WO2019009165A1 - 波長変換部材及びその製造方法 - Google Patents

波長変換部材及びその製造方法 Download PDF

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glass
phosphor
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祐輔 新井
伊藤 彰
飯塚 和幸
猪股 大介
佳弘 山下
清太郎 吉田
理紀也 鈴木
博之 澤野
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株式会社タムラ製作所
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    • C03GLASS; MINERAL OR SLAG WOOL
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    • G02B5/20Filters

Definitions

  • the present invention relates to a wavelength conversion member and a method of manufacturing the same.
  • a phosphor composite member in which an inorganic powder sintered body layer containing glass powder and inorganic phosphor powder is formed on the surface of a ceramic base material, and is irradiated with excitation light, the ceramic base material and DESCRIPTION OF RELATED ART
  • the fluorescent substance composite member which emits the fluorescence of a wavelength in which an inorganic powder sintered compact layer mutually differs is known (for example, refer patent document 1).
  • the phosphor composite member described in Patent Document 1 is a transmission type wavelength conversion member, and yellow fluorescence emitted from the ceramic base and red and / or green fluorescence emitted from the inorganic powder sintered body layer White light is obtained by combining with blue excitation light transmitted through the phosphor composite member.
  • a reflection type wavelength conversion member usually includes a reflection layer for reflecting light, and a phosphor in glass. In order to scatter light efficiently by the wavelength conversion layer which is sealed, it is required to increase the concentration of the phosphor in the wavelength conversion layer.
  • the present inventors discovered that when the concentration of the red phosphor in the wavelength conversion layer in which the phosphor is sealed in the glass is high, voids are generated in the wavelength conversion layer. Furthermore, before the formation of the reflective layer, it is necessary to polish the surface of the layer to be the base to mirror finish, but when trying to form the reflective layer directly on the wavelength conversion layer in which the air gap is generated, The abrasive penetrates into the voids of the wavelength conversion layer to adversely affect the optical properties of the wavelength conversion layer, and if there are many voids, it can not be mirror-polished even if polished, and a high-quality reflective layer is formed. I discovered that I could not do it.
  • An object of the present invention is to provide a wavelength conversion member having a wavelength conversion layer in which a phosphor is sealed in glass and having excellent optical characteristics and light extraction efficiency regardless of the concentration of the phosphor in the wavelength conversion layer, It is in providing a manufacturing method.
  • One aspect of the present invention provides a wavelength conversion member of the following [1] to [7] and a method of manufacturing a wavelength conversion member of [8] and [9] to achieve the above object.
  • a first wavelength conversion layer having a flat glass and a phosphor contained in the glass, a glass layer formed on one surface of the first wavelength conversion layer, and the glass layer
  • a wavelength conversion member comprising: a reflective layer formed on the surface opposite to the first wavelength conversion layer.
  • a step of forming a first wavelength conversion layer made of glass containing a red phosphor, a step of forming a glass layer on one surface of the first wavelength conversion layer, and a surface of the glass layer A method of manufacturing a wavelength conversion member, comprising the steps of: performing a polishing process; and forming a reflective layer on the surface of the glass layer subjected to the polishing process.
  • a wavelength conversion member having a wavelength conversion layer in which a phosphor is sealed in glass, and having excellent optical characteristics and light extraction efficiency regardless of the concentration of the phosphor in the wavelength conversion layer, and the same A manufacturing method can be provided.
  • FIG. 1 is a vertical cross-sectional view of a wavelength conversion member according to an embodiment.
  • FIG. 2A is a vertical cross-sectional view showing the manufacturing process of the wavelength conversion member according to the embodiment.
  • FIG. 2B is a vertical cross-sectional view showing the manufacturing process of the wavelength conversion member according to the embodiment.
  • FIG. 2C is a vertical sectional view showing a manufacturing process of the wavelength conversion member according to the embodiment.
  • FIG. 2D is a vertical sectional view showing a manufacturing process of the wavelength conversion member according to the embodiment.
  • FIG. 3A is a SEM (Scanning Electron Microscope) observation image of the cross section of the first wavelength conversion layer when the cross sectional area ratio of the red phosphor in the first wavelength conversion layer is 46%.
  • FIG. 3A is a SEM (Scanning Electron Microscope) observation image of the cross section of the first wavelength conversion layer when the cross sectional area ratio of the red phosphor in the first wavelength conversion layer is 46%.
  • FIG. 3A is
  • FIG. 3B is a SEM observation image of the cross section of the first wavelength conversion layer when the cross sectional area ratio of the red phosphor in the first wavelength conversion layer is 54%.
  • FIG. 4 is an observation image by an optical microscope of the surface of the first wavelength conversion layer including the polished air gap.
  • FIG. 5 is a SEM observation image of the cross section of the thickness direction of the laminated
  • FIG. 1 is a vertical cross-sectional view of the wavelength conversion member 1 according to the embodiment.
  • the wavelength conversion member 1 includes a first wavelength conversion layer 10 having a flat glass 10 a and a red phosphor 10 b contained in the glass 10 a, and a glass layer formed on one surface of the first wavelength conversion layer 10. 11, a reflective layer 12 formed on the surface of the glass layer 11 opposite to the first wavelength conversion layer 10, and a surface of the first wavelength conversion layer 10 opposite to the glass layer 11 A second wavelength conversion layer 13 containing a yellow phosphor, and a heat dissipation member 14 joined by a joining layer 15 on the surface of the reflective layer 12 opposite to the glass layer 11.
  • the wavelength conversion member 1 is a reflection type wavelength conversion member which makes excitation light enter from the 2nd wavelength conversion layer 13 side, and takes out the mixed light of excitation light and fluorescence from the incident side of excitation light.
  • the second wavelength conversion layer 13 is on the light extraction side in order to enhance the heat dissipation.
  • the heat generated from the phosphor is mainly dissipated from the surface (reflection film surface) on the opposite side of the light extraction surface, so the red phosphor, which generates heat more easily than the yellow phosphor, is released to the heat dissipation side (reflection film side) By providing them, the heat generated in the red phosphor is easily dissipated, and the amount of heat generation in the entire phosphor can be suppressed.
  • the reflection type wavelength conversion member 1 in order to scatter light efficiently in the first wavelength conversion layer 10, it is required to increase the concentration of the red phosphor 10 b in the first wavelength conversion layer 10. However, when the concentration of the red phosphor 10 b in the first wavelength conversion layer 10 becomes high, voids occur in the first wavelength conversion layer 10.
  • the reflective layer 12 Before the formation of the reflective layer 12, it is necessary to polish the surface of the layer to be the base to make it mirror-like, but the reflective layer 12 is formed on the first wavelength conversion layer 10 in which air gaps are generated. If it is attempted to form directly, the abrasive penetrates into the voids of the first wavelength conversion layer 10 to adversely affect the optical properties of the first wavelength conversion layer 10. In addition, if the number of voids is large, the mirror surface can not be formed even by polishing, and a problem that a high quality reflective layer 12 can not be formed may also occur.
  • the glass layer 11 which does not contain fluorescent substance is formed on the 1st wavelength conversion layer 10, and the glass layer 11 is grind
  • the first wavelength conversion layer 10 includes a void, the penetration of the abrasive into the void and the mirror formation of the base of the reflective layer 12 are not prevented, and the first wavelength conversion is performed.
  • the layer 10 can prevent the deterioration of the optical characteristics of the first wavelength conversion layer 10 and the deterioration of the quality of the reflective layer 12 due to air gaps.
  • the configuration of the wavelength conversion member 1 is particularly effective.
  • the first wavelength conversion layer 10 includes the red phosphor 10b in the glass 10a, and the cross-sectional area ratio of the red phosphor 10b in an arbitrary cross section of the first wavelength conversion layer 10 (first wavelength conversion in a certain cross section
  • first wavelength conversion in a certain cross section When the ratio of the area ratio of the red phosphor 10b to the area of the entire layer 10 is 54% or more, voids tend to occur.
  • the concentration of the red phosphor 10 b in the first wavelength conversion layer 10 is approximately 50 mass% or more
  • the cross-sectional area ratio of the red phosphor 10 b in an arbitrary cross section of the first wavelength conversion layer 10 is 54 % Or more.
  • the first wavelength conversion layer 10 contains an inorganic material other than the red phosphor 10b, for example, another phosphor or a scattering material in the glass 10a, red in any cross section of the first wavelength conversion layer 10 Even if the cross-sectional area ratio of the phosphor 10b is less than 54% (the concentration of the red phosphor 10b in the first wavelength conversion layer 10 is less than 50% by mass), voids may occur.
  • the glass 10a of the first wavelength conversion layer 10 is made of a low melting point glass, and particularly preferably made of a low melting point glass having a melting point of 500 ° C. or less such as Bi 2 O 3 -ZnO-B 2 O 3 .
  • a low melting point glass having a melting point of 500 ° C. or less such as Bi 2 O 3 -ZnO-B 2 O 3 .
  • the red phosphor 10b of the first wavelength conversion layer 10 is a phosphor that emits fluorescence having a central wavelength at a wavelength of 590 to 780 nm, and, for example, (Sr, Ca) AlSi (N, O) 3 : Eu is a red fluorescence It can be used as the body 10b.
  • the glass layer 11 is made of low melting glass in order to suppress the deterioration of the first wavelength conversion layer 10 due to the heat of the red phosphor 10 b. Further, as the low melting glass constituting the glass layer 11, the same glass as the low melting glass constituting the glass 10a of the first wavelength conversion layer 10 may be used.
  • the thickness of the glass layer 11 in the completed wavelength conversion member 1 is preferably 5 ⁇ m or more.
  • the glass layer 11 is formed by screen printing or the like, but often has a thickness variation of about 10 ⁇ m after formation. For this reason, it is preferable that the thickness of the glass layer 11 before polishing is 15 ⁇ m or more in order to polish with a polishing thickness sufficient for mirror formation and to set the thickness after polishing to 5 ⁇ m or more.
  • the first wavelength conversion layer 10 under the glass layer 11 may be exposed because the polishing thickness of the polishing process by CMP (Chemical Mechanical Polishing) after formation of the glass layer 11 may vary by about 10 ⁇ m at maximum.
  • the thickness of the glass layer 11 before polishing is more preferably 25 ⁇ m or more, and still more preferably 30 ⁇ m or more, in order to more reliably prevent the above.
  • the reflective layer 12 is made of, for example, a metal such as Al, Ag or Ag alloy, or a multilayer film dielectric made of silicon dioxide, titanium oxide or the like.
  • the second wavelength conversion layer 13 is a phosphor that emits fluorescence having a center wavelength different from that of the red phosphor 10b of the first wavelength conversion layer 10, for example, a yellow phosphor that emits a fluorescence having a center wavelength at 535 to 590 nm. And a flat plate-like phosphor-containing member.
  • the second wavelength conversion layer 13 includes, for example, a single crystal of a phosphor that emits fluorescence having a center wavelength different from that of the red phosphor 10b, and a phosphor that emits a fluorescence that has a center wavelength different from that of the red phosphor 10b. It is made of ceramics.
  • the first wavelength conversion layer 10 and the first wavelength conversion layer 10 can be irradiated by irradiating the wavelength conversion member 1 with blue light having a center wavelength of 430 to 470 nm as excitation light.
  • White light can be extracted as mixed light of fluorescence emitted from the second wavelength conversion layer 13 and excitation light reflected without being absorbed by the wavelength conversion member 1.
  • the concentration of the red phosphor 10 b of the first wavelength conversion layer 10 can be increased, and the second wavelength conversion layer 13 can be formed of single crystal or ceramic. Therefore, the wavelength conversion member 1 has excellent heat dissipation characteristics. Therefore, as a light source for irradiating the wavelength conversion member 1 with excitation light, a light source of light output such as a laser light source can be used.
  • the total thickness of the first wavelength conversion layer and the glass layer is preferably 100 ⁇ m or less. Further, in the case where the bonding surface of the second wavelength conversion layer 13 to the first wavelength conversion layer 10 is roughened to enhance adhesion, the total thickness of the first wavelength conversion layer and the glass layer Should be 300 ⁇ m or less.
  • the interface between the second wavelength conversion layer 13 and the first wavelength conversion layer 10 has a concavo-convex shape. Is preferred.
  • the difference between the linear expansion coefficients of the glass 10 a of the first wavelength conversion layer 10 and the second wavelength conversion layer 13 is It is preferable that it is 1 ppm or less on the basis of the wavelength conversion layer 10 of these.
  • the refractive index difference of glass 10a of the 1st wavelength conversion layer 10 and the 2nd wavelength conversion layer 13 is +/- 0.2 or less.
  • the difference in refractive index between the first wavelength conversion layer 10 and the second wavelength conversion layer 13 is large. This is because the laser light may be specularly reflected at the interface between the first wavelength conversion layer 10 and the second wavelength conversion layer 13 and the laser light may not be scattered.
  • the heat dissipation member 14 is made of, for example, a metal such as Cu, CuW, or Al, or a ceramic such as AlN, SiC, or Al 2 O 3 .
  • the bonding layer 15 is made of AuSn solder, SuAgCu solder, silver paste or the like.
  • 2A to 2D are vertical cross-sectional views showing the manufacturing process of the wavelength conversion member 1 according to the embodiment.
  • the first wavelength conversion layer 10 is formed on the second wavelength conversion layer 13.
  • a mixed solution containing the red phosphor 10b and the glass 10a, which are the raw materials of the first wavelength conversion layer 10, and the second wavelength conversion layer 13 are prepared.
  • the mixed solution which is a raw material of the first wavelength conversion layer 10 is mixed with a low melting point frit glass as the glass 10 a, the red phosphor 10 b and a diluent vehicle on a glass container under a pressure of 0.1 kPa It is obtained by applying a vacuum degassing for 2 minutes.
  • the second wavelength conversion layer 13 organically cleans the surface of a flat YAG-based single crystal as a flat phosphor-containing member, and is further subjected to a heat treatment at 1000 ° C. to burn off the dirt on the surface. can get.
  • the mixed solution which is a raw material of the first wavelength conversion layer 10
  • the second wavelength conversion layer 13 by screen printing.
  • the applied mixture is then subjected to vacuum degassing for 2 minutes under a pressure of 0.1 kPa.
  • baking is performed for 20 minutes at a temperature of 480 ° C. in the air atmosphere to obtain the first wavelength conversion layer 10.
  • the first wavelength conversion layer 10 is formed on the surface of the second wavelength conversion layer 13 subjected to the concavo-convex processing. It should be formed.
  • the glass layer 11 is formed on the surface of the first wavelength conversion layer 10 opposite to the second wavelength conversion layer 13.
  • a mixed solution which is a raw material of the glass layer 11 is prepared.
  • This mixture is obtained by mixing low melting point frit glass and a diluent vehicle on a glass container and then subjecting it to vacuum degassing for 2 minutes under a pressure of 0.1 kPa.
  • the liquid mixture which is a raw material of the glass layer 11 is apply
  • the applied mixture is then subjected to vacuum degassing for 2 minutes under a pressure of 0.1 kPa. Finally, baking is performed for 20 minutes at a temperature of 480 ° C. in the air atmosphere to obtain the glass layer 11.
  • the glass layer 11 is preferably formed to a thickness of 15 ⁇ m or more, more preferably formed to a thickness of 25 ⁇ m or more, and formed to a thickness of 30 ⁇ m or more Is more preferred.
  • the surface of the glass layer 11 opposite to the first wavelength conversion layer 10 is polished by CMP to make it mirror-finished.
  • the polishing thickness is made smaller than the thickness of the glass layer 11 so that the first wavelength conversion layer 10 is not exposed.
  • the glass layer 11 since the glass layer 11 often has a thickness variation of about 10 ⁇ m, it is preferable to carry out polishing with a polishing thickness of 10 ⁇ m or more in order to perform mirror-ization more reliably.
  • the reflective layer 12 is formed on the surface of the mirror-finished glass layer 11 opposite to the first wavelength conversion layer 10 by vapor deposition or sputtering.
  • the heat radiation member 14 is bonded to the surface of the reflective layer 12 on the side opposite to the glass layer 11 using the bonding layer 15 to obtain the wavelength conversion member 1.
  • a wavelength conversion member including a wavelength conversion layer in which a phosphor is sealed in glass, and having excellent optical characteristics and light extraction efficiency regardless of the concentration of the phosphor in the wavelength conversion layer, And the manufacturing method can be provided.
  • FIG. 3A is an SEM (Scanning Electron Microscope) observation image of the cross section of the first wavelength conversion layer 10 in which the cross sectional area ratio of the red phosphor 10b is 46%
  • FIG. 3B is a cross sectional area ratio of the red phosphor 10b. It is a SEM observation image of the cross section of the 1st wavelength conversion layer 10 which is 54%.
  • the red phosphor 10b is included in the glass 10a, and no other inorganic material is included. Further, Bi 2 O 3 -ZnO-B 2 O 3 and (Sr, Ca) AlSi (N, O) 3 : Eu are used as the glass 10a and the red phosphor 10b, respectively.
  • the concentration of the red phosphor 10b in the first wavelength conversion layer 10 shown in FIG. 3A is approximately 25% by mass, and the concentration of the red phosphor 10b in the first wavelength conversion layer 10 shown in FIG. 3B is approximately It is 50% by mass.
  • FIG. 4 is an observation image by an optical microscope of the surface of the first wavelength conversion layer 10 including the polished air gap.
  • the set of black dots observed in the observation image of FIG. 4 is the abrasive that has penetrated into the void of the first wavelength conversion layer 10.
  • FIG. 4 shows that when the first wavelength conversion layer 10 including the void is polished, the abrasive penetrates into the void. The abrasive that has penetrated into the first wavelength conversion layer 10 degrades the optical characteristics of the first wavelength conversion layer 10.
  • FIG. 5 is a SEM observation image of a cross section in the thickness direction of the stacked first wavelength conversion layer 10, the glass layer 11 before polishing, and the second wavelength conversion layer 13.
  • the red phosphor 10b is included in the glass 10a, and other inorganic materials are not included.
  • Bi 2 O 3 -ZnO-B 2 O 3 and (Sr, Ca) AlSi (N, O) 3 : Eu are used as the glass 10a and the red phosphor 10b, respectively.
  • Bi 2 O 3 —ZnO—B 2 O 3 is used as the glass layer 11, and a YAG-based phosphor is used as the second wavelength conversion layer 13.
  • the first wavelength conversion layer 10, the glass layer 11, and the second wavelength conversion layer 13 shown in FIG. 5 are formed by the method described in the above embodiment.
  • a wavelength conversion member including a wavelength conversion layer in which a phosphor is sealed in glass and having excellent optical characteristics and light extraction efficiency regardless of the concentration of the phosphor in the wavelength conversion layer, and a method for manufacturing the same.
  • SYMBOLS 1 Wavelength conversion member, 10 ... 1st wavelength conversion layer, 10a ... Glass, 10b ... Red fluorescent substance 10b, 11 ... Glass layer, 12 ... Reflection layer, 13 ... 2nd wavelength conversion layer, 14 ... Heat dissipation member, 20 ... void

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Abstract

ガラスに蛍光体が封止された波長変換層を備え、その波長変換層における蛍光体の濃度に依らず、優れた光学特性及び光取出効率を有する波長変換部材、及びその製造方法を提供する。 一実施の形態として、平板状のガラス10a及びガラス10aに含まれる蛍光体10bを有する第1の波長変換層10と、第1の波長変換層10の一方の面上に形成されたガラス層11と、ガラス層11の第1の波長変換層10と反対側の面上に形成された反射層12と、を備えた、波長変換部材1を提供する。

Description

波長変換部材及びその製造方法
 本発明は、波長変換部材及びその製造方法に関する。
 従来、セラミックス基材の表面に、ガラス粉末及び無機蛍光体粉末を含む無機粉末焼結体層が形成されてなる蛍光体複合部材であって、励起光が照射されたときに、セラミックス基材及び無機粉末焼結体層が互いに異なる波長の蛍光を発する蛍光体複合部材が知られている(例えば、特許文献1参照)。
 特許文献1に記載の蛍光体複合部材は、透過型の波長変換部材であり、セラミックス基材から発せられる黄色の蛍光と、無機粉末焼結体層から発せられる赤色及び/又は緑色の蛍光が、蛍光体複合部材中を透過する青色の励起光と合成されて白色光が得られる。
特開2012-52061号公報
 特許文献1に記載の蛍光体複合部材は透過型の波長変換部材であるが、反射型の波長変換部材においては、通常、光を反射するための反射層が含まれ、また、ガラスに蛍光体が封止された波長変換層により効率的に光を散乱させるため、その波長変換層における蛍光体の濃度を高めることが求められる。
 しかしながら、本発明者らは、ガラスに蛍光体が封止された波長変換層における赤色蛍光体の濃度が高くなると、波長変換層中に空隙が発生することを発見した。そしてさらに、反射層の形成前には、下地となる層の表面に研磨処理を施して鏡面化させる必要があるが、空隙の生じた波長変換層の上に反射層を直接形成しようとすると、波長変換層の空隙に研磨剤が侵入して波長変換層の光学特性に悪影響を与えること、また、空隙が多いと研磨しても鏡面化することができず、高品質の反射層を形成することができないことを発見した。
 本発明の目的は、ガラスに蛍光体が封止された波長変換層を備え、その波長変換層における蛍光体の濃度に依らず、優れた光学特性及び光取出効率を有する波長変換部材、及びその製造方法を提供することにある。
 本発明の一態様は、上記目的を達成するために、以下の[1]~[7]の波長変換部材、及び[8]、[9]の波長変換部材の製造方法を提供する。
[1]平板状のガラス及び前記ガラスに含まれる蛍光体を有する第1の波長変換層と、前記第1の波長変換層の一方の面上に形成されたガラス層と、前記ガラス層の前記第1の波長変換層と反対側の面上に形成された反射層と、を備えた、波長変換部材。
[2]前記蛍光体が赤色蛍光体である、上記[1]に記載の波長変換部材。
[3]前記第1の波長変換層の任意の断面における前記赤色蛍光体の断面積比率が54%以上である、上記[1]又は[2]に記載の波長変換部材。
[4]前記ガラス層の厚さが5μm以上である、上記[1]~[3]のいずれか1項に記載の波長変換部材。
[5]前記第1の波長変換層の前記ガラス層と反対側の面上に形成された、黄色蛍光体を含む第2の波長変換層を備えた、上記[1]~[4]のいずれか1項に記載の波長変換部材。
[6]前記第2の波長変換層がYAG系蛍光体の単結晶からなり、前記第1の波長変換層の厚さと前記ガラス層の厚さの合計が300μm以下である、上記[5]に記載の波長変換部材。
[7]前記第2の波長変換層と前記第1の波長変換層との界面が凹凸形状である、上記[5]又は[6]に記載の波長変換部材。
[8]赤色蛍光体を含むガラスからなる第1の波長変換層を形成する工程と、前記第1の波長変換層の一方の面上にガラス層を形成する工程と、前記ガラス層の表面に研磨処理を施す工程と、前記研磨処理が施された前記ガラス層の表面上に、反射層を形成する工程と、を含む、波長変換部材の製造方法。
[9]前記第1の波長変換層の任意の断面における前記赤色蛍光体の断面積比率が54%以上である、上記[8]に記載の波長変換部材の製造方法。
 本発明によれば、ガラスに蛍光体が封止された波長変換層を備え、その波長変換層における蛍光体の濃度に依らず、優れた光学特性及び光取出効率を有する波長変換部材、及びその製造方法を提供することができる。
図1は、実施の形態に係る波長変換部材の垂直断面図である。 図2Aは、実施の形態に係る波長変換部材の製造工程を示す垂直断面図である。 図2Bは、実施の形態に係る波長変換部材の製造工程を示す垂直断面図である。 図2Cは、実施の形態に係る波長変換部材の製造工程を示す垂直断面図である。 図2Dは、実施の形態に係る波長変換部材の製造工程を示す垂直断面図である。 図3Aは、第1の波長変換層における赤色蛍光体の断面積比率が46%であるときの第1の波長変換層の断面のSEM(Scanning Electron Microscope)観察像である。 図3Bは、第1の波長変換層における赤色蛍光体の断面積比率が54%であるときの第1の波長変換層の断面のSEM観察像である。 図4は、研磨された空隙を含む第1の波長変換層の表面の光学顕微鏡による観察像である。 図5は、積層された第1の波長変換層、ガラス層、及び第2の波長変換層の厚さ方向の断面のSEM観察像である。
(波長変換部材の構成)
 図1は、実施の形態に係る波長変換部材1の垂直断面図である。波長変換部材1は、平板状のガラス10a及びガラス10aに含まれる赤色蛍光体10bを有する第1の波長変換層10と、第1の波長変換層10の一方の面上に形成されたガラス層11と、ガラス層11の第1の波長変換層10と反対側の面上に形成された反射層12と、第1の波長変換層10のガラス層11と反対側の面上に形成された、黄色蛍光体を含む第2の波長変換層13と、反射層12のガラス層11と反対側の面上に接合層15により接合された放熱部材14とを備える。
 波長変換部材1は、第2の波長変換層13側から励起光を入射させて、励起光と蛍光の混合光を励起光の入射側から取り出す反射型の波長変換部材である。第1の波長変換層10と第2の波長変換層13のうち、第2の波長変換層13が光取り出し側にあるのは、放熱性を高めるためである。蛍光体から発せられた熱は、主に光取出し面の逆側の面(反射膜面)から放熱されるため、黄色蛍光体よりも発熱し易い赤色蛍光体を放熱側(反射膜側)に設けることによって、赤色蛍光体で発生した熱が放熱され易くなり、蛍光体全体での発熱量が抑えられる。
 反射型の波長変換部材1においては、第1の波長変換層10において効率的に光を散乱させるため、第1の波長変換層10における赤色蛍光体10bの濃度を高めることが求められる。しかしながら、第1の波長変換層10における赤色蛍光体10bの濃度が高くなると、第1の波長変換層10に空隙が生じる。
 一方で、反射層12の形成前には、下地となる層の表面に研磨処理を施して鏡面化させる必要があるが、空隙の生じた第1の波長変換層10の上に反射層12を直接形成しようとすると、第1の波長変換層10の空隙に研磨剤が侵入して第1の波長変換層10の光学特性に悪影響を与える。また、空隙が多いと研磨しても鏡面化することができず、高品質の反射層12を形成することができないという問題も生じ得る。
 そこで、実施の形態に係る波長変換部材1の製造においては、第1の波長変換層10の上に蛍光体を含まないガラス層11を形成し、そのガラス層11を研磨して鏡面化させ、その上に反射層12を形成している。
 このため、第1の波長変換層10が空隙を含む場合であっても、空隙に研磨剤が侵入することや、反射層12の下地の鏡面化が妨げられることがなく、第1の波長変換層10が空隙による第1の波長変換層10の光学特性の劣化や反射層12の品質の低下を防ぐことができる。
 したがって、第1の波長変換層10における赤色蛍光体10bの濃度が空隙を発生させるほど高い場合に、特に波長変換部材1の構成は効果的であるといえる。
 例えば、第1の波長変換層10が赤色蛍光体10bをガラス10a中に含み、第1の波長変換層10の任意の断面における赤色蛍光体10bの断面積比率(ある断面における第1の波長変換層10全体の面積に対する赤色蛍光体10bの面積の比の値)が54%以上である場合に空隙が発生しやすい。
 ここで、第1の波長変換層10における赤色蛍光体10bの濃度がおよそ50質量%以上である場合に、第1の波長変換層10の任意の断面における赤色蛍光体10bの断面積比率が54%以上になる。
 また、第1の波長変換層10が赤色蛍光体10b以外の無機材、例えば他の蛍光体や散乱材、をガラス10a中に含む場合は、第1の波長変換層10の任意の断面における赤色蛍光体10bの断面積比率が54%未満(第1の波長変換層10における赤色蛍光体10bの濃度が50質量%未満)であっても空隙が発生する場合がある。
 第1の波長変換層10のガラス10aは、低融点ガラスからなり、特に、Bi-ZnO-B等の融点が500℃以下の低融点ガラスからなることが好ましい。ガラス10aの材料として低融点ガラスを用いることにより、第1の波長変換層10の形成時における、ガラス10aを溶融させるための熱による赤色蛍光体10bの劣化を抑えることができる。
 第1の波長変換層10の赤色蛍光体10bは、波長590~780nmに中心波長を有する蛍光を発する蛍光体であり、例えば、(Sr,Ca)AlSi(N,O):Euを赤色蛍光体10bとして用いることができる。
 ガラス層11は、第1の波長変換層10のガラス10aと同様に、第1の波長変換層10の赤色蛍光体10bの熱による劣化を抑えるために、低融点ガラスからなる。また、ガラス層11を構成する低融点ガラスとして、第1の波長変換層10のガラス10aを構成する低融点ガラスと同じものを用いてもよい。
 ガラス層11の下の第1の波長変換層10が露出して波長変換部材1の光学的特性に悪影響を及ぼすことを考慮して、研磨後の厚さが5μm以上となるような設計値でガラス層11を形成することが好ましい。すなわち、完成した波長変換部材1におけるガラス層11の厚さは5μm以上であることが好ましい。
 ガラス層11はスクリーン印刷等により形成されるが、形成後、10μm程度の厚さのばらつきが存在することが多い。このため、鏡面化に十分な研磨厚さで研磨し、かつ研磨後の厚さを5μm以上とするために、ガラス層11の研磨前の厚さは15μm以上であることが好ましい。また、ガラス層11の形成後のCMP(Chemical Mechanical Polishing)による研磨処理の研磨厚さが最大で10μm程度ばらつくことがあるため、ガラス層11の下の第1の波長変換層10が露出することをより確実に防ぐために、ガラス層11の研磨前の厚さは25μm以上であることがより好ましく、30μm以上であることがさらに好ましい。
 反射層12は、例えば、Al、Ag、Ag合金等の金属や、二酸化ケイ素と酸化チタン等からなる多層膜誘電体からなる。
 第2の波長変換層13は、第1の波長変換層10の赤色蛍光体10bとは中心波長が異なる蛍光を発する蛍光体、例えば、波長535~590nmに中心波長を有する蛍光を発する黄色蛍光体を含む、平板状の蛍光体含有部材である。また、第2の波長変換層13は、例えば、赤色蛍光体10bとは中心波長が異なる蛍光を発する蛍光体の単結晶や、赤色蛍光体10bとは中心波長が異なる蛍光を発する蛍光体を含むセラミックスからなる。
 第2の波長変換層13に含まれる黄色蛍光体としては、(Lu,Gd,Y)Al12:Ce(YAG系蛍光体)等を用いることができる。
 第2の波長変換層13が黄色蛍光体を含む場合、例えば、波長430~470nmに中心波長を有する青色光を励起光として波長変換部材1に照射することにより、第1の波長変換層10及び第2の波長変換層13から発せられる蛍光と波長変換部材1に吸収されずに反射される励起光との混合光として白色光を取り出すことができる。
 なお、波長変換部材1においては、第1の波長変換層10の赤色蛍光体10bの濃度を高くすることができ、また、第2の波長変換層13を単結晶やセラミックスから形成することができるため、波長変換部材1は優れた放熱特性を有する。このため、波長変換部材1に励起光を照射する光源として、レーザー光源等の光出力の光源を用いることができる。
 第1の波長変換層10と第2の波長変換層13が厚いと、熱膨張係数差により第1の波長変換層10と第2の波長変換層13との剥がれが発生しやすくなる。このため、例えば、第2の波長変換層13がYAG系蛍光体の単結晶からなる場合は、第1の波長変換層とガラス層の厚さの合計を100μm以下とすることが好ましい。また、第2の波長変換層13の第1の波長変換層10との接合面に粗面化処理を施して密着性を高める場合は、第1の波長変換層とガラス層の厚さの合計が300μm以下であればよい。
 第2の波長変換層13と第1の波長変換層10との密着性を向上させて剥がれを防ぐため、第2の波長変換層13と第1の波長変換層10との界面が凹凸形状であることが好ましい。
 また、第2の波長変換層13と第1の波長変換層10を剥がれ難くするために、第1の波長変換層10のガラス10aと第2の波長変換層13の線膨張係数差が第1の波長変換層10を基準として1ppm以下であることが好ましい。
 また、第1の波長変換層10のガラス10aと第2の波長変換層13の屈折率差が±0.2以下であることが好ましい。励起光がレーザー光で第2の波長変換層13が単結晶のように透過性が高い材料からなる場合に、第1の波長変換層10と第2の波長変換層13の屈折率差が大きいと、第1の波長変換層10と第2の波長変換層13の界面でレーザー光が正反射して、レーザー光が散乱されなくなる場合があるためである。
 放熱部材14は、例えば、Cu、CuW、Al等の金属や、AlN、SiC、Al等のセラミックスからなる。また、接合層15は、AuSnはんだ、SuAgCuはんだ、銀ペースト等からなる。
(波長変換部材の製造方法)
 以下に、実施の形態に係る波長変換部材1の製造工程の一例について説明する。 
 図2A~Dは、実施の形態に係る波長変換部材1の製造工程を示す垂直断面図である。
 初めに、図2Aに示されるように、第2の波長変換層13上に第1の波長変換層10を形成する。
 まず、第1の波長変換層10の原料である赤色蛍光体10b、ガラス10aを含む混合液と、第2の波長変換層13を準備する。
 第1の波長変換層10の原料である混合液は、ガラス10aとしての低融点フリットガラスと、赤色蛍光体10bと、希釈剤ビヒクルとをガラス容器上で混合した後、0.1kPaの圧力下で2分間の真空脱気を施すことにより得られる。
 第2の波長変換層13は、平板状の蛍光体含有部材としての平板状のYAG系単結晶の表面を有機洗浄し、さらに表面の汚れを焼き飛ばすための1000℃での熱処理を施すことにより得られる。
 そして、第1の波長変換層10の原料である混合液をスクリーン印刷により第2の波長変換層13上に塗布する。その後、塗布された混合液に0.1kPaの圧力下で2分間の真空脱気を施す。最後に、大気雰囲気で480℃の温度下で20分間の焼成を行い、第1の波長変換層10を得る。
 第2の波長変換層13と第1の波長変換層10との界面を凹凸形状にする場合は、凹凸加工を施した第2の波長変換層13の面上に第1の波長変換層10を形成すればよい。
 次に、図2Bに示されるように、第1の波長変換層10の第2の波長変換層13と反対側の面上にガラス層11を形成する。
 まず、ガラス層11の原料である混合液を準備する。この混合液は、低融点フリットガラスと、希釈剤ビヒクルとをガラス容器上で混合した後、0.1kPaの圧力下で2分間の真空脱気を施すことにより得られる。
 そして、ガラス層11の原料である混合液をスクリーン印刷により第1の波長変換層10上に塗布する。その後、塗布された混合液に0.1kPaの圧力下で2分間の真空脱気を施す。そして最後に、大気雰囲気で480℃の温度下で20分間の焼成を行い、ガラス層11を得る。
 ここで、上述のように、ガラス層11は、15μm以上の厚さに形成されることが好ましく、25μm以上の厚さに形成されることがより好ましく、30μm以上の厚さに形成されることがさらに好ましい。
 次に、図2Cに示されるように、ガラス層11の第1の波長変換層10と反対側の面にCMPによる研磨処理を施し、鏡面化させる。このとき、第1の波長変換層10が露出しないように、研磨厚さをガラス層11の厚さ未満にする。
 また、上述のように、ガラス層11には10μm程度の厚さのばらつきが存在することが多いため、より確実に鏡面化を行うため、10μm以上の研磨厚さで研磨を行うことが好ましい。
 次に、図2Dに示されるように、蒸着法やスパッタリング法により、鏡面化したガラス層11の第1の波長変換層10と反対側の面上に反射層12を形成する。
 その後、反射層12のガラス層11と反対側の面上に接合層15を用いて放熱部材14を接合し、波長変換部材1を得る。
(実施の形態の効果)
 上記実施の形態によれば、ガラスに蛍光体が封止された波長変換層を備え、その波長変換層における蛍光体の濃度に依らず、優れた光学特性及び光取出効率を有する波長変換部材、及びその製造方法を提供することができる。
 図3Aは、赤色蛍光体10bの断面積比率が46%である第1の波長変換層10の断面のSEM(Scanning Electron Microscope)観察像であり図3Bは、赤色蛍光体10bの断面積比率が54%である第1の波長変換層10の断面のSEM観察像である。
 図3A、図3Bに示される第1の波長変換層10においては、赤色蛍光体10bのみがガラス10aに含まれ、他の無機材は含まれない。また、ガラス10a、赤色蛍光体10bとして、それぞれBi-ZnO-B、(Sr,Ca)AlSi(N,O):Euが用いられている。
 図3A、図3Bによれば、赤色蛍光体10bの断面積比率が46%である第1の波長変換層10の断面には空隙はほとんど含まれず、赤色蛍光体10bの断面積比率が54%である第1の波長変換層10の断面には多くの空隙20が含まれる。
 なお、図3Aに示される第1の波長変換層10における赤色蛍光体10bの濃度はおよそ25質量%であり、図3Bに示される第1の波長変換層10における赤色蛍光体10bの濃度はおよそ50質量%である。
 図4は、研磨された空隙を含む第1の波長変換層10の表面の光学顕微鏡による観察像である。図4の観察像において観察される黒い点の集合は、第1の波長変換層10の空隙内に侵入した研磨剤である。
 図4は、空隙を含む第1の波長変換層10に研磨を施すと、空隙に研磨剤が侵入することを示している。第1の波長変換層10中に侵入した研磨剤は、第1の波長変換層10の光学特性を劣化させる。
 図5は、積層された第1の波長変換層10、研磨前のガラス層11、及び第2の波長変換層13の厚さ方向の断面のSEM観察像である。
 図5に示される第1の波長変換層10においては、赤色蛍光体10bのみがガラス10aに含まれ、他の無機材は含まれない。また、ガラス10a、赤色蛍光体10bとして、それぞれBi-ZnO-B、(Sr,Ca)AlSi(N,O):Euが用いられている。また、ガラス層11としてBi-ZnO-Bが用いられ、第2の波長変換層13としてYAG系蛍光体が用いられている。
 図5に示される第1の波長変換層10、ガラス層11、及び第2の波長変換層13は、上記実施の形態に示される方法により形成されたものである。
 以上、本発明の実施の形態及び実施例を説明したが、本発明は、上記実施の形態及び実施例に限定されず、発明の主旨を逸脱しない範囲内において種々変形実施が可能である。
 また、上記に記載した実施の形態及び実施例は特許請求の範囲に係る発明を限定するものではない。また、実施の形態及び実施例の中で説明した特徴の組合せの全てが発明の課題を解決するための手段に必須であるとは限らない点に留意すべきである。
産業上利用可能性
 ガラスに蛍光体が封止された波長変換層を備え、その波長変換層における蛍光体の濃度に依らず、優れた光学特性及び光取出効率を有する波長変換部材、及びその製造方法を提供する。
1…波長変換部材、 10…第1の波長変換層、 10a…ガラス、 10b…赤色蛍光体10b、 11…ガラス層、 12…反射層、 13…第2の波長変換層、 14…放熱部材、 20…空隙

Claims (9)

  1.  平板状のガラス及び前記ガラスに含まれる蛍光体を有する第1の波長変換層と、
     前記第1の波長変換層の一方の面上に形成されたガラス層と、
     前記ガラス層の前記第1の波長変換層と反対側の面上に形成された反射層と、
     を備えた、波長変換部材。
  2.  前記蛍光体が赤色蛍光体である、
     請求項1に記載の波長変換部材。
  3.  前記第1の波長変換層の任意の断面における前記赤色蛍光体の断面積比率が54%以上である、
     請求項1又は2に記載の波長変換部材。
  4.  前記ガラス層の厚さが5μm以上である、
     請求項1~3のいずれか1項に記載の波長変換部材。
  5.  前記第1の波長変換層の前記ガラス層と反対側の面上に形成された、黄色蛍光体を含む第2の波長変換層を備えた、
     請求項1~4のいずれか1項に記載の波長変換部材。
  6.  前記第2の波長変換層がYAG系蛍光体の単結晶からなり、
     前記第1の波長変換層の厚さと前記ガラス層の厚さの合計が300μm以下である、
     請求項5に記載の波長変換部材。
  7.  前記第2の波長変換層と前記第1の波長変換層との界面が凹凸形状である、
     請求項5又は6に記載の波長変換部材。
  8.  赤色蛍光体を含むガラスからなる第1の波長変換層を形成する工程と、
     前記第1の波長変換層の一方の面上にガラス層を形成する工程と、
     前記ガラス層の表面に研磨処理を施す工程と、
     前記研磨処理が施された前記ガラス層の表面上に、反射層を形成する工程と、
     を含む、波長変換部材の製造方法。
  9.  前記第1の波長変換層の任意の断面における前記赤色蛍光体の断面積比率が54%以上である、
     請求項8に記載の波長変換部材の製造方法。
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