WO2020040669A1 - Способ переработки тепловыделяющих элементов - Google Patents

Способ переработки тепловыделяющих элементов Download PDF

Info

Publication number
WO2020040669A1
WO2020040669A1 PCT/RU2019/000718 RU2019000718W WO2020040669A1 WO 2020040669 A1 WO2020040669 A1 WO 2020040669A1 RU 2019000718 W RU2019000718 W RU 2019000718W WO 2020040669 A1 WO2020040669 A1 WO 2020040669A1
Authority
WO
WIPO (PCT)
Prior art keywords
fuel
nuclear fuel
chloride
chlorination
spent nuclear
Prior art date
Application number
PCT/RU2019/000718
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
Юрий Павлович ЗАЙКОВ
Владимир Юрьевич ШИШКИН
Вадим Анатольевич КОВРОВ
Андрей Викторович СУЗДАЛЬЦЕВ
Алексей Михайлович ПОТАПОВ
Олег Александрович ГОЛОСОВ
Наталья Владимировна ГЛУШКОВА
Сергей Сергеевич ХВОСТОВ
Original Assignee
Акционерное общество "Прорыв"
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Акционерное общество "Прорыв" filed Critical Акционерное общество "Прорыв"
Publication of WO2020040669A1 publication Critical patent/WO2020040669A1/ru

Links

Classifications

    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C22—METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
    • C22B—PRODUCTION AND REFINING OF METALS; PRETREATMENT OF RAW MATERIALS
    • C22B1/00—Preliminary treatment of ores or scrap
    • C22B1/02—Roasting processes
    • C22B1/08—Chloridising roasting
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C22—METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
    • C22B—PRODUCTION AND REFINING OF METALS; PRETREATMENT OF RAW MATERIALS
    • C22B34/00—Obtaining refractory metals
    • C22B34/10—Obtaining titanium, zirconium or hafnium
    • C22B34/12—Obtaining titanium or titanium compounds from ores or scrap by metallurgical processing; preparation of titanium compounds from other titanium compounds see C01G23/00 - C01G23/08
    • C22B34/1218—Obtaining titanium or titanium compounds from ores or scrap by metallurgical processing; preparation of titanium compounds from other titanium compounds see C01G23/00 - C01G23/08 obtaining titanium or titanium compounds from ores or scrap by dry processes
    • C22B34/1222—Obtaining titanium or titanium compounds from ores or scrap by metallurgical processing; preparation of titanium compounds from other titanium compounds see C01G23/00 - C01G23/08 obtaining titanium or titanium compounds from ores or scrap by dry processes using a halogen containing agent
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21C—NUCLEAR REACTORS
    • G21C19/00—Arrangements for treating, for handling, or for facilitating the handling of, fuel or other materials which are used within the reactor, e.g. within its pressure vessel
    • G21C19/42—Reprocessing of irradiated fuel
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30—Nuclear fission reactors

Definitions

  • the invention relates to nuclear energy, in particular, to the technology of processing fuel elements with nitride spent nuclear fuel without removing it from the shell and can be used mainly in a closed nuclear fuel cycle (NFC).
  • NFC closed nuclear fuel cycle
  • the main element of a modern nuclear reactor in which heat is generated by dividing nuclear fuel, are fuel elements (fuel elements).
  • the most common fuel rods are in the form of thin rods of cylindrical shape with a length of about 4 m.
  • its core can contain thousands of the same type of fuel rods, between which heat-transferring energy (water, gas, liquid metal) is pumped.
  • Uranium and uranium oxides are used as the main components of the initial nuclear fuel; uranium carbide and nitride can be used, as well as mixtures of uranium and plutonium compounds.
  • the fuel element shell (stainless steel, zirconium alloy) protects the nuclear fuel from direct contact with the coolant and gives the fuel element the necessary mechanical strength.
  • the share of nuclear fuel production is only 4-15%.
  • the life of a fuel rod is limited by a decrease in the controllability of the nuclear fission chain reaction, the accumulation of gaseous fuel fission products, and the growing danger of destruction of a fuel rod due to prolonged intense irradiation and high temperature in the reactor. After reaching the nominal burnup, the fuel rods are unloaded from the reactor and replaced.
  • NFC closed nuclear fuel cycle
  • a known method of dissolving fuel rods containing metallic magnesium [5], which relates to the processing of the actual fuel rods and does not require separation of the cladding of the fuel rods from SNF.
  • the method includes dissolving the magnesium component of the fuel element without heating, followed by dissolving the fuel composition when heated, in order to dissolve the magnesium, use nitric acid with a concentration of 8-12 mol / l, and then dissolve the fuel composition in the same solution.
  • This method allows for one technological operation to transfer the components of the magnesium-containing shell and the components of spent fuel into a nitric acid solution suitable for the subsequent electrowinning of actinides, which can be returned to the fuel cycle.
  • this method of processing fuel elements includes the smallest number of labor-consuming energy-consuming technological operations, which is why it is the most energy-efficient of the known methods for the hydrochemical processing of fuel elements.
  • a similar method was developed for the processing of fuel rods with metallic spent fuel, with the melting temperature of the fuel cladding material being lower than the melting temperature of the spent fuel (US6156186, publ. 05.12.2000) [6].
  • the methods [5, 6] concern only magnesium-containing fuel rods with oxide or metal spent fuel, despite the fact that magnesium-containing fuel rods require additional testing of their operation in nuclear reactors, and because of oxide or metal fuel, the processing of such fuel rods is possible after their long storage for 3-7 years.
  • the disadvantage of this method is the large amount of radioactive waste (RAW) in the form of an aqueous nitric acid solution.
  • RAW radioactive waste
  • the objective of the present invention is to develop a method for processing fuel elements with nitride spent nuclear fuel, without removing it from the shell.
  • a method for processing fuel elements with spent nitride nuclear fuel which, like the prototype, involves dissolving fragments thereof to obtain an electrolyte solution containing actinide compounds suitable for their isolation.
  • the method is characterized in that the dissolution of the fuel elements with spent nuclear fuel is carried out by chlorination in a chloride melt containing PbCl 2 chloride, while chlorination is carried out at a temperature of from 400 to 750 ° C.
  • the essence of the claimed method lies in the fact that upon contact of the fragments of the fuel elements and nitride spent fuel with a chloride melt, for example, LiCl-KCl-PbC, exchange reactions will occur:
  • Fe + PbCl 2 FeCl 2 + Pb (4)
  • the resulting chloride UC1 3 to a certain concentration will dissolve in the melt, for example, LiCl-KCl, after saturation it will precipitate.
  • the resulting FeCl 2 chloride, along with PbC1 2 will chlorinate UN nitride to form iron.
  • Chloride ZrCl 4 will partially dissolve in the chloride melt, for example, LiCl-KCl, and partially transfer to the gas phase depending on the process temperature. Lead and insoluble products after chlorination will be concentrated as a separate phase at the bottom of the reactor.
  • a LiCl-KCl-UCl 3 chloride melt will be formed with a small content of easily removable FeCl 2 and ZrCl 4 , suitable for electrowinning uranium, as well as a popular alloy of uranium with zirconium, in particular, in the same reactor.
  • the behavior of plutonium nitrides and other actinides (Ap) present in real SNF seems to be similar during chlorination.
  • reaction products (1) - (5) Due to the removal of reaction products (1) - (5), with any composition of the chloride melt, the complete chlorination of actinide nitrides (in particular UN) will proceed with a degree of conversion of nitrides to chlorides of 100%. In this case, the duration of chlorination and the degree of conversion of nitrides to chlorides will be determined by the composition of the melt, the temperature and the molar ratio of the components of the fuel elements and the nitride SNF to Pbc in the chloride melt.
  • the temperature range is selected empirically.
  • the lower limit (400 ° C) was selected based on the liquidus temperature of the most low-melting melt containing a mixture of KCl and LiCl chlorides with additives PbCb and UCI3.
  • An increase in the process temperature above 750 ° C leads to an increase in the vapor pressure of the chlorinating agent PbC, whose boiling point is 953 ° C.
  • the technical result achieved by the claimed method consists in eliminating the stage of separating the cladding of fuel elements from nitride SNF and ensuring the degree of conversion of SNF into actinide chlorides (in particular, UCI3 chloride) up to 100%.
  • the invention is illustrated by a diagram of the thermodynamic justification for implementing the method at a temperature of from 400 to 750 ° C, as well as a table that shows the parameters and results of experimental testing of the claimed method.
  • model samples which are tubes made of zirconium or steel filled with UN nitride, or representing zirconium or steel granules mixed with UN nitride.
  • the experiments were carried out in a quartz cell with an inert atmosphere.
  • a MgO oxide reactor was placed at the bottom of the cell with a pre-prepared mixture of KCl, LiCl, and PbCl chlorides.
  • the eutectic LiCl-KCl mixture was prepared by zone recrystallization in order to remove oxygen impurities to the maximum and mixed with purified PbC chloride in a “dry box”. After the chloride mixture was melted, the model sample was loaded into the reactor and the reaction mixture was kept until the chlorination reactions of the components of the model sample were complete according to chemical analysis.
  • melt samples were taken through a special lock device to analyze the content of PbC, UC, ZrCl 4, or FeCb in it. Based on the obtained data, the completeness of the chlorination of the components of the model sample and the degree of conversion of UN nitride to UC chloride - The masses of the initial PbCI chloride and the final products in the LiCl-KCl chloride melt, as well as the degree of UN to UC conversion for the series of experiments were calculated are calculated in the table. In almost all cases, 100% chlorination of the components of the model sample was observed with the formation of a chloride melt containing UC -
  • both complete and partial chlorination can be achieved.
  • the remains of the shell can be easily separated from the liquid chloride melt along with the remaining components of the spent nuclear fuel insoluble in the melt (compounds of rare-earth elements).
  • the advantages of the method include the fact that it can be used for separate chlorination of nitride SNF and shells.
  • the claimed method allows to process fuel elements with nitride spent nuclear fuel without removing it from the shell.

Landscapes

  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Environmental & Geological Engineering (AREA)
  • Geology (AREA)
  • General Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Mechanical Engineering (AREA)
  • Manufacturing & Machinery (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Metallurgy (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • High Energy & Nuclear Physics (AREA)
  • General Engineering & Computer Science (AREA)
  • Plasma & Fusion (AREA)
  • Geochemistry & Mineralogy (AREA)
  • Manufacture And Refinement Of Metals (AREA)
  • Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)

Abstract

Изобретение относится к ядерной энергетике, может быть использовано в технологии переработки тепловыделяющих элементов с нитридным отработавшим ядерным топливом в замкнутом ядерном топливном цикле без извлечения топлива из оболочки. В отличие от ближайшего аналога, в котором предварительно измельченные ТВЭЛы с ОЯТ в оболочке из стали или циркониевого сплава растворяют в водном азотнокислом растворе при помощи аппарата, позволяющего отделить нерастворенные куски в виде остатков оболочек от азотнокислого раствора с актинидами, в предложенном способе растворение тепловыделяющих элементов с отработавшим ядерным топливом осуществляют хлорированием в хлоридном расплаве, содержащем хлорид PbCl2, при этом хлорирование ведут при температуре от 400 до 750°С. Изобретение позволит исключить стадию отделения оболочек ТВЭЛов от нитридного ОЯТ и обеспечить степень конверсии ОЯТ в хлориды актиноидов (в частности, хлорид UCl3) до 100%.

Description

Способ переработки тепловыделяющих элементов
Изобретение относится к ядерной энергетике, в частности, к технологии переработки тепловыделяющих элементов с нитридным отработавшим ядерным топливом, без его извлечения из оболочки и может быть использовано преимущественно в замкнутом ядерном топливном цикле (ЗЯТЦ).
Основным элементом современного ядерного реактора, в котором за счет деления ядерного топлива генерируется тепло, являются тепловыделяющие элементы (ТВЭЛы). Наиболее распространены ТВЭЛы в виде тонких стержней цилиндрической формы длиной около 4 м. В зависимости от мощности реактора его активная зона может содержать тысячи однотипных ТВЭЛов, между которыми прокачивается отводящий энергию теплоноситель (вода, газ, жидкий металл). В качестве основных компонентов исходного ядерного топлива используют уран и оксиды урана, могут быть использованы карбид и нитрид урана, а также смеси соединений урана и плутония. Оболочка ТВЭЛа (нержавеющая сталь, циркониевый сплав) предохраняет ядерное топливо от прямого контакта с теплоносителем и придает ТВЭЛу необходимую механическую прочность. В зависимости от типа реактора доля выработки ядерного топлива составляет всего 4-15%. Прежде всего срок эксплуатации ТВЭЛа ограничен снижением управляемости цепной реакцией деления ядерного топлива, накоплением газообразных продуктов деления топлива и возрастающей опасностью разрушения ТВЭЛа под действием длительного интенсивного облучения и высокой температуры в реакторе. После достижения номинального выгорания ТВЭЛы выгружают из реактора и заменяют.
Ввиду этого одной из главных задач современной ядерной энергетики является создание так называемого замкнутого ядерного топливного цикла (ЗЯТЦ) для реакторов на «быстрых нейтронах», который подразумевает необходимость переработки как оболочек ТВ Э Лов, так и отработавшего ядерного топлива (ОЯТ) практически сразу после их выгрузки из реактора.
Существующие в настоящее время гидрохимические способы переработки ОЯТ подразумевают длительное (3-7 лет) хранение извлеченных из реактора ТВ Э Лов, после чего их фрагментируют, механически разделяют на оболочку и ОЯТ, которые, в свою очередь, направляют на переработку (Оландер Д. Теоретические основы тепловыделяющих элементов ядерных реакторов, М, 1982) [1]. Такие способы крайне неэффективны, трудо- и энергозатратны, а дополнительные операции транспортировки и хранения ТВЭЛов небезопасны, особенно при стихийных воздействиях, как например, авария на Фукусиме в 201 1 г., Япония.
Широко известны способы раздельной переработки тепловыделяющих элементов, одни из которых направлены на переработку оболочек ТВЭЛов, другие - на переработку извлеченного из оболочки отработавшего топлива. Причем для реализации тех и других необходимо предварительно выполнить ряд операций по отделению оболочки ТВЭЛов от ОЯТ. Для этого предложены способы, включающие плавление оболочки в расплавленных металлах или сплавах при температуре 600-1000 °С с последующим отделением металла или сплава от ОЯТ путем механической сепарации или возгонки, в частности, цинка (RU2296381, публ. 10.06.2006; US3666425, публ. 30.05.1972; RU2194783, публ. 20.12.2002) [2-4]. Существенными недостатками раздельной переработки тепловыделяющих элементов являются сложность разделения ОЯТ от получаемого сплава, содержащего компоненты оболочки, а также взаимодействие некоторых продуктов деления ядерного топлива с используемыми металлами или сплавами с образованием, в том числе, нерастворимых продуктов. В результате металл или сплав будут быстро насыщаться по компонентам оболочки, теряя свою функцию растворителя оболочки, а отделенное после механической сепарации или возгонки топливо будет дополнительно содержать нерастворенные в металле или сплаве компоненты оболочки. Таким образом, раздельная переработка тепловыделяющих элементов не позволяет достичь как полного разделения, так и переработки (конверсии) компонентов оболочки и топлива без введения дополнительных операций.
Известен способ растворения ТВЭЛ, содержащих металлический магний (RU 2316387, публ. 10.02.2008) [5], который относится к переработке собственно ТВЭЛов и не требует отделения оболочек ТВЭЛов от ОЯТ. Способ включает растворение магний-составляющей ТВЭЛ без нагревания с последующим растворением топливной композиции при нагревании, при этом для растворения магния используют азотную кислоту с концентрацией 8-12 моль/л, а затем в этом же растворе проводят растворение топливной композиции. Данный способ позволяет за одну технологическую операцию перевести компоненты магний-содержащей оболочки и компоненты ОЯТ в азотнокислый раствор, пригодный для последующего электровыделения актинидов, которые можно возвращать в топливный цикл. Благодаря этому, данный способ переработки ТВЭЛов включает наименьшее число трудоемких энергозатратных технологических операций, вследствие чего является наиболее энергоэффективным из известных способов гидрохимической переработки ТВЭЛов. Подобный способ разработан для переработки ТВЭЛов с металлическим ОЯТ, при этом температура плавления материала оболочки ТВЭЛа должна быть ниже температуры плавления ОЯТ (US6156186, публ. 05.12.2000) [6]. Однако способы [5, 6] касаются лишь магний-содержащих ТВЭЛов с оксидным или металлическим ОЯТ, притом, что магний-содержащие ТВЭЛы требуют проведения дополнительных испытаний их эксплуатации в ядерных реакторах, а из-за оксидного или металлического топлива, переработка таких ТВЭЛов возможна после их длительного, в течение 3-7 лет, хранения. Недостатком способа также является большое количество радиоактивных отходов (РАО) в виде водного азотнокислого раствора.
Известен также способ переработки тепловыделяющих сборок ТВЭЛов с ОЯТ, включающий растворение предварительно измельченных ТВЭЛов с ОЯТ в оболочке из стали или циркониевого сплава, при этом растворение кусков (частей) ТВЭЛов и ОЯТ производят в водном азотнокислом растворе при помощи аппарата, позволяющего отделить нерастворенные куски в виде остатков оболочек от азотнокислого раствора с актинидами (RU2105361, публ. 20.02.1998) [7].
Однако данный способ разработан также для переработки ТВЭЛов с оксидным или металлическим ОЯТ, требует длительного хранения перед переработкой и подразумевает большое количество РАО в виде водного азотнокислого раствора. В качестве недостатка также можно отметить определенную вероятность «закупоривания» сопел аппарата, предназначенных для удаления нерастворенных кусков ТВЭЛов, что приведет к нарушению работы аппарата и необходимости его ремонта в условиях радиации.
Переработка собственно ТВЭЛов с перспективным для ЗЯТЦ нитридным ОЯТ известными гидрохимическими способами невозможна ввиду большого количества выделяемой энергии от топлива и возможным испарением радиоактивной воды.
Задача настоящего изобретения состоит в разработке способа переработки тепловыделяющих элементов с нитридным отработавшим ядерным топливом, без его извлечения из оболочки.
Для этого предложен способ переработки тепловыделяющих элементов с нитридным отработавшим ядерным топливом, который, как и прототип, включает растворение их фрагментов до получения электролитного раствора, содержащего соединения актинидов, пригодного для их выделения. Способ отличается тем, что растворение тепловыделяющих элементов с отработавшим ядерным топливом осуществляют хлорированием в хлоридном расплаве, содержащем хлорид РЬС12, при этом хлорирование ведут при температуре от 400 до 750 °С. Сущность заявленного способа заключается в том, что при контакте фрагментов ТВЭЛов и нитридного ОЯТ с хлоридным расплавом, например, LiCl-KCl-PbC , будут протекать обменные реакции:
UN + 1.5РЬС12 = UC13 + 1.5РЬ + 0.5N2(G) (1)
UN + 0.5РЬС12 = UNCI + 0.5Pb (2)
Zr + 2РЬС12 = ZrCl4 + 2Pb (3)
Fe + PbCl2 = FeCl2 + Pb (4)
UN + 1.5FeCl2 = UC13 + 1.5Fe + 0.5N2(r) (5)
Образующийся хлорид UC13 до определенной концентрации будет растворяться в расплаве, например, LiCl-KCl, после насыщения - выпадать в осадок. Образующийся хлорид FeCl2, наряду с РЬС12, будет хлорировать нитрид UN с образованием железа. Хлорид ZrCl4 будет частично растворяться в хлоридном расплаве, например, LiCl-KCl, и частично переходить в газовую фазу в зависимости от температуры процесса. Свинец и нерастворимые после хлорирования продукты будет концентрироваться в виде отдельной фазы на дне реактора.
Таким образом, после хлорирования в реакторе будет формироваться хлоридный расплав LiCl-KCl-UCl3 с незначительным содержанием легко удаляемых FeCl2 и ZrCl4, пригодный для электровыделения урана, а также востребованного сплава урана с цирконием, в частности, в этом же реакторе. Аналогичным при хлорировании представляется поведение нитридов плутония и других актинидов (Ап), присутствующим в реальном ОЯТ.
Благодаря отводу продуктов реакций (1)-(5) при любом составе хлоридного расплава будет протекать полное хлорирование нитридов актинидов (в частности UN) со степенью конверсии нитридов в хлориды равной 100 %. При этом длительность хлорирования и степень конверсии нитридов в хлориды будет определяться составом расплава, температурой и мольным отношением компонентов ТВЭЛов и нитридного ОЯТ к РЬСЬ в хлоридном расплаве.
Температурный диапазон подобран эмпирическим путем. Нижний предел (400 °С) выбран исходя из температуры ликвидуса наиболее легкоплавкого расплава, содержащего смесь хлоридов КС1 и LiCl с добавками РЬСЬ и UCI3. Повышение температуры процесса выше 750 °С приводит к повышению давления паров хлорирующего агента РЬСЬ, температура кипения которого составляет 953 °С.
Технический результат, достигаемый заявленным способом, заключается в исключении стадии отделения оболочек ТВЭЛов от нитридного ОЯТ и обеспечении степени конверсии ОЯТ в хлориды актиноидов (в частности, хлорид UCI3) до 100 %.
Это позволит разработать энергоэффективную технологию переработки ТВЭЛов с нитридным ОЯТ и создать ЗЯТЦ для реакторов на быстрых нейтронах.
Изобретение иллюстрируется диаграммой термодинамического обоснования осуществления способа при температуре от 400 до 750 °С, а также таблицей, в которой приведены параметры и результаты экспериментальной апробации заявленного способа.
Ввиду сложности выполнения экспериментов предварительно выполнена термодинамическая оценка вероятности протекания процессов хлорирования ОЯТ и ТВЭЛов. На диаграмме приведены стандартные значения энергии Гиббса (D G0, кДж/моль) реакций (1)-(5) для диапазона температур 400-800 °С. Наиболее замедленной из этих реакций является хлорирование стальной (основа - Fe) оболочки ТВЭЛа (Реакция 4). Но несмотря на близкое к нулю значение D G0 она протекает в прямом направлении уже при 400 °С за счет отвода продуктов.
Экспериментальную апробацию способа переработки тепловыделяющих элементов с нитридным отработавшим ядерным топливом осуществляли на модельных образцах, представляющих собой трубки из циркония или стали, заполненные нитридом UN, либо представляющих собой циркониевые или стальные гранулы, смешанные с нитридом UN.
Эксперименты проводили в кварцевой ячейке с инертной атмосферой. На дне ячейки размещали реактор из оксида MgO с предварительно приготовленной смесью хлоридов КС1, LiCl, РЬСЬ- Эвтектическую смесь LiCl-KCl готовили методом зонной перекристаллизации с целью максимального удаления кислородных примесей и смешивали с очищенным хлоридом РЬСЬ в «сухом боксе». После расплавления смеси хлоридов в реактор загружали модельный образец и выдерживали реакционную смесь до полного протекания реакций хлорирования компонентов модельного образца по данным химического анализа.
В ходе эксперимента через специальное шлюзовое устройство отбирали пробы расплава для анализа содержания в нем РЬСЬ, UC , ZrCl4 или FeCb. На основании полученных данных рассчитывали полноту хлорирования компонентов модельного образца и степень конверсии нитрида UN в хлорид UC - Массы исходного хлорида РЬСЬ и конечных продуктов в хлоридном расплаве LiCl-KCl, а также величины степени конверсии UN в UC для серии экспериментов сведены в таблице. Практически во всех случаях наблюдалось 100%-е хлорирование компонентов модельного образца с образованием хлоридного расплава, содержащего UC -
В случае со стальной оболочкой может быть достигнуто как ее полное хлорирование, так и частичное. При этом остатки оболочки могут быть легко отделены от жидкого хлоридного расплава вместе с остальными нерастворимыми в расплаве компонентами отработавшего ядерного топлива (соединения редкоземельных элементов).
К преимуществам способа относится и то, что он может быть использован для раздельного хлорирования нитридного ОЯТ и оболочек. Таким образом, заявленный способ позволяет перерабатывать тепловыделяющие элементы с нитридным отработавшим ядерным топливом без его извлечения из оболочки.

Claims

Формула изобретения
1. Способ переработки тепловыделяющих элементов с нитридным отработавшим ядерным топливом, включающий растворение их фрагментов до получения электролитного раствора, содержащего соединения актинидов, пригодного для их выделения, отличающийся тем, что растворение тепловыделяющих элементов с отработавшим ядерным топливом осуществляют хлорированием в хлоридном расплаве, содержащем хлорид РЬС , при этом хлорирование ведут при температуре от 400 до 750 °С.
2. Способ по п.1, отличающийся тем, что используют хлоридный расплав, содержащий хлориды щелочных и/или щелочноземельных металлов, таких как хлориды лития, калия, натрия, цезия, кальция, магния, стронция, бария.
PCT/RU2019/000718 2018-08-22 2019-10-08 Способ переработки тепловыделяющих элементов WO2020040669A1 (ru)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2018130443A RU2707562C1 (ru) 2018-08-22 2018-08-22 Способ переработки тепловыделяющих элементов
RU2018130443 2018-08-22

Publications (1)

Publication Number Publication Date
WO2020040669A1 true WO2020040669A1 (ru) 2020-02-27

Family

ID=68836214

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PCT/RU2019/000718 WO2020040669A1 (ru) 2018-08-22 2019-10-08 Способ переработки тепловыделяющих элементов

Country Status (2)

Country Link
RU (1) RU2707562C1 (ru)
WO (1) WO2020040669A1 (ru)

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN112670005A (zh) * 2020-12-18 2021-04-16 中广核研究院有限公司 乏燃料棒处理方法

Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US6800262B1 (en) * 2001-06-07 2004-10-05 The United States Of America As Represented By The United States Department Of Energy Method for making a uranium chloride salt product
RU2261930C2 (ru) * 2003-06-25 2005-10-10 Открытое акционерное общество "ТВЭЛ" (ОАО ТВЭЛ) Способ хлорирования редкометалльного сырья
RU2316387C2 (ru) * 2005-04-04 2008-02-10 Федеральное государственное унитарное предприятие "Производственное объединение "Маяк" Способ растворения твэл, содержащих металлический магний
RU2603844C1 (ru) * 2015-10-01 2016-12-10 Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Институт высокотемпературной электрохимии Уральского отделения Российской Академии наук Способ переработки нитридного отработавшего ядерного топлива в солевых расплавах

Family Cites Families (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2936217A (en) * 1954-06-03 1960-05-10 Monsanto Chemicals Method for chlorinating titanium oxide material
US3150928A (en) * 1957-11-15 1964-09-29 Pittsburgh Plate Glass Co Process for preparing metal chlorides
RU2296381C2 (ru) * 2004-12-30 2007-03-27 Институт высокотемпературной электрохимии Уральского отделения Российской академии наук Способ вскрытия оболочки тепловыделяющего элемента

Patent Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US6800262B1 (en) * 2001-06-07 2004-10-05 The United States Of America As Represented By The United States Department Of Energy Method for making a uranium chloride salt product
RU2261930C2 (ru) * 2003-06-25 2005-10-10 Открытое акционерное общество "ТВЭЛ" (ОАО ТВЭЛ) Способ хлорирования редкометалльного сырья
RU2316387C2 (ru) * 2005-04-04 2008-02-10 Федеральное государственное унитарное предприятие "Производственное объединение "Маяк" Способ растворения твэл, содержащих металлический магний
RU2603844C1 (ru) * 2015-10-01 2016-12-10 Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Институт высокотемпературной электрохимии Уральского отделения Российской Академии наук Способ переработки нитридного отработавшего ядерного топлива в солевых расплавах

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN112670005A (zh) * 2020-12-18 2021-04-16 中广核研究院有限公司 乏燃料棒处理方法

Also Published As

Publication number Publication date
RU2707562C1 (ru) 2019-11-28

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP4504247B2 (ja) マイナーアクチニドリサイクル方法
JPH03500337A (ja) 超ウラン元素を核廃棄物から分離する方法
Lewin et al. International developments in electrorefining technologies for pyrochemical processing of spent nuclear fuels
US4011296A (en) Irradiated fuel reprocessing
JP7036928B2 (ja) 溶融塩化物中において使用済み窒化物核燃料を再処理する方法
JPH03123896A (ja) アクチニド回収
RU2707562C1 (ru) Способ переработки тепловыделяющих элементов
US6461576B1 (en) Pyroprocess for processing spent nuclear fuel
JP2015161568A (ja) オンサイト型使用済核燃料処理方法
WO1996032729A1 (en) Method of processing oxide nuclear fuel
RU2790544C1 (ru) Способ переплавки конструкционных материалов оболочек отработавших твэлов и конструкционных материалов отработавших тепловыделяющих сборок
JP6515369B1 (ja) 不溶解性残渣処理プロセス
Griggs Feasibility studies for decontamination and densification of chop-leach cladding residues
KR20230117900A (ko) 사용후핵연료의 고준위 방사성 폐기물 저감 방법
Culler Jr et al. An Analysis of Power Reactor Fuel Reprocessing
Schraidt et al. Developments in pyrometallurgical processing
Clark et al. Hydrofluoric Acid Decladding of Zirconium-clad Power Reactor Fuel Elements
JPH0694888A (ja) 使用済窒化物燃料の再処理方法
Ogawa et al. Pyrochemical processes in advanced nuclear programs-with emphasis on management of long-lived radionuclides
de Boer Thorium as fuel in molten salt reactors
Cairns Reprocessing of BeO based fuels
Iizuka et al. Recent partitioning and transmutation related activities in CRIEPI: Development of pyrochemical processing and metallic fuel technologies
Reactor II RG Lewin, MT Harrison National Nuclear Laboratory, Central Laboratory, Sellafield, Seascale, UK
Straumanis et al. THE REACTION OF ZIRCONIUM-OXYGEN ALLOYS WITH HYDROFLUORIC ACID
Gotovchikov et al. Recovery of uranium and plutonium from spent fuel elements of nuclear reactors

Legal Events

Date Code Title Description
121 Ep: the epo has been informed by wipo that ep was designated in this application

Ref document number: 19852263

Country of ref document: EP

Kind code of ref document: A1

NENP Non-entry into the national phase

Ref country code: DE

122 Ep: pct application non-entry in european phase

Ref document number: 19852263

Country of ref document: EP

Kind code of ref document: A1