合は、高分子樹脂としてはアクリル樹脂から選択することが相溶性の点で好ましい。
　光重合性化合物を含む組成物を調製する際の溶剤としては、例えば、酢酸エチル、酢酸ブチル、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノン、トルエン、キシレン等を使用することができる。
２－２－２．異方性光拡散層の製造工程（プロセス）
　次に、本形態の異方性光拡散層の製造工程（プロセス）について説明する。まず、上述の光重合性化合物を含む塗料を、透明ＰＥＴフィルムのような適当な基体上に塗布してシート状に成膜して未硬化樹脂組成物層を設ける。この未硬化樹脂組成物層上に、紫外線及び／又は可視光線等の光線を照射することで、異方性光拡散層を作製することができる。
　本形態にかかる異方性光拡散層の形成工程は、主に、以下の工程を有するものである。
（１）工程１－１：未硬化樹脂組成物層を基体上に設ける工程
（２）工程１－２：光源から平行光線を得る工程
（３）任意工程１－３：平行光線を指向性拡散素子に入射させ、指向性をもった光線を得る工程
（４）工程１－４：光線を未硬化樹脂組成物層に照射して、未硬化樹脂組成物層を硬化させる工程
・工程１－１：未硬化樹脂組成物層を基体上に設ける工程
　光重合性化合物を、基体上に、塗布してシート状に成膜して未硬化樹脂組成物層として設ける手法は、通常の塗工方式や印刷方式が適用される。具体的には、エアドクターコーティング、バーコーティング、ブレードコーティング、ナイフコーティング、リバースコーティング、トランスファロールコーティング、グラビアロールコーティング、キスコーティング、キャストコーティング、スプレーコーティング、スロットオリフィスコーティング、カレンダーコーティング、ダムコーティング、ディップコーティング、ダイコーティング等のコーティングや、グラビア印刷等の凹版印刷、スクリーン印刷等の孔版印刷等の印刷等が使用できる。組成物が低粘度の場合は、基体の周囲に一定の高さの堰を設けて、この堰で囲まれた中に組成物をキャストすることもできる。
　又、上記工程１－１において、未硬化樹脂組成物層の酸素阻害を防止して、本形態にかかる異方性光拡散層の特徴である柱状領域を効率良く形成させるために、未硬化樹脂組成物層の光照射側に密着して光線の照射強度を局所的に変化させるマスクを積層することも可能である。マスクの材質としては、カーボン等の光吸収性のフィラーをマトリックス中に分散したもので、入射光の一部はカーボンに吸収されるが、マスク開口部は、光が十分に透過できるような構成のものが好ましい。このようなマトリックスとしては、ＰＥＴ、ＴＡＣ、ＰＶＡｃ、ＰＶＡ、アクリル、ポリエチレン等の透明プラスチックフィルムや、ガラス、石英等の無機物を用いることができる。
　更に、マスクシートに、紫外線透過量を制御するためのパターニングや紫外線を吸収する顔料を含んだものであっても構わない。
　このようなマスクを用いない場合には、窒素雰囲気下で光照射を行うことで、未硬化樹脂組成物層の酸素阻害を防止することも可能である。又、通常の透明フィルムを未硬化樹脂組成物層上に積層するだけでも、酸素阻害を防ぎ柱状領域の形成を促す上で有効である。このようなマスクや透明フィルムを介した光照射では、光重合性化合物を含む組成物中に、その光照射強度に応じた光重合反応を生じるため、屈折率分布を生じ易く、本形態にかかる異方性光拡散層の作製に有効である。
・工程１－２：光源から平行光線を得る工程
　光源としては、通常はショートアークの紫外線発生光源が使用され、具体的には高圧水銀灯、低圧水銀灯、メタハライドランプ、キセノンランプ等が使用可能である。このとき、所望の散乱中心軸と平行となるような光線を得る必要があるが、このような平行光線は、例えば点光源を配置して、この点光源と未硬化樹脂組成物層の間に平行光線を照射するためのフレネルレンズ等の光学レンズを配置する他、光源の背後に反射鏡を配置して、所定の方向に光が出射するようにすること等で、得ることができる。
・工程１－４：光線を未硬化樹脂組成物層に照射して、未硬化樹脂組成物層を硬化させる工程（任意工程１－３を行わない場合）
　未硬化樹脂組成物層に照射して、未硬化樹脂組成物層を硬化させる光線は、光重合性化合物を硬化可能な波長を含んでいることが必要で、通常は水銀灯の３６５ｎｍを中心とする波長の光が利用される。この波長帯を使って異方性光拡散層を作製する場合、照度としては０．０１ｍＷ／ｃｍ２～１００ｍＷ／ｃｍ２の範囲が好ましく、０．１ｍＷ／ｃｍ２～２０ｍＷ／ｃｍ２ がより好ましい。照度が０．０１ｍＷ／ｃｍ２未満であると、硬化に長時間を要するため、生産効率が悪くなり、１００ｍＷ／ｃｍ２を超えると、光重合性化合物の硬化が速すぎて構造形成を生じず、目的の光学特性を発現できなくなるからである。なお、光の照射時間は特に限定されないが、１０秒間～１８０秒間が好ましく、３０秒間～１２０秒間がより好ましい。上記光線を照射することで、本形態の異方性光拡散層を得ることができる。
　本形態の異方性光拡散層は、上述の如く、低照度の光を比較的長時間照射することにより、未硬化樹脂組成物層中に、特定の内部構造が形成されることで得られるものである。そのため、このような光照射だけでは未反応のモノマー成分が残存して、べたつきを生じたりしてハンドリング性や耐久性に問題がある場合がある。そのような場合は、１０００ｍＷ／ｃｍ２以上の高照度の光を追加照射して残存モノマーを重合させることができる。このときの光照射はマスクを積層した側の逆側から行ってもよい。
・任意工程１－３：平行光線を指向性拡散素子に入射させ、指向性をもった光線を得る工程
　続いて、任意工程１－３を含む場合の製造方法に関して説明する。任意工程１－３を含む場合の製造方法の内、工程１－１と１－２は、上記で説明した通りであるため、以下、任意工程１－３以降について、説明する。
　図８は、任意工程１－３による本発明にかかる異方性光拡散層の製造方法を示す模式図である。
　任意工程１－３で用いられる指向性拡散素子３０１及び３０２は、光源３００から入射した平行光線Ｄに指向性を付与するものであればよい。図８においては指向性をもった光Ｅが、Ｘ方向に多く拡散し、Ｙ方向にはほとんど拡散しない態様にて、未硬化樹脂組成物層３０３に入射することを記載している。このように指向性をもった光を得るためには、例えば、指向性拡散素子３０１及び３０２内に、アスペクト比の高い針状フィラーを含有させるとともに、当該針状フィラーをＹ方向に長軸方向が延存するように配向させる方法を採用することができる。指向性拡散素子３０１及び３０２は、針状フィラーを使用する方法以外に、種々の方法を使用することができる。
　ここで、指向性をもった光Ｅのアスペクト比は、２０以下であり、５以下とすることが好ましい。当該アスペクト比にほぼ対応した、アスペクト比を有する柱状領域が形成される。
　任意工程１－３においては、指向性をもった光Ｅの広がりを調整することにより、形成される柱状領域主平面表面形状（アスペクト比、短径ＳＡ、長径ＬＡ等）を適宜定めることができる。例えば、図８（ａ）、（ｂ）のいずれにおいても、本形態の異方性光拡散層を得ることができる。図８（ａ）と（ｂ）で異なるのは、指向性をもった光Ｅの広がりが、（ａ）では大きいのに対し（ｂ）では小さいことである。指向性をもった光Ｅの広がりの大きさに依存して、柱状領域主平面表面形状の大きさが異なることとなる。
　指向性をもった光Ｅの広がりは、主に指向性拡散素子３０１及び３０２の種類と、未硬化樹脂組成物層３０３との距離に依存する。当該距離を短くするにつれ柱状領域の大きさは小さくなり、長くするにつれ柱状領域の大きさは大きくなる。従って、当該距離を調整することにより、柱状領域の大きさを調整することができる。
・工程１－４：光線を未硬化樹脂組成物層に照射して、未硬化樹脂組成物層を硬化させる工程（任意工程１－３を行う場合）
　指向性拡散素子を介して未硬化樹脂組成物層に照射して、未硬化樹脂組成物層を硬化させる光線は、光重合性化合物を硬化可能な波長を含んでいることが必要で、通常は水銀灯の３６５ｎｍを中心とする波長の光が利用される。この波長帯を使って異方性光拡散層を作製する場合、照度としては０．０１ｍＷ／ｃｍ２～１００ｍＷ／ｃｍ２の範囲が好ましく、０．１ｍＷ／ｃｍ２～２０ｍＷ／ｃｍ２ がより好ましい。照度が０．０１ｍＷ／ｃｍ２未満であると、硬化に長時間を要するため、生産効率が悪くなり、１００ｍＷ／ｃｍ２を超えると、光重合性化合物の硬化が速すぎて構造形成を生じず、目的の光学特性を発現できなくなるからである。なお、光の照射時間は特に限定されないが、１０秒間～１８０秒間が好ましく、３０秒間～１２０秒間がより好ましい。上記光線を照射することで、本形態の異方性光拡散層を得ることができる。
　本形態の異方性光拡散層は、任意工程１－３を行う場合においても、上述の如く、低照度の光を比較的長時間照射することにより、未硬化樹脂組成物層中に、特定の内部構造が形成されることで得られるものである。そのため、このような光照射だけでは未反応のモノマー成分が残存して、べたつきを生じたりしてハンドリング性や耐久性に問題がある場合がある。そのような場合は、１０００ｍＷ／ｃｍ２以上の高照度の光を追加照射して残存モノマーを重合させることができる。このときの光照射はマスクを積層した側の逆側から行ってもよい。
３．本発明にかかる反射型表示装置の用途
　本発明の反射型表示装置は、タブレット型パソコンやウエラブルデバイスの様に、屋外で使用される表示装置として用いることができる。
　次に、本発明を実施例及び比較例により、更に具体的に説明するが、本発明は、これらの例によって何ら限定されるものではない。
＜実施例用異方性光学フィルム１～６の作製＞
　厚さ１００μｍのＰＥＴフィルム（東洋紡社製、商品名：Ａ４３００）の縁部全周に、ディスペンサーを使い、硬化性樹脂で高さ５０μｍの隔壁を形成した。この中に下記の紫外線硬化樹脂塗料を滴下し、滴下した液膜の表面を、別のＰＥＴフィルムでカバーすることにより、５０μｍの厚さの未硬化樹脂組成物層の液膜を作製した。
（紫外線硬化樹脂塗料）
・シリコーン・ウレタン・アクリレート（屈折率：１．４６０、重量平均分子量：５，８９０）　２０重量部
　（ＲＡＨＮ社製、商品名：００－２２５／ＴＭ１８）
・ネオペンチルグリコールジアクリレート（屈折率：１．４５０）　３０重量部
　（ダイセルサイテック社製、商品名：Ｅｂｅｃｒｙｌ１４５）
・ビスフェノールＡのＥＯ付加物ジアクリレート（屈折率：１．５３６）　１５重量部
　（ダイセルサイテック社製、商品名：Ｅｂｅｃｙｌ１５０）
・フェノキシエチルアクリレート（屈折率：１．５１８）　４０重量部
　（共栄社化学製、商品名：ライトアクリレートＰＯ－Ａ）
・２，２－ジメトキシ－１，２－ジフェニルエタン－１－オン　４重量部
　（ＢＡＳＦ社製、商品名：Ｉｒｇａｃｕｒｅ６５１）
　この両面をＰＥＴフィルムで挟まれた５０μｍの厚さの未硬化樹脂組成物層の液膜に対し、ＵＶスポット光源（浜松ホトニクス社製、商品名：Ｌ２８５９－０１）の落射用照射ユニットから、照射強度５ｍＷ／ｃｍ２の平行光線である紫外線を、直接又は指向性拡散素子を介し、１分間照射して硬化させ、図４に示すような、複数の柱状領域を有する単層の異方性光拡散層の両面に、ＰＥＴフィルム有する６種類のＰＥＴ付きの実施例用の異方性光拡散層（実施例用異方性光学フィルム１～６）を得た。
　具体的には、異方性光学フィルム１、４～６の作製においては、指向性拡散素子を使用せず、異方性光学フィルム２及び３の作製においては、平行光線のアスペクト比を変更できる指向性拡散素子を使用した。
　加えて、異方性光学フィルム６の作製においては、未硬化樹脂組成物層の液膜主平面の法線方向（表面法線方向）に対し、２５°傾けた角度より、平行光線を照射した。
　なお、各異方性光拡散層の光学特性である、散乱中心軸角度（異方性光拡散層の法線方向に対する）は、照射する紫外線の光線方向の調整をすることで、最大直線透過率は、紫外線硬化樹脂組成物による液膜の加熱温度を調整することで、柱状領域のアスペクト比は、平行光線のアスペクト比を変更できる指向性拡散素子を使用することで、調整した。
　作製した６種類の実施例用異方性光学フィルム１～６の特性を、以下、表１に示した。
＜実施例用異方性光学フィルム７の作製＞
　高さ１２０μｍの隔壁を形成して、１２０μｍの厚さの未硬化樹脂組成物層の液膜を作製した以外は、異方性光学フィルム１と同様に作製を行い、複数の柱状領域を有する単層の異方性光拡散層の両面に、ＰＥＴフィルム有するＰＥＴ付きの実施例用の異方性光拡散層（実施例用異方性光学フィルム７）を得た。特性を表１に示した。
＜比較例用異方性光学フィルム１の作製＞
　平行光線のアスペクト比を５０に変更できる指向性拡散素子を使用すること以外は、異方性光学フィルム１と同様に作製を行い、複数の柱状領域を有する単層の異方性光拡散層の両面に、ＰＥＴフィルム有するＰＥＴ付き比較例用の異方性光拡散層（比較例用異方性光学フィルム１）を得た。
　作製した比較例用異方性光学フィルム１の特性を、以下、表１に示した。
＜異方性光学フィルムの測定＞
　表１内実施例用異方性光学フィルム１～７、比較例用異方性光学フィルム１の特性は、以下のようにして測定した。
（ヘイズ値の測定）
　ヘイズ値の測定は、日本電色社工業株式会社製のヘイズメーター、ＮＤＨ－２０００を用いて、ＪＩＳ　Ｋ７１３６に準拠して測定した。
（異方性光拡散層の散乱中心軸角度及び最大直線透過率の測定）
　図７に示すような、光源の投光角、検出器の受光角を任意に可変できる変角光度計ゴニオフォトメータ（ジェネシア社製）を用いて、実施例用及び比較例用の各異方性光学フィルム（異方性光拡散層）の直線透過率の測定を行った。固定した光源からの直進光を受ける位置に検出器を固定し、その間のサンプルホルダーに、実施例用及び比較例用の各異方性光学フィルムをサンプルとしてセットした。図７に示すように、サンプルを貫く直線Ｖを回転の中心軸としてサンプルを回転させて、それぞれの入射光角度に対応する直線透過光量を測定した。この評価方法によって、どの角度の範囲で入射される光が拡散するかを評価することができる。この直線Ｖは、図３に示されるサンプルの構造におけるＣ－Ｃ軸と同じ軸である。直線透過光量の測定は、視感度フィルターを用いて可視光領域の波長を測定した。以上のような測定の結果、得られた光学プロファイルに基づき、入射光角度における直線透過率の最大値（最大直線透過率）と、当該光学プロファイルが略対称形状となる入射光角度である、散乱中心軸角度とを求めた。
（複数の柱状領域のアスペクト比の測定（異方性光拡散層の表面観察））
　実施例用及び比較例用の各異方性光学フィルム（異方性光拡散層）の一方の表面（紫外線照射時の光照射側）を、光学顕微鏡で観察し、複数の柱状領域の長径及び短径を測定した。平均長径及び平均短径の算出には、任意の２０個の構造のうちの平均値とした。又、求めた平均長径及び平均短径に対し、平均長径／平均短径をアスペクト比として算出した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
＜反射型表示装置の作製＞
　市販のＴＮ型反射液晶ディスプレイの液晶パネル視認側表面上の偏光板及び位相差板を剥がし、露出した前面ガラス表面に対し、厚さ１０μｍの透明粘着層を介し、上記で作製した、実施例用異方性光学フィルム１～７、比較例用異方性光学フィルム１をそれぞれ前面ガラス表面上に積層して貼り合わせた後、露出した各異方性光学フィルム表面に対し、厚さ１０μｍの透明粘着層を介し、上記で剥がした偏光板及び位相差板の位相差板表面を積層して貼り合わせて、実施例１～７、比較例１の反射型表示装置とした。
　又、比較例２の反射型表示装置は、異方性光学フィルムを使用せず、そのまま反射型表示装置とした。
　これら実施例１～７、比較例１～２の反射型表示装置の特性を、以下、表２に示した。
　なお、実施例１及び比較例２の反射型表示装置の画像写真を、図９に示す（向かって左側が実施例１、右側が比較例２）。
＜官能試験＞
　作製した実施例１～７、比較例１～２の反射型表示装置の官能試験を行った。以下評価基準に従い、評価した結果を、表２に示した。
（ペーパーホワイト感評価基準）
○：背景色（白表示）が白く観察観測される
△：背景色（白表示）がわずかに白く観察される
×：背景色（白表示）がやや黄色く観察される
（ギラツキ評価基準）
○：干渉によるギラツキがない
△：多少ギラツキがあるが許容範囲
×：ギラツキがハッキリと観察される
（ボケ感評価基準）
○：画像表示が鮮明に観測される
△：画像表示がわずかにぼやけて観察される
×：画像表示がぼやけて観察される
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
　表２結果より、実施例１～７の反射型表示装置は、ペーパーホワイト感、ギラツキ及びボケ感の全ての評価で△以上であった。しかしながら、実施例７の反射型表示装置は、ボケ感の評価において、実施例５の反射型表示装置よりも劣る性能であった。
　従って、本発明異方性光学フィルムを用いた反射型表示装置では、背景色を白くさせることができ、ペーパーホワイト感を付与することができた。又、ギラツキ、ボケ感の著しい悪化による視認性の低下は見られなかった。
　特に、実施例１、２、６の反射型表示装置は、ペーパーホワイト感、ギラツキ及びボケ感の全ての評価項目において○であり、高いレベルの特性をバランス良く有していた。
　一方、比較例１～２の反射型表示装置は、評価項目のいずれかが×であった。
　比較例１の反射型表示装置のギラツキ×評価は、比較例用異方性光学フィルム１の複数の柱状領域が、アスペクト比の大きいルーバー構造であり、フィルム面に平行な平面内の一方向に並んだ縞を形成し、光の干渉が起きてしまった、と考えられる。
　そのため比較例１の反射型表示装置は、本発明実施例用異方性光学フィルムを用いた反射型表示装置と比較して、ギラツキが強く、視認性が不良であった。
　比較例２の反射型表示装置は、異方性光学フィルムを使用していないため、ペーパーホワイト感の評価が×評価となってしまった。
　以上より、反射型表示装置の反射板よりも視認側に、本発明の特定のアスペクト比を有する異方性光学フィルムを設置することで、ギラツキやボケ感の少ない、十分なペーパーホワイト感を有する反射型表示装置を提供することができる。
１，３００　　：光源
２　　　　　　：検出器
１００　　　　：内面反射型表示装置（反射型液晶表示装置）
１０１　　　　：外面反射型表示装置（反射型液晶表示装置）
１１０　　　　：液晶層
１２０　　　　：背面ガラス
１２１　　　　：前面ガラス
１３０　　　　：反射板（金属電極）
１４０　　　　：背面偏光板
１４１　　　　：前面偏光板
１５０　　　　：異方性光学フィルム
１６０　　　　：背面位相差フィルム
１６１　　　　：前面位相差フィルム
１７０，１７１：粘着層
１８０　　　　：反射板（背面反射板）
２００，２５０：異方性光拡散層
２０１，２１１：マトリックス領域
２０２，２１２：柱状領域
３０１，３０２：指向性拡散素子
３０３　　　　：未硬化樹脂組成物層

Claims (6)

  1. 　反射板と、入射光角度により直線透過率が変化する異方性光学フィルムと、を備える反射型表示装置であって、
    　前記異方性光学フィルムは、前記反射板よりも視認側に配置され、
    　前記異方性光学フィルムは、少なくとも、異方性光拡散層を含み、
    　前記異方性光拡散層は、マトリックス領域と、前記マトリックス領域とは屈折率の異なる、複数の柱状領域とを有し、
    　前記複数の柱状領域は、前記異方性光拡散層の一方の表面から他方の表面にかけて配向して構成され、
    　前記異方性光拡散層の一方の表面における、前記複数の柱状領域の平均長径／平均短径、であるアスペクト比が、２０以下であることを特徴とする、反射型表示装置。
  2. 　前記異方性光拡散層のヘイズ値が、５０％～９０％であることを特徴とする、請求項１に記載の反射型表示装置。
  3. 　前記異方性光拡散層は、少なくとも１つの散乱中心軸を有し、
    　前記異方性光拡散層の一方の表面法線方向と、前記少なくとも１つの散乱中心軸との角である散乱中心軸角度が、－３０°～＋３０°であることを特徴とする、請求項１又は２に記載の反射型表示装置。
  4. 　前記異方性光拡散層の最大直線透過率が、１０％～６０％であることを特徴とする、請求項１～３のいずれか一項に記載の反射型表示装置。
  5. 　前記異方性光拡散層の厚さが、１０μｍ～１００μｍであることを特徴とする、請求項１～４のいずれか１項に記載の反射型表示装置。
  6. 　前記アスペクト比が、５以下であることを特徴とする、請求項１～５のいずれか一項に記載の反射型表示装置。
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