WO2020124184A1 - Processo de captura de co2 e processo de regeneração contínua de solvente - Google Patents

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Jadson Cláudio BELCHIOR
Geison Voga Pereira
Plínio César DE CARVALHO PINTO
Thais VIEIRA BATISTA
Pedro CAFFARO VICENTINI
Luciana NEVES LOUREIRO
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Universidade Federal De Minas Gerais
Petróleo Brasileiro S.A. - Petrobras
Fundação De Amparo À Pesquisa Do Estado De Minas Gerais - Fapemig
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Definitions

  • the present invention relates to a CO2 capture process using an optimized mixture of water and alcohols with alkaline hydroxides, such as KOH and NaOH, for absorbing CO2 from gas mixtures.
  • the process is highly efficient and has a low solvent volatility and corrosivity rate, in addition to reducing costs for installation and maintenance of the reactors and reducing solvent loss.
  • the present invention also describes a solvent regeneration process for reuse, carried out by chemical precipitation, continuously and not in batch, through the reaction with alkaline earth oxides, such as CaO and MgO, and / or alkaline earth hydroxides, such as Ca (OH) 2 and Mg (OH) 2, for the formation of carbonates, such as CaCC> 3 and MgCC> 3, which can be discarded in nature without any environmental problem, or can be used commercially in industry or agriculture.
  • alkaline earth oxides such as CaO and MgO
  • alkaline earth hydroxides such as Ca (OH) 2 and Mg (OH) 2
  • carbonates such as CaCC> 3 and MgCC> 3
  • aqueous amine solutions have several disadvantages such as: low thermal stability, degradation of amines by oxidation and reaction with gas impurities, such as sulfur oxides and nitrogen oxides, in addition to the high corrosion rate of the incoming equipment in contact with the solution ⁇ LIANG, Z; FU, K; IDEM, R; TONTIWACHWUTHIKUL, P. Review on current advances, future challenges and consideration issues. Chinese Journal of Chemical Engineering. v. 24, p. 278-288, 2016).
  • Patent document CN104772021 entitled “Method for capture of CO2 in industrial gas by polyol-ethylenediamine aqueous solution”, describes a process for capturing by aqueous solution of ethylenediamine, using a polyol as a fixing agent to prevent loss of amines in the process.
  • regeneration involves energy expenditure with heating the solution, and must be carried out at temperatures between 90 ° C and 130 ° C.
  • the absorption process is carried out at pressures greater than atmospheric.
  • Patent document US201 101 16997 entitled “Improved alkanolamines for CO2 removal from gas streams”, describes the use of alkanolamine solutions, namely: 3-piperidinomethanol, tricine, 3-quinuclidinyl, 3-piperidine-1, 2-propanediol and its salts. These have a high absorption capacity, with good maintenance of this capacity during the capture and regeneration cycles, and greater stability in the face of high temperatures. However, the costs with the solution regeneration stage are still high.
  • Patent document WO2012034921 entitled “A process for the separation and capture of CO2 from gas mixtures using amines Solutions in anhydrous alcohols”, describes the use of amine solutions in alcohols for CO2 capture. The process makes it possible to obtain a high absorption rate and to capture the gas by the solution at low temperatures, between 20 ° C and 40 ° C, and regeneration between 50 ° C and 80 ° C. In the process, the carbon dioxide reacts with 0 2-amino-2-methyl-1-propanol, forming an alkyl carbonate, which is unstable and therefore decomposes at temperatures lower than the hydrogen carbonates formed in the capture by aqueous solutions of amines.
  • This process reduces the operational cost of absorption and regeneration, due to the lower temperatures used in the reactors, but does not solve the problem of amine degradation.
  • the concentration of the amines is high (2.0 mol / L) and contributes to an increase in the corrosivity of the solution.
  • the solution saturation time is very fast, since the carbonic acid ions are poorly soluble in alcohols. This implies reactor designs that can be more complex, more investment and less operational efficiency.
  • Patent document W02008018928 entitled “Carbon dioxide capture and related processes”, describes the possibility of using hydroxides to capture CO2 from industrial plants or the atmosphere.
  • a treatment is carried out in aqueous salt solutions, producing the desired alkaline solution, which will react with the carbon dioxide to form a carbonate.
  • gaseous elements will also be produced, such as CI2, from NaCI, and H2, or any other acidic solution, which can be used for other applications.
  • the present invention consists of a complete process of CO2 absorption and solvent regeneration based on alkaline hydroxides in a mixture of water and alcohols with a CO2 absorption far superior to aqueous solutions of alkaline hydroxides or amines.
  • the regeneration of the solvent is continuous, efficient and carried out in a single step by a process of formation of alkaline carbonates.
  • the present invention describes the use of an optimized mixture of water and alcohols with alkaline hydroxides such as KOH and NaOH to absorb CO2 from gas mixtures with high efficiency and with a low volatility and corrosivity rate of the solvent, so that the investment installation and maintenance of reactors and solvent loss are reduced.
  • the solvent regeneration process for reuse is carried out by chemical precipitation, continuously and not in batch, through the reaction with alkaline earth oxides such as CaO and MgO and / or alkaline earth hydroxides such as Ca (OH) 2 and Mg (OH) 2, for the formation of carbonates such as CaCC> 3 and MgCC> 3, which can be discarded in nature without any environmental problem, or can be used commercially in industry or agriculture.
  • the solubilization of CO2 in the chemical solvent is favored at the solvent interface (liquid-gas) through a surface layer of alkoxides, which work as surfactants, interacting chemically with the polar (aqueous) phase and the supporting phase (gases such as 0 CO2 ).
  • the solvent interface liquid-gas
  • alkoxides work as surfactants
  • polar phase aqueous phase
  • supporting phase gases such as 0 CO2
  • Continuous solvent regeneration by chemical precipitation is carried out by circulating the solvent in a fixed bed of alkaline earth oxide particles such as: calcium oxide, magnesium oxide, strontium oxide and barium oxide, and / or alkaline hydroxides earthy substances such as calcium hydroxide, magnesium hydroxide, strontium hydroxide and barium hydroxide, which can promote the formation of insoluble carbonates and thus capture the carbonate and hydrogen carbonate ions present in the chemical solvent after CO2 solubilization. This makes it possible to reuse the solvent in other chemical CO2 absorption cycles.
  • alkaline earth oxide particles such as: calcium oxide, magnesium oxide, strontium oxide and barium oxide
  • alkaline hydroxides earthy substances such as calcium hydroxide, magnesium hydroxide, strontium hydroxide and barium hydroxide
  • the particles of alkaline earth oxides and / or hydroxides can be formed by spheres, semi-spheres, pellets and other formats, which allow the continuous flow of the chemical solvent through the fixed bed without the regenerator clogging. Particles of alkaline earth oxides and / or hydroxides with a larger surface area favor the regeneration efficiency, due to the greater contact surface of the particles with the chemical solvent.
  • the circulation of the chemical solvent in the regenerator must be carried out at a temperature between 20 ° C and 85 ° C, preferably between 20 ° C and 60 ° C.
  • the fixed bed of alkaline earth oxides and / or hydroxides of the regenerator must be replaced with a new unsaturated material.
  • the saturated material rich in carbonates can be disposed of in nature directly in the soil or commercialized for other purposes such as agriculture and industry.
  • Another possibility is to calcinate the saturated material to decompose magnesium carbonate above 400 ° C and calcium carbonate above 800 ° C. This alternative recovers the bed material so that it can be reused, but releases the CO2 into the atmosphere, which had been captured in the chemical absorption process. It is a technically feasible process, but it contributes to increasing anthropogenic CO2 emissions into the atmosphere and which causes global warming and climate change.
  • Figure 1 is the graphical demonstration of the efficiency of the chemical CO2 absorption process over time using the following aqueous solutions: monoethanolamine (black), ammonia (red), potassium hydroxide (green) and potassium hydroxide containing ethanol (95% water and 5% ethanol - blue). All solutions were used at a concentration of 1 mol / L.
  • the present invention describes a process of capturing CO2 using an optimized mixture of water and alcohols with alkaline hydroxides such as KOH and NaOH to absorb CO2 from gas mixtures.
  • the process is highly efficient and has a low solvent volatility and corrosivity rate, in addition to reducing costs for installation and maintenance of the reactors and reducing solvent loss.
  • the present invention also describes a solvent regeneration process for reuse, carried out by chemical precipitation, continuously and not in batch, through the reaction with oxides alkaline earth, such as CaO and MgO, and / or alkaline earth hydroxides, such as Ca (OH) 2 and Mg (OH) 2, for the formation of carbonates, such as CaCC> 3 and MgCC> 3, which can be disposed of in nature without no environmental problem, or can be used commercially in industry or agriculture.
  • oxides alkaline earth such as CaO and MgO
  • alkaline earth hydroxides such as Ca (OH) 2 and Mg (OH) 2
  • carbonates such as CaCC> 3 and MgCC> 3
  • the process for capturing CO2 comprises the following steps: a. Prepare a hydroalcoholic solution with alcohol at a concentration of 2.5% v / v to 75% v / v, preferably 10% v / v;
  • step “b” Prepare a mixture of the solution obtained in step “a” with alkaline hydroxides, the concentration of which should be between 0.5 mol / L to 2 mol / L, preferably 1 mol / L;
  • step “b” Place the aqueous mixture obtained in step “b” in direct contact with the gas mixture containing CO2, thus promoting the separation of CO2 from the gas mixture.
  • the alcohol used in step “a” of the CO2 capture process can be selected from the group comprising methanol, ethanol, isopropanol, tert-butanol, glycerol and ethylene glycol.
  • alkaline hydroxides can be selected from the group comprising sodium hydroxide, potassium hydroxide and lithium hydroxide.
  • the temperature of the chemical absorption reaction can be between 10 ° C and 85 ° C, preferably between 20 ° C and 40 ° C.
  • the process for capturing CO2 can be carried out in a chemical absorption reactor under pressure between 1 atm to 10 atm, preferably 1 atm.
  • the process for the continuous regeneration of the solvent is carried out by chemical precipitation and comprises the following steps: a. Place alkaline earth oxide and / or hydroxide particles at a concentration of 90% w / w to 100% w / w purity, preferably 100% w / w, in a bed;
  • step “b” Place the CO2-containing solvent in contact with the bed of alkaline earth oxide and / or hydroxide particles inserted in step “a”; ç. Recirculate the CO2-containing solvent in a bed of alkaline earth oxide and / or hydroxide particles for 10 to 300 minutes, preferably 10 minutes.
  • the particle bed of the continuous solvent regeneration process is preferably a fixed bed.
  • the continuous regeneration of the solvent by chemical precipitation can be carried out by circulating the solvent in a bed of alkaline earth oxide particles selected from the group: calcium oxide, magnesium oxide, strontium oxide and barium oxide, and / or alkaline earth hydroxides such as calcium hydroxide, magnesium hydroxide, strontium hydroxide and barium hydroxide.
  • the particles of alkaline earth oxides and / or hydroxides can be in the form of spheres, semi-spheres, pellets and other formats, which allow the continuous flow of the chemical solvent through the bed without the regenerator becoming clogged.
  • the circulation of the chemical solvent in the regenerator of the continuous solvent regeneration process can be carried out at a temperature between 20 ° C and 85 ° C, preferably between 20 ° C and 60 ° C.
  • EXAMPLE 1 Chemical absorption of CO2 in mixtures of CO2 with atmospheric air by a chemical solvent composed of a mixture of 95% v / v of water, 5% v / v of ethanol and 1 mol / L of potassium hydroxide and Regeneration process by chemical precipitation.
  • the aqueous solution of ammonia with a concentration of 1 mol / L has the lowest CO2 absorption efficiency of all the tested solvents.
  • the aqueous monoethanolamine solution has an initial CO2 absorption efficiency similar to the aqueous potassium hydroxide solution, where approximately 70% of the CO2 in the gas mixture is solubilized when in contact with the solvent.
  • the rate of change in CO2 absorption efficiency is different for the two solvents.
  • the aqueous solution of monoethanolamine shows a loss of efficiency, since the beginning of the experiment, and at a rate of decay of the CO2 absorption efficiency less variable than that of the aqueous solution of potassium hydroxide.
  • the solvent containing potassium hydroxide at a concentration of 1 mol / L in 95% water and 5% ethanol is the most efficient in absorbing CO2 from gas mixtures. Efficiency is greater than 90% at room temperature and extends over a long period until the solvent has saturated with CO2 and markedly reduced its absorption efficiency.
  • the chemical reactions that occur in chemical absorption are described in Equations 1 to
  • Regeneration by chemical precipitation was carried out by percolating through a metering pump the solvent saturated in a flow rate of 15L / h over a fixed bed of 10cm height of calcium hydroxide semispheres of 8mm in diameter.
  • the efficiency of regeneration is accompanied by acid titration of the solvent and the material of the fixed bed, for quantification of the carbonate soluble in the solvent and insoluble in the fixed bed.
  • Regeneration by chemical precipitation was carried out at room temperature (25 ° C). It was observed that the regeneration is not immediate, but that it occurs significantly to promote the reuse of the solvent in chemical absorption after 15 min of percolation of the saturated solvent on the fixed bed containing calcium hydroxide semispheres.

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Abstract

A presente invenção descreve um processo de captura de CO2 utilizando uma mistura otimizada de água e álcoois com hidróxidos alcalinos, como KOH e NaOH, para absorção de CO2 de misturas gasosas. O processo apresenta alta eficiência e baixa taxa de volatilidade e de corrosividade do solvente, além de permitir redução de custos para instalação e manutenção dos reatores e reduzir a perda de solvente. A presente invenção também descreve um processo de regeneração do solvente para a sua reutilização, realizado por precipitação química, de forma contínua e não em batelada, através da reação com óxidos alcalinos terrosos, como CaO e MgO, e/ou hidróxidos alcalinos terrosos, como Ca(OH)2 e Mg(OH)2, para a formação de carbonatos, como CaCO3 e MgCO3, que podem ser descartados na natureza sem nenhum problema ambiental, ou podem ser utilizados comercialmente na indústria ou agricultura.

Description

“PROCESSO DE CAPTURA DE CO2 E PROCESSO DE REGENERAÇÃO
CONTÍNUA DE SOLVENTE”
[001 ] A presente invenção se refere a um processo de captura de CO2 utilizando uma mistura otimizada de água e álcoois com hidróxidos alcalinos, como KOH e NaOH, para absorção de CO2 de misturas gasosas. O processo apresenta alta eficiência e baixa taxa de volatilidade e de corrosividade do solvente, além de permitir redução de custos para instalação e manutenção dos reatores e reduzir a perda de solvente. A presente invenção também descreve um processo de regeneração do solvente para a sua reutilização, realizado por precipitação química, de forma contínua e não em batelada, através da reação com óxidos alcalinos terrosos, como CaO e MgO, e/ou hidróxidos alcalinos terrosos, como Ca(OH)2 e Mg(OH)2, para a formação de carbonatos, como CaCC>3 e MgCC>3, que podem ser descartados na natureza sem nenhum problema ambiental, ou podem ser utilizados comercialmente na indústria ou agricultura.
[002] A busca pela diminuição das emissões de CO2 na atmosfera tem recebido muita atenção no âmbito da preservação do meio ambiente. Isso porque a concentração de gás carbónico aumentou em cerca de 45% desde 0 início das atividades industriais, sendo a queima de combustíveis fósseis sua principal fonte, contribuindo muito para a elevação da temperatura global. Tal efeito ocorre porque 0 CO2 participa do efeito estufa, processo natural de aquecimento da Terra, que tem se tornado exagerado com 0 aumento das emissões. Desde a Revolução Industrial, 0 aumento na temperatura foi de 0,8°C por ano, em média. {NASA. Effects of Changing the Carbon Cycle. Disponível em: http://www.earthobservatory.nasa.gov). As consequências desse aumento incluem derretimento das geleiras, elevação do nível dos mares, perturbação do habitat natural e a extinção de muitas espécies.
[003] Existem muitas alternativas para capturar 0 gás carbónico produzido pelas indústrias, que podem ser divididas em três categorias: pré-combustão, na qual vapor de água e gás oxigénio reagem com os combustíveis para formar CO, H2, CO2 e CH4; oxi-combustão, em que a combustão é feita utilizando apenas O2, formando água e CO2 em alta concentração; e a pós-combustão, em que 0 ar atmosférico promove a combustão, produzindo uma mistura com baixa concentração de CO2.
[004] Com relação à pós-combustão, 0 processo mais utilizado e maduro em escala comercial, e que ainda é alvo de intensa pesquisa, é 0 da absorção por soluções aquosas de aminas. Nele, a fase líquida e 0 CO2 são submetidos a fluxos com direções opostas, se encontrando para 0 processamento da reação em colunas verticais cilíndricas. {PINTO, P.C.C.; Carbonatação mineral de resíduos sólidos contendo cálcio: escórias de aciaria, pó de forno de clínquer, gesso da construção civil, fosfogesso e gesso da dessulfurização de gases de exaustão. 195 p. Tese - Química, Universidade Federal de Minas Gerais, 2015).
[005] Seguinte a essa etapa, tem-se 0 processo de regeneração da solução, que aumenta muito os custos do processo. Mais de 70 % do custo da captura de CO2 está relacionado ao consumo de energia na etapa de regeneração do solvente. Isso porque é necessário que 0 processo seja realizado em temperaturas acima de 100°C, para haver a decomposição dos íons hidrogenocarbonato, e que seja liberada uma corrente de CO2 puro e de solvente insaturado, para que seja reutilizado na absorção de CO2. Além disso, as soluções aquosas de aminas apresentam várias desvantagens como: a baixa estabilidade térmica, a degradação das aminas por oxidação e reação com impurezas do gás, como óxidos de enxofre e óxidos de nitrogénio, além da alta taxa de corrosão dos equipamentos que entram em contato com a solução {LIANG, Z; FU, K; IDEM, R; TONTIWACHWUTHIKUL, P. Review on current advances, future challenges and consideration issues. Chinese Journal of Chemical Engineering. v. 24, p. 278-288, 2016).
[006] Como alternativa às aminas, consideram-se as soluções aquosas de amónia, com menor custo de aquisição e maior capacidade de absorção ( YANG , N. et ai. Post Combustion CO2 Capture. OGST - OH & Gas Science and Technology - Journal v. 69, p. 930-945, 2014.). Por outro lado, a volatilidade da amónia e a baixa taxa de absorção representam grandes desvantagens desse processo. Para contornar a questão da volatilidade, foi desenvolvido 0 CAP (Chilled Ammonia Process), em que o gás carbónico é absorvido em baixas temperaturas ( MOLINA , C. T.; BOUALLOU, C. Assessment of different methods of CO2 capture in post- combustion using ammonia as solvent. Journal Of Cleaner Production. v. 103, p. 463-468, 2015).
[007] Muitos esforços têm sido realizados para a otimização desses processos de captura. O documento de patente CN104772021 , intitulado“Method for capture of CO2 in industrial gas by polyol-ethylenediamine aqueous solution”, descreve um processo de captura por solução aquosa de etilenodiamina, utilizando um poliol como agente fixador para evitar a perda das aminas no processo. Nesse processo, a regeneração envolve gasto energético com 0 aquecimento da solução, devendo ser realizada a temperaturas entre 90°C e 130°C. Além disso, 0 processo de absorção é feito a pressões maiores que a atmosférica.
[008] O documento de patente US2014178279, intitulado“Amine absorbent and a method for CO2 capture”, descreve 0 processo de absorção pela mistura de dois ou mais tipos de aminas, visando à formação de duas fases após a absorção, sendo uma rica em CO2 e a outra com baixa concentração/ausência de gás carbónico. Com isso, apenas a parte rica em CO2 precisa ser regenerada, diminuindo os custos do processo. Apesar disso, 0 processo ainda não resolve 0 problema da corrosividade e da baixa estabilidade térmica das aminas.
[009] O documento de patente US201 101 16997, intitulado “Improved alkanolamines for CO2 removal from gas streams”, descreve 0 uso de solução de alcanolaminas, sendo elas: 3-piperidinometanol, tricina, 3-quinuclidinil, 3-piperidino- 1 ,2-propanodiol e seus sais. Estas apresentam elevada capacidade de absorção, com boa manutenção dessa capacidade no decorrer dos ciclos de captura e regeneração, e maior estabilidade frente a altas temperaturas. Porém, os gastos com a etapa de regeneração da solução ainda são altos.
[010] O documento de patente WO2012034921 , intitulado “A process for the separation and capture of CO2 from gas mixtures using amines Solutions in anhydrous alcohols”, descreve 0 uso de soluções de aminas em álcoois para a captura de CO2. O processo permite obter elevada taxa de absorção e realizar a captura do gás pela solução a baixas temperaturas, entre 20°C e 40°C, e a regeneração entre 50°C e 80°C. No processo, 0 gás carbónico reage com 0 2- amino-2-metil-1 -propanol, formando um carbonato de alquila, que é instável e, por isso, se decompõe em temperaturas menores que os hidrogenocarbonatos formados na captura por soluções aquosas de aminas. Esse processo reduz 0 custo operacional da absorção e regeneração, devido às menores temperaturas usadas nos reatores, mas não resolve 0 problema da degradação das aminas. A concentração das aminas é alta (2,0 mol/L) e contribui para 0 aumento da corrosividade da solução. O tempo de saturação da solução é muito rápido, uma vez que os íons do ácido carbónico são pouco solúveis em álcoois. Isso implica em projetos de reatores que podem ser mais complexos, de maior investimento e de menor eficiência operacional.
[01 1 ] Processos que não utilizam aminas e amónia, mas sim soluções contendo hidróxidos, têm sido também estudados. Foram encontrados no estado da técnica documentos relacionados ao assunto.
[012] O documento de patente W02008018928, intitulado“Carbon dioxide capture and related processes”, descreve a possibilidade de utilizar hidróxidos para a captura de CO2 de plantas industriais ou da atmosfera. Para a produção desses hidróxidos, faz-se um tratamento em soluções aquosas de sais, produzindo-se a solução alcalina desejada, a qual irá reagir com 0 gás carbónico para formar um carbonato. A partir da solução inicial também serão produzidos elementos gasosos, como CI2, proveniente do NaCI, e H2, ou qualquer outra solução ácida, a qual pode ser destinada para outras aplicações.
[013] Ainda, 0 documento de patente WO201 1 122925, intitulado“Process for the remova! of acid gases from the air and from combustion gases from burners and internai combustion engines by means of absorption with sodium hydroxide solution and process for obtaining sodium carbonate in order to acquire carbon credits”, em que é descrito um processo de captura para gases ácidos, categoria que inclui 0 gás carbónico, utilizando uma solução aquosa de hidróxido de sódio a 8%, que é borrifada perpendicularmente em um fluxo horizontal de gás. No caso do CO2, forma-se carbonato de sódio, 0 qual pode ser destinado a outras aplicações. A regeneração da solução tem um elevado custo com consumo de energia, devido à estabilidade térmica do carbonato de sódio, que exige uma temperatura acima de 800°C para a sua decomposição.
[014] O artigo intitulado“Advance in Post-combustion CO2 capture with alcaline solution: a brief review”, publicado em 2012, descreve processos de absorção de CO2, incluindo 0 processo utilizando solventes aquosos de hidróxido alcalinos, já amplamente conhecido no estado da arte. Porém, 0 processo descrito nesse artigo não contempla a adição de álcoois ao processo, 0 que gera um resultado com baixa absorção de CO2 do solvente, alta temperatura de regeneração e alto custo do processo de regeneração do solvente, além de apresentar corrosão dos equipamentos e tubulações de aço provocadas pelo solvente ( Peng Y., Zhao B., Li L. Advance in Post-combustion CO2 capture with alcaline solution: a brief review. Energy Procedia 14, 1515-1522, 2012).
[015] O artigo intitulado“Laboratory-scale experiment on a novel mineralization- based method of CO2 capture using alkaline solution”, publicado em 2017, descreve um processo em que soluções aquosas de hidróxidos alcalinos podem ser regeneradas pela precipitação de íons carbonato. Porém, 0 processo proposto nesse artigo é descontínuo, ineficiente e necessita de várias etapas, 0 que contribui para aumentar os custos de instalação e de operação industrial. Uma solução aquosa de óxido de cálcio é adicionada ao solvente saturado de CO2, para precipitar os íons carbonatos, para serem removidos por filtração. O precipitado formado na primeira etapa não é carbonato de cálcio conforme 0 esperado, e sim bicarbonato ou carbonato de sódio ou carbonato de potássio por causa da elevada concentração do hidróxido alcalino. Portanto, na primeira etapa do trabalho, a regeneração não foi realizada. Já na segunda etapa de reutilização do solvente obtém-se 0 carbonato de cálcio para a regeneração do solvente, mas 0 solvente tem uma baixa eficiência de absorção de CO2, devido à precipitação dos bicarbonatos e carbonatos alcalinos na primeira etapa, que reduziram a concentração da base ( Park S., Song K., Jo H.. Laboratory-scale experiment on a novel mineralization-based method of CO2 capture using alkaline solution. Energy 124, 589-598, 2017).
[016] A presente invenção consiste em um processo completo de absorção de CO2 e regeneração do solvente a base de hidróxidos alcalinos em uma mistura de água e álcoois com uma absorção de CO2 muito superior às soluções aquosas de hidróxidos alcalinos ou de aminas. A regeneração do solvente é contínua, eficiente e realizada em uma única etapa por um processo de formação de carbonatos alcalinos.
[017] A presente invenção descreve 0 uso de uma mistura otimizada de água e álcoois com hidróxidos alcalinos como KOH e NaOH para absorção de CO2 de misturas gasosas com alta eficiência e com baixa taxa de volatilidade e de corrosividade do solvente, para que 0 investimento na instalação e manutenção dos reatores e a perda do solvente sejam reduzidos. Além disso, 0 processo de regeneração do solvente para a sua reutilização é realizado por precipitação química, de forma contínua e não em batelada, através da reação com óxidos alcalinos terrosos como CaO e MgO e/ou hidróxidos alcalinos terrosos como Ca(OH)2 e Mg(OH)2, para a formação de carbonatos como CaCC>3 e MgCC>3, que podem ser descartados na natureza sem nenhum problema ambiental, ou podem ser utilizados comercialmente na indústria ou agricultura.
[018] Existem várias aplicações para 0 carbonato de cálcio e 0 carbonato de magnésio, produzidos no processo da presente invenção. Entre elas, podemos citar: fundente em siderurgia, fonte de cálcio na produção de cimento Portland e na fabricação de vidro, fonte de nutrientes e corretivo de acidez do solo na agricultura e matéria-prima na produção de cal e óxido de magnésio. A regeneração química do solvente pode ser realizada na pressão atmosférica e na temperatura próxima da temperatura ambiente, 0 que reduz 0 investimento na instalação do reator e 0 custo com energia de aquecimento. [019] A absorção química do CO2 na presente invenção é realizada pelo contato direto do solvente químico com a mistura gasosa, onde ocorre a solubilização do CO2 no solvente e a passagem direta dos outros gases da mistura gasosa sem interagir com 0 solvente, promovendo assim a separação do CO2 da mistura gasosa. A solubilização do CO2 no solvente químico é favorecida na interface do solvente (líquido-gás) por meio de uma camada superficial de alcóxidos, que funcionam como tensoativos, interagindo quimicamente com a fase polar (aquosa) e a fase apoiar (gases como 0 CO2). Havendo a formação do ácido carbónico, ele se dissocia rapidamente, devido à presença dos íons hidróxidos e alcóxidos, que atuam como bases no solvente químico. Quanto maior a solubilização do CO2 no solvente químico, maior será a eficiência de separação de CO2 da mistura gasosa. Isto pode ser alcançado pela interação direta da mistura gasosa com 0 solvente químico em reatores de borbulhamento, reatores de spray do solvente, reatores de coluna molhada, reatores de coluna empacotada fixa, reatores de coluna rotatória, entre outros conhecidos no estado da técnica. O fluxo da mistura gasosa em contra- corrente em relação ao solvente químico no reator de absorção química favorece 0 fenômeno de transferência de massa e calor e aumenta a eficiência do reator de absorção química.
[020] A regeneração contínua do solvente por precipitação química é realizada pela circulação do solvente em um leito fixo de partículas de óxidos alcalinos terrosos como: óxido de cálcio, óxido de magnésio, óxido de estrôncio e óxido de bário, e/ou hidróxidos alcalinos terrosos como hidróxido de cálcio, hidróxido de magnésio, hidróxido de estrôncio e hidróxido de bário, que podem promover a formação de carbonatos insolúveis e capturar assim os íons carbonato e hidrogenocarbonato presentes no solvente químico após a solubilização do CO2. Isto possibilita a reutilização do solvente em outros ciclos de absorção química de CO2. As partículas de óxidos e/ou hidróxidos alcalinos terrosos podem ser formadas por esferas, semiesferas, pellets e outros formatos, que permitam 0 fluxo contínuo do solvente químico pelo leito fixo sem que ocorra 0 entupimento do regenerador. Partículas de óxidos e/ou hidróxidos alcalinos terrosos com maior área superficial favorecem a eficiência de regeneração, devido a maior superfície de contato das partículas com o solvente químico. A circulação do solvente químico no regenerador deve ser realizada na temperatura entre 20°C e 85°C, preferencialmente entre 20°C e 60°C.
[021 ] Uma vez saturado de carbonatos insolúveis, o leito fixo de óxidos e/ou hidróxidos alcalinos terrosos do regenerador deve ser trocado por um novo material insaturado. O material saturado rico em carbonatos pode ser disposto na natureza diretamente no solo ou comercializado para outros fins como na agricultura e na indústria. Outra possibilidade é calcinar o material saturado para decompor o carbonato de magnésio acima de 400°C e o carbonato de cálcio acima de 800°C. Esta alternativa recupera o material do leito para poder ser reutilizado, porém libera o CO2 para atmosfera, que tinha sido capturado no processo de absorção química. É um processo viável tecnicamente, porém que contribui para aumentar as emissões antropogênicas de CO2 na atmosfera e que causam 0 aquecimento global e as mudanças climáticas.
BREVE DESCRIÇÃO DAS FIGURAS
[022] A Figura 1 é a demonstração gráfica da eficiência do processo de absorção química de CO2 em função do tempo utilizando as seguintes soluções aquosas: monoetanolamina (preto), amónia (vermelho), hidróxido de potássio (verde) e hidróxido de potássio contendo etanol (95% de água e 5% de etanol - azul). Todas as soluções foram utilizadas na concentração de 1 mol/L.
DESCRIÇÃO DETALHADA DA TECNOLOGIA
[023] A presente invenção descreve um processo de captura de CO2 utilizando uma mistura otimizada de água e álcoois com hidróxidos alcalinos como KOH e NaOH para absorção de CO2 de misturas gasosas. O processo apresenta alta eficiência e com baixa taxa de volatilidade e de corrosividade do solvente, além de permitir redução de custos para instalação e manutenção dos reatores e reduzir a perda de solvente. A presente invenção também descreve um processo de regeneração do solvente para a sua reutilização, realizado por precipitação química, de forma contínua e não em batelada, através da reação com óxidos alcalinos terrosos, como CaO e MgO, e/ou hidróxidos alcalinos terrosos, como Ca(OH)2 e Mg(OH)2, para a formação de carbonatos, como CaCC>3 e MgCC>3, que podem ser descartados na natureza sem nenhum problema ambiental, ou podem ser utilizados comercialmente na indústria ou agricultura.
[024] O processo para a captura de CO2 compreende as seguintes etapas: a. Preparar uma solução hidroalcoólica com álcool na concentração de 2,5 %v/v a 75 %v/v, preferencialmente 10 %v/v;
b. Preparar uma mistura da solução obtida na etapa“a” com hidróxidos alcalinos, cuja concentração deve situar entre 0,5mol/L a 2mol/L, preferencialmente 1 mol/L;
c. Colocar a mistura aquosa obtida na etapa“b” em contato direto com a mistura gasosa contendo CO2, promovendo assim a separação do CO2 da mistura gasosa.
[025] O álcool utilizado na etapa“a” do processo para a captura de CO2 pode ser selecionado do grupo compreendendo metanol, etanol, isopropanol, terc-butanol, glicerol e etilenoglicol. Ainda, os hidróxidos alcalinos podem ser selecionados do grupo compreendendo hidróxido de sódio, hidróxido de potássio e hidróxido de lítio. Na etapa“c” do processo para a captura de CO2, a temperatura da reação de absorção química pode ser entre 10°C e 85°C, preferencialmente entre 20°C a 40°C. O processo para a captura de CO2 pode ser realizado em reator de absorção química sob pressão entre 1 atm a 10 atm, preferencialmente 1 atm.
[026] O processo para a regeneração contínua do solvente é realizado por precipitação química e compreende as seguintes etapas: a. Colocar partículas de óxidos e/ou hidróxidos alcalinos terrosos na concentração de 90%m/m a 100%m/m de pureza, preferencialmente 100%m/m, em um leito;
b. Colocar 0 solvente contendo CO2 em contanto com 0 leito de partículas de óxidos e/ou hidróxidos alcalinos terrosos inseridas na etapa“a”; c. Recircular o solvente contendo CO2 em um leito de partículas de óxidos e/ou hidróxidos alcalinos terrosos, por 10 a 300 minutos, preferencialmente 10 minutos.
[027] O leito de partículas do processo de regeneração contínua do solvente é, preferencialmente, um leito fixo. A regeneração contínua do solvente por precipitação química pode ser realizada pela circulação do solvente em um leito de partículas de óxidos alcalinos terrosos selecionados do grupo: óxido de cálcio, óxido de magnésio, óxido de estrôncio e óxido de bário, e/ou hidróxidos alcalinos terrosos como hidróxido de cálcio, hidróxido de magnésio, hidróxido de estrôncio e hidróxido de bário.
[028] As partículas de óxidos e/ou hidróxidos alcalinos terrosos podem estar na forma de esferas, semiesferas, pellets e outros formatos, que permitam 0 fluxo contínuo do solvente químico pelo leito sem que ocorra 0 entupimento do regenerador.
[029] A circulação do solvente químico no regenerador do processo de regeneração contínua do solvente pode ser realizada na temperatura entre 20°C e 85°C, preferencialmente entre 20°C e 60°C.
[030] A presente invenção pode ser mais bem compreendida através do exemplo que se segue, não limitante.
EXEMPLO 1 - Absorção química de CO2 em misturas de CO2 com ar atmosférico por solvente químico composto por uma mistura de 95%v/v de água, 5 %v/v de etanol e 1 mol/L de hidróxido de potássio e Processo de regeneração por precipitação química.
[031 ] A absorção química de CO2 foi realizada borbulhando-se através de um frasco tipo Dreschel, em uma vazão de 8L/min, uma mistura de 5 %v/v de CO2 e 95%v/v de ar comprimido em 250mL do solvente químico contendo 95%v/v de água, 5 %v/v de etanol e 1 mol/L de hidróxido de potássio. A mistura gasosa foi analisada instantaneamente por um detector de infravermelho para quantificar a absorção química de CO2 pelo solvente químico. A absorção química foi realizada em temperatura ambiente (25°C). O mesmo procedimento foi realizado para outros solventes, a fim de comparar a eficiência de absorção química de CO2. A Figura 1 demonstra a absorção química de CO2 por diferentes solventes. Verifica-se na Figura 1 que a solução aquosa de amónia com concentração de 1 mol/L possui a menor eficiência de absorção de CO2 de todos os solventes testados. A solução aquosa de monoetanolamina apresenta uma eficiência inicial de absorção de CO2 similar à solução aquosa de hidróxido de potássio, onde aproximadamente 70% do CO2 da mistura gasosa é solubilizado, quando em contato com 0 solvente. Porém, a taxa de variação da eficiência de absorção de CO2 é diferente para os dois solventes. A solução aquosa de monoetanolamina apresenta uma perda de eficiência, desde 0 início do experimento, e em uma taxa de decaimento da eficiência de absorção de CO2 menos variável do que da solução aquosa de hidróxido de potássio. O solvente que apresenta hidróxido de potássio na concentração de 1 mol/L em 95% de água e 5% de etanol é 0 mais eficiente na absorção de CO2 de misturas gasosas. A eficiência é maior que 90% na temperatura ambiente e se estende por um longo período até 0 solvente saturar de CO2 e reduzir a sua eficiência de absorção de forma acentuada. As reações químicas que ocorrem na absorção química estão descritas nas Equações de 1 a
8.
Figure imgf000013_0001
HC03 (aq) + CH3CH 0-(aq) C03 2 (aq) + CH3CH OH(aq) Eq. 8 [032] A presença do íon etóxido em sinergia com o íon hidroxila na solução aquosa promove o aumento significativo da eficiência de absorção de CO2, quando comparado à solução aquosa de monoetanolamina na mesma concentração do reagente.
[033] A regeneração por precipitação química foi realizada percolando-se através de uma bomba dosadora 0 solvente saturado em uma vazão de 15L/h sobre um leito fixo de 10cm de altura de semiesferas de hidróxido de cálcio de 8mm de diâmetro. A eficiência de regeneração é acompanhada por titulação ácida do solvente e do material do leito fixo, para quantificação do carbonato solúvel no solvente e insolúvel no leito fixo. A regeneração por precipitação química foi realizada na temperatura ambiente (25°C). Observou-se que a regeneração não é imediata, mas que ocorre de forma significativa para promover a reutilização do solvente na absorção química após 15 min de percolação do solvente saturado sobre 0 leito fixo contendo semiesferas de hidróxido de cálcio.
[034] A regeneração química do solvente se dá pelas seguintes reações (Equações 9 e 10):
Figure imgf000014_0001

Claims

REIVINDICAÇÕES
1 - PROCESSO DE CAPTURA DE CO2, caracterizado por utilizar solvente químico alcalino, água e álcoois, compreendendo as seguintes etapas:
a) Preparar uma solução hidroalcoólica com álcool na concentração de 2,5%v/v a 75 %v/v;
b) Preparar uma mistura da solução obtida na etapa“a” com hidróxidos alcalinos, cuja concentração deve situar entre 0,5mol/L a 2mol/L; c) Colocar a mistura aquosa obtida na etapa“b” em contato direto com a mistura gasosa contendo CO2, promovendo assim a separação do CO2 da mistura gasosa.
2 - PROCESSO DE CAPTURA DE CO2, de acordo com a reivindicação 1 , etapa“a”, caracterizado pelo álcool ser selecionado do grupo compreendendo metanol, etanol, isopropanol, terc-butanol, glicerol e etilenoglicol.
3 - PROCESSO DE CAPTURA DE CO2, de acordo com a reivindicação 1 , etapa“b”, caracterizado pelos hidróxidos alcalinos serem selecionados do grupo compreendendo hidróxido de sódio, hidróxido de potássio e hidróxido de lítio.
4 - PROCESSO DE CAPTURA DE CO2, de acordo com a reivindicação 1 , caracterizado pela solução hidroalcoólica ser composto por álcool na concentração de 10 %v/v.
5 - PROCESSO DE CAPTURA DE CO2, de acordo com a reivindicação 1 , caracterizado pela concentração de hidróxidos alcalinos ser de 1 mol/L.
6 - PROCESSO DE CAPTURA DE CO2, de acordo com a reivindicação 1 , etapa“c”, caracterizado pela temperatura da reação de absorção química ser entre 10°C e 85°C, preferencialmente entre 20°C a 40°C.
7 - PROCESSO DE CAPTURA DE CO2, de acordo com a reivindicação 1 , caracterizado por ser realizado em reator de absorção química sob pressão entre 1 atm a 10 atm, preferencialmente 1 atm. 8 - PROCESSO DE REGENERAÇÃO CONTÍNUA DE SOLVENTE, caracterizado por ser realizado através de precipitação química, compreendendo as seguintes etapas:
a) Colocar partículas de óxidos e/ou hidróxidos alcalinos terrosos na concentração de 90%m/m a 100%m/m de pureza, em um leito;
b) Colocar o solvente contendo CO2 em contato com 0 leito de partículas de óxidos e/ou hidróxidos alcalinos terrosos inseridas na etapa“a”; c) Recircular 0 solvente contendo CO2 em um leito de partículas de óxidos e/ou hidróxidos alcalinos terrosos, por 10 a 300 minutos.
9 - PROCESSO DE REGENERAÇÃO CONTÍNUA DE SOLVENTE, de acordo com a reivindicação 8, caracterizado pelo leito de partículas ser um leito fixo.
10 - PROCESSO DE REGENERAÇÃO CONTÍNUA DE SOLVENTE, de acordo com a reivindicação 8, etapa“a” caracterizado pela concentração das partículas de óxidos e/ou hidróxidos alcalinos terrosos ser, preferencialmente 100%m/m.
11 - PROCESSO DE REGENERAÇÃO CONTÍNUA DE SOLVENTE, de acordo com a reivindicação 8, etapa“c” caracterizado pelo tempo de recirculação ser, preferencialmente, 10 minutos.
12 - PROCESSO DE REGENERAÇÃO CONTÍNUA DE SOLVENTE, de acordo com a reivindicação 8, etapa “a”, caracterizado pelas partículas de óxidos alcalinos terrosos serem selecionadas do grupo compreendendo óxido de cálcio, óxido de magnésio, óxido de estrôncio e óxido de bário, e/ou hidróxidos alcalinos terrosos como hidróxido de cálcio, hidróxido de magnésio, hidróxido de estrôncio e hidróxido de bário.
13 - O PROCESSO DE REGENERAÇÃO CONTÍNUA DO SOLVENTE, de acordo com a reivindicação 8, etapa “a”, caracterizado pelas partículas de óxidos e/ou hidróxidos alcalinos terrosos estarem na forma de esferas, semiesferas, pellets ou outros formatos que permitam 0 fluxo contínuo do solvente químico pelo leito, sem que ocorra 0 entupimento do regenerador. 14 - PROCESSO DE REGENERAÇÃO CONTÍNUA DO SOLVENTE, de acordo com a reivindicação 8, etapa “a”, caracterizado por ocorrer a uma faixa de temperatura entre 20°C e 85°C, preferencialmente entre 20°C e 60°C.
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